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WO2013018813A1 - ポンププローブ測定装置 - Google Patents

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WO2013018813A1
WO2013018813A1 PCT/JP2012/069517 JP2012069517W WO2013018813A1 WO 2013018813 A1 WO2013018813 A1 WO 2013018813A1 JP 2012069517 W JP2012069517 W JP 2012069517W WO 2013018813 A1 WO2013018813 A1 WO 2013018813A1
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WO
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probe
light
pump
optical
ultrashort
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PCT/JP2012/069517
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English (en)
French (fr)
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秀実 重川
修 武内
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Japan Science and Technology Agency
Original Assignee
Japan Science and Technology Agency
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Publication date
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Priority to US14/236,771 priority patent/US8982451B2/en
Priority to EP12819852.0A priority patent/EP2741072B1/en
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    • H01J2237/28—Scanning microscopes
    • H01J2237/2818—Scanning tunnelling microscopes

Definitions

  • the present invention relates to a pump probe measuring device.
  • a sample is instantaneously excited by irradiating a measurement target with a pump pulse having a strong intensity. Then, a weak intensity probe pulse is irradiated while the excited state is relaxed, and the reflected light intensity is measured. The obtained reflected light intensity is proportional to the reflectivity of the sample at the moment when the probe pulse hits.
  • modulation measurement is performed in order to improve the signal-to-noise ratio.
  • the most general technique there is a technique in which the intensity of the pump pulse is modulated and the response of the probe signal to this modulation is detected by a lock-in amplifier.
  • a method of modulating the polarization of the pump pulse and the delay time is also known.
  • a delay time modulation method of modulating a delay time in a rectangular wave is effective for realizing a time-resolved scanning probe microscope in which a scanning probe microscope and a pulse laser are combined. And a microscope apparatus that simultaneously realizes a spatial resolution of 1 nanometer (nm).
  • FIG. 10 is a diagram showing a configuration of a conventional delay time modulation apparatus.
  • the conventional delay time modulation device applies periodic modulation to the delay time by mechanically vibrating the mirror position.
  • the laser pulse from the light source is divided into two optical paths of a retroreflector 1 (RR1) and a retroreflector 2 (RR2) by the half mirror 1 (HM1).
  • the amount of light at the time of division is not necessarily 1: 1, and an arbitrary ratio can be selected depending on the characteristics of the half mirror to be used.
  • RR1 and RR2 are devices that reflect a light pulse in a direction exactly opposite to the incident direction, and usually a combination of three mirrors that are perpendicular to each other.
  • the reflected lights of RR1 and RR2 are superimposed on exactly the same optical axis in the half mirror 2 (HM2).
  • an optical pulse is generated at a position shifted in time on the optical axis overlapped by HM2.
  • the delay time between pulses can be accurately controlled by mechanically changing the position of RR1 or RR2.
  • an accuracy of 1 femtosecond or less can be achieved.
  • the position of RR1 may be periodically changed. In the past, many measurements have been performed to perform delay time modulation by periodically changing the mirror position.
  • the modulation amplitude and modulation frequency of the delay time there are significant restrictions on the modulation amplitude and modulation frequency of the delay time. Since the optical path length and the delay time are proportional to each other with the speed of light as a coefficient, for example, in order to modulate the delay time with an amplitude of 100 ps, the mirror position must be changed with an amplitude of 1.5 cm. Such large-amplitude mirror position modulation can be achieved only at a very low frequency of about 10 Hz. At an amplitude of 1.5 cm or more, or at a frequency of about 10 Hz, vibrations that adversely affect the surrounding optical devices occur, and there is a problem that accurate modulation cannot be performed due to deformation of the drive mechanism itself.
  • the delay time modulation method using the mirror position modulation has a very small amplitude (approximately 100 fs). Only to the extent).
  • FIG. 11 is a time chart for explaining a delay time modulation method using a conventional pulse picker.
  • the laser oscillator generates a laser pulse at a time interval of about 10 ns. After the laser pulse is divided into two optical paths by a half mirror or the like, the laser pulse enters the two pulse pickers from the right direction.
  • the pulse picker can select and transmit one pulse at an arbitrary timing from a continuously incident pulse train.
  • the delay time can be generated by transmitting the pulse at different timings.
  • the delay time can be modulated at a very high speed and with a large amplitude.
  • the minimum value of the modulation width of the delay time is determined by the pulse interval of the original pulse train, and is typically about 10 ns. This corresponds to about 3 m in terms of the optical path length, and is 3 to 4 orders of magnitude larger than the delay time modulation amplitude that can be realized by mirror position modulation.
  • the delay time can be changed for each transmitted pulse, and high-speed modulation of about 1 MHz is possible if necessary.
  • the delay time modulation using the pulse picker of FIG. 11 does not give very good results when applied to a high-speed phenomenon of 1 ns or less. This is because the excitation frequency of the sample, that is, the number of measurements per unit time is greatly reduced because pulses are thinned out to generate the delay time.
  • the pulse picker when a water-cooled Pockels cell is used as the pulse picker, it is difficult to make the repetition frequency of the output optical pulse higher than about 2 MHz due to the limitation due to heat generation of the Pockels cell.
  • the repetition frequency of the titanium sapphire laser oscillator is about 100 MHz
  • the pulse picker when the pulse picker is used, the number of times of excitation of the sample per unit time becomes 1/50, and the detected signal is also 1 / 50.
  • an object of the present invention is to provide a pump probe measuring apparatus that can accurately measure a high-speed phenomenon of 1 ns or less.
  • a pump probe measuring apparatus includes a first ultrashort optical pulse train that becomes pump light, and a first delay light that has a first delay time with respect to pump light and becomes probe light.
  • An ultrashort optical pulse laser generator that generates two ultrashort optical pulse trains, and a third ultrashort optical pulse train that has a second delay time with respect to the pump light and serves as probe light;
  • an optical shutter unit that receives the third ultrashort optical pulse train, an optical shutter control unit that controls the optical shutter unit, an irradiation optical system that irradiates the sample with pump light and probe light, and a probe signal from the sample.
  • a detection unit including a sensor to detect and phase sensitive detection means connected to the sensor, and the second ultrashort optical pulse train and the third ultrashort optical pulse train are pumped by the optical shutter control unit. Slow probe light against Time is periodically modulated is irradiated on the sample as the probe light are alternately and detects the phase sensitive detection means to synchronize the probe signal to periodic modulation of the delay time.
  • the ultrashort optical pulse laser generation unit divides the ultrashort optical pulse generated by this ultrashort optical pulse laser light source into three and becomes pump light by dividing it into three.
  • a second optical delay unit that delays the third ultrashort optical pulse train by a second delay time with respect to the pump light.
  • the ultra-short optical pulse laser generator has a first ultra-short optical pulse laser light source serving as pump light, a second ultra-short optical pulse laser light source generating a second ultra-short optical pulse train serving as probe light, and a probe And a third ultrashort optical pulse laser light source that generates a third ultrashort optical pulse train that becomes light, and the first to third ultrashort optical pulse laser light sources are synchronously oscillated with a specific delay time. Also good.
  • the optical shutter unit includes a first optical shutter and a second optical shutter, the second ultrashort optical pulse train is incident on the first optical shutter, and the third ultrashort optical pulse train is the second optical shutter train. The light may enter the optical shutter.
  • the optical shutter unit includes only one optical shutter composed of an electro-optic element and a polarization rotation element, and the second ultrashort optical pulse train and the third ultrashort optical pulse train are incident on the optical shutter unit. May be.
  • a first optical delay unit that delays a second ultrashort optical pulse train by a first delay time with respect to the pump light; and a third ultrashort optical pulse train that is delayed by a second delay time with respect to the pump light.
  • a second optical delay unit may be composed of a photodiode, and the reflected light of the probe light from the sample may be incident on the photodiode, and the reflection intensity may be detected as the first probe signal.
  • the sensor may be a scanning probe microscope, and the second probe signal may be detected by the probe of the scanning probe microscope on the surface of the sample irradiated with the pump light and the probe light.
  • the measuring device of the present invention is characterized by including any of the pump probe measuring devices described above as one of the constituent elements.
  • the present invention in a time-resolved measurement including a femtosecond region using a pulse laser, from a phenomenon of a short relaxation time to a long phenomenon without modulating the irradiation light intensity or thinning out the pulse using a pulse picker.
  • the weak signal can be stably measured with high sensitivity and high accuracy over a wide measurement range.
  • the relationship between the pump light, the first probe light, the second probe light, the pump light and the first probe light applied to the sample, and the pump light and the second probe light applied to the sample It is a time chart which shows. It is a time chart which shows the time change of delay time. It is a time chart which shows the signal measured by a detection part, ie, a probe signal (P). It is a figure which shows the dependence to the delay time Td of a probe signal (P). It is a figure which shows the structural example of the pump probe measuring apparatus which concerns on the 2nd Embodiment of this invention.
  • FIG. 1 It is a figure which shows the structural example of the pump probe measuring apparatus which concerns on the 3rd Embodiment of this invention. It is a schematic diagram which shows the detection part using the scanning tunnel microscope as a scanning probe microscope. It is a figure which shows the probe signal from the reflected light of the low temperature growth GaAs measured with the pump probe measuring apparatus. It is a figure which shows the structure of the conventional delay time modulation apparatus. It is a time chart explaining the conventional pulse picker.
  • FIG. 1 is a diagram showing a configuration example of a pump probe measuring apparatus 1 according to the first embodiment of the present invention.
  • the pump probe measuring apparatus 1 includes a first ultrashort optical pulse train that becomes pump light 3a, a second ultrashort optical pulse train that becomes first probe light 3b, and a second probe light 3c.
  • a shutter control unit 10 an irradiation optical system 8 that irradiates the sample with pump light 3 a and probe lights 3 b and 3 c, a sensor 11 that detects a probe signal from the sample 7, and phase sensitive detection means 12 that detects the probe signal.
  • a detection unit 20 comprising:
  • the ultrashort light pulse laser generator 2 has a first ultrashort light pulse train that becomes the pump light 3a and a second probe light 3b that has a first delay time with respect to the pump light 3a. And a third ultrashort optical pulse train having a second delay time with respect to the pump light and serving as the second probe light 3c.
  • the ultrashort light pulse laser generator 2 includes a laser light source 3, a branching optical system 4, and an optical delay unit 5.
  • the branching optical system 4 is composed of an optical member, and the branching optical system 4 branches the laser light from the laser light source 3 into pump light 3a, first probe light 3b, and second probe light 3c.
  • the laser light source 3 is, for example, a femtosecond pulse laser light source.
  • a titanium sapphire laser oscillator having an average luminance of about 1 W and generating a laser pulse having a wavelength of about 800 nm and a time width of about 25 fs at a repetition frequency of about 100 MHz can be used.
  • the branching optical system 4 includes a first half mirror 4a on which light from the laser light source 3 enters, a second half mirror 4b disposed on the optical path side of the light reflected by the half mirror 4a, and a second half mirror 4a.
  • the first mirror 4c is disposed on the optical path side of the light passing through the half mirror 4b.
  • the second half mirror 4b is disposed above the first half mirror 4a.
  • the first mirror 4c is disposed above the second half mirror 4b.
  • the laser pulse from the laser light source 3 is branched into transmitted light and reflected light by the first half mirror 4 a arranged in the laser light emission path of the laser light source 3.
  • the transmitted light by the half mirror 4a is used as the pump light 3a
  • the reflected light is used as the first and second probe lights 3b and 3c.
  • the second half mirror 4b is disposed in the optical path of the reflected light from the first half mirror 4a, branches the reflected light into transmitted light and reflected light, and uses the reflected light as the second ultrashort optical pulse train.
  • the transmitted light is the third ultrashort optical pulse train.
  • the optical delay unit 5 passes through the first optical delay unit 5a on which the second ultrashort optical pulse train reflected by the second half mirror 4b is incident, and the second half mirror 4b, and passes through the first mirror 4c. And a second optical delay unit 5b on which the third ultrashort optical pulse train reflected by the laser beam is incident.
  • the first and second optical delay units 5a and 5b can be configured by an optical system using adjustment of the optical path length by a movable mirror having a known configuration.
  • the movable mirror is composed of a pair of reflection mirrors disposed obliquely at an angle of 45 degrees with respect to the incident optical axis, and light incident along the incident optical axis is incident on the incident optical axis by one reflection mirror. Is reflected perpendicularly to the other reflection mirror and is reflected by the other reflection mirror in parallel to the incident direction.
  • the length of the optical path length is adjusted by moving and adjusting the movable mirror in the optical axis direction. Accordingly, in the first optical delay unit 5a, the first probe light 3b having the first delay time in the first ultrashort optical pulse train that becomes the pump light 3a is moved by the movement of the movable mirror to the optical shutter unit. 6 is emitted.
  • the variable range of the movable mirror optical path length is generally about 30 cm, and a delay time setting range of, for example, 0 to 1 ns is given between the pump light 3a and the first probe light 3b.
  • the second optical delay unit 5b can appropriately set the second delay time of the second probe light 3c with respect to the pump light 3a by moving the movable mirror.
  • the ultrashort light pulse laser generator 2 converts the laser light from the laser light source 3 into the first ultrashort light pulse train that becomes the pump light 3a and the delay time T d 1 with respect to the pump light 3a.
  • a second ultrashort optical pulse train comprising a first probe light 3b having a third ultra comprising a second probe light 3c has a delay time T d 2 relative to the pump beam 3a A short light pulse train is generated.
  • the optical shutter unit 6 receives the first optical shutter 6a to which the second ultrashort optical pulse train to be the first probe light 3b is incident and the third ultrashort optical pulse train to be the second probe light 3c.
  • the second optical shutter 6b The optical shutter unit 6 is controlled by the optical shutter control unit 10. Delay time modulation is performed by alternately opening the optical shutter 6a and the optical shutter 6b.
  • an acousto-optic modulator (AOM) or an electro-optic modulator (EOM) can be used as the electro-optic modulator. If a Pockels cell is used as the first and second optical shutters 6a and 6b, high-speed modulation of 1 kHz or more can be realized without mechanical vibration.
  • the optical shutter control unit 10 includes, for example, a function generator and an inverter.
  • the function generator generates a 1 kHz rectangular wave signal, and its output is sent to the first optical shutter 6a.
  • the inverter inverts the sign of the function generator signal, and the output is sent to the second optical shutter 6b. With this configuration, the first optical shutter 6a and the second optical shutter 6b are alternately opened at a period corresponding to a frequency of 1 kHz, for example.
  • the detection unit 20 includes an irradiation optical system 8, a sensor 11 that measures a probe signal obtained from reflected light of the probe pulse lights 3b and 3c irradiated on the sample 7, and a phase that detects delay time dependency of the probe signal. It consists of sensitive detection means 12.
  • the irradiation optical system 8 includes a pump light 3a generated from the ultrashort light pulse laser generator 2, a first probe light 3b having a first delay time with respect to the pump light 3a, and a pump light 3a. In contrast, the sample 7 is irradiated with the second probe light 3c having the second delay time.
  • the irradiation optical system 8 shown in FIG. 1 includes a second mirror 8a and two half mirrors 8b and 8c.
  • the irradiation optical system 8 may include a mirror or an objective lens that guides the pump light 3a, the first probe light 3b, and the second probe light 3c to the surface of the sample 7, respectively.
  • the pump light 3a, the first probe light 3b, and the second probe light 3c are collected on the surface of the sample 7.
  • the senor 11 When measuring the reflected light intensity as a probe signal, the sensor 11 may be configured using, for example, a Si photodiode. As the photodiode, a pin photodiode can be used. The probe light reflected by the sample 7 can be guided to a pin photodiode, and the obtained reflected light intensity can be measured as a probe signal.
  • a Si photodiode As the photodiode, a pin photodiode can be used. The probe light reflected by the sample 7 can be guided to a pin photodiode, and the obtained reflected light intensity can be measured as a probe signal.
  • a two-phase lock-in amplifier can be used for the phase sensitive detection means 12.
  • the probe signal is input to the two-phase lock-in amplifier, and the phase sensitivity detection is performed at the modulation frequency of the delay time in the shutter control unit 10 to measure the delay time dependency of the probe signal obtained from the sample 7 by the sensor 11. Is possible.
  • the optical path of the pump light 3a irradiated from the laser light source 3 to the sample 7 will be described.
  • the light from the laser light source 3 passes through the first half mirror 4a, is reflected by the second mirror 8a, then passes through the third half mirror 8b, and this transmitted light is reflected by the fourth half mirror 8c.
  • the pump light 3 a incident on the sample 7 is obtained.
  • the 1st probe light 3b irradiated to the sample 7 from the laser light source 3 is demonstrated.
  • the light reflected by the first half mirror 4a is divided into transmitted light and reflected light by the second half mirror 4b.
  • a first optical delay unit 5a, a first optical shutter 6a, and a third half mirror 8b are disposed on the optical path of the reflected light.
  • the light reflected by the first half mirror 4a and then reflected by the second half mirror 4b out of the light from the laser light source 3 is the first optical delay unit 5a and the first optical shutter.
  • the first probe light 3b reaches the sample 7 after T d 1 has elapsed after the delay time T d 1 is generated by the first optical delay unit 5a and the pump light 3a is irradiated.
  • the second probe light 3c irradiated from the laser light source 3 to the sample 7 will be described.
  • the light transmitted through the second half mirror 4b is reflected by the first mirror 4c.
  • a second optical delay unit 5b, a second optical shutter 6b, and a fourth half mirror 8c are disposed on the optical path of the reflected light.
  • the light reflected from the first half mirror 4a and then transmitted through the second half mirror 4b out of the light from the laser light source 3 is reflected by the first mirror 4c and then the second optical
  • the light passes through the delay unit 5b and the second optical shutter 6b, passes through the fourth half mirror 8c, and then becomes the second probe light 3c, which is irradiated onto the sample 7.
  • Second probe light 3c the delay time of T d 2 is generated by the second optical delay portion 5b, after T d 2 has passed after the pump light 3a is irradiated, it reaches the sample 7.
  • FIG. 2 shows the pump light 3a, the first probe light 3b, the second probe light 3c, the pump light 3a and the first probe light 3b applied to the sample 7, and the pump applied to the sample 7.
  • the horizontal axis represents time
  • the vertical axis represents only the first probe light 3b by the pump light 3a, the first probe light 3b, the second probe light 3c, and the optical shutter unit 6 in order from top to bottom.
  • Incident light on the sample 7 when it passes (delay time is T d 1 )
  • incident light on the sample 7 when only the second probe light 3 c is passed by the optical shutter unit 6 (delay time is T d 2 ).
  • the sample 7 is irradiated with only one of the first probe light 3 b and the second probe light 3 c by the optical shutter unit 6. Therefore, the incident light to the sample 7 of T d 1 in the case where the first probe light 3b enters, consist pulse pair having a delay time of T d 2 in the case where the second probe light 3c is incident Will be.
  • FIG. 3 is a time chart showing a time change of the delay time (T d ). As shown in FIG. 3, by periodically switching the optical shutter unit 6, the delay time of the probe light is modulated in a rectangular wave between T d 1 and T d 2 .
  • FIG. 4 is a time chart showing a time change of the probe signal (P) measured by the sensor 11.
  • the probe signal measured by the sensor 11 in accordance with the periodic modulation of the delay time is a rectangular wave signal that oscillates between P (T d 1 ) and P (T d 2 ). Become.
  • FIG. 5 is a diagram showing the dependence of the probe signal (P) on the delay time Td .
  • the delay time T d 2 is particularly large.
  • the measured value can be approximately regarded as P (T d 1 ) ⁇ P ( ⁇ ).
  • the measured value is proportional to P (T d 1 ) itself measured with P ( ⁇ ) as a reference.
  • the pump probe measuring apparatus 1 of the present invention can accurately measure the delay time dependency of the probe signal for a high-speed phenomenon of 1 ns or less, that is, in the order of ps.
  • Pulse repetition frequency 100 MHz
  • Pulse repetition period 10 ns
  • Two delay times 0-5ns
  • Delay time modulation frequency (shutter opening and closing frequency): 1 kHz (period is 1 ms)
  • FIG. 6 is a diagram showing a configuration example of a pump probe measuring apparatus 30 according to the second embodiment of the present invention.
  • the pump probe measuring apparatus 30 according to the second embodiment is provided with a single optical shutter unit 6A in place of the optical shutter unit 6 shown in FIG. It differs from the pump probe measuring device 1 according to the embodiment.
  • the optical shutter unit 6A is composed of one Pockels cell serving as the optical shutter 6c, a fifth half mirror 6e, a polarization rotation element 31, and a third mirror 6d.
  • the irradiation optical system 8A is composed of a second mirror 8a and a third half mirror 8b. That is, compared with the irradiation optical system 8 of FIG.
  • the optical shutter control unit 10 includes a circuit that generates, for example, a 1 kHz rectangular wave as a signal for controlling the Pockels cell serving as the optical shutter 6c.
  • the optical shutter controller 10 can use a pulse generator or a function generator.
  • the optical shutter 6c will be described as a Pockels cell.
  • the light from the laser light source 3 passes through the first half mirror 4 a, is reflected by the second mirror 8 a, is then reflected by the third half mirror 8 b, and becomes pump light 3 a that is incident on the sample 7.
  • the first probe light 3b irradiated from the laser light source 3 to the sample 7 will be described.
  • the light reflected by the first half mirror 4a is divided into transmitted light and reflected light by the second half mirror 4b.
  • the first optical delay unit 5a, the polarization rotation element 31, and the third mirror 6d are disposed on the optical path of the reflected light.
  • a ⁇ / 2 plate can be used as the polarization rotation element 31.
  • the ⁇ / 2 plate 31 is also called a half-wave plate.
  • the light reflected by the first half mirror 4 a and then reflected by the second half mirror 4 b passes through the first optical delay unit 5 a and the ⁇ / 2 plate 31.
  • the Pockels cell 6c After passing through, reflected by the third mirror 6d, and then reflected by the fifth half mirror 6e, it passes through the Pockels cell 6c and becomes the first probe light 3b, which is irradiated onto the sample 7.
  • a delay time of T d 1 is generated by the first optical delay unit 5a. Therefore, the first probe light 3b reaches the sample 7 after T d 1 has elapsed after the sample 7 is irradiated with the pump light 3a.
  • the 2nd probe light 3c irradiated to the sample 7 from the laser light source 3 is demonstrated.
  • the light transmitted through the second half mirror 4b is reflected by the first mirror 4c.
  • a second optical delay unit 5b, a fifth half mirror 6e, a Pockels cell 6c, and a third half mirror 8b are disposed on the optical path of the reflected light.
  • the light from the laser light source 3 the light reflected by the first half mirror 4 a and then transmitted through the second half mirror 4 b is reflected by the first mirror 4 c, and the second optical delay unit After passing through 5b, the fifth half mirror 6e, the Pockels cell 6c and the third half mirror 8b, it becomes the second probe light 3c and is irradiated to the sample 7.
  • Second probe light 3c the delay time of T d 2 is generated by a second optical delay portion 5b. For this reason, the second probe light 3 c reaches the sample 7 after T d 2 has elapsed after the sample 7 is irradiated with the pump light 3 a.
  • the Pockels cell 6c does not allow light in a certain polarization direction to pass, that is, when blocking, light in the polarization direction orthogonal thereto passes through the element with almost no loss. Conversely, when light in a certain polarization direction is transmitted with almost no loss, the light in the polarization direction orthogonal thereto is blocked. Therefore, if the polarization directions of the second pulse train and the third pulse train are orthogonalized by the polarization rotation element 31 such as a ⁇ / 2 plate, the automatic operation is possible if the Pockels cell 6c is opened with respect to the second pulse train. Thus, the Pockels cell 6c is closed for the third pulse train.
  • the Pockels cell 6c is closed for the second pulse train, the Pockels cell 6c is automatically opened for the third pulse train.
  • two optical shutters 6a and 6b are required in the pump probe measuring apparatus 1 shown in FIG. 1, and only one Pockels cell 6c is used as the optical shutter in the pump probe measuring apparatus 30 shown in FIG. Nevertheless, the same operation as that of the pump probe measuring apparatus 1 can be performed.
  • the Pockels cell 6c to be used is mounted by inserting the ⁇ / 2 plate 31 after the one optical delay unit 5a of the pump probe measuring device 1 and rotating the polarized light by 90 degrees. It becomes possible to reduce it to one. Furthermore, according to the pump probe measuring device 30, it is possible to remove technical difficulties in operating the two optical shutters 6a and 6b performed in the pump probe measuring device 1 with high accuracy in time synchronization.
  • FIG. 7 is a diagram showing a configuration example of a pump probe measuring apparatus 40 according to the third embodiment of the present invention.
  • the pump probe measuring apparatus 40 according to the third embodiment is provided with an ultrashort optical pulse laser generator 2A in place of the ultrashort optical pulse laser generator 2 described above. This is different from the pump probe measuring apparatus 1 according to the first embodiment.
  • the ultrashort light pulse laser generator 2A generates a first laser light source 43a that generates pump light 3a, a second laser light source 43b that generates first probe light 3b, and a second probe light 3c.
  • the third laser light source 43c includes three laser light sources 43.
  • the light from the first laser light source 43a is reflected by the mirror 8a, then passes through the third half mirror 8b, and then is reflected by the fourth half mirror 8c to become pump light 3a incident on the sample 7. .
  • the second laser light source 43b is synchronized with the first laser light source 43a, and a laser light source that oscillates after a delay time T d 1.
  • the pulsed light generated from the second laser light source 43b passes through the first optical shutter 6a, is reflected by the third half mirror 8b, and then is reflected by the fourth half mirror 8c. It becomes probe light 3b and is irradiated to the sample 7.
  • the first probe light 3b reaches the sample 7 after T d 1 has elapsed after the pump light 3a is irradiated.
  • the third laser light source 43c is synchronized with the first laser light source 43a, and a laser light source that oscillates after a delay time T d 2.
  • the pulsed light generated from the third laser light source 43c passes through the second optical shutter 6b, then passes through the fourth half mirror 8c, becomes the second probe light 3c, and is irradiated onto the sample 7.
  • the second probe light 3 c reaches the sample 7 after T d 2 has elapsed after the sample 7 is irradiated with the pump light 3 a.
  • the optical delay unit 5 becomes unnecessary.
  • the pump probe measuring devices 1, 30, and 40 of the present invention can be used for measurement without thinning out pulses from the laser oscillator, and can realize a delay time with a large amplitude and a high frequency. Thereby, the photocarrier excitation to the sample 7 and the measurement of the relaxation process can be measured with high sensitivity.
  • the senor 11 that detects the probe signal from the sample 7 detects the reflected light from the sample 7 using a photodiode, but a scanning probe microscope device placed on the sample 7 is used. Another embodiment used as a sensor will be described.
  • the probe signal acquired by the detection unit 20 includes a probe signal obtained from a probe serving as a sensor arranged close to the sample 7.
  • a scanning probe microscope (SPM), a scanning atomic force microscope (AFM), a scanning near-field microscope (NSOM), or the like can be used. In the present invention, these microscopes are collectively referred to as scanning probe microscopes.
  • the probe signal obtained from the sample 7 excited by the pump light 3a, the probe light 3b, 3c, or the like is measured. It becomes possible.
  • the signal-to-noise ratio (S / N ratio) is greatly improved by increasing the average excitation light intensity of the pump light 3a.
  • FIG. 8 is a schematic diagram showing a sensor 11a using a scanning tunneling microscope as a scanning probe microscope.
  • a probe 15 of a scanning tunnel microscope (not shown) is arranged in the vicinity of the sample 7.
  • a voltage is applied from the DC power source 16 between the sample 7 and the probe 15, and an ammeter 17 for measuring a tunnel current flowing between the sample 7 and the probe 15 is connected.
  • a metal probe can be used as the probe 15 of the scanning tunneling microscope.
  • a sensor that becomes the probe 15 is used according to the measurement object.
  • the delay time dependency of the probe signal can be accurately measured for a high-speed phenomenon of 1 ns or less, for example.
  • two-dimensional measurement of the surface of the sample 7 becomes possible. That is, when the surface of the sample 7 excited by the pump light 3a relaxes, the excitation process and relaxation process of the surface of the sample 7 can be observed with a high spatial resolution from angstroms to nm.
  • a scanning probe microscope apparatus that is a modulation type and has time resolution on the order of femtoseconds can be realized.
  • the pump probe measuring devices 1, 30, and 40 of the present invention can be used as various measuring devices in addition to measuring devices such as a scanning electron microscope and a transmission electron microscope.
  • the following examples further illustrate the present invention.
  • the pump probe measuring device 30 shown in FIG. 6 As the laser light source 3 in FIG. 6, CHAMELEON manufactured by Coherent Co. was used. As the optical shutter 6c, a Pockels cell (350-80LA) manufactured by CONOPTICS was used. The reflected light of the probe light irradiated on the sample 7 was received by a pin photodiode, and this probe signal was detected by the phase sensitive detection means 12 in synchronization with the periodic modulation signal of the delay time. As the phase sensitive detection means 12, a lock-in amplifier (SR830) of Stanford Research Systems was used. The conditions of the light pulse using the pump probe measuring device 30 are shown below. Pulse width: 150 fs Pulse repetition frequency: 90 MHz T d 2 : 250 ps Delay time modulation frequency (shutter opening / closing frequency): 1 kHz
  • an AlGaAs layer having a thickness of 1 ⁇ m is grown on a GaAs substrate by molecular beam epitaxy (MBE), and a GaAs layer having a thickness of 1 ⁇ m is grown on the AlGaAs layer at a low temperature of 20 ° C.
  • An epi wafer was prepared. It is known that a high concentration of defects is introduced into the GaAs layer at a growth temperature of about 250 ° C., so that the optical carrier lifetime becomes very short. The optical carrier life is about several ps.
  • FIG. 9 is a diagram showing a probe signal from the reflected light of low-temperature grown GaAs measured by the pump probe measuring device 30.
  • the pump probe measuring device 30 is used to perform delay time modulation with an amplitude of 100 ps and a frequency of 1 kHz, and the photocarrier excitation of the GaAs layer grown at a low temperature and the measurement of the relaxation process immediately after the excitation can be performed on the ps order. I understood that.
  • the present invention drastically improves the delay time modulation method of the pump probe measurement method by the delay time modulation method that has been widely used so far.
  • the application range is very wide.
  • the present invention can greatly contribute to the measurement of carrier lifetimes and transport phenomena in the ps region inside semiconductor nanodevices and the research stage of new functional devices, and includes on-site use such as evaluation of prototype devices. It is expected to be widely applied.

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Abstract

　ポンププローブ測定装置（１）は、ポンプ光（３ａ）となる第１の超短光パルス列とプローブ光となる第２及び第３の超短光パルス列（３ｂ），（３ｃ）とを発生させる超短光パルスレーザー発生部(２)と、第２及び第３の超短光パルス列（３ｂ），（３ｃ）を入射する光シャッタ部（６）と、を備えると共に、さらに、ポンプ光（３ａ），第１のプローブ光（３ｂ）及び第２のプローブ光（３ｃ）を試料（７）に照射する照射光学系（８）と試料（７）からのプローブ信号を検出するセンサー（１１）とセンサー（１１）に接続される位相敏感検出手段（１２）とを具備する検出部（２０）を備えていて、第１のプローブ光（３ｂ）及び第２のプローブ光（３ｃ）のポンプ光（３ａ）に対する遅延時間を、光シャッタ制御部（１０）により周期的に変調し、この変調した第１及び第２のプローブ光（３ａ）、（３ｂ）を交互に試料（７）に照射し、試料（７）からのプローブ信号を遅延時間の周期的変調信号に同期して位相敏感検出手段（１２）で検出する。

Description

ポンププローブ測定装置
　本発明は、ポンププローブ測定装置に関する。
　ピコ秒（ｐｓ）からフェムト秒（ｆｓ）領域の超高速現象を測定するために、超短パルスレーザーを用いた計測が広く行われている。例えば、ポンププローブ反射率測定では、まず強い強度を持つポンプパルスを測定対象に照射することで、試料を瞬間的に励起する。そして、励起状態が緩和する最中に弱い強度のプローブパルスを照射して、その反射光強度を測定する。得られる反射光強度は、ちょうどプローブパルスが当たった瞬間の試料の反射率に比例する。ポンプパルスに対するプローブパルスの遅延時間を徐々に変化させながら反射光強度を測定することで、励起前後の試料の反射率変化をレーザーパルスの時間幅程度の時間分解能で観測することが可能になる。この時間分解能は、ｐｓ～ｆｓ程度である。
　多くの場合、このような超高速測定で得られる信号強度は非常に小さいので、信号雑音比を向上させるために変調測定が行われる。最も一般的な手法として、ポンプパルスの強度を変調し、この変調に対するプローブ信号の応答をロックインアンプにより検出する手法がある。その他にも、ポンプパルスの偏光や、遅延時間に変調を加える手法も知られている。
　特に近年、走査プローブ顕微鏡とパルスレーザーとを組み合わせた時間分解走査プローブ顕微鏡を実現するには、遅延時間を矩形波的に変調する遅延時間変調法が有効であることが示され、１ｐｓの時間分解能と１ナノメートル（ｎｍ）の空間分解能とを同時に実現する顕微鏡装置が構築された。
　レーザーパルスの遅延時間をｆｓからナノ秒（ｎｓ）の時間領域において精確に制御するには、光路長を変化させることが一般的である。
　図１０は、従来型の遅延時間変調装置の構成を示す図である。図１０に示すように、従来型の遅延時間変調装置は、ミラー位置を機械的に振動させることで遅延時間に周期的な変調を加えている。光源からのレーザーパルスは、ハーフミラー１（ＨＭ１）でレトロリフレクター１（ＲＲ１）と、レトロリフレクター２（ＲＲ２）と、の２つの光路に分割される。分割時の光量は必ずしも１：１である必要は無く、用いるハーフミラーの特性により任意の比率を選ぶことができる。ＲＲ１とＲＲ２は入射方向と正確に正反対の方向に光パルスを反射するデバイスであり、通常３枚のミラーを互いに直角になるように組み合わせたものが用いられる。ＲＲ１とＲＲ２との反射光はハーフミラー２（ＨＭ２）において正確に同じ光軸上に重ね合わされる。
　ＲＲ１を通る光路長と、ＲＲ２を通る光路長とが異なれば、ＨＭ２で重ね合わされた光軸上には時間的にずれた位置に光パルスが生じることになる。パルス間の遅延時間は、ＲＲ１あるいはＲＲ２の位置を機械的に変化させることで正確に制御可能であり、ピエゾ素子などを用いた場合、１フェムト秒以下の精度が達成可能である。このような装置を用いて遅延時間を周期的に変調するためには、例えばＲＲ１の位置を周期的に変化させればよい。これまでこのようにミラー位置を周期的に変化させることで遅延時間変調を行う測定は数多く行われてきた。
　しかしながら、図１０の装置では遅延時間の変調振幅と変調周波数に大きな制約が生じる。光路長と遅延時間とは光速を係数として比例関係にあるため、例えば遅延時間を１００ｐｓ振幅で変調するためにはミラー位置を１．５ｃｍの振幅で変動させなければならない。このような大振幅のミラー位置変調は、１０Ｈｚ程度の非常に低い周波数でなければ達成することができない。１．５ｃｍ以上の振幅、あるいは１０Ｈｚ程度の周波数では周囲の光学機器に悪影響を及ぼすほどの振動が生じたり、駆動機構自身の変形により正確な変調を行えないと言った問題を生じる。
　一方で、このような低い周波数の変調では、測定結果にレーザー光強度の揺らぎなどの影響が強く表れてしまうために、ミラー位置変調を用いた遅延時間変調法は、非常に小振幅（おおよそ１００ｆｓ程度まで）でしか実用的ではなかった。
　近年、パルスレーザーの遅延時間変調と走査プローブ顕微鏡とを組み合わせた時間分解走査プローブ顕微鏡の開発に伴い、１パルス単位で光パルスの透過及び遮断を切り替えることのできる高速な光学シャッタ（パルスピッカーと呼ぶ。）を用いた遅延時間変調方式が提案され、その有用性が確認された（特許文献１参照）。
　図１１は、従来のパルスピッカーを用いた遅延時間変調方式を説明するタイムチャートである。
　レーザー発振器は１０ｎｓ程度の時間間隔でレーザーパルスを発生し、このレーザーパルスがハーフミラーなどで２つの光路に分けられた後、２つのパルスピッカーへそれぞれ右方向から入射する。パルスピッカーは連続して入射するパルス列から、任意のタイミングで１パルスを選んで透過させることができる。
　したがって、図１１に示すように、異なるタイミングでパルスを透過させることで、遅延時間を生成することができる。このようにパルスピッカーを用いて遅延時間を生成する場合、遅延時間の変調をきわめて高速に、また、大振幅で行うことができる。そもそも、この手法では遅延時間の変調幅の最小値はもとのパルス列のパルス間隔で決まっており、典型的には１０ｎｓ程度である。これは光路長にすると３ｍ程度に相当し、ミラー位置変調で実現可能な遅延時間変調振幅と比較すると３～４桁大きい。また、遅延時間は透過パルスごとに変更可能であり、必要であれば１ＭＨｚ程度の高速変調が可能である。
　一方、図１１のパルスピッカーを用いた遅延時間変調は、１ｎｓ以下の高速現象に適用する場合、あまり良い結果が得られない。これは、遅延時間の生成のためにパルスが間引かれるために試料の励起頻度、すなわち単位時間あたりの測定回数が大幅に減少してしまうためである。
　例えば、パルスピッカーとして水冷式のポッケルスセルを用いた場合、ポッケルスセルの発熱による制限から、出力される光パルスの繰り返し周波数を２ＭＨｚ程度よりも大きくすることが難しい。通常、チタンサファイアレーザー発振器の繰り返し周波数が１００ＭＨｚ程度であることと比較すると、パルスピッカーを用いた場合、単位時間あたりの試料の励起回数は１／５０になってしまい、検出される信号も１／５０となる。
特開２００８－１３９０２９号公報
Y. Terada, S. Yoshida, O. Takeuchia and H. Shigekawa,"Real space imaging of carrier dynamics by nanoscale pump-probe microscopy", Nature Photonics DOI:10.1038/NPHOTON.2010.235 (2010)
　従来のポンププローブ測定装置を高速現象に適用した場合には、高感度で測定できないという課題があった。
　本発明は上記課題に鑑み、１ｎｓ以下の高速現象を精度よく測定できる、ポンププローブ測定装置を提供することを目的としている。
　上記目的を解決するために、本発明のポンププローブ測定装置は、ポンプ光となる第１の超短光パルス列と、ポンプ光に対して第１の遅延時間を有していてプローブ光となる第２の超短光パルス列と、ポンプ光に対して第２の遅延時間を有していてプローブ光となる第３の超短光パルス列と、を発生させる超短光パルスレーザー発生部と、第２及び第３の超短光パルス列が入射される光シャッタ部と、光シャッタ部を制御する光シャッタ制御部と、ポンプ光及びプローブ光を試料に照射する照射光学系と、試料からのプローブ信号を検出するセンサーと、センサーに接続される位相敏感検出手段と、を含む検出部と、を備え、第２の超短光パルス列と第３の超短光パルス列とが、光シャッタ制御部によってポンプ光に対するプローブ光の遅延時間が周期的に変調されて交互にプローブ光として試料に照射され、プローブ信号を遅延時間の周期的変調に同期して位相敏感検出手段で検出することを特徴とする。
　上記構成において、超短光パルスレーザー発生部が、一つの超短光パルスレーザー光源と、この超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスを３つに分割してポンプ光となる第１の超短光パルス列及びプローブ光となる第２及び第３の超短光パルス列とを形成する光学部材と、第２の超短光パルス列をポンプ光に対して第１の遅延時間だけ遅延させる第１の光学遅延部と、第３の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第２の遅延時間だけ遅延させる第２の光学遅延部と、を備えていてもよい。
　超短光パルスレーザー発生部が、ポンプ光となる第１の超短光パルスレーザー光源と、プローブ光となる第２の超短光パルス列を発生させる第２の超短光パルスレーザー光源と、プローブ光となる第３の超短光パルス列を発生させる第３の超短光パルスレーザー光源と、を備え、第１～３の超短光パルスレーザー光源は、特定の遅延時間をもって同期発振していてもよい。
　光シャッタ部は、第１の光シャッタと第２の光シャッタとを備え、第２の超短光パルス列が、第１の光シャッタに入射され、第３の超短光パルス列が、第２の光シャッタに入射されてもよい。
　光シャッタ部は、電気光学素子と偏光回転素子とから構成されるただ１つの光シャッタを備え、第２の超短光パルス列と、第３の超短光パルス列とが、光シャッタ部に入射されてもよい。
　第２の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第１の遅延時間だけ遅延させる第１の光学遅延部と、第３の超短光パルス列をポンプ光に対して第２の遅延時間だけ遅延させる第２の光学遅延部と、をさらに備えていてもよい。
　センサーがフォトダイオードで構成され、試料におけるプローブ光の反射光をフォトダイオードに入射し、反射強度を第１のプローブ信号として検出してもよい。
　センサーが走査プローブ顕微鏡で構成され、ポンプ光及びプローブ光が照射された試料表面において、走査プローブ顕微鏡の探針により第２のプローブ信号を検出してもよい。
　本発明の測定装置は、上記に記載の何れかのポンププローブ測定装置を構成要素の一つとして備えたことを特徴とする。
　本発明によれば、パルスレーザーを用いたフェムト秒領域を含む時間分解測定において、照射光強度を変調したりパルスピッカーを用いてパルスを間引いたりすることなく、緩和時間の短い現象から長い現象までの広い測定範囲に亘って、微弱信号を高感度でかつ、高精度に安定して計測することができる。本発明によれば、例えば１ｎｓ以下のｐｓオーダーの超高速物理現象を計測し解析するためのポンププローブ測定装置及びこの測定装置を利用した時間分解型の走査プローブ顕微鏡装置を構成することができる。
本発明の第１の実施形態に係るポンププローブ測定装置の構成例を示す図である。 ポンプ光と、第１のプローブ光と、第２のプローブ光と、試料に照射されるポンプ光及び第１のプローブ光と、試料に照射されるポンプ光及び第２のプローブ光と、の関係を示すタイムチャートである。 遅延時間の時間変化を示すタイムチャートである。 検出部で測定される信号、つまりプローブ信号（Ｐ）を示すタイムチャートである。 プローブ信号（Ｐ）の遅延時間Ｔｄへの依存性を示す図である。 本発明の第２の実施形態に係るポンププローブ測定装置の構成例を示す図である。 本発明の第３の実施形態に係るポンププローブ測定装置の構成例を示す図である。 走査プローブ顕微鏡として走査トンネル顕微鏡を用いた検知部を示す模式図である。 ポンププローブ測定装置で測定した低温成長ＧａＡｓの反射光からのプローブ信号を示す図である。 従来型の遅延時間変調装置の構成を示す図である。 従来のパルスピッカーを説明するタイムチャートである。
１、３０、４０：ポンププローブ測定装置
２、２Ａ：超短光パルスレーザー発生部
　３：レーザー光源
３ａ：ポンプ光
３ｂ：第１のプローブ光
３ｃ：第２のプローブ光
　４：分岐光学系４ａ～４ｄ：鏡
４ｂ、４ｃ、４ｇ：ハーフミラー
　５：光学遅延部
６、６Ａ：光シャッタ
６ａ、６ｂ、６ｃ：ポッケルスセル
６ｄ：鏡
６ｅ：ハーフミラー
　７：試料
８、８Ａ：照射光学系
８ａ：鏡
８ｂ、８ｃ：ハーフミラー
１０：光シャッタ制御部
１１：センサー
１２：位相敏感検出手段
１５：探針
１６：直流電源
１７：電流計
２０：検出部
３１：偏光回転素子（λ／２板）
４３：レーザー光源
　以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。
（第１の実施形態）
　図１は本発明の第１の実施形態に係るポンププローブ測定装置１の構成例を示す図である。図１に示すように、ポンププローブ測定装置１は、ポンプ光３ａとなる第１の超短光パルス列と第１のプローブ光３ｂとなる第２の超短光パルス列と第２のプローブ光３ｃとなる第３の超短光パルス列とを発生させる超短光パルスレーザー発生部２と、第２及び第３の超短光パルス列が入射される光シャッタ部６と、光シャッタ部６を制御する光シャッタ制御部１０と、ポンプ光３ａ及びプローブ光３ｂ，３ｃを試料に照射する照射光学系８を有し、試料７からのプローブ信号を検出するセンサー１１とプローブ信号を検出する位相敏感検出手段１２とからなる検出部２０と、を備えている。
　超短光パルスレーザー発生部２は、ポンプ光３ａとなる第１の超短光パルス列と、ポンプ光３ａに対して第１の遅延時間を有していて第１のプローブ光３ｂとなる第２の超短光パルス列と、ポンプ光に対して第２の遅延時間を有していて第２のプローブ光３ｃとなる第３の超短光パルス列と、を発生させる。
　超短光パルスレーザー発生部２は、レーザー光源３と、分岐光学系４と、光学遅延部５と、を含んで構成されている。分岐光学系４は光学部材からなり、分岐光学系４は、レーザー光源３からのレーザー光をポンプ光３ａと第１のプローブ光３ｂと第２のプローブ光３ｃとに分岐する。
　レーザー光源３は、例えばフェムト秒パルスレーザー光源である。具体的には、例えば波長８００ｎｍ，時間幅２５ｆｓ程度のレーザーパルスを１００ＭＨｚ程度の繰り返し周波数で発生し、平均輝度１Ｗ程度のチタンサファイアレーザー発振器を使用することができる。
　分岐光学系４は、レーザー光源３からの光が入射する第１のハーフミラー４ａと、このハーフミラー４ａで反射された光の光路側に配設される第２のハーフミラー４ｂと、第２のハーフミラー４ｂを透過する光の光路側に配設される第１の鏡４ｃとから構成されている。
　第２のハーフミラー４ｂは、第１のハーフミラー４ａの上方に配置されている。第１の鏡４ｃは、第２のハーフミラー４ｂの上方に配置されている。
　分岐光学系４では、レーザー光源３のレーザーパルスの出射光路中に配置された第１のハーフミラー４ａによって、レーザー光源３からのレーザーパルスは透過光と反射光とに分岐される。ここで、ハーフミラー４ａによる透過光はポンプ光３ａとして、また反射光は第１及び第２のプローブ光３ｂ，３ｃとして利用される。
　第２のハーフミラー４ｂは、第１のハーフミラー４ａによる反射光の光路中に配置され、この反射光を透過光と反射光とに分岐して、反射光を第２の超短光パルス列とし、透過光を第３の超短光パルス列とする。
　光学遅延部５は、第２のハーフミラー４ｂで反射された第２の超短光パルス列が入射される第１の光学遅延部５ａと、第２のハーフミラー４ｂを透過し第１の鏡４ｃで反射される第３の超短光パルス列が入射される第２の光学遅延部５ｂと、から構成されている。第１及び第２の光学遅延部５ａ、５ｂは、公知の構成の可動ミラーによる光路長の調整を利用した光学系により構成することができる。例えば、可動ミラーは、入射光軸に対して４５度の角度で斜めに配置された一対の反射ミラーから構成されており、入射光軸に沿って入射した光が一方の反射ミラーで入射光軸に対して垂直に反射されて他方の反射ミラーに入射し、他方の反射ミラーで入射方向に対して平行に反射されるようになっている。
　これにより、可動ミラーが光軸方向に移動調整されることにより、光路長の長短が調整されることになる。従って、第１の光学遅延部５ａでは、可動ミラーの移動により、ポンプ光３ａとなる第１の超短光パルス列に第１の遅延時間を有している第１のプローブ光３ｂを光シャッタ部６に出射する。ここで、可動ミラー光路長の可変範囲は、一般的には３０ｃｍ程度であり、ポンプ光３ａと第１のプローブ光３ｂとの間に、例えば０～１ｎｓの遅延時間の設定範囲を与える。
　同様に、第２の光学遅延部５ｂは、可動ミラーの移動により、第２のプローブ光３ｃのポンプ光３ａに対する第２の遅延時間を適宜に設定することができる。
　以上説明したように、超短光パルスレーザー発生部２は、レーザー光源３からのレーザー光を、ポンプ光３ａとなる第１の超短光パルス列と、ポンプ光３ａに対して遅延時間Ｔｄ １ を有している第１のプローブ光３ｂとなる第２の超短光パルス列と、ポンプ光３ａに対して遅延時間Ｔｄ ２ を有している第２のプローブ光３ｃとなる第３の超短光パルス列を発生させる。
　光シャッタ部６は、第１のプローブ光３ｂとなる第２の超短光パルス列が入射される第１の光シャッタ６ａと、第２のプローブ光３ｃとなる第３の超短光パルス列が入射される第２の光シャッタ６ｂとから構成されている。光シャッタ部６は、光シャッタ制御部１０によって制御される。遅延時間変調は、光シャッタ６ａと光シャッタ６ｂとを交互に開くことによって行われる。第１及び第２の光シャッタ６ａ，６ｂとしては、音響光学変調器（ＡＯＭ）や電気光学変調器（ＥＯＭ）を用いることができる。電気光学変調器として、ポッケルスセルを使用できる。第１及び第２の光シャッタ６ａ，６ｂとしてポッケルスセルを使用すれば、機械的振動などを伴うことなく１ｋＨｚ以上の高速変調を実現できる。
　光シャッタ制御部１０は、例えばファンクションジェネレータとインバータから構成される。ファンクションジェネレータは１ｋＨｚの矩形波信号を生成し、その出力が第１の光シャッタ６ａに送られる。インバータはファンクションジェネレータの信号の符号を反転させ、その出力が第２の光シャッタ６ｂに送られる。この構成により、第１の光シャッタ６ａと第２の光シャッタ６ｂとは、例えば１ｋＨｚの周波数に対応する周期で交互に開くことになる。
　検出部２０は、照射光学系８と、試料７に照射されるプローブパルス光３ｂ，３ｃの反射光等から得られるプローブ信号を測定するセンサー１１と、プローブ信号の遅延時間依存性を検出する位相敏感検出手段１２とから構成されている。
　照射光学系８は、超短光パルスレーザー発生部２から発生されたポンプ光３ａと、ポンプ光３ａに対して第１の遅延時間を有している第１のプローブ光３ｂと、ポンプ光３ａに対して第２の遅延時間を有している第２のプローブ光３ｃと、を試料７に照射する機能を有している。図１に示す照射光学系８は、第２の鏡８ａと２枚のハーフミラー８ｂ，８ｃとで構成されている。さらに、照射光学系８は、ポンプ光３ａと第１のプローブ光３ｂと第２のプローブ光３ｃを、それぞれ試料７の表面に導く鏡や対物レンズを備えて構成されてもよい。これにより、ポンプ光３ａと第１のプローブ光３ｂと第２のプローブ光３ｃとが試料７の表面に集光される。
　プローブ信号として反射光強度を測定する場合には、センサー１１は例えば、Ｓｉ製のフォトダイオードを用いて構成してもよい。フォトダイオードとしては、ｐｉｎフォトダイオードを用いることができる。試料７で反射されたプローブ光をｐｉｎフォトダイオードに導き、得られる反射光強度をプローブ信号として測定することが可能となる。
　位相敏感検出手段１２には２位相ロックインアンプを用いることができる。２位相ロックインアンプにプローブ信号を入力し、シャッタ制御部１０における遅延時間の変調周波数で位相敏感検出を行うことで、センサー１１により試料７から得られるプローブ信号の遅延時間依存性を測定することが可能となる。
　最初にレーザー光源３から試料７に照射されるポンプ光３ａの光路について説明する。
　レーザー光源３からの光は、第１のハーフミラー４ａを透過し、第２の鏡８ａで反射された後に第３のハーフミラー８ｂを透過し、この透過光が第４のハーフミラー８ｃで反射されて試料７に入射するポンプ光３ａとなる。
　次に、レーザー光源３から試料７に照射される第１のプローブ光３ｂについて説明する。
　レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射された光は、第２のハーフミラー４ｂで透過光と反射光に分割される。この反射光の光路上には、第１の光学遅延部５ａと第１の光シャッタ６ａと第３のハーフミラー８ｂとが配設されている。
　これにより、レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射され、次に第２のハーフミラー４ｂで反射された光は、第１の光学遅延部５ａと第１の光シャッタ６ａを通過し、第３のハーフミラー８ｂで反射され、次に第４のハーフミラー８ｃで反射された後に第１のプローブ光３ｂとなり試料７に照射される。第１のプローブ光３ｂは、第１の光学遅延部５ａによってＴｄ １ の遅延時間が生じ、ポンプ光３ａが照射された後にＴｄ １ が経過した後、試料７に到達する。
　次にレーザー光源３から試料７に照射される第２のプローブ光３ｃについて説明する。
　レーザー光源３からの光の内、第２のハーフミラー４ｂを透過した光は、第１の鏡４ｃで反射される。この反射光の光路上には、第２の光学遅延部５ｂ、第２の光シャッタ６ｂ及び第４のハーフミラー８ｃが配設されている。
　これにより、レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射され次に第２のハーフミラー４ｂを透過した光は、第１の鏡４ｃで反射された後、第２の光学遅延部５ｂと第２の光シャッタ６ｂを通過し、第４のハーフミラー８ｃを透過した後に第２のプローブ光３ｃとなり試料７に照射される。第２のプローブ光３ｃは、第２の光学遅延部５ｂによってＴｄ ２ の遅延時間が生じ、ポンプ光３ａが照射された後でＴｄ ２ が経過した後、試料７に到達する。
　図２は、ポンプ光３ａと、第１のプローブ光３ｂと、第２のプローブ光３ｃと、試料７に照射されるポンプ光３ａ及び第１のプローブ光３ｂと、試料７に照射されるポンプ光３ａ及び第２のプローブ光３ｃとの関係を示すタイムチャートである。
　図２の横軸は時間であり、縦軸は上から下の順に、ポンプ光３ａ、第１のプローブ光３ｂ、第２のプローブ光３ｃ、光シャッタ部６により第１のプローブ光３ｂだけを通したときの試料７上への入射光（遅延時間はＴｄ １）、光シャッタ部６により第２のプローブ光３ｃだけを通したときの試料７上への入射光（遅延時間はＴｄ ２）である。
　図２に示すように、光シャッタ部６により、第１のプローブ光３ｂと第２のプローブ光３ｃはどちらか一方だけが試料７に照射される。したがって、試料７への入射光は第１のプローブ光３ｂが入射する場合にはＴｄ １ の、第２のプローブ光３ｃが入射する場合にはＴｄ ２ の遅延時間を持つパルス対から構成されることになる。
　図３は、遅延時間（Ｔｄ）の時間変化を示すタイムチャートである。図３に示すように、光シャッタ部６を周期的に切り替えることにより、プローブ光の遅延時間はＴｄ １ とＴｄ ２ との間で矩形波的に変調されることになる。
　図４は、センサー１１で測定されるプローブ信号（Ｐ）の時間変化を示すタイムチャートである。図４に示すように、遅延時間の周期的変調に伴ってセンサー１１で測定されるプローブ信号はＰ(Ｔｄ １ )とＰ(Ｔｄ 2 )との間を振動する矩形波的な信号となる。
　矩形波的に振動するプローブ信号が位相敏感検出手段１２へ入力されることにより、位相敏感検出手段１２から得られる測定値は、遅延時間Ｔｄ １ 及びＴｄ ２ に対応するプローブ信号Ｐ（Ｔｄ １ ）及びＰ（Ｔｄ 2 ）の差Ｐ（Ｔｄ １ ）－Ｐ（Ｔｄ 2 ）に比例する。
　図５はプローブ信号（Ｐ）の遅延時間Ｔｄ への依存性を示す図である。図５に示すように、一般にプローブ信号の遅延時間依存性Ｐ（Ｔｄ）は大きなＴｄに対してＰの平常値Ｐ（∞）に漸近することから、特に遅延時間Ｔｄ 2 を大きく取った場合、測定値を近似的にＰ（Ｔｄ １ ）－Ｐ（∞）と見なすことができる。このため、測定値はＰ（∞）を基準として計ったＰ（Ｔｄ １ ）そのものに比例する。
　これにより、本発明のポンププローブ測定装置１では、例えば１ｎｓ以下の、つまりｐｓオーダーの高速現象に対してプローブ信号の遅延時間依存性を精度よく測定できる。
　以下に、パルスの繰り返し周波数、パルスの繰り返し周期、２つの遅延時間、遅延時間の変調周波数の一例を示す。
　　　パルスの繰り返し周波数：１００ＭＨｚ
　　　パルスの繰り返し周期：１０ｎｓ
　　　２つの遅延時間：０～５ｎｓ
　　　遅延時間の変調周波数（シャッタの開閉周波数）：１ｋＨｚ（周期は１ｍｓ）
（第２の実施形態）
　図６は本発明の第２の実施形態に係るポンププローブ測定装置３０の構成例を示す図である。図６に示すように、第２の実施形態に係るポンププローブ測定装置３０は、図１に示す光シャッタ部６に代えて単一の光シャッタ部６Ａを備えている点が、第１の実施形態に係るポンププローブ測定装置１と異なっている。光シャッタ部６Ａは、光シャッタ６ｃとなる一つのポッケルスセルと、第５のハーフミラー６ｅと、偏光回転素子３１と、第３の鏡６ｄとで構成されている。照射光学系８Ａは、第２の鏡８ａと、第３のハーフミラー８ｂとから構成されている。つまり、図１の照射光学系８に比較すると、ハーフミラーが１枚少ない構成である。光シャッタ制御部１０は、光シャッタ６ｃとなるポッケルスセルを制御する信号として、例えば１ｋＨｚの矩形波を発生する回路を備えている。光シャッタ制御部１０はパルス発生器やファンクションジェネレータを使用できる。以下、図６においては、光シャッタ６ｃをポッケルスセルとして説明する。
　最初に、レーザー光源３から試料７に照射されるポンプ光３ａの光路について説明する。レーザー光源３からの光は、第１のハーフミラー４ａを透過し、第２の鏡８ａで反射された後に、第３のハーフミラー８ｂで反射されて試料７に入射するポンプ光３ａとなる。
　次に、レーザー光源３から試料７に照射される第１のプローブ光３ｂについて説明する。レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射された光は、第２のハーフミラー４ｂで透過光と反射光に分割される。この反射光の光路上には、第１の光学遅延部５ａ及び偏光回転素子３１と、第３の鏡６ｄと、が配設されている。偏光回転素子３１としては、λ／２板を使用することができる。λ／２板３１は、１／２波長板とも呼ばれる。
　これにより、レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射され次に第２のハーフミラー４ｂで反射された光は、第１の光学遅延部５ａとλ／２板３１を通過し、第３の鏡６ｄで反射され、次に第５のハーフミラー６ｅで反射された後に、ポッケルスセル６ｃを通過して第１のプローブ光３ｂとなり試料７に照射される。第１のプローブ光３ｂは、第１の光学遅延部５ａによってＴｄ １ の遅延時間が生じる。このため、第１のプローブ光３ｂはポンプ光３ａが試料７に照射された後、Ｔｄ １ が経過した後に試料７に到達する。
　次に、レーザー光源３から試料７に照射される第２のプローブ光３ｃについて説明する。
　レーザー光源３からの光の内、第２のハーフミラー４ｂを透過した光は、第１の鏡４ｃで反射される。この反射光の光路上には、第２の光学遅延部５ｂと、第５のハーフミラー６ｅと、ポッケルスセル６ｃと、第３のハーフミラー８ｂと、が配設されている。これにより、レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射され次に第２のハーフミラー４ｂを透過した光は、第１の鏡４ｃで反射され、第２の光学遅延部５ｂ、第５のハーフミラー６ｅ、ポッケルスセル６ｃ及び第３のハーフミラー８ｂを透過した後に第２のプローブ光３ｃとなり試料７に照射される。第２のプローブ光３ｃは、第２の光学遅延部５ｂによってＴｄ ２ の遅延時間が生じる。このため、第２のプローブ光３ｃは、ポンプ光３ａが試料７に照射された後、Ｔｄ ２ が経過した後に試料７に到達する。
　ポッケルスセル６ｃは、ある偏光方向の光を通過させない、つまり、ブロックする時、それと直交する偏光方向の光はほとんどロス無く素子を通過する。逆に、ある偏光方向の光をほとんど損失無く透過させるとき、それと直交する偏光方向の光はブロックされる。
　したがって、λ／２板のような偏光回転素子３１によって、第２のパルス列と第３のパルス列との偏光方向を直交させておくと、第２のパルス列に対してポッケルスセル６ｃを開けば、自動的に第３のパルス列に対してポッケルスセル６ｃを閉じたことになる。逆に、第２のパルス列に対してポッケルスセル６ｃを閉じれば、自動的に第３のパルス列に対してポッケルスセル６ｃを開いたことになる。これにより、図１に示したポンププローブ測定装置１では２つ必要だった光シャッタ６ａ，６ｂが、図６に示したポンププローブ測定装置３０では光シャッタとなるポッケルスセル６ｃが１つしかないにもかかわらず、ポンププローブ測定装置１と同じ動作を行うことができる。
　ポンププローブ測定装置３０によれば、ポンププローブ測定装置１の片方の光学遅延部５ａの次にλ／２板３１を挿入し、偏光を９０度回転させておくことで、使用するポッケルスセル６ｃを１つに減らすことが可能となる。
　さらに、ポンププローブ測定装置３０によれば、ポンププローブ測定装置１で行われる２つの光シャッタ６ａ，６ｂを高い精度で時間的に同期させて動作させる技術的困難を取り除くことができる。
（第３の実施形態）
　図７は本発明の第３の実施形態に係るポンププローブ測定装置４０の構成例を示す図である。図７に示すように、第３の実施形態に係るポンププローブ測定装置４０は、前述の超短光パルスレーザー発生部２に代えて超短光パルスレーザー発生部２Ａを備えている点が、第１の実施形態に係るポンププローブ測定装置１と異なっている。超短光パルスレーザー発生部２Ａは、ポンプ光３ａを発生する第１のレーザー光源４３ａと、第１のプローブ光３ｂを発生する第２のレーザー光源４３ｂと、第２のプローブ光３ｃを発生する第３のレーザー光源４３ｃと、からなる３台のレーザー光源４３で構成されている。
　最初に、第１のレーザー光源４３ａから試料７に照射されるポンプ光３ａの光路について説明する。第１のレーザー光源４３ａからの光は、鏡８ａで反射された後に第３のハーフミラー８ｂを透過し、次に第４のハーフミラー８ｃで反射されて試料７に入射するポンプ光３ａとなる。
　次に、第２のレーザー光源４３ｂから試料７に照射される第１のプローブ光３ｂについて説明する。第２のレーザー光源４３ｂは、第１のレーザー光源４３ａと同期し、かつ、遅延時間Ｔｄ １ の後で発振するレーザー光源である。第２のレーザー光源４３ｂから発生するパルス光は、第１の光シャッタ６ａを通過した後、第３のハーフミラー８ｂで反射され、次に第４のハーフミラー８ｃで反射されて、第１のプローブ光３ｂとなり試料７に照射される。第１のプローブ光３ｂは、ポンプ光３ａが照射された後にＴｄ １ が経過した後に試料７に到達する。
　次に、第３のレーザー光源４３ｃから試料７に照射される第２のプローブ光３ｃについて説明する。第３のレーザー光源４３ｃは、第１のレーザー光源４３ａと同期し、かつ、遅延時間Ｔｄ ２ の後で発振するレーザー光源である。第３のレーザー光源４３ｃから発生するパルス光は、第２の光シャッタ６ｂを通過した後、第４のハーフミラー８ｃを透過して、第２のプローブ光３ｃとなり試料７に照射される。第２のプローブ光３ｃは、試料７にポンプ光３ａが照射された後でＴｄ ２ が経過した後、試料７に到達する。
　ポンププローブ測定装置４０によれば、複数のレーザー光源４３を同期発振させて用いるので、光学遅延部５が不要となる。
　本発明のポンププローブ測定装置１，３０，４０では、レーザー発振器からのパルスを間引くことなく、測定に用いることが可能となり、かつ大振幅かつ高周波数での遅延時間を実現できる。これにより、試料７への光キャリア励起とその緩和過程の測定を高感度で測定することができる。
（第４の実施形態）
　第１～第３の実施形態では、試料７からのプローブ信号を検出するセンサー１１は、試料７からの反射光をフォトダイオードを用いて検出したが、試料７上に置いた走査プローブ顕微鏡装置をセンサーとして用いる別の実施形態について説明する。
　第１～第３の実施形態で例示した反射光以外に検出部２０で取得するプローブ信号としては、試料７に近接して配置されるセンサーとなる探針から得られるプローブ信号が挙げられる。このような探針による測定としては、走査プローブ顕微鏡（ＳＰＭ）、走査原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）や走査近接場顕微鏡（ＮＳＯＭ）等を用いることができる。本発明では、これらの顕微鏡を走査プローブ顕微鏡と総称して呼ぶ。
　検出部２０として、上記のような試料７に近接して配置されるセンサーを用いた場合には、ポンプ光３ａ及びプローブ光３ｂ，３ｃ等により励起される試料７から得られるプローブ信号を測定することが可能となる。走査プローブ顕微鏡の場合には、ポンプ光３ａの平均的な励起光強度が上がることで信号雑音比(Ｓ／Ｎ比)も大幅に向上する。
　図８は、走査プローブ顕微鏡として走査トンネル顕微鏡を用いたセンサー１１ａを示す模式図である。図８に示すように、センサー１１ａは、試料７に近接して図示しない走査トンネル顕微鏡の探針１５が配置されている。試料７と探針１５との間には直流電源１６から電圧が印加され、試料７と探針１５との間に流れるトンネル電流を測定する電流計１７が接続されている。走査トンネル顕微鏡の探針１５としては金属の探針を使用できる。走査プローブ顕微鏡の場合には、測定対象に応じて探針１５となるセンサーを用いる。
　試料７にポンプ光３ａとプローブ光３ｂ，３ｃからなるパルス対を照射して、遅延時間に対してプローブ信号、つまりトンネル電流がどのように依存するかを測定することで、第１～第３の実施形態における反射光測定と同様に、例えば１ｎｓ以下の高速現象に対してプローブ信号の遅延時間依存性を精度よく測定できる。試料７の表面で探針１５を走査することで、試料７表面の２次元測定が可能となる。つまり、ポンプ光３ａにより励起された試料７の表面が緩和していく際に試料７の表面の励起過程や緩和過程を、オングストロームからｎｍ程度の高い空間分解能で観測することができるので、遅延時間変調型で、フェムト秒オーダーの時間分解を有する走査プローブ顕微鏡装置を実現できる。
　なお、本発明のポンププローブ測定装置１，３０，４０は、走査型電子顕微鏡や透過型電子顕微鏡などの測定装置に付加して各種の測定装置としても使用することができる。
　以下に示す実施例により本発明をさらに詳細に説明する。
　上記実施形態のうち、図６に示したポンププローブ測定装置３０で測定した実施例を説明する。
　図６におけるレーザー光源３として、コヒレント社のＣＨＡＭＥＬＥＯＮを用いた。光シャッタ６ｃとして、ＣＯＮＯＰＴＩＣＳ社製のポッケルスセル（３５０－８０ＬＡ）を用いた。試料７に照射されたプローブ光の反射光を、ｐｉｎフォトダイオードで受光し、このプローブ信号を遅延時間の周期的変調信号に同期して位相敏感検出手段１２で検出した。位相敏感検出手段１２としては、Ｓｔａｎｆｏｒｄ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｓｙｓｔｅｍｓ社のロックインアンプ（ＳＲ８３０）を用いた。
　ポンププローブ測定装置３０を用いた光パルスの条件を以下に示す。
　　　パルス幅：１５０ｆｓ

　　　パルスの繰り返し周波数：９０ＭＨｚ　　　Ｔｄ ２ ：２５０ｐｓ
　　　遅延時間の変調周波数（シャッタの開閉周波数）：１ｋＨｚ
　次に、ポンププローブ測定装置３０を用いた測定結果について説明する。
　測定対象となる試料７としては、ＧａＡｓ基板上に分子線エピタキシャル成長法（ＭＢＥ）で、厚さが１μｍのＡｌＧａＡｓ層と、ＡｌＧａＡｓ層上に低温の２０℃で厚さが１μｍのＧａＡｓ層を成長させたエピウェハを作製した。２５０℃程度の成長温度では、ＧａＡｓ層に高濃度の欠陥が導入されることが知られており、そのために光キャリア寿命が非常に短くなる。光キャリア寿命は、数ｐｓ程度である。
　図９は、ポンププローブ測定装置３０で測定した低温成長ＧａＡｓの反射光からのプローブ信号を示す図である。図９の横軸は遅延時間Ｔｄ １ （ｐｓ）、縦軸は反射率の変調振幅ΔＲ＝Ｒ（Ｔｄ１）－Ｒ（∞）を反射率の絶対値Ｒで割った値である。
　図９から明らかなように、ポンププローブ測定装置３０を用い、振幅１００ｐｓ、周波数１ｋＨｚの遅延時間変調を行い、低温成長したＧａＡｓ層の光キャリア励起と励起直後の緩和過程の測定がｐｓオーダーで行えることが分かった。
　ポンププローブ測定装置３０で測定した上記の測定結果を、パルスピッカーを使用して、パルスを間引いたポンププローブ測定装置（特許文献１参照）と比べると、平均的な励起光強度を２０倍程度高めた上で、高精度な遅延時間測定を行うことができた。
　本発明は、上記実施例に限定されることなく、特許請求の範囲に記載した発明の範囲内で種々の変形が可能であり、それらも本発明の範囲内に含まれることはいうまでもない。
　本発明は、これまで幅広く使われてきた遅延時間変調法によるポンププローブ測定法の遅延時間変調方法を飛躍的に改善するものであり、今後、超高速現象の利用が重要になることを考えると、その適用範囲は非常に広い。本発明は、例えば半導体ナノデバイス内部におけるｐｓ領域のキャリア寿命や輸送現象の計測や、新規な機能デバイスの研究段階において多大な貢献が可能となる他、試作デバイスの評価など現場での活用を含め幅広く応用されることが期待される。

Claims (9)

  1. 　ポンプ光となる第１の超短光パルス列と、該ポンプ光に対して第１の遅延時間を有していて第１のプローブ光となる第２の超短光パルス列と、該ポンプ光に対して第２の遅延時間を有していて第２のプローブ光となる第３の超短光パルス列と、を発生させる超短光パルスレーザー発生部と、
    　上記第２及び第３の超短光パルス列が入射される光シャッタ部と、
    　上記光シャッタ部を制御する光シャッタ制御部と、さらに、
    　上記ポンプ光及び第１及び第２のプローブ光を試料に照射する照射光学系と該試料からのプローブ信号を検出するセンサーと該センサーに接続される位相敏感検出手段とを具備する検出部と、
    を備え、
    　上記第１のプローブ光及び上記第２のプローブ光の上記ポンプ光に対する遅延時間が、上記光シャッタ制御部により周期的に変調され、該変調された第１及び第２のプローブ光が交互に上記試料に照射され、該試料からのプローブ信号が、上記遅延時間の周期的変調に同期して上記位相敏感検出手段で検出されることを特徴とする、ポンププローブ測定装置。
  2. 　前記超短光パルスレーザー発生部が、
    　一つの超短光パルスレーザー光源と、
    　この超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスを３つに分割してポンプ光となる第１の超短光パルス列及びプローブ光となる第２及び第３の超短光パルス列を形成する光学部材と、
    　前記第２の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第１の遅延時間だけ遅延させる第１の光学遅延部と、
    　前記第３の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第２の遅延時間だけ遅延させる第２の光学遅延部と、
    を備えていることを特徴とする、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
  3. 　前記超短光パルスレーザー発生部が、
    　前記ポンプ光となる第１の超短光パルスレーザー光源と、
    　前記プローブ光となる第２の超短光パルス列を発生させる第２の超短光パルスレーザー光源と、
    　前記プローブ光となる第３の超短光パルス列を発生させる第３の超短光パルスレーザー光源と、を備えており、
    　上記第１～３の超短光パルスレーザー光源は、特定の遅延時間をもって同期発振していることを特徴とする、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
  4. 　前記光シャッタ部が、第１の光シャッタと第２の光シャッタとを備え、
    　前記第２の超短光パルス列が、上記第１の光シャッタに入射され、
    　前記第３の超短光パルス列が、上記第２の光シャッタに入射されることを特徴とする、請求項１～３の何れかに記載のポンププローブ測定装置。
  5. 　前記光シャッタ部は、電気光学素子と偏光回転素子とを備え、
    　前記第２の超短光パルス列と前記第３の超短光パルス列とが、上記光シャッタ部に入射されることを特徴とする、請求項１～３の何れかに記載のポンププローブ測定装置。
  6. 　前記第２の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第１の遅延時間だけ遅延させる第１の光学遅延部と、前記第３の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第２の遅延時間だけ遅延させる第２の光学遅延部と、をさらに備えていることを特徴とする、請求項３に記載のポンププローブ測定装置。
  7. 　前記センサーがフォトダイオードで構成され、試料におけるプローブ光の反射光をフォトダイオードに入射し、反射強度を第１のプローブ信号として検出することを特徴とする、請求項１～３のいずれかに記載のポンププローブ測定装置。
  8. 　前記センサーが走査プローブ顕微鏡で構成され、前記ポンプ光および前記プローブ光が照射された前記試料表面において、上記走査プローブ顕微鏡の探針により検出される第２のプローブ信号を検出することを特徴とする、請求項１～３のいずれかに記載のポンププローブ測定装置。
  9. 　請求項１から８の何れかに記載のポンププローブ測定装置を構成要素の一つとして備えた、測定装置。
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