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WO2018020896A1 - 非水電解質二次電池 - Google Patents

非水電解質二次電池 Download PDF

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WO2018020896A1
WO2018020896A1 PCT/JP2017/022308 JP2017022308W WO2018020896A1 WO 2018020896 A1 WO2018020896 A1 WO 2018020896A1 JP 2017022308 W JP2017022308 W JP 2017022308W WO 2018020896 A1 WO2018020896 A1 WO 2018020896A1
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WO
WIPO (PCT)
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material layer
composite material
secondary battery
electrolyte secondary
organic material
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/JP2017/022308
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
勇士 大浦
崇寛 高橋
朝樹 塩崎
西野　肇
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Original Assignee
Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd filed Critical Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
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Priority to JP2018529439A priority patent/JP7026317B2/ja
Publication of WO2018020896A1 publication Critical patent/WO2018020896A1/ja
Priority to US16/253,494 priority patent/US20190157650A1/en
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    • H01M50/50—Current conducting connections for cells or batteries
    • H01M50/572—Means for preventing undesired use or discharge
    • H01M50/584—Means for preventing undesired use or discharge for preventing incorrect connections inside or outside the batteries
    • H01M50/59—Means for preventing undesired use or discharge for preventing incorrect connections inside or outside the batteries characterised by the protection means
    • H01M50/595—Tapes
    • H—ELECTRICITY
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    • H01M10/052—Li-accumulators
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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a non-aqueous electrolyte secondary battery.
  • lithium secondary batteries in which the insulating properties of the positive electrode or the negative electrode are improved using a protective tape have been proposed.
  • Patent Document 1 describes a lithium secondary battery that suppresses disconnection of a current collector at a portion where the current collector and a lead are in contact with each other.
  • FIG. 6A and 6B are configuration diagrams of the positive electrode of the lithium secondary battery described in Patent Document 1
  • FIG. 6A is a partial top view observed from one main surface side of the current collector
  • FIG. 6B is a line in FIG. 6A. It is sectional drawing along VIB-VIB.
  • a protective layer 28 having a rectangular planar outer shape is formed on the positive electrode current collector exposed surface 21a in the double-side uncoated portion 21b where the positive electrode mixture layer 21B is not formed.
  • the protective layer 28 is formed in the approximate center of the double-side uncoated portion 21b. Specifically, the center of the protective layer 28 is disposed such that a part of the protective layer 28 is interposed between the lower end edge of the lead 25, a part of both end edges of the lead 25, and the positive electrode current collector exposed surface 21 a. Is interposed between the lower end portion of the lead 25 and the positive electrode current collector exposed surface 21a.
  • the protective layer 28 include a resin layer and an inorganic material layer, and examples of the resin layer include a resin film and a resin tape.
  • the resin film examples include a resin coating film in which a resin such as a PVDF (polyvinylidene fluoride) film is applied.
  • the resin tape examples include PP (polypropylene) tape, PI (polyimide) tape, PET (polyethylene terephthalate) tape, and examples of the inorganic material layer include inorganic tape.
  • the protective tape 27 covers the positive electrode current collector exposed surface 21a, the lead 25, and the protective layer 28 on one main surface side of the positive electrode current collector 21A, and the positive electrode current collector on the other main surface side of the positive electrode current collector 21A. The exposed surface 21a is covered.
  • the protective tape 27 is for preventing heat generation of the battery when, for example, the separator is torn when the battery is abnormal and the positive electrode 21 and the negative electrode 22 are in contact.
  • the protective tape 27 is, for example, a resin tape or the like Yes.
  • Patent Document 2 has an insulating material formed of a composite tape, an organic material that forms a base layer, and an inorganic material dispersed in the organic material.
  • the inorganic material has a content of 20% to 80% with respect to the total weight of the composite material tape.
  • Patent Document 1 only an abnormal mode due to a foil break is assumed, and a short circuit through a foreign substance (having conductivity) cannot be prevented.
  • a short circuit through a foreign substance having conductivity
  • the heat resistance described here refers to a characteristic that suppresses deformation and alteration of the tape due to heat, and as a result, heat generation of the battery due to continued short circuit can be suppressed.
  • the present disclosure has been made in view of the above-described problems of the prior art, and an object thereof is to provide a non-aqueous electrolyte secondary battery that achieves both heat resistance and piercing strength (mechanical strength).
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery includes a positive electrode and a negative electrode, and at least one of the positive electrode and the negative electrode includes a current collector and an active material formed on the current collector.
  • the insulating tape has a multilayer structure including an organic material layer mainly composed of an organic material and a composite material layer including an organic material and an inorganic material.
  • the inorganic material in the composite material layer is 20% or more of the weight of the composite material layer.
  • the inorganic material includes at least one selected from the group consisting of metal oxides, metal nitrides, metal fluorides, and metal carbides.
  • a nonaqueous electrolyte secondary battery has a positive electrode and a negative electrode, and at least one of the positive electrode and the negative electrode is formed on the current collector and the current collector.
  • An active material layer and an insulating tape that covers the boundary between the active material layer and the exposed portion where the active material layer is not formed and the current collector is exposed are provided.
  • the insulating tape has a multilayer structure including an organic material layer mainly composed of an organic material and a composite material layer including an organic material and an inorganic material.
  • the inorganic material in the composite material layer is 20% or more of the weight of the composite material layer.
  • the inorganic material includes at least one selected from the group consisting of metal oxides, metal nitrides, metal fluorides, and metal carbides.
  • the heat resistance and the piercing strength (mechanical strength) of the insulating tape can be secured by the multilayer structure of the organic material layer and the composite material layer. Therefore, according to the present disclosure, it is possible to suppress a short circuit due to mixing of foreign substances, to ensure heat resistance even if a short circuit occurs, and to suppress an increase in battery temperature.
  • FIG. 1 is a fragmentary sectional view of the insulating tape of an embodiment.
  • FIG. 2 is a partial cross-sectional view of an insulating tape according to another embodiment.
  • FIG. 3 is a partial cross-sectional view of an insulating tape according to still another embodiment.
  • FIG. 4A is a schematic diagram illustrating an example of the configuration of an electrode used in the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the present embodiment, and is a partial top view observed from one main surface side of the electrode.
  • FIG. 4B is a cross-sectional view taken along line IVB-IVB in FIG. 4A.
  • FIG. 5A is a schematic diagram illustrating another example of the configuration of the electrode used in the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the present embodiment, and is a partial top view observed from one main surface side of the electrode.
  • FIG. 5B is a cross-sectional view taken along line VB-VB in FIG. 5A.
  • FIG. 6A is a configuration diagram of a positive electrode of a lithium secondary battery of the related art, and is a partial top view observed from one main surface side of a current collector.
  • 6B is a cross-sectional view taken along line VIB-VIB in FIG. 6A.
  • FIG. 1 is a partial cross-sectional view of an insulating tape 1 in the present embodiment.
  • the insulating tape 1 includes an organic material layer 50, a composite material layer 52 made of an organic material and an inorganic material, and an adhesive layer 54.
  • the organic material layer 50 is not particularly limited as long as it is a layer mainly composed of an organic material.
  • PPS polyphenylene sulfide
  • PEEK polyether ether ketone
  • PI polyimide
  • PP polypropylene
  • PET polyethylene terephthalate
  • PBT polybutylene terephthalate
  • the thickness of the organic material layer 50 is arbitrary, it can be set to 25 ⁇ m, for example.
  • the organic material of the organic material layer is 90% by weight or more of the weight of the organic material layer, and preferably does not include an inorganic material.
  • the composite material layer 52 is composed of an organic material as a base and an inorganic material dispersed in a predetermined powder shape inside the base layer.
  • the inorganic material has a content of 20% or more with respect to the weight of the composite material layer 52.
  • “%” represents “% by weight”.
  • the organic material a rubber resin, an acrylic resin, an epoxy resin, a silicone resin, or the like can be used, but is not particularly limited.
  • the organic material of the composite material layer 52 and the adhesive layer 54 are preferably configured of the same resin system.
  • the inorganic material includes at least one selected from the group consisting of metal oxides, metal nitrides, metal fluorides, and metal carbides.
  • the metal oxide include aluminum oxide, titanium oxide, magnesium oxide, zirconium oxide, nickel oxide, silicon oxide, and manganese oxide.
  • Aluminum oxide, titanium oxide, magnesium oxide, zirconium oxide, nickel oxide and the like are preferable.
  • the metal nitride include titanium nitride, boron nitride, aluminum nitride, magnesium nitride, and silicon nitride.
  • titanium nitride, boron nitride, Aluminum nitride or the like is preferable.
  • the metal fluoride include aluminum fluoride, lithium fluoride, sodium fluoride, magnesium fluoride, calcium fluoride, and barium fluoride. Among these, nonconductive, high melting point, etc. From the viewpoint, aluminum fluoride, lithium fluoride, sodium fluoride, magnesium fluoride and the like are preferable.
  • the metal carbide include silicon carbide, boron carbide, titanium carbide, and tungsten carbide. Among these, silicon carbide, boron carbide, titanium carbide, and the like are included from the viewpoint of non-conductivity, high melting point, and the like. preferable.
  • the adhesive layer 54 is not particularly limited as long as it is a material having adhesiveness with respect to a pasting site (electrode tab or the like to be described later). However, the adhesive layer 54 is bonded at room temperature because the pasting work is easy.
  • the resin is made of a rubber resin, an acrylic resin, a silicone resin, or the like.
  • the insulating tape 1 only needs to be composed of at least the organic material layer 50 and the composite material layer 52, and the adhesive layer 54 is not an essential component. In the case where the insulating tape 1 without the adhesive layer 54 is used, for example, an adhesive may be applied to the application site and the insulating tape 1 may be applied thereon.
  • the heat resistance of the composite material layer 52 is improved by setting the content of the inorganic material in the composite material layer 52 to 20% or more.
  • the piercing strength is reduced by the organic material layer 50, and both the heat resistance and the piercing strength can be ensured as the entire insulating tape 1.
  • the content of the inorganic material in the composite material layer 52 is preferably 20% or more with respect to the weight of the composite material layer 52, and particularly preferably 35% to 80%. That is, if the content of the inorganic material is less than 20%, the effect of increasing the heat resistance is reduced, and if the content of the inorganic material is more than 80%, it becomes difficult to function as a tape.
  • the inorganic material may be uniformly dispersed in the composite material layer 52 or may be dispersed so as to have a concentration gradient.
  • a dispersion form having a thick gradient in terms of improving the strength of the insulating tape 1, from the surface of the composite material layer 52 in contact with the organic material layer 50 toward the surface of the composite material layer 52 in contact with the adhesive layer 54, It is preferable that the inorganic material is dispersed so as to have a high content.
  • the adhesive layer 54 comes into contact with the application site (electrode tab or the like), in other words, the inorganic material in the composite material layer 52 becomes closer to the application site such as the electrode tab or the like.
  • the inorganic material is preferably dispersed in the composite material layer 52 so that the content of the inorganic material is high.
  • the upper limit of the weight of the inorganic material is preferably less than 20% with respect to the total weight of the layers excluding the adhesive layer 54 (the total weight of the organic material layer 50 and the composite material layer 52).
  • the upper limit of the weight of the inorganic material is more preferably 10% or less.
  • the lower limit of the weight of the inorganic material is preferably 5% or more.
  • the thickness of the composite material layer 52 is also arbitrary, but 1 ⁇ m to 5 ⁇ m is preferable. That is, if the thickness is less than 1 ⁇ m, the effect of increasing the heat resistance as the composite material layer 52 is reduced, and if it is thicker than 5 ⁇ m, it is difficult to function as an insulating tape.
  • the insulating tape 1 of the present embodiment even when a short circuit due to a foreign substance is assumed, since the mechanical strength (puncture strength) is ensured, the occurrence of a short circuit itself can be suppressed.
  • the insulating tape 1 is configured by laminating the organic material layer 50 / composite material layer 52 / adhesive layer 54 in this order. 52 / organic material layer 50 / adhesive layer 54 may be used.
  • FIG. 2 shows a cross-sectional view of the insulating tape 1 in this case.
  • the composite material layer 52 / organic material layer 50 / adhesive layer 54 are laminated in this order. In short, it is desirable to configure the insulating tape 1 including the organic material layer 50, the composite material layer 52, and the adhesive layer 54.
  • the inorganic material may be uniformly dispersed in the composite material layer 52 or may be dispersed so as to have a concentration gradient.
  • a dispersion form having a thick gradient the composite material layer 52 in contact with the organic material layer 50 from the surface opposite to the surface of the composite material layer 52 in contact with the organic material layer 50 in terms of improving the strength of the insulating tape 1.
  • the inorganic material in the composite material layer 52 is dispersed in the composite material layer 52 so as to increase the content of the inorganic material as it approaches the attachment site such as the electrode tab. .
  • the insulating tape 1 includes the organic material layer 50, the composite material layer 52, and the adhesive layer 54. In addition to these layers, the insulating tape 1 further includes an auxiliary layer. May be.
  • the composite material layer 52 itself may have a multilayer structure, and the weight ratio of the organic material to the inorganic material in each layer may be changed.
  • FIG. 3 shows a cross-sectional view of the insulating tape 1 in this case.
  • the organic material layer 50 / composite material layer 52 / adhesive layer 54 are laminated in this order, but the composite material layer 52 is composed of two layers, a composite material layer 52a and a composite material layer 52b.
  • the composite material layer 52a and the composite material layer 52b may have the same or different weight composition ratio between the organic material and the inorganic material.
  • the inorganic material is preferably 20% or more of the weight of the composite material layer. Note that in FIG. 3, at least one of an organic material and an inorganic material in the composite material layer 52a and the composite material layer 52b may be different.
  • the inorganic material in the composite material layer 52a in contact with the organic material layer 50 is improved in terms of improving the strength of the insulating tape 1. It is preferable to make the content rate of the inorganic material in the composite material layer 52b in contact with the adhesive layer 54 higher than the content rate of the material. That is, when the composite material layer 52 is a multilayer, it is preferable to arrange each layer so that the layer closer to the attachment site such as the electrode tab is a layer having a higher content of the inorganic material.
  • the electrode shown below shows at least any one among the positive electrode of a nonaqueous electrolyte secondary battery, and a negative electrode.
  • FIGS. 4A and 4B are schematic views illustrating an example of the configuration of an electrode used in the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the present embodiment
  • FIG. 4A is a partial top view observed from one main surface side of the electrode.
  • FIG. 4B is a cross-sectional view taken along line IVB-IVB in FIG. 4A.
  • the insulating tape 1 is shown as a transmission diagram and indicated by a one-dot chain line. The same applies to FIGS. 5A and 5B below.
  • the electrode 60 used in the nonaqueous electrolyte secondary battery includes a current collector 62 and an active material layer 64 formed on the current collector 62.
  • the active material layer 64 is not formed on the electrode 60 shown in FIGS. 4A and 4B, and an exposed portion 62 a where the current collector 62 is exposed is formed.
  • the exposed portion 62a is formed, for example, at a substantially central portion in the longitudinal direction of the belt-like electrode.
  • the electrode 60 shown to FIG. 4A and B is provided with the electrode tab 66, and the electrode tab 66 is joined to the exposed part 62a of the one main surface side of the electrode 60 by ultrasonic welding etc.
  • 4A and 4B includes the insulating tape 1 described above.
  • the insulating tape 1 is attached to the electrode 60 so as to cover the electrode tab 66 and the exposed portion 62a on the exposed portion 62a on the one main surface side of the electrode 60.
  • the insulating tape 1 only needs to cover the electrode tab 66 on the exposed portion 62a, but there is an exposed portion 62a (margin) between the electrode tab 66 and the active material layer 64 as shown in FIGS. 4A and 4B.
  • the entire surface of the exposed portion 62a is covered with the insulating tape 1, so that the boundary portion 68 between the exposed portion 62a and the active material layer 64 is also covered.
  • FIGS. 5A and 5B are schematic views showing another example of the configuration of the electrode used in the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the present embodiment
  • FIG. 5A is a partial top view observed from one main surface side of the electrode.
  • FIG. 5B is a sectional view taken along line VB-VB in FIG. 5A.
  • the exposed portion 62a is formed at the end in the longitudinal direction of the belt-like electrode.
  • the insulating tape 1 is adhering to the electrode 60 so that the boundary part 68 of the exposed part 62a and the active material layer 64 may be covered.
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery according to the present embodiment includes, for example, a battery can or an electrode body in which an electrode (positive electrode, negative electrode) to which the above-described insulating tape is applied and a separator are stacked or wound together with a nonaqueous electrolyte. It is obtained by housing in a container such as a laminate.
  • a well-known material can be used for the positive electrode in this embodiment, a negative electrode, a separator, and a nonaqueous electrolyte, for example, it is as follows.
  • the positive electrode includes, for example, a positive electrode current collector such as a metal foil, and a positive electrode active material layer (hereinafter sometimes referred to as a positive electrode mixture layer) formed on the positive electrode current collector.
  • a positive electrode current collector a metal foil that is stable in the potential range of the positive electrode such as aluminum, a film in which the metal is disposed on the surface layer, or the like can be used.
  • the positive electrode mixture layer preferably includes a conductive material and a binder in addition to the positive electrode active material.
  • a positive electrode mixture slurry containing a positive electrode active material, a binder, and the like is applied on the positive electrode current collector, the coating film is dried, and then rolled to form a positive electrode mixture layer on the positive electrode current collector. It can be produced by forming on both sides.
  • Examples of the positive electrode active material include lithium transition metal composite oxides. Specifically, lithium cobaltate, lithium manganate, lithium nickelate, lithium nickel manganese composite oxide, lithium nickel cobalt composite oxide, and the like are used. Al, Ti, Zr, Nb, B, W, Mg, Mo, etc. may be added to these lithium transition metal composite oxides.
  • carbon powders such as carbon black, acetylene black, ketjen black, and graphite may be used alone or in combination of two or more.
  • binder examples include fluorine-based polymers and rubber-based polymers.
  • fluorine-based polymers examples include fluorine-based polymers and rubber-based polymers.
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • PVdF polyvinylidene fluoride
  • modified products thereof as fluorine-based polymers ethylene-propylene-isoprene copolymer, ethylene-propylene-butadiene copolymer as rubber-based polymers
  • the negative electrode includes, for example, a negative electrode current collector such as a metal foil, and a negative electrode active material layer (hereinafter sometimes referred to as a negative electrode mixture layer) formed on the negative electrode current collector.
  • a negative electrode current collector such as a metal foil
  • a negative electrode active material layer hereinafter sometimes referred to as a negative electrode mixture layer
  • the negative electrode current collector a metal foil that is stable in the potential range of a negative electrode such as copper, a film in which the metal is disposed on the surface layer, or the like can be used.
  • the negative electrode mixture layer preferably contains a thickener and a binder in addition to the negative electrode active material.
  • a negative electrode mixture slurry dispersed in water at a predetermined weight ratio of a negative electrode active material, a thickener, and a binder is applied onto the negative electrode current collector, and the coating film is dried. Then, it can be rolled and formed by forming a negative electrode mixture layer on both sides of the negative electrode current collector.
  • a carbon material capable of occluding and releasing lithium ions can be used, and in addition to graphite, non-graphitizable carbon, graphitizable carbon, fibrous carbon, coke, carbon black, and the like are used. Can do. Furthermore, silicon, tin, and alloys and oxides mainly containing these can be used as the non-carbon material.
  • PTFE styrene-butadiene copolymer
  • a modified body thereof may be used.
  • carboxymethyl cellulose (CMC) or the like can be used.
  • Nonaqueous electrolyte As the nonaqueous solvent (organic solvent) of the nonaqueous electrolyte, carbonates, lactones, ethers, ketones, esters and the like can be used, and two or more of these solvents can be mixed and used. .
  • cyclic carbonates such as ethylene carbonate, propylene carbonate, and butylene carbonate
  • chain carbonates such as dimethyl carbonate, ethylmethyl carbonate, and diethyl carbonate
  • a mixed solvent of cyclic carbonate and chain carbonate, and the like can be used.
  • electrolyte salt of the non-aqueous electrolyte LiPF 6 , LiBF 4 , LICF 3 SO 3 and the like and mixtures thereof can be used.
  • the amount of electrolyte salt dissolved in the non-aqueous solvent can be, for example, 0.5 to 2.0 mol / L.
  • a porous sheet having ion permeability and insulating properties is used.
  • the porous sheet include a microporous thin film, a woven fabric, and a nonwoven fabric.
  • olefinic resins such as polyethylene and polypropylene, cellulose and the like are suitable.
  • the separator may be a laminate having a cellulose fiber layer and a thermoplastic resin fiber layer such as an olefin resin.
  • the multilayer separator containing a polyethylene layer and a polypropylene layer may be sufficient, and what applied materials, such as an aramid resin and a ceramic, to the surface of a separator may be used.
  • Example 1 100 parts by weight of lithium nickel cobalt aluminum composite oxide represented by LiNi 0.88 Co 0.09 Al 0.03 O 2 as a positive electrode active material, 1 part by weight of acetylene black (AB), and polyvinylidene fluoride ( 1 part by weight of PVdF) was mixed, and an appropriate amount of N-methyl-2-pyrrolidone (NMP) was added to prepare a positive electrode mixture slurry. Next, the positive electrode mixture slurry was applied to both surfaces of a positive electrode current collector made of an aluminum foil and dried. This was cut into a predetermined electrode size and rolled using a roller to produce a positive electrode in which a positive electrode mixture layer was formed on both surfaces of the positive electrode current collector.
  • NMP N-methyl-2-pyrrolidone
  • the crystal structure of LiNi 0.88 Co 0.09 Al 0.03 O 2 is a layered rock salt structure (hexagonal, space group R3-m).
  • the positive electrode mixture layer was not formed in the substantially central portion of the positive electrode in the longitudinal direction, an exposed portion where the positive electrode current collector was exposed was formed, and an aluminum positive electrode tab was fixed to the exposed portion by ultrasonic welding.
  • the negative electrode current collector is a thin copper foil, and graphite terminals, carboxymethylcellulose (CMC) as a thickener, and styrene-butadiene rubber (SBR) as a binder are 98 in each mass ratio.
  • a negative electrode mixture slurry was prepared by dispersing in water at a ratio of 1: 1, applied to both sides of the current collector, dried, and compressed to a predetermined thickness by a roll press. The negative electrode mixture layer was not formed at the end portion in the longitudinal direction of the negative electrode, and an exposed portion where the negative electrode current collector was exposed was formed, and a nickel negative electrode tab was fixed to the exposed portion by ultrasonic welding.
  • the positive electrode tab on the exposed part and the exposed part were covered with insulating tape. Moreover, the negative electrode tab and the exposed part on the exposed part were covered with an insulating tape.
  • the produced positive electrode plate and negative electrode plate were wound in a spiral shape via a separator to produce a wound electrode body.
  • the separator used was a polyethylene microporous membrane with a heat-resistant layer in which polyamide and alumina fillers were dispersed on one side.
  • the electrode body is housed in a bottomed cylindrical battery case body having an outer diameter of 18 mm and a height of 65 mm, and ethylene carbonate (EC), ethyl methyl carbonate (EMC), and diethyl carbonate (DEC) are mixed at a volume ratio of 3: After adding LiPF 6 to a mixed solvent of 3: 4 so as to be 1 mol / L and injecting a non-aqueous electrolyte, the opening of the battery case body is sealed with a gasket and a sealing body. An 18650-type cylindrical non-aqueous electrolyte secondary battery was produced.
  • EC ethylene carbonate
  • EMC ethyl methyl carbonate
  • DEC diethyl carbonate
  • the thickness of the organic material layer 50 is 25 ⁇ m
  • the weight composition ratio of the organic material is 100
  • the thickness of the composite material layer 52 is 1.0 ⁇ m
  • Polyimide (PI) was used as the organic material layer 50
  • acrylic was used as the organic material of the composite material layer 52
  • silica was used as the inorganic material.
  • the inorganic material weight was 0.80% based on the total weight excluding the adhesive layer.
  • the inorganic material weight was 5.0% based on the total weight excluding the adhesive layer.
  • the inorganic material weight was 10% based on the total weight excluding the adhesive layer.
  • Example 1 The insulating tape was the same as Example 1 except that the thickness of the organic material layer 50 was 25 ⁇ m and the composite material layer 52 was not formed.
  • the inorganic material weight was 1.5% with respect to the total weight excluding the adhesive layer.
  • the inorganic material weight was 50% with respect to the total weight excluding the adhesive layer.
  • the piercing strength and the battery temperature at the time of foreign object short circuit were measured.
  • the pressing force (N) when the surface of the insulating tape was pierced with a needle and penetrated by appearance observation was measured.
  • the battery temperature at the time of foreign material short-circuiting was measured by measuring the temperature of the side of the battery with a thermocouple when a foreign material (nickel piece) was charged on the insulating tape and forcedly shorted according to JIS C 8714.
  • a foreign material nickel piece
  • JIS C 8714 JIS C 814
  • the nickel piece was placed between the insulating tape and the separator so that the piece penetrated the insulating tape.
  • the maximum temperature reached on the side surface of the battery was measured with a thermocouple. The results are shown in Table 1.
  • the thickness of the composite material layer 52 is increased compared to Example 1, and it is estimated that the heat resistance is improved due to this.
  • the organic material layer 50 is the same, and the piercing strength hardly changes due to this.
  • the weight composition ratio of the inorganic material is increased with respect to Example 2, and it is estimated that the heat resistance is further improved due to this.
  • the organic material layer 50 is the same, and the piercing strength hardly changes due to this.
  • the weight composition ratio of the inorganic material is increased with respect to Example 1, and it is estimated that the heat resistance is further improved due to this.
  • Comparative Example 1 is a case where the thickness of the organic material layer 50 is 25.0 ⁇ m and the composite material layer 52 is not formed, the piercing strength is 10.8 N, and the battery temperature when the foreign object is short-circuited exceeds 100 ° C. . In Comparative Example 1, it can be seen that the composite material layer 52 does not exist and only the organic material layer 50 and the adhesive layer 54, and thus heat resistance is not ensured.
  • the weight composition ratio of the inorganic material is decreased with respect to Example 1, and it is estimated that the heat resistance is reduced due to this.
  • the battery temperature was 74 ° C. when 3N and foreign matter short-circuited. Since the organic material layer 50 does not exist in the comparative example 3 compared with the example 1, it is presumed that the piercing strength is lowered.
  • the weight composition ratio of the inorganic material in the composite material layer 52 is increased as compared with Comparative Example 1 and Comparative Example 2, and it is presumed that the heat resistance is improved.
  • an insulating tape having a three-layer structure of organic material layer 50 / composite material layer 52 / adhesive layer 54 (substantially two-layer structure of organic material layer 50 / composite material layer 52) is obtained. From the viewpoint of ensuring heat resistance, heat resistance and piercing strength (mechanical strength) can both be achieved, and the weight composition ratio of the inorganic material in the composite material layer 52 is 20% or more, preferably 35% to 80%.
  • the thickness of the composite material layer 52 is preferably 1 ⁇ m to 5 ⁇ m.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery of the present embodiment can be applied to, for example, a driving power source of a mobile information terminal such as a mobile phone, a notebook computer, a smartphone, a tablet terminal, and the like that particularly requires a high energy density. . Furthermore, applications such as electric vehicles (EV), hybrid electric vehicles (HEV, PHEV) and electric tools are possible.
  • a mobile information terminal such as a mobile phone, a notebook computer, a smartphone, a tablet terminal, and the like that particularly requires a high energy density.
  • applications such as electric vehicles (EV), hybrid electric vehicles (HEV, PHEV) and electric tools are possible.
  • the present invention can be used for a non-aqueous electrolyte secondary battery.

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Abstract

リチウム二次電池の正極は、露出部上の電極タブを被覆する絶縁テープを備える。絶縁テープは、有機材料層と、有機材料と無機材料から成る複合材料層と、接着剤層からなる多層構造であり、複合材料層中の無機材料は複合材料層の重量の２０％以上であり、無機材料は、金属酸化物、金属窒化物、金属フッ化物、及び金属炭化物からなる群から選択される少なくとも１種を含む。有機材料層により突き刺し強度を確保し、複合材料層により耐熱性を確保する。

Description

非水電解質二次電池
　本発明は非水電解質二次電池に関する。
　従来から、保護テープを用いて正極あるいは負極の絶縁性を向上させたリチウム二次電池が提案されている。
　特許文献１には、集電体とリードとが接触する部分での集電体の切れを抑制するリチウム二次電池が記載されている。
　図６Ａ、Ｂは、特許文献１に記載されたリチウム二次電池の正極の構成図であり、図６Ａは集電体の一主面側から観察した部分上面図、図６Ｂは図６Ａにおける線ＶＩＢ―ＶＩＢに沿った断面図である。
　正極合剤層２１Ｂが形成されていない両面未塗布部２１ｂにおける正極集電体露出面２１ａ上に、平面外形が矩形状の保護層２８が形成される。保護層２８は、両面未塗布部２１ｂの略中央に形成される。具体的には、保護層２８の一部がリード２５の下端縁とリード２５の両側端縁の一部と正極集電体露出面２１ａとの間に介在されるように、保護層２８の中央の一部分が、リード２５の下端部分と正極集電体露出面２１ａとの間に介在される。保護層２８としては、例えば、樹脂層、無機材料層等が挙げられ、樹脂層としては、樹脂膜、樹脂テープ等が挙げられるとしている。樹脂膜としては、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）膜等の樹脂を塗布した樹脂塗布膜が挙げられる。樹脂テープとしては、ＰＰ（ポリプロピレン）テープ、ＰＩ（ポリイミド）テープ、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）テープ等が挙げられ、無機材料層等としては、無機テープ等が挙げられるとしている。保護テープ２７は、正極集電体２１Ａの一主面側では、正極集電体露出面２１ａ、リード２５および保護層２８を覆い、正極集電体２１Ａの他主面側では、正極集電体露出面２１ａを覆う。この保護テープ２７は、例えば、電池の異常時にセパレータ等が裂け、正極２１と負極２２とが接触した場合の電池の発熱を防ぐためのものであり、保護テープ２７は、例えば、樹脂テープ等としている。
　また、異なる場所にテープを用いるものとして、特許文献２には、絶縁テープを複合材料テープで形成し、複合材料テープが下地層をなす有機材料と、この有機材料に分散する無機材料を有し、無機材料が複合材料テープの全体重量に対して２０％～８０％の含有率であることが記載されている。
特開２０１４－８９８５６号公報 特開２０１０－１９２４６２号公報
　特許文献１では、箔切れによる異常モードしか想定されておらず、異物（導電性を有す）を介した短絡を防止することができない。特に、集電体の露出部と電極タブ（リード）との接合部近傍、又は露出部と活物質層（合剤層）との境界部近傍に異物が混入した場合、短絡を防止するためには、それらを覆うテープの耐熱性のみならず突き刺し強度も同時に必要となる。ここで述べる耐熱性とは、熱によるテープの変形変質を抑制する特性を指し、その結果、短絡の継続による電池の発熱を抑制することができる。しかしながら、テープの基材の耐熱性を確保するためには、無機材料の含有率を上げる必要があるが、無機材料の含有率を上げると突き刺し強度が低下してしまう。逆に、テープの基材の突き刺し強度を確保するためには無機材料の含有率を下げる必要があるが、耐熱性が低下してしまう。
　本開示は、上記従来技術の有する課題に鑑みなされたものであり、その目的は、耐熱性と突き刺し強度（機械強度）を両立させた非水電解質二次電池を提供することにある。
　本開示の一態様に係る非水電解質二次電池は、正極と負極とを有し、正極及び負極のうち少なくともいずれか一方の電極は、集電体と、集電体上に形成された活物質層と、活物質層が形成されておらず集電体が露出した露出部に接合された電極タブと、露出部上の電極タブを覆う絶縁テープとを備える。絶縁テープは、有機材料を主体とする有機材料層と、有機材料と無機材料とを含む複合材料層とを含む多層構造である。複合材料層中の無機材料は、複合材料層の重量の２０％以上である。無機材料は、金属酸化物、金属窒化物、金属フッ化物、及び金属炭化物からなる群から選択される少なくとも１種を含む。
　本開示の他の態様に係る非水電解質二次電池は、正極と負極とを有し、正極及び負極のうち少なくともいずれか一方の電極は、集電体と、集電体上に形成された活物質層と、活物質層が形成されておらず集電体が露出した露出部と活物質層との境界部を覆う絶縁テープとを備える。絶縁テープは、有機材料を主体とする有機材料層と、有機材料と無機材料とを含む複合材料層とを含む多層構造である。複合材料層中の無機材料は、複合材料層の重量の２０％以上である。無機材料は、金属酸化物、金属窒化物、金属フッ化物、及び金属炭化物からなる群から選択される少なくとも１種を含む。
　本開示によれば、有機材料層と複合材料層の多層構造により、絶縁テープの耐熱性と突き刺し強度（機械強度）をともに確保できる。従って、本開示によれば、異物混入による短絡を抑制できるとともに、仮に短絡が生じても耐熱性を確保でき、電池温度上昇を抑制し得る。
図１は、実施形態の絶縁テープの部分断面図である。 図２は、他の実施形態の絶縁テープの部分断面図である。 図３は、さらに他の実施形態の絶縁テープの部分断面図である。 図４Ａは、本実施形態に係る非水電解質二次電池に用いられる電極の構成の一例を示す模式図であり、電極の一主面側から観察した部分上面図である。 図４Ｂは、図４Ａにおける線ＩＶＢ－ＩＶＢに沿った断面図である。 図５Ａは、本実施形態に係る非水電解質二次電池に用いられる電極の構成の他の一例を示す模式図であり、電極の一主面側から観察した部分上面図である。 図５Ｂは、図５Ａにおける線ＶＢ－ＶＢに沿った断面図である。 図６Ａは、従来技術のリチウム二次電池の正極の構成図であり、集電体の一主面側から観察した部分上面図ある。 図６Ｂは、図６Ａにおける線ＶＩＢ―ＶＩＢに沿った断面図である。
　以下、図面に基づき本開示における実施形態について説明する。
　図１は、本実施形態における絶縁テープ１の部分断面図である。絶縁テープ１は、有機材料層５０と、有機材料と無機材料からなる複合材料層５２と、接着剤層５４から構成される。
　有機材料層５０は、有機材料を主体とした層であれば特に制限されるものではないが、例えばＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＥＥＫ（ポリエーテルエーテルケトン）、ＰＩ（ポリイミド）、ＰＰ（ポリプロピレン）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）等も用い得る。特に、突き刺し強度が高いＰＩを用いることが好ましい。有機材料層５０の厚さは任意であるが、例えば２５μｍとすることができる。
　なお、有機材料層の有機材料は、有機材料層の重量の９０重量％以上であり、無機材料を含まないことが好ましい。
　複合材料層５２は、有機材料を下地として、無機材料を下地層の内部に所定の粉末形状で分散させて構成される。無機材料は、複合材料層５２の重量に対して２０％以上の含有率である。なお、本明細書において％は重量％を示す。有機材料としてはゴム系樹脂、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂若しくはシリコーン系樹脂等を用いることができるが、特に限定されない。ただし、有機材料と接着剤層５４との親和性を上げるために、複合材料層５２の有機材料と接着剤層５４とは同系樹脂系で構成されることが好適である。
　無機材料は、金属酸化物、金属窒化物、金属フッ化物及び金属炭化物からなる群から選択される少なくとも１種を含む。金属酸化物としては、例えば、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、酸化ニッケル、酸化珪素、酸化マンガン等が挙げられ、これらの中では、非伝導性、高溶融点等の観点から、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、酸化ニッケル等が好ましい。金属窒化物としては、例えば、窒化チタン、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マグネシウム、窒化ケイ素等が挙げられ、これらの中では、非伝導性、高溶融点等の観点から、窒化チタン、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等が好ましい。金属フッ化物としては、例えば、フッ化アルミニウム、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウム等が挙げられ、これらの中では、非伝導性、高溶融点等の観点から、フッ化アルミニウム、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化マグネシウム等が好ましい。金属炭化物としては、例えば、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化チタン、炭化タングステン等が挙げられ、これらの中では、非伝導性、高溶融点等の観点から、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化チタン等が好ましい。
　接着剤層５４は、貼り付け部位（後述する電極タブ等）に対して接着性を有する材質であれば特に制限されるものではないが、貼り付け作業が容易である点等から、室温で接着性を有する樹脂であることが好ましく、例えば、ゴム系樹脂、アクリル系樹脂、シリコーン系樹脂等で構成されることが好ましい。なお、絶縁テープ１は、少なくとも有機材料層５０と複合材料層５２とから構成されていればよく、接着剤層５４は必須の構成要素ではない。接着剤層５４を設けない絶縁テープ１を用いる場合には、例えば、貼り付け部位に接着剤を塗布し、その上に絶縁テープ１を貼り付ければよい。
　既述したように、テープの基材の耐熱性を確保するためには無機材料の含有率を上げる必要があるが、無機材料の含有率を上げると突き刺し強度が低下してしまう。逆に、基材の突き刺し強度を確保するためには無機材料の含有率を下げる必要があるが、耐熱性が低下してしまう。
　そこで、本実施形態では、従来技術のような複合材料層と接着剤層の２層構造（実質的には複合材料層の１層構造）とするのではなく、図１のように有機材料層５０／複合材料層５２／接着剤層５４の３層構造（実質的には、有機材料層５０／複合材料層５２の２層構造）とすることで、耐熱性と突き刺し強度の両立を図っている。
　すなわち、複合材料層５２の無機材料の含有率を２０％以上とすることで、複合材料層５２の耐熱性を向上させる。これだけでは突き刺し強度が低下してしまうが、有機材料層５０により突き刺し強度を確保し、絶縁テープ１全体として耐熱性と突き刺し強度をともに確保できる。
　複合材料層５２中の無機材料の含有率は、複合材料層５２の重量に対して２０％以上とすることが好適であり、３５％～８０％が特に好適である。すなわち、無機材料の含有率が２０％未満と少ないと、耐熱性を増大させる効果が低下し、無機材料の含有率が８０％を超える程度に多いと、テープとして機能することが困難となる。
　無機材料は複合材料層５２中に均一分散していてもよいし、濃度勾配を有するように分散していてもよい。濃厚勾配を有する分散形態としては、絶縁テープ１の強度向上の点で、有機材料層５０と接触する複合材料層５２の面から接着剤層５４と接触する複合材料層５２の面に向って、無機材料の含有率が高くなるように分散していることが好ましい。ここで、接着剤層５４が貼り付け部位（電極タブ等）と接触することになるので、上記を言い換えれば、複合材料層５２中の無機材料は、電極タブ等の貼り付け部位に近づくにしたがい、無機材料の含有率が高くなるように複合材料層５２中に分散していることが好ましい。
　なお、接着剤層５４を除く層の全体重量(有機材料層５０と複合材料層５２の合計重量)に対して、無機材料の重量の上限値が２０％未満であることが好ましい。無機材料の当該重量の上限値は、さらに好ましくは１０％以下である。無機材料の当該重量の下限値としては、５％以上であることが好ましい。このように、複合材料層５２の無機材料の重量割合（含有率）を高めつつ、テープ全体に対して無機材料の重量割合（含有率）を低く抑えることによって、耐熱性を向上させつつテープの突き刺し強度を高めることが可能である。
　複合材料層５２の厚さも任意であるが、１μｍ～５μｍが好適である。すなわち、厚さが１μｍ未満と薄いと、複合材料層５２として耐熱性を増大させる効果が低下し、５μｍを超える程度に厚いと、同様に絶縁テープとして機能することが困難となる。
　本実施形態の絶縁テープ１では、異物による短絡を想定した場合でも、機械的強度（突き刺し強度）が確保されているため、短絡の発生そのものを抑制することができる。
　また、仮に異物により短絡が発生したとしても、複合材料層５２により耐熱性が確保されているため、短絡の継続を阻止し得る。
　本実施形態では、図１に示すように、有機材料層５０／複合材料層５２／接着剤層５４の順に積層して絶縁テープ１を構成しているが、積層順序を変更し、複合材料層５２／有機材料層５０／接着剤層５４としてもよい。
　図２は、この場合の絶縁テープ１の断面図を示す。複合材料層５２／有機材料層５０／接着剤層５４の順に積層して構成される。要するに、有機材料層５０と、複合材料層５２と、接着剤層５４を含んで絶縁テープ１を構成することが望ましい。
　前述したように、無機材料は複合材料層５２中に均一分散していてもよいし、濃度勾配を有するように分散していてもよい。濃厚勾配を有する分散形態としては、絶縁テープ１の強度向上の点で、有機材料層５０と接触する複合材料層５２の面と反対側の面から有機材料層５０と接触する複合材料層５２の面に向って、無機材料の含有率が高くなるように分散していることが好ましい。上記を言い換えれば、複合材料層５２中の無機材料は、電極タブ等の貼り付け部位に近づくにしたがい、無機材料の含有率が高くなるように複合材料層５２中に分散していることが好ましい。
　また、本実施形態では、有機材料層５０と、複合材料層５２と、接着剤層５４を含んで絶縁テープ１を構成しているが、これらの層に加えてさらに補助的な層を含んでいてもよい。例えば、複合材料層５２自体を多層構造とし、各層における有機材料と無機材料の重量比を変化させてもよい。
　図３は、この場合の絶縁テープ１の断面図を示す。図１と同様に有機材料層５０／複合材料層５２／接着剤層５４の順に積層しているが、複合材料層５２が、複合材料層５２ａと複合材料層５２ｂの２層から構成される。複合材料層５２ａと複合材料層５２ｂは、互いに有機材料と無機材料の重量組成比が同じであっても異なっていてもよい。但し、複合材料層５２ａと複合材料層５２ｂのいずれも、無機材料は複合材料層の重量の２０％以上とすることが好適である。なお、図３において、複合材料層５２ａと複合材料層５２ｂにおける有機材料と無機材料の少なくともいずれかが異なっていてもよい。
　複合材料層５２ａと複合材料層５２ｂにおいて、互いに有機材料と無機材料の重量組成比を異ならせる場合、絶縁テープ１の強度向上の点で、有機材料層５０と接触する複合材料層５２ａ中の無機材料の含有率より、接着剤層５４と接触する複合材料層５２ｂ中の無機材料の含有率を高くすることが好ましい。すなわち、複合材料層５２が多層の場合、電極タブ等の貼り付け部位に近い層ほど、無機材料の含有率が高い層となるように、各層を配置することが好ましい。
　以下に、非水電解質二次電池の電極に本実施形態の絶縁テープ１が適用された事例について説明する。以下に示す電極は、非水電解質二次電池の正極、及び負極のうち少なくともいずれか一方を示す。
　図４Ａ、Ｂは、本実施形態に係る非水電解質二次電池に用いられる電極の構成の一例を示す模式図であり、図４Ａは電極の一主面側から観察した部分上面図であり、図４Ｂは、図４Ａにおける線ＩＶＢ－ＩＶＢに沿った断面図である。なお、図４Ａでは、電極の構成を明らかにするために、絶縁テープ１を透過図とし、一点鎖線で示している。以下の図５Ａ、Ｂも同様である。
　図４Ａ、Ｂに示すように、非水電解質二次電池に用いられる電極６０は、集電体６２と、集電体６２上に形成された活物質層６４とを備える。図４Ａ、Ｂに示す電極６０には、活物質層６４が形成されておらず集電体６２が露出した露出部６２ａが形成されている。露出部６２ａは、例えば、帯状の電極の長手方向の略中央部に形成されている。また、図４Ａ、Ｂに示す電極６０は、電極タブ６６を備えており、電極タブ６６は、超音波溶接等により電極６０の一主面側の露出部６２ａに接合されている。
　図４Ａ、Ｂに示す電極６０は、前述の絶縁テープ１を備えている。絶縁テープ１は、電極６０の一主面側の露出部６２ａ上の電極タブ６６、露出部６２ａを覆うように電極６０に付着している。絶縁テープ１は露出部６２ａ上の電極タブ６６を覆っていればよいが、図４Ａ、Ｂに示すように、電極タブ６６と活物質層６４との間等に露出部６２ａ（マージン）がある場合には、異物混入による短絡の発生をより抑制する点で、露出部６２ａの一部を覆うことが好ましく、露出部６２ａの全面を覆うことがより好ましい。なお、図４Ａ、Ｂに示す電極６０では、絶縁テープ１で露出部６２ａの全面を覆うことにより、露出部６２ａと活物質層６４との境界部６８も覆っている。
　図５Ａ、Ｂは、本実施形態に係る非水電解質二次電池に用いられる電極の構成の他の一例を示す模式図であり、図５Ａは電極の一主面側から観察した部分上面図であり、図５Ｂは、図５Ａにおける線ＶＢ－ＶＢに沿った断面図である。図５Ａ、Ｂに示す電極６０では、例えば、露出部６２ａが、帯状の電極の長手方向の端部に形成されている。そして、絶縁テープ１が、露出部６２ａと活物質層６４との境界部６８を覆うように電極６０に付着している。
　なお、本実施形態に係る非水電解質二次電池は、例えば、前述の絶縁テープが適用された電極（正極、負極）とセパレータとを積層又は巻回した電極体を非水電解質と共に電池缶やラミネート等の収容体に収容することにより得られる。また、本実施形態における正極、負極、セパレータ、非水電解質は公知の材料を用いることができ、例えば以下の通りである。
　＜正極＞
　正極は、例えば金属箔等の正極集電体と、正極集電体上に形成された正極活物質層（以下、正極合材層と称する場合がある）とを備える。正極集電体には、アルミニウムなどの正極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。正極合材層は、正極活物質の他に、導電材及び結着材を含むことが好適である。正極は、例えば、正極活物質、結着材等を含む正極合材スラリーを正極集電体上に塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して正極合材層を正極集電体の両面に形成することにより作製できる。
　正極活物質としては、リチウム遷移金属複合酸化物等が挙げられ、具体的にはコバルト酸リチウム、マンガン酸リチウム、ニッケル酸リチウム、リチウムニッケルマンガン複合酸化物、リチウムニッケルコバルト複合酸化物等を用いることができ、これらのリチウム遷移金属複合酸化物にＡｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｂ、Ｗ、Ｍｇ、Ｍｏ等を添加してもよい。
　導電剤としては、カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、黒鉛等の炭素粉末を単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いてもよい。
　結着剤としては、フッ素系高分子、ゴム系高分子等が挙げられる。例えば、フッ素系高分子としてポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、またはこれらの変性体等、ゴム系高分子としてエチレンープロピレンーイソプレン共重合体、エチレンープロピレンーブタジエン共重合体等が挙げられ、これらを単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　＜負極＞
　負極は、例えば金属箔等の負極集電体と、負極集電体上に形成された負極活物質層（以下、負極合材層と称する場合がある）とを備える。負極集電体には、銅などの負極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極合材層は、負極活物質の他に、増粘剤、結着剤を含むことが好適である。負極は、例えば、負極活物質と、増粘剤と、結着剤とを所定の重量比として、水に分散させた負極合剤スラリーを負極集電体上に塗布し、塗膜を乾燥させた後、圧延して負極合材層を負極集電体の両面に形成することにより作製できる。
　負極活物質としては、リチウムイオンの吸蔵・放出が可能な炭素材料を用いることができ、黒鉛の他に、難黒鉛性炭素、易黒鉛性炭素、繊維状炭素、コークス及びカーボンブラック等を用いることができる。さらに、非炭素系材料として、シリコン、スズ及びこれらを主とする合金や酸化物を用いることができる。
　結着剤としては、正極の場合と同様にＰＴＦＥ等を用いることもできるが、スチレンーブタジエン共重合体（ＳＢＲ）又はこの変性体等を用いてもよい。増粘剤としては、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等を用いることができる。
　＜非水電解質＞
　非水電解質の非水溶媒（有機溶媒）としては、カーボネート類、ラクトン類、エーテル類、ケトン類、エステル類等を用いることができ、これらの溶媒の２種以上を混合して用いることができる。例えば、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート等の環状カーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート、環状カーボネートと鎖状カーボネートの混合溶媒等を用いることができる。
　非水電解質の電解質塩としては、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬＩＣＦ３ＳＯ３等及びこれらの混合物を用いることができる。非水溶媒に対する電解質塩の溶解量は、例えば０．５～２．０ｍｏｌ／Ｌとすることができる。
　＜セパレータ＞
　セパレータには、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シート等が用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータの材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、セルロースなどが好適である。セパレータは、セルロース繊維層及びオレフィン系樹脂等の熱可塑性樹脂繊維層を有する積層体であってもよい。また、ポリエチレン層及びポリプロピレン層を含む多層セパレータであってもよく、セパレータの表面にアラミド系樹脂、セラミック等の材料が塗布されたものを用いてもよい。
　次に、実施例について説明する。
　＜実施例１＞
　正極活物質としてＬｉＮｉ０．８８Ｃｏ０．０９Ａｌ０．０３Ｏ２で表されるリチウムニッケルコバルトアルミニウム複合酸化物を１００重量部と、アセチレンブラック（ＡＢ）を１重量部と、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を１重量部とを混合し、さらにＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）を適量加えて、正極合材スラリーを調製した。次に、当該正極合材スラリーをアルミニウム箔からなる正極集電体の両面に塗布し、乾燥させた。これを所定の電極サイズに切り取り、ローラーを用いて圧延し、正極集電体の両面に正極合材層が形成された正極を作製した。なお、ＬｉＮｉ０．８８Ｃｏ０．０９Ａｌ０．０３Ｏ２の結晶構造は、層状岩塩構造（六方晶、空間群Ｒ３－ｍ）である。正極の長手方向の略中央部に正極合材層が形成されておらず、正極集電体が露出した露出部を形成し、当該露出部にアルミニウムの正極タブを超音波溶接で固定した。
　他方、負極集電体を薄板の銅箔とし、黒鉛端末と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）と、結着剤としてのスチレンーブタジエンゴム（ＳＢＲ）とを、それぞれの質量比で９８：１：１の割合で水に分散させて負極合剤スラリーを作成して集電体の両面に塗布し、乾燥させてロールプレスにより所定厚さとなるように圧縮した。負極の長手方向の端部に負極合材層が形成されておらず、負極集電体が露出した露出部を形成し、当該露出部にニッケルの負極タブを超音波溶接で固定した。
　露出部上の正極タブ及び露出部を絶縁テープで被覆した。また、露出部上の負極タブ及び露出部を絶縁テープで被覆した。作製した正極板及び負極板を、セパレータを介して渦巻き状に巻回することにより巻回型の電極体を作製した。セパレータにはポリエチレン製の微多孔膜の片面にポリアミドとアルミナのフィラーを分散させた耐熱層を形成したものを用いた。
　当該電極体を、外径１８ｍｍ、高さ６５ｍｍの有底円筒形状の電池ケース本体に収容し、エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）とを体積比で３：３：４となるように混合した混合溶媒に、ＬｉＰＦ６を１ｍｏｌ／Ｌとなるように添加して非水電解液を注入した後、ガスケット及び封口体により電池ケース本体の開口部を封口して１８６５０型の円筒形非水電解質二次電池を作製した。
　絶縁テープは、有機材料層５０の厚さを２５μｍ、有機材料の重量組成比を１００とし、複合材料層５２の厚さを１．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝２５：７５とした。有機材料層５０としてポリイミド（ＰＩ）、複合材料層５２の有機材料としてアクリル、無機材料としてシリカを用いた。
　接着剤層を除く総重量に対して、無機材料重量を０．８０％とした。
　＜実施例２＞
　絶縁テープを、有機材料層５０の厚さを２５μｍ、複合材料層５２の厚さを５．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝３５：６５とした以外は、実施例１と同様とした。
　接着剤層を除く総重量に対して、無機材料重量を５.０％とした。
　＜実施例３＞
　絶縁テープを、有機材料層５０の厚さを２５μｍ、複合材料層５２の厚さを５．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝７０：３０とした以外は、実施例１と同様とした。
　接着剤層を除く総重量に対して、無機材料重量を１０％とした。
　＜実施例４＞
　絶縁テープを、有機材料層５０の厚さを２５μｍ、複合材料層５２の厚さを１．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝３５：６５とした以外は、実施例１と同様とした。接着層を除く総重量に対して、無機材料重量を１．０％とした。
　＜比較例１＞
　絶縁テープを、有機材料層５０の厚さを２５μｍとし、複合材料層５２を形成していないこと以外は、実施例１と同様とした。
　＜比較例２＞
　絶縁テープを、有機材料層５０の厚さを２５μｍ、複合材料層５２の厚さを５．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝１０：９０とした以外は、実施例１と同様とした。接着剤層を除く総重量に対して、無機材料重量を１．５％とした。
　＜比較例３＞
　絶縁テープを、有機材料層５０が存在せず、複合材料層５２の厚さを２５．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝５０：５０とした以外は、実施例１と同様とした。接着剤層を除く総重量に対して、無機材料重量を５０％とした。
　以上のようにして得られた非水電解質二次電池について、突き刺し強度及び異物短絡時電池温度を測定した。突き刺し強度は、絶縁テープ表面を針で突き刺し、外観観察で貫通したときの押圧力（Ｎ）を測定した。
　異物短絡時電池温度は、絶縁テープの上に異物（ニッケル小片）を仕込み、ＪＩＳ　Ｃ　８７１４に従い、強制的に短絡させた時の電池の側部の温度を熱電対で測定した。ただし、ここでは、標準サイズのニッケル小片を用いた標準試験ではなく、より大きなサイズのニッケル小片を用いた過酷試験を行なった。ニッケル小片は、小片が絶縁テープを貫通するように、絶縁テープとセパレータとの間に配置した。このとき、電池側面の最高到達温度を熱電対で測定した。結果を表１に示す。
　（標準試験で用いるニッケル小片）
　高さ０．２ｍｍ、幅０．１ｍｍ、一辺１ｍｍのＬ字形（角度　９０°）
　（過酷試験で用いるニッケル小片）
　高さ０．２ｍｍ、幅０．１ｍｍ、一辺２ｍｍのＬ字形（角度　９０°）
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　実施例１は、有機材料層５０の厚さを２５．０μｍ、有機材料の重量組成比を１００とし、複合材料層５２の厚さを１．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝２５：７５とした場合であり、突き刺し強度は１１．０Ｎ、異物短絡時電池温度は８６℃が得られた。
　実施例２は、有機材料層５０の厚さを２５．０μｍ、複合材料層５２の厚さを５．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝３５：６５とした場合であり、突き刺し強度は１１．３Ｎ、異物短絡時電池温度は４８℃が得られた。実施例２は、実施例１に対して複合材料層５２の厚さが増大しており、これに起因して耐熱性が向上したものと推定される。実施例２と実施例１は有機材料層５０が同一であり、これに起因して突き刺し強度はほとんど変化していない。
　実施例３は、有機材料層５０の厚さを２５．０μｍ、複合材料層５２の厚さを５．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝７０：３０とした場合であり、突き刺し強度は１１．０Ｎ、異物短絡時電池温度は３５℃が得られた。実施例３は、実施例２に対して無機材料の重量組成比が増大しており、これに起因して耐熱性がさらに向上したものと推定される。実施例３と実施例２は有機材料層５０が同一であり、これに起因して突き刺し強度はほとんど変化していない。
　実施例４は、有機材料層５０の厚さを２５．０μｍ、複合材料層５２の厚さを１．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝３５：６５とした場合であり、突き刺し強度は１１．１Ｎ、異物短絡時電池温度は５５℃が得られた。実施例４は、実施例１に対して無機材料の重量組成比が増大しており、これに起因して耐熱性がさらに向上したものと推定される。
　比較例１は、有機材料層５０の厚さを２５．０μｍとし、複合材料層５２を形成しない場合であり、突き刺し強度は１０．８Ｎ、異物短絡時電池温度は１００℃を超えるものであった。比較例１では、複合材料層５２が存在せず、有機材料層５０と接着剤層５４のみであるため、耐熱性が確保されないことが分かる。
　比較例２は、有機材料層５０の厚さを２５．０μｍ、複合材料層５２の厚さを５．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝１０：９０とした場合であり、突き刺し強度は１１．６Ｎ、異物短絡時電池温度は１００℃を超えるものであった。比較例２は、実施例１に対して無機材料の重量組成比が減少しており、これに起因して耐熱性が低下したものと推定される。
　比較例３は、有機材料層５０が存在せず、複合材料層５２の厚さを２５．０μｍ、重量組成比を無機材料：有機材料＝５０：５０とした場合であり、突き刺し強度は７．３Ｎ、異物短絡時電池温度は７４℃が得られた。比較例３は、実施例１に対して有機材料層５０が存在しないため、突き刺し強度が低下したものと推定される。なお、比較例３は、比較例１および比較例２と比較して、複合材料層５２における無機材料の重量組成比が増大しており、これにより耐熱性は向上したものと推定される。
　以上の結果より、有機材料層５０／複合材料層５２／接着剤層５４の３層構造（実質的には有機材料層５０／複合材料層５２の２層構造）からなる絶縁テープとすることで、耐熱性と突き刺し強度（機械的強度）を両立させることができ、耐熱性を確保する観点からは複合材料層５２における無機材料の重量組成比を２０％以上、好ましくは３５％～８０％とし、複合材料層５２の厚さは１μｍ～５μｍとするのが好適である。
　本実施形態の非水電解質二次電池は、例えば、携帯電話、ノートパソコン、スマートフォン、タブレット端末等の移動情報端末の駆動電源で、特に高エネルギー密度が必要とされる用途に適用することができる。さらに、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ、ＰＨＥＶ）や電動工具のような用途も可能である。
　本発明は、非水電解質二次電池に利用できる。
　１　絶縁テープ
　５０　有機材料層
　５２　複合材料層
　５４　接着剤層
　６０　電極
　６２　集電体
　６２ａ　露出部
　６４　活物質層
　６６　電極タブ
　６８　境界部

Claims (14)

  1. 　正極と負極とを有し、
    　前記正極及び前記負極のうち少なくともいずれか一方の電極は、
    　集電体と、前記集電体上に形成された活物質層と、前記活物質層が形成されておらず前記集電体が露出した露出部に接合された電極タブと、前記露出部上の前記電極タブを覆う絶縁テープとを備え、
    　前記絶縁テープは、有機材料を主体とする有機材料層と、有機材料と無機材料とを含む複合材料層とを含む多層構造であり、
    　前記複合材料層中の前記無機材料は複合材料層の重量の２０％以上であり、
    　前記無機材料は、金属酸化物、金属窒化物、金属フッ化物、及び金属炭化物からなる群から選択される少なくとも１種を含む、非水電解質二次電池。
  2. 　前記絶縁テープは前記露出部の少なくとも一部を覆う、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
  3. 　正極と負極とを有し、
    　前記正極及び前記負極のうち少なくともいずれか一方の電極は、
    　集電体と、前記集電体上に形成された活物質層と、前記活物質層が形成されておらず前記集電体が露出した露出部と前記活物質層との境界部を覆う絶縁テープとを備え、
    　前記絶縁テープは、有機材料を主体とする有機材料層と、有機材料と無機材料とを含む複合材料層とを含む多層構造であり、
    　前記複合材料層中の前記無機材料は複合材料層の重量の２０％以上であり、
    　前記無機材料は、金属酸化物、金属窒化物、金属フッ化物、及び金属炭化物からなる群から選択される少なくとも１種を含む、非水電解質二次電池。
  4. 　前記複合材料層中の前記無機材料は複合材料層の重量の３５％以上８０％以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  5. 　前記複合材料層の厚さは、１μｍ以上５μｍ以下である、請求項１～４のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  6. 　前記金属酸化物は、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、及び酸化ニッケル、酸化珪素、酸化マンガンのうち少なくともいずれか１つを含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  7. 　前記金属窒化物は、窒化チタン、窒化ホウ素、及び窒化アルミニウム、窒化マグネシウム、窒化ケイ素のうち少なくともいずれか１つを含む、請求項１～６のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  8. 　前記金属フッ化物は、フッ化アルミニウム、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、及びフッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウムのうち少なくともいずれか１つを含む、請求項１～７のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  9. 　前記金属炭化物は、炭化ケイ素、炭化ホウ素、及び炭化チタン、炭化タングステンのうち少なくともいずれか１つを含む、請求項１～８のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  10. 　前記複合材料層に含まれる有機材料は、ゴム系樹脂、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂若しくはシリコーン系樹脂のうち少なくともいずれか１つを含む、請求項１～９のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  11. 　前記複合材料層上に形成される接着剤層を含み、
    　前記複合材料層中の前記有機材料と前記接着剤層とは同系樹脂で構成される、請求項１～１０のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
  12. 　前記同系樹脂は、ゴム系樹脂、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂若しくはシリコーン系樹脂のうち少なくともいずれか１つを含む、請求項１１に記載の非水電解質二次電池。
  13. 　前記無機材料の重量は、前記有機材料層と前記複合材料層の合計重量に対して、２０％未満である、請求項１～１２のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
  14. 　前記有機材料層に含まれる有機材料は、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＥＥＫ（ポリエーテルエーテルケトン）、ＰＩ（ポリイミド）、ＰＰ（ポリプロピレン）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）のうち少なくともいずれか１つを含む、請求項１～１３のいずれか１項に記載の非水電解質二次電池。
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