WO2007004415A1

WO2007004415A1 - 多層セラミック基板およびその製造方法ならびに多層セラミック基板作製用複合グリーンシート

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Publication number: WO2007004415A1
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Inventors: Shuya Nakao
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Abstract

　ガラス材料および第１のセラミック材料を含む基材層の間に、上記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しない第２のセラミック材料を含む拘束層を位置させ、焼成時における基材層の収縮を拘束層によって抑制しながら、基材層に含まれるガラス材料を拘束層に浸透させることによって拘束層を緻密化した、多層セラミック基板を製造しようとするとき、基材層に含まれるガラス材料が拘束層に十分に浸透しないことがある。　この問題を解決するため、基材層（２）と拘束層（３）との間に、ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む介在層（４）を形成し、焼成工程において、基材層（２）に含まれるガラス材料の溶融物の粘度を下げ、拘束層（３）により浸透しやすくする。粘度低下物質としては、遷移元素の酸化物、あるいは低粘度ガラス材料および／または低融点ガラス材料が用いられる。

Description

明細書

多層セラミック基板およびその製造方法ならびに多層セラミック基板作製用複合グリーンシート

技術分野

[0001] この発明は、多層セラミック基板およびその製造方法ならびに多層セラミック基板作製用複合グリーンシートに関するもので、特に、いわゆる無収縮プロセスを適用して製造される多層セラミック基板およびその製造方法ならびに多層セラミック基板作製用複合グリーンシートに関するものである。

背景技術

[0002] この発明にとって興味ある多層セラミック基板として、たとえば特開 2000— 25157 号公報 (特許文献 1)に記載されたものがある。特許文献 1には、いわゆる無収縮プロセスによる、複合積層体およびその製造方法、より特定的には、焼成による収縮が抑制されながら製造することができ、焼成後の状態でそのまま使用に供され得る、複合積層体およびその製造方法が開示されている力 1つの好ましい典型例として、次のような構造の多層セラミック基板およびその製造方法が開示されている。

[0003] すなわち、多層セラミック基板は、ガラス材料および第 1のセラミック材料を含む第 1 の粉体の集合体をもって構成される基材層と、上記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しない第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体の集合体をもって構成される拘束層とを備えている。ここで、第 1の粉体の少なくとも一部は、焼結状態である。他方、第 2の粉体は、未焼結状態にあるが、ガラス材料を含む第 1の粉体の一部が拘束層に拡散ある、は流動することによって、互いに固着されて、る。

[0004] このような多層セラミック基板を製造するため、上述の第 1の粉体を含む、生の状態にある基材層と、上述の第 2の粉体を含む、生の状態にある拘束層とを備える、生の積層体が作製され、次いで、この生の積層体が焼成される。この焼成工程において、第 1の粉体の少なくとも一部が焼結する。また、この焼成工程において、第 1の粉体の一部、典型的には、第 1の粉体に含まれるガラス材料の一部力拘束層に拡散あるいは流動する。その結果、第 2の粉体は、焼結しないが、第 1の粉体の一部、特にガラス材料によって互いに固着される。

[0005] 上述したような製造方法によれば、焼成工程にお!、て、第 2の粉体を焼結させな、ので、この第 2の粉体を含む拘束層が基材層の収縮を抑制するように作用し、焼成による多層セラミック基板全体としての収縮を抑制することができ、結果として、得られた多層セラミック基板の寸法のばらつきを低減することができる。また、得られた多層セラミック基板において、拘束層に含まれる第 2の粉体は、ガラス材料を含む第 1の粉体の一部が拘束層に拡散ある、は流動することによって、互いに固着されて、るので、拘束層を後で除去する必要がない。

[0006] し力しながら、上述した特許文献 1に記載の技術を採用するとき、基材層に含まれるガラス材料の種類によっては、これが拘束層に十分に浸透しな、と、う問題に遭遇することがある。この問題の主たる原因は、ガラス材料の溶融時の粘度が高ぐ流動性が低、ためであると考えられる。

[0007] そこで、この問題を解決するため、基材層にお、て粘度の低!、ガラス材料を用いることがまず考えられる。し力しながら、粘度の低いガラス材料を選択すると、たとえば、基材層において静電容量を形成しょうとする場合、基材層の比誘電率が低くなりすぎ、必要とされる静電容量を得ることができないという問題を引き起こすことがある。すなわち、低粘度であり、かつ必要とされる電気的特性を満たすガラス材料を選択したり、ガラス材料の組成を調整したりすることには、非常に手間がかかり、また、技術的に困難を伴うことが多い。

[0008] 他方、ガラス材料が拘束層に十分に浸透しな、と、う前述した問題の解決のため、拘束層の厚みを薄くすることも考えられる。しかしながら、拘束層が薄くされた場合、拘束層による収縮抑制効果が低減されてしまう。その結果、得られた多層セラミック基板にぉ、て反りが発生するなどの問題を弓 Iき起こすことがある。

特許文献 1：特開 2000 - 25157号公報

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0009] そこで、この発明の目的は、上述したような問題を解決し得る、多層セラミック基板およびその製造方法を提供しょうとすることである。 [0010] この発明の他の目的は、上述の多層セラミック基板の製造方法において用いられる

、多層セラミック基板作製用複合グリーンシートを提供しょうとすることである。

課題を解決するための手段

[0011] この発明に係る多層セラミック基板は、ガラス材料および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体の集合体をもって構成される基材層と、上記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しない第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体の集合体をもって構成される拘束層とを備えるとともに、上記ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3の粉体の集合体をもって構成される介在層とを備えている。多層セラミック基板は、また、基材層、拘束層および介在層の少なくとも 1つの主面に沿って形成される導体膜を備えている。

[0012] 上記介在層は、その一方主面が基材層に接し、かつその他方主面が拘束層に接するように位置している。そして、第 1の粉体の少なくとも一部は、焼結状態である。他方、第 2の粉体は、未焼結状態にあるが、上記ガラス材料を含む第 1の粉体の一部および第 3の粉体の一部が拘束層に拡散あるいは流動することによって、互いに固着されている。

[0013] 上記粘度低下物質は、具体的には、遷移元素の酸ィ匕物を含むものであったり、低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料を含むものであったりする。

[0014] 基材層に含まれるガラス材料の一部は、拘束層の全域に拡散あるいは流動しており、第 2の粉体のすべてが、ガラス材料の一部によって互いに固着されていることが好ましい。

[0015] 基材層に含まれるガラス材料は、第 1の粉体の少なくとも一部を焼結させるための焼成工程より前の段階でガラス化されていたものを含んでいても、第 1の粉体の少なくとも一部を焼結させるための焼成工程により溶融してガラス化されたものを含んでいてもよい。

[0016] 上記ガラス材料は、結晶化しな、ものであることが好ま、。

[0017] この発明に係る多層セラミック基板は、複数の基材層を備え、積層方向に隣り合う基材層間において、介在層、拘束層および介在層がこの順序で積層されている積層構造部分を備えていても、複数の拘束層を備え、積層方向に隣り合う拘束層間において、介在層、基材層および介在層がこの順序で積層されている積層構造部分を備えていてもよい。複数の基材層を備える場合、介在層、拘束層および介在層を介在させて積層方向に隣り合う基材層の各々における単位体積あたりのガラス材料の含有量は、互いに実質的に等しいことが好ましい。

[0018] この発明に係る多層セラミック基板において、拘束層は基材層より薄いことが好ましい。

[0019] また、この発明は、その少なくとも一方の主面に沿って開口を位置させているキヤビティをさらに備える、多層セラミック基板に有利に適用される。

[0020] この発明に係る多層セラミック基板において、基材層の熱膨張係数と介在層の熱膨張係数との差は絶対値で 2. OppmZ°C以下であり、かつ、拘束層の熱膨張係数と介在層の熱膨張係数との差は絶対値で 2. OppmZ°C以下であることが好ま、。

[0021] この発明は、また、多層セラミック基板の製造方法にも向けられる。この発明に係る多層セラミック基板の製造方法は、積層体作製工程と焼成工程とを備えてヽる。

[0022] 上記積層体作製工程では、ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体を含む、生の状態にある基材層と、上記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しない第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体を含む、生の状態にある拘束層と、上記ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3の粉体を含む、生の状態にある介在層と、基材層、拘束層および介在層の少なくとも 1つの主面に沿って形成される導体膜とを備え、介在層は、その一方主面が基材層に接し、かつその他方主面が拘束層に接するように位置している、そのような生の積層体が作製される。

[0023] 次いで、上記焼成工程では、第 1の粉体の少なくとも一部を焼結させるとともに、上記ガラス材料を含む第 1の粉体の一部および第 3の粉体の一部を拘束層に拡散あるいは流動させることによって、第 2の粉体を、焼結させずに、互いに固着させるように、生の積層体を所定の温度で焼成することが行なわれる。

[0024] 上述の粘度低下物質が、遷移元素の酸化物を含む場合、焼成工程では、遷移元素の酸ィ匕物のイオンがガラス材料中に拡散することによって、ガラス材料の溶融物の粘度を下げることが行なわれる。このように、ガラス材料の溶融物の粘度が下がるのは、遷移元素の酸ィ匕物のイオンがガラス材料の酸素架橋を切断するためであると考えられる。

[0025] 粘度低下物質が、低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料を含む場合、焼成工程では、低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料が前述の基材層に含まれるガラス材料に混ざることによって、このガラス材料の溶融物の粘度を下げることが行なわれる。

[0026] 焼成工程にぉ、て、基材層に含まれるガラス材料の一部は、拘束層の全域に拡散あるいは流動し、第 2の粉体のすべてを互いに固着させることが好ま、。

[0027] 前述した生の状態にある基材層において、焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分が含まれている場合、焼成工程では、このガラス成分が溶融されガラス化される。

[0028] ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分は、結晶化しな、ものであることが好ま、。

[0029] 生の積層体が複数の基材層を備え、積層方向に隣り合う基材層間において、介在層、拘束層および介在層がこの順序で積層されている場合、焼成工程の後、介在層、拘束層および介在層を介在させて積層方向に隣り合う基材層の各々における単位体積あたりのガラス材料の含有量力互いに実質的に等しくなるように、基材層の各厚みが設定されることが好まし、。

[0030] 生の積層体が、導体膜に電気的に接続されかつ特定の基材層を厚み方向に貫通するように設けられるビアホール導体を備える場合、生の積層体は、その両主面上に形成されかつ拘束層と実質的に同じ組成を有する収縮抑制層をさらに備えていることが好ましい。この場合、焼成工程の後、未焼結の収縮抑制層を除去する工程がさらに実施される。

[0031] 上述のビアホール導体力生の積層体の積層方向における最も端に位置する基材層に設けられるものを含む場合、特に上記の収縮抑制層を用いる実施態様が有利に適用される。

[0032] また、生の積層体において、基材層が収縮抑制層に接していることが好ましい。 [0033] この発明に係る多層セラミック基板の製造方法において、焼成工程の後、基材層の熱膨張係数と介在層の熱膨張係数との差は絶対値で 2. OppmZ°C以下となり、つ、拘束層の熱膨張係数と介在層の熱膨張係数との差は絶対値で 2. 0 1117で以下となるようにされることが好ま、。

[0034] この発明は、さらに、上述のような多層セラミック基板の製造方法において用いられる、多層セラミック基板作製用複合グリーンシートにも向けられる。

[0035] この発明に係る多層セラミック基板作製用複合グリーンシートは、第 1の局面では、ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分およびセラミック材料を含む粉体を含む、生の状態にある基材層と、この基材層上に形成され、かつガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む粉体を含む、生の状態にある介在層とを備えている。

[0036] 第 2の局面では、ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体を含む、生の状態にある基材層と、ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しない第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体を含む、生の状態にある拘束層と、ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3の粉体を含む、生の状態にある介在層とを備え、介在層は、その一方主面が基材層に接し、かつその他方主面が拘束層に接するように位置して、る。

[0037] 第 3の局面では、ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体を含む、生の状態にある基材層と、ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しない第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体を含む、生の状態にある拘束層と、ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3の粉体を含む、生の状態にある介在層とを備え、第 1の基材層、第 1の介在層、拘束層、第 2の介在層および第 2の基材層がこの順序で積層されている。

発明の効果

[0038] この発明によれば、基材層と拘束層との間に介在層が位置されているので、基材層に含まれるガラス材料を介在層に含まれる粘度低下物質に接した状態とすることができる。したがって、焼成工程において、介在層に含まれる粘度低下物質の一部が基材層へと溶出したり、基材層に含まれるガラス材料に混ざったりすることによって、基材層に含まれるガラス材料の粘度を低下させる。その結果、介在層を通って、基材層に含まれるガラス材料を、拘束層へとより円滑に浸透させることができる。

[0039] そのため、拘束層を薄くするといつた手段に頼ることなぐガラス材料を拘束層に十分に浸透させることができるので、拘束層が及ぼす焼成時の拘束力を十分なものとすることができる。また、ガラス材料の粘度を低下させるために焼成温度を高くするといった手段に頼る必要がないので、焼成温度を比較的低くすることができる。これらのことから、得られた多層セラミック基板において、反りなどの変形を生じさせに《することができる。また、基材層に含まれるガラス材料として、電気的特性を犠牲にしてまで低粘度のものを用いる必要がないため、多層セラミック基板において、良好な電気的特性を確保することができるとともに、基材層に含まれるガラス材料の選択の幅を広げることができる。

[0040] また、この発明によれば、特許文献 1に記載されたものの場合と同様、第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体を焼結させないので、この第 2の粉体を含む拘束層が基材層の収縮を抑制するように作用し、焼成による多層セラミック基板全体としての収縮を抑制することができ、結果として、得られた多層セラミック基板において、不所望な変形を抑制するとともに、寸法のばらつきを低減することができる。また、拘束層に含まれる第 2の粉体は、未焼結状態にあるが、ガラス材料を含む第 1の粉体の一部および第 3の粉体の一部が拘束層に拡散あるいは流動することによって、互いに固着されているので、拘束層を後で除去する必要がなぐそのままの状態で使用に供することがでさる。

[0041] 上述のような寸法のばらつきは、特にキヤビティを有する多層セラミック基板において生じやすいので、この発明は、キヤビティを有する多層セラミック基板およびその製造方法に対してより有利に適用されることができる。このことから、また、この発明がキャビティを有する多層セラミック基板に対して適用されると、キヤビティの部分における歪みち低減することがでさる。

[0042] この発明におヽて、基材層に含まれるガラス材料の一部が、拘束層の全域に拡散あるいは流動しており、第 2の粉体のすべてが、このガラス材料の一部によって互いに固着されていると、多層セラミック基板の機械的強度を高めることができる。

[0043] 基材層に含まれるガラス材料が結晶化しな、ものであると、ガラスの結晶化自身による粘度の上昇が生じな、ようにすることができ、拘束層へ拡散あるいは流動しやすい性質が結晶化によって阻害されることを防止することができる。また、粘度低下物質として、遷移元素の酸化物が用いられる場合には、ガラス材料が結晶化するものであると、このガラス材料の結晶化を促進するという作用が遷移元素の酸ィ匕物にある。したがって、ガラス材料として、結晶化しないものが用いられると、粘度低下物質として、遷移元素の酸ィ匕物を問題なく用いることができるようになる。

[0044] 複数の基材層を備え、積層方向に隣り合う基材層間において、介在層、拘束層および介在層がこの順序で積層されている積層構造部分を備えている場合、積層方向に隣り合う基材層の各々における単位体積あたりのガラス材料の含有量力互いに実質的に等しくなるようにされると、積層方向に隣り合う基材層の各々から、それらの間に位置する拘束層へのガラス材料の浸透量のバランスが良好となり、焼成工程において、基材層の各々の収縮量を互いに実質的に等しくすることができる。そのため、得られた多層セラミック基板において反りが生じることをより確実に抑制することができる。

[0045] 拘束層が基材層より薄いと、基材層に含まれるガラス材料を、拘束層の全域により容易に拡散ある、は流動させることができる。

[0046] この発明に係る多層セラミック基板の製造方法にぉ、て、生の積層体が、ビアホール導体を備えるとともに、その両主面上に形成される収縮抑制層を備える場合、まず、焼成工程において生じ得る多層セラミック基板の反りをより生じにくくすることができる。収縮抑制層は、その厚みが厚いほど、このような反りを抑制する力が強くなる。

[0047] また、この発明では、焼成工程において、多層セラミック基板の主面方向での収縮が抑制されるため、積層方向での収縮がより大きく生じる。他方、ビアホール導体は、導電成分を主成分とするため、焼成工程での収縮率が比較的低ぐその結果、ビアホール導体の存在が起因して、焼成後において、多層セラミック基板の表面に突起が生じてしまうという問題に遭遇することがある。前述した収縮抑制層は、ビアホール導体に起因する突起を抑制するようにも作用する。

[0048] ビアホール導体が、生の積層体の積層方向における最も端に位置する基材層に設けられていると、前述した突起がより生じやすいため、収縮抑制層による効果がより顕著に発揮される。

[0049] また、生の積層体において、基材層が、介在層を介することなぐ収縮抑制層に接していると、収縮抑制層へのガラス材料の拡散あるいは流動を生じさせにくくすることができ、焼成工程の後、収縮抑制層を容易に除去することができるとともに、基材層の外方に向く主面上に導体膜を問題なく形成することができる。

[0050] この発明において、基材層の熱膨張係数と介在層の熱膨張係数との差が絶対値で 2. OppmZ°C以下であり、かつ、拘束層の熱膨張係数と介在層の熱膨張係数との差が絶対値で 2. OppmZ°C以下であると、たとえば焼成工程後の冷却過程において残留する応力を低減できるので、この応力に起因するクラック等の構造欠陥を生じに《することができ、多層セラミック基板の信頼性を高めることができる。

[0051] この発明に係る多層セラミック基板作製用複合グリーンシートによれば、多層セラミック基板の製造のために作製される生の積層体を能率的に作製することが可能になる。

図面の簡単な説明

[0052] [図 1]図 1は、この発明の第 1の実施形態による多層セラミック基板 1を図解的に示す断面図である。

[図 2]図 2は、図 1に示した多層セラミック基板 1を製造するために作製される生の積層体 11を図解的に示す断面図である。

[図 3]図 3は、生の積層体を作製するために用いられる複合グリーンシートの第 1の例を示す断面図である。

[図 4]図 4は、生の積層体を作製するために用いられる複合グリーンシートの第 2の例を示す断面図である。

[図 5]図 5は、生の積層体を作製するために用いられる複合グリーンシートの第 3の例を示す断面図である。

[図 6]図 6は、生の積層体を作製するために用いられる複合グリーンシートの第 4の例を示す断面図である。

[図 7]図 7は、生の積層体を作製するために用いられる複合グリーンシートの第 5の例を示す断面図である。

[図 8]図 8は、この発明の第 2の実施形態による多層セラミック基板 laの一部を図解的に示す断面図である。

[図 9]図 9は、この発明の第 3の実施形態による多層セラミック基板 lbを図解的に示す断面図である。

[図 10]図 10は、この発明の第 4の実施形態による多層セラミック基板 lcを図解的に示す断面図である。

[図 11]図 11は、この発明の第 5の実施形態による多層セラミック基板 Idを図解的に示す断面図である。

[図 12]図 12は、この発明の第 6の実施形態による多層セラミック基板 leを図解的に示す断面図である。

[図 13]図 13は、この発明の第 7の実施形態による多層セラミック基板 Ifを図解的に示す断面図である。

[図 14]図 14は、実験例 1において作製した試料 1、 2および 4の各々〖こ係る多層セラミック基板 31を示すもので、（a)は、多層セラミック基板 31を断面で示す正面図であり、（b)は、多層セラミック基板 31の底面図である。

[図 15]図 15は、実験例 1におヽて作製した試料 3に係る多層セラミック基板 41を断面で示す正面図である。

[図 16]図 16は、実験例 2において、試料としての多層セラミック基板 51を得るために作製される、分割前のマザ一基板 50の外観を示す平面図である。

[図 17]図 17は、図 16に示したマザ一基板 50を分割して得られた試料としての多層セラミック基板 51を示すもので、（a)は、（b)または (c)の線 A— Aに沿う断面図であり、（b)は、（a)の B— Bに沿う断面図であり、（c)は、（a)の線 C Cに沿う断面図である符号の説明

1, la, lb, lc, Id, le, If 多層セラミック基板 2 基材層

3 拘束層

4 介在層

5〜7, 23 導体膜

8 ビアホール導体

11 生の積層体

12 収縮抑制層

16〜20 複合グリーンシート

26 キヤビティ

発明を実施するための最良の形態

[0054] 図 1は、この発明の第 1の実施形態による多層セラミック基板 1を図解的に示す断面図である。図 1において、多層セラミック基板 1は、その厚み方向寸法が誇張されて図示されている。

[0055] 多層セラミック基板 1は、各々複数の基材層 2と拘束層 3と介在層 4とを備える積層構造を有している。この実施形態では、積層方向に隣り合う基材層 2間において、介在層 4、拘束層 3および介在層 4がこの順序で積層されている積層構造部分を備えている。また、この実施形態では、積層方向に隣り合う拘束層 3間において、介在層 4、 2つの基材層 2および介在層 4がこの順序で積層されている積層構造部分を備えている。なお、この実施形態では、 2つの基材層 2が互いに接した状態で図示されているが、これは、後述する製造方法の説明を容易にするためのもので、実際には、隣り合う 2つの基材層 2は互!、に一体化されて!/、る。

[0056] 基材層 2は、ガラス材料および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体の集合体をもつて構成される。上述のガラス材料としては、たとえば、 SiO -CaO-Al O -Mg

2 2 3

O-B O系のものが用いられ、単独では結晶化しないものが有利に用いられる。第

2 3

1のセラミック材料としては、たとえばアルミナが用いられる。

[0057] 拘束層 3は、上記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しない第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体の集合体をもって構成される。この第 2のセラミック材料としては、たとえばアルミナが有利に用いられる。 [0058] 介在層 4は、上記ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3の粉体の集合体をもって構成される。粘度低下物質としては、遷移元素の酸ィ匕物が用いられたり、あるいは、低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料が用いられたりする。低粘度ガラス材料としては、好ましくは、 B Oを多く含む

2 3

ガラス材料が用いられる。また、低融点ガラス材料としては、たとえば、 SiO — PbO

2 系ガラス材料を用いることができる。なお、このような粘度低下物質の作用については、多層セラミック基板 1の製造方法の説明にお、て後述する。

[0059] 多層セラミック基板 1において、介在層 4は、その一方主面が基材層 2に接し、かつその他方主面が拘束層 3に接するように位置して、る。

[0060] また、基材層 2に含まれる第 1の粉体の少なくとも一部は、焼結状態である。他方、拘束層 3に含まれる第 2の粉体は、未焼結状態にあるが、上記ガラス材料を含む第 1 の粉体の一部および介在層 4に含まれる第 3の粉体の一部が拘束層 3に拡散あるいは流動することによって、互いに固着されている。

[0061] 好ましくは、基材層 2に含まれるガラス材料の一部は、拘束層 3の全域に拡散あるいは流動しており、第 2の粉体のすべてが、このガラス材料の一部によって互いに固着されている。なお、完成品としての多層セラミック基板 1の基材層 2に含まれるガラス材料は、第 1の粉体の少なくとも一部を焼結させるための焼成工程より前の段階でガラス化されていたものを含んでいても、焼成工程により溶融してガラス化されたものを含んでいてもよい。

[0062] この実施形態では、拘束層 3は基材層 2より薄くされる。

[0063] 多層セラミック基板 1は、さらに、配線導体を備えている。配線導体は、たとえばコンデンサまたはインダクタのような受動素子を構成したり、あるいは素子間の電気的接続のような接続配線を行なったりするためのもので、典型的には、いくつかの導体膜 5〜7およびいくつかのビアホール導体 8をもって構成される。

[0064] 導体膜 5は、多層セラミック基板 1の内部に形成される。この実施形態では、基材層 2の主面に沿って形成されているが、必ずしも、この場所に形成される必要はなぐ拘束層 3または介在層 4に沿って形成されてもよい。導体膜 6および 7は、それぞれ、多層セラミック基板 1の一方主面上および他方主面上に形成される。なお、この実施形態では、導体膜 6および 7は、ともに、基材層 2上に位置している。ビアホール導体 8 は、導体膜 5〜7のいずれカゝと電気的に接続されかつ特定の基材層 2を厚み方向に貫通するように設けられる。

[0065] 多層セラミック基板 1の一方主面上には、導体膜 6に電気的に接続された状態で、チップ部品 9および 10が搭載される。

[0066] 次に、多層セラミック基板 1の製造方法について説明する。図 2は、多層セラミック基板 1を製造するために作製される生の積層体 11を図解的に示す断面図である。図 2 において、図 1に示した要素に相当する要素には同様の参照符号を付し、重複する説明は省略する。なお、図 2では、焼成による収縮が生じる前の生の状態が図示されているので、特に基材層 2については、その厚み方向寸法が図 1に図示したものに比ベて大きくされている。

[0067] 生の積層体 11は、図 1に示した多層セラミック基板 1に備える要素に対応する要素を備えている。より詳細には、生の積層体 11は、生の状態にある基材層 2と、生の状態にある拘束層 3と、生の状態にある介在層 4とを備えている。また、導体膜 5〜7およびビアホール導体 8が、導電性金属粉末を含む導電性ペーストを焼成することによつて形成される場合には、生の積層体 11は、それぞれ生の状態にある導体膜 5〜7 およびビアホール導体 8を備えて、る。

[0068] 生の状態にある基材層 2は、ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体を含んでいる。一例として、生の状態にある基材層 2は、ガラス材料としての SiO

2

-CaO-Al O -MgO-B O系ガラス粉末と、第 1のセラミック材料としてのアルミ

2 3 2 3

ナ粉末と、分散媒としての水と、バインダとしてのポリビュルアルコールと、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤とを含んで、る。

[0069] 生の状態にある拘束層 3は、上記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しない第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体を含んでいる。一例として、生の状態にある拘束層 3は、第 2のセラミック材料としてのアルミナ粉末と、分散媒としての水と、バインダとしてのポリビュルアルコールと、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤とを含んで!/ヽる。 [0070] 生の状態にある介在層 4は、上記ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3の粉体を含んでいる。粘度低下物質としては、前述したように、遷移元素の酸ィ匕物が用いられたり、低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料が用いられたりする。

[0071] 粘度低下物質として、遷移元素の酸化物が用いられる場合、一例として、生の状態にある介在層 4は、遷移元素の酸化物としての酸化銅粉末と、分散媒としての水と、バインダとしてのポリビニルアルコールと、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤とを含んでいる。

[0072] 他方、粘度低下物質として、低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料が用いられる場合には、一例として、生の状態にある介在層 4は、 B Oを多く含む SiO

2 3

-CaO-Al O -MgO-B O系ガラス粉末と、アルミナ粉末と、分散媒としての

2 2 3 2 3

水と、バインダとしてのポリビニルアルコールと、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤とを含んでいる。なお、上記のような B Oを多く含む SiO -CaO-Al O —M

2 3 2 2 3 gO-B O系ガラスは、低粘度ガラス材料であるが、これに代えて、低融点ガラス材

2 3

料として、 SiO —PbO系ガラスを用いてもよい。

2

[0073] 導体膜 5〜7およびビアホール導体 8を形成するための導電性ペーストは、一例として、 Ag粉末と、バインダとしてのェチルセルロースと、溶剤としてのテルペン類とを含んでいる。

[0074] 生の積層体 11は、さらに、その両主面上に形成される収縮抑制層 12を備えている。収縮抑制層 12は、前述した生の状態にある拘束層 3と実質的に同じ組成を有している。なお、収縮抑制層 12を備えずに、多層セラミック基板 1を作製してもよい。また、収縮抑制層 12を介して生の積層体 11を複数積み重ねることにより、複数の多層セラミック基板 1を一挙に作製するようにしてもょ、。

[0075] 次に、生の積層体 11が集合体である場合は、所望の大きさに分割する。なお、集合体である生の積層体 11に分割線となるべき溝を形成して焼成し、焼成後の集合基板を先の分割線に沿って分割してもよ、。

[0076] 次に、生の積層体 11を焼成する工程が実施される。この焼成工程において付与される温度等の条件は、焼成工程の後、次のような状態が得られるように選ばれる。すなわち、焼成工程の結果、基材層 2に含まれる第 1の粉体の少なくとも一部は焼結する。また、基材層 2に含まれるガラス材料を含む第 1の粉体の一部および介在層 4〖こ含まれる第 3の粉体の一部は、拘束層 3に拡散あるいは流動する。これによつて、拘束層 3に含まれる第 2の粉体は、焼結せずに、互いに固着される。

[0077] 上述した焼成工程において、基材層 2に含まれるガラス材料の一部は、拘束層 3の全域に拡散あるいは流動し、これによつて、第 2の粉体のすべてが互いに固着されることが好ましい。

[0078] 焼成工程において、拘束層 3に含まれる第 2の粉体は焼結しないため、拘束層 3には実質的な収縮が生じない。したがって、拘束層 3は、基材層 2に対して、収縮抑制作用を及ぼし、基材層 2の主面方向での収縮を抑制する。また、収縮抑制層 12についても、拘束層 3と同様の収縮抑制作用を、基材層 2に対して及ぼす。これらのことから、焼成による収縮は、基材層 2の厚み方向においてのみ実質的に生じるようになり、得られた多層セラミック基板 1の不所望な変形が生じにくくなり、寸法精度を高めることができる。

[0079] また、焼成工程において、介在層 4に含まれる粘度低下物質は、基材層 2に含まれるガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用し、拘束層 3へのガラス材料の浸透を促進する。

[0080] より具体的には、粘度低下物質が遷移元素の酸ィ匕物である場合には、焼成工程において、基材層 2に含まれるガラス材料が溶融して介在層 4に浸透したとき、遷移元素の酸ィ匕物のイオンがこのガラス材料中に拡散し、それによつて、ガラス材料の溶融物の粘度が下げられる。これは、 Cu、 Fe、 Mn等の遷移元素の酸化物は、ガラスにおいて網目修飾酸化物として作用し、ガラス材料の酸素架橋を切断する性質を有しているためであると考えられる。

[0081] 遷移元素の酸ィ匕物は、その一部がガラス材料中に拡散して、ガラス材料の溶融物の粘度を低下させればよぐ遷移元素の酸ィ匕物のすべてが反応している必要はない。介在層 4の厚みについては薄い方が好ましぐたとえば 2〜5 /ζ πι程度とされる。なぜなら、介在層 4が厚すぎると、ここにガラス材料が浸透するのに時間が力かるためである。 [0082] また、介在層 4には、ガラス材料の粘度を低下させるために必要な量の遷移元素の酸ィ匕物を含んでいればよい。たとえば、遷移元素酸ィ匕物としての CuOを 5重量％含みかつアルミナを 95重量％含む粉末を第 3の粉体として用いたとしても、ガラス材料の浸透性を向上させる効果を十分に得ることができる。しかし、第 3の粉体として、 Cu Oを 100重量％含む場合の方力介在層 4の厚みを最も薄くすることができるため、より好まし、。

[0083] 遷移元素として Cuが用いられる場合、 CuO粉末の粒径は、 0. 1〜3 μ mの範囲にあることが好ましい。粒径が 0. 1 μ m未満となると、ガラス材料中に拡散しなカゝつた粒子が微粒になりすぎて、ガラスの浸透速度が遅くなり、他方、粒径が 3 μ mを超えると、ガラスとの接触面積が減るため、拡散量が減り、粘度が低下しにくくなるからである

[0084] 他方、粘度低下物質として、たとえば B O を多く含むガラス材料のような低粘度ガ

2 3

ラス材料および Zまたは SiO —PbO系ガラス材料のような低融点ガラス材料が用い

2

られる場合、焼成工程において、これら低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料は、基材層 2に含まれるガラス材料に混ざることによって、このガラス材料の溶融物の粘度を物理的に下げるように作用する。この場合、介在層 4は、 2〜： LO /z m程度の厚みとされることが好まし、。

[0085] なお、基材層 2に含まれるガラス材料は、焼成工程より前の段階でガラス化されているものの他、焼成工程において、ガラス材料となり得るガラス成分を溶融してガラス化したものであってもよい。

[0086] また、基材層 2に含まれるガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分は、結晶化しな、ものであることが好ま、。なぜなら、結晶化ガラスは、結晶化しないガラスに比べて、一般に粘度が高ぐこのことが原因で、拘束層 3への円滑な拡散あるいは流動が阻害されることがあるためである。また、基材層 2に含まれるガラス材料が結晶化するものであると、粘度低下物質として遷移元素の酸ィ匕物が用いられる場合には、遷移元素の酸化物が、不安定な状態である結晶化ガラス材料の酸素架橋を切断することにより、初期状態では一旦粘度が低下するが、その後、さらに不安定になったガラス材料がより結晶化しやすくなり、ガラス材料の結晶化を促進するという問題を招く。

[0087] 焼成工程での上述したガラス材料の挙動の結果、焼成工程の後にお、て、介在層 4、拘束層 3および介在層 4を介在させて積層方向に隣り合う基材層 2の各々における単位体積あたりのガラス材料の含有量 (拘束層 3への拡散または流動の結果、残存した量）は、互いに実質的に等しくなるように、基材層 2の各厚みが設定されることが好ましい。この実施形態では、より具体的には、拘束層 3の各側に配置される基材層 2の各厚みが互いに実質的に同じとされている。

[0088] 前述したように、基材層 2は、拘束層 3および収縮抑制層 12によって主面方向での収縮が抑制された状態にあるため、焼成工程において、厚み方向に関して比較的大きく収縮する。他方、導体膜 5〜7およびビアホール導体 8においても、焼成工程において、導電性金属粉末が焼結するため収縮が生じる。し力しながら、導体膜 5〜7 およびビアホール導体 8の収縮率は、基材層 2の厚み方向での収縮率に比べて低い。その結果、焼成後において、多層セラミック基板 1には、ビアホール導体 8の存在に起因する突起が不所望にも形成されることがある。特に、ビアホール導体 8が、積層方向における最も端に位置する基材層 2に設けられている場合、上述した突起が生じゃすい。収縮抑制層 12は、このような突起を発生を抑制するのに効果的である。

[0089] 収縮抑制層 12は、焼成工程において焼結しない。この未焼結の収縮抑制層 12は、焼成工程の後、除去される。このような収縮抑制層 12の除去を容易にするためには、収縮抑制層 12中にガラス材料が浸透していない方が好ましい。そのため、生の積層体 11において、基材層 2と収縮抑制層 12との間には、介在層 4が形成されず、基材層 2が収縮抑制層 12に接していることが好ましい。また、上述のように、基材層 2 と収縮抑制層 12との間に介在層 4が形成されていない方が、基材層 2上に導体膜 6 および 7を形成することにとつて好都合である。

[0090] なお、多層セラミック基板 1の外表面上に形成される導体膜 6および 7については、生の積層体 11を焼成し、収縮抑制層 12を除去した後、導電性ペーストを付与し、これを焼き付けることによって形成してもよい。

[0091] 次に、必要に応じて、多層セラミック基板 1上に、図 1に示すように、チップ部品 9および 10が搭載される。 [0092] 上述した多層セラミック基板 1において、基材層 2、拘束層 3および介在層 4は、互いに異なる材料力も構成されるため、各々の熱膨張係数が互いに異なるのが通常である。この場合、焼成工程後の冷却過程において、多層セラミック基板 1中のガラス成分の流動性が失われたとき、基材層 2、拘束層 3および介在層 4の各々には、熱膨張係数が小さい方に圧縮応力、熱膨張係数が大きい方に引っ張り応力がそれぞれ残留することになる。一般に、セラミック材料は、圧縮応力に比べ、引っ張り応力に対しての強度が低ぐ引っ張り応力についての限界強度に達すると、クラック等の構造欠陥が発生することがある。この問題を解決するため、基材層 2の熱膨張係数と介在層 4の熱膨張係数との差は絶対値で 2. OppmZ°C以下であり、かつ、拘束層 3の熱膨張係数と介在層 4の熱膨張係数との差は絶対値で 2. OppmZ°C以下とされることが好ましい。

[0093] 生の積層体 11を作製するため、基材層 2、拘束層 3および介在層 4の各々を 1層ずつ積層することも考えられるが、好ましくは、以下に説明するように、複合グリーンシートの状態で用意され、この複合グリーンシートを用いて生の積層体 11を作製するようにされる。

[0094] 図 3ないし図 7には、複合グリーンシートのいくつかの例が断面図で示されている。

図 3ないし図 7において、図 2に示した要素に相当する要素には同様の参照符号を付している。また、図 3ないし図 7においては、導体膜やビアホール導体の図示が省略されている。

[0095] 図 3ないし図 7には、たとえばポリエチレンテレフタレートからなるキャリアフィルム 15 が図示されている。キャリアフィルム 15は、たとえば基材層 2となるべきセラミックスラリ一をシート状に成形する際に用いられ、また、成形された後のグリーンシートの取り扱いを容易にする。キャリアフィルム 15は、生の積層体 11を得るための積層工程を終えた段階では剥離され除去される。

[0096] 図 3に示した複合グリーンシート 16は、キャリアフィルム 15上に、生の状態にある基材層 2となるべきグリーンシートが成形され、その後、必要に応じて乾燥され、次いで、基材層 2上に、生の状態にある介在層 4となるべきグリーンシートが成形されることによって得られたものである。この複合グリーンシート 16の場合、図示しないが、介在層 4上に導体膜を形成することが容易である。

[0097] 上述した基材層 2となるべきグリーンシートの成形と介在層 4となるべきグリーンシートの成形とは、一連の工程をもって実施してもよいが、基材層 2となるべきグリーンシートを成形した後、基材層 2となるべきグリーンシートを保持するキャリアフィルム 5を、ー且、ロール状に巻き、その後、ロール力も基材層 2となるべきグリーンシートをキヤリァフィルム 15とともに引き出し、介在層 4となるべきグリーンシートを成形するようにしてもよい。このことは、図 4ないし図 7を参照して説明する他の複合グリーンシート 17 〜20の場合につ!、ても言える。

[0098] 図 4に示した複合グリーンシート 17は、キャリアフィルム 15上に、生の状態にある介在層 4となるべきグリーンシートが成形され、その後、必要に応じて乾燥され、次いで、生の状態にある基材層 2となるべきグリーンシートが成形されることによって得られたものである。この複合グリーンシート 17の場合、図示しないが、基材層 2上に導体膜を形成することが容易である。

[0099] なお、図 3に示した複合グリーンシート 16と図 4に示した複合グリーンシート 17とは、キャリアフィルム 15を除去した状態では、互いに同じ積層構造を有している。

[0100] 図 5に示した複合グリーンシート 18は、キャリアフィルム 15上に、生の状態にある基材層 2となるべきグリーンシートが成形され、その後、必要に応じて乾燥され、次いで、基材層 2上に、生の状態にある介在層 4となるべきグリーンシートが成形され、その後、必要に応じて乾燥され、次いで、介在層 4上に、生の状態にある拘束層 3となるべきグリーンシートが成形されることによって得られたものである。この複合グリーンシート 18の場合、図示しないが、拘束層 3上に導体膜を形成することが容易である。

[0101] 図 6に示した複合グリーンシート 19は、キャリアフィルム 15上に、生の状態にある拘束層 3となるべきグリーンシートが成形され、その後、必要に応じて乾燥され、次いで、拘束層 3上に、生の状態にある介在層 4となるべきグリーンシートが成形され、その後、必要に応じて乾燥され、次いで、介在層 4上に、生の状態にある基材層 2となるべきグリーンシートが成形されることによって得られたものである。この複合グリーンシート 19の場合、図示しないが、基材層 2上に導体膜を形成することが容易である。

[0102] なお、図 5に示した複合グリーンシート 18と図 6に示した複合グリーンシート 19とは、キャリアフィルム 15を除去した状態では、互いに同じ積層構造を有している。

[0103] 図 7に示した複合グリーンシート 20は、キャリアフィルム 15上に、生の状態にある基材層 2となるべきグリーンシート、生の状態にある介在層 4となるべきグリーンシート、生の状態にある拘束層 3となるべきグリーンシート、生の状態にある介在層 4となるベきグリーンシート、および生の状態にある基材層 2となるべきグリーンシートが、この順序で成形されることによって得られたものである。この複合グリーンシート 20の場合、図示しないが、基材層 2上に導体膜を形成することが容易である。

[0104] 上述した複合グリーンシート 16〜20は、これらのうちのいずれかを単独で用いたり、これらのうちのいずれかを組み合わせて用いたりすることによって、生の積層体 11 を作製することができる。たとえば、複合グリーンシート 16または 17と複合グリーンシート 18または 19とを組み合わせることによって、生の積層体 11を作製することができる。また、複数の複合グリーンシート 20を積層することによって、生の積層体 11を作製することができる。

[0105] 図 8は、この発明の第 2の実施形態による多層セラミック基板 laの一部を図解的に示す断面図である。図 8において、多層セラミック基板 laは、その積層方向での一部が図示されている。また、図 8において、図 1に示す要素に相当する要素には同様の参照符号を付し、重複する説明は省略する。

[0106] 図 8に示した多層セラミック基板 laは、拘束層 3または介在層 4の主面に沿って形成される導体膜 23を備えて、ることを特徴として、る。この実施形態力もわ力るように、導体膜は、基材層 2、拘束層 3および介在層 4のいずれの主面に沿って形成されていてもよい。

[0107] たとえば、基材層 2が有する特定の電磁気的特性を利用しょうとする場合には、基材層 2の主面に沿って導体膜 5が形成され、拘束層 3が有する特定の電磁気的機能を利用しょうとする場合には、導体膜 23が拘束層 3の主面に沿って形成される。したがって、基材層 2に含まれる第 1の粉体あるいは拘束層 3に含まれる第 2の粉体としては、必要に応じて、電気絶縁性、誘電性、圧電性、磁性等の任意の性質を有するものを用いることができ、それによつて、多層セラミック基板 laにおいて、特定の電磁気的機能を付与することができる。 [0108] 図 9は、この発明の第 3の実施形態による多層セラミック基板 lbを図解的に示す断面図である。図 9において、図 1に示した要素に相当する要素には同様の参照符号を付し、重複する説明は省略する。なお、図 9では、導体膜およびビアホール導体のような配線導体の図示が省略されている。

[0109] 図 9に示した多層セラミック基板 lbは、一方の主面に沿って開口を位置させているキヤビティ 26を備えることを特徴としている。キヤビティ 26内には、図示しないが、チップ部品が搭載される。このようなキヤビティ 26を備える多層セラミック基板 lbを製造する場合、キヤビティ 26は、生の積層体の段階で設けられている。したがって、生の積層体を作製するため、複数のグリーンシートが積層されるとき、複数のグリーンシートのうちの特定のものにキヤビティ 26となるべき貫通孔が予め設けられる。

[0110] 生の積層体を焼成するとき、そこにキヤビティが設けられている場合、不所望な変形が生じやすい。したがって、この発明による変形抑制作用は、図 9に示すようなキヤビティ 26を備える多層セラミック基板 lbを製造しょうとするとき、特に効果的に発揮される。

[0111] 図 10ないし図 13は、それぞれ、この発明の第 4ないし第 7の実施形態による多層セラミック基板 lc、 ld、 leおよび Ifを図解的に示す断面図である。図 10ないし図 13にそれぞれ示した多層セラミック基板 lc、 ld、 leおよび Ifは、図 9に示したキヤビティ 2 6を備える多層セラミック基板 lbの変形例に相当するものである。図 10ないし図 13において、図 9に示した要素に相当する要素には同様の参照符号を付し、重複する説明は省略する。なお、図 10ないし図 13においても、導体膜およびビアホール導体のような配線導体の図示が省略されている。

[0112] キヤビティを備える多層セラミック基板においては、キヤビティの底面より上方の部分であってキヤビティを取り囲む側壁部分とキヤビティの底面より下方の部分である底壁部分とのそれぞれが焼成時に収縮しょうとするため、応力が発生し、側壁部分と底壁部分との界面にクラック等の欠陥が生じる可能性がある。

[0113] そこで、図 10ないし図 13にそれぞれ示した多層セラミック基板 lc、 ld、 leおよび If では、側壁部分 27と底壁部分 28との界面に沿って拘束層 3が配置されている。これによって、焼成時において、側壁部分 27と底壁部分 28とのそれぞれが拘束層 3によつて拘束されて各々の収縮が抑制されるようにし、そのため、クラック等が発生しにくくされている。

[0114] より具体的には、図 10に示した多層セラミック基板 lcでは、キヤビティ 26の底面が拘束層 3によって規定されかつ側壁部分 27と底壁部分 28との界面の両側に拘束層

3が存在するように、拘束層 3が配置されている。

[0115] 図 11に示した多層セラミック基板 Idでは、キヤビティ 26の底面が基材層 2によって規定されるが、側壁部分 27における底壁部分 28に近接した位置に拘束層 3が配置されている。

[0116] 図 12に示した多層セラミック基板 leでは、キヤビティ 26の底面が介在層 4によって規定されるが、側壁部分 27と底壁部分 28との界面に近接した位置に拘束層 3が配置されている。

[0117] 図 13に示した多層セラミック基板 Ifでは、キヤビティ 26の底面が拘束層 3によって規定されるように、拘束層 3が配置されている。

[0118] これらの多層セラミック基板 lc〜： Lfのうち、特に、図 10に示した多層セラミック基板 lcにおいては、側壁部分 27と底壁部分 28との界面を介して、側壁部分 27側および底壁部分 28側の双方に拘束層 3が形成されているので、最も効果的に収縮を抑制することができる。

[0119] 次に、この発明による効果を確認するために実施した実験例について説明する。

[0120] [実験例 1]

1.試料の作製

この実験例では、次のような試料 1〜4の各々〖こ係る多層セラミック基板を作製した [0121] (1)試料 1

試料 1は、この発明の範囲内にある実施例に該当するもので、図 14に示すような構造を有している。図 14において、（a)は、多層セラミック基板 31を断面で示す正面図であり、（b)は、多層セラミック基板 31の底面図である。多層セラミック基板 31は、基材層 32、拘束層 33および介在層 34を備え、 1層の拘束層 33に対して、各側に、各々 1層の介在層 34を介して、各々 3層の基材層 23を積層した構造を有している。また、多層セラミック基板 31は、その底面上に、ストライプ状に延びる複数の導体膜 35 を形成している。

[0122] 上述のような構造の多層セラミック基板 31における基材層 32となるべきグリーンシートを次のように作製した。すなわち、平均粒径約 4 /z mであって、単独では結晶化しない SiO -CaO-Al O — MgO— B O (37 : 15 : 27 : 5 : 16)系ガラス粉末 60重

2 2 3 2 3

量部と、平均粒径 0. 35 mのアルミナ粉末 40重量部と、分散媒としての水 50重量部と、バインダとしてのポリビュルアルコール 20重量部と、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤 1重量部とを混合してスラリーとし、このスラリーから気泡を除去した後、ドクターブレード法によってスラリーをシート状に成形し、乾燥することによって、基材層 32となるべき厚み 30 mのグリーンシートを得た。

[0123] また、多層セラミック基板 31における拘束層 33となるべきグリーンシートを次のように作製した。すなわち、平均粒径 0. 4 mのアルミナ粉末 100重量部と、分散媒としての水 50重量部と、バインダとしてのポリビュルアルコール 20重量部と、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤 1重量部とを混合してスラリーとし、このスラリー力気泡を除去した後、ドクターブレード法によってスラリーをシート状に成形し、乾燥することによって、厚み 10 mの拘束層 33となるべきグリーンシートを得た。

[0124] また、多層セラミック基板 31における介在層 34となるべきグリーンシートを次のように作製した。すなわち、平均粒径 1 μ mの酸化銅粉末 100重量部と、分散媒としての水 50重量部と、バインダとしてのポリビュルアルコール 20重量部と、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤 1重量部とを混合してスラリーとし、このスラリー力気泡を除去した後、ドクターブレード法によってスラリーをシート状に成形し、乾燥することによつて厚み 4 μ mの介在層 34となるべきグリーンシートを得た。

[0125] 次に、上述した各々のグリーンシートを、図 14に示した多層セラミック基板 31のための生の積層体が得られるように積層し、圧着した。この生の積層体の厚みは、焼成後において 0. 1mmであった。次いで、生の積層体を、平面寸法が 30mm X 30mm となるようにカットした。

[0126] 他方、導体膜 35を形成するための導電性ペーストとして、平均粒径 2 μ mの Ag粉末を 48重量部、バインダとしてのェチルセルロースを 3重量部、ならびに溶剤としてのテルペン類を 49重量部含むものを用意した。そして、前述の生の積層体の底面上に、導体膜 35が形成されるように、上記導電性ペーストを付与した。

[0127] 次いで、この生の積層体を、 860°C、 880°C、 900°Cおよび 920°Cの各温度で 20 分間焼成し、試料 1に係る多層セラミック基板 31を得た。

[0128] (2)試料 2

試料 2は、この発明の範囲内にある実施例に該当するもので、図 14に示すような構造を有している。試料 2では、試料 1と比較して、多層セラミック基板 31における介在層 34の組成を変更したことを除いて、試料 1の場合と同様の方法によって、多層セラミック基板 31を作製した。

[0129] 介在層 34となるべきグリーンシートを次のように作製した。すなわち、平均粒径約 4

/z mの SiO -CaO-Al O —MgO— B O (36 : 13 : 24 : 2 : 24)系ガラス粉末 60

2 2 3 2 3

重量部と、平均粒径 0. 35 mのアルミナ粉末 40重量部と、分散媒としての水 50重量部と、バインダとしてのポリビュルアルコール 20重量部と、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤 1重量部とを混合してスラリーとし、このスラリー力気泡を除去した後、ドクターブレード法によってスラリーをシート状に成形し、乾燥することによって、厚み 4 μ mの介在層 34となるべきグリーンシートを得た。

[0130] (3)試料 3

試料 3は、この発明の範囲外にある比較例に該当するもので、図 15に示すような構造を有している。図 15において、図 14に示した要素に相当する要素には同様の参照符号を付している。図 15に示した多層セラミック基板 41は、図 14に示した多層セラミック基板 31と比較して、介在層 34を備えて、な、点で相違して！/、る。

[0131] 図 15に示すような構造の多層セラミック基板 41を得るため、基材層 32および拘束層 33の各々となるべきグリーンシート、ならびに導体膜 35を形成するための導電性ペーストとしては、前述した試料 1の場合と同様のものを用いて、試料 3に係る多層セラミック基板 41を作製した。

[0132] (4)試料 4

試料 4は、この発明の好ましい範囲力も外れたものであり、前述した試料 1と比較して、基材層 32となるべきグリーンシートの組成が異なっている。 [0133] 基材層 32となるべきグリーンシートを次のように作製した。すなわち、平均粒径約 2 mのワラステナイトを析出する結晶化ガラス SiO -CaO-Al O — B O (44 :47

2 2 3 2 3

: 5 :4)系ガラス粉末 50重量部と、平均粒径 1. 5 mのアルミナ粉末 50重量部と、分散媒としての水 50重量部と、バインダとしてのポリビュルアルコール 20重量部と、ポリカルボン酸系分散剤 1重量部とを混合してスラリーとし、このスラリーから気泡を除去した後、ドクターブレード法によってスラリーをシート状に成形し、乾燥することによつて、厚み 30 μ mの基材層 32となるべきグリーンシートを得た。

[0134] その他の点については、試料 1の場合と同様の方法によって、試料 4に係る多層セラミック基板 31を作製した。

[0135] 2.評価

以上のような試料 1〜4の各々について、焼成による X— Y方向収縮率、ならびに多層セラミック基板の吸水率および反りをそれぞれ評価した。なお、これらの評価は、焼成温度を、 860°C、 880°C、 900°Cおよび 920°Cのそれぞれに設定して焼成して得られた各試料について行なった。表 1に X— Y方向収縮率の評価結果が、表 2に吸水率の評価結果が、表 3に反りの評価結果がそれぞれ示されている。

[0136] [表 1]

《X— Y方向収縮率[%]》

[0137] [表 2]

《吸水率 [%]》

ョ ί料焼成温度 C]

番号 860 880 900 920

1 0.1 0 0 0

2 0 0 0 0

3 0.5 0.3 0.1 0

4 0.8 0.5 0.3 0.3 [0138] [表 3]

《反り [ ju m]》

[0139] 表 1に示すように、作製した試料は、いずれも、焼成時の X— Y方向収縮率が 0. 4 〜0. 5%の範囲内にあった。また、表 3に示すように、各試料について、焼成温度が高くなるほど、反りが大きくなる傾向が現れた。

[0140] 表 2に示した吸水率を比較すると、実施例としての試料 1では、 880°Cの焼成温度で吸水率が 0%となり、同じく実施例としての試料 2では、 860°Cの焼成温度で、吸水率が 0%となった。このように、吸水率が 0%となったことは、拘束層 33にガラス材料が円滑に浸透し、拘束層 33が十分に緻密化して、ることを意味して、る。

[0141] これらに対して、比較例としての試料 3では、焼成温度を 920°Cにまで高めたときに吸水率が 0%となった。また、この発明の範囲内にあるが、好ましい範囲力も外れた試料 4では、 920°C以下の焼成温度では、吸水率が 0%となることはなかった。

[0142] 特に、焼成温度を選ぶことにより、吸水率を 0%とすることができた試料 1〜3の間で反りを比較する。吸水率を 0%とすることができた焼成温度での反りについては、試料 1では 26 μ m、試料 2では 12 μ mであり、試料 3では 70 μ mであった。このことから、介在層 34を備える試料 1および 2によれば、介在層を備えない試料 3に比べて、より低温での焼成が可能であり、その結果として反りを低減できることがわかる。

[0143] また、試料 4では、介在層 34を備えるが、そこに含まれる粘度低下物質として酸ィ匕銅を含みながら、基材層 32には結晶化ガラスが含まれていることから、粘度低下物質としての酸化銅の作用が効果的に働かな力つたことがわかる。

[0144] [実験例 2]

この実験例は、多層セラミック基板に備える基材層、拘束層および介在層の各々の熱膨張係数につ、ての好ましい関係を求めるために実施した。

[0145] 1.グリーンシートの作製 (1)基材層用グリーンシート

平均粒径 4 mであって、単独では結晶化しない SiO -BaO-Al O—K Ο— Β

2 2 3 2 2

Ο (37 : 15 : 27 : 5 : 16)系ガラス粉末 60重量部と、平均粒径 0. 35 /z mのアルミナ粉

3

末 40重量部と、分散媒しての水 50重量部と、バインダとしてのポリビュルアルコール 20重量部と、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤 1重量部とを混合してスラリーとし、このスラリーから気泡を除去した後、ドクターブレード法によってスラリーをシート状に成形し、乾燥することによって、基材層となるべき厚み 100 /z mのグリーンシートを得た。

[0146] この基材層用グリーンシートの焼結後の熱膨張係数 1)を求めたところ、 8. Opp mZ。しであつた。

[0147] (2)拘束層用グリーンシート

[0148] [表 4]

[0149] 表 4に示すように、 R1〜R5の 5種類の拘束層用グリーンシートを作製した。

[0150] より詳細には、平均粒径 0. 5 mであって、表 4の「セラミック粉末」の欄に示すような種類のセラミック粉末 100重量部と、分散媒としての水 50重量部と、バインダとしてのポリビュルアルコール 20重量部と、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤 1重量部とを混合してスラリーとし、このスラリーから気泡を除去した後、ドクターブレード法によってスラリーをシート状に成形し、乾燥することによって、拘束層となるべき厚み 1 5 mのグリーンシートを得た。なお、表 4の拘束層 R3および R4についての「セラミツク粉末」の欄にそれぞれ記載された「75 : 25」および「50 : 50」は、 TiOと La Ti Oと

2 2 2 7 の重量比を示している。

[0151] これら拘束層用グリーンシート R1〜R5の焼結後の熱膨張係数（ひ 2)を求めたところ、表 4の「熱膨張係数」の欄に示すとおりの値を得た。なお、拘束層用グリーンシートは、これ単独では緻密な焼結体が得られないため、表 4に示した「熱膨張係数」は、焼結後の拘束層のセラミック粉末間に存在し得る空隙の占有率力ガラスの浸透量を計算し、ガラス浸透量と熱膨張係数との関係を直線近似して計算により求めたものである。

[0152] (3)介在層用グリーンシート

[0153] [表 5]

[0154] 表 5に示すように、 B1〜B4の 4種類の介在層用グリーンシートを作製した。

[0155] より詳細には、平均粒径約 4 mの SiO— CaO— Al O— MgO— B O (36 : 13 :

2 2 3 2 3

24 : 2 : 24)系ガラス粉末と、平均粒径 0. であって、表 5の「セラミック粉末」中の「種類」の欄に示すセラミック粉末とを、セラミック粉末が同「含有量」の欄に示した含有率となるように混合した混合粉末 100重量部と、分散媒しての水 50重量部と、バインダとしてのポリビュルアルコール 20重量部と、分散剤としてのポリカルボン酸系分散剤 1重量部とを混合してスラリーとし、このスラリーから気泡を除去した後、ドクターブレード法によってスラリーをシート状に成形し、乾燥することによって、介在層となるべき厚み 10 μ mのグリーンシートを得た。

[0156] これら介在層用グリーンシート B1〜B4の各々の焼結後の熱膨張係数を求めたところ、表 5の「熱膨張係数」の欄に示すとおりの値を得た。

[0157] 2.多層セラミック基板の作製

図 16は、試料としての多層セラミック基板 51を得るために作製される、分割前のマザ一基板 50の外観を示す平面図である。図 17は、図 16に示したマザ一基板 50を分割して得られた試料としての多層セラミック基板 51を示すもので、（a)は、（b)または（c)の線 A— Aに沿う断面図であり、（b)は、（a)の B— Bに沿う断面図であり、 (c) は、（a)の線 C Cに沿う断面図である。

[0158] 図 17に示した多層セラミック基板 51は、図 16に示したマザ一基板 50を分割線 52 に沿って分割することによって得られたものである。図 16に示すように、マザ一基板 5 0は、 20mm X 30mmの平面寸法を有していて、個々の多層セラミック基板 51は、 4 . 5mm X 4. 5mmの平面寸法を有している。

[0159] 多層セラミック基板 51は、図 17 (a)に示すように、上から、基材層 53、介在層 55 拘束層 54、介在層 55および基材層 53を順次積層した構造を有している。また、上の基材層 53と介在層 55との界面に沿って、図 17 (b)に示すようなパターンを有する導体膜 56および 57が形成される。また、中央の拘束層 54と下の介在層 55との界面に沿って、図 17 (c)に示すようなパターンを有する導体膜 58が形成される。

[0160] このような多層セラミック基板 51を得るため、前述した基材層用グリーンシートを用いるとともに、表 6の「記号」の欄に示すように、拘束層用グリーンシート R1 R5のいずれかおよび介在層用グリーンシート B1 B4のいずれかを用い、さら〖こ、導体膜 56 58の形成のために Ag/Pd (重量比 75： 25)を含む導電 \性ペーストを用い、生の状態のマザ一基板 50を得た。

[0161] [表 6] 試料拘束層介在層

番号己"^" 2 [p_Pm 。 C] 己"^

1 1 R1 5.2 B1 4.2

12 R1 5.2 B2 6.0

13 R2 7.1 B1 4.2

14 R2 7.1 B2 6.0

15 R3 7.6 B1 4.2

16 R3 7.6 B4 4.9

17 R3 7.6 B2 6.0

18 R3 7.6 B3 8.5

19 R4 8.0 B1 4.2

20 R4 8.0 B4 4.9

21 R4 8.0 B2 6.0

22 R4 8.0 B3 8.5

23 R5 10.3 B1 4.2

24 R5 10.3 B4 4.9

25 R5 10.3 B2 6.0

26 R5 10.3 B3 8.5 [0162] 表 6において、「拘束層」および「介在層」の各欄に示した「記号」は、表 4に示した「拘束層記号」および表 5に示した「介在層記号」に対応している。また、表 6の「拘束層」における「 oc 2」の欄には、表 4に示した焼結後の拘束層の「熱膨張係数（ひ 2)」が転記され、「介在層」における「α 3」の欄には、表 5に示した焼結後の介在層の「熱膨張係数 3)」が転記されてヽる。

[0163] 前述のようにして得られた各試料に係る生のマザ一基板 50を 890°Cの温度で焼成した。この焼成による X—Y方向収縮率を求めたところ、試料 11〜26のいずれについても、 0. 4〜0. 5%の範囲内であった。

[0164] 次に、マザ一基板 50を分割線 52に沿って分割し、各試料に係る多層セラミック基板 51を得た。この多層セラミック基板 51について吸水率を評価したところ、試料 11 〜26のいずれについても、 0%であった。

[0165] 3.耐電圧およびクラックの評価

上記試料 11〜26の各々に係る多層セラミック基板 51について、耐電圧および内部クラックの有無を評価した。その結果が表 7に示されている。なお、各試料に係る多層セラミック基板 51において、導体膜 57と導体膜 58との対向面積は lmm²であり、導体膜 57と導体膜 58との間隔は 15 mであった。

[0166] [表 7]

試料 1 ひ3 2— 3 耐電圧内部クラック

番号 [ppm/°C] tkV]

1 1 3.8 1.0 0.9 あり

12 2.0 -0.8 > 2 なし

13 3.8 2.9 0.9 あり

14 2.0 1.1 1.3 なし

15 3.8 3.4 0.5 あり

16 3.1 2.7 0.7 あり

1フ 2.0 1.6 1.5 なし

18 -0.5 -0.9 > 2 なし

19 3.8 3.8 0.5 あり

20 3.1 3.1 0.5 あり

21 2.0 2 \.0 1.2 なし

22 -0.5 -0.5 1.9 なし

23 3.8 6.1 0.7 あり

24 3.1 5.4 0.6 あり

25 2.0 4.3 0.5 あり

26 -0.5 1.8 1.7 なし

[0167] 表 7には、評価を容易にするため、基材層 53の熱膨張係数（ひ 1)と介在層 55の熱膨張係数（ひ 3)との差「ひ 1— α 3」および拘束層 54の熱膨張係数（ o 2)と介在層 5 5の熱膨張係数（ a 3)との差「 α 2— α 3」が併記されて、る。

[0168] 表 7からわかるように、「α 1— α 3」および「ο; 2— α 3」のいずれもが絶対値で 2. 0 ppm/。C以下となった試料 12、 14、 17、 18、 21、 22および 26につ!/ヽては、耐電圧力 S lkV以上となり、し力も、多層セラミック基板 51の内部観察においてクラックが発生していな力つた。このことから、高い耐電圧およびクラック防止を確実に実現するためには、「α 1— α 3」および「0； 2— α 3」の双方について、絶対値で 2. OppmZ°C以下となるようにすることが好まし、ことがわかる。

Claims

請求の範囲

[1] ガラス材料および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体の集合体をもって構成される基材層と、

前記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しない第 2のセラミック材料を含む第 2 の粉体の集合体をもって構成される拘束層と、

前記ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3 の粉体の集合体をもって構成される介在層と、

前記基材層、前記拘束層および前記介在層の少なくとも 1つの主面に沿って形成される導体膜と

を備え、

前記介在層は、その一方主面が前記基材層に接し、かつその他方主面が前記拘束層に接するように位置して、て、

前記第 1の粉体の少なくとも一部は、焼結状態であり、

前記第 2の粉体は、未焼結状態にあるが、前記ガラス材料を含む前記第 1の粉体の一部および前記第 3の粉体の一部が前記拘束層に拡散あるいは流動することによつて、互いに固着されている、

多層セラミック基板。

[2] 前記粘度低下物質は、遷移元素の酸化物を含む、請求項 1に記載の多層セラミツク基板。

[3] 前記粘度低下物質は、低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料を含む

、請求項 1に記載の多層セラミック基板。

[4] 前記基材層に含まれる前記ガラス材料の一部は、前記拘束層の全域に拡散あるヽは流動しており、前記第 2の粉体のすべて力前記ガラス材料の一部によって互いに固着されて、る、請求項 1に記載の多層セラミック基板。

[5] 前記ガラス材料は、前記第 1の粉体の少なくとも一部を焼結させるための焼成工程より前の段階でガラス化されていたものを含む、請求項 1に記載の多層セラミック基板

[6] 前記ガラス材料は、前記第 1の粉体の少なくとも一部を焼結させるための焼成工程により溶融してガラス化されたものを含む、請求項 1に記載の多層セラミック基板。

[7] 前記ガラス材料は、結晶化しな、ものである、請求項 1に記載の多層セラミック基板

[8] 複数の前記基材層を備え、積層方向に隣り合う前記基材層間において、前記介在層、前記拘束層および前記介在層がこの順序で積層されている積層構造部分を備える、請求項 1に記載の多層セラミック基板。

[9] 前記介在層、前記拘束層および前記介在層を介在させて積層方向に隣り合う前記基材層の各々における単位体積あたりの前記ガラス材料の含有量は、互いに実質的に等しい、請求項 8に記載の多層セラミック基板。

[10] 複数の前記拘束層を備え、積層方向に隣り合う前記拘束層間において、前記介在層、前記基材層および前記介在層がこの順序で積層されている積層構造部分を備える、請求項 1に記載の多層セラミック基板。

[11] 前記拘束層は前記基材層より薄い、請求項 1に記載の多層セラミック基板。

[12] その少なくとも一方の主面に沿って開口を位置させているキヤビティをさらに備える、請求項 1に記載の多層セラミック基板。

[13] 前記基材層の熱膨張係数と前記介在層の熱膨張係数との差は絶対値で 2. Oppm Z°C以下であり、かつ、前記拘束層の熱膨張係数と前記介在層の熱膨張係数との差は絶対値で 2. OppmZ°C以下である、請求項 1に記載の多層セラミック基板。

[14] ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体を含む、生の状態にある基材層と、前記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しな、第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体を含む、生の状態にある拘束層と、前記ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3の粉体を含む、生の状態にある介在層と、前記基材層、前記拘束層および前記介在層の少なくとも 1つの主面に沿つて形成される導体膜とを備え、前記介在層は、その一方主面が前記基材層に接し、かつその他方主面が前記拘束層に接するように位置して、る、そのような生の積層体を作製する、積層体作製工程と、

前記第 1の粉体の少なくとも一部を焼結させるとともに、前記ガラス材料を含む前記第 1の粉体の一部および前記第 3の粉体の一部を前記拘束層に拡散あるいは流動させることによって、前記第 2の粉体を、焼結させずに、互いに固着させるように、前記生の積層体を所定の温度で焼成する、焼成工程と

を備える、多層セラミック基板の製造方法。

[15] 前記粘度低下物質は、遷移元素の酸化物を含み、前記焼成工程は、前記遷移元素の酸ィ匕物のイオンが前記ガラス材料中に拡散することによって、前記ガラス材料の溶融物の粘度を下げる工程を備える、請求項 14に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[16] 前記粘度低下物質は、低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料を含み

、前記焼成工程は、前記低粘度ガラス材料および Zまたは低融点ガラス材料が前記ガラス材料に混ざることによって、前記ガラス材料の溶融物の粘度を下げる工程を備える、請求項 14に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[17] 前記焼成工程にぉ、て、前記基材層に含まれる前記ガラス材料の一部は、前記拘束層の全域に拡散あるいは流動し、前記第 2の粉体のすべてを互いに固着させる、請求項 14に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[18] 前記焼成工程は、前記ガラス材料となり得るガラス成分を溶融してガラス化するェ程を含む、請求項 14に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[19] 前記ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分は、結晶化しないものである、請求項 14に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[20] 前記生の積層体は複数の前記基材層を備え、積層方向に隣り合う前記基材層間において、前記介在層、前記拘束層および前記介在層がこの順序で積層されており、前記焼成工程の後、前記介在層、前記拘束層および前記介在層を介在させて積層方向に隣り合う前記基材層の各々における単位体積あたりの前記ガラス材料の含有量は、互いに実質的に等しくなるように、前記基材層の各厚みが設定される、請求項 14に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[21] 前記生の積層体は、前記導体膜に電気的に接続されかつ特定の前記基材層を厚み方向に貫通するように設けられるビアホール導体を備えるとともに、その両主面上に形成されかつ前記拘束層と実質的に同じ組成を有する収縮抑制層を備え、前記焼成工程の後、未焼結の前記収縮抑制層を除去する工程をさらに備える、請求項 1 4に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[22] 前記ビアホール導体は、前記生の積層体の積層方向における最も端に位置する前記基材層に設けられるものを含む、請求項 21に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[23] 前記生の積層体において、前記基材層が前記収縮抑制層に接している、請求項 2 1に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[24] 前記焼成工程の後、前記基材層の熱膨張係数と前記介在層の熱膨張係数との差は絶対値で 2. OppmZ°C以下となり、かつ、前記拘束層の熱膨張係数と前記介在層の熱膨張係数との差は絶対値で 2. OppmZ°C以下となるようにされる、請求項 14 に記載の多層セラミック基板の製造方法。

[25] ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分およびセラミック材料を含む粉体を含む、生の状態にある基材層と、前記基材層上に形成され、かつ前記ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む粉体を含む、生の状態にある介在層とを備える、多層セラミツク基板作製用複合グリーンシート。

[26] ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体を含む、生の状態にある基材層と、前記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しな、第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体を含む、生の状態にある拘束層と、前記ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3の粉体を含む、生の状態にある介在層とを備え、前記介在層は、その一方主面が前記基材層に接し、かつその他方主面が前記拘束層に接するように位置している、多層セラミック基板作製用複合ダリーンシート。

[27] ガラス材料または焼成によって溶融してガラス化されることによりガラス材料となり得るガラス成分および第 1のセラミック材料を含む第 1の粉体を含む、生の状態にある基材層と、前記ガラス材料を溶融させ得る温度では焼結しな、第 2のセラミック材料を含む第 2の粉体を含む、生の状態にある拘束層と、前記ガラス材料の溶融物の粘度を下げるように作用する粘度低下物質を含む第 3の粉体を含む、生の状態にある介在層とを備え、第 1の前記基材層、第 1の前記介在層、前記拘束層、第 2の前記介在層および第 2の前記基材層がこの順序で積層されている、多層セラミック基板作製用複合グリーンシート。