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WO2010110410A1 - 反応部往復路ダクトを有する熱交換部一体型反応器 - Google Patents

反応部往復路ダクトを有する熱交換部一体型反応器 Download PDF

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WO2010110410A1
WO2010110410A1 PCT/JP2010/055322 JP2010055322W WO2010110410A1 WO 2010110410 A1 WO2010110410 A1 WO 2010110410A1 JP 2010055322 W JP2010055322 W JP 2010055322W WO 2010110410 A1 WO2010110410 A1 WO 2010110410A1
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WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
reaction
duct
heat exchange
section
fluid
Prior art date
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Ceased
Application number
PCT/JP2010/055322
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
小渕 存
内澤 潤子
難波 哲哉
大井 明彦
則夫 飯島
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Original Assignee
National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
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Priority to US13/259,790 priority Critical patent/US8574507B2/en
Priority to JP2011506135A priority patent/JP5679457B2/ja
Publication of WO2010110410A1 publication Critical patent/WO2010110410A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/74General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
    • B01D53/86Catalytic processes
    • B01D53/8668Removing organic compounds not provided for in B01D53/8603 - B01D53/8665
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F24HEATING; RANGES; VENTILATING
    • F24FAIR-CONDITIONING; AIR-HUMIDIFICATION; VENTILATION; USE OF AIR CURRENTS FOR SCREENING
    • F24F12/00Use of energy recovery systems in air conditioning, ventilation or screening
    • F24F12/001Use of energy recovery systems in air conditioning, ventilation or screening with heat-exchange between supplied and exhausted air
    • F24F12/006Use of energy recovery systems in air conditioning, ventilation or screening with heat-exchange between supplied and exhausted air using an air-to-air heat exchanger
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
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    • B01D2257/70Organic compounds not provided for in groups B01D2257/00 - B01D2257/602
    • B01D2257/708Volatile organic compounds V.O.C.'s
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28DHEAT-EXCHANGE APPARATUS, NOT PROVIDED FOR IN ANOTHER SUBCLASS, IN WHICH THE HEAT-EXCHANGE MEDIA DO NOT COME INTO DIRECT CONTACT
    • F28D21/00Heat-exchange apparatus not covered by any of the groups F28D1/00 - F28D20/00
    • F28D2021/0019Other heat exchangers for particular applications; Heat exchange systems not otherwise provided for
    • F28D2021/0022Other heat exchangers for particular applications; Heat exchange systems not otherwise provided for for chemical reactors
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28DHEAT-EXCHANGE APPARATUS, NOT PROVIDED FOR IN ANOTHER SUBCLASS, IN WHICH THE HEAT-EXCHANGE MEDIA DO NOT COME INTO DIRECT CONTACT
    • F28D9/00Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall
    • FMECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28FDETAILS OF HEAT-EXCHANGE AND HEAT-TRANSFER APPARATUS, OF GENERAL APPLICATION
    • F28F9/00Casings; Header boxes; Auxiliary supports for elements; Auxiliary members within casings
    • F28F9/02Header boxes; End plates
    • F28F9/026Header boxes; End plates with static flow control means, e.g. with means for uniformly distributing heat exchange media into conduits
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02BCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO BUILDINGS, e.g. HOUSING, HOUSE APPLIANCES OR RELATED END-USER APPLICATIONS
    • Y02B30/00Energy efficient heating, ventilation or air conditioning [HVAC]
    • Y02B30/56Heat recovery units

Definitions

  • the present invention is a reactor having both a self-heat exchange function and a reaction function, more specifically, by recovering the heat generated in the reaction section in the heat exchange section and efficiently preheating the fluid before the reaction,
  • the present invention relates to a reactor capable of reducing the energy required for heating required for the reaction or increasing and stabilizing the temperature of the reaction section to allow the target reaction to proceed with high efficiency.
  • the temperature of the target chemical reaction is generally increased by heating the fluid to be treated to a high temperature. It is increasing. Furthermore, in order to perform this heating efficiently, a heat exchanger is used to recover heat from the processed high-temperature fluid to the low-temperature fluid before processing to preheat the fluid before processing, For example, it has been put to practical use as a heat storage type VOC (volatile organic compound) removing device.
  • VOC volatile organic compound
  • Patent Documents 1 and 2 a reactor in which one end of each opening of a catalyst structure that performs a reaction with a multi-tubular cylindrical heat exchange structure is directly connected is presented. Further, Patent Documents 3 to 5 propose a catalyst in which a catalyst for promoting an exothermic reaction is directly disposed in a flow path of a plate type heat exchange structure.
  • Patent Documents 1 and 2 Although one end of each opening of the heat exchange part and the catalyst structure is directly connected to each other, each other end cannot be directly connected structurally, A pipe-like or gap-like connecting flow path between the mantle and the catalyst structure is provided and indirectly connected. For this reason, in order to form this part, while the volume of the whole reactor becomes large, the heat dissipation as a whole increases, and there exists a problem that the reaction part temperature rising effect by heat recovery cannot be acquired so much. In addition, in a multi-tubular cylindrical heat exchange structure, generally, high heat recovery performance cannot be expected in the case of a small size.
  • Patent Documents 3 to 5 a high heat recovery performance can be expected because of the counterflow plate type heat exchange structure.
  • heating means such as a catalyst is arranged directly inside the heat exchange structure. Therefore, the catalytic reaction and the heat exchange action interfere with each other, resulting in a large temperature non-uniformity inside the heat exchange structure, particularly in the part where the catalyst is arranged, and as a result, the flow velocity in the part where the temperature is relatively low. As a result, the efficiency of the intended reaction, such as the harmful component removal rate, is reduced.
  • Patent Document 4 a structure in which the counterflow plate type heat exchange structure and the reaction part are separated is also proposed (see FIG. 15 of the same document). In this case, the opening of the heat exchange part and the catalyst structure is proposed. A relatively large connecting flow path that connects the sections is required, and heat loss due to heat radiation may increase as in Patent Documents 1 and 2.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing the embodiment.
  • 2 is a plate-type laminated structure heat exchanger
  • 17 and 20 are a part of the space adjacent to the fluid inlet and outlet of the reactor, respectively
  • 23 and 24 are in the reactor duct, respectively.
  • the arranged reaction element and heat generating element 12 are spaces for communicating the forward path and the return path of the reaction section duct, and a fluid inlet / outlet is provided on one side surface of the plate-type laminated structure heat exchange section 2,
  • the state of entering and exiting the reaction duct from the plate-type laminated structure heat exchange part 2 is indicated by arrows.
  • this reactor has solved the above-mentioned problems, but it has been found that there are problems to be newly improved as described below.
  • FIG. 1b in which three forward ducts and two backward ducts are provided, the forward / return flow in the heat exchanging unit becomes closer to a completely opposite flow, and high heat exchange performance is obtained.
  • the temperature distribution in the reaction element is biased, which may hinder the control of the target reaction.
  • the flow path is divided into a plurality of parallel sections, it is necessary to install reaction elements and heat generating elements at a plurality of locations, which complicates the apparatus.
  • the present invention has been made in view of the circumstances as described above, and in an integrated reactor having a heat exchanging section and a reaction section, a small number of communicating with each other without increasing the overall volume of the reactor.
  • An object of the present invention is to provide a reactor in which a round-trip reaction section duct is formed and high heat recovery performance can be obtained.
  • an integrated self-heat exchange structure including a heat exchange unit composed of a plurality of planar flow channels, the heat exchange unit, The reaction part duct directly connected to one side face of the opening of the return path is arranged, and the contents of the prior patent application in which the heat generating element and the reaction element are further arranged inside the duct are improved.
  • a new unit is provided for providing a space portion between them, and guiding the space portion of the fluid flowing out from a plurality of regions of the heat exchanging portion to at least one reaction portion outbound duct having the same number or a smaller number than the region.
  • Split into ducts The Rukoto found appropriate aggregate structure capable reaction section duct for each round trip path.
  • the present invention for solving the above-mentioned problems has been completed based on these findings, and comprises the following technical means.
  • the heat exchanging part has an integrally formed laminated structure including a plurality of planar flow paths partitioned by laminated planar partition walls that serve as heat exchange surfaces, The plurality of planar flow passages extend in one direction adjacent to each other with two kinds of flow passages serving as a forward path and a return path of the same fluid, On one side surface of the heat exchanging part located at one end in the extending direction, a region having an outgoing path outlet and a region having a return path inlet are provided, In the area where the exit of the forward path is present, openings for discharging the fluid are provided every other stack in the cross section of the plurality of planar flow paths, while in the area where the entrance of the return path is provided, the openings are provided.
  • the reaction section includes a reaction element and / or an exothermic element disposed therein, and includes at least one reaction section forward duct and at least one reaction section return duct.
  • a heat exchange part integrated reactor provided on the side facing the heat exchange part, a space part for communicating the reaction part forward duct and the reaction part return duct, There are at least two of at least one of the area where the exit of the forward path and the area where the entrance of the return path is located, A space is provided between the heat exchanging unit and the reaction unit, and the space unit is configured to collect at least one collecting duct that collects the flow of fluid from the opening for discharging the fluid into the reaction unit forward duct; An opening that divides the flow of fluid from the reaction part return duct into at least one distribution duct for distributing to the opening for inflow of fluid, and communicates all the aggregate ducts with the reaction part forward duct And a heat exchange unit-integrated reactor provided with an opening for communicating all the distribution ducts with the reaction unit return duct.
  • One side surface of the heat exchanging portion forms a plurality of rows of valleys extending in one direction in which only one of the opening of the forward path and the opening of the return path is arranged, and each recessed space
  • the present invention it is possible to significantly preheat the fluid to be reacted to accelerate the target reaction rate, to stabilize the temperature in the reaction section, and to highly control the selectivity of the reaction. Can significantly improve the performance. Moreover, it becomes possible to save the heating energy required for reaction. In addition, even when the heat recovery performance is improved by dividing the reciprocal exit of the heat exchanging section into a large number, if the reaction section duct is concentrated to one place in each reciprocating path, the reaction element, for example, a deteriorated honeycomb catalyst, etc. Can be reduced to one or two, so that the time and effort of replacement can be reduced, and even when the reaction element or fluid in the reciprocating path is heated inside the apparatus, there is only one reaction section.
  • the present invention is suitable for use as a small and high-performance reaction apparatus that removes harmful components in gas, and particularly suitable as a means for purifying air containing low-concentration VOCs or a relatively low-temperature automobile exhaust gas.
  • FIG. 3 is a three-dimensional perspective view schematically showing an embodiment of the reactor of the present invention, showing an example in which a space portion provided between a heat exchange section and a reaction section round-trip duct is divided and aggregated and a distribution duct is provided. .
  • the perspective sectional view which looked at the reactor shown in FIG. 2 from the a direction of the figure.
  • FIG. 3 is a perspective cross-sectional view of the reactor shown in FIG.
  • FIG. 6 is a perspective sectional view of the reactor shown in FIG.
  • FIG. 7 is a diagram schematically showing another embodiment of the reactor of the present invention, and is a perspective sectional view seen from the same direction as FIG. 6, and the side surface 3 has a plurality of rows of valleys, Furthermore, the example which divided
  • FIG. 5 is a three-dimensional perspective view showing another example in which the side surface 3 is formed in a plurality of rows of valleys as in FIG. 5, the number of forward collecting ducts is three, the number of return distributing ducts is four, and the outgoing reaction ducts The case where the number is two and the number of reaction ducts on the return path is one is shown. Sectional drawing of heat exchange part center part vicinity of the prototype reactor of this invention.
  • FIGS. 2 to 4 are perspective views schematically showing an embodiment of the reactor of the present invention, in the case where there are two regions each having an outward path side outlet and two regions having a return side inlet, respectively.
  • segmented the space part provided between the heat exchange part and the reaction part round-trip duct, and provided the distribution duct is shown.
  • 3 and 4 are perspective sectional views as seen from the a direction and the b direction in FIG. 2, respectively, and mainly show the flow paths inside the reactor.
  • reference numeral 1 denotes a heat exchange unit integrated reactor, a heat exchange unit 2, a reaction unit (not shown) comprising one forward duct 9 and one return duct 11, the reaction unit and the heat exchange unit. 2, and a space portion 12 for allowing the reaction portion forward duct 9 and the reaction portion return duct 11 to communicate with each other.
  • reaction elements and heat generation elements are arranged in the reaction part, but these descriptions are omitted in FIGS.
  • the heat exchanging unit 2 has an integrally formed laminated structure including a plurality of planar flow paths partitioned by laminated planar partition walls serving as heat exchange surfaces, and includes a fluid inlet 16 and a fluid outlet, respectively.
  • the forward path and the backward path sharing 19 are alternately stacked.
  • Each of these flow paths extends in one direction, and on one side surface 3 of the heat exchange part located at one end in the extension direction, there is a heat exchange with a region 4 having an outward exit of the heat exchange part.
  • Two regions 5 each having a return path entrance are provided.
  • One region 4 is provided with a plurality of forward openings serving as forward passage outlets at every other of the plurality of laminated planar flow passage cross sections, and the other region 5 is provided with an opening of the forward passage.
  • a plurality of return passage openings each serving as a return passage entrance are provided in every other section of a plurality of planar flow passages where no section is provided.
  • 6 is a space portion adjacent to the side surface 3 of the heat exchange unit
  • 7 is a part thereof, and the flow from the forward opening of the heat exchange unit 2 in the region 4 is collected.
  • 8 is another part of the space 6, and is a duct for distributing the flow from the reaction part return duct 11 to the opening of the return path of the heat exchange part 2 in the region 5.
  • aggregation duct and “distribution duct”, respectively.
  • the aggregation duct 7 and the distribution duct 8 are separated from each other by a part of the heat exchange section and a wall 13 provided as necessary.
  • reaction elements reaction elements
  • distribution ducts 8 are all for containing reaction elements and the like.
  • the reaction part return duct 11 and the communication port 15 are connected.
  • reference numeral 18 denotes a forward path of the heat exchanging unit 2 through a space 17 in which the fluid inlet 16 of the reactor 1 is opened by the same structure as the distribution duct 8.
  • a distribution duct for distributing to the opening of the inlet, and 21 is a duct for collecting the discharged fluid from the opening of the return path outlet of the heat exchange unit 2 into the space 20 by the same structure as the aggregation duct 7. .
  • the space 20 is further connected to the fluid outlet 19 of the reactor.
  • the fluid to be reacted flows into the reactor from the fluid inlet 16, and then the space 17, the distribution duct 18, the forward path of the heat exchange unit 2, the region 4, the aggregation duct 7, and the communication port 14.
  • a reaction element is a catalyst structure such as a honeycomb, foam, pellet, or mesh, or a burner, or a non-thermal equilibrium plasma generated by applying a high voltage, to a target chemical reaction with a component contained in a fluid.
  • Mean reaction means to proceed.
  • Heating elements include electrical resistance heating, microwave and electromagnetic induction heating, burners, combinations of exothermic reaction components in the fluid and catalysts that promote the reaction, non-thermal equilibrium plasma generated by applying high voltage, etc. It means various heating means that can generate heat inside.
  • Examples of combinations of exothermic reaction components and catalysts in fluids include solid catalysts containing H 2 , CO, propane and other hydrocarbons and Pt, Pd, Rh, Ni, Co, Cu, Mn and the like as active components
  • a general oxidation catalyst reaction such as a combination with can be used.
  • the reaction element may also serve as an exothermic element. Even if these reaction means and heat generation means are not provided, if any component in the fluid spontaneously decomposes or oxidizes due to temperature rise and the target reaction proceeds and generates heat, the reaction part duct
  • the space itself may be used as a reaction element.
  • other elements or functions may be added in addition to these reaction elements.
  • ceramic pellets having a large heat capacity can be arranged as the heat storage element.
  • the fluid passing through the region 5 with the return path inlet in the heat exchange part 2 passes through the region 4 with the return path outlet.
  • the temperature is somewhat higher than the fluid passing through. Due to this temperature difference, heat transfer occurs between the reciprocating flow paths of the heat exchange section 2 from the return path side to the forward path side, and as a result, the fluid temperature in the region 4 where the outbound path exit is higher than when flowing into the present reactor. . That is, with this reactor structure, the fluid to be treated is preheated by the heat exchange action before flowing into the reaction element in the reaction section duct, and the temperature rises greatly. The higher the temperature, the higher the heat recovery performance of the heat exchange section.
  • the device is completely insulated, that is, there is no heat dissipated along the outer surface of the device or piping, and the heat recovery rate is 80%, this temperature rise is only caused by heating in the reactor duct. It reaches 5 times the temperature. In general, the higher the temperature, the higher the chemical reaction, so that the target reaction rate can be accelerated by such a large temperature increase.
  • VOC volatile organic compound
  • the heat exchanging section and the reaction section having a laminated structure with high heat recovery performance can be communicated with each other through the aggregation and distribution ducts of the minimum volume, and these aggregation and distribution ducts.
  • the overall shape can be a compact rectangular parallelepiped, so that the degree of heat radiation is reduced.
  • the flow direction of the reciprocating path in the heat exchanging section is brought close to a completely opposite flow, that is, the reaction section ducts are gathered at one place or a few places in the forward and backward paths while exhibiting high heat exchanging performance. Therefore, by placing the reaction element, heating element or other heat storage element or adsorbing material in one place or a few places in the flow path, the target operation for the fluid, ie reaction, heating, adsorption, etc. It can be carried out. For this reason, the reaction control is easier than in the case where there are a large number of reaction ducts depending on the number of regions having fluid inlets and outlets of the heat exchange section, and the structure inside the reaction duct is simplified, and the reactor is The production cost can be reduced.
  • the number may be increased, and the heat recovery rate in the heat exchange section can be increased as the number increases.
  • the aggregation duct and the distribution duct are not the same number, and either one may be one more than the other. Rather, the duct structure has better symmetry and higher performance can be expected.
  • FIG. 2 In FIG. 2 described above, the area where the opening of the forward path outlet of the heat exchanging section and the opening of the return path entrance are on the same plane, but this place is not a single plane but a plurality of rows of valley-shaped depressions. It may be an elongate bowl. 5 and 6 schematically show one embodiment, FIG. 5 is a three-dimensional perspective view of the entire structure, and FIG. 6 is a perspective cross section of the same reactor as viewed from the direction a ′ of FIG. FIG. 5 and 6, the same reference numerals as those in FIGS. 2 to 4 are used, and the description of the reaction element and the heat generation element is omitted.
  • a right-angled isosceles triangle having a cross-sectional shape of 45 ° and a bottom opening angle of 90 ° is formed at the center of the surface corresponding to the side surface 3 of FIG.
  • the side surface 3 has a two-row saddle shape whose cross section is a right isosceles triangle (see FIG. 6). Then, by opening (14, 15) a part of the same plane as the upper ridge line of the depression, heat exchange is performed with the region 4 where the forward exit of the heat exchange section is located and the reaction section forward duct 9 or the reaction section return duct 11. The area 5 where the return path entrance of the section 2 is located is in communication. Further, the positional relationship regarding the flow of the space portion 17 directly connected to the fluid inlet 16 of the reactor and the other distribution duct 18 is the same as the positional relationship between the reaction portion return duct 11 and the distribution duct 8. The positional relationship between the space portion 20 directly connected to the discharge port 19 and another aggregation duct 21 is the same as the positional relationship between the reaction portion forward duct 9 and the aggregation duct 7.
  • the valley-shaped depressions on the side surface of the heat exchange part form a duct that communicates the plurality of opening regions of the heat exchange part with the pair of reaction part round-trip ducts and the pair of reactor inlets and outlets.
  • half of the thickness corresponding to the space 6 and the space 22 in FIG. 2 forms an orthogonal heat exchange structure, and higher heat exchange performance can be exhibited with the same volume.
  • region with each entrance / exit of a heat exchange part is slanting, the geometric surface area becomes large compared with FIG. 2, and the pressure loss of the flow in this part can be made small.
  • the cross section of the central valley is a right-angled isosceles triangle, but the opening angle of the valley bottom is not limited to 90 °.
  • the cross-sectional shape of the valley is not limited to an isosceles triangle, and other shapes of triangles, trapezoids, semicircles, arcs, etc. may be used as long as the openings of the heat exchange part can be arranged in one direction. Absent.
  • the number of troughs is three was described here, there may be four or more. Rather, the greater the number of valley rows, the better the heat recovery rate in the heat exchanging portion, and the effect of the present invention is more greatly exhibited.
  • FIG. 7 shows another embodiment in which the partition wall 13 similar to FIG. 2 is provided in the case where the side surface where the fluid inlet / outlet opens as shown in FIG.
  • FIG. 7 is a perspective sectional view seen from the same direction as FIG. 6.
  • This embodiment is a combination of the shapes of FIG. 2 and FIG. 5, that is, an aggregation / distribution duct is formed in a recess in the valley of the heat exchange section and a clearance space provided between the reaction section duct and the heat exchange section. It consists of both.
  • the cross-sectional area of the aggregation and distribution duct can be adjusted by the height of the clearance space without being limited to the shape of the depression. This makes it possible to reduce the pressure loss of the flow in this duct portion until it is needed.
  • FIG. 8 is a three-dimensional perspective view showing another example of the present invention having an aggregation duct and a distribution duct, similar to the apparatus shown in FIGS. 5 and 6, and uses the same reference numerals as those in FIGS. 5 and 6. The description of the reaction element and the exothermic element is omitted.
  • the side surface of the heat exchange section on the reaction section duct side has a six-row saddle shape with a cross section of a right isosceles triangle, and three converging ducts 7 in the outward path are formed in the valley-shaped gap.
  • Four distribution ducts 8 are formed. Furthermore, there are two outgoing reaction ducts 9 and one return reaction duct 11.
  • Patent Document 6 When a heat exchange unit integrated reactor having the same heat exchange unit structure is manufactured based on the prior art (Patent Document 6), corresponding to the number of fluid outlets and inlet regions of the heat exchange unit on the reaction unit duct side, The number of reaction part ducts in the forward path is three, the number of reaction part ducts in the return path is four, and a total of seven reaction part ducts are formed, and it is necessary to arrange reaction elements corresponding to this number, The device becomes very complex. On the other hand, in the case of the present embodiment, the total number of reaction part ducts in the round-trip path can be reduced to 3, so that the arrangement of reaction elements (not shown) can be greatly simplified. In particular, since there is only one reaction section duct on the return path, and the entire amount of fluid passes through this, auxiliary heating of the fluid can be performed by arranging only one heating element here, which is very convenient in practice. .
  • the side surface 3 has a six-row saddle shape whose cross section is a right-angled isosceles triangle, and includes two outward ducts and one return duct.
  • a reactor with an integrated exchange unit was prototyped.
  • FIG. 9 shows a cross-sectional view of the central part in the vicinity of the heat exchange part of the prototype reactor.
  • the heat exchanger section has a width of about 180 mm, a total length of about 130 mm in the flow direction, a thickness of about 180 mm in the stacking direction, and a width of each clearance channel of 2.0 mm.
  • the flow area in the reciprocating path in the heat exchange section is much closer to the completely opposite flow by dividing the entrance / exit area of the heat exchange section into a large number.
  • a cordierite honeycomb carrying a platinum catalyst 400 cells per square inch, volume 780 cm 3 , platinum carrying amount 5.9 g is accommodated in the reaction part duct on the return path of the reactor, and hydrogen is contained therein.
  • the catalyst was combusted by flowing 499 L / min of air containing 0 to 1%, and the heat recovery performance was evaluated by measuring the temperature at the entrance and exit of the heat exchange section.
  • Heat exchange unit integrated reactor having a pair of round-trip ducts as reaction units 2: Heat exchange unit having a laminated structure 3: One side of heat exchange unit 4: Heat exchange unit provided on a part of side surface 3 Area where the forward exit is located 5: Area where the return entrance of the heat exchanging part provided in a part of the side surface 3 is located 6: Space part adjacent to the side face 7 7: Aggregation duct for collecting the flow from the outward exit of the heat exchanging part 8 : Distribution duct for distributing the return flow from the reaction section return duct 11 to each return opening of the heat exchange section 9: Reaction section outbound duct for containing reaction elements and the like 10: Reaction section outbound duct 9 and reaction section return duct 11: Reaction part return duct for accommodating reaction elements and the like 12: Reaction part return duct 9 and space part for communicating reaction part return duct 11 13: Aggregate ducts 7 and 21 in the space parts 6 and 22 And the distribution ducts 8 and 18 Wall 14: A communication port for concentrating the flow of the

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Abstract

 熱交換部と反応部を備えた一体型反応器において、反応器全体の容積をあまり大きくすることなく少数の往復路の反応部ダクトを形成し、かつ、高い熱回収性能が得られる反応器を提供するものであって、プレート積層型熱交換部に近接する反応部ダクトを設けた熱交換部一体型反応器において、熱交換部と反応部ダクトの間に、処理流体が流出する開口部のある複数の領域と少なくとも一つの反応部往路ダクトを連通させる集約ダクト、および少なくとも一つの反応部復路ダクトと熱交換部が流入する開口部のある複数の領域とを連通させる分配ダクトを設けた、コンパクトな熱交換部一体型反応器を提供する。該集約、分配ダクトは熱交換部の一側面と反応部往復路ダクトの間にあって、熱交換部および反応部ダクトと接する面の一部を開口させることにより、上記の構造が得られる。

Description

反応部往復路ダクトを有する熱交換部一体型反応器
 本発明は、自己熱交換機能と反応機能の両方を備えた反応器、より詳しくは、反応部で生じた熱を熱交換部で回収して反応前の流体を効率的に予熱することにより、該反応に必要な加熱のためのエネルギーを少なくしたり、反応部の温度を上昇ならびに安定化させて目的とする反応を高効率に進行させることを可能にする反応器に関する。
 化学反応、特に流体中に含まれる有害成分を分解したり酸化したりして無害化する反応を行うためには、一般に、処理する流体を加熱し高温にして、目的とする化学反応の速度を増大させている。さらに、この加熱を効率的に行うため、熱交換器を用いて処理済みの高温流体から処理前の低温流体へと熱を回収して処理前の流体を予熱することが比較的大型の装置、例えば蓄熱式VOC(揮発性有機化合物)除去装置などとして実用化されている。しかし、小規模、例えば処理流量10m/min以下のような気体に対して無害化反応を行う場合は、装置が小型になるため、それぞれの装置要素やこれらを連結する配管部における放熱割合が相対的に大きく、また、小型、高効率で耐熱性の高い熱交換器が得られないため、高い熱回収性能を有する省エネルギー性に優れた反応装置は未だ実用化していない。
 上記の技術課題解決に向けて、熱交換部と反応部の連結構造を工夫して性能向上を図る提案がこれまでになされている。例えば、下記の特許文献1及び2では、多管円筒型の熱交換構造と反応を行わせる触媒構造体のそれぞれの開口部の一端を直結した反応器が提示されている。
 さらに、特許文献3ないし5では、プレート型熱交換構造の流路内に発熱反応を促進する触媒を直接配置したものが提案されている。
特開2004-28556号公報 米国特許第5466421号明細書 特開2000-189757号公報 米国特許出願公開第2006/0096282号明細書 特開2008-157592号公報 PCT/JP2009/071455号
 しかし、特許文献1、2のいずれの場合も、熱交換部と触媒構造体のそれぞれの開口部の一端は互いに直結されているものの、それぞれの他端同士は構造上直結することができず、パイプ状あるいは外套と触媒構造体との間のすき間状の連結流路を設けて間接的に結びつけられている。このため、この部分を形成させるため反応器全体の容積が大きくなるとともに、全体としての放熱度が増して、熱回収による反応部昇温効果がそれほど得られないという問題がある。また、多管円筒型熱交換構造では、一般に、小型の場合、高い熱回収性能が期待できない。
 一方、特許文献3ないし5の場合は、対向流プレート型熱交換構造であるため高い熱回収性能が期待できるが、いずれも触媒等の発熱手段を熱交換構造の内部に直接配置したものであるため、触媒反応と熱交換作用が相互に干渉し合って熱交換構造の内部、特に触媒を配置した部分での温度の不均一性が大きくなり、その結果、相対的に温度が低い部分の流速が大きくなるなどして、目的とする反応の効率、例えば有害成分除去率などが低下するという欠点が生じる。
 特許文献4の場合には、対向流プレート型熱交換構造と反応部を分離した構造も提案されているが(同文献の図15参照)、この場合には熱交換部と触媒構造体の開口部を結ぶ比較的大きな連結流路が必要になって、特許文献1、2と同様に放熱による熱の損失が大きくなるおそれがある。
 以上のような事情を踏まえ、本発明者らは先に、プレート型積層構造熱交換部の一側面に処理する流体の出入口を設け、この面に直結する、ハニカム触媒等の反応要素を収納する反応部ダクトを設けた反応器を提案した(上記特許文献6)。図1は、その実施形態を示す断面図である。図中、2は、プレート型積層構造熱交換部、17及び20は、それぞれ反応器の流体流入口及び流体の流出口に隣接する空間の一部、23及び24は、それぞれ反応部ダクト内に配置した反応要素及び発熱要素、12は、反応部ダクトの往路と復路を連通させるための空間であって、プレート型積層構造熱交換部2の一側面に流体出入口が設けられており、流体が、プレート型積層構造熱交換部2から、反応ダクトに出入りする様子を矢印で示している。
 しかしながら、この反応器では前述の問題点は解消されるが、以下に述べるように、新たに改良すべき課題があることが判明した。
 図1に示す反応器において、熱交換性能を高くする場合、熱交換部内部での往復路の流れをなるべく完全な対向流に近づけることが必要であり、そのためには、熱交換部の流体出入口領域を、図1aに示すような各々1箇所ずつではなく、図1bに図示するように、2箇所以上設けることが望ましい。しかし、このようにすると、熱交換部の流体出入り口領域に直結させる反応部ダクトも多数必要になってしまう。すなわち、図1aでは反応部ダクトが往復路に各々1つしかない比較的単純な構造となっているが、熱交換部での往・復流れが互いに完全な対向とはならず、熱交換性能の劣る直交流に近い形になってしまう。これに対して、往路ダクトを3箇所、復路ダクトを2箇所設けた図1bでは、熱交換部における往・復の流れがより完全対向流に近づき、高い熱交換性能が得られる。しかし、反応部ダクトが5箇所もあり、反応要素内の温度分布に偏りが生じて、目的とする反応の制御に支障をきたすおそれがある。また、流路が複数に並列的に分割されるため反応要素や発熱要素を複数箇所に設置することが必要になり、装置が複雑化してしまう。
 本発明は、以上のような事情に鑑みてなされたものであって、熱交換部と反応部を備えた一体型反応器において、反応器全体の容積をあまり大きくすることなく互いに連通する少数の往復路反応部ダクトを形成し、かつ、高い熱回収性能が得られる反応器を提供することを目的とするものである。
 本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、複数の面状流路からなる熱交換部を備えた一体型自己熱交換構造体において、該熱交換部と、往路と復路の開口部のあるその一側面に直結した反応部ダクトを配置し、さらに該ダクト内部に発熱要素及び反応要素を配置するという前記先行特許出願内容を改良し、熱交換部と反応部ダクトの間に空間部を設け、該空間部を、熱交換部の複数の領域から出てきた往路の流体を該領域と同数あるいはそれより少数の少なくとも一つの反応部往路ダクトに導くための新たな集約ダクト、及び少なくとも一つの少数の反応部復路ダクトを通過した復路の流体を同ダクトと同数あるいはそれより多数の熱交換部の複数の復路用開口部を設けた領域に分配するための新たな分配ダクトに分割することにより、反応部ダクトを往復路ごとに適宜集約できる構造を見出した。
 上記課題を解決するための本発明は、これら知見に基づいて完成に至ったものであり、以下の技術的手段から構成される。
[1]熱交換部と反応部を一体的に組み合わせた反応器において、
 該熱交換部は、熱交換面となる積層された面状隔壁によって仕切られた複数の面状流路を備えた一体形成された積層構造を有し、
 前記複数の面状流路は、同一流体の往路と復路となる二種類の流路が互いに一つ置きに隣り合って一方向に伸長しており、
 該伸長方向の一端に位置する前記熱交換部の一つの側面に、往路の出口がある領域及び復路の入口がある領域を設け、
 往路の出口がある領域には、前記複数の面状流路断面に流体排出のための開口部を積層の一つ置きに設け、一方、復路の入口がある領域には、前記開口部が設けられていない積層の一つ置きの複数の面状流路断面に流体流入のための開口部を設け、
 前記反応部は、その内部に反応要素及び/又は発熱要素が配置されたものであって、少なくとも一つの反応部往路ダクトと少なくとも一つの反応部復路ダクトからなり、
 さらに、該反応部往路ダクトと該反応部復路ダクトを連通させる空間部を前記熱交換部と対向する側に設けた熱交換部一体型反応器であって、
 前記往路の出口のある領域及び前記復路の入口がある領域の少なくともいずれか一方が二箇所以上あり、
 前記熱交換部と前記反応部の間に空間部を設け、該空間部を、前記流体排出のための開口部からの流体の流れを前記反応部往路ダクトに集約する少なくとも一つの集約ダクトと、前記反応部復路ダクトからの流体の流れを、前記流体流入のための開口部へ分配するための少なくとも一つの分配ダクトに分割するとともに、すべての集約ダクトと前記反応部往路ダクトを連通させる開口部、及びすべての分配ダクトと前記反応部復路ダクトを連通させる開口部を設けたことを特徴とする熱交換部一体型反応器。
[2]前記熱交換部の一つの側面が、往路の開口部及び復路の開口部のそれぞれの一方だけが並んだ一方向に伸長する複数列の谷状をなしており、それぞれの窪んだ空間部が前記の往復路それぞれの流れを集約するダクト又は分配ダクトあるいはその一部をなすことを特徴とする上記[1]の熱交換部一体型反応器。
 本発明により、反応させる流体を著しく予熱して目的とする反応の速度を促進したり、反応部における温度を安定させて反応の選択性を高度に制御することなどが可能になり、反応器としての性能を著しく向上させることができる。また、反応に必要な加熱エネルギーを節約することが可能になる。さらに、熱交換部の往復路出口を多数に分割してその熱回収性能を高めた場合にも、反応部ダクトを往復路各一箇所にまで集約した場合、反応要素、たとえば劣化したハニカム触媒などを詰め替えるに際して、その数を1ないし2個にまで少なくできるので、交換の手間を小さくできるとともに、往復路の反応要素や流体を本装置の内部で加熱する場合にも、反応部が1本の連なった流路構成となっているので、発熱要素を1箇所に設けるだけで目的を達成することができる。また、反応部ダクトを往復路で各一箇所にまで集約しなかった場合でも、集約を全くしない従来技術と比べ、反応部ダクト数が減った分だけ発熱要素数を少なくすることができる。このため、装置が複雑化しない。本発明は、気体中の有害成分を除去する小型で高性能の反応装置としての利用に好適で、特に、低濃度VOCを含む空気の浄化や、比較的低温度の自動車排ガスの浄化手段として好適な技術である。
先行特許出願に係る反応器において、熱交換部の各端における出入口がそれぞれ1箇所しかない場合を模式的に示す断面図。 先行特許出願に係る反応器において、熱交換部の各端で出入口が計5箇所ある場合を模式的に示す断面図。 本発明の反応器の一実施形態を模式的に示す立体透視図であり、熱交換部と反応部往復路ダクトの間に設けた空間部を分割して集約、分配ダクトを設けた例を示す。 図2に示す反応器を、該図のa方向から見た透視断面図。 図2に示す反応器を、該図のb方向から見た透視断面図。 本発明の反応器の他の実施形態を模式的に示す立体透視図であり、側面3が複数列の谷状となっている場合の一例を示す。 図5に示す反応器を、同図のa方向から見た透視断面図。 本発明の反応器の他のもう一つの実施形態を模式的に示す図であって、図6と同じ方向から見た透視断面図であり、側面3が複数列の谷状となっており、さらに熱交換部と反応部往復路ダクトの間に設けた空間部を分割して集約、分配ダクトを設けた例を示す。 図5と同様に側面3が複数列の谷状となっている別の例を示す立体透視図で、往路の集約ダクト数が3個、復路の分配ダクト数が4個、往路の反応部ダクト数が2個、復路の反応ダクト数が1個の場合を示す。 本発明の試作反応器の熱交換部中央部付近の断面図。
 以下、本発明の反応器について、その実施形態を、図を用いて説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
 (第1の実施形態)
 図2~4は、本発明の反応器の一実施形態を模式的に示す透視図であり、熱交換部の往路側出口のある領域及び復路側入口のある領域がそれぞれ2つある場合について、熱交換部と反応部往復路ダクトの間に設けた空間部を分割して集約、分配ダクトを設けた例を示している。図3及び図4は、それぞれ図2のa方向及びb方向から見た透視断面図であり、主に反応器内部の流れの経路を示したものである。
 図中、1は、熱交換部一体型反応器であり、熱交換部2と、1つの往路ダクト9と1つの復路ダクト11からなる反応部(符号なし)、該反応部と前記熱交換部2の間に設けられた空間部6、及び反応部往路ダクト9と反応部復路ダクト11を連通させるための空間部12とから構成されている。なお、図1に図示したと同様に、反応部内には反応要素及び発熱要素が配置されるが、図2~4では、これらの記載を省略してある。
 熱交換部2は、熱交換面となる積層された面状隔壁によって仕切られた複数の面状流路を備えた一体形成された積層構造を有し、それぞれ、流体流入口16と流体排出口19を共有する往路と復路が互いに交互に積層されている。これらの流路はいずれも一方向に伸長しており、この伸長方向の一端に位置する該熱交換部の一つの側面3上には、熱交換部の往路出口のある領域4と、熱交換部の復路入口のある領域5とが、それぞれ2つずつ設けられている。そして、一方の領域4には、積層された複数の面状流路断面の一つ置きに、往路出口となる複数の往路の開口部が設けられ、他方の領域5には、該往路の開口部が設けられていない複数の面状流路断面に、復路入口となる複数の復路の開口部が一つ置きに設けられている。
 図2中、6は、熱交換部の側面3に隣接する空間部であり、7は、その一部であり、領域4にある、熱交換部2の往路の開口部からの流れを集約するダクトで、この例では2つある。8は、空間部6の別の一部で、反応部復路ダクト11からの流れを、領域5にある、熱交換部2の復路の開口部へ分配するためのダクトであり、この例ではやはり2つある。これら2種類のダクトを、それぞれ「集約ダクト」及び「分配ダクト」と呼ぶことにする。集約ダクト7と分配ダクト8は、熱交換部の一部及び必要に応じて設けた壁13によって互いに隔てられている。さらに、これらのダクトはすべて、熱交換部と接しているのとは別の一面の一部が開口して反応部ダクトと連通している。すなわち、集約ダクト7はいずれも反応要素や発熱要素など(以下、反応要素等)を収めるための反応部往路ダクト9と連通口14によってつながり、分配ダクト8はいずれも反応要素等を収めるための反応部復路ダクト11と連通口15によってつながっている。反応部往路ダクト9及び反応部復路ダクト11はそれぞれ1つずつあり、壁10を隔てて互いに隣接しているとともに、空間部12を介して連通している。
 図2ではその構造の詳細を省略しているが、18は、分配ダクト8と同様の構造により反応器1の流体流入口16が開口している空間部17から流体を熱交換部2の往路入口の開口部に分配させるための分配ダクトであり、21は集約ダクト7と同様の構造により熱交換部2の復路出口の開口部からの排出流体を空間部20に集約するためのダクトである。空間部20は、さらに、反応器の流体排出口19へつながっている。
 以上の構造により、反応対象とする流体は、流体流入口16から反応器に流入した後、空間部17、分配ダクト18、熱交換部2の往路内、領域4、集約ダクト7、連通口14、反応部往路ダクト9を通り、空間部12を折り返し部としてさらに反応部復路ダクト11、連通口15、分配ダクト8、領域5、熱交換部2の復路内、集約ダクト21、空間部20、流体排出口19の順序で流れ、その間に熱交換作用による予熱、反応要素等によるさらなる加熱および化学反応、再び熱交換作用による冷却を経て反応器外に排出される。
 反応要素とは、ハニカム、フォーム、ペレット、メッシュ状などの触媒構造体、あるいはバーナー、あるいは高電圧を印加して生じさせる非熱平衡プラズマなど、流体に含まれる成分に対して目的とする化学反応を進行させる反応手段を意味する。また、発熱要素とは、電気抵抗加熱、マイクロ波や電磁誘導加熱、バーナー、流体中の発熱反応成分と当該反応を促進する触媒の組み合わせ、高電圧を印加して生じさせる非熱平衡プラズマなど、ダクト内部で熱を発生させうるさまざまな加熱手段を意味する。流体中の発熱反応成分と触媒の組み合わせの例としては、H、CO、プロパンをはじめとする炭化水素類とPt、Pd、Rh、Ni、Co、Cu、Mnなどを活性成分とする固体触媒との組み合わせなど、一般的な酸化触媒反応を利用することができる。また、反応要素が発熱要素を兼ねてもかまわない。なお、これらの反応手段や発熱手段がなくても、流体中のいずれかの成分が温度上昇により自発的に分解や酸化などして目的とする反応が進行するとともに発熱するならば、反応部ダクト空間部そのものを反応要素等としてもよい。さらに、ダクト9および10内部には、これらの反応要素等に加えて、他の要素あるいは機能をつけ加えてもよい。たとえば、大きな熱容量を有するセラミックのペレットなどを蓄熱要素として配置することも可能である。また、流体中の目的成分を吸着する多孔性の吸着材料を配置してもよい。
 流体が、反応部ダクト内に配置した発熱機能あるいは反応要素における反応熱によって加熱されると、熱交換部2内の復路入口のある領域5を通過する流体は、同往路出口のある領域4を通過する流体より多少なりとも温度が高くなる。この温度差により熱交換部2の往復流路間では復路側から往路側に熱移動が起こり、その結果、往路出口のある領域4における流体温度は、本反応器に流入したときよりも高くなる。すなわち、この反応器構造により、処理すべき流体は、反応部ダクト内の反応要素に流入する以前に熱交換作用により予熱され、大きく温度上昇する。この上昇温度は熱交換部の熱回収性能が高ければ高いほど高くなる。例えば、本装置が完全断熱条件、すなわち装置外表面や配管を伝わっての放熱が全くなく、また熱回収率が80%の場合、この上昇温度は、反応部ダクト内の加熱だけによってもたらされる上昇温度の5倍にも達する。一般的に化学反応は温度が高いほど高くなるので、このような大きな上昇温度により、目的とする反応の速度を促進することができる。
 また、反応部ダクト内に蓄熱要素を配置すれば、本反応器に流入する流体の温度が経時的に変動してもその変動率を小さくすることができ、さらにその効果は、熱回収性能が高いほど大きくなる。このようにして反応部の温度をほぼ一定に保つことができれば、昇温による反応促進効果を絶えず維持したり、目的とする反応に最適な温度を実現して、反応の選択率を高くすることなどが可能になる。また、反応部ダクト内部で反応要素及び発熱要素の上流に吸着材料を配置すれば、目的とする反応をより確実に行うことも可能になる。例えば、空気中に含まれる揮発性有機化合物(VOC)を酸化触媒を搭載した本反応器で酸化分解処理する場合、装置を使用する初期、装置内部の温度が低く目的とする酸化触媒反応が進行しないときにVOCを吸着捕捉しておき、その後、発熱要素を用いて吸着材料下流の反応要素を加熱すれば、熱交換部で流入空気が加熱され、これにより吸着材料からVOCが脱離し、さらに、十分加熱された反応要素において脱離したVOCの酸化分解処理を行うことができる。
 本発明の構造を取ることにより、熱回収性能が高い積層構造を有する熱交換部と反応部を最小限の容積の集約、分配ダクトを介して連通させることができ、しかもこれらの集約、分配ダクトは熱交換部と反応部に挟まれた形で配置されており、全体形状としてもコンパクトな直方体とすることができるので、放熱の度合いが小さくなる。これにより、小型でありながら従来の装置では得られなかった高い予熱性能、すなわち高い昇温効果が得られる。さらに、熱交換部での往復路の流れ方向を完全な対向流に近づけつつ、すなわち高い熱交換性能を発揮しつつ反応部ダクトを連続した往、復路各1箇所あるいは少数の箇所に集約することができるので、反応要素、発熱要素あるいは他の蓄熱要素や吸着材料を流路の1箇所あるいは少数の箇所に配置することで、流体に対して目的とする操作、すなわち反応、加熱、吸着などを行うことができる。このため、反応部ダクトが熱交換部の流体出入口のある領域の数に応じて多数ある場合と比べて反応の制御が容易になるとともに、反応部ダクト内部の構造が単純化されて、反応器の製作コストを下げることもできる。なお、本実施形態では集約、分配ダクトはそれぞれ2つであるが、さらに多くしてもよく、多くすればするほど熱交換部における熱回収率を高くすることができる。また、集約ダクトと分配ダクトは同数ではなく、どちらか一方が他方よりも1つ多くなっていても構わない。むしろこのようにした方がダクト構造の対称性がよく、より高い性能が期待できる。
 (第2の実施形態)
 前述の図2では、熱交換部の往路出口の開口部のある領域と復路入口のある開口部が同一平面上にあるが、この箇所が1つの平面でなく、複数列の谷状の窪みが伸長する畝状となっていてもよい。図5及び図6はその一つの実施形態を模式的に示したものであり、図5は全体構造の立体透視図であり、図6は同じ反応器を図5のa’方向からみた透視断面図である。なお、図5、6では、図2~4の符号と同一の符号を用いており、反応要素及び発熱要素の記載を省略してある。
 図5、6に示す反応器では、図2の側面3に対応する面の中央部に、断面形状が斜度45°、底の開き角度が90°の直角二等辺三角形をし、その斜面に熱交換部2の復路入口の開口部が多数並んだ谷があり、その左右に、一方が反応器外壁をなし、他方が斜度45°の直角二等辺三角形をし、その斜面部分の面に熱交換部2の往路出口の開口部が多数並んだ谷がある。すなわち側面3が、断面が直角二等辺三角形の2列の畝状となっている(図6参照)。そして、この窪みの上部稜線と同一平面の一部を開口(14、15)することにより、熱交換部の往路出口のある領域4と反応部往路ダクト9、あるいは反応部復路ダクト11と熱交換部2の復路入口のある領域5とを連通させている。また、反応器の流体流入口16に直結した空間部17ともう一つの分配ダクト18の流れに関する位置関係は、反応部復路ダクト11と分配ダクト8の位置関係と同じであり、反応器の流体排出口19に直結した空間部20ともうひとつの集約ダクト21の位置関係も、反応部往路ダクト9と集約ダクト7の位置関係と同じである。
 以上の実施形態では、熱交換部側面の谷状の窪みが、熱交換部の複数の開口部領域と1対の反応部往復路ダクトおよび一対の反応器出入口とを連通させるダクトを形成している。このため、図2の空間部6及び空間部22に相当する厚みの半分が直交型の熱交換構造をなすことになり、同じ体積でより高い熱交換性能を発揮することができる。また、熱交換部各出入口のある領域が斜めになっているため、その幾何学的表面積が図2と比べて大きくなり、この部分における流れの圧力損失を小さくすることができる。
 本実施形態では、中央部の谷の断面が直角二等辺三角形であったが、谷底の開き角度は90°に限定されるものではない。また、谷の断面形状は二等辺三角形に限定されるものではなく、熱交換部の開口部を一方向に並べることができれば、他の形状の三角形、あるいは台形、半円形、弓形などとしてもかまわない。また、ここでは谷列の数が3つの場合を記載したが、4つ以上あってもかまわない。むしろ谷列数が多いほど熱交換部における熱回収率がよくなり、本発明の効果がより大きく発揮される。
 (第3の実施形態)
 図7は、図5のような流体出入り口が開口する側面が複数列の谷状の熱交換部を有する場合について、図2と同様の仕切壁13を設けた別の実施形態を、図3および図6と同様の方向から見た透視断面図である。
 この実施形態はいわば、図2と図5の形状を組み合わせたもの、すなわち、集約、分配ダクトが熱交換部の谷の窪みと、反応部ダクトと熱交換部との間に設けたすきま空間の両方からなっているものである。このような形状を取ることにより、集約、分配ダクトの断面積を窪みの形状に制限されることなく、すきま空間の高さにより調節することができる。これにより、このダクト部分における流れの圧力損失を、必要とするまで小さくすることが可能になる。
 (第4の実施形態)
 図8は、図5、6に示す装置と同様に、集約ダクトおよび分配ダクトを有する本発明の別の例を示す立体透視図であって、図5、6の符号と同一の符号を用いており、反応要素及び発熱要素の記載を省略してある。
 この例では、反応部ダクト側の熱交換部の側面が、断面が直角二等辺三角形の6列の畝状となっており、その谷状のすきまに往路の集約ダクト7が3個、復路の分配ダクト8が4個形成されている。さらに、往路の反応部ダクト9が2個、復路の反応ダクト11が1個となっている。先行技術(特許文献6)に基づいて同様の熱交換部構造を有する熱交換部一体型反応器を製作すると、反応部ダクト側における熱交換部の流体出口および入口領域の数に対応して、往路の反応部ダクト数が3個、復路の反応部ダクト数が4個、計7個の反応部ダクトが形成されることになり、この数に見合った反応要素等を配置する必要が生じ、装置がきわめて複雑化してしまう。一方、本実施形態の場合は、往復路の反応部ダクトの総数を3個にまで減少できるので、反応要素等(図示せず)の配置が大幅に簡略化できる。特に、復路の反応部ダクトは1個であり、ここを流体全量が通過するので、たった1つの発熱要素をここに配置することにより流体の補助加熱を行うことができ、実用上たいへん便利になる。
(実施例:低濃度水素の触媒燃焼による熱回収性能試験)
 本発明の効果を検証するため、図8に示すような、側面3が、断面が直角二等辺三角形の6列の畝状になっており、往路ダクトが2個、復路ダクトが1個の熱交換部一体型反応器を試作した。図9に、本試作反応器の熱交換部付近の中央部断面図を示す。熱交換器部は幅約180mm、流れ方向の全長約130mm、積層方向の厚さ約180mm、各すきま流路の幅2.0mmである。図に記入した流線からわかるように、本試作器では、熱交換部の出入口領域を多数に分割したことにより、熱交換部内での往復路の流れが互いに完全な対向流にかなり近くなっている。さらに、この反応器の復路の反応部ダクトに、白金触媒を担持したコージェライト製ハニカム(セル密度1平方インチ当たり400個、体積780cm、白金担持量5.9g)を収納し、ここに水素を0~1%含む空気を499L/min流すことにより触媒燃焼を行い、その際の熱交換部出入り口における温度を測定することにより、熱回収性能を評価した。
 実験の結果、水素濃度0.986%を含む空気の触媒燃焼において、熱交換部外部からの入気温度T=26℃、熱交換部往路出口温度T=264℃、同復路の入口温度T=336℃で、各温度が定常状態になった。これより本反応器の熱交換部における熱回収率φは、φ=(T-T/T-T)より、0.77(77%)と見積もられた。これは加熱効率F(=1/(1-φ))に換算すると4.3となる。すなわち、熱交換機能を持たない通常の反応器と比べて同じ補助加熱エネルギーで4.3倍もの温度上昇が得られることを意味するものであり、本発明の構造が高い熱回収性能、ひいては高い反応部昇温効果を有することが実証された。
 1:一対の往復路ダクトを反応部とする熱交換部一体型反応器
 2:積層構造を有する熱交換部
 3:熱交換部の一側面
 4:側面3の一部に設けた熱交換部の往路出口がある領域
 5:側面3の一部に設けた熱交換部の復路入口がある領域
 6:側面3に隣接する空間部
 7:熱交換部の往路出口からの流れを集約する集約ダクト
 8:反応部復路ダクト11からの復路の流れを熱交換部の各復路開口部へ分配する分配ダクト
 9:反応要素等を収めるための反応部往路ダクト
 10:反応部往路ダクト9と反応部復路ダクト11を隔てる壁
 11:反応要素等を収めるための反応部復路ダクト
 12:反応部往路ダクト9と反応部復路ダクト11を連通させるための空間部
 13:空間部6,22における集約ダクト7,21と分配ダクト8,18を隔てる壁
 14:複数の集約ダクト7の流れを反応部往路ダクト9に集約するための連通口
 15:反応部復路ダクト11の流れを複数の分配ダクト8に分配するための連通口
 16:反応器の流体流入口
 17:流体流入口16に隣接する反応器内空間の一部
 18:分配ダクト8と同様の構造により流入流体を熱交換部の往路入口に分配させるための分配ダクト
 19:反応器の流体排出口
 20:流体排出口19と隣接する反応器内空間の一部
 21:集約ダクト7と同様の構造により熱交換部開口部からの排出流体を反応器内空間の一部20に集約するための集約ダクト
 22:分配ダクト18と集約ダクト21を形成するための空間部
 23:反応要素
 24:発熱要素

Claims (2)

  1.  熱交換部と反応部を一体的に組み合わせた反応器において、
     該熱交換部は、熱交換面となる積層された面状隔壁によって仕切られた複数の面状流路を備えた一体形成された積層構造を有し、
     前記複数の面状流路は、同一流体の往路と復路となる二種類の流路が互いに一つ置きに隣り合って一方向に伸長しており、
     該伸長方向の一端に位置する前記熱交換部の一つの側面に、往路の出口がある領域及び復路の入口がある領域を設け、
     往路の出口がある領域には、前記複数の面状流路断面に流体排出のための開口部を積層の一つ置きに設け、一方、復路の入口がある領域には、前記開口部が設けられていない積層の一つ置きの複数の面状流路断面に流体流入のための開口部を設け、
     前記反応部は、その内部に反応要素及び/又は発熱要素が配置されたものであって、少なくとも一つの反応部往路ダクトと少なくとも一つの反応部復路ダクトからなり、
     さらに、該反応部往路ダクトと該反応部復路ダクトを連通させる空間部を前記熱交換部と対向する側に設けた熱交換部一体型反応器であって、
     前記往路の出口のある領域及び前記復路の入口がある領域の少なくともいずれか一方が二箇所以上あり、
     前記熱交換部と前記反応部の間に空間部を設け、該空間部を、前記流体排出のための開口部を有する領域からの流体の流れを該領域と同数あるいはこれより少数の前記反応部往路ダクトに集約する少なくとも一つの集約ダクトと、前記反応部復路ダクトからの流体の流れを、該ダクトと同数あるいはこれより多数の前記流体流入のための開口部を有する領域へ分配するための少なくとも一つの分配ダクトに分割するとともに、すべての集約ダクトと前記反応部往路ダクトを連通させる開口部、及びすべての分配ダクトと前記反応部復路ダクトを連通させる開口部を設けたことを特徴とする熱交換部一体型反応器。
  2.  前記熱交換部の一つの側面が、往路の開口部及び復路の開口部のそれぞれの一方だけが並んだ一方向に伸長する複数列の谷状をなしており、それぞれの窪んだ空間部が前記の往復路それぞれの流れを集約するダクト又は分配ダクトあるいはその一部をなすことを特徴とする請求項1に記載の熱交換部一体型反応器。
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