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WO2010037740A1 - Verfahren zur herstellung einer tubularen festelektrolyt-brennstoffzelle (sofc) und zugehörige tubulare brennstoffzelle - Google Patents

Verfahren zur herstellung einer tubularen festelektrolyt-brennstoffzelle (sofc) und zugehörige tubulare brennstoffzelle Download PDF

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WO2010037740A1
WO2010037740A1 PCT/EP2009/062609 EP2009062609W WO2010037740A1 WO 2010037740 A1 WO2010037740 A1 WO 2010037740A1 EP 2009062609 W EP2009062609 W EP 2009062609W WO 2010037740 A1 WO2010037740 A1 WO 2010037740A1
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WO
WIPO (PCT)
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porous metal
foil
porous
fuel cell
film
Prior art date
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PCT/EP2009/062609
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English (en)
French (fr)
Inventor
Horst Greiner
Alessandro Zampieri
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Siemens AG
Siemens Corp
Original Assignee
Siemens AG
Siemens Corp
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Publication date
Application filed by Siemens AG, Siemens Corp filed Critical Siemens AG
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Ceased legal-status Critical Current

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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a method for producing a tubular solid electrolyte fuel cell (SOFC).
  • SOFC solid electrolyte fuel cell
  • the invention also relates to the associated tubular fuel cell.
  • SOFC solid electrolyte fuel cells
  • two porous metal foils can be used to provide a tubular porous metal structure for SOFCs having a three-dimensional ⁇ profile of any size and any number of channels.
  • One of the porous metal foils of any thickness and porosity can be hot pressed to create the profiled foil with the desired number of undulations and tolerances.
  • the above-corrugated foil may be laid over a second flat porous metal foil which has been previously coated with a metal brazing foil or alternatively with a tape, powder or the like.
  • the three-dimensional array can be treated in an oven and held under pressure or at a temperature at temperatures above the melting point of the brazing foil for a certain time and pressure (usually at vacuum conditions) long enough to melt the braze to form the pores of the braze To fill metal foil.
  • a dense metal foil can be used as the lower foil
  • metal solder are nickel-based or copper-based solder foils or powders (MBF-15, MBF-20, MBF-30, MBF-80, etc.) - Alternative alloys can also be used.
  • MBF-15, MBF-20, MBF-30, MBF-80, etc. nickel-based or copper-based solder foils or powders
  • MBF-80, etc. Alternative alloys can also be used.
  • a method is claimed for sealing porous metal structures (of any geometry such as plates, tubes, or the like) with metal solder in geometrically defined regions, particularly to provide the interconnector, in the metal-based sealless SOFC.
  • the method for developing the interconnector in metal-based SOFCs is flexible, cheap and efficient.
  • solder foils or alternatively tapes pastes or powders
  • two porous metal plates can be bonded together. This significantly reduces time and effort and simplifies the fabrication of tubular ⁇ -shaped porous metal supports for SOFCs.
  • the soldering can be done simultaneously with the sealing of the lower plate, creating a metallic interconnector to interconnect the cells in the stack.
  • FIG. 1 shows the fabrication process of the tubular metallic SOFC with ⁇ profile on the basis of the individual substeps
  • FIG. 2 shows the joining of the two porous metal parts with simultaneous sealing of the lower part.
  • 1 denotes a first porous metal foil.
  • a second porous metal foil is referred to, on which a solder foil 3 is placed.
  • the first metal foil 1 is pressed into a mold 10, which reproduces the waves or the triangular structure of the press 5.
  • This structure is applied to the composite of the two films 2 and 3 and brought by heat treatment at the tips for connection. In the heat treatment in an oven, alike by appropriate means
  • Applied pressure which can be realized for example by a weight.
  • the result is a structure 20 which is suitable as a carrier for a metal-based fuel cell.
  • the individual functional areas are formed from an open-pore metallic material, while the flat area is sealed by the solder foil alike and thus a Interconnector 25 for connecting a plurality of fuel cells defined for the construction of a fuel cell system.
  • FIG. 2 shows the structure 20 produced by the method according to FIG. It shows the porous metallic surface which, according to the above-mentioned prior patent applications, can serve as a carrier for the functional layers of the SOFC. Furthermore, metallic connection points 21, 21 ', ... are shown which periodically connect the wave structure to the flat, sealed structure.
  • the metallic carrier structure consists of individual grains which form an open porosity. In the area of the lower film, pores are completely infiltrated by the soldering material liquefied at the working temperature, so that a dense composite results here.

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Abstract

Zu Träger von Funktionsschichten für Brennstoffzellen sollen poröse Metall-basierte Δ-Strukturen geschaffen werden. Dabei wird folgendermaßen vorgegangen: Es wird eine poröse Metallfolie bereitgestellt, mit einer Presse wird aus der Folie ein poröses Band mit entsprechendem Profil gepresst, das profilierte Band wird auf eine weitere Metallfolie aufgelegt und durch Wärmebehandlung mit der unteren Folie verbunden. Es kann beim letzten Verfahrensschritt durch Aufbringen der Lötfolie die untere poröse Struktur abgedichtet werden. Damit ist ein Träger für die Funktionsschichten von Festelektrolyt-Brennstoffzellen geschaffen.

Description

Beschreibung
Verfahren zur Herstellung einer tubulären Festelektrolyt- Brennstoffzelle (SOFC) und zugehörige tubuläre Brennstoffzel- Ie
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung einer tubulären Festelektrolyt-Brennstoffzelle (SOFC. Daneben bezieht sich die Erfindung auch auf die zugehörige tubuläre Brennstoffzelle.
In älteren Patentanmeldungen der Anmelderin wurden Festelektrolyt-Brennstoffzellen (SOFC) beschrieben, die eine poröse metallische Struktur als Träger der Funktionsschichten auf- weisen. Zur Herstellung derartiger Strukturen werden Sintermetalle verwendet, die in die geeignete Form gebracht werden.
Davon ausgehend ist es Aufgabe der Erfindung, ein vereinfachtes Herstellungsverfahren vorzuschlagen, mit dem derartige tubuläre Brennstoffzellen industriell gefertigt werden können. Damit soll eine vereinfachte tubuläre Brennstoffzelle geschaffen werden.
Die Aufgabe ist erfindungsgemäß durch die Abfolge der Maßnah- men des Patentanspruches 1 gelöst. Eine zugehörige tubuläre Brennstoffzelle ist im Patentanspruch 11 angegeben. Weiterbildungen des Verfahrens und der zugehörigen Brennstoffzelle sind Gegenstand der jeweils abhängigen Ansprüche.
Mit der Erfindung ist eine einfache Fertigung eines porösen Metallträgers für tubuläre SOFCs, die ein Δ-Design-Profil mit beliebiger Anzahl von Kanälen haben, geschaffen. Derartige tubuläre SOFC wurden bereits beim Stand der Technik beschrieben. Wesentlich ist bei der Erfindung, dass gleichzei- tig zwei poröse Metallfolien zusammengelötet werden und dass die untere der Folien abgedichtet werden kann, oder ,dass als untere Folie eine dichte Metallfolie verwendet wird, um den Interkonnektor (IC) der Zelle zu schaffen. Die Erfindung er- gänzt eine aktuelle metallbasierte SOFC-Entwicklung, die bereits in nicht vorveröffentlichten Anmeldungen vorgeschlagen wurde .
Bei der Erfindung können zwei poröse Metallfolien verwendet werden, um eine tubuläre poröse Metallstruktur für SOFC s mit einem dreidimensionalen Δ-Profil jeder Größe und jeder Anzahl von Kanälen zu schaffen. Eine der porösen Metallfolien von beliebiger Dicke und Porosität kann heißgepresst werden, um die profilierte Folie mit der gewünschten Anzahl von Wellen und Höhen bzw. Toleranzen zu schaffen. Die in obiger Weise gewellte Folie kann über eine zweite flache poröse Metallfolie gelegt werden, welche vorher mit einer Metalllötfolie oder alternativ mit einem Band, Pulver oder dergleichen be- legt wurde. Die dreidimensionale Anordnung kann in einem Ofen behandelt werden und unter Druck bzw. durch ein Gewicht bei Temperaturen oberhalb des Schmelzpunktes der Lötfolie für eine bestimmte Zeit und Druck (üblicherweise bei Vakuumbedingungen) lang genug gehalten werden, um das Lötmetall zu schmelzen, um die Poren der Metallfolie zu füllen. Durch
Schwerkraft wird sichergestellt, dass der Großteil der Infiltration beim Löten der porösen Metallfolien im unteren Teil stattfindet. Entsprechend den Kapillarkräften wird es ein Teil der metallischen Dichtungen erlauben, den unteren flachen Teil mit dem porösen gewellten oberen Teil zu verbinden. Gleichzeitig- sofern genug Metalldichtung verwendet wird - werden die Poren des unteren Metallteiles gefüllt und bilden eine dichte Struktur, welche den Interkonnektor der Zelle darstellen kann. Alle diese Fabrikationsschritte können nun- mehr in einem einzigen Schritt erreicht werden, bei dem von zwei käuflich erhaltbaren porösen Metallplatten oder Folien ausgegangen wird. Mit der Erfindung ist es möglich, die Kosten signifikant zu reduzieren und die Entwicklung von porösen metallbasierten Trägern für SOFC s mit Δ-Geometrien zu errei- chen. Die Flexibilität wird damit erhöht. Alternativ kann als untere Folie eine dichte Metallfolie eingesetzt werden Beispiele von Metalllot sind Nickel-basierte oder Kupferbasierte Lötfolien oder Pulver (MBF- 15, MBF-20, MBF-30, MBF- 80 etc.) - Alternative Legierungen können ebenfalls genutzt werden. Im Allgemeinen wird eine Methode beansprucht, um po- rose Metallstrukturen abzudichten (bei beliebiger Geometrie wie Platten, Röhren oder dergleichen) mit Metalllot in geometrisch definierten Gebieten, um insbesondere den Interkon- nektor zu schaffen, in der metallbasierten dichtungslosen SOFC. Die Methode für die Entwicklung des Interkonnektors in Metall-basierten SOFCs ist flexibel, billig und effizient.
Nach Kenntnis der Erfinder wurden bisher keine Metall-basierten Brennstoffzellen mit porösen Metallsubstraten auf der Kathodenseite genutzt. Insofern stellt sich das Verfahren zur Herstellung solcher Δ-Strukturen bisher nicht.
Durch Verwendung der Lötfolien oder alternativ Bänder, Pasten oder Pulver können zwei poröse Metallplatten miteinander verbunden werden. Damit wird Zeit und Aufwand erheblich verringert und die Fabrikation von tubulären Δ-geformten porösen Metallträgern für SOFCs vereinfacht. Das Löten kann gleichzeitig mit dem Abdichten der unteren Platte erfolgen, wobei ein metallischer Interkonnektor geschaffen wird, um die Zellen im Stack miteinander zu verbinden.
Vorteilhaft ist bei der Erfindung die billige und flexible
Technologie, um einen porösen Metallträger für tubuläre SOFC zu schaffen, wobei insbesondere ein Δ-Design angestrebt wird. Gleichzeitig können zwei poröse metallische Platten miteinander verbunden werden und die untere Platte abgedichtet wer- den. Alternativ kann, um eine poröse Struktur für metallträ- gerbasierte SOFC zu schaffen, eine kompliziertere und aufwändigere Herstellungsmethode angewendet werden, beispielsweise Extrusion oder Bandgießen (tape casting) . Mit der neuen Technologie können tubuläre poröse Metallträger mit Δ-Geometrie in einfacher Weise hergestellt werden, wobei von kommerziell erhältlichen porösen metallischen Folien ausgegangen wird. Bei Bedarf können die Metallträger mit Δ-Geometrie auch an einem Ende mit einer porösen oder dichten Metallfolie verschlossen werden, wobei diese ebenfalls angelötet werden.
Weitere Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der nach- folgenden Figurenbeschreibung von Ausführungsbeispielen anhand der Zeichnung.
Es zeigen
Figur 1 den Fabrikationsprozess der tubulären metallischen SOFC mit Δ-Profil anhand der einzelnen Teilschritte und Figur 2 das Verbinden der beiden porösen Metallteile unter gleichzeitigem Abdichten des unteren Teils.
In den Figuren sind für vergleichbare Teile gleiche Bezugszeichen verwendet. Die beiden Figuren werden weitestgehend gemeinsam beschrieben.
In Figur 1 ist mit 1 eine erste poröse Metallfolie bezeichnet. Mit 2 ist eine zweite poröse Metallfolie bezeichnet, auf der eine Lötfolie 3 aufgelegt ist.
Mittels einer Presse 5 mit entsprechendem Wellen- bzw. Δ- Profil wird die erste Metallfolie 1 in eine Form 10 gepresst, welche die Wellen bzw. die dreieckförmige Struktur der Presse 5 wiedergibt. Diese Struktur wird auf den Verbund der beiden Folien 2 und 3 aufgebracht und durch Wärmebehandlung an den Spitzen zur Verbindung gebracht. Bei der Wärmebehandlung in einem Ofen wird gleichermaßen mit geeigneten Mitteln ein
Druck aufgebracht, der beispielsweise durch ein Gewicht realisiert werden kann.
Es ergibt sich eine Struktur 20, die als Träger für eine Me- tall-basierte Brennstoffzelle geeignet ist. Dabei sind die einzelnen zweckförmigen Bereiche aus einem offenporigen metallischen Material gebildet, während der ebene Bereich durch die Lötfolie gleichermaßen abgedichtet ist und somit einen Interkonnektor 25 zum Verbinden mehrerer Brennstoffzellen zum Aufbau einer Brennstoffzellenanlage definiert.
In Figur 2 ist die nach dem Verfahren gemäß Figur 1 herge- stellte Struktur 20 wiedergegeben. Es ist die poröse metallische Oberfläche gezeigt, die entsprechend den oben angegebenen älteren Patentanmeldungen als Träger für die Funktionsschichten der SOFC dienen kann. Weiterhin sind metallische Verbindungspunkte 21, 21', ... dargestellt, die in periodischem Abstand die Wellenstruktur mit der ebenen abgedichteten Struktur verbinden.
In dem vergrößerten Ausschnitt entsprechend Figur 2a ist dargestellt, dass die metallische Trägerstruktur aus einzelnen Körnern besteht, die eine offene Porosität bilden. Im Bereich der unteren Folie sind dabei Poren durch das bei der Arbeitstemperatur verflüssigte Lötmaterial vollständig infiltriert, so dass sich hier ein dichter Verbund ergibt.
Wesentlich bei dem beschriebenen Verfahren ist, dass die beiden porösen metallischen Platten in einfacher Weise miteinander verbunden werden, während die untere Platte gleichzeitig bei der Wärmebehandlung über das Lötmaterial abgedichtet wird. Insofern werden weitere Verfahrensschritte überflüssig.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung einer tubulären Brennstoffzelle mit Festelektrolyten (SOFC) , bei der ein poröser metallba- sierter Träger für die Funktionsschichten vorhanden ist, mit folgenden Verfahrensschritten: a) Es wird eine erste poröse Metallfolie bereitgestellt, b) mit einer Presse mit vorgegebenem Profil wird aus der Fo¬ lie ein poröses Band mit entsprechendem Profil gepresst, c) das profilierte Band wird auf eine zweite Metallfolie auf¬ gelegt und d) durch Wärmebehandlung mit der Folie verbunden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Profil ein Dreieckprofil gewählt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als zweite Metallfolie eine poröse Folie verwendet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass auf die Oberseite der zweiten porösen Metallfolie eine Lötfolie aufgebracht wird, deren Material durch Wärmebehand¬ lung in das poröse Material der porösen Metallfolie ein¬ dringt .
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Lötfolie ein Material verwendet wird, bei der Temperatur von Verfahrensschritt Id) verflüssigt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als zweite Metallfolie eine dichte Folie verwendet wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1 und Anspruch 3 oder Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Verfahrensschritte a) bis d) in einem einzigen Temperaturgang erfolgen.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass als Ausgangsmaterial für die porösen Metallfolien Nickel verwendet wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass als Ausgangsmaterial für die porösen Metallfolien Kupfer verwendet wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch ge- kennzeichnet, dass die Funktionsschichten im Anschluss auf die Herstellung des profilierten und porösen Metallträgers aufgebracht werden.
11. Tubuläre Brennstoffzelle, insbesondere nach dem Δ-Design, mit porösen metallbasierten Trägern, dadurch gekennzeichnet, dass zwei poröse Metallfolien (1, 2), von denen die eine Folie (2) ein ebenes Band und die andere Folie (1) ein profiliertes Band bilden, durch Wärmebehandlung zusammengelötet sind, wobei die ebene Folie (2) zumindest teilweise abgedich- tet ist.
12. Brennstoffzelle nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Abdichtung über eine Lötfolie (3) erfolgt.
PCT/EP2009/062609 2008-09-30 2009-09-29 Verfahren zur herstellung einer tubularen festelektrolyt-brennstoffzelle (sofc) und zugehörige tubulare brennstoffzelle Ceased WO2010037740A1 (de)

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