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WO2017037918A1 - 成形型、成形型の製造方法及び複製品の製造方法 - Google Patents

成形型、成形型の製造方法及び複製品の製造方法 Download PDF

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WO2017037918A1
WO2017037918A1 PCT/JP2015/075073 JP2015075073W WO2017037918A1 WO 2017037918 A1 WO2017037918 A1 WO 2017037918A1 JP 2015075073 W JP2015075073 W JP 2015075073W WO 2017037918 A1 WO2017037918 A1 WO 2017037918A1
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WO
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mold
etching
fine concavo
convex structure
ion beam
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PCT/JP2015/075073
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English (en)
French (fr)
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山本　和也
山本　剛司
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Nalux Co Ltd
Original Assignee
Nalux Co Ltd
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Publication date
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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J37/00—Discharge tubes with provision for introducing objects or material to be exposed to the discharge, e.g. for the purpose of examination or processing thereof
    • H01J37/32—Gas-filled discharge tubes
    • H01J37/32009—Arrangements for generation of plasma specially adapted for examination or treatment of objects, e.g. plasma sources
    • H01J37/32412—Plasma immersion ion implantation

Definitions

  • the present invention relates to a mold having a fine concavo-convex structure on the surface, a method for manufacturing the mold, and a method for manufacturing a replica using the mold.
  • An antireflection structure composed of fine concavo-convex structures arranged at a pitch (period) smaller than the wavelength of light is used for an optical element.
  • a method of manufacturing a mold for such a fine concavo-convex structure a method is known in which a resist is patterned using an interference exposure apparatus or an electron beam drawing apparatus, and etching or electroforming is performed.
  • etching or electroforming is performed.
  • Patent Document 1 a manufacturing method for manufacturing a mold having a fine relief structure by a reactive ion etching process without requiring patterning. According to this method, a fine concavo-convex structure can be formed on a plane or curved surface having a large area without patterning.
  • the shape of the fine concavo-convex structure can be sufficiently satisfied only by the reactive ion etching process. It was difficult to adjust to the extent.
  • the technical problem of the present invention is to provide a method for manufacturing a mold capable of sufficiently adjusting the shape of a fine concavo-convex structure with a wide area pitch including an area below the wavelength of visible light, and the manufacture thereof. It is an object of the present invention to provide a mold having a fine concavo-convex structure having a shape adjusted to a sufficiently satisfactory level, manufactured by a method.
  • a method for manufacturing a mold wherein a semiconductor or metal base material that reacts with sulfur hexafluoride is disposed in a reactive ion etching apparatus, and a mixed gas of sulfur hexafluoride and oxygen.
  • a plasma dry etching process an oxide is scattered on the surface of the base material, and the oxide is used as an etching prevention mask to cause etching to proceed on the surface of the base material with sulfur hexafluoride.
  • the method includes forming a fine concavo-convex structure on the surface of the substrate, and then irradiating the fine concavo-convex structure with an ion beam so as to adjust the shape of the convex portion of the fine concavo-convex structure.
  • the fine concavo-convex structure in addition to forming the fine concavo-convex structure in the reactive ion etching apparatus, the fine concavo-convex structure is irradiated with an ion beam so as to adjust the shape of the convex part of the fine concavo-convex structure. Therefore, the shape of the convex portion of the fine concavo-convex structure can be changed to a desired shape. As a result, as an example, the antireflection function by the fine uneven structure can be improved.
  • the manufacturing method of the mold according to the first embodiment of the first aspect of the present invention further includes regenerating the microstructure by electroforming.
  • This embodiment can be applied to a wider field.
  • the angle of the ion beam with respect to the surface of the substrate is in the range of 0 to 20 degrees.
  • This base material is formed as a board
  • a mixed gas of carbon tetrafluoride or trifluoromethane and oxygen is used instead of the mixed gas of sulfur hexafluoride and oxygen.
  • the mold according to the second aspect of the present invention is manufactured by the manufacturing method according to the first aspect.
  • the convex portions of the fine concavo-convex structure are formed in a desired shape, for example, a weight.
  • the mold according to the first embodiment of the second aspect of the present invention is for an optical element.
  • the mold according to the second embodiment of the second aspect of the present invention is for an antireflection structure.
  • the mold according to the third embodiment of the second aspect of the present invention is for an antireflection structure for light in the visible light range.
  • the method for manufacturing a replica according to the third aspect of the present invention includes manufacturing a mold by the method for manufacturing a mold according to the first aspect, and manufacturing a replica by molding using the mold.
  • the convex part of the fine concavo-convex structure of the mold is formed in a desired shape, a duplicate product having a desired performance can be obtained.
  • FIG. 1 is a flowchart showing a method for manufacturing a mold according to an embodiment of the present invention.
  • a fine concavo-convex structure is first formed on the surface of the substrate by reactive ion etching, and then the fine concavo-convex structure formed as described above is further processed by ion beam etching.
  • the flowchart of FIG. 1 explains the case of manufacturing a mold for an antireflection structure.
  • step S1010 of FIG. 1 processing conditions for reactive ion etching are determined.
  • the processing conditions for reactive ion etching will be described in detail later.
  • step S1020 of FIG. 1 reactive ion etching is performed on the substrate.
  • FIG. 2 is a diagram showing a configuration of a reactive ion etching apparatus 200 used for manufacturing a mold having a fine concavo-convex structure on the surface.
  • the reactive ion etching apparatus 200 has a container 201. Gas is supplied from the gas supply port 207 to the evacuated container 201. Further, the container 201 is provided with a gas exhaust port 209, and a valve (not shown) is attached to the gas exhaust port 209. By operating the valve, the gas pressure in the container 201 can be set to a desired pressure value.
  • the container 201 is provided with an upper electrode 203 and a lower electrode 205, and plasma can be generated by applying a high-frequency voltage by a high-frequency power source 211 between both electrodes.
  • a substrate 101 as a base material is disposed on the lower electrode 205.
  • the lower electrode 205 can be cooled to a desired temperature by the cooling device 213.
  • the cooling device 213 uses, for example, a water-cooled chiller for cooling. The reason why the lower electrode 205 is cooled is to control the etching reaction by setting the temperature of the substrate 101 to a desired temperature.
  • the reactive ion etching apparatus described with reference to FIG. 2 is a capacitively coupled ion etching apparatus, but other types of ion etching apparatuses such as an inductively coupled ion etching apparatus may be used.
  • the gas supplied to the container 201 is a mixed gas of sulfur hexafluoride and oxygen.
  • the substrate is a semiconductor or metal that reacts with sulfur hexafluoride.
  • FIG. 3 is a flowchart for explaining the formation of a fine relief structure by reactive ion etching in the reactive ion etching apparatus 200.
  • step S2010 of FIG. 3 the mixed gas is turned into plasma by applying a high-frequency voltage so as to perform plasma dry etching.
  • step S2020 of FIG. 3 the oxygen ions in the plasma are combined with the metal or semiconductor ions of the base material reacted with the fluorine-based gas (sulfur hexafluoride) and attached as oxides at random positions on the surface of the base material.
  • the fluorine-based gas sulfur hexafluoride
  • the above oxide is hardly etched with sulfur hexafluoride and functions as an etching prevention mask.
  • step S2030 of FIG. 3 the etching of the portion not covered with the oxide on the substrate surface by sulfur hexafluoride proceeds using the above-mentioned oxide attached to the substrate surface as an etching prevention mask. As a result, a fine uneven structure is formed on the substrate surface.
  • the gas to be used is a mixed gas of sulfur hexafluoride (SF 6 ) and oxygen as described above.
  • the base material is a semiconductor or metal that reacts with sulfur hexafluoride.
  • Specific examples include silicon, titanium, tungsten, tantalum, a titanium alloy in which other elements are added to titanium, and a tungsten alloy in which other elements are added to tungsten.
  • FIG. 4 is a diagram for explaining a method of manufacturing a mold having a fine concavo-convex structure on a plane.
  • FIG. 4A is a diagram showing a cross section of a substrate made of a base material before etching.
  • An example of the base material is silicon.
  • FIG. 4 (b) is a view showing a cross section of a substrate having a fine concavo-convex structure formed on a surface of a substrate made of a base material using a reactive ion etching apparatus.
  • FIG. 4B for the sake of easy understanding, the dimension of the fine concavo-convex structure is shown enlarged as compared with the dimension of the substrate.
  • FIG. 5 is a diagram for explaining a method of manufacturing a mold having a fine concavo-convex structure on a curved surface.
  • FIG. 5 (a) is a diagram showing a core of a molding die in which a curved surface is formed.
  • the material of the core is stainless steel as an example.
  • FIG. 5 (b) is a view showing a film formed of a base material on the curved surface of the core.
  • An example of the base material is silicon.
  • FIG. 5 (c) is a view showing a cross section of a film having a fine concavo-convex structure formed on the surface of the film using a reactive ion etching apparatus.
  • FIG. 5C the dimensions of the fine concavo-convex structure are shown enlarged for the sake of clarity.
  • step S1030 of FIG. 1 the reflectance of the object having a fine uneven structure on the surface and the shape of the fine uneven structure are evaluated.
  • the shape is evaluated using, for example, a scanning electron microscope.
  • step S1040 of FIG. 1 it is determined whether the reflectance and shape are appropriate. If appropriate, the process proceeds to step S1050. If not appropriate, the process proceeds to step S1045.
  • step S1045 of FIG. 1 the processing conditions for reactive ion etching are corrected.
  • step S1050 of FIG. 1 ion beam etching processing conditions are determined.
  • the processing conditions for ion beam etching will be described in detail later.
  • step S1060 of FIG. 1 ion beam etching is performed on an object having a fine concavo-convex structure.
  • FIG. 6 is a diagram showing a configuration of an ion beam etching apparatus 300 used for manufacturing a mold having a fine concavo-convex structure on the surface.
  • the ion beam etching apparatus 300 includes a container 301. Gas is supplied from a gas supply port 303 to the evacuated container 301. Further, the container 301 is provided with a gas exhaust port 304, and a valve (not shown) is attached to the gas exhaust port 304. By operating the valve, the gas pressure in the container 301 can be set to a desired pressure value. Note that the frequency of the high frequency power supply 211 generates plasma by supplying electric power to the gas in the container 301 by the high frequency power supply 305 of 2.45 gigahertz (GHz).
  • GHz gigahertz
  • the gas flow rate, gas pressure, and high-frequency power are adjusted so that the plasma ion density has an appropriate value.
  • a magnet coil 307 is provided outside a portion of the container 301. A magnetic field is generated by the magnet coil 307 to control the plasma distribution and adjust the ion density and ion distribution (uniformity).
  • the acceleration electrode plate 309 is given a positive potential and functions to move ions in the plasma toward the workpiece 101 attached to the stage 313.
  • the extractor electrode plate 311 is given a negative potential and functions to suppress the inflow of electrons into the plasma. In this way, the ion beam is directed toward the workpiece 101 attached to the stage 313.
  • FIG. 7 is a diagram for explaining the operation of the stage 313 to which the workpiece 101 is attached.
  • the stage 313 is configured to rotate around an axis perpendicular to the surface to which the workpiece 101 is attached. Further, the axis is configured such that it can be inclined at a variable angle ⁇ with respect to the direction of the ion beam shown in FIG.
  • FIG. 7A is a diagram showing a case where the axis and the direction of the ion beam coincide with each other, that is, a case where the angle ⁇ is zero.
  • FIG. 7B is a diagram showing a case where the axis is inclined at a non-zero angle ⁇ with respect to the direction of the ion beam.
  • FIG. 8 is a diagram for explaining the action of the ion beam on the convex portion of the fine concavo-convex structure when the longitudinal direction of the convex portion of the fine concavo-convex structure coincides with the direction of the ion beam.
  • the convex portion of the fine concavo-convex structure is formed substantially perpendicular to the surface of the substrate or film. Therefore, the case of FIG. 8 corresponds to the case of FIG. 7A in which the axis of the stage and the direction of the ion beam coincide.
  • FIG. 8A is a diagram showing the shape of the convex portion of the fine concavo-convex structure when processing by the ion beam is started
  • FIG. 8B is a diagram of the fine concavo-convex structure after processing by the ion beam is completed. It is a figure which shows the shape of a convex part. Sputtering occurs due to the ions colliding with the surface of the substrate or film, and the base particles adhere to the side surfaces of the convex portions. Therefore, the diameter of the convex portion increases as the convex portion of the fine concavo-convex structure receives the ion beam.
  • the diameter of the lower part of the convex part becomes larger than the diameter of the upper part of the convex part.
  • the etching rate of the convex portion of the fine concavo-convex structure is larger than the etching rate of the concave portion, the lattice depth becomes slightly shallow.
  • FIG. 9 is a diagram for explaining the action of the ion beam on the convex portion of the fine concavo-convex structure when the direction of the ion beam has an angle ⁇ with respect to the longitudinal direction of the convex portion of the fine concavo-convex structure.
  • the case of FIG. 9 corresponds to the case of FIG. 7B in which the axis of the stage is inclined at an angle ⁇ with respect to the direction of the ion beam.
  • FIG. 9A is a diagram showing the shape of the convex portion of the fine concavo-convex structure when processing by the ion beam is started
  • FIG. 9B is a diagram of the fine concavo-convex structure after finishing processing by the ion beam. It is a figure which shows the shape of a convex part. Since the direction of the ion beam has an angle ⁇ with respect to the longitudinal direction of the convex portion of the fine concavo-convex structure, the tip of the convex portion is shaved by the ion beam, and the tip of the convex portion becomes a weight or a pointed shape. As in the case of FIG.
  • the shape of the convex portion of the fine concavo-convex structure can be changed. Since the shape of the projections of the fine concavo-convex structure affects the reflectivity, by selecting an appropriate ion beam etching processing condition and irradiating the fine concavo-convex structure with an ion beam, the reflectivity can be reduced. The shape of the convex part of the concavo-convex structure can be changed.
  • the ion beam etching apparatus described with reference to FIG. 6 is an electron cyclotron resonance (ECR) ion beam etching apparatus.
  • ECR electron cyclotron resonance
  • an ion beam may be generated using an inert gas such as argon in a capacitively coupled ion etching apparatus or an inductively coupled ion etching apparatus.
  • FIG. 4C is a view showing a cross section of the convex and concave structure formed on the surface of the substrate made of the base material, the shape of the convex portion being changed by irradiating the fine uneven structure shown in FIG. 4B with an ion beam. .
  • FIG. 4D is a view showing a cross section of the fine concavo-convex structure obtained by regenerating the fine concavo-convex structure shown in FIG. 4C by electroforming.
  • the fine uneven structure shown in FIG. 4C may be used as a mold. Or you may use the fine concavo-convex structure shown in FIG.4 (d) as a shaping
  • FIG. 5 (d) is a view showing a cross section of the fine uneven structure formed on the surface of the film irradiated with an ion beam to change the shape of the convex portion.
  • the fine concavo-convex structure shown in FIG. 5D is used as a mold.
  • step S1070 of FIG. 1 the reflectance of the mold having the fine uneven structure on the surface and the shape of the fine uneven structure are evaluated.
  • the shape is evaluated using, for example, a scanning electron microscope.
  • step S1080 in FIG. 1 it is determined whether the reflectance and the shape are appropriate. If appropriate, the process ends. If not appropriate, the process proceeds to step S1085.
  • step S1085 in FIG. 1 the ion beam etching processing conditions are corrected.
  • the pitch and depth of the fine concavo-convex structure are substantially determined by the processing conditions of the reactive ion etching in step S1020.
  • the pitch of the fine concavo-convex structure is the average value of the distance in the direction parallel to the substrate surface between adjacent convex parts or between adjacent concave parts in the cross section of the fine concavo-convex structure obtained by an atomic force microscope or the like. is there. You may obtain
  • the depth of the fine concavo-convex structure is an average value of distances in the direction perpendicular to the substrate surface between adjacent convex portions and concave portions in the cross section of the fine concavo-convex structure obtained by an atomic force microscope or the like.
  • the shape of the convex portion of the fine concavo-convex structure is substantially determined by the processing conditions of the ion beam etching in step S1060.
  • Table 1 shows the gas pressure (processing pressure) in the container 201 of the reactive ion etching apparatus 200, the supply amount of sulfur hexafluoride (SF 6 ) and oxygen (O 2 ) (SF 6 , O 2 mixing ratio), and high frequency.
  • 6 is a table showing an example of processing conditions for reactive ion etching including power (RF power) of a power supply 211 and a cooling temperature of a substrate 101.
  • the frequency of the high frequency power supply 211 is 13.56 MHz.
  • the material of the substrate 101 is silicon.
  • FIG. 10 is a diagram showing the relationship between the reactive ion etching processing time and the pitch of the fine concavo-convex structure under the conditions shown in Table 1.
  • the horizontal axis of FIG. 10 shows the processing time of reactive ion etching, and the vertical axis of FIG. 10 shows the pitch of the fine concavo-convex structure.
  • the unit of time is seconds, and the unit of pitch is micrometers.
  • FIG. 11 is a diagram showing the relationship between the reactive ion etching processing time and the depth of the fine relief structure under the conditions shown in Table 1.
  • the horizontal axis in FIG. 11 indicates the processing time for reactive ion etching, and the vertical axis in FIG. 11 indicates the depth of the fine relief structure.
  • the unit of time is seconds and the unit of depth is micrometers.
  • the pitch and depth of the fine concavo-convex structure increase with the processing time of reactive ion etching.
  • Table 2 shows the gas pressure (processing pressure) in the container 201 of the reactive ion etching apparatus 200, the supply amount of sulfur hexafluoride (SF 6 ) and oxygen (O 2 ) (SF 6 , O 2 mixing ratio), and It is a table
  • the material of the substrate 101 is silicon.
  • FIG. 12 is a diagram showing the relationship between the processing time of reactive ion etching and the pitch of the fine uneven structure when the etching conditions in Table 2 are maintained and the power of the high-frequency power supply 211 is 100 watts and 200 watts. .
  • the horizontal axis in FIG. 12 represents the processing time of reactive ion etching, and the vertical axis in FIG. 12 represents the pitch of the fine relief structure.
  • the unit of time is minutes and the unit of pitch is micrometers.
  • FIG. 13 is a diagram showing the relationship between the reactive ion etching processing time and the depth of the fine relief structure when the etching conditions shown in Table 2 are maintained and the power of the high-frequency power supply 211 is 100 watts and 200 watts. .
  • the horizontal axis in FIG. 13 represents the processing time for reactive ion etching, and the vertical axis in FIG. 13 represents the depth of the fine relief structure.
  • the unit of time is minutes and the unit of depth is micrometers.
  • the pitch and depth of the fine concavo-convex structure increase according to the processing time of the reactive ion etching, and increase according to the power of the high frequency power supply 211.
  • Table 3 shows the gas pressure (processing pressure) in the container 201 of the reactive ion etching apparatus 200, the supply amount of sulfur hexafluoride (SF 6 ) and oxygen (O 2 ) (SF 6 , O 2 mixing ratio), and 6 is a table showing another example of the cooling temperature of the substrate 101.
  • the material of the substrate 101 is silicon.
  • the pitch of the fine concavo-convex structure 3 obtained by the processing conditions in Table 3 is 18.0 micrometers, and the depth is 6.0 micrometers.
  • FIG. 14 is a photograph showing the shape of the fine concavo-convex structure obtained by ion beam etching of ion beams at different angles.
  • the angle ⁇ of the ion beam is the angle described with reference to FIG.
  • the processing time for ion beam etching is 10 minutes.
  • FIG. 14A is a scanning electron microscope (SEM) photograph showing a case where the angle ⁇ is 0 degree.
  • FIG. 14B is an SEM photograph showing a case where the angle ⁇ is 10 degrees.
  • FIG. 14C is an SEM photograph showing a case where the angle ⁇ is 15 degrees.
  • FIG. 14D is an SEM photograph showing a case where the angle ⁇ is 20 degrees.
  • the angle ⁇ is 0 degree to 20 degrees.
  • a value up to 45 degrees may be adopted as the angle ⁇ .
  • FIG. 15 is an SEM photograph showing the shape of the fine concavo-convex structure obtained by different ion beam etching processing times with an ion beam angle ⁇ of 15 degrees.
  • FIG. 15A is an SEM photograph showing a case where the ion beam etching processing time is 10 minutes.
  • FIG. 15B is an SEM photograph showing a case where the ion beam etching processing time is 15 minutes.
  • Table 4 is a table
  • Table 5 is a table showing processing conditions other than the ion beam angle and processing time of ion beam etching when the fine concavo-convex structure shown in FIGS. 14 and 15 is formed. Note that the frequency of the high-frequency power source 305 is 2.45 gigahertz (GHz).
  • the reflectance and shape of the fine concavo-convex structure shown in FIGS. 14 and 15 were evaluated, and the ion beam etching treatment time was set to 10 minutes and the ion beam angle ⁇ was set to 15 degrees.
  • Table 6 is a table showing the ion beam etching processing conditions determined in this way.
  • FIG. 16 shows a fine concavo-convex structure obtained by performing reactive ion etching under the conditions shown in Table 4, and a fine concavo-convex structure obtained by performing ion beam etching on the fine concavo-convex structure under the conditions shown in Table 6. It is a SEM photograph which shows an uneven structure.
  • FIG. 16 (a) is an SEM photograph showing a fine concavo-convex structure obtained by performing reactive ion etching under the conditions shown in Table 4.
  • the pitch of the fine uneven structure shown in FIG. 16A is 0.12 micrometers, and the depth is 0.270 micrometers.
  • FIG. 16B is an SEM photograph showing the fine concavo-convex structure obtained by performing ion beam etching on the fine concavo-convex structure shown in FIG. 16A under the conditions shown in Table 6.
  • the pitch of the fine uneven structure shown in FIG. 16B is 0.12 micrometers, and the depth is 0.265 micrometers.
  • FIG. 17 is a diagram showing the relationship between the wavelength of the mold and the reflectance.
  • the horizontal axis in FIG. 17 indicates the wavelength of the electromagnetic wave incident on the mold, and the vertical axis in FIG. 17 indicates the reflectance of the electromagnetic wave.
  • the electromagnetic wave was incident perpendicularly to the surface of the mold.
  • FIG. 17 shows the reflectance of a mold having no fine structure on the surface (shown as “no processing” in FIG. 17), and the fine concavo-convex structure obtained by performing reactive ion etching.
  • the reflectance of the mold shown in a) (indicated by “RI” in FIG. 17), and obtained by performing ion beam etching on the mold shown in FIG. 16A are shown in FIG. 16B.
  • FIG. 16B The reflectance of the mold shown in a) (indicated by “RI” in FIG. 17), and obtained by performing ion beam etching on the mold shown in FIG. 16A are shown in FIG. 16B.
  • the reflectance of the mold (indicated as “RI + IB” in FIG. 17).
  • the reflectance of the “unprocessed” mold is about 33 percent to about 49 percent, and the reflectance of the “RI” mold is about 9 percent to about 19 percent.
  • the reflectance of the “RI + IB” mold is 4 percent or less.
  • the fine concavo-convex structure obtained by performing the reactive ion etching reduces the reflectivity and is obtained by further performing ion beam etching on the fine concavo-convex structure obtained by performing the reactive ion etching.
  • the resulting microstructure further reduces the reflectivity.
  • the reason why the reflectance decreases when ion beam etching is further performed on the fine concavo-convex structure obtained by reactive ion etching is thought to be because the shape of the convex portion of the fine structure has changed from a columnar shape to a weight shape. It is done.
  • the convex portion of the fine structure can be changed to a preferable shape, for example, a weight shape, by setting the appropriate processing conditions and performing the ion beam etching.
  • the method of the present invention is advantageous compared to a method that performs only reactive ion etching.
  • FIG. 18 is a photograph showing the appearance of a “no processing” mold, an “RI” mold, and an “RI + IB” mold formed on the same substrate. In the photograph of FIG. 18, it can be seen that the portion of the molding die “RI + IB” is the darkest and the reflectance is the lowest.
  • FIG. 19 is an SEM photograph showing a fine uneven structure regenerated by nickel electroforming.
  • FIG. 20 is an SEM photograph showing the fine concavo-convex structure of the duplicated product by the mold shown in FIG.
  • FIG. 21 is a diagram showing the relationship between the wavelength and the reflectance of the duplicated product.
  • the horizontal axis in FIG. 21 indicates the wavelength of the electromagnetic wave incident on the duplicate, and the vertical axis in FIG. 21 indicates the reflectance of the electromagnetic wave.
  • the electromagnetic wave was incident perpendicularly to the surface of the duplicate.
  • FIG. 21 shows the reflectance of a replica using a mold having no microstructure on the surface (shown as “no processing” in FIG. 21), and a fine concavo-convex structure obtained by performing reactive ion etching. Further, the reflectance of the replica using the mold shown in FIG. 16A (indicated by “RI” in FIG. 21), the reflectance of the replica using the mold shown in FIG. 19 (in FIG. 21).
  • the reflectance of the “unprocessed” replica is about 3.8 percent to about 4.3 percent, and the reflectance of the “RI” replica is about 1
  • the reflectivity of the “RI + IB” mold is 1.5 percent or less, from .4 percent to about 2.9 percent.
  • a mixed gas of sulfur hexafluoride and oxygen is used in the reactive ion etching process.
  • a fluorine-based gas such as carbon tetrafluoride or trifluoromethane may be used instead of sulfur hexafluoride.
  • the mold of the present invention can be used for the production of an optical element for preventing reflection of light in a wide wavelength range including a wavelength region below visible light and an infrared region.
  • FIG. 22 is a diagram showing an example of the relationship between the wavelength of light for which the reflectance is desired to be reduced and the pitch of the fine uneven fine structure that is required to reduce the reflectance.
  • the horizontal axis in FIG. 22 represents the wavelength of the light whose reflectance is desired to be reduced, and the vertical axis in FIG. 22 represents the pitch of the fine uneven microstructure that reduces the reflectance.
  • the pitch of the fine concavo-convex structure manufactured under the processing conditions shown in Table 3 is sufficiently larger than the wavelength of visible light.
  • the distance in the direction parallel to the substrate surface between adjacent convex portions or concave portions of the fine concavo-convex structure is not constant but distributed in a predetermined range. Therefore, diffracted light of various orders with various wavelengths is generated by the fine concavo-convex structure. That is, the substrate having the fine concavo-convex structure on the surface diffuses visible light.
  • the mold according to the present invention can be used for manufacturing an element for diffusing light.
  • the mold of the present invention can be used for the purpose of “matte” based on the same principle as antireflection.
  • the pitch of the fine concavo-convex structure formed by the molding die of the present invention is not constant, the reflected diffracted waves are not strengthened by interference. Therefore, the fine concavo-convex structure formed by the mold according to the present invention can be used to reduce reflection and generate a “soft color”.
  • the mold of the present invention can be used for forming a surface having adhesiveness.
  • the adhesive is easily attached and the adhesiveness of the surface is improved.
  • a fine concavo-convex structure is formed on the surface of silicon processed into a curved surface by cutting or the like by performing reactive ion etching and ion beam etching according to the procedure shown in FIG. 1 and FIG.
  • An optical element can be manufactured.

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Abstract

広い領域のピッチの微細凹凸構造の形状を十分に満足できる程度に調整することのできる成形型の製造方法を提供する。成形型の製造方法であって、反応性イオンエッチング装置内に、六フッ化硫黄と反応する半導体または金属の基材を配置し、六フッ化硫黄と酸素との混合ガスを導入し、プラズマドライエッチングプロセスにおいて、該基材の表面に酸化物を点在させ、該酸化物をエッチング防止マスクとして、六フッ化硫黄によって該基材の表面にエッチングを進行させることにより該基材の表面に、微細凹凸構造を形成し、その後、該微細凹凸構造の凸部の形状を調整するように該微細凹凸構造にイオンビームを照射する。

Description

成形型、成形型の製造方法及び複製品の製造方法
　本発明は、表面に微細凹凸構造を備えた成形型、成形型の製造方法及び成形型を使用する複製品の製造方法に関する。
　光の波長よりも小さなピッチ（周期）で配列された微細凹凸構造からなる反射防止構造が光学素子に使用されている。このような微細凹凸構造用の成形型の製造方法として、干渉露光装置や電子ビーム描画装置を使用してレジストをパターニングし、エッチングまたは電鋳を行う方法が知られている。しかし、これらの方法によって、大きな面積の平面や曲面に微細凹凸構造を形成するのは困難である。
　そこで、本出願の発明者は、パターニングを必要とせずに、反応性イオンエッチングプロセスにより微細凹凸構造を備えた成形型を製造する製造方法を開発した（特許文献１）。本方法によれば、パターニングを行わずに大きな面積の平面や曲面に微細凹凸構造を形成することができる。
　しかし、可視光の最小波長以下の波長に対応する、たとえば０．２６マイクロメータ以下のピッチの微細凹凸構造を形成する場合に、反応性イオンエッチングプロセスのみによって微細凹凸構造の形状を十分に満足できる程度に調整することは困難であった。
　そこで、可視光の波長以下の領域を含む広い領域のピッチの微細凹凸構造の形状を十分に満足できる程度に調整することのできる成形型の製造方法、及びその製造方法によって製造された、十分に満足できる程度に調整された形状の微細凹凸構造を備えた成形型に対するニーズがある。
WO2014/076983A1
　したがって、本発明の技術的課題は、可視光の波長以下の領域を含む広い領域のピッチの微細凹凸構造の形状を十分に満足できる程度に調整することのできる成形型の製造方法、及びその製造方法によって製造された、十分に満足できる程度に調整された形状の微細凹凸構造を備えた成形型を提供することである。
　本発明の第１の態様による成形型の製造方法は、反応性イオンエッチング装置内に、六フッ化硫黄と反応する半導体または金属の基材を配置し、六フッ化硫黄と酸素との混合ガスを導入し、プラズマドライエッチングプロセスにおいて、該基材の表面に酸化物を点在させ、該酸化物をエッチング防止マスクとして、六フッ化硫黄によって該基材の表面にエッチングを進行させることにより該基材の表面に、微細凹凸構造を形成し、その後、該微細凹凸構造の凸部の形状を調整するように該微細凹凸構造にイオンビームを照射することを含む。
　本態様の成形型の製造方法は、反応性イオンエッチング装置において微細凹凸構造を形成することに加えて、該微細凹凸構造の凸部の形状を調整するように該微細凹凸構造にイオンビームを照射することを含むので、該微細凹凸構造の凸部の形状を所望の形状にすることができる。その結果、一例として、微細凹凸構造による反射防止機能を向上させることができる。
　本発明の第１の態様の第１の実施形態の成形型の製造方法は、さらに、電鋳によって該微細構造を再生することを含む。
　本実施形態によれば、より広い分野に応用することができる。
　本発明の第１の態様の第２の実施形態の成形型の製造方法は、イオンビームを照射する際に、該基材の表面に対するイオンビームの角度が０度から２０度の範囲である。
　本実施形態によれば、該微細凹凸構造の凸部の形状を、たとえば、反射防止機能を向上させるために有利な錘状に形成するのが容易である。
　本発明の第１の態様の第３の実施形態の成形型の製造方法は、該基材が基板または膜として形成されている
　本発明の第１の態様の第４の実施形態の成形型の製造方法は、六フッ化硫黄と酸素との混合ガスの代わりに、四フッ化炭素またはトリフルオロメタンと酸素との混合ガスを使用する。
　本発明の第２の態様による成形型は、第１の態様の製造方法によって製造されたものである。
　本態様の成形型は、第１の態様の製造方法によって製造されているので、微細凹凸構造の凸部が所望の形状、たとえば錘状に形成されている。
　本発明の第２の態様の第１の実施形態の成形型は、光学素子用のものである。
　本発明の第２の態様の第２の実施形態の成形型は、反射防止構造用のものである。
　本発明の第２の態様の第３の実施形態の成形型は、可視光域の光の反射防止構造用のものである。
　本発明の第３の態様による複製品の製造方法は、第１の態様の成形型の製造方法によって成形型を製造し、該成形型を使用して成形によって複製品を製造する。
　本態様によれば、成形型の微細凹凸構造の凸部が所望の形状に形成されているので、所望の性能を備えた複製品が得られる。
本発明の一実施形態による成形型の製造方法を示す流れ図である。 表面に微細凹凸構造を備えた成形型の製造に使用される反応性イオンエッチング装置の構成を示す図である。 反応性イオンエッチングによる微細凹凸構造の形成を説明するための流れ図である。 平面に微細凹凸構造を備えた成形型を製造する方法を説明するための図である。 曲面に微細凹凸構造を備えた成形型を製造する方法を説明するための図である。 表面に微細凹凸構造を備えた成形型の製造に使用されるイオンビームエッチング装置の構成を示す図である。 加工対象物を取り付けるステージの動作を説明するための図である。 微細凹凸構造の凸部の長手方向とイオンビームの方向が一致している場合のイオンビームの微細凹凸構造の凸部に対する作用を説明するための図である。 イオンビームの方向が微細凹凸構造の凸部の長手方向に対して角度θを有する場合のイオンビームの微細凹凸構造の凸部に対する作用を説明するための図である。 表１に示した条件における反応性イオンエッチングの処理時間と微細凹凸構造のピッチとの関係を示す図である。 表１に示した条件における反応性イオンエッチングの処理時間と微細凹凸構造の深さとの関係を示す図である。 表２のエッチング条件を維持して、高周波電源の電力を１００ワット及び２００ワットとした場合の反応性イオンエッチングの処理時間と微細凹凸構造のピッチとの関係を示す図である。 表２のエッチング条件を維持して、高周波電源の電力を１００ワット及び２００ワットとした場合の反応性イオンエッチングの処理時間と微細凹凸構造の深さとの関係を示す図である。 異なる角度のイオンビームのイオンビームエッチングによって得られた微細凹凸構造の形状を示す写真である。 イオンビームの角度θを１５度として、異なるイオンビームエッチングの処理時間によって得られた微細凹凸構造の形状を示すＳＥＭ写真である。 表３に示した条件で反応性イオンエッチングを実施し、その後、表５に示した条件でイオンビームエッチングを実施して得られた微細凹凸構造を示すＳＥＭ写真である。 成形型の波長と反射率との関係を示す図である。 「加工なし」の成形型、「ＲＩ」の成形型、及び「ＲＩ＋ＩＢ」の成形型の外観を示す写真である。 ニッケル電鋳により再生した微細凹凸構造を示すＳＥＭ写真である。 複製品の微細凹凸構造を示すＳＥＭ写真である。 複製品の波長と反射率との関係を示す図である。 反射率を低下させたい光の波長と、反射率を低下させる微細凹凸微細構造のピッチとの関係の一例を示す図である。
　図１は、本発明の一実施形態による成形型の製造方法を示す流れ図である。本製造方法においては、最初に反応性イオンエッチングによって基材の表面に微細凹凸構造を形成し、次に上記のように形成した微細凹凸構造をイオンビームエッチングによってさらに加工する。図１の流れ図は、反射防止構造用の成形型を製造する場合を説明するものである。
　図１のステップＳ１０１０において、反応性イオンエッチングの加工条件を定める。反応性イオンエッチングの加工条件については後で詳細に説明する。
　図１のステップＳ１０２０において、基材に反応性イオンエッチングを実施する。
　図２は、表面に微細凹凸構造を備えた成形型の製造に使用される反応性イオンエッチング装置２００の構成を示す図である。反応性イオンエッチング装置２００は、容器２０１を有する。真空排気された容器２０１には、ガス供給口２０７からガスが供給される。さらに、容器２０１には、ガス排気口２０９が設けられ、ガス排気口２０９には、図示しないバルブが取り付けられている。バルブを操作することにより、容器２０１内のガス圧力を所望の圧力値とすることができる。容器２０１には、上部電極２０３及び下部電極２０５が備わり、両電極間に高周波電源２１１により高周波電圧をかけてプラズマを発生させることができる。下部電極２０５には、基材の基板１０１が配置される。下部電極２０５は、冷却装置２１３によって所望の温度に冷却することができる。冷却装置２１３は、たとえば、冷却に水冷式チラーを使用するものである。下部電極２０５を冷却するのは、基板１０１の温度を所望の温度とすることによりエッチング反応を制御するためである。
　図２を使用して説明した反応性イオンエッチング装置は、容量結合型イオンエッチング装置であるが、他のタイプのイオンエッチング装置、たとえば、誘導結合型イオンエッチング装置を使用してもよい。
　ここで、容器２０１に供給されるガスは、六フッ化硫黄と酸素との混合ガスである。また、基材は、六フッ化硫黄と反応する半導体または金属である。
　図３は、反応性イオンエッチング装置２００内における、反応性イオンエッチングによる微細凹凸構造の形成を説明するための流れ図である。
　図３のステップＳ２０１０において、プラズマドライエッチングを実施するように、高周波電圧をかけることにより、混合ガスがプラズマ化される。
　図３のステップＳ２０２０において、プラズマ中の酸素イオンと、フッ素系ガス（六フッ化硫黄）に反応した基材の金属または半導体イオンとが結合し、酸化物として基材表面のランダムな位置に付着する。上記の酸化物は、六フッ化硫黄でほとんどエッチングされず、エッチング防止マスクとして機能する。
　図３のステップＳ２０３０において、基材表面に付着した上記の酸化物をエッチング防止マスクとして六フッ化硫黄によって基材表面の酸化物に覆われていない部分のエッチングが進行する。この結果、基材表面に微細凹凸構造が形成される。
　使用するガスは、上述のように、六フッ化硫黄（ＳＦ６）と酸素との混合ガスである。
　基材は、六フッ化硫黄と反応する、半導体、金属である。具体的には、シリコン、チタン、タングステン、タンタル、チタンに他の元素を添加したチタン合金、タングステンに他の元素を添加したタングステン合金などである。
　図４は、平面に微細凹凸構造を備えた成形型を製造する方法を説明するための図である。
　図４（ａ）は、エッチング前の基材からなる基板の断面を示す図である。基材は、一例としてシリコンである。
　図４（ｂ）は、基材からなる基板の表面に反応性イオンエッチング装置を使用して微細凹凸構造を形成したものの断面を示す図である。なお、図４（ｂ）において、わかりやすくするために、基板の寸法と比較して微細凹凸構造の寸法を拡大して記載している。
　図４（ｃ）及び図４（ｄ）については後で説明する。
　図５は、曲面に微細凹凸構造を備えた成形型を製造する方法を説明するための図である。
　図５（ａ）は、曲面を形成した成形型のコアを示す図である。コアの材料は、一例としてステンレス鋼である。
　図５（ｂ）は、コアの曲面に基材からなる膜を形成したものを示す図である。基材は、一例としてシリコンである。
　図５（ｃ）は、膜の表面に反応性イオンエッチング装置を使用して微細凹凸構造を形成したものの断面を示す図である。なお、図５（ｃ）において、わかりやすくするために、膜の寸法と比較して微細凹凸構造の寸法を拡大して記載している。
　図５（ｄ）については後で説明する。
　図１のステップＳ１０３０において、表面に微細凹凸構造を備えた対象物の反射率及び微細凹凸構造の形状を評価する。形状の評価は、たとえば、走査型電子顕微鏡を使用して行う。
　図１のステップＳ１０４０において、反射率及び形状が適切であるかどうか判断する。適切であれば、ステップＳ１０５０に進む。適切でなければ、ステップＳ１０４５に進む。
　図１のステップＳ１０４５において、反応性イオンエッチングの加工条件を修正する。
　図１のステップＳ１０５０において、イオンビームエッチングの加工条件を定める。イオンビームエッチングの加工条件については後で詳細に説明する。
　図１のステップＳ１０６０において、微細凹凸構造を備えた対象物にイオンビームエッチングを実施する。
　図６は、表面に微細凹凸構造を備えた成形型の製造に使用されるイオンビームエッチング装置３００の構成を示す図である。イオンビームエッチング装置３００は、容器３０１を有する。真空排気された容器３０１には、ガス供給口３０３からガスが供給される。さらに、容器３０１には、ガス排気口３０４が設けられ、ガス排気口３０４には、図示しないバルブが取り付けられている。バルブを操作することにより、容器３０１内のガス圧力を所望の圧力値とすることができる。なお、高周波電源２１１の周波数は、２．４５ギガヘルツ（ＧＨｚ）の高周波電源３０５によって容器３０１内のガスに電力を供給することによりプラズマを発生させる。プラズマのイオンの密度が適切な値となるように、ガス流量、ガス圧力及び高周波電力を調整する。容器３０１のある部分の外側にはマグネットコイル３０７が備わる。マグネットコイル３０７によって磁場を生成させてプラズマ分布を制御し、イオン密度及びイオン分布（均一度）を調整する。加速電極板３０９は、正の電位を与えられ、プラズマ内のイオンを、ステージ３１３に取り付けられた加工対象物１０１に向けて移動させるように機能する。エクストラクター電極板３１１は、負の電位を与えられ、プラズマ内への電子の流入を抑制するように機能する。このようにしてイオンビームがステージ３１３に取り付けられた加工対象物１０１に向けられる。
　図７は、加工対象物１０１を取り付けるステージ３１３の動作を説明するための図である。ステージ３１３は、加工対象物１０１を取り付ける面に垂直な軸の周りに回転するように構成されている。また、該軸は、図６に示すイオンビームの方向に対して可変の角度θで傾斜させることができるように構成されている。
　図７（ａ）は、該軸とイオンビームの方向が一致している場合、すなわち、角度θが０である場合を示す図である。
　図７（ｂ）は、該軸が、イオンビームの方向に対して、０ではない角度θで傾斜している場合を示す図である。
　図８は、微細凹凸構造の凸部の長手方向とイオンビームの方向が一致している場合のイオンビームの微細凹凸構造の凸部に対する作用を説明するための図である。図１のステップＳ１０２０に示す反応性イオンエッチングプロセスにおいて、微細凹凸構造の凸部は基板または膜の面にほぼ垂直に形成される。したがって、図８の場合は、ステージの軸とイオンビームの方向が一致している図７（ａ）の場合に対応する。
　図８（ａ）は、イオンビームによる加工を開始した際の微細凹凸構造の凸部の形状を示す図であり、図８（ｂ）は、イオンビームによる加工を終了した後の微細凹凸構造の凸部の形状を示す図である。基板または膜の面に衝突したイオンにより、スパッタが生じ基材の粒子が、凸部の側面に付着する。したがって、微細凹凸構造の凸部がイオンビームを受ける時間にしたがって、凸部の径は大きくなる。また、凸部の下部の方が上部よりも多くの粒子を受けるので凸部の下部の径が凸部の上部の径よりも大きくなる。イオンビームエッチングにおいて、微細凹凸構造の凸部のエッチングレイトは、凹部のエッチングレイトより大きいので、格子深さはわずかに浅くなる。
　図９は、イオンビームの方向が微細凹凸構造の凸部の長手方向に対して角度θを有する場合のイオンビームの微細凹凸構造の凸部に対する作用を説明するための図である。図９の場合は、ステージの軸が、イオンビームの方向に対して、θの角度で傾斜している図７（ｂ）の場合に対応する。
　図９（ａ）は、イオンビームによる加工を開始した際の微細凹凸構造の凸部の形状を示す図であり、図９（ｂ）は、イオンビームによる加工を終了した後の微細凹凸構造の凸部の形状を示す図である。イオンビームの方向が微細凹凸構造の凸部の長手方向に対して角度θを有するので、イオンビームによって凸部の先端が削られて凸部の先端は錘状、または尖った形状となる。図８の場合と同様に、基板または膜の面に衝突したイオンによるスパッタも生じるが、イオンビームの方向が微細凹凸構造の凸部の長手方向に対して角度θを有するので、図８の場合と比較して、凸部の側面に付着する機材の粒子の量は少ない。したがって、凸部の径の増加は、図８の場合と比較して小さい。
　このように、イオンビームエッチングの加工条件として、イオンビームを照射する時間及びイオンビームの角度θを変化させることにより、微細凹凸構造の凸部の形状を変化させることができる。微細凹凸構造の凸部の形状は反射率に影響を与えるので、適切なイオンビームエッチングの加工条件を選択して、微細凹凸構造にイオンビームを照射することによって、反射率を低下させるように微細凹凸構造の凸部の形状を変化させることができる。
　図６を使用して説明したイオンビームエッチング装置は、電子サイクロトロン共鳴（ＥＣＲ）イオンビームエッチング装置である。代替的に、容量結合型イオンエッチング装置や誘導結合型イオンエッチング装置において、アルゴンなどの不活性ガスを使用してイオンビームを生成させてもよい。
　図４（ｃ）は、基材からなる基板の表面に形成した、図４（ｂ）に示す微細凹凸構造にイオンビームを照射して凸部の形状を変化させたものの断面を示す図である。
　図４（ｄ）は、図４（ｃ）に示す微細凹凸構造を電鋳により再生した微細凹凸構造の断面を示す図である。
　図４（ｃ）に示す微細凹凸構造を成形型として使用してもよい。あるいは、図４（ｄ）に示す微細凹凸構造を成形型として使用してもよい。
　図５（ｄ）は、膜の表面に形成した微細凹凸構造にイオンビームを照射して凸部の形状を変化させたものの断面を示す図である。図５（ｄ）に示す微細凹凸構造を成形型として使用する。
　図１のステップＳ１０７０において、表面に微細凹凸構造を備えた成形型の反射率及び微細凹凸構造の形状を評価する。形状の評価は、たとえば、走査型電子顕微鏡を使用して行う。
　図１のステップＳ１０８０において、反射率及び形状が適切であるかどうか判断する。適切であれば、処理を終了する。適切でなければ、ステップＳ１０８５に進む。
　図１のステップＳ１０８５において、イオンビームエッチングの加工条件を修正する。
　図１に示した製造方法において、後で説明するように、微細凹凸構造のピッチ及び深さは、ステップＳ１０２０の反応性イオンエッチングの加工条件によって実質的に定まる。
　ここで、微細凹凸構造のピッチは、原子間力顕微鏡などによって得られた微細凹凸構造の断面における、隣接する凸部間または隣接する凹部間の基材面に平行な方向の距離の平均値である。微細凹凸構造の断面のフーリエ解析により求めてもよい。
　ここで、微細凹凸構造の深さは、原子間力顕微鏡などによって得られた微細凹凸構造の断面における、隣接する凸部及び凹部間の基材面に垂直な方向の距離の平均値である。
　さらに、微細凹凸構造の凸部の形状は、上述したように、ステップＳ１０６０のイオンビームエッチングの加工条件によって実質的に定まる。
　反応性イオンエッチングにおいて、微細凹凸構造のピッチ及び深さをどのように変化させるかについて以下に説明する。
　表１は、反応性イオンエッチング装置２００の容器２０１内のガス圧力（処理圧力）、六フッ化硫黄（ＳＦ６）及び酸素（Ｏ２）の供給量（ＳＦ６、Ｏ２混合比）、高周波電源２１１の電力（ＲＦ電力）及び基板１０１の冷却温度を含む反応性イオンエッチングの加工条件の一例を示す表である。なお、高周波電源２１１の周波数は、１３．５６ＭＨｚである。基板１０１の材料はシリコンである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　図１０は、表１に示した条件における反応性イオンエッチングの処理時間と微細凹凸構造のピッチとの関係を示す図である。図１０の横軸は、反応性イオンエッチングの処理時間を示し、図１０の縦軸は、微細凹凸構造のピッチを示す。時間の単位は秒であり、ピッチの単位はマイクロメータである。
　図１１は、表１に示した条件における反応性イオンエッチングの処理時間と微細凹凸構造の深さとの関係を示す図である。図１１の横軸は、反応性イオンエッチングの処理時間を示し、図１１の縦軸は、微細凹凸構造の深さを示す。時間の単位は秒であり、深さの単位はマイクロメータである。
　図１０及び図１１によれば、微細凹凸構造のピッチ及び深さは、反応性イオンエッチングの処理時間にしたがって増加する。
　表２は、反応性イオンエッチング装置２００の容器２０１内のガス圧力（処理圧力）、六フッ化硫黄（ＳＦ６）及び酸素（Ｏ２）の供給量（ＳＦ６、Ｏ２混合比）、及び基板１０１の冷却温度を含む反応性イオンエッチングの加工条件の他の例を示す表である。基板１０１の材料はシリコンである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　図１２は、表２のエッチング条件を維持して、高周波電源２１１の電力を１００ワット及び２００ワットとした場合の反応性イオンエッチングの処理時間と微細凹凸構造のピッチとの関係を示す図である。図１２の横軸は、反応性イオンエッチングの処理時間を表し、図１２の縦軸は微細凹凸構造のピッチを表す。時間の単位は分であり、ピッチの単位はマイクロメータである。
　図１３は、表２のエッチング条件を維持して、高周波電源２１１の電力を１００ワット及び２００ワットとした場合の反応性イオンエッチングの処理時間と微細凹凸構造の深さとの関係を示す図である。図１３の横軸は、反応性イオンエッチングの処理時間を表し、図１３の縦軸は微細凹凸構造の深さを表す。時間の単位は分であり、深さの単位はマイクロメータである。
　図１２及び図１３によれば、微細凹凸構造のピッチ及び深さは、反応性イオンエッチングの処理時間にしたがって増加し、高周波電源２１１の電力にしたがって増加する。
　図１０乃至図１３によれば、反応性イオンエッチングの処理時間及び高周波電源２１１の電力を適切に定めることにより、０．０８マイクロメータから３マイクロメータのピッチ、及び０．１マイクロメータから２．８マイクロメータの深さの微細凹凸構造を製造することができる。
　表３は、反応性イオンエッチング装置２００の容器２０１内のガス圧力（処理圧力）、六フッ化硫黄（ＳＦ６）及び酸素（Ｏ２）の供給量（ＳＦ６、Ｏ２混合比）、及び基板１０１の冷却温度の他の例を示す表である。基板１０１の材料はシリコンである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表３の加工条件によって得られた微細凹凸構造３のピッチは、１８．０マイクロメータであり、深さは６．０マイクロメータである。
　図１４は、異なる角度のイオンビームのイオンビームエッチングによって得られた微細凹凸構造の形状を示す写真である。イオンビームの角度θは、図７を使用して説明した角度である。イオンビームエッチングの処理時間は１０分である。
　図１４（ａ）は、角度θが０度の場合を示す走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
　図１４（ｂ）は、角度θが１０度の場合を示すＳＥＭ写真である。
　図１４（ｃ）は、角度θが１５度の場合を示すＳＥＭ写真である。
　図１４（ｄ）は、角度θが２０度の場合を示すＳＥＭ写真である。上記において、角度θが０度から２０度の場合について記載したが、所望の形状によっては、角度θとして４５度までの値を採用してもよい。
　図１５は、イオンビームの角度θを１５度として、異なるイオンビームエッチングの処理時間によって得られた微細凹凸構造の形状を示すＳＥＭ写真である。
　図１５（ａ）は、イオンビームエッチングの処理時間が１０分の場合を示すＳＥＭ写真である。
　図１５（ｂ）は、イオンビームエッチングの処理時間が１５分の場合を示すＳＥＭ写真である。
　表４は、図１４及び図１５に示した微細凹凸構造の反応性イオンエッチングの加工条件を示す表である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　表５は、図１４及び図１５に示す微細凹凸構造を形成した際の、イオンビームエッチングの、イオンビームの角度及び処理時間以外の加工条件を示す表である。なお、高周波電源３０５の周波数は、２．４５ギガヘルツ（ＧＨｚ）である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　図１４及び図１５に示した微細凹凸構造の反射率及び形状を評価し、イオンビームエッチングの処理時間を１０分、イオンビームの角度θを１５度と定めた。
　表６は、このようにして定めたイオンビームエッチングの加工条件を示す表である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
　図１６は、表４に示した条件で反応性イオンエッチングを実施して得られた微細凹凸構造、及び該微細凹凸構造に、表６示した条件でイオンビームエッチングを実施して得られた微細凹凸構造を示すＳＥＭ写真である。
　図１６（ａ）は、表４に示した条件で反応性イオンエッチングを実施して得られた微細凹凸構造を示すＳＥＭ写真である。図１６（ａ）に示す微細凹凸構造のピッチは、０．１２マイクロメータであり、深さは、０．２７０マイクロメータである。
　図１６（ｂ）は、図１６（ａ）に示した微細凹凸構造に、表６に示した条件でイオンビームエッチングを実施して得られた微細凹凸構造を示すＳＥＭ写真である。図１６（ｂ）に示す微細凹凸構造のピッチは、０．１２マイクロメータであり、深さは、０．２６５マイクロメータである。
　図１７は、成形型の波長と反射率との関係を示す図である。図１７の横軸は、成形型に入射させる電磁波の波長を示し、図１７の縦軸は、該電磁波の反射率を示す。電磁波は、成形型の面に垂直に入射させた。図１７は、表面に微細構造を備えていない成形型の反射率（図１７において「加工なし」で示す）、反応性イオンエッチングを実施して得られた微細凹凸構造を備えた、図１６（ａ）に示した成形型の反射率（図１７において「ＲＩ」で示す）、図１６（ａ）に示した成形型にイオンビームエッチングを実施して得られた、図１６（ｂ）に示した成形型の反射率（図１７において「ＲＩ＋ＩＢ」で示す）を示す。４００ナノメータから８００ナノメータの電磁波に対して、「加工なし」の成形型の反射率は、約３３パーセントから約４９パーセントであり、「ＲＩ」の成形型の反射率は、約９パーセントから約１９パーセントであり、「ＲＩ＋ＩＢ」の成形型の反射率は、４パーセント以下である。このように、反応性イオンエッチングを実施して得られた微細凹凸構造は、反射率を低下させ、反応性イオンエッチングを実施して得られた微細凹凸構造にさらにイオンビームエッチングを実施して得られた微細構造は、さらに反射率を低下させる。反応性イオンエッチングを実施して得られた微細凹凸構造にさらにイオンビームエッチングを実施することによって反射率が低下するのは、微細構造の凸部の形状が、柱状から錘状に変化したためと考えられる。このように、本発明の方法によれば、適切な加工条件を設定してイオンビームエッチングを実施することによって、微細構造の凸部を好ましい形状、たとえば錘状に変化させることができる。したがって、本発明の方法は、反応性イオンエッチングのみを実施する方法と比較して有利である。
　図１８は、同一の基板上に形成した「加工なし」の成形型、「ＲＩ」の成形型、及び「ＲＩ＋ＩＢ」の成形型の外観を示す写真である。図１８の写真において、「ＲＩ＋ＩＢ」の成形型の部分が最も暗く、反射率が最も低いことがわかる。
　つぎに、図１６（ｂ）に示した成形型の微細凹凸構造を、ニッケル電鋳により再生して成形型を製造し、射出成形によってポリメタクリル酸メチル樹脂（ＰＭＭＡ）の複製品を製造した。
　図１９は、ニッケル電鋳により再生した微細凹凸構造を示すＳＥＭ写真である。
　図２０は、図１９に示す成形型による複製品の微細凹凸構造を示すＳＥＭ写真である。
　図２１は、複製品の波長と反射率との関係を示す図である。図２１の横軸は、複製品に入射させる電磁波の波長を示し、図２１の縦軸は、該電磁波の反射率を示す。電磁波は、複製品の面に垂直に入射させた。図２１は、表面に微細構造を備えていない成形型を使用した複製品の反射率（図２１において「加工なし」で示す）、反応性イオンエッチングを実施して得られた微細凹凸構造を備えた、図１６（ａ）に示した成形型を使用した複製品の反射率（図２１において「ＲＩ」で示す）、図１９に示した成形型を使用した複製品の反射率（図２１において「ＲＩ＋ＩＢ」で示す）を示す。３５０ナノメータから１０５０ナノメータの電磁波に対して、「加工なし」の複製品の反射率は、約３．８パーセントから約４．３パーセントであり、「ＲＩ」の複製品の反射率は、約１．４パーセントから約２．９パーセントであり、「ＲＩ＋ＩＢ」の成形型の反射率は、１．５パーセント以下である。このように、複製品においても、反応性イオンエッチングを実施して得られた微細凹凸構造は、反射率を低下させ、反応性イオンエッチングを実施して得られた微細凹凸構造にさらにイオンビームエッチングを実施して得られた微細構造は、さらに反射率を低下させる。
　上述の実施形態においては、反応性イオンエッチングプロセスにおいて、六フッ化硫黄と酸素の混合ガスを使用した。他の実施形態において、六フッ化硫黄の代わりに四フッ化炭素またはトリフルオロメタンなどのフッ素系ガスを使用することもできる。
　上述のように本発明の成形型は、可視光以下の波長領域及び赤外域を含む広い波長範囲の光の反射防止用の光学素子の製造に使用することができる。
　図２２は、反射率を低下させたい光の波長と、反射率を低下させる微細凹凸微細構造のピッチとの関係の一例を示す図である。図２２の横軸は、反射率を低下させたい光の波長を表し、図２２の縦軸は、反射率を低下させる微細凹凸微細構造のピッチを表す。
　たとえば、表３の加工条件によって製造した微細凹凸構造のピッチは、可視光の波長よりも十分に大きい。他方、該微細凹凸構造の隣接する凸部または凹部間の基材面に平行な方向の距離は一定ではなく所定の範囲に分布している。したがって、該微細凹凸構造によって、種々の波長の種々の次数の回折光が生じる。すなわち、表面に該微細凹凸構造を備えた基板は、可視光を拡散させる。このように、本発明の成形型は、光の拡散用の素子の製造に使用することができる。
　また、本発明の成形型は、反射防止と同様の原理により「艶消し」の目的で使用することができる。
　また、本発明の成形型によって形成される微細凹凸構造のピッチは一定ではないので、反射回折波が干渉により強めあうことがない。したがって、本発明の成形型によって形成される微細凹凸構造は、反射を少なくするとともに「ソフトな色合い」を生成するために使用することができる。
　さらに、本発明の成形型は、接着性を有する面を形成するために使用することができる。特に、錘状の凸部の微細凹凸構造を面上に形成することにより、接着剤が付着しやすくなり面の接着性が向上する。
　さらに、たとえば、切削加工などにより曲面に加工したシリコンの表面に、図１及び図４に示す手順で反応性イオンエッチング及びイオンビームエッチングを実施することによって微細凹凸構造を形成し、赤外域用の光学素子を製造することができる。

Claims (10)

  1. 　成形型の製造方法であって、
    　反応性イオンエッチング装置内に、六フッ化硫黄と反応する半導体または金属の基材を配置し、
    　六フッ化硫黄と酸素との混合ガスを導入し、プラズマドライエッチングプロセスにおいて、該基材の表面に酸化物を点在させ、該酸化物をエッチング防止マスクとして、六フッ化硫黄によって該基材の表面にエッチングを進行させることにより該基材の表面に、微細凹凸構造を形成し、
    　その後、該微細凹凸構造の凸部の形状を調整するように該微細凹凸構造にイオンビームを照射することを含む成形型の製造方法。
  2. 　さらに、電鋳によって該微細構造を再生することを含む請求項１に記載の成形型の製造方法。
  3. 　イオンビームを照射する際に、該基材の表面に対するイオンビームの角度が０度から２０度の範囲である請求項１または２に記載の成形型の製造方法。
  4. 　該基材が基板または膜として形成されている請求項１から３のいずれかに記載の成形型の製造方法。
  5. 　六フッ化硫黄と酸素との混合ガスの代わりに、四フッ化炭素またはトリフルオロメタンと酸素との混合ガスを使用する請求項１から４のいずれかに記載の成形型の製造方法。
  6. 　請求項１から５のいずれかの方法によって製造された成形型。
  7. 　光学素子用のものである請求項６に記載の成形型。
  8. 　反射防止構造用のものである請求項６に記載の成形型。
  9. 　可視光域の光の反射防止構造用のものである請求項６に記載の成形型。
  10. 　請求項１から５のいずれかの方法によって成形型を製造し、
    　該成形型を使用して成形によって複製品を製造する複製品の製造方法。
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