WO2021200090A1

WO2021200090A1 - オレフィン系樹脂およびその製造方法、ならびにプロピレン系樹脂組成物および該プロピレン系樹脂組成物を用いた成形体

Info

Publication number: WO2021200090A1
Application number: PCT/JP2021/010488
Authority: WO
Inventors: 三紀子野口; 泰柳本; 中村　達也; 喬加藤; 啓太板倉
Original assignee: Mitsui Chemicals Inc; Prime Polymer Co Ltd
Current assignee: Mitsui Chemicals Inc; Prime Polymer Co Ltd
Priority date: 2020-03-31
Filing date: 2021-03-16
Publication date: 2021-10-07
Anticipated expiration: 2022-09-30

Abstract

本発明は、下記要件（Ｉ）～（ＶＩ）を満たすオレフィン系樹脂（β）である。（Ｉ）オレフィン系樹脂（β）は、エチレン・α－オレフィン共重合体からなる主鎖、およびエチレン重合体からなる側鎖を有するグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含む。（ＩＩ）オレフィン系樹脂（β）は、示差走査熱量分析（ＤＳＣ）による測定において６０℃～１３０℃の範囲に融解ピークを示し、該融解ピークにおける融解熱量ΔＨが５～１００Ｊ／ｇの範囲にある。（ＩＩＩ）クロス分別クロマトグラフ（ＣＦＣ）により測定された２０℃以下のオルトジクロロベンゼン可溶成分の割合Ｅが６５質量％以下である。（ＩＶ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）により測定されたガラス転移温度Ｔｇが－８０～－６５℃の範囲にある。（Ｖ）１３５℃のデカリン中で測定された極限粘度［η］が０．５～１．２ｄｌ／ｇの範囲にある。（ＶＩ）ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲが３５～１８０ｇ／１０ｍｉｎの範囲にある。本発明のオレフィン系樹脂は、ペレットハンドリング性に優れ、ポリプロピレン樹脂の改質材として用いた場合、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物を得ることができる。

Description

オレフィン系樹脂およびその製造方法、ならびにプロピレン系樹脂組成物および該プロピレン系樹脂組成物を用いた成形体

　本発明は、ペレットハンドリング性に優れ、ポリプロピレン樹脂の改質材として用いた場合、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物が得られるオレフィン系樹脂、および該樹脂を含むプロピレン系樹脂組成物に関する。さらに詳しくは、流動性、耐衝撃性、線膨張係数のバランスに優れた成形体が得られるプロピレン系樹脂組成物に関する。

　ポリプロピレン樹脂は、日用雑貨、台所用品、包装用フィルム、家電製品、機械部品、電気部品、自動車部品など、種々の分野で利用されており、要求される性能に応じて種々の改質材や添加剤が配合されたプロピレン系樹脂組成物が使用されている。また、循環型社会を形成するための３Ｒ（Reduce、Reuse、Recycle）への取り組みとして、最近各産業分野で薄肉成形品による軽量化が試みられている。特に、自動車用ポリプロピレン系樹脂組成物については、軽量化のニーズに応えるため、薄肉成形性（高流動）と優れた機械特性（耐衝撃性など）に加え、鋼板との寸法整合性の観点から寸法安定性（低線膨張）をも高いレベルで要求されており、それらを両立する、ポリプロピレン樹脂の改質材が求められていた。

　一般に、ポリプロピレン樹脂の改質材として、エチレン・α－オレフィン系共重合体からなる軟質オレフィン系樹脂が配合される。更なる性能向上のため、結晶性のポリエチレンセグメントと非晶性あるいは低結晶性のエチレン・α－オレフィン系共重合体セグメントとが化学的に結合した、オレフィン系ブロックポリマーの改質材としての応用に期待が持たれている。

　このようなオレフィン系ブロックポリマーに関する技術としては、特許文献１に開示のリビング重合触媒を用いて得られるポリエチレンセグメントとエチレン・α－オレフィン系共重合体セグメントとからなる直鎖状ブロックポリマーに関する技術や、特許文献２に開示の２種の触媒間の可逆的な連鎖移動反応を利用したマルチブロック構造のポリマーの製造に関する技術が挙げられる。

　上記の直鎖状のブロックポリマーとは別に、特許文献３～８には、主鎖および側鎖からなり、その一方がソフトセグメント、他方がハードセグメントである異種組成セグメントからなるグラフト型共重合体を得る方法が提案されている。これらの開示は、総じて、末端にビニル基を有するポリエチレン等のハードセグメントを合成し、その合成に次いで、あるいはその合成と同時に、このポリエチレン等ハードセグメントを、エチレンや炭素数３以上のα－オレフィンと共重合させることによって主鎖であるソフトセグメントに導入する技術がベースになっている。

　たとえば、特許文献３や特許文献４には、特定のメタロセン触媒を用いて生成した末端ビニルポリエチレンをエチレンと共重合させてグラフト型オレフィンポリマーを得る方法が開示されている。本開示技術では、末端にビニル基を有するポリエチレンが得られるものの、末端ビニル生成効率が低く、そのため、側鎖として取り込まれなかったポリエチレンが多量に残ってしまう。このグラフトポリマーをポリプロピレン樹脂に配合した際には、多量に含まれる未反応ポリエチレンが耐衝撃性等の機械物性を悪化させるので、このグラフトポリマーの改質樹脂としての性能には改善の余地があり、このグラフトポリマーを使用しても所望の物性を発現するポリプロピレン樹脂組成物を得るに至っていない。

　一方、特許文献５～７では、特定の非メタロセン系錯体触媒を用いることによって、高い生成率にて側鎖用の末端ビニルポリエチレンを合成する技術が開示されている。本発明者らは、これら特許文献５または７の実施例に開示された主鎖生成用の触媒を用いて追試を行ってみたところ、一定量の末端ビニルポリエチレンが主鎖中に共重合されるものの、末端ビニルポリエチレンを高効率に取り込む高温条件での生産性が低いことを確認している。このようにして得られるブロックポリマーでは側鎖導入量も限定されるので、このブロックポリマーをポリプロピレンの改質樹脂として活用しようとしてもその改質性能は不十分である。

　特許文献８には、共担持触媒系により、高効率に側鎖を導入する手法が開示されているが、主鎖が結晶性の重合体に限定され、プロピレン系樹脂の改質用に適した非晶または低結晶領域の重合体を製造することは困難であった。

　特許文献９では、主鎖がエチレン系エラストマー、側鎖がポリエチレン鎖であるグラフト型オレフィンポリマーを含むオレフィン系樹脂が、剛性と耐衝撃性のバランスにおいて優れたプロピレン系樹脂の改質性能を示すことが開示されている。また、特許文献１０では、グラフト型オレフィンポリマーを多く含有するプロピレン系樹脂が優れた寸法安定性（低線膨張）を示すことが開示されている。しかしながら、いずれもプロピレン系樹脂組成物の流動性とのバランスの観点からは、改善の余地があった。

特開２００７－８４８０６号公報特開２０１２－２３７０１３号公報特表平８－５０２３０３号公報特表２００１－５２７５８９号公報特開２００２－１０５１３２号公報特開２００７－３９５４０号公報特開２００７－３９５４１号公報特開２００９－１４４１４８号公報特許第６２５８４９６号公報特開２０１７－２２２８５０号公報

　本発明は、ペレットハンドリング性に優れ、ポリプロピレン樹脂の改質材として用いた場合、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物が得られるオレフィン系樹脂を提供すること、および該樹脂を含むプロピレン系樹脂組成物を提供すること、該プロピレン系樹脂組成物を用いた成形体を提供することを課題とする。通常の直鎖状エチレン系エラストマーを高流動化（低分子量化）することにより、組成物の流動性と機械物性とのバランスを改良できる可能性があるものの、ペレットハンドリング性に課題があり、プロピレン系樹脂組成物の原料として用いることは困難であった。

　本発明者らは、上記問題を解決すべく鋭意検討した結果、プロピレン系樹脂組成物を用いることにより、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
　すなわち、本発明のプロピレン系樹脂組成物は、例えば、以下の［１］～［８］に関する。
［１］　下記要件（Ｉ）～（ＶＩ）を満たすオレフィン系樹脂（β）。
（Ｉ）オレフィン系樹脂（β）は、エチレン・α－オレフィン共重合体からなる主鎖、およびエチレン重合体からなる側鎖を有するグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含む。
（ＩＩ）オレフィン系樹脂（β）は、示差走査熱量分析（ＤＳＣ）による測定において６０℃～１３０℃の範囲に融解ピークを示し、該融解ピークにおける融解熱量ΔＨが５～１００Ｊ／ｇの範囲にある。
（ＩＩＩ）クロス分別クロマトグラフ（ＣＦＣ）により測定された２０℃以下のオルトジクロロベンゼン可溶成分の割合Ｅが６５質量％以下である。
（ＩＶ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）により測定されたガラス転移温度Ｔｇが－８０～－６５℃の範囲にある。
（Ｖ）１３５℃のデカリン中で測定された極限粘度［η］が０．５～１．２ｄｌ／ｇの範囲にある。
（ＶＩ）ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲが３５～１８０ｇ／１０ｍｉｎの範囲にある。
［２］　ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲが３５～１００ｇ／１０ｍｉｎの範囲にある［１］に記載のオレフィン系樹脂（β）。
［３］　前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖中のα－オレフィンから導かれる繰り返し単位の全繰り返し単位に対するモル比が３～４０ｍｏｌ％である［１］に記載のオレフィン系樹脂（β）。
［４］　ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して得られた２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１～５００ｇ／１０ｍｉｎであるプロピレン系重合体（α）７０質量部以上９０質量部以下、および［１］～［３］のいずれかに記載のオレフィン系樹脂（β）１０質量部以上３０質量部以下（（α）と（β）との合計は１００質量部である）を含有することを特徴とするプロピレン系樹脂組成物。
［５］　下記（Ａ）～（Ｃ）の成分を含むオレフィン重合用触媒の存在下、エチレンと、炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンとを共重合する工程を含むことを特徴とする、［１］に記載のオレフィン系樹脂（β）の製造方法。

　（Ａ）下記一般式（Ｉ）で表される架橋メタロセン化合物
　（Ｂ）下記一般式［Ｂ］で表される遷移金属化合物
（Ｃ）（Ｃ－１）有機金属化合物、（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物、および（Ｃ－３）架橋メタロセン化合物（Ａ）または遷移金属化合物（Ｂ）と反応してイオン対を形成する化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物

（式（Ｉ）中、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁸、Ｒ⁹およびＲ¹²はそれぞれ独立に水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基またはケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基を示し、Ｒ¹～Ｒ⁴のうち隣接する二つの基同士は互いに結合して環を形成していてもよい。

　Ｒ⁶およびＲ¹¹は水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基およびケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基から選ばれる同一の原子または同一の基であり、Ｒ⁷およびＲ¹⁰は水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基およびケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基から選ばれる同一の原子または同一の基であり、Ｒ⁶およびＲ⁷は互いに結合して環を形成していてもよく、Ｒ¹⁰およびＲ¹¹は互いに結合して環を形成していてもよく；ただし、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ¹⁰およびＲ¹¹が全て水素原子であることはない。

　Ｒ¹³およびＲ¹⁴はそれぞれ独立にアリール基を示す。
　Ｍはチタン原子、ジルコニウム原子またはハフニウム原子を示す。
　Ｙ¹は炭素原子またはケイ素原子を示す。

　Ｑはハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、炭素数４～１０の中性の共役もしくは非共役ジエン、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子を示し、ｊは１～４の整数を示し、ｊが２以上の整数の場合は複数あるＱはそれぞれ同一でも異なっていてもよい。）

（一般式［Ｂ］中、Ｍは周期表第４または５族の遷移金属原子を示す。

　ｍは１～４の整数を示す。
　Ｒ¹は、一般式Ｃ_n'Ｈ_2n'+1（ｎ’は１～８の整数である）で表わされる炭素原子数１～８の炭化水素基を示す。

　Ｒ²～Ｒ⁵は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、これらのうちの２個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。

　Ｒ⁶～Ｒ⁸は炭化水素基であって、そのうち少なくとも一つは芳香族炭化水素基であり、また、ｍが２以上の整数の場合には、式［Ｂ］の構造単位相互間においてＲ²～Ｒ⁸で示される基のうち２個の基が連結されていてもよい。

　ｎは、Ｍの価数を満たす数であり、Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、ｎが２以上の整数である場合には、複数のＸは互いに同一であっても、異なっていてもよく、また、Ｘで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。）
［６］　前記共重合する工程が、８０～３００℃の温度範囲における溶液重合法により共重合する工程である、［５］に記載のオレフィン系樹脂（β）の製造方法。
［７］　［４］に記載のプロピレン系樹脂組成物を用いた成形体。
［８］　自動車外装部品に用いられる［７］に記載の成形体。

　本発明のオレフィン系樹脂は、ペレットハンドリング性に優れ、ポリプロピレン樹脂の改質材として用いた場合、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物を得ることができる。したがって、前記オレフィン系樹脂を含むプロピレン系樹脂組成物は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れる。また、前記プロピレン系樹脂組成物を用いることにより、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れた成形体を得ることができる。

　以下、まずオレフィン系樹脂（β）について説明し、ついでプロピレン系樹脂組成物にについて説明する。
オレフィン系樹脂（β）
　オレフィン系樹脂（β）は、オレフィン系重合体一種のみで構成されていてもよいし、二種以上のオレフィン系重合体から構成されていてもよいが、必ず下記要件（Ｉ）～（ＶＩ）を全て満たすことを特徴としている。
（Ｉ）オレフィン系樹脂（β）は、エチレン・α－オレフィン共重合体からなる主鎖、およびエチレン重合体からなる側鎖を有するグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含む。
（ＩＩ）オレフィン系樹脂（β）は、示差走査熱量分析（ＤＳＣ）による測定において６０℃～１３０℃の範囲に融解ピークを示し、該融解ピークにおける融解熱量ΔＨが５～１００Ｊ／ｇの範囲にある。
（ＩＩＩ）クロス分別クロマトグラフ（ＣＦＣ）により測定された２０℃以下のオルトジクロロベンゼン可溶成分の割合Ｅ（質量％）が６５質量％以下である。
（ＩＶ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）により測定されたガラス転移温度Ｔｇが－８０～－６５℃の範囲にある。
（Ｖ）１３５℃のデカリン中で測定された極限粘度［η］が０．５～１．２ｄｌ／ｇの範囲にある。
（ＶＩ）ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲが３５～１８０ｇ／１０ｍｉｎの範囲にある。
以下、これらの要件（Ｉ）～（ＶＩ）について具体的に説明する。
〔要件（Ｉ）〕
　オレフィン系樹脂（β）は、例えば後述する重合方法によって製造されることにより、オレフィン系重合体［Ｒ１］を必須の構成成分とする。該オレフィン系重合体［Ｒ１］は、主鎖および側鎖を有するグラフト共重合体である。

　なお、本発明において「グラフト共重合体」という語は、主鎖に対し側鎖が１本以上結合したＴ型ポリマー或いは櫛形ポリマーである。ただし、側鎖には本発明の趣旨を逸脱しない範囲において、エチレン以外の繰り返し単位を含むことができる。

　このように、オレフィン系重合体［Ｒ１］は主鎖構造が非晶性または低結晶性のエチレン系共重合体であるにも関わらず、結晶性側鎖構造を有していることから、本発明のオレフィン系樹脂（β）は、一般的なエチレン系エラストマー、例えば、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／ブテン共重合体やエチレン／オクテン共重合体などに比べ、べたつきが小さく、製品ペレットのハンドリング性が良好である。

　本発明のオレフィン系重合体［Ｒ１］は、上述のとおり、主鎖および側鎖を有するグラフト共重合体である。本発明において、オレフィン系重合体［Ｒ１］は、主鎖および側鎖に関して、下記（ｉ）～（ｖ）の要件を満たすことが好ましい。
（ｉ）主鎖が、エチレンと、炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種以上のα－オレフィンとの共重合体からなり、前記エチレンから導かれる繰り返し単位を６０～９７ｍｏｌ％、α－オレフィンから導かれる繰り返し単位を３～４０ｍｏｌ％含む。
（ｉｉ）主鎖部位の重量平均分子量が２００００～４０００００である。
（ｉｉｉ）側鎖が、エチレンから導かれる繰り返し単位から成る。
（ｉｖ）側鎖の重量平均分子量が５００～１５０００の範囲にある。
（ｖ）主鎖に含まれる炭素原子１０００個あたり、側鎖が０．３～２０の平均頻度で存在する。

　以下、これらの要件（ｉ）～（ｖ）について具体的に説明する。
〔要件（ｉ）〕
　オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖はエチレン・α－オレフィン共重合体からなり、柔軟性や改質材としての低温特性などの特性を担う部位となる。そのため、オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖は、エチレンと、炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンから導かれる繰り返し単位からなることが好ましい。

　ここでエチレンと共重合する炭素原子数３～２０のα－オレフィンの具体例としてはプロピレン、１－ブテン、２－メチル－１－プロペン、２－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、２－エチル－１－ブテン、２，３－ジメチル－１－ブテン、２－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、３，３－ジメチル－１－ブテン、１－ヘプテン、メチル－１－ヘキセン、ジメチル－１－ペンテン、エチル－１－ペンテン、トリメチル－１－ブテン、メチルエチル－１－ブテン、１－オクテン、メチル－１－ペンテン、エチル－１－ヘキセン、ジメチル－１－ヘキセン、プロピル－１－ヘプテン、メチルエチル－１－ヘプテン、トリメチル－１－ペンテン、プロピル－１－ペンテン、ジエチル－１－ブテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン等を挙げることができる。

　より好ましくは、炭素原子数３～１０のα－オレフィンであり、さらより好ましくは炭素原子数３～８のα－オレフィンである。具体的には、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセンなどの直鎖状オレフィンや、４－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ブテン等の分岐状オレフィンを挙げることができ、中でもプロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテンが好ましい。

　オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖中のエチレンから導かれる繰り返し単位の全繰り返し単位に対するモル比は、好ましくは６０～９７ｍｏｌ％、より好ましくは６０～９５ｍｏｌ％、さらに好ましくは６０～９０ｍｏｌ％、特に好ましくは６０～８５ｍｏｌ％、最も好ましくは６０～７４ｍｏｌ％の範囲である。また、α－オレフィンから導かれる繰り返し単位の全繰り返し単位に対するモル比は、好ましくは３～４０ｍｏｌ％、より好ましくは５～４０ｍｏｌ％、さらに好ましくは１０～４０ｍｏｌ％、特に好ましくは１５～４０ｍｏｌ％、最も好ましくは２６～４０ｍｏｌ％の範囲である。

　主鎖中のエチレンおよびα－オレフィンから導かれる繰り返し単位のモル比が上記範囲にあることで、オレフィン系樹脂（β）は柔軟性に富み、低温特性に優れた性質となるため、オレフィン系樹脂（β）を含む本発明のプロピレン系樹脂組成物は低温耐衝撃性に優れる。一方、α－オレフィンから導かれる繰り返し単位が上記範囲を下回ると、得られるオレフィン系樹脂が柔軟性や低温特性に劣る樹脂となるので、該樹脂を含むプロピレン系樹脂組成物は低温耐衝撃性に劣る傾向がある。また、α－オレフィンから導かれる繰り返し単位のモル比が上記範囲を上回ると、後述する側鎖を形成するマクロモノマーを共重合するうえで不利に働くので、後述するグラフトポリマーによる効果が発揮されず、耐衝撃性、剛性のバランスに劣るプロピレン系樹脂組成物となる傾向がある。

　上記、主鎖中のエチレンおよびα－オレフィンから導かれる繰り返し単位のモル比は、主鎖を製造する工程で重合反応系中に存在させるエチレンの濃度とα－オレフィンの濃度の割合を制御することにより調整できる。

　なお、主鎖のα－オレフィンから導かれる単位のモル比（ｍｏｌ％）、すなわち主鎖中のα－オレフィン組成割合は、以下の方法（１）または（２）により算出または定義することができる。
（１）オレフィン系樹脂（β）の製造過程において副生するエチレン・α－オレフィン共重合体のみからなる成分のα－オレフィン組成を主鎖のα－オレフィンから導かれる単位と定義する。副生するエチレン・α－オレフィン共重合体は、オレフィン系樹脂（β）をオルトジクロロベンゼン中に装入したときの、２０℃以下の温度での溶出成分に相当するので、当該溶出成分中のα－オレフィン組成を、炭素核磁気共鳴分析（¹³Ｃ－ＮＭＲ）を用いた公知の方法により算出することで求めることができる。
（２）オレフィン系樹脂（β）の製造条件に照らし合理的な条件で主鎖部位のみとなる重合体を別途合成し、得られたエチレン・α－オレフィン共重合体のα－オレフィン組成を分析することにより、間接的にオレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖のα－オレフィン組成と定義する。合理的な条件とは、重合系中のエチレンおよびα－オレフィンの濃度、エチレンと水素の分子存在比など、原理的にオレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖部位と同等の重合体が生成する条件である。特にオレフィン系樹脂（β）を製造する方法として、予め側鎖に相当するエチレン系重合体部位（マクロモノマー）を合成し、該マクロモノマーとエチレンとα－オレフィンを共重合して製造する方法を採用する場合は、マクロモノマーを添加しないこと以外は同一の条件とした重合を別途実施し、得られたエチレン・α－オレフィン共重合体のα－オレフィン組成を分析することにより、間接的にオレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖のα－オレフィン組成と定義する。
〔要件（ｉｉ）〕
　オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖の重量平均分子量は２００００～４０００００であり、好ましくは３００００～３０００００、より好ましくは３００００～２０００００、さらに好ましくは３００００～１０００００、特に好ましくは３００００～５００００である。

　オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖の重量平均分子量が上記範囲にあることにより、オレフィン系樹脂（β）を含む本発明のプロピレン系樹脂組成物は、流動性、耐衝撃性、線膨張係数のバランスを良好に発揮する。一方、上記範囲を下回ると耐衝撃性や靭性が低下し、上記範囲を上回ると流動性の低下やプロピレン系樹脂への分散不良やおこり、所望の物性バランスを得ることが困難になる傾向がある。

　オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖の重量平均分子量は、後述する製造工程において、重合系中のエチレン濃度を制御することで調整できる。エチレン濃度の制御方法としては、エチレン分圧調整や重合温度の調整が挙げられる。主鎖の重量平均分子量の調整は重合系中に水素を供給することでも可能である。

　なお、主鎖の重量平均分子量は、上述した「要件（ｉ）」において記載したα－オレフィンから導かれる単位のモル比（ｍｏｌ％）を算出または定義する方法に従ってエチレン・α－オレフィン共重合体を得て、当該重合体の重量平均分子量を常法にて測定することで求めることができる。例えば、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められるポリエチレン換算の重量平均分子量から主鎖の重量平均分子量を求めることができる。
〔要件（ｉｉｉ）〕
　オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖は、実質エチレンから導かれる繰り返し単位からなるエチレン重合体部位であり、結晶性のエチレン重合体鎖からなる。

　実質エチレンから導かれる繰り返し単位からなるエチレン重合体とは、エチレンから導かれる繰り返し単位のモル比が、該エチレン重合体に含まれる全繰り返し単位に対し好ましくは９５．０～１００ｍｏｌ％、より好ましくは９８.０～１００ｍｏｌ％、さらに好ましくは９９.５～１００ｍｏｌ％からなる重合体を示す。すなわち、その役割と特徴を損なわない範囲でエチレン以外のα－オレフィンを含んでいてもよい。

　オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖は、オレフィン系樹脂（β）において粘着成分の溶出を抑制するとともに、物理架橋点として作用し、ペレットハンドリング性を付与する役割を担う。

　オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖が、結晶性のエチレン重合体鎖であることは、本発明に係るオレフィン系樹脂（β）の示差走査熱量分析（ＤＳＣ）において６０℃～１３０℃の範囲に融解ピークが観測されること、すなわち６０℃～１３０℃の範囲に融解温度（Ｔｍ）を有することで確認できる。
〔要件（ｉｖ）〕
　オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖の重量平均分子量は、５００～１５０００の範囲であり、好ましくは５００～１００００の範囲であり、さらに好ましくは５００～５０００の範囲であり、特に好ましくは５００～３０００の範囲である。

　オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖の重量平均分子量が上記範囲にあることで、オレフィン系樹脂（β）のペレットハンドリング性に優れる。
　側鎖の重量平均分子量が前記範囲を下回ると、側鎖成分の物理架橋点としての役割が低下し、オレフィン系樹脂（β）のペレットハンドリング性が低下する可能性がある。

　一方、側鎖の重量平均分子量が前記範囲を上回ると、エチレン・α－オレフィン共重合体部位の相対量が低下するので、耐衝撃性が低下するおそれがある。
　オレフィン系重合体［Ｒ１］は、エチレン重合体鎖であるマクロモノマーとエチレンおよびα－オレフィンを共重合することにより得ることができる。すなわち、マクロモノマーの重量平均分子量が、オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖の重量平均分子量に相当する。従って、側鎖の重量平均分子量は、オレフィン系樹脂（β）のＧＰＣ測定により低分子量側の溶出成分として分離されるエチレン系重合体部位（マクロモノマー）の分子量を解析するか、または予め合成されたエチレン系重合体部位（マクロモノマー）のＧＰＣ測定を行うことで算出できる。

　側鎖の重量平均分子量の調整方法としては、後述するビニル末端マクロモノマー生成用触媒として用いる遷移金属化合物の種類を変更する方法や、重合条件を調整する方法が挙げられる。
〔要件（ｖ）〕
　オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖は、主鎖重合体分子鎖中の炭素原子１０００個あたり０．３～２０の平均頻度で存在し、好ましくは０．５～１５の平均頻度、さらに好ましくは０．５～１０の平均頻度で存在する。

　側鎖が上記範囲の平均頻度で主鎖に導入されていることで、側鎖が物理架橋点として作用するため、オレフィン系樹脂（β）はペレットハンドリング性に優れる。
　一方で、側鎖が上記範囲を下回る平均頻度で主鎖に導入されている場合、側鎖による物理架橋点の効果が少なくなるため、オレフィン系樹脂（β）はペレットハンドリング性が低下する。

　また、側鎖が上記範囲を上回る平均頻度で主鎖に導入されている場合、エチレン重合体部位からなる結晶成分の相対量が大きくなるため、該樹脂を含んだプロピレン系樹脂組成物は、耐衝撃性が低下する場合がある。

　上記側鎖の平均頻度を算出する方法は、例えば［ａ］後述する同位体炭素核磁気共鳴スペクトル（¹³Ｃ－ＮＭＲ）を用いる方法、あるいは［ｂ］ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）による方法を用いることができる。

　以下、［ａ］、［ｂ］について説明する。
　［ａ］オレフィン系重合体［Ｒ１］は、主鎖がエチレンおよび炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンから導かれる繰り返し単位からなり、同位体炭素核磁気共鳴スペクトル（¹³Ｃ－ＮＭＲ）による測定において、３７．８～３８．１ｐｐｍの範囲に前記α－オレフィンに由来するメチン炭素とは別に、側鎖と主鎖の接合部分のメチン炭素に帰属できるシグナルが観測されることが好ましい。

　該シグナルが観測される場合、次式にて側鎖平均頻度を求めることが出来る。
［側鎖平均頻度］＝１０００×［Ｉ_PE-methine］／｛［Ｉ_all-C］×（１００－［Ｒ２'］－［Ｍ］）／１００｝；
　［Ｉ_PE-methine］：側鎖と主鎖の接合部分のメチン炭素の積分値
　［Ｉ_all-C］：全炭素積分値、
　［Ｒ２'］：［Ｒ１］製造時に副生する重合体以外の［Ｒ２］のオレフィン系樹脂（β）に占める質量比（質量％）
　［Ｍ］：［Ｒ１］製造時に添加あるいは生成するマクロモノマーのオレフィン系樹脂（β）に占める質量量比（質量％）
　［ｂ］前述の通り、オレフィン系樹脂（β）をゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により分析した場合に得られる低分子量側のピークは、共重合反応時に共重合せずに残存したエチレン系重合体部位（マクロモノマー）に由来する。したがってその面積比からオレフィン系樹脂（β）中に含まれる残存したマクロモノマーの質量比を求めることが出来る。［Ｒ１］製造時に添加あるいは生成するマクロモノマーの質量組成が明らかな場合、その質量組成と残存したマクロモノマーの質量比の差から側鎖平均頻度を求めることができる。具体的には次式で求めることが出来る。
［側鎖平均頻度］＝（［Ｍ］－［Ｍ'］）／（１００－［Ｍ'］）×（１／［Ｍｎ_-M］）×１４／｛１－（［Ｍ］－［Ｍ'］）／（１００－［Ｍ'］）｝×（１／１０００）；
　［Ｍ］：［Ｒ１］製造時に添加あるいは生成するマクロモノマーの［Ｒ１］製造時に得られる樹脂全量［Ｒ'］に占める質量比（質量％）
　［Ｍ'］：ＧＰＣから求められる残存したマクロモノマーの［Ｒ１］製造時に得られる樹脂全量［Ｒ'］に占める質量量比（質量％）
　［Ｍｎ_-M］：マクロモノマーの数平均分子量
　なお、上記方法［ａ］、［ｂ］により求められる平均頻度は、副生するエチレン・α－オレフィン共重合体が存在する場合、該重合体を側鎖本数０本としてカウントしたときの値である。

　側鎖の本数は重合系中のマクロモノマーのモル濃度を制御することで調整可能である。例えば、一定の重合条件下で、側鎖分子量を一定とした場合、マクロモノマーの仕込み質量あるいは生成質量を多くすると、マクロモノマーのモル濃度が高くなり、生成するグラフトポリマーの側鎖本数が多くなる。また、マクロモノマーの仕込み質量あるいは生成質量を一定とした場合、側鎖分子量を小さくしたりすることで、マクロモノマーのモル濃度が高くなり、生成するグラフトポリマーの側鎖本数を多くすることができる。

　また、後述する遷移金属化合物（Ａ）の種類を選択することによっても、側鎖の本数を調整することができ、たとえば高温で高共重合性を示し、高分量の重合体を生成する遷移金属化合物を含むオレフィン重合用触媒を選択することで、側鎖本数を多くすることが出来る。

　オレフィン系樹脂（β）に含まれるオレフィン系重合体［Ｒ１］は、上述した（ｉ）～（ｖ）の要件を満たすことにより、オレフィン系樹脂（β）のペレットハンドリング性に優れ、ポリプロピレン樹脂の改質材として用いた場合、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数を高度なバランスで両立するという特徴をより顕著に発現させることができる。オレフィン系重合体［Ｒ１］は、より好ましくはさらに下記（ｖｉ）の要件を満たす。
〔要件（ｖｉ）〕
　オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖のメチル分岐数は、側鎖に含まれる炭素１０００個あたり０．１未満である。

　側鎖のメチル分岐数が上記範囲にあることにより、側鎖のエチレン重合体部位の結晶性がより高まり、オレフィン系樹脂（β）を含んだプロピレン系樹脂組成物は、表面硬度や剛性が高くなる。

　なお、メチル分岐数は上述した「要件（ｉｉｉ）」において記載した方法によりＧＰＣにおける低分子量側の溶出成分として分離された側鎖に相当するエチレン系重合体部位（マクロモノマー）、または予め合成された、側鎖に相当するエチレン系重合体部位（マクロモノマー）について、同位体炭素核磁気共鳴分析（¹³Ｃ－ＮＭＲ）を用いた公知の方法、例えば特開２００６－２３３２０７号公報に公開されている方法によって測定することができる。上記要件を満たす側鎖エチレン系重合体部位は、後述するビニル末端マクロモノマー生成用触媒に用いる遷移金属化合物の種類を特定のものにすることにより得ることができる。
〔要件（ＩＩ）〕
　オレフィン系樹脂（β）は、示差走査熱量分析（ＤＳＣ）の昇温測定時に吸熱ピークすなわち融解ピークを示し、その融解温度Ｔｍが、６０～１３０℃、好ましくは８０～１２５℃、より好ましくは９０～１２０℃の範囲に存在する。

　また上記融解ピーク面積から算出される融解熱量ΔＨは５～１００Ｊ／ｇ、好ましくは５～８０Ｊ／ｇ、より好ましくは５～７０Ｊ／ｇ、さらにより好ましくは８～６０Ｊ／ｇの範囲にある。

　ＴｍおよびΔＨは、ＤＳＣにより一度昇温工程を経て試料が融解した後、３０℃までの冷却工程により結晶化させ、２度目の昇温工程（昇温速度１０℃／分）で現れる吸熱ピークを解析したものである。

　上記範囲に観測される融解温度Ｔｍおよび融解熱量ΔＨは主にオレフィン系樹脂（β）を構成するオレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖エチレン重合体に由来しており、融解温度Ｔｍおよび融解熱量ΔＨが上記範囲にあることで、本発明のオレフィン系樹脂（β）は、ペレットハンドリング性に優れ、ポリプロピレン樹脂の改質材として用いた場合、プロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性、低線膨張係数のバランスが良好となる。一方、融解温度Ｔｍまたは融解熱量ΔＨが当該範囲を下回る場合、ペレットハンドリング性が低下する。また、融解熱量ΔＨが当該範囲を上回る場合、プロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性が低下するので好ましくない。

　上記範囲の融解温度Ｔｍに調整する方法として、後述するビニル末端マクロモノマー生成用触媒に用いる遷移金属化合物の種類を適切に選択する方法が挙げられる。
　また上記範囲の融解熱量ΔＨに調整する方法として、後述する製造工程においてビニル末端マクロモノマーの存在比を制御する方法が挙げられる。具体的にはビニル末端マクロモノマーフィードのフィード量を制御する、あるいは後述する遷移金属化合物（Ａ）および遷移金属化合物（Ｂ）のフィード比を制御する方法である。
〔要件（ＩＩＩ）〕
　オレフィン系樹脂（β）は、クロス分別クロマトグラフ（ＣＦＣ）により測定された２０℃以下のオルトジクロロベンゼン可溶成分の割合（Ｅ値）が６５質量％以下であり、好ましくは、６３質量％以下である。

　通常、市販のエチレン・α－オレフィン共重合体、例えば、エチレン／プロピレン共重合体、エチレン／ブテン共重合体、エチレン／オクテン共重合体は、プロピレン、１－ブテンまたは１－オクテン等のα－オレフィンの組成が１０～５０ｍｏｌ％程度となるよう調整されたポリマーであり、非晶性あるいは低結晶性を示し、室温以下の温度でも特定の有機溶剤に対して良好に溶解する。例えば、低温特性に優れる市販のエチレン/ブテン共重合体樹脂、例えば１－ブテンの組成が１９～３１ｍｏｌ％のエチレン/ブテン共重合体樹脂は、通常、２０℃以下のオルトジクロロベンゼンに対して大半が可溶であり、Ｅ値は通常９３％以上の値である。

　一方、本発明に係るオレフィン系樹脂（β）を構成するオレフィン系重合体［Ｒ１］は、主鎖が上述のようなエチレン・α－オレフィン共重合体でありながら、側鎖が結晶性エチレン重合体であるため、室温以下のオルトジクロロベンゼンに対して難溶となる。そのためオレフィン系樹脂（β）はＥ値が小さいという特徴を有する。

　オレフィン系樹脂（β）が小さいＥ値を有することは、オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖構造と側鎖構造とが化学的に結合していることの間接的な証拠であり、さらにオレフィン系樹脂（β）にオレフィン系重合体［Ｒ１］が相当量含まれていることを示している。

　本発明のプロピレン系樹脂組成物において、オレフィン系樹脂（β）は、一般に改質剤として用いられている市販のエチレン・α－オレフィン共重合体樹脂と同様に、ポリプロピレン樹脂中に分散し、耐衝撃性の向上を付与する役割を担う。ここで市販のエチレン・α－オレフィン共重合体樹脂を用いた場合、添加量に応じ耐衝撃性が向上する反面、ペレットハンドリング性に課題があった。
一方、本発明に係るオレフィン系樹脂（β）を用いた場合、エチレン・α－オレフィン共重合体が形成するドメインの中でオレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖であるポリエチレン部位が物理架橋点を形成し、オレフィン系樹脂（β）のペレットハンドリング性に優れ、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物を得ることができる。従って、オレフィン系樹脂（β）にオレフィン系重合体［Ｒ１］が相当量含まれていることは、オレフィン系樹脂（β）のペレットハンドリング性および本発明のポリプロピレン組成物の良好な物性バランスを発現するうえで重要な要素となる。

　既に説明したように、オレフィン系樹脂（β）は、エチレン・α－オレフィン共重合体に結晶性のエチレン重合体部位が化学的に結合している成分を相当量含んでおり、そのため上述した要件（ＩＩ）と要件（ＩＩＩ）を同時に満たすことが出来る。このような樹脂を得るには、エチレンとα－オレフィンおよび末端ビニルエチレン重合体とを共重合させる工程で用いる触媒の選択が重要であり、後述する遷移金属化合物（Ａ）を用いることで達成できる。
〔要件（ＩＶ）〕
　オレフィン系樹脂（β）は、示唆熱量分析（ＤＳＣ）により測定されたガラス転移温度Ｔｇが、－８０℃～－６５℃の範囲にあり、好ましくは－８０℃～－６６℃、より好ましくは－８０℃～－６７℃の範囲にある。

　このガラス転移温度Ｔｇは、オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖のエチレン・α－オレフィン共重合体に由来する。ガラス転移温度Ｔｇが－８０℃～－６５℃の範囲にあることにより、オレフィン系樹脂（β）を含んだプロピレン系樹脂組成物は、耐衝撃性を良好に発現する。

　前記範囲のガラス転移温度Ｔｇは、コモノマーであるα－オレフィンの種類や組成を制御することで得ることができる。
〔要件（Ｖ）〕
　オレフィン系樹脂（β）は、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が０．５～１．２ｄｌ／ｇの範囲にあり、より好ましくは０．７～１．０ｄｌ／ｇの範囲にある。極限粘度［η］が上記の範囲にあることで、オレフィン系樹脂（β）はペレットハンドリング性に優れ、オレフィン系樹脂（β）を含んだプロピレン系樹脂組成物は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れる。
〔要件（ＶＩ）〕
　オレフィン系樹脂（β）は、ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が３５～１８０ｇ／１０ｍｉｎの範囲にあり、好ましくは３５～１００ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは３５～９０ｇ／１０ｍｉｎ、さらに好ましくは５５～９０ｇ／１０ｍｉｎの範囲にある。ＭＦＲが上記の範囲にあることで、オレフィン系樹脂（β）はペレットハンドリング性に優れ、オレフィン系樹脂（β）を含んだプロピレン系樹脂組成物は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れ、また高流動でも耐ブロッキング性に優れる。
〔オレフィン系樹脂（β）のその他物性〕
・相分離構造
　オレフィン系樹脂（β）は、透過型電子顕微鏡で観測される結晶性成分を示す相がマイクロメートルオーダーの非連続相であることが好ましい。なお、前述の相構造を有しているかどうかの観察は、たとえば以下のようにして実施する。

　まず、プロピレン系樹脂組成物を、１７０℃に設定した油圧式熱プレス成形機を用いて、５分間余熱後、１０ＭＰａ加圧下、１分間で成形したのち、２０℃で１０ＭＰａの加圧下で３分間冷却することにより所定の厚みのシートを作製することにより試験片を得る。

　上記のプレスシートである試験片を０．５ｍｍ角の小片とし、ルテニウム酸（ＲｕＯ₄）によって染色する。さらにダイヤモンドナイフを備えたウルトラミクロトームで、得られた小片を約１００ｎｍの膜厚の超薄切片とする。この超薄切片にカーボンを蒸着させて透過型電子顕微鏡（加速電圧１００ｋＶ）で観察する。

　この観察方法によると、オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖エチレン重合体成分は、該成分が形成するラメラ構造の結晶間非晶部位が選択的にオスニウム酸に染色にされるので、より高いコントラストとして観察される。

　オレフィン系樹脂（β）は、このようにして観察されるオレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖エチレン重合体からなる結晶性成分を示す相がマイクロメートルオーダーの非連続相であることが好ましい。

　前述の通りオレフィン系樹脂（β）は、非晶性または低結晶性の主鎖と結晶性側鎖が共有結合で繋がったオレフィン系重合体［Ｒ１］を主成分とするので、非晶成分と結晶成分との相溶効果が大きく、このため上記のようなミクロ相分離構造が形成されると考えられる。

　オレフィン系樹脂（β）において観測される上記の非連続相は側鎖エチレン重合体からなる物理架橋点であり、オレフィン系樹脂（β）を用いた本発明のプロピレン系樹脂組成物の中に形成されるエチレン・α－オレフィン共重合体ドメインにおいても該物理架橋点が形成されているものと考えられる。そのため、前述の通り本発明のプロピレン系樹脂組成物は流動性、耐衝撃性、線膨張係数のバランスに優れていると考えられる。

　一方、エチレン・α－オレフィン共重合体とエチレン重合体とのポリマーブレンドを用いた場合、上記のようなミクロ相分離構造は形成されず、粗大な結晶相が観測される。そのため、該ポリマーブレンドを用いたプロピレン系樹脂組成物においては、オレフィン共重合体ドメインにおいて物理架橋点は形成されず、良好な物性バランスを示すプロピレン系樹脂組成物を得ることはできない。

　前述の通り、オレフィン系樹脂（β）をゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により分析した場合に得られる低分子量側のピークは、共重合反応時に共重合せずに残存したエチレン系重合体部位（マクロモノマー）に由来し、全ピーク面積に対するその低分子量側のピークの面積比からオレフィン系樹脂（β）中に含まれる残存したマクロモノマーの質量比を求めることが出来る。このようにして算出した残存したマクロモノマーの質量比は、０～３０質量％であることが好ましく、より好ましくは０～２５質量％、さらに好ましくは０～２０質量％、さらにより好ましくは２～１５質量％である。残存したマクロモノマーの質量比が上記範囲にあることは、主鎖に組込まれなかったエチレン重合体単独の成分が十分に少ないことを意味し、そのことによりオレフィン系樹脂（β）は効果的に改質性能を発現できる。一方、残存したマクロモノマーの質量比が３０質量％を上回ると、耐衝撃性に対する改質効果が劣るだけでなく、剛性の著しい低下も招くおそれがある。
＜オレフィン系樹脂（β）の製造方法＞
　本発明のオレフィン系樹脂（β）の製造方法としては、下記（Ａ）～（Ｃ）を組み合わせて用いられるオレフィン重合用触媒の存在下、特定のオレフィンを重合する方法を挙げることができる。

　以下、（Ａ）～（Ｃ）の各成分について説明した後、具体的な製造方法、製造条件等について説明する。
［架橋メタロセン化合物（Ａ）］
　本発明で用いられる架橋メタロセン化合物（Ａ）は、下記一般式（Ｉ）で表され、後述する化合物（Ｃ）の存在下でオレフィン重合用触媒として機能する。

　Ｑはハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、炭素数４～１０の中性の共役もしくは非共役ジエン、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子を示し、ｊは１～４の整数を示し、ｊが２以上の整数の場合は複数あるＱはそれぞれ同一でも異なっていてもよい。）
　架橋メタロセン化合物（Ａ）を含むオレフィン重合用触媒は、エチレンと、炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンと、さらに、後述する（Ｂ）および（Ｃ）からなるオレフィン重合用触媒によって合成されるビニル末端マクロモノマーとを共重合し、オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖を成す部位を生成する役割を果たす。

　すなわち、架橋メタロセン化合物（Ａ）を含むオレフィン重合用触媒は、エチレンとα－オレフィンとビニル末端マクロモノマーとを共重合することができ、特にα－オレフィンおよびビニル末端マクロモノマーに対し高い共重合性を示す特徴を有する。更に遷移金属化合物（Ａ）を含むオレフィン重合用触媒は、エチレン重合体鎖であるマクロモノマーが溶解するような比較的高温条件下においても十分に高いオレフィン重合活性を示し、実用上十分に高い分子量の重合体を生成する特徴を有する。

　架橋メタロセン化合物（Ａ）を含むオレフィン重合用触媒が、上記の特徴を有していることにより、オレフィン系樹脂（β）は、オレフィン系重合体［Ｒ１］を多く含有し、前述の要件（Ｉ）～（Ｖ）を満たすことが出来る。これにより本発明のオレフィン系樹脂（β）はペレットハンドリング性に優れ、ポリプロピレン樹脂の改質材として用いた樹脂組成物は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数との物性バランスに優れたものになる。

　以下、本発明で用いられる架橋メタロセン化合物（Ａ）の化学構造上の特徴について説明する。
　　架橋メタロセン化合物（Ａ）は、構造上、次の特徴［ｍ１］～［ｍ３］を備える。
［ｍ１］二つの配位子のうち、一つは置換基を有していてもよいシクロペンタジエニル基であり、他の一つは置換基を有するフルオレニル基（以下「置換フルオレニル基」ともいう。）である。
［ｍ２］二つの配位子が、アリール（ａｒｙｌ）基を有する炭素原子またはケイ素原子からなるアリール基含有共有結合架橋部（以下「架橋部」ともいう。）によって結合されている。
［ｍ３］メタロセン化合物を構成する遷移金属（Ｍ）が周期表第４族の原子、具体的には、チタン原子、ジルコニウム原子またはハフニウム原子である。

　以下、架橋メタロセン化合物（Ａ）が有する、置換基を有していてもよいシクロペンタジエニル基、置換フルオレニル基、架橋部およびその他特徴について、順次説明する。
　（置換基を有していてもよいシクロペンタジエニル基）
　式（Ｉ）中、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³およびＲ⁴はそれぞれ独立に水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基またはケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基を示し、水素原子、炭化水素基およびケイ素含有基が好ましく、隣接する二つの基同士は互いに結合して環を形成していてもよい。

　例えば、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³およびＲ⁴は全て水素原子であるか、またはＲ¹、Ｒ²、Ｒ³およびＲ⁴のいずれか一つ以上が炭化水素基（以下「炭化水素基（ｆ１）」として参照することがある。）、好ましくは炭素原子数１～２０の炭化水素基またはケイ素含有基（以下「ケイ素含有基（ｆ２）」として参照することがある。）、好ましくは炭素原子数１～２０のケイ素含有基である。その他、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³およびＲ⁴としては、ハロゲン化炭化水素基、酸素含有基、窒素含有基などのヘテロ原子含有基（ケイ素含有基（ｆ２）を除く）を挙げることもできる。

　炭化水素基（ｆ１）としては、好ましくは炭素原子数１～２０の炭化水素基であり、例えば、直鎖状または分岐状の炭化水素基、例えばアルキル基、アルケニル基、アルキニル基など、環状飽和炭化水素基、例えばシクロアルキル基など、環状不飽和炭化水素基、例えばアリール基など、が挙げられる。炭化水素基（ｆ１）は、前記例示の基のうち互いに隣接する炭素原子に結合した任意の二つの水素原子が同時に置換されて脂環または芳香環を形成している基も含む。

　炭化水素基（ｆ１）としては、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－ヘプチル基、ｎ－オクチル基、ｎ－ノニル基、ｎ－デカニル基、アリル（ａｌｌｙｌ）基などの直鎖状炭化水素基；イソプロピル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、アミル基、３－メチルペンチル基、ネオペンチル基、１，１－ジエチルプロピル基、１，１－ジメチルブチル基、１－メチル－１－プロピルブチル基、１，１－プロピルブチル基、１，１－ジメチル－２－メチルプロピル基、１－メチル－１－イソプロピル－２－メチルプロピル基などの分岐状炭化水素基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、ノルボルニル基、アダマンチル基などの環状飽和炭化水素基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの環状不飽和炭化水素基およびこれらの核アルキル置換体；ベンジル基、クミル基などの、飽和炭化水素基が有する少なくとも１つの水素原子がアリール基で置換された基が挙げられる。

　ケイ素含有基（ｆ２）としては、好ましくは炭素原子数１～２０のケイ素含有基であり、例えば、シクロペンタジエニル基の環炭素にケイ素原子が直接共有結合している基が挙げられ、具体的には、アルキルシリル基、例えばトリメチルシリル基など、アリールシリル基、例えばトリフェニルシリル基など、が挙げられる。

　ヘテロ原子含有基（ケイ素含有基（ｆ２）を除く）としては、具体的には、メトキシ基、エトキシ基、フェノキシ基Ｎ－メチルアミノ基、トリフルオロメチル基、トリブロモメチル基、ペンタフルオロエチル基、ペンタフルオロフェニル基が挙げられる。

　Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³およびＲ⁴のうちの二つ以上が水素原子以外の置換基である場合は、前記置換基は互いに同一でも異なっていてもよく；Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³およびＲ⁴のうちの隣接する二つの基同士は互いに結合して脂環または芳香環を形成していてもよい。

　（置換フルオレニル基）
　式（Ｉ）中、Ｒ⁵、Ｒ⁸、Ｒ⁹およびＲ¹²はそれぞれ独立に水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基またはケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基を示し、水素原子、炭化水素基およびケイ素含有基が好ましい。Ｒ⁶およびＲ¹¹は水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基およびケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基から選ばれる同一の原子または同一の基であり、水素原子、炭化水素基およびケイ素含有基が好ましく；Ｒ⁷およびＲ¹⁰は水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基およびケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基から選ばれる同一の原子または同一の基であり、水素原子、炭化水素基およびケイ素含有基が好ましく；Ｒ⁶およびＲ⁷は互いに結合して環を形成していてもよく、Ｒ¹⁰およびＲ¹¹は互いに結合して環を形成していてもよく；ただし、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ¹⁰およびＲ¹¹が全て水素原子であることはない。

　重合活性の視点からは、Ｒ⁶およびＲ¹¹がいずれも水素原子でないことが好ましく；Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ¹⁰およびＲ¹¹がいずれも水素原子ではないことが更に好ましく；Ｒ⁶およびＲ¹¹が炭化水素基およびケイ素含有基から選ばれる同一の基であり、且つＲ⁷とＲ¹⁰が炭化水素基およびケイ素含有基から選ばれる同一の基であることが特に好ましい。また、Ｒ⁶およびＲ⁷が互いに結合して脂環または芳香環を形成し、Ｒ¹⁰およびＲ¹¹が互いに結合して脂環または芳香環を形成していることも好ましい。

　Ｒ⁵～Ｒ¹²における炭化水素基の例示および好ましい基としては、上記置換シクロペンタジエニル基の箇所にて定義した炭化水素基（ｆ１）が挙げられる。Ｒ⁵～Ｒ¹²におけるケイ素含有基の例示および好ましい基としては、上記置換シクロペンタジエニル基の箇所にて定義したケイ素含有基（ｆ２）が挙げられる。Ｒ⁵～Ｒ¹²におけるヘテロ原子含有基としては、上記置換シクロペンタジエニル基の箇所にて例示した基が挙げられる。

　Ｒ⁶およびＲ⁷、ならびにＲ¹⁰およびＲ¹¹が互いに結合して脂環または芳香環を形成した場合の置換フルオレニル基としては、後述する一般式［ＩＩ］～［ＶＩ］で表される化合物に由来する基が好適な例として挙げられる。

　（架橋部）
　式（Ｉ）中、Ｒ¹³およびＲ¹⁴はそれぞれ独立にアリール基を示し、Ｙ¹は炭素原子またはケイ素原子を示す。オレフィン重合体の製造方法において重要な点は、架橋部の架橋原子Ｙ¹に、互いに同一でも異なっていてもよいアリール（ａｒｙｌ）基であるＲ¹³およびＲ¹⁴を有することである。製造上の容易性から、Ｒ¹³およびＲ¹⁴は互いに同一であることが好ましい。

　アリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、アントラセニル基およびこれらが有する芳香族水素（ｓｐ²型水素）の一つ以上が置換基で置換された基が挙げられる。置換基としては、上記置換シクロペンタジエニル基の箇所にて定義した炭化水素基（ｆ１）およびケイ素含有基（ｆ２）や、ハロゲン原子およびハロゲン化炭化水素基が挙げられる。

　アリール基の具体例としては、フェニル基、ナフチル基、アントラセニル基、ビフェニル基などの炭素原子数６～１４、好ましくは６～１０の非置換アリール基；トリル基、イソプロピルフェニル基、ｎ－ブチルフェニル基、ｔ－ブチルフェニル基、ジメチルフェニル基などのアルキル基置換アリール基；シクロヘキシルフェニル基などのシクロアルキル基置換アリール基；クロロフェニル基、ブロモフェニル基、ジクロロフェニル基、ジブロモフェニル基などのハロゲン化アリール基；（トリフルオロメチル）フェニル基、ビス（トリフルオロメチル）フェニル基などのハロゲン化アルキル基置換アリール基が挙げられる。置換基の位置は、メタ位および／またはパラ位が好ましい。これらの中でも、置換基がメタ位および／またはパラ位に位置する置換フェニル基が更に好ましい。

　（架橋メタロセン化合物（Ａ）のその他の特徴）
　式（Ｉ）中、Ｑはハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、炭素原子数４～１０の中性の共役もしくは非共役ジエン、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子を示し、ｊは１～４の整数を示し、ｊが２以上の整数の場合は複数あるＱはそれぞれ同一でも異なっていてもよい。

　ハロゲンの具体例としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素であり、炭化水素基としては、例えば、炭素原子数１～１０の直鎖状または分岐状の脂肪族炭化水素基、炭素原子数３～１０の脂環族炭化水素基が挙げられる。脂肪族炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、２－メチルプロピル基、１，１－ジメチルプロピル基、２，２－ジメチルプロピル基、１，１－ジエチルプロピル基、１－エチル－１－メチルプロピル基、１，１，２，２－テトラメチルプロピル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、１，１－ジメチルブチル基、１，１，３－トリメチルブチル基、ネオペンチル基が挙げられる。脂環族炭化水素基としては、例えば、シクロヘキシル基、シクロヘキシルメチル基、１－メチル－１－シクロヘキシル基が挙げられる。

　Ｑにおけるハロゲン化炭化水素基としては、Ｑにおける上記炭化水素基が有する少なくとも一つの水素原子がハロゲン原子で置換された基が挙げられる。
　炭素原子数４～１０の中性の共役または非共役ジエンの具体例としては、s-シス-またはs-トランス-η4-1,3-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η4-1,4-ジフェニル-1,3-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η4-3-メチル-1,3-ペンタジエン、s-シス-またはs-トランス-η4-1,4-ジベンジル-1,3-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η4-2,4-ヘキサジエン、s-シス-またはs-トランス-η4-1,3-ペンタジエン、s-シス-またはs-トランス-η4-1,4-ジトリル-1,3-ブタジエン、s-シス-またはs-トランス-η4-1,4-ビス(トリメチルシリル)-1,3-ブタジエン等が挙げられる。

　アニオン配位子の具体例としては、メトキシ、tert-ブトキシ、フェノキシ等のアルコキシ基、アセテート、ベンゾエート等のカルボキシレート基、メシレート、トシレート等のスルホネート基等が挙げられる。

　孤立電子対で配位可能な中性配位子の具体例としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィンなどの有機リン化合物、またはテトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジオキサン、1,2-ジメトキシエタン等のエーテル類が挙げられる。

　式（Ｉ）中、Ｍはチタン原子、ジルコニウム原子またはハフニウム原子を示し、ハフニウム原子がマクロモノマーを高効率で共重合し、また高分子量に制御出来る点でも好ましい。

　特に、高い生産性を確保するため高圧高温の条件下で重合が実施される工業プロセスにおいては、上記のような特性からＭがハフニウム原子であることが好ましい。これは、高圧条件下においてはエチレンおよびα－オレフィンの存在比がマクロモノマーに対し高くなり、高温条件下では一般に分子量の低下が起こるので、上記のようにマクロモノマーを効率よく共重合し、重合体を高い分子量に制御できる性能を備えた触媒を用いることが重要となるからである。

　このようなＭがハフニウム原子であることによる特性は、（１）ジルコニウム原子やチタニウム原子と比べて、ハフニウム原子のルイス酸性度が小さく、反応性が低いこと、および（２）ジルコニウム原子やチタニウム原子と比べて、ハフニウム原子－炭素原子間の結合エネルギーが大きいことが、分子量決定因子の一つである生成ポリマー鎖と結合している重合活性種のβ－水素脱離反応を含めた連鎖移動反応を抑制していることに起因していると考えられる。

　（好ましい架橋メタロセン化合物（Ａ）の例示）
　以下式［ＩＩ］～［ＶＩ］に架橋メタロセン化合物（Ａ）の具体例を示す。なお、例示化合物中、オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニルとは式［ＩＩ］で示される構造の化合物に由来する基を指し、オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニルとは式［ＩＩＩ］で示される構造の化合物に由来する基を指し、ジベンゾフルオレニルとは式［ＩＶ］で示される構造の化合物に由来する基を指し、１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニルとは式［Ｖ］で示される構造の化合物に由来する基を指し、１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニルとは式［ＶＩ］で示される構造の化合物に由来する基を指す。

　架橋メタロセン化合物（Ａ）としては、例えば、
　ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラメチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－クロロフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ブロモフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－トリフルオロメチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ｎ－ブチル－フェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－ビフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（１－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（２－ナフチル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｍ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｍ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジ（ｐ－イソプロピルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－イソプロピルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－イソプロピルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ（ｐ－イソプロピルフェニル）メチレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
　ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（ジベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（１，１'，３，６，８，８'－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（１，３，３'，６，６'，８－ヘキサメチル－２，７－ジヒドロジシクロペンタフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジフェニル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（２，７－ジメチル－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（トリメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（２，７－（ジメチルフェニル）－３，６－ジｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルシリレン（シクロペンタジエニル）（２，３，６，７－テトラｔｅｒｔ－ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリドが挙げられる。

　架橋メタロセン化合物（Ａ）としては、上記例示の化合物の「ジルコニウム」を「ハフニウム」または「チタニウム」に変えた化合物、「ジクロリド」を「ジフロライド」、「ジブロミド」、「ジアイオダイド」、「ジメチル」、「メチルエチル」または「ジベンジル」などに変えた化合物、「シクロペンタジエニル」を「３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－メチル－シクロペンタジエニル」、「３，５－ジメチル－シクロペンタジエニル」、「３－ｔｅｒｔ－ブチル－シクロペンタジエニル」または「３－メチル－シクロペンタジエニル」などに変えた化合物を挙げることもできる。

　以上のメタロセン化合物は公知の方法によって製造可能であり、特に製造方法が限定されるわけではない。公知の方法としては、例えば、本出願人による国際公開第０１／２７１２４号パンフレット、国際公開第０４／０２９０６２号パンフレットに記載の方法が挙げられる。

　　以上のような架橋メタロセン化合物（Ａ）は、１種単独で、または２種以上組み合わせて用いられる。
［遷移金属化合物（Ｂ）］
　本発明で用いられる遷移金属化合物（Ｂ）は下記一般式［Ｂ］で表される構造を有する特定の化合物であり、後述する化合物（Ｃ）の存在下でオレフィン重合用触媒として機能する。

　ｍは１～４の整数を示す。
　Ｒ¹は、一般式Ｃ_n'Ｈ_2n'+1（ｎ'は１～８の整数である）で表わされる炭素原子数１～８の炭化水素基を示す。

　Ｒ⁶～Ｒ⁸は炭化水素基であって、そのうち少なくとも一つは芳香族炭化水素基であり、また、ｍが２以上の場合には、式［Ｂ］の構造単位相互間においてＲ²～Ｒ⁸で示される基のうち２個の基が連結されていてもよい。

　ｎは、Ｍの価数を満たす数であり、Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、ｎが２以上の整数である場合には、複数のＸは互いに同一であっても、異なっていてもよく、また、Ｘで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。）
　遷移金属化合物（Ｂ）を含むオレフィン重合用触媒は、エチレン重合体であるビニル末端マクロモノマーを生成し、オレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖を成す部位を生成する役割を果たす。

　すなわち、遷移金属化合物（Ｂ）を含むオレフィン重合用触媒は、主にエチレンを重合し、高選択率で片末端ビニル基となるエチレン重合体を生成する特徴を有する。さらに遷移金属化合物（Ｂ）を含むオレフィン重合用触媒は、比較的低分子量のエチレン重合体(重量平均分子量で２００～１５０００の範囲)を生成する特徴を有している。遷移金属化合物（Ｂ）を含むオレフィン重合用触媒が、上記の特徴を有していることにより、オレフィン系重合体［Ｒ１］には側鎖が効率よく導入されており、オレフィン系樹脂（β）はペレットハンドリング性に優れ、本発明のプロピレン系樹脂組成物は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数との物性バランスに優れたものになる。

　さらに遷移金属化合物（Ｂ）を含むオレフィン重合用触媒は、エチレンがα－オレフィンやビニル末端マクロモノマーと共存する条件下においてもエチレンを高選択的に重合する特徴を有しており、該特徴によりオレフィン系重合体［Ｒ１］の側鎖は結晶性エチレン重合体であるため、粘着成分の溶出を抑制するとともに、物理架橋点として作用し、ペレットハンドリング性に優れ、本発明のプロピレン系樹脂組成物は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数との物性バランスに優れたものになる。また、上記特徴は後述する製造方法のうち重合方法［ｂ］を採用するうえでも好ましい特徴である。

　また、遷移金属化合物（Ｂ）を含むオレフィン重合用触媒は、重合体鎖内部にオレフィン構造、いわゆる内部オレフィン、を実質的に生成しない性能を有することが耐光性や耐着色性などの観点から好ましい。

　以下、本発明で用いられる遷移金属化合物（Ｂ）の化学構造上の特徴について説明する。
　一般式［Ｂ］中、Ｎ……Ｍは、一般的には配位していることを示すが、本発明においては配位していてもしていなくてもよい。

　一般式［Ｂ］において、Ｍは周期表第４または５族の遷移金属原子を示し、具体的にはチタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、タンタルなどであり、好ましくは周期表第４族の金属原子であり、具体的にはチタン、ジルコニウム、ハフニウムであり、より好ましくはジルコニウムである。

　ｍは１～４の整数を示し、好ましくは１～２であり、特に好ましくは２である。
　Ｒ¹は、一般式Ｃ_n'Ｈ_2n'+1（ｎ’は１～８の整数である）で表わされる炭素原子数１～８の炭化水素基を示し、具体的にはメチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｎ－ブチル基、ｉｓｏ－プロピル基、ｉｓｏ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ネオペンチル基、ｎ－ヘキシル基などの非環式炭化水素基、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などの環式炭化水素基が上げられる。好ましくは、直鎖炭化水素基であり、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、ｎ－ブチル基である。これらの中では、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基がより好ましい。さらに好ましくは、メチル基、エチル基である。上記炭化水素基を選択することで、比較的低分子量、例えば重量平均分子量で２００～１００００の範囲、のエチレン重合体を生成することが出来、前述の通り、物性バランスに優れる本発明のプロピレン系樹脂組成物を得ることが容易になる。

　ｍが２以上の場合には、式［Ｂ］の構造単位相互間においてＲ²～Ｒ⁸で示される基のうち２個の基が連結されていてもよい。
　ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。

　炭化水素基として具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ネオペンチル基、ｎ－ヘキシル基などの炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０の直鎖状または分岐状のアルキル基；ビニル基、アリル基、イソプロペニル基などの炭素原子数２～３０、好ましくは２～２０の直鎖状または分岐状のアルケニル基；エチニル基、プロパルギル基など炭素原子数２～３０、好ましくは２～２０の直鎖状または分岐状のアルキニル基；シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、アダマンチル基などの炭素原子数３～３０、好ましくは３～２０の環状飽和炭化水素基；シクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル基などの炭素原子数５～３０の環状不飽和炭化水素基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ターフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの炭素原子数６～３０、好ましくは６～２０のアリール基；トリル基、イソプロピルフェニル基、ｔ－ブチルフェニル基、ジメチルフェニル基、ジ－ｔ－ブチルフェニル基などのアルキル置換アリール基などが挙げられる。

　上記炭化水素基は、水素原子がハロゲンで置換されていてもよく、たとえば、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロフェニル基、クロロフェニル基などの炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０のハロゲン化炭化水素基が挙げられる。また、上記炭化水素基は、他の炭化水素基で置換されていてもよく、たとえば、ベンジル基、クミル基などのアリール基置換アルキル基などが挙げられる。

　さらにまた、上記炭化水素基は、ヘテロ環式化合物残基；アルコシキ基、アリーロキシ基、エステル基、エーテル基、アシル基、カルボキシル基、カルボナート基、ヒドロキシ基、ペルオキシ基、カルボン酸無水物基などの酸素含有基；アミノ基、イミノ基、アミド基、イミド基、ヒドラジノ基、ヒドラゾノ基、ニトロ基、ニトロソ基、シアノ基、イソシアノ基、シアン酸エステル基、アミジノ基、ジアゾ基、アミノ基がアンモニウム塩となったものなどの窒素含有基；ボランジイル基、ボラントリイル基、ジボラニル基などのホウ素含有基；メルカプト基、チオエステル基、ジチオエステル基、アルキルチオ基、アリールチオ基、チオアシル基、チオエーテル基、チオシアン酸エステル基、イソチアン酸エステル基、スルホンエステル基、スルホンアミド基、チオカルボキシル基、ジチオカルボキシル基、スルホ基、スルホニル基、スルフィニル基、スルフェニル基などのイオウ含有基；ホスフィド基、ホスホリル基、チオホスホリル基、ホスファト基などのリン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を有していてもよい。

　これらのうち、特に、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ネオペンチル基、ｎ－ヘキシル基などの炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０の直鎖状および分岐状のアルキル基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ターフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの炭素原子数６～３０、好ましくは６～２０のアリール基；これらのアリール基に、ハロゲン原子、炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０のアルキル基またはアルコキシ基、炭素原子数６～３０、好ましくは６～２０のアリール基およびアリーロキシ基などの置換基が１～５個置換した置換アリール基などが好ましい。

　酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有基としては、上記例示したものと同様のものが挙げられる。ヘテロ環式化合物残基としては、ピロール、ピリジン、ピリミジン、キノリン、トリアジンなどの含窒素化合物、フラン、ピランなどの含酸素化合物、チオフェンなどの含硫黄化合物などの残基、およびこれらのヘテロ環式化合物残基に、炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０のアルキル基、アルコキシ基などの置換基がさらに置換した基などが挙げられる。

　ケイ素含有基としては、シリル基、シロキシ基、炭化水素置換シリル基、炭化水素置換シロキシ基など、具体的には、メチルシリル基、ジメチルシリル基、トリメチルシリル基、エチルシリル基、ジエチルシリル基、トリエチルシリル基、ジフェニルメチルシリル基、トリフェニルシリル基、ジメチルフェニルシリル基、ジメチル－ｔ－ブチルシリル基、ジメチル（ペンタフルオロフェニル）シリル基などが挙げられる。これらの中では、メチルシリル基、ジメチルシリル基、トリメチルシリル基、エチルシリル基、ジエチルシリル基、トリエチルシリル基、ジメチルフェニルシリル基、トリフェニルシリル基などが好ましい。特にトリメチルシリル基、トリエチルシリル基、トリフェニルシリル基、ジメチルフェニルシリル基が好ましい。炭化水素置換シロキシ基として具体的には、トリメチルシロキシ基などが挙げられる。

　ゲルマニウム含有基およびスズ含有基としては、前記ケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムおよびスズに置換したものが挙げられる。次に上記で説明したＲ２～Ｒ６の例について、より具体的に説明する。アルコキシ基として具体的には、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ－ブトキシ基、イソブトキシ基、ｔ－ブトキシ基などが挙げられる。

　アルキルチオ基として具体的には、メチルチオ基、エチルチオ基等が挙げられる。アリーロキシ基として具体的には、フェノキシ基、２，６－ジメチルフェノキシ基、２，４，６－トリメチルフェノキシ基などが挙げられる。アリールチオ基として具体的には、フェニルチオ基、メチルフェニルチオ基、ナフチルチオ基等が挙げられる。

　アシル基として具体的には、ホルミル基、アセチル基、ベンゾイル基、ｐ－クロロベンゾイル基、ｐ－メトキシベンゾイル基などが挙げられる。エステル基として具体的には、アセチルオキシ基、ベンゾイルオキシ基、メトキシカルボニル基、フェノキシカルボニル基、ｐ－クロロフェノキシカルボニル基などが挙げられる。

　チオエステル基として具体的には、アセチルチオ基、ベンゾイルチオ基、メチルチオカルボニル基、フェニルチオカルボニル基などが挙げられる。アミド基として具体的には、アセトアミド基、Ｎ－メチルアセトアミド基、Ｎ－メチルベンズアミド基などが挙げられる。イミド基として具体的には、アセトイミド基、ベンズイミド基などが挙げられる。アミノ基として具体的には、ジメチルアミノ基、エチルメチルアミノ基、ジフェニルアミノ基などが挙げられる。

　イミノ基として具体的には、メチルイミノ基、エチルイミノ基、プロピルイミノ基、ブチルイミノ基、フェニルイミノ基などが挙げられる。スルホンエステル基として具体的には、スルホン酸メチル基、スルホン酸エチル基、スルホン酸フェニル基などが挙げられる。スルホンアミド基として具体的には、フェニルスルホンアミド基、Ｎ－メチルスルホンアミド基、Ｎ－メチル－ｐ－トルエンスルホンアミド基などが挙げられる。

　Ｒ²～Ｒ⁵は、これらのうちの２個以上の基、好ましくは隣接する基が互いに連結して脂肪環、芳香環または、窒素原子などの異原子を含む炭化水素環を形成していてもよく、これらの環はさらに置換基を有していてもよい。

　ｎは、Ｍの価数を満たす数であり、具体的には０～５、好ましくは１～４、より好ましくは１～３の整数である。Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示す。なお、ｎが２以上の場合には、互いに同一であっても、異なっていてもよい。

　ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。炭化水素基としては、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられる。具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、ノニル基、ドデシル基、アイコシル基などのアルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、ノルボルニル基、アダマンチル基などの炭素原子数３～３０のシクロアルキル基；ビニル基、プロペニル基、シクロヘキセニル基などのアルケニル基；ベンジル基、フェニルエチル基、フェニルプロピル基などのアリールアルキル基；フェニル基、トリル基、ジメチルフェニル基、トリメチルフェニル基、エチルフェニル基、プロピルフェニル基、ビフェニル基、ナフチル基、メチルナフチル基、アントリル基、フェナントリル基などのアリール基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。また、これらの炭化水素基には、ハロゲン化炭化水素、具体的には炭素原子数１～２０の炭化水素基の少なくとも一つの水素がハロゲンに置換した基も含まれる。

　これらのうち、炭素原子数が１～２０であるものが好ましい。ヘテロ環式化合物残基としては、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられる。酸素含有基としては、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、ヒドロキシ基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基などのアルコシキ基；フェノキシ基、メチルフェノキシ基、ジメチルフェノキシ基、ナフトキシ基などのアリーロキシ基；フェニルメトキシ基、フェニルエトキシ基などのアリールアルコキシ基；アセトキシ基；カルボニル基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　イオウ含有基としては、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、メチルスルフォネート基、トリフルオロメタンスルフォネート基、フェニルスルフォネート基、ベンジルスルフォネート基、ｐ－トルエンスルフォネート基、トリメチルベンゼンスルフォネート基、トリイソブチルベンゼンスルフォネート基、ｐ－クロルベンゼンスルフォネート基、ペンタフルオロベンゼンスルフォネート基などのスルフォネート基；メチルスルフィネート基、フェニルスルフィネート基、ベンジルスルフィネート基、ｐ－トルエンスルフィネート基、トリメチルベンゼンスルフィネート基、ペンタフルオロベンゼンスルフィネート基などのスルフィネート基；アルキルチオ基；アリールチオ基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　窒素含有基として具体的には、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、アミノ基；メチルアミノ基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ジプロピルアミノ基、ジブチルアミノ基、ジシクロヘキシルアミノ基などのアルキルアミノ基；フェニルアミノ基、ジフェニルアミノ基、ジトリルアミノ基、ジナフチルアミノ基、メチルフェニルアミノ基などのアリールアミノ基またはアルキルアリールアミノ基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　ホウ素含有基として具体的には、ＢＲ₄（Ｒは水素、アルキル基、置換基を有してもよいアリール基、ハロゲン原子等を示す）が挙げられる。リン含有基として具体的には、トリメチルホスフィン基、トリブチルホスフィン基、トリシクロヘキシルホスフィン基などのトリアルキルホスフィン基；トリフェニルホスフィン基、トリトリルホスフィン基などのトリアリールホスフィン基；メチルホスファイト基、エチルホスファイト基、フェニルホスファイト基などのホスファイト基（ホスフィド基）；ホスホン酸基；ホスフィン酸基などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　ケイ素含有基として具体的には、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、フェニルシリル基、ジフェニルシリル基、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、トリプロピルシリル基、トリシクロヘキシルシリル基、トリフェニルシリル基、メチルジフェニルシリル基、トリトリルシリル基、トリナフチルシリル基などの炭化水素置換シリル基；トリメチルシリルエーテル基などの炭化水素置換シリルエーテル基；トリメチルシリルメチル基などのケイ素置換アルキル基；トリメチルシリルフェニル基などのケイ素置換アリール基などが挙げられる。

　ゲルマニウム含有基として具体的には、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、具体的には、前記ケイ素含有基のケイ素をゲルマニウムに置換した基が挙げられる。スズ含有基として具体的には、前記Ｒ²～Ｒ⁵で例示したものと同様のものが挙げられ、より具体的には、前記ケイ素含有基のケイ素をスズに置換した基が挙げられる。

　ハロゲン含有基として具体的には、ＰＦ₆、ＢＦ₄などのフッ素含有基、ＣｌＯ₄、ＳｂＣ_l6などの塩素含有基、ＩＯ₄などのヨウ素含有基が挙げられるが、これらに限定されるものではない。アルミニウム含有基として具体的には、ＡｌＲ₄（Ｒは水素、アルキル基、置換基を有してもよいアリール基、ハロゲン原子等を示す）が挙げられるが、これらに限定されるものではない。

　Ｒ⁶～Ｒ⁸は炭化水素基であって、そのうち少なくとも一つは芳香族炭化水素基である。
　上記、炭化水素基として具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔ－ブチル基、ネオペンチル基、ｎ－ヘキシル基などの炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０の直鎖状または分岐状のアルキル基；ビニル基、アリル基、イソプロペニル基などの炭素原子数２～３０、好ましくは２～２０の直鎖状および分岐状のアルケニル基；エチニル基、プロパルギル基など炭素原子数２～３０、好ましくは２～２０の直鎖状または分岐状のアルキニル基；シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、アダマンチル基などの炭素原子数３～３０、好ましくは３～２０の環状飽和炭化水素基；シクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル基などの炭素原子数５～３０の環状不飽和炭化水素基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ターフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの炭素原子数６～３０、好ましくは６～２０のアリール基；トリル基、イソプロピルフェニル基、ｔ－ブチルフェニル基、ジメチルフェニル基、ジ－ｔ－ブチルフェニル基などのアルキル置換アリール基などが挙げられる。

　上記炭化水素基は、水素原子がハロゲンで置換されていてもよく、そのような炭化水素基としては、たとえば、トリフルオロメチル基、ペンタフルオロフェニル基、クロロフェニル基などの炭素原子数１～３０、好ましくは１～２０のハロゲン化炭化水素基が挙げられる。また、上記炭化水素基は、他の炭化水素基で置換されていてもよく、たとえば、ベンジル基、クミル基などのアリール基置換アルキル基などが挙げられる。

　上記、芳香族炭化水素基として、具体的には、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、ターフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの炭素原子数６～３０、好ましくは６～２０のアリール基；トリル基、イソプロピルフェニル基、ｔ－ブチルフェニル基、ジメチルフェニル基、ジ－ｔ－ブチルフェニル基などのアルキル置換アリール基などが挙げられる。上記芳香族炭化水素基は、水素原子がハロゲンで置換されていてもよく、他の炭化水素基で置換されていてもよい。

　Ｒ⁶～Ｒ⁸の炭化水素基のうち少なくとも一つは芳香族炭化水素基であることによって、遷移金属化合物（Ｂ）を含む重合用触媒は、高温の重合条件下でも良好な活性を与えるので、本発明に係るオレフィン系樹脂（β）の製造に適しており、本発明のプロピレン系樹脂組成物は良好な性能を発揮する。

　ｍが２以上である場合には、式［Ｂ］の構造単位相互間においてＲ²～Ｒ⁸で示される基のうち２個の基が連結されていてもよい。さらに、ｍが２以上である場合にはＲ¹同士、Ｒ²同士、Ｒ³同士、Ｒ⁴同士、Ｒ⁵同士、Ｒ⁶同士、Ｒ⁷同士、Ｒ⁸同士は互いに同一でも異なっていてもよい。

　なお、ｎが２以上の整数の場合は、Ｘで示される複数の基は互いに同一でも異なっていてもよく、またＸで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。
　また、以上のような、上記一般式［Ｂ］で表される遷移金属化合物（Ｂ）は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
［化合物（Ｃ）］
　本発明で用いられる化合物（Ｃ）は、化合物（Ａ）および（Ｂ）と反応して、オレフィン重合用触媒として機能するものであり、具体的には、（Ｃ－１）有機金属化合物、（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物、および（Ｃ－３）架橋メタロセン化合物（Ａ）または遷移金属化合物（Ｂ）と反応してイオン対を形成する化合物から選ばれるものである。以下、（Ｃ－１）～（Ｃ－３）の化合物について順次説明する。
（（Ｃ－１）有機金属化合物）
　本発明で用いられる（Ｃ－１）有機金属化合物として、具体的には下記の一般式（Ｃ－１ａ）で表わされる有機アルミニウム化合物、一般式（Ｃ－１ｂ）で表わされる周期表第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物、および一般式（Ｃ－１ｃ）で表わされる周期表第２族または第１２族金属のジアルキル化合物が挙げられる。なお、（Ｃ－１）有機金属化合物には、後述する（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物は含まないものとする。

　上記一般式（Ｃ－１ａ）中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、Ｙはハロゲン原子を示し、ｐは０＜ｐ≦３、ｑは０≦ｑ＜３、ｒは０≦ｒ＜３、ｓは０≦ｓ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。

　上記一般式（Ｃ－１ｂ）中、Ｍ³はＬｉ、ＮａまたはＫを示し、Ｒ^cは炭素原子数１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示す。

　上記一般式（Ｃ－１ｃ）中、Ｒ^dおよびＲ^eは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、Ｍ⁴はＭｇ、ＺｎまたはＣｄである。

　前記一般式（Ｃ－１ａ）で表わされる有機アルミニウム化合物としては、次のような一般式（Ｃ－１ａ－１）～（Ｃ－１ａ－４）で表わされる有機アルミニウム化合物を例示できる。

（式中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、ｐは好ましくは１．５≦ｐ≦３の数である。）

（式中、Ｒ^aは炭素原子数１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、Ｙはハロゲン原子を示し、ｐは好ましくは０＜ｐ＜３の数である。）

（式中、Ｒ^aは炭素原子数１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、ｐは好ましくは２≦ｐ＜３の数である。）

（式中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示し、Ｙはハロゲン原子を示し、ｐは０＜ｐ≦３、ｑは０≦ｑ＜３、ｓは０≦ｓ＜３の数であり、かつｐ＋ｑ＋ｓ＝３である。）
　一般式（Ｃ－１ａ）に属する有機アルミニウム化合物としてより具体的には、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリｎ－ブチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリペンチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリデシルアルミニウムなどのトリｎ－アルキルアルミニウム；
トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリｓｅｃ－ブチルアルミニウム、トリｔｅｒｔ－ブチルアルミニウム、トリ２－メチルブチルアルミニウム、トリ３－メチルブチルアルミニウム、トリ２－メチルペンチルアルミニウム、トリ３－メチルペンチルアルミニウム、トリ４－メチルペンチルアルミニウム、トリ２－メチルヘキシルアルミニウム、トリ３－メチルヘキシルアルミニウム、トリ２－エチルヘキシルアルミニウムなどのトリ分岐鎖アルキルアルミニウム；
トリシクロヘキシルアルミニウム、トリシクロオクチルアルミニウムなどのトリシクロアルキルアルミニウム；
トリフェニルアルミニウム、トリトリルアルミニウムなどのトリアリールアルミニウム；ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどのジアルキルアルミニウムハイドライド；（ｉ－Ｃ₄Ｈ₉）_xＡｌ_y（Ｃ₅Ｈ₁₀）_z（式中、ｘ、ｙ、ｚは正の数であり、ｚ≧２ｘである。）などで表されるトリイソプレニルアルミニウムなどのトリアルケニルアルミニウム；イソブチルアルミニウムメトキシド、イソブチルアルミニウムエトキシド、イソブチルアルミニウムイソプロポキシドなどのアルキルアルミニウムアルコキシド；
ジメチルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシドなどのジアルキルアルミニウムアルコキシド；
エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシドなどのアルキルアルミニウムセスキアルコキシド；
Ｒ^a _2.5Ａｌ（ＯＲ^b）_0.5で表される平均組成を有する部分的にアルコキシ化されたアルキルアルミニウム（式中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素原子数１～１５、好ましくは１～４の炭化水素基を示す）；
ジエチルアルミニウムフェノキシド、ジエチルアルミニウム（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノキシド）、エチルアルミニウムビス（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノキシド）、ジイソブチルアルミニウム（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノキシド）、イソブチルアルミニウムビス（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノキシド）などのジアルキルアルミニウムアリーロキシド；
ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジブチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムブロミド、ジイソブチルアルミニウムクロリドなどのジアルキルアルミニウムハライド；
エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；
エチルアルミニウムジクロリド、プロピルアルミニウムジクロリド、ブチルアルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライドなどの部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム；
ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリドなどのジアルキルアルミニウムヒドリド；
エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリドなどのアルキルアルミニウムジヒドリドなどその他の部分的に水素化されたアルキルアルミニウム；
エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミドなどの部分的にアルコキシ化およびハロゲン化されたアルキルアルミニウムなどを挙げることができる。

　また（Ｃ－１ａ）に類似する化合物も本発明に使用することができ、そのような化合物として例えば、窒素原子を介して２以上のアルミニウム化合物が結合した有機アルミニウム化合物を挙げることができる。このような化合物として具体的には、（Ｃ₂Ｈ₅）₂ＡｌＮ（Ｃ₂Ｈ₅）Ａｌ（Ｃ₂Ｈ₅）₂などを挙げることができる。

　前記一般式（Ｃ－１ｂ）に属する化合物としては、ＬｉＡｌ（Ｃ₂Ｈ₅）₄、ＬｉＡｌ（Ｃ₇Ｈ₁₅）₄などを挙げることができる。
　前記一般式（Ｃ－１ｃ）に属する化合物としては、ジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウム、ジブチルマグネシウム、ブチルエチルマグネシウム、ジメチル亜鉛、ジエチル亜鉛、ジフェニル亜鉛、ジ－ｎ－プロピル亜鉛、ジイソプロピル亜鉛、ジ－ｎ－ブチル亜鉛、ジイソブチル亜鉛、ビス（ペンタフルオロフェニル）亜鉛、ジメチルガドミウム、ジエチルカドミウムなどを挙げることができる。

　またその他にも、（Ｃ－１）有機金属化合物としては、メチルリチウム、エチルリチウム、プロピルリチウム、ブチルリチウム、メチルマグネシウムブロミド、メチルマグネシウムクロリド、エチルマグネシウムブロミド、エチルマグネシウムクロリド、プロピルマグネシウムブロミド、プロピルマグネシウムクロリド、ブチルマグネシウムブロミド、ブチルマグネシウムクロリドなどを使用することもできる。

　また重合系内で上記有機アルミニウム化合物が形成されるような化合物、例えばハロゲン化アルミニウムとアルキルリチウムとの組み合わせ、またはハロゲン化アルミニウムとアルキルマグネシウムとの組み合わせなどを、前記（Ｃ－１）有機金属化合物として使用することもできる。

　上記のような（Ｃ－１）有機金属化合物は、１種類単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。
（（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物）
　本発明で用いられる（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物は、従来公知のアルミノキサンであってもよく、また特開平２－７８６８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物としては、具体的には、メチルアルミノキサン、エチルアルミノキサン、イソブチルアルミノキサン等が挙げられる。

　従来公知のアルミノキサンは、例えば下記のような方法によって製造することができ、通常、炭化水素溶媒の溶液として得られる。
（１）吸着水を含有する化合物または結晶水を含有する塩類、例えば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物を添加して、吸着水または結晶水と有機アルミニウム化合物とを反応させる方法。（２）ベンゼン、トルエン、エチルエーテル、テトラヒドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸気を作用させる方法。
（３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなどの有機スズ酸化物を反応させる方法。

　なお前記アルミノキサンは、少量の有機金属成分を含有してもよい。また回収された上記のアルミノキサンの溶液から溶媒または未反応有機アルミニウム化合物を蒸留して除去した後、得られたアルミノキサンを溶媒に再溶解またはアルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。

　アルミノキサンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物として具体的には、前記一般式（Ｃ－１ａ）に属する有機アルミニウム化合物として例示したものと同様の有機アルミニウム化合物を挙げることができる。

　これらのうち、トリアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、トリメチルアルミニウムが特に好ましい。
　上記のような有機アルミニウム化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。

　アルミノキサンの調製に用いられる溶媒としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、クメン、シメンなどの芳香族炭化水素、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、ヘキサデカン、オクタデカンなどの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロオクタン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、ガソリン、灯油、軽油などの石油留分または上記芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素のハロゲン化物とりわけ、塩素化物、臭素化物などの炭化水素溶媒が挙げられる。さらにエチルエーテル、テトラヒドロフランなどのエーテル類を用いることもできる。これらの溶媒のうち特に芳香族炭化水素または脂肪族炭化水素が好ましい。

　また本発明で用いられるベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物は、６０℃のベンゼンに溶解するＡｌ成分がＡｌ原子換算で通常１０％以下、好ましくは５％以下、特に好ましくは２％以下であるもの、すなわち、ベンゼンに対して不溶性または難溶性であることが好ましい。

　本発明で用いられる（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物としては、下記一般式（ＩＩＩ）で表されるボロンを含んだ有機アルミニウムオキシ化合物を挙げることもできる。

（一般式（ＩＩＩ）中、Ｒ¹⁷は炭素原子数１～１０の炭化水素基を示し、４つのＲ¹⁸は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数１～１０の炭化水素基を示す。）
　前記一般式（ＩＩＩ）で表されるボロンを含んだ有機アルミニウムオキシ化合物は、下記一般式（ＩＶ）で表されるアルキルボロン酸と、有機アルミニウム化合物とを、不活性ガス雰囲気下に不活性溶媒中で、－８０℃～室温の温度で１分～２４時間反応させることにより製造できる。

（一般式（ＩＶ）中、Ｒ¹⁹は前記一般式（ＩＩＩ）におけるＲ¹⁷と同じ基を示す。）
　前記一般式（ＩＶ）で表されるアルキルボロン酸の具体的な例としては、メチルボロン酸、エチルボロン酸、イソプロピルボロン酸、ｎ－プロピルボロン酸、ｎ－ブチルボロン酸、イソブチルボロン酸、ｎ－ヘキシルボロン酸、シクロヘキシルボロン酸、フェニルボロン酸、３，５－ジフルオロボロン酸、ペンタフルオロフェニルボロン酸、３，５－ビス（トリフルオロメチル）フェニルボロン酸などが挙げられる。これらの中では、メチルボロン酸、ｎ－ブチルボロン酸、イソブチルボロン酸、３，５－ジフルオロフェニルボロン酸、ペンタフルオロフェニルボロン酸が好ましい。これらは１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

　このようなアルキルボロン酸と反応させる有機アルミニウム化合物として具体的には、前記一般式（Ｃ－１ａ）に属する有機アルミニウム化合物として例示したものと同様の有機アルミニウム化合物を挙げることができる。

　前記有機アルミニウム化合物としては、トリアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、特にトリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウムが好ましい。これらは１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

　上記のような（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。
（（Ｃ－３）架橋メタロセン化合物（Ａ）または遷移金属化合物（Ｂ）と反応してイオン対を形成する化合物）
　本発明で用いられる、架橋メタロセン化合物（Ａ）または遷移金属化合物（Ｂ）と反応してイオン対を形成する化合物（Ｃ－３）（以下、「イオン化イオン性化合物」ともいう。）としては、特表平１－５０１９５０号公報、特表平１－５０２０３６号公報、特開平３－１７９００５号公報、特開平３－１７９００６号公報、特開平３－２０７７０３号公報、特開平３－２０７７０４号公報、ＵＳＰ－５３２１１０６号などに記載されたルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物などを挙げることができる。さらに、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も挙げることができる。

　具体的には、前記ルイス酸としては、ＢＲ₃（Ｒは、フッ素、メチル基、トリフルオロメチル基などの置換基を有していてもよいフェニル基またはフッ素である。）で示される化合物が挙げられ、例えばトリフルオロボロン、トリフェニルボロン、トリス（４－フルオロフェニル）ボロン、トリス（３，５－ジフルオロフェニル）ボロン、トリス（４－フルオロメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリス（ｐ－トリル）ボロン、トリス（ｏ－トリル）ボロン、トリス（３，５－ジメチルフェニル）ボロンなどである。

　前記イオン化イオン性化合物としては、例えば下記一般式（Ｖ）で表される化合物が挙げられる。

（一般式（Ｖ）中、Ｒ²⁰はＨ⁺、カルボニウムカチオン、オキソニウムカチオン、アンモニウムカチオン、ホスホニウムカチオン、シクロヘプチルトリエニルカチオンまたは遷移金属を有するフェロセニウムカチオンであり、Ｒ²¹～Ｒ²⁴は、互いに同一でも異なっていてもよく、有機基、好ましくはアリール基または置換アリール基である。）
　前記カルボニウムカチオンとして具体的には、トリフェニルカルボニウムカチオン、トリ（メチルフェニル）カルボニウムカチオン、トリ（ジメチルフェニル）カルボニウムカチオンなどの三置換カルボニウムカチオンなどが挙げられる。

　前記アンモニウムカチオンとして具体的には、トリメチルアンモニウムカチオン、トリエチルアンモニウムカチオン、トリプロピルアンモニウムカチオン、トリブチルアンモニウムカチオン、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムカチオンなどのトリアルキルアンモニウムカチオン；Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－２，４，６－ペンタメチルアニリニウムカチオンなどのＮ，Ｎ－ジアルキルアニリニウムカチオン；ジ（イソプロピル）アンモニウムカチオン、ジシクロヘキシルアンモニウムカチオンなどのジアルキルアンモニウムカチオンなどが挙げられる。

　前記ホスホニウムカチオンとして具体的には、トリフェニルホスホニウムカチオン、トリ（メチルフェニル）ホスホニウムカチオン、トリ（ジメチルフェニル）ホスホニウムカチオンなどのトリアリールホスホニウムカチオンなどが挙げられる。

　Ｒ¹⁵としては、カルボニウムカチオンおよびアンモニウムカチオンが好ましく、特にトリフェニルカルボニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムカチオン、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムカチオンが好ましい。

　またイオン性化合物として、トリアルキル置換アンモニウム塩、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩、ジアルキルアンモニウム塩、トリアリールホスフォニウム塩などを挙げることもできる。

　前記トリアルキル置換アンモニウム塩として具体的には、例えばトリエチルアンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリプロピルアンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、トリメチルアンモニウムテトラ（ｐ－トリル）ホウ素、トリメチルアンモニウムテトラ（ｏ－トリル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、トリプロピルアンモニウムテトラ（ｏ，ｐ－ジメチルフェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（ｍ，ｍ－ジメチルフェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（ｐ－トリフルオロメチルフェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（３，５－ジトリフルオロメチルフェニル）ホウ素、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムテトラ（ｏ－トリル）ホウ素などが挙げられる。

　前記Ｎ，Ｎ－ジアルキルアニリニウム塩として具体的には、例えばＮ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラ（フェニル）ホウ素、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムテトラ（フェニル）ホウ素、Ｎ，Ｎ，２，４，６－ペンタメチルアニリニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられる。

　前記ジアルキルアンモニウム塩として具体的には、例えばジ（１－プロピル）アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられる。

　さらにイオン化イオン性化合物として、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルカルベニウムペンタフェニルシクロペンタジエニル錯体、Ｎ，Ｎ－ジエチルアニリニウムペンタフェニルシクロペンタジエニル錯体、下記式（ＶＩ）または（ＶＩＩ）で表されるホウ素化合物などを挙げることもできる。

（式（ＶＩ）中、Ｅｔはエチル基を示す。）

（式（ＶＩＩ）中、Ｅｔはエチル基を示す。）
　イオン化イオン性化合物（化合物（Ｃ－３））の例であるボラン化合物として具体的には、例えば、デカボラン；
ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ノナボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕デカボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ウンデカボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ドデカボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕デカクロロデカボレート、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ドデカクロロドデカボレートなどのアニオンの塩；
トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ドデカハイドライドドデカボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ドデカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩（ＩＩＩ）などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられる。

　イオン化イオン性化合物の例であるカルボラン化合物として具体的には、例えば４－カルバノナボラン、１，３－ジカルバノナボラン、６，９－ジカルバデカボラン、ドデカハイドライド－１－フェニル－１，３－ジカルバノナボラン、ドデカハイドライド－１－メチル－１，３－ジカルバノナボラン、ウンデカハイドライド－１，３－ジメチル－１，３－ジカルバノナボラン、７，８－ジカルバウンデカボラン、２，７－ジカルバウンデカボラン、ウンデカハイドライド－７，８－ジメチル－７，８－ジカルバウンデカボラン、ドデカハイドライド－１１－メチル－２，７－ジカルバウンデカボラン、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム１－カルバデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム１－カルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム１－カルバドデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム１－トリメチルシリル－１－カルバデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムブロモ－１－カルバドデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム６－カルバデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム６－カルバデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム７－カルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム７，８－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム２，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムドデカハイドライド－８－メチル－７，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－８－エチル－７，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－８－ブチル－７，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－８－アリル－７，９－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－９－トリメチルシリル－７，８－ジカルバウンデカボレート、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムウンデカハイドライド－４，６－ジブロモ－７－カルバウンデカボレートなどのアニオンの塩；トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ノナハイドライド－１，３－ジカルバノナボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）鉄酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）銅酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ウンデカハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）金酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ノナハイドライド－７，８－ジメチル－７，８－ジカルバウンデカボレート）鉄酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（ノナハイドライド－７，８－ジメチル－７，８－ジカルバウンデカボレート）クロム酸塩（ＩＩＩ）、トリ（ｎ－ブチル）アンモニウムビス（トリブロモオクタハイドライド－７，８－ジカルバウンデカボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、トリス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド－７－カルバウンデカボレート）クロム酸塩（ＩＩＩ）、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド－７－カルバウンデカボレート）マンガン酸塩（ＩＶ）、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド－７－カルバウンデカボレート）コバルト酸塩（ＩＩＩ）、ビス〔トリ（ｎ－ブチル）アンモニウム〕ビス（ウンデカハイドライド－７－カルバウンデカボレート）ニッケル酸塩（ＩＶ）などの金属カルボランアニオンの塩などが挙げられる。

　イオン化イオン性化合物の例であるヘテロポリ化合物は、ケイ素、リン、チタン、ゲルマニウム、ヒ素および錫から選ばれる原子と、バナジウム、ニオブ、モリブデンおよびタングステンから選ばれる１種または２種以上の原子とを含む化合物である。具体的には、リンバナジン酸、ゲルマノバナジン酸、ヒ素バナジン酸、リンニオブ酸、ゲルマノニオブ酸、シリコノモリブデン酸、リンモリブデン酸、チタンモリブデン酸、ゲルマノモリブデン酸、ヒ素モリブデン酸、錫モリブデン酸、リンタングステン酸、ゲルマノタングステン酸、錫タングステン酸、リンモリブドバナジン酸、リンタングストバナジン酸、ゲルマノタングストバナジン酸、リンモリブドタングストバナジン酸、ゲルマノモリブドタングストバナジン酸、リンモリブドタングステン酸、リンモリブドニオブ酸、およびこれらの酸の塩が挙げられるが、この限りではない。また、前記塩としては、前記酸の、例えば周期表第１族または２族の金属、具体的には、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等の塩、トリフェニルエチル塩等の有機塩が挙げられる。

　イオン化イオン性化合物の例であるイソポリ化合物は、バナジウム、ニオブ、モリブデンおよびタングステンから選ばれる１種の原子の金属イオンから構成される化合物であり、金属酸化物の分子状イオン種であるとみなすことができる。具体的には、バナジン酸、ニオブ酸、モリブデン酸、タングステン酸、およびこれらの酸の塩が挙げられるが、この限りではない。また、前記塩としては、前記酸の例えば周期表第１族または第２族の金属、具体的にはリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等との塩、トリフェニルエチル塩等の有機塩が挙げられる。

　上記のようなイオン化イオン性化合物（化合物（Ｃ－３））は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。
　架橋メタロセン化合物（Ａ）に加えて、助触媒成分としてのメチルアルミノキサンなどの（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物を併用すると、オレフィン化合物に対して非常に高い重合活性を示す。

　上記のようなイオン化イオン性化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。
　以下、前述の化合物（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）を含むオレフィン重合用触媒存在下でオレフィンを重合し、オレフィン系樹脂（β）を製造方法する方法について説明する。

　重合は溶液重合法、塊状重合法、懸濁重合などの液相重合法、気相重合法のいずれにおいても実施できるが、後述する重合方法［ａ］の後工程［ａ－２］および重合方法［ｂ］は液相重合法により実施される。

　液相重合法において用いられる不活性炭化水素媒体として具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素またはこれらの混合物などが挙げられ、オレフィン自身を溶媒として用いることもできる。

　オレフィン系樹脂（β）の製造に当たり、上述したオレフィン重合用触媒を用いる場合、架橋メタロセン化合物（Ａ）は、反応容積１リットル当たり、通常１０^-8～１モル、好ましくは１０^-7～０．５モルになるような量で用いられ、遷移金属化合物（Ｂ）は、反応容積１リットル当たり、通常１０^-12～１０^-2モル、好ましくは１０^-10～１０^-3モルになるような量で用いられる。また、架橋メタロセン化合物（Ａ）および遷移金属化合物（Ｂ）は、遷移金属化合物（Ｂ）と架橋メタロセン化合物（Ａ）とのモル比（Ｂ／Ａ）が、通常０．００００１～１００、好ましくは０．００００５～１０、より好ましくは０．０００１～５となる量で用いられる。

　有機金属化合物（Ｃ－１）は、有機金属化合物（Ｃ－１）と、架橋メタロセン化合物（Ａ）および遷移金属化合物（Ｂ）中の遷移金属原子（Ｍ）（架橋メタロセン化合物（Ａ）においてはチタン原子、ジルコニウム原子またはハフニウム原子）とのモル比（Ｃ－１／Ｍ）が、通常０．０１～１０００００、好ましくは０．０５～５００００となるような量で用いられる。

　有機アルミニウムオキシ化合物（Ｃ－２）は、有機アルミニウムオキシ化合物（Ｃ－２）中のアルミニウム原子の、架橋メタロセン化合物（Ａ）および遷移金属化合物（Ｂ）中の遷移金属原子（Ｍ）（架橋メタロセン化合物（Ａ）においてはチタン原子、ジルコニウム原子またはハフニウム原子）に対するモル比（Ｃ－２／Ｍ）が、通常１０～５０００００、好ましくは２０～１０００００となるような量で用いられる。

　イオン化イオン性化合物（Ｃ－３）は、イオン化イオン性化合物（Ｃ－３）の、架橋メタロセン化合物（Ａ）および遷移金属化合物（Ｂ）中の遷移金属原子（Ｍ）（架橋メタロセン化合物（Ａ）においてはチタン原子、ジルコニウム原子またはハフニウム原子）に対するモル比（Ｃ－３／Ｍ）が、通常１～１０、好ましくは１～５となるような量で用いられる。

　また、このようなオレフィン重合用触媒を用いたオレフィンの重合温度は、通常－５０～＋３００℃、好ましくは０～１７０℃の範囲である。重合圧力は、通常常圧～９．８ＭＰａ（１００ｋｇ／ｃｍ²）、好ましくは常圧～４．９ＭＰａ（５０ｋｇ／ｃｍ²）の条件下であり、重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。

　得られるオレフィン重合体の分子量は、重合系に水素を存在させるか、または重合温度を変化させることによって調節することができる。さらに、使用する化合物（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）のいずれかの化合物の選択、あるいは組み合わせの選択により調節することもできる。

　重合に用いられるオレフィンとしては、エチレンおよび上述した炭素原子数３～２０のα－オレフィンが挙げられる。これらのオレフィンは、エチレンを必須のモノマーとして、そのほかのモノマーを１種以上組み合わせて用いることができる。

　本発明において、オレフィン系樹脂（β）は、次の重合方法［ａ］あるいは重合方法［ｂ］いずれかの方法によって製造することができる。
・重合方法［ａ］
　遷移金属化合物（Ｂ）と化合物（Ｃ）の存在下でエチレンを重合してビニル末端マクロモノマーを得る前工程［ａ－１］と、次いで、前工程［ａ－１］の反応生成物存在下、架橋メタロセン化合物（Ａ）と化合物（Ｃ）存在下で、エチレンと炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンを共重合する後工程［ａ－２］を含む方法。
・重合方法［ｂ］
　架橋メタロセン化合物（Ａ）、遷移金属化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）の存在下でエチレンと炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンを共重合する方法。

　以下、重合方法［ａ］および重合方法［ｂ］について、好ましい形態を説明する。
・重合方法［ａ］
　前工程［ａ－１］
　遷移金属化合物（Ｂ）および化合物（Ｃ）からなるオレフィン重合用触媒により、主にエチレンを重合し、実質的にエチレン重合体であるビニル末端マクロモノマーを得る工程であり、重合方法は前述の範囲で特に制限は無い。液相重合の場合、得られる反応液をそのまま後工程に導入しても良いし、ビニル末端マクロモノマーを取り出した後、該ビニル末端マクロモノマーを塊のままあるいは紛体で後工程に導入しても良いし、スラリーや再溶解して後工程に導入しても良い。

　後工程［ａ－２］
　架橋メタロセン化合物（Ａ）および化合物（Ｃ）存在下で、エチレンと炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンと前工程［ａ－１］で得たビニル末端マクロモノマーとを共重合する後工程を含む方法である。重合方法は前述の範囲で特に制限は無いが、非晶または低結晶性のエチレン・α－オレフィン共重合体部位を生成させる工程であることから、液相重合法が好ましく、特に各モノマー濃度を制御し所望の構造のオレフィン系樹脂（β）を得るうえでは、溶液重合が好ましい。

　重合反応は、前工程［ａ－１］を回分式で行い後工程［ａ－２］も回分式で行っても良いし、前工程［ａ－１］を回分式で行い、取り出したビニル末端マクロモノマーを導入することで後工程［ａ－２］を連続式で行っても良い。さらに前工程［ａ－１］を連続式で行い、生成物をそのまま導入することで後工程［ａ－２］も連続式で行うこともできる。また、前工程［ａ－１］を連続式で行い、後工程［ａ－２］も回分式で行うこともできる。
・重合方法［ｂ］
　架橋メタロセン化合物（Ａ）、遷移金属化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）の存在下で、エチレンと炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンとを単段で重合する方法であり、一つの重合器で行うことができる。遷移金属化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）からなるオレフィン重合用触媒は、重合系中にエチレン以外のα－オレフィンが存在していても、エチレンを高選択的に重合する傾向がある。さらに、当該触媒は比較的分子量の小さな重合体を製造する傾向にあり、得られる重合体はビニル末端を有する。したがって、遷移金属化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）からなるオレフィン重合用触媒は実質エチレン重合体であるビニル末端マクロモノマーを生成することができる。

　一方、架橋メタロセン化合物（Ａ）、化合物（Ｃ）からなるオレフィン重合用触媒は、分子量の大きな重合体を製造することができ、エチレン、α－オレフィン、さらに、遷移金属化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）からなるオレフィン重合用触媒を用いて得られたビニル末端マクロモノマーを共重合することができる。このようにして、一つの重合反応条件下で、オレフィン系樹脂（β）中にオレフィン系重合体［Ｒ１］を含ませることができる。

　オレフィン系樹脂（β）の製造方法において、重合方法［ａ］の後工程［ａ－２］および重合方法［ｂ］の重合工程は、８０～３００℃の温度範囲において溶液重合法により実施されることが好ましい。

　前記「溶液重合」とは、後述する不活性炭化水素を重合溶媒とし、重合体が溶解した状態で重合を行う方法の総称である。重合方法［ａ］の後工程［ａ－２］および重合方法［ｂ］の重合工程で用いる重合溶媒としては、例えば、脂肪族炭化水素、芳香族炭化水素などが挙げられる。具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素、エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素が挙げられ、これらを１種単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることができる。なお、これらのうち、工業的観点からはヘキサン、ヘプタンなどの脂肪族炭化水素が好ましく、さらにオレフィン系樹脂（β）との分離、精製の観点から、ヘキサンが好ましい。

　また、重合方法［ａ］の後工程［ａ－２］および重合方法［ｂ］の重合工程の重合温度は、８０℃～２００℃の範囲が好ましく、より好ましくは、９０℃～２００℃の範囲である。このような温度が好ましいのは、上述の重合溶媒として工業的に好ましく用いられるヘキサン、ヘプタンなどの脂肪族炭化水素中で、ビニル末端マクロモノマーが良好に溶解する温度が９０℃以上であるからである。重合温度はより高温であることがポリエチレン側鎖の導入効率を向上させる上で好ましい。さらに生産性向上の観点からもより高温であることが好ましい。

　重合方法［ａ］の後工程［ａ－２］および重合方法［ｂ］の重合工程の重合圧力は、通常常圧～１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧～５ＭＰａゲージ圧、より好ましく常圧～３ＭＰａゲージ圧の条件下であり、さらに生産性向上の観点からは、０．５～３ＭＰａゲージ圧であることが好ましい。

　重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。さらに重合を反応条件の異なる２段以上に分けて行うことも可能である。本発明ではこのうち、モノマーを連続して反応器に供給して共重合を行う方法を採用することが好ましい。

　重合方法［ａ］の後工程［ａ－２］および重合方法［ｂ］の重合工程の反応時間（共重合が連続法で実施される場合には平均滞留時間）は、触媒濃度、重合温度などの条件によっても異なるが、通常０．５分間～５時間、好ましくは５分間～３時間である。

　重合方法［ａ］の後工程［ａ－２］および重合方法［ｂ］における、ポリマー濃度は、定常運転時は、通常５～５０質量％であり、好ましくは、１０～４０質量％である。重合能力における粘度制限、後処理工程（脱溶媒）負荷及び生産性の観点から、ポリマー濃度は１５～３５質量％であることが好ましい。

　得られるオレフィン重合体の分子量は、範囲内において、重合系中の水素濃度や重合温度を変化させることによっても調節することができる。さらに、使用する化合物（Ｃ）の量により調節することもできる。水素を添加する場合、その量は生成するオレフィン重合体１ｋｇあたり０．００１～５，０００ＮＬ程度が適当である。
プロピレン系樹脂組成物
　本発明のプロピレン系樹脂組成物は、プロピレン系重合体（α）および前記オレフィン系樹脂（β）を含む。
プロピレン系重合体（α）
　プロピレン系重合体（α）は、プロピレンの単独重合体、プロピレンとエチレンおよびα-オレフィンから選ばれる少なくとも１種との共重合体、またはプロピレンとエチレンおよびα-オレフィンから選ばれる少なくとも１種とのブロック共重合体である。前述のα－オレフィンの具体例としては、１－ブテン、２－メチル－１－プロペン、２－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、２－エチル－１－ブテン、２，３－ジメチル－１－ブテン、２－メチル－１－ペンテン、３－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、３，３－ジメチル－１－ブテン、１－ヘプテン、メチル－１－ヘキセン、ジメチル－１－ペンテン、エチル－１－ペンテン、トリメチル－１－ブテン、メチルエチル－１－ブテン、１－オクテン、メチル－１－ペンテン、エチル－１－ヘキセン、ジメチル－１－ヘキセン、プロピル－１－ヘプテン、メチルエチル－１－ヘプテン、トリメチル－１－ペンテン、プロピル－１－ペンテン、ジエチル－１－ブテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン等を挙げることができる。この中でも１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテンのα－オレフィンを好ましく用いることができる。

　プロピレン系重合体（α）のＡＳＴＭＤ１２３８に準拠した得られた２３０℃、荷重２．１６ｋｇでのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．１～５００ｇ／１０分であり、好ましくは０．２～４００ｇ／１０分、さらに好ましくは０．３～３００ｇ／１０分である。プロピレン系重合体（α）のＭＦＲが上記範囲よりも低い場合、プロピレン系樹脂組成物中のプロピレン系重合体（α）とオレフィン系樹脂（β）との分散性が悪化し、機械強度が低下する場合がある。また、プロピレン系重合体（α）のＭＦＲが上記範囲よりも高い場合、プロピレン系重合体（α）自体の強度が低下し、得られたプロピレン系樹脂組成物の機械的強度が低くなる場合がある。
（プロピレン系樹脂組成物の特徴）
　本発明のプロピレン系樹脂組成物において、前記成分（α）と（β）との合計を１００質量部として、プロピレン系重合体（α）の含有量は７０質量部以上９０質量部以下、好ましくは７０質量部以上、８８質量部以下、更に好ましくは７０質量部以上、８６質量部以下であり、オレフィン系樹脂（β）の含有量は１０質量部以上３０質量部以下、好ましくは１２質量部以上、３０質量部以下、更に好ましくは１４質量部以上、３０質量部以下である。プロピレン系重合体（α）とオレフィン系樹脂（β）が上記範囲内の量であると、プロピレン系樹脂組成物は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れる。

　さらに、本発明に係るプロピレン系樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、他の樹脂、ゴム、無機充填剤、有機充填剤などを配合することができ、また耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、顔料、染料、可塑剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤等、結晶核剤などの添加剤を配合することができる。本発明にかかるプロピレン系樹脂組成物においては、前記他の樹脂、他のゴム、無機充填剤、添加剤等の添加量は本発明の目的を損なわない範囲であれば、特に限定されるものではない。前記他の樹脂、他のゴム、無機充填剤、添加剤等の添加量は、本発明の目的を損なわない範囲であれば特に限定されるものではないが、例えば、オレフィン系樹脂（β）と上記の他の樹脂、ゴム、無機充填剤などの合計を１００質量％としたとき、オレフィン系樹脂（β）が５～１００質量％、好ましくは２５質量％～１００質量％、より好ましくは５０～１００質量％、さらに好ましくは７０～１００質量％となるように含まれている態様を例示することができる。

　本発明におけるプロピレン系樹脂組成物の調製方法は、溶融法、溶液法等、特に限定されないが、実用的には溶融混練方法が好ましい。溶融混練方法としては、熱可塑性樹脂について一般に実用されている溶融混練方法が適用できる。例えば、粉状または粒状の各成分を、必要であれば付加的成分の項に記載の添加物等と共に、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、Ｖ型ブレンダー等により均一に混合した後、一軸または多軸混練押出機、混練ロール、バッチ混練機、ニーダー、バンバリーミキサー等で混練することにより調製することができる。

　各成分の溶融混練温度（例えば、押出機ならシリンダー温度）は、通常１７０～２５０℃、好ましくは１８０～２３０℃である。さらに各成分の混練順序および方法は、特に限定されるものではない。
成形体
　本発明に係るプロピレン系樹脂組成物は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れることから、射出成形、押出成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー成形、射出ブロー成形、プレス成形、真空成形、カレンダー成形、発泡成形などの公知の成形方法により、各種成形体に成形することができ、自動車部品、食品用途や医療用途などの容器、食品用途や電子材料用途の包材など公知の多様な用途に適用することができる。

　本発明に係るプロピレン系樹脂組成物からなる成形体は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数とのバランスに優れることから、各種自動車部品に使用できる。例えば、バンパー、サイドモール、空力アンダーカバーなどの自動車外装部品、インストルメントパネル、内装トリムなどの自動車内装部品、フェンダー、ドアパネル、ステップなどの外板部品、エンジンカバー、ファン、ファンシェラウドなどのエンジン周囲部品などに使用することができる。

　食品用途や医療用途などの容器としては、例えば、食器、レトルト容器、冷凍保存容器、レトルトパウチ、電子レンジ耐熱容器、冷凍食品容器、冷菓カップ、カップ、飲料ボトルなどの食品容器、レトルト容器、ボトル容器などや、輸血セット、医療用ボトル、医療用容器、医療用中空瓶、医療バッグ、輸液バッグ、血液保存バック、輸液ボトル薬品容器、洗剤容器、化粧品容器、香水容器、トナー容器などが挙げられる。

　包材としては、例えば、食品包材、食肉包材、加工魚包材、野菜包材、果物包材、発酵食品包材、菓子包装材、酸素吸収剤包材、レトルト食品用包材、鮮度保持フィルム、医薬包材、細胞培養バック、細胞検査フィルム、球根包材、種子包材、野菜・キノコ栽培用フィルム、耐熱真空成形容器、惣菜容器、惣菜用蓋材、業務用ラップフィルム、家庭用ラップフィルム、ベーキングカートン、などが挙げられる。

　フィルム・シート・テープとしては、例えば、　偏光板用保護フィルム、液晶パネル用保護フィルム、光学部品用保護フィルム、レンズ用保護フィルム、電気部品・電化製品用保護フィルム、携帯電話用保護フィルム、パソコン用保護フィルム、マスキングフィルム、コンデンサー用フィルム、反射フィルム、積層体（ガラス含む）、耐放射線フィルム、耐γ線フィルム、多孔フィルムなどの保護フィルム、などが挙げられる。

　その他の用途としては、例えば、家電製品の筐体、ホース、チューブ、電線被覆材、高圧電線用碍子、化粧品・香水スプレー用チューブ、医療用チューブ、輸液チューブ、パイプ、ワイヤーハーネス、自動二輪・鉄道車両・航空機・船舶等の内装材、インストルメントパネル表皮、ドアトリム表皮、リアーパッケージトリム表皮、天井表皮、リアピラー表皮、シートバックガーニッシュ、コンソールボックス、アームレスト、エアバックケースリッド、シフトノブ、アシストグリップ、サイドステップマット、リクライニングカバー、トランク内シート、シートベルトバックル、インナー・アウターモール、ルーフモール、ベルトモールなどのモール材、ドアシール、ボディシールなどの自動車用シール材、グラスランチャンネル、泥よけ、キッキングプレート、ステップマット、ナンバープレートハウジング、自動車用ホース部材、エアダクトホース、エアダクトカバー、エアインテークパイプ、エアダムスカート、タイミングベルトカバーシール、ボンネットクッション、ドアクッションなどの自動車内外装材、制振タイヤ、静動タイヤ、カーレースタイヤ、ラジコンタイヤなどの特殊タイヤ、パッキン、自動車ダストカバー、ランプシール、自動車用ブーツ材、ラックアンドピニオンブーツ、タイミングベルト、ワイヤーハーネス、グロメット、エンブレム、エアフィルタパッキン、家具・履物・衣料・袋物・建材等の表皮材、建築用シール材、防水シート、建材シート、建材ガスケット、建材用ウインドウフィルム、鉄芯保護部材、ガスケット、ドア、ドア枠、窓枠、廻縁、巾木、開口枠等、床材、天井材、壁紙、健康用品（例：滑り止めマット・シート、転倒防止フィルム・マット・シート、）、健康器具部材、衝撃吸収パッド、プロテクター・保護具（例：ヘルメット、ガード）、スポーツ用品（例：スポーツ用グリップ、プロテクター）、スポーツ用防具、ラケット、マウスガード、ボール、ゴルフボール、運搬用具（例：運搬用衝撃吸収グリップ、衝撃吸収シート）、制振パレット、衝撃吸収ダンパー、インシュレーター、履物用衝撃吸収材、衝撃吸収発泡体、衝撃吸収フィルムなどの衝撃吸収材、グリップ材、雑貨、玩具、靴底、靴底ソール、靴のミッドソール・インナーソール、ソール、サンダル、吸盤、歯ブラシ、床材、体操用マット、電動工具部材、農機具部材、放熱材、透明基板、防音材、クッション材、電線ケーブル、形状記憶材料、医療用ガスケット、医療用キャップ、薬栓、ガスケット、ベビーフード・酪農製品・医薬品・滅菌水等を瓶に充填後、煮沸処理、高圧蒸気滅菌等高温処理される用途のパッキング材、工業用シール材、工業用ミシンテーブル、ナンバープレートハウジング、ペットボトルキャップライナーなどのキャップライナー、文房具、オフィス用品、ＯＡプリンタ脚、ＦＡＸ脚、ミシン脚、モータ支持マット、オーディオ防振材などの精密機器・ＯＡ機器支持部材、ＯＡ用耐熱パッキン、アニマルケージ、ビーカー、メスシリンダー等の理化学実験機器、光学測定用セル、衣装ケース、クリアーケース、クリアーファイル、クリアーシート、デスクマット、繊維としての用途として、例えば、不織布、伸縮性不織布、繊維、防水布、通気性の織物や布、紙おむつ、生理用品、衛生用品、フィルター、バグフィルター、集塵用フィルター、エアクリーナー、中空糸フィルター、浄水フィルター、ガス分離膜、などが挙げられる。

　この中でも、本発明のプロピレン系樹脂組成物から得られる成形体は、流動性と耐衝撃性と低線膨張係数との物性バランスに優れることから、特にバンパー、インストルメントパネルなどの自動車内外装材、外板材、食品容器、飲料容器に好適に利用することができる。

　以下に実施例を挙げて、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、その要旨を超えない限り、これらの実施例に制約されるものではない。
　以下の実施例において、オレフィン系樹脂（β）、プロピレン系重合体（α）、プロピレン系樹脂組成物の物性は、下記の方法によって測定した。
≪オレフィン系樹脂（β）の物性測定方法≫
　オレフィン系樹脂（β）の物性測定方法を以下に示す。
（１）融解温度（Ｔｍ）および融解熱量ΔＨの測定
　融解ピーク（Ｔｍ）および融解熱量ΔＨの測定は、以下の条件でＤＳＣ測定を行い求めた。

　示差走査熱量計〔ＳＩＩ社　ＲＤＣ２２０〕を用いて、約１０ｍｇの試料を窒素雰囲気下で３０℃から昇温速度５０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、その温度で１０分間保持した。さらに降温速度１０℃／ｍｉｎで３０℃まで冷却し、その温度で５分間保持した後、昇温速度１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温した。この２度目の昇温の際に観測される吸熱ピークを融解ピークとし、その温度を融解温度（Ｔｍ）として求めた。また、融解熱量ΔＨは前記融解解ピークの面積を算出し求めた。なお融解ピークが多峰性の場合は、全体の融解ピークの面積を算出し求めた。
（２）ガラス転移温度Ｔｇの測定
　ガラス転移温度Ｔｇの測定は、以下の条件でＤＳＣ測定を行い求めた。

　示差走査熱量計〔ＳＩＩ社　ＲＤＣ２２０〕を用いて、約１０ｍｇの試料を窒素雰囲気下で３０℃から昇温速度５０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、その温度で１０分間保持した。さらに降温速度１０℃／ｍｉｎで-１００℃まで冷却し、その温度で５分間保持した後、昇温速度１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温した。ガラス転移温度Ｔｇは、２度目の昇温の際に、比熱の変化によりＤＳＣ曲線が屈曲し、ベースラインが平行移動する形で感知される。この屈曲より低温のベースラインの接線と、屈曲した部分で傾きが最大となる点の接線との交点の温度をガラス転移温度Ｔｇとした。
（３）オルトジクロロベンゼン可溶成分の測定
　２０℃以下のオルトジクロロベンゼン可溶成分の割合Ｅ（質量％）は次の条件でＣＦＣ測定を行い求めた。
装置：クロス分別クロマトグラフ　ＣＦＣ２（Ｐｏｌｙｍｅｒ　ＣｈＡＲ）、検出器（内蔵）：赤外分光光度計　ＩＲ⁴（Ｐｏｌｙｍｅｒ　ＣｈＡＲ）、検出波長：３．４２μｍ（２，９２０ｃｍ－１）；固定、試料濃度：１２０ｍｇ／３０ｍＬ、注入量：０．５ｍＬ、降温時間：　１．０℃／ｍｉｎ、溶出区分：　４．０℃間隔（－２０℃～１４０℃）、ＧＰＣカラム：Ｓｈｏｄｅｘ　ＨＴ－８０６Ｍ×３本（昭和電工社）、ＧＰＣカラム温度：１４０℃、ＧＰＣカラム較正：単分散ポリスチレン（東ソー社）、分子量較正法：汎用較正法（ポリスチレン換算）、移動相：ｏ－ジクロロベンゼン（ＢＨＴ添加）、流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
（４）¹³Ｃ－ＮＭＲ測定
　ポリマーのα－オレフィンの組成分析、マクロモノマーのメチル分岐数およびグラフト構造を確認することを目的にして、次の条件で¹³Ｃ－ＮＭＲ測定を実施した。
装置：ブルカーバイオスピン社製ＡＶＡＮＣＥＩＩＩ５００ＣｒｙｏＰｒｏｂｅ　Ｐｒｏｄｉｇｙ型核磁気共鳴装置、測定核：¹³Ｃ（１２５ＭＨｚ）、測定モード：シングルパルスプロトンブロードバンドデカップリング、パルス幅：４５°（５．００μ秒）、ポイント数：６４ｋ、測定範囲：２５０ｐｐｍ（－５５～１９５ｐｐｍ）、繰り返し時間：５．５秒、積算回数：５１２回、測定溶媒：オルトジクロロベンゼン／ベンゼン－ｄ₆（４／１　ｖ／ｖ）、試料濃度：ｃａ．６０ｍｇ／０．６ｍＬ、測定温度：１２０℃、ウインドウ関数：ｅｘｐｏｎｅｎｔｉａｌ（ＢＦ：１．０Ｈｚ）、ケミカルシフト基準：ベンゼン－ｄ₆（１２８．０ｐｐｍ）
（５）ＧＰＣ分析
　ポリマーの分子量分析および残存マクロモノマー量の見積もりを行うために、次の条件でＧＰＣ分析を実施した。
装置：Ｗａｔｅｒｓ社製　Ａｌｌｉａｎｃｅ　ＧＰＣ　２０００型、カラム：ＴＳＫｇｅｌ　ＧＭＨ６－ＨＴ２本、　ＴＳＫｇｅｌ　ＧＭＨ６－ＨＴＬ２本（いずれも東ソー社製、内径７．５ｍｍ、長さ３０ｃｍ）、カラム温度：１４０℃、移動相：オルトジクロロベンゼン（０．０２５％ジブチルヒドロキシトルエン含有）、検出器：示差屈折計、流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ、試料濃度：０．１５％（ｗ／ｖ）、注入量：０．５ｍＬ、サンプリング時間間隔：１秒、カラム校正：単分散ポリスチレン（東ソー社製）
（６）極限粘度（［η］〔ｄｌ／ｇ〕）測定
　極限粘度は、デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。
（７）メルトフローレート（ＭＦＲ〔ｇ／１０ｍｉｎ〕）
　メルトフローレートは、ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して、２．１６ｋｇ荷重で測定した。測定温度は１９０℃とした。
（８）　オレフィン系重合体［Ｒ１］の組成比（質量％）は、ＧＰＣ分析から算出される残存したマクロモノマー組成比率（質量％）と、２０℃以下のオルトジクロロベンゼン可溶成分の割合から概算される側鎖を持たないエチレン・α－オレフィン共重合体の組成比率（質量％）を、全量１００質量％から減じることによって概算した。
（９）ペレットの耐ブロッキング性
　オレフィン系樹脂（β）の直径３．５ｍｍのストランドを作製し、長さ３．９ｍｍに切断することで、オレフィン系樹脂（β）のペレットを作製した。このペレットを縦７０ｍｍ、横５０ｍｍのチャック付きポリエチレン袋に１８ｇ入れた後、上部に３．５ｋｇ／ｃｍ²の荷重をかけた。この荷重状態を保って、４０℃で７日間経過した後、２５℃の環境に戻し、下記基準によりオレフィン系樹脂（β）のペレットの耐ブロッキング性を評価した。

　Ａ：ブロッキングなし
　Ｂ：一部のみにブロッキングあり
　Ｃ：全体的にブロッキングあり
≪プロピレン系重合体（α）およびプロピレン系樹脂組成物の物性測定方法≫
プロピレン系重合体（α）およびプロピレン系樹脂組成物の物性測定方法を以下に示す。なお、極限粘度は、前記（８）方法で測定した。
（１０）メルトフローレート（ＭＦＲ〔ｇ／１０ｍｉｎ〕）
　メルトフローレートは、ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して、２．１６ｋｇ荷重で測定した。測定温度は２３０℃とした。
（１１）シャルピー衝撃試験
　シャルピー衝撃値〔ｋＪ／ｍ²〕は、ＪＩＳ　Ｋ７１１１に従って、下記の条件で測定した。

　＜試験条件＞
　温度：－３０℃
　試験片：１０ｍｍ（幅）×８０ｍｍ（長さ）×４ｍｍ（厚さ）
　ノッチは機械加工である。
（１２）線膨張係数（平均）
　線膨張係数（１０^-5／℃）は、ＪＩＳ　Ｚ７１９７に準拠し、ＴＭＡ法（測定範囲：－３０～８０℃）にて評価した。小型角板（３０ｍｍ（幅）×３０ｍｍ（長さ）×２ｍｍ（厚さ））の中央部付近からＭＤ方向およびＴＤ方向にそれぞれ約１０ｍｍ×５ｍｍ×２ｍｍ厚の形状の試験片を切り出した。切り出した試験片に対して１２０℃、２時間のアニール操作を実施した後、ＭＤ方向に切り出した試験片およびＴＤ方向に切り出した試験片のそれぞれについて線膨張係数を測定し、両者の平均値を求めた。
（１３）２３℃におけるｎ－デカン可溶（不溶）成分量、ｎ－デカン不溶成分量（〔ｗｔ％〕）
　ガラス製の測定容器にプロピレン系重合体（α）約３ｇ、デカン５００ｍｌ、およびデカンに可溶な耐熱安定剤を少量装入し、窒素雰囲気下、スターラーで攪拌しながら２時間で１５０℃に昇温してプロピレン系重合体（α）を溶解させ、１５０℃で２時間保持した後、８時間かけて２３℃まで徐冷した。得られたプロピレン系ブロック共重合体の析出物を含む液を、磐田ガラス社製２５Ｇ－４規格のグラスフィルターで減圧ろ過した。ろ液の１００ｍｌを採取し、これを減圧乾燥してデカン可溶成分の一部を得た。この操作の後、デカン可溶成分（Ｄｓｏｌ）量および不溶成分（Ｄｉｎｓｏｌ）量を下記式によって決定した。なお、前記プロピレン系重合体（α）は１０^-4ｇの単位まで測定し、この重量を下式においてｂ（ｇ）と表した。また、前記デカン可溶成分の一部の重量を１０^-4ｇの単位まで測定し、この重量を下式においてａ（ｇ）と表した。

　２３℃におけるｎ－デカン可溶成分（Ｄｓｏｌ）含有率＝１００×（５００×ａ）／（１００×ｂ）
　２３℃におけるｎ－デカン不溶成分（Ｄｉｎｓｏｌ）含有率＝１００－１００×（５００×ａ）／（１００×ｂ）
（１４）プロピレンおよびエチレンに由来する骨格の含量測定
　Ｄｓｏｌ中のエチレンに由来する骨格濃度を測定するために、サンプル２０～３０ｍｇを１，２，４－トリクロロベンゼン／重ベンゼン（質量比：２／１）溶液０．６ｍｌに溶解後、炭素核磁気共鳴分析（¹³Ｃ－ＮＭＲ）を行った。プロピレン、エチレンの定量はダイアッド連鎖分布より求めた。プロピレン－エチレン共重合体の場合、ＰＰ＝Ｓαα、ＥＰ＝Ｓαγ＋Ｓαβ、ＥＥ＝１／２（Ｓβδ＋Ｓδδ）＋１／４Ｓγδを用い、以下の計算式により求めた。

　　プロピレン（ｍｏｌ％）＝（ＰＰ＋１／２ＥＰ）×１００／［（ＰＰ＋１／２ＥＰ）＋（１／２ＥＰ＋ＥＥ）］
　　エチレン（ｍｏｌ％）＝（１／２ＥＰ＋ＥＥ）×１００／［（ＰＰ＋１／２ＥＰ）＋（１／２ＥＰ＋ＥＥ）］
　プロピレン系重合体（α）として下記のプロピレン系重合体（α－１）を使用した。

　プロピレン系重合体（α－１）：プロピレン系ブロック共重合体（ＭＦＲ：３０ｇ／１０ｍｉｎ、デカン可溶部量：２３ｗｔ％、デカン可溶部エチレン量：４０ｍｏｌ％、デカン可溶部［η］：２．６ｄｌ／ｇ）
　以下、オレフィン系樹脂（β）の製造例について説明する。なお、評価に必要なサンプル量を確保するため、複数回実施していることがある。
［実施例１］オレフィン系樹脂（β－１）の製造
　容積９５０ｍＬの連続重合器に、その一つの供給口から、脱水精製したｎ－ヘプタンを１５３６ｍＬ／ｈｒの速度で供給し、同時に連続重合器の別の供給口から、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．４ｍｍｏｌ／Ｌ）を３９ｍＬ／ｈｒの速度で、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ハフニウムジメチルのトルエン溶液（０.０７ｍｍｏｌ／Ｌ）を４１ｍＬ／ｈｒの速度で、下記式（１）で示される化合物（１）のトルエン溶液（０.０２ｍｍｏｌ／Ｌ）を５２ｍＬ／ｈｒの速度で、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（７ｍｍｏｌ／Ｌ）を４１ｍＬ／ｈｒの速度で連続的に供給した（成分全体の供給速度：１９００ｍＬ／ｈｒ）。また、同時に連続重合器の別の供給口から、エチレンを２６０ｇ／ｈｒの割合で、水素を９．９Ｌ／ｈｒの割合で、１－ブテンを１３７ｇ／ｈｒの割合で連続供給し、重合温度１１０℃、全圧０．６Ｍｐａ－Ｇ、滞留時間約３０ｍｉｎ、攪拌回転数９７０ｒｐｍの条件下で連続溶液重合を行った。重合器で生成したエチレン／１－ブテン／ポリエチレングラフト型共重合体のヘプタン溶液は、重合器上壁部に設けられた排出口を介して流量約１９００ｍＬ／ｈｒの速度で連続的に排出させ、採取瓶に重合反応液を回収した。得られた重合反応液を１３０℃にて１０時間減圧乾燥した。その結果、オレフィン系樹脂（β－１）が約１３９ｇ／ｈｒの生産スピードで得られた。分析結果を表１に示す。

［実施例２］オレフィン系樹脂（β－２）の製造
　実施例１において、ｎ－ヘプタンの供給量を１５２４ｍＬ／ｈに、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．４ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を６８ｍＬ／ｈｒに、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ハフニウムジメチルのトルエン溶液（０.０７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を８１ｍＬ／ｈｒに、上記式（１）で示される化合物（１）のトルエン溶液（０.０２ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を５７ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を８１ｍＬ／ｈｒに、エチレンの供給量を２３０ｇ／ｈｒに、水素の供給量を１３．３Ｌ／ｈｒに、１－ブテンの供給量を１６９ｇ／ｈｒにした以外は、実施例１と同様に実施した。その結果、オレフィン系樹脂（β－２）が約１１９ｇ／ｈｒの生産スピードで得られた。分析結果を表１に示す。
［実施例３］オレフィン系樹脂（β－３）の製造
　実施例１において、ｎ－ヘプタンの供給量を１５９２ｍＬ／ｈに、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．４ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を５３ｍＬ／ｈｒに、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ハフニウムジメチルのトルエン溶液（０.０７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を５９ｍＬ／ｈｒに、上記式（１）で示される化合物（１）のトルエン溶液（０.０２ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を５６ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を５９ｍＬ／ｈｒに、エチレンの供給量を２６０ｇ／ｈｒに、水素の供給量を１５．７Ｌ／ｈｒに、１－ブテンの供給量を１４１ｇ／ｈｒにした以外は、実施例１と同様に実施した。その結果、オレフィン系樹脂（β－３）が約１４８ｇ／ｈｒの生産スピードで得られた。分析結果を表１に示す。

［実施例４］オレフィン系樹脂（β－４）の製造
　実施例１において、ｎ－ヘプタンの供給量を１５０８ｍＬ／ｈに、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．４ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を５１ｍＬ／ｈｒに、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ハフニウムジメチルのトルエン溶液（０.０７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を５４ｍＬ／ｈｒに、上記式（１）で示される化合物（１）のトルエン溶液（０.０２ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を６９ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を５４ｍＬ／ｈｒに、エチレンの供給量を２８０ｇ／ｈｒに、水素の供給量を１７．０Ｌ／ｈｒに、１－ブテンの供給量を２１９ｇ／ｈｒにした以外は、実施例１と同様に実施した。その結果、オレフィン系樹脂（β－４）が約１７１ｇ／ｈｒの生産スピードで得られた。分析結果を表１に示す。
［実施例５］オレフィン系樹脂（β－５）の製造
　実施例１において、ｎ－ヘプタンの供給量を１５５７ｍＬ／ｈに、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．４ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を９０ｍＬ／ｈｒに、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ハフニウムジメチルのトルエン溶液（０.０７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を１１８ｍＬ／ｈｒに、上記式（１）で示される化合物（１）のトルエン溶液（０.０２ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を３７ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を１１８ｍＬ／ｈｒに、エチレンの供給量を２３０ｇ／ｈｒに、水素の供給量を１２．４Ｌ／ｈｒに、１－ブテンの供給量を９８ｇ／ｈｒにした以外は、実施例１と同様に実施した。その結果、オレフィン系樹脂（β－５）が約１４１ｇ／ｈｒの生産スピードで得られた。分析結果を表１に示す。
［実施例６］オレフィン系樹脂（β－６）の製造
　実施例１において、ｎ－ヘプタンの供給量を１５４２ｍＬ／ｈに、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．４ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を９１ｍＬ／ｈｒに、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ハフニウムジメチルのトルエン溶液（０.０７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を１１８ｍＬ／ｈｒに、上記式（１）で示される化合物（１）のトルエン溶液（０.０２ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を３９ｍＬ／ｈｒに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（７ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を１１８ｍＬ／ｈｒに、エチレンの供給量を２３０ｇ／ｈｒに、水素の供給量を１４．８Ｌ／ｈｒに、１－ブテンの供給量を１１０ｇ／ｈｒにした以外は、実施例１と同様に実施した。その結果、オレフィン系樹脂（β－６）が約１４７ｇ／ｈｒの生産スピードで得られた。分析結果を表１に示す。
［比較例１］オレフィン系樹脂（β’－１）の製造
　攪拌羽根を備えた内容積１００Ｌのステンレス製重合器（攪拌回転数：２５０ｒｐｍ、内温：１１０℃、重合圧力：１．０ＭＰａ・Ｇ）に、脱水生成したヘキサンを２３Ｌ／時間、触媒として前記化合物（１）を０．０１ｍｍｏｌ／時間、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートを０．０４ｍｍｏｌ／時間、トリイソブチルアルミニウムを２．４ｍｍｏｌ／時間の速度で連続的に供給し、気相重合器内のガス組成が、１－ブテン／エチレンとして０．２３（モル比）、水素／エチレンとして０．０８（モル比）になるように１－ブテン、エチレンおよび水素を連続的に供給し、生成する重合液を重合器側壁部に設けられた排出口を介して、重合器内溶液量２８Ｌを維持するように液面制御弁の開度を調節しながら連続的に排出した。得られた重合溶液を加熱器に導いて１８０℃に昇温し、触媒失活剤として、メタノールを８０ｍＬ／時間で添加し、重合を停止させ、減圧した脱揮工程に連続的に移送して乾燥することにより、オレフィン系樹脂（β’－１）を４．０ｋｇ／時間の生産速度で得た。得られたオレフィン系樹脂（β’－１）の分析結果を表１に示す。
［比較例２］　オレフィン系樹脂（β’－２）の製造
　容積９５０ｍＬの連続重合器に、その一つの供給口から、脱水精製したｎ－ヘプタンを１６３１ｍＬ／ｈｒの速度で供給し、同時に連続重合器の別の供給口から、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．４ｍｍｏｌ／Ｌ）を８３ｍＬ／ｈｒの速度で、ジ（ｐ－トリル）メチレン（シクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル）ハフニウムジメチルのトルエン溶液（０.０７ｍｍｏｌ／Ｌ）を１１８ｍＬ／ｈｒの速度で、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（７ｍｍｏｌ／Ｌ）を１１８ｍＬ／ｈｒの速度で連続的に供給した（成分全体の供給速度：１９００ｍＬ／ｈｒ）。また、同時に連続重合器の別の供給口から、エチレンを２００ｇ／ｈｒの割合で、水素を７．６Ｌ／ｈｒの割合で、１－ブテンを４０ｇ／ｈｒの割合で連続供給し、重合温度１１０℃、全圧０．６Ｍｐａ－Ｇ、滞留時間約３０ｍｉｎ、攪拌回転数９７０ｒｐｍの条件下で連続溶液重合を行った。重合器で生成したエチレン／１－ブテン／ポリエチレングラフト型共重合体のヘプタン溶液は、重合器上壁部に設けられた排出口を介して流量約１９００ｍＬ／ｈｒの速度で連続的に排出させ、採取瓶に重合反応液を回収した。得られた重合反応液を１３０℃にて１０時間減圧乾燥した。その結果、オレフィン系樹脂（β’－２）が約１２０ｇ／ｈｒの生産スピードで得られた。オレフィン系樹脂（β’－２）の分析結果を表１に示す。
［比較例３］　オレフィン系樹脂（β’－３）の製造
　実施例１において、ｎ－ヘプタンの供給量を１５６６ｍＬ／ｈに、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（０．４ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を３４ｍＬ／ｈｒに、上記式（１）で示される化合物（１）のトルエン溶液（０.０２ｍｍｏｌ／Ｌ）の供給量を２８ｍＬ／ｈｒに、エチレンの供給量を２３０ｇ／ｈｒに、水素の供給量を８．７Ｌ／ｈｒにした以外は、実施例１と同様に実施した。その結果、オレフィン系樹脂（β’－３）が約１３８ｇ／ｈｒの生産スピードで得られた。オレフィン系樹脂（β’－３）の分析結果を表１に示す。オレフィン系樹脂（β’－３）のペレットの耐ブロッキング性の評価は「×」であった。

［実施例７］
　オレフィン系樹脂（β－１）１５質量部、プロピレン系重合体（α－１）６５質量部、タルク（ＪＭ－２０９（商標）、浅田製粉（株）製）２０質量部、耐熱安定剤ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０（チバガイギー（株）商標）０．１質量部、耐熱安定剤ＩＲＧＡＦＯＳ１６８（チバガイギー（株）商標）０．１質量部、ステアリン酸カルシウム０．１質量部をタンブラーにて混合後、二軸押出機にて下記の条件で溶融混練してペレット状のプロピレン系樹脂組成物を調製し、射出成形機にて下記の条件で試験片を作製した。得られたプロピレン系樹脂組成物の物性を表２に示す。

　＜溶融混練条件＞
　同方向二軸混練機：品番　ＫＺＷ－１５、（株）テクノベル社製
　混練温度：１９０℃
　スクリュー回転数：５００ｒｐｍ
　フィーダー回転数：４０ｒｐｍ
＜ＪＩＳ小型試験片／射出成形条件＞
　射出成形機：品番　ＥＣ４０、東芝機械（株）製
　シリンダー温度：１９０℃
　金型温度：４０℃
　射出時間－保圧時間：１３秒（一次充填時間：１秒）
　冷却時間　：　１５秒
［実施例８］
　オレフィン系樹脂（β－１）に替えてオレフィン系樹脂（β－２）を使用した以外は実施例７と同様にペレット状のプロピレン系樹脂組成物を調製し、射出成形機にて試験片を作製した。得られたプロピレン系樹脂組成物の物性を表２に示す。
［比較例４］
　オレフィン系樹脂（β－１）に替えてオレフィン系樹脂（β’－１）を使用した以外は実施例７と同様にペレット状のプロピレン系樹脂組成物を調製し、射出成形機にて試験片を作製した。得られたプロピレン系樹脂組成物の物性を表２に示す。
［比較例５］
　オレフィン系樹脂（β－１）に替えてオレフィン系樹脂（β’－２）を使用した以外は実施例７と同様にペレット状のプロピレン系樹脂組成物を調製し、射出成形機にて試験片を作製した。得られたプロピレン系樹脂組成物の物性を表２に示す。

Claims

　下記要件（Ｉ）～（ＶＩ）を満たすオレフィン系樹脂（β）。
（Ｉ）オレフィン系樹脂（β）は、エチレン・α－オレフィン共重合体からなる主鎖、およびエチレン重合体からなる側鎖を有するグラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］を含む。
（ＩＩ）オレフィン系樹脂（β）は、示差走査熱量分析（ＤＳＣ）による測定において６０℃～１３０℃の範囲に融解ピークを示し、該融解ピークにおける融解熱量ΔＨが５～１００Ｊ／ｇの範囲にある。
（ＩＩＩ）クロス分別クロマトグラフ（ＣＦＣ）により測定された２０℃以下のオルトジクロロベンゼン可溶成分の割合Ｅが６５質量％以下である。
（ＩＶ）示差走査熱量分析（ＤＳＣ）により測定されたガラス転移温度Ｔｇが－８０～－６５℃の範囲にある。
（Ｖ）１３５℃のデカリン中で測定された極限粘度［η］が０．５～１．２ｄｌ／ｇの範囲にある。
（ＶＩ）ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲが３５～１８０ｇ／１０ｍｉｎの範囲にある。
　ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのＭＦＲが３５～１００ｇ／１０ｍｉｎの範囲にある請求項１に記載のオレフィン系樹脂（β）。
　前記グラフト型オレフィン系重合体［Ｒ１］の主鎖中のα－オレフィンから導かれる繰り返し単位の全繰り返し単位に対するモル比が３～４０ｍｏｌ％である請求項１に記載のオレフィン系樹脂（β）。
　ＡＳＴＭ　Ｄ１２３８Ｅに準拠して得られた２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．１～５００ｇ／１０ｍｉｎであるプロピレン系重合体（α）７０質量部以上９０質量部以下、および請求項１～３のいずれか１項に記載のオレフィン系樹脂（β）１０質量部以上３０質量部以下（（α）と（β）との合計は１００質量部である）を含有することを特徴とするプロピレン系樹脂組成物。
　下記（Ａ）～（Ｃ）の成分を含むオレフィン重合用触媒の存在下、エチレンと、炭素原子数３～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のα－オレフィンとを共重合する工程を含むことを特徴とする、請求項１に記載のオレフィン系樹脂（β）の製造方法。
　（Ａ）下記一般式（Ｉ）で表される架橋メタロセン化合物
　（Ｂ）下記一般式［Ｂ］で表される遷移金属化合物
（Ｃ）（Ｃ－１）有機金属化合物、（Ｃ－２）有機アルミニウムオキシ化合物、および（Ｃ－３）架橋メタロセン化合物（Ａ）または遷移金属化合物（Ｂ）と反応してイオン対を形成する化合物から選ばれる少なくとも１種の化合物

（式（Ｉ）中、Ｒ¹、Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁴、Ｒ⁵、Ｒ⁸、Ｒ⁹およびＲ¹²はそれぞれ独立に水素原
子、炭化水素基、ケイ素含有基またはケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基を示し、Ｒ¹～Ｒ⁴のうち隣接する二つの基同士は互いに結合して環を形成していてもよい。
　Ｒ⁶およびＲ¹¹は水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基およびケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基から選ばれる同一の原子または同一の基であり、Ｒ⁷およびＲ¹⁰は水素原子、炭化水素基、ケイ素含有基およびケイ素含有基以外のヘテロ原子含有基から選ばれる同一の原子または同一の基であり、Ｒ⁶およびＲ⁷は互いに結合して環を形成していてもよく、Ｒ¹⁰およびＲ¹¹は互いに結合して環を形成していてもよく；ただし、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ¹⁰およびＲ¹¹が全て水素原子であることはない。
　Ｒ¹³およびＲ¹⁴はそれぞれ独立にアリール基を示す。
　Ｍはチタン原子、ジルコニウム原子またはハフニウム原子を示す。
　Ｙ¹は炭素原子またはケイ素原子を示す。
　Ｑはハロゲン原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、炭素数４～１０の中性の共役もしくは非共役ジエン、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子を示し、ｊは１～４の整数を示し、ｊが２以上の整数の場合は複数あるＱはそれぞれ同一でも異なっていてもよい。）

（一般式［Ｂ］中、Ｍは周期表第４または５族の遷移金属原子を示す。
　ｍは１～４の整数を示す。
　Ｒ¹は、一般式Ｃ_n'Ｈ_2n'+1（ｎ’は１～８の整数である）で表わされる炭素原子数１～８の炭化水素基を示す。
　Ｒ²～Ｒ⁵は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、ヘテロ環式化合物残基、酸素含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、イオウ含有基、リン含有基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、これらのうちの２個以上が互いに連結して環を形成していてもよい。
　Ｒ⁶～Ｒ⁸は炭化水素基であって、そのうち少なくとも一つは芳香族炭化水素基であり、また、ｍが２以上の整数の場合には、式［Ｂ］の構造単位相互間においてＲ²～Ｒ⁸で示される基のうち２個の基が連結されていてもよい。
　ｎは、Ｍの価数を満たす数であり、Ｘは、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、酸素含有基、イオウ含有基、窒素含有基、ホウ素含有基、アルミニウム含有基、リン含有基、ハロゲン含有基、ヘテロ環式化合物残基、ケイ素含有基、ゲルマニウム含有基、またはスズ含有基を示し、ｎが２以上の整数である場合には、複数のＸは互いに同一であっても、異なっていてもよく、また、Ｘで示される複数の基は互いに結合して環を形成してもよい。）
　前記共重合する工程が、８０～３００℃の温度範囲における溶液重合法により共重合する工程である、請求項５に記載のオレフィン系樹脂（β）の製造方法。
　請求項４に記載のプロピレン系樹脂組成物を用いた成形体。
　自動車外装部品に用いられる請求項７に記載の成形体。