WO2020045009A1

WO2020045009A1 - 電極構造体の製造方法

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Publication number: WO2020045009A1
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Inventors: 弘士大森
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Filing date: 2019-08-07
Publication date: 2020-03-05
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Abstract

本発明は、異物混入の原因となる虞が低減された電極構造体を効率的に製造する方法を提供する。本発明の電極構造体の製造方法は、第一電極、セパレータ、第二電極、セパレータがこの順で多数積層されてなる電極構造体の製造方法であって、電極構造体の構成部材と、構成部材を厚み方向に挟持する挟持部材とを備える積層用部材を準備する工程（Ａ）と、積層用部材を位置決めしつつ構成部材の厚み方向が積層方向となるように積層する工程（Ｂ）と、積層された積層用部材から挟持部材を除去する工程（Ｃ）とを含み、積層用部材は、挟持部材で両端部を挟持された第一電極または第二電極からなる電極と、電極の少なくとも一方の表面側に設けられ、挟持部材間で電極の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材を介して電極に対向するセパレータとを備える積層体を含み、工程（Ｂ）では、挟持部材を利用して位置決めを行う。

Description

電極構造体の製造方法

　本発明は、電極構造体の製造方法に関するものである。

　リチウムイオン二次電池などの二次電池は、小型で軽量、且つエネルギー密度が高く、更に繰り返し充放電が可能という特性があり、幅広い用途に使用されている。そして、二次電池は、一般に、正極、負極、および、正極と負極とを隔離して正極と負極との間の短絡を防ぐセパレータなどの電池部材を備えている。

　ここで、二次電池の構造としては、電極（正極、負極）およびセパレータを交互に積層してなる積層型、並びに、長尺の正極、セパレータおよび負極を重ねて同心円状に巻いてなる捲回型などが知られている。中でも、近年では、エネルギー密度、安全性、品質および耐久性に優れている観点から、多数の電極（正極、負極）およびセパレータを交互に積層してなる電極構造体を有する積層型二次電池が注目されている。

　そして、積層型二次電池の製造方法としては、例えば、電極とセパレータとが交互に積層された基本単位体を整列用マガジンに積載して整列させた後、積層用マガジンに移送し、複数個の基本単位体を揃えて積層することにより電極組立体（電極構造体）を形成する工程を含む方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。具体的には、特許文献１では、整列用マガジンの側壁に基本単位体を係止させて基本単位体を整列させた後、整列させた基本単位体をロボットアームで積層用マガジンに移送することにより、積層型二次電池に用いられる電極組立体を形成している。

特開２０１６－５１５７５３号公報

　しかし、特許文献１に記載の方法では、整列用マガジンの側壁に基本単位体を係止させることにより基本単位体を整列させているため、基本単位体を整列用マガジンの側壁に当接させた際に基本単位体を構成する電極の電極合材層に欠け等が生じ、二次電池中への異物混入が起こる虞があった。

　このような問題に対し、電極とセパレータとを個別に位置決めして積層することにより電極構造体を形成することも考えられる。しかし、電極とセパレータとを個別に位置決めして積層する方法は、作業が煩雑であり、電極構造体を効率的に製造することができない。

　そこで、本発明は、異物混入の原因となる虞が低減された電極構造体を効率的に製造する方法を提供することを目的とする。

　この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の電極構造体の製造方法は、第一電極と、セパレータと、第二電極と、セパレータとがこの順で多数積層されてなる電極構造体の製造方法であって、前記電極構造体の構成部材と、前記構成部材を厚み方向に挟持する挟持部材とを備える積層用部材を準備する工程（Ａ）と、前記積層用部材を位置決めしつつ前記構成部材の厚み方向が積層方向となるように積層する工程（Ｂ）と、積層された前記積層用部材から前記挟持部材を除去する工程（Ｃ）とを含み、前記積層用部材は、前記挟持部材で両端部を挟持された前記第一電極または前記第二電極からなる電極と、前記電極の少なくとも一方の表面側に設けられ、前記挟持部材間で前記電極の表面に貼り合わされると共に両端部が前記挟持部材を介して前記電極に対向するセパレータとを備える積層体を含み、前記工程（Ｂ）では、前記挟持部材を利用して前記位置決めを行うことを特徴とする。このように、構成部材を厚み方向に挟持する挟持部材を利用して位置決めを行えば、電極の電極合材層に欠け等が生じるのを抑制し、二次電池中への異物混入の虞を低減することができる。また、積層体を含む積層用部材を積層すれば、電極とセパレータとを個別に位置決めして積層する場合と比較し、電極構造体を効率的に製造することができる。

　ここで、本発明の電極構造体の製造方法は、前記工程（Ａ）で準備する前記積層用部材が、前記挟持部材で両端部を挟持された前記第二電極と、前記第二電極の一方の表面側に設けられ、前記挟持部材間で前記第二電極の一方の表面に貼り合わされると共に両端部が前記挟持部材を介して前記第二電極に対向するセパレータと、前記第二電極の他方の表面側に設けられ、前記挟持部材間で前記第二電極の他方の表面に貼り合わされると共に両端部が前記挟持部材を介して前記第二電極に対向するセパレータと、前記第二電極の一方の表面側に設けられた前記セパレータの前記第二電極に貼り合わされた面とは反対側の面に貼り合わされた第一電極とを備える積層体であることが好ましい。積層用部材が上述した構成の積層体であれば、電極構造体を更に効率的に製造することができる。

　また、本発明の電極構造体の製造方法は、前記工程（Ｂ）では、前記挟持部材と係合するガイド部材を用いて前記積層用部材を位置決めおよび積層することが好ましい。挟持部材と係合するガイド部材を用いて位置決めおよび積層を行えば、電極構造体を更に効率的に製造することができる。

　そして、本発明の電極構造体の製造方法は、前記工程（Ａ）が、前記積層体を形成する工程（ａ１）を含み、前記工程（ａ１）では、長尺の電極原反と、前記電極原反の一方の表面上に電極原反の長手方向に互いに離隔させて配置された複数の第一部材と、前記電極原反の他方の表面上の前記第一部材に対向する位置に配置された複数の第二部材と、前記電極原反の少なくとも一方の表面側に位置して前記第一部材間および／または前記第二部材間で前記電極原反に貼り合わされている長尺のセパレータ原反とを備える貼り合わせ体を、前記第一部材および前記第二部材が配置されている位置で切断して前記積層体を形成することが好ましい。上述した構成を有する貼り合わせ体を第一部材および第二部材が配置されている位置で切断すれば、積層体を容易に形成し、電極構造体を更に効率的に製造することができる。

　ここで、前記工程（ａ１）は、前記セパレータ原反と前記電極原反とを前記第一部材および／または前記第二部材を介在させた状態で接合させ、前記セパレータ原反と前記電極原反とを貼り合わせて前記貼り合わせ体を得る工程（ａ１１）を含むことが好ましい。セパレータ原反と電極原反とを第一部材および／または第二部材を介在させた状態で接合させれば、簡素な設備で貼り合わせ体を容易に得ることができる。

　また、本発明の電極構造体の製造方法は、前記第一部材および前記第二部材が、電極原反の長手方向に微小な隙間を空けて配置された一対の分割部材よりなり、前記貼り合わせ体を、前記微小な隙間が設けられた位置で切断することが好ましい。分割部材よりなる第一部材および第二部材を使用し、且つ、切断位置を微小な隙間が設けられた位置とすれば、貼り合わせ体を容易に切断することができる。

　そして、本発明の電極構造体の製造方法は、前記挟持部材が、前記構成部材に対して非接着性の部材よりなることが好ましい。挟持部材が構成部材に対して非接着性であれば、工程（Ｃ）において挟持部材を積層用部材から容易に除去することができる。
　なお、本発明において、「非接着性」とは、ＪＩＳＺ０２３７に準拠して測定したピール強度の大きさが４Ｎ／ｃｍ以下であることを指す。そして、挟持部材の構成部材に対するピール強度は、２Ｎ／ｃｍ以下であることが好ましく、１Ｎ／ｃｍ以下であることがより好ましい。

　本発明によれば、異物混入の原因となる虞が低減された電極構造体を効率的に製造することができる。

電極構造体の製造方法の一例を示す説明図である。図１に示す製造方法において用いた積層用部材の正面図である。（ａ）～（ｅ）は、電極構造体の製造に使用し得る積層用部材の変形例を示す正面図である。（ａ）および（ｂ）は、貼り合わせ体の作製方法の変形例を示す説明図である。積層用部材の作製方法の変形例を示す説明図である。（ａ）～（ｃ）は、積層用部材の位置決め方法の変形例を示す説明図である。電極構造体の一例の構造を示す正面図である。

　以下、図面を参照しつつ、本発明の電極構造体の製造方法について説明する。なお、各図面においては、理解を容易にするため、一部の部材の寸法を拡大または縮小して示している。
　ここで、本発明の電極構造体の製造方法は、第一電極と、セパレータと、第二電極と、セパレータとがこの順で多数積層されてなる電極構造体を製造する際に用いられる。そして、本発明の電極構造体の製造方法を用いて製造された電極構造体は、積層型二次電池を製造する際に好適に用いることができる。

（電極構造体の製造方法）
　本発明の電極構造体の製造方法では、例えば図１に示すような製造装置１００を使用し、例えば図７に示すような電極構造体２００を製造することができる。

＜電極構造体＞
　ここで、図７に示す電極構造体２００は、図７の上側から下側に向かって、第一電極としての正極４０と、第一セパレータ３０と、第二電極としての負極２０と、第二セパレータ１０とがこの順で多数積層された構造を有している。そして、負極２０は、負極用集電体２１の両面に負極活物質を含む負極合材層２２，２３が形成された構造を有している。また、正極４０は、正極用集電体４１の両面に正極活物質を含む正極合材層４２，４３が形成された構造を有している。更に、電極構造体２００では、短絡防止等の安全性の観点から、セパレータ１０，３０が負極２０および正極４０よりも大きい寸法を有している。また、電極構造体２００では、二次電池の安全性を更に高める観点から、負極２０が正極４０よりも大きい寸法を有している。

　なお、本発明の製造方法を用いて製造される電極構造体の構造は、図７に示す例に限定されるものではない。具体的には、電極構造体は、第一電極としての負極と、第一セパレータと、第二電極としての正極と、第二セパレータとがこの順で多数積層された構造であってもよい。

＜電極構造体の製造方法の一例＞
　そして、本発明の製造方法の一例では、図１に示す製造装置１００を使用し、第二セパレータ１０、負極２０、第一セパレータ３０および正極４０を貼り合わせてなる積層単位を電極構造体の構成部材として積層することにより、電極構造体２００が製造される。

　具体的には、本発明の製造方法の一例では、図２に示すような、第二セパレータ１０、負極２０、第一セパレータ３０および正極４０を貼り合わせてなる積層単位（電極構造体の構成部材）を挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで厚み方向に挟持してなる積層用部材３００を準備した後（工程（Ａ））、積層用部材３００を位置決めしつつ積層し（工程（Ｂ））、最後に挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを除去することにより（工程（Ｃ））、電極構造体２００を製造する。

［工程（Ａ）］
　工程（Ａ）では、図２に示すような、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで両端部を挟持された負極２０と、負極２０の一方の表面側（図示例では上側）に設けられ、挟持部材５１ａ，５１ｂ間で負極２０の一方の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材５１ａ，５１ｂを介して負極２０に対向する第一セパレータ３０と、負極２０の他方の表面側（図示例では下側）に設けられ、挟持部材５２ａ，５２ｂ間で負極２０の他方の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材５２ａ，５２ｂを介して負極２０に対向する第二セパレータ１０と、負極２０の一方の表面側に設けられた第一セパレータ３０の負極２０に貼り合わされた面とは反対側（図示例では上側）の面に貼り合わされた正極４０とを備える積層体からなる積層用部材３００を準備する。

　具体的には、図１に示すように、工程（Ａ）では、長尺の電極原反としての負極原反２０Ａと、負極原反２０Ａの一方（図１では上方）の表面上に負極原反２０Ａの長手方向（図１では左右方向）に互いに離隔させて配置された複数の第一部材５１と、負極原反２０Ａの他方（図１では下方）の表面上の第一部材５１に対向する位置に配置された複数の第二部材５２と、負極原反２０Ａの上方の表面側に位置して第一部材５１間で負極原反２０Ａに貼り合わされている長尺の第一セパレータ原反３０Ａと、負極原反２０Ａの下方の表面側に位置して第二部材５２間で負極原反２０Ａに貼り合わされている長尺の第二セパレータ原反１０Ａと、負極原反２０Ａの長手方向に隣り合う第一部材５１間で第一セパレータ原反３０Ａの負極原反２０Ａに貼り合わされた面とは反対側の面に貼り合わされた正極４０とを備える貼り合わせ体を、第一部材５１および第二部材５２が配置されている位置で切断して、積層用部材３００を得る（工程（ａ１））。

　なお、第一部材５１および第二部材５２は、長さが、負極原反２０Ａ、第一セパレータ原反３０Ａおよび第二セパレータ原反１０Ａの幅よりも長い。また、図１に示す第一部材５１は、負極原反２０Ａの長手方向に微小な隙間を空けて配置された一対の分割部材５１ａ，５１ｂよりなる。更に、第二部材５２は、負極原反２０Ａの長手方向に微小な隙間を空けて配置された一対の分割部材５２ａ，５２ｂよりなる。そして、図１では、貼り合わせ体が、上記微小な隙間が設けられた位置で切断され、得られた積層用部材３００では、第一部材５１および第二部材５２を構成していた分割部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂが挟持部材となる。
　因みに、分割部材間に設ける微小な隙間の大きさは、分割部材を切断することなく貼り合わせ体を切断することが可能な幅以上であれば特に限定されないが、通常、第一部材５１および第二部材５２の配設間隔よりも短く、例えば１ｍｍ以上５ｍｍ以下である。

　また、上述した貼り合わせ体は、第一セパレータ原反３０Ａおよび第二セパレータ原反１０Ａと、負極原反２０Ａとを、第一部材５１および第二部材５２を介在させた状態で接合させ、第一セパレータ原反３０Ａおよび第二セパレータ原反１０Ａと負極原反２０Ａとを貼り合わせ、その後、予め所定の長さに切断しておいた正極４０を第一セパレータ原反３０Ａの負極原反２０Ａに貼り合わされた面とは反対側の面に貼り合わせることにより作製することができる（工程（ａ１１））。

　具体的には、図１に示すように、貼り合わせ体は、上部ローラ６１および下部ローラ６２よりなる圧着ローラ６０を使用し、第一セパレータロール３０Ｒから繰り出された長尺の第一セパレータ原反３０Ａと、第二セパレータロール１０Ｒから繰り出された長尺の第二セパレータ原反１０Ａとを、負極ロール２０Ｒから繰り出されて第一部材５１および第二部材５２が上面および下面に配置された負極原反２０Ａに貼り合わせた後、圧着ローラ７０を用いて正極４０を第一セパレータ原反３０Ａの上面に貼り合わせることにより、作製することができる。

　なお、貼り合わせ体の作製時に、第一部材５１に対して第一セパレータ原反３０Ａを良好に追従させる観点、および、第二部材５２に対して第二セパレータ原反１０Ａを良好に追従させる観点からは、上部ローラ６１および下部ローラ６２としては、第一部材５１および第二部材５２よりも弾性率が小さい部材よりなるローラを用いることが好ましい。

　また、第一セパレータ原反３０Ａの上面への正極４０の貼り合わせは、正極４０の位置決めを容易にする観点から、第一部材５１および第二部材５２をガイドとして利用して行うことが好ましい。

　そして、貼り合わせ体の切断は、レーザーＬを用いたレーザー切断機８０などの既知の切断機を用いて、第一部材５１および第二部材５２が配置されている位置、より具体的には分割部材５１ａ，５１ｂおよび分割部材５２ａ，５２ｂの間の微小な空間が存在する位置で、第一セパレータ原反３０Ａ、負極原反２０Ａおよび第二セパレータ原反１０Ａを切断することにより行う。このように、微小な空間が存在する位置で貼り合わせ体を切断すれば、第一部材５１および第二部材５２を切断する必要が無いので、切断する部材の数を少なくし、貼り合わせ体を容易に切断することができる。

［工程（Ｂ）］
　次に、工程（Ｂ）では、工程（Ａ）で得られた積層用部材３００を、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを利用して位置決めしつつ、第二セパレータ１０、負極２０、第一セパレータ３０および正極４０を貼り合わせてなる積層単位（電極構造体の構成部材）の厚み方向が積層方向となるように積層する。

　具体的には、工程（Ｂ）では、図１に示すように、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂと係合するガイド部材９０を用いて積層用部材３００を効率的に位置決めおよび積層する。

　ここで、ガイド部材９０は、積層方向に延在する柱状部材９１，９２，９３，９４よりなる。具体的には、ガイド部材９０は、負極２０の一端部を挟持する挟持部材５１ｂ，５２ｂの幅と略等しい間隔を開けて配置された柱状部材９１，９２と、負極２０の他端部を挟持する挟持部材５１ａ，５２ａの幅と略等しい間隔を開けて配置された柱状部材９３，９４とを備えている。

　そして、工程（Ｂ）では、例えばリニアガイド、ボールねじ、当該ボールねじを回すモーターを有するステージ、および、当該ステージを動かすリニアサーボモータを有する移動装置（図示せず）等を使用し、挟持部材５１ｂ，５２ｂが柱状部材９１，９２の間に入り、挟持部材５１ａ，５２ａが柱状部材９３，９４の間に入るようにして積層用部材３００を図１では下方に移動させることにより、積層用部材３００を位置決めしつつ積層することができる。

［工程（Ｃ）］
　最後に、工程（Ｃ）では、積層された積層用部材３００から挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを除去して、極構造体２００を得る。

　ここで、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを除去する方法は、特に限定されない。
　例えば、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂが積層単位（電極構造体の構成部材）に対して非接着性の部材よりなる場合には、図１に示すように、移動装置（図示せず）等を使用して挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを引き抜くことにより、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを除去することができる。
　また、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂが、溶解、融解または昇華可能な材料から形成されている場合には、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを適当な溶媒で溶解し、或いは、融解または昇華させることにより、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを除去することができる。
　更に、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂの表層部が積層単位（電極構造体の構成部材）に対して接着性を有する材料で形成されている場合には、表層部を融解、昇華または溶媒を用いた溶解などの方法を用いて除去した後、移動装置（図示せず）等を使用して表層部が除去された挟持部材を引き抜くことにより、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを除去することができる。
　上述した中でも、製造装置の簡素化および作業の簡便化の観点からは、挟持部材を電極構造体の構成部材に対して非接着性の部材とし、移動装置（図示せず）等を使用して挟持部材を引き抜くことにより、挟持部材を除去することが好ましい。

　そして、上述したように、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを利用して位置決めしつつ積層用部材３００を積層した後に挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを除去すれば、壁面等に積層用部材３００を当接させて整列させる必要が無いので、電極の電極合材層に欠け等が生じるのを防止し、二次電池中への異物混入が起こる虞を低減することができる。

　また、上述した一例では、第一セパレータ原反３０Ａおよび第二セパレータ原反１０Ａと、負極原反２０Ａとを、第一部材５１および第二部材５２を介在させた状態で貼り合わせた貼り合わせ体を、第一部材５１および第二部材５２が配置されている位置で切断して積層用部材３００を作製しているので、セパレータ１０，３０の大きさが負極２０および正極４０よりも大きい積層単位（電極構造体の構成部材）および電極構造体２００を連続して容易に製造することができる。

　以上、一例を用いて本発明の電極構造体の製造方法について説明したが、本発明の電極構造体の製造方法は上述した一例に限定されるものではない。

　具体的には、例えば、本発明の電極構造体の製造方法では、図３（ａ）～（ｅ）に示すような積層用部材を積層して電極構造体を形成してもよい。
　図２に示すような積層用部材および図３（ａ）～（ｅ）に示すような積層用部材は、挟持部材で両端部を挟持された電極と、電極の少なくとも一方の表面側に設けられ、挟持部材間で電極の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材を介して電極に対向するセパレータとを備える積層体を含んでいるので、電極やセパレータを個別に挟持して積層する場合と比較し、効率的に電極構造体を形成することができる。

　ここで、図３（ａ）に示す積層用部材３００Ａおよび３００Ａ’は、交互に積層して電極構造体２００を製造する際に用いられる。そして、積層用部材３００Ａ’は、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで両端部を挟持された負極２０と、負極２０の一方の表面側（図示例では下側）に設けられ、挟持部材５２ａ，５２ｂ間で負極２０の一方の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材５２ａ，５２ｂを介して負極２０に対向する第二セパレータ１０とを備える積層体からなる。また、積層用部材３００Ａは、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで両端部を挟持された正極４０と、正極４０の一方の表面側（図示例では下側）に設けられ、挟持部材５２ａ，５２ｂ間で正極４０の一方の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材５２ａ，５２ｂを介して正極４０に対向する第一セパレータ３０とを備える積層体からなる。
　なお、積層用部材３００Ａ’は、第一セパレータ原反３０Ａを使用せず、正極４０を貼り合わせない以外は積層用部材３００と同様にして作製することができ、積層用部材３００Ａは、第二セパレータ原反１０Ａを使用せず、且つ、負極原反２０Ａに代えて長尺の正極原反を用いる以外は積層用部材３００と同様にして作製することができる。そして、積層用部材３００Ａおよび３００Ａ’の位置決めおよび積層は、積層用部材３００Ａの挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材と、積層用部材３００Ａ’の挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材との２つのガイド部材を用いることにより、行うことができる。

　また、図３（ｂ）に示す積層用部材３００Ｂおよび３００Ｂ’は、交互に積層して電極構造体２００を製造する際に用いられる。そして、積層用部材３００Ｂは、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで両端部を挟持された正極４０よりなる。また、積層用部材３００Ｂ’は、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで両端部を挟持された負極２０と、負極２０の一方の表面側（図示例では上側）に設けられ、挟持部材５１ａ，５１ｂ間で負極２０の一方の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材５１ａ，５１ｂを介して負極２０に対向する第一セパレータ３０と、負極２０の他方の表面側（図示例では下側）に設けられ、挟持部材５２ａ，５２ｂ間で負極２０の他方の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材５２ａ，５２ｂを介して負極２０に対向する第二セパレータ１０とを備える積層体からなる。
　なお、積層用部材３００Ｂは、第一部材５１および第二部材５２で挟持した正極原反を切断することにより、または、正極原反を予め切断して得た正極４０の両端部を挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで挟持することにより、作製することができる。また、積層用部材３００Ｂ’は、正極４０を貼り合わせない以外は積層用部材３００と同様にして作製することができる。そして、積層用部材３００Ｂおよび３００Ｂ’の位置決めおよび積層は、積層用部材３００Ｂの挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材と、積層用部材３００Ｂ’の挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材との２つのガイド部材を用いることにより、行うことができる。

　更に、図３（ｃ）に示す積層用部材３００Ｃおよび３００Ｃ’は、交互に積層して、第一電極としての負極と、第一セパレータと、第二電極としての正極と、第二セパレータとがこの順で多数積層された電極構造体を製造する際に用いられる。そして、積層用部材３００Ｃは、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで両端部を挟持された負極２０よりなる。また、積層用部材３００Ｃ’は、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで両端部を挟持された正極４０と、正極４０の一方の表面側（図示例では上側）に設けられ、挟持部材５１ａ，５１ｂ間で正極４０の一方の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材５１ａ，５１ｂを介して正極４０に対向する第一セパレータ３０と、正極４０の他方の表面側（図示例では下側）に設けられ、挟持部材５２ａ，５２ｂ間で正極４０の他方の表面に貼り合わされると共に両端部が挟持部材５２ａ，５２ｂを介して正極４０に対向する第二セパレータ１０とを備える積層体からなる。
　なお、積層用部材３００Ｃは、第一部材５１および第二部材５２で挟持した負極原反２０Ａを切断することにより、または、負極原反２０Ａを予め切断して得た負極２０の両端部を挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで挟持することにより、作製することができる。また、積層用部材３００Ｃ’は、負極原反２０Ａに替えて正極原反を用いる以外は積層用部材３００Ｂ’と同様にして作製することができる。そして、積層用部材３００Ｃおよび３００Ｃ’の位置決めおよび積層は、積層用部材３００Ｃの挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材と、積層用部材３００Ｃ’の挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材との２つのガイド部材を用いることにより、行うことができる。

　また、図３（ｄ）に示す積層用部材３００Ｄ、３００Ｄ’および３００Ｄ”は、順次積層して電極構造体２００を製造する際に用いられる。そして、積層用部材３００Ｄは、積層用部材３００Ａと同様の構成を有しており、積層用部材３００Ａと同様にして作製することができる。また、積層用部材３００Ｄ’は、積層用部材３００Ｃと同様の構成を有しており、積層用部材３００Ｃと同様にして作製することができる。更に、積層用部材３００Ｄ”は、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで両端部を挟持された第二セパレータ１０よりなり、第一部材５１および第二部材５２で挟持した第二セパレータ原反１０Ａを切断することにより、または、第二セパレータ原反１０Ａを予め切断して得た第二セパレータ１０の両端部を挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで挟持することにより、作製することができる。そして、積層用部材３００Ｄ、積層用部材３００Ｄ’および積層用部材３００Ｄ”の位置決めおよび積層は、積層用部材３００Ｄの挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材と、積層用部材３００Ｄ’の挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材と、積層用部材３００Ｄ”の挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材との３つのガイド部材を用いることにより、行うことができる。

　また、図３（ｅ）に示す積層用部材３００Ｅ、３００Ｅ’および３００Ｅ”は、順次積層して電極構造体２００を製造する際に用いられる。そして、積層用部材３００Ｅは、積層用部材３００Ｂと同様の構成を有しており、積層用部材３００Ｂと同様にして作製することができる。また、積層用部材３００Ｅ’は、挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで両端部を挟持された第一セパレータ３０よりなり、第一部材５１および第二部材５２で挟持した第一セパレータ原反３０Ａを切断することにより、または、第一セパレータ原反３０Ａを予め切断して得た第一セパレータ３０の両端部を挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂで挟持することにより、作製することができる。更に、積層用部材３００Ｅ”は、積層用部材３００Ａ’と同様の構成を有しており、積層用部材３００Ａ’と同様にして作製することができる。そして、積層用部材３００Ｅ、積層用部材３００Ｅ’および積層用部材３００Ｅ”の位置決めおよび積層は、積層用部材３００Ｅの挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材と、積層用部材３００Ｅ’の挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材と、積層用部材３００Ｅ”の挟持部材５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂを係合させるガイド部材との３つのガイド部材を用いることにより、行うことができる。

　ここで、一般にセパレータは電極と比較して柔軟で脆弱な部材よりなるので、積層用部材３００Ｄ”および積層用部材３００Ｅ’は、挟持し難く、また、貼り合わせ時にシワ等が発生し易い。そのため、本発明の電極構造体の製造方法では、上述した中でも、図２および図３（ａ）～（ｃ）に示すような積層用部材を積層して電極構造体を形成することが好ましい。
　また、正極４０は幅狭の部材よりなるところ、積層用部材３００Ａおよび積層用部材３００Ｃ’では、正極４０に貼り合わされた第一セパレータ３０や第二セパレータ１０を幅広にしようとすると、正極４０と正極４０に貼り合わされたセパレータとの間に介在させる挟持部材の高さが高くなり、積層用部材の作製時のセパレータ原反と正極原反との貼り合わせが困難になると共に、積層用部材を積層し難くなる。そのため、本発明の電極構造体の製造方法では、上述した中でも、図２および図３（ｂ）に示すような積層用部材を積層して電極構造体を形成することがより好ましい。
　更に、ガイド部材を簡素化する観点からは、図２に示すような積層用部材を積層して電極構造体を形成することが更に好ましい。

　また、上述した製造方法の一例では、貼り合わせ体の製造時に、第一部材および第二部材の形状に追従し得る圧着ローラ６０を使用したが、電極原反およびセパレータ原反の貼り合わせ、並びに、第一部材および第二部材の設置は、例えば図４（ａ），（ｂ）に示すような装置を用いて行ってもよい。
　但し、製造に使用する装置の簡素化の観点からは、図１に示すようにして電極原反およびセパレータ原反の貼り合わせ、並びに、第一部材および第二部材の設置を行うことが好ましい。

　ここで、図４（ａ）に示す圧着ローラ６０Ａは、第一部材５１および第二部材５２の形状に対応した形状の凹部６３を有するサクションローラ６１Ａおよび６２Ａよりなる。そして、図４では、サクションローラ６１Ａおよび６２Ａの凹部６３でセパレータ原反１０Ａおよび３０Ａを吸引し、負極原反２０Ａとセパレータ原反１０Ａ，３０Ａとの間に形成された空間に第一部材５１および第二部材５２を配置している。なお、第一部材５１および第二部材５２は、図４（ａ）に示すように予め負極原反２０Ａ上に配置しておいてもよいし、セパレータ原反１０Ａおよび３０Ａを吸引した際に形成された空間内に挿入してもよい。

　また、図４（ｂ）に示す装置では、図４（ａ）に示す装置と同様に圧着ローラ６０Ａを使用し、サクションローラ６１Ａおよび６２Ａの凹部６３でセパレータ原反１０Ａおよび３０Ａを吸引しつつ、第一部材５１および第二部材５２を配置しない状態で負極原反２０Ａとセパレータ原反１０Ａ，３０Ａとを貼り合わせた後、吸引装置６４を使用し、凹部６３で吸引した位置（負極原反２０Ａとセパレータ原反１０Ａ，３０Ａとが貼り合わされていない位置）において負極原反２０Ａとセパレータ原反１０Ａ，３０Ａとの間に空間を形成して第一部材５１および第二部材５２を配置している。

　更に、上述した製造方法の一例では、第一部材５１および第二部材５２として、それぞれ、電極原反の長手方向に微小な隙間を空けて配置された一対の分割部材を使用したが、図５に示すように、第一部材５１および第二部材５２としては、単一の部材を使用してもよい。但し、貼り合わせ体の切断の容易性の観点からは、一対の分割部材よりなる第一部材５１および第二部材５２を使用することが好ましい。
　なお、単一の部材よりなる第一部材５１および第二部材５２を使用した場合には、切断されて２つに分かれた部材（第一部材５１の切断片および第二部材５２の切断片）が挟持部材となる。

　その他、挟持部材の形状および挟持部材を用いた位置決めの方法も、上述した製造方法の一例には限定されず、例えば図６（ａ）～（ｃ）に示すようにすることができる。

　ここで、図６（ａ）に示す例では、十字状の挟持部材５１ａ’を使用し、挟持部材５１ａ’の十字部分をガイド部材の柱状部材９１，９２に係合させることで、左右および前後方向の位置決めを行っている。
　また、図６（ｂ）に示す例では、柱状部材９１，９２の間に挟持部材５１ａを入れることにより左右方向の位置決めを行うと共に、柱状部材９５に挟持部材５１ａの先端を当接させることで前後方向の位置決めを行っている。
　更に、図６（ｃ）に示す例では、Ｕ字状の挟持部材５１ｃを使用し、Ｕ字の底辺部分を柱状部材９６，９７に係合させることで、左右および前後方向の位置決めを行っている。

　また、本発明の製造方法を実施し得る製造装置は、図１に示す装置に限定されず、本発明の製造方法では、電極構造体の構成部材と、構成部材を厚み方向に挟持する挟持部材とを備える積層用部材を準備する積層用部材作製部と、積層用部材を位置決めしつつ構成部材の厚み方向が積層方向となるように積層する積層部と、積層された積層用部材から挟持部材を除去する除去部とを備えている任意の製造装置を使用することができる。

１０，３０　セパレータ
１０Ａ，３０Ａ　セパレータ原反
１０Ｒ，３０Ｒ　セパレータロール
２０　負極
２０Ａ　負極原反
２０Ｒ　負極ロール
２１　負極用集電体
２２，２３　負極合材層
４０　正極
４１　正極用集電体
４２，４３　正極合材層
５１　第一部材
５２　第二部材
５１ａ，５１ｂ，５２ａ，５２ｂ，５１ａ’，５１ｃ　挟持部材（分割部材）
６０　圧着ローラ
６０Ａ　圧着ローラ
６１　上部ローラ
６１Ａ，６２Ａ　サクションローラ
６２　下部ローラ
６３　凹部
６４　吸引装置
７０　圧着ローラ
８０　レーザー切断機
９０　ガイド部材
９１～９７　柱状部材
１００　製造装置
２００　電極構造体
３００～３００Ｅ”　積層用部材
Ｌ　レーザー

Claims

　第一電極と、セパレータと、第二電極と、セパレータとがこの順で多数積層されてなる電極構造体の製造方法であって、
　前記電極構造体の構成部材と、前記構成部材を厚み方向に挟持する挟持部材とを備える積層用部材を準備する工程（Ａ）と、
　前記積層用部材を位置決めしつつ前記構成部材の厚み方向が積層方向となるように積層する工程（Ｂ）と、
　積層された前記積層用部材から前記挟持部材を除去する工程（Ｃ）と、
を含み、
　前記積層用部材は、前記挟持部材で両端部を挟持された前記第一電極または前記第二電極からなる電極と、前記電極の少なくとも一方の表面側に設けられ、前記挟持部材間で前記電極の表面に貼り合わされると共に両端部が前記挟持部材を介して前記電極に対向するセパレータとを備える積層体を含み、
　前記工程（Ｂ）では、前記挟持部材を利用して前記位置決めを行う、電極構造体の製造方法。
　前記工程（Ａ）で準備する前記積層用部材が、
　前記挟持部材で両端部を挟持された前記第二電極と、
　前記第二電極の一方の表面側に設けられ、前記挟持部材間で前記第二電極の一方の表面に貼り合わされると共に両端部が前記挟持部材を介して前記第二電極に対向するセパレータと、
　前記第二電極の他方の表面側に設けられ、前記挟持部材間で前記第二電極の他方の表面に貼り合わされると共に両端部が前記挟持部材を介して前記第二電極に対向するセパレータと、
　前記第二電極の一方の表面側に設けられた前記セパレータの前記第二電極に貼り合わされた面とは反対側の面に貼り合わされた第一電極と、
を備える積層体である、請求項１に記載の電極構造体の製造方法。
　前記工程（Ｂ）では、前記挟持部材と係合するガイド部材を用いて前記積層用部材を位置決めおよび積層する、請求項１または２に記載の電極構造体の製造方法。
　前記工程（Ａ）が、前記積層体を形成する工程（ａ１）を含み、
　前記工程（ａ１）では、長尺の電極原反と、前記電極原反の一方の表面上に電極原反の長手方向に互いに離隔させて配置された複数の第一部材と、前記電極原反の他方の表面上の前記第一部材に対向する位置に配置された複数の第二部材と、前記電極原反の少なくとも一方の表面側に位置して前記第一部材間および／または前記第二部材間で前記電極原反に貼り合わされている長尺のセパレータ原反とを備える貼り合わせ体を、前記第一部材および前記第二部材が配置されている位置で切断して前記積層体を形成する、請求項１～３の何れかに記載の電極構造体の製造方法。
　前記工程（ａ１）は、前記セパレータ原反と前記電極原反とを前記第一部材および／または前記第二部材を介在させた状態で接合させ、前記セパレータ原反と前記電極原反とを貼り合わせて前記貼り合わせ体を得る工程（ａ１１）を含む、請求項４に記載の電極構造体の製造方法。
　前記第一部材および前記第二部材が、電極原反の長手方向に微小な隙間を空けて配置された一対の分割部材よりなり、
　前記貼り合わせ体を、前記微小な隙間が設けられた位置で切断する、請求項４または５に記載の電極構造体の製造方法。
　前記挟持部材が、前記構成部材に対して非接着性の部材よりなる、請求項１～６の何れかに記載の電極構造体の製造方法。