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WO2017086210A1 - ポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品 - Google Patents

ポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品 Download PDF

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WO2017086210A1
WO2017086210A1 PCT/JP2016/083093 JP2016083093W WO2017086210A1 WO 2017086210 A1 WO2017086210 A1 WO 2017086210A1 JP 2016083093 W JP2016083093 W JP 2016083093W WO 2017086210 A1 WO2017086210 A1 WO 2017086210A1
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polycarbonate resin
mass
resin composition
parts
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信廣 渡邉
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Idemitsu Kosan Co Ltd
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Idemitsu Kosan Co Ltd
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Priority to DE112016005329.0T priority patent/DE112016005329T5/de
Priority to US15/776,710 priority patent/US20180371235A1/en
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    • C08L2205/06—Polymer mixtures characterised by other features having improved processability or containing aids for moulding methods

Definitions

  • the present invention relates to a polycarbonate resin composition and a molded product thereof. More specifically, the molded product is not easily yellowed even under severe molding temperature conditions such as molding at a high temperature or a long residence time, preventing the occurrence of poor appearance of a molded product such as silver without degrading the releasability.
  • the present invention relates to a polycarbonate resin composition and a molded product thereof.
  • Polycarbonate resin has excellent characteristics such as transparency, heat resistance, and mechanical properties. Housing for OA and home appliances, members for electric and electronic fields, optical materials such as various optical disk substrates and lenses, and carport roofing materials. It is used for a wide range of applications such as various building materials, and its production volume and applications are expanding. In response to such a background, various resin configurations that can withstand various uses have been invented.
  • Patent Document 1 discloses that as a mold release agent, pentaerythritol having a sodium content of 15 ppm or less and an aliphatic carboxylic acid are used.
  • Patent Document 2 describes an aromatic polycarbonate resin composition for a thin plate storage and conveyance container.
  • the aromatic polycarbonate resin contains an ester of a polyhydric alcohol and a higher fatty acid, and the sodium content in the composition is reduced to 0. .1 ppm or less is described.
  • This patent document 2 can reduce the surface contamination of a thin plate such as a semiconductor wafer or a magnetic disk that is sensitive to surface contamination, and improves the releasability at the time of molding.
  • Patent Documents 1 and 2 when an optical component is manufactured using a polycarbonate resin, the molded product is not easily yellowed without lowering the releasability, and the molded product such as silver is used. It does not describe a polycarbonate resin composition that can prevent appearance defects and molded articles thereof.
  • An object of the present invention is to prevent the molded product from yellowing even under severe molding temperature conditions at a high temperature and a long residence time, without causing deterioration of the mold release property, and occurrence of poor appearance of molded products such as silver.
  • An object of the present invention is to provide a polycarbonate resin composition that can be prevented and a molded product thereof.
  • the present invention relates to the following [1] to [16].
  • a polycarbonate resin composition comprising a polycarbonate resin as the component (A), a silicone compound as the component (B), and an ester of an aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin as the component (C), Including 100 parts by mass of component (A), 0.01 parts by mass to 0.25 parts by mass of component (B) and 0.015 parts by mass to 0.25 parts by mass of component (C) The polycarbonate resin composition whose sodium content in the said (B) component is 15 mass ppm or less. [2] The polycarbonate resin composition according to the above [1], wherein the sodium content in the component (A) is 200 mass ppb or less.
  • a polycarbonate resin composition comprising a polycarbonate resin as the component (A), a silicone compound as the component (B), and an ester of an aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin as the component (C), Including 100 parts by mass of component (A), 0.01 parts by mass to 0.25 parts by mass of component (B) and 0.015 parts by mass to 0.25 parts by mass of component (C) The polycarbonate resin composition in which the modification rate of the component (C) in the composition is 30% or less.
  • the molded product according to [13], wherein the molded product is an optical molded product.
  • the molded product according to [14], wherein the optical molded product is a light guide plate for a liquid crystal panel.
  • the molded product is not easily yellowed even under severe molding temperature conditions at a high temperature and a long residence time, and the molded product such as silver is not deteriorated. It is possible to obtain a molded product that can prevent the occurrence of poor appearance.
  • the polycarbonate resin compositions (1) and (2) of the present invention and molded articles thereof will be described in detail.
  • the term “A to B” relating to the description of numerical values means “A or more and B or less” (when A ⁇ B) or “A or less and B or more” (when A> B). .
  • the polycarbonate resin composition of the present invention comprises a polycarbonate resin as the component (A), a silicone compound as the component (B), and an ester of an aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin as the component (C). It is a composition, Comprising: The said (B) component 0.01 mass part or more and 0.25 mass part or less with respect to 100 mass parts of said (A) component, and (C) component 0.015 mass part or more and 0.25 mass parts.
  • a polycarbonate resin composition [referred to as polycarbonate resin composition (1)] containing not more than parts by mass and having a sodium content of not more than 15 ppm by mass in the component (B), and a polycarbonate resin as the component (A), (B ) A silicone compound as a component and (C) an ester of an aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin
  • a polycarbonate resin composition containing 100 parts by mass of the component (A), and 0.01 parts by mass to 0.25 parts by mass of the component (B) and 0.015 parts by mass of the component (C).
  • a polycarbonate resin composition [referred to as polycarbonate resin composition (2)] containing 0.25 parts by mass or less and having a modification rate of component (C) in the composition of 30% or less.
  • polycarbonate resin composition (1) ⁇ (A) Polycarbonate resin>
  • a polycarbonate resin is used as the component (A).
  • the polycarbonate resin may be an aromatic polycarbonate resin or an aliphatic polycarbonate resin, but it is preferable to use an aromatic polycarbonate resin because it is more excellent in impact resistance and heat resistance.
  • Aromaatic polycarbonate resin an aromatic polycarbonate resin produced by a reaction between an aromatic dihydric phenol and a carbonate precursor can be used.
  • the aromatic polycarbonate resin can be a main component of the resin composition because it has better heat resistance, flame retardancy, and impact resistance than other thermoplastic resins.
  • Aromatic dihydric phenols include 4,4′-dihydroxydiphenyl; 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) methane, 1,1-bis (4-hydroxyphenyl) ethane, and 2,2-bis (4 Bis (4-hydroxyphenyl) alkanes such as -hydroxyphenyl) propane [bisphenol A]; bis (4-hydroxyphenyl) cycloalkane; bis (4-hydroxyphenyl) oxide; bis (4-hydroxyphenyl) sulfide; 4-hydroxyphenyl) sulfone; bis (4-hydroxyphenyl) sulfoxide; bis (4-hydroxyphenyl) ketone and the like. Of these, bisphenol A is preferred.
  • the aromatic dihydric phenol may be a homopolymer using one of these aromatic dihydric phenols or a copolymer using two or more. Furthermore, it may be a thermoplastic random branched polycarbonate resin obtained by using a polyfunctional aromatic compound in combination with an aromatic dihydric phenol.
  • the carbonate precursor include carbonyl halide, haloformate, carbonate ester and the like, and specifically, phosgene, dihaloformate of dihydric phenol, diphenyl carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate and the like.
  • a terminal terminator can be used as necessary.
  • the terminal stopper a known terminal stopper in the production of an aromatic polycarbonate resin may be used.
  • specific compounds thereof include phenol, p-cresol, p-tert-butylphenol, p-tert-octylphenol, Examples thereof include p-cumylphenol, p-nonylphenol, and p-tert-amylphenol. These monohydric phenols may be used alone or in combination of two or more.
  • the aromatic polycarbonate resin preferably used in the present invention may have a branched structure.
  • a branching agent may be used.
  • a compound having three or more functional groups such as phloroglucin, trimellitic acid, and isatin bis (o-cresol) can be used.
  • the viscosity average molecular weight (Mv) of the component (A) polycarbonate resin used in the present invention is preferably 9,000 to 40,000, more preferably 9,000, from the viewpoint of physical properties such as mechanical strength of the resin composition. 000 to 30,000, more preferably 10,000 to 30,000, and still more preferably 14,000 to 30,000. In view of moldability from the viewpoint of forming the resin composition as an optical molded product such as a light guide component, it is preferably 9,000 to 20,000, more preferably 10,000 to 20,000, and still more preferably 11 , 18,000 to 18,000.
  • the present invention when a polycarbonate resin containing an aromatic polycarbonate-polyorganosiloxane copolymer or an aromatic polycarbonate-polyorganosiloxane copolymer is used, flame retardancy and impact resistance at low temperatures are obtained. Can be improved.
  • the polyorganosiloxane constituting the copolymer is more preferably polydimethylsiloxane from the viewpoint of flame retardancy.
  • the polycarbonate resin composition (1) of the present invention contains a silicone compound as the component (B).
  • the component (B) silicone compound acts as a lubricant when pelletizing the polycarbonate resin composition (1) of the present invention to prevent yellowing, and prevents appearance defects such as silver during molding. It is used because it has the effect of
  • straight silicone oil and modified silicone oil can also be used.
  • Straight silicone oil is a silicone compound in which an organic group bonded to a silicon atom is a methyl group, a phenyl group, or a hydrogen atom.
  • Specific examples of straight silicone oil include dimethyl silicone oil in which all of the side chains and terminals of polysiloxane are methyl groups, methyl phenyl silicone oil in which part of the side chains of polysiloxane are phenyl groups, and polysiloxane side chains. Examples thereof include methyl hydrogen silicone oils that are partly hydrogen atoms.
  • Modified silicone oil is a silicone compound in which an organic group is introduced into the side chain or terminal of straight silicone oil.
  • the side chain type, both terminal type, single terminal type and side chain both terminal type can be used. being classified.
  • the organic group introduced into the modified silicone oil include hydrogen atom, alkyl group, aryl group, aralkyl group, fluoroalkyl group, amino group, amide group, epoxy group, mercapto group, carboxy group, polyether group, hydroxy group, Examples include an alkoxy group, an aryloxy group, a polyoxyalkylene group, a vinyl group, an acryloyl group, and a methacryloyl group.
  • the silicone compound of component (B) is preferably a polymer or copolymer comprising a structural unit represented by the following formula, and is selected from the group consisting of a hydrogen atom, an alkoxy group, a hydroxyl group, an epoxy group, and a vinyl group. At least one kind is a silicone compound bonded to a silicon atom. (R 1 ) a (R 2 ) b SiO (4-ab) / 2 [Wherein, R 1 represents at least one selected from the group consisting of a hydrogen atom, an alkoxy group, a hydroxyl group, an epoxy group, and a vinyl group, and R 2 represents a hydrocarbon group having 1 to 12 carbon atoms.
  • R 1 is preferably a methoxy group or a vinyl group.
  • examples of the hydrocarbon group represented by R 2 include a methyl group, an ethyl group, and a phenyl group.
  • silicone compounds those that are particularly useful for use as the component (B) in the present invention are functional group-containing silicone compounds comprising a structural unit containing a phenyl group as the hydrocarbon group represented by R 2 in the above formula. is there.
  • the organic group represented by R 1 in the above formula may be one containing one organic group or one containing a plurality of different organic groups, and a mixture thereof. Also good.
  • those having an organic group (R 1 ) / hydrocarbon group (R 2 ) value of 0.1 to 3, preferably 0.3 to 2 in the above formula are suitably used.
  • the silicone compound may be liquid or powdered. In the liquid form, those having a viscosity at room temperature of about 10 to 500,000 cSt are preferable.
  • the refractive index of the silicone compound is preferably 1.45 to 1.65, more preferably 1.48. It is preferably ⁇ 1.60.
  • the silicone compound as the component (B) needs to have a sodium content of 15 mass ppm or less.
  • the sodium content in the component (B) exceeds 15 ppm by mass, when the molded article is formed using the polycarbonate resin composition, the yellowness of the molded article increases, which is not preferable.
  • the sodium content exceeds 15 mass ppm, a part of the ester of (C) component aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin becomes a modified product. Presumed to be the cause of yellowing.
  • component (B) Although a commercially available compound can be used for component (B), even if it is a commercially available compound, even if it is a product of the same manufacturer and the same grade, the sodium content varies. May have. Therefore, when using the component (B), the sodium content rate in the component (B) is examined in advance, and the component (B) having a low sodium content rate is used or the sodium content rate is reduced. It is necessary to use.
  • the component (B) may be colored pale yellow, and it is preferable to use the component (B) that is less colored.
  • a method for reducing metal components such as sodium as described above a method of adsorption treatment with aluminum hydroxide, synthetic hydrotalcite, magnesium silicate, aluminum silicate, activated carbon or the like is known.
  • (C) an ester of an aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin is used for improving the releasability when molding the polycarbonate resin composition (1) of the present invention.
  • This ester of an aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin is a monoester, diester or triester obtained by esterifying an aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms with glycerin. Is obtained.
  • examples of the aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms include dodecanoic acid, tridecanoic acid, tetradecanoic acid, pentadecanoic acid, hexadecanoic acid (palmitic acid), heptadecanoic acid, octadecanoic acid (stearic acid), and nonadecanoic acid.
  • Mention may be made of saturated aliphatic carboxylic acids and unsaturated aliphatic carboxylic acids such as oleic acid, linoleic acid and linolenic acid. Among these, those having 14 to 20 carbon atoms are preferable, and stearic acid and palmitic acid are particularly preferable.
  • Aliphatic carboxylic acids such as stearic acid are often made from natural fats and oils and are often mixtures containing other carboxylic acid components having different numbers of carbon atoms.
  • the ester compound obtained from the stearic acid and the palmitic acid which consist of the form of the mixture manufactured from natural fats and oils and containing another carboxylic acid component is used preferably.
  • Specific examples of the ester compounds include glycerin monostearate, glycerin distearate, glycerin tristearate, glycerin monopalmitate, glycerin monobehenate and the like.
  • glycerin monostearate or glycerin monopalmitate as a main component is preferably used. More preferably, those having a monoglyceride ratio of 95% or more are preferably used.
  • the component (C) is preferably an ester of stearic acid and glycerin, more preferably glycerin monostearate.
  • the sodium content in component (A) is preferably 200 mass ppb or less, and the sodium content in component (C) is 10 mass ppm or less, more preferably 5 mass ppm or less, still more preferably 2 mass ppm or less.
  • the content of sodium (Na) in the raw material used was determined by adding sulfuric acid to 5 g of each measurement sample (raw raw material), heat ashing, and then forming an aqueous hydrochloric acid solution using inductively coupled plasma / emission spectroscopy (ICP-AES). Method).
  • ICP-AES inductively coupled plasma / emission spectroscopy
  • the content of the silicone compound as the component (B) is 0.01 to 0.25 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate resin as the component (A). I need it.
  • the component (B) is less than 0.01 parts by mass, when the polycarbonate resin composition (1) is used to form a molded product, the thermal stability is reduced, and the surface of the molded product is inferior in appearance such as silver. This is not preferable because of fear. Further, even when the component (B) exceeds 0.25 part by mass, the thermal stability cannot be further improved, and conversely, the refractive index of the polycarbonate resin of the component (B) and the component (A).
  • Component (B) is preferably 0.03 to 0.20 parts by mass, more preferably 0.05 to 0.15 parts by mass.
  • the content of the component (B) in the polycarbonate resin composition (1) can be measured by a gas chromatograph method, but the content of the component (B) varies greatly from the blending amount before melt kneading. There is no.
  • the content of the ester of (C) aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin is 100 parts by mass of the (A) component polycarbonate resin. Therefore, it needs to be 0.015 to 0.25 parts by mass.
  • the component (C) is less than 0.015 parts by mass, when a polycarbonate resin composition is used to form a molded product, the mold release property is deteriorated, which is not preferable.
  • (C) component exceeds 0.25 mass part, since (C) component adheres to a metal mold
  • the component (C) is preferably 0.015 to 0.18 parts by mass, more preferably 0.03 to 0.10 parts by mass.
  • the content of the component (C) in the polycarbonate resin composition (1) can be measured by a gas chromatographic method.
  • the polycarbonate resin composition (1) of the present invention can be obtained by kneading a predetermined amount of the (A) component, the (B) component, the (C) component, and, if necessary, other components.
  • the ester of (C) aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin is easily denatured due to the influence of heat in the production process of the composition. It was also found that the polycarbonate resin composition (1) of the present invention contains a modified product of the component (C) by this kneading process.
  • the modified product when the content of sodium in the component (B) is more than 15 ppm by mass, there is a risk of modification with a high modification rate.
  • the modified product include a compound having a carbonate structure by reacting two hydroxyl groups of a monoester. It is assumed that this denatured product is one of the causes of yellowing.
  • the content of the modified product of the component (C) in the polycarbonate resin composition (1) can also be measured by a gas chromatographic method.
  • the modified product is represented by the following formula (I). In the above formula (I), R 10 represents an alkyl group having 11 to 21 carbon atoms.
  • the modification rate of the component (C) is preferably 30% or less. By setting the modification rate of the component (C) to 30% or less, an increase in yellowness of the molded product can be suppressed when the molded product is formed.
  • the modification rate of the component (C) is determined by measuring the content of the component (C) in the pellet made of the polycarbonate resin composition (1) and the content of the modified product derived from the component (C). ) Component-derived modified product content) / [(C) component content in pellet + content of modified product derived from component (C) in pellet]] ⁇ 100 (%).
  • the polycarbonate resin composition (1) of this invention can contain an acrylic resin as (D) component as needed.
  • an acrylic resin when the molded product obtained from the polycarbonate resin composition of the present invention is used as an optical member such as a light guide plate, it is preferable to contain an acrylic resin because the total light transmittance can be improved.
  • the acrylic resin that can be contained in the polycarbonate resin composition of the present invention refers to a polymer having repeating units of monomer units of acrylic acid, acrylic acid ester, acrylonitrile and derivatives thereof, such as a homopolymer or styrene, butadiene, etc.
  • polymethyl methacrylate (PMMA) can be particularly preferably used.
  • This polymethyl methacrylate (PMMA) may be a known one, but is preferably produced by bulk polymerization of a methyl methacrylate monomer in the presence of a peroxide or an azo polymerization initiator.
  • the weight average molecular weight of the (D) component acrylic resin is preferably 200 to 100,000, more preferably 20,000 to 60,000.
  • the weight average molecular weight is within the above range, phase separation between the polycarbonate resin and the acrylic resin is less likely to occur at the time of molding, and the risk of adversely affecting the light guide properties when the light guide plate is obtained is reduced.
  • the polycarbonate resin composition (1) of the present invention contains the acrylic resin as the component (D), it is preferably 0.01 to 0.5 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate resin as the component (A).
  • the amount is preferably 0.015 to 0.4 parts by mass, particularly preferably 0.03 to 0.15 parts by mass.
  • the polycarbonate resin composition (1) of the present invention can contain an antioxidant as the component (E) as necessary.
  • an antioxidant at least 1 sort (s) chosen from the group which consists of phenolic antioxidant, phosphorus antioxidant, and sulfur type antioxidant can be used.
  • the phenolic antioxidant is not particularly limited, but a hindered phenolic is preferably used.
  • Representative examples include octadecyl-3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate, triethylene glycol-bis [3- (3-tert-butyl-5-methyl-4- Hydroxyphenyl) propionate], 1,6-hexanediol-bis [3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], pentaerythrityl-tetrakis [3- (3,5-di -Tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], N, N'-hexamethylenebis [(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxy) -hydrocinnamide], 2,2-thio-diethylenebis [ 3- (3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], 2,4-
  • the phosphorus-based antioxidant is not particularly limited, and examples thereof include triphenyl phosphite, diphenyl nonyl phosphite, diphenyl (2-ethylhexyl) phosphite, and tris (2,4-di-tert-butylphenyl) phosphite.
  • the content of the antioxidant is preferably 0.003 to 0.5 parts by weight, more preferably 0.003 to 0.2 parts by weight, and still more preferably 100 parts by weight of the polycarbonate resin as the component (A). Is 0.01 to 0.2 parts by mass. By containing an antioxidant in such a range, the thermal stability of the polycarbonate resin composition of the present invention can be improved.
  • the polycarbonate resin composition (1) of this invention can contain an alicyclic epoxy compound as (F) component as needed.
  • the alicyclic epoxy compound as component (F) refers to a cycloaliphatic compound having an alicyclic epoxy group, that is, an epoxy group in which one oxygen atom is added to an ethylene bond in the aliphatic ring.
  • those represented by the following formulas (1) to (10) disclosed in JP-A-11-158364 are preferably used.
  • the compound represented by the formula (1), the formula (7) or the formula (10) is more preferable because it has excellent compatibility with the polycarbonate resin and does not impair the transparency. Used. By adding an alicyclic epoxy compound to the polycarbonate resin, it is possible to improve hydrolysis resistance.
  • the content of the alicyclic epoxy compound as the component (F) is preferably 0.005 to 0.05 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate resin as the component (A).
  • additives such as an ultraviolet absorber, a flame retardant, a flame retardant aid, a light stabilizer, a plasticizer, an antistatic agent, and an anti-blocking agent are optionally added.
  • Reinforcing fillers such as agents, antibacterial agents, compatibilizers, colorants (dyes and pigments), lubricants, glass fibers and the like can be contained within a range that does not impair the effects of the present invention.
  • the polycarbonate resin composition (1) of the present invention it is obtained by kneading a predetermined amount of the component (A), the component (B), the component (C), and other components as required. It is done.
  • the kneading method is not particularly limited, and examples thereof include a method using a ribbon blender, a Henschel mixer, a Banbury mixer, a drum tumbler, a single screw extruder, a twin screw extruder, a kneader, a multi screw extruder, and the like. .
  • the extruder equipped with the fusion filter between the heating cylinder and the die can also be used.
  • the heating temperature at the time of kneading is usually preferably 200 to 340 ° C., more preferably 240 to 325 ° C.
  • the polycarbonate resin composition (1) of the present invention can be obtained as pellets or the like.
  • the polycarbonate resin composition (2) of the present invention comprises (A) 100 parts by mass of the polycarbonate resin, (A) 0.01 to 0.25 parts by mass of the silicone compound with respect to 100 parts by mass of the polycarbonate resin. And (C) a polycarbonate resin composition comprising 0.015 to 0.25 parts by mass of an ester of an aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin, wherein (C) in the composition The modification rate of the component is 30% or less.
  • the polycarbonate resin of the component (A) the same polycarbonate resin as the polycarbonate resin of the component (A) used in the polycarbonate resin composition (1) of the present invention described above is used.
  • silicone compound of the (B) component used for the polycarbonate resin composition (1) of this invention demonstrated above is also used for the silicone compound of the (B) component.
  • An ester of an aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin as the component (C) is also an ester of the component (C) used in the polycarbonate resin composition (1) of the present invention described above. The same ester is used.
  • the polycarbonate resin composition (2) of the present invention needs to contain 0.01 to 0.25 parts by mass of component (B) and 0.015 to 0.25 parts by mass of component (C).
  • component (B) when the component (B) is less than 0.01 parts by mass, the thermal stability is lowered when the polycarbonate resin composition (2) is used as a molded product.
  • the thermal stability cannot be further improved, and conversely, the refractive index of the polycarbonate resin of the component (B) and the component (A).
  • Component (B) is preferably 0.03 to 0.20 parts by mass, more preferably 0.05 to 0.15 parts by mass.
  • the content of the component (B) in the polycarbonate resin composition (2) can be measured by a gas chromatographic method.
  • the mold release property is deteriorated when the polycarbonate resin composition is used as a molded article, which is not preferable. .
  • the component (C) component exceeds 0.25 mass part, since (C) component adheres to a metal mold
  • the component (C) is preferably 0.015 to 0.18 parts by mass, more preferably 0.03 to 0.10 parts by mass.
  • the content of the component (C) in the polycarbonate resin composition (2) can be measured by a gas chromatography method.
  • the polycarbonate resin composition (2) of the present invention can be obtained by kneading a predetermined amount of the component (A), the component (B), the component (C), and other components as necessary.
  • the ester of (C) aliphatic carboxylic acid having 12 to 22 carbon atoms and glycerin is easily denatured due to the influence of heat in the production process of the composition.
  • the polycarbonate resin composition (2) of the present invention was found to contain a modified product of the component (C) by this kneading process.
  • the component (C) may be modified at a high modification rate in the process.
  • the modified product include a compound having a carbonate structure by reacting two hydroxyl groups of a monoester. It is assumed that this denatured product is one of the causes of yellowing.
  • the content of the modified product of the component (C) in the polycarbonate resin composition (2) can also be measured by a gas chromatographic method.
  • the modified product is represented by the following formula (I). In the above formula (I), R 10 represents an alkyl group having 11 to 21 carbon atoms.
  • the polycarbonate resin composition (2) of the present invention requires that the modification rate of the component (C) is 30% or less. By setting the modification rate of the component (C) to 30% or less, an increase in yellowness of the molded product can be suppressed when the molded product is formed.
  • the modification rate of the component (C) is determined by measuring the content of the component (C) in the pellet made of the polycarbonate resin composition (2) and the content of the modified product derived from the component (C). ) Component-derived modified product content) / [(C) component content in pellet + content of modified product derived from component (C) in pellet]] ⁇ 100 (%).
  • the modification rate of the component (C) is preferably 25% or less.
  • the sodium content contained in the silicone compound of the component (B) is 15 mass ppm or less. . If the sodium content in the component (B) is too high, the modification rate of the component (C) may not be 30% or less, which is not preferable.
  • the component (B) a commercially available compound can be used. Even if it is a commercially available compound, the manufacturer is the same, and Even in products of the same grade, the sodium content may vary.
  • the sodium content rate in the component (B) is examined in advance, and the component (B) having a low sodium content rate is used or the sodium content rate is reduced.
  • the component (B) may be colored pale yellow, and it is desirable to use the component (B) that is less colored.
  • a method for reducing metal components such as sodium as shown above, a method of adsorption treatment with aluminum hydroxide, synthetic hydrotalcite, magnesium silicate, aluminum silicate, activated carbon or the like is known.
  • the polycarbonate resin composition (2) of the present invention includes the component (D), the component (E), the component (F) described in the polycarbonate resin composition (1), in addition to the component (B) and the component (C). Other additives may be included.
  • the polycarbonate resin composition (2) has the same content as the polycarbonate resin composition (1) of the present invention. Can be obtained.
  • the component (A), the component (B), and further, if necessary It can be obtained by kneading a predetermined amount of other components.
  • the kneading method is not particularly limited, and can be obtained using, for example, a ribbon blender, a Henschel mixer, a Banbury mixer, a drum tumbler, a single screw extruder, a twin screw extruder, a kneader, a multi screw extruder, or the like. Can do.
  • Various molded articles can be obtained by molding using the polycarbonate resin composition (1) or (2) of the present invention.
  • the molding method conventionally known various molding methods can be used, for example, injection molding method, injection compression molding method, extrusion molding method, blow molding method, press molding method, vacuum molding method and foam molding method. It is done.
  • the components other than the polycarbonate resin can be previously melt-kneaded with the polycarbonate resin, that is, added as a master batch.
  • the polycarbonate resin composition (1) or (2) is preferably formed into an injection-molded article by injection molding after pelletizing.
  • a general injection molding method or a general injection compression molding method, or a special molding method such as a gas assist molding method can be used, and a molded product can be produced in this way.
  • the polycarbonate resin composition (1) or (2) is preferably pelletized and then extruded to form a sheet-like molded body.
  • a sheet-like molded body can be produced using a known extruder such as a T-die extruder.
  • the molding temperature for producing the molded product is preferably 240 to 320 ° C, more preferably 250 to 320 ° C.
  • a molding technique for improving the appearance of a heat cycle molding method, a high temperature mold, a heat insulation mold, or the like can be used.
  • a molding technique such as laminate molding with a flame retardant resin material or two-color molding can be used.
  • injection compression molding or high pressure or ultra high pressure injection molding can be used, and partial compression molding or the like is used for molding a molded product having a partial thin wall portion. You can also.
  • the molded product of the present invention can be used for various uses such as lighting covers, protective covers, OA, copying machines, housings for home appliances, lenses, electrical and electronic parts, window products, etc., but it reduces mold releasability.
  • the molded product is not easily yellowed, and the occurrence of defective molded products such as silver can be prevented, so that it is particularly suitable as an optical molded product using light transmittance, more specifically as a light guide component.
  • a light guide component is particularly suitable for use as a light guide plate for liquid crystal displays (liquid crystal panel light guide plates) such as smartphones and notebook personal computer TVs, and for vehicles such as automobiles, railways, and motorbikes. Can do.
  • the molded product used can be suitably used as a light guide component for vehicles including automobiles for daytime running lights.
  • the content of sodium (Na) in the raw material used was determined by adding sulfuric acid to 5 g of each measurement sample (raw raw material), heat ashing, and then using hydrochloric acid as an aqueous solution, inductively coupled plasma / emission spectroscopy (ICP-AES method) It was calculated
  • 720-ES manufactured by Agilent Technologies was used. The lower limit of quantification by this measurement is 200 mass ppb.
  • the obtained reaction product was subjected to a column of “DB-1” (length 15 m, diameter 0.53 mm, inner diameter 1.5 ⁇ m) on a gas chromatograph (“Model 7890A” manufactured by Agilent Technologies) equipped with a flame ionization detector. A quantitative analysis was performed. The measurement conditions were as follows. The inlet temperature was 330 ° C., the detector temperature was 330 ° C., and the oven temperature was raised from 120 ° C. to 330 ° C. at a rate of temperature increase of 10 ° C./min. The modified product represented by the following formula (II) derived from the component (C) and the component (C) was quantified using a calibration curve prepared in advance, and the modification rate was determined by the following method. In addition, the lower limit of quantification by this measurement is 30 mass ppm.
  • the modification rate of component (C) is [(modified product content derived from component (C) in pellet) / [content of component (C) in pellet + content of modified product derived from component (C) in pellet] ]] ⁇ 100 (%).
  • the modified substance content derived from the component (C) in the pellet was less than the lower limit of quantification of 30 mass ppm, it was described as being impossible to calculate.
  • ⁇ Measurement of YI value> The measurement of the YI value of the molded product is a more severe temperature condition since the molded product has been becoming larger and thinner in recent years and may be molded at a temperature higher than the recommended cylinder temperature setting of the molding machine. Evaluation was performed at 350 ° C. Using a pellet made of a polycarbonate resin composition, an injection molding temperature was set to 350 ° C. with an injection molding machine, and a flat plate test piece of size 30 mm ⁇ 20 mm ⁇ thickness 3 mm obtained by injection molding was used as a spectrophotometer “SE-2000”.
  • the yellow index (YI) value was measured under the conditions of a C light source and a 2-degree visual field. The higher this value, the higher the yellowness and the more colored.
  • the YI value of a flat plate molded in a normal cycle (residence time: 30 seconds) and a flat plate formed by being held for 10 minutes in an injection molding machine was measured. It shows that it is inferior to heat resistance, so that the YI value after 10-minute residence is high.
  • the cylinder temperature of the injection molding machine was maintained at 350 ° C. and injection molding was performed.
  • ion exchange water electric conductivity: 1 ⁇ S / m or less
  • Table 1 shows the evaluation results of pellets made of the obtained polycarbonate resin composition and the evaluation results of test pieces obtained by injection molding using the pellets.
  • the silicone compound of the component (B) used in the examples and comparative examples uses the silicone compound “trade name: KR-511” manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. as the same grade, Five types of silicone compounds “KR-511 (a) to KR-511 (e)” with different sodium contents and KR-511 (f) with a reduced sodium content from KR-511 (e) Using.
  • S-100A Glycerin monostearate (manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd., trade name: Riquemar S-100A, sodium content less than 2 mass ppm)
  • 11 PEP-36A Phosphorous antioxidant, bis (2,6-di-tert-butylphenyl) pentaerythritol diphosphite [manufactured by ADEKA Corporation, trade name: ADK STAB PEP-36A, sodium content 1 mass ppm Less than] * 12 Cel-2021P: 3,4-epoxycyclohexylmethyl-3 ′, 4′-epoxycyclohexanecarboxylate, trade name “Celoxide 2021P”, manufactured by Daicel Corporation
  • the polycarbonate resin compositions obtained in Examples 1 to 9 are less likely to yellow when molded products are obtained even under severe molding temperature conditions with long molding and residence time. It has been shown that the releasability does not decrease and the generation of silver is prevented. On the other hand, in the polycarbonate resin compositions obtained in Comparative Examples 1 to 5, when the molded product was obtained, the releasability decreased, the molded product turned yellow, or silver was generated in the molded product. It has been shown that
  • the polycarbonate resin composition of the present invention and a molded product obtained from the polycarbonate resin are not easily yellowed even under severe molding temperature conditions with a long molding time and a long residence time, without lowering the releasability, silver, etc.
  • Can prevent the occurrence of defective molded products such as lighting covers, protective covers, OA, copiers, housings for home appliances, optical molded products such as lenses and light guide components, electrical and electronic components, window products, etc. It can be used for various purposes.
  • it can be suitably used for light guide plates for liquid crystal displays (light guide plates for liquid crystal panels) such as smartphones and notebook personal computer televisions, and vehicle light guide components including automobiles for daytime running lights.

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Abstract

（Ａ）ポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、（Ｂ）シリコーン化合物０．０１～０．２５質量部、及び（Ｃ）炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルを０．０１５～０．２５質量部、を含むポリカーボネート樹脂組成物であって、前記（Ｂ）成分中のナトリウム含有量が１５質量ｐｐｍ以下であるポリカーボネート樹脂組成物（１）、又は（Ａ）１００質量部に対して、（Ｂ）０．０１～０．２５質量部、及び（Ｃ）０．０１５～０．２５質量部を含み、（Ｃ）成分の変性率が３０％以下であるポリカーボネート樹脂組成物（２）、並びにポリカーボネート樹脂組成物（１）又は（２）から得られる成形品である。

Description

ポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品
　本発明は、ポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品に関する。更に詳しくは、高温での成形や滞留時間が長い過酷な成形温度条件でも成形品が黄変しにくく、離型性を低下させることなく、かつシルバー等の成形品の外観不良の発生を防止することができるポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品に関する。
　ポリカーボネート樹脂は、透明性、耐熱性、機械特性等の優れた特徴を有し、ＯＡ及び家電の筐体や電気及び電子分野の部材、各種光学ディスク基板やレンズ等の光学材料、カーポート屋根材、各種建築資材等、幅広い用途に使用され、その生産量及び用途は拡大しつつある。そのような背景を受けて、各種用途に耐えうる様々な樹脂構成が発明されており、例えば特許文献１は、離型剤として、ナトリウム含有量が１５ｐｐｍ以下のペンタエリスリトールと脂肪族カルボン酸とのフルエステル及びベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤を用いることにより、優れた耐候性及び透明性に加えて、良好な離型性を有する成形体が得られることが記載されている。これは、特に屋外での使用や蛍光灯照射での屋内使用で、特に紫外線吸収の効果が要求される場合を想定している。発明の内容は、離型剤であるペンタエリスリトールと脂肪族カルボン酸とのフルエステルと、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤を併用した場合において、紫外線吸収剤の効果が十分に発揮されないという問題に対し、ナトリウム含有量を規定することで、上記の効果を達成するものであるが、シルバー等が生じにくく外観の優れた成形品を得ることについては、検討されていない。
　また、特許文献２は、薄板収納搬送容器用芳香族ポリカーボネート樹脂組成物について記載され、芳香族ポリカーボネート樹脂に、多価アルコールと高級脂肪酸とのエステルを含有させ、組成物中のナトリウム含有量を０．１ｐｐｍ以下とすることが記載されている。この特許文献２は、表面汚染に敏感とされる半導体ウエーハや磁気ディスク等の薄板の表面汚染を低減でき、かつ、成形時の離型性を改善したものである。
　このように、前記特許文献１及び２には、ポリカーボネート樹脂を用いて光学部品を製造する際に、離型性を低下させることなく、成形品が黄変しにくく、かつシルバー等の成形品の外観不良の発生を防止することができるポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品について記載されていない。
特開２０１２－２５１０１３号公報 国際公開第２０１２／１４１３３６号
　本発明の課題は、高温での成形や滞留時間が長い過酷な成形温度条件でも成形品が黄変しにくく、離型性を低下させることなく、かつシルバー等の成形品の外観不良の発生を防止することができるポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品を提供することを目的とするものである。
　本発明者は、鋭意検討した結果、ポリカーボネート樹脂に対して、ナトリウム含有量の低いシリコーン化合物、及びグリセリンと高級脂肪酸とのエステルを併用して用いることにより、離型性を低下させることなく、高温での成形や滞留時間が長い過酷な成形温度条件でも成形品が黄変しにくく、かつシルバー等の成形品の外観不良の発生を防止することができる光学成形品が得られることを見出し、本発明を完成させた。
　すなわち、本発明は、下記［１］～［１６］に関する。
［１］（Ａ）成分としてポリカーボネート樹脂、（Ｂ）成分としてシリコーン化合物及び（Ｃ）成分として炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルを含むポリカーボネート樹脂組成物であって、前記（Ａ）成分１００質量部に対して、前記（Ｂ）成分０．０１質量部以上０．２５質量部以下、及び前記（Ｃ）成分０．０１５質量部以上０．２５質量部以下を含み、前記（Ｂ）成分中のナトリウム含有量が１５質量ｐｐｍ以下である、ポリカーボネート樹脂組成物。
［２］前記（Ａ）成分中のナトリウム含有量が２００質量ｐｐｂ以下である、上記［１］に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［３］前記（Ｃ）成分中のナトリウム含有量が２質量ｐｐｍ以下である、上記［１］又は［２］に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［４］前記（Ｃ）成分が、ステアリン酸とグリセリンとのエステルである、上記［１］～［３］のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［５］前記ステアリン酸とグリセリンとのエステルが、グリセリンモノステアレートである、上記［４］に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［６］前記（Ｂ）成分が、水素原子、アルコキシ基、水酸基、エポキシ基及びビニル基からなる群から選択される少なくとも１種がケイ素原子に結合したシリコーン化合物である、上記［１］～［５］のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［７］前記（Ａ）成分が芳香族ポリカーボネート樹脂である、上記［１］～［６］のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［８］前記（Ａ）成分の粘度平均分子量が、９，０００以上３０，０００以下である、上記［１］～［７］のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［９］前記（Ａ）成分の粘度平均分子量が、１０，０００以上２０，０００以下である、上記［１］～［７］のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［１０］さらに、（Ｄ）成分としてアクリル樹脂を前記（Ａ）成分１００質量部に対して、０．０１～０．５質量部含む、上記［１］～［９］のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［１１］さらに、（Ｅ）成分として酸化防止剤を前記（Ａ）成分１００質量部に対して、０．００３～０．２質量部含む、上記［１］～［１０］のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
［１２］（Ａ）成分としてポリカーボネート樹脂、（Ｂ）成分としてシリコーン化合物及び（Ｃ）成分として炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルを含むポリカーボネート樹脂組成物であって、前記（Ａ）成分１００質量部に対して、前記（Ｂ）成分０．０１質量部以上０．２５質量部以下、及び前記（Ｃ）成分０．０１５質量部以上０．２５質量部以下を含み、該組成物中の（Ｃ）成分の変性率が３０％以下である、ポリカーボネート樹脂組成物。
［１３］上記［１］～［１２］のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる、成形品。
［１４］前記成形品が、光学成形品である、上記［１３］に記載の成形品。
［１５］前記光学成形品が、液晶パネル用導光板である、上記［１４］に記載の成形品。
［１６］前記光学成形品が、車両用導光部品である、上記［１５］に記載の成形品。
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物を用いることにより、高温での成形や滞留時間が長い過酷な成形温度条件でも成形品が黄変しにくく、離型性を低下させることなく、かつシルバー等の成形品の外観不良の発生を防止することができる成形品を得ることができる。
　以下、本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）及び（２）、並びにその成形品について詳細に説明する。なお、本明細書において、好ましいとされている規定は任意に採用することができ、好ましいもの同士の組み合わせはより好ましいと言える。また、本明細書において、数値の記載に関する「Ａ～Ｂ」という用語は、「Ａ以上Ｂ以下」（Ａ＜Ｂの場合）又は「Ａ以下Ｂ以上」（Ａ＞Ｂの場合）を意味する。
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、（Ａ）成分としてポリカーボネート樹脂、（Ｂ）成分としてシリコーン化合物及び（Ｃ）成分として炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルを含むポリカーボネート樹脂組成物であって、前記（Ａ）成分１００質量部に対して、前記（Ｂ）成分０．０１質量部以上０．２５質量部以下、及び（Ｃ）成分０．０１５質量部以上０．２５質量部以下を含み、前記（Ｂ）成分中のナトリウム含有量が１５質量ｐｐｍ以下であるポリカーボネート樹脂組成物［ポリカーボネート樹脂組成物（１）と称する］、並びに（Ａ）成分としてポリカーボネート樹脂、（Ｂ）成分としてシリコーン化合物及び（Ｃ）成分として炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルを含むポリカーボネート樹脂組成物であって、前記（Ａ）成分１００質量部に対して、前記（Ｂ）成分０．０１質量部以上０．２５質量部以下、及び（Ｃ）成分０．０１５質量部以上０．２５質量部以下を含み、該組成物中の（Ｃ）成分の変性率が３０％以下であるポリカーボネート樹脂組成物［ポリカーボネート樹脂組成物（２）と称する］である。
［ポリカーボネート樹脂組成物（１）］
＜（Ａ）ポリカーボネート樹脂＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）には、（Ａ）成分として、ポリカーボネート樹脂が用いられる。ポリカーボネート樹脂としては、芳香族ポリカーボネート樹脂であっても脂肪族ポリカーボネート樹脂であってもよいが、芳香族ポリカーボネート樹脂を用いることが耐衝撃性、耐熱性がより優れることから好ましい。
（芳香族ポリカーボネート樹脂）
　芳香族ポリカーボネート樹脂としては、芳香族二価フェノールとカーボネート前駆体との反応により製造される芳香族ポリカーボネート樹脂を用いることができる。芳香族ポリカーボネート樹脂は、他の熱可塑性樹脂に比べて、耐熱性、難燃性及び耐衝撃性が良好であるため樹脂組成物の主成分とすることができる。
　芳香族二価フェノールとしては、４，４’－ジヒドロキシジフェニル；１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、及び２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン〔ビスフェノールＡ〕等のビス（４－ヒドロキシフェニル）アルカン；ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロアルカン；ビス（４－ヒドロキシフェニル）オキシド；ビス（４－ヒドロキシフェニル）スルフィド；ビス（４－ヒドロキシフェニル）スルホン；ビス（４－ヒドロキシフェニル）スルホキシド；ビス（４－ヒドロキシフェニル）ケトン等を挙げることができる。なかでも、ビスフェノールＡが好ましい。芳香族二価フェノールとしては、これらの芳香族二価フェノールの一種を用いたホモポリマーでも、二種以上を用いたコポリマーであってもよい。さらに、多官能性芳香族化合物を芳香族二価フェノールと併用して得られる熱可塑性ランダム分岐ポリカーボネート樹脂であってもよい。
　カーボネート前駆体としては、カルボニルハライド、ハロホーメート、炭酸エステル等が挙げられ、具体的にはホスゲン、二価フェノールのジハロホーメート、ジフェニルカーボネート、ジメチルカーボネート、及びジエチルカーボネート等が挙げられる。
　本発明で好ましく用いられる芳香族ポリカーボネート樹脂の製造においては、必要に応じて末端停止剤を用いることができる。末端停止剤としては、芳香族ポリカーボネート樹脂の製造における公知の末端停止剤を用いればよく、例えば、その具体的化合物としては、フェノール、ｐ－クレゾール、ｐ－ｔｅｒｔ－ブチルフェノール、ｐ－ｔｅｒｔ－オクチルフェノール、ｐ－クミルフェノール、ｐ－ノニルフェノール、及びｐ－ｔｅｒｔ－アミルフェノール等を挙げることができる。これらの一価フェノールはそれぞれ単独で用いてもよいし、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
　本発明で好ましく用いられる芳香族ポリカーボネート樹脂は、分岐構造を有していてもよい。分岐構造を導入するためには分岐剤を用いればよく、例えば１，１，１－トリス（４－ヒドキシフェニル）エタン；α，α’，α’’－トリス（４－ヒドロキシフェニル）－１，３，５－トリイソプロピルベンゼン；１－〔α－メチル－α－（４’－ヒドロキシフェニル）エチル〕－４－〔α’，α’－ビス（４’’－ヒドロキシフェニル）エチル〕ベンゼン；フロログルシン、トリメリット酸、及びイサチンビス（ｏ－クレゾール）等の官能基を三個以上有する化合物等を用いることができる。
　本発明で用いる（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量（Ｍｖ）は、樹脂組成物の機械的強度等の物性面の観点から、好ましくは９，０００～４０，０００、より好ましくは９，０００～３０，０００、更に好ましくは１０，０００～３０，０００、より更に好ましくは１４，０００～３０，０００である。また、樹脂組成物を導光部品等の光学成形品とする観点からは成形性を考えて、好ましくは９，０００～２０，０００、より好ましくは１０，０００～２０，０００、更に好ましくは１１，０００～１８，０００である。なお、粘度平均分子量（Ｍｖ）は、ウベローデ型粘度計を用いて、２０℃における塩化メチレン溶液［濃度：ｇ／Ｌ］の粘度を測定し、これより極限粘度［η］を測定し、Schnellの式（［η］＝１．２３×１０-5Ｍｖ0.83）より算出することができる。
　また、本発明において、ポリカーボネート樹脂として、芳香族ポリカーボネート－ポリオルガノシロキサン共重合体又は芳香族ポリカーボネート－ポリオルガノシロキサン共重合体を含むものを用いる場合には、難燃性及び低温における耐衝撃性を向上することができる。該共重合体を構成するポリオルガノシロキサンは、ポリジメチルシロキサンであることが難燃性の点からより好ましい。
＜（Ｂ）シリコーン化合物＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）は、（Ｂ）成分として、シリコーン化合物が含まれる。（Ｂ）成分のシリコーン化合物は、本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）をペレット化する際、潤滑剤的に作用し黄変を抑制する効果や、成形する際にシルバー等の外観不良を防止する効果を有するため用いられるものである。
　（Ｂ）成分のシリコーン化合物としては、ポリジメチルシロキサン、ポリメチルエチルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサン等の化合物で示されるように、ケイ素原子に炭素数が１～１２の炭化水素基を有するシリコーン化合物を用いることができる。
　また、（Ｂ）成分のシリコーン化合物としては、ストレートシリコーンオイル及び変性シリコーンオイルを用いることもできる。
　ストレートシリコーンオイルとは、ケイ素原子に結合した有機基がメチル基、フェニル基又は水素原子であるシリコーン化合物である。ストレートシリコーンオイルの具体例としては、ポリシロキサンの側鎖及び末端がすべてメチル基であるジメチルシリコーンオイル、ポリシロキサンの側鎖の一部がフェニル基であるメチルフェニルシリコーンオイル、ポリシロキサンの側鎖の一部が水素原子であるメチルハイドロジェンシリコーンオイルが例示される。
　変性シリコーンオイルとは、ストレートシリコーンオイルの側鎖又は末端に有機基が導入されたシリコーン化合物であり、有機基の導入位置によって側鎖型、両末端型、片末端型及び側鎖両末端型に分類される。変性シリコーンオイルに導入される有機基としては、水素原子、アルキル基、アリール基、アラルキル基、フルオロアルキル基、アミノ基、アミド基、エポキシ基、メルカプト基、カルボキシ基、ポリエーテル基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、アリールオキシ基、ポリオキシアルキレン基、ビニル基、アクリロイル基、メタクリロイル基等が挙げられる。
　（Ｂ）成分のシリコーン化合物は、好ましくは下式で表される構造単位からなる重合体又は共重合体であり、水素原子、アルコキシ基、水酸基、エポキシ基及びビニル基からなる群から選択される少なくとも１種がケイ素原子に結合したシリコーン化合物である。
(Ｒ1)a(Ｒ2)bＳｉＯ(4-a-b)/2
〔式中、Ｒ1は水素原子、アルコキシ基、水酸基、エポキシ基及びビニル基からなる群から選択される少なくとも１種を示し、Ｒ2は炭素数１～１２の炭化水素基を示す。また、ａ，ｂは、それぞれ０＜ａ≦３、０≦ｂ＜３、０＜ａ＋ｂ≦３を満足する整数である。〕
　Ｒ1としては、メトキシ基、ビニル基が好ましい。また、Ｒ2が表す炭化水素基としては、メチル基、エチル基、フェニル基等が挙げられる。
　前記シリコーン化合物の中でも、本発明における（Ｂ）成分として用いるのに特に有用性が高いものは、上記式におけるＲ2が表す炭化水素基としてフェニル基を含む構造単位からなる官能基含有シリコーン化合物である。また、上記式においてＲ1が表す有機基として、１種の有機基を含有しているものでも、異種の複数の有機基を含有しているものであってもよく、それらの混合物であってもよい。そして、上記式における有機基（Ｒ1）／炭化水素基（Ｒ2）の値が、０．１～３、好ましくは０．３～２であるものが好適に用いられる。さらに、シリコーン化合物は、液状であっても、粉末状であってもよい。液状のものでは、その室温における粘度が１０～５００，０００ｃＳｔ程度であるものが好ましい。また、ポリカーボネート樹脂組成物を光学用途で用いる場合は、ポリカーボネート樹脂との屈折率差を少なくすることが好ましく、シリコーン化合物の屈折率が好ましくは１．４５～１．６５、より好ましくは１．４８～１．６０であることが好ましい。
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）において、（Ｂ）成分のシリコーン化合物は、ナトリウム含有量が１５質量ｐｐｍ以下であることを要す。（Ｂ）成分中のナトリウム含有量が１５質量ｐｐｍを超えると、ポリカーボネート樹脂組成物を用いて成形品とした際に、成形品の黄色度が上昇するので好ましくない。ナトリウム含有量が１５質量ｐｐｍを超えて含まれると、（Ｃ）成分の炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルの一部が変性物となることから、この変性物も黄変の原因となっていると推測する。（Ｂ）成分中のナトリウム含有量は、好ましくは１０質量ｐｐｍ以下である。（Ｂ）成分は、市販の化合物を使用することができるが、市販の化合物であっても、さらに、製造メーカーが同じで、かつ、同一グレードの製品であっても、ナトリウム含有量が変動していることがある。従って、（Ｂ）成分を用いる場合は、事前に、（Ｂ）成分中のナトリウム含有量率を調べておき、ナトリウム含有量率の低い（Ｂ）成分を用いたり、ナトリウム含有量率を低減させて用いたりすることが必要である。（Ｂ）成分は淡黄色に着色している場合もあり、着色の少ない（Ｂ）成分を用いることが好ましい。
　上記に示される、ナトリウム等の金属成分を低減する方法としては、水酸化アルミニウム、合成ハイドロタルサイト、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、活性炭等により吸着処理する方法が知られている。
＜（Ｃ）炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステル＞
　本発明において、（Ｃ）炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルは、本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）を成形する際の離型性を向上させるために用いられるものである。この炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルは、炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとをエステル化反応させ、モノエステル、ジエステル、又はトリエステルとすることにより得られるものである。ここで、炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸としては、ドデカン酸、トリデカン酸、テトラデカン酸、ペンタデカン酸、ヘキサデカン酸（パルミチン酸）、ヘプタデカン酸、オクタデカン酸（ステアリン酸）、ノナデカン酸等の飽和脂肪族カルボン酸、並びに、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸等の不飽和脂肪族カルボン酸を挙げることができる。これらの中でも、炭素数が１４～２０のものが好ましく、特に、ステアリン酸及びパルミチン酸が好ましい。
　ステアリン酸のような脂肪族カルボン酸は、天然油脂類から製造され、炭素原子数の異なる他のカルボン酸成分を含む混合物であることが多い。前記脂肪酸エステルにおいても、天然油脂類から製造され他のカルボン酸成分を含む混合物の形態からなるステアリン酸やパルミチン酸から得られたエステル化合物が好ましく使用される。
　前記エステル化合物類の具体例としては、例えば、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリントリステアレート、グリセリンモノパルミテート、グリセリンモノベヘネート等を主成分とするものが挙げられる。なかでもグリセリンモノステアレートやグリセリンモノパルミテートを主成分とするものが好ましく用いられる。更に好ましくは、モノグリセリド比率９５％以上のものが好適に使用される。
　（Ｃ）成分は、ステアリン酸とグリセリンとのエステルであることが好ましく、グリセリンモノステアレートがより好ましい。
　上記（Ａ）成分及び（Ｃ）成分中のナトリウム含有量についても、（Ｂ）成分と同様に、ナトリウム含有量率の低い（Ａ）成分及び（Ｃ）成分を用いることが、（Ｃ）成分に由来すると考えられる変性物の生成を抑制する観点から好ましい。（Ａ）成分中のナトリウム含有量は２００質量ｐｐｂ以下とすることが好ましく、（Ｃ）成分中のナトリウム含有量は１０質量ｐｐｍ以下、より好ましくは５質量ｐｐｍ以下、更に好ましくは２質量ｐｐｍ以下とすることが好ましい。
　なお、使用原料中のナトリウム（Ｎａ）含有量は、各測定試料（使用原料）５ｇに硫酸を添加し加熱灰化処理後、塩酸の水溶液とし、誘導結合プラズマ・発光分光分析法（ＩＣＰ－ＡＥＳ法）による測定により求めた。なお、本測定による定量下限は２００質量ｐｐｂである。
＜（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分の含有量＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）において、（Ｂ）成分であるシリコーン化合物の含有量は、（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、０．０１～０．２５質量部であることを要す。（Ｂ）成分が０．０１質量部未満であると、ポリカーボネート樹脂組成物（１）を用いて成形品とする際に、熱安定性が低下し、成形品表面にシルバー等の外観不良を招くおそれがあるので好ましくない。また、（Ｂ）成分が０．２５質量部を超えて含有されても、熱安定性をより向上させることができず、逆に（Ｂ）成分と（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂との屈折率の違いによりＹＩが上昇し光線透過率を損なうので好ましくない。（Ｂ）成分は、好ましくは０．０３～０．２０質量部、より好ましくは０．０５～０．１５質量部である。なお、ポリカーボネート樹脂組成物（１）中の（Ｂ）成分の含有量は、ガスクロマトグラフ法により測定することができるが、（Ｂ）成分の含有量は溶融混練前の配合量から大きく変化することはない。
　発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）において、（Ｃ）成分である炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルの含有量は、（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、０．０１５～０．２５質量部であることを要す。（Ｃ）成分が０．０１５質量部未満であると、ポリカーボネート樹脂組成物を用いて成形品とする際に、離型性が悪化し好ましくない。また、（Ｃ）成分が０．２５質量部を超えると、（Ｃ）成分が金型表面に付着し製品の表面外観に悪影響を与える可能性があるので好ましくない。（Ｃ）成分は、好ましくは０．０１５～０．１８質量部、より好ましくは０．０３～０．１０質量部である。ポリカーボネート樹脂組成物（１）中の（Ｃ）成分の含有量は、ガスクロマトグラフ法により測定することができる。
＜（Ｃ）成分の変性物＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、さらには、必要に応じてその他の成分を所定量混練することにより得られる。発明者の鋭意検討により（Ｃ）成分である炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルは、組成物の製造工程、特に、熱による影響で変性しやすいことが判明し、本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）でもこの混練過程により（Ｃ）成分の変性物が含まれることがわかった。特に、（Ｂ）成分中のナトリウム含有量が１５質量ｐｐｍより多い場合には、高い変性率で変性する恐れがある。当該変性物としては、例えばモノエステルが有している２個の水酸基が反応して炭酸エステル構造を有する化合物を挙げることができる。この変性物が黄変原因のひとつとなっていると推測する。ポリカーボネート樹脂組成物（１）中の（Ｃ）成分の変性物の含有量も、ガスクロマトグラフ法により測定することができる。当該変性物は、下記式（Ｉ）にて示される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　上記式（Ｉ）において、Ｒ10は、炭素数１１～２１のアルキル基を示す。
＜（Ｃ）成分の変性率＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）は、（Ｃ）成分の変性率が３０％以下であることが好ましい。（Ｃ）成分の変性率を３０％以下とすることにより、成形品とした際に、成形品の黄色度の上昇を抑制させることができる。（Ｃ）成分の変性率は、ポリカーボネート樹脂組成物（１）からなるペレット中の（Ｃ）成分含有量及び（Ｃ）成分由来の変性物の含有量を測定し、［（ペレット中の（Ｃ）成分由来の変性物含有量）／［ペレット中の（Ｃ）成分含有量＋ペレット中の（Ｃ）成分由来の変性物の含有量］］×１００（％）として求めることができる。
＜（Ｄ）アクリル樹脂＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）は、必要に応じて、（Ｄ）成分として、アクリル樹脂を含有させることができる。特に、本発明のポリカーボネート樹脂組成物から得られる成形体を導光板等の光学部材とする場合に、アクリル樹脂を含有させることにより、全光線透過率を向上させることができるため、好適である。本発明のポリカーボネート樹脂組成物に含有させることができるアクリル樹脂としては、アクリル酸、アクリル酸エステル、アクリロニトリル及びその誘導体のモノマー単位を繰り返し単位とするポリマーをいい、単独重合体又はスチレン、ブタジエン等との共重合体をいう。具体的にはポリアクリル酸、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ），ポリアクリロニトリル、アクリル酸エチル－アクリル酸－２－クロロエチル共重合体、アクリル酸－ｎ－ブチル－アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル－スチレン共重合体、アクリロニトリル－ブタジエン共重合体、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体等である。これらの中でも、特に、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）を好適に用いることができる。このポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）は公知のものでよいが、過酸化物又はアゾ系の重合開始剤の存在下、メタクリル酸メチルモノマーを塊状重合して作られたものが好ましい。
　さらに、（Ｄ）成分のアクリル樹脂の重量平均分子量は、好ましくは２００～１０万、より好ましくは２万～６万である。重量平均分子量が上記範囲内であると、成形時にポリカーボネート樹脂とアクリル樹脂間の相分離が起こりにくくなり、導光板とした際の導光性に悪影響を及ぼすおそれが低くなる。本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）に（Ｄ）成分のアクリル樹脂を含有させる場合、（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０１～０．５質量部、より好ましくは０．０１５～０．４質量部、特に好ましくは０．０３～０．１５質量部である。
＜（Ｅ）酸化防止剤＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）は、必要に応じて、（Ｅ）成分として、酸化防止剤を含有させることができる。酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤及びイオウ系酸化防止剤からなる群から選ばれる少なくとも１種を用いることができる。
　フェノール系酸化防止剤としては、特に制限はないが、ヒンダードフェノール系が好適に用いられる。代表的な例としては、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、トリエチレングリコール－ビス［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－５－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，６－ヘキサンジオール－ビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、ペンタエリスリチル－テトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ'－ヘキサメチレンビス［（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ）－ヒドロシンナミド］、２，２－チオ－ジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，４－ビス（ｎ－オクチルチオ）－６－（４－ヒドロキシ－３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルアニリノ）－１，３，５－トリアジン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、及びトリス－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－イソシアヌレイト等が挙げられる。
　リン系酸化防止剤としては、特に制限はないが、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルノニルホスファイト、ジフェニル（２－エチルヘキシル）ホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、トリスノニルフェニルホスファイト、ジフェニルイソオクチルホスファイト、２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、ジフェニルモノ（トリデシル）ホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、フェニルジ（トリデシル）ホスファイト、トリス（２－エチルヘキシル）ホスファイト、トリス（イソデシル）ホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、ジブチルハイドロジェンホスファイト、トリラウリルトリチオホスファイト、テトラキス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレンジホスホナイト、４，４’－イソプロピリデンジフェノールドデシルホスファイト、４，４’－イソプロピリデンジフェノールトリデシルホスファイト、４，４’－イソプロピリデンジフェノールテトラデシルホスファイト、４，４’－イソプロピリデンジフェノールペンタデシルホスファイト、４，４’－ブチリデンビス（３－メチル－６－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ジトリデシルホスファイト、１，１，３－トリス（２－メチル－４－トリデシルホスファイト－５－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ブタン、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４－ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、３，４：５，６－ジベンゾ－１，２－オキサホスファン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルブチルホスフィン、ジフェニルオクタデシルホスフィン、トリス－（ｐ－トリル）ホスフィン、トリス－（ｐ－ノニルフェニル）ホスフィン、トリス－（ナフチル）ホスフィン、ジフェニル－（ヒドロキシメチル）－ホスフィン、ジフェニル－（アセトキシメチル）－ホスフィン、ジフェニル－（β－エチルカルボキシエチル）－ホスフィン、トリス－（ｐ－クロロフェニル）ホスフィン、トリス－（ｐ－フルオロフェニル）ホスフィン、ジフェニルベンジルホスフィン、ジフェニル－β－シアノエチルホスフィン、ジフェニル－（ｐ－ヒドロキシフェニル）－ホスフィン、ジフェニル－１，４－ジヒドロキシフェニル－２－ホスフィン、フェニルナフチルベンジルホスフィン等が挙げられる。
　前記酸化防止剤の含有率は、（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．００３～０．５質量部、より好ましくは０．００３～０．２質量部、更に好ましくは０．０１～０．２質量部である。このような範囲で酸化防止剤を含有させることにより、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の熱安定性を向上させることができる。
＜（Ｆ）脂環式エポキシ化合物＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）は、必要に応じて、（Ｆ）成分として、脂環式エポキシ化合物を含有させることができる。（Ｆ）成分の脂環式エポキシ化合物は、脂環式エポキシ基、すなわち脂肪族環内のエチレン結合に酸素１原子が付加したエポキシ基をもつ環状脂肪族化合物をいう。具体的には特開平１１－１５８３６４号公報に示された下記式（１）～（１０）で表されるものが好適に用いられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
（Ｒ：Ｈ又はＣＨ3）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
（Ｒ：Ｈ又はＣＨ3）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
（ａ＋ｂ＝１又は２）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
（ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１～３）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
（ａ＋ｂ＋ｃ＝ｎ（整数），Ｒ：炭化水素基）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
（ｎ：整数，Ｒ：炭化水素基）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
（Ｒ：炭化水素基）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
（ｎ：整数，Ｒ：炭化水素基）
　上記脂環式エポキシ化合物の中でも、式（１）、式（７）又は式（１０）で表される化合物が、ポリカーボネート樹脂への相溶性に優れ、透明性を損なうことがない点でより好ましく用いられる。
　ポリカーボネート樹脂に脂環式エポキシ化合物を配合することにより、耐加水分解性も向上させることが可能となる。
　（Ｆ）成分の脂環式エポキシ化合物の含有量は、（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、０．００５～０．０５質量部であることが好ましい。
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）には、必要に応じて、その他の添加剤、例えば、紫外線吸収剤、難燃剤、難燃助剤、光安定剤、可塑剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、抗菌剤、相溶化剤、着色剤（染料、顔料）、滑剤、ガラス繊維等の強化充填材を本発明の効果を損なわない範囲で含有させることができる。
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）を得るに当っては、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、さらには、必要に応じてその他の成分を所定量混練することにより得られる。混練方法としては、特に制限されず、例えば、リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー、バンバリーミキサー、ドラムタンブラー、単軸スクリュー押出機、二軸スクリュー押出機、コニーダ、多軸スクリュー押出機等を用いる方法が挙げられる。また、樹脂中の異物を低減するために加熱シリンダーとダイスの間に溶融フィルターを装備した押出機を用いることもできる。混練時の加熱温度は、通常、好ましくは２００～３４０℃、より好ましくは２４０～３２５℃である。このようにして、本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）をペレット等として得ることができる。
［ポリカーボネート樹脂組成物（２）］
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（２）は、（Ａ）ポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、（Ａ）ポリカーボネート樹脂１００質量部に対して、（Ｂ）シリコーン化合物０．０１～０．２５質量部、及び（Ｃ）炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルを０．０１５～０．２５質量部、を含むポリカーボネート樹脂組成物であって、該組成物中の（Ｃ）成分の変性率が３０％以下であることを特徴とする。（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂は、前記にて説明した本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）に用いられる（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂と同じポリカーボネート樹脂が用いられる。また、（Ｂ）成分のシリコーン化合物も、前記にて説明した本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）に用いられる（Ｂ）成分のシリコーン化合物と同じシリコーン化合物が用いられる。そして、（Ｃ）成分の炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルも、前記にて説明した本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）に用いられる（Ｃ）成分のエステルと同じエステルが用いられる。
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（２）は、（Ｂ）成分を０．０１～０．２５質量部、（Ｃ）成分を０．０１５～０．２５質量部含むことを要す。ポリカーボネート樹脂組成物（１）の場合と同様に、（Ｂ）成分が０．０１質量部未満であると、ポリカーボネート樹脂組成物（２）を用いて成形品とする際に、熱安定性が低下し、成形品表面にシルバー等の外観不良を招く恐れがあるので好ましくない。また、（Ｂ）成分が０．２５質量部を超えて含有されても、熱安定性をより向上させることができず、逆に（Ｂ）成分と（Ａ）成分のポリカーボネート樹脂との屈折率の違いによりＹＩが上昇し光線透過率を損なうので好ましくない。（Ｂ）成分は、好ましくは０．０３～０．２０質量部、より好ましくは０．０５～０．１５質量部である。なお、ポリカーボネート樹脂組成物（２）中の（Ｂ）成分の含有量は、ガスクロマトグラフ法により測定することができる。
　また、発明のポリカーボネート樹脂組成物（２）において、（Ｃ）成分が０．０１５質量部未満であると、ポリカーボネート樹脂組成物を用いて成形品とする際に、離型性が悪化し好ましくない。また、（Ｃ）成分が０．２５質量部を超えると、（Ｃ）成分が金型表面に付着し製品の表面外観に悪影響を与える可能性があるので好ましくない。（Ｃ）成分は、好ましくは０．０１５～０．１８質量部、より好ましくは０．０３～０．１０質量部である。ポリカーボネート樹脂組成物（２）中の（Ｃ）成分の含有量は、ガスクロマトグラフ法により測定することができる。
＜（Ｃ）成分の変性物＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（２）は、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、さらには、必要に応じてその他の成分を所定量混練することにより得られる。発明者の鋭意検討により（Ｃ）成分である炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルは、組成物の製造工程、特に、熱による影響で変性しやすいことが判明し、本発明のポリカーボネート樹脂組成物（２）でもこの混練過程により（Ｃ）成分の変性物が含まれることがわかった。特に、（Ｂ）成分中のナトリウム含有量が１５質量ｐｐｍより多い場合には、その過程で（Ｃ）成分が高い変性率で変性する恐れがある。当該変性物としては、例えばモノエステルが有している２個の水酸基が反応して炭酸エステル構造を有する化合物を挙げることができる。この変性物が黄変原因のひとつとなっていると推測する。ポリカーボネート樹脂組成物（２）中の（Ｃ）成分の変性物の含有量も、ガスクロマトグラフ法により測定することができる。当該変性物は、下記式（Ｉ）にて示される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
　上記式（Ｉ）において、Ｒ10は、炭素数１１～２１のアルキル基を示す。
＜（Ｃ）成分の変性率＞
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（２）は、（Ｃ）成分の変性率が３０％以下であることを要す。（Ｃ）成分の変性率を３０％以下とすることにより、成形品とした際に、成形品の黄色度の上昇を抑制させることができる。（Ｃ）成分の変性率は、ポリカーボネート樹脂組成物（２）からなるペレット中の（Ｃ）成分含有量及び（Ｃ）成分由来の変性物の含有量を測定し、[（ペレット中の（Ｃ）成分由来の変性物含有量）／[ペレット中の（Ｃ）成分含有量＋ペレット中の（Ｃ）成分由来の変性物の含有量]]×１００（％）として求めることができる。（Ｃ）成分の変性率は、好ましくは、２５％以下である。
　前記ポリカーボネート樹脂組成物（２）において、（Ｃ）成分の変性率を３０％以下とするためには、（Ｂ）成分のシリコーン化合物に含まれるナトリウム含有量を１５質量ｐｐｍ以下とすることが好ましい。（Ｂ）成分中のナトリウム含有量が高すぎると、前記（Ｃ）成分の変性率を３０％以下とすることができなくなるおそれが生じるので好ましくない。前記ポリカーボネート樹脂組成物（１）の説明で行ったように、（Ｂ）成分は、市販の化合物を使用することができるが、市販の化合物であっても、さらに、製造メーカーが同じで、かつ、同一グレードの製品であっても、ナトリウム含有量が変動していることがある。従って、（Ｂ）成分を用いる場合は、事前に、（Ｂ）成分中のナトリウム含有量率を調べておき、ナトリウム含有量率の低い（Ｂ）成分を用いたり、ナトリウム含有量率を低減させて用いることが必要である。（Ｂ）成分は淡黄色に着色している場合もあり、着色の少ない（Ｂ）成分を用いる事が望ましい。
　上記に示される、ナトリウム等の金属成分を低減する方法としては、水酸化アルミニウム、合成ハイドロタルサイト、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、活性炭などにより吸着処理する方法が知られている。
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（２）は、前記（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分以外に、ポリカーボネート樹脂組成物（１）で説明した（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、（Ｆ）成分やそれ以外の添加剤を含んでいてもよい。（Ｄ）成分、（Ｅ）成分、（Ｆ）成分やそれ以外の添加剤を含む場合も、本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）の場合と同様の含有量としてポリカーボネート樹脂組成物（２）を得ることができる。また、本発明のポリカーボネート樹脂組成物（２）を得るに当っては、ポリカーボネート樹脂組成物（１）で説明したと同様に、（Ａ）成分、（Ｂ）成分、さらには、必要に応じてその他の成分を所定量混練することにより得られる。混練方法も同様に、特に制限されず、例えば、リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー、バンバリーミキサー、ドラムタンブラー、単軸スクリュー押出機、二軸スクリュー押出機、コニーダ、多軸スクリュー押出機等を用いて得ることができる。
［成形品］
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）又は（２）を用いて成形することにより、各種の成形品を得ることができる。
　成形方法としては、従来公知の各種成形方法を用いることができ、例えば、射出成形法、射出圧縮成形法、押出成形法、ブロー成形法、プレス成形法、真空成形法及び発泡成形法等が挙げられる。
　なお、ポリカーボネート樹脂以外の含有成分は、あらかじめ、ポリカーボネート樹脂と溶融混練しておき、即ち、マスターバッチとして添加することもできる。
　また、ポリカーボネート樹脂組成物（１）又は（２）は、ペレット化してから射出成形することにより、射出成形品とすることが好ましい。射出成形には、一般的な射出成形法もしくは一般的な射出圧縮成形法を、又はガスアシスト成形法等の特殊成形法を用いることができ、このようにして成形品を製造することができる。
　さらに、ポリカーボネート樹脂組成物（１）又は（２）は、ペレット化してから押出成形し、シート状成形体とすることも好ましい。押出成形してシート状成形体を得るには、Ｔダイ押出機等の公知の押出成形機を用いてシート状成形体を製造することができる。
　成形品を製造する際の成形温度は、好ましくは２４０～３２０℃、より好ましくは２５０～３２０℃である。
　本発明の成形品を外観部材として使用する場合には、ヒートサイクル成形法、高温金型、断熱金型等の外観を向上させる成形技術を用いることもできる。
　また、部品に難燃化が求められる場合は、難燃性を有する樹脂材料との積層成形、二色成形等の成形技術を用いることもできる。
　大型薄肉の射出成形体を得るためには、射出圧縮成形や高圧又は超高圧の射出成形を用いることができ、部分的な薄肉部を有する成形品の成形には、部分圧縮成形等を用いることもできる。
　本発明の成形品は、照明カバー、保護カバー、ＯＡ、複写機、家電製品の筐体、レンズ、電気電子部品、窓製品等の各種用途として使用することができるが、離型性を低下させることなく、成形品が黄変しにくく、かつシルバー等の成形品不良の発生を防止することができるため、特に光透過性を利用した光学成形品として、より詳しくは、導光部品として好適に用いることができる。このような導光部品は、特にスマートフォン、ノートパソコンテレビ等の液晶ディスプレー用導光板（液晶パネル用導光板）や、自動車、鉄道、原動機付自転車等の車両用の導光部品として好適に用いることができる。近年、昼間及び日没前後の薄暮時間帯における自動車の視認性を向上するようデイタイムランニングライトとしてヨーロッパを中心に広く用いられており、本発明のポリカーボネート樹脂組成物（１）又は（２）を用いた成形品はデイタイムランニングライト向けの自動車用を含む車両用導光部品として好適に利用することができる。
　以下に実施例を挙げ、本発明を更に詳しく説明する。なお、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。なお、実施例及び比較例中の測定評価は以下に示す方法で行った。
＜ナトリウム（Ｎａ）含有量＞
　使用原料中のナトリウム（Ｎａ）含有量は、各測定試料（使用原料）５ｇに硫酸を添加し加熱灰化処理後、塩酸の水溶液とし、誘導結合プラズマ・発光分光分析法（ＩＣＰ－ＡＥＳ法）による測定により求めた。測定機種として、アジレント・テクノロジー（株）製の７２０－ＥＳを用いた。本測定による定量下限は２００質量ｐｐｂである。
＜ペレット中の（Ｃ）成分の及び（Ｃ）成分変性物の含有量＞
　ポリカーボネート樹脂組成物からなるペレット２．０ｇをクロロホルム１５ｍＬに溶解し、メタノール２５ｍＬを加えてポリカーボネートを再沈させて静置したのち、上澄み液２０ｍＬを濃縮乾固した。得られた乾固物を３ｍＬのＤＭＦにより再溶解し、ＢＳＡ［（Ｎ，Ｏ－ビストリメチルシリルアセトアミド）］試薬を１ｍＬ添加して撹拌し、シリル化処理を行った。得られた反応物について、水素炎イオン化検出器を備えたガスクロマトグラフ（Agilent Technologies社製「Model 7890A」）に「ＤＢ－１」（長さ１５ｍ、径０．５３ｍｍ、内径１．５μｍ）のカラムを装着し、定量分析を行った。測定条件は下記の条件とした。
　注入口温度３３０℃、検出器温度３３０℃、オーブン昇温条件は、１２０℃から３３０℃まで、１０℃／ｍｉｎの昇温速度として、注入量１μＬとした。
（Ｃ）成分及び（Ｃ）成分由来の下記式（II）で示される変性物を、あらかじめ作成した検量線を用い定量し、以下の方法で変性率を求めた。なお、本測定による定量下限は３０質量ｐｐｍである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
　（Ｃ）成分の変性率は、［（ペレット中の（Ｃ）成分由来の変性物含有量）／［ペレット中の（Ｃ）成分含有量＋ペレット中の（Ｃ）成分由来の変性物含有量］］×１００（％）として求めた。なお、ペレット中の（Ｃ）成分由来の変性物含有量が定量下限３０質量ｐｐｍ未満であった場合、算出不能と表記した。
＜ＹＩ値の測定＞
　成形体のＹＩ値の測定には、近年成形品の大型化、薄肉化が進み、推奨される成形機のシリンダー温度設定よりも高い温度で成形されることがあるため、より厳しい温度条件である３５０℃にて評価を行った。
　ポリカーボネート樹脂組成物からなるペレットを用いて、射出成形機で射出成形温度を３５０℃とし、射出成形して得られたサイズ３０ｍｍ×２０ｍｍ×厚さ３ｍｍの平板試験片を分光光度計「ＳＥ－２０００」（日本電色（株）製）を用い、Ｃ光源、２度視野の条件でイエローインデックス（ＹＩ）値を測定した。この数値が高いほど黄色度が高く、着色していることを示す。なお、ＹＩ値の測定に当たっては、通常サイクル（滞留時間：３０秒）で成形した平板と射出成形機内で１０分間滞留させて成形した平板のＹＩ値を測定して求めた。１０分間滞留後のＹＩ値が高いほど、耐熱性に劣ることを示す。なお、射出成形機のシリンダー温度を、３５０℃に保ち、射出成形した。
＜離型性の評価＞
　ＹＩ値の測定をする際に射出成形して得られた平板試験片を金型から取り出すに当り、下記の基準で離型性を評価した。
　Ａ：破損することなく、金型から平板試験片を取り出すことができた。
　Ｂ：金型から平板試験片を取り出す際に、平板試験片の一部に破損が見られた。
＜シルバー発生の有無＞
　射出成形機内で１０分間滞留させて成形して得られた平板試験片について、その表面外観（シルバー発生の有無）を目視にて、以下の評価基準に則って評価した。
　Ａ：シルバーが観察されない。
　Ｂ：シルバーが観察される。
実施例１～９及び比較例１～５
　表１に示す配合量で、（Ａ）～（Ｅ）成分を用い、ベント付き二軸押出機（東芝機械（株）製、「ＴＥＭ－３７ＳＳ」、Ｌ／Ｄ＝４０．５）を用いシリンダー温度３２０℃にて溶融混練してペレットを得た。ベント付き二軸押出機で溶融混練する際、押出機の原料投入口からイオン交換水（電気伝導率：１μＳ／ｍ以下）を（Ａ）成分１００質量部に対して、０．１質量部添加し、ベント出口の真空度を－７２０ｍｍＨｇの減圧として溶融混練してペレットを得た。得られたポリカーボネート樹脂組成物からなるペレットの評価結果及びそのペレットを用いて射出成形を行い得られた試験片の評価結果を表１に示す。なお、実施例及び比較例で用いた（Ｂ）成分のシリコーン化合物は、同一グレードとして信越化学工業（株）製のシリコーン化合物「商品名：ＫＲ－５１１」を用い、同一グレードであっても、ナトリウム含有量が異なる５種類のロットのシリコーン化合物「ＫＲ－５１１（ａ）～ＫＲ－５１１（ｅ）」及び、ＫＲ－５１１（ｅ）からナトリウム含有量を低減させたＫＲ－５１１（ｆ）を用いた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000014
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000016
＊１　ＦＮ１５００：ビスフェノールＡポリカーボネート樹脂（出光興産（株）製、粘度平均分子量（Ｍｖ）１４，４００、ナトリウム含有量０．２質量ｐｐｍ未満）
＊２　ＦＮ１７００：ビスフェノールＡポリカーボネート樹脂（出光興産（株）製、粘度平均分子量（Ｍｖ）１７，７００、ナトリウム含有量０．２質量ｐｐｍ未満）
＊３　ＫＲ－５１１（ａ）：官能基としてメトキシ基及びビニル基を有するシリコーン化合物（信越化学工業（株）製、屈折率１．５１８、ナトリウム含有量４質量ｐｐｍ）
＊４　ＫＲ－５１１（ｂ）：官能基としてメトキシ基及びビニル基を有するシリコーン化合物（信越化学工業（株）製、屈折率１．５１８、ナトリウム含有量１０質量ｐｐｍ）
＊５　ＫＲ－５１１（ｃ）：官能基としてメトキシ基及びビニル基を有するシリコーン化合物（信越化学工業（株）製、屈折率１．５１８、ナトリウム含有量１３質量ｐｐｍ）
＊６　ＫＲ－５１１（ｄ）：官能基としてメトキシ基及びビニル基を有するシリコーン化合物（信越化学工業（株）製、屈折率１．５１８、ナトリウム含有量１８質量ｐｐｍ）
＊７　ＫＲ－５１１（ｅ）：官能基としてメトキシ基及びビニル基を有するシリコーン化合物（信越化学工業（株）製、屈折率１．５１８、ナトリウム含有量２５質量ｐｐｍ）
＊８　ＫＲ－５１１（ｆ）：上記ＫＲ－５１１（ｅ）(ナトリウム含有量２５質量ｐｐｍ)を１００ミリリットルに対しキョーワード７００（協和化学工業（株）製、合成ケイ酸アルミニウムを主成分とする吸着剤）を１ｇ添加し、８ｈｒの撹拌吸着処理を行い、０．２μＰＴＦＥフィルターにてキョーワードを濾過分離した。吸着処理後のシリコーン化合物をＫＲ－５１１（ｆ）として得た。得られたＫＲ－５１１（ｆ）中のナトリウム含有量は１質量ｐｐｍ以下であった。
＊９　Ｓ－１００Ａ：グリセリンモノステアレート（理研ビタミン（株）製、商品名：リケマールＳ－１００Ａ、ナトリウム含有量２質量ｐｐｍ未満）
＊１０　ＢＲ－８３：アクリル樹脂（三菱レーヨン（株）製、商品名：ダイヤナールＢＲ８３、Ｔｇ＝７５℃、重量平均分子量４０，０００、ナトリウム含有量１質量ｐｐｍ未満）
＊１１　ＰＥＰ－３６Ａ：リン系酸化防止剤、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト［株式会社ＡＤＥＫＡ製、商品名：アデカスタブＰＥＰ－３６Ａ、ナトリウム含有量１質量ｐｐｍ未満］
＊１２　Ｃｅｌ－２０２１Ｐ：３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３’，４’－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、商品名「セロキサイド２０２１Ｐ」、（株）ダイセル製
　表１の結果から、実施例１～９で得られたポリカーボネート樹脂組成物は、成形品を得る際に、高温での成形や滞留時間が長い過酷な成形温度条件でも成形品が黄変しにくく、離型性が低下せず、シルバーの発生を防止することが示されている。一方、比較例１～５で得られたポリカーボネート樹脂組成物は、成形品を得る際に、離型性が低下したり、成形品が黄変したり、成形品にシルバーが発生したりしていることが示されている。
　本発明のポリカーボネート樹脂組成物及びそれから得られる成形品は、高温での成形や滞留時間が長い過酷な成形温度条件でも成形品が黄変しにくく、離型性を低下させることなく、かつシルバー等の成形品不良の発生を防止することができるので、照明カバー、保護カバー、ＯＡ、複写機、家電製品の筐体、レンズや導光部品等の光学成形品、電気電子部品、窓製品等の各種用途として使用することができる。特にスマートフォン、ノートパソコンテレビ等の液晶ディスプレー用導光板（液晶パネル用導光板）や、デイタイムランニングライト向けの自動車用を含む車両用導光部品に好適に用いることができる。

Claims (16)

  1. 　（Ａ）成分としてポリカーボネート樹脂、（Ｂ）成分としてシリコーン化合物及び（Ｃ）成分として炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルを含むポリカーボネート樹脂組成物であって、前記（Ａ）成分１００質量部に対して、前記（Ｂ）成分０．０１質量部以上０．２５質量部以下、及び前記（Ｃ）成分０．０１５質量部以上０．２５質量部以下を含み、前記（Ｂ）成分中のナトリウム含有量が１５質量ｐｐｍ以下である、ポリカーボネート樹脂組成物。
  2. 　前記（Ａ）成分中のナトリウム含有量が２００質量ｐｐｂ以下である、請求項１に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  3. 　前記（Ｃ）成分中のナトリウム含有量が２質量ｐｐｍ以下である、請求項１又は２に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  4. 　前記（Ｃ）成分が、ステアリン酸とグリセリンとのエステルである、請求項１～３のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  5. 　前記ステアリン酸とグリセリンとのエステルが、グリセリンモノステアレートである、請求項４に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  6. 　前記（Ｂ）成分が、水素原子、アルコキシ基、水酸基、エポキシ基及びビニル基からなる群から選択される少なくとも１種がケイ素原子に結合したシリコーン化合物である、請求項１～５のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  7. 　前記（Ａ）成分が芳香族ポリカーボネート樹脂である、請求項１～６のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  8. 　前記（Ａ）成分の粘度平均分子量が、９，０００以上３０，０００以下である、請求項１～７のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  9. 　前記（Ａ）成分の粘度平均分子量が、１０，０００以上２０，０００以下である、請求項１～７のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  10. 　さらに、（Ｄ）成分としてアクリル樹脂を前記（Ａ）成分１００質量部に対して、０．０１質量部以上０．５質量部以下含む、請求項１～９のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  11. 　さらに、（Ｅ）成分として酸化防止剤を前記（Ａ）成分１００質量部に対して、０．００３質量部以上０．２質量部以下含む、請求項１～１０のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物。
  12. 　（Ａ）成分としてポリカーボネート樹脂、（Ｂ）成分としてシリコーン化合物及び（Ｃ）成分として炭素数が１２～２２の脂肪族カルボン酸とグリセリンとのエステルを含むポリカーボネート樹脂組成物であって、前記（Ａ）成分１００質量部に対して、前記（Ｂ）成分０．０１質量部以上０．２５質量部以下、及び前記（Ｃ）成分０．０１５質量部以上０．２５質量部以下を含み、該組成物中の（Ｃ）成分の変性率が３０％以下である、ポリカーボネート樹脂組成物。
  13. 　請求項１～１２のいずれか１つに記載のポリカーボネート樹脂組成物を成形してなる、成形品。
  14. 　前記成形品が、光学成形品である、請求項１３に記載の成形品。
  15. 　前記光学成形品が、液晶パネル用導光板である、請求項１４に記載の成形品。
  16. 　前記光学成形品が、車両用導光部品である、請求項１４に記載の成形品。
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