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WO2020262649A1 - 電極用成形体の製造方法 - Google Patents

電極用成形体の製造方法 Download PDF

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WO2020262649A1
WO2020262649A1 PCT/JP2020/025350 JP2020025350W WO2020262649A1 WO 2020262649 A1 WO2020262649 A1 WO 2020262649A1 JP 2020025350 W JP2020025350 W JP 2020025350W WO 2020262649 A1 WO2020262649 A1 WO 2020262649A1
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WO
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electrode material
electrode
molding
molding die
support
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PCT/JP2020/025350
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English (en)
French (fr)
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英二郎 岩瀬
昭人 福永
浩二 殿原
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Fujifilm Corp
Original Assignee
Fujifilm Corp
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Publication date
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    • H01M4/583—Carbonaceous material, e.g. graphite-intercalation compounds or CFx
    • H01M4/587—Carbonaceous material, e.g. graphite-intercalation compounds or CFx for inserting or intercalating light metals
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    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present disclosure relates to a method for manufacturing an electrode molded body.
  • an electrolytic solution As the electrolyte contained in a battery such as a lithium ion battery, an electrolytic solution is usually used. In recent years, from the viewpoint of safety (for example, prevention of liquid leakage), the development of an all-solid-state battery in which the electrolytic solution is replaced with a solid electrolyte has been studied.
  • an electrode material such as an active material and a coating liquid containing a solvent are usually used (for example, International Publication No. 2017/104405 and Japanese Patent No. 3743706). ).
  • the method of forming an electrode using a coating liquid for example, International Publication No. 2017/104405 and Japanese Patent No. 3743706, it is usually necessary to dry the coating liquid. If the drying is not sufficient, the residual solvent on the electrodes may reduce the battery performance (for example, discharge capacity and output characteristics). In particular, in an all-solid-state battery, it is preferable that the amount of solvent remaining on the electrodes is small.
  • the density distribution (that is, mass distribution) of the obtained electrode tends to be non-uniform, so that the moldability tends to be uneven. There is room for improvement in. Electrodes with a non-uniform density distribution can lead to poor battery performance.
  • the above-mentioned problems are not limited to the case of using a dry electrode material, but may occur even when a wet electrode material is used. Further, the moldability of the electrode tends to decrease as the number of components for forming the electrode increases.
  • One object of the present disclosure is to provide a method for producing an electrode molded body, which can obtain an electrode molded body having excellent moldability when molding an electrode material having a low solvent content.
  • the present disclosure includes the following aspects. ⁇ 1> A step of preparing an electrode material containing an electrode active material, a frame-shaped side wall portion for defining a space for accommodating the electrode material, and a first support on the bottom surface of the molding die. The step of supplying the electrode material to the arranged molding die, the step of molding the electrode material along the internal shape of the molding die, and the step of taking out the electrode material from the molding die are included in this order. A method for manufacturing an electrode molded body. ⁇ 2> The electrode material according to ⁇ 1>, wherein the electrode material is molded by directly or indirectly contacting the electrode material with a molding member in the step of molding the electrode material. A method for manufacturing a molded product.
  • a step of arranging a second support on the electrode material supplied to the molding die is included between the step of supplying the electrode material and the step of molding the electrode material ⁇ 1>.
  • the method for producing an electrode molded product according to ⁇ 2> Including a step of arranging a second support on the electrode material supplied to the molding die between the step of molding the electrode material and the step of taking out the electrode material ⁇ 1> or The method for producing an electrode molded product according to ⁇ 2>.
  • the step of arranging the second support on the electrode material supplied to the molding die is included, and the step of arranging the second support and the step of molding the electrode material are simultaneously carried out.
  • ⁇ 6> The method for manufacturing an electrode molded body according to any one of ⁇ 3> to ⁇ 5>, wherein the second support is a current collector.
  • the first support is formed in the vertical direction.
  • ⁇ 8> Production of the electrode molded body according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 7>, wherein the electrode material and the first support are taken out from the molding die in the step of taking out the electrode material.
  • Method. ⁇ 9> Any of ⁇ 1> to ⁇ 8> including a step of pressurizing the electrode material between the step of molding the electrode material and the step of taking out the electrode material, or after the step of taking out the electrode material.
  • the method for manufacturing an electrode molded body according to one. ⁇ 10> The method for producing an electrode molded product according to ⁇ 9>, wherein the electrode material is stepwise pressed by using a plurality of rolls in the step of pressurizing the electrode material.
  • ⁇ 11> One of ⁇ 1> to ⁇ 10> for supplying the electrode material to the molding die by discharging the electrode material from a discharge port having an opening / closing mechanism for controlling the supply of the electrode material.
  • ⁇ 12> The method for manufacturing an electrode molded body according to ⁇ 11>, wherein the electrode material is supplied to the molding die while the discharge port and the molding die are relatively moved.
  • ⁇ 13> The electrode molded product according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 12>, wherein the content of the liquid component in the electrode material is 30% by mass or less with respect to the total mass of the electrode material. Production method.
  • ⁇ 14> The method for producing an electrode molded product according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 13>, wherein the electrode material contains a conductive auxiliary agent.
  • ⁇ 15> The method for producing an electrode molded body according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 14>, wherein the first support is a mold release material.
  • FIG. 1 is a flowchart showing an example of a method for manufacturing an electrode molded product according to the present disclosure.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an example of a method for manufacturing an electrode molded product according to the present disclosure.
  • FIG. 3 is a schematic plan view of the molding die shown in FIG. 2 (a).
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing an example of a method for manufacturing an electrode molded product according to the present disclosure.
  • FIG. 5 is a flowchart showing a method for manufacturing a positive electrode sheet according to the first embodiment.
  • the numerical range represented by using “-” means a range including the numerical values before and after "-" as the lower limit value and the upper limit value.
  • the upper limit value or the lower limit value described in a certain numerical range may be replaced with the upper limit value or the lower limit value of another numerical range described stepwise.
  • the upper limit value or the lower limit value described in a certain numerical range may be replaced with the value shown in the examples.
  • the term "process” is included in the term "process” as long as the intended purpose of the process is achieved, not only in an independent process but also in cases where it cannot be clearly distinguished from other processes. ..
  • (meth) acrylic means both acrylic and / or methacrylic.
  • the amount of each component in the composition means the total amount of the plurality of substances present in the composition when a plurality of substances corresponding to each component are present in the composition, unless otherwise specified. ..
  • “% by mass” and “% by weight” are synonymous, and “parts by mass” and “parts by weight” are synonymous.
  • a combination of two or more preferred embodiments is a more preferred embodiment.
  • the "solid content” means a component that does not disappear by volatilization or evaporation when 1 g of a sample is dried in a nitrogen atmosphere at 200 ° C. for 6 hours.
  • the ordinal numbers eg, "first” and “second” are terms used to distinguish components and do not limit the number of components and the superiority or inferiority of the components. ..
  • the method for manufacturing an electrode molded body according to the present disclosure is a frame shape that defines a step of preparing an electrode material containing an electrode active material (hereinafter, also referred to as a “preparation step”) and a space portion for accommodating the electrode material.
  • a step of supplying the electrode material to the molding die having the side wall portion of the molding die and the first support arranged on the bottom surface of the molding die hereinafter, also referred to as “supply step” and the molding die.
  • a step of molding the electrode material according to the internal shape of the above (hereinafter, also referred to as a “molding step”) and a step of taking out the electrode material from the molding die (hereinafter, also referred to as a “take-out step”). Include in this order.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure can obtain an electrode molded product having excellent moldability by providing each of the above steps.
  • excellent in moldability means that the density distribution (that is, mass distribution) is highly uniform.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure exerts the above effect is presumed as follows.
  • the electrode material When the electrode material is molded without using the molding die, the electrode material may be unevenly distributed due to the movement of the electrode material, so that the density distribution of the molded body for the electrode becomes non-uniform.
  • a frame-shaped side wall portion that defines a space portion for accommodating an electrode material is provided, and a first support is arranged on the bottom surface of the molding die.
  • the density distribution of the molded body for the electrode becomes non-uniform due to the movement of the electrode material. It can be suppressed. Therefore, according to the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure, an electrode molded product having excellent moldability can be obtained.
  • the electrode material can be molded into a desired shape by using a molding die. Since the method for producing an electrode molded body according to the present disclosure does not necessarily require processing the electrode molded body into a desired shape (for example, cutting), a shape defect (for example, a cut surface) due to the above processing is not always required. It is also possible to suppress the occurrence of (collapse).
  • FIG. 1 is a flowchart showing an example of a method for manufacturing an electrode molded product according to the present disclosure.
  • an electrode material containing an electrode active material is prepared (preparation step).
  • the electrode material may be prepared in advance or may be prepared in S110.
  • the electrode material is supplied to the molding die (supply process).
  • the molding die has a frame-shaped side wall portion that defines a space portion for accommodating the electrode material, and the first support is arranged on the bottom surface of the molding die.
  • the electrode material is molded along the internal shape of the molding die (molding step).
  • the step in S130 may be carried out while carrying out the step in S120.
  • the electrode material is taken out from the molding die (take-out process).
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a step (preparation step) of preparing an electrode material containing an electrode active material.
  • preparing the electrode material means preparing the electrode material in a usable state, and includes preparing the electrode material unless otherwise specified. That is, in the preparation step, a pre-prepared electrode material or a commercially available electrode material may be prepared, or an electrode material may be prepared.
  • the electrode material contains an electrode active material.
  • the electrode material may contain components other than the electrode active material, if necessary. Hereinafter, the components of the electrode material will be described.
  • the electrode active material is a substance capable of inserting and releasing ions of metal elements belonging to Group 1 or Group 2 in the periodic table.
  • Examples of the electrode active material include a positive electrode active material and a negative electrode active material.
  • the positive electrode active material is not limited, and a known active material used for the positive electrode can be used.
  • the positive electrode active material is preferably a positive electrode active material capable of reversibly inserting and releasing lithium ions.
  • the positive electrode active material examples include transition metal oxides and elements that can be combined with lithium (for example, sulfur).
  • the positive electrode active material is preferably a transition metal oxide.
  • the transition metal oxide is at least one transition metal element selected from the group consisting of Co (cobalt), Ni (nickel), Fe (iron), Mn (manganese), Cu (copper), and V (vanadium). It is preferably a transition metal oxide containing (hereinafter, referred to as "element Ma").
  • the molar ratio of Li to element Ma (amount of substance of Li / amount of substance of element Ma) is preferably 0.3 to 2.2.
  • the "amount of substance of element Ma” means the total amount of substance of all elements corresponding to element Ma.
  • the transition metal oxides are Group 1 elements other than lithium, Group 2 elements, Al (aluminum), Ga (gallium), In (indium), Ge (germanium), Sn (tin), Pb ( At least one transition metal element selected from the group consisting of lead), Sb (antimony), Bi (bismus), Si (silicon), P (phosphorus), and B (boron) (hereinafter referred to as "element Mb"). .) May be included.
  • the content of the element Mb (that is, the total content of all the elements corresponding to the element Mb) is preferably 0 mol% to 30 mol% with respect to the amount of substance of the element Ma.
  • transition metal oxide examples include a transition metal oxide having a layered rock salt type structure, a transition metal oxide having a spinel type structure, a lithium-containing transition metal phosphoric acid compound, a lithium-containing transition metal halogenated phosphoric acid compound, and lithium.
  • transition metal oxide having a layered rock salt structure examples include LiCoO 2 (lithium cobalt oxide [LCO]), LiNi 2 O 2 (lithium nickel oxide), and LiNi 0.85 Co 0.10 Al 0.05 O 2. (Lithium nickel cobalt oxide [NCA]), LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 (Lithium nickel cobalt oxide [NMC]), and LiNi 0.5 Mn 0.5 O 2 (nickel nickel manganese) Lithium oxide oxide).
  • the transition metal oxide having a spinel structure for example, LiCoMnO 4, Li 2 FeMn 3 O 8, Li 2 CuMn 3 O 8, Li 2 CrMn 3 O 8, and Li 2 NiMn 3 O 8 and the like.
  • lithium-containing transition metal phosphate compound examples include olivine-type iron phosphate salts (for example, LiFePO 4 and Li 3 Fe 2 (PO 4 ) 3 ), pyrophosphate iron salts (for example, LiFeP 2 O 7 ), and phosphorus.
  • Cobalt acid salts eg, LiCoPO 4
  • monoclinic panacycon-type vanadium phosphate salts eg, Li 3 V 2 (PO 4 ) 3 (lithium vanadium phosphate)
  • lithium-containing transition metal halide phosphate compound examples include iron fluoride phosphate (for example, Li 2 FePO 4 F), manganese fluoride phosphate (for example, Li 2 MnPO 4 F), and phosphorus fluoride.
  • Acid cobalt salts eg, Li 2 CoPO 4 F can be mentioned.
  • lithium-containing transition metal silicic acid compound examples include Li 2 FeSiO 4 , Li 2 MnSiO 4 , and Li 2 CoSiO 4 .
  • the transition metal oxide is preferably a transition metal oxide having a layered rock salt type structure, and is preferably LiCoO 2 (lithium cobalt oxide [LCO]), LiNi 0.85 Co 0.10 Al 0.05 O 2 (nickel cobalt). It is more likely that it is at least one compound selected from the group consisting of lithium aluminum oxide [NCA]) and LiNi 1/3 Co 1/3 Mn 1/3 O 2 (lithium nickel manganese cobalt oxide [NMC]). preferable.
  • LiCoO 2 lithium cobalt oxide [LCO]
  • LiNi 0.85 Co 0.10 Al 0.05 O 2 nickel cobalt
  • NMC lithium nickel manganese cobalt oxide
  • the positive electrode active material may be a commercially available product, or may be a synthetic product produced by a known method (for example, a firing method).
  • the positive electrode active material obtained by the firing method may be washed with water, an acidic aqueous solution, an alkaline aqueous solution, or an organic solvent.
  • composition of the positive electrode active material is measured using inductively coupled plasma (ICP) emission spectroscopy.
  • ICP inductively coupled plasma
  • the shape of the positive electrode active material is not limited, but it is preferably particulate from the viewpoint of handleability.
  • the volume average particle size of the positive electrode active material is not limited and can be, for example, 0.1 ⁇ m to 50 ⁇ m.
  • the volume average particle size of the positive electrode active material is preferably 0.3 ⁇ m to 40 ⁇ m, and more preferably 0.5 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the volume average particle diameter of the positive electrode active material is 0.3 ⁇ m or more, an aggregate of the electrode materials can be easily formed, and scattering of the electrode materials during handling can be suppressed.
  • the volume average particle diameter of the positive electrode active material is 40 ⁇ m or less, the thickness of the electrode molded body can be easily adjusted, and the generation of voids can be suppressed in the molding process.
  • the volume average particle size of the positive electrode active material is measured by the following method.
  • a dispersion containing 0.1% by mass of the positive electrode active material is prepared by mixing the positive electrode active material with a solvent (for example, heptane, octane, toluene, or xylene).
  • a dispersion liquid irradiated with 1 kHz ultrasonic waves for 10 minutes is used as a measurement sample.
  • a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring device for example, LA-920 manufactured by HORIBA, Ltd.
  • data is captured 50 times under the condition of a temperature of 25 ° C. to obtain a volume average particle size.
  • a quartz cell is used as the measurement cell.
  • the above measurement is performed using five samples, and the average of the measured values is taken as the volume average particle size of the positive electrode active material.
  • JIS Z 8828: 2013 refers the volume average particle size of the positive electrode active material.
  • Examples of the method for adjusting the particle size of the positive electrode active material include a method using a crusher or a classifier.
  • the electrode material may contain one kind of positive electrode active material alone, or may contain two or more kinds of positive electrode active materials.
  • the content of the positive electrode active material is preferably 10% by mass to 95% by mass, more preferably 30% by mass to 90% by mass, and 50% by mass to 85% by mass with respect to the total solid content mass of the electrode material. It is more preferably by mass, and particularly preferably 70% by mass to 80% by mass.
  • the negative electrode active material is not limited, and a known active material used for the negative electrode can be used.
  • the negative electrode active material is preferably a negative electrode active material capable of reversibly inserting and releasing lithium ions.
  • the negative electrode active material for example, a carbonaceous material, a metal oxide (for example, tin oxide), silicon oxide, a metal composite oxide, a single lithium, a lithium alloy (for example, a lithium aluminum alloy), and an alloy with lithium can be formed.
  • Metals eg, Sn, Si, and In.
  • the negative electrode active material is preferably a carbonaceous material or a lithium composite oxide from the viewpoint of reliability.
  • the carbonaceous material is a material that is substantially composed of carbon.
  • Carbonaceous materials include, for example, petroleum pitch, carbon black (eg, acetylene black), graphite (eg, natural graphite, and artificial graphite (eg, vapor-grown graphite)), hard carbon, and synthetic resins (eg, poly). Examples thereof include a carbonaceous material obtained by calcining (acrylonitrile (PAN) and furfuryl alcohol resin).
  • carbonaceous material examples include carbon fibers (for example, polyacrylonitrile-based carbon fibers, cellulose-based carbon fibers, pitch-based carbon fibers, vapor-grown carbon fibers, dehydrated PVA (polyvinyl alcohol) -based carbon fibers, lignin carbon fibers, and glass. State carbon fiber and activated carbon fiber) are also mentioned.
  • carbon fibers for example, polyacrylonitrile-based carbon fibers, cellulose-based carbon fibers, pitch-based carbon fibers, vapor-grown carbon fibers, dehydrated PVA (polyvinyl alcohol) -based carbon fibers, lignin carbon fibers, and glass. State carbon fiber and activated carbon fiber
  • graphite examples include mesophase microspheres, graphite whiskers, and flat graphite.
  • "flat plate” means a shape having two main planes facing in opposite directions.
  • the metal composite oxide is preferably a metal composite oxide capable of occluding and releasing lithium.
  • the metal composite oxide capable of occluding and releasing lithium preferably contains at least one element selected from the group consisting of titanium and lithium from the viewpoint of high current density charge / discharge characteristics.
  • the metal oxide and the metal composite oxide are particularly preferably amorphous oxides.
  • amorphous means a substance having a broad scattering band having an apex in a region of 20 ° to 40 ° at a 2 ⁇ value in an X-ray diffraction method using CuK ⁇ rays.
  • Amorphous oxides may have crystalline diffraction lines.
  • the strongest intensity of the crystalline diffraction lines observed in the region of 40 ° to 70 ° at the 2 ⁇ value is the broad scattering observed in the region of 20 ° to 40 ° at the 2 ⁇ value.
  • the intensity of the diffraction line at the apex of the band is preferably 100 times or less, and more preferably 5 times or less.
  • Amorphous oxides are particularly preferably free of crystalline diffraction lines.
  • the metal oxide and the metal composite oxide are chalcogenides.
  • Chalcogenides are reaction products of metallic elements and elements of Group 16 of the Periodic Table.
  • the amorphous oxides of metalloid elements and chalcogenides are preferable, and the elements of Groups 13 to 15 in the periodic table, Al, Ga, Si, Sn. , Ge, Pb, Sb, and an oxide containing at least one element selected from the group consisting of Bi, and chalcogenides are more preferred.
  • amorphous oxides and chalcogenides are Ga 2 O 3 , SiO, GeO, SnO, SnO 2 , PbO, PbO 2 , Pb 2 O 3 , Pb 2 O 4 , Pb 3 O 4 , Sb 2. O 3 , Sb 2 O 4 , Sb 2 O 8 Bi 2 O 3 , Sb 2 O 8 Si 2 O 3 , Bi 2 O 4 , SnSiO 3 , GeS, SnS, SnS 2 , PbS, PbS 2 , Sb 2 S 3 , Sb 2 S 5 and SnSi S 3 . Further, the above-mentioned compound may be a composite oxide with lithium (for example, Li 2 SnO 2 ).
  • the negative electrode active material also preferably further contains titanium.
  • a negative electrode containing titanium from the viewpoint that it has excellent rapid charge / discharge characteristics because the volume fluctuation during storage and release of lithium ions is small, and it is possible to improve the life of the lithium ion secondary battery by suppressing the deterioration of the electrodes.
  • the active material is preferably Li 4 Ti 5 O 12 (lithium titanate [LTO]).
  • the negative electrode active material may be a commercially available product or a synthetic product produced by a known method (for example, a firing method).
  • the negative electrode active material obtained by the firing method may be washed with water, an acidic aqueous solution, an alkaline aqueous solution, or an organic solvent.
  • the negative electrode active material is available as, for example, CGB20 (Nippon Graphite Industry Co., Ltd.).
  • the composition of the negative electrode active material is measured using inductively coupled plasma (ICP) emission spectroscopy.
  • ICP inductively coupled plasma
  • the shape of the negative electrode active material is not limited, but is preferably particulate from the viewpoint of easy handling and easy control of uniformity during mass production.
  • the volume average particle size of the negative electrode active material is preferably 0.1 ⁇ m to 60 ⁇ m, more preferably 0.3 ⁇ m to 50 ⁇ m, and particularly preferably 0.5 ⁇ m to 40 ⁇ m.
  • the volume average particle size of the negative electrode active material is 0.1 ⁇ m or more, an aggregate of the electrode materials can be easily formed, and scattering of the electrode materials during handling can be suppressed.
  • the volume average particle diameter of the negative electrode active material is 60 ⁇ m or less, the thickness of the electrode molded body can be easily adjusted, and the generation of voids can be suppressed in the molding process.
  • the volume average particle size of the negative electrode active material is measured by a method according to the method for measuring the volume average particle size of the positive electrode active material.
  • Examples of the method for adjusting the particle size of the negative electrode active material include a method using a crusher or a classifier.
  • a mortar, a ball mill, a sand mill, a vibrating ball mill, a satellite ball mill, a planetary ball mill, a swirling airflow type jet mill, or a sieve is preferably used.
  • wet pulverization using water or an organic solvent (for example, methanol) can also be performed, if necessary.
  • the method for adjusting the particle size to a desired particle size is preferably classification.
  • a sieve or a wind power classifier can be used.
  • the classification may be dry or wet.
  • an amorphous oxide containing Sn, Si, or Ge is used as the negative electrode active material
  • lithium ion or lithium metal is occluded as a preferable negative electrode active material that can be used in combination with the above amorphous oxide.
  • releaseable carbon materials, lithium, lithium alloys, and metals that can be alloyed with lithium are used as the negative electrode active material.
  • the electrode material may contain one type of negative electrode active material alone, or may contain two or more types of negative electrode active materials.
  • the content of the negative electrode active material is preferably 10% by mass to 80% by mass, more preferably 20% by mass to 80% by mass, and 30% by mass to 30% by mass, based on the total solid content mass of the electrode material. It is more preferably 80% by mass, and particularly preferably 40% by mass to 75% by mass.
  • the surfaces of the positive electrode active material and the negative electrode active material may be coated with a surface coating agent.
  • the surface coating agent include metal oxides containing Ti, Nb, Ta, W, Zr, Si, or Li.
  • the metal oxide include spinel titanate, tantalum oxide, niobium oxide, and lithium niobate compound. Specific compounds include, for example, Li 4 Ti 5 O 12 , LiTaO 3 , LiNbO 3 , LiAlO 2 , Li 2 ZrO 3 , Li 2 WO 4 , Li 2 TIO 3 , Li 2 B 4 O 7 , Li 3 PO. 4 , Li 2 MoO 4 , and LiBO 2 .
  • the electrode material preferably contains an inorganic solid electrolyte from the viewpoint of improving battery performance (for example, discharge capacity and output characteristics).
  • the "solid electrolyte” means a solid electrolyte capable of transferring ions inside.
  • the inorganic solid electrolyte is not an electrolyte containing an organic substance as the main ionic conductive material, an organic solid electrolyte (for example, a polymer electrolyte typified by polyethylene oxide (PEO)) and a lithium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide (LiTFSI) ) Is clearly distinguished from the organic electrolyte salt). Further, since the inorganic solid electrolyte is solid in the steady state, it is not dissociated or liberated into cations or anions.
  • PEO polymer electrolyte typified by polyethylene oxide (PEO)
  • LiTFSI lithium bis (trifluoromethanesulfonyl) imide
  • electrolytes and inorganic electrolyte salts that are dissociated or liberated into cations or anions in the polymer (eg, LiPF 6 , LiBF 4 , lithium bis (fluorosulfonyl) imide (LiFSI), and LiCl).
  • LiPF 6 LiPF 6
  • LiBF 4 lithium bis (fluorosulfonyl) imide
  • LiFSI lithium bis (fluorosulfonyl) imide
  • LiCl LiCl
  • the inorganic solid electrolyte is not limited as long as it is an inorganic solid electrolyte having ionic conductivity of metal elements belonging to Group 1 or Group 2 in the periodic table, and generally does not have electron conductivity.
  • the inorganic solid electrolyte preferably has lithium ion ionic conductivity.
  • the inorganic solid electrolyte examples include a sulfide-based inorganic solid electrolyte and an oxide-based inorganic solid electrolyte.
  • the inorganic solid electrolyte is preferably a sulfide-based inorganic solid electrolyte from the viewpoint that a good interface can be formed between the active material and the inorganic solid electrolyte.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte preferably contains a sulfur atom (S), has ionic conductivity of a metal element belonging to Group 1 or Group 2 in the periodic table, and has electronic insulation.
  • S sulfur atom
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte contains at least Li, S, and P and has lithium ion conductivity.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte may contain elements other than Li, S, and P, if necessary.
  • Examples of the sulfide-based inorganic solid electrolyte include an inorganic solid electrolyte having a composition represented by the following formula (A).
  • L represents at least one element selected from the group consisting of Li, Na, and K, and is preferably Li.
  • M represents at least one element selected from the group consisting of B, Zn, Sn, Si, Cu, Ga, Sb, Al, and Ge, and represents B, Sn, Si, Al, Alternatively, it is preferably Ge, and more preferably Sn, Al, or Ge.
  • A represents at least one element selected from the group consisting of I, Br, Cl, and F, and is preferably I or Br, and more preferably I.
  • a1 represents 1 to 12, preferably 1 to 9, and more preferably 1.5 to 4.
  • b1 represents 0 to 1, and more preferably 0 to 0.5.
  • c1 represents 1.
  • d1 represents 2 to 12, preferably 3 to 7, and more preferably 3.25 to 4.5.
  • e1 represents 0 to 5, preferably 0 to 3, and more preferably 0 to 1.
  • b1 and e1 are preferably 0, b1 and e1 are 0, and the ratio of a1, c1, and d1 (that is, a1: c1: d1) is 1 to 1. More preferably, it is 9: 1: 3 to 7, b1 and e1 are 0, and the ratio of a1, c1, and d1 (that is, a1: c1: d1) is 1.5 to 4: d1. It is particularly preferably 1: 3.25 to 4.5.
  • composition ratio of each element can be controlled, for example, by adjusting the blending amount of the raw material compound when producing the sulfide-based inorganic solid electrolyte.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte may be non-crystal (glass), crystallized (glass-ceramic), or only partially crystallized.
  • Examples of the sulfide-based inorganic solid electrolyte as described above include Li-PS-based glass containing Li, P, and S, and Li-PS-based glass ceramics containing Li, P, and S. Can be mentioned.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte is preferably Li-PS-based glass.
  • the lithium ion conductivity of the sulfide-based inorganic solid electrolyte is preferably 1 ⁇ 10 -4 S / cm or more, and more preferably 1 ⁇ 10 -3 S / cm or more.
  • the upper limit of the lithium ion conductivity of the sulfide-based inorganic solid electrolyte is not limited. It is practical that the lithium ion conductivity of the sulfide-based inorganic solid electrolyte is, for example, 1 ⁇ 10 -1 S / cm or less.
  • Sulfide-based inorganic solid electrolytes include, for example, (1) a reaction between lithium sulfide (Li 2 S) and phosphorus sulfide (for example, diphosphorus pentasulfide (P 2 S 5 )), (2) lithium sulfide and simple phosphorus and at least one reaction of the elemental sulfur, or (3) a phosphorus sulfide and lithium sulfide (e.g., phosphorus pentasulfide (P 2 S 5)) can be prepared by reaction of at least one of the elemental phosphorus and elemental sulfur.
  • Li 2 S lithium sulfide
  • P 2 S 5 diphosphorus pentasulfide
  • P 2 S 5 diphosphorus pentasulfide
  • P 2 S 5 diphosphorus pentasulfide
  • a phosphorus sulfide and lithium sulfide e.g., phosphorus pentasulfide (P 2 S 5)
  • the molar ratio of Li 2 S to P 2 S 5 (Li 2 S: P 2 S 5 ) in the production of Li-PS-based glass and Li-PS-based glass ceramics is 65:35 to 85. : 15 is preferable, and 68:32 to 77:23 is more preferable.
  • the lithium ion conductivity can be further increased.
  • the sulfide-based inorganic solid electrolyte for example, a Li 2 S, a compound obtained by using a raw material composition containing a sulfide of group 13 to group 15 element, and the like.
  • a raw material composition for example, Li 2 S-P 2 S 5, Li 2 S-LiI-P 2 S 5, Li 2 S-LiI-Li 2 O-P 2 S 5, Li 2 S-LiBr-P 2 S 5, Li 2 S- Li 2 O-P 2 S 5, Li 2 S-Li 3 PO 4 -P 2 S 5, Li 2 S-P 2 S 5 -P 2 O 5, Li 2 S-P 2 S 5- SiS 2 , Li 2 S-P 2 S 5- SnS, Li 2 S-P 2 S 5- Al 2 S 3 , Li 2 S-GeS 2 , Li 2 S-GeS 2- ZnS, Li 2 S-Ga 2 S 3, Li 2 S-GeS 2 -Ga 2 S 3, Li 2 S-GeS 2 -P
  • the raw material composition in view of the high lithium ion conductivity, Li 2 S-P 2 S 5, Li 2 S-GeS 2 -Ga 2 S 3, Li 2 S-SiS 2 -P 2 S 5 , Li 2 S-SiS 2 -Li 4 SiO 4 , Li 2 S-SiS 2 -Li 3 PO 4 , Li 2 S-LiI-Li 2 O-P 2 S 5 , Li 2 S-Li 2 O-P 2 S 5 , Li 2 S-Li 3 PO 4- P 2 S 5 , Li 2 S-GeS 2- P 2 S 5 , or Li 10 GeP 2 S 12 is preferable, and Li 2 SP 2 S 5 more preferably, Li 10 GeP 2 S 12, or Li 2 S-P 2 S 5 -SiS 2.
  • an amorphization method As a method for producing a sulfide-based inorganic solid electrolyte material using the above-mentioned raw material composition, for example, an amorphization method can be mentioned.
  • the amorphization method include a mechanical milling method and a melt quenching method.
  • the mechanical milling method is preferable from the viewpoint that the treatment at room temperature can be performed and the manufacturing process can be simplified.
  • the oxide-based inorganic solid electrolyte preferably contains an oxygen atom (O), has ionic conductivity of a metal element belonging to Group 1 or Group 2 in the periodic table, and has electron insulation.
  • O oxygen atom
  • the ionic conductivity of the oxide-based inorganic solid electrolyte is preferably 1 ⁇ 10 -6 S / cm or more, more preferably 5 ⁇ 10 -6 S / cm or more, and 1 ⁇ 10 -5 S / cm. It is particularly preferable that it is cm or more.
  • the upper limit of the ionic conductivity of the oxide-based inorganic solid electrolyte is not limited. It is practical that the ionic conductivity of the oxide-based inorganic solid electrolyte is, for example, 1 ⁇ 10 -1 S / cm or less.
  • Li xa La ya TiO 3 (hereinafter referred to as “LLT”.
  • Xa satisfies 0.3 ⁇ xa ⁇ 0.7
  • ya satisfies 0.3 ⁇ ya ⁇ 0.7.
  • Li xb Layb Zr zb M bb mb Onb (M bb is at least selected from the group consisting of Al, Mg, Ca, Sr, V, Nb, Ta, Ti, Ge, In, and Sn.
  • M bb is at least selected from the group consisting of Al, Mg, Ca, Sr, V, Nb, Ta, Ti, Ge, In, and Sn.
  • M bb is at least selected from the group consisting of Al, Mg, Ca, Sr, V, Nb, Ta, Ti, Ge, In, and Sn.
  • M bb is at least selected from the group consisting of Al, Mg, Ca, Sr, V, Nb, Ta, Ti, Ge, In
  • Xb satisfies 5 ⁇ xb ⁇ 10
  • yb satisfies 1 ⁇ yb ⁇ 4
  • zb satisfies 1 ⁇ zb ⁇ 4
  • mb satisfies 0 ⁇ mb ⁇ 2, and
  • nb is 5.
  • Li xc Byc M cc zc Onc (M cc is at least one element selected from the group consisting of C, S, Al, Si, Ga, Ge, In, and Sn.)
  • Xc satisfies 0 ⁇ xc ⁇ 5, yc satisfies 0 ⁇ yc ⁇ 1, zc satisfies 0 ⁇ zc ⁇ 1, and nc satisfies 0 ⁇ nc ⁇ 6);
  • Li xd (Al, Ga) yd (Ti, Ge) zd Si ad P md Ond (xd satisfies 1 ⁇ xd ⁇ 3, yd satisfies 0 ⁇ yd ⁇ 1, zd satisfies 0 ⁇ zd ⁇ 2, ad satisfies 0 ⁇ satisfies the ad ⁇ 1, md satisfies 1 ⁇
  • Li xf Si yf O zf (xf satisfies 1 ⁇ xf ⁇ 5, yf satisfies 0 ⁇ yf ⁇ 3, zf satisfies 1 ⁇ zf ⁇ 10; Li xg S yg Ozg (xg satisfies 1 ⁇ xg ⁇ 3, yg satisfies 0 ⁇ yg ⁇ 2, zg 1 ⁇ zg ⁇ 10); Li 3 BO 3 ; Li 3 BO 3 -Li 2 SO 4 ; Li 2 O-B 2 O 3- P 2 O 5 ; Li 2 O-SiO 2 ; Li 6 BaLa 2 Ta 2 O 12 ; Li 3 PO (4-3 / 2w) N w (w satisfies w ⁇ 1); Li 3.5 Zn 0.25 GeO having a LISION (Lithium superionic electrolyte) type crystal structure.
  • La 0.55 Li 0.35 TiO 3 having a perovskite type crystal structure
  • N LiTi 2 P 3 O 12 having an ASICON (Naturium super ionic controller) type crystal structure
  • LLZ Li 7 La 3 Zr 2 O 12
  • a phosphorus compound containing Li, P, and O is also preferable.
  • the phosphorus compound containing Li, P, and O include lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), LiPON in which a part of oxygen of lithium phosphate is replaced with nitrogen, and LiPOD1 (D1 is Ti, V, It is at least one element selected from the group consisting of Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zr, Nb, Mo, Ru, Ag, Ta, W, Pt, and Au).
  • LiA 1 ON (A 1 is at least one element selected from the group consisting of Si, B, Ge, Al, C, and Ga) is also preferable.
  • the oxide-based inorganic solid electrolytes include LLT, Li xb Layb Zr zb M bb mb Onb (M bb , xb, yb, zb, mb, and nb are as described above), LLZ.
  • Li 3 BO 3 Li 3 BO 3- Li 2 SO 4 , or Li xd (Al, Ga) yd (Ti, Ge) zd Si ad P md Ond (xd, yd, zd, ad, md, and nd) Is preferably as described above), and is preferably LLT, LLZ, LAGP (Li 1.5 Al 0.5 Ge 1.5 (PO 4 ) 3 ), or LATP ([Li 1.4 Ti 2). Si 0.4 P 2.6 O 12 ] -AlPO 4 ) is more preferable, and LLZ is particularly preferable.
  • the inorganic solid electrolyte is preferably in the form of particles.
  • the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte is preferably 0.01 ⁇ m or more, and more preferably 0.1 ⁇ m or more.
  • the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte is preferably 100 ⁇ m or less, and more preferably 50 ⁇ m or less.
  • the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte is measured by the following method.
  • a dispersion containing 1% by mass of the inorganic solid electrolyte is prepared by mixing the inorganic solid electrolyte and water (heptane when measuring the volume average particle size of a substance unstable to water).
  • a dispersion liquid irradiated with 1 kHz ultrasonic waves for 10 minutes is used as a measurement sample.
  • a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring device for example, LA-920 manufactured by HORIBA, Ltd.
  • data is captured 50 times under the condition of a temperature of 25 ° C. to obtain a volume average particle size.
  • a quartz cell is used as the measurement cell.
  • the above measurement is performed using five samples, and the average of the measured values is defined as the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte.
  • JIS Z 8828: 2013 refers the volume average particle size of the inorganic solid electrolyte.
  • the electrode material may contain one kind of independent inorganic solid electrolyte, or may contain two or more kinds of inorganic solid electrolytes.
  • the content of the inorganic solid electrolyte is based on the total solid content mass of the electrode material from the viewpoint of reducing the interfacial resistance and maintaining the battery characteristics (for example, improving the cycle characteristics). It is preferably 1% by mass or more, more preferably 5% by mass or more, and particularly preferably 10% by mass or more. From the same viewpoint, the content of the inorganic solid electrolyte is preferably 90% by mass or less, more preferably 70% by mass or less, and 50% by mass or less, based on the total solid content mass of the electrode material. It is particularly preferable to have.
  • the electrode material preferably contains a binder from the viewpoint of improving the adhesion between the electrode materials.
  • the binder is not limited as long as it is an organic polymer, and a known binder used as a binder in the positive electrode or the negative electrode of the battery material can be used.
  • the binder include fluororesins, hydrocarbon-based thermoplastic resins, acrylic resins, and urethane resins.
  • fluororesin examples include polytetrafluoroethylene (PTFE), polyvinylidene fluoride (PVdF), and a copolymer of polyvinylidene fluoride and hexafluoropropylene (PVdF-HFP).
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • PVdF polyvinylidene fluoride
  • PVdF-HFP a copolymer of polyvinylidene fluoride and hexafluoropropylene
  • hydrocarbon-based thermoplastic resin examples include polyethylene, polypropylene, styrene-butadiene rubber (SBR), hydrogenated styrene-butadiene rubber (HSBR), butylene rubber, acrylonitrile-butadiene rubber, polybutadiene, and polyisoprene.
  • acrylic resin examples include methyl poly (meth) acrylic acid, ethyl poly (meth) acrylic acid, isopropyl poly (meth) acrylic acid, isobutyl poly (meth) acrylic acid, butyl poly (meth) acrylic acid, and poly (meth).
  • binder examples include a copolymer of a vinyl-based monomer.
  • vinyl-based monomer copolymer examples include (meth) methyl acrylate-styrene copolymer, (meth) methyl acrylate-acrylonitrile copolymer, and (meth) butyl acrylate-acrylonitrile-styrene copolymer. Can be mentioned.
  • the weight average molecular weight of the binder is preferably 10,000 or more, more preferably 20,000 or more, and particularly preferably 50,000 or more.
  • the weight average molecular weight of the binder is preferably 1,000,000 or less, more preferably 200,000 or less, and particularly preferably 100,000 or less.
  • the water concentration in the binder is preferably 100 ppm or less on a mass basis.
  • the metal concentration in the binder is preferably 100 ppm or less on a mass basis.
  • the electrode material may contain one kind of binder alone, or may contain two or more kinds of binders.
  • the content of the binder is preferably 0.01% by mass or more with respect to the total solid content mass of the electrode material from the viewpoint of reducing interfacial resistance and maintaining the binder. , 0.1% by mass or more is more preferable, and 1% by mass or more is particularly preferable. From the viewpoint of battery performance, the content of the binder is preferably 10% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, and 3% by mass or less, based on the total solid content mass of the electrode material. Is particularly preferred.
  • the ratio of the total mass of the active material and the inorganic solid electrolyte to the mass of the binder is preferably 1,000 to 1, more preferably 500 to 2, and particularly preferably 100 to 10.
  • the electrode material preferably contains a conductive auxiliary agent from the viewpoint of improving the electronic conductivity of the active material.
  • the conductive auxiliary agent is not limited, and a known conductive auxiliary agent can be used.
  • the electrode material when the electrode material contains a positive electrode active material, the electrode material preferably contains a conductive auxiliary agent.
  • Conductive auxiliaries include, for example, graphite (eg, natural graphite and artificial graphite), carbon black (eg, acetylene black, ketjen black, and furnace black), amorphous carbon (eg, needle coke), carbon fiber (eg, needle coke).
  • graphite eg, natural graphite and artificial graphite
  • carbon black eg, acetylene black, ketjen black, and furnace black
  • amorphous carbon eg, needle coke
  • carbon fiber eg, needle coke
  • vapor-grown carbon fibers and carbon nanotubes eg graphene and fullerene
  • metal powders eg copper powder and nickel powder
  • metal fibers eg copper fibers and nickel.
  • Fibers and conductive polymers (eg, polyaniline, polypyrrole, polythiophene, polyacetylene, and polyphenylene derivatives).
  • the conductive auxiliary agent is preferably at least one kind of conductive auxiliary agent selected from the group consisting of carbon fibers and metal fibers.
  • the shape of the conductive auxiliary agent examples include fibrous, needle-shaped, tubular, dumbbell-shaped, disk-shaped, and elliptical spherical shape.
  • the shape of the conductive auxiliary agent is preferably fibrous from the viewpoint of improving the electronic conductivity of the active material.
  • the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is preferably 1.5 or more, and more preferably 5 or more.
  • the electron conductivity of the electrode active material can be improved, so that the output characteristics of the battery can be improved.
  • the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is preferably 10,000 or less, more preferably 5,000 or less, and particularly preferably 1,000 or less. Further, the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is preferably 500 or less, more preferably 300 or less, and particularly preferably 100 or less. When the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is 10,000 or less, the dispersibility of the conductive auxiliary agent can be improved, and a short circuit due to the conductive auxiliary agent penetrating through the electrode molded body can be efficiently prevented.
  • the aspect ratio of the conductive auxiliary agent is measured by the following method.
  • a scanning electron microscope (SEM) for example, XL30 manufactured by PHILIPS
  • SEM scanning electron microscope
  • BMP bitmap
  • Images of 50 conductive aids are captured using image analysis software (for example, "A image-kun", which is an integrated application of IP-1000PC manufactured by Asahi Engineering Co., Ltd.).
  • image analysis software for example, "A image-kun", which is an integrated application of IP-1000PC manufactured by Asahi Engineering Co., Ltd.
  • the “maximum value of the length of the conductive auxiliary agent” is the length of the line segment having the maximum length (that is, the major axis length) among the line segments from a certain point to another point on the outer circumference of the conductive auxiliary agent. Means.
  • the “minimum value of the length of the conductive auxiliary agent” is a line segment from a certain point to another point on the outer circumference of the conductive auxiliary agent, and is the length of the line segments orthogonal to the line segment showing the maximum value. Means the length of the line segment that minimizes (that is, the minor axis length).
  • the average value (A) of 40 points excluding the upper 5 points and the lower 5 points is obtained.
  • the average value (B) of 40 points excluding the upper 5 points and the lower 5 points among the minimum values (minor axis lengths) of the lengths of each of the 50 conductive aids is obtained.
  • the aspect ratio of the conductive additive is calculated by dividing the average value (A) by the average value (B).
  • the minor axis length of the conductive auxiliary agent is preferably 10 ⁇ m or less, more preferably 8 ⁇ m or less, and particularly preferably 5 ⁇ m or less.
  • the minor axis length of the conductive auxiliary agent is preferably 1 nm or more, more preferably 3 nm or more, and particularly preferably 5 nm or more.
  • the minor axis length of the conductive auxiliary agent is the minimum value of the length of each of the 50 conductive auxiliary agents calculated in the method for measuring the aspect ratio of the conductive auxiliary agent.
  • the average value of the minor axis length of the conductive auxiliary agent is preferably 8 ⁇ m or less, more preferably 5 ⁇ m or less, and particularly preferably 3 ⁇ m or less.
  • the average value of the minor axis length of the conductive auxiliary agent is preferably 1 nm or more, more preferably 2 nm or more, and particularly preferably 3 nm or more.
  • the average value of the minor axis length of the conductive auxiliary agent is the top 10% (minor axis length) of the minimum values (minor axis length) of the lengths of each of the 50 conductive auxiliary agents calculated in the method for measuring the aspect ratio of the conductive auxiliary agent. That is, it is the average value of the minor axis lengths of each conductive auxiliary agent excluding the upper 5 points) and the lower 10% (that is, the lower 5 points).
  • the electrode material may contain one kind of conductive auxiliary agent alone, or may contain two or more kinds of conductive auxiliary agents.
  • the content of the conductive auxiliary agent is more than 0% by mass and 10% by mass or less with respect to the total solid content mass of the electrode material from the viewpoint of improving the electronic conductivity of the active material. It is preferably 0.5% by mass to 8% by mass, and particularly preferably 1% by mass to 7% by mass.
  • the electrode material preferably contains a lithium salt from the viewpoint of improving battery performance.
  • the lithium salt is not limited, and known lithium salts can be used.
  • the lithium salt As the lithium salt, the lithium salt described in paragraphs 882 to 985 of JP2015-088486 is preferable.
  • the electrode material may contain one type of lithium salt alone, or may contain two or more types of lithium salts.
  • the content of the lithium salt is preferably 0.1% by mass to 10% by mass with respect to the total solid content mass of the electrode material.
  • the electrode material preferably contains a dispersant.
  • a dispersant When the electrode material contains a dispersant, aggregation can be suppressed when the concentration of either the electrode active material or the inorganic solid electrolyte is high.
  • the dispersant a known dispersant can be used without limitation.
  • the dispersant is composed of a small molecule or oligomer having a molecular weight of 200 or more and less than 3,000, and has a functional group represented by the following functional group group (I) and an alkyl group having 8 or more carbon atoms or an alkyl group having 10 or more carbon atoms.
  • a compound having an aryl group in the same molecule is preferable.
  • the functional group (I) includes an acidic group, a group having a basic nitrogen atom, a (meth) acryloyl group, a (meth) acrylamide group, an alkoxysilyl group, an epoxy group, an oxetanyl group, an isocyanate group, a cyano group, and a sulfanyl group. And at least one functional group selected from the group consisting of a hydroxy group, selected from the group consisting of an acidic group, a group having a basic nitrogen atom, an alkoxysilyl group, a cyano group, a sulfanyl group, and a hydroxy group. It is preferably at least one functional group, and more preferably at least one functional group selected from the group consisting of a carboxy group, a sulfonic acid group, a cyano group, an amino group, and a hydroxy group.
  • the electrode material may contain one kind of dispersant alone, or may contain two or more kinds of dispersants.
  • the content of the dispersant is 0.2% by mass to 10% by mass with respect to the total solid content mass of the electrode material from the viewpoint of achieving both anti-aggregation and battery performance. It is preferable, and more preferably 0.5% by mass to 5% by mass.
  • the electrode material may contain a liquid component.
  • the liquid component include an electrolytic solution.
  • the electrolytic solution is not limited, and a known electrolytic solution can be used.
  • Examples of the electrolytic solution include an electrolytic solution containing a lithium salt compound and a carbonate compound.
  • the lithium salt compound examples include lithium hexafluorophosphate.
  • the electrolytic solution may contain one kind of lithium salt compound alone, or may contain two or more kinds of lithium salt compounds.
  • the carbonate compound examples include ethyl methyl carbonate, ethylene carbonate, and propylene carbonate.
  • the electrolytic solution may contain one kind of carbonate compound alone, or may contain two or more kinds of carbonate compounds.
  • the content of the electrolytic solution in the electrode material is preferably 30% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, and particularly preferably 15% by mass or less, based on the total mass of the electrode material. ..
  • the content of the electrolytic solution in the electrode material is 30% by mass or less, it is possible to prevent the electrolytic solution from seeping out when the electrode material is molded.
  • the content of the electrolytic solution in the electrode material is preferably 0.01% by mass or more, more preferably 0.1% by mass or more, based on the total mass of the electrode material. preferable.
  • the electrode material may contain a solvent other than the solvent contained as a component of the electrolytic solution (hereinafter, also simply referred to as "solvent") as a liquid component.
  • solvent include alcohol compound solvents, ether compound solvents, amide compound solvents, amino compound solvents, ketone compound solvents, aromatic compound solvents, aliphatic compound solvents, and nitrile compound solvents.
  • Examples of the alcohol compound solvent include methyl alcohol, ethyl alcohol, 1-propyl alcohol, 2-propyl alcohol, 2-butanol, ethylene glycol, propylene glycol, glycerin, 1,6-hexanediol, cyclohexanediol, sorbitol, xylitol, and the like. Examples thereof include 2-methyl-2,4-pentanediol, 1,3-butanediol, and 1,4-butanediol.
  • ether compound solvent examples include alkylene glycol alkyl ether (for example, ethylene glycol monomethyl ether, ethylene glycol monobutyl ether, diethylene glycol, dipropylene glycol, propylene glycol monomethyl ether, diethylene glycol monomethyl ether, triethylene glycol, polyethylene glycol, and propylene glycol monomethyl).
  • alkylene glycol alkyl ether for example, ethylene glycol monomethyl ether, ethylene glycol monobutyl ether, diethylene glycol, dipropylene glycol, propylene glycol monomethyl ether, diethylene glycol monomethyl ether, triethylene glycol, polyethylene glycol, and propylene glycol monomethyl.
  • dimethyl ether diethyl ether, diisopropyl ether, dibutyl ether,
  • amide compound solvent examples include N, N-dimethylformamide, 1-methyl-2-pyrrolidone, 2-pyrrolidinone, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, 2-pyrrolidinone, ⁇ -caprolactam, formamide, and N. Included are -methylformamide, acetamide, N-methylacetamide, N, N-dimethylacetamide, N-methylpropanamide, and hexamethylphosphoric triamide.
  • amino compound solvent examples include triethylamine, diisopropylethylamine, and tributylamine.
  • ketone compound solvent examples include acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, and cyclohexanone.
  • aromatic compound solvent examples include benzene, toluene, and xylene.
  • Examples of the aliphatic compound solvent include hexane, heptane, octane, and decane.
  • nitrile compound solvent examples include acetonitrile, propyronitrile, and isobutyronitrile.
  • the solvent is preferably at least one solvent selected from the group consisting of a nitrile compound solvent, an aromatic compound solvent, and an aliphatic compound solvent, and is selected from the group consisting of isobutyronitrile, toluene, and heptane. It is more preferable that it is at least one solvent, and it is particularly preferable that it is at least one solvent selected from the group consisting of toluene and heptane.
  • the boiling point of the solvent is preferably 50 ° C. or higher, more preferably 70 ° C. or higher at normal pressure (that is, 1 atm).
  • the boiling point of the solvent is preferably 250 ° C. or lower, more preferably 220 ° C. or lower.
  • the electrode material may contain one kind of solvent alone, or may contain two or more kinds of solvents.
  • the content of the solvent (including the solvent contained as a component of the electrolytic solution; hereinafter the same in this paragraph) in the electrode material is preferably 30% by mass or less, preferably 20% by mass, based on the total mass of the electrode material. It is more preferably% or less, and particularly preferably 15% by mass or less.
  • the lower limit of the solvent content in the electrode material is not limited.
  • the content of the solvent in the electrode material may be 0% by mass or more, or may exceed 0% by mass.
  • the content of the liquid component in the electrode material is preferably 30% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, and particularly preferably 15% by mass or less, based on the total mass of the electrode material. ..
  • the content of the liquid component in the electrode material is 30% by mass or less, it is possible to suppress the exudation of the liquid component when the electrode material is molded. Further, when the liquid component contains a solvent, deterioration of battery performance can be suppressed.
  • the lower limit of the content of the liquid component in the electrode material is not limited.
  • the content of the liquid component in the electrode material may be 0% by mass or more, or may exceed 0% by mass.
  • the electrode material for example, the following materials can also be used.
  • the electrode material can be prepared, for example, by mixing the electrode active material and, if necessary, the above-mentioned components other than the electrode active material.
  • the mixing method include a method using a ball mill, a bead mill, a planetary mixer, a blade mixer, a roll mill, a kneader, or a disc mill.
  • the method for manufacturing an electrode molded body according to the present disclosure has a frame-shaped side wall portion that defines a space portion for accommodating an electrode material, and a first support is arranged on the bottom surface of the molding die. Includes a step (supply step) of supplying the electrode material to the mold. The electrode material supplied to the mold is placed on the first support in the mold.
  • FIG. 3 is a schematic plan view of the molding die shown in FIG. 2 (a).
  • FIG. 2A shows a molding die 20 arranged on the transport belt 10A.
  • the transport belt 10A can transport the molding die 20.
  • the surface of the transport belt 10A also functions as the bottom surface of the molding die 20.
  • the transport belt 10A is arranged as a belt of the belt conveyor in a ring shape along the outer circumferences of the head pulleys arranged at both ends of the belt conveyor and the tail pulley. There is.
  • the molding mold 20 is a mold for molding the electrode material. As shown in FIG. 3, the molding die 20 is arranged in a belt shape (that is, a belt shape) in the longitudinal direction of the transport belt 10A. The arrow shown in FIG. 3 indicates the transport direction. The arrows shown in FIG. 3 are parallel to the longitudinal direction of the transport belt 10A.
  • the molding die 20 is fixed to the transport belt 10A by suction.
  • the molding die 20 may be fixed to the transport belt 10A by using an adhesive.
  • the molding die 20 has a frame-shaped side wall portion 20A that defines a space portion (recess) for accommodating the electrode material.
  • the space portion of the molding die is defined by the side wall portion 20A of the molding die 20 and the transport belt 10A.
  • the molding die 20 is provided with a plurality of space portions.
  • the number of space portions in the molding die 20 may be one.
  • FIG. 2B shows a first support 30 arranged on the bottom surface of the molding die 20.
  • the first support 30 may be arranged in the mold 20 at least before the electrode material 40 is supplied to the mold 20.
  • FIG. 2C shows the electrode material 40 supplied to the molding die 20.
  • the electrode material 40 supplied to the mold 20 is arranged on the first support 30.
  • the supply step may be carried out through the steps shown in FIGS. 4 (a) to 4 (c).
  • 4 (a) to 4 (c) show FIGS. 2 (a) to 2 (c) except that the mold 21 having the frame-shaped side wall portion 21A and the bottom portion 21B is used instead of the mold 20. ) Is shown.
  • the molding mold is a mold for molding the electrode material, and has a frame-shaped side wall portion that defines a space portion that can accommodate the electrode material (see, for example, FIG. 2A).
  • the "frame shape” means a state in which the inner wall surface is arranged along the peripheral edge of the space portion when the molding die is viewed in a plan view (see, for example, FIG. 3).
  • the shape of the space portion (referring to the internal shape of the molding die; the same shall apply hereinafter) is not limited and may be determined according to the shape of the target molded body for electrodes.
  • the shape of the space portion is preferably a flat plate shape.
  • Examples of the shape of the space portion when viewed in a plan view include a rectangular shape and a circular shape.
  • the shape of the space portion in a plan view is preferably rectangular.
  • the width of the space portion when viewed in a plan view is not limited, and may be determined according to the width of the target molded body for electrodes.
  • the width of the space portion in a plan view may be appropriately determined in the range of, for example, 50 mm to 2,000 mm.
  • the length of the space portion when viewed in a plan view is not limited, and may be determined according to the length of the target molded body for electrodes.
  • the length of the space portion in a plan view may be appropriately determined in the range of, for example, 100 mm to 2,000 mm.
  • the height of the space portion is not limited, and may be determined according to the height (that is, the thickness) of the target molded body for electrodes.
  • the height of the space portion may be appropriately determined in a range of more than 0 mm and 5 mm or less, for example.
  • the molding die may have one space, or may have two or more spaces (see, for example, FIG. 3).
  • the frame-shaped side wall can function as a physical constraint for suppressing uneven distribution of the electrode material supplied to the molding die.
  • the frame-shaped side wall can regulate the movement of the electrode material that causes non-uniformity of the density distribution of the electrode molded body.
  • Examples of the material of the side wall portion include resin and metal.
  • metals examples include stainless steel, copper, and aluminum.
  • Examples of the resin include fluororesin, silicone resin, polypropylene, polyethylene terephthalate, and polyethylene.
  • the material of the side wall is preferably a resin from the viewpoint of improving moldability.
  • the material of the side wall portion is preferably fluororesin or silicon resin from the viewpoint of improving the releasability of the electrode material, preventing stains on the molding mold, and improving the durability of the molding mold, and polytetrafluoroethylene (polytetrafluoroethylene). It is more preferably PTFE) or tetrafluoroethylene-ethylene copolymer (ETFE), and particularly preferably polytetrafluoroethylene.
  • the inner peripheral shape of the side wall portion in a plan view is not limited as long as it is a frame shape, and may be determined according to the shape of the target electrode molded body.
  • Examples of the inner peripheral shape of the side wall portion in a plan view include a rectangular shape and a circular shape.
  • the inner peripheral shape of the side wall portion in a plan view is preferably rectangular.
  • the side wall preferably has four inner walls where adjacent surfaces intersect at right angles to each other.
  • the structure of the side wall portion may be separable or inseparable (for example, an integrated structure) as long as a space portion capable of accommodating the electrode material can be defined. Further, the side wall portion may be composed of a single member or may be composed of a plurality of members.
  • the molding die may have only the side wall portion, or may have a bottom portion in addition to the side wall portion. Specifically, the molding die may have a bottom portion and a frame-shaped side wall portion that define a space portion that can accommodate the electrode material (see, for example, FIG. 4A).
  • the side wall portion is preferably arranged in contact with the bottom portion, and more preferably arranged in contact with the bottom portion and in a direction orthogonal to the bottom portion.
  • the bottom may be a portion separable from the side wall or a portion inseparable from the side wall (eg, side wall) as long as it can define a space that can accommodate the electrode material. It may be a part integrated with the part).
  • Examples of the material of the bottom include resin and metal used as the material of the side wall.
  • the preferred material for the bottom is similar to the preferred material for the side walls.
  • the material of the bottom is preferably the same as the material of the side walls.
  • the shape of the bottom portion is not limited, and may be determined, for example, according to the shape of the target molded body for electrodes.
  • the shape of the bottom portion is preferably flat.
  • the thickness of the molding die is not limited, and may be appropriately determined in the range of, for example, 0 mm to 5 mm.
  • the thickness of the molding die is preferably in the range of 0.01 mm to 2 mm, more preferably in the range of 0.1 mm to 1 mm, and more preferably in the range of 0.2 mm to 0.2 mm, from the viewpoint of moldability and performance depending on the thickness of the product.
  • the range of 1.0 mm is particularly preferable.
  • the shape of the molding die is preferably belt-shaped (that is, strip-shaped) (see, for example, FIG. 3). Since the shape of the molding mold is a belt shape, productivity can be improved.
  • the belt-shaped molding die preferably has two or more spaces. When the belt-shaped molding has two or more space portions, it is preferable that recesses are arranged between the space portions. By arranging the recesses between the spaces, excess electrode material can be recovered, so that contamination due to scattering of the electrode material can be prevented.
  • the molding mold is not limited as a manufacturing method, and a known method can be used. Examples of the method for manufacturing the molding mold include casting and injection molding. Further, the molding die can be obtained by removing the portion corresponding to the space portion from the base material of the molding die. A molding die can also be obtained by joining and combining a plurality of members to each other.
  • the first support is arranged on the bottom surface of the mold.
  • the moldability can be improved, and further, the electrode material can be easily taken out from the molding die in the taking-out step.
  • the "bottom surface of the molding die” means the surface of a member that can define the bottom surface of the space portion in the molding die.
  • the bottom surface of the mold may be the surface of a member independent of the mold (specifically, the side wall) as long as the space can be defined in the mold, or a part of the mold (for example, the bottom). It may be the surface of. That is, in an embodiment of the present disclosure, the surface of a member independent of the mold is regarded as the bottom surface of the mold as long as the space can be defined in the mold.
  • the surface of the transport belt 10A which is a member independent of the molding die 20
  • the surface of the bottom portion 21B which is a part of the molding die 21 is the bottom surface of the molding die 21.
  • the release material includes, for example, a release paper, a surface-treated metal (for example, aluminum and stainless steel (generally referred to as "SUS"), a film having a coating layer, and a coating layer. Paper can be mentioned.
  • the coating layer can be formed by, for example, a silicon coating or a fluorine coating.
  • the first support is preferably a release material, and more preferably a release paper, from the viewpoint of improving the releasability of the electrode material.
  • the shape of the first support is preferably flat from the viewpoint of shape followability to the bottom surface of the molding die and the electrode material.
  • the average thickness of the first support is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, and particularly preferably 20 ⁇ m or more. From the viewpoint of flexibility and light weight, the average thickness of the first support is preferably 500 ⁇ m or less, more preferably 300 ⁇ m or less, and particularly preferably 200 ⁇ m or less.
  • the average thickness of the first support is the arithmetic mean of the thicknesses of the three points measured by cross-sectional observation. A known microscope (for example, a scanning electron microscope) can be used for cross-section observation.
  • the size of the first support is not limited and may be determined according to the size of the bottom surface of the molding die.
  • the size of the first support in a plan view is preferably smaller than the size of the bottom surface of the molding die. Since the size of the first support is smaller than the size of the bottom surface of the molding die, the electrode material can be easily taken out from the molding die in the taking-out step.
  • the ratio of the area of the first support to the area of the bottom surface of the molding mold in a plan view is preferably 99.9% to 90%, preferably 99.8% to 95%. It is more preferable, and it is particularly preferable that it is 99.5% to 97%.
  • the method of supplying the electrode material to the molding die is not limited, and a known method can be used. Examples of the method of supplying the electrode material to the molding die include a method of using a supply device.
  • Examples of the supply device include a screw feeder, a disc feeder, a rotary feeder, and a belt feeder.
  • the electrode material As a method of supplying the electrode material to the molding die, there is also a method of supplying the electrode material to the molding die by discharging the electrode material from the discharge port.
  • the electrode material When a feeding device is used, the electrode material may be discharged from the discharge port using the feeding device.
  • the discharge port preferably has an opening / closing mechanism for controlling the supply of the electrode material from the viewpoint of preventing contamination due to scattering of the electrode material.
  • the "opening / closing mechanism” means a movable mechanism capable of opening / closing the flow path of the electrode material.
  • the valve body used in the opening / closing mechanism include a plate-shaped valve body and a spherical valve body.
  • the opening / closing mechanism is arranged in the flow path from the supply device to the discharge port.
  • the electrode material it is preferable to supply the electrode material to the molding die while relatively moving the discharge port and the molding die.
  • the dispersibility of the electrode material in the molding die can be improved, so that a molded body for an electrode having excellent moldability can be obtained.
  • moving the discharge port and the molding die relative to each other means moving the discharge port with respect to the molding die, moving the molding die with respect to the discharge port, and forming the discharge port and the molding. Includes moving each mold.
  • the discharge port and the molding die may be moved in directions that are separated from each other along the same direction axis.
  • the discharge port and the molding die may be moved in directions orthogonal to each other. For example, moving the discharge port in the width direction of the mold (for example, TD: Transverse Direction), moving the mold in the direction orthogonal to the width direction of the mold (for example, MD: Machine Direction), and Can be combined.
  • the molding mold is not limited as a transport means, and a known transport means can be used.
  • the molding type conveying means include a belt conveyor, a linear motion guide, and a cross roller table.
  • the supply amount of the electrode material is preferably 0.01 kg / min to 100 kg / min, more preferably 0.1 kg / min to 10 kg / min, and 0.5 kg / min to 0.5 kg / min. It is particularly preferably 5 kg / min.
  • the method for manufacturing an electrode molded body according to the present disclosure includes a step of molding an electrode material along the internal shape of a molding die (hereinafter, also referred to as a “molding step”). Since the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a molding step, the density distribution of the electrode material can be made uniform, so that an electrode molded product having excellent moldability can be obtained.
  • the electrode material 40 can be molded along the internal shape of the molding die 20.
  • the electrode material 40 can be pressed through the second support 50.
  • the electrode material 40 may be directly pressurized without using the second support 50.
  • FIG. 4 (d) shows the same process as in FIG. 2 (d) except that the molding die 21 is used instead of the molding die 20.
  • molding the electrode material along the internal shape of the molding die means shaping the electrode material into a shape corresponding to the shape of the inner surface of the molding die, in other words, the shape of the space portion in the molding die.
  • the method for molding the electrode material is not limited as long as the electrode material can be molded along the internal shape of the molding die, and a known method can be used.
  • Examples of the method of molding the electrode material include a method of applying an external force to the electrode material in the molding die. By applying an external force to the electrode material in the molding die, the electrode material can be molded along the internal shape of the molding die.
  • the method of molding the electrode material include a method of applying pressure in the depth direction of the electrode material, a method of vibrating the electrode material, and a method of flattening the surface of the electrode material.
  • the electrode material In the molding process, it is preferable to mold the electrode material by directly or indirectly contacting the electrode material and the molding member.
  • directly contacting the electrode material and the molding member means that "for example, a second support described later" is used to mean that the electrode material and the molding member are indirectly brought into contact with each other. It means that the electrode material and the molding member are brought into contact with each other.
  • the molding member is a member for molding the electrode material.
  • the molding member is not limited as long as it is a member capable of molding the electrode material along the internal shape of the molding die.
  • the molding member may be, for example, a part of an apparatus or a thing that can be used alone.
  • the molded member is preferably a member having a surface in contact with the electrode material.
  • the "surface in contact with the electrode material" when the electrode material and the molding member are indirectly contacted means a surface in contact with another member arranged between the electrode material and the molding member. ..
  • Examples of the molding member include a roll, a press, a scraper, and a plate-shaped member (for example, a squeegee).
  • the molding member is preferably a roll from the viewpoint of continuity.
  • the molded member preferably has a vibrating means. Since the molding member has the vibrating means, the moldability can be improved. Examples of the vibrating means include a general vibration device.
  • the surface of the molded member preferably has an uneven shape. Since the surface of the molding member has an uneven shape, the moldability can be improved.
  • the molding member may be used alone or in combination of two or more.
  • the molding member When the electrode material is molded using the molding member, the molding member may be in contact with only the electrode material, or may be in contact with both the electrode material and the molding die.
  • the electrode material When the electrode material is molded using the molding member, the electrode material may be pressurized by using the molding member, or the molding member is moved along the surface of the electrode material while contacting the electrode material and the molding member. You may. The electrode material may be moved while keeping the electrode material and the molding member in contact with each other.
  • the pressure is preferably 1 MPa to 1 GPa, more preferably 5 MPa to 500 MPa, and particularly preferably 10 MPa to 300 MPa.
  • the electrode material is molded by relatively moving the molding member and the molding die while directly or indirectly contacting the electrode material and the molding member. Is preferable.
  • a molded product for an electrode having excellent moldability can be obtained, and productivity can be improved.
  • moving the molding member and the molding die relative to each other means moving the molding member with respect to the molding die, moving the molding die with respect to the molding member, and molding with the molding member. Includes moving each mold. From the viewpoint of improving productivity, it is preferable to move the molding die with respect to the molding member. When the molding member and the molding die are moved, it is preferable to move the molding member and the molding die in directions that are separated from each other along the same direction axis.
  • the molding process may be carried out while performing the supply process. That is, in the method for producing an electrode molded body according to the present disclosure, the electrode material may be molded along the internal shape of the molding die while supplying the electrode material to the molding die.
  • the method for producing an electrode molded body according to the present disclosure preferably includes a step of arranging a second support on the electrode material supplied to the molding die (hereinafter, also referred to as “coating step”).
  • coating step When the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a coating step, moldability can be improved, and contamination due to scattering of the electrode material can be prevented.
  • the coating step may be carried out between S120 and S130, between S130 and S140, or at the same time as S130.
  • the second support 50 can be arranged on the electrode material 40 supplied to the molding die 20.
  • FIG. 4 (d) shows the same process as in FIG. 2 (d) except that the molding die 21 is used instead of the molding die 20.
  • the method for manufacturing an electrode molded product according to the present disclosure is a step of supplying an electrode material (supply step) and a step of molding the electrode material (molding) from the viewpoint of improving moldability and preventing contamination due to scattering of the electrode material. It is preferable to include a step (coating step) of arranging the second support on the electrode material supplied to the molding die between the step).
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure is a step of molding an electrode material (molding step) and a step of taking out the electrode material (take-out step) from the viewpoint of improving moldability and preventing contamination due to scattering of the electrode material. ), It is also preferable to include a step (coating step) of arranging the second support on the electrode material supplied to the molding die.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure is a second method on an electrode material supplied to a mold from the viewpoints of improving moldability, preventing contamination due to scattering of the electrode material, and improving productivity. It is also preferable to simultaneously carry out the step of arranging the second support (coating step) and the step of molding the electrode material (molding step), including the step of arranging the support (coating step).
  • “performing the coating step and the molding step at the same time” means that the electrode material is placed along the internal shape of the molding die while the second support is placed on the electrode material supplied to the molding die. It means to mold.
  • the electrode material can be molded via the second support.
  • Examples of the material of the second support include resin, metal, and paper.
  • the second support is preferably a current collector. Since the second support is a current collector, the electrode material can be easily arranged on the current collector, and the productivity can be improved.
  • the current collector is not limited, and a known current collector can be used.
  • Examples of the positive electrode current collector include aluminum, aluminum alloy, stainless steel, nickel, and titanium.
  • the positive electrode current collector is preferably aluminum or an aluminum alloy.
  • the positive electrode current collector is preferably aluminum or stainless steel having a coating layer containing carbon, nickel, titanium, or silver on the surface.
  • Examples of the negative electrode current collector include aluminum, copper, copper alloy, stainless steel, nickel, and titanium.
  • the negative electrode current collector is preferably aluminum, copper, a copper alloy, or stainless steel, and more preferably copper or a copper alloy.
  • the negative electrode current collector is also preferably aluminum, copper, copper alloy, or stainless steel having a coating layer containing carbon, nickel, titanium, or silver on the surface.
  • the current collector is preferably aluminum foil or copper foil.
  • the aluminum foil is usually used as a current collector in the positive electrode.
  • Copper foil is usually used as a current collector in the negative electrode.
  • the second support may be meshed or punched.
  • the second support may be a porous body, a foam, or a molded body of a fiber group.
  • the surface of the second support may have irregularities due to surface treatment.
  • the shape of the second support is preferably a flat plate.
  • the average thickness of the second support is preferably 1 ⁇ m to 500 ⁇ m, more preferably 3 ⁇ m to 300 ⁇ m, and 5 ⁇ m to 200 ⁇ m from the viewpoint of self-supporting property, transportability, and penetration resistance. Is particularly preferable.
  • the average thickness of the second support is the arithmetic mean of the thicknesses of the three points measured by cross-sectional observation. A known microscope (for example, a scanning electron microscope) can be used for cross-section observation.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure preferably includes a step of changing the positional relationship between the first support and the electrode material (hereinafter, also referred to as “displacement step”). Since the method for manufacturing an electrode molded body according to the present disclosure includes a displacement step, the electrode material can be arranged at a position where the electrode material can be easily taken out from the molding die.
  • the displacement step is preferably performed between S130 and S140.
  • the positional relationship between the first support and the electrode material can be changed by inverting the first support 30 and the electrode material 40 upside down.
  • the transfer direction of the transfer belt 10 can be inverted 180 degrees in a U shape, so that the first support 30 and the electrode material 40 can be inverted up and down.
  • FIG. 4 (e) shows the same process as in FIG. 2 (e) except that the molding die 21 is used instead of the molding die 20.
  • changing the positional relationship between the first support and the electrode material means the position of the first support and the electrode material in an arbitrary coordinate system (for example, a three-dimensional Cartesian coordinate system). It means changing the relationship.
  • the method for producing an electrode molded body according to the present disclosure is a step of molding an electrode material (molding step) and a step of taking out the electrode material (taking out step) from the viewpoint of improving moldability and mold releasability of the electrode material. ), It is preferable to include a displacement step.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a coating step
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure is coated from the viewpoint of improving moldability and releasability of the electrode material. It is preferable to include a displacement step between the steps and the take-out step.
  • the electrode material below the first support in the vertical direction by changing the positional relationship between the first support and the electrode material.
  • the electrode material can be easily taken out from the molding die in the taking-out step.
  • arranging the electrode material below the first support in the vertical direction means arranging the electrode material below the lower surface of the first support in a cross-sectional view orthogonal to the horizontal plane.
  • the virtual line is drawn in the vertical direction (that is, the direction of gravity) with respect to the first support and the electrode material
  • the virtual line extending in the vertical direction forms the first support and the electrode material.
  • the first support and the electrode material are arranged at the positions where they pass in this order. For example, when the downward direction is the vertical direction in FIG. 2 (e), the electrode material 40 is arranged below the first support in the vertical direction.
  • the electrode material 40 also has a positional relationship in which the first support 30 and the electrode material 40 are rotated in the range of 1 degree to 89 degrees, and the electrode material 40 is the first support in the vertical direction. It can be said that it is located further down.
  • the method of changing the positional relationship between the first support and the electrode material is not limited, and a known method can be used.
  • the positional relationship between the first support and the electrode material can be changed by changing the transport direction of the transport member. Further, the positional relationship between the first support and the electrode material can be changed by rotating the molding die.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure preferably includes a step of pressurizing the electrode material (hereinafter, also referred to as a “pressurizing step”). Since the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a pressurizing step, the density distribution of the electrode material can be made more uniform, so that an electrode molded product having excellent moldability can be obtained. Further, the pressurizing step also serves as a consolidation step, so that the density of the obtained molded body for electrodes can be increased.
  • the pressurizing step may be performed between S130 and S140, or may be performed after S140.
  • the electrode material 40 can be pressurized by using the transport belt 10A and the transport belt 10B.
  • the electrode material 40 may be pressurized by using a pair of rolls (not shown) instead of the transport belt 10A and the transport belt 10B, or rolls instead of the transport belt 10B.
  • the electrode material 40 may be pressurized using (not shown).
  • FIG. 4 (f) shows the same process as in FIG. 2 (f) except that the mold 21 is used instead of the mold 20.
  • the pressurization step may be performed before the take-out step or after the take-out step.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure preferably includes a pressurizing step between the molding step and the taking-out step, or after the taking-out step.
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure includes a coating step
  • the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure preferably includes a pressurizing step between the coating step and the taking-out step.
  • the method of pressurizing the electrode material is not limited, and a known method can be used.
  • Examples of the method of pressurizing the electrode material include a method of using a pressurizing member.
  • Examples of the pressurizing member include rolls, belts, and presses.
  • the pressurizing member may be used alone or in combination of two or more.
  • a pair of rolls may be used, a roll and a belt may be used in combination, or two belts may be used.
  • the pressurizing step it is preferable to pressurize the electrode material stepwise using a plurality of rolls.
  • stepwise pressurizing the electrode material using a plurality of rolls the density distribution of the electrode material can be made more uniform, so that a molded product for an electrode having excellent moldability can be obtained.
  • the electrode material can be pressed stepwise by using a plurality of rolls in which the gap between the rolls is adjusted to be narrow stepwise.
  • the pressure is preferably 1 MPa to 1 GPa, more preferably 5 MPa to 500 MPa, and particularly preferably 10 MPa to 300 MPa.
  • the pressurizing step it is preferable to pressurize the electrode material under heating conditions from the viewpoint of improving moldability.
  • the method for manufacturing an electrode molded body according to the present disclosure includes a step of taking out an electrode material from a molding die (hereinafter, also referred to as a “take-out step”).
  • the electrode molded body 60 can be obtained by taking out the electrode material from the molding die 20.
  • the transport belt 10B can be used as a member for receiving the electrode material taken out from the molding die 20 (a receiving member described later).
  • the electrode material 40 may be pressurized from the direction of the transport belt 10A.
  • the electrode material may be adsorbed in the direction of the transport belt 10B. Since the transport belt 10A and the first support 30 can be easily separated by each of the above methods, the electrode material can be easily taken out from the molding die.
  • FIG. 4 (g) shows the same process as in FIG. 2 (g) except that the electrode material was taken out from the mold 21 instead of the mold 20.
  • "taking out the electrode material from the molding die” means that the molding die and the electrode material are separated from each other to obtain the electrode material, and the electrode material contained in the molding die is taken out of the molding die.
  • the electrode material may be separated from the molding die, or the molding die may be separated from the electrode material.
  • the method for extracting the electrode material from the molding die is not limited, and a known method can be used. Examples of the method of taking out the electrode material from the molding die include a method of utilizing the own weight of the electrode material, a method of extruding the electrode material, and a method of using a tool (for example, a spatula). Further, the electrode material may be taken out from the molding die by disassembling the molding die.
  • Examples of the method of extruding the electrode material include a method of extruding the electrode material by sending air to a molding die.
  • the take-out step it is preferable to take out the electrode material from the molding die in the direction in which the electrode material is arranged with reference to the first support.
  • the electrode material can be easily taken out.
  • “taking out the electrode material from the molding die in the direction in which the electrode material is arranged with reference to the first support” is not limited to taking out only the electrode material, and the molding for the electrode according to the present disclosure.
  • the second support is used in the method of manufacturing the body, it includes taking out the electrode material and the second support.
  • the take-out step it is preferable to take out the electrode material and the first support from the molding die.
  • the releasability of the electrode material can be improved, and the surface of the electrode material can be protected in the process of taking out the electrode material, so that the electrode has excellent moldability. Molds for use can be obtained.
  • a second support is used in the method for producing an electrode molded body according to the present disclosure, it is preferable to take out the electrode material, the first support, and the second support from the molding die.
  • the first support after the taking-out step is used as a protective body for cutting the second support, or as a so-called interleaving paper. May be good. Further, after the taking-out step, the first support may be peeled off as appropriate.
  • the take-out step it is preferable to take out the electrode material from the molding die and place the electrode material on the member.
  • the electrode material on the receiving member it is possible to prevent the electrode material from scattering and to obtain a molded body for an electrode having excellent moldability.
  • “arranging the electrode material on the receiving member” is not limited to arranging the electrode material in contact with the receiving member, and in the method for manufacturing an electrode molded body according to the present disclosure, the second support is used. When used, it includes arranging the second support and the electrode material in this order on the receiving member.
  • the receiving member is not limited as long as it is a member on which the electrode material taken out from the molding die can be placed.
  • Examples of the receiving member include a resin film, a metal foil, and a metal plate.
  • the transport member can also be used as a receiving member.
  • the taking-out step it is also preferable to take out the electrode material from the molding die by sucking or adsorbing the electrode material (referred to as the second support when the second support is used) to the member.
  • the electrode material can be easily taken out from the molding die.
  • sucking or adsorbing the electrode material to the receiving member is not limited to directly sucking or adsorbing the electrode material to the receiving member, and is the second method in the method for manufacturing an electrode molded body according to the present disclosure.
  • the support of the above it includes receiving the electrode material via the second support and indirectly sucking or adsorbing the electrode material to the member.
  • the electrode material can be taken out from the molding die by extruding the electrode material in the direction in which the electrode material is arranged with reference to the first support, or by sucking or adsorbing the electrode material on the receiving member. It is more preferable to take out the electrode material from the molding die by extruding the electrode material in the direction in which the electrode material is arranged with reference to the first support, and by sucking or adsorbing the electrode material to the receiving member. ..
  • Transport method In the method for manufacturing an electrode molded body according to the present disclosure, as a method for transporting a molding die, for example, a method using a transport member can be mentioned. For example, by arranging the molding die on the conveying member, each of the above steps can be carried out while conveying the molding die.
  • the molding die is arranged on a transport member.
  • Productivity can be improved by carrying out each of the above steps using a molding die arranged on the transport member.
  • a molding die arranged on the conveying member is used, for example, by carrying out each of the above steps along the conveying direction, a molded body for an electrode can be obtained.
  • Examples of the transport member include a belt and a roll.
  • the transport member may be used alone or in combination of two or more.
  • the electrode molded product obtained by the method for producing an electrode molded product according to the present disclosure is excellent in moldability and can be used as various electrodes.
  • the electrode molded product is preferably an electrode molded product of an all-solid-state secondary battery.
  • the shape of the electrode molded body is not limited and may be appropriately determined according to the application.
  • the shape of the electrode molded body is preferably a flat plate.
  • the average thickness of the electrode molded body is preferably 0.01 m to 2 mm, preferably 0.05 mm to 1.5 mm, from the viewpoint of improving battery performance (for example, discharge capacity and output characteristics). More preferably, it is particularly preferably 0.1 mm to 1 mm.
  • the average thickness of the electrode molded product shall be the arithmetic mean of the thicknesses of the three locations measured by cross-sectional observation. A known microscope (for example, a scanning electron microscope) can be used for cross-section observation.
  • lithium sulfide Li 2 S, Aldrich Corp., purity:> 99.98%) 2.42g, diphosphorus pentasulfide (P 2 S 5 , manufactured by Aldrich, purity:> 99%) 3.9 g was weighed, and then lithium sulfide and diphosphorus pentasulfide were mixed for 5 minutes using a Menou dairy pot.
  • the molar ratio of Li 2 S to P 2 S 5 (Li 2 S: P 2 S 5 ) was 75:25.
  • 66 zirconia beads with a diameter of 5 mm were placed in a 45 mL zirconia container (Fritsch), and then the entire mixture of lithium sulfide and diphosphorus pentasulfide was placed, and then the container was completely filled in an argon atmosphere. Sealed in.
  • a container is attached to a planetary ball mill P-7 (trade name) manufactured by Fritsch, and mechanical milling is performed at a temperature of 25 ° C. and a rotation speed of 510 rpm (revolutions per minute) for 20 hours to produce a yellow powder sulfide solid electrolyte material (Li). -PS-based glass) 6.2 g was obtained. The above steps were repeated 10 times to obtain 62 g of a solid electrolyte material.
  • Example 1 [Preparation of electrode material for positive electrode (P-1)] 180 zirconia beads having a diameter of 5 mm were put into a 45 mL container made of zirconia (manufactured by Fritsch), and then 3.0 g of the prepared Li-PS-based glass was put into the container. A container was attached to a planetary ball mill P-7 manufactured by Fritsch, and the mixture was mixed at a temperature of 25 ° C. and a rotation speed of 300 rpm for 2 hours. Next, 6.8 g of LCO (LiCoO 2 , manufactured by Nippon Kagaku Kogyo Co., Ltd.) as an active material and Li-100 (0.2 g) manufactured by Denka Co., Ltd.
  • LCO LiCoO 2 , manufactured by Nippon Kagaku Kogyo Co., Ltd.
  • the positive electrode material (P-1) was charged into the powder receiving port of a screw feeder (As One Corporation powder metering and feeding machine (screw type), PSF-100SA) (S210 in FIG. 5).
  • a screw feeder As One Corporation powder metering and feeding machine (screw type), PSF-100SA) (S210 in FIG. 5).
  • the inner size of the fluororesin frame belt molded mold, thickness: 1.0 mm, hollow frame (hereinafter, simply referred to as "frame") wound on a porous stainless steel belt conveyor capable of adsorption is 45 mm.
  • a pre-cut release paper (first support) having a size of 44.9 mm ⁇ 49.9 mm was placed in ( ⁇ 50 mm). The paper pattern is adsorbed on the belt conveyor by decompression.
  • the screw feeder was operated to supply the positive electrode material (P-1) into the frame of the frame belt so as to have a thickness of 0.6 mm (Fig.). S220 in 5.
  • An aluminum foil (second support, current collector) having a thickness of 20 ⁇ m is placed on the frame belt, and then a stainless roll of ⁇ 90 mm and a rubber roll made of NBR (nitrile butadiene rubber) are used through the aluminum foil.
  • NBR nonitrile butadiene rubber
  • the paper pattern and the electrode material for the positive electrode (P-1) were turned upside down (S250 in FIG. 5).
  • the positive electrode material (P-1) was conveyed from the upper surface to the lower surface of the belt conveyor while niping.
  • the excess aluminum foil was cut off with a Thomson blade and then pressed at 10 MPa for 1 minute to obtain a positive electrode sheet (molded body for electrodes) (S270 in FIG. 5).
  • the layer structure of the positive electrode sheet is a positive electrode layer / aluminum foil.
  • the positive electrode material (P-1) was changed to the negative electrode material (N-1), and the aluminum foil (second support, current collector) was changed to a copper foil (second support) with a thickness of 20 ⁇ m.
  • a negative electrode sheet (molded body for electrodes) was produced by the same method as the above positive electrode sheet except that the body and current collector were changed.
  • the layer structure of the negative electrode sheet is a negative electrode layer / copper foil.
  • a solid electrolyte composition was obtained by attaching a container to a planetary ball mill P-7 manufactured by Fritsch and stirring at a temperature of 25 ° C. and a rotation speed of 300 rpm for 2 hours. The obtained solid electrolyte composition was applied onto a 20 ⁇ m aluminum foil using an applicator, and then dried at 80 ° C. for 1 hour and then at 120 ° C.
  • the layer structure of the solid electrolyte sheet is a solid electrolyte layer / aluminum foil. After the solid electrolyte layer was sufficiently solidified, only the solid electrolyte layer was taken out by peeling off the aluminum foil. The thickness of the solid electrolyte layer was 30 ⁇ m.
  • a negative electrode sheet with a solid electrolyte was prepared by arranging the solid electrolyte layer facing the negative electrode layer in the negative electrode sheet and pressing at 10 MPa for 1 minute.
  • the layer structure of the obtained all-solid-state secondary battery is copper foil / negative electrode layer / solid electrolyte layer / positive electrode layer / aluminum foil.
  • EC means ethylene carbonate.
  • EMC means ethyl methyl carbonate.
  • the positive electrode material As the positive electrode material, the positive electrode material (P-1) and the electrolytic solution (addition amount: an amount that is 10% by mass based on the total mass of the obtained positive electrode material (P-2)) are kneaded.
  • the positive electrode material (P-2) prepared by the above was used, and as the negative electrode material, the negative electrode material (N-1) and the electrolytic solution (addition amount: obtained negative electrode material (N-).
  • the positive electrode sheet was prepared by the same method as in Example 1 except that the negative electrode material (N-2) prepared by kneading 2) with 25% by mass based on the total mass) was used. , Negative electrode sheet, solid electrolyte sheet, and all-solid secondary battery were prepared.
  • ⁇ Comparative example 1> The same as in Example 1 except that in the production of the positive electrode sheet and the negative electrode sheet, the frame belt (molding mold) made of fluororesin was not used and the end portion was cut using a Thomson blade. By the method, a positive electrode sheet, a negative electrode sheet, a solid electrolyte sheet, and an all-solid secondary battery were produced, respectively.

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Abstract

本開示は、電極活物質を含む電極材料を準備する工程と、上記電極材料を収容する空間部を画定する枠状の側壁部を有し、かつ、成形型の底面上に第１の支持体が配置された成形型に上記電極材料を供給する工程と、上記成形型の内部形状に沿って上記電極材料を成形する工程と、上記成形型から上記電極材料を取り出す工程と、をこの順で含む電極用成形体の製造方法を提供する。

Description

電極用成形体の製造方法
　本開示は、電極用成形体の製造方法に関する。
　リチウムイオン電池等の電池に含まれる電解質としては、通常、電解液が用いられる。近年においては、安全性（例えば、液漏れの防止）の観点から、電解液を固体電解質に置き換えた全固体電池の開発が検討されている。
　上記のような電池に適用される電極の製造においては、通常、活物質等の電極材料、及び溶剤を含む塗布液が用いられる（例えば、国際公開第２０１７／１０４４０５号、及び特許第３７４３７０６号公報）。
　電気二重層コンデンサの分極性電極の製造においては、活性炭粉末、カーボンブラック、及びバインダーを乾式で混練し、そして、分極性電極をシート状に圧延成形する技術が知られている（例えば、特開平４－６７６１０号公報）。
　塗布液を用いて電極を形成する方法（例えば、国際公開第２０１７／１０４４０５号、及び特許第３７４３７０６号公報）においては、通常、塗布液を乾燥することが必要である。乾燥が十分でない場合、電極に溶剤が残留することによって電池性能（例えば、放電容量、及び出力特性）が低下する可能性がある。特に、全固体電池においては、電極に残留する溶剤は少ないことが好ましい。
　一方、塗布液を用いずに電極を成形する方法（例えば、特開平４－６７６１０号公報）では、得られる電極の密度分布（すなわち、質量分布）が不均一となる傾向にあるため、成形性において改善の余地がある。不均一な密度分布を有する電極は、電池性能の低下を招く可能性がある。上記した課題は、乾燥した電極材料を用いる場合に限られず、湿った電極材料を用いる場合においても発生し得る。また、電極の成形性は、電極を形成するための成分が多くなるほど低下する傾向にある。
　本開示は、上記の事情に鑑みてなされたものである。
　本開示の一実施形態は、溶剤の含有量が少ない電極材料を成形する場合において成形性に優れる電極用成形体を得ることができる電極用成形体の製造方法を提供することを目的とする。
　本開示は、以下の態様を含む。
＜１＞　電極活物質を含む電極材料を準備する工程と、上記電極材料を収容する空間部を画定する枠状の側壁部を有し、かつ、成形型の底面上に第１の支持体が配置された成形型に上記電極材料を供給する工程と、上記成形型の内部形状に沿って上記電極材料を成形する工程と、上記成形型から上記電極材料を取り出す工程と、をこの順で含む電極用成形体の製造方法。
＜２＞　上記電極材料を成形する工程において、上記電極材料と成形部材（Forming member）とを直接的に又は間接的に接触させることで、上記電極材料を成形する＜１＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜３＞　上記電極材料を供給する工程と上記電極材料を成形する工程との間に、上記成形型に供給された上記電極材料の上に第２の支持体を配置する工程を含む＜１＞又は＜２＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜４＞　上記電極材料を成形する工程と上記電極材料を取り出す工程との間に、上記成形型に供給された上記電極材料の上に第２の支持体を配置する工程を含む＜１＞又は＜２＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜５＞　上記成形型に供給された上記電極材料の上に第２の支持体を配置する工程を含み、上記第２の支持体を配置する工程と上記電極材料を成形する工程とを同時に実施する＜１＞又は＜２＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜６＞　上記第２の支持体が、集電体である＜３＞～＜５＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜７＞　上記電極材料を成形する工程と上記電極材料を取り出す工程との間に、上記第１の支持体と上記電極材料との位置関係を変えることによって、鉛直方向において上記第１の支持体より下方に上記電極材料を配置する工程を含む＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜８＞　上記電極材料を取り出す工程において、上記成形型から、上記電極材料、及び上記第１の支持体を取り出す＜１＞～＜７＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜９＞　上記電極材料を成形する工程と上記電極材料を取り出す工程との間、又は上記電極材料を取り出す工程の後に、上記電極材料を加圧する工程を含む＜１＞～＜８＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜１０＞　上記電極材料を加圧する工程において、複数のロールを用いて、上記電極材料を段階的に加圧する＜９＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜１１＞　上記電極材料の供給を制御する開閉機構を有する吐出口から上記電極材料を吐出することによって、上記成形型に上記電極材料を供給する＜１＞～＜１０＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜１２＞　上記吐出口と上記成形型とを相対的に移動させながら、上記成形型に上記電極材料を供給する＜１１＞に記載の電極用成形体の製造方法。
＜１３＞　上記電極材料における液体成分の含有量が、上記電極材料の全質量に対して、３０質量％以下である＜１＞～＜１２＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜１４＞　上記電極材料が、導電助剤を含む＜１＞～＜１３＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
＜１５＞　上記第１の支持体が、離型材である＜１＞～＜１４＞のいずれか１つに記載の電極用成形体の製造方法。
　本開示の一実施形態によれば、溶剤の含有量が少ない電極材料を成形する場合において成形性に優れる電極用成形体を得ることができる電極用成形体の製造方法を提供することができる。
図１は、本開示に係る電極用成形体の製造方法の一例を示すフローチャートである。 図２は、本開示に係る電極用成形体の製造方法の一例を示す概略断面図である。 図３は、図２（ａ）に示す成形型の概略平面図である。 図４は、本開示に係る電極用成形体の製造方法の一例を示す概略断面図である。 図５は、実施例１における正極シートの製造方法を示すフローチャートである。
　以下、本開示の実施形態について図面を参照して説明する。本開示は、以下の実施形態に何ら制限されず、本開示の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。各図面において同一の符号を用いて示す構成要素は、同一の構成要素であることを意味する。各図面において重複する構成要素、及び符号については、説明を省略することがある。図面における寸法の比率は、必ずしも実際の寸法の比率を表すものではない。
　本開示において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。本開示に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において、「工程」との用語には、独立した工程だけでなく、他の工程と明確に区別できない場合であっても工程の所期の目的が達成されれば、本用語に含まれる。
　本開示において、「（メタ）アクリル」とは、アクリル及びメタクリルの双方、又は、いずれか一方を意味する。
　本開示において、組成物中の各成分の量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する複数の物質の合計量を意味する。
　本開示において、「質量％」と「重量％」とは同義であり、「質量部」と「重量部」とは同義である。
　本開示において、２以上の好ましい態様の組み合わせは、より好ましい態様である。
　本開示において、「固形分」とは、１ｇの試料に対して、窒素雰囲気下、２００℃で６時間乾燥処理を行った際に、揮発又は蒸発によって消失しない成分を意味する。
　本開示において、序数詞（例えば、「第１」、及び「第２」）は、構成要素を区別するために使用する用語であり、構成要素の数、及び構成要素の優劣を制限するものではない。
＜電極用成形体の製造方法＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、電極活物質を含む電極材料を準備する工程（以下、「準備工程」ともいう。）と、上記電極材料を収容する空間部を画定する枠状の側壁部を有し、かつ、成形型の底面上に第１の支持体が配置された成形型に上記電極材料を供給する工程（以下、「供給工程」ともいう。）と、上記成形型の内部形状に沿って上記電極材料を成形する工程（以下、「成形工程」ともいう。）と、上記成形型から上記電極材料を取り出す工程（以下、「取り出し工程」ともいう。）と、をこの順で含む。本開示に係る電極用成形体の製造方法は、上記各工程を備えることで、成形性に優れる電極用成形体を得ることができる。本開示において、「成形性に優れる」とは、密度分布（すなわち、質量分布）の均一性が高いことを意味する。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法が上記効果を奏する理由は、以下のように推察される。
　成形型を用いずに電極材料を成形する場合、電極材料の移動によって電極材料の偏在が起こり得るため、電極用成形体の密度分布が不均一となる。一方、本開示に係る電極用成形体の製造方法においては、電極材料を収容する空間部を画定する枠状の側壁部を有し、かつ、成形型の底面上に第１の支持体が配置された成形型に電極材料を供給し、そして、成形型の内部形状に沿って電極材料を成形することで、成形過程において生じ得る電極材料の偏在を抑制できる。すなわち、成形型の内部形状（例えば、枠状の側壁部）による物理的な制約が生じた状態で電極材料を成形することで、電極材料の移動によって電極用成形体の密度分布が不均一になることを抑制できる。よって、本開示に係る電極用成形体の製造方法によれば、成形性に優れる電極用成形体を得ることができる。
　また、本開示に係る電極用成形体の製造方法においては、成形型を用いることで、電極材料を所望の形状に成形できる。本開示に係る電極用成形体の製造方法は、電極用成形体を所望の形状に加工すること（例えば、裁断加工）を必ずしも必要としないため、上記加工に起因する形状不良（例えば、裁断面の崩落）の発生を抑制することもできる。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法について、図面を参照して説明する。図１は、本開示に係る電極用成形体の製造方法の一例を示すフローチャートである。
　Ｓ１１０において、電極活物質を含む電極材料を準備する（準備工程）。電極材料は、予め調製されてもよく、又はＳ１１０において調製されてもよい。
　Ｓ１２０において、成形型に電極材料を供給する（供給工程）。Ｓ１２０において、成形型は、電極材料を収容する空間部を画定する枠状の側壁部を有し、かつ、成形型の底面上に第１の支持体が配置されている。
　Ｓ１３０において、成形型の内部形状に沿って電極材料を成形する（成形工程）。Ｓ１２０における工程を実施しながら、Ｓ１３０における工程を実施してもよい。
　Ｓ１４０において、成形型から電極材料を取り出す（取り出し工程）。
　以下、本開示に係る電極用成形体の製造方法の各工程について具体的に説明する。
＜＜準備工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、電極活物質を含む電極材料を準備する工程（準備工程）を含む。本開示において、「電極材料を準備する」とは、電極材料を使用可能な状態にすることを意味し、特に断りのない限り、電極材料を調製することを含む。すなわち、準備工程においては、予め調製した電極材料若しくは市販されている電極材料を準備してもよく、又は電極材料を調製してもよい。
［電極材料］
　電極材料は、電極活物質を含む。電極材料は、必要に応じて、電極活物質以外の成分を含んでいてもよい。以下、電極材料の成分について説明する。
（電極活物質）
　電極活物質は、周期律表における第１族、又は第２族に属する金属元素のイオンを挿入、及び放出することが可能な物質である。電極活物質としては、例えば、正極活物質、及び負極活物質が挙げられる。
－正極活物質－
　正極活物質としては、制限されず、正極に用いられる公知の活物質を利用できる。正極活物質は、可逆的にリチウムイオンを挿入及び放出できる正極活物質であることが好ましい。
　正極活物質としては、例えば、遷移金属酸化物、及びリチウムと複合化できる元素（例えば、硫黄）が挙げられる。上記の中でも、正極活物質は、遷移金属酸化物であることが好ましい。
　遷移金属酸化物は、Ｃｏ（コバルト）、Ｎｉ（ニッケル）、Ｆｅ（鉄）、Ｍｎ（マンガン）、Ｃｕ（銅）、及びＶ（バナジウム）からなる群より選択される少なくとも１種の遷移金属元素（以下、「元素Ｍａ」という。）を含む遷移金属酸化物であることが好ましい。
　遷移金属酸化物がＬｉ、及び元素Ｍａを含む場合、元素Ｍａに対するＬｉのモル比（Ｌｉの物質量／元素Ｍａの物質量）は、０．３～２．２であることが好ましい。本開示において「元素Ｍａの物質量」とは、元素Ｍａに該当する全ての元素の総物質量をいう。
　また、遷移金属酸化物は、リチウム以外の第１族の元素、第２族の元素、Ａｌ（アルミニウム）、Ｇａ（ガリウム）、Ｉｎ（インジウム）、Ｇｅ（ゲルマニウム）、Ｓｎ（スズ）、Ｐｂ（鉛）、Ｓｂ（アンチモン）、Ｂｉ（ビスマス）、Ｓｉ（ケイ素）、Ｐ（リン）、及びＢ（ホウ素）からなる群より選択される少なくとも１種の遷移金属元素（以下、「元素Ｍｂ」という。）を含んでいてもよい。元素Ｍｂの含有量（すなわち、元素Ｍｂに該当する全ての元素の総含有量）は、元素Ｍａの物質量に対して、０ｍｏｌ％～３０ｍｏｌ％であることが好ましい。
　遷移金属酸化物としては、例えば、層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物、スピネル型構造を有する遷移金属酸化物、リチウム含有遷移金属リン酸化合物、リチウム含有遷移金属ハロゲン化リン酸化合物、及びリチウム含有遷移金属ケイ酸化合物が挙げられる。
　層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉＣｏＯ２（コバルト酸リチウム［ＬＣＯ］）、ＬｉＮｉ２Ｏ２（ニッケル酸リチウム）、ＬｉＮｉ０．８５Ｃｏ０．１０Ａｌ０．０５Ｏ２（ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム［ＮＣＡ］）、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２（ニッケルマンガンコバルト酸リチウム［ＮＭＣ］）、及びＬｉＮｉ０．５Ｍｎ０．５Ｏ２（マンガンニッケル酸リチウム）が挙げられる。
　スピネル型構造を有する遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉＣｏＭｎＯ４、Ｌｉ２ＦｅＭｎ３Ｏ８、Ｌｉ２ＣｕＭｎ３Ｏ８、Ｌｉ２ＣｒＭｎ３Ｏ８、及びＬｉ２ＮｉＭｎ３Ｏ８が挙げられる。
　リチウム含有遷移金属リン酸化合物としては、例えば、オリビン型リン酸鉄塩（例えば、ＬｉＦｅＰＯ４、及びＬｉ３Ｆｅ２（ＰＯ４）３）、ピロリン酸鉄塩（例えば、ＬｉＦｅＰ２Ｏ７）、リン酸コバルト塩（例えば、ＬｉＣｏＰＯ４）、及び単斜晶ナシコン型リン酸バナジウム塩（例えば、Ｌｉ３Ｖ２（ＰＯ４）３（リン酸バナジウムリチウム））が挙げられる。
　リチウム含有遷移金属ハロゲン化リン酸化合物としては、例えば、フッ化リン酸鉄塩（例えば、Ｌｉ２ＦｅＰＯ４Ｆ）、フッ化リン酸マンガン塩（例えば、Ｌｉ２ＭｎＰＯ４Ｆ）、及びフッ化リン酸コバルト塩（例えば、Ｌｉ２ＣｏＰＯ４Ｆ）が挙げられる。
　リチウム含有遷移金属ケイ酸化合物としては、例えば、Ｌｉ２ＦｅＳｉＯ４、Ｌｉ２ＭｎＳｉＯ４、及びＬｉ２ＣｏＳｉＯ４が挙げられる。
　遷移金属酸化物は、層状岩塩型構造を有する遷移金属酸化物であることが好ましく、ＬｉＣｏＯ２（コバルト酸リチウム［ＬＣＯ］）、ＬｉＮｉ０．８５Ｃｏ０．１０Ａｌ０．０５Ｏ２（ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム［ＮＣＡ］）、及びＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２（ニッケルマンガンコバルト酸リチウム［ＮＭＣ］）からなる群より選択される少なくとも１種の化合物であることがより好ましい。
　正極活物質は、市販品であってもよく、又は公知の方法（例えば、焼成法）によって製造された合成品であってもよい。例えば焼成法によって得られた正極活物質は、水、酸性水溶液、アルカリ性水溶液、又は有機溶剤を用いて洗浄されてもよい。
　正極活物質の組成は、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析法を用いて測定する。
　正極活物質の形状は、制限されないが、取扱性の観点から、粒子状であることが好ましい。
　正極活物質の体積平均粒子径は、制限されず、例えば、０．１μｍ～５０μｍとすることができる。正極活物質の体積平均粒子径は、０．３μｍ～４０μｍであることが好ましく、０．５μｍ～３０μｍであることがより好ましい。正極活物質の体積平均粒子径が０．３μｍ以上であることで、電極材料の集合体を容易に形成することができ、また、取り扱いの際に電極材料が飛散することを抑制できる。正極活物質の体積平均粒子径が４０μｍ以下であることで、電極用成形体の厚さを容易に調節することができ、また、成形過程において空隙の発生を抑制することができる。
　正極活物質の体積平均粒子径は、以下の方法により測定する。正極活物質と溶剤（例えば、ヘプタン、オクタン、トルエン、又はキシレン）とを混合することによって、０．１質量％の正極活物質を含む分散液を調製する。１ｋＨｚの超音波を１０分間照射した分散液を測定試料とする。レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（例えば、株式会社堀場製作所製のＬＡ－９２０）を用いて、温度２５℃の条件下でデータの取り込みを５０回行い、体積平均粒子径を求める。測定用のセルには、石英セルを用いる。上記測定を５つの試料を用いて行い、測定値の平均を正極活物質の体積平均粒子径とする。その他の詳細な条件については、必要に応じて、「ＪＩＳ　Ｚ　８８２８：２０１３」を参照する。
　正極活物質の粒子径を調整する方法としては、例えば、粉砕機、又は分級機を用いる方法が挙げられる。
　電極材料は、１種単独の正極活物質を含んでいてもよく、又は２種以上の正極活物質を含んでいてもよい。
　正極活物質の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、１０質量％～９５質量％であることが好ましく、３０質量％～９０質量％であることより好ましく、５０質量％～８５質量であることさらに好ましく、７０質量％～８０質量％であること特に好ましい。
－負極活物質－
　負極活物質としては、制限されず、負極に用いられる公知の活物質を利用できる。負極活物質は、可逆的にリチウムイオンを挿入及び放出できる負極活物質であることが好ましい。
　負極活物質としては、例えば、炭素質材料、金属酸化物（例えば、酸化スズ）、酸化ケイ素、金属複合酸化物、リチウム単体、リチウム合金（例えば、リチウムアルミニウム合金）、及びリチウムと合金を形成可能な金属（例えば、Ｓｎ、Ｓｉ、及びＩｎ）が挙げられる。上記の中でも、負極活物質は、信頼性の観点から、炭素質材料、又はリチウム複合酸化物であることが好ましい。
　炭素質材料は、実質的に炭素からなる材料である。炭素質材料としては、例えば、石油ピッチ、カーボンブラック（例えば、アセチレンブラック）、黒鉛（例えば、天然黒鉛、及び人造黒鉛（例えば、気相成長黒鉛））、ハードカーボン、及び合成樹脂（例えば、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、及びフルフリルアルコール樹脂）を焼成してなる炭素質材料が挙げられる。炭素質材料としては、例えば、炭素繊維（例えば、ポリアクリロニトリル系炭素繊維、セルロース系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、気相成長炭素繊維、脱水ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）系炭素繊維、リグニン炭素繊維、ガラス状炭素繊維、及び活性炭素繊維）も挙げられる。黒鉛としては、例えば、メソフェーズ微小球体、グラファイトウィスカー、及び平板状の黒鉛も挙げられる。本開示において、「平板状」とは、互いに反対方向を向く２つの主平面を有する形状を意味する。
　金属複合酸化物としては、リチウムを吸蔵及び放出可能な金属複合酸化物であることが好ましい。リチウムを吸蔵及び放出可能な金属複合酸化物は、高電流密度充放電特性の観点から、チタン、及びリチウムからなる群より選択される少なくとも１種の元素を含むことが好ましい。
　金属酸化物、及び金属複合酸化物は、特に非晶質酸化物であることが好ましい。ここで、「非晶質」とは、ＣｕＫα線を用いたＸ線回折法において、２θ値で２０°～４０°の領域に頂点を有するブロードな散乱帯を有する物質を意味する。非晶質酸化物は、結晶性の回折線を有してもよい。非晶質酸化物において、２θ値で４０°～７０°の領域に観察される結晶性の回折線のうち最も強い強度は、２θ値で２０°～４０°の領域に観察されるブロードな散乱帯の頂点の回折線強度の１００倍以下であることが好ましく、５倍以下であることがより好ましい。非晶質酸化物は、結晶性の回折線を有しないことが特に好ましい。
　金属酸化物、及び金属複合酸化物は、カルコゲナイドであることも好ましい。カルコゲナイドは、金属元素と周期律表第１６族の元素との反応生成物である。
　非晶質酸化物、及びカルコゲナイドからなる化合物群の中でも、半金属元素の非晶質酸化物、及びカルコゲナイドが好ましく、周期律表における第１３族～１５族の元素、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ｐｂ、Ｓｂ、及びＢｉからなる群より選択される少なくとも１種の元素を含む酸化物、並びにカルコゲナイドがより好ましい。
　非晶質酸化物、及びカルコゲナイドの好ましい例としては、Ｇａ２Ｏ３、ＳｉＯ、ＧｅＯ、ＳｎＯ、ＳｎＯ２、ＰｂＯ、ＰｂＯ２、Ｐｂ２Ｏ３、Ｐｂ２Ｏ４、Ｐｂ３Ｏ４、Ｓｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ４、Ｓｂ２Ｏ８Ｂｉ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ８Ｓｉ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ４、ＳｎＳｉＯ３、ＧｅＳ、ＳｎＳ、ＳｎＳ２、ＰｂＳ、ＰｂＳ２、Ｓｂ２Ｓ３、Ｓｂ２Ｓ５、及びＳｎＳｉＳ３が挙げられる。また、上記した化合物は、リチウムとの複合酸化物（例えば、Ｌｉ２ＳｎＯ２）であってもよい。
　負極活物質は、チタンをさらに含むことも好ましい。リチウムイオンの吸蔵放出時の体積変動が小さいことから急速充放電特性に優れ、そして、電極の劣化が抑制されることでリチウムイオン二次電池の寿命向上が可能となる観点から、チタンを含む負極活物質は、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２（チタン酸リチウム［ＬＴＯ］）であることが好ましい。
　負極活物質は、市販品であってもよく、又は公知の方法（例えば、焼成法）によって製造された合成品であってもよい。例えば焼成法によって得られた負極活物質は、水、酸性水溶液、アルカリ性水溶液、又は有機溶剤を用いて洗浄されてもよい。
　負極活物質は、例えば、ＣＧＢ２０（日本黒鉛工業株式会社）として入手可能である。
　負極活物質の組成は、誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析法を用いて測定する。
　負極活物質の形状は、制限されないが、取り扱い易く、そして、量産の際に均一性を管理しやすいという観点から、粒子状であることが好ましい。
　負極活物質の体積平均粒子径は、０．１μｍ～６０μｍであることが好ましく、０．３μｍ～５０μｍであることがより好ましく、０．５μｍ～４０μｍであることが特に好ましい。負極活物質の体積平均粒子径が０．１μｍ以上であることで、電極材料の集合体を容易に形成することができ、また、取り扱いの際に電極材料が飛散することを抑制できる。負極活物質の体積平均粒子径が６０μｍ以下であることで、電極用成形体の厚さを容易に調節することができ、また、成形過程において空隙の発生を抑制することができる。負極活物質の体積平均粒子径は、上記正極活物質の体積平均粒子径の測定方法に準ずる方法により測定する。
　負極活物質の粒子径を調整する方法としては、例えば、粉砕機、又は分級機を用いる方法が挙げられる。上記方法においては、例えば、乳鉢、ボールミル、サンドミル、振動ボールミル、衛星ボールミル、遊星ボールミル、旋回気流型ジェットミル、又は篩が好適に用いられる。負極活物質の粉砕においては、水、又は有機溶剤（例えば、メタノール）を用いる湿式粉砕も必要に応じて行うことができる。所望の粒子径に調整する方法は、分級であることが好ましい。分級においては、例えば、篩、又は風力分級機を用いることができる。分級は、乾式であってもよく、又は湿式であってもよい。
　負極活物質として、Ｓｎ、Ｓｉ、又はＧｅを含む非晶質酸化物を用いる場合、上記非晶質酸化物と併用することができる好ましい負極活物質としては、例えば、リチウムイオン又はリチウム金属を吸蔵及び放出できる炭素材料、リチウム、リチウム合金、及びリチウムと合金可能な金属が挙げられる。
　電極材料は、１種単独の負極活物質を含んでいてもよく、又は２種以上の負極活物質を含んでいてもよい。
　負極活物質の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、１０質量％～８０質量％であることが好ましく、２０質量％～８０質量％であることがより好ましく、３０質量％～８０質量％であることがさらに好ましく、４０質量％～７５質量％であることが特に好ましい。
　正極活物質、及び負極活物質の表面は、表面被覆剤で被覆されていてもよい。表面被覆剤としては、例えば、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ、Ｚｒ、Ｓｉ、又はＬｉを含む金属酸化物が挙げられる。上記金属酸化物としては、例えば、チタン酸スピネル、タンタル系酸化物、ニオブ系酸化物、及びニオブ酸リチウム系化合物が挙げられる。具体的な化合物としては、例えば、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、ＬｉＴａＯ３、ＬｉＮｂＯ３、ＬｉＡｌＯ２、Ｌｉ２ＺｒＯ３、Ｌｉ２ＷＯ４、Ｌｉ２ＴｉＯ３、Ｌｉ２Ｂ４Ｏ７、Ｌｉ３ＰＯ４、Ｌｉ２ＭｏＯ４、及びＬｉＢＯ２が挙げられる。
（無機固体電解質）
　電極材料は、電池性能（例えば、放電容量、及び出力特性）の向上という観点から、無機固体電解質を含むことが好ましい。ここで、「固体電解質」とは、内部においてイオンを移動させることができる固体状の電解質を意味する。
　無機固体電解質は、主たるイオン伝導性材料として有機物を含む電解質ではないことから、有機固体電解質（例えば、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）に代表される高分子電解質、及びリチウムビス（トリフルオロメタンスルホニル）イミド（ＬｉＴＦＳＩ）に代表される有機電解質塩）とは明確に区別される。また、無機固体電解質は、定常状態では固体であるため、カチオン若しくはアニオンに解離又は遊離していない。よって、電解液、及びポリマー中でカチオン若しくはアニオンに解離又は遊離している無機電解質塩（例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（ＬｉＦＳＩ）、及びＬｉＣｌ）とも明確に区別される。
　無機固体電解質は、周期律表における第１族又は第２族に属する金属元素のイオンの伝導性を有する無機固体電解質であれば制限されず、電子伝導性を有しないことが一般的である。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法によって得られる電極用成形体がリチウムイオン電池に用いられる場合、無機固体電解質は、リチウムイオンのイオン伝導性を有することが好ましい。
　無機固体電解質としては、例えば、硫化物系無機固体電解質、及び酸化物系無機固体電解質が挙げられる。上記の中でも、無機固体電解質は、活物質と無機固体電解質との間に良好な界面を形成できるという観点から、硫化物系無機固体電解質であることが好ましい。
－硫化物系無機固体電解質－
　硫化物系無機固体電解質は、硫黄原子（Ｓ）を含み、周期律表における第１族又は第２族に属する金属元素のイオン伝導性を有し、かつ、電子絶縁性を有することが好ましい。
　硫化物系無機固体電解質は、少なくともＬｉ、Ｓ、及びＰを含有し、リチウムイオン伝導性を有することがより好ましい。硫化物系無機固体電解質は、必要に応じて、Ｌｉ、Ｓ、及びＰ以外の元素を含んでいてもよい。
　硫化物系無機固体電解質としては、例えば、下記式（Ａ）で示される組成を有する無機固体電解質が挙げられる。
　Ｌａ１Ｍｂ１Ｐｃ１Ｓｄ１Ａｅ１　：式（Ａ）
　式（Ａ）中、Ｌは、Ｌｉ、Ｎａ、及びＫからなる群より選択される少なくとも１種の元素を表し、Ｌｉであることが好ましい。
　式（Ａ）中、Ｍは、Ｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｓｂ、Ａｌ、及びＧｅからなる群より選択される少なくとも１種の元素を表し、Ｂ、Ｓｎ、Ｓｉ、Ａｌ、又はＧｅであることが好ましく、Ｓｎ、Ａｌ、又はＧｅであることがより好ましい。
　式（Ａ）中、Ａは、Ｉ、Ｂｒ、Ｃｌ、及びＦからなる群より選択される少なくとも１種の元素を表し、Ｉ、又はＢｒであることが好ましく、Ｉであることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ａ１は、１～１２を表し、１～９であることが好ましく、１．５～４であることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ｂ１は、０～１を表し、０～０．５であることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ｃ１は、１を表す。
　式（Ａ）中、ｄ１は、２～１２を表し、３～７であることが好ましく、３．２５～４．５であることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ｅ１は、０～５を表し、０～３であることが好ましく、０～１であることがより好ましい。
　式（Ａ）中、ｂ１、及びｅ１が０であることが好ましく、ｂ１、及びｅ１が０であり、かつ、ａ１、ｃ１、及びｄ１の比（すなわち、ａ１：ｃ１：ｄ１）が、１～９：１：３～７であることがより好ましく、ｂ１、及びｅ１が０であり、かつ、ａ１、ｃ１、及びｄ１の比（すなわち、ａ１：ｃ１：ｄ１）が、１．５～４：１：３．２５～４．５であることが特に好ましい。
　各元素の組成比は、例えば、硫化物系無機固体電解質を製造する際の原料化合物の配合量を調整することにより制御できる。
　硫化物系無機固体電解質は、非結晶（ガラス）であってもよく、結晶化（ガラスセラミックス化）していてもよく、又は一部のみが結晶化していてもよい。上記のような硫化物系無機固体電解質としては、例えば、Ｌｉ、Ｐ、及びＳを含有するＬｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス、並びにＬｉ、Ｐ、及びＳを含有するＬｉ－Ｐ－Ｓ系ガラスセラミックスが挙げられる。上記の中でも、硫化物系無機固体電解質は、Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラスであることが好ましい。
　硫化物系無機固体電解質のリチウムイオン伝導度は、１×１０－４Ｓ／ｃｍ以上であることが好ましく、１×１０－３Ｓ／ｃｍ以上であることがより好ましい。硫化物系無機固体電解質のリチウムイオン伝導度の上限は、制限されない。硫化物系無機固体電解質のリチウムイオン伝導度は、例えば、１×１０－１Ｓ／ｃｍ以下であることが実際的である。
　硫化物系無機固体電解質は、例えば、（１）硫化リチウム（Ｌｉ２Ｓ）と硫化リン（例えば、五硫化二燐（Ｐ２Ｓ５））との反応、（２）硫化リチウムと単体燐及び単体硫黄の少なくとも一方との反応、又は（３）硫化リチウムと硫化リン（例えば、五硫化二燐（Ｐ２Ｓ５））と単体燐及び単体硫黄の少なくとも一方との反応により製造できる。
　Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス、及びＬｉ－Ｐ－Ｓ系ガラスセラミックスの製造における、Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ５とのモル比（Ｌｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５）は、６５：３５～８５：１５であることが好ましく、６８：３２～７７：２３であることがより好ましい。Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ５とのモル比を上記範囲にすることにより、リチウムイオン伝導度をより高めることができる。
　硫化物系無機固体電解質としては、例えば、Ｌｉ２Ｓと、第１３族～第１５族の元素の硫化物とを含む原料組成物を用いてなる化合物が挙げられる。原料組成物としては、例えば、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＬｉＩ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＬｉＢｒ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｌｉ３ＰＯ４－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－Ｐ２Ｏ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－ＳｉＳ２、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－ＳｎＳ、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－Ａｌ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－ＺｎＳ、Ｌｉ２Ｓ－Ｇａ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｇａ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｓｂ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ａｌ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２、Ｌｉ２Ｓ－Ａｌ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ａｌ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｐ２Ｓ５－ＬｉＩ、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－ＬｉＩ、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ４ＳｉＯ４、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ３ＰＯ４、及びＬｉ１０ＧｅＰ２Ｓ１２が挙げられる。上記の中でも、原料組成物は、高いリチウムイオン伝導度の観点から、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｇａ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ４ＳｉＯ４、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２－Ｌｉ３ＰＯ４、Ｌｉ２Ｓ－ＬｉＩ－Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｌｉ２Ｏ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－Ｌｉ３ＰＯ４－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２－Ｐ２Ｓ５、又はＬｉ１０ＧｅＰ２Ｓ１２であることが好ましく、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ１０ＧｅＰ２Ｓ１２、又はＬｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５－ＳｉＳ２であることがより好ましい。
　上記した原料組成物を用いて硫化物系無機固体電解質材料を製造する方法としては、例えば、非晶質化法が挙げられる。非晶質化法としては、例えば、メカニカルミリング法、及び溶融急冷法が挙げられる。上記の中でも、常温での処理が可能となり、また、製造工程の簡略化を図ることができる観点から、メカニカルミリング法が好ましい。
－酸化物系無機固体電解質－
　酸化物系無機固体電解質は、酸素原子（Ｏ）を含み、周期律表における第１族又は第２族に属する金属元素のイオン伝導性を有し、かつ、電子絶縁性を有することが好ましい。
　酸化物系無機固体電解質のイオン伝導度は、１×１０－６Ｓ／ｃｍ以上であることが好ましく、５×１０－６Ｓ／ｃｍ以上であることがより好ましく、１×１０－５Ｓ／ｃｍ以上であることが特に好ましい。酸化物系無機固体電解質のイオン伝導度の上限は、制限されない。酸化物系無機固体電解質のイオン伝導度は、例えば、１×１０－１Ｓ／ｃｍ以下であることが実際的である。
　酸化物系無機固体電解質としては、例えば、ＬｉｘａＬａｙａＴｉＯ３（以下、「ＬＬＴ」という。ｘａは０．３≦ｘａ≦０．７を満たし、ｙａは０．３≦ｙａ≦０．７を満たす。）；　ＬｉｘｂＬａｙｂＺｒｚｂＭｂｂ ｍｂＯｎｂ（ＭｂｂはＡｌ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｉｎ、及びＳｎからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。ｘｂは５≦ｘｂ≦１０を満たし、ｙｂは１≦ｙｂ≦４を満たし、ｚｂは１≦ｚｂ≦４を満たし、ｍｂは０≦ｍｂ≦２を満たし、ｎｂは５≦ｎｂ≦２０を満たす。）；　ＬｉｘｃＢｙｃＭｃｃ ｚｃＯｎｃ（ＭｃｃはＣ、Ｓ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｉｎ、及びＳｎからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。ｘｃは０≦ｘｃ≦５を満たし、ｙｃは０≦ｙｃ≦１を満たし、ｚｃは０≦ｚｃ≦１を満たし、ｎｃは０≦ｎｃ≦６を満たす。）；　Ｌｉｘｄ（Ａｌ，Ｇａ）ｙｄ（Ｔｉ，Ｇｅ）ｚｄＳｉａｄＰｍｄＯｎｄ（ｘｄは１≦ｘｄ≦３を満たし、ｙｄは０≦ｙｄ≦１を満たし、ｚｄは０≦ｚｄ≦２を満たし、ａｄは０≦ａｄ≦１を満たし、ｍｄは１≦ｍｄ≦７を満たし、ｎｄは３≦ｎｄ≦１３を満たす。）；　Ｌｉ（３－２ｘｅ）Ｍｅｅ ｘｅＤｅｅＯ（ｘｅは０≦ｘｅ≦０．１を満たし、Ｍｅｅは２価の金属原子を表し、Ｄｅｅはハロゲン原子又は２種以上のハロゲン原子の組み合わせを表す。）；　ＬｉｘｆＳｉｙｆＯｚｆ（ｘｆは１≦ｘｆ≦５を満たし、ｙｆは０＜ｙｆ≦３を満たし、ｚｆは１≦ｚｆ≦１０を満たす。）；　ＬｉｘｇＳｙｇＯｚｇ（ｘｇは１≦ｘｇ≦３を満たし、ｙｇは０＜ｙｇ≦２を満たし、ｚｇは１≦ｚｇ≦１０を満たす。）；　Ｌｉ３ＢＯ３；　Ｌｉ３ＢＯ３－Ｌｉ２ＳＯ４；　Ｌｉ２Ｏ－Ｂ２Ｏ３－Ｐ２Ｏ５；　Ｌｉ２Ｏ－ＳｉＯ２；　Ｌｉ６ＢａＬａ２Ｔａ２Ｏ１２；　Ｌｉ３ＰＯ（４－３／２ｗ）Ｎｗ（ｗはｗ＜１を満たす。）；　ＬＩＳＩＣＯＮ（Ｌｉｔｈｉｕｍ　ｓｕｐｅｒ　ｉｏｎｉｃ　ｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）型結晶構造を有するＬｉ３．５Ｚｎ０．２５ＧｅＯ４；　ペロブスカイト型結晶構造を有するＬａ０．５５Ｌｉ０．３５ＴｉＯ３；　ＮＡＳＩＣＯＮ（Ｎａｔｒｉｕｍ　ｓｕｐｅｒ　ｉｏｎｉｃ　ｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）型結晶構造を有するＬｉＴｉ２Ｐ３Ｏ１２；　Ｌｉ１＋ｘｈ＋ｙｈ（Ａｌ，Ｇａ）ｘｈ（Ｔｉ，Ｇｅ）２－ｘｈＳｉｙｈＰ３－ｙｈＯ１２（ｘｈは０≦ｘｈ≦１を満たし、ｙｈは０≦ｙｈ≦１を満たす。）；　及びガーネット型結晶構造を有するＬｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２（以下、「ＬＬＺ」という。）が挙げられる。
　酸化物系無機固体電解質としては、Ｌｉ、Ｐ、及びＯを含むリン化合物も好ましい。Ｌｉ、Ｐ、及びＯを含むリン化合物としては、例えば、リン酸リチウム（Ｌｉ３ＰＯ４）、リン酸リチウムの酸素の一部を窒素で置換したＬｉＰＯＮ、及びＬｉＰＯＤ１（Ｄ１は、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ａｇ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｔ、及びＡｕからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。）が挙げられる。
　酸化物系無機固体電解質としては、ＬｉＡ１ＯＮ（Ａ１は、Ｓｉ、Ｂ、Ｇｅ、Ａｌ、Ｃ、及びＧａからなる群より選択される少なくとも１種の元素である。）も好ましい。
　上記の中でも、酸化物系無機固体電解質は、ＬＬＴ、ＬｉｘｂＬａｙｂＺｒｚｂＭｂｂ ｍｂＯｎｂ（Ｍｂｂ、ｘｂ、ｙｂ、ｚｂ、ｍｂ、及びｎｂは、上記のとおりである。）、ＬＬＺ、Ｌｉ３ＢＯ３、Ｌｉ３ＢＯ３－Ｌｉ２ＳＯ４、又はＬｉｘｄ（Ａｌ，Ｇａ）ｙｄ（Ｔｉ，Ｇｅ）ｚｄＳｉａｄＰｍｄＯｎｄ（ｘｄ、ｙｄ、ｚｄ、ａｄ、ｍｄ、及びｎｄは、上記のとおりである。）であることが好ましく、ＬＬＴ、ＬＬＺ、ＬＡＧＰ（Ｌｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３）、又はＬＡＴＰ（［Ｌｉ１．４Ｔｉ２Ｓｉ０．４Ｐ２．６Ｏ１２］－ＡｌＰＯ４）であることがより好ましく、ＬＬＺであることが特に好ましい。
　無機固体電解質は、粒子状であることが好ましい。
　無機固体電解質の体積平均粒子径は、０．０１μｍ以上であることが好ましく、０．１μｍ以上であることがより好ましい。無機固体電解質の体積平均粒子径は、１００μｍ以下であることが好ましく、５０μｍ以下であることがより好ましい。
　無機固体電解質の体積平均粒子径の測定は、以下の方法により測定する。無機固体電解質と水（水に不安定な物質の体積平均粒子径を測定する場合はヘプタン）とを混合することによって、１質量％の無機固体電解質を含む分散液を調製する。１ｋＨｚの超音波を１０分間照射した分散液を測定試料とする。レーザ回折／散乱式粒度分布測定装置（例えば、株式会社堀場製作所製のＬＡ－９２０）を用いて、温度２５℃の条件下でデータの取り込みを５０回行い、体積平均粒子径を求める。測定用のセルには、石英セルを用いる。上記測定を５つの試料を用いて行い、測定値の平均を無機固体電解質の体積平均粒子径とする。その他の詳細な条件については、必要に応じて、「ＪＩＳ　Ｚ　８８２８：２０１３」を参照する。
　電極材料は、１種単独の無機固体電解質を含んでいてもよく、又は２種以上の無機固体電解質を含んでいてもよい。
　電極材料が無機固体電解質を含む場合、無機固体電解質の含有量は、界面抵抗の低減、及び電池特性維持効果（例えばサイクル特性の向上）の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、１質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましく、１０質量％以上であることが特に好ましい。同様の観点から、無機固体電解質の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、９０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることがより好ましく、５０質量％以下であることが特に好ましい。
（バインダー）
　電極材料は、電極材料同士の密着性の向上という観点から、バインダーを含むことが好ましい。バインダーとしては、有機ポリマーであれば制限されず、電池材料の正極又は負極において結着剤として用いられる公知のバインダーを利用できる。バインダーとしては、例えば、含フッ素樹脂、炭化水素系熱可塑性樹脂、アクリル樹脂、及びウレタン樹脂が挙げられる。
　含フッ素樹脂としては、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリビニレンジフルオリド（ＰＶｄＦ）、及びポリビニレンジフルオリドとヘキサフルオロプロピレンとの共重合物（ＰＶｄＦ－ＨＦＰ）が挙げられる。
　炭化水素系熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、水素添加スチレンブタジエンゴム（ＨＳＢＲ）、ブチレンゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム、ポリブタジエン、及びポリイソプレンが挙げられる。
　アクリル樹脂としては、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸イソプロピル、ポリ（メタ）アクリル酸イソブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸ヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル、ポリ（メタ）アクリル酸ドデシル、ポリ（メタ）アクリル酸ステアリル、ポリ（メタ）アクリル酸２－ヒドロキシエチル、ポリ（メタ）アクリル酸、ポリ（メタ）アクリル酸ベンジル、ポリ（メタ）アクリル酸グリシジル、ポリ（メタ）アクリル酸ジメチルアミノプロピル、及び上記樹脂を形成するモノマーの共重合体が挙げられる。
　バインダーとしては、ビニル系モノマーの共重合体も挙げられる。ビニル系モノマーの共重合体としては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル－スチレン共重合体、（メタ）アクリル酸メチル－アクリロニトリル共重合体、及び（メタ）アクリル酸ブチル－アクリロニトリル－スチレン共重合体が挙げられる。
　バインダーの重量平均分子量は、１０，０００以上であることが好ましく、２０，０００以上であることがより好ましく、５０，０００以上であることが特に好ましい。バインダーの重量平均分子量は、１，０００，０００以下であることが好ましく、２００，０００以下であることがより好ましく、１００，０００以下であることが特に好ましい。
　バインダーにおける水分濃度は、質量基準で、１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
　バインダーにおける金属濃度は、質量基準で、１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
　電極材料は、１種単独のバインダーを含んでいてもよく、又は２種以上のバインダーを含んでいてもよい。
　電極材料がバインダーを含む場合、バインダーの含有量は、界面抵抗の低減性、及びその維持性の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましく、１質量％以上であることが特に好ましい。バインダーの含有量は、電池性能の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、１０質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、３質量％以下であることが特に好ましい。
　電極材料が、電極活物質、無機固体電解質、及びバインダーを含む場合、バインダーの質量に対する活物質及び無機固体電解質の合計質量の比（［活物質の質量＋無機固体電解質の質量］／［バインダーの質量］）は、１，０００～１であることが好ましく、５００～２であることがより好ましく、１００～１０であることが特に好ましい。
（導電助剤）
　電極材料は、活物質の電子導電性の向上という観点から、導電助剤を含むことが好ましい。導電助剤としては、制限されず、公知の導電助剤を利用できる。特に、電極材料が正極活物質を含む場合、電極材料は、導電助剤を含むことが好ましい。
　導電助剤としては、例えば、黒鉛（例えば、天然黒鉛、及び人造黒鉛）、カーボンブラック（例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、及びファーネスブラック）、無定形炭素（例えば、ニードルコークス）、炭素繊維（例えば、気相成長炭素繊維、及びカーボンナノチューブ）、他の炭素質材料（例えば、グラフェン、及びフラーレン）、金属粉（例えば、銅粉、及びニッケル粉）、金属繊維（例えば、銅繊維、及びニッケル繊維）、及び導電性高分子（例えば、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、及びポリフェニレン誘導体）が挙げられる。
　上記の中でも、導電助剤は、炭素繊維、及び金属繊維からなる群より選択される少なくとも１種の導電助剤であることが好ましい。
　導電助剤の形状としては、例えば、繊維状、針状、筒状、ダンベル状、円盤状、及び楕円球状が挙げられる。上記の中でも、導電助剤の形状は、活物質の電子導電性の向上という観点から、繊維状であることが好ましい。
　導電助剤のアスペクト比は、１．５以上であることが好ましく、５以上であることがより好ましい。導電助剤のアスペクト比が１．５以上であることで、電極活物質の電子伝導性を向上できるため、電池の出力特性を向上できる。
　導電助剤のアスペクト比は、１０，０００以下であることが好ましく、５，０００以下であることがより好ましく、１，０００以下であることが特に好ましい。さらに、導電助剤のアスペクト比は、５００以下であることが好ましく、３００以下であることがより好ましく、１００以下であることが特に好ましい。導電助剤のアスペクト比が１０，０００以下であることで、導電助剤の分散性を向上でき、導電助剤が電極用成形体を突き抜けることによる短絡を効率的に防止できる。
　導電助剤のアスペクト比は、以下の方法により測定する。走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（例えば、ＰＨＩＬＩＰＳ社製ＸＬ３０）を用いて１０００倍～３０００倍の観察倍率で撮影した任意の３視野のＳＥＭ像を、ＢＭＰ（ビットマップ）ファイルに変換する。画像解析ソフト（例えば、旭エンジニアリング株式会社製のＩＰ－１０００ＰＣの統合アプリケーションである「Ａ像くん」）を用いて５０個の導電助剤の画像を取り込む。各導電助剤が重なることなく観察される状態で、各導電助剤の長さの最大値と最小値とを読み取る。「導電助剤の長さの最大値」とは、導電助剤の外周のある点から他の点までの線分のうち、長さが最大となる線分の長さ（すなわち長軸長）を意味する。「導電助剤の長さの最小値」とは、導電助剤の外周のある点から他の点までの線分であって、上記最大値を示す線分と直交する線分のうち、長さが最小となる線分の長さ（すなわち短軸長）を意味する。５０個の各導電助剤の長さの最大値（長軸長）のうち、上位５点及び下位５点を除く４０点の平均値（Ａ）を求める。次に、５０個の各導電助剤の長さの最小値（短軸長）のうち、上位５点及び下位５点を除く４０点の平均値（Ｂ）を求める。平均値（Ａ）を平均値（Ｂ）で除することによって、導電助剤のアスペクト比を算出する。
　導電助剤の短軸長は、１０μｍ以下であることが好ましく、８μｍ以下であることがより好ましく、５μｍ以下であることが特に好ましい。
　導電助剤の短軸長は、１ｎｍ以上であることが好ましく、３ｎｍ以上であることがより好ましく、５ｎｍ以上であることが特に好ましい。
　導電助剤の短軸長は、導電助剤のアスペクト比の測定方法において算出される５０個の各導電助剤の長さの最小値である。
　導電助剤の短軸長の平均値は、８μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以下であることがより好ましく、３μｍ以下であることが特に好ましい。
　導電助剤の短軸長の平均値は、１ｎｍ以上であることが好ましく、２ｎｍ以上であることがより好ましく、３ｎｍ以上であることが特に好ましい。
　導電助剤の短軸長の平均値は、導電助剤のアスペクト比の測定方法において算出される５０個の各導電助剤の長さの最小値（短軸長）のうち、上位１割（すなわち上位５点）及び下位１割（すなわち下位５点）を除いた各導電助剤の短軸長の平均値である。
　電極材料は、１種単独の導電助剤を含んでいてもよく、又は２種以上の導電助剤を含んでいてもよい。
　電極材料が導電助剤を含む場合、導電助剤の含有量は、活物質の電子導電性の向上という観点から、電極材料の全固形分質量に対して、０質量％を超え１０質量％以下であることが好ましく、０．５質量％～８質量％であることがより好ましく、１質量％～７質量％であることが特に好ましい。
（リチウム塩）
　電極材料は、電池性能の向上の観点から、リチウム塩を含むことが好ましい。リチウム塩としては、制限されず、公知のリチウム塩を利用できる。
　リチウム塩としては、特開２０１５－０８８４８６号公報の段落００８２～段落００８５に記載のリチウム塩が好ましい。
　電極材料は、１種単独のリチウム塩を含んでいてもよく、又は２種以上のリチウム塩を含んでいてもよい。
　電極材料がリチウム塩を含む場合、リチウム塩の含有量は、電極材料の全固形分質量に対して、０．１質量％～１０質量％であることが好ましい。
（分散剤）
　電極材料は、分散剤を含むことが好ましい。電極材料が分散剤を含むことで、電極活物質、及び無機固体電解質のいずれか一方の濃度が高い場合における凝集を抑制できる。
　分散剤としては、制限されず、公知の分散剤を利用できる。分散剤としては、分子量が２００以上３，０００未満の低分子又はオリゴマーからなり、下記官能基群（Ｉ）で示される官能基と、炭素数が８以上のアルキル基又は炭素数が１０以上のアリール基と、を同一分子内に有する化合物が好ましい。
　官能基群（Ｉ）は、酸性基、塩基性窒素原子を有する基、（メタ）アクリロイル基、（メタ）アクリルアミド基、アルコキシシリル基、エポキシ基、オキセタニル基、イソシアネート基、シアノ基、スルファニル基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であり、酸性基、塩基性窒素原子を有する基、アルコキシシリル基、シアノ基、スルファニル基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であることが好ましく、カルボキシ基、スルホン酸基、シアノ基、アミノ基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であることがより好ましい。
　電極材料は、１種単独の分散剤を含んでいてもよく、又は２種以上の分散剤を含んでいてもよい。
　電極材料が分散剤を含む場合、分散剤の含有量は、凝集防止と電池性能との両立の観点から、電極材料の全固形分質量に対して、０．２質量％～１０質量％であることが好ましく、０．５質量％～５質量％であることがより好ましい。
（液体成分）
　電極材料は、液体成分を含んでいてもよい。液体成分としては、例えば、電解液が挙げられる。
　電解液としては、制限されず、公知の電解液を利用できる。電解液としては、例えば、リチウム塩化合物と、カーボネート化合物と、を含む電解液が挙げられる。
　リチウム塩化合物としては、例えば、ヘキサフルオロリン酸リチウムが挙げられる。電解液は、１種単独のリチウム塩化合物を含んでいてもよく、又は２種以上のリチウム塩化合物を含んでいてもよい。
　カーボネート化合物としては、例えば、炭酸エチルメチル、炭酸エチレン、及び炭酸プロピレンが挙げられる。電解液は、１種単独のカーボネート化合物を含んでいてもよく、又は２種以上のカーボネート化合物を含んでいてもよい。
　電極材料における電解液の含有量は、電極材料の全質量に対して、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが特に好ましい。電極材料における電解液の含有量が３０質量％以下であることで、電極材料を成形した際に電解液が滲み出ることを抑制することができる。
　電極材料における電解液の含有量は、電池性能の向上の観点から、電極材料の全質量に対して、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．１質量％以上であることがより好ましい。
　電極材料は、液体成分として、電解液の成分として含まれる溶剤以外の溶剤（以下、単に「溶剤」ともいう。）を含んでいてもよい。溶剤としては、例えば、アルコール化合物溶剤、エーテル化合物溶剤、アミド化合物溶剤、アミノ化合物溶剤、ケトン化合物溶剤、芳香族化合物溶剤、脂肪族化合物溶剤、及びニトリル化合物溶剤が挙げられる。
　アルコール化合物溶剤としては、例えば、メチルアルコール、エチルアルコール、１－プロピルアルコール、２－プロピルアルコール、２－ブタノール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、１，６－ヘキサンジオール、シクロヘキサンジオール、ソルビトール、キシリトール、２－メチル－２，４－ペンタンジオール、１，３－ブタンジオール、及び１，４－ブタンジオールが挙げられる。
　エーテル化合物溶剤としては、例えば、アルキレングリコールアルキルエーテル（例えば、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、及びジエチレングリコールモノブチルエーテル）、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、及びジオキサンが挙げられる。
　アミド化合物溶剤としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、１－メチル－２－ピロリドン、２－ピロリジノン、１，３－ジメチル－２－イミダゾリジノン、２－ピロリジノン、ε－カプロラクタム、ホルムアミド、Ｎ－メチルホルムアミド、アセトアミド、Ｎ－メチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチルプロパンアミド、及びヘキサメチルホスホリックトリアミドが挙げられる。
　アミノ化合物溶剤としては、例えば、トリエチルアミン、ジイソプロピルエチルアミン、及びトリブチルアミンが挙げられる。
　ケトン化合物溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、及びシクロヘキサノンが挙げられる。
　芳香族化合物溶剤としては、例えば、ベンゼン、トルエン、及びキシレンが挙げられる。
　脂肪族化合物溶剤としては、例えば、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、及びデカンが挙げられる。
　ニトリル化合物溶剤としては、例えば、アセトニトリル、プロピロニトリル、及びイソブチロニトリルが挙げられる。
　溶剤は、ニトリル化合物溶剤、芳香族化合物溶剤、及び脂肪族化合物溶剤からなる群より選択される少なくとも１種の溶剤であることが好ましく、イソブチロニトリル、トルエン、及びヘプタンからなる群より選択される少なくとも１種の溶剤であることがより好ましく、トルエン、及びヘプタンからなる群より選択される少なくとも１種の溶剤であることが特に好ましい。
　溶剤の沸点は、常圧（すなわち１気圧）において、５０℃以上であることが好ましく、７０℃以上であることがより好ましい。溶剤の沸点は、２５０℃以下であることが好ましく、２２０℃以下であることがより好ましい。
　電極材料は、１種単独の溶剤を含んでいてもよく、又は２種以上の溶剤を含んでいてもよい。
　電極材料における溶剤（電解液の成分として含まれる溶剤を含む。以下、本段落において同じ。）の含有量は、電極材料の全質量に対して、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが特に好ましい。電極材料における溶剤の含有量が３０質量％以下であることで、電池性能の劣化を抑制することができ、また、電極材料を成形した際に溶剤が滲み出ることを抑制することができる。電極材料における溶剤の含有量の下限は、制限されない。電極材料における溶剤の含有量は、０質量％以上であってもよく、又は０質量％を超えてもよい。
　電極材料における液体成分の含有量は、電極材料の全質量に対して、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが特に好ましい。電極材料における液体成分の含有量が３０質量％以下であることで、電極材料を成形した際に液体成分が滲み出ることを抑制することができる。また、液体成分が溶剤を含む場合には、電池性能の劣化を抑制することができる。電極材料における液体成分の含有量の下限は、制限されない。電極材料における液体成分の含有量は、０質量％以上であってもよく、又は０質量％を超えてもよい。
　上記の他、電極材料としては、例えば、以下の材料を用いることもできる。
（１）特開２０１７－１０４７８４号公報の段落００２９～段落００３７に記載の造粒体。
（２）特開２０１６－０５９８７０号公報の段落００５４に記載の正極合剤塗料。
（３）特開２０１６－０２７５７３号公報の段落００１７～段落００７０に記載の複合粒子。
（４）特許第６４０２２００号公報の段落００２０～段落００３３に記載の複合粒子。
（５）特開２０１９－０４６７６５号公報の段落００４０～段落００６５に記載の電極組成物。
（６）特開２０１７－０５４７０３号公報の段落００８０～段落０１１４に記載の材料（例えば、活物質、正極スラリー、及び負極スラリー）。
（７）特開２０１４－１９８２９３号公報に記載の粉体。
（８）特開２０１６－０６２６５４号公報の段落００２４～段落００２５、段落００２８、及び段落００３０～段落００３２に記載の活物質、バインダー、及び複合粒子。
（電極材料の調製方法）
　電極材料は、例えば、電極活物質と、必要に応じて、電極活物質以外の上記成分と、を混合することによって調製できる。混合方法としては、例えば、ボールミル、ビーズミル、プラネタリミキサー、ブレードミキサー、ロールミル、ニーダー、又はディスクミルを用いる方法が挙げられる。
＜＜供給工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、電極材料を収容する空間部を画定する枠状の側壁部を有し、かつ、成形型の底面上に第１の支持体が配置された成形型に電極材料を供給する工程（供給工程）を含む。成形型に供給された電極材料は、成形型において第１の支持体上に配置される。
　供給工程の一例について、図面を参照して説明する。例えば、図２（ａ）～（ｃ）に示すように、搬送用ベルト１０Ａ上に配置された成形型２０に電極材料４０を供給する。図３は、図２（ａ）に示す成形型の概略平面図である。
　図２（ａ）は、搬送用ベルト１０Ａ上に配置された成形型２０を示す。
　搬送用ベルト１０Ａは、成形型２０を搬送できる。搬送用ベルト１０Ａの表面は、成形型２０の底面としても機能する。
　図２（ａ）には図示していないが、搬送用ベルト１０Ａは、ベルトコンベアのベルトとして、ベルトコンベアの両端部に配置されたヘッドプーリー、及びテールプーリーの外周に沿って輪状に配置されている。
　成形型２０は、電極材料を成形するための型である。図３に示すように、成形型２０は、搬送用ベルト１０Ａの長手方向にベルト状（すなわち帯状）に配置されている。図３に示す矢印は、搬送方向を示す。図３に示す矢印は、搬送用ベルト１０Ａの長手方向に対して平行である。
　成形型２０は、吸着によって搬送用ベルト１０Ａに固定されている。成形型２０は、接着材を用いることによって搬送用ベルト１０Ａに固定されていてもよい。
　成形型２０は、電極材料を収容する空間部（凹部）を画定する枠状の側壁部２０Ａを有する。成形型の空間部は、成形型２０の側壁部２０Ａ、及び搬送用ベルト１０Ａによって画定される。
　図３に示すように、成形型２０には複数の空間部が設けられている。成形型２０における空間部の数は、１つであってもよい。
　図２（ｂ）は、成形型２０の底面上に配置された第１の支持体３０を示す。第１の支持体３０は、少なくとも成形型２０に電極材料４０が供給される前に、成形型２０に配置されていればよい。
　図２（ｃ）は、成形型２０に供給された電極材料４０を示す。成形型２０に供給された電極材料４０は、第１の支持体３０上に配置される。
　供給工程は、図４（ａ）～（ｃ）に示される工程を経て実施してもよい。図４（ａ）～（ｃ）は、成形型２０の代わりに、枠状の側壁部２１Ａと、底部２１Ｂと、を有する成形型２１を用いたこと以外は、図２（ａ）～（ｃ）と同様の工程を示す。
　以下、供給工程について具体的に説明する。
［成形型］
　成形型は、電極材料を成形するための型であり、電極材料を収容可能な空間部を画定する枠状の側壁部を有する（例えば、図２（ａ）参照）。
　本開示において、「枠状」とは、成形型を平面視した場合に、空間部の周縁に沿って内壁面が配置されている状態を意味する（例えば、図３参照）。
　空間部の形状（成形型の内部形状をいう。以下同じ。）は、制限されず、目的とする電極用成形体の形状に応じて決定すればよい。例えば、電極材料を平板状に成形する場合、空間部の形状は、平板状であることが好ましい。
　平面視した場合における空間部の形状としては、例えば、矩形状、及び円状が挙げられる。例えば、電極材料を矩形状に成形する場合、平面視した場合における空間部の形状は、矩形状であることが好ましい。
　平面視した場合における空間部の幅は、制限されず、目的とする電極用成形体の幅に応じて決定すればよい。平面視した場合における空間部の幅は、例えば、５０ｍｍ～２，０００ｍｍの範囲で適宜決定すればよい。
　平面視した場合における空間部の長さは、制限されず、目的とする電極用成形体の長さに応じて決定すればよい。平面視した場合における空間部の長さは、例えば、１００ｍｍ～２，０００ｍｍの範囲で適宜決定すればよい。
　空間部の高さは、制限されず、目的とする電極用成形体の高さ（すなわち厚さ）に応じて決定すればよい。空間部の高さは、例えば、０ｍｍを超え５ｍｍ以下の範囲で適宜決定すればよい。
　成形型は、１つの空間部を有していてもよく、又は２つ以上の空間部を有していてもよい（例えば、図３参照）。
　枠状の側壁部は、成形型に供給された電極材料の偏在を抑制するための物理的な制約として機能できる。例えば、枠状の側壁部は、電極用成形体の密度分布の不均一化を引き起こす電極材料の移動を規制できる。枠状の側壁部を有する成形型を用いることで、成形性に優れる電極用成形体を得ることができる。
　側壁部の材料としては、例えば、樹脂、及び金属が挙げられる。
　金属としては、例えば、ステンレス鋼、銅、及びアルミニウムが挙げられる。
　樹脂としては、例えば、フッ素樹脂、シリコン樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエチレンが挙げられる。
　側壁部の材料は、成形性の向上の観点から、樹脂であることが好ましい。側壁部の材料は、電極材料の離型性の向上、成形型の汚れ防止、及び成形型の耐久性の向上という観点から、フッ素樹脂、又はシリコン樹脂であることが好ましく、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、又はテトラフルオロエチレン－エチレン共重合体（ＥＴＦＥ）であることがより好ましく、ポリテトラフルオロエチレンであることが特に好ましい。
　平面視した場合における側壁部の内周形状は、枠状であれば制限されず、目的とする電極用成形体の形状に応じて決定すればよい。平面視した場合における側壁部の内周形状としては、例えば、矩形状、及び円状が挙げられる。例えば、電極材料を矩形状に成形する場合、平面視した場合における側壁部の内周形状は、矩形状であることが好ましい。換言すると、側壁部は、隣り合う面が互いに直角に交わる４つの内壁面を有することが好ましい。
　側壁部の構造は、電極材料を収容可能な空間部を画定できる限り、分離可能であってもよく、又は分離不可能（例えば、一体化した構造）であってもよい。また、側壁部は、単一の部材から構成されていてもよく、又は複数の部材から構成されていてもよい。
　成形型は、側壁部のみを有していてもよく、又は側壁部に加えて、底部を有していてもよい。具体的に、成形型は、電極材料を収容可能な空間部を画定する、底部と、枠状の側壁部と、を有していてもよい（例えば、図４（ａ）参照）。
　成形型が底部を有する場合、側壁部は、底部に接して配置されていることが好ましく、底部に接し、かつ、底部に対して直交する方向に配置されていることがより好ましい。
　成形型が底部を有する場合、底部は、電極材料を収容可能な空間部を画定できる限り、側壁部から分離可能な部分であってもよく、又は側壁部から分離不可能な部分（例えば、側壁部と一体化された部分）であってもよい。
　底部の材料としては、例えば、側壁部の材料として用いられる樹脂、及び金属が挙げられる。底部の好ましい材料は、側壁部の好ましい材料と同様である。底部の材料は、側壁部の材料と同一であることが好ましい。
　底部の形状は、制限されず、例えば、目的とする電極用成形体の形状に応じて決定すればよい。例えば、電極材料を平板状に成形する場合、底部の形状は、平面状であることが好ましい。
　成形型の厚さは、制限されず、例えば、０ｍｍ～５ｍｍの範囲で適宜決定すればよい。成形型の厚さは、成形性と製品の厚みによる性能の観点から、０．０１ｍｍ～２ｍｍの範囲であることが好ましく、０．１ｍｍ～１ｍｍの範囲であることがより好ましく、０．２ｍｍ～１．０ｍｍの範囲であることが特に好ましい。
　成形型の形状は、ベルト状（すなわち帯状）であることが好ましい（例えば、図３参照）。成形型の形状がベルト状であることで、生産性を向上できる。ベルト状の成形型は、２つ以上の空間部を有することが好ましい。ベルト状の成形型が２つ以上の空間部を有する場合、各空間部の間に、凹部が配置されていることが好ましい。各空間部の間に凹部が配置されることで、余分な電極材料を回収することができるため、電極材料の飛散による汚染を防止できる。
　成形型の製造方法としては、制限されず、公知の方法を利用できる。成形型の製造方法としては、例えば、鋳造、及び射出成型が挙げられる。また、成形型の母材から空間部に対応する部分を除去することによって、成形型を得ることもできる。複数の部材を互いに接合して組み合わせることによって、成形型を得ることもできる。
［第１の支持体］
　第１の支持体は、成形型の底面上に配置されている。第１の支持体を用いることで、成形性を向上でき、さらに、取り出し工程において成形型から電極材料を容易に取り出すことができる。
　本開示において、「成形型の底面」とは、成形型における空間部の底面を画定できる部材の表面を意味する。成形型の底面は、成形型において空間部を画定できる限り、成形型（具体的には側壁部）とは独立した部材の表面であってもよく、又は成形型の一部（例えば、底部）の表面であってもよい。つまり、本開示のある実施形態においては、成形型において空間部を画定できる限り、成形型とは独立した部材の表面を成形型の底面とみなす。例えば、図２（ａ）に示すように、成形型２０とは独立した部材である搬送用ベルト１０Ａの表面は、成形型２０の底面とみなす。また、例えば、図４（ａ）に示すように、成形型２１の一部である底部２１Ｂの表面は、成形型２１の底面である。
　第１の支持体としては、例えば、離型材が挙げられる。離型材としては、例えば、離型紙、表面処理が施された金属（例えば、アルミニウム、及びステンレス鋼（一般的に「ＳＵＳ」と称される。）、被覆層を有するフィルム、及び被覆層を有する紙が挙げられる。被覆層は、例えば、シリコンコーティング、又はフッ素コーティングによって形成できる。
　第１の支持体は、電極材料の離型性の向上という観点から、離型材であることが好ましく、離型紙であることがより好ましい。
　第１の支持体の形状は、成形型の底面及び電極材料に対する形状追従性の観点から、平板状であることが好ましい。
　第１の支持体の平均厚さは、形状追従性の観点から、５μｍ以上であることが好ましく、１０μｍ以上であることがより好ましく、２０μｍ以上であることが特に好ましい。第１の支持体の平均厚さは、柔軟性、及び軽量性の観点から、５００μｍ以下であることが好ましく、３００μｍ以下であることがより好ましく、２００μｍ以下であることが特に好ましい。第１の支持体の平均厚さは、断面観察によって測定される３か所の厚さの算術平均とする。断面観察においては、公知の顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡）を用いることができる。
　第１の支持体の大きさは、制限されず、成形型の底面の大きさに応じて決定すればよい。平面視した場合における第１の支持体の大きさは、成形型の底面の大きさよりも小さいことが好ましい。第１の支持体の大きさが成形型の底面の大きさより小さいことで、取り出し工程において成形型から電極材料を容易に取り出すことができる。同様の観点から、平面視した場合における、成形型の底面の面積に対する第１の支持体の面積の比率は、９９．９％～９０％であることが好ましく、９９．８％～９５％であることがより好ましく、９９．５％～９７％であることが特に好ましい。
［供給方法］
　成形型に電極材料を供給する方法としては、制限されず、公知の方法を利用できる。成形型に電極材料を供給する方法としては、例えば、供給装置を用いる方法が挙げられる。
　供給装置としては、例えば、スクリューフィーダー、ディスクフィーダー、ロータリーフィーダー、及びベルトフィーダーが挙げられる。
　成形型に電極材料を供給する方法としては、吐出口から電極材料を吐出することによって、成形型に電極材料を供給する方法も挙げられる。供給装置を用いる場合、供給装置を用いて吐出口から電極材料を吐出してもよい。
　供給工程において、吐出口は、電極材料の飛散による汚染を防止する観点から、電極材料の供給を制御する開閉機構を有することが好ましい。ここで、「開閉機構」とは、電極材料の流路を開閉できる可動機構を意味する。開閉機構に用いられる弁体としては、例えば、板状の弁体、及び球状の弁体が挙げられる。
　供給装置を用いて電極材料を供給する場合、開閉機構は、供給装置から吐出口までの流路に配置されることも好ましい。
　供給工程において、吐出口と成形型とを相対的に移動させながら、成形型に電極材料を供給することが好ましい。上記方法によって電極材料を供給することで、成形型における電極材料の分散性を向上できるため、成形性に優れる電極用成形体を得ることができる。
　本開示において、「吐出口と成形型とを相対的に移動させる」とは、成形型に対して吐出口を移動させること、吐出口に対して成形型を移動させること、及び吐出口と成形型とをそれぞれ移動させることを含む。吐出口と成形型とをそれぞれ移動させる場合、例えば、同一の方向軸に沿って互いに離間する方向に、吐出口と成形型とをそれぞれ移動させてもよい。また、吐出口と成形型とをそれぞれ移動させる場合、吐出口と成形型とを互いに直交する方向に移動させてもよい。例えば、成形型の幅方向（例えば、ＴＤ：Ｔｒａｎｓｖｅｒｓｅ　Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）に吐出口を移動させることと、成形型の幅方向に直交する方向（例えば、ＭＤ：Ｍａｃｈｉｎｅ　Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）に成形型を移動させることと、を組み合わせることができる。
　供給工程においては、生産性の向上の観点から吐出口に対して成形型を移動させることが好ましい。
　供給工程において成形型を移動させる場合、成形型の搬送手段としては、制限されず、公知の搬送手段を利用できる。成形型の搬送手段としては、例えば、ベルトコンベア、リニアモーションガイド、及びクロスローラーテーブルが挙げられる。
　電極材料の供給量は、安定性の観点から、０．０１ｋｇ／分～１００ｋｇ／分であることが好ましく、０．１ｋｇ／分～１０ｋｇ／分であることがより好ましく、０．５ｋｇ／分～５ｋｇ／分であることが特に好ましい。
＜＜成形工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、成形型の内部形状に沿って電極材料を成形する工程（以下、「成形工程」ともいう。）を含む。本開示に係る電極用成形体の製造方法が成形工程を含むことで、電極材料の密度分布を均一にできるため、成形性に優れる電極用成形体を得ることができる。
　成形工程の一例について、図面を参照して説明する。例えば、図２（ｄ）に示すように、第２の支持体５０を介して電極材料４０を加圧することによって、成形型２０の内部形状に沿って電極材料４０を成形できる。
　図２（ｄ）において、例えば、成形部材としてロール（不図示）を第２の支持体５０に接触させることによって、第２の支持体５０を介して電極材料４０を加圧できる。第２の支持体５０を用いずに、電極材料４０を直接加圧してもよい。
　図４（ｄ）は、成形型２０の代わりに成形型２１を用いたこと以外は、図２（ｄ）と同様の工程を示す。
　以下、成形工程について具体的に説明する。
　本開示において、「成形型の内部形状に沿って電極材料を成形する」とは、成形型の内面、換言すると成形型における空間部の形状に対応する形状に電極材料を形づくることを意味する。
　電極材料を成形する方法としては、成形型の内部形状に沿って電極材料を成形できる方法であれば制限されず、公知の方法を利用できる。電極材料を成形する方法としては、例えば、成形型における電極材料に対して外力を加える方法が挙げられる。成形型における電極材料に対して外力を加えることで、成形型の内部形状に沿って電極材料を成形できる。
　電極材料を成形する方法の具体例としては、電極材料の深さ方向に圧力を加える方法、電極材料を振動させる方法、及び電極材料の表面を平らにする方法が挙げられる。
　成形工程においては、電極材料と成形部材とを直接的に又は間接的に接触させることで、電極材料を成形することが好ましい。ここで、「電極材料と成形部材とを間接的に接触させる」とは、電極材料と成形部材との間に配置された他の部材（例えば、後述する第２の支持体）を介して、電極材料と成形部材とを接触させることを意味する。
　成形部材は、電極材料を成形するための部材である。成形部材は、成形型の内部形状に沿って電極材料を成形できる部材であれば制限されない。成形部材は、例えば、機器の一部であってもよく、又は単独で使用可能な物であってもよい。成形部材は、電極材料に接触する面を有する部材であることが好ましい。ここで、電極材料と成形部材とを間接的に接触させる場合における「電極材料に接触する面」とは、電極材料と成形部材との間に配置された他の部材に接触する面を意味する。成形部材としては、例えば、ロール、プレス、スクレーパー、及び板状の部材（例えば、スキージ）が挙げられる。上記の中でも、成形部材は、連続性の観点から、ロールであることが好ましい。
　成形部材は、振動手段を有することが好ましい。成形部材が振動手段を有することで、成形性を向上できる。振動手段としては、例えば、一般的な加振装置が挙げられる。
　成形部材の表面は、凹凸形状を有することが好ましい。成形部材の表面が凹凸形状を有することで、成形性を向上できる。
　成形部材は、１種単独で用いてもよく、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　成形部材を用いて電極材料を成形する場合、成形部材は、電極材料のみに接触してもよく、又は電極材料及び成形型の両方に接触してもよい。
　成形部材を用いて電極材料を成形する場合、成形部材を用いて電極材料を加圧してもよく、又は電極材料と成形部材とを接触させながら、電極材料の表面に沿って成形部材を移動させてもよい。電極材料と成形部材とを接触させながら、電極材料を移動させてもよい。
　成形部材を用いて電極材料を加圧する場合、圧力は、１ＭＰａ～１ＧＰａであることが好ましく、５ＭＰａ～５００ＭＰａであることがより好ましく、１０ＭＰａ～３００ＭＰａであることが特に好ましい。
　成形部材を用いて電極材料を成形する場合、電極材料と成形部材とを直接的に又は間接的に接触させながら、成形部材と成形型とを相対的に移動させることによって、電極材料を成形することが好ましい。上記方法によって電極材料を成形することで、成形性に優れる電極用成形体を得ることができ、また、生産性を向上できる。上記方法によって電極材料を成形する場合、電極材料を加圧成形することも好ましい。
　本開示において、「成形部材と成形型とを相対的に移動させる」とは、成形型に対して成形部材を移動させること、成形部材に対して成形型を移動させること、及び成形部材と成形型とをそれぞれ移動させることを含む。生産性の向上の観点から、成形部材に対して成形型を移動させることが好ましい。成形部材と成形型とをそれぞれ移動させる場合、同一の方向軸に沿って互いに離間する方向に、成形部材と成形型とをそれぞれ移動させることが好ましい。
　成形工程は、供給工程を行いながら実施してもよい。すなわち、本開示に係る電極用成形体の製造方法においては、成形型に電極材料を供給しながら、成形型の内部形状に沿って電極材料を成形してもよい。
＜＜被覆工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、成形型に供給された電極材料の上に第２の支持体を配置する工程（以下、「被覆工程」ともいう。）を含むことが好ましい。本開示に係る電極用成形体の製造方法が被覆工程を含むことで、成形性を向上でき、さらに、電極材料の飛散による汚染も防止できる。
　被覆工程の一例について、図面を参照して説明する。例えば図１において、被覆工程は、Ｓ１２０とＳ１３０との間に実施されてもよく、Ｓ１３０とＳ１４０との間に実施されてもよく、又はＳ１３０と同時に実施されてもよい。
　例えば、図２（ｄ）に示すように、成形型２０に供給された電極材料４０の上に第２の支持体５０を配置できる。
　図４（ｄ）は、成形型２０の代わりに成形型２１を用いたこと以外は、図２（ｄ）と同様の工程を示す。
　以下、被覆工程について具体的に説明する。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、成形性の向上、及び電極材料の飛散による汚染の防止の観点から、電極材料を供給する工程（供給工程）と電極材料を成形する工程（成形工程）との間に、成形型に供給された電極材料の上に第２の支持体を配置する工程（被覆工程）を含むことが好ましい。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、成形性の向上、及び電極材料の飛散による汚染の防止の観点から、電極材料を成形する工程（成形工程）と電極材料を取り出す工程（取り出し工程）との間に、成形型に供給された電極材料の上に第２の支持体を配置する工程（被覆工程）を含むことも好ましい。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、成形性の向上、電極材料の飛散による汚染の防止、及び生産性の向上の観点から、成形型に供給された電極材料の上に第２の支持体を配置する工程（被覆工程）を含み、第２の支持体を配置する工程（被覆工程）と電極材料を成形する工程（成形工程）とを同時に実施することも好ましい。ここで、「被覆工程と成形工程とを同時に実施する」とは、成形型に供給された電極材料の上に第２の支持体を配置しながら、成形型の内部形状に沿って電極材料を成形することを意味する。上記方法においては、第２の支持体を介して電極材料を成形できる。
　第２の支持体の材料としては、例えば、樹脂、金属、及び紙が挙げられる。
　第２の支持体は、集電体であることが好ましい。第２の支持体が集電体であることで、電極材料を集電体上に容易に配置することができ、さらに、生産性も向上できる。
　集電体としては、制限されず、公知の集電体を利用できる。
　正極集電体としては、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス鋼、ニッケル、及びチタンが挙げられる。正極集電体は、アルミニウム、又はアルミニウム合金であることが好ましい。正極集電体は、表面にカーボン、ニッケル、チタン、若しくは銀を含む被覆層を有する、アルミニウム、又はステンレス鋼であることも好ましい。
　負極集電体としては、例えば、アルミニウム、銅、銅合金、ステンレス鋼、ニッケル、及びチタンが挙げられる。負極集電体は、アルミニウム、銅、銅合金、又はステンレス鋼であることが好ましく、銅、又は銅合金であることがより好ましい。負極集電体は、表面にカーボン、ニッケル、チタン、若しくは銀を含む被覆層を有する、アルミニウム、銅、銅合金、又はステンレス鋼であることも好ましい。
　集電体としては、アルミニウム箔、又は銅箔であることが好ましい。アルミニウム箔は、通常、正極における集電体として利用される。銅箔は、通常、負極における集電体として利用される。
　第２の支持体は、メッシュ加工されていてもよく、又はパンチ加工されていてもよい。また、第２の支持体は、多孔質体、発泡体、又は繊維群の成形体であってもよい。第２の支持体の表面は、表面処理による凹凸を有していてもよい。
　第２の支持体の形状は、平板状であることが好ましい。
　第２の支持体の平均厚さは、自己支持性、搬送性、及び貫通耐性の観点から、１μｍ～５００μｍであることが好ましく、３μｍ～３００μｍであることがより好ましく、５μｍ～２００μｍであることが特に好ましい。第２の支持体の平均厚さは、断面観察によって測定される３か所の厚さの算術平均とする。断面観察においては、公知の顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡）を用いることができる。
＜＜変位工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、第１の支持体と電極材料との位置関係を変える工程（以下、「変位工程」ともいう。）を含むことが好ましい。本開示に係る電極用成形体の製造方法が変位工程を含むことで、成形型から電極材料を容易に取り出すことができる位置に電極材料を配置できる。
　変位工程の一例について、図面を参照して説明する。例えば図１において、変位工程は、Ｓ１３０とＳ１４０との間に実施されることが好ましい。
　例えば、図２（ｅ）に示すように、第１の支持体３０と電極材料４０とを上下に反転することによって、第１の支持体と電極材料との位置関係を変えることができる。例えば、ベルトコンベア（不図示）の端部において、搬送用ベルト１０の搬送方向をＵ字状に１８０度反転させることによって、第１の支持体３０と電極材料４０とを上下に反転できる。
　図４（ｅ）は、成形型２０の代わりに成形型２１を用いたこと以外は、図２（ｅ）と同様の工程を示す。
　以下、変位工程について具体的に説明する。
　本開示において、「第１の支持体と電極材料との位置関係を変える」とは、任意の座標系（例えば、３次元の直交座標系）において、第１の支持体と電極材料との位置関係を変えることを意味する。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、成形性の向上、及び電極材料の離型性の向上の観点から、電極材料を成形する工程（成形工程）と電極材料を取り出す工程（取り出し工程）との間に、変位工程を含むことが好ましい。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法が被覆工程を含む場合、本開示に係る電極用成形体の製造方法は、成形性の向上、及び電極材料の離型性の向上の観点から、被覆工程と取り出し工程との間に変位工程を含むことが好ましい。
　変位工程においては、第１の支持体と電極材料との位置関係を変えることによって、鉛直方向において第１の支持体より下方に電極材料を配置することが好ましい。鉛直方向において第１の支持体より下方に電極材料を配置することで、取り出し工程において成形型から電極材料を容易に取り出すことができる。
　本開示において、「鉛直方向において第１の支持体より下方に電極材料を配置する」とは、水平面に直交する断面図において、第１の支持体の下面より下に電極材料を配置すること、換言すると、第１の支持体、及び電極材料に対して鉛直方向（すなわち重力方向）に仮想線を引いた場合に、鉛直方向にのびる上記仮想線が、第１の支持体、及び電極材料をこの順で通過する位置に、第１の支持体と電極材料とを配置することを意味する。例えば、図２（ｅ）において下方向を鉛直方向とした場合、電極材料４０は、鉛直方向において第１の支持体より下方に配置されている。図２（ｅ）において、例えば、第１の支持体３０と電極材料４０とを１度～８９度の範囲で回転させた位置関係についても、電極材料４０は、鉛直方向において第１の支持体より下方に配置されているといえる。
　第１の支持体と電極材料との位置関係を変える方法としては、制限されず、公知の方法を利用できる。搬送部材（例えば、ベルト、及びロール）上に成形型が配置されている場合、搬送部材の搬送方向を変えることによって、第１の支持体と電極材料との位置関係を変えることができる。また、成形型を回転させることによって、第１の支持体と電極材料との位置関係を変えることもできる。
＜＜加圧工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、電極材料を加圧する工程（以下、「加圧工程」ともいう。）を含むことが好ましい。本開示に係る電極用成形体の製造方法が加圧工程を含むことで、電極材料の密度分布をより均一にできるため、成形性に優れる電極用成形体を得ることができる。また、加圧工程は、圧密工程も兼ねることで、得られる電極用成形体の密度を大きくすることもできる。
　加圧工程の一例について、図面を参照して説明する。例えば図１において、加圧工程は、Ｓ１３０とＳ１４０との間に実施されてもよく、又はＳ１４０の後に実施されてもよい。
　例えば、図２（ｆ）に示すように、搬送用ベルト１０Ａと搬送用ベルト１０Ｂとを用いて電極材料４０を加圧できる。
　図２（ｆ）においては、搬送用ベルト１０Ａ、及び搬送用ベルト１０Ｂの代わりに一対のロール（不図示）を用いて電極材料４０を加圧してもよく、又は搬送用ベルト１０Ｂの代わりにロール（不図示）を用いて電極材料４０を加圧してもよい。
　図４（ｆ）は、成形型２０の代わりに成形型２１を用いたこと以外は、図２（ｆ）と同様の工程を示す。
　以下、加圧工程について具体的に説明する。
　加圧工程は、取り出し工程の前に行ってもよく、又は取り出し工程の後に行ってもよい。本開示に係る電極用成形体の製造方法は、成形工程と取り出し工程との間、又は取り出し工程の後に、加圧工程を含むことが好ましい。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法が被覆工程を含む場合、本開示に係る電極用成形体の製造方法は、被覆工程と取り出し工程との間に加圧工程を含むことが好ましい。
　電極材料を加圧する方法としては、制限されず、公知の方法を利用できる。電極材料を加圧する方法としては、例えば、加圧部材を用いる方法が挙げられる。
　加圧部材としては、例えば、ロール、ベルト、及びプレスが挙げられる。
　加圧部材は、１種単独で用いてもよく、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。加圧工程においては、例えば、１対のロールを用いてもよく、ロールとベルトとを組み合わせて用いてもよく、又は２つのベルトを用いてもよい。
　加圧工程において、複数のロールを用いて、電極材料を段階的に加圧することが好ましい。複数のロールを用いて電極材料を段階的に加圧することで、電極材料の密度分布をより均一にできるため、成形性に優れる電極用成形体を得ることができる。例えば、ロール間の隙間を段階的に狭く調整した複数のロールを用いることで、電極材料を段階的に加圧できる。
　圧力は、１ＭＰａ～１ＧＰａであることが好ましく、５ＭＰａ～５００ＭＰａであることがより好ましく、１０ＭＰａ～３００ＭＰａであることが特に好ましい。
　加圧工程においては、成形性の向上の観点から、加熱条件下で電極材料を加圧することが好ましい。
＜＜取り出し工程＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法は、成形型から電極材料を取り出す工程（以下、「取り出し工程」ともいう。）を含む。
　取り出し工程の一例について、図面を参照して説明する。例えば、図２（ｇ）に示すように、成形型２０から電極材料を取り出すことによって、電極用成形体６０を得ることができる。
　図２（ｇ）に示すように、成形型２０から取り出される電極材料を受ける部材（後述する受け部材）として、搬送用ベルト１０Ｂを用いることができる。
　例えば、図２（ｆ）において、搬送用ベルト１０Ａの方向から電極材料４０を加圧してもよい。図２（ｆ）において、搬送用ベルト１０Ｂの方向へ電極材料を吸着してもよい。上記した各方法によって、搬送用ベルト１０Ａと第１の支持体３０とを容易に離間させることができるため、成形型から電極材料を容易に取り出すことができる。
　図４（ｇ）は、成形型２０の代わりに成形型２１から電極材料を取り出したこと以外は、図２（ｇ）と同様の工程を示す。
　以下、取り出し工程について具体的に説明する。
　本開示において、「成形型から電極材料を取り出す」とは、成形型と電極材料とを離して電極材料を取得することを意味し、成形型に収容された電極材料を成形型の外へ出すことに限られない。例えば、取り出し工程においては、成形型から電極材料を離してもよく、又は電極材料から成形型を離してもよい。成形型から電極材料を取り出す方法としては、制限されず、公知の方法を利用できる。成形型から電極材料を取り出す方法としては、例えば、電極材料の自重を利用する方法、電極材料を押し出す方法、及び工具（例えば、ヘラ）を用いる方法が挙げられる。また、成形型を分解することで、成形型から電極材料を取り出してもよい。
　電極材料を押し出す方法としては、例えば、成形型に空気を送り出すことによって電極材料を押し出す方法が挙げられる。
　取り出し工程において、第１の支持体を基準にして電極材料が配置される方向に、成形型から電極材料を取り出すことが好ましい。上記方法によって、電極材料を容易に取り出すことができる。ここで、「第１の支持体を基準にして電極材料が配置される方向に、成形型から電極材料を取り出す」とは、電極材料のみを取り出すことに限られず、本開示に係る電極用成形体の製造方法において第２の支持体を用いる場合には、電極材料、及び第２の支持体を取り出すことを含む。
　取り出し工程において、成形型から、電極材料、及び第１の支持体を取り出すことが好ましい。成形型から、電極材料、及び第１の支持体を取り出すことで、電極材料の離型性を向上でき、さらに、電極材料を取り出す過程において電極材料の表面を保護できるため、成形性に優れる電極用成形体を得ることできる。本開示に係る電極用成形体の製造方法において第２の支持体を用いる場合、成形型から、電極材料、第１の支持体、及び第２の支持体を取り出すことが好ましい。
　成形型から、電極材料、及び第１の支持体を取り出した場合、取り出し工程後における第１の支持体は、第２の支持体を裁断する際の保護体、又はいわゆる合紙として用いられてもよい。また、取り出し工程後、適宜、第１の支持体を剥離してもよい。
　取り出し工程において、成形型から電極材料を取り出し、上記電極材料を受け部材上に配置することが好ましい。電極材料を受け部材上に配置することで、電極材料の飛散を防止でき、そして、成形性に優れる電極用成形体を得ることができる。ここで、「電極材料を受け部材上に配置する」とは、受け部材に接して電極材料を配置することに限られず、本開示に係る電極用成形体の製造方法において第２の支持体を用いる場合には、受け部材上に、第２の支持体、及び電極材料をこの順で配置することを含む。
　受け部材は、成形型から取り出される電極材料を配置できる部材であれば制限されない。受け部材としては、例えば、樹脂フィルム、金属箔、及び金属板が挙げられる。また、例えば、図２（ｇ）、及び図４（ｇ）に示すように、搬送部材を受け部材として用いることもできる。
　取り出し工程において、電極材料（第２の支持体を用いる場合には第２の支持体をいう。）を受け部材に吸引又は吸着させることによって、成形型から電極材料を取り出すことも好ましい。上記方法によって、成形型から電極材料を容易に取り出すことができる。ここで、「電極材料を受け部材に吸引又は吸着させる」とは、電極材料を受け部材に直接的に吸引又は吸着させることに限られず、本開示に係る電極用成形体の製造方法において第２の支持体を用いる場合には、第２の支持体を介して電極材料を受け部材に間接的に吸引又は吸着させることを含む。
　取り出し工程において、第１の支持体を基準にして電極材料が配置される方向に電極材料を押し出すこと、又は電極材料を受け部材に吸引若しくは吸着させることによって、成形型から電極材料を取り出すことが好ましく、第１の支持体を基準にして電極材料が配置される方向に電極材料を押し出すこと、及び電極材料を受け部材に吸引又は吸着させることによって、成形型から電極材料を取り出すことがより好ましい。
＜＜搬送方法＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法において、成形型を搬送する方法としては、例えば、搬送部材を用いる方法が挙げられる。例えば、成形型を搬送部材上に配置することで、成形型を搬送しながら、上記各工程を実施できる。
　本開示に係る電極用成形体の製造方法において、成形型は搬送部材上に配置されていることが好ましい。搬送部材上に配置された成形型を用いて上記各工程を実施することで、生産性を向上できる。搬送部材上に配置された成形型を用いる場合、例えば、搬送方向に沿って上記各工程を実施することによって、電極用成形体を得ることができる。
　搬送部材としては、例えば、ベルト、及びロールが挙げられる。
　搬送部材は、１種単独で用いてもよく、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。
＜＜電極用成形体＞＞
　本開示に係る電極用成形体の製造方法によって得られる電極用成形体は、成形性に優れるため、種々の電極として用いることができる。電極用成形体は、全固体二次電池の電極用成形体であることが好ましい。
　電極用成形体の形状は、制限されず、用途に応じて適宜決定すればよい。電極用成形体の形状は、平板状であることが好ましい。
　電極用成形体の平均厚さは、電池性能（例えば、放電容量、及び出力特性）の向上の観点から、０．０１ｍ～２ｍｍであることが好ましく、０．０５ｍｍ～１．５ｍｍであることがより好ましく、０．１ｍｍ～１ｍｍであることが特に好ましい。電極用成形体の平均厚さは、断面観察によって測定される３か所の厚さの算術平均とする。断面観察においては、公知の顕微鏡（例えば、走査型電子顕微鏡）を用いることができる。
　以下、実施例により本開示を詳細に説明するが、本開示はこれらに制限されるものではない。
＜硫化物系無機固体電解質（Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス）の調製＞
　硫化物系無機固体電解質は、「Ｔ．Ｏｈｔｏｍｏ，Ａ．Ｈａｙａｓｈｉ，Ｍ．Ｔａｔｓｕｍｉｓａｇｏ，Ｙ．Ｔｓｕｃｈｉｄａ，Ｓ．Ｈａｍａ，Ｋ．Ｋａｗａｍｏｔｏ，Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｐｏｗｅｒ　Ｓｏｕｒｃｅｓ，２３３，（２０１３），ｐｐ２３１－２３５、及びＡ．Ｈａｙａｓｈｉ，Ｓ．Ｈａｍａ，Ｈ．Ｍｏｒｉｍｏｔｏ，Ｍ．Ｔａｔｓｕｍｉｓａｇｏ，Ｔ．Ｍｉｎａｍｉ，Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，（２００１），ｐｐ８７２－８７３」を参考にして調製した。
　具体的には、アルゴン雰囲気下（露点：－７０℃）のグローブボックス内で、硫化リチウム（Ｌｉ２Ｓ、Ａｌｄｒｉｃｈ社製、純度：＞９９．９８％）２．４２ｇ、五硫化二リン（Ｐ２Ｓ５、Ａｌｄｒｉｃｈ社製、純度：＞９９％）３．９ｇをそれぞれ秤量した後、上記硫化リチウム、及び上記五硫化二リンを、メノウ製乳鉢を用いて、５分間混合した。なお、Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ５とのモル比（Ｌｉ２Ｓ：Ｐ２Ｓ５）は、７５：２５とした。
　ジルコニア製４５ｍＬ容器（フリッチュ社製）に、直径５ｍｍのジルコニアビーズを６６個投入し、次いで、上記硫化リチウムと上記五硫化二リンとの混合物の全量を投入した後、アルゴン雰囲気下で容器を完全に密閉した。フリッチュ社製遊星ボールミルＰ－７（商品名）に容器を取り付け、温度２５℃、回転数５１０ｒｐｍ（ｒｅｖｏｌｕｔｉｏｎｓ　ｐｅｒ　ｍｉｎｕｔｅ）で２０時間メカニカルミリングを行うことによって、黄色粉体の硫化物固体電解質材料（Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス）６．２ｇを得た。以上の工程を１０回繰り返し、６２ｇの固体電解質材料を得た。
＜実施例１＞
［正極用電極材料（Ｐ－１）の調製］
　ジルコニア製４５ｍＬ容器（フリッチュ社製）に、直径５ｍｍのジルコニアビーズを１８０個投入し、次いで、調製した上記Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス３．０ｇを投入した。フリッチュ社製遊星ボールミルＰ－７に容器を取り付け、温度２５℃、回転数３００ｒｐｍで２時間混合した。次に、活物質としてＬＣＯ（ＬｉＣｏＯ２、日本化学工業株式会社製）６．８ｇ、及び導電助剤として株式会社デンカ製のＬｉ－１００（０．２ｇ）を容器に投入し、次いで、遊星ボールミルＰ－７に容器を取り付け、温度２５℃、回転数１００ｒｐｍで１０分間混合を行うことによって、正極用電極材料（Ｐ－１）を得た。以上の工程を１０回繰り返し、必要量の正極電極材料を得た。
［負極用電極材料（Ｎ－１）の調製］
　ジルコニア製４５ｍＬ容器（フリッチュ社製）に、直径５ｍｍのジルコニアビーズを１８０個投入し、次いで、調製した上記Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス４．０ｇを投入した。フリッチュ社製遊星ボールミルＰ－７に容器を取り付け、温度２５℃、回転数３００ｒｐｍで２時間混合した。次に、活物質としてＣＧＢ２０（商品名、日本黒鉛工業株式会社製）５.０ｇ、及び調製した上記導電助剤１．０ｇを容器に投入し、次いで、遊星ボールミルＰ－７に容器を取り付け、温度２５℃、回転数２００ｒｐｍで１５分間混合を行うことによって、負極用電極材料（Ｎ－１）を得た。以上の工程を１０回繰り返し、必要量の負極電極材料を得た。
［正極シートの作製］
　正極用電極材料（Ｐ－１）を、スクリューフィーダー（アズワン株式会社製粉体計量供給機（スクリュータイプ）、ＰＳＦ－１００ＳＡ）の粉受け口に投入した（図５におけるＳ２１０）。次に、吸着ができる多孔質のステンレス製ベルトコンベアに巻かれたフッ素樹脂製の枠ベルト（成形型、厚さ：１．０ｍｍ、くり抜き枠（以下、単に「枠」という。）の内寸４５ｍｍ×５０ｍｍ）の中に、４４.９ｍｍ×４９.９ｍｍの大きさに予め裁断した離型紙（第１の支持体）を配置した。離型紙は、減圧によりベルトコンベアに吸着されている。
　ベルトコンベアを用いて枠ベルトを搬送しながら、スクリューフィーダーを稼働し、枠ベルトにおける枠の中に、厚さが０．６ｍｍとなるように正極用電極材料（Ｐ－１）を供給した（図５におけるＳ２２０）。
　枠ベルト上に厚さ２０μｍのアルミニウム箔（第２の支持体、集電体）を配置し、次いで、φ９０ｍｍのステンレスロール、及びＮＢＲ（ニトリルブタジエンゴム）製のゴムロールを用いて、アルミ箔を介して正極用電極材料（Ｐ－１）を押し均すことによって、枠内に正極用電極材料（Ｐ－１）を隙間無く押し固めた（図５におけるＳ２３０、及びＳ２４０）。
　ベルトコンベアの端部において搬送方向をＵ字状に１８０度反転させることによって、離型紙、及び正極用電極材料（Ｐ－１）を上下に反転させた（図５におけるＳ２５０）。反転過程においては、ベルトコンベアの上面から下面に至るまで、ニップをしながら正極用電極材料（Ｐ－１）を搬送した。
　反転後、圧空をベルトコンベアの内側から送風し、離型紙を枠から押し出すことによって、平板状の正極用電極材料（Ｐ－１）をアルミニウム箔上に押し出した（図５におけるＳ２６０）。
　余分なアルミニウム箔をトムソン刃で切り取った後、１０ＭＰａ、１分間プレスすることによって、正極シート（電極用成形体）を得た（図５におけるＳ２７０）。正極シートの層構造は、正極層／アルミニウム箔である。
［負極シートの作製］
　正極用電極材料（Ｐ－１）を負極用電極材料（Ｎ－１）に変更したこと、及びアルミニウム箔（第２の支持体、集電体）を厚さ２０μｍの銅箔（第２の支持体、集電体）に変更したこと以外は、上記正極シートと同様の方法によって、負極シート（電極用成形体）を作製した。負極シートの層構造は、負極層／銅箔である。
［固体電解質シートの作製］
　ジルコニア製４５ｍＬ容器（フリッチュ社製）に、直径５ｍｍのジルコニアビーズを１８０個投入し、次いで、調製した上記Ｌｉ－Ｐ－Ｓ系ガラス１．０ｇ、及びイソブチロニトリル１．５ｇを投入した。フリッチュ社製遊星ボールミルＰ－７に容器を取り付け、温度２５℃、回転数３００ｒｐｍで２時間撹拌を行うことによって、固体電解質組成物を得た。アプリケーターを用いて、得られた固体電解質組成物を２０μｍのアルミニウム箔上に塗布した後、８０℃で１時間、次いで、１２０℃で１時間乾燥させることによって、固体電解質シートを得た。固体電解質シートの層構造は、固体電解質層／アルミニウム箔である。固体電解質層が十分に固まったのちに、アルミニウム箔を剥離することによって固体電解質層のみを取り出した。固体電解質層の厚みは３０μｍであった。
［全固体二次電池の作製］
　固体電解質層を、負極シートにおける負極層に対向して配置し、１０ＭＰａ、１分間プレスすることによって、固体電解質付き負極シートを作製した。
　スペーサーとワッシャーとを有する任意の大きさのステンレス製ケースの中に、正極シートにおける正極層と、固体電解質付き負極シートにおける固体電解質層とが互いに向かい合うように、正極シート、及び固体電解質付き負極シートを配置した。以上の操作によって、全固体二次電池を得た。得られた全固体二次電池の層構造は、銅箔／負極層／固体電解質層／正極層／アルミニウム箔である。
＜実施例２＞
　電解液としては、アルドリッチ社製のヘキサフルオロリン酸リチウム溶液（１．０Ｍ　ＬｉＰＦ６　ｉｎ　ＥＣ／ＥＭＣ＝５０／５０（ｖ／ｖ））を用いた。「ＥＣ」とは、炭酸エチレンを意味する。「ＥＭＣ」とは、炭酸エチルメチルを意味する。
　正極用電極材料として、正極用電極材料（Ｐ－１）と電解液（添加量：得られる正極用電極材料（Ｐ－２）の全質量に対して１０質量％となる量）とを混練することによって調製した正極用電極材料（Ｐ－２）を用いたこと、及び負極用電極材料として、負極用電極材料（Ｎ－１）と電解液（添加量：得られる負極用電極材料（Ｎ－２）の全質量に対して２５質量％となる量）とを混練することによって調製した負極用電極材料（Ｎ－２）を用いたこと以外は、実施例１と同様の方法によって、正極シート、負極シート、固体電解質シート、及び全固体二次電池をそれぞれ作製した。
＜比較例１＞
　正極シート、及び負極シートの製造において、フッ素樹脂製の枠ベルト（成形型）を用いず、かつ、トムソン刃を用いて端部を裁断することによって成形したこと以外は、実施例１と同様の方法によって、正極シート、負極シート、固体電解質シート、及び全固体二次電池をそれぞれ作製した。
＜評価＞
［電極層の質量分布］
　１ｃｍ角に切り出した正極シート（２０枚）の質量を、電子天秤を用いて測定することによって、正極シートにおける正極層の質量のバラツキ（σ）を評価した。上記と同様の方法によって、負極シートにおける負極層の質量のバラツキ（σ）を評価した。評価結果を表１に示す。バラツキ（σ）の値が小さいほど、成形性に優れることを意味する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１の「成形型」の欄において、「－」は、成形型を使用していないことを意味する。
　表１より、正極層の質量分布、及び負極層の質量分布に関して、実施例１～２は、比較例１に比べて、バラツキが小さいことがわかった。この結果は、実施例１～２の成形性が、比較例１に比べて、優れることを示している。
　２０１９年６月２８日に出願された日本国特許出願２０１９－１２２３６７号の開示は、その全体が参照により本明細書に取り込まれる。本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記載された場合と同程度に、本明細書に参照により取り込まれる。

Claims (15)

  1. 　電極活物質を含む電極材料を準備する工程と、
    　前記電極材料を収容する空間部を画定する枠状の側壁部を有し、かつ、成形型の底面上に第１の支持体が配置された成形型に前記電極材料を供給する工程と、
    　前記成形型の内部形状に沿って前記電極材料を成形する工程と、
    　前記成形型から前記電極材料を取り出す工程と、
    　をこの順で含む電極用成形体の製造方法。
  2. 　前記電極材料を成形する工程において、前記電極材料と成形部材とを直接的に又は間接的に接触させることで、前記電極材料を成形する請求項１に記載の電極用成形体の製造方法。
  3. 　前記電極材料を供給する工程と前記電極材料を成形する工程との間に、前記成形型に供給された前記電極材料の上に第２の支持体を配置する工程を含む請求項１又は請求項２に記載の電極用成形体の製造方法。
  4. 　前記電極材料を成形する工程と前記電極材料を取り出す工程との間に、前記成形型に供給された前記電極材料の上に第２の支持体を配置する工程を含む請求項１又は請求項２に記載の電極用成形体の製造方法。
  5. 　前記成形型に供給された前記電極材料の上に第２の支持体を配置する工程を含み、前記第２の支持体を配置する工程と前記電極材料を成形する工程とを同時に実施する請求項１又は請求項２に記載の電極用成形体の製造方法。
  6. 　前記第２の支持体が、集電体である請求項３～請求項５のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  7. 　前記電極材料を成形する工程と前記電極材料を取り出す工程との間に、前記第１の支持体と前記電極材料との位置関係を変えることによって、鉛直方向において前記第１の支持体より下方に前記電極材料を配置する工程を含む請求項１～請求項６のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  8. 　前記電極材料を取り出す工程において、前記成形型から、前記電極材料、及び前記第１の支持体を取り出す請求項１～請求項７のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  9. 　前記電極材料を成形する工程と前記電極材料を取り出す工程との間、又は前記電極材料を取り出す工程の後に、前記電極材料を加圧する工程を含む請求項１～請求項８のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  10. 　前記電極材料を加圧する工程において、複数のロールを用いて、前記電極材料を段階的に加圧する請求項９に記載の電極用成形体の製造方法。
  11. 　前記電極材料の供給を制御する開閉機構を有する吐出口から前記電極材料を吐出することによって、前記成形型に前記電極材料を供給する請求項１～請求項１０のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  12. 　前記吐出口と前記成形型とを相対的に移動させながら、前記成形型に前記電極材料を供給する請求項１１に記載の電極用成形体の製造方法。
  13. 　前記電極材料における液体成分の含有量が、前記電極材料の全質量に対して、３０質量％以下である請求項１～請求項１２のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  14. 　前記電極材料が、導電助剤を含む請求項１～請求項１３のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
  15. 　前記第１の支持体が、離型材である請求項１～請求項１４のいずれか１項に記載の電極用成形体の製造方法。
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