WO2012039037A1

WO2012039037A1 - テクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法、装置、及び、モリブデンの回収方法・装置

Info

Publication number: WO2012039037A1
Application number: PCT/JP2010/066434
Authority: WO
Inventors: 恵子田上; 滋夫内田; 弘太郎永津; 康久藤林
Original assignee: National Institutes For Quantum Science and Technology
Current assignee: National Institutes For Quantum Science and Technology
Priority date: 2010-09-22
Filing date: 2010-09-22
Publication date: 2012-03-29
Anticipated expiration: 2013-03-22
Also published as: EP2620950A1; JPWO2012039037A1; JP5294180B2; EP2620950A4

Abstract

　テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解して溶液とし、該溶液を、抽出クロマトグラフィック樹脂を詰めた第１のカラムに通し、通過したモリブデンを含む溶液と、必要に応じて前記第１のカラムを洗浄した溶液を併せることによりモリブデンを回収した後、該第１のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させて回収する。これにより、例えば、¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,２ｎ)^99mＴｃにより製造後、溶液化したターゲット物質から、Ｔｃ－９９ｍのみを分離して供給することが可能となる。

Description

テクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法、装置、及び、モリブデンの回収方法・装置

　本発明は、テクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法、装置、及び、モリブデンの回収方法・装置に係り、特に、例えば¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,２ｎ)^99mＴｃにより製造後、溶液化したターゲット物質から、イオン交換樹脂と適切な洗浄・回収溶液の組合せにより、テクネチウム９９ｍ（Ｔｃ－９９ｍ）のみを分離して供給することができ、臨床へ応用可能な、テクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法、装置、及び、該方法、装置を利用してモリブデンを効率的に回収することが可能なモリブデンの回収方法・装置に関する。

　世界的に核医学、画像診断分野で利用されているテクネチウム９９ｍ（Ｔｃ－９９ｍ、半減期６時間）は、核医学において利用される放射性同位元素のうち、７割以上を占める主役である。モリブデン９９（Ｍｏ－９９、半減期６６時間）は、Ｍｏ－９９の崩壊に伴ってＴｃ－９９ｍが生成することから、上記Ｔｃ－９９ｍの親核種とよばれる放射性同位元素である。Ｍｏ－９９をアルミナなどの担持体へ吸着させるなどして、生成したＴｃ－９９ｍを選択的に回収できる装置（Ｍｏ－９９／Ｔｃ－９９ｍジェネレータ）が市販されている（例えば特許文献１参照）。

　又、特許文献２には、Ｍｏ－９９を含む組成物が添加された吸着材カラムを有するＴｃ－９９ｍ生成システムが記載されている。

　又、非特許文献１、２には、アイクローム社のＴＥＶＡ（登録商標）レジンを用いてテクネチウムを分離する技術が記載されている。

　又、非特許文献３、４には、微量に存在するＭｏをＴＥＶＡレジンでテクネチウムから除去できることが記載されている。

特表２００６－５００５５３号公報特表２００２－５２７０３１号公報

内田、田上、藤川「ミニカラム樹脂（ＴＥＶＡ・Ｓｐｅｃレジン）を用いたテクネチウム分離に関する基礎的研究」Radioisotopes 45、784-787(1966) S. Uchida & K. Tagami "A Rapid Separation Method for Determination of Tc-99 in Environmental Waters by ICP-MS" Radioactivity and Radiochemistry, Vol. 10, No. 2, 23-29 (1999) K. Tagami & S. Uchida, "Comparison of the TEVA・Spec resin and liquid-liquid extraction methods for the separation of technetium in soil samples" Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry，239, 643-648 (1999) 田上恵子「環境試料中のＴｃ－９９の分析ならびに環境挙動の解明に関する研究」放射化学ニュース第８号　３－８頁（２００３年８月２９日） K. Tagami & S. Uchida, "Separation of rhenium by an extraction chromatographic resin for determination by inductively coupled plasma-mass spectrometry" Analytica Chimica Acta 405, 227-229 (2000)

　日本では、Ｍｏ－９９を全て輸入に頼っているが、現在、Ｍｏ－９９の世界的な供給不足が生じており、日本国内でもＲＩ製造に向けた研究開発プロジェクトが進んでいる。

　出願人は、¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,２ｎ)^99mＴｃにより製造後、Ｔｃ－９９ｍのみを分離して供給する方法を独自に開発中である。

　しかし、モリブデンは人体に有害であるため、Ｔｃ－９９ｍをヒトに投与できるようにするためには、Ｔｃ－９９ｍを分離・精製して、モリブデンを十分低い濃度（１ｐｐｍ程度）にまで除去しなければならない。

　しかしながら、特許文献１、非特許文献１及び２に記載された技術は、モリブデンからのテクネチウムの分離ではなく、テクネチウムの濃縮に関する技術である。

　又、非特許文献３及び４に記載された技術は、いろいろな共存元素がある中の一つが微量に存在するＭｏであり、本発明の主たる多量元素であるＭｏからのＴｃの分離とは全く意味が異なる。

　一方、特許文献２には、本発明と類似の構成が記載されているが、１段目のカラムは、モリブデン吸着材を充填したカラムから塩溶液でテクネチウムを溶出するものであり、本発明のようにテクネチウムを捕捉しつつモリブデンを流出するものではない。また、２段目のカラムは、モリブデンを除去し、テクネチウムを濃縮するために使われているが、還元性錯化剤（ＥＤＡを含む）を用いているため、取扱が容易ではなかった。

　本発明は、前記従来の問題点を解決するべくなされたもので、例えば¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,２ｎ)^99mＴｃにより製造したターゲット物質であるテクネチウム含有モリブデンからＴｃ－９９ｍを分離・精製して、Ｔｃ－９９ｍの標識化の邪魔になり、且つ、有害なＭｏの濃度を、ヒトに投与できる程度にまで低下させることを第一の課題とする。

　本発明は、又、ターゲット物質であるＭｏ－１００を再利用可能とすることを第二の課題とする。

　発明者等は、¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,２ｎ)^99mＴｃにより製造したＴｃ－９９ｍを分離して供給するにあたり、ターゲット元素であるＭｏからＴｃ－９９ｍを分解する際に、化学的性質の類似するレニウムＲｅをＴｃの代わりに用いてＴｃ－９９ｍを分離する方法を検討した。

　具体的には、Ｍｏ－１００量として１００－５００ｍｇが予定されているため、以下の実験条件で検討した。

（条件－１）
　Ｍｏ粉末１００－５００ｍｇを３－５ｍＬの過酸化水素水Ｈ₂Ｏ₂で溶解し、超高純度Ｒｅ溶液（ＲｅＯ₄ ^-、１０００ｍｇ－Ｒｅ／Ｌ　ｉｎ　Ｈ₂Ｏ）を４０－５００μＬ添加した。充分撹拌の後、ＴＥＶＡレジンカラム（アイクローム社製）を用いて分離し、Ｍｏの除去率とＲｅの回収率を誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）により求めた。

（条件－２）
　図１に示す如く、Ｍｏ粉末５００ｍｇを過酸化水素水Ｈ₂Ｏ₂及びアンモニア水ＮＨ₄ＯＨで溶解し、Ｒｅを添加して充分撹拌してから、ＴＥＶＡレジンカラムにてＲｅを分離した。さらに、ダウケミカル社のＤｏｗｅｘ（登録商標）　１×４を用いて、ＴＥＶＡレジンカラムでは除去しきれなかったＭｏの除去を行い、最終的にＲｅを６Ｎ塩酸ＨＣｌにより回収した。

　本分析条件を決定するにあたり達成する目標として、（ｉ）最終的にはＴｃ－９９ｍをヒトに投与できるようにするために、Ｍｏ濃度として充分低い濃度（１ｐｐｍ程度）にまで除去しなければならない、また、（ii）人体にとって硝酸（ＨＮＯ_３）は危険であるため、最終溶液は塩酸であること、さらに（iii）ターゲットであるＭｏ－１００を再利用するため、できるだけ単純な溶媒で回収すること、が挙げられる。

　条件－１で行なったように、Ｍｏ粉末をＨ₂Ｏ₂で溶解すると試料溶液は酸性を示し、ＴＥＶＡレジンにそのまま通水すると、Ｒｅは１００％レジンに収着したが、Ｍｏも６５－８０％がレジンに残った。その後、０．５－１．５Ｎの硝酸でカラム洗浄を行ったところ、ＭｏはＲｅの溶離液とほぼ同時に流出してくることがわかった。すなわち、この条件では、ＭｏとＲｅは分離できない。つまり、Ｔｃでも同様にＭｏと分離できない。

　図２に、Ｍｏ金属粉末１００ｍｇを４ｍＬのＨ₂Ｏ₂水（３５％）に溶解後、ＲｅＯ₄ ^-を０．０４ｍｇ添加し、ＴＥＶＡレジンを用いて分離可能か検討した結果を示す。図２から、Ｍｏ多量存在下でもＲｅのＴＥＶＡレジンへの収着能は高いことがわかる。又、Ｈ₂Ｏ₂溶解の際はモリブデンの一部はＨＭｏＯ₄ ^-になっている可能性があり、Ｒｅと同様にレジンに収着するため、試料導入だけでは分離できない。ただし、０．５－１．５Ｎ硝酸でカラム洗浄をするとＭｏが溶出する。１．５Ｎが最も効果が高い（これよりも規定数が高いと、Ｒｅは溶出する。しかしＴｃの収着能はＲｅより高いので、１．５Ｎの洗浄効果を期待し、洗浄液には１．５Ｎを選択することができる）。

　条件－２ではＨ₂Ｏ₂に加えてＮＨ₄ＯＨを添加しており、液性はアルカリ性である。発明者等がＴｃを用いてＴＥＶＡレジンへの収着をＮａＯＨ条件下で検討した際、Ｔｃの回収率は１００％であり、また高い塩濃度の溶液からもＴｃを回収できた（非特許文献１）。ＲｅはＴＥＶＡレジンに対しＴｃと類似の挙動を示すので（非特許文献５）、Ｔｃと同様に高い回収率が期待される。実際、ＴＥＶＡレジンでのＲｅ回収率は、９９±１％であった。

　図３に、Ｍｏ金属粉末５００ｍｇをＨ₂Ｏ₂水（３５％）とＮＨ₄ＯＨ水（３０％）各１０ｍＬに溶解後、ＲｅＯ₄ ^-を０．４ｍｇ／^99ｍＴｃＯ₄ ^-添加し、ＴＥＶＡレジンを用いて回収率を検討した結果を示す。図３から、試料溶液量が減る（３－４ｍＬ）と、カラムを通過するＭｏの回収率が約７５％になる。恐らく、カラム内に残留する溶液量の影響と考えられる。実際、希アンモニア水や純水を４ｍＬ程度使ってカラムを洗浄すると、２２－２４％程度回収される。いずれの場合でも、試料液のドレイン、洗浄液を合わせれば、回収率は９８％以上が確保できる。

　以上の抽出クロマトグラフィックレジン（例えばＴＥＶＡレジン）による分離法をまとめると、
（１）導入時：アンモニア水と過酸化水素水の混合状態でＴＥＶＡレジンに通水すると、Ｔｃ（Ｒｅ）はレジンに残り、Ｍｏは通過する。
（２）洗浄液：希アンモニア水と１．５Ｎ硝酸を使用し、希アンモニア水については、上記のカラム溶出液と併せて、再利用する。１．５Ｎ硝酸は、Ｍｏ除去効率が比較的高いため採用する。
（３）溶離液：８Ｎ硝酸でＴｃ（Ｒｅ）をほぼ１００％の回収率で溶離可能である。

　ただし、ほとんどのＭｏを除去できるが、人体投与のためにはさらにＭｏの除去が必要である。また、硝酸溶液では分離後の操作が困難なため、液性は塩酸が望ましい。

　一方、Ｍｏの除去と回収については、本条件の場合には、９４％がカラムを通過し、また、希ＮＨ₄ＯＨ溶液でカラムを洗浄することにより９８％以上を回収できた。しかし、最終的に全量の０．１％（０．５ｍｇ程度）がＲｅ（Ｔｃ）溶離液に入ってくることが判った。さらに精製するために、陰イオン交換樹脂を用いたところ、最終的にＲｅ（Ｔｃ）溶離液に混入したＭｏは１μｇ未満となったことを、誘導結合プラズマ質量分析装置（ＩＣＰ－ＭＳ）で確認できた。

　イオン交換樹脂によるＭｏの除去とＲｅ（Ｔｃの代用）の回収についての試験結果を図４に示す。図４から明らかなように、陽イオン交換樹脂では、Ｒｅも保持できずに通過してしまうため、使用できない。又、陰イオン交換樹脂では、Ｄｏｗｅｘ　２×８ではＭｏの通過は良く、Ｒｅの保持も良いが、塩酸での回収が困難である。Ｄｏｗｅｘ　１×４ではＭｏの通過は良いが、Ｒｅの保持はＤｏｗｅｘ　２×８に劣る。しかしながら、塩酸により回収が可能であり、Ｔｃの方が陰イオン樹脂への選択性が高いため、Ｄｏｗｅｘ　１×４でもＴｃの保持が期待できる。一方、塩酸を用いた時にＤｏｗｅｘ　２×８ではＲｅが溶離する割合が低かったことから、Ｔｃであれば、さらに溶離が困難であるとの予測がつく。従って、Ｄｏｗｅｘ　１×４を選択した。

　なお、本法はＴｃ－９９ｍにも応用し、収率８５％以上を得た。

　Ｄｏｗｅｘ　１×４によるＲｅ（Ｔｃの代用）の回収率とＭｏの除去についての試験結果を図５に示す。図５から明らかなように、中和後ややアルカリ性にすると、Ｍｏはほとんどすべて溶出される。更に、カラムを純水洗浄することにより、ほとんどの残留Ｍｏが除去される。すでに知られている通り、ＲｅはＴｃよりも陰イオンカラムに対する収着力が低い結果が得られている。Ｔｃはカラムに良く抽出され、その後、８５％以上溶離できる。ただし、塩酸の規定数を６Ｎから９Ｎに上げても、溶離効果はない。

　以上、イオン交換樹脂の選択によるＭｏの除去についての試験結果をまとめると、
（１）陽イオン交換樹脂の場合：ＴＥＶＡ溶離液（必要に応じて前処理済み）を通過させる際に、Ｍｏが樹脂に抽出され、Ｔｃが通過することで、Ｍｏの除去を行うことができる。
（２）陰イオン交換樹脂の場合：ＴＥＶＡ溶離液（必要に応じて前処理済み）を通過させる際に、Ｔｃが樹脂に抽出され、Ｍｏが通過することで、Ｍｏの除去を行うことができる。
（３）ＴＥＶＡ溶離液中に含まれる有機物の除去という観点では、陰イオン交換樹脂を有機物が通過する効果を狙った方が、より人体投与への可能性が高まる。

　非特許文献３、４に対する本発明での着目ポイントは、環境レベルよりも圧倒的に多量のＭｏが存在しても、ＴｃがＴＥＶＡレジンに抽出されるのかわからなかったものが、Ｔｃは抽出される一方でＭｏはレジンを通り抜けることがわかった点、さらに、それを利用して、溶液をそのまま回収してＭｏを再利用できる、という目処が立った点にある。

　本発明は、上記知見に基いてなされたもので、テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解して溶液とし、
　該溶液を、抽出クロマトグラフィック樹脂を詰めた第１のカラムに通し、
　前記第１のカラムを洗浄した後、
　該第１のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させて回収することを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法である。

　ここで、前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させた溶液にアルカリ液を加えて中和し、
　得られた溶液を、４倍架橋の陰イオン交換樹脂を詰めた第２のカラムに通し、
　該第２のカラムを洗浄した後、
　該第２のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂から溶出させて回収することができる。

　本発明は、又、テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解して溶液とし、
　該溶液を、抽出クロマトグラフィック樹脂を詰めた第１のカラムに通し、
　前記第１のカラムを洗浄した後、
　該第１のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させて、
　該抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させた溶液にアルカリ液を加えて中和し、
　得られた溶液を、４倍架橋の陰イオン交換樹脂を詰めた第２のカラムに通し、
　該第２のカラムを洗浄した後、
　該第２のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂から溶出させて回収することを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法である。

　ここで、前記溶媒を、過酸化水素水を加えたアンモニア水とすることができる。

　又、前記抽出クロマトグラフィック樹脂を、ＴＥＶＡ（登録商標）レジンとすることができる。

　又、前記抽出クロマトグラフィック樹脂を、前処理として硝酸で洗浄した後、更に、該硝酸より弱い硝酸を通過させておくことができる。

　又、前記第１のカラムの洗浄を、希アンモニア水、次いで硝酸で行うことができる。

　又、前記第１のカラムに通す酸液を、硝酸液とすることができる。

　又、前記アルカリ液を、水酸化ナトリウム溶液とすることができる。

　又、前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂を、Ｄｏｗｅｘ（登録商標）１×４レジンとすることができる。

　又、前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂を前処理して、Ｃｌ型にしておくことができる。

　又、前記第２のカラムの洗浄を、超純水、次いで塩酸で行うことができる。

　又、前記第２のカラムに通す酸液を、塩酸液とすることができる。

　本発明は、又、テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解して溶液とし、
　該溶液を、抽出クロマトグラフィック樹脂を詰めた第１のカラムに通し、
　該第１のカラムを通過した溶液を回収して、モリブデンを回収することを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのモリブデンの回収方法である。

　ここで、前記第１のカラムを洗浄し、該洗浄した溶液を回収して、モリブデンを回収することができる。

　又、前記モリブデンの回収を、希アンモニア水により行うことができる。

　本発明は、又、テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解させて溶液とする手段と、
　該溶液が通される、抽出クロマトグラフィック樹脂が詰められた第１のカラムと、
　前記第１のカラムを洗浄する手段と、
　該第１のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させて回収する手段と、
　を備えたことを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製装置を提供するものである。

　更に、前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させた溶液にアルカリ液を加えて中和する手段と、
　得られた溶液が通される、４倍架橋の陰イオン交換樹脂が詰められた第２のカラムと、
　該第２のカラムを洗浄する手段と、
　該第２のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂から溶出させて回収する手段と、
　を備えることができる。

　本発明は、又、テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解させて溶液とする手段と、
　該溶液が通される、抽出クロマトグラフィック樹脂が詰められた第１のカラムと、
　前記第１のカラムを洗浄する手段と、
　該第１のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させる手段と、
　前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させた溶液にアルカリ液を加えて中和する手段と、
　得られた溶液が通される、４倍架橋の陰イオン交換樹脂が詰められた第２のカラムと、
　該第２のカラムを洗浄する手段と、
　該第２のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂から溶出させて回収する手段と、
　を備えたことを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製装置を提供するものである。

　又、テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解させて溶液とする手段と、
　該溶液が通される、抽出クロマトグラフィック樹脂が詰められた第１のカラムと、
　該第１のカラムを通過した溶液を回収して、モリブデンを回収する手段と、
　を備えたことを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのモリブデンの回収装置を提供するものである。

　更に、前記第１のカラムを洗浄し、該洗浄した溶液を回収して、モリブデンを回収する手段を備えることができる。

　本発明によれば、Ｍｏ濃度を十分に低い濃度まで除去して、Ｔｃ－９９ｍをヒトに投与できるレベルとすることが可能である。

　又、ターゲットである¹⁰⁰Ｍｏを単純な溶媒で回収でき、再利用することができる。

　なお、特許文献２に記載の技術における第１段目のカラムは、モリブデン吸着剤を充填したカラムから塩溶液でＴｃを溶出するものであるが、本発明で使っているのは、テクネチウムを捕捉しつつモリブデンが流出し、さらに、捕捉されたテクネチウムは単純な無機酸で溶出できるというカラム２種類の組み合わせであるので、第１段目のカラムとは性質を異にする。又、本発明が第１段目で使っているカラムにはモリブデンとテクネチウムを含むアンモニウム溶液（アルカリ性溶液。塩溶液ではない）を通過させており、テクネチウムを捕捉しつつ、モリブデンは流出し、そのまま再利用のために液状で戻せる。

　又、特許文献２に記載の技術における第２段目のカラムは、モリブデンを除去し、Ｔｃを濃縮するために使われている。この性格は、本発明が用いているカラム２種類と類似しているようにも見えるが、以下の点で性質を異にしている。すなわち、陰イオン交換コラムの例として挙っている樹脂は使っていないし、特許文献２では還元性錯化剤（ＥＤＡを含む）によりテクネチウムを溶出しているが、本発明は、取扱のしやすさを考えて無機酸を使用している（第１段目のカラムからのテクネチウムの溶出には硝酸を、第２段目のカラムからのテクネチウムの溶出には塩酸を使用）。特に最終的にテクネチウムをカラムから溶出するのに塩酸が使えるという点が特徴的である。

発明者等の実験内容を示す図同じく過酸化水素水で溶解したモリブデン粉末の分離を示す表同じく過酸化水素水とアンモニア水で溶解したモリブデン粉末の分離を示す表イオン交換樹脂によるＭｏの除去とレニウム（テクネチウム）の回収を示す表Ｄｏｗｅｘ　１×４によるレニウム（テクネチウム）の回収率とＭｏの除去の関係を示す表本発明の実施形態の全体構成を示す管路図前記実施形態の全体の処理手順を示す流れ図前記実施形態における放射能含有溶液の製造を示すタイムチャート同じくＴＥＶＡ処理を示すタイムチャート同じくＤｏｗｅｘ処理を示すタイムチャート前記実施形態における本発明に係る部分の構成を抽出して示す図同じく本発明の手順の要旨を示す流れ図

　以下図面を参照して、本発明の実施形態を詳細に説明する。

　本実施形態は、¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,２ｎ)^99mＴｃにより製造したＴｃ－９９ｍを分離して供給するとともに、Ｍｏ－１００を再利用するためのもので、図６に全体構成を示す如く、¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,２ｎ)^99mＴｃにより放射能含有溶液を製造する放射能含有溶液製造部１００と、Ｍｏ－１００を再利用するためのＭｏ再利用部２００と、Ｔｃ－９９ｍを分離して精製するためのＴｃ分離精製部３００とを有する。

　前記放射能含有溶液製造部１００は、加速器（図示省略）の照射口１０８からの荷電粒子（例えば陽子）ビームが例えば垂直に照射されるターゲット容器１１０と、液体に溶解又は懸濁したターゲット物質（Ｍｏ）（ターゲット溶液と称する）を貯えるためのターゲット溶液（Ｍｏ）タンク１１２と、該Ｍｏタンク１１２内のターゲット溶液を配管１１４に押し出して前記ターゲット容器１１０内に導入するためのシリンジＳ１と、前記ターゲット容器１１０中で陽子ビームの照射に影響しない程度まで乾燥させ、液体成分を減少させて固体成分を析出させるための、加熱用ヒーターＨ１、乾燥用（液体輸送の圧力源も兼ねる）の不活性ガス、例えばヘリウムガスを供給するためのＨｅタンク１１６、流量制御計１１８及び蒸発・排気促進用の減圧ポンプ（例えば真空ポンプ）Ｐと、回収用溶媒である例えばＨ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨを貯えるための混合溶液（Ｈ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨ）タンク１２２と、陽子ビームの照射終了後、前記Ｈｅタンク１１６から供給されるＨｅガスの圧力により回収用溶媒を配管１１４を介してターゲット容器１１０の内部へ導入し、ターゲット物質を再び溶媒に溶解させて溶液とするための手段であるバルブＶ３と、ヘリウムガスの流路Ｖ７－ａ、Ｖ７－ｂ及び閉路を選択する三方向切換バルブＶ７と、回収用溶媒をバルブＶ６から配管１２６を介して前記ターゲット容器１１０に導入し、該ターゲット容器１１０を洗浄すると共に、液体を取り出して、廃棄せずに回収するためのＴｃ含有Ｍｏ回収タンク１３２と、バルブＶ１～Ｖ９及び配管１１４、１２６、１２８、１２９を備えている。図において、１２４は、ターゲット容器１１０からの溶液のオーバーフローを許容するための、配管１２６の途中に配設された溶液トラップ、１３０は、Ｍｏの固形分による下流配管の閉塞を防止するための、回収用配管１２９の途中に配設されたフィルタである。

　この放射能含有溶液製造部１００では、図７に示した全体フローのステップ１０００の放射能含有溶液の製造を行う。

　具体的には、図８に示すタイムチャートの如く、先ず、バルブＶ２、Ｖ４を開いて、シリンジＳ１によりターゲット溶液をターゲット容器１１０に注入する。

　次いで、バルブＶ２、Ｖ４を閉じ、ヒーターＨ１でターゲット容器１１０を加熱すると共に、バルブＶ５を開いて、ポンプＰにより吸引し、更に、バルブＶ７のａ側を開いて乾燥用にＨｅガスを導入して、ターゲット溶液を乾燥する。

　次いで、バルブＶ８を開き、トラップ１２４を介して排気すると共に、照射口１０８から陽子ビームを照射する。

　次いで、バルブＶ３とＶ８を開いて、Ｈ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨタンク１２２から溶媒を供給し、続いてバルブＶ７のａ側を開いて撹拌用にＨｅガスを供給すると共に、ヒーターＨ１をオンとして溶液化する。

　次いで、バルブＶ１及びＶ７のｂ側を開いて、Ｈｅガス圧により回収タンク１３２にＴｃ含有Ｍｏを回収する。

　更に、バルブＶ４とＶ６を開き、Ｈ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨタンク１２２からターゲット容器１１０にＨ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨを供給して、ターゲット容器１１０を洗浄し、続いてバルブＶ７のａ側とＶ１を開いてＨｅガス圧により残留部分をＴｃ含有Ｍｏ回収タンク１３２に回収する。

　ここでターゲット溶液として用いるモリブデン溶液は、酸化モリブデン（ＭｏＯ₃が望ましい）を１０～３０％のアンモニア水に溶解して得られる。溶解を促進させるために、１０～３０％の過酸化水素水を加えてもよく、この場合の溶液組成は、２５％アンモニア水：３０％過酸化水素水＝１：１から１：２が望ましい。

　前記ターゲット容器１１０の底部あるいは側面から、上記したターゲット溶液を導入する。溶液の導入にあたり、ポンプやシリンジなどを用いることができる。溶液の導入量は、結晶後のモリブデン化合物の厚みが０．１～５ｍｍとなる量をあらかじめ決定しておくこととするが、モリブデンの面積密度は、約４５０ｍｇ／ｃｍ²以上になるものとする。

　当該溶液の乾燥にあたり、ターゲット容器１１０の外周へ固定したヒーターＨ１によって加熱を行う。このときの設定温度は約１００～７００℃とするが、２００～６５０℃が望ましい。さらに、ターゲット容器内部に気体（ここではヘリウムガス）を送り、蒸発した水分の放出を促進させる。水分の放出が終わると、モリブデン酸アンモニウム塩の析出が起こるが、さらに加熱を続けることにより、当該化合物は、酸化モリブデンと、アンモニアガス、水に分解する。このとき、アンモニアガス及び水は、導入気体とともにターゲット容器外へ放出される結果、ターゲット容器底面には酸化モリブデンの結晶のみが存在する。

　導入気体は、ヘリウムガスを用いることが望ましく、これはターゲット容器１１０内部に残留した際、核反応生成物を与えないことに起因する。あるいは、水素あるいは一酸化炭素を導入し、上記酸化モリブデンの還元を行うことも好まれる。なぜなら、還元によって得られる結晶について、単位体積あたりのモリブデン含有量を増加させることが可能になり、核反応効率が上昇する結果、得られるＴｃ－９９ｍあるいはＭｏ－９９の収量を増加させることが可能になるためである。

　上記のとおり、ターゲット容器内部に液体として導入したターゲット物質を、乾燥固化によって固体として調製したことで、効率的な照射が可能になる。

　照射中、ターゲット容器１１０は密封系としても開放系としても構わない。開放系であれば、照射時の発熱に起因する圧力上昇を防ぐことが可能になり、ターゲット容器を破損させることのない照射が可能になる。

　照射終了後、ターゲット容器１１０内部にアンモニア水あるいは、アンモニア水＋過酸化水素水混合溶液を導入し、約５～１０分間かけて照射した酸化モリブデンを再溶解させる。溶解促進のため、加温、気体の導入による混和などを行う。

　導入する液として、アンモニア水は１０～３０％重量パーセント濃度、過酸化水素水は１０～３０％重量パーセント濃度を用いることとし、その液量は、ターゲット容器形状に依存するが、容積の２０～８０％に相当する液量を導入する。溶液の増加に伴い、ターゲット容器壁面に広範囲に付着している可能性があるＴｃ－９９ｍやＭｏ－９９を溶解、回収できる効率が上がる。

　次に、Ｔｃ－９９ｍあるいはＭｏ－９９が溶解した酸化モリブデン再溶解液を、ヘリウムガス等の圧送によって、ターゲット容器外部へ移送する。このとき、前述の工程で溶解しきれなかった酸化モリブデンが回収配管を閉塞させる恐れがあるため、ターゲット容器直後にフィルタ１３０を設け、それらを除外することで、安定した溶液の移送が可能になる。この配管途中に設けるフィルタ１３０は０．２２μｍ以上の孔径を持つ市販品とすることができ、配管の閉塞をおこさなければ孔径に制限は無い。フィルタ材質としては、特に石英、ポリプロピレンあるいはテフロン（登録商標）が望ましいが、材質に制限はない。

　前記Ｍｏ再利用部２００は、図６に示した如く、ＴＥＶＡレジンが例えば２ｍＬ充填された第１のカラム（ＴＥＶＡカラムとも称する）２１０と、該第１のカラム２１０を洗浄すると共にＴｃを回収する手段である、例えば８Ｎの硝酸が充填された第１の硝酸（ＨＮＯ_３）タンク２１２と、例えば０．１Ｎの硝酸が充填された第２の硝酸タンク２１４と、希アンモニア水が充填されたアンモニア（ＮＨ_４ＯＨ）タンク２１６と、１．５Ｎの硝酸が充填された第３の硝酸タンク２１８と、液体送給用のヘリウムガスが充填されたＨｅタンク２２２と、バルブＶ１１～Ｖ１６及び配管を有する。

　前記ＴＥＶＡレジンは化学構造から第三級アミンであり、テクネチウムと反応して第４級アンモニウム塩になり、吸着が強くなる。第三級アミンの有機溶媒であれば、Ｔｃを吸着する能力はあるが、有機溶媒から逆抽出してくるのが大変である。ＴＥＶＡレジンは第三級アミンをシリカベースに浸潤させているものであり、固相抽出のように用いることができるので好ましい。

　このＭｏ再利用部２００では、図７に示したステップ１１００のＴＥＶＡ処理、ステップ１２００のＭｏ回収、ステップ１３００の循環判定、ステップ１４００の貯蔵が行われる。具体的には、図９に示す如く、まずバルブＶ１１とＶ１５を開いて第１の硝酸タンク２１２から８Ｎの硝酸をＴＥＶＡカラム２１０に供給してドレインから廃棄し、次いでバルブＶ１２とＶ１５を開いて第２の硝酸タンク２１４から０．１Ｎの硝酸をカラム２１０に供給してドレインから廃棄することにより、前処理を行う。ここで、８Ｎの硝酸で洗浄するのは、最終的に８Ｎ硝酸を流すので、最終の溶液に８Ｎ硝酸との反応で出てきてしまいそうな物を予め排除しておくためである。又、０．１Ｎ硝酸を流すのは、次にアルカリ性のアンモニア水と過酸化水素水の混合溶液を含むターゲット溶液を入れた際の激しい中和反応を防止するためである。

　次いで、バルブＶ９とＶ１０を開いてＴＥＶＡカラム２１０に放射能含有溶液製造部１００のＴｃ含有Ｍｏ回収タンク１３２中のＴｃ含有Ｍｏ溶液を供給し、Ｍｏタンク１１２にＭｏを回収する。この際の通水速度は、例えば１－２ｍＬ／分とすることができる。

　次いで、バルブＶ１３とＶ１０を開いて希ＮＨ₄ＯＨ（０．０１－１％程度）を４ｍＬ程度供給し、同様にＭｏタンク１１２に回収する。この際の通水速度は、例えば２ｍＬ／分とすることができる。

　希ＮＨ₄ＯＨで回収された溶液は、先に回収したＭｏ溶液と合わせて、Ｍｏの回収、再利用に供される。ここで、希アンモニア水による洗浄は、超純水で行っても良い。この場合は、次の１．５Ｎ硝酸による洗浄を省略することができる。１．５Ｎ硝酸の目的は、ＴＥＶＡカラムから最大限Ｍｏを除去するためであり、次にＤｏｗｅｘ　１×４での処理工程があれば省略できる。

　次いで、バルブＶ１４とＶ１５を開いて第３の硝酸タンク２１８から１．５Ｎの硝酸を例えば４ｍＬ通水して洗浄廃棄する。この際の通水速度は、例えば２ｍＬ／分とすることができる。なお、Ｍｏの除去率が多少落ちても良ければ、０．１～０．５Ｎの硝酸でも洗浄効果が得られるが、１．５Ｎの硫酸の方が、少ない液量にもかかわらず、カラム内に残留している微量のＭｏを良く除去できる。

　次いで、バルブＶ１１とＶ１６を開いて第１の硝酸タンク２１２から８Ｎの硝酸を例えば６ｍＬ通水し、テクネチウムをＴＥＶＡレジンから溶出させてＴｃ含有溶液回収タンク３１０に回収する。ここで通水速度は、例えば１－２ｍＬ／分とすることができる。ここで用いる８Ｎ硝酸は、少ない液量且つ殆どのＴｃを回収でき、更に、次に水酸化ナトリウムで中和する時に極端に溶液量が増加しない適切な濃度／量である。

　実施例におけるテクネチウムの回収率は９９％以上、Ｍｏの残存率は０．１％未満であった。

　前記Ｔｃ分離精製部３００は、図６に示した如く、Ｍｏ再利用部２００のＴＥＶＡカラム２１０と、タンク２１２、２１４、２１６、２１８、２２２と、バルブＶ１１～Ｖ１６と、バルブＶ１６を介してＭｏ再利用部２００のＴＥＶＡカラム２１０から供給されるＴｃ含有溶液を回収するタンク３１０と、Ｄｏｗｅｘ１×４が例えば０．７５ｍＬ充填された第２のカラム（Ｄｏｗｅｘカラムとも称する）３２０と、Ｔｃ回収タンク３３０と、前記第１のカラム２１０から溶出させた溶液を中和する手段である水酸化ナトリウムＮａＯＨが充填されたＮａＯＨタンク３４０と、前記第２のカラム３２０を洗浄する手段である超純水が充填された超純水タンク３４２と、１Ｎ塩酸が充填された第１の塩酸（ＨＣｌ）タンク３４４と、前記第２のカラム３２０からＴｃを回収するための６Ｎ塩酸が充填された第２の塩酸タンク３４６と、バルブＶ１７～Ｖ２３及び配管を有する。

　Ｄｏｗｅｘ１×４は、強塩基性陰イオン交換樹脂であり、そのため陰イオンであるテクネチウムが強く吸着される。ここで用いるＤｏｗｅｘ１×４は、前処理を行ってＣｌ型としておくことが望ましい。Ｃｌ型であれば、ＯＨ型に比べて調整も容易である。

　このＴｃ分離精製部３００は、図７に示したステップ１１００のＴＥＶＡ処理、ステップ１２００のＭｏ回収に加えて、ステップ１５００のＤｏｗｅｘ処理と、ステップ１６００のＴｃ回収を行う。具体的には、図１０に詳細に示す如く、まずバルブＶ１７を開いてＮａＯＨタンク３４０の例えば８ＮのＮａＯＨを例えば６ｍＬ、Ｔｃ含有溶液回収タンク３１０に供給して中和する。この際、中和熱が発生するため水冷する。ここで、８Ｎ水酸化ナトリウムを用いているが、規定数を落とせば、それだけ中和するのに液量が増えるので、その分、分離に時間がかかることになる。なお、水酸化ナトリウムで中和するが、ややアルカリ性にしておく。

　次いで、バルブＶ１８とＶ２２を開いて、タンク３１０内のＴｃ含有溶液をＤｏｗｅｘカラム３２０に供給してＴｃを吸着させるとともに、ドレインから排出する。この際の通水速度は、例えば１－２ｍＬ／分とすることができる。

　次いで、バルブＶ１９とＶ２２を開いて超純水タンク３４２から超純水を例えば５ｍＬ、通水速度１－２ｍＬ／分で供給してＤｏｗｅｘカラム３２０の残留Ｍｏを洗浄し、洗浄液は廃棄する。ここで、超純水を用いるのは、引き続き塩酸を流し込むからで、アルカリ性であったカラムを純水で洗うことで、塩酸を入れた際に中和熱が発生するなどの状態の変化を起こりにくくしている。

　次いで、バルブＶ２０とＶ２２を開いて第１の塩酸タンク３４４の１Ｎ塩酸を例えば５ｍＬ（通水速度は２ｍＬ／分）で供給して、Ｄｏｗｅｘカラム３２０の残留Ｍｏを洗浄し、洗浄液は廃棄する。これは、次に６Ｎ塩酸を入れる前に、塩酸処理によってカラムから溶出するＭｏを除去するためである。なお、Ｍｏの混入を若干見逃してもいいのであれば、１Ｎ塩酸での洗浄を省略することもできる。

　次いで、バルブＶ２１とＶ２３を開いて第２の塩酸タンク３４６から６Ｎ塩酸を例えば２０ｍＬ（通水速度は２ｍＬ／分）で供給して、ＴｃをＤｏｗｅｘ１×４レジンから溶出させて、Ｔｃ回収タンク３３０に回収する。６Ｎ塩酸よりも規定数を上げても、回収率は高くなるどころか低くなる。又、これよりも規定数が低いと、Ｔｃを回収するためにもっと溶液が必要になる。

　実施例では、ターゲット容器１１０で生成したＴｃのタンク３３０への回収率は８５－８８％、タンク３３０でのＭｏの残存量は１μｇ以下であった。得られた塩酸溶液は蒸留濃縮後中和または中和後希釈を行って供されるが、最終的に溶液総量が０．５ｍＬになったとしても、欧州医薬品庁ＥＭＡが２００８年２月２１日発行のガイドラインＥＭＥＡ／ＣＨＭＰ／ＳＷＰ／４４４６／２０００で示しているＭｏの腸管外投与上限濃度である２．５ｐｐｍを下回ることができる。

　本実施形態では、Ｄｏｗｅｘカラム３２０でのＴｃの溶離を６Ｎ塩酸で行っているため、カラムを純水で洗浄することにより、Ｃｌ型として再生でき、カラムを再利用する場合の操作の手間を省くことができる。

　前記実施形態の本発明に係る部分を抽出して図１１に示す。ＴＥＶＡでは、２で溶液を導入し、カラムを純水で洗浄し、３の回収において両者を併せて再利用へ回し、カラムに残ったＴｃを８Ｎ硝酸で回収する。陰イオン交換樹脂（Ｄｏｗｅｘ　１×４）では、ややアルカリ性に調整したＴｃ含有回収溶液を導入し、カラムを純水で洗浄し、６Ｎ塩酸で回収する、というのが最小構成となる。対応する手順を抽出して図１２に示す。

　なお、前記実施形態においては、本発明が図６に示した放射能含有溶液製造部１００により製造された、加速器によって荷電粒子をターゲット物質（Ｍｏ－１００）に直接衝突させて得られたテクネチウム含有Ｍｏ（Ｍｏ－９９）からのテクネチウムの分離やモリブデンの回収に適用されていたが、本発明の適用対象はこれに限定されず、加速器によって荷電粒子をベリリウムＢｅなどの中性子ターゲット物質（Ｍｏ－９８、Ｍｏ－１００）に衝突させて、目的核種（Ｍｏ－９９）を得る方法、原子炉内部で発生した中性子がウラニウムＵ－２３５と衝突して、その結果、核分裂生成物として目的核種（Ｍｏ－９９）を得る方法、６０ＭｅＶ程度の電子をターゲット物質（Ｍｏ－１００）に衝突させて、目的核種（Ｍｏ－９９）を得る方法など、他の方法で製造されたＴｃ含有Ｍｏ（Ｍｏ－９９）からのテクネチウムの分離やＭｏの回収にも同様に適用できる。なお、放射能含有溶液製造部１００により製造されたテクネチウム含有Ｍｏを用いない場合は、予めＴｃ含有Ｍｏを過酸化水素水とアンモニアに溶解しておく。

　又、第１のカラム２１０に充填するレジンはＴＥＶＡに限定されず、第２のカラム３２０に充填するレジンもＤｏｗｅｘ１×４に限定されない。

　又、同じ物質を入れるタンク、例えばヘリウムタンク１１６、２２２、ＨＮＯ₃タンク２１２、２１４、２１８、ＨＣｌタンク３４４、３４６などは、別体でなく、それぞれ共通とし、必要に応じて稀釈量を調整することで所定の濃度としても良い。

　本発明によれば、例えば、¹⁰⁰Ｍｏ(ｐ,２ｎ)^99mＴｃにより製造後、溶液化したターゲット物質から、イオン交換樹脂と適切な洗浄・回収溶液の組合せにより、Ｔｃ－９９ｍのみを分離して供給することが可能となる。

　１１０…放射能含有溶液製造部
　１１２…ターゲット溶液（Ｍｏ）タンク
　１２２…混合溶媒（Ｈ₂Ｏ₂＋ＮＨ₄ＯＨ）タンク
　１３２…テクネチウム（Ｔｃ）含有モリブデン（Ｍｏ）回収タンク
　１００…放射能含有溶液製造部
　２００…モリブデン（Ｍｏ）再利用部
　２１０…第１のカラム（ＴＥＶＡカラム）
　２１２、２１４、２１８…硝酸（ＨＮＯ_３）タンク
　２１６…アンモニア水（ＮＨ_４ＯＨ）タンク
　３００…テクネチウム（Ｔｃ）分離精製部
　３１０…テクネチウム（Ｔｃ）含有溶液回収タンク
　３２０…第２のカラム（Ｄｏｗｅｘカラム）
　３３０…テクネチウム（Ｔｃ）回収タンク
　３４０…水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）タンク
　３４２…超純水タンク
　３４４、３４６…塩酸（ＨＣｌ）タンク

Claims

　テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解して溶液とし、
　該溶液を、抽出クロマトグラフィック樹脂を詰めた第１のカラムに通し、
　前記第１のカラムを洗浄した後、
　該第１のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させて回収することを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させた溶液にアルカリ液を加えて中和し、
　得られた溶液を、４倍架橋の陰イオン交換樹脂を詰めた第２のカラムに通し、
　該第２のカラムを洗浄した後、
　該第２のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂から溶出させて回収することを特徴とする請求項１に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　　テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解して溶液とし、
　該溶液を、抽出クロマトグラフィック樹脂を詰めた第１のカラムに通し、
　前記第１のカラムを洗浄した後、
　該第１のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させて、
　該抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させた溶液にアルカリ液を加えて中和し、
　得られた溶液を、４倍架橋の陰イオン交換樹脂を詰めた第２のカラムに通し、
　該第２のカラムを洗浄した後、
　該第２のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂から溶出させて回収することを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記溶媒が、過酸化水素水を加えたアンモニア水であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記抽出クロマトグラフィック樹脂が、ＴＥＶＡ（登録商標）レジンであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記抽出クロマトグラフィック樹脂を、前処理として硝酸で洗浄した後、更に、該硝酸より弱い硝酸を通過させておくことを特徴とする請求項５に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記第１のカラムの洗浄を、希アンモニア水、次いで硝酸で行うことを特徴とする請求項１又は３に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記第１のカラムに通す酸液が、硝酸液であることを特徴とする請求項１又は３に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記アルカリ液が、水酸化ナトリウム溶液であることを特徴とする請求項２又は３に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂が、Ｄｏｗｅｘ（登録商標）１×４レジンであることを特徴とする請求項２又は３に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂を前処理して、Ｃｌ型にしておくことを特徴とする請求項１０に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記第２のカラムの洗浄を、超純水、次いで塩酸で行うことを特徴とする請求項２又は３に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　前記第２のカラムに通す酸液が、塩酸液であることを特徴とする請求項２又は３に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製方法。
　テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解して溶液とし、
　該溶液を、抽出クロマトグラフィック樹脂を詰めた第１のカラムに通し、
　該第１のカラムを通過した溶液を回収して、モリブデンを回収することを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのモリブデンの回収方法。
　前記第１のカラムを洗浄し、該洗浄した溶液を回収して、モリブデンを回収することを特徴とする請求項１４に記載のテクネチウム含有モリブデンからのモリブデンの回収方法。
　前記モリブデンの回収を、希アンモニア水により行うことを特徴とする請求項１４又は１５に記載のテクネチウム含有モリブデンからのモリブデンの回収方法。
　テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解させて溶液とする手段と、
　該溶液が通される、抽出クロマトグラフィック樹脂が詰められた第１のカラムと、
　前記第１のカラムを洗浄する手段と、
　該第１のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させて回収する手段と、
　を備えたことを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製装置。
　前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させた溶液にアルカリ液を加えて中和する手段と、
　得られた溶液が通される、４倍架橋の陰イオン交換樹脂が詰められた第２のカラムと、
　該第２のカラムを洗浄する手段と、
　該第２のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂から溶出させて回収する手段と、
　を更に備えたことを特徴とする請求項１７に記載のテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製装置。
　テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解させて溶液とする手段と、
　該溶液が通される、抽出クロマトグラフィック樹脂が詰められた第１のカラムと、
　前記第１のカラムを洗浄する手段と、
　該第１のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させる手段と、
　前記抽出クロマトグラフィック樹脂から溶出させた溶液にアルカリ液を加えて中和する手段と、
　得られた溶液が通される、４倍架橋の陰イオン交換樹脂が詰められた第２のカラムと、
　該第２のカラムを洗浄する手段と、
　該第２のカラムに酸液を通して、テクネチウムを前記４倍架橋の陰イオン交換樹脂から溶出させて回収する手段と、
　を備えたことを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのテクネチウムの分離・精製装置。
　テクネチウム含有モリブデンを溶媒に溶解させて溶液とする手段と、
　該溶液が通される、抽出クロマトグラフィック樹脂が詰められた第１のカラムと、
　該第１のカラムを通過した溶液を回収して、モリブデンを回収する手段と、
　を備えたことを特徴とするテクネチウム含有モリブデンからのモリブデンの回収装置。
　前記第１のカラムを洗浄し、該洗浄した溶液を回収して、モリブデンを回収する手段を更に備えたことを特徴とする請求項２０に記載のテクネチウム含有モリブデンからのモリブデンの回収装置。