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WO2008123528A1 - 燃料電池とその製造方法 - Google Patents

燃料電池とその製造方法 Download PDF

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WO2008123528A1
WO2008123528A1 PCT/JP2008/056506 JP2008056506W WO2008123528A1 WO 2008123528 A1 WO2008123528 A1 WO 2008123528A1 JP 2008056506 W JP2008056506 W JP 2008056506W WO 2008123528 A1 WO2008123528 A1 WO 2008123528A1
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WO
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diffusion layer
fuel cell
membrane
electrode assembly
catalyst layer
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Application number
PCT/JP2008/056506
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English (en)
French (fr)
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Shiro Akiyama
Hitoshi Hamada
Hironori Noto
Manabu Takahashi
Kenichi Tokuda
Tsutomu Ochi
Tsunemasa Nishida
Takahiro Nitta
Shinji Matsuo
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Toyota Motor Corp
Original Assignee
Toyota Motor Corp
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Publication date
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Priority to US12/593,535 priority patent/US20100062309A1/en
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Ceased legal-status Critical Current

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    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
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    • H—ELECTRICITY
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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a fuel cell having diffusion layers on both surfaces of a membrane-one electrode assembly and a method for producing the same.
  • Some fuel cells include a membrane-one electrode assembly in which a catalyst layer as a pair of electrodes is bonded to both sides of an electrolyte membrane, and a diffusion layer disposed on both sides of the membrane-electrode assembly. Further, in such a fuel cell manufacturing method, the diffusion layer, the catalyst layer, the electrolyte membrane, the catalyst layer, and the diffusion layer are laminated in an undried state by applying each solution, and then dried and integrated. (For example, refer to Japanese Laid-Open Patent Publication No. 2 00 4-1 4 2 0 2). Disclosure of the invention
  • an object of the present invention is to provide a fuel cell that can reduce the stress acting on the catalyst layer and a method for manufacturing the fuel cell.
  • a fuel cell of the present invention comprises a membrane-one electrode assembly in which a catalyst layer as a pair of electrodes is bonded to both surfaces of an electrolyte membrane, and a diffusion disposed on both surfaces of the membrane-one electrode assembly.
  • a fuel cell comprising: a membrane-electrode assembly Among the contact surfaces with the diffusion layer, at least a part of the surface along the surface direction has a non-joined portion.
  • the membrane-electrode assembly and the diffusion layer may have a joined portion at a part of the contact surface, and the remaining portion may be the non-joined portion.
  • the entire contact surface between the membrane-electrode assembly and the diffusion layer is not unbonded, but a part of the contact surface is bonded. Modularization with the diffusion layer is possible, and handling properties can be improved.
  • the diffusion layer may be one in which the contact surface with the membrane-electrode assembly has been smoothed (for example, press-molded) in advance before lamination.
  • the fuel cell manufacturing method includes a membrane-one electrode assembly in which a catalyst layer as a pair of electrodes is bonded to both surfaces of an electrolyte membrane, and a diffusion layer disposed on both surfaces of the membrane-one electrode assembly.
  • a method of manufacturing a fuel cell comprising: a laminate of the membrane-one-electrode assembly and the diffusion layer without joining at least a part of the contact surfaces along the surface direction. It has a lamination process.
  • An adhesive may be applied in advance.
  • the present invention it is possible to reduce the stress acting on the catalyst layer, and it is possible to improve the durability of the catalyst layer and thus the fuel cell.
  • FIG. 1 is a side view showing a first embodiment of a fuel cell of the present invention.
  • FIG. 2 is a side sectional view of the cells constituting the fuel cell of FIG.
  • FIG. 3 is a side view of ME A constituting the fuel cell of FIG.
  • FIG. 4 is a side view of the M EA and the diffusion layer constituting the fuel cell of FIG.
  • FIG. 5 is an exploded view of the MEA and the diffusion layer constituting the second embodiment of the fuel cell of the present invention.
  • FIG. 6 is a side view of the ME A and diffusion layer of FIG.
  • the fuel cell 1 of the first embodiment is of a solid polymer type, and as shown in FIG. 1, a stack body 3 in which a plurality of cells 2 as basic units are stacked, and a frame 5 that supports the stack body 3 It has.
  • a terminal plate 7 is arranged at one end of the stack body 3 along the stacking direction of the cells 2 and insulated on the outside. Plate 8 is placed. Further, an end plate 9 a constituting the frame 5 is arranged on the outer side.
  • a terminal plate 7 is disposed at the other end of the stack body 3, an insulating plate 8 is disposed outside the terminal plate 7, and a pressure plate 13 is disposed outside the terminal plate 7.
  • Each terminal plate 7 is provided with an output terminal 6.
  • an end plate 9 b constituting the frame 5 is arranged apart from the pressure plate 13, and between the pressure plate 13 and the end plate 9 b, A spring member 14 is interposed.
  • a plurality of tension plates 11 are installed along the stacking direction of the cells 2.
  • Each tension plate 11 has both ends fixed to the end plates 9a and 9b by bolts 12 and constitutes a frame 5 together with the two end plates 9a and 9b.
  • the cell 2 is composed of ME A (Membrane—Electrode), which is an electrolyte membrane 15 a composed of an ion exchange membrane made of a solid polymer material sandwiched between a catalyst layer 15 b that is a pair of electrodes.
  • ME A Membrane—Electrode
  • Electrode Electrode
  • Electrolyte membrane 15a is a polymer material such as hydrocarbon-containing hydrocarbons or hydrocarbons with water content This is a proton-conductive ion-exchange membrane made of a material, specifically, a perfluorosulfonic acid resin (naphth ion membrane).
  • the catalyst layer 15 b has a size slightly smaller than the electrolyte membrane 15 a and has a catalyst such as platinum or a platinum alloy that promotes an electrochemical reaction.
  • the diffusion layer 16 is made of a member having gas permeability and electron conductivity, and is made of, for example, carbon paper whose main component is carbon fiber.
  • the base material of the separator 17 is made of, for example, carbon, and is a gas-impermeable carbon group composite separator obtained by impregnating a predetermined amount of a predetermined resin therein, and further has conductivity.
  • each separator 17 has an oxidizing gas flow path for supplying an oxidizing gas (usually air) to each catalyst layer 15 b through a diffusion layer 16, for supplying hydrogen gas.
  • a hydrogen gas flow path and a refrigerant flow path for circulating a refrigerant (usually water) are formed.
  • the oxidizing gas supplied to each cell 2 flows into an oxidizing gas flow path defined between one separator 17 and the diffusion layer 16 adjacent thereto, and passes through the diffusion layer 16.
  • the hydrogen gas supplied to each cell 2 in contact with the catalyst layer 15 b as one electrode adjacent to this is defined between the other separator 17 and the diffusion layer 16 adjacent thereto. Then, the gas flows into the hydrogen gas flow path and contacts the catalyst layer 15 b serving as the other electrode adjacent to this through the diffusion layer 16. Oxidizing gas and hydrogen gas in contact with both catalyst layers 15 b cause an electrochemical reaction in the electrolyte membrane 15 a to generate electromotive force, heat, and water.
  • the electromotive force generated in each cell 2 can be taken out from the output terminal 6 provided on the terminal plate 7.
  • the heat generated in each cell 2 is recovered by the refrigerant supplied to each cell 2 through the coolant channel.
  • the water produced by the reaction between the oxidizing gas and hydrogen gas is discharged out of the system together with the remaining oxidizing gas through the oxidizing gas channel.
  • the cell 2 is manufactured as follows. First, as shown in FIG. 3, ME A 15 is produced by forming a catalyst layer 15 b on an electrolyte membrane 15 a.
  • a carbon powder carrying platinum or a platinum alloy as a catalyst is prepared, and the carbon powder carrying the catalyst is dispersed in an appropriate organic solvent, and a naphthion solution (for example, Nafion S o manufactured by Aldrich Chemical Co., Ltd.) is used. 1 ution) is appropriately added to prepare a paste, and this paste is applied onto the electrolyte membrane 15a by a method such as screen printing to form the catalyst layer 15b.
  • a naphthion solution for example, Nafion S o manufactured by Aldrich Chemical Co., Ltd.
  • a sheet containing a carbon powder carrying the catalyst is formed into a sheet, and the sheet is formed on the electrolyte film 15a to form the catalyst layer 15b.
  • the catalyst layer 15 b is fixed on the electrolyte membrane 15 a.
  • a pair of diffusion layers 16 are disposed on both sides of the ME A 15.
  • the MEA 15 and the pair of diffusion layers 16 are laminated without joining them at all.
  • the ME A 15 and the pair of diffusion layers 16 are not adhered to each other and are merely laminated.
  • the cell 2 is produced by sandwiching the diffusion layers 16 on both sides between a pair of separators 17.
  • the entire contact surface between the MEA 15 and the pair of diffusion layers 16 is not fixed (bonded) at all, and the entire contact surface is the non-bonded portion 100. In the non-joint portion 100, slip and separation between the MEA 15 and the diffusion layer 16 are allowed.
  • the catalyst layer 15b It is possible to reduce the stress acting on.
  • the electrolyte membrane 15 a rapidly expands due to the water content of water generated during power generation, and also causes a rapid temperature rise due to heat generated during power generation. Expansion is also added.
  • the diffusion layer 16 has no moisture expansion and almost no thermal expansion, and therefore, there is a mismatch in expansion amount between the two.
  • the non-bonded portion 10 0 At 0 slip in the surface direction between the catalyst layer 15 b of ME A 15 and the diffusion layer 16 is allowed. Therefore, it is possible to suppress the damage that occurs in the catalyst layer 15 b, and the durability of the fuel cell 1 can be improved.
  • the diffusion layer 16 are bonded and fixed, the force that pushes up the water concentrates on the catalyst layer 15 b, which is the weakest part, and there is a risk of damage.
  • the MEA 15 and the diffusion layer 16 are merely stacked without being bonded, and therefore the catalyst layer 15 b of the ME A 15 and the diffusion layer 1 in the non-bonded portion 100 Since spacing in the direction perpendicular to the plane 6 is allowed, it is possible to form a space in the non-joint portion 100 that allows frost column-like icing.
  • ME A 15 and the diffusion layer 16 are laminated without joining them completely, but in the second embodiment, a part of these contact surfaces is formed. Bonded and bonded joints 110 (see Fig. 6) are used, and the remaining parts are non-joined parts 1 and 0 0 that are not joined but are stacked.
  • ME A 15 is configured with the catalyst layer 15 b that is slightly smaller than both sides of the electrolyte membrane 15 a as described above, but as shown in FIGS. 5 and 6.
  • each diffusion layer 16 is formed to be slightly larger than the catalyst layer 15 b, and the surface of each diffusion layer 16 facing the portion of the electrolyte membrane 15 a that protrudes outside the catalyst layer 15 b
  • each of the adhesives 20 is applied in several spots, specifically, four spots on the inner side of each corner.
  • the diffusion layer 16 is laminated on both sides of the ME A 15, the diffusion layer 16 is bonded to the electrolyte membrane 15 a by the adhesive 20, and only the adhesive 20 is bonded.
  • the adhesive 20 to be used an adhesive that can be assimilated with the material constituting the catalyst layer 15 b is used. Specifically, it was also used when the catalyst layer 15 b described above was produced. Naphion solution is applied in the form of dots.
  • the application conditions such as the application amount and the application area of the adhesive 20 are such that the sliding and separation between the catalyst layer 15 b of ME A 15 and the diffusion layer 16 are allowed after cooling and fixing. It is possible to suppress the damage of layer 15 b, and Give the joint 1 1 0 between ME A 1 5 and diffusion layer 1 6 so light that it can handle ME A 1 5 and diffusion layer 1 6 together in a laminated state during disassembly. Is set as appropriate.
  • ME A 15 and diffusion layer 16 are partially bonded with adhesive 20, in other words, ME A 15 and diffusion layer 16 are in contact with each other. Since it is modularized by interposing the joint 1 1 0, it becomes possible to handle the ME A 1 5 and the diffusion layer 1 6 as a single unit, improving the handling during assembly and disassembly. be able to.
  • the same naphthion solution as the material constituting the catalyst layer 15 b is used as the adhesive 20, the influence on the performance of the cell 2 can be suppressed.
  • any adhesive other than the naphthion solution may be used as long as the adhesive can suppress the influence on the performance of the cell 2.
  • the ME A 15 and the diffusion layer 16 are laminated without joining them all over, but the third embodiment Then, the diffusion layer 16 is hot-pressed (smoothed) in advance before lamination.
  • the diffusion layer 16 is made of carbon paper whose main component is carbon fiber, unevenness is generated on the surface of the diffusion layer 16 or the carbon fiber fluffs from the surface of the diffusion layer 16 and is laminated as it is. The carbon fiber will pierce ME A 15 and cause damage to ME A 15 or cause an anchor effect on ME A 15. Hot press so that 6 is sandwiched between both sides with a press.
  • the contact surface with ME A 15 can be smoothed out of the surface of diffusion layer 16.
  • a diffusion layer that has been hot-pressed in advance. 1 6 is laminated to ME Al 5 to form cell 2.
  • the diffusion layer 16 and ME A 15 are not joined by hot pressing.
  • a part of the diffusion layer 16 and the ME A 15 may be adhered.
  • the diffusion layer 16 is smoothed by being hot-pressed in advance, damage to the ME A 15 due to unevenness or fluffing on the surface of the diffusion layer 16 is achieved. (Aggression) can be suppressed.
  • the smoothing treatment is not limited to a planar hot press as long as the unevenness and fluffing of the diffusion layer 16 can be suppressed, and may be a cold press.
  • the present invention is not limited to a planar press, and may be a roller press that rolls a roller while being sandwiched between rollers.

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Abstract

本発明の燃料電池は、電解質膜１５ａの両面に一対の電極としての触媒層１５ｂを接合した膜−電極接合体１５と、この膜−電極接合体１５の両面に配置される拡散層１６とを備え、膜−電極接合体１５と拡散層１６とを、これら膜−電極接合体１５及び拡散層１６の間の少なくとも一部を接合せずに積層する。これにより、触媒層１５ｂと拡散層１６との間のすべり及び離間を許容する。

Description

明細書 燃料電池とその製造方法
技術分野
本発明は、 膜一電極接合体の両面に拡散層を備えた燃料電池とその製造方 法に関するものである。 背景技術
燃料電池には、 電解質膜の両側に一対の電極としての触媒層を接合した膜 一電極接合体と、 この膜一電極接合体の両側に配置される拡散層とを備えた ものがある。 また、 このような燃料電池の製造方法において、 拡散層、 触媒 層、 電解質膜、 触媒層、 及び拡散層を、 それぞれの溶液を塗布して未乾燥の 状態で積層した後、 乾燥させて一体化する技術がある （例えば、 特開 2 0 0 4 - 1 4 2 0 2号公報参照）。 発明の開示
しかしながら、 上記技術では、 膜一電極接合体と拡散層とがいわゆるホッ トプレスにより接合されて相互に固着されることになるため、 例えば発電時 の水の生成や発熱に起因して、 膜一電極接合体の電解質膜と拡散層との間に 含水膨張量や熱膨張量の相違が生じると、 これら電解質膜と拡散層との間に 介在する触媒層に応力（ストレス）がかかり、破損を生じる可能性があった。 そこで、 本発明は、 触媒層に作用する応力を軽減することができる燃料電 池とその製造方法を提供することを目的とする。
上記目的を達成するため、 本発明の燃料電池は、 電解質膜の両面に一対の 電極としての触媒層を接合した膜一電極接合体と、 この膜一電極接合体の両 面に配置される拡散層と、 を備えた燃料電池であって、 前記膜一電極接合体 と前記拡散層との接触面のうち面方向に沿う面の少なくとも一部に非接合部 を有するものである。
かかる構成によれば、 非接合部において触媒層と拡散層との間のすべり及 ぴ離間が許容されることになる。 よって、 例えば発電に伴う水の生成や発熱 に起因して、 膜一電極接合体の電解質膜と拡散層との間に含水膨張量ゃ熱膨 張量の相違が生じても、 電解質膜と拡散層との間に介在する触媒層に作用す る応力の軽減が可能となる。
この場合、 前記膜一電極接合体と前記拡散層との接触面の一部に接合部を 有し、 残部は前記非接合部でも良い。
力かる構成によれば、 膜一電極接合体と拡散層との接触面の全面が非接合 とされているわけではなく、 接触面の一部が接合されているため、 膜一電極 接合体と拡散層とのモジュール化が可能となり、 取り扱い性を向上させるこ とができる。
また、 前記拡散層は、 前記膜一電極接合体との接触面が積層前に予め平滑 化処理 （例えば、 プレス成形） されたものでも良い。
かかる構成によれば、 拡散層の表面の凹 あるいは毛羽立ち等によって当 該拡散層が両面に積層される膜一電極接合体へのダメージ （攻撃性） を抑制 することができる。
また、 本 明に係る燃料電池の製造方法は、 電解質膜の両面に一対の電極 としての触媒層を接合した膜一電極接合体と、 この膜一電極接合体の両面に 配置される拡散層と、 を備えた燃料電池の製造方法であって、 前記膜一電極 接合体と前記拡散層とを、 これらの接触面のうち面方向に沿う面の少なくと も一部を接合せずに積層する積層工程を有するものである。
力かる構成によれば、 非接合部において触媒層と拡散層との間のすべり及 ぴ離間が許容される燃料電池の製造が可能となる。
前記積層工程では、 前記膜一電極接合体と前記拡散層との接触面の一部に 予め接着剤を塗布しておいてもよい。
かかる構成によれば、 膜一電極接合体と拡散層とのモジュールィ匕が可能と なり、 燃料電池の製造過程における取り扱い性を向上させることができる。 前記拡散層の表面のうち前記膜一電極接合体との接触面を予め平滑化処理 しておく工程を有し、 前記積層工程では、 前記平滑化処理された拡散層を前 記膜一電極接合体の両面に積層してもよい。
かかる構成によれば、拡散層による膜一電極接合体 ^のダメージ（攻撃性） が抑制された燃料電池の製造が可能となる。
本発明によれば、 触媒層に作用する応力を軽減することが可能となり、 触 媒層ひいては燃料電池の耐久性を向上させることができる。
図面の簡単な説明
図 1は、 本発明の燃料電池の第 1実施形態を示す側面図である。
図 2は、 図 1の燃料電池を構成するセルの側断面図である。
図 3は、 図 1の燃料電池を構成する ME Aの側面図である。
図 4は、 図 1の燃料電池を構成する M E A及び拡散層の側面図である。 図 5は、 本発明の燃料電池の第 2実施形態を構成する ME A及び拡散層 の分解図である。
図 6は、 図 5の ME A及ぴ拡散層の側面図である。
発明を実施するための最良の形態
本発明に係る燃料電池の第 1実施形態を、 図 1から図 4を参照しつつ説明 する。 第 1実施形態の燃料電池 1は、 固体高分子型のもので、 図 1に示すよ うに、 基本単位であるセル 2が複数積層されたスタック本体 3と、 スタック 本体 3を支持するフレーム 5とを備えている。 セル 2の積層方向に沿うスタ ック本体 3の一端には、 ターミナルプレート 7が配置され、 その外側に絶縁 プレート 8が配置されている。 さらにその外側には、 フレーム 5を構成する エンドプレート 9 aが配置されている。
また、 スタック本体 3の他端には、 ターミナルプレート 7が配置され、 そ の外側に絶縁プレート 8が配置され、 さらにその外側にはプレツシャプレー ト 1 3が配置されている。
各ターミナルプレート 7には、 出力端子 6が設けられている。 プレツシャ プレート 1 3の外側には、 フレーム 5を構成するエンドプレート 9 bが、 プ レツシャプレート 13から離間して配置されており、 プレツシャプレート 1 3とェンドプレート 9 bとの間には、 バネ部材 14が介装されている。 スタック本体 3の両側に配置された 2枚のエンドプレート 9 a , 9 bの間 には、 セル 2の積層方向に沿って複数のテンションプレート 1 1が架設され ている。各テンションプレート 1 1は、両方の端部を各ェンドプレート 9 a , 9 bにボルト 1 2によってそれぞれ固定されており、 2枚のエンドプレート 9 a , 9 bとともにフレーム 5を構成している。'
2枚のエンドプレート 9 a , 9 bが複数のテンションプレート 1 1を介し て連結される際、 パネ部材 14には圧縮力が導入されており、 バネ部材 14 はスタック本体 3に対してセル 2の積層方向に付勢力を作用させている。 複 数のセル 2は、 この付勢力によって締結されている。 パネ部材 14の付勢力 に対する反力はテンションプレート 1 1が負担しており、 これによつてテン シヨンプレート 1 1には張力が作用している。
セル 2は、 図 2に示すように、 固体高分子材料のイオン交換膜からなる電 解質膜 1 5 aを一対の電極である触媒層 1 5 bで挟んだ ME A (M e m b r a n e— E l e c t r o d e As s emb l y： S莫ー電極接合体） 15と、 MEA 1 5を挟む一対の拡散層 16と、 ME A 1 5および一対の拡散層 16 をさらに挟む一対のセパレータ 17とを備えている。
電解質膜 1 5 aは、 含水性をもつ炭化フッ秦系や炭化水素系等の高分子材 料により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、 具体的にはパー フルォロスルホン酸系の樹脂 （ナフイオン膜） で形成されている。 触媒層 1 5 bは、 電解質膜 1 5 aよりも一回り小さい大きさとされ、 電気化学反応を 促進する例えば白金や白金合金等の触媒を有している。
拡散層 1 6は、 ガス透過性及ぴ電子伝導性を有する部材によって構成され ており、 例えば、 カーボン繊維を主成分とするカーボンペーパーによって形 成される。 セパレータ 1 7の基材は例えばカーボン製であり、 これに所定の 樹脂を所定量含浸させることによりなるガス不透過のカーボン基複合セパレ ータとされていて、 さらに導電性を有している。
各セパレータ 1 7には、 図示は略すが、 拡散層 1 6を介して各触媒層 1 5 bに酸化ガス （通常は空気） を供給するための酸化ガス流路、 水素ガスを供 給するための水素ガス流路及び冷媒 （通常は水） を流通させるための冷媒流 路等が形成されている。
各セル 2に供給された酸化ガスは、 一方のセパレータ 1 7とこれに隣接す る拡散層 1 6との間に画成された酸化ガス流路に流入しこの拡散層 1 6を介 してこれに隣接する一方の電極としての触媒層 1 5 bに接し、 各セル 2に供 給された水素ガスは、 他方のセパレータ 1 7とこれに隣接する拡散層 1 6と の間に画成された水素ガス流路に流入しこの拡散層 1 6を介してこれに隣接 する他方の電極としての触媒層 1 5 bに接する。 双方の触媒層 1 5 bにそれ ぞれ接した酸化ガスおよび水素ガスは、 電解質膜 1 5 aにおいて電気化学反 応を起こし、 起電力と熱と水とを発生させる。
各セル 2において発生した起電力は、 ターミナルプレート 7に設けられた 出力端子 6から取り出すことができる。 各セル 2において発生した熱は、 冷 媒流路を通じて各セル 2に供給された冷媒によって回収される。 酸化ガスと 水素ガスとが反応することによって生成した水は、 酸化ガス流路を通じて残 つた酸化ガスとともに系外に排出される。 第 1実施形態では、 セル 2の製造を次のように行う。 まず、 図 3に示すよ うに、 電解質膜 15 a上に触媒層 15 bを形成して ME A 15を作製する。 例えば、 触媒としての白金又は白金合金を担持したカーボン粉を作製し、 こ の触媒を担持したカーボン粉を適宜の有機溶剤に分散させ、 ナフイオン溶液 (例えば A l d r i c h Ch em i c a l社製 N a f i o n S o 1 u t i o n) を適宜添加することでペーストを作製し、 このペーストを電解質 膜 15 a上にスクリーン印刷等の方法で塗布することで触媒層 15 bを形成 する。
あるいは、 上記触媒を担持したカーボン粉を含有するペーストを膜成形し てシートを作製し、 このシートを電解質膜 15 a上にプレスすることによつ て触媒層 15 bを形成する。 いずれにしても電解質膜 15 a上に触媒層 15 bが固着される。
次に、図 4に示すように ME A 15の両側に一対の拡散層 16を配置する。 このとき、 MEA 15と一対の拡散層 16とを、 これらの間を一切接合せず に積層する。 つまり ME A 15及ぴ一対の拡散層 16は互いに一切固着され ずに積層されているのみである。 その後、 図 2に示すように両側の拡散層 1 6をさらに一対のセパレータ 17で挟んでセル 2が作製されることになる。 以上に述べた第 1実施形態によれば、 MEA15と一対の拡散層 16との 接触面の全面が一切固着 （接合） しておらず、 接触面全てが非接合部 100 とされているので、 当該非接合部 100において、 これら MEA15と拡散 層 16との間のすべり及び離間が許容されることになる。 よって、 例えば発 電に伴う水の生成や発熱に起因して ME A 15の電解質膜 15 aと拡散層 1 6とに含水膨張量や熱膨張量の相違等が生じても、 触媒層 15 bに作用する 応力を軽減することができる。
すなわち、 電解質膜 15 aは、 発電に伴い生成された水の含水により急速 に膨張するうえに、 発電に伴い発生する熱により急激な温度上昇も生じて熱 膨張も加わる。 一方、 拡散層 1 6は、 含水膨張はなく、 熱膨張もほとんどな いため、 双方に膨張量の不整合が生じる。
ここで、 ME A 1 5は電解質膜 1 5 aと触媒層 1 5 bとが接合されて固着 していることから、 触媒層 1 5 bと拡散層 1 6とが接合されて固着している と、 上記した膨張量の不整合をこれらの中間層である触媒層 1 5 bで吸収す る必要性を生じるが、 低温始動時 （特に氷点下始動時） には、 材料の硬化、 氷結により柔軟性が失われるので、 最弱部位でもある触媒層 1 5 bに応力が 過大に作用して破損の虞が生じる。 このような傾向は、 特に氷点下始動を操 り返した場合に顕著となる。
これに対し、 第 1実施形態に係る燃料電池 1では、 ME A 1 5と一対の拡 散層 1 6との間を接合せずに積層しているのみであるため、 かかる非接合部 1 0 0において ME A 1 5の触媒層 1 5 bと拡散層 1 6との間の面方向のす ベりが許容されることになる。 したがって、 触媒層 1 5 bに生じる破損を抑 制することが可能となり、 燃料電池 1としての耐久性を向上させることがで きる。
また、 氷点下 の冷却過程及ぴ氷点下始動時に発生する生成水の氷結によ り、セル 2内に面直方向に霜柱状に氷が形成されることがあり、この場合も、 触媒層 1 5 bと拡散層 1 6とが接合されて固着していると、 水の押し上げる 力が最弱部位である触媒層 1 5 bに集中し、 やはり破損の虞を生じてしまう ところ、 第 1実施形態では、 M E A 1 5と拡散層 1 6との間を接合せずに積 層しているのみであるため、 かかる非接合部 1 0 0において ME A 1 5の触 媒層 1 5 bと拡散層 1 6との間の面直方向の離間が許容されるので、 当該非 接合部 1 0 0に上記霜柱状の氷結を許容する空間を形成することが可能とな る。
したがって、 この点からも触媒層 1 5 bに生じる破損を抑制することがで き、燃料電池 1としての耐久性を向上させることができる。なお、この場合、 ME A 1 5の触媒層 1 5 bと拡散層 1 6との間の面直方向の離間で一時的に 導通不良が生じて性能が低下する可能性はあるものの、 氷点突破後には再接 触することになるので、 通常通りの発電特性を得ることができる。
さらに、 ME A 1 5と拡散層 1 6とをホットプレスしないため、 ME A 1 5の電解質膜 1 5 aに対する熱的および機械的なダメージも軽減し、 耐久性 の更なる向上が図られる。
次に、 本発明に係る燃料電池の第 2実施形態を、 主に図 5及び図 6を参照 しつつ第 1実施形態との相違部分を中心に説明する。
第 1実施形態においては、 ME A 1 5と拡散層 1 6とがこれらの間を全面 的に接合せずに積層のみしているが、 第 2実施形態では、 これらの接触面の 一部を接合して固着状態の接合部 1 1 0 (図 6参照） とし、 残部については 接合せずに積層のみした非接合部 1 , 0 0としている。
つまり、 ME A 1 5は、 上記したように電解質膜 1 5 aの両面にこれより も一回り小さい触媒層 1 5 bが固着されて構成されているが、 図 5及ぴ図 6 に示すように、 各拡散層 1 6を触媒層 1 5 bよりも一回り大きく形成し、 各 拡散層 1 6における、 電解質膜 1 5 aの触媒層 1 5 bよりも外側に突出する 部分と対向する面に、 それぞれ接着剤 2 0を数箇所、 具体的には各角部の内 側 4箇所に点状に塗布する。
これにより、 ME A 1 5の両面に拡散層 1 6を積層する際に、 拡散層 1 6 が接着剤 2 0で電解質膜 1 5 aに接合し、 接着剤 2 0の部分のみ固着状態の 接合部 1 1 0となる。 ここで、 使用する接着剤 2 0としては、 触媒層 1 5 b を構成する材料と同化可能な接着剤が用いられ、 具体的には、 上述の触媒層 1 5 bの作製時にも用いられたナフイオン溶液を点状に塗布する。
なお、 接着剤 2 0の塗布量及ぴ塗布面積等の塗布条件は、 冷却固着後に、 ME A 1 5の触媒層 1 5 bと拡散層 1 6との間のすべり及び離間を許容して 触媒層 1 5 bの破損を抑制することが可能であって、 セル 2の組み付け又は 分解作業時に ME A 1 5及び拡散層 1 6を積層状態で一体に取り扱うことが 可能な程度の軽い接着力を ME A 1 5と拡散層 1 6との間の接合部 1 1 0に 持たせるように適宜設定される。
以上に述べた第 2実施形態によれば、 ME A 1 5と拡散層 1 6とが接着剤 2 0で一部接着されている、 言い換えれば、 ME A 1 5と拡散層 1 6とが接 合部 1 1 0を介在させることでモジュール化されているので、 これら ME A 1 5と拡散層 1 6とを一体に取り扱うことが可能となり、 組み付け作業や分 解作業時の取り扱い性を向上させることができる。
また、 触媒層 1 5 bを構成する材料と同じナフイオン溶液を接着剤 2 0と して用いるため、セル 2の性能に与える影響を抑制することができる。勿論、 セル 2の性能への影響を抑制することができる接着剤であれば、 ナフイオン 溶液以外の他の接着剤を用いても良い。
次に、 本発明に係る燃料電池の第 3実施形態を、 第 1実施形態との相違部 分を中心に説明する。
第 3実施形態においては、 第 1実施形態と同様に、 ME A 1 5と拡散層 1 6とを、 これらの間を全面的に接合せずに積層のみしているが、 第 3実施形 態では、 積層前に予め拡散層 1 6をホットプレス （平滑化処理） している。 つまり、 拡散層 1 6はカーボン繊維を主成分とするカーボンペーパーから なるため、 拡散層 1 6の表面に凹凸を生じたり、 カーボン繊維が拡散層 1 6 の表面から毛羽立ったりして、 そのまま積層するとカーボン繊維が ME A 1 5に突き刺さって ME A 1 5にダメージを与えたり、 ME A 1 5に対してァ ンカー効果を生じてしまうことになるため、 かかる不具合を抑制するべく、 予め拡散層 1 6を両面からプレス機で面状に挟むようにホットプレスしてお <。
これにより、 拡散層 1 6の表面のうち ME A 1 5との接触面を平滑化する ことができる。 このように、 本実施形態では、 予めホットプレスした拡散層 1 6を ME A l 5に積層してセル 2を形成する。勿論、第 1実施形態と同様、 拡散層 1 6と ME A 1 5とをホットプレスで接合することはしない。ただし、 第 2実施形態と同様に、 拡散層 1 6と ME A 1 5との間を一部接着しても良 い。
以上に述べた第 3実施形態によれば、 拡散層 1 6が予めホットプレスされ ることで平滑化されるため、 拡散層 1 6の表面の凹凸あるいは毛羽立ちによ つて ME A 1 5に与えるダメージ （攻撃性） を抑制することができる。
しかも、 拡散層 1 6の表面の毛羽立ちが ME A 1 5に突き刺さることで発 生するアンカー効果を抑制することが可能であるため、 ME A 1 5の触媒層 1 5 bと拡散層 1 6との間のすべり及び離間を良好に許容することができる。 なお、 平滑化処理は、 拡散層 1 6の凹凸および毛羽立ちを抑制することが できるのであれば、 面状のホットプレスに限定されることなく、 冷間プレス であっても良い。 さらに、 面状のプレスに限定されることなく、 ローラ間に 挟んでローラを転動させるローラプレス等であっても良い。

Claims

請求の範囲
1 . 電解質膜の両面に一対の電極としての触媒層を接合した膜一電極接合 体と、 この膜一電極接合体の両面に配置される拡散層と、 を備えた燃料電池 であって、
前記膜一電極接合体と前記拡散層との接触面のうち面方向に沿う面の少な くとも一部に非接合部を有する燃料電池。
2 . 請求の範囲 1に記載の燃料電池において、
前記膜一電極接合体と前記拡散層との接触面の一部に接合部を有し、 残部 は前記非接合部である燃料電池。
3 . 請求の範囲 1に記載の燃料電池において、
前記拡散層は、 前記膜一電極接合体との接触面が積層前に予め平滑化処理 されたものである燃料電池。
4 . 請求の範囲 2に記載の燃料電池において、
前記拡散層は、 前記膜一電極接合体との接触面が積層前に予め平滑化処理 されたものである燃料電池。
5 . 電解質膜の両面に一対の電極としての触媒層を接合した膜一電極接合 体と、 この膜一電極接合体の両面に配置される拡散層と、 を備えた燃料電池 の製造方法であって、
前記膜一電極接合体と前記拡散層とを、 これらの接触面のうち面方向に沿 う面の少なくとも一部を接合せずに積層する積層工程を有する燃料電池の製 造方法。
6 . 請求の範囲 5に記載の燃料電池の製造方法において、
前記積層工程では、 前記膜一電極接合体と前記拡散層との接触面の一部に 予め接着剤を塗布しておく燃料電池の製造方法。
7 . 請求の範囲 5に記載の燃料電池の製造方法において、 前記拡散層の表面のうち前記膜一電極接合体との接触面を予め平滑化処理 しておく工程を有し、
前記積層工程では、 前記平滑化処理された拡散層を前記膜一電極接合体の 両面に積層する燃料電池の製造方法。
8 . 請求の範囲 6に記載の燃料電池の製造方法において、
前記拡散層の表面のうち前記膜一電極接合体との接触面を予め平滑化処理 しておく工程を有し、
前記積層工程では、 前記平滑化処理された拡散層を前記膜一電極接合体の 両面に積層する燃料電池の製造方法。
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