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WO2019167544A1 - 電池 - Google Patents

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WO2019167544A1
WO2019167544A1 PCT/JP2019/003609 JP2019003609W WO2019167544A1 WO 2019167544 A1 WO2019167544 A1 WO 2019167544A1 JP 2019003609 W JP2019003609 W JP 2019003609W WO 2019167544 A1 WO2019167544 A1 WO 2019167544A1
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WO
WIPO (PCT)
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positive electrode
negative electrode
electrode tab
tab
tab tape
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/JP2019/003609
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
政幹 吉田
仰 奥谷
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sanyo Electric Co Ltd
Original Assignee
Sanyo Electric Co Ltd
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Filing date
Publication date
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Priority to US16/975,899 priority patent/US11670771B2/en
Priority to CN201980014994.3A priority patent/CN111788716B/zh
Priority to JP2020502887A priority patent/JP7332575B2/ja
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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a battery using a tab tape covering an electrode tab.
  • Patent Document 1 describes a lithium ion secondary battery that suppresses disconnection of a current collector at a portion where the current collector and a lead are in contact with each other.
  • FIG. 4 is a configuration diagram of the positive electrode of the lithium ion secondary battery described in Patent Document 1, and FIG. 4A is a partial top view observed from one main surface side of the current collector, FIG. FIG. 5 is a cross-sectional view taken along line L1-L1 in FIG.
  • the insulating tape 44 disposed on the one main surface side of the positive electrode current collector 40A has a positive electrode current collector exposed surface 40a in a double-side uncoated portion 40b where the positive electrode mixture layer 40B is not formed.
  • the positive electrode lead 42 on the positive electrode current collector exposed surface 40a, and the protective layer 46 interposed between the lower end portion of the positive electrode lead 42 and the positive electrode current collector exposed surface 40a are covered.
  • the insulating tape 44 is for preventing heat generation of the battery when, for example, the separator is torn when the battery is abnormal and the positive electrode and the negative electrode are in contact with each other.
  • the insulating tape 44 that covers the positive electrode tab is provided.
  • a tab tape may melt or decompose to disappear or cause conductive carbides to precipitate.
  • the insulation of the positive electrode tab by the tab tape may not be maintained, and an internal short circuit may occur between the positive electrode tab and the negative electrode, and the battery temperature may increase.
  • Such a phenomenon usually occurs on the positive electrode tab side, but can also occur on the negative electrode tab side.
  • an object of the present disclosure is to provide a battery that can suppress melting or decomposition of the tab tape covering the electrode tab even when a large current flows through the electrode tab and the temperature becomes high.
  • a battery according to one embodiment of the present disclosure includes a positive electrode, a negative electrode, a positive electrode tab electrically connected to the positive electrode, a negative electrode tab electrically connected to the negative electrode, and a tab tape for positive electrode that covers the positive electrode tab.
  • the positive electrode tab tape has a laminated structure in which an adhesive layer and a base material layer mainly composed of an organic material are laminated in this order from the electrode tab side, and the adhesive layer includes an adhesive material, and It has a reaction material that causes an endothermic reaction at a temperature lower than the heat resistant temperature of the organic material.
  • a battery according to one embodiment of the present disclosure includes a positive electrode, a negative electrode, a positive electrode tab electrically connected to the positive electrode, a negative electrode tab electrically connected to the negative electrode, and a tab tape for a negative electrode that covers the negative electrode tab.
  • the negative electrode tab tape has a laminated structure in which an adhesive layer and a base material layer mainly composed of an organic material are laminated in this order from the electrode tab side, the adhesive layer comprising an adhesive material, and It has a reaction material that causes an endothermic reaction at a temperature lower than the heat resistant temperature of the organic material.
  • the present disclosure it is possible to suppress the melting or decomposition of the tab tape covering the electrode tab even when a large current flows through the electrode tab and the temperature becomes high.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a battery according to an embodiment.
  • FIG. 2A is a partial top view observed from one main surface side of the positive electrode
  • FIG. 2B is a cross-sectional view taken along line L1-L1 in FIG.
  • FIG. 3 is a partial cross-sectional view of the tab tape used in this embodiment.
  • FIG. 4 is a configuration diagram of the positive electrode of the lithium ion secondary battery described in Patent Document 1.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a battery according to an embodiment.
  • the battery 10 shown in FIG. 1 shows an example of a lithium ion secondary battery
  • the battery according to the embodiment is not limited to a lithium ion secondary battery, and may be an alkaline secondary battery or the like. A battery may be used.
  • the battery 10 of FIG. 1 is referred to as a lithium ion secondary battery 10.
  • a lithium ion secondary battery 10 shown in FIG. 1 is disposed above and below a wound electrode body 14 in which a positive electrode 11 and a negative electrode 12 are wound via a separator 13, a nonaqueous electrolyte, and the electrode body 14.
  • the positive electrode tab 20 and the negative electrode tab 21 are covered with the tab tape, but one of the positive electrode tab 20 and the negative electrode tab 21 may not be covered with the tab tape.
  • the electrode body 14 is not limited to a wound type, and other forms such as a stacked type in which positive electrodes and negative electrodes are alternately stacked via separators may be applied.
  • the battery case 15 accommodates the electrode body 14, the electrolyte, and the like, and includes, for example, a bottomed cylindrical case main body 16 having an opening and a sealing body 17 that seals the opening of the case main body 16.
  • the battery case 15 preferably includes a gasket 28 provided between the case main body 16 and the sealing body 17, thereby ensuring the airtightness inside the battery.
  • the battery case 15 is not limited to a cylindrical shape, and may be, for example, a square shape or a laminate type.
  • the case main body 16 has, for example, a protruding portion 22 that supports the sealing body 17 with a part of the side surface protruding inward.
  • the overhang portion 22 is preferably formed in an annular shape along the circumferential direction of the case body 16, and supports the sealing body 17 on its upper surface.
  • the sealing body 17 has a structure in which a filter 23, a lower valve body 24, an insulator 25, an upper valve body 26, and a cap 27 are laminated in this order from the electrode body 14 side.
  • the members constituting the sealing body 17 have, for example, a disk shape or a ring shape, and the members other than the insulator 25 are electrically connected to each other.
  • the lower valve body 24 and the upper valve body 26 are connected to each other at the central portion, and an insulator 25 is interposed between the peripheral portions.
  • the positive electrode tab 20 is electrically connected to the positive electrode 11.
  • the positive electrode tab 20 extends from the positive electrode 11 through the through hole of the insulating plate 18 to the filter 23, and the other end of the positive electrode tab 20 is electrically connected to the lower surface of the filter 23. Thereby, the cap 27 electrically connected to the filter 23 becomes a positive electrode terminal.
  • One end of the negative electrode tab 21 is electrically connected to the negative electrode 12.
  • the negative electrode tab 21 extends from the negative electrode 12 to the bottom inner surface of the case body 16 through the outside of the insulating plate 19, and the other end of the negative electrode tab 21 is electrically connected to the bottom inner surface of the case body 16. Thereby, the case main body 16 becomes a negative electrode terminal.
  • the tab tape of the present embodiment will be described by taking a positive electrode tab tape covering the positive electrode tab 20 as an example, but the tab tape of the present embodiment may be used as a negative electrode tab tape covering the negative electrode tab 21. That is, the tab tape described below may be used as a positive electrode tab tape covering the positive electrode tab 20, a negative electrode tab tape covering the negative electrode tab 21, or both.
  • the tab tape described below may be used as a positive electrode tab tape covering the positive electrode tab 20, a negative electrode tab tape covering the negative electrode tab 21, or both.
  • FIG. 2A is a partial top view observed from one main surface side of the positive electrode
  • FIG. 2B is a cross-sectional view taken along line L1-L1 in FIG.
  • a positive electrode tab tape reference numeral 30 covering the positive electrode tab 20 is shown as a transmission line by a one-dot chain line, and FIG. However, the tab tape for the positive electrode is not shown.
  • the positive electrode 11 includes a positive electrode current collector 32 and a positive electrode active material layer 34 formed on the positive electrode current collector 32.
  • a metal foil that is stable in the potential range of the positive electrode such as aluminum, a film in which the metal is disposed on the surface layer, or the like is used.
  • the positive electrode active material layer 34 includes a positive electrode active material.
  • the positive electrode active material layer 34 preferably includes a conductive material and a binder.
  • Examples of the positive electrode active material contained in the positive electrode active material layer 34 include lithium transition metal composite oxides. Specifically, lithium cobaltate, lithium manganate, lithium nickelate, lithium nickel manganese composite oxide, lithium nickel A cobalt composite oxide or the like can be used, and Al, Ti, Zr, Nb, B, W, Mg, Mo, or the like may be added to these lithium transition metal composite oxides.
  • Examples of the conductive material included in the positive electrode active material layer 34 include carbon powder such as carbon black, acetylene black, ketjen black, and graphite. These may be used alone or in combination of two or more.
  • binder contained in the positive electrode active material layer 34 examples include a fluorine-based polymer and a rubber-based polymer.
  • a fluorine-based polymer and a rubber-based polymer.
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • PVdF polyvinylidene fluoride
  • coalescence these may be used alone or in combination of two or more.
  • the positive electrode current collector 32 has an exposed portion 32a where the positive electrode active material layer 34 is not formed.
  • the exposed portion 32a shown in FIG. 2 is formed on both the one main surface side and the other main surface side of the positive electrode current collector 32.
  • the exposed portion 32 a may be formed at any location of the positive electrode current collector 32, but is generally formed at the longitudinal center portion side of the positive electrode current collector 32.
  • the positive electrode tab 20 includes one end portion 20a connected to the exposed portion 32a of the positive electrode current collector 32, and an extending portion 20b extending from the one end portion 20a to the outside of the peripheral edge portion 32b of the positive electrode current collector 32. . Further, although not shown in FIG. 2, the positive electrode tab 20 has the other end portion on the tip side from the extending portion 20b, and the other end portion is connected to the filter 23 of the sealing body 17 as described above. Has been.
  • the connection method between the one end portion 20a of the positive electrode tab 20 and the exposed portion 32a of the positive electrode current collector 32 and the connection method between the other end portion of the positive electrode tab 20 and the sealing member 17 are particularly limited as long as electrical connection is ensured. For example, ultrasonic welding or the like is used.
  • the material of the positive electrode tab 20 is not particularly limited, such as a metal such as aluminum or titanium.
  • a tab tape 30 for positive electrode shown in FIG. 2 covers one end 20a of the positive electrode tab 20. That is, the tab tape 30 covers the positive electrode tab 20 located on the exposed portion 32 a of the positive electrode current collector 32.
  • the position of the positive electrode tab 20 covered with the tab tape 30 is not limited to the one end portion 20 a of the positive electrode tab 20, and may be, for example, the extended portion 20 b of the positive electrode tab 20 or the other end that is a connection portion with the sealing body 17. Department may be sufficient.
  • the internal short circuit that occurs between the positive electrode tab 20 and the negative electrode 12 mainly occurs between the one end portion 20a of the positive electrode tab 20 and the negative electrode 12, or between the extended portion 20b of the positive electrode tab 20 and the negative electrode 12.
  • the tab tape 30 preferably covers at least one of the one end portion 20a and the extension portion 20b of the positive electrode tab 20, and particularly preferably covers the one end portion 20a of the positive electrode tab 20.
  • the one end part 20a of the positive electrode tab 20 with the tab tape 30 when covering the one end part 20a of the positive electrode tab 20 with the tab tape 30, what is necessary is just to cover a part of the one end part 20a of the positive electrode tab 20 with the tab tape 30, but the generation
  • the extended portion 20b of the positive electrode tab 20 is covered with the tab tape 30, it is only necessary to cover a part of the extended portion 20b with the tab tape 30, but the extended portion 20b may be covered entirely. preferable.
  • the tab tape 30 may cover the one end portion 20 a of the positive electrode tab 20 and may cover the exposed portion 32 a of the positive electrode current collector 32.
  • the exposed portion 32a is covered with the tab tape 30, it is only necessary to cover a part of the exposed portion 32a with the tab tape 30, but the point of effectively suppressing the occurrence of an internal short circuit and the foil breakage of the positive electrode current collector 32 are prevented. It is preferable to cover the entire exposed portion 32a in terms of suppression.
  • FIG. 3 is a partial cross-sectional view of the tab tape used in this embodiment.
  • the tab tape 30 includes an adhesive layer 30a and a base material layer 30b.
  • the adhesive layer 30 a of the tab tape 30 is a layer that adheres to the positive electrode tab 20. That is, the tab tape 30 has a laminated structure in which the adhesive layer 30a and the base material layer 30b are laminated in this order from the positive electrode tab 20 side.
  • the base material layer 30b is not particularly limited as long as it is a layer mainly composed of an organic material.
  • the organic material is preferably a polymer material in terms of the flexibility and strength of the tab tape, for example, cellulose derivatives (eg, cellulose ether, cellulose ester, etc.), polyvinyl chloride, polyolefins (eg, polyethylene, polypropylene, etc.), Examples include polystyrene, polyester (for example, polyethylene terephthalate), polyimide, polyamide, polycarbonate, polyphenylene sulfide, and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the base material layer 30b may be stretched as necessary.
  • the organic material preferably includes an organic material having a high heat resistant temperature in view of the heat resistance of the base material layer 30b, for example, preferably includes at least one of polyimide, polyphenylene sulfide, and polyamide.
  • the heat resistance temperature of polyimide is about 370 ° C.
  • the heat resistance temperature of polyphenylene sulfide is about 280 ° C.
  • the heat resistance temperature of polyamide is 170 to 270 ° C.
  • the heat resistant temperature of the organic material is the melting point or decomposition start temperature of the organic material.
  • the thickness of the base material layer 30b is arbitrary, it is preferably 8 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less, and more preferably 12 ⁇ m or more and 25 ⁇ m or less in terms of the strength of the tab tape 30 and the like.
  • the main component of the organic material means that the ratio of the organic material is the highest among the materials constituting the base material layer 30b.
  • the content of the organic material is, for example, in terms of strength of the tab tape 30, for example, It is preferable that it is 90 mass% or more with respect to the total mass of the base material layer 30b, and it is more preferable that it is 100 mass% or more.
  • the base material layer 30b does not restrict
  • the adhesive layer 30a includes an adhesive material and a reactive material.
  • the pressure-sensitive adhesive material is not particularly limited as long as it is a material having adhesiveness to the positive electrode tab 20, but has a glass transition point of 60 ° C. or less because the tab tape 30 can be attached easily.
  • a material is preferable, and a material having a temperature of ⁇ 70 ° C. or higher and 50 ° C. or lower is more preferable.
  • rubber resins, acrylic resins, silicone resins and the like are preferable. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the reaction material is not particularly limited as long as it is a material that causes an endothermic reaction at a temperature lower than the heat resistant temperature of the organic material of the base material layer 30b.
  • metal hydroxide such as aluminum hydroxide or magnesium hydroxide is used.
  • a large current may flow through the positive electrode tab 20 due to, for example, an external short circuit, resulting in a high temperature.
  • the organic material constituting the base material layer of the tab tape melts or decomposes and disappears due to the high temperature positive electrode tab 20.
  • conductive carbides such as carbon may be deposited, and the insulation of the positive electrode tab by the tab tape may not be maintained.
  • the tab tape 30 having the adhesive layer 30a containing the reaction material is used, when the temperature of the positive electrode tab 20 rises, the organic material constituting the base layer 30b is melted.
  • the endothermic reaction of the reaction material in the adhesive layer 30a occurs before the decomposition, the temperature increase of the positive electrode tab 20 is suppressed, and the melting or decomposition of the organic material constituting the base material layer 30b is suppressed.
  • the insulation of the positive electrode tab 20 by the tab tape 30 is maintained, and an internal short circuit between the positive electrode tab 20 and the negative electrode 12 is suppressed.
  • the temperature of the positive electrode tab 20 may be 400 ° C. or higher. Therefore, the reaction material that effectively suppresses melting or decomposition of the organic material constituting the base material layer 30b is a material that has an endothermic reaction at a temperature lower than the heat resistant temperature of the organic material and at 100 ° C. to 350 ° C. preferable. Specifically, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, calcium carbonate, sodium hydrogen carbonate, and calcium sulfate dihydrate are preferable. These materials may be used alone or in combination of two or more.
  • aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, sodium hydrogen carbonate, and calcium sulfate dihydrate are preferable. Since the endothermic reaction of aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, sodium hydrogen carbonate, calcium sulfate dihydrate is a dehydration reaction that releases water, as can be seen from the above reaction formula, the temperature of the positive electrode tab 20 is more effectively increased. The rise is suppressed, and the melting or decomposition of the organic material constituting the base material layer 30b is further suppressed. In addition, if the exposed part 32a of the positive electrode collector 32 is also covered with the tab tape 30, the temperature rise of the exposed part 32a is also suppressed.
  • the thickness of the adhesive layer 30a is arbitrary, it is 1 ⁇ m or more and 10 ⁇ m or less, for example, in terms of adhesiveness of the tab tape 30 and effectively suppressing melting or decomposition of the organic material constituting the base material layer 30b. It is preferable that it is 2 ⁇ m or more and 5 ⁇ m or less.
  • the content of the reaction material is, for example, 10% by mass or more and 50% by mass or less with respect to the total mass of the adhesive layer 30a in terms of effectively suppressing melting or decomposition of the organic material constituting the base material layer 30b. It is preferable that it is 20 mass% or more and 40 mass% or less.
  • the adhesive layer 30a may contain a filler such as a flame retardant inorganic material in addition to the adhesive material and the reaction material.
  • a filler such as a flame retardant inorganic material in addition to the adhesive material and the reaction material.
  • the filler include metal oxides such as alumina, zirconia, silica, magnesia, and titania, and flame retardant inorganic materials such as metal nitrides, metal carbides, and metal carbonates.
  • the negative electrode 12 includes a negative electrode current collector and a negative electrode active material layer formed on the negative electrode current collector.
  • a metal foil that is stable in the potential range of a negative electrode such as copper, a film in which the metal is disposed on the surface layer, or the like can be used.
  • the negative electrode active material layer includes a negative electrode active material.
  • the negative electrode active material layer preferably includes a thickener and a binder in addition to the negative electrode active material.
  • a carbon material capable of occluding and releasing lithium ions can be used, and in addition to graphite, non-graphitizable carbon, graphitizable carbon, fibrous carbon, coke, carbon black, and the like are used. Can do. Furthermore, silicon, tin, and alloys and oxides mainly containing these can be used as the non-carbon material.
  • PTFE styrene-butadiene copolymer
  • a modified body thereof may be used.
  • carboxymethyl cellulose (CMC) or the like can be used.
  • the negative electrode current collector has an exposed portion where the positive electrode active material layer is not formed, like the positive electrode current collector 32 described above.
  • the exposed portion of the negative electrode current collector may be formed at any location of the negative electrode current collector, but is generally formed on the end side in the longitudinal direction of the negative electrode current collector.
  • the negative electrode tab 21 is connected to the exposed portion of the negative electrode current collector, and extends from the one end to the outer periphery of the negative electrode current collector, as with the positive electrode tab 20 described above. Department.
  • the negative electrode tab 21 has the other end part in the front end side rather than the extension part, and the other end part is connected to the bottom part inner surface of the case main body 16 as mentioned above.
  • the material of the negative electrode tab 21 is not particularly limited, such as a metal such as nickel or titanium.
  • At least one of the one end part, the extension part, and the other end part of the negative electrode tab 21 is covered with a negative electrode tab tape. Moreover, it is desirable that the exposed portion of the negative electrode current collector is also covered with a negative electrode tab tape.
  • the negative electrode tab tape has the same configuration as the tab tape 30 shown in FIG.
  • the negative electrode tab tape is melted or decomposed, and the insulating property of the negative electrode tab 21 by the negative electrode tab tape is not maintained.
  • the internal short circuit between the negative electrode tab 21 and the positive electrode 11 is suppressed by using the tab tape for negative electrode as the tab tape 30 shown in FIG.
  • the organic material of the base material layer in the negative electrode tab tape is more resistant to heat than the organic material of the base material layer in the positive electrode tab tape.
  • a low material may be used.
  • cellulose derivatives for example, cellulose ether, cellulose ester, etc.
  • polyvinyl chloride for example, polyethylene, polypropylene, etc.
  • polystyrene for example, polyethylene terephthalate, etc.
  • polyester for example, polyethylene terephthalate, etc.
  • polycarbonate etc.
  • the reaction material is, for example, an endothermic reaction at 100 ° C. to 200 ° C. It is preferable that it is a material which produces. Specifically, sodium hydrogen carbonate, calcium sulfate dihydrate and the like are preferable.
  • the non-aqueous electrolyte includes, for example, a non-aqueous solvent and an electrolyte salt dissolved in the non-aqueous solvent.
  • the non-aqueous electrolyte is not limited to a liquid electrolyte, and may be a solid electrolyte using a gel polymer or the like.
  • the non-aqueous solvent for example, carbonates, lactones, ethers, ketones, esters, a mixed solvent of two or more of these, and the like are used.
  • electrolyte salt examples include a lithium salt.
  • LiPF 6 , LiBF 4 , LICF 3 SO 3, a mixture of two or more of these, and the like are used.
  • the amount of electrolyte salt dissolved in the solvent is, for example, 0.5 to 2.0 mol / L.
  • a porous sheet having ion permeability and insulation is used.
  • the porous sheet include a microporous thin film, a woven fabric, and a nonwoven fabric.
  • an olefin resin such as polyethylene or polypropylene, cellulose, or the like is preferable.
  • the separator 13 may be a laminate having a cellulose fiber layer and a thermoplastic resin fiber layer such as an olefin resin.
  • the multilayer separator containing a polyethylene layer and a polypropylene layer may be sufficient, and what applied materials, such as an aramid resin and a ceramic, to the surface of a separator may be used.

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Abstract

本開示は、電極タブに大電流が流れて高温になった場合でも、電極タブを覆うタブテープの溶融又は分解を抑制することが可能な電池を提供することを目的とする。本開示の一態様に係る電池は、正極、負極、正極に電気的に接続されている正極タブ、負極に電気的に接続されている負極タブ、正極タブを覆う正極用のタブテープ、負極タブを覆う負極用のタブテープを有し、正極用のタブテープ及び負極用のタブテープのうちの少なくとも一方のタブテープ（３０）は、電極タブ側から、接着層（３０ａ）、有機材料を主体とする基材層（３０ｂ）の順に積層された積層構造を有し、接着層（３０ａ）は、粘着材、及び有機材料の耐熱温度より低い温度で吸熱反応を生じる反応材を有する。

Description

電池
　本発明は、電極タブを覆うタブテープを用いた電池に関する。
　従来から、電極タブを覆うタブテープを用いて正極あるいは負極の絶縁性を向上させた電池が提案されている。
　特許文献１には、集電体とリードとが接触する部分での集電体の切れを抑制するリチウムイオン二次電池が記載されている。
　図４は、特許文献１に記載されたリチウムイオン二次電池の正極の構成図であり、図４（Ａ）は集電体の一主面側から観察した部分上面図、図４（Ｂ）は図４（Ａ）における線Ｌ１―Ｌ１に沿った断面図である。
　図４に示すように、正極集電体４０Ａの一主面側に配置される絶縁テープ４４は、正極合材層４０Ｂが形成されていない両面未塗布部４０ｂにおける正極集電体露出面４０ａ、正極集電体露出面４０ａ上の正極リード４２、正極リード４２の下端部分と正極集電体露出面４０ａとの間に介在される保護層４６を覆っている。この絶縁テープ４４は、例えば、電池の異常時にセパレータ等が裂け、正極と負極とが接触した場合の電池の発熱を防ぐためのものである。
特開２０１４－８９８５６号公報
　しかし、特許文献１のリチウムイオン二次電池では、例えば、外部短絡等により、正極リード４２（以下、正極タブと称する）に大電流が流れ、高温になった場合、正極タブを覆う絶縁テープ４４（以下、タブテープと称する）は溶融又は分解して、消失するか又は導電性炭化物が析出する場合がある。このような場合には、例えば、タブテープによる正極タブの絶縁が維持されず、正極タブと負極との間で内部短絡が発生して、電池温度が上昇する場合がある。なお、このような現象は、正極タブ側で起こるのが通常であるが、負極タブ側でも起こり得る。
　そこで、本開示の目的は、電極タブに大電流が流れて高温になった場合でも、電極タブを覆うタブテープの溶融又は分解を抑制することが可能な電池を提供することである。
　本開示の一態様に係る電池は、正極、負極、前記正極に電気的に接続されている正極タブ、前記負極に電気的に接続されている負極タブ、前記正極タブを覆う正極用のタブテープを有する電池であって、前記正極用のタブテープは、電極タブ側から、接着層、有機材料を主体とする基材層の順に積層された積層構造を有し、前記接着層は、粘着材、及び前記有機材料の耐熱温度より低い温度で吸熱反応を生じる反応材を有する。
　本開示の一態様に係る電池は、正極、負極、前記正極に電気的に接続されている正極タブ、前記負極に電気的に接続されている負極タブ、前記負極タブを覆う負極用のタブテープを有する電池であって、前記負極用のタブテープは、電極タブ側から、接着層、有機材料を主体とする基材層の順に積層された積層構造を有し、前記接着層は、粘着材、及び前記有機材料の耐熱温度より低い温度で吸熱反応を生じる反応材を有する。
　本開示によれば、電極タブに大電流が流れて高温になった場合でも、電極タブを覆うタブテープの溶融又は分解を抑制することが可能となる。
図１は実施形態に係る電池の断面図である。 図２（Ａ）は、正極の一主面側から観察した部分上面図であり、図２（Ｂ）は図２（Ａ）における線Ｌ１―Ｌ１に沿った断面図である。 図３は本実施形態で用いられるタブテープの部分断面図である。 図４は特許文献１に記載されたリチウムイオン二次電池の正極の構成図である。
　以下に、本開示の一態様である電池の一例について説明する。以下の実施形態の説明で参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された構成要素の寸法比率などは、現物と異なる場合がある。
　図１は、実施形態に係る電池の断面図である。図１に示す電池１０は、リチウムイオン二次電池の一例を示すものであるが、実施形態に係る電池は、リチウムイオン二次電池に限定されず、アルカリ系二次電池等でもよく、また一次電池でもよい。以下、図１の電池１０をリチウムイオン二次電池１０と称する。
　図１に示すリチウムイオン二次電池１０は、正極１１及び負極１２がセパレータ１３を介して巻回されてなる巻回型の電極体１４と、非水電解質と、電極体１４の上下にそれぞれ配置された絶縁板１８，１９と、正極タブ２０及び負極タブ２１と、正極タブ２０を覆う正極用のタブテープ（不図示）と、負極タブ２１を覆う負極用のタブテープ（不図示）と、電池ケース１５とを備える。本実施形態では正極タブ２０及び負極タブ２１がタブテープで覆われているが、正極タブ２０及び負極タブ２１の一方がタブテープで覆われていない構成としてもよい。
　電極体１４は、巻回型に限定されるものではなく、例えば、正極及び負極がセパレータを介して交互に積層されてなる積層型等、他の形態が適用されてもよい。
　電池ケース１５は、電極体１４や電解質等を収容するものであり、例えば、開口部を有する有底円筒形状のケース本体１６と、ケース本体１６の開口部を封口する封口体１７とを備える。電池ケース１５は、ケース本体１６と封口体１７との間に設けられるガスケット２８を備えることが望ましく、これにより、電池内部の密閉性が確保される。電池ケース１５としては、円筒形に限定されるものではなく、例えば、角形、ラミネート型等でもよい。
　ケース本体１６は、例えば、側面部の一部が内側に張出した、封口体１７を支持する張り出し部２２を有する。張り出し部２２は、ケース本体１６の周方向に沿って環状に形成されることが好ましく、その上面で封口体１７を支持する。
　封口体１７は、電極体１４側から順に、フィルタ２３、下弁体２４、絶縁体２５、上弁体２６、及びキャップ２７が積層された構造を有する。封口体１７を構成する各部材は、例えば、円板形状又はリング形状を有し、絶縁体２５を除く各部材は互いに電気的に接続されている。下弁体２４と上弁体２６は各々の中央部で互いに接続され、各々の周縁部の間には絶縁体２５が介在している。内部短絡等による発熱で内圧が上昇すると、例えば下弁体２４が上弁体２６をキャップ２７側に押し上げるように変形して破断し、下弁体２４と上弁体２６の間の電流経路が遮断される。さらに内圧が上昇すると、上弁体２６が破断し、キャップ２７の開口部からガスが排出される。
　正極タブ２０は、その一端が正極１１に電気的に接続されている。また、正極タブ２０は、正極１１から絶縁板１８の貫通孔を通ってフィルタ２３まで延び、正極タブ２０の他端がフィルタ２３の下面に電気的に接続されている。これにより、フィルタ２３と電気的に接続されているキャップ２７が正極端子となる。また、負極タブ２１は、その一端が負極１２に電気的に接続されている。また、負極タブ２１は、負極１２から絶縁板１９の外側を通って、ケース本体１６の底部内面まで延び、負極タブ２１の他端がケース本体１６の底部内面に電気的に接続されている。これにより、ケース本体１６が負極端子となる。
　以下に、正極タブ２０を覆う正極用のタブテープを例に、本実施形態のタブテープについて説明するが、本実施形態のタブテープは、負極タブ２１を覆う負極用のタブテープに用いられてもよい。すなわち、以下で説明するタブテープは、正極タブ２０を覆う正極用のタブテープとして用いてもよいし、負極タブ２１を覆う負極用のタブテープとして用いてもよいし、その両方でもよい。複数の正極タブが正極１１に電気的に接続される場合は、必ずしも全ての正極タブが正極用のタブテープで覆われている必要はない。複数の負極タブが負極１２に電気的に接続される場合も同様である。
　図２（Ａ）は、正極の一主面側から観察した部分上面図であり、図２（Ｂ）は、図２（Ａ）における線Ｌ１―Ｌ１に沿った断面図である。なお、図２では、正極１１の構成を明らかにするために、図２（Ａ）では正極タブ２０を覆う正極用のタブテープ（符号３０）を透過図として一点鎖線で示し、図２（Ｂ）では、正極用のタブテープを不図示としている。
　正極１１は、正極集電体３２と、正極集電体３２上に形成された正極活物質層３４とを備えている。正極集電体３２には、アルミニウムなどの正極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等が用いられる。正極活物質層３４は、正極活物質を含む。また、正極活物質層３４は、正極活物質の他に、導電材及び結着材を含むことが好適である。
　正極活物質層３４に含まれる正極活物質としては、リチウム遷移金属複合酸化物等が挙げられ、具体的にはコバルト酸リチウム、マンガン酸リチウム、ニッケル酸リチウム、リチウムニッケルマンガン複合酸化物、リチウムニッケルコバルト複合酸化物等を用いることができ、これらのリチウム遷移金属複合酸化物にＡｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｂ、Ｗ、Ｍｇ、Ｍｏ等を添加してもよい。
　正極活物質層３４に含まれる導電材としては、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、黒鉛等の炭素粉末等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　正極活物質層３４に含まれる結着材としては、フッ素系高分子、ゴム系高分子等が挙げられる。例えば、フッ素系高分子としてポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、またはこれらの変性体等、ゴム系高分子としてエチレンープロピレンーイソプレン共重合体、エチレンープロピレンーブタジエン共重合体等が挙げられる。これらは単独で用いても良いし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　正極集電体３２は、正極活物質層３４が形成されていない露出部３２ａを有する。なお、図２に示す露出部３２ａは、正極集電体３２の一主面側及び他主面側の両方に形成されている。露出部３２ａは正極集電体３２のいずれの箇所に形成されていてもよいが、一般的には、正極集電体３２の長手方向中央部側に形成される。
　正極タブ２０は、正極集電体３２の露出部３２ａに接続されている一端部２０ａ、一端部２０ａから正極集電体３２の周縁部３２ｂ外側に延出している延出部２０ｂを備えている。また、図２では不図示であるが、正極タブ２０は、延出部２０ｂより先端側に他端部を有し、その他端部が、既述したように、封口体１７のフィルタ２３に接続されている。正極タブ２０の一端部２０ａと正極集電体３２の露出部３２ａの接続方法、正極タブ２０の他端部と封口体１７の接続方法は電気的な接続が担保されていれば特に制限されるものではなく、例えば、超音波溶接等が挙げられる。
　正極タブ２０の素材は、アルミニウム、チタン等の金属等、特に制限されるものではない。
　図２に示す正極用のタブテープ３０（以下、単にタブテープ３０と称する）は、正極タブ２０の一端部２０ａを覆っている。すなわち、タブテープ３０は、正極集電体３２の露出部３２ａ上に位置する正極タブ２０を覆っている。タブテープ３０で覆う正極タブ２０の位置は、正極タブ２０の一端部２０ａに限定されるものではなく、例えば正極タブ２０の延出部２０ｂでもよいし、封口体１７との接続部である他端部でもよい。正極タブ２０と負極１２との間で発生する内部短絡は、主に、正極タブ２０の一端部２０ａと負極１２との間や正極タブ２０の延出部２０ｂと負極１２との間で起こるため、タブテープ３０は、正極タブ２０の一端部２０ａ及び延出部２０ｂのうちの少なくともいずれか一方を覆うことが好ましく、特に正極タブ２０の一端部２０ａを覆うことが好ましい。なお、正極タブ２０の一端部２０ａをタブテープ３０で覆う場合には、正極タブ２０の一端部２０ａの一部をタブテープ３０で覆っていればよいが、内部短絡の発生を効果的に抑制する等の点で、一端部２０ａ全体を覆っていることが好ましい。また、正極タブ２０の延出部２０ｂをタブテープ３０で覆う場合も同様に、延出部２０ｂの一部をタブテープ３０で覆っていればよいが、延出部２０ｂの全体を覆っていることが好ましい。また、正極タブ２０の延出部２０ｂの一部又は全部をタブテープ３０で覆う場合には、タブテープ３０を延出部２０ｂに巻き付けて、延出部２０ｂの外周全体を覆うことが好ましい。
　また、図２に示すように、タブテープ３０は、正極タブ２０の一端部２０ａを覆うと共に、正極集電体３２の露出部３２ａを覆っていてもよい。露出部３２ａをタブテープ３０で覆う場合には、露出部３２ａの一部をタブテープ３０で覆っていればよいが、内部短絡の発生を効果的に抑制する点、正極集電体３２の箔切れを抑制する点等で、露出部３２ａ全体を覆っていることが好ましい。
　以下に、タブテープ３０の構成について説明する。
　図３は、本実施形態で用いられるタブテープの部分断面図である。図３に示すように、タブテープ３０は、接着層３０ａと、基材層３０ｂとを有する。タブテープ３０の接着層３０ａは、正極タブ２０に接着する層である。すなわち、タブテープ３０は、正極タブ２０側から、接着層３０ａ、基材層３０ｂの順に積層された積層構造を有する。
　基材層３０ｂは、有機材料を主体とする層であれば特に制限されるものではない。有機材料は、タブテープの柔軟性や強度等の点で、高分子材料が好ましく、例えば、セルロース誘導体（例えば、セルロースエーテル、セルロースエステル等）、ポリ塩化ビニル、ポリオレフィン（例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等）、ポリスチレン、ポリエステル（例えば、ポリエチレンテレフタレート等）、ポリイミド、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリフェニレンサルファイド等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。なお、基材層３０ｂには、必要に応じて延伸処理がなされていてもよい。
　有機材料は、基材層３０ｂの耐熱性等の点で、耐熱温度の高い有機材料を含むことが好ましく、例えば、ポリイミド、ポリフェニレンサルファイド、及びポリアミドのうち少なくともいずれか１つを含むことが好ましい。ポリイミドの耐熱温度は、約３７０℃であり、ポリフェニレンサルファイドの耐熱温度は、約２８０℃であり、ポリアミドの耐熱温度は、１７０～２７０℃である。ここで、有機材料の耐熱温度とは、有機材料の融点或いは分解開始温度である。
　基材層３０ｂの厚さは任意であるが、タブテープ３０の強度等の点で、例えば、８μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましく、１２μｍ以上２５μｍ以下であることがより好ましい。
　有機材料を主体とするとは、基材層３０ｂを構成する材料の中で有機材料の割合が最も高いことを意味するが、有機材料の含有量は、タブテープ３０の強度等の点で、例えば、基材層３０ｂの総質量に対して９０質量％以上であることが好ましく、１００質量％以上であることがより好ましい。なお、基材層３０ｂは、難燃性無機材料等のフィラーを含むことを制限するものではないが、タブテープ３０の柔軟性等の点で、フィラーはできるだけ含まない方がよい。
　接着層３０ａは、粘着材及び反応材を含む。粘着材は、正極タブ２０に対して接着性を有する材料であれば特に制限されるものではないが、タブテープ３０の貼り付け作業が容易となる点等で、ガラス転移点が６０℃以下である材料が好ましく、－７０℃以上５０℃以下である材料がより好ましい。具体的には、ゴム系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂等が好ましい。これらは、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　反応材としては、基材層３０ｂの有機材料の耐熱温度より低い温度において吸熱反応を生じる材料であれば特に制限されるものではないが、例えば、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の金属水酸化物、炭酸カルシウム等の炭酸塩、炭酸水素ナトリウム等の炭酸水素塩、硫酸カルシウム二水和物等の無機化合物の水和物、粘土鉱物、硼酸亜鉛等が挙げられる。
　反応材による吸熱反応の例を下記に示す。
（１）水酸化アルミニウム：Ａｌ（ＯＨ）３→１／２Ａｌ２Ｏ３＋３／２Ｈ２Ｏ
　水酸化アルミニウムの吸熱反応温度：約３２０℃
（２）水酸マグネシウム：Ｍｇ（ＯＨ）２→ＭｇＯ＋Ｈ２Ｏ
　水酸化マグネシウムの吸熱反応温度：約３７０℃
（３）炭酸カルシウム：ＣａＣＯ３→ＣａＯ＋ＣＯ２
　炭酸カルシウムの吸熱反応温度：約６７０℃
（４）炭酸水素ナトリウム：ＮａＨＣＯ３→１／２Ｎａ２ＣＯ３＋１／２ＣＯ２＋１／２Ｈ２Ｏ
　炭酸水素ナトリウムの吸熱反応温度：約１３０℃
（５）硫酸カルシウム二水和物：ＣａＳＯ４・２Ｈ２Ｏ→ＣａＳＯ４＋２Ｈ２Ｏ
　硫酸カルシウム二水和物の吸熱反応温度：約１３０℃
　既述したように、例えば、外部短絡等により、正極タブ２０に大電流が流れ、高温になる場合がある。ここで、従来のように、上記反応材を含まない接着層を有するタブテープでは、高温となった正極タブ２０により、タブテープの基材層を構成する有機材料が、溶融又は分解して、消失するか又はカーボン等の導電性炭化物が析出し、タブテープによる正極タブの絶縁が維持されない場合がある。これに対し、本実施形態では、上記反応材を含む接着層３０ａを有するタブテープ３０を用いているため、正極タブ２０の温度が上昇した際には、基材層３０ｂを構成する有機材料が溶融又は分解する前に、接着層３０ａ内の反応材の吸熱反応が起こるため、正極タブ２０の温度上昇が抑制され、基材層３０ｂを構成する有機材料の溶融又は分解が抑制される。その結果、例えば、タブテープ３０による正極タブ２０の絶縁が維持され、正極タブ２０と負極１２との間での内部短絡が抑制される。
　ここで、リチウムイオン二次電池では、外部短絡等が生じ、正極タブ２０に大電流が流れると、正極タブ２０の温度は４００℃以上になる場合がある。したがって、基材層３０ｂを構成する有機材料の溶融又は分解を効果的に抑制する反応材としては、有機材料の耐熱温度より低く、且つ１００℃～３５０℃において吸熱反応を生じる材料であることが好ましい。具体的には、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸水素ナトリウム、硫酸カルシウム二水和物が好ましい。これらの材料は単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせてもよい。さらに、これらの材料の中では、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸水素ナトリウム、硫酸カルシウム二水和物が好ましい。水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸水素ナトリウム、硫酸カルシウム二水和物の吸熱反応は、上記反応式から分かるように、水を放出する脱水反応であるため、より効果的に正極タブ２０の温度上昇が抑制され、基材層３０ｂを構成する有機材料の溶融又は分解がより抑制される。なお、正極集電体３２の露出部３２ａもタブテープ３０により覆われていれば、露出部３２ａの温度上昇も抑制される。
　接着層３０ａの厚さは任意であるが、タブテープ３０の接着性、及び基材層３０ｂを構成する有機材料の溶融又は分解を効果的に抑制する等の点で、例えば、１μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましく、２μｍ以上５μｍ以下であることがより好ましい。
　反応材の含有量は、基材層３０ｂを構成する有機材料の溶融又は分解を効果的に抑制する等の点で、例えば、接着層３０ａの総質量に対して１０質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以上４０質量％以下であることがより好ましい。
　接着層３０ａは、粘着材及び反応材の他に、難燃性の無機材料等のフィラーを含んでいてもよい。フィラーは、例えば、アルミナ、ジルコニア、シリカ、マグネシア、チタニア等の金属酸化物、金属窒化物、金属炭化物、金属炭酸塩等の難燃性の無機材料等が挙げられる。
　以下に、負極１２、電解質、セパレータ１３について説明する。
　負極１２は、負極集電体と、負極集電体上に形成される負極活物質層とを備える。負極集電体には、銅などの負極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極活物質層は、負極活物質を含む。負極活物質層は、負極活物質の他に、増粘材、結着材を含むことが好適である。
　負極活物質としては、リチウムイオンの吸蔵・放出が可能な炭素材料を用いることができ、黒鉛の他に、難黒鉛性炭素、易黒鉛性炭素、繊維状炭素、コークス及びカーボンブラック等を用いることができる。さらに、非炭素系材料として、シリコン、スズ及びこれらを主とする合金や酸化物を用いることができる。
　結着材としては、正極の場合と同様にＰＴＦＥ等を用いることもできるが、スチレンーブタジエン共重合体（ＳＢＲ）又はこの変性体等を用いてもよい。増粘材としては、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等を用いることができる。
　図での説明は省略するが、負極集電体は、既述した正極集電体３２と同様に、正極活物質層が形成されていない露出部を有する。なお、負極集電体の露出部は、負極集電体のいずれの箇所に形成されていてもよいが、一般的には、負極集電体の長手方向端部側に形成される。また、負極タブ２１は、既述した正極タブ２０と同様に、負極集電体の露出部に接続されている一端部、一端部から負極集電体の周縁部外側に延出している延出部を備えている。また、負極タブ２１は、延出部より先端側に他端部を有し、その他端部が、既述したように、ケース本体１６の底部内面に接続されている。負極タブ２１の素材はニッケル、チタン等の金属等、特に制限されるものではない。
　負極タブ２１の一端部、延出部、他端部のうちの少なくともいずれか１箇所は、負極用のタブテープにより覆われている。また、負極集電体の露出部も、負極用のタブテープにより覆われていることが望ましい。
　負極用のタブテープは、図３に示すタブテープ３０と同様の構成とすることが望ましい。例えば、外部短絡等による負極タブ２１の温度上昇により、負極用のタブテープが溶融又は分解して、負極用のタブテープによる負極タブ２１の絶縁性が維持されずに、負極タブ２１と正極１１との間で内部短絡が発生する虞がある場合には、負極用のタブテープを図３に示すタブテープ３０とすることで、負極タブ２１と正極１１との間での内部短絡が抑制される。
　一般的に、外部短絡等による負極タブ２１の温度上昇は、正極タブ２０より低いため、負極用のタブテープにおける基材層の有機材料は、正極用のタブテープにおける基材層の有機材料より耐熱温度の低い材料を用いてもよい。具体的には、セルロース誘導体（例えば、セルロースエーテル、セルロースエステルなど）、ポリ塩化ビニル、ポリオレフィン（例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなど）、ポリスチレン、ポリエステル（例えば、ポリエチレンテレフタレートなど）、ポリカーボネート等でもよい。また、負極用のタブテープにおける基材層に、ポリプロピレン等の耐熱温度の低い材料を用い、また接着層に反応材を含ませる場合には、反応材は、例えば、１００℃～２００℃において吸熱反応を生じる材料であることが好ましい。具体的には、炭酸水素ナトリウムや硫酸カルシウム二水和物等が好ましい。
　非水電解質は、例えば、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む。非水電解質は、液体電解質に限定されず、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質でもあってもよい。非水溶媒は、例えば、カーボネート類、ラクトン類、エーテル類、ケトン類、エステル類及びこれらの２種以上の混合溶媒等が用いられる。
　電解質塩は、リチウム塩等が挙げられ、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬＩＣＦ３ＳＯ３及びこれらの２種以上の混合物等が用いられる。溶媒に対する電解質塩の溶解量は、例えば０．５～２．０ｍｏｌ／Ｌである。
　セパレータ１３には、例えば、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シート等が用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータ１３の材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、セルロースなどが好適である。セパレータ１３は、セルロース繊維層及びオレフィン系樹脂等の熱可塑性樹脂繊維層を有する積層体であってもよい。また、ポリエチレン層及びポリプロピレン層を含む多層セパレータであってもよく、セパレータの表面にアラミド系樹脂、セラミック等の材料が塗布されたものを用いてもよい。
　１０　リチウムイオン二次電池、１１　正極、１２　負極、１３　セパレータ、１４　電極体、１５　電池ケース、１６　ケース本体、１７　封口体、１８，１９　絶縁板、２０　正極タブ、２０ａ　一端部、２０ｂ　延出部、２１　負極タブ、２２　張り出し部、２３　フィルタ、２４　下弁体、２５　絶縁体、２６　上弁体、２７　キャップ、２８　ガスケット、３０　タブテープ、３０ａ　接着層、３０ｂ　基材層、３２　正極集電体、３２ａ　露出部、３２ｂ　周縁部、３４　正極活物質層。

Claims (4)

  1. 　正極、負極、前記正極に電気的に接続されている正極タブ、前記負極に電気的に接続されている負極タブ、前記正極タブを覆う正極用のタブテープを有する電池であって、
    　前記正極用のタブテープは、電極タブ側から、接着層、有機材料を主体とする基材層の順に積層された積層構造を有し、
    　前記接着層は、粘着材、及び前記有機材料の耐熱温度より低い温度で吸熱反応を生じる反応材を有する、電池。
  2. 　正極、負極、前記正極に電気的に接続されている正極タブ、前記負極に電気的に接続されている負極タブ、前記負極タブを覆う負極用のタブテープを有する電池であって、
    　前記負極用のタブテープは、電極タブ側から、接着層、有機材料を主体とする基材層の順に積層された積層構造を有し、
    　前記接着層は、粘着材、及び前記有機材料の耐熱温度より低い温度で吸熱反応を生じる反応材を有する、電池。
  3. 　前記粘着材は、ゴム系樹脂、アクリル系樹脂及びシリコーン系樹脂のうちの少なくともいずれか１つを含む、請求項１又は２に記載の電池。
  4. 　前記反応材は、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸水素ナトリウム、及び硫酸カルシウム二水和物のうちの少なくともいずれか１つを含む、請求項１～３のいずれか１項に記載の電池。
     
     
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