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WO2018105964A1 - 전극조립체 제조를 위한 폴딩 장치 및 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법 - Google Patents

전극조립체 제조를 위한 폴딩 장치 및 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법 Download PDF

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WO2018105964A1
WO2018105964A1 PCT/KR2017/014037 KR2017014037W WO2018105964A1 WO 2018105964 A1 WO2018105964 A1 WO 2018105964A1 KR 2017014037 W KR2017014037 W KR 2017014037W WO 2018105964 A1 WO2018105964 A1 WO 2018105964A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
separation film
unit cell
winding end
roller
electrode assembly
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/KR2017/014037
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
남예진
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
LG Chem Ltd
Original Assignee
LG Chem Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by LG Chem Ltd filed Critical LG Chem Ltd
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Priority to CN201780026815.9A priority patent/CN109155424B/zh
Priority to US16/088,556 priority patent/US10497983B2/en
Priority to PL17877573.0T priority patent/PL3432404T3/pl
Publication of WO2018105964A1 publication Critical patent/WO2018105964A1/ko
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Ceased legal-status Critical Current

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    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/058—Construction or manufacture
    • H01M10/0583—Construction or manufacture of accumulators with folded construction elements except wound ones, i.e. folded positive or negative electrodes or separators, e.g. with "Z"-shaped electrodes or separators
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
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    • H01M10/04—Construction or manufacture in general
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    • H01M10/04—Construction or manufacture in general
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    • H01M50/40—Separators; Membranes; Diaphragms; Spacing elements inside cells
    • H01M50/46—Separators, membranes or diaphragms characterised by their combination with electrodes
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    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a folding device for manufacturing an electrode assembly and a method of manufacturing a stack / folding electrode assembly.
  • the electrode assembly of the anode / separation membrane / cathode structure constituting the secondary battery is largely divided into a jelly-roll type (wound type) and a stack type (lamination type) according to its structure.
  • the jelly-roll type electrode assembly is coated with an electrode active material or the like on a metal foil used as a current collector, dried and pressed, cut into bands of a desired width and length, and the membrane is separated using a separator to form a spiral. It is manufactured by winding.
  • the jelly-roll type electrode assembly is suitable for cylindrical batteries, but has disadvantages such as peeling problems of electrode active materials and low space utilization when applied to rectangular or pouch type batteries.
  • the stacked electrode assembly has a structure in which a plurality of positive and negative electrode units are sequentially stacked, and it is easy to obtain a rectangular shape, but when the manufacturing process is complicated and an impact is applied, the electrode is pushed to cause a short circuit. There is a disadvantage.
  • the electrode assembly of the advanced structure of the jelly-roll type and the stacked form, a full cell or anode (cathode) / separator / cathode of a certain unit size of the anode / separator / cathode structure An electrode assembly having a structure in which bicell unit cells of (anode) / membrane / anode (cathode) structure are folded using a continuous membrane film of a long length has been developed, which is the applicant's Korean Patent Application Publication No. 2001-82058, 2001-82059, 2001-82060 and the like have been disclosed. In the present application, the electrode assembly having such a structure is referred to as a stack / foldable electrode assembly.
  • the stack / foldable electrode assembly is manufactured through a winding process using a mandrel.
  • the first unit cell positioned at the start point of the winding among the unit cells arranged in the separation film is disposed in a state spaced apart from the winding end of the separation film, so that the excess winding of the separation film onto the gripper of the mandrel in the winding process Performing a process of folding the end to the outside, in this case there is a problem that the excess winding end is not neatly folded during the winding, a defect such as date folding occurs.
  • FIG. 1 schematically shows a conventional folding apparatus 10 to which such a method is applied
  • FIG. 2 shows a schematic diagram for explaining a membrane folding phenomenon occurring after application of the method.
  • the folding apparatus 10 includes a unit cell arranging unit 12 that arranges unit cells 2, 3, 4, 5, and 6 at predetermined intervals on a separation film 1, Opposite direction in which the unit cells 2, 3, 4, 5, 6 and the pair of rollers 15 for pressing the separation film 1 and the unit cells 2, 3, 4, 5, 6 are arranged
  • a blower 13 and a unit cell which blow air at the winding end 11 of the separation film at the lower part of the phosphor and fold the excess winding end 11 of the separation film in a direction covering the upper surface of the first unit cell 2.
  • the unit cells 2, 3, 4, 5, 6 and the separation film 1 together, so that the unit cells 2, 3, 4, 5, 6 are sequentially stacked with the separation film 1 interposed therebetween.
  • a rotating mandrel 14 A rotating mandrel 14.
  • the present invention aims to solve the problems of the prior art as described above and the technical problems that have been requested from the past.
  • the inventors of the present application after extensive research and various experiments, when the excess winding end of the separation film is folded inside and fixed in a direction covering the upper surface of the first unit cell by using a roller, the separation film is in a different direction.
  • the rollers can be prevented from being folded, and the roller is pressurized to separate the folded film and the first unit cell after the inner folding. It was confirmed that such a conventional problem could be completely eliminated, and the present invention was completed.
  • the folding device for manufacturing the electrode assembly of the structure in which the plate-shaped unit cells are wound with a separation film according to the present invention the folding device for manufacturing the electrode assembly of the structure in which the plate-shaped unit cells are wound with a separation film according to the present invention
  • the mandrel may include one or more upper legs for fixing an upper portion of the first unit cell, and a gripper including one or more lower legs for fixing the lower portion of the separation film corresponding to the upper legs.
  • I include more than
  • the pair of rollers after bending the excess winding end of the separation film vertically upward, it is characterized in that it operates to horizontally bend in the direction of the upper surface of the unit cell.
  • the pair of rollers may be configured to operate independently of each other, or to work in conjunction with each other.
  • the pair of rollers may be configured with a first roller positioned relatively upper and a second roller positioned relatively lower in the horizontal bending process of the excess winding end.
  • the relative position is based on the separation film, and the position located on the upper side means the upper surface of the separation film on which the unit cells are disposed, and the position located on the lower side means the surface on which the unit cells are disposed.
  • the other side of means the lower surface of the separation film.
  • the first roller and the second roller, in the lower portion of the separation film is located in close proximity to the boundary between the first unit cell and the excess winding end of the separation film to move upward to vertically the excess winding end Bending and moving in the direction of the first unit cell to horizontally bend the vertically folded excess winding end in the direction of the upper surface of the first unit cell, thereby folding the excess winding end of the separation film in the direction covering the upper surface of the first unit cell. can do.
  • the rollers hold the excess winding end of the separation film to the end by performing the process of folding the excess winding end of the separation film as a whole and horizontally bending the upper direction of the first unit cell.
  • Blowing the wind in the same way as a blower (blower) can prevent the phenomenon that the separation film is blown in a different direction, which is a problem that may occur when the inner winding end of the separation film.
  • first roller and the second roller allow the web to be interposed between the first roller and the second roller after horizontal bending of the excess winding end, and the first roller moves downward.
  • the second roller may move upward to compress the horizontally bent excess winding end onto the first unit cell.
  • rollers thus fold the excess winding end of the separation film inward and press the first unit cell so that the excess winding end of the separation film is fixed to the upper surface of the first unit cell. Separating the separation film to the outside of the gripper of the mandrel that can be generated in the future can also be prevented, it is possible to completely eliminate the folding of the separator in the folding process.
  • first roller and the second roller perform a process of compressing the unit cells
  • a separate pressure roller for laminating the unit cells is not necessary, so that there is no significant difference in manufacturing cost compared to the existing process equipment. The above effect can be achieved.
  • the length of the excess winding end of the separation film in the web may be 5% to 100% of the size, based on the width of the first unit cell, in detail 5% to 50%, more specifically 10% To 40% in size.
  • the separation film is too close to the winding start site, it is difficult to fold the separation film, in this case it is easy to occur such that the refolded separation film is unfolded, the defect rate is high, if too far apart Since there are many surplus winding ends, which remain even when covering the first unit cell during folding, the efficiency of the winding process may be reduced, which is not preferable.
  • the upper leg and the lower leg of the grippers can fix the upper surface of the first unit cell and the lower surface of the separation film, respectively, there is no particular limitation on the number and structure.
  • the gripper may include two upper legs and two lower legs, wherein an upper leg and a lower leg adjacent to the winding start portion are zero based on the width size of the first unit cell. It may be located spaced apart from the boundary of the unit cell and the separation film at a distance of 10 to 10%, specifically 0 to 2%.
  • the upper leg and the lower leg adjacent to the winding start site is too far from the boundary between the unit cell and the separation film, the upper leg is located on the upper surface of the uncell, where the separation film is located in the winding process Since it can be folded up to a short time due to contact between the first unit cell and the second unit cell, it is not preferable.
  • the mandrel may include one or two grippers to effectively fix and wind the web.
  • the mandrel may be formed on both sides of the separation film based on the protruding direction of the electrode terminals of the unit cells disposed on the separation film. It may include a first gripper and a second gripper located on both sides in the vertical direction with respect to the traveling direction.
  • These grippers are not particularly limited in structure as long as they are for effectively fixing the web.
  • the upper leg of the gripper is the excess winding end of the horizontal bent separation film and the first winding so that the excess winding end of the separation film fixed to the upper portion of the first unit cell by the rollers is more securely wound 1 unit cell can be fixed together. That is, it can be wound up in a fixed state together.
  • the folding apparatus may further include other configurations known in the art, in addition to those described above, and include, for example, a web supply unit for supplying the web; A position inspection unit for sending an image signal obtained by photographing the unit cell position of the web supply unit to a following control unit; A controller which controls the position of the unit cell on the separation film by checking the arrangement of the unit cells based on the image signal received from the position inspecting unit; And specifically, a heating zone for applying heat to the unit cell.
  • a web supply unit for supplying the web
  • a position inspection unit for sending an image signal obtained by photographing the unit cell position of the web supply unit to a following control unit
  • a controller which controls the position of the unit cell on the separation film by checking the arrangement of the unit cells based on the image signal received from the position inspecting unit
  • a heating zone for applying heat to the unit cell.
  • the present invention also provides a method of assembling a stack / foldable electrode assembly using such a folding device.
  • the pair of rollers in the horizontal bending process of the excess winding end, may be composed of a first roller located relatively upper and a second roller located relatively lower,
  • the pressing process of step (c) may be performed by moving the first roller downward and the second roller upward.
  • the mandrel may further include a separation film having excess winding ends horizontally bent and at least one upper leg fixing the upper portion of the first unit cell, and a lower portion of the separation film corresponding to the upper leg. It may include a gripper consisting of one or more lower legs, the specific configuration of the gripper is as described above.
  • the plurality of unit cells for manufacturing a stack / foldable electrode assembly starting with the first unit cell of the winding start site, at least the first unit cell and the second unit cell on the separation film
  • the unit cells may be disposed at a distance spaced at intervals corresponding to one unit cell, and the unit cells after the second unit cell may be disposed on the separation film in an arrangement form in which each interval is incremented in a size corresponding to the winding width.
  • giving the interval between the first unit cell and the second unit cell corresponding to at least one unit cell is different from the state in which the outer surface of the first unit cell is completely coated with a separation film during one winding in the winding process.
  • the unit cell may be a bi-cell or a full-cell, and a bi-cell and a full cell may be used together.
  • the bicell has a stacked structure in which electrodes of the same type are positioned at both sides of the cell
  • the full cell has a stacked structure in which different kinds of electrodes are positioned at both sides of the cell.
  • the arrangement structure is not limited as long as the positive electrode and the negative electrode are stacked to face each other.
  • the positive electrode is prepared by applying a mixture of a positive electrode active material, a conductive material, and a binder on a positive electrode current collector, followed by drying and pressing, and optionally adding a filler to the mixture.
  • the positive electrode current collector is generally made to a thickness of 3 to 500 ⁇ m. Such a positive electrode current collector is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical change in the battery. For example, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, or aluminum or stainless steel Surface-treated with carbon, nickel, titanium, silver, and the like may be used.
  • the current collector may form fine irregularities on its surface to increase the adhesion of the positive electrode active material, and may be in various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, and a nonwoven fabric.
  • the conductive material is typically added in an amount of 1 to 30 wt% based on the total weight of the mixture including the positive electrode active material.
  • a conductive material is not particularly limited as long as it has conductivity without causing chemical change in the battery, and examples thereof include graphite such as natural graphite and artificial graphite; Carbon blacks such as carbon black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, and summer black; Conductive fibers such as carbon fibers and metal fibers; Metal powders such as carbon fluoride powder, aluminum powder and nickel powder; Conductive whiskeys such as zinc oxide and potassium titanate; Conductive metal oxides such as titanium oxide; Conductive materials such as polyphenylene derivatives and the like can be used.
  • the binder is a component that assists the bonding of the active material and the conductive material to the current collector, and is generally added in an amount of 1 to 30 wt% based on the total weight of the mixture including the positive electrode active material.
  • binders include polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethyl cellulose (CMC), starch, hydroxypropyl cellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene , Polypropylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene butylene rubber, fluorine rubber, various copolymers and the like.
  • the filler is optionally used as a component for inhibiting expansion of the positive electrode, and is not particularly limited as long as it is a fibrous material without causing chemical change in the battery.
  • the filler include olefinic polymers such as polyethylene and polypropylene; Fibrous materials, such as glass fiber and carbon fiber, are used.
  • the negative electrode which is another electrode constituting the bicell and the full cell, is manufactured by coating, drying, and pressing the negative electrode active material on a negative electrode current collector, and optionally further include the conductive material, binder, filler, and the like as necessary. Can be.
  • the negative electrode current collector is generally made of a thickness of 3 ⁇ 500 ⁇ m.
  • a negative electrode current collector is not particularly limited as long as it has conductivity without causing chemical change in the battery.
  • the surface of copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, copper or stainless steel Surface-treated with carbon, nickel, titanium, silver, and the like, aluminum-cadmium alloy, and the like can be used.
  • fine concavities and convexities may be formed on the surface to enhance the bonding strength of the negative electrode active material, and may be used in various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, and a nonwoven fabric.
  • the negative electrode active material may be, for example, carbon such as hardly graphitized carbon or graphite carbon; Li x Fe 2 O 3 (0 ⁇ x ⁇ 1), Li x WO 2 (0 ⁇ x ⁇ 1), Sn x Me 1 - x Me'yO z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me ': Al, B, P, Si, Group 1, Group 2, Group 3 elements of the periodic table, halogen; 0 ⁇ x ⁇ 1;1 ⁇ y ⁇ 3; 1 ⁇ metal composite oxides such as z ⁇ 8); Lithium metal; Lithium alloys; Silicon-based alloys; Tin-based alloys; SnO, SnO 2 , PbO, PbO 2 , Pb 2 O 3 , Pb 3 O 4 , Sb 2 O 3 , Sb 2 O 4 , Sb 2 O 5 , GeO, GeO 2 , Bi 2 O 3 , Bi 2 O 4 , and metal oxides such as Bi 2 O 5 ; Conductive polymers such as poly
  • an insulating thin film having high ion permeability and mechanical strength is used as the separator interposed between the anode and the cathode in the unit cell.
  • the pore diameter of the separator is generally from 0.01 to 10 ⁇ m ⁇ m, thickness is generally 5 ⁇ 300 ⁇ m.
  • olefin polymers such as chemical resistance and hydrophobic polypropylene; Sheets or non-woven fabrics made of glass fibers or polyethylene are used.
  • a solid electrolyte such as a polymer
  • the solid electrolyte may also serve as a separator. Separation film used in the present invention also corresponds to the description of the separator.
  • the present invention also provides a stack / foldable electrode assembly manufactured by the manufacturing method, and provides a secondary battery including the electrode assembly, wherein the secondary battery is, in detail, a lithium salt in the electrode assembly. It may be a lithium secondary battery impregnated with the containing nonaqueous electrolyte.
  • the lithium salt-containing nonaqueous electrolyte includes a nonaqueous electrolyte and a lithium salt.
  • a nonaqueous organic solvent, an organic solid electrolyte, an inorganic solid electrolyte, and the like are used as the nonaqueous electrolyte, but are not limited thereto.
  • non-aqueous organic solvent examples include N-methyl-2-pyrrolidinone, propylene carbonate, ethylene carbonate, butylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, and gamma Butyl lactone, 1,2-dimethoxy ethane, tetrahydroxy franc, 2-methyl tetrahydrofuran, dimethyl sulfoxide, 1,3-dioxorone, formamide, dimethylformamide, dioxolon , Acetonitrile, nitromethane, methyl formate, methyl acetate, phosphate triester, trimethoxy methane, dioxorone derivatives, sulfolane, methyl sulfolane, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, propylene carbo Aprotic organic solvents such as nate derivatives, tetrahydrofuran derivatives, ethers, methyl pyroionate and ethyl propionate can be
  • organic solid electrolyte examples include polyethylene derivatives, polyethylene oxide derivatives, polypropylene oxide derivatives, phosphate ester polymers, polyedgetion lysine, polyester sulfides, polyvinyl alcohols, polyvinylidene fluorides, Polymerizers containing ionic dissociating groups and the like can be used.
  • Examples of the inorganic solid electrolyte include Li 3 N, LiI, Li 5 NI 2 , Li 3 N-LiI-LiOH, LiSiO 4 , LiSiO 4 -LiI-LiOH, Li 2 SiS 3 , Li 4 SiO 4 , Nitrides, halides, sulfates and the like of Li, such as Li 4 SiO 4 -LiI-LiOH, Li 3 PO 4 -Li 2 S-SiS 2 , and the like, may be used.
  • the lithium salt is a good material to be dissolved in the non-aqueous electrolyte, for example, LiCl, LiBr, LiI, LiClO 4 , LiBF 4 , LiB 10 Cl 10 , LiPF 6 , LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 CO 2 , LiAsF 6, LiSbF 6, LiAlCl 4, CH 3 SO 3 Li, (CF 3 SO 2) 2 NLi, chloroborane lithium, lower aliphatic carboxylic acid lithium, lithium tetraphenyl borate and imide.
  • pyridine triethyl phosphite, triethanolamine, cyclic ether, ethylene diamine, n-glyme, hexaphosphate triamide, nitro Benzene derivatives, sulfur, quinone imine dyes, N-substituted oxazolidinones, N, N-substituted imidazolidines, ethylene glycol dialkyl ethers, ammonium salts, pyrroles, 2-methoxy ethanol, aluminum trichloride and the like may be added. .
  • a halogen-containing solvent such as carbon tetrachloride or ethylene trifluoride may be further included, and carbon dioxide gas may be further included to improve high temperature storage characteristics, and FEC (Fluoro-Ethylene) may be further included. Carbonate), PRS (Propene sultone) may be further included.
  • lithium salts such as LiPF 6 , LiClO 4 , LiBF 4 , LiN (SO 2 CF 3 ) 2, and the like, may be formed of cyclic carbonate of EC or PC, which is a highly dielectric solvent, and DEC, DMC, or EMC, which are low viscosity solvents.
  • Lithium salt-containing non-aqueous electrolyte may be prepared by adding to a mixed solvent of linear carbonate.
  • the present invention also provides a battery module including the secondary battery as a unit cell, provides a battery pack including the battery module, and provides a device including the battery pack.
  • the device include a power tool moving by a mobile electronic device and an electric motor; Electric vehicles including electric vehicles (EVs), hybrid electric vehicles (HEVs), plug-in hybrid electric vehicles (PHEVs), and the like; Electric motorcycles including electric bicycles (E-bikes) and electric scooters (E-scooters); Electric golf carts; Power storage system; And the like, but is not limited thereto.
  • Electric vehicles including electric vehicles (EVs), hybrid electric vehicles (HEVs), plug-in hybrid electric vehicles (PHEVs), and the like
  • Electric motorcycles including electric bicycles (E-bikes) and electric scooters (E-scooters); Electric golf carts; Power storage system; And the like, but is not limited thereto.
  • the folding apparatus As described above, the folding apparatus according to the present invention, the first unit cell of the excess winding end of the separation film formed in the first unit cell of the winding start site is arranged in a state spaced apart from the winding end of the separation film on the web, A pair of rollers for horizontal bending in the direction of covering the upper surface of the film, and by using such a folding device to produce a stack / foldable electrode assembly, the rollers hold the excess winding end of the separation film, This can be prevented from being blown in the other direction, and the roller is subjected to the process of pressing the folded film and the first unit cell folded after the inner fold, separation film that can be secondary generated when winding with a mandrel Folds can be prevented, and this problem can be prevented completely, thereby significantly reducing the defective rate and improving battery safety.
  • rollers may also play a role of pressing the separation film and the unit cells disposed thereafter, since a separate pressurizing roller is not required, the above-described effects are achieved without a significant difference in manufacturing cost in comparison with the existing process equipment. can do.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of a folding apparatus for manufacturing a conventional stack / foldable electrode assembly
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing a state in which the excess winding end of the separation film is folded inside before being wound when the folding apparatus of FIG. 1 is used;
  • FIG. 3 is a schematic diagram of a folding device for the manufacture of a stack / foldable electrode assembly, according to one embodiment of the present invention
  • FIG. 4 is a schematic diagram showing a process in which the excess winding end of the separation film is folded inside by a roller before being wound when the folding apparatus of FIG. 3 is used;
  • FIG. 5 is a schematic diagram illustrating a process of winding by a mandrel after the excess winding end of the separation film is folded inside when the folding device of FIG. 3 is used.
  • FIG 3 is a schematic view of a folding apparatus for manufacturing a stack / foldable electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
  • the folding device 100 is a folding device in a process of arranging unit cells 121, 122, 123, and 124 and transporting them to the mandrel 140.
  • the unit cell arranging unit 120 for arranging the unit cells 121, 122, 123, and 124 on the film 110 at predetermined intervals, and the first unit cell 121 at the starting point of the winding from the winding end of the separation film.
  • the separation film 110 is interposed between a pair of rollers 130 and a web on which unit cells 121, 122, 123, and 124 are arranged at predetermined intervals on an upper surface of the separation film 110. It consists of a structure including a mandrel (140) is wound by rotating so that the unit cells 121, 122, 123, 124 sequentially stacked in a state All.
  • FIG. 4 is a schematic diagram for describing a specific driving method in which the pair of rollers 130 folds the excess winding end 111 of the separation film 111 in the direction covering the upper surface of the first unit cell 121. Shown. Here, the moving direction is indicated by an arrow.
  • the first roller 131 and the second roller 132 may be formed at the lower portion of the separation film 110, the first unit cell 121, and the excess winding end of the separation film ( In the state located close to the boundary of 111, the upward winding end 111 is vertically bent upwardly by moving upward, and the vertical winding bent end 111 is moved upward in the direction of the first unit cell 121 to the first By horizontally bending the upper side of the unit cell 121, the excess winding end 111 of the separation film is folded inward in the direction covering the upper side of the first unit cell 121.
  • first roller 131 and the second roller 132 are moved downward while the web is interposed between the first roller 131 and the second roller 132.
  • the second roller 132 may move upward to compress the horizontally wound excess winding end 111 onto the first unit cell 121.
  • the grippers 141 and 142 of the mandrel fix the excess winding end 111 of the separation film fixed to the first unit cell 121 and the first unit cell 121 of the horizontally moved web together. Thereafter, the unit cells 121, 122, 123, and 124 are rotated so that the mandrel 140 is sequentially rolled up so that the separator films 110 are interposed therebetween to start winding.
  • the mandrel includes a first gripper 141 and a second gripper 142 located on both sides in the vertical direction with respect to the advancing direction of the separation film in order to effectively fix and wind the web, and the grippers ( 141 and 142 may be formed on one or more upper legs 141 (a) and upper legs 141 (a) that respectively secure the upper winding end 111 and the upper portion of the first unit cell 121 of the separation film. Corresponding to one or more lower legs 141 (b) for fixing the lower portion of the separation film 110.
  • the first roller 131 and the second roller 132 which have folded the excess winding end 111 of the separation film are maintained in a compressed state, and then the unit cells 121, 122, and 123 are pressed.
  • , 124 serves as a lamination roller for lamination of the remaining unit cells 121, 122, 123, and 124. Thus, no separate lamination roller is needed.
  • the rollers hold the excess winding end of the separation film to the end by performing the process of folding the excess winding end of the separation film as a whole and horizontally bending the upper direction of the first unit cell.
  • Blowing the wind in the same way as a blower (blower) can prevent the phenomenon that the separation film is blown in a different direction, which is a problem that may occur when the inner winding end of the separation film.
  • rollers fold the inner side of the excess winding of the separation film and press the first unit cell so that the excess winding end of the separation film is fixed to the upper surface of the first unit cell. Separating the separation film to the outside of the gripper of the mandrel that can be generated in the future can also be prevented, it is possible to completely eliminate the folding of the separator in the folding process.

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Abstract

본 발명은, 판상형 유닛셀들이 분리필름으로 권취되어 있는 구조의 전극조립체의 제조를 위한 폴딩 장치로서, 분리필름의 상면에 판상형 유닛셀들이 소정 간격으로 배치되어 있는 웹(web)을 분리필름이 개재된 상태로 유닛셀들이 순차적으로 적층되도록 회전시켜 권취하는 맨드렐(mandrel); 및 상기 웹에서 권취 개시 부위의 제 1 유닛셀이 분리필름의 권취 단부로부터 이격된 상태로 배치됨에 형성된 분리필름의 잉여 권취 단부를, 제 1 유닛셀의 상면을 덮는 방향으로, 수평 절곡하기 위한 한 쌍의 롤러들; 을 포함하고 있으며, 상기 맨드렐은, 제 1 유닛셀의 상면 부위를 고정하는 하나 이상의 상부 레그(leg)와, 상기 상부 레그에 대응하여 분리필름의 하면 부위를 고정하는 하나 이상의 하부 레그로 이루어진 그립퍼(gripper)를 하나 이상 포함하고 있고, 상기 한 쌍의 롤러들은, 분리필름의 잉여 권취 단부를 상향으로 수직 절곡한 후, 유닛셀의 상면 방향으로 수평 절곡하도록 작동하는 것을 특징으로 하는 폴딩 장치 및 이를 사용하여 제조되는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법에 관한 것이다.

Description

전극조립체 제조를 위한 폴딩 장치 및 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법
본 발명은 전극조립체 제조를 위한 폴딩 장치 및 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 최근에는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV)의 동력원으로서 이차전지의 사용이 실현화되고 있어, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 높은 방전 전압 및 출력 안정성의 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 적합하지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는 전극 활물질의 박리 문제, 낮은 공간 활용성 등의 단점을 가지고 있다. 반면에, 스택형 전극조립체는 다수의 양극 및 음극 단위체들을 순차적으로 적층한 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이셀(bicell)의 유닛셀들을 긴 길이의 연속적인 분리막 필름을 이용하여 폴딩한 구조의 전극조립체가 개발되었고, 이는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060호 등에 개시된 바가 있다. 본 출원에서는 이러한 구조의 전극조립체를 스택/폴딩형 전극조립체로서 칭한다.
이러한 스택/폴딩형 전극조립체는 맨드렐(mandrel)을 이용하는 권취 과정을 통해 제조된다. 종래에는 분리필름에 배치된 유닛셀들 중 권취의 시작점에 위치하는 제 1 유닛셀이 분리필름의 권취 단부로부터 이격된 상태로 배치되는 바, 권취공정에서 멘드렐의 그립퍼 상으로 분리필름의 잉여 권취 단부를 외측으로 접는 과정을 수행하는데, 이 경우 권취 중에 상기 잉여 권취 단부가 깔끔하게 접히지 못하고 일자접힘 등의 불량이 발생하는 문제가 있었다.
상기 문제를 해결하고자, 바람을 사용하는 블로어(blower) 방식으로, 권취 개시 부근의 분리필름의 잉여 권취 단부를 권취 시작점에 위치하는 제 1 유닛셀 방향인 내측으로 접는 분리필름 내측 폴딩(Separator inner Folding: SIF) 과정을 적용하였다.
도 1에는 이러한 방법이 적용된 종래 폴딩 장치(10)가 모식적으로 도시되어 있고, 도 2에는 상기 방법의 적용 후 발생하는 분리막 접힘 현상을 설명하기 위한 모식도가 도시되어 있다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 폴딩 장치(10)는 분리필름(1) 상에 유닛셀들(2, 3, 4, 5, 6)을 소정 간격으로 배치시키는 유닛셀 배치부(12), 유닛셀들(2, 3, 4, 5, 6)과 분리필름(1)을 압착시키는 한 쌍의 롤러(15), 유닛셀들(2, 3, 4, 5, 6)이 배치되는 반대방향인 하부에서 분리필름의 권취 단부(11)에 바람을 쏘아 분리필름의 잉여 권취 단부(11)를 제 1 유닛셀(2)의 상면을 덮는 방향으로 내측 폴딩하는 블로어(blower, 13) 및 유닛셀들(2, 3, 4, 5, 6)과 분리필름(1)을 함께 잡아 분리필름(1)이 개재된 상태로 유닛셀들(2, 3, 4, 5, 6)을 순차적으로 적층되도록 회전시키는 멘드렐(14)을 포함한다.
그러나, 이와 같은 구조에 있어서도, 바람을 사용한 방식의 특이성 때문에, 도 2에서와 같이, 분리필름(1)의 잉여 권취 단부(11)의 일부가 제대로 안으로 접히지 못하여 여전히 분리막의 접힘(11-1) 현상이 발생하고, 이에 인접한 유닛셀들끼리의 전극이 접촉하여 단락이 발생하는 문제가 발생하였다.
따라서, 이러한 분리막 접힘 문제를 완전히 해소하여, 불량률을 줄이고, 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 롤러를 이용하여 분리필름의 잉여 권취 단부를 제 1 유닛셀의 상면을 덮는 방향으로 내측 폴딩하고 고정시키는 경우, 분리필름이 다른 방향으로 날려 접히는 것을 방지할 수 있고, 상기 롤러가 내측 폴딩 이후에 폴딩된 분리필름과 제 1 유닛셀을 가압하는 공정을 수행하는 바, 멘드렐을 사용한 권취시 2차적으로 발생가능한 분리필름의 접힘 현상을 방지할 수 있어, 이러한 종래 문제를 완전히 해소할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 판상형 유닛셀들이 분리필름으로 권취되어 있는 구조의 전극조립체의 제조를 위한 폴딩 장치는,
분리필름의 상면에 판상형 유닛셀들이 소정 간격으로 배치되어 있는 웹(web)을 분리필름이 개재된 상태로 유닛셀들이 순차적으로 적층되도록 회전시켜 권취하는 맨드렐(mandrel); 및
상기 웹에서 권취 개시 부위의 제 1 유닛셀이 분리필름의 권취 단부로부터 이격된 상태로 배치됨에 형성된 분리필름의 잉여 권취 단부를, 제 1 유닛셀의 상면을 덮는 방향으로, 수평 절곡하기 위한 한 쌍의 롤러들;
을 포함하고 있으며,
상기 맨드렐은, 제 1 유닛셀의 상면 부위를 고정하는 하나 이상의 상부 레그(leg)와, 상기 상부 레그에 대응하여 분리필름의 하면 부위를 고정하는 하나 이상의 하부 레그로 이루어진 그립퍼(gripper)를 하나 이상 포함하고 있고,
상기 한 쌍의 롤러들은, 분리필름의 잉여 권취 단부를 상향으로 수직 절곡한 후, 유닛셀의 상면 방향으로 수평 절곡하도록 작동하는 것을 특징으로 한다.
이때, 상기 한 쌍의 롤러들은 각각 독립적으로 작동하거나, 또는 상호 연동하여 작동하도록 구성될 수 있다.
상기 한 쌍의 롤러들은, 구체적으로, 잉여 권취 단부의 수평 절곡 과정에서 상대적으로 상부에 위치하는 제 1 롤러 및 상대적으로 하부에 위치하는 제 2 롤러 구성되어 있을 수 있다.
이때, 상대적으로 위치하는 것은 분리필름을 기준으로 하는 것으로, 상대적으로 상부에 위치한다 함은 유닛셀들이 배치되는 분리필름의 상면을 의미하고, 상대적으로 하부에 위치한다 함은 유닛셀들이 배치되는 면의 타면인 분리필름의 하면을 의미한다.
이러한 롤러들이 상기 분리필름의 잉여 권취 단부를 제 1 유닛셀의 상면을 덮는 방향으로 내측 폴딩되는 구체적인 구동의 예들을 하기에서 설명한다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 제 1 롤러 및 제 2 롤러는, 분리필름의 하부에서 제 1 유닛셀과 분리필름의 잉여 권취 단부의 경계에 근접하게 위치한 상태에서 상향 이동하여 잉여 권취 단부를 상향으로 수직 절곡하고, 제 1 유닛셀 방향으로 이동하여 상기 수직 절곡된 잉여 권취 단부를 제 1 유닛셀의 상면 방향으로 수평 절곡함으로써, 분리필름의 잉여 권취 단부를 제 1 유닛셀의 상면을 덮는 방향으로 내측 폴딩할 수 있다.
이와 같이 제 1 롤러 및 제 2 롤러가 분리필름의 잉여 권취 단부를 전체적으로 폴딩하고, 제 1 유닛셀의 상면 방향으로 수평 절곡하는 공정까지 수행함으로써, 롤러들이 분리필름의 잉여 권취 단부를 끝까지 잡아주는 바, 블로어(blower)와 같은 방법으로 바람을 날려 분리필름의 잉여 권취 단부를 내측 폴딩하는 경우 발생할 수 있는 문제점인, 분리필름이 다른 방향으로 날려 접히는 현상을 방지할 수 있다.
더욱이, 또 하나의 구체적인 예에서, 상기 제 1 롤러 및 제 2 롤러는, 잉여 권취 단부의 수평 절곡 이후에, 웹이 제 1 롤러 및 제 2 롤러의 사이에 개재되도록 하고, 제 1 롤러는 하향 이동하고 제 2 롤러는 상향 이동하여, 수평 절곡된 잉여 권취 단부를 제 1 유닛셀 상에 압착시키는 공정을 수행할 수 있다.
따라서, 이와 같이 롤러들이 분리필름의 잉여 권취 단부를 내측 폴딩하고 제 1 유닛셀과 압착시켜 분리필름의 잉여 권취 단부가 제 1 유닛셀의 상면에 고정되게 함으로써, 이후, 멘드렐을 사용한 권취시 2차적으로 발생 가능한 멘드렐의 그립퍼 바깥쪽으로 분리필름이 접히는 현상도 방지할 수 있어, 폴딩 공정 내 분리막의 접힘 현상을 완전히 해소할 수 있다.
또한, 상기 제 1 롤러 및 제 2 롤러가 유닛셀들을 압착하는 공정을 수행함에 따라, 유닛셀들을 라미네이션하기 위한 별도의 가압 롤러가 필요하지 않으므로, 기존의 공정 설비와 비교하여 제조비용에 큰 차이 없이 상기 효과를 달성할 수 있다.
이러한 상기 웹에서 분리필름의 잉여 권취 단부의 길이는, 제 1 유닛셀의 폭 크기를 기준으로 5% 내지 100%의 크기일 수 있고, 상세하게는 5% 내지 50%, 더욱 상세하게는 10% 내지 40%의 크기일 수 있다. 상기 범위를 벗어나, 권취 개시 부위로부터 지나치게 인접한 경우에는 분리필름의 폴딩이 어렵고, 이 경우 다시 폴딩된 분리필름이 다시 펴지는 등의 현상이 발생하기 용이하므로, 불량률이 높고, 너무 이격되는 경우, 남아 있는 잉여 권취 단부가 많아 폴딩시에도 제 1 유닛셀을 덮고도 남아 있으므로, 권취 과정의 효율성이 떨어질 수 있는 바, 바람직하지 않다.
한편, 상기 그립퍼들의 상부 레그와 하부 레그는 각각 제 1 유닛셀의 상면 및 분리필름의 하면을 고정할 수 있는 것이라면, 그 수 및 구조에 있어서 특별한 제한은 없다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 그립퍼는 2개의 상부 레그와 2개의 하부 레그를 포함할 수 있고, 그 중, 상기 권취 개시 부위에 인접한 상부 레그와 하부 레그는 제 1 유닛셀의 폭 크기를 기준으로 0 내지 10%, 상세하게는 0 내지 2%의 거리에서 유닛셀과 분리필름의 경계로부터 이격되어 위치해 있을 수 있다.
앞서 설명한 바와 같이, 상기 권취 개시 부위에 인접한 상부 레그와 하부 레그가 유닛셀과 분리필름의 경계로부터 지나치게 이격되어, 상부 레그가 유니셀 상면에 위치할 경우, 권취 과정에서 분리필름이 레그가 위치한 곳까지 접힐 수 있어 제 1 유닛셀과 제 2 유닛셀의 접촉으로 인한 단락이 발생할 수 있는 바 바람직하지 않다.
상기 맨드렐은 웹을 효과적으로 고정하여 권취하기 위하여, 하나 또는 두 개의 그립퍼를 포함할 수 있으며, 예를 들어, 분리필름 상에 배치되는 유닛셀들의 전극 단자의 돌출방향을 기준으로 양측, 분리필름의 진행방향을 기준으로 수직 방향으로의 양측에 위치하는 제 1 그립퍼와 제 2 그립퍼를 포함할 수 있다.
이러한 그립퍼들은 웹을 효과적으로 고정하기 위한 것이라면 그 구조에 있어서 특별한 제한이 없다.
이때, 상기 롤러들에 의해 제 1 유닛셀의 상부에 고정된 분리필름의 잉여 권취 단부가 더 단단히 고정된 상태로 권취되기 위해, 상기 그립퍼의 상부 레그는 수평 절곡된 분리필름의 잉여 권취 단부와 제 1 유닛셀을 함께 고정할 수 있다. 즉, 함께 고정한 상태로 권취될 수 있다.
이 경우, 권취과정에서 더욱 효과적으로 분리필름을 고정시켜 접힘 현상을 방지할 수 있다.
상기 폴딩 장치는 상기에서 설명한 것 외에 당업계에서 알려진 다른 구성들을 더 포함할 수 있고, 예를 들어, 상기 웹을 공급하는 웹 공급부; 상기 웹 공급부의 유닛셀 위치를 촬영하여 취득한 화상 신호를 하기 제어부로 보내는 위치 검사부; 상기 위치 검사부로부터 수신된 화상 신호를 바탕으로 유닛셀의 배열 상태를 확인하여 분리필름 상의 유닛셀의 위치를 제어하는 제어부; 및 구체적으로, 상기 유닛셀에 열을 가하는 히팅존(heating zone) 를 더 포함할 수 있다.
본 발명은 또한, 이러한 폴딩 장치를 사용하여, 스택/폴딩형 전극조립체를 조하는 방법을 제공한다.
구체적으로, 상기 스택/폴딩형 전극조립체를 제조하는 방법은,
(a) 양극, 음극 및 분리막을 포함하는 복수의 유닛셀들을 제조하고, 상기 유닛셀들을 긴 시트 상의 분리필름 상에 배치시켜 웹을 제조하는 과정;
(b) 상기 웹에서 분리필름의 권취 단부로부터 이격된 상태로 배치된 권취 개시 부위의 제 1 유닛셀과 분리필름의 잉여 권취 단부의 경계에 위치하는 한 쌍의 롤러들이 상향 이동하여 잉여 권취 단부를 수직 절곡한 후 제 1 유닛셀의 방향으로 이동하여 잉여 권취 단부를 수평 절곡하는 과정;
(c) 상기 한 쌍의 롤러들 사이에 웹을 개재시킨 후, 분리필름의 수평 절곡된 잉여 권취 단부를 제 1 유닛셀 상에 압착시키는 과정; 및
(d) 상기 유닛셀들이 분리필름이 개재된 상태로 순차적으로 적층되도록 멘드렐을 회전시켜 권취하는 과정;
을 포함할 수 있다.
이때, 상기에서 설명한 바와 같이, 상기 한 쌍의 롤러들은, 잉여 권취 단부의 수평 절곡 과정에서, 상대적으로 상부에 위치하는 제 1 롤러 및 상대적으로 하부에 위치하는 제 2 롤러로 구성될 수 있고, 상기 과정(c)의 압착 과정은 제 1 롤러는 하향 이동하고 제 2 롤러는 상향 이동하여 수행될 수 있다.
또한, 상기 멘드렐은, 잉여 권취 단부가 수평 절곡된 분리필름과 제 1 유닛셀의 상면 부위를 고정하는 하나 이상의 상부 레그(leg)와, 상기 상부 레그에 대응하여 분리필름의 하면 부위를 고정하는 하나 이상의 하부 레그로 이루어진 그립퍼(gripper)를 포함할 수 있고, 상기 그립퍼의 구체적인 구성은 상기에서 설명한 바와 같다.
한편, 본 발명에 따른 스택/폴딩형 전극조립체를 제조하기 위한 상기 복수의 유닛셀들은 먼저 권취 개시 부위의 제 1 유닛셀을 시작으로, 제 1 유닛셀과 제 2 유닛셀을 분리필름 상에 적어도 하나의 유닛셀에 대응하는 간격으로 이격된 거리에 배치하고, 제 2 유닛셀 이후의 유닛셀들은 권취 폭에 대응하는 크기로 각각의 간격이 점증하는 배열 형태로 분리필름 상에 배치될 수 있다.
이때, 상기 제 1 유닛셀과 제 2 유닛셀 사이에 적어도 하나의 유닛셀에 대응하는 간격으로 주는 것은, 권취 과정에서 1회 권취시 제 1 유닛셀의 외면이 분리필름으로 완전히 도포된 상태에서 다른 유닛셀의 전극과 대면하게 해줌으로써 근본적으로 전극끼리 접촉하여 일어날 수 있는 단락 등을 방지하기 위함이다.
상기 유닛셀은, 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full-cell)일 수 있고, 바이셀과 풀셀이 함께 사용될 수도 있다. 상기 종래기술에서 설명한 바와 같이, 바이셀은 같은 종류의 전극이 셀의 양측에 위치하는 스택형 구조로 이루어져 있고, 풀셀은 다른 종류의 전극이 셀의 양측에 위치하는 스택형 구조로 이루어져 있다. 이러한 바이셀과 풀셀을 사용하여 전극조립체를 구성하는 경우, 그 배열 구조는 양극과 음극이 서로 대면하도록 적층된다면 한정되지 아니한다.
상기 바이셀과 풀셀에서 양극은 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라서는 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2 - xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2 - xO4로 표현되는 스피넬 구조의 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 바이셀 및 풀셀을 이루는 또 다른 전극인 음극은 음극 집전체 상에 상기 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 유닛셀에서 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막은, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다. 본 발명에서 사용되는 분리필름 역시 상기 분리막의 설명에 대응된다.
본 발명은 또한, 상기 제조방법으로 제조된 스택/폴딩형 전극조립체를 제공하고, 상기 전극조립체를 포함하는 이차전지를 제공하며, 여기서, 상기 이차전지는, 상세하게는, 상기 전극조립체에 리튬염 함유 비수 전해액이 함침되어 있는 리튬 이차전지일 수 있다.
상기 리튬염 함유 비수 전해액은, 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있고, 비수 전해액으로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수계 전해액을 제조할 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 이차전지를 단위전지로 포함하는 전지모듈을 제공하고, 상기 전지모듈을 포함하는 전지팩을 제공하며, 상기 전지팩을 포함하는 디바이스를 제공한다.
상기 디바이스의 구체적인 예로는 모바일 전자기기, 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 전력저장용 시스템; 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 전지모듈 및 전지팩의 구조 및 그것들의 제작 방법과, 상기 디바이스의 구조 및 그것의 제작 방법은 당업계 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 대한 자세한 설명을 생략한다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 폴딩 장치는, 웹에서 권취 개시 부위의 제 1 유닛셀이 분리필름의 권취 단부로부터 이격된 상태로 배치됨에 형성된 분리필름의 잉여 권취 단부를, 제 1 유닛셀의 상면을 덮는 방향으로, 수평 절곡하기 위한 한 쌍의 롤러들을 포함하고, 이러한 폴딩 장치를 사용하여 스택/폴딩형 전극조립체를 제조함으로써, 상기 롤러들이 분리필름의 잉여 권취 단부를 잡아주어, 분리필름이 다른 방향으로 날려 접히는 것을 방지할 수 있고, 상기 롤러가 내측 폴딩 이후에 폴딩된 분리필름과 제 1 유닛셀을 가압하는 공정을 수행하는 바, 멘드렐을 사용한 권취시 2차적으로 발생가능한 분리필름의 접힘 현상을 방지할 수 있어, 이러한 종래 문제를 완전히 해소함에 따라 불량률을 현저히 줄이고, 전지의 안전성을 향상시키는 효과가 있다.
또한, 상기 롤러들이 분리필름과 이후 배치된 유닛셀들을 가압하는 역할도 수행할 수 있는 바, 별도의 가압 롤러가 필요하지 않으므로, 기존의 공정 설비와 비교하여 제조비용에 큰 차이 없이 상기 효과를 달성할 수 있다.
도 1은 종래 스택/폴딩형 전극조립체의 제조를 위한 폴딩 장치의 개략적인 모식도이다;
도 2는 도 1의 폴딩 장치를 사용한 경우, 권취되기 전에 분리필름의 잉여 권취 단부가 내측 폴딩된 상태를 도시한 모식도이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른, 스택/폴딩형 전극조립체의 제조를 위한 폴딩 장치의 개략적인 모식도이다;
도 4는 도 3의 폴딩 장치를 사용한 경우, 권취되기 전에 롤러에 의해 분리필름의 잉여 권취 단부가 내측 폴딩되는 과정을 도시한 모식도이다;
도 5는 도 3의 폴딩 장치를 사용한 경우, 분리필름의 잉여 권취 단부가 내측 폴딩된 후에 멘드렐에 의해 권취되는 과정을 도시한 모식도이다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명을 더욱 자세히 설명하지만, 본 발명의 범주가 그것으로 한정되는 것은 아니다.
도 3에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 스택/폴딩형 전극조립체의 제조를 위한 폴딩 장치의 개략적인 모식도가 도시되어 있다.
도 3을 참조하면, 상기 본 발명에 따른 폴딩 장치(100)는, 유닛셀들(121, 122, 123, 124)을 배열하여 멘드렐(140)로 이송하는 과정의 폴딩 장치로서, 크게, 분리필름(110) 상에 유닛셀들(121, 122, 123, 124)을 소정 간격으로 배치시키는 유닛셀 배치부(120), 권취 개시 부위의 제 1 유닛셀(121)이 분리필름의 권취 단부로부터 이격된 상태로 배치됨에 형성된 분리필름의 잉여 권취 단부(111)를, 제 1 유닛셀(121)의 상면을 덮는 방향으로, 수직 절곡 및 수평 절곡을 수행하고, 유닛셀들의 압착 공정을 수행하기 위한 한 쌍의 롤러들(130), 및 분리필름(110)의 상면에 유닛셀들(121, 122, 123, 124)이 소정 간격으로 배치되어 있는 웹(web)을 분리필름(110)이 개재된 상태로 유닛셀들(121, 122, 123, 124)이 순차적으로 적층되도록 회전시켜 권취하는 맨드렐(mandrel, 140)를 포함하는 구조로 이루어져 있다.
이때, 한 쌍의 롤러들(130)은, 잉여 권취 단부(111)의 수평 절곡 후에 분리필름(110)을 기준으로 상대적으로 상부에 위치하는 제 1 롤러(131) 및 상대적으로 하부에 위치하는 제 2 롤러(132)를 포함한다.
이러한 한 쌍의 롤러들(130)이 분리필름(111)의 잉여 권취 단부(111)를 제 1 유닛셀(121)의 상면을 덮는 방향으로 내측 폴딩되는 구체적인 구동을 설명하기 위한 모식도를 도 4에 도시하였다. 여기서, 이동방향은 화살표로 표시하였다.
도 4를 도 3과 함께 참조하면, 먼저, 제 1 롤러(131) 및 제 2 롤러(132)는, 분리필름(110)의 하부, 제 1 유닛셀(121)과 분리필름의 잉여 권취 단부(111)의 경계에 근접하게 위치한 상태에서 상향 이동하여 잉여 권취 단부(111)를 상향으로 수직 절곡하고, 제 1 유닛셀(121) 방향으로 이동하여 상기 수직 절곡된 잉여 권취 단부(111)를 제 1 유닛셀(121)의 상면 방향으로 수평 절곡함으로써, 분리필름의 잉여 권취 단부(111)를 제 1 유닛셀(121)의 상면을 덮는 방향으로 내측 폴딩한다.
이후, 제 1 롤러(131) 및 제 2 롤러(132)는, 웹이 제 1 롤러(131) 및 제 2 롤러(132)의 사이에 개재된 상태에서, 제 1 롤러(131)는 하향 이동하고 제 2 롤러(132)는 상향 이동하여, 수평 절곡된 잉여 권취 단부(111)를 제 1 유닛셀(121) 상에 압착시키는 공정을 수행할 수 있다.
이와 같이 분리필름의 잉여 권취 단부(111)의 절곡이 행해진 후의 과정을 설명하기 위해 도 5에 멘드렐에 의해 권취되는 과정을 모식적으로 도시하였다.
도 5를 도 3과 함께 참조하면, 분리필름의 잉여 권취 단부(111)가 제 1 유닛셀(121)의 상면을 덮는 방향으로 내측 폴딩되면, 웹은 권취를 위해 멘드렐이 위치한 방향으로 수평 이동한다.
그리고, 수평이동된 웹의 제 1 유닛셀(121)과 제 1 유닛셀(121)의 상부에 고정된 분리필름의 잉여 권취 단부(111)를 멘드렐의 그립퍼들(141, 142)이 함께 고정한 후, 유닛셀들(121, 122, 123, 124)이 분리필름(110)이 개재된 상태로 순차적으로 적층되도록 멘드렐(140)을 회전시켜 권취를 시작한다.
여기서, 맨드렐은 웹을 효과적으로 고정하여 권취하기 위하여, 분리필름의 진행방향을 기준으로 수직 방향으로의 양측에 위치하는 제 1 그립퍼(141)와 제 2 그립퍼(142)를 포함하고, 그립퍼들(141, 142)은 각각 분리필름의 잉여 권취 단부(111)와 제 1 유닛셀(121)의 상면 부위를 고정하는 하나 이상의 상부 레그(141(a))와, 상부 레그(141(a))에 대응하여 분리필름(110)의 하면 부위를 고정하는 하나 이상의 하부 레그(141(b))로 이루어진다.
또한, 이러한 폴딩 과정에서 분리필름의 잉여 권취 단부(111)의 폴딩을 수행한 제 1 롤러(131) 및 제 2 롤러(132)는 압착된 상태로 유지되어 이후 유닛셀들(121, 122, 123, 124)의 이송에 따라 나머지 유닛셀들(121, 122, 123, 124)의 라미네이션을 위한 라미네이션 롤러의 역할을 수행한다. 따라서, 별도의 라미네이션 롤러가 필요하지 않다.
이와 같이 제 1 롤러 및 제 2 롤러가 분리필름의 잉여 권취 단부를 전체적으로 폴딩하고, 제 1 유닛셀의 상면 방향으로 수평 절곡하는 공정까지 수행함으로써, 롤러들이 분리필름의 잉여 권취 단부를 끝까지 잡아주는 바, 블로어(blower)와 같은 방법으로 바람을 날려 분리필름의 잉여 권취 단부를 내측 폴딩하는 경우 발생할 수 있는 문제점인, 분리필름이 다른 방향으로 날려 접히는 현상을 방지할 수 있다.
또한, 이와 같이 롤러들이 분리필름의 잉여 권취 단부를 내측 폴딩하고 제 1 유닛셀과 압착시켜 분리필름의 잉여 권취 단부가 제 1 유닛셀의 상면에 고정되게 함으로써, 이후, 멘드렐을 사용한 권취시 2차적으로 발생 가능한 멘드렐의 그립퍼 바깥쪽으로 분리필름이 접히는 현상도 방지할 수 있어, 폴딩 공정 내 분리막의 접힘 현상을 완전히 해소할 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (13)

  1. 판상형 유닛셀들이 분리필름으로 권취되어 있는 구조의 전극조립체의 제조를 위한 폴딩 장치로서,
    분리필름의 상면에 판상형 유닛셀들이 소정 간격으로 배치되어 있는 웹(web)을 분리필름이 개재된 상태로 유닛셀들이 순차적으로 적층되도록 회전시켜 권취하는 맨드렐(mandrel); 및
    상기 웹에서 권취 개시 부위의 제 1 유닛셀이 분리필름의 권취 단부로부터 이격된 상태로 배치됨에 형성된 분리필름의 잉여 권취 단부를, 제 1 유닛셀의 상면을 덮는 방향으로, 수평 절곡하기 위한 한 쌍의 롤러들;
    을 포함하고 있으며,
    상기 맨드렐은, 제 1 유닛셀의 상면 부위를 고정하는 하나 이상의 상부 레그(leg)와, 상기 상부 레그에 대응하여 분리필름의 하면 부위를 고정하는 하나 이상의 하부 레그로 이루어진 그립퍼(gripper)를 하나 이상 포함하고 있고,
    상기 한 쌍의 롤러들은, 분리필름의 잉여 권취 단부를 상향으로 수직 절곡한 후, 유닛셀의 상면 방향으로 수평 절곡하도록 작동하는 것을 특징으로 하는 폴딩 장치.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 한 쌍의 롤러들은 각각 독립적으로 작동하거나, 또는 상호 연동하여 작동하도록 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 폴딩 장치.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 한 쌍의 롤러들은, 잉여 권취 단부의 수평 절곡 과정에서, 상대적으로 상부에 위치하는 제 1 롤러 및 상대적으로 하부에 위치하는 제 2 롤러로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 폴딩 장치.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 제 1 롤러 및 제 2 롤러는, 분리필름의 하부에서 제 1 유닛셀과 분리필름의 잉여 권취 단부의 경계에 근접하게 위치한 상태에서 상향 이동하여 잉여 권취 단부를 상향으로 수직 절곡하고, 제 1 유닛셀 방향으로 이동하여 상기 수직 절곡된 잉여 권취 단부를 제 1 유닛셀의 상면 방향으로 수평 절곡하는 것을 특징으로 하는 폴딩 장치.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 제 1 롤러 및 제 2 롤러는, 잉여 권취 단부의 수평 절곡 이후에, 웹이 제 1 롤러 및 제 2 롤러의 사이에 개재되도록 하고, 제 1 롤러는 하향 이동하고 제 2 롤러는 상향 이동하여, 수평 절곡된 잉여 권취 단부를 제 1 유닛셀 상에 압착시키는 것을 특징으로 하는 폴딩 장치.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 웹에서 잉여 권취 단부의 길이는 제 1 유닛셀의 폭 크기를 기준으로 5% 내지 100%의 크기인 것을 특징으로 하는 폴딩 장치.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 그립퍼의 상부 레그는 수평 절곡된 분리필름의 잉여 권취 단부와 제 1 유닛셀을 함께 고정하는 것을 특징으로 하는 폴딩 장치.
  8. 제 1 항에 따른 폴딩 장치를 사용하여, 스택/폴딩형 전극조립체를 제조하는 방법으로서,
    (a) 양극, 음극 및 분리막을 포함하는 복수의 유닛셀들을 제조하고, 상기 유닛셀들을 긴 시트 상의 분리필름 상에 배치시켜 웹을 제조하는 과정;
    (b) 상기 웹에서 분리필름의 권취 단부로부터 이격된 상태로 배치된 권취 개시 부위의 제 1 유닛셀과 분리필름의 잉여 권취 단부의 경계에 위치하는 한 쌍의 롤러들이 상향 이동하여 잉여 권취 단부를 수직 절곡한 후 제 1 유닛셀의 방향으로 이동하여 잉여 권취 단부를 수평 절곡하는 과정;
    (c) 상기 한 쌍의 롤러들 사이에 웹을 개재시킨 후, 분리필름의 수평 절곡된 잉여 권취 단부를 제 1 유닛셀 상에 압착시키는 과정; 및
    (d) 상기 유닛셀들이 분리필름이 개재된 상태로 순차적으로 적층되도록 멘드렐을 회전시켜 권취하는 과정;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 한 쌍의 롤러들은, 잉여 권취 단부의 수평 절곡 과정에서, 상대적으로 상부에 위치하는 제 1 롤러 및 상대적으로 하부에 위치하는 제 2 롤러로 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 제 1 롤러는 하향 이동하고 제 2 롤러는 상향 이동하여 과정(c)의 압착 과정을 수행하는 것을 특징으로 하는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법.
  11. 제 8 항에 있어서, 상기 멘드렐은, 잉여 권취 단부가 수평 절곡된 분리필름과 제 1 유닛셀의 상면 부위를 고정하는 하나 이상의 상부 레그(leg)와, 상기 상부 레그에 대응하여 분리필름의 하면 부위를 고정하는 하나 이상의 하부 레그로 이루어진 그립퍼(gripper)를 하나 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법.
  12. 제 8 항에 있어서, 복수의 유닛셀들 중에서 제 1 유닛셀과 제 2 유닛셀을 분리필름 상에 적어도 하나의 유닛셀에 대응하는 간격으로 이격된 거리에 배치하고, 제 2 유닛셀 이후의 유닛셀들은 권취 폭에 대응하는 크기로 각각의 간격이 점증하는 배열 형태로 분리필름 상에 배치하는 것을 특징으로 하는 스택/폴딩형 전극조립체의 제조방법.
  13. 제 8 항에 따른 방법으로 제조된 스택/폴딩형 전극조립체를 포함하는 이차전지.
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