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WO2019168053A1 - 色素分散組成物 - Google Patents

色素分散組成物 Download PDF

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Publication number
WO2019168053A1
WO2019168053A1 PCT/JP2019/007636 JP2019007636W WO2019168053A1 WO 2019168053 A1 WO2019168053 A1 WO 2019168053A1 JP 2019007636 W JP2019007636 W JP 2019007636W WO 2019168053 A1 WO2019168053 A1 WO 2019168053A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
dye
pigment
mass
dispersion composition
water
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/JP2019/007636
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
修平 安藤
雅之 西野
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
San Ei Gen FFI Inc
Original Assignee
San Ei Gen FFI Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by San Ei Gen FFI Inc filed Critical San Ei Gen FFI Inc
Publication of WO2019168053A1 publication Critical patent/WO2019168053A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A23FOODS OR FOODSTUFFS; TREATMENT THEREOF, NOT COVERED BY OTHER CLASSES
    • A23LFOODS, FOODSTUFFS OR NON-ALCOHOLIC BEVERAGES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; PREPARATION OR TREATMENT THEREOF
    • A23L5/00Preparation or treatment of foods or foodstuffs, in general; Food or foodstuffs obtained thereby; Materials therefor
    • A23L5/40Colouring or decolouring of foods
    • A23L5/42Addition of dyes or pigments, e.g. in combination with optical brighteners
    • A23L5/43Addition of dyes or pigments, e.g. in combination with optical brighteners using naturally occurring organic dyes or pigments, their artificial duplicates or their derivatives
    • A23L5/44Addition of dyes or pigments, e.g. in combination with optical brighteners using naturally occurring organic dyes or pigments, their artificial duplicates or their derivatives using carotenoids or xanthophylls
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A23FOODS OR FOODSTUFFS; TREATMENT THEREOF, NOT COVERED BY OTHER CLASSES
    • A23PSHAPING OR WORKING OF FOODSTUFFS, NOT FULLY COVERED BY A SINGLE OTHER SUBCLASS
    • A23P20/00Coating of foodstuffs; Coatings therefor; Making laminated, multi-layered, stuffed or hollow foodstuffs
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61JCONTAINERS SPECIALLY ADAPTED FOR MEDICAL OR PHARMACEUTICAL PURPOSES; DEVICES OR METHODS SPECIALLY ADAPTED FOR BRINGING PHARMACEUTICAL PRODUCTS INTO PARTICULAR PHYSICAL OR ADMINISTERING FORMS; DEVICES FOR ADMINISTERING FOOD OR MEDICINES ORALLY; BABY COMFORTERS; DEVICES FOR RECEIVING SPITTLE
    • A61J3/00Devices or methods specially adapted for bringing pharmaceutical products into particular physical or administering forms
    • A61J3/06Devices or methods specially adapted for bringing pharmaceutical products into particular physical or administering forms into the form of pills, lozenges or dragees

Definitions

  • the present invention relates to a dye dispersion composition, an oral composition colored with the dye dispersion composition, and a method for producing the colored oral composition.
  • natural pigments are also used for coloring foods and other oral products, especially natural pigments in recent years because of their safe and healthy image. ing.
  • Patent Document 1 coloring agents using red radish
  • Patent Document 2 dry particulate encapsulated compositions
  • An object of the present invention is to find a dye dispersion composition capable of realizing a desired color development. Furthermore, even if it combines 2 or more types of pigment
  • the present invention includes the aspects described in the following items.
  • Item 1 A dye dispersion composition comprising two or more fine water-insoluble dye solids.
  • the poorly water-soluble dye is Carotenoids selected from the group consisting of carotene, lycopene, lutein, astaxanthin, canthaxanthin, cryptoxanthine, zeaxanthin, capsanthin, bixin, phytoene, phytofluene, and ⁇ -apocartal;
  • the dye-dispersed composition according to Item 1 selected from the group consisting of: a polyphenol selected from the group consisting of curcumin, silymarin, and resveratrol; and carmine.
  • Item 3. Item 3.
  • Item 4. Item 4. The dye dispersion composition according to any one of Items 1 to 3, comprising a fine carotenoid solid and a fine polyphenol solid. Item 5.
  • Item 5. The dye dispersion composition according to Item 4, wherein the polyphenol is curcumin.
  • Item 6. Item 6.
  • Item 7. Item 7. An oral composition colored with the pigment dispersion composition according to any one of Items 1 to 6.
  • Item 8. Item 8.
  • Item 9. A sugar-coated oral composition colored with the pigment dispersion composition according to any one of Items 1 to 8.
  • Item 10. A method for producing a colored oral composition comprising a step of mixing two or more fine water-insoluble pigment solids.
  • a dye dispersion composition containing a poorly water-soluble dye having good properties is provided.
  • FIG. 1 is a photograph showing a sugar-coated gum colored using the pigment dispersion composition of the present invention and the pigment solution of a comparative example.
  • FIG. 2 is a photograph showing milk water colored with the pigment dispersion composition of the present invention using a ⁇ -carotene crystal dispersion preparation: curcumin crystal dispersion preparation.
  • FIG. 3 is a photograph showing the coloration of milk water by a combination of an emulsified pigment preparation and a solubilized preparation.
  • FIG. 4 is a photograph showing the coloration of milk water by food yellow No. 5.
  • the present invention relates to a pigment dispersion composition comprising two or more fine water-insoluble pigment solids; An oral composition colored with a pigment dispersion composition; Sugar-coated oral compositions colored with a pigment dispersion composition; Provided is a method for producing a colored oral composition, which comprises a step of mixing two or more fine water-insoluble pigment solids.
  • room temperature means a temperature within the range of 10 to 40 ° C.
  • a value in L * a * b * color system color coordinates and “b value in L * a * b * color system color coordinates” are light source: C, viewing angle: 2 It refers to the a and b values at °.
  • color value is a numerical value representing the concentration of a dye, as is generally understood by those skilled in the art of dyes.
  • Color value is a numerical value (E 10% 1 cm 2 ) obtained by measuring the absorbance at the maximum absorption wavelength in the visible region of a pigment, pigment dispersion composition, colored composition, etc., and converting it to the absorbance of a 10 w / v% solution. It is represented by
  • the color value is determined according to the Japanese Food Additives Official Edition, 8th edition, “17. Color value measurement method” in “B. General test method”, and “C.
  • a value determined by the following method (1) Prepare so that the measured absorbance falls within the range of 0.3 to 0.7.
  • the test solution is prepared as follows. Precisely weigh the sample, put it in a volumetric flask and add another specified solvent to make exactly 100 ml. Here, when there is precipitation or the like in the test solution, it is centrifuged and the supernatant is filtered to obtain a sample solution.
  • the test solution is diluted with a solvent as necessary so that the measured absorbance falls within the range of 0.3 to 0.7. Then, the diluted solution is used as a test solution and used for measurement.
  • (2) Measure the absorbance A at the maximum absorption wavelength at a wavelength specified separately with a liquid layer length of 1 cm for the solvent from which the test solution was prepared, and use the following formula to determine the color value (E 10% 1 cm ) Color value (E 10% 1 cm ) A ⁇ 10 / Amount of sample contained in 100 ml of test solution used for measurement (g)
  • the poorly water-soluble dye of the present invention is not particularly limited as long as it has a solubility in water at 25 ° C. of 0.1 g / L or less (100 ppm or less).
  • the poorly water-soluble dye is in a solid state, and particularly preferably in a crystalline state.
  • the poorly water-soluble pigment of the present invention may be derived from a natural product or synthesized, and in the case of derived from a natural product, it may be derived from algae or plants, or may be a pigment derived from an animal such as an insect. .
  • the synthetic pigment may be a product obtained by synthesis of a substance that can be extracted from a natural product, or may be obtained by synthesis alone regardless of the natural product.
  • Such a poorly water-soluble pigment is not limited, and may be any of poorly water-soluble carotenoids, poorly water-soluble polyphenols, carmine, and the like.
  • a poorly water-soluble dye it is not limited, Group consisting of carotenes (eg, ⁇ -carotene, ⁇ -carotene, ⁇ -carotene, etc.), lycopene, lutein, astaxanthin, canthaxanthin, cryptoxanthin, zeaxanthin, capsanthin, bixin, phytoene, phytofluene, and ⁇ -apocartal More selected carotenoids; And polyphenols selected from the group consisting of curcumin, silymarin, and resveratrol; and carmine.
  • carotenes eg, ⁇ -carotene, ⁇ -carotene, ⁇ -carotene, etc.
  • lycopene lutein
  • astaxanthin canthaxanthin
  • cryptoxanthin cryptoxanthin
  • zeaxanthin zeaxanthin
  • capsanthin bixin
  • phytoene phytofluene
  • the poorly water-soluble pigment belonging to the carotenoids is not limited, and may be, for example, a product extracted and purified from a pigment derived from a natural product, a synthetic product, or a semi-synthetic product.
  • Examples of poorly water-soluble pigments belonging to carotenoids include tomato pigments (lycopene, phytofluene), carrot pigments, Dunaliella carotene ( ⁇ -carotene, ⁇ -carotene), marigold pigment (lutein), shrimp and crab red pigments ( Astaxanthin), pigments contained in papaya (zeaxanthin), pigments contained in citrus fruits (cryptoxanthin), paprika pigments (capsanthin), extracted from natural products such as cypress seed pigment (bixin), purified, Examples of commercially available synthetic and semi-synthetic products such as ⁇ -carotene, canthaxanthin, ⁇ -carotene, ⁇ -apocarotenal, phytoene, and phytofluene produced by
  • ⁇ -carotene can be preferably used as a carotenoid that can be used in the present invention.
  • ⁇ -Carotene can be extracted from natural products such as green and yellow vegetables such as palm oil, carrot and pumpkin, and fruits such as mango, and can also be obtained by extraction and purification from the filamentous fungus Brakeslea trispoora. Further, it may be obtained by a synthesis method using ⁇ -ionone as a starting material.
  • the poorly water-soluble pigment belonging to the polyphenols is not limited, but may be, for example, a product extracted and purified from a pigment derived from a natural product, a synthetic product, or a semi-synthetic product.
  • Examples of poorly water-soluble pigments belonging to polyphenols are extracted and purified from pigments derived from natural products such as turmeric pigments (curcumin), marizami pigments (silymarin), and extracts from grape stems and peanut astringent skin (resveratrol). Or commercially available products such as synthetic products of these equivalents.
  • curcumin can be particularly preferably used.
  • curcumin and “turmeric pigment” are used almost interchangeably.
  • the turmeric pigment is obtained from a rhizome of Curcuma longa LINENE and contains curcumin as a main component.
  • curcumin used as a food additive, turmeric powder obtained by powdering dried ginger rhizome rhizome, and the turmeric powder in an appropriate solvent (for example, ethanol, fats and oils, propylene glycol, hexane, acetone, etc.) )
  • an appropriate solvent for example, ethanol, fats and oils, propylene glycol, hexane, acetone, etc.
  • Curcumin in a solid state can be prepared by extracting turmeric powder with hexane and acetone, filtering the extracted solution, and drying to evaporate the solvent.
  • Silymarin may be, but is not limited to, a substance derived from a milk thistle extract. Silymarin may include silybin, isosilybin, silychristin and silydianin.
  • Resveratrol that can be used in the present invention is a stilbene derivative contained in grape skin.
  • Resveratrol is originally a compound having an antibacterial action that protects grapes from pathogenic bacteria and is known to be contained in grape skins of both red and white.
  • an extract from a raw material such as grape skin / stem / leaf, peanut astringent skin, meringo, itadori, lingonberry, or a freeze-dried product can be used as the resveratrol.
  • the carmine that can be used in the present invention is carminic acid obtained by extraction with warm body water or hot water or hot water-containing ethanol, based on the dried body of the scale insect family Coccus cacti LINE (Dactylopius coccus COSTA). It is preferable to be an aluminum lake or a calcium-aluminum lake.
  • the dye-dispersed composition of the present invention contains two or more fine particles of such a poorly water-soluble dye solid.
  • the dye dispersion composition containing two or more finely water-insoluble dyes is not limited, but typically, any one of the fine carotenoids and any one of the fine polyphenols.
  • a combination containing a pigment is preferred. More preferably, it is a combination containing at least one pigment of fine carotenoids and fine curcumin (or turmeric pigment).
  • a dye dispersion composition containing fine ⁇ -carotene and fine curcumin (or turmeric dye) is particularly preferable. As a result, it is possible to realize a beautiful hue that is bright orange and hardly fades by light (excellent light resistance).
  • fine and “fine” are not limited, but preferably indicate a state of a regular or amorphous solid having an average particle diameter of preferably 0.05 to 5 ⁇ m.
  • the average particle diameter is more preferably 0.05 to 4 ⁇ m, and still more preferably 0.05 to 3 ⁇ m. Further, it can be 0.1 to 4 ⁇ m, can be 0.1 to 3 ⁇ m, can be 0.05 to 2 ⁇ m, and can be 0.05 to 1 ⁇ m.
  • the average particle diameter refers to the median diameter: D50.
  • the average particle diameter (median diameter) can be measured using a (wet) laser diffraction particle size distribution analyzer Microtrac MT-3000II (manufactured by Microtorac Inc.) (conditions: refractive index: 1.81, measurement range) : 0.021 to 2000 ⁇ m, particle size distribution (volume basis).
  • the mass ratio of two or more finely water-insoluble pigments contained in the pigment dispersion composition of the present invention is not limited.
  • the mass ratio is carotenoids and polyphenols
  • the polyphenols are usually in the range of 0.01 to 100 parts by weight, preferably in the range of 0.05 to 50 parts by weight, more preferably in the range of 0.08 to 20 parts by weight. More preferably 0.1 to 10 parts by weight, particularly preferably 0.1 to 5 parts by weight, and even more preferably 0.1 to 3.5 parts by weight.
  • the pigment dispersion composition containing two or more finely water-insoluble pigments is not limited, but may be in the form of a solid dispersion powder formulation.
  • the dye dispersion composition containing two or more finely water-insoluble dyes may also be in the form of a dispersion containing a poorly water-soluble dye.
  • the pigment dispersion composition containing two or more fine water-insoluble pigments can further contain a water-soluble polysaccharide.
  • the water-soluble polysaccharide is preferably xanthan gum, guar gum, galactomannan, deacylated gellan gum, native gellan gum, carrageenan, tamarind seed gum, glucomannan, psyllium seed gum, macrohomopsis gum, agar, gelatin, pectin , Alginate, alginate, pullulan, curdlan, tragacanth gum, gati gum, gum arabic, arabinogalactan, karaya gum, fur cerelan, chitin, welan gum, celluloses, starches including modified starch, and soy polysaccharides Can be at least one.
  • modified starch refers to starch derived from corn, potato, sweet potato, wheat, rice, glutinous rice, tapioca, sago palm, etc. as a raw material starch, physically, enzymatically or chemically processed. It is added.
  • modified starches examples include acetylated adipic acid crosslinked starch, acetylated oxidized starch, acetylated phosphate crosslinked starch, oxidized starch, hydroxypropyl starch, hydroxypropylated phosphate crosslinked starch, carboxymethyl starch, acetic acid Starch, octenyl succinic acid starch, phosphoric acid starch, phosphoric acid cross-linked starch, phosphoric acid monoesterified phosphoric acid cross-linked starch, etc., preferably hydroxypropyl starch, hydroxypropylated phosphoric acid cross-linked starch and octenyl succinic acid starch One or more selected from the group, more preferably octenyl succinic acid starch.
  • water-soluble polysaccharide it is preferable to use at least one selected from the group consisting of modified starch, gum arabic, and gati gum.
  • Water-soluble polysaccharides can be used alone or in any combination of two or more.
  • the dye dispersion composition containing two or more fine water-insoluble dyes can contain a surfactant.
  • Fatty acid esters such as glycerin fatty acid esters, sucrose fatty acid esters, sorbitan fatty acid esters; Phospholipids such as lecithin, enzyme-degraded lecithin, enzyme-treated lecithin; Saponins such as Kiraya extract, Enjusaponin, soybean saponin, enzyme-treated soybean saponin, tea seed saponin, yucca foam extract;
  • Nonionic surfactants such as polysorbate (polysorbate 20, 60, 65, 80) can be exemplified.
  • these can also be used individually by 1 type and can also be used in arbitrary combinations of 2 or more types.
  • surfactant examples include glycerin fatty acid ester, sucrose fatty acid ester, phospholipid, and combinations of two or more thereof.
  • glycerin fatty acid ester and sucrose fatty acid ester those having a high HLB, specifically, those having an HLB of 10 or more are desirable, and examples thereof include those having an HLB of 10 to 16.
  • Preferred examples of the glycerin fatty acid ester include polyglycerin fatty acid esters having 12 to 22 carbon atoms and a polymerization degree of 5 or more.
  • sucrose fatty acid esters include sucrose monolaurate, sucrose monomyristic ester, sucrose monopalmitate, sucrose monostearate, and sucrose monooleate.
  • Preferred examples of phospholipids include plant lecithin, enzyme-treated lecithin, enzyme-decomposed lecithin, fractionated lecithin, and egg yolk lecithin.
  • saponins such as Kiraya extract, Enju saponin, soybean saponin, enzyme-treated soybean saponin, tea seed saponin, yucca foam extract and the like can be preferably mentioned.
  • polysorbate 20 polysorbate 60, polysorbate 65, and polysorbate 80 are known as polysorbates, and are generally commercially available. In the present invention, one or a combination of two or more of these polysorbates can be used.
  • saccharides for example, monosaccharides such as glucose, galactose, and fructose; disaccharides such as trehalose, sucrose, lactose, and maltose
  • sugar alcohols eg, sorbitol, mannitol, xylitol, erythritol, maltitol, etc.
  • the pigment dispersion composition of the present invention may further contain other components such as polyhydric alcohols and preservatives. You may contain the polyhydric alcohol with antiseptic effect.
  • polyhydric alcohols examples include glycerin, diglycerin, triglycerin, polyglycerin, propylene glycol, dipropylene glycol, 1,3-butylene glycol, ethylene glycol, polyethylene glycol, sorbitol, xylitol, maltitol, erythritol, mannitol, etc. Can be illustrated.
  • the ratio of the dye in the dye dispersion composition of the present invention is a liquid dye dispersion composition, and the color value (10%) can be as high as 4500 at maximum, preferably as high as 3000.
  • the ratio of the dye in the dye dispersion composition of the present invention is, for example, in the range of 0.1 to 50% by mass, preferably in the range of 0.5 to 30% by mass, more preferably 5 in terms of dry mass. It can be in the range of ⁇ 25% by weight and particularly preferably in the range of 6-22% by weight.
  • the content of the water-soluble polysaccharide in the pigment dispersion composition is not particularly limited, but is preferably blended in the range of 0.1 to 20 parts by mass, more preferably 0.3 to 1 part by mass of the pigment. Examples are in the range of ⁇ 15 parts by mass, more preferably in the range of 0.5 to 10 parts by mass, and even more preferably in the range of 0.6 to 7 parts by mass.
  • the content of the surfactant in the dye dispersion composition of the present invention is not particularly limited, but is preferably blended in the range of 0.1 to 10 parts by weight, more preferably 0, relative to 1 part by weight of the dye. Examples are the range of 2 to 8 parts by mass, more preferably the range of 0.3 to 5 parts by mass, and still more preferably the range of 0.5 to 3 parts by mass.
  • the poorly water-soluble pigment dispersion composition of the present invention has good color retention, suppresses deterioration of color over time, has excellent light resistance, and has a good flavor.
  • the dye dispersion composition containing two or more finely water-insoluble dyes is not limited, but can be provided as a dye preparation containing components in a single preparation.
  • the mass ratio of each of the finely water-insoluble pigments and the mass ratio of two or more pigments are the same as those described above for the composition.
  • the water-soluble polysaccharides, surfactants, and mass ratios of other components that may be included as optional components are the same as the numerical values described above for the composition. *
  • the method for producing the pigment dispersion composition is not particularly limited.
  • the pigment dispersion composition of the present invention is a solid pigment dispersion powder formulation
  • it can be obtained by mixing two or more separate solid pigment dispersion powders in a powder state.
  • the solid dye-dispersed powder formulation can in particular be a crystal-dispersed powder formulation.
  • a dye dispersion composition containing two or more finely water-insoluble dyes is prepared by, for example, preparing a dispersion containing two or more kinds of solid dyes that are finely dispersed in an aqueous medium and finely divided into a poorly water-soluble dye solid. Can be manufactured. The dispersion is subjected to a drying step as necessary.
  • a dye dispersion composition containing two or more finely water-insoluble dyes can be produced by preparing dispersions each containing one kind of fine solid dye and then mixing the dispersions. The dispersion is subjected to a drying step as necessary.
  • a pigment dispersion composition containing two or more finely water-insoluble pigments can be prepared by further mixing one solid pigment dispersion powder with another solid pigment dispersion.
  • Either the wet type or the dry type can be used for refining the poorly water-soluble dye solid.
  • the refinement by the wet method may be a step of pulverizing the poorly water-soluble pigment solid in, for example, an aqueous medium or a water-soluble polysaccharide until a desired average particle size is obtained.
  • the refinement by the dry method is typically a step of pulverizing the poorly water-soluble dye solid as it is or adding a solid additive.
  • the pigment dispersion composition containing fine pigments may be subjected to a homogenization treatment in order to mix the components uniformly.
  • the homogenization method is not particularly limited as long as it is a method in which components such as finely divided pigments are uniformly dispersed, and an emulsifying / dispersing device such as a nanomizer, microfluidizer, and homogenizer, or an ultrasonic disperser is used. Can be done. By performing the homogenization treatment, dispersibility and dispersion stability are further improved.
  • the solvent contained in the dispersion may be water, a lower alcohol, or other aqueous solvent.
  • lower alcohols examples include lower alcohols having 1 to 4 carbon atoms such as methanol, ethanol, propyl alcohol, isopropyl alcohol, butyl alcohol, sec-butyl alcohol, and isobutyl alcohol. These can be used singly or in combination of two or more.
  • a preferred example includes ethanol.
  • the solid pigment dispersion composition of the present invention is a solid pigment dispersion powder formulation
  • it can be obtained by appropriately drying the dispersion.
  • Specific examples of the drying treatment of the dispersion include a drying treatment by a spray drying method, a vacuum drying method, a freeze drying method, and the like.
  • a commercially available solid pigment dispersion preparation can also be used as a raw material for preparing the pigment dispersion composition of the present invention.
  • the crystal dispersion preparation that can be used as such a raw material is not limited, but as a carotenoid preparation, “Lycopene Base No. 36138” and “Lycopene Base No. 36258” manufactured by San-Ei Gen FFI Co., Ltd. “Lutein Base No. 36460”, “Carotene Base No. 35880”, “BETA-CAROTENE RED BF10 WDP”, “LYCOPENEBF5 WDP”, and the like.
  • As a preparation of polyphenols “SAN YELLOW CURCUMIN P F300K” manufactured by San-Ei Gen FFI Co., Ltd. can be exemplified.
  • Examples of the carmine preparation include “Carmine“ Sunei ”” manufactured by San-Ei Gen FFI Co., Ltd.
  • the composition to be colored is not particularly limited, and examples thereof include various compositions such as food and beverage compositions, pharmaceuticals, quasi drugs, and feeds.
  • the composition is an oral composition containing a food or drink or a pharmaceutical product.
  • Examples of the food and beverage composition include beverages such as beverages and alcoholic beverages; frozen confectionery (eg, ice candy, ice cream, etc.), sugar confectionery (eg, chocolate, candy, nougat, gummy, marshmallow, chewing gum, etc.), Patisserie (for example, cake, cookie, macaroon, jelly, pudding, bavaria, etc.), snacks, Japanese confectionery (for example, dumpling, rice cracker, donut, castella, etc.); processed agricultural products such as dried vegetables and pickles; Processed marine products such as rice cake; processed cereals such as noodles, cooked rice and bread; seasonings; syrup, jam and the like; and processed meat products.
  • beverages such as beverages and alcoholic beverages
  • frozen confectionery eg, ice candy, ice cream, etc.
  • sugar confectionery eg, chocolate, candy, nougat, gummy, marshmallow, chewing gum, etc.
  • Patisserie for example, cake, cookie, macaroon, jelly, pudding, bavaria, etc.
  • snacks for example, dumpling,
  • Examples of the drug include tablets (for example, sugar-coated tablets), granules, solutions, capsules, troches, gargles, and the like.
  • Examples of the quasi drug include nutritional supplements, various supplements, halitosis preventives, mouth fresheners, hair nourishing agents, and hair restorers.
  • Examples of the feed include pet food such as cat food, dock food, and fish food.
  • the colored oral composition is a sugar-coated food including sugar-coated confectionery (for example, chocolate, candy, nougat, gummy, marshmallow, chewing gum, etc.); or a sugar-coated pharmaceutical such as a sugar-coated tablet. It is preferable that it is a sugar-coated oral composition which makes a typical example.
  • the a value in the L * a * b * color system color coordinates of the colored oral composition is preferably 20 to 60, and the b value is preferably 10 to 50.
  • the colored oral composition of the present invention is a sugar-coated oral composition
  • sugar-coated chocolate confectionery or sugar-coated spherical gum to which a bright orange color is given is exemplified.
  • the bright orange color is not limited, but the a value in the L * a * b * color system color coordinate is 20 to 60, preferably 25 to 55, more preferably 30 to 50, and the b value is The color tone may be 10 to 50, preferably 15 to 45, more preferably 20 to 40, and still more preferably 20 to 33.5.
  • the concentration of the pigment dispersion composition in the sugar-coated syrup is preferably 0.1 to 10% by mass, more preferably 0.2 to 8% by mass, and still more preferably 0. It may range from 3 to 7% by weight, and particularly preferably from 0.4 to 6% by weight.
  • the pigment concentration in the sugar-coated syrup is preferably 0.01 to 3% by mass, more preferably 0.03 to 1.5% by mass, and still more preferably. It can range from 0.03 to 1% by weight, and particularly preferably from 0.05 to 0.8% by weight.
  • the sugar coating ratio (%) of the sugar-coated syrup using the pigment dispersion composition for sugar coating is compared with the mass before applying sugar coating and the mass after applying sugar coating.
  • the value obtained by dividing the increased mass (g) by the initial mass (g) before sugar coating can be obtained by multiplying by 100.
  • Sugar coating rate (%) mass increase (g) ⁇ initial mass (g) ⁇ 100
  • the sugar coating rate is not limited, but is preferably 0.1 to 20% by mass, more preferably 0.25 to 15% by mass, still more preferably 0.5 to 10% by mass, and even more preferably 0.8 to 8%. % By mass, and particularly preferably about 1 to 8% by mass.
  • the colored composition of the present invention particularly the colored oral composition, has good color retention, suppresses color deterioration, has excellent light resistance, and has a good flavor.
  • the ratio of the pigment in the colored oral composition of the present invention can be a high color value such that the color value (10%) is a maximum of 4500, preferably a maximum of 3000.
  • the content of the poorly water-soluble pigment in the colored composition is, for example, in the range of 0.0001 to 30% by mass, preferably in the range of 0.001 to 15% by mass, more preferably 0.005 to 13%. It may be in the range of wt%, and more preferably in the range of 0.01-10 wt%.
  • the content of the water-soluble polysaccharide in the colored oral composition of the present invention is not particularly limited.
  • it is preferably blended, more preferably in the range of 0.3 to 15 parts by mass, still more preferably in the range of 0.5 to 10 parts by mass, and still more preferably in the range of 0.6 to 7 parts by mass.
  • the content of the surfactant in the colored oral composition of the present invention is not particularly limited, but is, for example, in the range of 0.1 to 10 parts by mass with respect to 1 part by mass of the dye contained in the oral composition. It is preferably blended, more preferably in the range of 0.2 to 8 parts by mass, still more preferably in the range of 0.3 to 5 parts by mass, and still more preferably in the range of 0.5 to 3 parts by mass.
  • a colored composition can be produced by including a dye-dispersed composition in a composition including food and drink, pharmaceuticals and the like. Other components can be appropriately contained as required.
  • the composition to be colored is not particularly limited, but oral compositions such as foods and drinks and oral pharmaceuticals are particularly preferred, and the step of coloring the composition is carried out according to conventional means in each composition. can do.
  • a colored composition can be produced by blending the hardly water-soluble dye dispersion composition.
  • the content of the hardly water-soluble dye in the colored composition is 0.0001 to 30. It is possible to add a poorly water-soluble dye so that the content is 5% by mass, preferably 0.001 to 15% by mass, more preferably 0.005 to 13% by mass, and still more preferably 0.01 to 10% by mass. is there.
  • the colored oral composition of the present invention is a sugar-coated oral composition
  • it is not limited.
  • the sugar and the solid of the present invention A colored sugar solution containing the pigment dispersion composition is prepared in advance and can be applied around a chocolate or gum core by a conventional method.
  • the present invention relates to a dye-dispersed composition containing two or more finely water-insoluble dye solids, and includes the following aspects.
  • the fine water-insoluble pigment is Carotenoids selected from the group consisting of carotene, lycopene, lutein, astaxanthin, canthaxanthin, cryptoxanthine, zeaxanthin, capsanthin, bixin, phytoene, phytofluene, and ⁇ -apocartal;
  • a polyphenol selected from the group consisting of curcumin, silymarin, and resveratrol; and a pigment dispersion composition selected from the group consisting of carmine.
  • Two or more of the fine water-insoluble pigment solids are A combination comprising at least carotene and curcumin; A combination comprising at least lycopene and curcumin; A combination comprising at least lutein and curcumin; A combination comprising at least zeaxanthin and curcumin; A combination comprising at least carmine and curcumin; A combination comprising at least bixin and curcumin; A dye dispersion composition selected from the group consisting of: [3] The dye dispersion composition according to Item 1 or 2, wherein the fine hardly water-soluble dye solid has an average particle diameter of 0.05 to 5 ⁇ m.
  • the surfactant is glycerin fatty acid ester, sucrose fatty acid ester, phospholipid, and a combination of two or more thereof.
  • ⁇ -carotene crystal preparation (powder preparation containing crystalline ⁇ -carotene), manufactured by San-Ei Gen FFI Inc. Breakdown: ⁇ -carotene 10% by mass, gum arabic 33% by mass, propylene glycol 6.4% by mass, L- Ascorbic acid 2% by mass, excipient (dextrin) 48.6% by mass
  • Curcumin crystal preparation (powder preparation containing crystalline curcumin), manufactured by Saneigen FFI Co., Ltd.
  • the numerical value of the formulation represents the mass ratio of the formulation when the total mass of the pigment formulation used for coloring is 100
  • the sugar-coated gums of the examples have a bright orange color that is not inferior to the control (FIG. 1 (a)) (FIG. 1 (b)), and have a good flavor (no pigment added). It was found to have the same flavor as when the syrup was sugar-coated. In addition, it was found that the sugar-coated gums of Examples 1 to 3 had almost no change in both the a value and the b value even after irradiation with 20000 Lux for 14 days and were extremely excellent in light resistance.
  • the sugar-coating gum of Comparative Example 1 using a mixed dye preparation of red radish dye and curcumin crystals similar to the prior art (Patent Document 1), is a dull orange and has a color tone far from a bright orange. Yes (FIG. 1 (c)), and it was found to be inferior in flavor. It was found that the sugar-coated gum of Comparative Example 2 using an emulsion preparation of ⁇ -carotene has a strong yellow tone (FIG. 1 (d)) and is inferior in flavor.
  • Example 7 when the same preparation as in Example 7 is used and the lycopene crystal preparation is changed to 80 parts by mass and the curcumin crystal preparation is 20 parts by mass, a bright orange color tone can be obtained similarly.
  • Example 16 A beautiful gradation from desired orange to yellow was obtained as the ratio was changed to 0: 100, so the desired coloration was possible by changing the color freely. Fig.

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Abstract

発色に優れ、色持ちが良く、風味も良好な色素分散組成物、それを用いた着色された経口組成物を提供する。 微細な水難溶性色素固体を2種以上含む、色素分散組成物、それを用いた着色された経口組成物を調製する。特には、水難溶性色素固体を2種以上含む、色素分散組成物によって着色された糖衣経口組成物を調製する。

Description

色素分散組成物
 本発明は、色素分散組成物、色素分散組成物によって着色された経口組成物、ならびに該着色された経口組成物の製造方法に関する。
 従来、飲食品や医薬品の他、種々の物質への着色料として、合成色素が広く用いられており、所望の色合いの発現の為に、好都合に使用される。
 一方、特に飲食品を始めとする経口物等への着色に、天然由来の色素も用いられるようになっており、特に近年ではその安全で健康なイメージから、ことさら天然色素が用いられるようになっている。
 しかしながら、天然色素による発色には限界があり、対象組成物を合成色素と遜色ない鮮やかな色に着色できる素材は限定的である。さらに、保存や流通時の色調の劣化や耐光性に問題がある場合もある。
 さらに、天然由来色素でも合成色素でも、複数色の組み合わせによる所望の発色が非常に困難な場合が多い。
 天然色素の例としては、赤ダイコンを用いた着色料(特許文献1)、乾燥粒子状カプセル化組成物(特許文献2)などが提案されている。
特表2016-528895号公報 特表2008-524266号公報
 本発明の課題は、所望の発色を実現できる色素分散組成物を見出すことである。さらに、2種以上の色素を組み合わせても、風味や性状を良好に保持できる色素分散組成物を見出すことである。
 本発明者らは、鋭意検討の結果、微細な水難溶性色素固体を2種以上含有させることで、所望の色を容易に確実に実現でき、風味や性状を良好に保つことができることを見出し、このような知見に基づき、本発明を完成させた。
 本発明は、次の各項に記載の態様を含む。
 項1.微細な水難溶性色素固体を2種以上含む、色素分散組成物。
 項2.前記水難溶性色素が、
 カロテン、リコピン、ルテイン、アスタキサンチン、カンタキサンチン、クリプトキサンチン、ゼアキサンチン、カプサンチン、ビキシン、フィトエン、フィトフルエン、及びβ-アポカルテナールからなる群より選択されるカロテノイド類;
 クルクミン、シリマリン、及びレスベラトロールからなる群より選択されるポリフェノール類;及び
 カルミン
 からなる群より選択される、項1記載の色素分散組成物。
 項3.前記微細な水難溶性色素固体の平均粒子径が、0.05~5μmである、項1又は2記載の色素分散組成物。
 項4.微細なカロテノイド類固体および微細なポリフェノール類固体を含む、項1~3のいずれか1項記載の色素分散組成物。
 項5.前記ポリフェノール類が、クルクミンである、項4記載の色素分散組成物。
 項6.さらに、水溶性多糖類及び/又は界面活性剤を含む、項1~5のいずれか1項記載の色素分散組成物。
 項7.項1~6のいずれか1項記載の色素分散組成物によって着色された経口組成物。
 項8.L*a*b*系表色系色座標におけるa値が20~60、b値が10~50の項7記載の着色された経口組成物。
 項9.項1~8のいずれか1項記載の色素分散組成物によって着色された糖衣経口組成物。
 項10.微細な水難溶性色素固体を2種以上混合する工程を含む、着色された経口組成物の製造方法。
 本発明の方法によれば、良好な性状を有する水難溶性色素を含む色素分散組成物が提供される。
図1は、本発明の色素分散組成物および比較例の色素液を用いて着色した糖衣ガムを示す写真である。 図2は、βカロチン結晶分散製剤:クルクミン結晶分散製剤を用いた本発明の色素分散組成物で着色した牛乳水を示す写真である。 図3は、乳化色素製剤と可溶化製剤との組み合わせによる牛乳水の着色を示す写真である。 図4は、食用黄色5号による牛乳水の着色を示す写真である。
 本発明は、微細な水難溶性色素固体を2種以上含む、色素分散組成物;
 色素分散組成物によって着色された経口組成物;
 色素分散組成物によって着色された糖衣経口組成物;
 微細な水難溶性色素固体を2種以上混合する工程を含む、着色された経口組成物の製造方法等を提供する。
 以下に、本発明を詳細に説明する。
 本明細書中、用語「含有する」は、他の成分と共に含むことを意図するが、語句「から本質的になる」、及び語句「からなる」をも包含することを意図して用いられる。
 特に限定されない限り、本明細書中に記載されている工程、処理、又は操作は、室温で実施され得る。本明細書中、室温は、10~40℃の範囲内の温度を意味する。
 本明細書中、用語「L*a*b*系表色系色座標におけるa値」「L*a*b*系表色系色座標におけるb値」は、光源:C、視野角:2°におけるa値、b値をいう。
 本明細書中、用語「色価」とは、色素の分野の当業者が通常理解する通り、色素の濃度を表わす数値である。「色価」は、色素、色素分散組成物、着色された組成物等の可視部での極大吸収波長における吸光度を測定し、10w/v%溶液の吸光度に換算した数値(E10% 1cm)で表される。
 本発明において、当該色価は、日本国の食品添加物公定書第8版、「B.一般試験法」中の「17.色価測定法」、及び「C.成分規格、保存基準各条」に従って決定される数値であり、例えば、以下の方法で決定される値である。
(1)測定吸光度が0.3~0.7の範囲内に入るように調製する。本発明では、試験液は次のようにして用意する。試料の量を精密に量り、メスフラスコに入れ、別に規定する溶媒を加えて正確に100mlとし、調製する。ここで、試験液に沈澱等があるときには、遠心分離してその上澄みをろ過し、試料溶液とする。また、色価が100以上である試料を用いる場合は、必要に応じて前記試験液を、溶媒にて希釈し、測定吸光度が、0.3~0.7の範囲に入るようにする。そして、当該希釈したものを試験液とし、測定に供する。
(2)試験液を調製した溶媒を対象とし、液層の長さ1cmで別に規定する波長での極大吸収波長における吸光度Aを測定し、次式により測定対象となる色価(E10% 1cm)を求める。
 色価(E10% 1cm)=A×10/測定に供した試験液100ml中に含まれる試料の量(g)
 前記「17.色価測定法」において定める「別に規定する溶媒」、及び「別に規定する波長」は、日本国の食品添加物公定書第8版「C.成分規格、保存基準各条」の欄に定められており、必要に応じて、これを参照できる。また、試験液の調製方法が、日本国の食品添加物公定書第8版、「C.成分規格、保存基準各条」の欄に定められている場合は、当該定めに従って調製できる。
[色素分散組成物]
(水難溶性色素)
 本発明の水難溶性色素は、25℃の水への溶解度が0.1g/L以下(100ppm以下)の色素であれば、特に限定されない。水難溶性色素は、固体状態であり、特には、結晶状態であることが好ましい。本発明の水難溶性色素は、天然物由来であっても、合成であっても良く、天然物由来の場合には、藻類又は植物等に由来する他、動物、例えば虫由来の色素でもあり得る。
 合成色素は、天然物から抽出できる物質を合成により得た物でも、天然物とは関係なく合成のみで得られるものでもよい。
 このような水難溶性色素としては、限定はされないが、水難溶性のカロテノイド類、水難溶性のポリフェノール類、又はカルミンなどのうちのいずれかであり得る。
 水難溶性色素の具体的な例示として、限定はされないが、
 カロテン(例えば、α-カロテン、β-カロテン、γ-カロテン等)、リコピン、ルテイン、アスタキサンチン、カンタキサンチン、クリプトキサンチン、ゼアキサンチン、カプサンチン、ビキシン、フィトエン、フィトフルエン、及びβ-アポカルテナールからなる群より選択されるカロテノイド類;
 クルクミン、シリマリン、及びレスベラトロールからなる群より選択されるポリフェノール類;及び
 カルミン等が挙げられる。
 カロテノイド類に属する水難溶性色素は、限定はされないが、例えば、天然物由来の色素より抽出、精製したものでも、合成品でも、半合成品でもあり得る。
 カロテノイド類に属する水難溶性色素の例として、トマト色素(リコピン、フィトフルエン)、ニンジン色素、デュナリエラカロチン(β-カロチン、α-カロチン)、マリーゴールド色素(ルテイン)、エビやカニの赤色色素(アスタキサンチン)、パパイヤ等に含まれる色素(ゼアキサンチン)、柑橘類に含まれる色素(クリプトキサンチン)、パプリカ色素(カプサンチン)、ベニノキ種子色素(ビキシン)、などの天然物由来の色素より抽出、精製したもの、リコペンの異性化やβ-ゼアカロテンの脱水素化によって作られるγ-カロチン、カンタキサンチン、β-カロチン、β-アポカロテナール、フィトエン、フィトフルエンなどの合成品、半合成品など市販されているものが例示でき、これらを単独で、又は複数を組み合わせて用いることが出来る。
 本発明に使用できるカロテノイド類として、特に、β-カロチンを好ましく用いることができる。β-カロテンは、天然物であるパーム油、ニンジン、カボチャなどの緑黄色野菜や、マンゴーなどの果実から抽出することもでき、糸状菌ブラケスレア・トリスポラ(Blakesleatrispora)から抽出精製して得ることもできる。
 さらに、β-イオノンを出発原料として、合成する方法により得られたものであっても良い。
 ポリフェノール類に属する水難溶性色素は、限定はされないが、例えば、天然物由来の色素より抽出、精製したものでも、合成品でも、半合成品でもあり得る。
 ポリフェノール類に属する水難溶性色素の例として、ウコン色素(クルクミン)、マリアザミ色素(シリマリン)、ブドウの茎やピーナッツの渋皮からの抽出物(レスベラトロール)などの天然物由来の色素より抽出、精製したもの、あるいはこれらの等価物の合成品など市販されているものが例示できる。
 本発明に使用できるポリフェノール類として、特にクルクミンを好ましく用いることができる。
 本発明では、クルクミンと「ウコン色素」とをほぼ同意義で用いる。ウコン色素は、ショウガ科ウコン(Curcuma longa LINNE)の根茎から得られた、クルクミンを主成分とするものである。特に、食品添加物として使用されるウコン色素としては、ショウガ科ウコンの根茎の乾燥物を粉末にしたウコン末、該ウコン末を適当な溶媒(例えば、エタノール、油脂、プロピレングリコール、ヘキサン、アセトンなど)を用いて抽出して得られる粗製クルクミン或いはオレオレジン(ターメリックオレオレジン)、および精製したクルクミンを挙げることができる。さらに好ましくは、ウコン粉末に由来する苦味や辛み、並びにウコン臭が低減もしくは除去される程度に精製されたクルクミンを用いることが望ましい。固体状態のクルクミンは、ウコン粉末をヘキサン及びアセトンによって抽出し、その抽出溶液を濾過後、乾燥させて溶媒を揮発させることによって調製することができる。
 シリマリンは、限定はされないが、マリアアザミ(milk thistle)抽出物に由来した物質であり得る。シリマリンは、シリビン(silybin)、イソシリビン(isosilybin)、シリクリスチン(silychristin)及びシリジアニン(silydianin)を含んでもよい。
 本発明に使用できるレスベラトロールは、ブドウ果皮に含有されるスチルベン誘導体である。レスベラトロールは本来ブドウが病原菌から自己を守る抗菌作用を有する化合物であり、赤系でも白系でもブドウ果皮に含まれることが知られている。本発明では、レスベラトロールとして、ブドウ果皮・茎・葉、ピーナッツの渋皮、メリンジョ、イタドリ、リンゴンベリー等の原料からの抽出物又は凍結乾燥品等を使用することができる。
 本発明に使用できるカルミンは、カイガラムシ科エンジムシ(Coccus  cacti  LINNE(Dactylopius  coccus  COSTA))の乾燥体を基原とし、温時~熱時水で、または温時含水エタノールで抽出して得られるカルミン酸のアルミニウムレーキ、またはカルシウム  アルミニウムレーキであることが好ましい。
(水難溶性色素固体の2種以上の組み合わせ)
 本発明の色素分散組成物は、このような水難溶性色素固体の微細物を2種以上含む。
 本発明において、微細な水難溶性色素を2種以上含む色素分散組成物は、限定はされないが、代表的には、微細なカロテノイド類のいずれか1つの色素と微細なポリフェノール類のいずれか1つの色素を含んでいる組み合わせであることが好ましい。少なくとも、微細なカロテノイド類のいずれか1つの色素と微細なクルクミン(又はウコン色素)を含んでいる組み合わせであることがより好ましい。このうち、微細なβ-カロチンと微細なクルクミン(又はウコン色素)を含む色素分散組成物であることが特に好ましい。これによって、鮮やかなオレンジ色であって、光によっても退色しがたい(耐光性に優れる)美しい色合いが実現できる。
 本発明で、「微細」「微細な」とは、限定はされないが、平均粒子径が、好ましくは、0.05~5μmの定形または不定形固体の状態を示す。前記平均粒子径は、より好ましくは0.05~4μm、及び更に好ましくは0.05~3μmである。また、0.1~4μmであることができ、0.1~3μmであることができ、0.05~2μmであることができ、0.05~1μmであることができる。
 ここで、平均粒子径は、メジアン径:D50のことを指す。平均粒子径(メジアン径)は、(湿式)レーザー回折式粒度分布測定装置マイクロトラックMT-3000II(Microtorac INC.製)を用いて測定することができる(条件;屈折率:1.81、測定範囲:0.021~2000μm、粒度分布:体積基準)。
 本発明の色素分散組成物中に含まれる、微細な水難溶性色素の2種以上の質量比は、限定はされないが、例えば、カロテノイド類とポリフェノール類の質量比である場合、カロテノイド類1質量部に対して、通常、ポリフェノール類0.01~100質量部の範囲内であり、好ましくは0.05~50質量部の範囲内であり、より好ましくは0.08~20質量部の範囲内であり、さらに好ましくは0.1~10質量部、特に好ましくは0.1~5質量部、及び殊更に好ましくは0.1~3.5質量部の範囲内とすることができる。
 本発明において、微細な水難溶性色素を2種以上含む色素分散組成物は、限定はされないが、固体分散粉末製剤の形態であり得る。
 本発明において、微細な水難溶性色素を2種以上含む色素分散組成物はまた、水難溶性色素を含む分散液の形態であり得る。
(水溶性多糖類)
 微細な水難溶性色素を2種以上含む色素分散組成物には、さらに、水溶性多糖類を含むことができる。
 ここで、水溶性多糖類として、好ましくは、キサンタンガム、グァーガム、ガラクトマンナン、脱アシル型ジェランガム、ネイティブ型ジェランガム、カラギナン、タマリンドシードガム、グルコマンナン、サイリウムシードガム、マクロホモプシスガム、寒天、ゼラチン、ペクチン、アルギン酸、アルギン酸塩、プルラン、カードラン、トラガントガム、ガティガム、アラビアガム、アラビノガラクタン、カラヤガム、ファーセレラン、キチン、ウェランガム、セルロース類、加工デンプンを含むデンプン類、及び大豆多糖類からなる群より選択される少なくとも1種であり得る。
 本発明において、「加工デンプン」は、原料澱粉としての、トウモロコシ、馬鈴薯、甘藷、小麦、米、もち米、タピオカ、及びサゴヤシ等由来の澱粉に、物理的、酵素的、又は化学的に加工を加えたものである。本発明に使用できる加工デンプンの例は、アセチル化アジピン酸架橋澱粉、アセチル化酸化澱粉、アセチル化リン酸架橋澱粉、酸化澱粉、ヒドロキシプロピル澱粉、ヒドロキシプロピル化リン酸架橋澱粉、カルボキシメチル澱粉、酢酸澱粉、オクテニルコハク酸澱粉、リン酸澱粉、リン酸架橋澱粉、リン酸モノエステル化リン酸架橋澱粉等を挙げることができ、好ましくはヒドロキシプロピル澱粉、ヒドロキシプロピル化リン酸架橋澱粉及びオクテニルコハク酸澱粉からなる群から選択される1種以上であり、より好ましくはオクテニルコハク酸澱粉である。
 水溶性多糖類としては、加工デンプン、アラビアガム、及びガティガムからなる群より選択される少なくとも1種を使用することが好ましい。
 水溶性多糖類は、1種単独で使用することもできるし、2種以上を任意に組み合わせて使用することもできる。
(界面活性剤)
 微細な水難溶性色素を2種以上含む色素分散組成物には、界面活性剤を含むことができる。
 界面活性剤としては、具体的には、
 グリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル等の脂肪酸エステル;
 レシチン、酵素分解レシチン、酵素処理レシチン等のリン脂質;
 キラヤ抽出物、エンジュサポニン、大豆サポニン、酵素処理大豆サポニン、茶種子サポニン、ユッカフォーム抽出物等のサポニン;
 ポリソルベート(ポリソルベート20、60、65、80)などの非イオン性界面活性剤;を例示することができる。
 なお、これらは1種単独で使用することもできるし、2種以上を任意に組み合わせて使用することもできる。
 本発明において、界面活性剤の好ましい例は、グリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、及びリン脂質、並びにそれらの2種以上の組み合わせを包含する。
 前記グリセリン脂肪酸エステル及びショ糖脂肪酸エステルとしては、高HLBのもの、具体的にはHLB10以上のものが望ましく、例えばHLB10~16のものを挙げることができる。
 グリセリン脂肪酸エステルとして、好適には、例えば炭素数12~22、重合度5以上であるポリグリセリン脂肪酸エステルを挙げることができる。具体的にはラウリン酸デカグリセリル、ミリスチン酸デカグリセリル、パルミチン酸デカグリセリル、ステアリン酸デカグリセリル、オレイン酸デカグリセリル、リノール酸デカグリセリル、リノレン酸デカグリセリル、アラキジン酸デカグリセリル、エイコセン酸デカグリセリル、ベヘニン酸デカグリセリルが例示される。
 ショ糖脂肪酸エステルとして、具体的には、ショ糖モノラウリン酸エステル、ショ糖モノミリスチン酸エステル、ショ糖モノパルミチン酸エステル、ショ糖モノステアリン酸エステル、ショ糖モノオレイン酸エステルを挙げることができる。
 リン脂質として、好ましくは植物レシチン、酵素処理レシチン、酵素分解レシチン、分別レシチン、卵黄レシチンを挙げることができる。
 サポニンとして、好ましくはキラヤ抽出物、エンジュサポニン、大豆サポニン、酵素処理大豆サポニン、茶種子サポニン、ユッカフォーム抽出物等のサポニンを挙げることができる。
 ポリソルベートとしては、具体的にはポリソルベート20、ポリソルベート60、ポリソルベート65及びポリソルベート80が知られており、一般にも市販されている。本発明においてはこれらのポリソルベートの1種、又は2種以上を組み合わせて使用することができる。
(その他の成分)
 さらに、本発明の色素分散組成物には、賦形剤及び/又は希釈剤として、糖類(例えば、グルコース、ガラクトース、及びフルクトース等の単糖類;トレハロース、スクロース、ラクトース、及びマルトース等の二糖類;オリゴ糖、水飴、デキストリン、及びサイクロデキストリン等)、並びに糖アルコール(例えば、ソルビトール、マンニトール、キシリトール、エリスリトール、及びマルチトール等)、クエン酸塩などを含有することもできる。
 本発明の色素分散組成物は、さらに、多価アルコールや防腐剤などの他の成分を含んでいてもよい。防腐効果のある多価アルコールを含有しても良い。
 多価アルコールの例としては、グリセリン、ジグリセリン、トリグリセリン、ポリグリセリン、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、1,3-ブチレングリコール、エチレングリコール、ポリエチレングリコール、ソルビトール、キシリトール、マルチトール、エリスリトール、マンニトールなどを例示することができる。
 本発明の色素分散組成物中における色素の割合は、液状の色素分散組成物で、色価(10%)が最大4500、好ましくは最大3000といった高い色価とすることも可能である。
 また、本発明の色素分散組成物中における色素の割合は、乾燥質量で、例えば、0.1~50質量%の範囲内、好ましくは0.5~30質量%の範囲内、より好ましくは5~25質量%、及び特に好ましくは6~22質量%の範囲内であり得る。
 色素分散組成物中の水溶性多糖類の含有量は特に制限されないが、色素1質量部に対して、0.1~20質量部の範囲で配合されることが好ましく、より好ましくは0.3~15質量部の範囲、さらに好ましくは0.5~10質量部の範囲、及びさらにより好ましくは0.6~7質量部の範囲が例示される。
 本発明の色素分散組成物における界面活性剤の含有量は、特に制限されないが、色素1質量部に対して、0.1~10質量部の範囲で配合されることが好ましく、より好ましくは0.2~8質量部の範囲、さらに好ましくは0.3~5質量部の範囲、及びさらにより好ましくは0.5~3質量部の範囲が例示される。
 本発明の水難溶性色素分散組成物は、色持ちが良く、経時的な色の劣化が抑制され、さらに耐光性に優れ、風味も良好である。
 本発明において、微細な水難溶性色素を2種以上含む色素分散組成物は、限定はされないが、単一の製剤中に成分を含む色素製剤として提供され得る。色素製剤中、微細な水難溶性色素のそれぞれの質量割合と色素2種以上の質量比は、組成物で上述した数値と同じである。さらに、任意成分として、含まれることがある水溶性多糖類、界面活性剤、その他の成分の質量割合等も組成物で上述した数値と同じである。 
(色素分散組成物の製造方法)
 本発明において、色素分散組成物の製造方法は、特に限定はされない。
 本発明の色素分散組成物が、固体色素分散粉末製剤である場合、2種以上の別々の固体色素分散粉末を粉末状態のまま混合することによって得ることができる。固体色素分散粉末製剤は、特には、結晶分散粉末製剤であり得る。
 あるいは、微細な水難溶性色素を2種以上含む色素分散組成物は、例えば、水難溶性色素固体を微細化し、水性媒体に均一に分散した2種以上の固体色素が含まれる分散液を調製して製造することができる。分散液は、必要に応じて乾燥工程に供される。
 あるいは、微細な水難溶性色素を2種以上含む色素分散組成物は、1種の微細固体色素が含まれる分散液をそれぞれ調製した後に分散液を混合して製造することができる。分散液は、必要に応じて、乾燥工程に供される。
 あるいは、微細な水難溶性色素を2種以上含む色素分散組成物は、さらには、1種の固体色素分散粉末と、別の固体色素分散液とを混合して調製して製造することができる。
 水難溶性色素固体の微細化は、湿式又は乾式のいずれを用いることもできる。湿式による微細化は、水難溶性色素固体を、例えば水性媒体あるいは水溶性多糖類中で所望の平均粒子径になるまで粉砕処理する工程であり得る。
 乾式による微細化は、典型的には、水難溶性色素固体をそのまま、あるいは固体の添加物を加えて粉砕処理する工程であり得る。
  微細な色素を含む色素分散組成物は、成分を均一に混合するために均質化処理を行ってもよい。均質化処理の方法としては、微粒子化した色素などの成分を均質に分散する方法であれば特に制限されず、ナノマイザー、マイクロフルイタイザー、ホモジナイザー等の乳化・分散装置、超音波分散機を使用して行うことができる。均質化処理をすることにより、分散性及び分散安定性がより向上する。
 ここで、分散液に含まれる溶媒は、水、低級アルコール、その他の水性溶媒であり得る。
 使用できる低級アルコールの例は、メタノール、エタノール、プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール、sec-ブチルアルコール、及びイソブチルアルコール等の炭素数1~4の低級アルコールを包含する。これらは1種単独で使用することもできるが、2種以上を任意に組み合わせて使用することもできる。その好ましい例は、エタノールを包含する。
 本発明の固体色素分散組成物が、固体色素分散粉末製剤の場合、分散液を適宜乾燥処理することで得られ得る。分散液の乾燥処理としては、具体的には、噴霧乾燥法、真空乾燥法、凍結乾燥法等による乾燥処理を例示することができる。
 市販されている固体色素分散製剤を本発明の色素分散組成物の調製の原料として用いることもできる。このような原料として用いることができる結晶分散製剤は、限定はされないが、カロテノイド類の製剤として、三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製「リコピンベースNo.36138」、「リコピンベースNo.36258」、「ルテインベースNo.36460」、「カロチンベースNo.35880」、「BETA-CAROTENE RED BF10 WDP」、「LYCOPENEBF5 WDP」等を例示することができる。ポリフェノール類の製剤として、三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製「SAN YELLOW CURCUMIN P F300K」を例示することができる。また、カルミンの製剤として、三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製「カルミン“サンエイ”」等を例示することができる。
 [着色された経口組成物]
 本発明において、着色対象となる組成物は特に制限されず、例えば、飲食品組成物、医薬品、医薬部外品、及び飼料等の各種組成物が挙げられ、本発明の好ましい一態様では、前記組成物が飲食品や医薬品を含む経口組成物である。
 前記飲食品組成物の例としては、飲料及びアルコール飲料等の飲料類;冷菓(例えば、アイスキャンディ、アイスクリーム等)、砂糖菓子(例えば、チョコレート、キャンディ、ヌガー、グミ、マシュマロ、チューインガム等)、パティスリー(例えば、ケーキ、クッキー、マカロン、ゼリー、プリン、ババロア等)、スナック菓子、和菓子(例えば、団子、煎餅、ドーナツ、カステラ等)、等の菓子類;乾燥野菜、及び漬け物等の農産加工品;蒲鉾等の海産物加工品;麺類、米飯、パン等の穀類加工品;調味料;シロップ、ジャム等;並びに畜肉加工品等が挙げられる。
 前記医薬品の例としては、錠剤(例えば、糖衣錠)、顆粒剤、液剤、カプセル剤、トローチ剤、及びうがい薬等が挙げられる。
 前記医薬部外品の例としては、栄養助剤、各種サプリメント、口臭予防剤、口中清涼剤、養毛剤、及び育毛剤等が挙げられる。
 前記飼料の例としては、キャットフード、ドックフード、魚用の餌等のペットフード等が挙げられる。
 本発明において、着色された経口組成物は、特には、糖衣された砂糖菓子(例えば、チョコレート、キャンディ、ヌガー、グミ、マシュマロ、チューインガム等)を含む糖衣食品;あるいは糖衣された錠剤等の糖衣医薬品を典型的な例とする糖衣経口組成物であることが好ましい。
 着色された経口組成物のL*a*b*系表色系色座標におけるa値は20~60、b値は10~50が好ましい。
 本発明の着色された経口組成物が糖衣経口組成物である場合、限定はされないが、例えば、鮮やかなオレンジ色が付与された糖衣チョコレート菓子又は糖衣球形ガムなどが例示される。ここで、鮮やかなオレンジ色は、限定はされないが、L*a*b*系表色系色座標におけるa値は20~60、好ましくは25~55、より好ましくは30~50、b値は10~50、好ましくは15~45、より好ましくは20~40、さらに好ましくは20~33.5、であるような色調であり得る。本発明の糖衣経口組成物において、限定はされないが、糖衣シロップにおける色素分散組成物の濃度が、好ましくは0.1~10質量%、より好ましくは0.2~8質量%、さらに好ましくは0.3~7質量%、及び特に好ましくは0.4~6質量%の範囲であり得る。
 同様に、本発明の糖衣経口組成物において、限定はされないが、糖衣シロップにおける色素濃度が、好ましくは0.01~3質量%、より好ましくは0.03~1.5質量%、さらに好ましくは0.03~1質量%、及び特に好ましくは0.05~0.8質量%の範囲であり得る。このような糖衣シロップの調製において、色素濃度が上記数値となるように、本発明の色素分散組成物を含有させることが望ましい。
 本発明の着色された経口組成物が糖衣経口組成物である場合、糖衣用の色素分散組成物を用いた糖衣シロップの糖衣率(%)は、糖衣付与前の質量と付与後の質量を比較した質量増加分(g)を、糖衣前の初期質量(g)で除した値に100をかけて求めることができる。糖衣率(%)=質量増加分(g)÷初期質量(g)×100
 糖衣率は、限定はされないが、好ましくは0.1~20質量%、より好ましくは0.25~15質量%、さらに好ましくは0.5~10質量%、さらにより好ましくは0.8~8質量%、及び特に好ましくは1~8質量%程度である。
 本発明の着色された組成物、特には着色された経口組成物は、色持ちが良く、色の劣化が抑制され、さらに耐光性に優れ、風味も良好である。
 本発明の着色された経口組成物中における色素の割合は、色価(10%)が最大4500、好ましくは最大3000といった高い色価とすることも可能である。この場合、着色された組成物における水難溶性色素の含有量が例えば、0.0001~30質量%の範囲内、好ましくは0.001~15質量%の範囲内、より好ましくは0.005~13質量%、及びさらに好ましくは0.01~10質量%の範囲内であり得る。
 本発明の着色された経口組成物中における水溶性多糖類の含有量は特に制限されないが、経口組成物に含まれる色素1質量部に対して、例えば、0.1~20質量部の範囲で配合されることが好ましく、より好ましくは0.3~15質量部の範囲、さらに好ましくは0.5~10質量部の範囲、及びさらにより好ましくは0.6~7質量部の範囲が例示される。
 本発明の着色された経口組成物中における界面活性剤の含有量は、特に制限されないが、経口組成物に含まれる色素1質量部に対して、例えば、0.1~10質量部の範囲で配合されることが好ましく、より好ましくは0.2~8質量部の範囲、さらに好ましくは0.3~5質量部の範囲、及びさらにより好ましくは0.5~3質量部の範囲が例示される。
[着色された組成物の製造方法]
 本発明においては、飲食品、医薬品などを包含する組成物に、色素分散組成物を含有させることで、着色された組成物を製造することができる。必要に応じて、その他の成分を適宜含有させることができる。
 本発明において、着色対象となる組成物は特に制限されないが、飲食品や経口医薬品などの経口組成物が特に好ましく、上記組成物を着色する工程としては、各組成物における常法の手段に従って実施することができる。
 本発明では、水難溶性色素分散組成物を配合することで、着色された組成物を製造することができ、この場合、着色された組成物における水難溶性色素の含有量が、0.0001~30質量%、好ましくは0.001~15質量%、より好ましくは0.005~13質量%、及びさらに好ましくは0.01~10質量%となるように、水難溶性色素を配合することが可能である。
 本発明の着色された経口組成物が糖衣経口組成物である場合、限定はされないが、例えば、鮮やかなオレンジ色が付与された糖衣チョコレート菓子又は糖衣球形ガムなどの場合、糖と本発明の固体色素分散組成物を含む着色糖液を予め調製しておき、チョコレートまたはガムの芯材の周囲に常法によって適用することができる。
 本発明は、微細な水難溶性色素固体を2種以上含む、色素分散組成物に関し、以下の態様を含む。
[1] すなわち、上記微細な水難溶性色素が、
 カロテン、リコピン、ルテイン、アスタキサンチン、カンタキサンチン、クリプトキサンチン、ゼアキサンチン、カプサンチン、ビキシン、フィトエン、フィトフルエン、及びβ-アポカルテナールからなる群より選択されるカロテノイド類;
 クルクミン、シリマリン、及びレスベラトロールからなる群より選択されるポリフェノール類;及び
 カルミン
 からなる群より選択される、色素分散組成物。
[2] 上記微細な水難溶性色素固体の2種以上が、
 少なくともカロテンとクルクミンとを含む組み合わせ;
 少なくともリコピンとクルクミンとを含む組み合わせ;
 少なくともルテインとクルクミンとを含む組み合わせ;
 少なくともゼアキサンチンとクルクミンとを含む組み合わせ;
 少なくともカルミンとクルクミンとを含む組み合わせ;
 少なくともビキシンとクルクミンとを含む組み合わせ;
 からなる群より選択される、色素分散組成物。
[3] 上記微細な水難溶性色素固体の平均粒子径が、0.05~5μmである、項1又は2記載の色素分散組成物。
[4] さらに、水溶性多糖類及び/又は界面活性剤を含む、項1~3のいずれか1項記載の色素分散組成物。
[5] 上記水溶性多糖類が、加工デンプン、アラビアガム、及びガティガムからなる群より選択される少なくとも1種である、項4記載の色素分散組成物。
[6] 上記界面活性剤が、グリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、及びリン脂質、並びにそれらの2種以上の組み合わせである、項4記載の色素分散組成物。
[7] 項1~6のいずれか1項記載の色素分散組成物によって着色された経口組成物。
[8] L*a*b*系表色系色座標におけるa値が、20~60、b値が、10~50の項7記載の着色された経口組成物。
[9]項1~6のいずれか1項記載の色素分散組成物によって着色された糖衣経口組成物。
[10] 微細な水難溶性色素固体を2種以上混合する工程を含む、着色された経口組成物の製造方法。
 以下、実施例によって本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
 以下の実施例および比較例で使用した色素製剤は以下の通りである。
(1)結晶分散製剤(各製剤には、平均粒子径約0.2μmの微細な固形色素が含まれる)
 βカロチン結晶製剤:(結晶β-カロテンを含む粉末製剤)、三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製
 内訳:βカロテン10質量%、アラビアガム33質量%、プロピレングリコール6.4質量%、L-アスコルビン酸2質量%、賦形剤(デキストリン)48.6質量%
 クルクミン結晶製剤: (結晶クルクミンを含む粉末製剤)、三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製
 内訳:ターメリックオレオレジン(色価15000)33質量%、オクテニルコハク酸デンプン20質量%、クエン酸三ナトリウム二水和物0.9質量%、マルトデキストリン46.1質量%
 リコピン結晶製剤:(結晶リコピンを含む粉末製剤)、三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製
 内訳:トマト色素5質量%、アラビアガム34質量%、プロピレングリコール5.6質量%、L-アスコルビン酸2質量%、クエン酸0.3質量%、マルトデキストリン53.1質量%
(2)乳化製剤
 βカロチン乳化製剤:(乳化β-カロテンを含む粉末製剤)、三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製
 内訳:βカロテン5質量%、アラビアガム33質量%、dl-α-トコフェロール2.1質量%、L-アスコルビン酸2質量%、賦形剤(デキストリン)33質量%、食用オイル24.9質量%
(3)可溶化製剤 クルクミン可溶化製剤: 三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製
 内訳:ウコン色素(色価1500)9.2質量%、エタノール55質量%、水35.8質量%
(4)その他の色素製剤
 アントシアニン系色素(赤ダイコン色素)、及びクルクミン結晶の混合製剤、三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製
 内訳:(水溶性である)赤ダイコン色素27.7質量%、ターメリックオレオレジン15.5質量%、アラビアガム18.8質量%、オクテニルコハク酸デンプン9.4質量%、クエン酸三ナトリウム二水和物0.4%、クエン酸0.1%、デキストリン28.1%
 (実施例1~7、比較例1~2)
 糖衣ガムの製造
 (1)ベースシロップの調製
 グラニュー糖、アラビアガム、および水を、それぞれ、63質量%、4質量%、33質量%含むベースシロップを調製した。具体的には、まず、グラニュー糖とアラビアガムを袋に秤量し、粉体混合した。ビーカーに水を秤量し、そこへ粉体混合した混合物を投入し、調製した液を電熱器で加熱して、Brix70-75°に調製した。加熱時には、混合物を沸騰させてアラビアガムが溶けるようによく混ぜた。一度沸騰して混ざった混合物を、濡れタオル上で泡を落ち着かせ、再度加熱した。
(2)着色糖衣シロップの作製
 次に、ベースシロップに、本発明の固体色素分散組成物またはコントロールあるいは比較例としての色素を添加し、鮮やかなオレンジ色の発色の達成を試みた。色素の添加は、色素製剤を30%水溶液として加えることで行った。さらに、水で調整し、最終的なBrixが68-69°となるようにした。表1に、各実施例又は比較例で、最終的な着色糖衣シロップに含まれる各製剤の含有量を示す。
(3)着色糖衣シロップの適用
 芯材としてガム玉15個を用いて、(2)で調製した着色糖衣シロップを適用した。まず、コーティングパンをセットして、70rpmの設定とした。芯材のガム玉15個合計の初期質量を計量したところ、53±1gであった。芯材としてのガム玉を入れて、コーティングパンを回転させた。着色糖衣シロップをスポイトにて7-8滴投入した。次に回転をさせて、表面が乾燥したところで、再度着色糖衣シロップをスポイドで、5-6滴投入した。さらに回転と乾燥を繰り返した。着色糖衣シロップの投入と乾燥を15回程度繰り返した。その後、コーティングパンを洗浄してから再度同じ操作を繰り返し、目的の色
(目的の糖衣率)になるまで繰り返した。ここで、糖衣率(%)=質量増加分(g)÷初期質量(g)×100で表わすことができる。
<評価>
 このようにして得られた糖衣ガムの色と風味を評価した。なお、風味評価は、香りと味の官能評価に精通した5名の評価者によるものであり、全員が同じ評価結果であった。
 その結果を表1に示す。なお、表中の%は質量%である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
(製剤内訳の数値は着色に使用した色素製剤の合計質量を100とした場合の製剤の質量比率を表わす)
 表1から明らかなように、実施例の糖衣ガムは、コントロール(図1(a))と遜色のない鮮やかなオレンジ色を呈し(図1(b))、かつ風味も良い(色素無添加のシロップを糖衣した場合と同等の風味である)ことがわかった。また、実施例1~3の糖衣ガムは、20000Luxで14日間照射後も、a値、b値共にほぼ変動はなく、耐光性にも極めて優れることがわかった。
 一方、従来技術(特許文献1)と同様である、赤ダイコン色素、及びクルクミン結晶の混合色素製剤を用いた比較例1の糖衣ガムは、くすんだオレンジであり、鮮やかなオレンジとは程遠い色調であり(図1(c))、更には風味に劣ることが分かった。βカロテンの乳化製剤を使用した比較例2の糖衣ガムは、黄色味が強い色調であり(図1(d))、且つ、風味に劣ることが分かった。
 さらに、実施例7と同じ製剤を用いて、リコピン結晶製剤80質量部、及びクルクミン結晶製剤20質量部に変更した場合も、同様に鮮やかなオレンジの色調を得ることができる。
(実施例8~16、比較例3~11)牛乳水の着色
 (1)色素溶液の調製
 表2に示す処方で、A~Dに示す色素溶液を調製した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 これらの調製液を組み合わせて、オレンジ色の発色を試みた。コントロールとして、食用黄色5号を用いた30%牛乳水を調製した。図2に示す通り、AとCの色素固体分散製剤同士の組み合わせでは、所望のオレンジ色を得ることができた。すなわち、図2では、左端から、βカロチン結晶分散製剤:クルクミン結晶分散製剤を、100:0、90:10(実施例8)、80:20(実施例9)、70:30(実施例10、60:40(実施例11)、50:50(実施例12)、40:60(実施例13)、30:70(実施例14)、20:80(実施例15)、10:90(実施例16)、0:100と比率を変化させたのに伴い、所望のオレンジ色から黄色への美しいグラデーションが得られた。この為、自在に色の変化をさせて、所望の着色が可能であることがわかる。図3は、BとDの乳化色素製剤と可溶化製剤との組み合わせで同様の試験を行った結果を示したものである。βカロチン乳化製剤:クルクミン可溶化製剤を、100:0、90:10(比較例3)、80:20(比較例4)、70:30(比較例5)、60:40(比較例6)、50:50(比較例7)、40:60(比較例8)、30:70(比較例9)、20:80(比較例10)、10:90(比較例11)、0:100と比率を変化させたのに伴い、オレンジ色から黄色へのグラデーションが達成できず、βカロチンの含有量を増やしても、黄色味が強いままであった。図4は、コントロールとして、食用黄色5号の色を濃度別(左から、0.1質量%、0.25質量%、0.5質量%、1質量%)に示した写真である。

Claims (10)

  1.  微細な水難溶性色素固体を2種以上含む、色素分散組成物。
  2.  前記水難溶性色素が、
     カロテン、リコピン、ルテイン、アスタキサンチン、カンタキサンチン、クリプトキサンチン、ゼアキサンチン、カプサンチン、ビキシン、フィトエン、フィトフルエン、及びβ-アポカルテナールからなる群より選択されるカロテノイド類;
     クルクミン、シリマリン、及びレスベラトロールからなる群より選択されるポリフェノール類;及び
     カルミン
     からなる群より選択される、請求項1記載の色素分散組成物。
  3.  前記微細な水難溶性色素固体の平均粒子径が、0.05~5μmである、請求項1又は2記載の色素分散組成物。
  4.  微細なカロテノイド類固体および微細なポリフェノール類固体を含む、請求項1~3のいずれか1項記載の色素分散組成物。
  5.  前記ポリフェノール類が、クルクミンである、請求項4記載の色素分散組成物。
  6.  さらに、水溶性多糖類及び/又は界面活性剤を含む、請求項1~5のいずれか1項記載の色素分散組成物。
  7.  請求項1~6のいずれか1項記載の色素分散組成物によって着色された経口組成物。
  8.  L*a*b*系表色系色座標におけるa値が、20~60、b値が、10~50の請求項7記載の着色された経口組成物。
  9.  請求項1~8のいずれか1項記載の色素分散組成物によって着色された糖衣経口組成物。
  10.  微細な水難溶性色素固体を2種以上混合する工程を含む、着色された経口組成物の製造方法。
     
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