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WO2022168452A1 - 樹脂組成物の製造方法、および、樹脂組成物 - Google Patents

樹脂組成物の製造方法、および、樹脂組成物 Download PDF

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WO2022168452A1
WO2022168452A1 PCT/JP2021/045958 JP2021045958W WO2022168452A1 WO 2022168452 A1 WO2022168452 A1 WO 2022168452A1 JP 2021045958 W JP2021045958 W JP 2021045958W WO 2022168452 A1 WO2022168452 A1 WO 2022168452A1
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WO
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resin composition
ethylene
polymer
inorganic filler
olefin
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PCT/JP2021/045958
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French (fr)
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英和 山田
奈央 井川
瑛子 伊藤
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Sumitomo Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Chemical Co Ltd
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Publication date
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Priority to US18/274,612 priority patent/US20240092980A1/en
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Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a resin composition and a resin composition.
  • a film having such a structure can exhibit excellent functions as various packaging bags because the base film has high rigidity and high heat resistance, and the sealant film has heat-sealing properties at low temperatures. It's becoming
  • the base film as described above may contain a filler for the purpose of imparting various functions such as increasing rigidity.
  • Patent Document 1 discloses that a molded article having excellent rigidity can be obtained by molding using a resin composition containing a masterbatch composed of a filler having a specific particle size and a resin. ing.
  • a film containing a filler has a problem of inferior appearance due to defects (fish eyes) derived from filler aggregates.
  • the present invention has been made in view of such problems, and provides a method for producing a resin composition containing a filler and capable of obtaining a film having an excellent appearance, and a resin composition. Make it an issue.
  • a method for producing a resin composition according to the present invention is a method for producing a resin composition containing an olefin polymer, an inorganic filler and a lubricant, wherein the olefin polymer is a propylene polymer and a temperature of 190 At least one polymer selected from the group consisting of ethylene-based polymers having a melt flow rate of 0.5 g/10 minutes or more measured under a load of 2.16 kg at °C, and mixed with an inorganic filler and a lubricant. It includes step (1), step (2) of mixing the mixture obtained in step (1) and an olefinic polymer, and step (3) of kneading the mixture obtained in step (2).
  • a resin composition according to the present invention is a resin composition containing an olefin polymer, an inorganic filler, and a lubricant, wherein the olefin polymer is a propylene polymer and a temperature of 190° C. and a load of 2.16 kg. is at least one polymer selected from the group consisting of ethylene-based polymers having a melt flow rate of 0.5 g/10 minutes or more as measured by the following formula (i). 0.10 ⁇ FD/Ash ⁇ 1.30 (i) (In the formula, FD indicates the filler dispersion calculated by the following formula (ii). Ash indicates the ratio of ash to the resin composition.
  • D1 indicates the average value of the distance between the centers of gravity of the bright portions of the processed image obtained by binarizing the reflection electron microscope image of the MD cross section of the resin composition.
  • D2 represents the standard deviation of the distance between the centers of gravity of the bright areas of the processed image obtained by binarizing the reflection electron microscope image of the MD cross section of the resin composition.
  • FIG. 1 is a reflection electron microscope image of a cross section of a pellet in the resin composition of Example 1.
  • FIG. 4 is a reflection electron microscope image of a cross section of a pellet in the resin composition of Comparative Example 1.
  • a method for producing a resin composition according to the present embodiment is a method for producing a resin composition containing an olefin polymer, an inorganic filler, and a lubricant, wherein the olefin polymer is a propylene polymer and temperature At least one polymer selected from the group consisting of ethylene-based polymers having a melt flow rate of 0.5 g/10 minutes or more measured at 190°C under a load of 2.16 kg, and mixed with an inorganic filler and a lubricant. step (1) of mixing, step (2) of mixing the mixture obtained in step (1) with an olefin polymer, and step (3) of kneading the mixture obtained in step (2) .
  • the olefin-based polymer is at least one selected from the group consisting of a propylene-based polymer and an ethylene-based polymer having a melt flow rate of 0.5 g/10 minutes or more measured at a temperature of 190° C. and a load of 2.16 kg. It is a seed polymer.
  • the ethylene-based polymer is a polymer containing 50 mol% or more of structural units derived from ethylene, and preferably contains 70 mol% or more of structural units derived from ethylene, more preferably 97 mol% or more. It is more preferable to contain 99 mol% or more, and it is particularly preferable to contain 99 mol% or more. Moreover, the ethylene-based polymer may contain 100 mol % of structural units derived from ethylene. That is, the ethylene-based polymer may be an ethylene homopolymer. By containing 70 mol % or more of structural units derived from ethylene, the ethylene-based polymer has the effect of being able to enhance film formation stability and impart rigidity to the film.
  • the ethylene-based polymer may be used in combination of two or more ethylene-based polymers described later.
  • at least one of the two or more ethylene-based polymers preferably contains 70 mol % or more of structural units derived from ethylene as the ethylene-based polymer.
  • the total of two or more ethylene polymers is 100% by mass, and ethylene
  • the content of the ethylene-based polymer containing 70 mol% or more of the derived structural units is preferably 60% by mass or more, more preferably 80% by mass or more. If the content of the ethylene-based polymer containing 70 mol % or more of structural units derived from ethylene is 90% by mass or more, a film can be suitably formed.
  • structural unit in terms such as “structural unit derived from ethylene” means a polymerized unit of a monomer.
  • a “structural unit derived from ethylene” means a structural unit —CH 2 CH 2 —.
  • the content (mol%) of structural units derived from ethylene contained in the ethylene-based polymer can be determined by, for example, the FT-IR method and the NMR method.
  • the ethylene-based polymer examples include high-pressure low-density polyethylene, high-density polyethylene, ethylene- ⁇ -olefin copolymer, ethylene-vinyl ester copolymer, ethylene-unsaturated carboxylic acid ester copolymer, and the like. .
  • the ethylene-based polymer is preferably an ethylene- ⁇ -olefin copolymer and/or a high-density polyethylene, more preferably an ethylene- ⁇ -olefin copolymer.
  • examples of the ⁇ -olefin having 3 to 20 carbon atoms used as a constituent unit of the ethylene- ⁇ -olefin copolymer include propylene, 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-heptene, 1-octene, 1-nonene, 1-decene, 1-dodecene, 4-methyl-1-pentene, 4-methyl-1-hexene and the like.
  • the ⁇ -olefin having 3 to 20 carbon atoms is preferably 1-butene and/or 1-hexene. In addition, these may be used independently and may use 2 or more types together.
  • ethylene- ⁇ -olefin copolymers examples include ethylene-propylene copolymers, ethylene-1-butene copolymers, ethylene-1-hexene copolymers, ethylene-1-octene copolymers, ethylene-1 -butene-1-hexene copolymer, ethylene-1-butene-1-octene copolymer, and the like.
  • the ethylene- ⁇ -olefin copolymer is an ethylene-1-butene copolymer, an ethylene-1-hexene copolymer, or an ethylene-1-butene-1-hexene copolymer. preferable. In addition, these may be used independently and may use 2 or more types together.
  • Examples of methods for producing ethylene- ⁇ -olefin copolymers include production methods by known polymerization methods using known radical polymerization catalysts and ionic polymerization catalysts.
  • Examples of known catalysts include peroxide catalysts, Ziegler-Natta catalysts, metallocene catalysts, and the like.
  • Known polymerization methods include, for example, a solution polymerization method, a slurry polymerization method, a high pressure ion polymerization method, a high pressure radical polymerization method, a gas phase polymerization method, and the like.
  • Ziegler-Natta catalysts include catalysts composed of an olefin polymerization solid catalyst component containing a titanium atom, a magnesium atom, or a halogen atom, and an organometallic compound. More specifically, catalysts described in JP-A-11-322833 can be mentioned.
  • metallocene-based catalysts include the following catalysts (A) to (D).
  • A a catalyst comprising a component containing a transition metal compound having a group having a cyclopentadiene skeleton and a component containing an alumoxane compound
  • B a component containing the transition metal compound and ions such as trityl borate and anilinium borate
  • C a catalyst comprising a component comprising the transition metal compound, a component comprising the ionic compound, and an organometallic compound
  • D each of the above components combined with SiO 2 , Al 2 O 3 , or a particulate polymer carrier such as an olefinic polymer such as ethylene or styrene. triethylaluminum and the like.
  • the ethylene- ⁇ -olefin copolymer is preferably an ethylene- ⁇ -olefin copolymer produced by gas phase polymerization using a metallocene catalyst.
  • Specific examples of the ethylene- ⁇ -olefin copolymer include ethyne- ⁇ -olefin copolymers described in JP-A-9-183816.
  • the production method thereof is to polymerize ethylene and an ⁇ -olefin having 3 to 12 carbon atoms by a known polymerization method using a known catalyst.
  • Known catalysts include, for example, Ziegler-Natta catalysts.
  • Known polymerization methods include, for example, gas phase-solid phase polymerization method, liquid phase-solid phase polymerization method, homogeneous liquid phase polymerization method and the like in the presence or absence of a solvent.
  • the polymerization temperature is usually 30°C to 300°C.
  • the polymerization pressure is usually normal pressure to 3000 kg/cm 2 .
  • ethylene-based polymers such as high-pressure low-density polyethylene, ethylene-vinyl ester copolymers, and ethylene-unsaturated carboxylic acid ester copolymers may be produced by known production methods, and commercially available products may be used. good.
  • the density of the ethylene-based polymer is measured according to the A method described in JIS K7112-1980 after performing the annealing treatment specified in JIS K6760-1995.
  • the density of the ethylene-based polymer is preferably 930 kg/m 3 or more, more preferably 935 kg/m 3 or more, from the viewpoint of increasing the rigidity of the film.
  • it is preferably 970 kg/m 3 or less, more preferably 960 kg/m 3 or less.
  • melt flow rate (MFR) of ethylene-based polymers is measured in accordance with JIS K7210-1-2014 at a temperature of 190°C and a load of 2.16 kg.
  • the MFR of the ethylene polymer is 0.5 g/10 min or more, and from the viewpoint of fish eyes, fluidity, film surface appearance, adhesiveness, etc., it should be 0.5 g/10 min to 25 g/10 min. is preferred, and 1 g/10 minutes to 15 g/10 minutes is more preferred.
  • the MFR of the ethylene polymer is preferably 25 g/10 min or less, preferably 15 g/10 min or less, from the viewpoint of increasing the strength of the film by containing 20% by mass to 80% by mass or more of the inorganic filler. is more preferable.
  • the propylene-based polymer is a polymer containing 50 mol% or more of structural units derived from propylene. A coalescence etc. are mentioned.
  • a copolymer of ethylene and/or an ⁇ -olefin having 4 to 10 carbon atoms and propylene contains 0.1 mol% to 50 mol% of structural units derived from ethylene and/or an ⁇ -olefin having 4 to 10 carbon atoms. and preferably 99.9 mol % to 50 mol % of structural units derived from propylene.
  • Examples of ⁇ -olefins having 4 to 10 carbon atoms include 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 4-methyl-1-pentene, 1-octene and 1-decene.
  • the ⁇ -olefin having 4 to 10 carbon atoms is preferably 1-butene, 1-hexene or 1-octene.
  • copolymers of ethylene and/or ⁇ -olefins having 4 to 10 carbon atoms and propylene include random copolymers of propylene and ethylene, and random copolymers of propylene and ⁇ -olefins having 4 to 10 carbon atoms. polymers, random copolymers of propylene, ethylene and ⁇ -olefins having 4 to 10 carbon atoms, propylene block copolymers, and the like. In addition, these may be single 1 type, and may be a mixture of 2 or more types. Also, the propylene-based polymer may be a mixture of a propylene homopolymer and a copolymer of ethylene and/or an ⁇ -olefin having 4 to 10 carbon atoms and propylene.
  • random copolymers of propylene and ⁇ -olefins having 4 to 10 carbon atoms include propylene-1-butene random copolymers, propylene-1-hexene random copolymers, and propylene-1-octene random copolymers. coalescence, propylene-1-decene random copolymer and the like.
  • random copolymers of propylene, ethylene and ⁇ -olefins having 4 to 10 carbon atoms include propylene-ethylene-1-butene random copolymers, propylene-ethylene-1-hexene random copolymers, propylene- Ethylene-1-octene random copolymers, propylene-ethylene-1-decene random copolymers and the like can be mentioned.
  • the propylene-based polymer can be produced by a known polymerization method using a known olefin polymerization catalyst.
  • the polymerization catalyst for example, a Ziegler type catalyst system, a Ziegler-Natta type catalyst system, a catalyst system comprising a transition metal compound of Group 4 of the periodic table having a cyclopentadienyl ring and an alkylaluminoxane, or a cyclopentadienyl ring.
  • a catalyst system comprising a transition metal compound of Group 4 of the periodic table, a compound that reacts with it to form an ionic complex, and an organoaluminum compound examples thereof include catalyst systems in which catalyst components such as Group 4 transition metal compounds, compounds that form ionic complexes, and organoaluminum compounds are supported and modified.
  • a prepolymerized catalyst prepared by prepolymerizing an olefin may be used.
  • the MFR of a propylene-based polymer is measured at a temperature of 230°C under a load of 2.16 kg according to JIS K7210-1-2014.
  • the MFR of the propylene homopolymer is preferably 0.1 g/10 minutes to 50 g/10 minutes, more preferably 0.5 g/10 minutes to 20 g/10 minutes.
  • the MFR of the copolymer of ethylene and/or an ⁇ -olefin having 4 to 10 carbon atoms and propylene is preferably 10 g/10 minutes to 200 g/10 minutes.
  • inorganic fillers examples include calcium carbonate, kaolin, metakaolin, hydrotalcite, mica, talc, and fibrous basic magnesium sulfate particles. By using these inorganic fillers, it is possible to avoid impairing the transparency of the film. From the viewpoint of increasing the rigidity of the film, the inorganic filler is preferably hydrotalcite, talc, or fibrous basic magnesium sulfate particles, more preferably talc. Also, the inorganic filler may be carbon fiber. These inorganic fillers may be used alone or in combination of two or more. Moreover, the inorganic filler may be surface-treated with, for example, a coupling agent. In addition, color pigments such as titanium oxide and iron oxide may be included as inorganic fillers.
  • the median diameter (d50) of the inorganic filler is not particularly limited, and may be 0.5 ⁇ m to 10 ⁇ m.
  • the median diameter (d50) of the inorganic filler can be measured as a volume-based median diameter by a laser diffraction method.
  • the inorganic filler is fibrous basic magnesium sulfate particles
  • the fiber length may be 8 ⁇ m to 30 ⁇ m and the fiber diameter may be 0.5 ⁇ m to 1.0 ⁇ m.
  • the content of the inorganic filler is preferably 20 parts by mass to 80 parts by mass, more preferably 30 parts by mass to 70 parts by mass, with respect to the total 100 parts by mass of the content of the olefin polymer and the content of the inorganic filler. is more preferable.
  • the content of the inorganic filler in the resin composition is 20 parts by mass or more, high rigidity and high heat shrinkage resistance can be imparted to the film formed using the resin composition according to the present embodiment.
  • the content of the inorganic filler in the resin composition is 80 parts by mass or less, the resin composition can be successfully co-extruded, and the film can be successfully formed.
  • lubricants include paraffin waxes such as liquid paraffin, natural paraffin, microwax, polyethylene wax, chlorinated paraffin, fluorocarbon, and synthetic paraffin; fatty acid waxes such as stearic acid, palmitic acid, myristic acid, behenic acid, and arachidine.
  • Fatty acid lower alcohol esters such as butyl stearate; Esters such as polyhydric alcohols, polyglycol esters and higher alcohol esters; Zinc stearate, stearic acid Metal soaps such as magnesium, calcium stearate, and lonozinc; polyhydric alcohols such as fatty alcohols, ethylene glycol, diethylene glycol, and triethylene glycol; partial esters of fatty acids and polyhydric alcohols, partial esters of fatty acids and polyglycol/polyglycerol, etc. are mentioned.
  • the lubricant is preferably zinc stearate or magnesium stearate.
  • a lubricant may be used independently and may use 2 or more types together.
  • the content of the lubricant is preferably 0.01 to 5 parts by mass, more preferably 0.05 to 5 parts by mass, with respect to the total 100 parts by mass of the content of the olefinic polymer and the content of the inorganic filler. It is more preferably 3 parts by mass.
  • the resin composition according to the present embodiment may optionally contain at least one additive within a range that does not impair the object and effect of the present invention.
  • Additives include stabilizers (antioxidants), surfactants, antistatic agents, workability improvers, anti-blocking agents, dyes, and the like.
  • stabilizers examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), tetrakis[methylene-3-(3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate]methane ( BASF Corporation, IRGANOX (registered trademark) 1010), n-octadecyl-3-(4'-hydroxy-3,5'-di-t-butylphenyl) propionate (BASF Corporation, IRGANOX (registered trademark) 1076), etc.
  • BHT 2,6-di-t-butyl-p-cresol
  • IRGANOX registered trademark
  • Phenolic stabilizers represented by, phosphites represented by bis(2,4-di-t-butylphenyl) pentaerythritol diphosphite, tris(2,4-di-t-butylphenyl) phosphite, etc. Stabilizers and the like are included.
  • surfactants include carboxylates, fatty acid salts, cyclic fatty acid salts, special polycarboxylate type active agents, sulfonates, alkyl or alkenyl sulfonates, alkylallylsulfonates, and alkylarylsulfonates.
  • Anionic surfactants such as acid ester salts and inorganic phosphates; polyoxyethylene derivatives, polyoxyethylene/alkyl ethers, polyoxyethylene/alkylphenyl ethers, polyoxyethylene/sorbitan fatty acid esters, polyoxyethylene fatty acid esters,
  • Nonionic surfactants such as polyoxyethylene/polyoxypropylene block polymers, polyoxyethylene alkylamines, polyoxyethylene alkylamides, and polyhydric alcohol derivatives; cationic surfactants such as alkylamine salts and quaternary ammonium salts amphoteric surfactants such as alkylbetaine; fluorine-based
  • the resin composition according to the present embodiment may contain, as an additive, a polyolefin resin such as a low-density elastomer used for improving impact strength.
  • a polyolefin resin such as a low-density elastomer used for improving impact strength.
  • step (1) an inorganic filler and a lubricant are mixed.
  • the mixing method is not particularly limited, and for example, dry blending can be performed using various blenders such as a Henschel mixer and a tumbler mixer.
  • step (1) the mixing is completed to such an extent that the localization of the inorganic filler and the lubricant is no longer observed.
  • the mixing is completed at a mixing degree such that the coefficient of variation is sufficiently small (for example, 0.01 or less).
  • the mixing time can be appropriately changed depending on the amount of the mixture and the size of the equipment, and can be, for example, 5 to 10 minutes.
  • step (2) the mixture obtained in step (1) is mixed with an olefin polymer.
  • Mixing simply means mixing the mixture obtained in step (1) with the olefinic polymer.
  • the mixing method is not particularly limited, and for example, dry blending can be performed using various blenders such as a Henschel mixer and a tumbler mixer. Note that the olefin polymer may be melted in advance. Further, when the resin composition according to the present embodiment contains an additive, the additive may be dry-blended with the olefin polymer, and a masterbatch in which the additive is added to the olefin polymer is mixed with the olefin polymer. may be dry blended with
  • step (3) the mixture obtained in step (2) is kneaded. Kneading is to disperse the inorganic filler in the olefinic polymer.
  • the kneading method include a method of melt kneading and a method of shear kneading with a stirring blade rotating at high speed.
  • various mixers such as a single-screw extruder, a twin-screw extruder, a Banbury mixer, and hot rolls can be used.
  • step (2) when the pre-melted olefin polymer is mixed with the mixture obtained in the step (1), for example, the side feeder provided in the melt kneader is fed to the step (1).
  • the mixture obtained in 1. above is added and mixed with the olefinic polymer, and then melt-kneaded to disperse the inorganic filler.
  • the ash content is obtained by heat-treating the resin composition at a temperature of 800° C. for 1 hour.
  • Ash contains inorganic fillers. Also, the ash may contain traces of catalyst residues in the olefinic polymer.
  • the filler dispersity and ash content can be specifically determined by the methods described in Examples below.
  • the resin composition according to this embodiment can be used as a material for forming various films.
  • a film formed using the resin composition according to the present embodiment can be suitably used, for example, as packaging bags and packaging containers for storing foods, detergents, cosmetics, and the like.
  • a multilayer film obtained by laminating a film formed using the resin composition according to the present embodiment as a base film and a film formed from the same olefin polymer as the base film as a sealant film is a base film. It can be suitably used as a reusable mono-material packaging material without separating the material film and the sealant film.
  • the content of the inorganic filler in the resin composition according to the present embodiment is within the above range, when the film formed using the resin composition is used as the base film, for example, polyethylene Relatively high rigidity and relatively high heat shrinkage resistance can be imparted to the multilayer film without laminating a film such as a terephthalate (PET) film or polyamide film on the base film.
  • PET terephthalate
  • a film formed using the resin composition according to the present embodiment can be recovered and recycled after being used as containers for food, detergents, cosmetics, and the like.
  • the film can be recycled by, for example, washing the recovered container with a solvent such as alcohol, drying the container, and then melting and pelletizing the container. Melting and pelletizing of the container can be done without separating all the layers of the multilayer film.
  • the obtained pellets may be mixed with a masterbatch of an ethylene-based polymer having a different inorganic filler content, and melted to adjust the concentration of the inorganic filler.
  • the recycled resin material can be suitably used, for example, as a molding material for foods, detergents and cosmetics.
  • the method for producing a film using the resin composition according to the present embodiment is not particularly limited, and includes known film production methods.
  • An extrusion molding method such as a T-die method using a cast film manufacturing apparatus can be mentioned.
  • the processed resin temperature is 180°C to 300°C, preferably 230°C to 300°C
  • the chill roll temperature is 20°C to 80°C, preferably 20°C to 50°C.
  • the methods for measuring various physical properties of ethylene-based polymers are as follows.
  • a standard sample of an ethylene-hexene copolymer with a known number of methyl branches in 1000 carbons was pressed into a 100 ⁇ m press sheet, and the above IR measurement device was used to measure the number of integration times 16 times and the resolution 4 cm.
  • the infrared absorption intensity was measured under the condition of -1 .
  • a baseline was created by connecting the absorption intensity at 1700 cm ⁇ 1 and the absorption intensity at 920 cm ⁇ 1 of the obtained IR spectrum.
  • the peak absorption intensity at 1378 cm ⁇ 1 (I1S) and the peak absorption intensity at 1303 cm ⁇ 1 (I2S) of the obtained IR spectrum and the baseline absorption intensity at 1378 cm ⁇ 1 (Io1S) and 1303 cm ⁇ 1 (Io2S ) were read, and the coefficient f was determined using the following formula.
  • K1S Log (Io1S/I1S)/density of standard sample (kg/m 3 )/sheet thickness ( ⁇ m)
  • K2S Log (Io2S/I2S)/density of standard sample (kg/m 3 )/sheet thickness ( ⁇ m)
  • a standard sample with a density of 925 kg/m 3 was used for this measurement.
  • a 100 ⁇ m press sheet was prepared from a sample with an unknown number of short chain branches, and the infrared absorption intensity was measured with the above-mentioned IR measurement device under the conditions of 16 integration times and a resolution of 4 cm ⁇ 1 .
  • a baseline was created by connecting the absorption intensity at 1700 cm ⁇ 1 and the absorption intensity at 920 cm ⁇ 1 of the obtained IR spectrum.
  • the short chain branch is propylene
  • the chain branching is butene
  • the CH3 /1000 value obtained is compared to the CH3 /1000 value obtained for other than propylene, hexene, octene, 4-methylpentene, and butene.
  • a value multiplied by a suitable coefficient in consideration of the structure was taken as the degree of short chain branching in 1000 carbons.
  • the content of structural units derived from ethylene contained in the ethylene-based polymer was calculated by the following formula using the short difference branching degree in 1000 carbons.
  • Content of structural units derived from ethylene in the ethylene polymer (mol%) (degree of short chain branching in 1000-1000 carbons)/10
  • MFR Melt flow rate
  • the methods for measuring the various physical properties of the propylene-based polymer are as follows.
  • MFR Melt flow rate
  • the isotactic pentad fraction of the propylene-based polymer was quantified using the carbon atom signal of the methyl group measured using 13 C-NMR (manufactured by BRUKER, trade name "EX-270"). NMR measurement was carried out at 135° C. using a propylene-based polymer dissolved in deuterated o-dichlorobenzene (concentration: 100 mg/mL) as a measurement sample.
  • Inorganic filler> ⁇ Inorganic filler 1 Talc (manufactured by Asada Flour Milling Co., Ltd., trade name “JM620P”), median diameter (d50): 5 ⁇ m
  • the methods for measuring various physical properties of the resin composition are as follows.
  • ⁇ Ratio of ash (Ash, unit: none)> 10 to 20 g of the resin composition is heated to 800° C. in an electric furnace equipped with a deodorizing and smoke removing device (manufactured by Tokyo Giken Co., Ltd., "TSD-20C-Z"), and the olefin polymer component is heated for 1 hour. After decomposition, it was cooled to room temperature. From the obtained ash content (g) and the amount (g) of the resin composition used, the ratio of ash content to the resin composition was determined.
  • ⁇ Reflection electron microscope image of cross section of pellet of resin composition A pellet of the resin composition was embedded in an epoxy resin, and then an MD cross section was prepared using a cryomicrotome to obtain a measurement sample.
  • a glass knife was used and the temperature was -100°C.
  • a measurement sample was fixed to the sample stage of the reflection electron microscope with a carbon tape.
  • Example 1 Preparation of resin composition 1
  • Inorganic filler 1 60 parts by mass
  • lubricant 1 1.2 parts by mass
  • the resulting mixture (61.2 parts by mass) and propylene-based polymer 1 (40 parts by mass) were passed through a co-directional twin-screw extruder (manufactured by Ikegai Co., Ltd., trade name "Ikegai PCM45", 45 mm ⁇ , L/D30 ), and then set the cylinder temperature from the raw material supply side to C1 (Cylinder 1): 200 ° C., C2: 210 ° C., C3 to C4: 200 ° C., C5 to C7: 210 ° C., Die: 190 ° C. , and melt-kneaded at a screw rotation speed of 150 rpm to obtain a resin composition 1 in the form of pellets.
  • Example 2 Preparation of resin composition 2
  • Inorganic filler 1 60 parts by mass
  • lubricant 1 1.2 parts by mass
  • the obtained mixture (61.2 parts by mass) and the ethylene polymer 1 were extruded using a co-directional twin-screw extruder (manufactured by Ikegai Co., Ltd., trade name "Ikegai PCM45", 45 mm ⁇ , L/D30).
  • Examples 3 and 4 Preparation of resin compositions 3 and 4] Pellet-shaped resin compositions 3 and 4 were obtained in the same manner as in Example 2, except that the raw materials and mixing ratios shown in Table 1 were changed.
  • Table 1 shows the raw materials and manufacturing methods of the resin compositions of each example and each comparative example.
  • Table 2 shows the measurement results of various physical properties of the resin composition of each example and each comparative example.
  • the evaluation method for the film formed using the resin composition is as follows.
  • the inspection conditions are: detection threshold: 30 or more, detection prohibition threshold: 24 or more, light source gain: 1.0, reading speed: 30 m/min, detection lower limit size: vertical 4 pixels, horizontal 2 pixels, average amount of transmitted light: 70%, Measurement range: length 120 mm x width 100 mm.
  • the cylinder temperature from the raw material supply side is C1: 160 ° C., C2: 170 ° C., C3: 180 ° C., die: 180 ° C., chill roll temperature 50 ° C., extrusion rate 12.5 kg / hr.
  • a cast film 2 was produced.
  • Cast films 3 to 5 were produced in the same manner as in Test Example 2 except that the raw materials and mixing ratios shown in Table 3 were changed.
  • Test Example C1 Production of cast film C1
  • a cast film C1 was produced in the same manner as in Test Example 1, except that the raw materials shown in Table 3 were used.
  • Cast films C2 and C3 were produced in the same manner as in Test Example 2 except that the raw materials and mixing ratios shown in Table 3 were changed.
  • Table 3 shows the raw materials, filler content, and FE number of cast films in each test example.
  • the cast films formed using the resin compositions of Examples 1 to 4 which satisfy all the constituent requirements of the present invention, are the resins of Comparative Examples having the same filler content as those of each Example. Compared with the cast film formed using the composition, the FE number is small and the appearance is excellent.

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Abstract

フィラーを含有するとともに、外観に優れたフィルムを得ることができる樹脂組成物の製造方法、および、樹脂組成物を提供することを課題とする。　本発明に係る樹脂組成物の製造方法は、オレフィン系重合体と無機フィラーと滑剤とを含有する樹脂組成物の製造方法であって、オレフィン系重合体は、プロピレン系重合体、および、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレートが０．５ｇ／１０分以上であるエチレン系重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種の重合体であり、無機フィラーと滑剤とを混合する工程（１）と、工程（１）で得られた混合物とオレフィン系重合体とを混合する工程（２）と、工程（２）で得られた混合物を混練する工程（３）とを含む。

Description

樹脂組成物の製造方法、および、樹脂組成物
　本発明は、樹脂組成物の製造方法、および、樹脂組成物に関する。
　２０１９年５月に環境省にて「プラスチック資源循環戦略」が策定され、２０３５年までに使用済みプラスチックを１００％リデュース・リサイクル等により有効活用すると明文化された。そういった社会情勢の中、マテリアルリサイクルに適した樹脂製包装材料への要望はより一層増加するものと予想される。
　従来、各種包装材料として、基材フィルムとシーラントフィルムとを積層した多層フィルムが広く用いられている。かかる構成のフィルムは、基材フィルムが高剛性および高耐熱性を有し、シーラントフィルムが低温でのヒートシール性を有していることで、各種包装袋として優れた機能を発揮しうるものとなっている。
　近年、この種のフィルムに対してもリサイクルの要望が高まっており、モノマテリアル化が求められている。具体的には、ポリプロピレンやポリエチレンといったオレフィン系樹脂で構成されるシーラントフィルムと同種のオレフィン系樹脂を基材フィルムとして採用することが好適とされている。
　上記のような基材フィルムについて、剛性を高める等の種々の機能を付与する目的で、フィラーを含有させることがある。例えば、特許文献１では、特定粒径を有するフィラーから構成されるマスターバッチと、樹脂と、を含む樹脂組成物を用いて成形することで、剛性に優れた成形品が得られる旨が開示されている。
特開２００３－１７１４７２号公報
　しかしながら、フィラーを含有させたフィルムは、フィラー凝集物に由来する欠陥（フィッシュアイ）により、外観に劣るという問題がある。
　本発明は、このような問題に鑑みてなされたものであり、フィラーを含有するとともに、外観に優れたフィルムを得ることができる樹脂組成物の製造方法、および、樹脂組成物を提供することを課題とする。
　本発明に係る樹脂組成物の製造方法は、オレフィン系重合体と無機フィラーと滑剤とを含有する樹脂組成物の製造方法であって、オレフィン系重合体は、プロピレン系重合体、および、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレートが０．５ｇ／１０分以上であるエチレン系重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種の重合体であり、無機フィラーと滑剤とを混合する工程（１）と、工程（１）で得られた混合物とオレフィン系重合体とを混合する工程（２）と、工程（２）で得られた混合物を混練する工程（３）とを含む。
　本発明に係る樹脂組成物は、オレフィン系重合体と無機フィラーと滑剤とを含有する樹脂組成物であって、オレフィン系重合体は、プロピレン系重合体、および、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレートが０．５ｇ／１０分以上であるエチレン系重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種の重合体であり、下記式（ｉ）を満たす。
　０．１０≦ＦＤ／Ａｓｈ≦１．３０　　　（ｉ）
（式中、
　ＦＤは、下記式（ｉｉ）で算出されるフィラー分散度を示す。
　Ａｓｈは、樹脂組成物に対する灰分の割合を示す。）
　ＦＤ＝Ｄ２／Ｄ１　　　（ｉｉ）
（式中、
　Ｄ１は、樹脂組成物のＭＤ断面の反射型電子顕微鏡像を２値化処理して得られる処理画像の明部の重心間距離の平均値を示す。
　Ｄ２は、樹脂組成物のＭＤ断面の反射型電子顕微鏡像を２値化処理して得られる処理画像の明部の重心間距離の標準偏差を示す。）
　本発明によれば、フィラーを含有するとともに、外観に優れたフィルムを得ることができる樹脂組成物の製造方法、および、樹脂組成物を提供することができる。
実施例１の樹脂組成物におけるペレット断面の反射型電子顕微鏡像である。 比較例１の樹脂組成物におけるペレット断面の反射型電子顕微鏡像である。
　以下、本発明の実施形態について説明するが、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。
　［樹脂組成物の製造方法］
　本実施形態に係る樹脂組成物の製造方法は、オレフィン系重合体と無機フィラーと滑剤とを含有する樹脂組成物の製造方法であって、オレフィン系重合体は、プロピレン系重合体、および、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレートが０．５ｇ／１０分以上であるエチレン系重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種の重合体であり、無機フィラーと滑剤とを混合する工程（１）と、工程（１）で得られた混合物とオレフィン系重合体とを混合する工程（２）と、工程（２）で得られた混合物を混練する工程（３）とを含む。
　以下、本実施形態に係る樹脂組成物の製造方法に用いられる各成分について説明した後、樹脂組成物の製造方法について説明する。
　（オレフィン系重合体）
　オレフィン系重合体は、プロピレン系重合体、および、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレートが０．５ｇ／１０分以上であるエチレン系重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種の重合体である。
　エチレン系重合体は、エチレンに由来する構造単位を５０モル％以上含む重合体であり、エチレンに由来する構造単位を７０モル％以上含むことが好ましく、９７モル％以上含むことがより好ましく、９８モル％以上含むことがさらに好ましく、９９モル％以上含むことが特に好ましい。また、エチレン系重合体は、エチレンに由来する構造単位を１００モル％含むものであってもよい。すなわち、エチレン系重合体は、エチレン単独重合体であってもよい。エチレン系重合体は、エチレンに由来する構造単位を７０モル％以上含むことによって、成膜安定性を高めることができ、フィルムに剛性を付与できるという効果を奏する。なお、エチレン系重合体は、後述するエチレン系重合体を２種類以上併用してもよい。この場合、２種類以上のエチレン系重合体の少なくとも１種類が、エチレン系重合体としてエチレンに由来する構造単位を７０モル％以上含んでいることが好ましい。また、エチレンに由来する構造単位を７０モル％以上含むエチレン系重合体とそれ以外のエチレン系重合体とを併用する場合、２種類以上のエチレン系重合体の合計を１００質量％として、エチレンに由来する構造単位を７０モル％以上含むエチレン系重合体の含有量が、６０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。エチレンに由来する構造単位を７０モル％以上含むエチレン系重合体の含有量が９０質量％以上であれば、フィルムを好適に形成することができる。
　なお、本明細書において、「エチレンに由来する構造単位」のような用語中の「構造単位」とは、モノマーの重合単位を意味する。従って、例えば、「エチレンに由来する構造単位」は、－ＣＨ２ＣＨ２－なる構造単位を意味する。
　エチレン系重合体に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量（モル％）は、例えば、ＦＴ－ＩＲ法、ＮＭＲ法により求めることができる。
　エチレン系重合体としては、例えば、高圧法低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン－α－オレフィン共重合体、エチレン－ビニルエステル共重合体、エチレン－不飽和カルボン酸エステル共重合体等が挙げられる。これらの中でも、エチレン系重合体は、エチレン－α－オレフィン共重合体、および／または、高密度ポリエチレンであることが好ましく、エチレン－α－オレフィン共重合体であることがより好ましい。
　エチレン系重合体がエチレン－α－オレフィン共重合体である場合、エチレン－α－オレフィン共重合体の構成単位に用いられる炭素原子数３～２０のα－オレフィンとしては、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ドデセン、４－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ヘキセン等が挙げられる。これらの中でも、炭素原子数３～２０のα－オレフィンは、１－ブテン、および／または、１－ヘキセンであることが好ましい。なお、これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　エチレン－α－オレフィン共重合体としては、例えば、エチレン－プロピレン共重合体、エチレン－１－ブテン共重合体、エチレン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－１－オクテン共重合体、エチレン－１－ブテン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－１－ブテン－１－オクテン共重合体等が挙げられる。これらの中でも、エチレン－α－オレフィン共重合体は、エチレン－１－ブテン共重合体、エチレン－１－ヘキセン共重合体、または、エチレン－１－ブテン－１－ヘキセン共重合体であることが好ましい。なお、これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　エチレン－α－オレフィン共重合体の製造方法としては、公知のラジカル重合触媒やイオン重合触媒を用いた、公知の重合方法による製造方法が挙げられる。公知の触媒としては、例えば、過酸化物触媒、チーグラー・ナッタ系触媒、メタロセン系触媒等が挙げられる。公知の重合方法としては、例えば、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法、高圧ラジカル重合法、気相重合法等が挙げられる。
　チーグラー・ナッタ系触媒としては、例えば、チタン原子、マグネシウム原子、またはハロゲン原子を含有するオレフィン重合用固体触媒成分と、有機金属化合物とからなる触媒が挙げられる。より具体的には、特開平１１－３２２８３３号公報に記載された触媒が挙げられる。
　メタロセン系触媒としては、例えば、次の（Ａ）～（Ｄ）の触媒等が挙げられる。
　（Ａ）シクロペンタジエン形骨格を有する基を有する遷移金属化合物を含む成分と、アルモキサン化合物とを含む成分からなる触媒
　（Ｂ）前記遷移金属化合物を含む成分と、トリチルボレート、アニリニウムボレート等のイオン性化合物とを含む成分からなる触媒
　（Ｃ）前記遷移金属化合物を含む成分と、前記イオン性化合物を含む成分と、有機金属化合物とを含む成分からなる触媒
　（Ｄ）前記の各成分をＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３等の無機粒子状担体や、エチレン、スチレン等のオレフィン系重合体等の粒子状ポリマー担体に担持または含浸させて得られる触媒　上記の有機金属化合物としては、例えば、ブチルリチウム、トリエチルアルミニウム等が挙げられる。
　エチレン－α－オレフィン共重合体は、メタロセン系触媒を用いた気相重合法により製造されたエチレン－α－オレフィン共重合体であることが好ましい。該エチレン－α－オレフィン共重合体として、具体的には、特開平９－１８３８１６号公報に記載されているエチン－α－オレフィン共重合体が挙げられる。
　また、エチレン系重合体が高密度ポリエチレンである場合、その製造方法としては、公知の触媒を用いて、エチレンと炭素原子数３～１２のα－オレフィンとを、公知の重合方法により重合する製造方法が挙げられる。公知の触媒としては、例えば、チーグラー・ナッタ系触媒が挙げられる。公知の重合方法としては、例えば、溶媒の存在下または不存在下における気相－固相重合法、液相－固相重合法、均一液相重合法等が挙げられる。重合温度としては、通常３０℃～３００℃である。重合圧力としては、通常、常圧～３０００ｋｇ／ｃｍ２である。
　その他、高圧法低密度ポリエチレン、エチレン－ビニルエステル共重合体、エチレン－不飽和カルボン酸エステル共重合体等のエチレン系重合体についても公知の製造方法によって製造すればよく、市販品を用いてもよい。
　エチレン系重合体の密度は、ＪＩＳ　Ｋ６７６０－１９９５に規定されたアニーリング処理を行った後、ＪＩＳ　Ｋ７１１２－１９８０に記載のＡ法に従って測定される。
　エチレン系重合体の密度は、フィルムの剛性を高める観点から、９３０ｋｇ／ｍ３以上であることが好ましく、９３５ｋｇ／ｍ３以上であることがより好ましい。また、フィラー受容性を高め、フィルムの加工安定性を高めるという観点から、９７０ｋｇ／ｍ３以下であることが好ましく、９６０ｋｇ／ｍ３以下であることがより好ましい。
　エチレン系重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ　Ｋ７２１０－１―２０１４に準拠し、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定される。
　エチレン系重合体のＭＦＲは、０．５ｇ／１０分以上であり、フィッシュアイ、流動性、フィルム表面の外観、粘着性等の観点から、０．５ｇ／１０分～２５ｇ／１０分であることが好ましく、１ｇ／１０分～１５ｇ／１０分であることがより好ましい。また、エチレン系重合体のＭＦＲは、２０質量％～８０質量％以上の無機フィラーを含有させ、フィルムの強度を高めるという観点から、２５ｇ／１０分以下であることが好ましく、１５ｇ／１０分以下であることがより好ましい。
　プロピレン系重合体としては、プロピレンに由来する構造単位を５０モル％以上含む重合体であり、例えば、プロピレン単独重合体、エチレンおよび／または炭素数４～１０のα－オレフィンとプロピレンとの共重合体等が挙げられる。
　エチレンおよび／または炭素数４～１０のα－オレフィンとプロピレンとの共重合体は、エチレンおよび／または炭素数４～１０のα－オレフィンに由来する構造単位が０．１モル％～５０モル％であることが好ましく、プロピレンに由来する構造単位が９９．９モル％～５０モル％であることが好ましい。
　炭素数４～１０のα－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－オクテン、１－デセン等が挙げられる。これらの中でも、炭素数４～１０のα－オレフィンは、１－ブテン、１－ヘキセンまたは１－オクテンであることが好ましい。
　エチレンおよび／または炭素数４～１０のα－オレフィンとプロピレンとの共重合体としては、例えば、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体、プロピレンと炭素数４～１０のα－オレフィンとのランダム共重合体、プロピレンとエチレンと炭素数４～１０のα－オレフィンとのランダム共重合体、プロピレンブロック共重合体等が挙げられる。なお、これらは１種単独であってもよく、２種以上の混合物であってもよい。また、プロピレン系重合体は、プロピレン単独重合体と、エチレンおよび／または炭素数４～１０のα－オレフィンとプロピレンとの共重合体との混合物であってもよい。
　プロピレンと炭素数４～１０のα－オレフィンとのランダム共重合体としては、例えば、プロピレン－１－ブテンランダム共重合体、プロピレン－１－ヘキセンランダム共重合体、プロピレン－１－オクテンランダム共重合体、プロピレン－１－デセンランダム共重合体等が挙げられる。
　プロピレンとエチレンと炭素数４～１０のα－オレフィンとのランダム共重合体としては、例えば、プロピレン－エチレン－１－ブテンランダム共重合体、プロピレン－エチレン－１－ヘキセンランダム共重合体、プロピレン－エチレン－１－オクテンランダム共重合体、プロピレン－エチレン－１－デセンランダム共重合体等が挙げられる。
　プロピレン系重合体は、公知のオレフィンの重合触媒を用いて、公知の重合方法によって製造することができる。
　重合触媒としては、例えば、チーグラー型触媒系、チーグラー・ナッタ型触媒系、シクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とアルキルアルミノキサンからなる触媒系、またはシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物とそれと反応してイオン性の錯体を形成する化合物および有機アルミニウム化合物からなる触媒系、シリカ、粘土鉱物等の無機粒子にシクロペンタジエニル環を有する周期表第４族の遷移金属化合物、イオン性の錯体を形成する化合物および有機アルミニウム化合物等の触媒成分を担持し変性させた触媒系等が挙げられ、また、上記の触媒系の存在下でエチレンやα－オレフィンを予備重合させて調製される予備重合触媒を用いてもよい。
　プロピレン系重合体のＭＦＲは、ＪＩＳ　Ｋ７２１０－１―２０１４に準拠し、温度２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定される。プロピレン単独重合体のＭＦＲは、０．１ｇ／１０分～５０ｇ／１０分であることが好ましく、０．５ｇ／１０分～２０ｇ／１０分であることがより好ましい。エチレンおよび／または炭素数４～１０のα－オレフィンとプロピレンとの共重合体のＭＦＲは、１０ｇ／１０分～２００ｇ／１０分であることが好ましい。
　（無機フィラー）
　無機フィラーとしては、炭酸カルシウム、カオリン、メタカオリン、ハイドロタルサイト、マイカ、タルク、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子等が挙げられる。これら無機フィラーを用いることによって、フィルムの透明性が損なわれることを回避することができる。無機フィラーは、フィルムの剛性をより高くするという観点から、ハイドロタルサイト、タルクまたは繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子であることが好ましく、タルクであることがより好ましい。また、無機フィラーは、炭素繊維であってもよい。これら無機フィラーは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。また、無機フィラーは、例えば、カップリング剤等によって表面処理されていてもよい。その他、酸化チタン、酸化鉄等の着色顔料を無機フィラーとして含んでいてもよい。
　無機フィラーのメディアン径（ｄ５０）は、特に限定されるものではなく、０．５μｍ～１０μｍであってもよい。なお、無機フィラーのメディアン径（ｄ５０）は、レーザ回折法によって、体積基準のメディアン径として測定することができる。
　無機フィラーが、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子である場合、特に限定されるものではなく、繊維長が８μｍ～３０μｍ、繊維径が０．５μｍ～１．０μｍであってもよい。
　無機フィラーの含有量は、オレフィン系重合体の含有量と無機フィラーの含有量との合計１００質量部に対して、２０質量部～８０質量部であることが好ましく、３０質量部～７０質量部であることがより好ましい。樹脂組成物における無機フィラーの含有量が２０質量部以上であることによって、本実施形態に係る樹脂組成物を用いて形成されたフィルムに高い剛性および高い耐熱収縮性を付与することができる。また、樹脂組成物における無機フィラーの含有量が、８０質量部以下であれば、樹脂組成物を首尾よく共押出することができ、フィルムを首尾よく成形することができる。
　（滑剤）
　滑剤としては、例えば、流動パラフィン、天然パラフィン、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、塩素化パラフィン、フルオロカーボン、合成パラフィン等のパラフィン系ワックス；ステアリン酸、パルチミン酸、ミリスチン酸、ベヘニン酸、アラキジンなどの脂肪酸系ワックス；脂肪族アミド、アルキレンビス脂肪酸アミドなどの脂肪族アミド系ワックス；ステアリン酸ブチルなどの脂肪酸低級アルコールエステル；多価アルコール、ポリグリコールエステル、高級アルコールエステル類などのエステル系；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸マグネシウム、カルシウムステアレート、ロノジンクなどの金属石鹸；脂肪アルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコールなどの多価アルコール系；脂肪酸と多価アルコールの部分エステル、脂肪酸とポリグリコール・ポリグリセロールの部分エステル等が挙げられる。これらの中でも、滑剤は、ステアリン酸亜鉛またはステアリン酸マグネシウムであることが好ましい。なお、滑剤は単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　滑剤の含有量は、オレフィン系重合体の含有量と無機フィラーの含有量との合計１００質量部に対して、０．０１質量部～５質量部であることが好ましく、０．０５質量部～３質量部であることがより好ましい。
　（添加剤）
　本実施形態に係る樹脂組成物は、必要に応じて、本発明の目的および効果を損なわない範囲で、少なくとも１つの添加剤を含んでいてもよい。
　添加剤としては、安定剤（酸化防止剤）、界面活性剤、帯電防止剤、加工性改良剤、抗ブロッキング剤、染料等が挙げられる。
　安定剤としては、例えば、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール（ＢＨＴ）、テトラキス［メチレン－３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（ＢＡＳＦ社製、ＩＲＧＡＮＯＸ（登録商標）１０１０）、ｎ－オクタデシル－３－（４’－ヒドロキシ－３，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）プロピオネート（ＢＡＳＦ社製、ＩＲＧＡＮＯＸ（登録商標）１０７６）等で代表されるフェノール系安定剤、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイト等で代表されるホファイト系安定剤等が挙げられる。
　界面活性剤としては、例えば、カルボン酸塩、脂肪酸塩、環状脂肪酸塩、特殊ポリカルボン酸塩型活性剤、スルホン酸塩、アルキルまたはアルケニルスルホン酸塩、アルキルアリルスルホン酸塩、アルキルアリルスルホン酸塩の重縮合物、硫酸塩、アルキル硫酸エステル、ポリオキシエチレン・アルキルエーテル硫酸塩、ポリオキシエチレン・アルキルフェニルエーテル硫酸塩、りん酸エステル、アルキルりん酸エステル、ポリオキシエチレン・アルキル（フェニル）エーテルりん酸エステル塩、無機りん酸塩等のアニオン性界面活性剤；ポリオキシエチレン誘導体、ポリオキシエチレン・アルキルエーテル、ポリオキシエチレン・アルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレン・ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレンブロックポリマー、ポリオキシエチレンアルキルアミン、ポリオキシエチレンアルキルアマイド、多価アルコール系誘導体等のノニオン性界面活性剤；アルキルアミン塩、第４アンモニウム塩等のカチオン性界面活性剤；アルキルベタイン等の両性界面活性剤；フッ素系界面活性剤、シリコン系界面活性剤、反応性界面活性剤等を挙げることができる。なお、界面活性剤は、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　その他、本実施形態に係る樹脂組成物は、衝撃強度の改良のために用いられる低密度エラストマー等のポリオレフィン系樹脂を添加剤として含んでいてもよい。
　（樹脂組成物の製造方法）
　工程（１）では、無機フィラーと滑剤とを混合する。混合方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー等の各種ブレンダーを用いてドライブレンドすることができる。工程（１）では、無機フィラー、および、滑剤の局在が認められなくなる程度の混合度合いで混合を完了する。具体的には、無機フィラー、および、滑剤の混合物を複数箇所サンプリングして嵩密度を測定した際、その変動係数が十分小さくなる程度（例えば、０．０１以下）の混合度合いで混合を完了する。また、混合時間は、混合物の量や設備の大きさによって適宜変更することができ、例えば５分～１０分とすることができる。
　工程（２）では、工程（１）で得られた混合物とオレフィン系重合体とを混合する。混合とは、単純に工程（１）で得られた混合物とオレフィン系重合体とを混ぜ合わせることである。混合方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー等の各種ブレンダーを用いてドライブレンドすることができる。なお、オレフィン系重合体は、予め溶融されたものを用いてもよい。また、本実施形態に係る樹脂組成物が添加剤を含む場合、添加剤はオレフィン系重合体とともにドライブレンドしてもよく、オレフィン系重合体に添加剤を添加したマスターバッチを、オレフィン系重合体とドライブレンドしてもよい。
　工程（３）では、工程（２）で得られた混合物を混練する。混練とは、無機フィラーをオレフィン系重合体中に分散させることである。混練方法としては、例えば、溶融混練する方法、および、高速回転する撹拌羽根でせん断混練する方法が挙げられる。溶融混練する方法では、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の各種ミキサーを用いることができる。また、工程（２）において、予め溶融させたオレフィン系重合体と、工程（１）で得られた混合物とを混合した場合には、例えば、溶融混練機に設けたサイドフィーダーから工程（１）で得られた混合物を投入し、オレフィン系重合体と混合した後、溶融混練により無機フィラーを分散させる。
　［樹脂組成物］
　本実施形態に係る樹脂組成物は、下記式（ｉ）を満たす。
　０．１０≦ＦＤ／Ａｓｈ≦１．３０　　　（ｉ）
（式中、ＦＤは、下記式（ｉｉ）で算出されるフィラー分散度を示す。Ａｓｈは、樹脂組成物に対する灰分の割合を示す。）
　ＦＤ＝Ｄ２／Ｄ１　　　（ｉｉ）
（式中、Ｄ１は、樹脂組成物のＭＤ断面の反射型電子顕微鏡像を２値化処理して得られる処理画像の明部の重心間距離の平均値を示す。Ｄ２は、樹脂組成物のＭＤ断面の反射型電子顕微鏡像を２値化処理して得られる処理画像の明部の重心間距離の標準偏差を示す。）　
　なお、前記灰分は、樹脂組成物を温度８００℃、１時間の条件で熱処理して得られる。
灰分は、無機フィラーを含む。また、灰分はオレフィン系重合体中の微量の触媒残渣を含み得る。フィラー分散度、および、灰分は、具体的には後述の実施例に記載の方法によって求めることができる。
　本実施形態に係る樹脂組成物は、各種のフィルムを形成する材料として用いることができる。本実施形態に係る樹脂組成物を用いて形成されたフィルムは、例えば、食品、洗剤、化粧品等を収納する包装袋、および、包装用容器として好適に用いることができる。また、本実施形態に係る樹脂組成物を用いて形成されたフィルムを基材フィルムとし、該基材フィルムと同種のオレフィン系重合体から形成されたフィルムをシーラントフィルムとして積層した多層フィルムは、基材フィルムとシーラントフィルムを分離せずとも、再利用することができるモノマテリアル包材として好適に使用することができる。また、本実施形態に係る樹脂組成物における無機フィラーの含有量が上記の範囲であることによって、該樹脂組成物を用いて形成されたフィルムを上記の基材フィルムとした際に、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ポリアミドフィルム等のフィルムを基材フィルムに積層しなくても、比較的高い剛性、および、比較的高い耐熱収縮性を上記の多層フィルムに付与することができる。
　本実施形態に係る樹脂組成物を用いて形成されたフィルムは、例えば、食品、洗剤、化粧品等の容器として用いた後、回収し、再生することができる。フィルムの再生は、例えば、アルコール等の溶剤等によって回収した容器を洗浄し、乾燥した後に該容器を溶融し、ペレット化すればよい。容器の溶融、および、ペレット化は、多層フィルムの全層を分離することなく行うことができる。得られたペレットと、該ペレットとは、無機フィラーの含有量が異なるエチレン系重合体のマスターバッチとを混合し、溶融し、無機フィラーの濃度を調整してもよい。再生した樹脂材料は、例えば、食品、洗剤、化粧品用途の成形材料として好適に使用することができる。
　本実施形態に係る樹脂組成物を用いてフィルムを製造する方法としては、特に限定されるものではなく、公知のフィルムの製造方法が挙げられ、例えば、インフレーションフィルム製造装置を用いるインフレーション法、Ｔダイキャストフィルム製造装置を用いるＴダイ法等の押出成形方法が挙げられる。Ｔダイ法を用いる場合、加工樹脂温度は１８０℃～３００℃であり、好ましくは２３０℃～３００℃であり、チルロール温度は２０℃～８０℃であり、好ましくは２０℃～５０℃である。
　本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
　以下、実施例を挙げて本発明についてさらに具体的に説明する。ただし、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
　エチレン系重合体の各種物性の測定方法は、以下の通りである。
　＜エチレンに由来する構造単位の含有量（単位：モル％）＞
　ＩＲ測定装置（日本分光株式会社製、商品名「ＦＴ－ＩＲ４８０」）を用いて、ＩＲスペクトル測定を行い、エチレン系重合体中のエチレンに由来する構造単位の含有量を測定した。
　具体的には、まず、１０００炭素中のメチル分岐数が既知のエチレン－ヘキセン共重合体の標準サンプルについて、１００μｍのプレスシートを作製し、上記ＩＲ測定装置にて、積算回数１６回、分解４ｃｍ－１の条件で赤外線吸収強度を測定した。得られたＩＲスペクトルの１７００ｃｍ－１の吸収強度と９２０ｃｍ－１の吸収強度とを結んでベースラインを作成した。得られたＩＲスペクトルの１３７８ｃｍ－１のピーク吸収強度（Ｉ１Ｓ）および１３０３ｃｍ－１のピーク吸収強度（Ｉ２Ｓ）と、ベースラインの１３７８ｃｍ－１の吸収強度（Ｉｏ１Ｓ）および１３０３ｃｍ－１の吸収強度（Ｉｏ２Ｓ）とをそれぞれ読み取り、下記式を用いて、係数ｆを求めた。

　ｆ＝（標準サンプルの１０００炭素中のメチル分岐数）／０．６７（（Ｋ１Ｓ）－０．９５（Ｋ２Ｓ）＋３．８）
　Ｋ１Ｓ＝Ｌｏｇ（Ｉｏ１Ｓ／Ｉ１Ｓ）／標準サンプルの密度（ｋｇ／ｍ３）／シート厚み（μｍ）
　Ｋ２Ｓ＝Ｌｏｇ（Ｉｏ２Ｓ／Ｉ２Ｓ）／標準サンプルの密度（ｋｇ／ｍ３）／シート厚み（μｍ）

　なお、本測定の標準サンプルは密度が９２５ｋｇ／ｍ３であるものを用いた。
　次に、短鎖分岐数が未知のサンプルについて、１００μｍのプレスシートを作製し、上記ＩＲ測定装置にて、積算回数１６回、分解４ｃｍ－１の条件で赤外線吸収強度を測定した。得られたＩＲスペクトルの１７００ｃｍ－１の吸収強度と９２０ｃｍ－１の吸収強度とを結んでベースラインを作成した。得られたＩＲスペクトルの１３７８ｃｍ－１のピーク吸収強度（Ｉ１）および１３０３ｃｍ－１のピーク吸収強度（Ｉ２）と、ベースラインの１３７８ｃｍ－１の吸収強度（Ｉｏ１）および１３０３ｃｍ－１の吸収強度（Ｉｏ２）とをそれぞれ読み取り、下記式を用いて、１０００炭素中のメチル分岐数（ＣＨ３／１０００Ｃ）を算出した。

　ＣＨ３／１０００Ｃ＝０．６７×ｆ×（（Ｋ１）－０．９５×（Ｋ２）＋３．８）
　Ｋ１＝Ｌｏｇ（Ｉｏ１／Ｉ１）／サンプルの密度（ｋｇ／ｍ３）／シート厚み（μｍ）
　Ｋ２＝Ｌｏｇ（Ｉｏ２／Ｉ２）／サンプルの密度（ｋｇ／ｍ３）／シート厚み（μｍ）
　短鎖分岐がプロピレンの場合は得られたＣＨ３／１０００Ｃに対し０．６０倍した値を、ヘキセンの場合は得られたＣＨ３／１０００Ｃに対し１．１３倍した値を、短鎖分岐がオクテンの場合は得られたＣＨ３／１０００Ｃに対し１．１０倍した値を、短鎖分岐が４メチルペンテン１の場合は得られたＣＨ３／１０００Ｃに対し０．６２倍した値を、短鎖分岐がブテンの場合は、得られたＣＨ３／１０００の値を、プロピレン、ヘキセン、オクテン、４メチルペンテン、ブテン以外の場合は得られたＣＨ３／１０００の値に対し、短鎖分岐の構造を考慮し、適した係数を掛けた値を、１０００炭素中の短鎖分岐度とした。
　エチレン系重合体に含まれるエチレンに由来する構造単位の含有量は、１０００炭素中の短差分岐度を用いて、下記式にて算出した。

　エチレン重合体中のエチレンに由来する構造単位の含有量（モル％）＝（１０００－１０００炭素中の短鎖分岐度）／１０
　＜密度（単位：ｋｇ／ｍ３）＞
　ＪＩＳ　Ｋ６７６０－１９９５に記載のアニーリング処理を行った後、ＪＩＳ　Ｋ７１１２－１９８０に記載のＡ法に従って、エチレン系重合体の密度を測定した。
　＜メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）＞
　ＪＩＳ　Ｋ７２１０－１―２０１４に従い、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で、エチレン系重合体のＭＦＲを測定した。
　プロピレン系重合体の各種物性の測定方法は、以下の通りである。
　＜メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）＞
　ＪＩＳ　Ｋ７２１０－１―２０１４に従い、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で、プロピレン系重合体のＭＦＲを測定した。
　＜アイソタクチック・ペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］、単位：ｍｏｌ％）＞
　１３Ｃ－ＮＭＲ（ＢＲＵＫＥＲ社製、商品名「ＥＸ－２７０」）を用いて測定されたメチル基の炭素原子のシグナルを用いて、プロピレン系重合体のアイソタクチック・ペンタッド分率を定量した。ＮＭＲ測定は、プロピレン系重合体を重水素化ｏ－ジクロロベンゼンに溶解させたもの（濃度：１００ｍｇ／ｍＬ）を測定試料とし、１３５℃で実施した。
　＜極限粘度（［η］、単位：ｄＬ／ｇ）＞
　ウベロ－デ型粘度計を用いて、濃度０．１ｇ／ｄＬ、０．２ｇ／ｄＬ、および、０．５ｇ／ｄＬのプロピレン系重合体のテトラリン溶液の還元粘度を、１３５℃で測定した。
　「高分子溶液、高分子実験学１１」（１９８２年共立出版株式会社刊）第４９１項に記載の計算方法、すなわち、プロピレン系重合体のテトラリン溶液の還元粘度を濃度に対してプロットし、濃度をゼロに外挿する外挿法によって極限粘度を求めた。
　実施例および比較例に用いた材料は、以下の通りである。
　＜エチレン系重合体＞
・エチレン系重合体１
　エチレン－α－オレフィン共重合体（京葉ポリエチレン株式会社製、商品名「Ｇ２５００」）、エチレンに由来する構造単位：９９．２モル％、ＭＦＲ：５ｇ／１０分、密度：９６０ｋｇ／ｍ３
　＜プロピレン系重合体＞
・プロピレン系重合体１
　プロピレン単独重合体（住友化学株式会社製、商品名「ノーブレンＷ１０１」）、ＭＦＲ：９ｇ／１０分、［ｍｍｍｍ］：９７．５モル％、［η］：１．６ｄＬ／ｇ
　＜無機フィラー＞
・無機フィラー１
　タルク（浅田製粉株式会社製、商品名「ＪＭ６２０Ｐ」）、メディアン径（ｄ５０）：５μｍ
　＜滑剤＞
・滑剤１：ステアリン酸亜鉛（株式会社ＡＤＥＫＡ製、商品名「ＺＮＳ－Ｆ」）
・滑剤２：ステアリン酸マグネシウム（日油株式会社製）
　樹脂組成物の各種物性の測定方法は、以下の通りである。
　＜灰分の割合（Ａｓｈ、単位：なし）＞
　１０～２０ｇの樹脂組成物を消臭および脱煙装置付電気炉（株式会社東京技術研究所製、「ＴＳＤ－２０Ｃ－Ｚ」）で８００℃まで加熱し、オレフィン系重合体成分を１時間熱分解した後、室温まで冷却した。得られた灰分量（ｇ）と樹脂組成物の使用量（ｇ）とから、樹脂組成物に対する灰分の割合を求めた。
　＜樹脂組成物のペレット断面の反射型電子顕微鏡像＞
　樹脂組成物のペレットをエポキシ樹脂に包埋し、次いで、クライオミクロトームを用いて、ＭＤ断面を作製して測定試料とした。作製条件はガラスナイフを使用し、－１００℃で実施した。測定試料を反射型電子顕微鏡の試料台にカーボンテープで固定した。その後、測定試料に、イオンスパッタ（株式会社日立ハイテク製、商品名「Ｅ－１０３０」）を用いてＰｔ－Ｐｄ蒸着を２０秒間行い、次いで、反射型電子顕微鏡（株式会社日立ハイテク製、商品名「ＦＥ－ＳＥＭ（ＳＵ８０２０）」）を用いて、下記の条件で反射型電子顕微鏡像を取得した。
　加速電圧：５ｋＶ
　ＷＤ＝１５．０～１５．７ｍｍ
　エミッション電流：２０μＡ
　プローブ電流：Ｈｉｇｈ　ＹＡＧＢＳＥ検出器
　観察倍率：１，０００倍
　＜フィラー分散度（ＦＤ、単位：なし）＞
　樹脂組成物のペレット断面の反射型電子顕微鏡像を、画像解析ソフト（ナノシステム社製、「ＮＳ２Ｋ－Ｐｒｏ」）を用いて読み込んだ後、解析範囲（スケールバーを除いた全範囲）を指定し、メディアンフィルターを用いてノイズを除去し、次いで、判別分析法で２値化処理して、明部と暗部とに切り分けた。得られた処理画像の明部の重心間距離を計測し、下記式によりフィラー分散度を算出した。フィラー分散度の値が低いほど、フィラーの分散性が高いことを意味している。
　（フィラー分散度）＝（明部の重心間距離の標準偏差）／（明部の平均重心間距離）
　＜フィラー分散度／灰分の割合の比（単位：なし）＞
　灰分の割合に対する、フィラー分散度の比率を求めた。この比率の値が低いほど、フィラーが均一に分散していることを意味している。
　〔実施例１：樹脂組成物１の作製〕
　無機フィラー１（６０質量部）と、滑剤１（１．２質量部）とを窒素ガス雰囲気下でドライブレンドして混合物を得た。得られた混合物（６１．２質量部）と、プロピレン系重合体１（４０質量部）とを、同方向二軸押出機（株式会社池貝製、商品名「池貝ＰＣＭ４５」、４５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ３０）を用いて、混合し、次いでシリンダー温度を原料供給側からＣ１（Ｃｙｌｉｎｄｅｒ１）：２００℃、Ｃ２：２１０℃、Ｃ３～Ｃ４：２００℃、Ｃ５～Ｃ７：２１０℃、ダイ：１９０℃に設定し、スクリュー回転数１５０ｒｐｍの条件で溶融混練して、ペレット形状の樹脂組成物１を得た。樹脂組成物１のペレット断面の反射型電子顕微鏡像については、図１に示す。
　〔実施例２：樹脂組成物２の作製〕
　無機フィラー１（６０質量部）と滑剤１（１．２質量部）とを窒素ガス雰囲気下でドライブレンドして混合物を得た。得られた混合物（６１．２質量部）と、エチレン系重合体１とを、同方向二軸押出機（株式会社池貝製、商品名「池貝ＰＣＭ４５」、４５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ３０）を用いて、混合し、次いでシリンダー温度を原料供給側からＣ１：１８０℃、Ｃ２：１９０℃、Ｃ３～Ｃ４：１８０℃、Ｃ５～Ｃ７：１９０℃、ダイ：１７０℃に設定し、スクリュー回転数１５０ｒｐｍの条件で溶融混練して、ペレット形状の樹脂組成物２を得た。
　〔実施例３および４：樹脂組成物３および４の作製〕
　表１に示した原料、および、混合比に変更した以外は、実施例２と同様の方法で、ペレット形状の樹脂組成物３および４を得た。
　〔比較例１：樹脂組成物Ｃ１の作製〕
　プロピレン系重合体１（４０質量部）と無機フィラー１（６０質量部）と滑剤１（１．２質量部）とを窒素ガス雰囲気下でドライブレンドした。得られた混合物（１０１．２質量部）を、同方向二軸押出機（株式会社池貝製、商品名「池貝ＰＣＭ４５」、４５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ３０）を用いて、シリンダー温度を原料供給側からＣ１：２００℃、Ｃ２：２１０℃、Ｃ３～Ｃ４：２００℃、Ｃ５～Ｃ７：２１０℃、ダイ：１９０℃に設定し、スクリュー回転数１５０ｒｐｍの条件で溶融混練して、ペレット形状の樹脂組成物Ｃ１を得た。
樹脂組成物Ｃ１のペレット断面の反射型電子顕微鏡像については、図２に示す。
　〔比較例２：樹脂組成物Ｃ２の作製〕
　エチレン系重合体１（４０質量部）と無機フィラー１（６０質量部）と滑剤１（１．２質量部）とを窒素ガス雰囲気下でドライブレンドした。得られた混合物（１０１．２質量部）を、同方向二軸押出機（株式会社池貝製、商品名「池貝ＰＣＭ４５」、４５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ３０）を用いて、シリンダー温度を原料供給側からＣ１：１８０℃、Ｃ２：１９０℃、Ｃ３～Ｃ４：１８０℃、Ｃ５～Ｃ７℃：１９０、ダイ：１７０℃に設定し、スクリュー回転数１５０ｒｐｍの条件で溶融混練して、ペレット形状の樹脂組成物Ｃ２を得た。
　各実施例および各比較例の樹脂組成物の原料、および、製造方法を表１に示す。また、各実施例および各比較例の樹脂組成物の各種物性の測定結果を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　樹脂組成物を用いて形成されたフィルムの評価方法は、以下の通りである。
　＜フィルムの微小欠陥数（ＦＥ（フィッシュアイ）数、単位：個／ｍ２）＞
　フィルムを３００ｍｍ×１２０ｍｍに切り出し、微小欠陥数評価用の試験片とした。デジタル欠陥検査装置（マミヤオーピー株式会社製、商品名「ＧＸ７０ＬＴ」）を用いて、フィルムの内部、および、表面に存在している直径（最大径）０．２ｍｍ以上の大きさの暗欠陥を計測した。検査条件は、検出閾値：３０以上、検出禁止閾値：２４以上、光源ゲイン：１．０、読み取り速度：３０ｍ／分、検出下限サイズ：縦４画素、横２画素、平均透過光量：７０％、測定範囲：縦１２０ｍｍ×横１００ｍｍとした。
　〔試験例１：キャストフィルム１の作製〕
　樹脂組成物１（５０質量部）とプロピレン系重合体１（５０質量部）とをドライブレンドして、得られた混合物中のフィラー含有量が３０質量％となるように調製した。得られた混合物を、キャストフィルム成形機（住友重機モダン株式会社製、フルフライトタイプスクリューの単軸押出機（径２０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝２６）、サーキュラーダイス（ダイ径７５ｍｍφ、リップギャップ１ｍｍ））を用いて、加工温度２３０℃、チルロール温度５０℃、押出量１２．５ｋｇ／ｈｒの条件で、厚み１５μｍのキャストフィルム１を作製した。
　〔試験例２：キャストフィルムの作製〕
　樹脂組成物２（５０質量部）とエチレン系重合体１（５０質量部）とをドライブレンドして、得られた混合物中のフィラー含有量が３０質量％となるように調整した。得られた混合物を、キャストフィルム成形機（住友重機モダン株式会社製、フルフライトタイプスクリューの単軸押出機（径２０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝２６）、サーキュラーダイス（ダイ径７５ｍｍφ、リップギャップ１ｍｍ））を用いて、シリンダー温度を原料供給側からＣ１：１６０℃、Ｃ２：１７０℃、Ｃ３：１８０℃、ダイ：１８０℃、チルロール温度５０℃、押出量１２．５ｋｇ／ｈｒの条件で、厚み１５μｍのキャストフィルム２を作製した。
　〔試験例３～５：キャストフィルム３～５の作製〕
　表３に示した原料、および、混合比に変更した以外は、試験例２と同様の方法で、キャストフィルム３～５を作製した。
　〔試験例Ｃ１：キャストフィルムＣ１の作製〕
　表３に示した原料に変更した以外は、試験例１と同様の方法で、キャストフィルムＣ１を作製した。
　〔試験例Ｃ２およびＣ３：キャストフィルムＣ２およびＣ３の作製〕
　表３に示した原料、および、混合比に変更した以外は、試験例２と同様の方法で、キャストフィルムＣ２、および、Ｃ３を作製した。
　各試験例のキャストフィルムの原料、フィラー含有量、および、ＦＥ数の結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３の結果から分かるように、本発明の構成要件をすべて満たす実施例１～４の樹脂組成物を用いて形成されたキャストフィルムは、各実施例とフィラー含有量が同一の比較例の樹脂組成物を用いて形成されたキャストフィルムと比較して、ＦＥ数が少なく、外観に優れる。
　本発明によれば、フィラーを含有するとともに、外観に優れたフィルムを得ることができる樹脂組成物の製造方法、および、樹脂組成物を提供することができる。

Claims (8)

  1. 　オレフィン系重合体と無機フィラーと滑剤とを含有する樹脂組成物の製造方法であって、
    　オレフィン系重合体は、プロピレン系重合体、および、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレートが０．５ｇ／１０分以上であるエチレン系重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種の重合体であり、
    　無機フィラーと滑剤とを混合する工程（１）と、
    　工程（１）で得られた混合物とオレフィン系重合体とを混合する工程（２）と、
    　工程（２）で得られた混合物を混練する工程（３）とを含む、樹脂組成物の製造方法。
  2. 　前記樹脂組成物に含有される無機フィラーの含有量が、オレフィン系重合体の含有量と無機フィラーの含有量との合計１００質量部に対して、２０質量部～８０質量部である、請求項１に記載の樹脂組成物の製造方法。
  3. 　前記樹脂組成物に含有される滑剤の含有量が、オレフィン系重合体の含有量と無機フィラーの含有量との合計１００質量部に対して、０．０１質量部～５質量部である、請求項１または２に記載の樹脂組成物の製造方法。
  4. 　前記無機フィラーがタルクである、請求項１～３のいずれか一項に記載の樹脂組成物の製造方法。
  5. 　前記滑剤が金属石鹸である、請求項１～４のいずれか一項に記載の樹脂組成物の製造方法。
  6. 　前記金属石鹸がステアリン酸亜鉛またはステアリン酸マグネシウムである、請求項１～５のいずれか一項に記載の樹脂組成物の製造方法。
  7. 　前記オレフィン系重合体が、エチレン系重合体である、請求項１～６のいずれか一項に記載の樹脂組成物の製造方法。
  8. 　オレフィン系重合体と無機フィラーと滑剤とを含有する樹脂組成物であって、
    　オレフィン系重合体は、プロピレン系重合体、および、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレートが０．５ｇ／１０分以上であるエチレン系重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種の重合体であり、
    　下記式（ｉ）を満たす、樹脂組成物。
     
    　０．１０≦ＦＤ／Ａｓｈ≦１．３０　　　（ｉ）
    （式中、
    　ＦＤは、下記式（ｉｉ）で算出されるフィラー分散度を示す。
    　Ａｓｈは、樹脂組成物に対する灰分の割合を示す。）
     
    　ＦＤ＝Ｄ２／Ｄ１　　　（ｉｉ）
    （式中、
    　Ｄ１は、樹脂組成物のＭＤ断面の反射型電子顕微鏡像を２値化処理して得られる処理画像の明部の重心間距離の平均値を示す。
    　Ｄ２は、樹脂組成物のＭＤ断面の反射型電子顕微鏡像を２値化処理して得られる処理画像の明部の重心間距離の標準偏差を示す。）
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