WO2011145651A1

WO2011145651A1 - 中性子線検出器、中性子線検出用シンチレーターおよび中性子線とγ線とを弁別する方法

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Publication number: WO2011145651A1
Application number: PCT/JP2011/061440
Authority: WO
Inventors: 渡辺　賢一; 山▲崎▼　淳; 章瓜谷; 良行近藤; 範明河口; 福田　健太郎; 敏尚須山; 吉川　彰; 健之柳田; 有為横田; 哲夫井口
Original assignee: Tohoku University NUC; Nagoya University NUC; Tokuyama Corp
Current assignee: Tohoku University NUC; Nagoya University NUC; Tokuyama Corp
Priority date: 2010-05-18
Filing date: 2011-05-18
Publication date: 2011-11-24
Anticipated expiration: 2012-11-18
Also published as: JPWO2011145651A1; US20130181137A1; EP2573590A1

Abstract

【課題】潮解性が少ない材料であって、中性子線とγ線の弁別が可能である中性子線検出器、中性子線検出用シンチレーターおよび中性子線とγ線とを弁別する方法を提供する。【解決手段】Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ６単結晶からなる、光検出信号の波形の違いによる中性子線とγ線との弁別用中性子線検出用シンチレーター、及び中性子線検出用シンチレーターからの光検出信号の波形の違いにより中性子線とγ線とを弁別する機能を備えた中性子線検出器であって、中性子線検出用シンチレーターとしてＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶からなる中性子線検出用シンチレーターを用いることを特徴とする中性子線検出器、及び中性子線とγ線とを弁別する方法。

Description

中性子線検出器、中性子線検出用シンチレーターおよび中性子線とγ線とを弁別する方法

　本発明は中性子線検出器に関し、詳しくはＣｅを含有する所定のコルキライト型フッ化物単結晶を中性子線検出用シンチレーターとして用い、中性子線による発光とγ線による発光とを光検出信号の波形の違いで弁別する中性子線検出器に関する。

　シンチレーターとは、α線、β線、γ線、Ｘ線、中性子線などの放射線が当たった時に当該放射線を吸収して発光する物質のことであり、光電子増倍管などの光検出器と組み合わせることで放射線検出に用いられる。放射線の種類や使用目的に応じて、シンチレーターには様々な種類があり、Ｂｉ_４Ｇｅ_３Ｏ_１２、Ｇｄ_２ＳｉＯ_５：Ｃｅなどの無機結晶、アントラセンなどの有機結晶、有機蛍光体を含有させたポリスチレンやポリビニルトルエンなどの高分子体、または液体シンチレーターや気体シンチレーターがある。

　シンチレーターを用いた放射線検出器には、断層撮影などの医療分野、非破壊検査などの工業分野、所持品検査などの保安分野、高エネルギー物理学などの学術分野等の多彩な応用分野を持っている。中でも中性子線検出器は、自発核分裂により中性子線を発生する核物質の不法な流入を防止するという目的で、米国を中心に配備され始めており、今後の需要の拡大が予想される。

　しかし、従来の中性子線検出には、シンチレーターを用いた放射線検出器ではなく、^３Ｈｅと中性子線との^３Ｈｅ（ｎ，ｐ）Ｔ反応を利用する^３Ｈｅガスを用いた中性子線検出器が主に用いられてきた。中性子線はエネルギーに応じて呼称があり、熱中性子（約０．０２５ｅＶ）、熱外中性子（約１ｅＶ）、低速中性子（０．０３～１００ｅＶ）、中速中性子（０．１～５００ｋｅＶ）、高速中性子（５００ｋｅＶ以上）などに分類される。^３Ｈｅ（ｎ，ｐ）Ｔ反応の発生確率はエネルギーの高い高速中性子では著しく低く、^３Ｈｅガスを用いた中性子線検出器では検出感度が低いため、該中性子線検出器の主な検出対象はエネルギーの低い熱中性子線である。高速中性子を検出する場合は、ポリエチレンなどの減速材を用いて、高速中性子を熱中性子まで減速させてから検出する方法が用いられており、例えば^３Ｈｅを用いた中性子線検出器部を球形ポリエチレン減速材で覆うレムカウンターやボナー球スペクトロメーターが使用されている。

　高速中性子を検出する他の方法としては、シンチレーターとして有機液体シンチレーターやプラスチックシンチレーターなどの、水素原子に中性子線が衝突した際に発生する反跳陽子を利用した高速中性子線検出用シンチレーターを用いて高速中性子を減速することなく検出する方法もあるが、この方法はエネルギーの低い熱中性子の検出には適さないこともあり、減速材と併用することにより熱中性子から高速中性子まで検出できる、^３Ｈｅガスを用いた中性子線検出器が標準的に用いられている。

　また、中性子線は多くの物質との間で放射線捕獲反応が起きて即発γ線を生じやすく、中性子検出器はγ線の発生する場面で使用される可能性が高い。そのため、中性子線検出器はγ線に感度が低いことが求められる。^３Ｈｅガスを用いた中性子線検出器は、検出部が固体よりも密度の低い気体であるため、固体の中性子線検出用シンチレーターを用いた中性子検出器に比べ、γ線に低感度である点からも優れている。

　しかし、^３Ｈｅガスは、水素爆弾を起源とし、主に米国によって供給されてきた希少な原料であるため、水素爆弾が新しく製造されなくなったことによる近年の価格高騰により、代替技術への置き換えが求められている。代替技術としては、固体の中性子線検出用シンチレーターを用いた検出器が有力な候補の一つである。

　固体の中性子線検出用シンチレーターは、^６Ｌｉを含有するものが主で、^６Ｌｉと中性子線の^６Ｌｉ（ｎ，α）^３Ｈ反応によるα線に起因するシンチレーション光を検出に利用する。^６Ｌｉ（ｎ，α）^３Ｈ反応の発生確率は、^３Ｈｅ（ｎ，ｐ）Ｔ反応と同様、高速中性子に対しては著しく低いので、^３Ｈｅガスを用いた中性子線検出器と同様に、主な検出対象はエネルギーの低い熱中性子線である。従って、やはり^３Ｈｅガスを用いた中性子線検出器と同様に、減速材と併用することで熱中性子から高速中性子まで、広いエネルギーの中性子線を検出することが可能となる。

　しかしながら、^６Ｌｉを用いた固体の中性子線検出用シンチレーターは中性子線だけでなく、γ線が照射された際にも発光しやすいという欠点がある。上記したように、中性子線は多くの物質との間で放射線捕獲反応が起きて即発γ線を生じやすく、中性子検出器はγ線の発生する場面で使用される可能性が高いが、中性子線検出用シンチレーターがγ線で発光してしまうと誤検出となり、中性子線だけを検出できない。そのため、高線量のγ線場での使用は困難である。

　また、熱中性子よりエネルギーの高い熱外中性子に対しては、^６Ｌｉを用いた固体の中性子線検出用シンチレーターの吸収断面積が小さいため、熱外中性子を減速することなく検出するためには、検出効率を確保するために大きな結晶が必要となる。結晶を大きくすると相対的にγ線に対する感度も増加し、γ線の影響が問題となり、高線量のγ線場でなくとも熱外中性子の検出が困難となる。

　これらのことより、γ線による発光は中性子線検出用シンチレーターにとって大きな問題となり、^６Ｌｉを用いた中性子線検出用シンチレーターには、中性子線による発光とγ線による発光とを区別する能力（弁別能）が重要となる。

　上記した反跳陽子を利用した高速中性子線検出用シンチレーターもγ線に感度を有しており、^６Ｌｉを用いた固体の中性子線検出用シンチレーター同様即発γ線による問題があるが、高速中性子線検出用シンチレーターを用いた中性子線検出器は、該シンチレーターからの発光を受光した光電子増倍管などの光検出器からの光検出信号の波形の違いにより中性子線による発光とγ線による発光とを弁別している（非特許文献１）。以下、光検出器からの光検出信号の波形の違いによる中性子線による発光とγ線による発光との弁別を「波形弁別」ともいう。これは、γ線起因の高速電子と中性子起因の反跳陽子では、阻止能が大きく異なり発光過程が異なるため、その発光の減衰寿命が異なり、光検出器からの光検出信号の波形に違いが生じることに基づくものである。ただし、先述した通り、該シンチレーターは熱中性子のようなエネルギーの低い中性子線の検出には適さず、検出対象は高速中性子に限定される。

　^６Ｌｉを用いた中性子線検出用シンチレーターにおいては、後述する一部の材料を除いて中性子線とγ線の波形弁別は実現されておらず、高いα／β比、低い有効原子番号を目指した材料開発が行われてきた。

　α／β比とは、シンチレーターのα線励起による発光量（Ｌｉｇｈｔ　Ｙｉｅｌｄ（励起に用いる放射線の単位エネルギーあたりのシンチレーション光の光子数））をγ線励起による発光量で割ることで算出でき、α／β比が高いほど中性子線による発光量よりγ線の発光量が小さい。従って、中性子線検出器において検出時に発光量に対して閾値を設定することにより検出した光検出信号から発光量の低い光検出信号（主としてγ線励起によるもの）を除去することができ、γ線の影響を少なくすることができる。

　また、有効原子番号は化合物の組成と構成元素の原子番号から計算できる値で、有効原子番号が高いほどγ線に高感度となってしまうため、これを低くしてγ線に低感度とし、γ線励起による発光の頻度を減らすことにより、光検出器からの光検出信号に含まれるγ線による発光に基づく信号を少なくすることができ、γ線の影響を少なくすることができる。

　本発明者らによるＣｅを含有する所定のコルキライト型フッ化物単結晶、その中でも特にＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶からなるシンチレーターは、γ線に感度の低い軽元素で構成され、有効原子番号が低いうえ、波高値により中性子線による発光に基づく光検出信号とそれ以外の信号とを弁別することができる（特許文献１）。ただし、γ線のエネルギーが高い場合は、γ線による発光の波高値も上がるため、波高値による弁別は難しくなることが予想される。

　^６Ｌｉを用いた中性子線検出用シンチレーターで波形弁別が可能なものとしては、ＬｉＢａＦ_３結晶（非特許文献２）、Ｅｌｐａｓｏｌｉｔｅと呼ばれる結晶構造の塩化物、臭化物結晶（非特許文献３）などが報告されている。これらの結晶はＣｏｒｅ－ｖａｌｅｎｃｅ　ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅと呼ばれる内殻準位のエネルギー遷移に由来する発光を持つシンチレーターを利用して波形弁別を行っている。

　Ｃｏｒｅ－ｖａｌｅｎｃｅ　ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅは、α線（中性子線と^６Ｌｉの核反応により生成）によっては発光せずγ線によってのみ発光する現象で、これにより中性子線、γ線による発光の蛍光寿命成分に違いが生じることを利用して波形弁別している。

　しかし、これらの結晶は、潮解性が著しく大きく取扱いが難しいなどの欠点もあり、現時点では一般に広く用いられていない。

　一方で、市販されている中性子シンチレーターである^６Ｌｉガラスシンチレーターは、潮解性が少ない点で優れているものの、^３Ｈｅガス式検出器に比べるとγ線の影響が大きく、用途が限定される。また、本発明者らの検討によると、波形弁別は適用できなかった。

国際公開２００９／１１９３７８号パンフレット

Ｓ．Ｄ．Ｊａｓｔａｎｉａｈ　ｅｔ　ａｌ、"Ｄｉｇｉｔａｌ　ｔｅｃｈｎｉｑｕｅｓ　ｆｏｒ　ｎ／γ　ｐｕｌｓｅ　ｓｈａｐｅ　ｄｉｓｃｒｉｍｉｎａｔｉｏｎ　ａｎｄ　ｃａｐｔｕｒｅ－ｇａｔｅｄ　ｎｅｕｔｒｏｎ　ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ　ｕｓｉｎｇ　ｌｉｑｕｉｄ　ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｏｒｓ" 　Ｎｕｃｌａｒ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ　ａｎｄ　Ｍｅｔｈｏｄｓ　ｉｎ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｒｅｓｅａｒｃｈ　Ａ　：Ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒｓ，　Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒｓ，　Ｄｅｔｅｃｔｏｒｓ　ａｎｄ　Ａｓｓｏｃｉａｔｅｄ　Ｅｑｕｉｐｍｅｎｔ，　Ｖｏｌｕｍｅ　５１７　（２００４）　２０２－２１０Ｃ．Ｗ．Ｅ．　ｖａｎ　Ｅｉｊｋ　ｅｔ　ａｌ、"ＬｉＢａＦ３，　ａ　ｔｈｅｒｍａｌ　ｎｅｕｔｒｏｎ　ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｏｒ　ｗｉｔｈ　ｏｐｔｉｍａｌ　ｎ－γ　ｄｉｓｃｒｉｍｉｎａｔｉｏｎ" Ｎｕｃｌａｒ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ　ａｎｄ　Ｍｅｔｈｏｄｓ　ｉｎ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｒｅｓｅａｒｃｈ　Ａ　３７４　（１９９６）　１９７－２０１．Ｃ．Ｗ．Ｅ．　ｖａｎ　Ｅｉｊｋ　ｅｔ　ａｌ、"Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ　ｏｆ　Ｅｌｐａｓｏｌｉｔｅ　ａｎｄ　Ｍｏｎｏｃｌｉｎｉｃ　Ｔｈｅｒｍａｌ　Ｎｅｕｔｒｏｎ　Ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｏｒｓ"　２００５　ＩＥＥＥ　Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｓｃｉｅｎｃｅ　Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ　Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ　Ｒｅｃｏｒｄ　Ｎ１２－３．

　潮解性が少ない材料であって、中性子線とγ線の弁別が可能である中性子線検出器、中性子線検出用シンチレーターおよび中性子線とγ線とを弁別する方法を提供することを目的とする。

　本発明者等は、潮解性が少なく中性子線とγ線の弁別が可能な中性子線検出器について鋭意検討した結果、中性子線検出用シンチレーターとしてＣｅを含有する所定のコルキライト型フッ化物単結晶を用いることにより、中性子に由来する発光とγ線に由来する発光とで蛍光寿命が異なり、波形弁別が適用できることを見出し、本発明を完成するに至った。

　即ち、本発明は、化学式ＬｉＭ^１Ｍ^２Ｆ_６（ただし、Ｍ^１はＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａから選ばれる少なくとも１種のアルカリ土類金属元素であり、Ｍ^２はＡｌ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｆｅ及びＧａから選ばれる少なくとも１種の金属元素）で表される化合物の単結晶からなる、光検出信号の波形の違いによる中性子線とγ線との弁別用中性子線検出用シンチレーター、及び中性子線検出用シンチレーターからの光検出信号の波形の違いにより中性子線とγ線とを弁別する機能を備えた中性子線検出器であって、中性子線検出用シンチレーターとして上記化学式で表される化合物の単結晶からなる中性子線検出用シンチレーターを用いることを特徴とする中性子線検出器、及び中性子線とγ線とを弁別する方法である。

　本発明のＣｅを含有する所定のコルキライト型フッ化物単結晶、特にＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶は、潮解性が少なく、低有効原子番号でγ線に由来する発光頻度が少ない上に、中性子線とγ線の波形弁別が可能な中性子線検出用シンチレーターである。更に、当該シンチレーターと光電子増倍管などの光検出器を組み合わせ、光検出信号を波形弁別する方法は、γ線の影響を低減した中性子線検出として好適であり、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶と光検出器と光検出信号の波形弁別機構を備えた中性子線検出器は、γ線の影響を低減した中性子線検出器として好適に使用できる。更に、γ線のエネルギーが高いと、波高値による弁別が困難となるが、波形弁別により又は波形高弁別と波高値による弁別とを組み合わせることによりγ線の影響を除去することができるので、γ線のエネルギーが高い場合においても、γ線の影響を低減した中性子線検出器として好適に使用できる。

　また、熱中性子を主たる検出対象とする中性子線検出用シンチレーターで熱中性子よりエネルギーの高い熱外中性子を検出する際、その吸収断面積が小さくなるため、検出効率を確保するためには大きな結晶が必要となる。結晶を大きくすると相対的にγ線に対する感度も増加し、γ線の影響が問題となる。しかし、元々、有効原子番号が低くγ線による発光頻度の少ない、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶等を中性子線検出用シンチレーターとして用いた中性子－γ線弁別が可能となると、検出が困難な熱外中性子を、効率よくγ線の影響を除去して中性子線を検出することが可能となる。熱中性子に対しても、従来、シンチレーターの適用が困難とされていた高線量のγ線場において検出することが可能となる。

本図は、本発明のシンチレーターに使用される結晶のマイクロ引下げ法による製造装置の概略図である。本図は、本発明の中性子線検出器の中性子線検出部を示す概略図である。本図は、本発明のアナログ回路を用いる場合の中性子線検出器の装置構成を示す概略図である。本図は、本発明のデジタル波形処理を用いる場合の中性子線検出器の装置構成を示す概略図である。本図は、本発明の中性子線検出器による中性子線照射時の立ち上がり時間とパルス波高の２次元プロット図である。本図は、本発明の中性子線検出器によるγ線照射時の立ち上がり時間とパルス波高の２次元プロット図である。本図は、本発明の中性子線検出器による中性子線照射時の波高分布スペクトル図である。本図は、中性子検出用シンチレーターにリチウムガラスを用いた場合の、中性子線照射時の立ち上がり時間とパルス波高の２次元プロット図である。本図は、本発明の中性子線検出器によるγ線及び中性子線照射時の発光の蛍光減衰曲線である。本図は、本発明の中性子線検出器によって得られたγ線及び中性子線照射時の高速成分発光量の割合および全発光量を表す２次元プロット図である。本図は、本発明の中性子線検出器による中性子線照射時の波高分布スペクトル図である。

　本発明に係る光検出信号の波形の違いによる中性子線とγ線との弁別用中性子線検出用シンチレーターは、化学式ＬｉＭ^１Ｍ^２Ｆ_６（ただし、Ｍ^１はＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａから選ばれる少なくとも１種のアルカリ土類金属元素であり、Ｍ^２はＡｌ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｆｅ及びＧａから選ばれる少なくとも１種の金属元素）で表される化合物の単結晶からなる。

　化学式ＬｉＭ１Ｍ２Ｆ６（ただし、Ｍ１はＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａから選ばれる少なくとも１種のアルカリ土類金属元素であり、Ｍ２はＡｌ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｆｅ及びＧａから選ばれる少なくとも１種の金属元素）で表される化合物の結晶を、コルキライト型フッ化物結晶と呼ぶ。コルキライト（Colquiriite）とは、天然に存在するＬｉＣａＡｌＦ６であり、コルキライト型フッ化物結晶はコルキライト同様の結晶構造を有するフッ化物の結晶である。コルキライト型フッ化物結晶は、空間群Ｐ３１ｃに属する六方晶であって、粉末Ｘ線回折の手法によって容易に同定することができる。

　以下の説明では、上記の化学式で表さされる所定のコルキライト型フッ化物単結晶のうち、Ｍ^１をＣａとし、Ｍ^２をＡｌとしたＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を例に説明を行う。

　本発明において、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶は^６Ｌｉ元素を含んでいる。天然のＬｉでは^６Ｌｉ含有率は通常７．６モル％であり、なんら特別な調整方法をとらなくてもＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶の^６Ｌｉ含有量は０．７３ａｔｏｍ／ｎｍ^３である。ここで、^６Ｌｉ含有率とは、全Ｌｉ元素に対する^６Ｌｉ同位体の元素比率であって、^６Ｌｉ含有量とはシンチレーター１ｎｍ^３あたりに含まれる^６Ｌｉ元素の個数をいう。入射した中性子は、この^６Ｌｉと核反応を起こしてα線を生じる。従って、該^６Ｌｉ含有量は中性子線に対する感度に影響し、^６Ｌｉ含有量が多いほど中性子線に対する感度が向上する。

　^６Ｌｉ含有率が低い場合は中性子線に対する感度を十分に得るには結晶の厚みを厚くする必要があるが、本発明の単結晶は透明性が高いので、光検出器まで到達する発光光の結晶の厚みによる減衰を少なくすることができるので、天然の同位体比を有する汎用原料を出発原料としたような、^６Ｌｉ含有量の低いＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶も中性子検出用シンチレーターとして用いることができる。

　^６Ｌｉ含有量は、Ｌｉ原料として用いるＬｉＦ等の^６Ｌｉ含有率を調整することによって適宜調整できる。^６Ｌｉ含有率を調整する方法としては、天然の同位体比を有する汎用原料を出発原料として、^６Ｌｉ同位体を所期の^６Ｌｉ含有率まで濃縮して調整する方法、或いはあらかじめ^６Ｌｉが所期の^６Ｌｉ含有率以上に濃縮された濃縮原料を用意し、該濃縮原料と前記汎用原料を混合して調整する方法が挙げられる。

　本発明において、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶の使用量を少なくできる点からは、上記^６Ｌｉ含有量が１．１ａｔｏｍ／ｎｍ^３以上であることが好ましい。^６Ｌｉ含有量を１．１ａｔｏｍ／ｎｍ^３以上とすることにより、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶の使用量が少なくても中性子線に対する充分な感度を有する。この含有量は、特別に^６Ｌｉ含有率を高めたＬｉ原料を多量に用いることなく達成できるので、安価に中性子線検出用シンチレーターを提供できる。さらに中性子線に対する感度をより高めるためには、該^６Ｌｉ含有量を２．９ａｔｏｍ／ｎｍ^３以上とすることが特に好ましい。

　一方、^６Ｌｉ含有量の上限は１０ａｔｏｍ／ｎｍ^３である。Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶における^６Ｌｉ含有量は、計算上最大で約１０ａｔｏｍ／ｎｍ^３程度であり、これ以上の^６Ｌｉ含有量のものを得ることはできない。

　なお、上記^６Ｌｉ含有量は、下式〔１〕によって求めることができる。
　^６Ｌｉ含有量＝Ａ×Ｃ×ρ×１０^－２１／Ｍ　〔１〕
（式中、ρはＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶の密度［ｇ／ｃｍ^３］、ＭはＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６の分子量［ｇ／ｍｏｌ］、ＣはＬｉ元素中の^６Ｌｉ含有率［モル％］、Ａはアボガドロ数［６．０２×１０^２３］を示す）

　当該シンチレーターに、前出の二次放射線であるα線が当たると当該シンチレーターに多数の電子正孔対が生成され、該電子正孔対の一部がＣｅを介して再結合する際に発光が起こる。Ｃｅの場合は、５ｄ準位から４ｆ準位への電子遷移による５ｄ－４ｆ遷移に起因する発光が起こる。当該Ｃｅの５ｄ－４ｆ遷移に起因する発光は特に寿命が短く、従って高速応答性に優れたシンチレーターを得ることができる。

　ＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶が含有するＣｅ含有量の範囲は、特に制限されないが、ＬｉＣａＡｌＦ_６に対して０．００１～０．１６モル％であることが好ましい。Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶においてはＣｅ含有量が低くなるほど、放射線照射時の発光量は低くなり、Ｃｅ含有量が高くなるほど、放射線照射時の発光量は高くなる。特にＣｅ含有量をＬｉＣａＡｌＦ_６に対して０．００１モル％以上とした場合、光電子増倍管で検出しやすくなり、含有量を高くするほど検出が容易になる。しかしながら、ＬｉＣａＡｌＦ_６に対して０．１６モル％を超えてしまうと、白濁や割れが生じて単結晶育成が困難になる。

　結晶中に含有されるＣｅの存在様態は定かではないが、結晶格子間や結晶格子を構成する元素Ｃａ、Ａｌ原子の一部と置き換わって存在しているものと推察される。

　後述するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶の製造過程においてＣｅを含有せしめる際に、該結晶中でのＣｅの偏析現象が見られる場合がある。かかる偏析現象が見られる場合にあっても、実効偏析係数（ｋ）をあらかじめ求めておき、下式〔２〕に基づいて原料中のＣｅ含有量を調整すれば、所望の含有量のＣｅを含有してなるＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を容易に得ることができる。

　　Ｃ_ｓ＝ｋＣ_０（１－ｇ）^ｋ－１　　　　　　　　　〔２〕
（式中、Ｃ_ｓは単結晶中のＣｅ含有量［モル％（Ｃｅ／Ｃａ）］、ｋは実効偏析係数、Ｃ_０は原料中のＣｅ含有量［モル％（Ｃｅ／Ｃａ）］、ｇは固化率、すなわち原料全体の重量に対し単結晶化した重量の割合、を表す。）

　実効偏析係数は、文献（例えば、Ｋｉｙｏｓｈｉ　Ｓｈｉｍａｍｕｒａ　ｅｔ　ａｌ、”Ｇｒｏｗｔｈ　ｏｆ　Ｃｅ－ｄｏｐｅｄ　ＬｉＣａＡｌＦ_６　ａｎｄ　ＬｉＳｒＡｌＦ_６　ｓｉｎｇｌｅ　ｃｒｙｓｔａｌｓ　ｂｙ　ｔｈｅ　Ｃｚｏｃｈｒａｌｓｋｉ　ｔｅｃｈｎｉｑｕｅ　ｕｎｄｅｒ　ＣＦ_４　ａｔｍｏｓｐｈｅｒｅ”　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｃｒｙｓｔａｌ　Ｇｒｏｗｔｈ　２１１　（２０００）　３０２－３０７）に記載されている値を採用できる。ただし、実効偏析係数は育成手法によっても変わり、本発明者等の検討によると、ＬｉＣａＡｌＦ_６に対するＣｅの実効偏析係数はチョクラルスキー法の場合０．０２で、マイクロ引き下げ法の場合０．０４である。

　また、実際の結晶中のＣｅ含有量は、一般的な元素分析の手法（例えば、ＩＣＰ質量分析、ＩＣＰ発光分析）により調べることができる。

　Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６は単結晶であり、格子欠陥に起因する非輻射遷移や結晶粒界でのシンチレーション光の散逸などによるロスを生じることなく、発光強度の高い中性子用シンチレーターとすることができる。

　Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶は、無色ないしはわずかに着色した透明な結晶であり、シンチレーション光の透過性に優れる。また、良好な化学的安定性を有しており、通常の使用においては短期間での性能の劣化は認められない。更に、機械的強度及び加工性も良好であり、所望の形状に加工して用いることが容易である。

　Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶の製造方法は特に限定されず、公知の単結晶製造方法によって製造することができるが、チョクラルスキー法、またはマイクロ引き下げ法によって製造することが好ましい。チョクラルスキー法、またはマイクロ引き下げ法で製造することにより、透明性等の品質に優れたＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を製造することができる。マイクロ引下げ法によれば、単結晶を特定の形状にて直接製造することができ、しかも短時間で製造することができる。一方、チョクラルスキー法によれば、直径が数インチの大型単結晶を安価に製造することが可能となる。

　以下、チョクラルスキー法によってＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を製造する際の、一般的な方法について図１に基づき説明する。

　まず、所定量の原料を、坩堝１に充填する。原料の純度は特に限定されないが、９９．９９％以上とすることが好ましい。このような純度の高い混合原料を用いることにより、得られる結晶の純度を高めることができるため発光強度等の特性が向上する。原料は、粉末状あるいは粒状の原料を用いても良く、あらかじめ焼結或いは溶融固化させてから用いてもよい。

　原料としては、ＬｉＦ、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＣｅＦ_３の金属フッ化物が用いられる。

　チョクラルスキー法のような融液成長法によってＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を製造する場合、これら原料の混合比は、ＬｉＦ、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３は１：１：１のモル比となるように秤量する。ただし、ＬｉＦ及びＡｌＦ_３は揮発しやすいため、それぞれ１～１０モル％程度多めに秤量してもよい。揮発量は、結晶育成条件（温度・雰囲気・工程）によって全く異なるため、予めＬｉＦ及びＡｌＦ_３の揮発量を調べて秤量値を決めることが望ましい。また、結晶育成中に揮発しやすい温度で長時間保持する場合には、ＬｉＦ、ＡｌＦ_３を１０モル％より多めに秤量しなければならないこともある。ＣａＦ_２とＣｅＦ_３の揮発は、通常のＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶の育成条件ではほとんど問題とならない。

　ＣｅＦ_３の量は、Ｃｅの偏析現象を考慮し、前述したように実効偏析係数を用いて原料の混合比を決定する。

　次いで、上記原料を充填した坩堝１、ヒーター２、断熱材３、及び可動ステージ４を図１に示すようにセットする。坩堝１の上に、底部に穴の開いた坩堝をもう一つ設置し、ヒーター２等に固定して吊るすことで、二重坩堝構造としてもよい。

　また、種結晶５を自動直径制御装置６の先端に取り付ける。

　種結晶には、替わりに白金などの高融点の金属を用いてもよいが、ＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶もしくはそれと近い結晶構造を持った単結晶を用いた方が、育成した結晶の結晶性が良好になりやすい。例えば、ＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を６×６×３０ｍｍ^３程度のサイズの直方体形状で３０ｍｍの辺がｃ軸方向に沿うように切断、研削、研磨したものしたものを用いることができる。

　自動直径制御装置は種結晶及び育成された結晶の合計重量を測定し、その情報から種結晶の引き上げ速度を調整し、育成する結晶の直径を制御することのできる装置で、チョクラルスキー法の結晶育成用に市販されている引上装置用ロードセルを用いることができる。

　次に真空排気装置を用いて、チャンバー７の内部を１．０×１０^－３Ｐａ以下まで真空排気した後、高純度アルゴン等の不活性ガスをチャンバー内に導入してガス置換を行う。ガス置換後のチャンバー内の圧力は特に限定されないが、大気圧が一般的である。このガス置換操作によって、原料或いはチャンバー内に付着した水分を除去することができ、かかる水分に由来する結晶の劣化を妨げることができる。

　上記ガス置換操作によっても除去できない水分による悪影響を避けるため、フッ化亜鉛等の固体スカベンジャー或いは四フッ化メタン等の気体スカベンジャーを用いることが好ましい。固体スカベンジャーを用いる場合には原料中に予め混合しておく方法が好適であり、気体スカベンジャーを用いる場合には上記不活性ガスに混合してチャンバー内に導入する方法が好適である。

　ガス置換操作を行った後、高周波コイル８、及びヒーター２によって原料を加熱して溶融させる。加熱方法は特に限定されず、例えば上記高周波コイルとヒーターの構成に替えて、抵抗加熱式のカーボンヒーター等を適宜用いることができる。

　次いで、溶融した原料融液を、種結晶と接触させる。種結晶と接触した部分が凝固する温度になるようヒーター出力を調整した後、自動直径制御装置６による制御の元、引き上げ速度を自動調整しながら結晶を引き上げる。育成中、液面高さの調整のため可動ステージ４を上下方向に適宜動かしてもよい。高周波コイルの出力を適宜調整しながら連続的に引き上げ、所望の長さとなったところで液面から切り離し、育成した結晶に割れが入らない程度の十分な時間をかけて冷却することで、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６の単結晶を得ることができる。

　フッ素原子の欠損あるいは熱歪に起因する結晶欠陥を除去する目的で、育成した結晶に対しアニール処理を行ってもよい。

　得られたＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶は、所望の形状に加工して用いる。加工に際しては、公知のブレードソー、ワイヤーソー等の切断機、研削機、或いは研磨盤を何ら制限無く用いることができる。

　本発明の中性子線検出用シンチレーターは、光電子増倍管やシリコンフォトダイオードなどの光検出器と組み合わせて中性子線検出器とすることができる。本発明の中性子線検出用シンチレーターからの発光は、約２９０～３１０ｎｍの波長の光であり、この領域の光を検出できる光検出器が好適に使用できる。かかる光検出器の中で、光電子増倍管として具体的なものを例示すれば、浜松ホトニクス社製Ｈ６６１２、Ｒ７６００Ｕ、Ｈ７４１６等が挙げられる。

　本発明の中性子線検出用シンチレーターと光電子増倍管を組み合わせた例を図２に示す。

　光電子増倍管９の光電面に対し、中性子線検出用シンチレーター１０として、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を光学グリース等で接着し、遮光材１１にて外部の光が入らないように遮光し、該光電子増倍管に高電圧を印加して用いる。

　光検出器として、数ｍｍ角の有感領域を有する検出部をアレイ状に配列してなる位置敏感型光電子増倍管を用い、光電面の一部または全部を覆うサイズのＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を接合することで、中性子線撮像装置とすることもできる。

　位置敏感型光電子増倍管には、本発明のシンチレーターから発せられるシンチレーション光である約２９０～３１０ｎｍの波長の光を検出可能なもの（例えば、ＰＨＯＴＯＮＩＳ社製、ＸＰ８５０１２）を用いる。光電面と結晶の接着には光学グリース等を用いる。結晶の形状は任意の形状で良く、板状、ブロック状、もしくは四角柱形状の結晶を規則的に配列させたシンチレーターアレイとすることができる。

　また、中性子線の入射面以外を、カドミウム板やＬｉＦブロック等で覆い、周囲から中性子線が入射しないようにすることが好ましい。

　ここで、中性子線の照射により生じる中性子線検出用シンチレーターからの発光を光電子増倍管などの光検出器によって受光し、発光量に応じた電流もしくは電圧の電気信号を出力したものを光検出信号とする。また、光検出信号の波形とは、横軸に時間、縦軸に信号の大きさをプロットしたグラフにおいて、発光が起きてから減衰するまでのピーク形状である。

　本発明は、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶から得られる光検出信号を、発光の減衰寿命の違いによる波形の違いによって、中性子線による発光かγ線による発光か弁別することを最大の特徴とする。即ち、中性子線による発光では、減衰時間がγ線による発光の減衰時間より長いことを利用して中性子線とγ線とを弁別する。

　光検出信号の波形弁別は、波形の違いによって弁別ができれば良く、特に方法に制限はないが、例えば図３に示すような装置構成で、次のようにして行うことができる。

　光検出信号は図３の前置増幅器１２を介し主増幅器１３へ入力し、増幅・整形する。主増幅器１３の信号出力の一つをマルチパラメーターマルチチャンネルアナライザー（以下、「マルチパラメーターＭＣＡ」ともいう）１４の入力端子Ｃｈ．１に入力し、信号パルス波高の測定に用いる。

　主増幅器のもう一つの信号出力はパルスシェーピングアナライザー１５に入力する。パルスシェーピングアナライザー１５は、増幅・整形された光検出信号を積分し、この積分された信号の信号パルス波高の１０％および９０％に達した際にロジック信号を出力する。この際、必ずしも１０％、９０％とする必要はなく、波高が比較的低い段階と高い段階で出力し、中性子線とγ線による発光の波形が弁別できるかどうかを調べながら、調整して決めてよい。

　次にパルスシェーピングアナライザー１５から出力される二つのロジック信号を時間差波高変換機１６に入力し、パルスシェーピングアナライザー１５から出力される二つのロジック信号の時間差をチャンネル数に変換して出力する。これを立ち上がり時間とした後、マルチパラメーターＭＣＡ１４の入力端子Ｃｈ．２に入力し、立ち上がり時間の分布を測定する。

　マルチパラメーターＭＣＡ１４のデータは、タイムスタンプ（信号のＣｈ．１と２への入力時刻）とパルス波高がテキストデータとして保存される。入力端子Ｃｈ．１と入力端子Ｃｈ．２からのデータの各事象のタイムスタンプを比較し、１０マイクロ秒以内の事象のみを線源からの中性子線及びγ線に対応した信号として取り扱う。

　以上のようにして得られたマルチパラメーターＭＣＡ１４から出力される情報は、パソコンに入力して解析することが可能である。Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶は中性子線による発光の立ち上がり時間の値が大きくなるため、立ち上がり時間に閾値を設定し、中性子線とγ線の励起による発光を弁別する事ができる。

　光検出信号の波形弁別は波形の違いによって弁別ができれば良く、前記したアナログ回路ではなく、図４に示すような装置構成でデジタル波形処理によって行うこともできる。次にデジタル波形処理によって弁別する方法を説明する。

　前記したＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を接着した光電子増倍管から得られる光検出信号は、デジタルオシロスコープを介してアナログ－デジタル変換し、変換して得られたデジタル波形データをパーソナルコンピューターに取り込む。

　パーソナルコンピューターに取り込んだデジタル波形データは任意の解析プログラムを用いて解析することができる。蛍光寿命の違いによって波形を弁別する方法としては、（高速成分発光量）／（全発光量）の値を計算して比較する方法を用いることができる。全発光量は発光が起きてから消光するまでの波形の全体の積分値で、高速成分発光量の積分範囲は全発光量の積分範囲より狭く設定する。装置構成によって測定結果として得られる波形が変わることもあるため、積分範囲の値は測定前に実験的に確認して調整することが望ましい。全発光量の積分範囲は発光の起こり始める時間を０秒とすると例えば概ね０～１０マイクロ秒とすればよい。高速成分発光量は蛍光寿命の短い発光に基づくものであり、その積分範囲も測定前に実験的に確認して調整すればよいが、発光が起きてから比較的短い時間が経過した時までの波形の積分値で、発光の起こり始める時間を０秒とすると例えば積分範囲は概ね０～１ナノ秒とすればよい。

　Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶は中性子線による発光の蛍光寿命が長く、γ線による発光の蛍光寿命が短いため、（高速成分発光量）／（全発光量）の値が大きい波形はγ線、該値が小さい波形は中性子線とみなすことで波形を弁別することができる。（高速成分発光量）／（全発光量）の値を大きいとみなすか小さいとみなすかの閾値は、光電子増倍管の種類などによっても変化するため、測定系ごとに調整することが望ましい。閾値を決める方法は、例えば、（高速成分発光量）／（全発光量）を縦軸に、（全発光量）を横軸にとって統計分布をグラフ化して視覚的に判断することができる。本発明のＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を備えた検出器においてこのようなグラフを描画すると、いくつかの不定形のデータ群が観察される。そのうち、（高速成分発光量）／（全発光量）の値が最も小さいデータ群に属する波形を中性子線による光検出信号であるとし、その他のデータ群をγ線による光検出信号であるとして、閾値を設定する方法で行うことができる。

　解析プログラムによって、（高速成分発光量）／（全発光量）が設定した閾値を下回る場合を中性子線による光検出信号、上回る場合をγ線による光検出信号として、中性子線とγ線のそれぞれについて横軸に発光量（波形の積分値）、縦軸に頻度もしくは回数（発光量ごとに観察された波形の数）を描画した波高分布を作成することで、中性子線とγ線を弁別して検出した測定データを得ることできる。

　なお、本発明において、ＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶以外のコルキライト型フッ化物単結晶を用いるシンチレーターについても、光検出信号の波形の違いにより中性子線とγ線とを弁別する点では、ＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶と同様である。また、これらのコルキライト型フッ化物単結晶についても、Ｍ^１及びＭ^２の元素が置き換えられている点が異なるのみで、基本的な構成はＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶と同様である。また、これらのシンチレーターは、上述したＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶の製法において、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３を所定の元素のフッ化物に置き換えることによって製造することができる。

　以下、本発明の実施例を挙げて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら制限されるものではない。

　実施例１
　（中性子線検出用シンチレーターの製造）
　図１に示すチョクラルスキー法による単結晶製造装置を用いて、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を製造した。原料としては、純度が９９．９９％以上のＬｉＦ、ＣａＦ_２、ＡｌＦ_３、ＣｅＦ_３の高純度フッ化物粉末を用いた。なお、ＬｉＦは、^６Ｌｉ含有率が９５％のものを用いた。坩堝１、ヒーター２、及び断熱材３は、高純度カーボン製のものを使用した。

　まず、ＬｉＦを２７８．４ｇ、ＣａＦ_２を８１１．８ｇ、ＡｌＦ_３を９１６．８ｇ、ＣｅＦ_３を６１．５ｇ、それぞれ秤量し、よく混合して得られた混合原料を坩堝１に充填した。原料を充填した坩堝１を、可動ステージ４上に設置し、その周囲にヒーター２、及び断熱材３を順次セットした。次にＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を６×６×３０ｍｍ^３の直方体形状で３０ｍｍの辺がｃ軸方向に沿うように切断、研削、研磨したものを種結晶５とし、自動直径制御装置の先端に取り付けた。

　油回転ポンプ及び油拡散ポンプからなる真空排気装置を用いて、チャンバー６内を５．０×１０^－４Ｐａまで真空排気した後、四フッ化メタン－アルゴン混合ガスをチャンバー７内に大気圧まで導入し、ガス置換を行った。

　高周波コイル８に高周波電流を印加し、誘導加熱によって原料を加熱して溶融させた。種結晶５を移動し、溶融した原料融液の液面に接触させた。種結晶と接触した部分が凝固する温度となるようヒーター出力を調整した後、自動直径制御装置６による制御の元、直径５５ｍｍを目標に引き上げ速度を自動調整しながら結晶を引き上げた。

　育成中、液面高さが一定となるよう調整するため可動ステージ４を適宜動かし、高周波コイルの出力を適宜調整しながら連続的に引き上げ、約８０ｍｍの長さとなったところで液面から切り離し、約４８時間かけて冷却することで、直径５５ｍｍ、長さ約８０ｍｍの、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を得た。

　得られた結晶を、ダイヤモンドワイヤーを備えたワイヤーソーによって切断し、研削及び鏡面研磨を行い、長さ１０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ１ｍｍの形状に加工し、Ｃｅを０．０６モル％含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶からなる本発明の中性子線検出用シンチレーターを得た。

　（中性子線とγ線との波形弁別１）
　光検出信号の波形の違いによる中性子線とγ線との弁別用中性子線検出用シンチレーターの性能を以下の方法で評価した。図３に装置構成の概略図を示す。

　中性子線源には^２５２Ｃｆを用い、厚み約５０ｍｍのポリエチレンブロックの中に設置して測定を行った。

　中性子線検出部は図２に示す通り、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を中性子線検出用シンチレーター１０として、光電子増倍管９の光電面に光学グリースを介し接着させた。なお、シンチレーターの全面に反射材としてポリテトラフルオロエチレンテープを巻いた。さらに遮光材１１としてアルミ箔で光電子増倍管全体を覆った。光電子増倍管には浜松ホトニクス社製のＨ６６１２を用い、出力される信号を光検出信号とした。

　線源と中性子線検出部の周辺にはＬｉＦ板を設置し、周辺からの中性子入射を抑制し測定を行った。減速材とシンチレーター間のＬｉＦ板は、^２５２Ｃｆ（中性子線と中性子線に対し相対的に少ない量のγ線を放射する密封線源）によって中性子線とγ線の混在場を形成するために、中性子線の量をγ線の量に対して相対的に減らす目的で設置した。

　光検出信号は、前置増幅器１２を介し主増幅器１３へ入力した。主増幅器１３の信号出力の一つをマルチパラメーターＭＣＡ１４の入力端子Ｃｈ．１に入力し、パルス波高の測定に用いた。

　主増幅器のもう一つの信号出力はパルスシェーピングアナライザー１５に入力する。パルスシェーピングアナライザー１５は、信号パルス波高の１０％および９０％に達した際にロジック信号を出力した。

　パルスシェーピングアナライザー１５から出力される二つのロジック信号を時間差波高変換機１６に入力し、時間差をチャンネル数に変換し、これを立ち上がり時間とした後、マルチパラメーターＭＣＡ１４の入力端子Ｃｈ．２に入力し、立ち上がり時間の分布を測定した。

　マルチパラメーターＭＣＡ１４のデータはタイムスタンプ、パルス波高がテキストデータとして保存されている。入力端子Ｃｈ．１と入力端子Ｃｈ．２からのデータの各事象のタイムスタンプを比較し、１０マイクロ秒以内の事象のみを線源からの中性子線及びγ線に対応した信号として取り扱った。

　このようにして得られたデータの立ち上がり時間とパルス波高を２次元プロットした分布図を図５に示す。

　また、線源をγ線密封線源の^１３７Ｃｓに変えた他は同様の方法で測定を行ない、γ線のみを照射した場合の立ち上がり時間とパルス波高を２次元プロットした分布図を図６に示す。

　この結果、図５では、立ち上がり時間の値が大きい領域に、γ線のみを照射した図６では見られない発光が確認された。このことより、立ち上がり時間の値が大きい領域が中性子線による発光の事象であることがわかる。

　また、パルスの立ち上がり時間の値の大きい部分を中性子線によるものとして扱い、処理をしていない測定データをプロットしたもの（中性子線＋γ線）と、中性子線、γ線による発光を弁別してそれぞれ分離した測定データをプロットした波高分布を図７に示す。これらの結果より、中性子線のみの波高分布では、バックグラウンドからピークを分離できており、γ線との波形弁別に成功していることがわかる。

　比較例１
　市販のリチウムガラス（サンゴバン社製ＧＳ２０）を中性子線検出用シンチレーターとして用い、実施例１と同様の方法で、中性子線とγ線との波形弁別を行なった。^２５２Ｃｆによる中性子線照射時の立ち上がり時間とパルス波高を２次元プロットした分布図を図８に示す。Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を中性子線検出用シンチレーターとして用いて同様の測定を行った図５に比べて、図８の場合、中性子線とγ線で立ち上がり時間（横軸）に差が少なく、弁別が難しいことがわかる。

　実施例２
　（中性子線とγ線との波形弁別２）
　次に、実施例１で得たＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶を用いた波形弁別を、アナログ回路による信号処理ではなく、パーソナルコンピューターを用いたデジタル波形処理により行った。

　図４に装置構成の概略図を示す。中性子線源にはポリエチレンブロックの中に設置した^２５２Ｃｆを用い、ポリエチレンの近傍に実施例1と同様の中性子線検出部を設置した。さらに^２５２Ｃｆによって中性子線とγ線の混在場を形成するため、中性子線の量をγ線の量に対して相対的に減らす目的で、厚さ１ｍｍのＣｄ板を減速材とシンチレーター間に設置した。光電子増倍管からの光検出信号をデジタルオシロスコープ（横河電機製ＷＥ７３１１）を介してアナログ－デジタル変換を行い、パーソナルコンピューターに取り込んだ。

　図９に得られた光検出信号の波形の例を示す。高速発光成分を有する波形と有しない波形の２種類があった。図６に示したように、^１３７Ｃｓによってγ線のみを照射した場合は光検出信号の立ち上がり時間が短いことから、高速発光成分を有する波形はγ線の発光による光検出信号であることがわかる。

　高速発光成分を有する波形かどうかを区別するデジタル波形処理は、前記した方法を用いて行った。全発光量の積分範囲は発光の起こり始める時間を０秒とすると０～１０マイクロ秒とし、高速成分発光量の積分範囲は、発光の起こり始める時間を０秒とすると０～１ナノ秒とした。まず、計算した（高速成分発光量）／（全発光量）の値を縦軸に、全発光量を横軸にとり、図１０に示す２次元プロット図を描画した。図１０より、得られた波形データはグラフ上で、視覚的にいくつかのデータ群に分離できることがわかる。その中で、（高速成分発光量）／（全発光量）の値が小さい楕円形のデータ群を中性子線によるものとみなして、閾値（図１０の縦軸においては約１５となる値）を設定した。閾値を上回る値をγ線による光検出信号とし、閾値を下回る値を中性子線による光検出信号とした。

　図１１に得られた波高分布スペクトルを示す。図１１には、得られた全ての測定データ（中性子線＋γ線）と、前記したデジタル波形処理によりそれぞれ分離して得られた中性子線による光検出信号の測定データとγ線による光検出信号の測定データを描画した。アナログ回路を用いて波形弁別した結果である図７と同様に、中性子線とγ線による波高分布スペクトルの弁別に成功し、デジタル波形処理を用いた場合も中性子線とγ線の混在場の中で両者を弁別して取得できることがわかる。

　以上のように、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶と波形弁別機構を備えた検出器は、中性子線、γ線の両者を弁別して検出可能であることがわかる。

　１　　坩堝
　２　　ヒーター
　３　　断熱材
　４　　可動ステージ
　５　　種結晶
　６　　自動直径制御装置
　７　　チャンバー
　８　　高周波コイル
　９　　光電子増倍管
　１０　中性子線検出用シンチレーター
　１１　遮光材
　１２　前置増幅器
　１３　主増幅器
　１４　マルチパラメーターＭＣＡ
　１５　パルスシェーピングアナライザー
　１６　時間差波高変換機

Claims

　Ｃｅを含有する化学式ＬｉＭ^１Ｍ^２Ｆ_６（ただし、Ｍ^１はＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａから選ばれる少なくとも１種のアルカリ土類金属元素であり、Ｍ^２はＡｌ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｆｅ及びＧａから選ばれる少なくとも１種の金属元素である）で表される化合物の単結晶からなる中性子線検出用シンチレーターと、
　前記中性子線検出用シンチレーターからの光検出信号の波形の違いにより中性子線とγ線とを弁別する波形弁別装置と、を備えた中性子線検出器。
　前記中性子線検出用シンチレーターとして、Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶からなる中性子線検出用シンチレーターを用いることを特徴とする請求項１に記載の中性子線検出器。
　前記波形弁別装置は、中性子線による発光とγ線による発光との減衰寿命の違いによる前記波形の違いによって、中性子線とγ線とを弁別することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の中性子線検出器。
　Ｃｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶からなる、光検出信号の波形の違いによる中性子線とγ線との弁別用中性子線検出用シンチレーター。
　中性子線検出用シンチレーターからの光検出信号の波形の違いにより中性子線とγ線とを弁別する方法において、中性子線検出用シンチレーターとしてＣｅを含有するＬｉＣａＡｌＦ_６単結晶からなる中性子線検出用シンチレーターを用いることを特徴とする中性子線とγ線とを弁別する方法。