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WO2014017235A1 - 接合シート、およびシート部材の接合方法 - Google Patents

接合シート、およびシート部材の接合方法 Download PDF

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WO2014017235A1
WO2014017235A1 PCT/JP2013/067279 JP2013067279W WO2014017235A1 WO 2014017235 A1 WO2014017235 A1 WO 2014017235A1 JP 2013067279 W JP2013067279 W JP 2013067279W WO 2014017235 A1 WO2014017235 A1 WO 2014017235A1
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WO
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sheet
groove
joining
joint
sheet member
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/JP2013/067279
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English (en)
French (fr)
Inventor
将也 山本
哲史 堀部
圭 小野
剣一 豊島
貴行 寺崎
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nissan Motor Co Ltd
Original Assignee
Nissan Motor Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Nissan Motor Co Ltd filed Critical Nissan Motor Co Ltd
Priority to US14/416,893 priority Critical patent/US9331345B2/en
Priority to CA2880160A priority patent/CA2880160C/en
Priority to JP2014526824A priority patent/JP5874830B2/ja
Priority to EP13822124.7A priority patent/EP2878439B1/en
Priority to CN201380039638.XA priority patent/CN104487240B/zh
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    • Y10T156/10—Methods of surface bonding and/or assembly therefor

Definitions

  • the present invention relates to a joining sheet and a joining method for sheet members.
  • a fuel cell is a clean power generation system in which the product of an electrode reaction is water in principle and has a low impact on the global environment.
  • a polymer electrolyte fuel cell (PEFC) is expected as a power source for electric vehicles because it operates at a relatively low temperature.
  • a membrane electrode assembly (MEA: membrane electrode assembly, hereinafter also referred to as MEA) included in a single cell of a fuel cell includes an electrolyte membrane in which a catalyst layer is disposed, a frame-shaped gasket disposed on both surfaces of the electrolyte membrane, Have The gasket is positioned so as to surround the catalyst layer of the electrolyte membrane, and has a function of preventing the fuel gas and the oxidant gas supplied to the catalyst layer from leaking to the outside.
  • a resin sheet in which a through hole is formed is known as a technique for suppressing air bubbles from remaining between sheet members when laminating (bonding) a plurality of sheet members (see, for example, Patent Document 1). .)
  • Residual air bubbles may cause communication between the area surrounded by the gasket and the outside of the gasket. Or a convex part is formed in a gasket by the remaining bubble, and the adhesion nature of a gasket and a separator may fall by this convex part. As a result, fuel gas and oxidant gas supplied to the catalyst layer may leak to the outside.
  • the present invention has been made to solve the problems associated with the above-described conventional technology, and an object thereof is to provide a joining sheet capable of suppressing the remaining of bubbles and a method of joining sheet members capable of suppressing the remaining of bubbles.
  • the joining sheet of the present invention that achieves the above object includes a first sheet member and a second sheet member laminated on the first sheet member.
  • the first sheet member includes a first joint portion in which at least a part of a groove portion provided in the sheet surface direction faces the sheet end portion, and a second joint portion having no groove portion.
  • the second sheet member is laminated on the first sheet member at the first joint and the second joint.
  • the sheet member joining method of the present invention that achieves the above object, first, at least a part of the groove provided in the sheet surface direction faces the sheet end, and the second joint having no groove.
  • a laminated sheet is prepared by stacking a first sheet member including the second sheet member.
  • a pressing member that pressurizes the laminated sheet in the laminating direction is pressed against the second joint portion of the laminated sheet. And it has the degassing process which moves the pressed said pressing member toward the said 1st junction part from the said 2nd junction part.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view taken along line 3-3 of FIG. 2 showing a joining sheet in which a gasket and an electrolyte membrane are laminated.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view taken along line 3-3 of FIG. 2 showing a joining sheet in which a gasket and an electrolyte membrane are laminated.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view taken along line 3-3 of FIG. 2 showing a joining sheet in which a gasket and an electrolyte membrane are laminated.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view taken along line 3-3 of FIG. 2 showing a joining sheet in which a gasket and an electrolyte membrane are laminated.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view taken along line 3-3 of FIG. 2 showing a joining sheet in which a gasket and an electrolyte membrane are laminated.
  • FIG. 6A is a cross-sectional view taken along the line 6A-6A in FIG. 4
  • FIG. 6B is an enlarged
  • FIG. 6A is an enlarged view showing another cross-sectional shape of the groove.
  • FIGS. 7A to 7C are explanatory views for explaining the procedure for joining the gasket and the electrolyte membrane. It is sectional drawing which shows the modification of a sheet
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a cell structure of a fuel cell.
  • FIG. 2 is a plan view showing the electrolyte membrane 21 and the gaskets 40, 60 shown in FIG.
  • a single cell 10 is applied to a polymer electrolyte fuel cell (PEFC) or the like using hydrogen as a fuel, and includes an MEA 20 and separators 31 and 32.
  • PEFC polymer electrolyte fuel cell
  • the MEA 20 includes a polymer electrolyte membrane 21, catalyst layers 22 and 23, gas diffusion layers (GDL: Gas Diffusion Layer) 24 and 25, a first gasket 40, and a second gasket 60.
  • GDL Gas Diffusion Layer
  • the catalyst layer 22 includes a catalyst component, a conductive catalyst carrier that supports the catalyst component, and a polymer electrolyte.
  • the catalyst layer 22 is an anode catalyst layer in which a hydrogen oxidation reaction proceeds, and is disposed on one side of the electrolyte membrane 21.
  • the catalyst layer 23 includes a catalyst component, a conductive catalyst carrier that supports the catalyst component, and a polymer electrolyte.
  • the catalyst layer 23 is a cathode catalyst layer in which an oxygen reduction reaction proceeds, and is disposed on the other side of the electrolyte membrane 21.
  • the electrolyte membrane 21 has a function of selectively permeating protons generated in the catalyst layer 22 to the catalyst layer 23 and a partition wall for preventing mixing of the fuel gas supplied to the anode side and the oxidant gas supplied to the cathode side. It has the function of.
  • the gas diffusion layer 24 is an anode gas diffusion layer for dispersing the fuel gas supplied to the anode side, and is located between the separator 31 and the catalyst layer 22.
  • the gas diffusion layer 25 is a cathode gas diffusion layer for dispersing the oxidant gas supplied to the cathode side, and is located between the separator 32 and the catalyst layer 23.
  • the first and second gaskets 40 and 60 have a frame shape in which an opening 52 is provided, and are disposed on both surfaces of the outer peripheral portion of the electrolyte membrane 21.
  • the gasket 40 is positioned so as to surround the catalyst layer 22 (and the gas diffusion layer 24), and has a function of preventing the fuel gas supplied to the catalyst layer 22 from leaking to the outside.
  • the gasket 60 is positioned so as to surround the catalyst layer 23 (and the gas diffusion layer 25), and has a function of preventing the oxidant gas supplied to the catalyst layer 23 from leaking to the outside.
  • the separators 31 and 32 have a function of electrically connecting the single cells 10 in series and a function of a partition wall for blocking fuel gas, oxidant gas and refrigerant from each other, and have substantially the same shape as the MEA 20, for example, stainless steel. It is formed by pressing the ridges.
  • the stainless steel plate is preferable in that it can be easily subjected to complicated machining and has good conductivity, and can be coated with a corrosion-resistant coating as necessary.
  • the separator 31 is an anode separator disposed on the anode side of the MEA 20, and has a groove portion 31 a that is opposed to the catalyst layer 22 and forms a gas flow path located between the MEA 20 and the separator 31.
  • the groove (gas flow path) 31 a is used for supplying fuel gas to the catalyst layer 22.
  • the separator 32 is a cathode separator disposed on the cathode side of the MEA 20, and has a groove 32 a that is opposed to the catalyst layer 23 and constitutes a gas flow path located between the MEA 20 and the separator 32.
  • the groove (gas channel) 32 a is used for supplying the oxidant gas to the catalyst layer 23.
  • the electrolyte membrane 21 is a fluorine membrane made of a perfluorocarbon sulfonic acid polymer, a hydrocarbon resin membrane having a sulfonic acid group, or a porous membrane impregnated with an electrolyte component such as phosphoric acid or ionic liquid. It is possible to apply.
  • the perfluorocarbon sulfonic acid polymer is, for example, Nafion (registered trademark, manufactured by DuPont), Aciplex (registered trademark, manufactured by Asahi Kasei Co., Ltd.), and Flemion (registered trademark, manufactured by Asahi Glass Co., Ltd.).
  • the porous film is made of, for example, polytetrafluoroethylene (PTFE) or polyvinylidene fluoride (PVDF).
  • the thickness of the electrolyte membrane 21 is not particularly limited, but is preferably 5 to 300 ⁇ m, more preferably 10 to 200 ⁇ m from the viewpoint of strength, durability, and output characteristics.
  • the catalyst component used for the catalyst layer (cathode catalyst layer) 23 is not particularly limited as long as it has a catalytic action in the oxygen reduction reaction.
  • the catalyst component used for the catalyst layer (anode catalyst layer) 22 is not particularly limited as long as it has a catalytic action for the oxidation reaction of hydrogen.
  • Specific catalyst components include, for example, platinum, ruthenium, iridium, rhodium, palladium, osmium, tungsten, lead, iron, chromium, cobalt, nickel, manganese, vanadium, molybdenum, gallium, aluminum and other metals, and alloys thereof. Etc. are selected. In order to improve catalytic activity, poisoning resistance to carbon monoxide, heat resistance, etc., those containing at least platinum are preferable.
  • the catalyst components applied to the cathode catalyst layer and the anode catalyst layer need not be the same, and can be changed as appropriate.
  • the conductive carrier of the catalyst used for the catalyst layers 22 and 23 is particularly limited as long as it has a specific surface area for supporting the catalyst component in a desired dispersed state and sufficient electronic conductivity as a current collector.
  • the main component is preferably carbon particles.
  • the carbon particles are composed of, for example, carbon black, activated carbon, coke, natural graphite, and artificial graphite.
  • the polymer electrolyte used for the catalyst layers 22 and 23 is not particularly limited as long as it is a member having at least high proton conductivity.
  • a fluorine-based electrolyte containing a fluorine atom in all or part of the polymer skeleton or a polymer A hydrocarbon-based electrolyte that does not contain a fluorine atom in the skeleton is applicable.
  • the polymer electrolyte used for the catalyst layers 22 and 23 may be the same as or different from the polymer electrolyte used for the electrolyte membrane 21, but improves the adhesion of the catalyst layers 22 and 23 to the electrolyte membrane 21. From the viewpoint, they are preferably the same.
  • the thicknesses of the catalyst layers 22 and 23 are not particularly limited as long as they can sufficiently exhibit the catalytic action of the hydrogen oxidation reaction (anode side) and the oxygen reduction reaction (cathode side), and the same thickness as the conventional one can be used. . Specifically, the thickness of each catalyst layer is preferably 1 to 20 ⁇ m.
  • the gas diffusion layers 24 and 25 are configured using, as a base material, a sheet-like material having conductivity and porosity, such as a carbon fabric such as glassy carbon, a paper-like paper body, a felt, and a nonwoven fabric.
  • the thickness of the substrate is not particularly limited, but is preferably 30 to 500 ⁇ m from the viewpoint of mechanical strength and permeability such as gas and water.
  • the gas diffusion layers 24 and 25 preferably contain a water repellent in the base material from the viewpoint of water repellency and suppression of the flooding phenomenon.
  • water repellent examples include fluorine-based polymer materials such as PTFE, PVDF, polyhexafluoropropylene, tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer (FEP), polypropylene, and polyethylene.
  • fluorine-based polymer materials such as PTFE, PVDF, polyhexafluoropropylene, tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer (FEP), polypropylene, and polyethylene.
  • the separators 31 and 32 are not limited to a form made of a stainless steel plate, and other metal materials (for example, an aluminum plate or a clad material), carbon such as dense carbon graphite or a carbon plate can also be applied. When carbon is applied, the grooves 31a and 32a can be formed by cutting or screen printing.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view taken along the line 3-3 in FIG. 2 showing a bonding sheet 70 in which the gaskets 40, 60 and the electrolyte membrane 21 are laminated.
  • FIG. 4 is a base material 50 constituting the main body of the gaskets 40, 60.
  • FIG. 5 is a plan view showing the gaskets 40 and 60 with the adhesive layer 90 side as a surface.
  • 6A is a cross-sectional view taken along the line 6A-6A in FIG. 4, and FIG. 6B is an enlarged view of the 6B portion surrounded by the two-dot chain line in FIG. 6A.
  • FIG. 6C is an enlarged view showing another cross-sectional shape of the groove 83.
  • the joining sheet 70 applied to the MEA 20 is briefly described as a gasket 40, 60 as a first sheet member 71 and a second sheet member laminated on the gasket 40, 60.
  • the electrolyte membrane 21 as 72 is included.
  • the gaskets 40 and 60 include a first joint portion 81 (general name of 81a to 81f) in which at least a part of a groove portion 83 (a general name of 83a to 83f) provided in the sheet surface direction faces the sheet end portions 73 and 74, and a groove portion.
  • 2nd joint part 82 (general name of 82a, 82b) which does not have 83.
  • the electrolyte membrane 21 is laminated on the gaskets 40 and 60 at the first joint 81 and the second joint 82.
  • the gaskets 40 and 60 and the electrolyte membrane 21 are laminated via an adhesive layer 90 including a joining member 91. Details will be described below.
  • the gaskets 40 and 60 have the base material 50 which comprises a main-body part, and the contact bonding layer 90 provided in the one surface of the base material 50.
  • FIG. The substrate 50 has a long shape and is wound around a roll 51. An opening 52 is formed in the base material 50 so that the catalyst layers 22 and 23 can face.
  • the base material 50 is unwound from the roll 51 to form the adhesive layer 90 including the joining member 91.
  • the adhesive layer 90 is formed by applying the joining member 91 from the application device.
  • the base material 50 on which the adhesive layer 90 is formed is cut into a predetermined size and used as the gaskets 40 and 60.
  • the base material 50 of the gaskets 40 and 60 is made of, for example, a rubber material, a fluorine-based polymer material, or a thermoplastic resin.
  • the rubber material include fluorine rubber, silicon rubber, ethylene propylene rubber (EPDM), and polyisobutylene rubber.
  • the fluorine-based polymer material include PTFE, PVDF, polyhexafluoropropylene, and FEP.
  • the thermoplastic resin is polyolefin or polyester. Examples of the polyester include polyethylene terephthalate (PET) and polyethylene naphthalate (PEN).
  • the thickness of the gaskets 40 and 60 is not particularly limited, but is preferably 10 ⁇ m to 2 mm, and more preferably 20 ⁇ m to 1 mm.
  • the joining member 91 contains an adhesive.
  • an adhesive agent is not specifically limited,
  • the hot-melt agent which is a thermoplastic adhesive agent can be used.
  • the first bonding portion 81 and the second bonding portion 82 are provided on the adhesive layer 90.
  • the groove 83 is provided only in the adhesive layer 90, and the groove 50 does not exist in the base material 50.
  • the groove 83 is not limited to a form that does not include the joining member 91 as shown in FIG.
  • the amount of the joining member 91 may be partially changed, and a relatively small portion may be used as the groove portion 83.
  • the groove 83 is provided so as to extend in the surface direction of the gaskets 40 and 60 (the direction of the paper surface in FIG. 5 or the direction orthogonal to the paper surface in FIG. 6). A part of the groove 83 faces the sheet end portions 73 and 74.
  • the sheet end includes an outer peripheral end 73 and an inner peripheral end 74 formed by the opening 52. More specifically, in FIG. 5, the upper groove 83 a in the region surrounded by the reference numeral 81 a has an upper end facing the outer peripheral end 73 and a lower end separated from the inner peripheral end 74.
  • the lower groove 83 b surrounded by the reference numeral 81 b has a lower end facing the outer peripheral end 73 and an upper end separated from the inner peripheral end 74.
  • the left groove 83 c of the region surrounded by the reference numeral 81 c has a right end facing the inner peripheral end 74 and a left end separated from the outer peripheral end 73.
  • the right groove 83d of the region surrounded by the reference numeral 81d has a right end facing the outer peripheral end 73 and a left end separated from the inner peripheral end 74.
  • the left upper groove 83e in the region surrounded by the reference numeral 81e communicates with the upper groove 83a at the right end and faces the outer peripheral edge 73 through the upper groove 83a.
  • the lower left groove 83f in the region surrounded by the reference numeral 81f communicates with the lower groove 83b at the right end and faces the outer peripheral end 73 through the lower groove 83b.
  • the lower end portion of the upper groove portion 83a and the upper end portion of the lower groove portion 83b may face the inner peripheral end portion 74, but are separated from the inner peripheral end portion 74 in this embodiment. Since the upper end portion of the upper groove portion 83a and the lower end portion of the lower groove portion 83b face the outer peripheral end portion 73, a passage for extruding gas is ensured, and it exists close to the inner peripheral end portion 74. This is because the gas can be pushed out from the inner peripheral end 74 even without the groove. Furthermore, even if the grooves 83a and 83b remain without being crushed, the inside and the outside of the opening 52 are not communicated with each other, and fuel gas and oxidant gas can be reliably prevented from leaking to the outside. It is.
  • the region surrounded by the reference numerals 81a to 81f corresponds to the first joint portion 81 having the groove 83 (83a to 83f).
  • a region surrounded by reference numerals 82 a and 82 b corresponds to the second joint portion 82 that does not have the groove portion 83.
  • the second joint portion 82 is provided at two places on the left and right sides of the left upper side, the left side, and the lower left side groove portion 83 and the left side of the right groove portion 83.
  • the electrolyte membrane 21 is laminated on the gaskets 40 and 60 at the first joint 81 and the second joint 82 to form the joint sheet 70.
  • the first joint 81 extends to the outside of the region overlapping the electrolyte membrane 21, and the second joint 82 is provided in the region where the gaskets 40, 60 are directly laminated. It has been.
  • a part where the gaskets 40 and 60 are directly laminated also constitutes the joining sheet 70.
  • the first gasket 40 as the first sheet member 71 and the second gasket 60 as the second sheet member 72 laminated on the first gasket 40 are included.
  • the laminated sheet in which the gaskets 40 and 60 and the electrolyte membrane 21 are stacked, that is, the joining sheet 70 is pressed in the laminating direction by the pressing member 100 (see FIG. 7).
  • the pressing member 100 is composed of a rotatable roller member 101, for example.
  • the direction in which the pressing member 100 is moved is the right direction in FIG.
  • the illustrated groove 83 (83a to 83f) includes a form extending in parallel with the direction in which the pressing member 100 is moved and a form extending in a direction intersecting with the direction in which the pressing member 100 is moved.
  • the groove portions in the former form are groove portions 83c, 83d, 83e, and 83f, and the latter groove portions are groove portions 83a and 83b.
  • the left second joint portion 82 is used as a grounding allowance for pressing the pressing member 100.
  • the second joining portion 82 on the right side is used as a grounding allowance for pressing the moved pressing member 100.
  • FIGS. 7A to 7C are explanatory views for explaining a procedure for joining the gaskets 40, 60 and the electrolyte membrane 21.
  • FIG. For easy understanding, the groove 83 is exaggerated in the figure.
  • the gaskets 40 and 60 including the first joint portion 81 having the groove portion 83 and the second joint portion 82 not having the groove portion 83 are stacked on the electrolyte membrane 21 to be a laminated sheet.
  • the laminated sheet 70 is set on the mounting table 110.
  • the pressing member 100 that pressurizes the laminated sheet 70 in the laminating direction is pressed against the second joint portion 82 of the laminated sheet 70.
  • the pressed pressing member 100 is moved from the second joint portion 82 toward the first joint portion 81, and the gas present between the gaskets 40, 60 and the electrolyte membrane 21.
  • a degassing step of extruding is performed.
  • the gas existing around the left groove 83c is pushed out from the inner peripheral end 74 through the left groove 83c.
  • Gas existing around the upper left groove 83e and the upper groove 83a is pushed out from the upper outer peripheral end 73 through the upper groove 83a.
  • Gas existing around the lower left groove 83f and the lower groove 83b is pushed out from the lower outer peripheral end 73 through the lower groove 83b.
  • the gas existing between the lower end portion of the upper groove portion 83a and the inner peripheral end portion 74 and the gas existing between the upper end portion of the lower groove portion 83b and the inner peripheral end portion 74 are transferred to the inner peripheral end portion 74. Since they are close to each other, they are pushed out from the inner peripheral end 74 even without the groove 83.
  • the pressing member 100 When the pressing member 100 further moves and exceeds the opening 52, the pressing member 100 contacts the second joint 82 on the right side shown in FIG. As the pressing member 100 further moves, the gas present around the right groove 83d is pushed out from the right outer peripheral end 73 through the right groove 83d.
  • the groove portion 83 in the first joint portion 81 is crushed while extruding gas. Since the groove 83 is crushed, fuel gas and oxidant gas do not flow into the first joint 81.
  • Any groove 83 is formed in a form that does not allow the inside and the outside of the opening 52 to communicate with each other. Therefore, even if the groove 83 remains without being crushed, the inside of the opening 52 and the outside are not communicated with each other, and fuel gas and oxidant gas can be reliably prevented from leaking to the outside.
  • the groove 83 is formed at a portion opposite to the moving direction of the pressing member 100.
  • the 2nd junction part 82 which does not have the groove part 83 is used as the grounding allowance of the press member 100, even if the pressed press member 100 is moved, the 2nd junction part 82 is used. It is possible to prevent bubbles from remaining on the surface.
  • the region surrounded by the gaskets 40, 60 does not communicate with the outside of the gaskets 40, 60. Further, the convex portions are not formed on the gaskets 40 and 60 due to the remaining bubbles, and the adhesion between the gaskets 40 and 60 and the separator is not lowered. Therefore, it is possible to suppress the bubbles from remaining and prevent the fuel gas and the oxidant gas supplied to the catalyst layer from leaking to the outside.
  • the gaskets 40 and 60 must be provided with a mechanism capable of appropriately expelling and removing bubbles remaining between the gaskets 40 and 60 and the electrolyte membrane 21 and between the gaskets 40 and 60. According to the embodiment described above, such a request can be satisfied.
  • the joining sheet 70 of the present embodiment applied to the MEA 20 at least a part of the groove 83 provided in the sheet surface direction is at the sheet end (the outer peripheral end 73 or the inner peripheral end 74).
  • the groove portion 83 Since at least a part of the groove portion 83 faces the sheet end portions 73 and 74, the gas existing between the gaskets 40 and 60 and the electrolyte membrane 21 is pushed out from the sheet end portions 73 and 74 through the groove portion 83. Can do. Moreover, the 2nd junction part 82 which does not have the groove part 83 can be used as a grounding cost which presses the press member 100 which pressurizes in the lamination direction. As a result, it is possible to provide the bonding sheet 70 capable of suppressing the remaining of bubbles, and it is possible to prevent the fuel gas and the oxidant gas supplied to the catalyst layers 22 and 23 from leaking to the outside as a result of suppressing the remaining bubbles.
  • the gaskets 40 and 60 and the electrolyte membrane 21 are laminated via an adhesive layer 90 including a joining member 91.
  • the groove part 83 is provided only on the adhesive layer 90, and the groove part 83 does not exist in the base material 50 of the gaskets 40 and 60, and the mechanical strength of the gaskets 40 and 60 can be prevented from being lowered.
  • the sheet member joining method of the present embodiment includes a step of preparing the laminated sheet 70 by stacking the gaskets 40, 60 as the first sheet member 71 on the electrolyte membrane 21 as the second sheet member 72, and the laminated sheet 70.
  • a step of pressing the pressing member 100 that presses the laminated sheet 70 in the stacking direction against the second bonding portion 82, and a degassing step of moving the pressed pressing member 100 from the second bonding portion 82 toward the first bonding portion 81. have. Since at least a part of the groove 83 faces the sheet end portions 73 and 74, the gas existing between the gaskets 40 and 60 and the electrolyte membrane 21 is passed through the groove portion 83 in the gas venting process.
  • the 2nd junction part 82 which does not have the groove part 83 can be used as a grounding cost which presses the press member 100 which pressurizes in the lamination direction.
  • the fuel gas and the oxidant gas supplied to the catalyst layers 22 and 23 can be prevented from leaking to the outside. .
  • the groove 83 is formed between the gaskets 40 and 60 and the electrolyte membrane 21 because the groove 83 is formed in a form extending in parallel with the direction in which the pressing member 100 is moved and in a form extending in the direction in which the pressing member 100 is moved.
  • the gas to be discharged can be surely pushed out from the sheet end portions 73 and 74 through the groove 83.
  • the second joint portion 82 is disposed at a downstream position along the direction in which the pressing member 100 is moved, even if the opening 52 exists in the direction in which the pressing member 100 is moved, the second joint The part 82 can be used as a grounding allowance for the pressing member 100, and the remaining of bubbles can be suppressed.
  • the pressing member 100 is a rotatable roller member 101, and in the degassing process for moving (rolling) the pressing member 100, the gas existing between the gaskets 40, 60 and the electrolyte membrane 21 is passed through the groove 83 and the sheet. It can be reliably pushed out from the end portions 73 and 74.
  • the second sheet member 72 is the electrolyte membrane 21 on which the electrode catalyst layer is formed
  • the first sheet member 71 is the frame-shaped gaskets 40 and 60 joined to the outer peripheral edge of the electrolyte membrane 21, the gasket 40 , 60 and the electrolyte membrane 21 can be prevented from remaining bubbles, so that fuel gas and oxidant gas supplied to the catalyst layers 22 and 23 can be prevented from leaking to the outside.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view showing a modification of the sheet member.
  • the joining sheet 70 which laminated
  • the bonding material is not essential, and the sheet member itself may be heat-sealed.
  • the bonding sheet 120 includes the first sheet member 121 including the first bonding portion 81 having the groove 83 and the second bonding portion 82 not having the groove 83, and the first bonding portion.
  • 81 and the second joining portion 82 include a second sheet member 122 stacked on the first sheet member 121.
  • the first sheet member 121 and the second sheet member 122 are made of a material that can be heat-sealed.
  • the sheet member joining method in this case further includes a step of thermally fusing the first sheet member 121 and the second sheet member 122 after the degassing step.
  • a press machine 123 that heats the first sheet member 121 and the second sheet member 122 while applying pressure is used.
  • the groove 83 in the first joint 81 is crushed. Since the groove 83 is crushed, no gas flows into the first joint 81.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view showing a modified example of the groove 83.
  • the groove 83 is not limited to the case where the groove 83 is formed in a form extending in parallel with the direction in which the pressing member 100 is moved or in a form extending in the direction in which the pressing member 100 is moved.
  • the groove 83 can be formed in an appropriate form as long as the gas existing between the first sheet member 71 and the second sheet member 72 can be pushed out from the sheet end portions 73 and 74.
  • the grooves 83 (83a to 83f) may be formed in such a form that the grooves intersect and extend.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view showing a modification of the pressing member 100.
  • the pressing member 100 is not limited to the case where the pressing member 100 is composed of a rotatable roller member 101.
  • the pressing member 100 can be composed of an appropriate member as long as the gas existing between the first sheet member 71 and the second sheet member 72 can be pushed out from the sheet end portions 73 and 74.
  • the pressing member 100 may be a squeegee configured by a blade member 102.
  • the gaskets 40 and 60 of the MEA 20 and the electrolyte membrane 21 are illustrated as the joining sheet 70, it goes without saying that the first sheet member 71 and the second sheet member 72 are not limited to this case.
  • the present invention can be widely applied to the joining sheet 70 that is required to suppress air bubbles remaining between the sheet members 71 and 72 to be laminated.

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Abstract

　気泡の残留を抑制し得る接合シート、および気泡の残留を抑制し得るシー ト部材の接合方法を提供する。　ＭＥＡ（２０）に適用される接合シート（７０）は、第１のシート部材（７１）としてのガスケット（４０）、（６０）と、ガスケットに積層される第２のシート部材（７２）としての電解質膜（２１）とを含んでいる。ガスケットは、シート面方向に設けられた溝部（８３）の少なくとも一部がシート端部（７３）、（７４）に臨む第１接合部（８１）と、溝部を有さない第２接合部（８２）とを含んでいる。電解質膜は、第１接合部および第２接合部においてガスケットに積層されている。

Description

接合シート、およびシート部材の接合方法
　本発明は、接合シート、およびシート部材の接合方法に関する。
　近年、エネルギー・環境問題を背景とした社会的要求や動向と呼応して、常温でも作動して高出力密度が得られる燃料電池が電気自動車用電源、定置型電源として注目されている。燃料電池は、電極反応による生成物が原理的に水であり、地球環境への負荷が少ないクリーンな発電システムである。特に、固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）は、比較的低温で作動することから、電気自動車用電源として期待されている。
　燃料電池の単セルに含まれる膜電極接合体（ＭＥＡ：ｍｅｍｂｒａｎｅ　ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ　ａｓｓｅｍｂｌｙ　以下、ＭＥＡとも称する）は、触媒層が配置された電解質膜と、電解質膜の両面に配置される枠状のガスケットと、を有する。ガスケットは、電解質膜の触媒層を包囲するように位置決めされており、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークするのを防止する機能を有する。
　複数枚のシート部材を積層する（貼合わせる）ときにシート部材同士の間に気泡が残留することを抑制する技術として、貫通孔を形成した樹脂シートが知られている（例えば、特許文献１参照。）。
国際公開第２００４／０６１０３２号
　特許文献１に係る樹脂シートをＭＥＡのガスケットに適用しても、貫通孔では気泡を抜くことができない領域が存在し、気泡の残留を抑制することが困難である。
　残留した気泡によって、ガスケットによって包囲した領域とガスケットの外側とが連通することがある。あるいは、残留した気泡によってガスケットに凸部が形成され、この凸部によってガスケットとセパレータとの密着性が低下することがある。これらによって、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークする虞がある。
　本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、気泡の残留を抑制し得る接合シート、および気泡の残留を抑制し得るシート部材の接合方法を提供することを目的とする。
　上記目的を達成する本発明の接合シートは、第１のシート部材と、前記第１のシート部材に積層される第２のシート部材とを含んでいる。第１のシート部材は、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含んでいる。第２のシート部材は、前記第１接合部および前記第２接合部において前記第１のシート部材に積層されてなる。
　上記目的を達成する本発明のシート部材の接合方法は、まず、シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含む第１のシート部材を、第２のシート部材に重ねて積層シートを準備する。次いで、前記積層シートの前記第２接合部に、前記積層シートを積層方向に加圧する押圧部材を押し付ける。そして、押し付けた前記押圧部材を前記第２接合部から前記第１接合部に向けて移動させるガス抜き工程を有する。
燃料電池のセル構造を示す断面図である。 図１に示される電解質膜およびガスケットを示す平面図である。 ガスケットと電解質膜とを積層した接合シートを示す図２の３－３線に沿う断面図である。 ガスケットの本体部を構成する基材に接着層を設けた様子を示す斜視図である。 ガスケットを、その接着層側を表面にして示す平面図である。 図６（Ａ）は、図４の６Ａ－６Ａ線に沿う断面図、図６（Ｂ）は、図６（Ａ）の二点鎖線によって囲まれる６Ｂ部を拡大して示し、溝部の断面形状を示す拡大図、図６（Ｃ）は、溝部の他の断面形状を示す拡大図である。 図７（Ａ）～（Ｃ）は、ガスケットと電解質膜とを接合する手順を説明するための説明図である。 シート部材の変形例を示す断面図である。 溝部の変形例を示す断面図である。 押圧部材の変形例を示す断面図である。
　以下、添付した図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる。
　図１は、燃料電池のセル構造を示す断面図である。図２は、図１に示される電解質膜２１およびガスケット４０、６０を示す平面図である。
　図１を参照して、単セル１０は、水素を燃料とする固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）等に適用され、ＭＥＡ２０およびセパレータ３１、３２を有する。
　ＭＥＡ２０は、高分子電解質膜２１、触媒層２２、２３、ガス拡散層（ＧＤＬ：Ｇａｓ　Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ　Ｌａｙｅｒ）２４、２５、第１ガスケット４０、および第２ガスケット６０を有する。
　触媒層２２は、触媒成分、触媒成分を担持する導電性の触媒担体および高分子電解質を含んでおり、水素の酸化反応が進行するアノード触媒層であり、電解質膜２１の一方の側に配置される。触媒層２３は、触媒成分、触媒成分を担持する導電性の触媒担体および高分子電解質を含んでおり、酸素の還元反応が進行するカソード触媒層であり、電解質膜２１の他方の側に配置される。
　電解質膜２１は、触媒層２２で生成したプロトンを触媒層２３へ選択的に透過させる機能およびアノード側に供給される燃料ガスとカソード側に供給される酸化剤ガスとを混合させないための隔壁としての機能を有する。
　ガス拡散層２４は、アノード側に供給される燃料ガスを分散させるためのアノードガス拡散層であり、セパレータ３１と触媒層２２との間に位置している。ガス拡散層２５は、カソード側に供給される酸化剤ガスを分散させるためのカソードガス拡散層であり、セパレータ３２と触媒層２３との間に位置している。
　第１および第２ガスケット４０、６０は、図２に示されるように、開口部５２が設けられた枠形状を有し、電解質膜２１の外周部の両面に配置される。ガスケット４０は、触媒層２２（およびガス拡散層２４）を包囲するように位置決めされており、触媒層２２に供給される燃料ガスが外部にリークするのを防止する機能を有する。ガスケット６０は、触媒層２３（およびガス拡散層２５）を包囲するように位置決めされており、触媒層２３に供給される酸化剤ガスが外部にリークするのを防止する機能を有する。
　セパレータ３１、３２は、単セル１０を電気的に直列接続する機能および燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷媒を互いに遮断する隔壁としての機能を有し、ＭＥＡ２０と略同一形状であり、例えば、ステンレス鋼鈑にプレス加工を施すことで形成される。ステンレス鋼鈑は、複雑な機械加工を施しやすくかつ導電性が良好である点で好ましく、必要に応じて、耐食性のコーティングを施すことも可能である。
　セパレータ３１は、ＭＥＡ２０のアノード側に配置されるアノードセパレータであり、触媒層２２に相対し、ＭＥＡ２０とセパレータ３１との間に位置するガス流路を構成する溝部３１ａを有する。溝部（ガス流路）３１ａは、燃料ガスを触媒層２２に供給するために利用される。
　セパレータ３２は、ＭＥＡ２０のカソード側に配置されるカソードセパレータであり、触媒層２３に相対し、ＭＥＡ２０とセパレータ３２との間に位置するガス流路を構成する溝部３２ａを有する。溝部（ガス流路）３２ａは、酸化剤ガスを触媒層２３に供給するために利用される。
　次に、各構成部材の材質およびサイズ等について詳述する。
　電解質膜２１は、パーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマーから構成されるフッ素系電解質膜、スルホン酸基を有する炭化水素系樹脂膜、リン酸やイオン性液体等の電解質成分を含浸した多孔質状の膜を、適用することが可能である。パーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマーは、例えば、ナフィオン（登録商標、デュポン株式会社製）、アシプレックス（登録商標、旭化成株式会社製）、フレミオン（登録商標、旭硝子株式会社製）である。多孔質状の膜は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）から形成される。
　電解質膜２１の厚みは、特に限定されないが、強度、耐久性および出力特性の観点から５～３００μｍが好ましく、より好ましくは１０～２００μｍである。
　触媒層（カソード触媒層）２３に用いられる触媒成分は、酸素の還元反応に触媒作用を有するものであれば、特に限定されない。触媒層（アノード触媒層）２２に用いられる触媒成分は、水素の酸化反応に触媒作用を有するものであれば、特に限定されない。
　具体的な触媒成分は、例えば、白金、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、タングステン、鉛、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウム等の金属、及びそれらの合金等などから選択される。触媒活性、一酸化炭素等に対する耐被毒性、耐熱性などを向上させるために、少なくとも白金を含むものが好ましい。カソード触媒層およびアノード触媒層に適用される触媒成分は、同一である必要はなく、適宜変更することが可能である。
　触媒層２２、２３に用いられる触媒の導電性担体は、触媒成分を所望の分散状態で担持するための比表面積、および、集電体として十分な電子導電性を有しておれば、特に限定されないが、主成分がカーボン粒子であるのが好ましい。カーボン粒子は、例えば、カーボンブラック、活性炭、コークス、天然黒鉛、人造黒鉛から構成される。
　触媒層２２、２３に用いられる高分子電解質は、少なくとも高いプロトン伝導性を有する部材であれば、特に限定されず、例えば、ポリマー骨格の全部又は一部にフッ素原子を含むフッ素系電解質や、ポリマー骨格にフッ素原子を含まない炭化水素系電解質が適用可能である。触媒層２２、２３に用いられる高分子電解質は、電解質膜２１に用いられる高分子電解質と同一であっても異なっていてもよいが、電解質膜２１に対する触媒層２２、２３の密着性を向上させる観点から、同一であることが好ましい。
　触媒層２２、２３の厚みは、水素の酸化反応（アノード側）および酸素の還元反応（カソード側）の触媒作用が十分発揮できる厚みであれば特に制限されず、従来と同様の厚みが使用できる。具体的には、各触媒層の厚みは、１～２０μｍが好ましい。
　ガス拡散層２４、２５は、例えば、グラッシーカーボン等の炭素製の織物、紙状抄紙体、フェルト、不織布といった導電性及び多孔質性を有するシート状材料を、基材として構成される。基材の厚さは、特に限定されないが、機械的強度およびガスや水などの透過性の観点から、３０～５００μｍが好ましい。ガス拡散層２４、２５は、撥水性およびフラッディング現象の抑制の観点から、基材に撥水剤を含ませることが好ましい。撥水剤は、例えば、ＰＴＦＥ、ＰＶＤＦ、ポリヘキサフルオロプロピレン、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）などのフッ素系の高分子材料、ポリプロピレン、ポリエチレンである。
　セパレータ３１、３２は、ステンレス鋼鈑から構成する形態に限定されず、その他の金属材料（例えば、アルミニウム板やクラッド材）、緻密カーボングラファイトや炭素板などのカーボンを適用することも可能である。カーボンを適用する場合、溝部３１ａ、３２ａは、切削加工やスクリーン印刷によって形成することが可能である。
　次に、本実施形態のＭＥＡ２０に適用される接合シート７０について説明する。
　図３は、ガスケット４０、６０と電解質膜２１とを積層した接合シート７０を示す図２の３－３線に沿う断面図、図４は、ガスケット４０、６０の本体部を構成する基材５０に接着層９０を設けた様子を示す斜視図、図５は、ガスケット４０、６０を、その接着層９０側を表面にして示す平面図である。図６（Ａ）は、図４の６Ａ－６Ａ線に沿う断面図、図６（Ｂ）は、図６（Ａ）の二点鎖線によって囲まれる６Ｂ部を拡大して示し、溝部８３の断面形状を示す拡大図、図６（Ｃ）は、溝部８３の他の断面形状を示す拡大図である。
　図３～図６を参照して、ＭＥＡ２０に適用される接合シート７０は、概説すると、第１のシート部材７１としてのガスケット４０、６０と、ガスケット４０、６０に積層される第２のシート部材７２としての電解質膜２１とを含んでいる。ガスケット４０、６０は、シート面方向に設けられた溝部８３（８３ａ～８３ｆの総称）の少なくとも一部がシート端部７３、７４に臨む第１接合部８１（８１ａ～８１ｆの総称）と、溝部８３を有さない第２接合部８２（８２ａ、８２ｂの総称）とを含んでいる。電解質膜２１は、第１接合部８１および第２接合部８２においてガスケット４０、６０に積層されている。図示例では、ガスケット４０、６０と電解質膜２１とは、接合部材９１を含む接着層９０を介して積層されている。以下、詳述する。
　ガスケット４０、６０は、本体部を構成する基材５０と、基材５０の一面に設けられた接着層９０とを有している。基材５０は、長尺形状を有し、ロール５１に巻回している。基材５０には、触媒層２２、２３を臨ませる開口部５２を形成している。基材５０をロール５１から繰り出し、接合部材９１を含む接着層９０を形成している。塗布装置から接合部材９１を塗布することによって、接着層９０を形成する。接着層９０を形成した基材５０は、所定の大きさに切り出して、ガスケット４０、６０として使用する。
　ガスケット４０、６０の基材５０は、例えば、ゴム材料、フッ素系の高分子材料、熱可塑性樹脂から構成される。ゴム材料は、フッ素ゴム、シリコンゴム、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）、ポリイソブチレンゴムなどである。フッ素系の高分子材料は、ＰＴＦＥ、ＰＶＤＦ、ポリヘキサフルオロプロピレン、ＦＥＰなどである。熱可塑性樹脂は、ポリオレフィンやポリエステルなどである。ポリエステルは、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などである。ガスケット４０、６０の厚さは、特に限定されないが、好ましくは１０μｍ～２ｍｍであり、より好ましくは２０μｍ～１ｍｍである。
　接合部材９１は接着剤を含んでいる。接着剤は、特に限定されないが、例えば、熱可塑性の接着剤であるホットメルト剤を使用することができる。
　接着層９０に、第１接合部８１と、第２接合部８２とを設けている。図６（Ｂ）に拡大して示すように、溝部８３は接着層９０のみに施しており、基材５０には溝部８３が存在しない。この結果、ガスケット４０、６０の機械的強度が低下することがない。溝部８３は、図６（Ｂ）に示すように接合部材９１を含まない形態には限定されない。図６（Ｃ）に示すように、接合部材９１の量を部分的に異ならせ、相対的に少ない部位を溝部８３としてもよい。
　溝部８３は、ガスケット４０、６０の面方向（図５において紙面の方向、あるいは図６において紙面に直交する方向）に伸びるように設けられている。溝部８３は、その一部がシート端部７３、７４に臨んでいる。シート端部は、外周端部７３と、開口部５２によって形成される内周端部７４とを含んでいる。さらに詳しくは、図５において、符号８１ａによって囲まれる領域の上側溝部８３ａは、上端部が外周端部７３に臨み、下端部が内周端部７４から離れている。符号８１ｂによって囲まれる領域の下側溝部８３ｂは、下端部が外周端部７３に臨み、上端部が内周端部７４から離れている。符号８１ｃによって囲まれる領域の左側溝部８３ｃは、右端部が内周端部７４に臨み、左端部が外周端部７３から離れている。符号８１ｄによって囲まれる領域の右側溝部８３ｄは、右端部が外周端部７３に臨み、左端部が内周端部７４から離れている。符号８１ｅによって囲まれる領域の左上側溝部８３ｅは、右端部が上側溝部８３ａに連通し、この上側溝部８３ａを介して外周端部７３に臨んでいる。符号８１ｆによって囲まれる領域の左下側溝部８３ｆは、右端部が下側溝部８３ｂに連通し、この下側溝部８３ｂを介して外周端部７３に臨んでいる。
　上側溝部８３ａの下端部、および下側溝部８３ｂの上端部を内周端部７４に臨ませてもよいが、本実施形態にあっては、内周端部７４から離している。上側溝部８３ａの上端部、および下側溝部８３ｂの下端部が外周端部７３に臨んでいるのでガスを押し出すための通路が確保されていること、内周端部７４に近接して存在するガスは溝部が無くても内周端部７４から押し出すことができることを考慮したものである。さらに、仮に溝部８３ａ、８３ｂが潰されずに残ったとしても、開口部５２の内側と外部とが連通されることがなく、燃料ガスや酸化剤ガスが外部にリークするのを確実に防止できるからである。
　上記の符号８１ａ～８１ｆによって囲まれる領域が、溝部８３（８３ａ～８３ｆ）を有する第１接合部８１に相当する。また、符号８２ａ、８２ｂによって囲まれる領域が、溝部８３を有さない第２接合部８２に相当する。図５において、第２接合部８２は、左上側、左側、および左下側の溝部８３の左側と、右側の溝部８３の左側との左右２か所に設けられている。
　そして、電解質膜２１は、第１接合部８１および第２接合部８２においてガスケット４０、６０に積層され、接合シート７０を構成する。なお、図３に示される形態では、第１接合部８１は電解質膜２１に重なる領域の外方まで伸びて設けられ、第２接合部８２はガスケット４０、６０同士が直接積層される領域に設けられている。ガスケット４０、６０同士が直接積層される部位も接合シート７０を構成する。この部位においては、第１のシート部材７１としての第１ガスケット４０と、第１ガスケット４０に積層される第２のシート部材７２としての第２ガスケット６０とを含むことになる。
　ガスケット４０、６０と電解質膜２１とを重ねた積層シート、すなわち接合シート７０は、押圧部材１００（図７を参照）によって積層方向に加圧する。押圧部材１００は、例えば、回転自在なローラー部材１０１から構成する。押圧部材１００を移動させる方向は図５において右方向である。図示した溝部８３（８３ａ～８３ｆ）は、押圧部材１００を移動させる方向と平行に伸びる形態と、押圧部材１００を移動させる方向に交差して伸びる形態とを含んでいる。前者の形態の溝部は溝部８３ｃ、８３ｄ、８３ｅ、８３ｆであり、後者の溝部は溝部８３ａ、８３ｂである。左側の第２接合部８２は、押圧部材１００を押し付ける接地代として用いる。右側の第２接合部８２は、移動してきた押圧部材１００が押し付けられる接地代として用いる。
　次に、ガスケット４０、６０と電解質膜２１とを接合する手順について説明する。
　図７（Ａ）～（Ｃ）は、ガスケット４０、６０と電解質膜２１とを接合する手順を説明するための説明図である。なお、理解の容易のために、図においては溝部８３を誇張して示してある。
　まず、図７（Ａ）に示すように、溝部８３を有する第１接合部８１と溝部８３を有さない第２接合部８２とを含むガスケット４０、６０を、電解質膜２１に重ねて積層シート７０を準備する。積層シート７０を載置台１１０の上にセットする。
　次いで、図７（Ｂ）に示すように、積層シート７０の第２接合部８２に、積層シート７０を積層方向に加圧する押圧部材１００を押し付ける。
　次いで、図７（Ｃ）に示すように、押し付けた押圧部材１００を第２接合部８２から第１接合部８１に向けて移動させ、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを押し出すガス抜き工程を実施する。
　押圧部材１００を移動することによって、左側溝部８３ｃの周囲に存在するガスを、左側溝部８３ｃを通して、内周端部７４から押し出す。左上側溝部８３ｅおよび上側溝部８３ａの周囲に存在するガスを、上側溝部８３ａを通して、上側の外周端部７３から押し出す。左下側溝部８３ｆおよび下側溝部８３ｂの周囲に存在するガスを、下側溝部８３ｂを通して、下側の外周端部７３から押し出す。上側溝部８３ａの下端部と内周端部７４との間に存在するガス、および下側溝部８３ｂの上端部と内周端部７４との間に存在するガスは、内周端部７４に近接して存在するので、溝部８３が無くても内周端部７４から押し出される。
　押圧部材１００がさらに移動して開口部５２を越えると、押圧部材１００は、図５に示される右側の第２接合部８２に接地する。押圧部材１００がさらに移動することによって、右側溝部８３ｄの周囲に存在するガスを、右側溝部８３ｄを通して、右側の外周端部７３から押し出す。
　第１接合部８１において押圧部材１００が移動するときに、ガスを押し出しつつ、第１接合部８１における溝部８３が潰される。溝部８３が潰されるので、第１接合部８１に燃料ガスや酸化剤ガスが流入することがない。
　いずれの溝部８３も、開口部５２の内側と外部とを連通しない形態において形成してある。したがって、仮に溝部８３が潰されずに残ったとしても、開口部５２内側と外部とが連通されることがなく、燃料ガスや酸化剤ガスが外部にリークするのを確実に防止できる。
　ガス抜き工程において、溝部８３を有する第１接合部８１に押し付けた押圧部材１００を第１接合部８１から移動した場合には、押圧部材１００の移動方向とは反対側の部分に、溝部８３が潰れずに残ってしまい、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に気泡が残留する虞がある。これに対して、本実施形態では、溝部８３を有さない第２接合部８２を押圧部材１００の接地代として用いているので、押し付けた押圧部材１００を移動させても、第２接合部８２に気泡が残留することを防止することができる。
　気泡の残留を抑制できる結果、ガスケット４０、６０によって包囲した領域とガスケット４０、６０の外側とが連通することがない。また、残留した気泡によってガスケット４０、６０に凸部が形成されることもなく、ガスケット４０、６０とセパレータとの密着性が低下することもない。したがって、気泡の残留を抑制し、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークすることを防止できる。
　ところで、壁紙の接着層にスリットを形成する技術は知られている。壁紙を貼りつけるときにスリットを通して気泡を押し出し易くしたり、残留した気泡をスリット内に拡げて表面に凸部が現れないようにしたりしている。壁紙のスリットは気泡を完全に追い出すことを意図した機構ではないため、スリットの端から端まで気泡が連通する虞がある。壁紙としての用途の場合には、気泡がスリットに残留したとしても、目立たないレベルであり、何ら支障は生じない。しかしながら、ガスケット４０、６０にとっては、端から端まで気泡が連通することは、触媒層に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークしてしまうという問題を招来する。したがって、ガスケット４０、６０にとっては、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間や、ガスケット４０、６０同士の間に残った気泡を適切に追い出して除去し得る機構を備えていなければならない。上述した実施形態によれば、このような要請を満足させることが可能となる。
　以上説明したように、ＭＥＡ２０に適用される本実施形態の接合シート７０は、シート面方向に設けられた溝部８３の少なくとも一部がシート端部（外周端部７３や内周端部７４）に臨む第１接合部８１と、溝部８３を有さない第２接合部８２とを含む第１のシート部材７１としてのガスケット４０、６０と、第１接合部８１および第２接合部８２においてガスケット４０、６０に積層される第２のシート部材７２としての電解質膜２１とを含んでいる。溝部８３の少なくとも一部がシート端部７３、７４に臨んでいることから、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを、溝部８３を通して、シート端部７３、７４から押し出すことができる。また、溝部８３を有さない第２接合部８２を、積層方向に加圧する押圧部材１００を押し付ける接地代として用いることができる。これらによって気泡の残留を抑制し得る接合シート７０を提供でき、気泡の残留を抑制できる結果、触媒層２２、２３に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークすることを防止できる。
　ガスケット４０、６０と電解質膜２１とは、接合部材９１を含む接着層９０を介して積層されている。溝部８３を接着層９０のみに施し、ガスケット４０、６０の基材５０に溝部８３が存在しない構成とすることができ、ガスケット４０、６０の機械的強度が低下することを防止できる。
　本実施形態のシート部材の接合方法は、第１のシート部材７１としてのガスケット４０、６０を第２のシート部材７２としての電解質膜２１に重ねて積層シート７０を準備する工程と、積層シート７０の第２接合部８２に積層シート７０を積層方向に加圧する押圧部材１００を押し付ける工程と、押し付けた押圧部材１００を第２接合部８２から第１接合部８１に向けて移動させるガス抜き工程と、を有している。溝部８３の少なくとも一部がシート端部７３、７４に臨んでいることから、ガス抜き工程において、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを、溝部８３を通して、シート端部７３、７４から押し出すことができる。また、溝部８３を有さない第２接合部８２を、積層方向に加圧する押圧部材１００を押し付ける接地代として用いることができる。これらによって気泡の残留を抑制し得るシート部材の接合方法を提供でき、気泡の残留を抑制できる結果、触媒層２２、２３に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークすることを防止できる。
　第１接合部８１において押圧部材１００が移動するときに第１接合部８１における溝部８３が潰されるので、第１接合部８１に燃料ガスや酸化剤ガスが流入することがない。
　溝部８３は、押圧部材１００を移動させる方向と平行に伸びる形態、押圧部材１００を移動させる方向に交差して伸びる形態で形成されているので、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを、溝部８３を通して、シート端部７３、７４から確実に押し出すことができる。
　押圧部材１００を移動させる方向に沿う下流側位置に第２接合部８２が配置されているので、押圧部材１００を移動させる方向に開口部５２が存在するような場合であっても、第２接合部８２を押圧部材１００の接地代として用いることができ、気泡の残留を抑制することができる。
　押圧部材１００は回転自在なローラー部材１０１であり、押圧部材１００を移動（転動）させるガス抜き工程において、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間に存在するガスを、溝部８３を通して、シート端部７３、７４から確実に押し出すことができる。
　第２のシート部材７２は電極触媒層が形成される電解質膜２１であり、第１のシート部材７１は電解質膜２１の外周縁に接合される枠形状のガスケット４０、６０であるので、ガスケット４０、６０と電解質膜２１との間における気泡の残留を抑制できる結果、触媒層２２、２３に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外部にリークすることを防止できる。
　（シート部材の変形例）
　図８は、シート部材の変形例を示す断面図である。
　第１のシート部材７１（ガスケット４０、６０）と第２のシート部材７２（電解質膜２１）とを接合部材９１を含む接着層９０を介して積層した接合シート７０を例示したが、本発明はこの場合に限定されるものではない。接合材料は必須のものではなく、シート部材自身が熱融着する形態でもよい。
　接合シート１２０は、上述した実施形態と同様に、溝部８３を有する第１接合部８１と、溝部８３を有さない第２接合部８２とを含む第１のシート部材１２１と、第１接合部８１および第２接合部８２において第１のシート部材１２１に積層される第２のシート部材１２２とを含んでいる。第１のシート部材１２１および第２のシート部材１２２は、熱融着可能な材料から形成されている。
　この場合のシート部材の接合方法においては、ガス抜き工程の後に、第１のシート部材１２１と第２のシート部材１２２とを熱融着する工程をさらに有している。熱融着する工程においては、第１のシート部材１２１および第２のシート部材１２２を加圧しつつ加熱するプレス機１２３を使用する。熱融着するときに第１接合部８１における溝部８３が潰される。溝部８３が潰されることによって、第１接合部８１にガスが流入することがない。
　（溝部８３の変形例）
　図９は、溝部８３の変形例を示す断面図である。
　溝部８３は、押圧部材１００を移動させる方向と平行に伸びる形態、押圧部材１００を移動させる方向に交差して伸びる形態で形成する場合に限定されるものではない。溝部８３は、第１のシート部材７１と第２のシート部材７２との間に存在するガスをシート端部７３、７４から押し出すことができる限りにおいて、適宜の形態で形成することができる。例えば、図９に示すように、溝部８３（８３ａ～８３ｆ）は、溝同士が交差し合って伸びる形態で形成してもよい。
　（押圧部材１００の変形例）
　図１０は、押圧部材１００の変形例を示す断面図である。
　押圧部材１００は、回転自在なローラー部材１０１から構成する場合に限定されるものではない。押圧部材１００は、第１のシート部材７１と第２のシート部材７２との間に存在するガスをシート端部７３、７４から押し出すことができる限りにおいて、適宜の部材から構成することができる。例えば、図１０に示すように、押圧部材１００は、ブレード部材１０２から構成してなるスキージでもよい。
　（その他の変形例）
　接合シート７０として、ＭＥＡ２０のガスケット４０、６０と電解質膜２１とを例示したが、第１のシート部材７１、第２のシート部材７２はこの場合に限定されないことは言うまでもない。積層するシート部材７１、７２間における気泡の残留を抑制することが要請される接合シート７０に広く適用することができる。
　本出願は、２０１２年７月２７日に出願された日本特許出願番号２０１２－１６７１３４号に基づいており、その開示内容は、参照され、全体として、組み入れられている。
１０　　　単セル、
２０　　　膜－電極接合体（ＭＥＡ）、
２１　　　電解質膜（第２のシート部材）、
２２、２３　　触媒層、
２４、２５　　ガス拡散層、
３１、３２　　セパレータ、
４０、６０　　ガスケット（第１のシート部材）、
５０　　　基材、
５２　　　開口部、
７０　　　接合シート、積層シート、
７１　　　第１のシート部材、
７２　　　第２のシート部材、
７３　　　外周端部（シート端部）、
７４　　　内周端部（シート端部）、
８１（８１ａ～８１ｆ）　　　第１接合部、
８２（８２ａ、８２ｂ）　　　第２接合部、
８３（８３ａ～８３ｆ）　　　溝部、
８３ａ　　上側溝部、
８３ｂ　　下側溝部、
８３ｃ　　左側溝部、
８３ｄ　　右側溝部、
８３ｅ　　左上側溝部、
８３ｆ　　左下側溝部、
９０　　　接着層、
９１　　　接合部材、
１００　　押圧部材、
１０１　　ローラー部材、
１０２　　ブレード部材、
１２０　　接合シート、
１２１　　熱融着型の第１のシート部材、
１２２　　熱融着型の第２のシート部材。

Claims (9)

  1. 　シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含む第１のシート部材と、
    　前記第１接合部および前記第２接合部において前記第１のシート部材に積層される第２のシート部材とを含む、接合シート。
  2. 　前記第１のシート部材と前記第２のシート部材とは、接合部材を含む接着層を介して積層される、請求項に記載の接合シート。
  3. 　シート面方向に設けられた溝部の少なくとも一部がシート端部に臨む第１接合部と、溝部を有さない第２接合部とを含む第１のシート部材を、第２のシート部材に重ねて積層シートを準備する工程と、
    　前記積層シートの前記第２接合部に、前記積層シートを積層方向に加圧する押圧部材を押し付ける工程と、
    　押し付けた前記押圧部材を前記第２接合部から前記第１接合部に向けて移動させるガス抜き工程と、を有するシート部材の接合方法。
  4. 　前記第１接合部において前記押圧部材が移動するときに、前記第１接合部における前記溝部が潰される、請求項３に記載のシート部材の接合方法。
  5. 　前記ガス抜き工程の後に、前記第１のシート部材と前記第２のシート部材とを熱融着する工程をさらに有し、
    　熱融着するときに前記第１接合部における前記溝部が潰される、請求項３に記載のシート部材の接合方法。
  6. 　前記溝部は、前記押圧部材を移動させる方向と平行に伸びる形態、前記押圧部材を移動させる方向に交差して伸びる形態、または溝同士が交差し合って伸びる形態で形成されている、請求項３～請求項５のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
  7. 　前記押圧部材を移動させる方向に沿う下流側位置に、前記第２接合部が配置されている、請求項３～請求項６のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
  8. 　前記押圧部材は、回転自在なローラー部材、またはブレード部材から構成される、請求項３～請求項７のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
  9. 　前記第２のシート部材は、電極触媒層が形成される電解質膜であり、
    　前記第１のシート部材は、前記電解質膜の外周縁に接合される枠形状のガスケットである、請求項３～請求項８のいずれか１つに記載のシート部材の接合方法。
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