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WO2005115740A1 - 面発光体 - Google Patents

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WO2005115740A1
WO2005115740A1 PCT/JP2005/009481 JP2005009481W WO2005115740A1 WO 2005115740 A1 WO2005115740 A1 WO 2005115740A1 JP 2005009481 W JP2005009481 W JP 2005009481W WO 2005115740 A1 WO2005115740 A1 WO 2005115740A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
thin film
composite thin
fine particles
binder
light emitter
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
PCT/JP2005/009481
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Satoru Numajiri
Kenichi Motoyama
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nissan Chemical Corp
Original Assignee
Nissan Chemical Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Nissan Chemical Corp filed Critical Nissan Chemical Corp
Priority to KR1020127025262A priority Critical patent/KR20120127515A/ko
Priority to US11/569,167 priority patent/US7834528B2/en
Priority to JP2006513894A priority patent/JPWO2005115740A1/ja
Publication of WO2005115740A1 publication Critical patent/WO2005115740A1/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Ceased legal-status Critical Current

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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/02—Physical, chemical or physicochemical properties
    • B32B7/023—Optical properties
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/18—Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives
    • B32B27/20—Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives using fillers, pigments, thixotroping agents
    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
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    • G02B6/00—Light guides; Structural details of arrangements comprising light guides and other optical elements, e.g. couplings
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    • G02B6/0033—Means for improving the coupling-out of light from the light guide
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    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10H—INORGANIC LIGHT-EMITTING SEMICONDUCTOR DEVICES HAVING POTENTIAL BARRIERS
    • H10H20/00—Individual inorganic light-emitting semiconductor devices having potential barriers, e.g. light-emitting diodes [LED]
    • H10H20/80—Constructional details
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    • H10H20/819—Bodies characterised by their shape, e.g. curved or truncated substrates
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    • H—ELECTRICITY
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    • H10H20/8516—Wavelength conversion means having a non-uniform spatial arrangement or non-uniform concentration, e.g. patterned wavelength conversion layer or wavelength conversion layer with a concentration gradient
    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K50/00—Organic light-emitting devices
    • H10K50/80—Constructional details
    • H10K50/85—Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/854—Arrangements for extracting light from the devices comprising scattering means

Definitions

  • the present invention relates to a surface light emitter used for various displays represented by an organic electroluminescence element, a display element, a backlight for a liquid crystal, lighting, and the like, and a transparent substrate for the surface light emitter.
  • Organic electroluminescent elements are elements that have recently received a lot of attention due to the growing demand for flat displays.
  • Organic electroluminescent elements have advantages over liquid crystal elements that have been widely used in the past as flat panel displays.
  • the light-emitting element is a self-luminous element, there is little dependence on viewing angle, power consumption is small, and an extremely thin element can be realized.
  • the light emission lifetime of the device is short. If the lifetime is short, when a still image is displayed on a flat display for a long time, a luminance difference occurs between a lit pixel and a non-lit pixel, and the image is visually recognized as an afterimage.
  • the lifetime is further shortened.
  • the luminance of a display using an organic electroluminescent element is not satisfactory under a low voltage applied state.
  • the organic electroluminescent device has a dilemma that the emission luminance must be reduced if the life is to be prolonged, and the life is shortened if the visibility is to be improved.
  • the light extraction efficiency is the ratio of the light emitted to the transparent substrate front surface of the element to the air relative to the light emission of the element.
  • each interface has a critical angle greater than its critical angle. Light incident at an angle of is totally reflected at the interface and is guided into the layer and disappears, or the light is emitted from the side of the layer, and the light emission from the front of the device is reduced by that much.
  • Patent Document 1 One that forms a grain boundary in a transparent electrode or a light emitting layer to scatter visible light (see Patent Document 1), and one that disperses light emission using a glass substrate whose one surface is roughened as a transparent substrate ( Patent Document 2) and a device in which a scattering region is provided near an interface between an electrode and an organic layer (see Patent Document 3).
  • Patent Document 2 One that forms a grain boundary in a transparent electrode or a light emitting layer to scatter visible light
  • Patent Document 2 One that disperses light emission using a glass substrate whose one surface is roughened as a transparent substrate
  • Patent Document 3 a device in which a scattering region is provided near an interface between an electrode and an organic layer
  • the light extraction efficiency can be improved by forming a layer having a refractive index lower than that of the transparent substrate at the interface between the transparent substrate and the transparent electrode.
  • the refractive index of the layer is preferably, for example, 0.01 to 0.5, preferably 0.05 to 0.3, lower than that of the transparent substrate.
  • the refractive index of the layer itself is usually from 1.2 to 1.4, preferably from 1.2 to 1.35, and more preferably from 1.25 to 1.3.
  • a light emitting body is formed on a transparent substrate having a surface layer (silica aerosol) having a low refractive index to reduce light guide loss in the transparent substrate (see Patent Document 4).
  • a luminous body is formed on a transparent base material having a low refractive index layer obtained by a composite thin film using hollow fine particles, air port gel fine particles, and porous silica material, One that reduces light loss has been disclosed (see Patent Document 5).
  • the light extraction efficiency is improved by forming a thin-film light emitter on a thin film having a low refractive index.
  • waveguiding within the luminous layer is limited, so that the amount of light that can be radiated to the surface of the luminous layer increases.
  • the transparent electrode When the thickness becomes 150 nm, the effect of transmitting light through the transparent electrode cannot be neglected, and the amount of light that is totally reflected between the glass and the surface layer having a low refractive index decreases, but the refractive index increases. Since the amount of light totally reflected from the luminous body between the surface layer and the transparent electrode having a low level increases, a large improvement in light extraction efficiency cannot be expected.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Application Laid-Open No. 59-005595 (Claims)
  • Patent Document 2 JP-A-61-156691 (Claims)
  • Patent Document 3 JP-A-09-129375 (Claims)
  • Patent Document 4 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2001-202827 (Claims)
  • Patent Document 5 JP-A-2003-216061 (Claims)
  • the present invention has been made based on the above background, and has as its object the light of a surface light emitter used in various displays represented by organic electroluminescent elements, display elements, backlights for liquid crystals, lighting and the like.
  • An object of the present invention is to provide a transparent substrate for a surface light emitter that can improve the extraction efficiency, and to provide a surface light emitter with high light emission efficiency by using the transparent substrate.
  • the present invention is a transparent substrate (composite thin film holding substrate) in which a composite thin film (light extraction film) containing fine particles and a binder is formed on a transparent substrate, and the refractive index of the composite thin film is transparent. It has been found that in the region higher than the refractive index of the base material, this can be achieved by effective scattering on the surface and inside of the composite thin film.
  • the first aspect of the present invention is a transparent substrate in which a composite thin film containing fine particles and a binder is formed on the surface of a transparent substrate, and the refractive index of the composite thin film is the refractive index of the transparent substrate.
  • the difference between the refractive index of the fine particles contained in the composite thin film and the binder, which is higher than the refractive index, is 0.1 or more, and the (solid content of the fine particles) Z (solid content of the binder + fine particles) in the composite thin film
  • the composite thin film holding substrate for a surface light emitter has a solid content of particles (mass of solid content) of 0.01 to 0.5.
  • the mixing ratio of the fine particles and the binder is desirably as large as the ratio of the fine particles in the composite thin film. Therefore, (solid content of the fine particles) Z (solid content of the binder)
  • the ratio (mass ratio) of fine particles contained in the solid content of the coating material (material for forming a composite thin film containing the fine particles and the binder-forming material) expressed by the formula (mass ratio) is 0.2 ⁇ 0.5 is desirable.
  • Preferred embodiments of the first aspect of the present invention are as follows.
  • the fine particles are metal oxide fine particles or organic polymer fine particles.
  • the fine particles are metal oxide particles, they preferably comprise silica, titer, tin oxide, zinc oxide, cerium oxide, aluminum oxide, indium oxide, and a composite oxide thereof. At least one kind of metal oxide particles selected from the group.
  • the average particle diameter of the fine particles is preferably 10 to: LOOO nm.
  • the average particle diameter is preferably 80 nm or more, more preferably 200 nm or more.
  • the reason is that it is necessary to obtain scattering on the surface and inside of the composite thin film in order to greatly improve the light extraction efficiency.
  • the fine particles In order to obtain scattering on the surface of the composite thin film, it is desirable that the fine particles have a particle diameter of 80 nm or more. The scattering effect was found to increase with increasing particle size. In addition, it has been found that a particle diameter of about 200 nm or more is desirable for obtaining scattering inside the composite thin film.
  • the above-mentioned binder is a metal oxide or an organic polymer.
  • the binder is a metal oxide, preferably a group consisting of silica, titer, oxide tin, zinc oxide, cerium oxide, aluminum oxide and a composite oxide thereof. It must be at least one kind of metal oxide selected from the group consisting of:
  • the fine particles and the binder have different refractive indexes. As long as there is a difference between the refractive indices, either one may be larger.
  • the coating includes fine particles and a binder on the surface of the transparent base material, and the difference between the respective refractive indices is 0.1 or more.
  • the light extraction efficiency can be greatly improved by forming a composite thin film with the obtained material strength. As light passes through the composite thin film, it is scattered on the film surface and inside the film. Due to this effect, when a light emitting element is provided on the composite thin film of the composite thin film holding substrate for a surface light emitting body, light guided in the light emitting element is reduced, and light passing through the composite thin film is removed from the transparent substrate to the outside ( Extraction efficiency into the atmosphere).
  • the refractive index of the fine particles forming the composite thin film is 1.38, and the refractive indexes of the particles are 1.60 and 1.82.
  • the ratio of the fine particles contained in the solid content of the coating material represented by the solid content mass Z of the fine particles is 0.5, 0.2, 0.066.
  • the refractive index of the composite thin film is the refractive index of many transparent substrates (1.4 It is equal to or larger than 1.6). Even when the refractive index of the film is higher than that of the transparent substrate, the efficiency of light that passes through the composite thin film to the outside (atmosphere) from the transparent substrate increases.
  • a thin film having a refractive index equivalent to that of the above composite thin film but containing no fine particles and having a smooth surface is formed on a transparent thin film-formed composite thin film holding substrate. There is no effect of increasing the efficiency of extracting light passing through the composite thin film holding substrate from the transparent substrate to the outside (atmosphere).
  • the particle diameter of the particles used is 200 nm or more, more intense scattering occurs, and the effect of improving the light extraction efficiency of the composite thin film containing the fine particles and the binder is more significant. growing.
  • the fine particles and the binder contained in the coating material, and the coating material having a difference in refractive index of 0.3 or more are formed. The effect of improving the light extraction efficiency of the composite thin film containing is greater.
  • the fine particles contained in the solid content of the coating material represented by (solid content of fine particles) Z (solid content of binder + solid content of fine particles)
  • solid content of fine particles solid content of binder + solid content of fine particles
  • the composite thin film for scattering light containing fine particles and a binder on the composite thin film holding substrate for a surface light emitter described in the first aspect is formed.
  • a flattening film is formed on the surface by using a flattening material including an organic polymer and a metal oxide, and the unevenness of the surface of the composite thin film is reduced or smoothed, thereby holding a composite thin film for a surface light emitter. It is a substrate.
  • the second embodiment of the present invention is the first embodiment, wherein (solid content of fine particles) / (solid content of binder + mass of solid content of fine particles) in the composite thin film is 0.01 to 0.2.
  • the ratio of the fine particles contained in the solid content of the coating material represented by the solid content mass Z of the fine particles of the composite thin film (the solid content mass of the binder + the solid content mass of the fine particles)
  • the refractive index is 0.01 or more and 0.2 or less
  • the refractive index of the flattening material is equal to the refractive index of the composite thin film containing the fine particles and the binder, the effect of improving the light extraction efficiency is exhibited. It is preferably different from the rate.
  • the refractive index of the flattening film formed on the composite thin film of the composite thin film holding substrate for a surface light emitter is equal to the refractive index of the composite thin film.
  • the effect of improving light extraction efficiency due to surface scattering is greatly reduced.
  • the refractive index of the flat film is significantly different from the refractive index of the composite thin film, the effect is reduced but maintained.
  • the refractive index of the composite thin film containing the fine particles and the binder with almost the same refractive index and the binder is almost the same as the refractive index of the flat film, the effect of improving the light extraction efficiency is lost. It is considered that the effect is maintained in a thin film by scattering in the film.
  • the effect of improving the light extraction efficiency changes depending on the difference in the refractive index between the composite thin film and the layer covering the film.Since the refractive index difference between air and the composite thin film is the largest, there is no layer covering the composite thin film. , The effect is maximal.
  • the first thin film wherein the (solid content of fine particles) / (solid content of binder + solid content of fine particles) in the composite thin film is more than 0.2 and 0.5 or less.
  • a composite thin film holding substrate for a surface light emitter comprising a flat thin film having a refractive index difference of 0.2 or more formed on the surface of the composite thin film containing the fine particles and the binder according to the embodiment.
  • the ratio of fine particles contained in the solid content of the coating material represented by the solid content mass Z of the fine particles of the composite thin film (the solid content mass of the binder + the solid content mass of the fine particles) is greater than 0.2 and 0.5 or less.
  • the refractive index of the flat film is preferably different from the refractive index of the composite thin film containing the fine particles and the binder by 0.2 or more.
  • the refractive index of the planarizing film formed on the composite thin film of the composite thin film holding substrate for a surface light emitter is equal to the refractive index of the composite thin film, the effect of improving light extraction efficiency due to surface scattering is greatly reduced, but if the difference is significantly different, the effect is maintained. The decrease is even smaller than when the flat layer is formed on the composite thin film of the second embodiment because the scattering is more remarkable when the amount of the binder in the film is larger.
  • the effect of light extraction efficiency changes depending on the difference in the refractive index between the composite thin film and the layer covering the film, and the difference in refractive index between air and the composite thin film is the largest, so if there is no layer covering the composite thin film In addition, the effect is maximized.
  • the formation of the flattening layer reduces HAZE, that is, reduces whitening, becomes more transparent, and improves color reproducibility.
  • the effect of improving the light extraction efficiency is maintained.
  • the flat film on the composite thin film is a metal oxide film or an organic polymer.
  • a metal oxide film preferably, silica, titanium oxide, tin oxide, zinc oxide, cerium oxide, aluminum oxide, and a composite oxide thereof. It must be at least one kind of metal oxidant selected.
  • the flat film on the composite thin film is an organic polymer
  • at least one member selected from the group consisting of silicone resin, acrylic resin, styrene resin, polyimide resin, and polyamide resin is preferably selected.
  • a fourth aspect of the present invention is a composite thin film holding substrate for a surface light emitter, further comprising a transparent conductive film formed on the composite thin film containing the fine particles and the binder of the first aspect.
  • a fifth aspect of the present invention is a composite thin film holding substrate for a surface light emitter, wherein a transparent conductive film is further formed on the flattening film of the second aspect or the third aspect.
  • preferred embodiments of the second, third or fifth embodiment are as follows.
  • the fine particles are silica fine particles
  • the binder is a silica Z titer composite oxide
  • the flat film on the composite thin film is silica.
  • a sixth aspect of the present invention is a surface light-emitting device in which a phosphor thin film is laminated on a surface of a composite thin film containing fine particles and a binder in the composite thin film holding substrate for a surface light emitter described in the first embodiment. Body.
  • the surface light emitter of the sixth aspect of the present invention has an organic or inorganic phosphor thin film that emits light when excited by ultraviolet light or an electron beam is formed on the composite thin film of the composite thin film holding substrate for a surface light emitter, It is possible to obtain a surface light emitter having a high light extraction efficiency to the outside.
  • the effect of light extraction is due to the synergistic effect of the effect of the composite thin film, the effect of increasing the surface area exposed to ultraviolet rays or electron beams due to surface irregularities, and the like.
  • a seventh aspect of the present invention is directed to a surface of the composite thin film holding substrate for a surface light emitter according to the second or third aspect, wherein the phosphor thin film is laminated on the surface of the flat film. It is a luminous body.
  • An eighth aspect of the present invention is directed to a surface forming an electroluminescent element on the surface of the transparent conductive film of the composite thin film holding substrate for a surface light emitter described in the fourth or fifth aspect. It is a luminous body.
  • a composite thin film of the composite thin film holding substrate for a surface light emitter described in the first aspect or a flat thin film of the composite thin film holding substrate for a surface light emitting body of the second or third aspect is provided.
  • the electroluminescent element By forming the electroluminescent element by laminating the transparent conductive film, the light emitting layer and the metal electrode in this order, the efficiency of taking out light to the outside is high and a surface light emitter can be obtained.
  • the composite thin film is a film that remains on the transparent substrate by applying a liquid coating material containing fine particles and a binder-forming material to a transparent substrate to form a coating film, and drying the coating film.
  • Drying means removing a liquid component (or volatile component) from the coating film to leave a solid coating film, and may be heated if necessary during drying.
  • the heat treatment of the coating may be performed by heating the coating after drying to obtain the coating and then heating the coating to continue the drying. After drying, UV irradiation may be performed. Further heat treatment may be performed after UV irradiation.
  • a transparent substrate for a surface light emitter that can improve the light extraction efficiency of a surface light emitter used for various displays represented by an organic electroluminescence element, a display element, a backlight for a liquid crystal, a lighting, and the like. And a surface light emitter having high luminous efficiency can be provided by using this.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing one example of a composite thin film holding substrate for a surface light emitter of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing another example of the composite thin film holding substrate for a surface light emitter of the present invention.
  • FIGS. 1 and 2 are cross-sectional views schematically showing an embodiment in which a flat film is provided on the composite thin film holding substrate for a surface light emitter of FIGS. 1 and 2. [FIG.
  • ⁇ 4] (a) and (b) are cross-sectional views schematically showing a form in which a phosphor thin film is provided on the composite thin film holding substrate for a surface light emitter of FIGS. 2 and 3 (a).
  • FIG. 5 An elect-port luminescent element was placed on the composite thin film holding substrate B for a surface light emitter in FIG. 3 (a). It is sectional drawing which shows the form provided.
  • FIG. 6 (a) and (b) are cross-sectional views schematically showing an example of a glass substrate holding a binder film.
  • (b) a light emitting thin film is provided.
  • FIG. 7 is a diagram showing a sample arrangement in a spectrofluorometer.
  • the transparent substrate can be used without particular limitation as long as it is translucent, and is usually in the form of a sheet or a plate. It is.
  • the transparent substrate is, for example, a transparent glass plate, a transparent plastic plate or the like, and is not particularly limited as long as it is generally used as a translucent plate.
  • the refractive index of this transparent substrate often ranges from 1.46 to: L6.
  • examples of a material that can be used for the fine particles contained in the composite thin film include organic polymer fine particles and metal oxide fine particles.
  • examples of the material that can be used for the binder include metal oxides and organic polymers. From these usable materials, a combination of a fine particle or a solution containing fine particles and a binder may be selected so as to satisfy the above conditions. Next, The particles and the binder will be described.
  • fine particles contained in the composite thin film of the present invention fine particles of a metal oxide can be used.
  • silica fine particles are exemplified.
  • the average particle diameter of the silica fine particles is preferably in the range of 10 nm to 1000 nm.
  • the average particle size is 80 nm or more, and in order to obtain the effect of scattering inside the film, it is preferably 200 nm or more.
  • the particle diameter used in the present invention is an average particle diameter measured by a dynamic light scattering method. Examples of the measuring device include DLS-7000 manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.
  • At least one metal oxide selected from the group consisting of titania, tin oxide, zinc oxide, cerium oxide, aluminum oxide, indium oxide, zirconium oxide and their composite oxides can be used in the same manner as the silica fine particles.
  • the fine particles of the dagger are illustrated.
  • the metal oxide fine particles that are preferably used include fine particles of at least one kind of metal oxide selected from the group consisting of titanium, tin oxide, indium oxide, and a composite oxide thereof. It is particularly preferable to use the fine particles.
  • titania fine particles and indium tin oxide fine particles can be exemplified.
  • the refractive index of the metal oxide fine particles can be set to a desired value by variously selecting the material itself.
  • fine particles contained in the composite thin film of the present invention fine particles of an organic polymer can be used.
  • the organic polymer include silicone resin, acrylic resin, and styrene resin.
  • Such an organic polymer can be obtained as fine particles by suspension polymerization, supercritical polymerization, or the like, but may be fine particles produced by another method as long as fine particles can be obtained.
  • the refractive index of the organic polymer fine particles can be set to a desired value by selecting various polymer materials.
  • a metal oxide film can be used as the binder of the composite thin film in the present invention.
  • the metal oxide precursor contained in the coating material as a binder-forming material is converted into a metal oxide as a binder by drying a coating film obtained by applying the coating material composition.
  • An example of such a metal oxide precursor preferably used is alkoxysilane. This alkoxysilane in an acid catalyst Silica can be obtained by drying the coating solution produced by hydrolysis at 300 ° C
  • the coating liquid from which such silica is obtained is mixed with the above-mentioned fine particles or the fine particle-containing solution to form a solution in a dissolved, Z or dispersed state, and then coated and dried to obtain fine particles and a binder. In a dispersed state.
  • a binder of the composite thin film of the present invention similarly to silica, silica Z titer composite oxide, titer, tin oxide, zinc oxide, cerium oxide, aluminum oxide, or a composite oxide thereof can be exemplified.
  • the refractive index of the metal oxide as the binder can be set to a desired value by variously selecting the constituent element species of the precursor that produces the metal oxide.
  • Zita and Zirconium Zirconium complex oxidants are manufactured as described in detail in JP-A-05-124818, JP-A-06-033000 and JP-A-06-242432. It is obtained by drying the applied coating liquid at 300 ° C.
  • the coating solution from which such a complex oxidized product is obtained is mixed and dissolved with the above-mentioned fine particles or a solution containing fine particles, and becomes a solution in a dissolved and / or dispersed state. And a solid film containing the binder in a dispersed state.
  • An organic polymer can be used as a binder for the composite thin film of the present invention.
  • This organic polymer may be the same as the polymer constituting the organic polymer fine particles described above. Therefore, such a polymer is in a dissolved and Z- or dispersed state in a liquid coating material, and is applied and dried to form a solid film containing fine particles and a binder in a dispersed state. That is, in this case, the organic polymer itself is the binder-forming material and the binder.
  • those having excellent transparency, such as acrylic resin and fluorine resin are preferable, but those generally used as an optical thin film coating may be used.
  • the binder-forming material when the coating film obtained by applying the coating material is dried, the binder-forming material may be chemically changed into a binder.
  • the binder-forming material is a reactive (e.g., crosslinkable, polycondensable, etc.) organic monomer, organic oligomer, or organic prepolymer, which reacts to form an organic polymer as a binder.
  • a reactive organic monomer, organic oligomers or organic prepolymer are dissolved and Z or dispersed as a reactive binder-forming material in the liquid coating material composition.
  • organic monomers, organic oligomer, or organic prepolymer which are preferably used include epoxy monomers, oligomers, and prepolymers.
  • the refractive index of the organic polymer can be set to a desired value by variously selecting an organic polymer, an organic monomer, an organic oligomer, and an organic prepolymer which provide the same.
  • the fine particles or the fine particle-containing solution are so formed that the above conditions are satisfied and the refractive index of the composite thin film is higher than that of the transparent base material. What is necessary is just to select the combination of a liquid and a binder.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing one embodiment of a composite thin film (light extraction film) holding substrate A according to the first embodiment of the present invention.
  • a composite thin film 4 composed of fine particles 2 and a binder 3 is formed on a surface of a transparent substrate 1.
  • This composite thin film is prepared by applying a liquid coating material, which is a mixture of fine particles or a solution containing fine particles, and a binder forming coating solution onto the transparent substrate 1, drying it, and then baking it with or without UV irradiation. It was obtained by applying a liquid coating material, which is a mixture of fine particles or a solution containing fine particles, and a binder forming coating solution onto the transparent substrate 1, drying it, and then baking it with or without UV irradiation. It was obtained by
  • the fine particles 2 preferably have a particle diameter of 10 nm to 1000 nm, more preferably 80 nm or more!
  • the difference in refractive index between the fine particles 2 and the binder 3 is preferably 0.1 or more, and more preferably 0.3 or more.
  • the ratio of the fine particles contained in the solid content of the coating material represented by Z is 0.01 to 0.5. In particular, it is more preferably 0.2 to 0.5.
  • FIG. 2 schematically shows, in a cross-sectional view, one mode of the composite thin film holding substrate A for a surface light emitter in the first embodiment.
  • a composite thin film 4 composed of fine particles 2 and a binder 3 is formed on a surface of a transparent substrate 1.
  • This composite thin film is composed of fine particles or a solution containing fine particles.
  • a liquid coating material composition which is a mixture of a liquid and a binder forming coating liquid, is used as a transparent base material.
  • the average particle diameter of the fine particles is ⁇ ! ⁇ 100 nm is more preferable, especially 200 nm or more.
  • the difference in refractive index between the fine particles 2 and the binder 3 is preferably 0.1 or more, and more preferably 0.3 or more.
  • the solid content of the fine particles 2 The ratio of the fine particles contained in the solid content of the coating material represented by Z (the solid content of the binder 3 + the solid content of the fine particles 2) is 0.01 to 0.5. More preferably, it is more preferably 0.01 to 0.2.
  • FIG. 3 shows that in the second mode or the third mode, the flat thin film containing a metal oxide or an organic polymer is placed on the composite thin film 4 of the composite thin film holding substrate A for a surface light emitter.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing one embodiment of a composite thin film holding substrate B for a surface light-emitting body in which a flattening film 5 is formed by use of the composite thin film and unevenness on the surface of the composite thin film is reduced or smoothed.
  • a coating material represented by the formula (solid content of fine particles 2) / (solid content of binder 3 + solid content of fine particles 2) is applied to the composite thin film.
  • the percentage of fine particles contained in the solid content is 0.01 to 0.2, the light extraction efficiency is improved even if the refractive index of the flat film is the same as the refractive index of the composite thin film containing the fine particles and the binder. Although it shows an effect, it is preferable that the refractive index is different from the refractive index of the composite thin film.
  • the ratio of the fine particles contained in the solid content of the coating material represented by (solid content of fine particles 2) Z (solid content of noinder 3 + solid content of fine particles 2) is 0.2.
  • the refractive index of the flat film is preferably different from the refractive index of the composite thin film containing the fine particles and the binder by 0.2 or more.
  • Fig. 3 (a) shows the composite thin film holding substrate A for a surface light emitter provided with a flat film 5 on the composite thin film holding substrate A for a surface light emitter, and Fig. The ones provided with the flattening film 5 are shown.
  • CMP chemical mechanical polishing
  • FIG. 4 shows the phosphor thin film on the composite thin film 4 or the flat film 5 in each of the above-mentioned surface light emitter composite thin film holding substrates A and B in the sixth embodiment or the seventh embodiment.
  • Surface with 6 Optical body C is schematically shown in a sectional view.
  • the phosphor thin film 6 is provided directly on the surface of the composite thin film 4 or the flattening film 5 on the side opposite to the transparent substrate 1.
  • the thin film 6 includes an organic or inorganic phosphor that emits light when excited by irradiation with ultraviolet rays or irradiation with an electron beam, and forms a surface light emitter C as a photoluminescence element.
  • Fig. 4 (a) shows the composite thin film holding substrate A for surface illuminant provided with the phosphor thin film 6 in Fig. 2, and Fig. 4 (b) shows the composite thin film holding substrate B for surface illuminant shown in Fig. 3 (a). Each shows the case where the phosphor thin film 6 is provided.
  • the material of the phosphor is not particularly limited, and any organic or inorganic material conventionally used in photoluminescence elements can be used.
  • a method of forming the phosphor thin film 6 a vapor deposition method such as a sputtering method or an MOCVD (metal organic chemical vapor deposition) method is used for an inorganic phosphor, and a vacuum deposition method is used for a low molecular weight organic phosphor.
  • a coating method such as spin coating or ink jet coating can be used.
  • FIG. 5 shows an electroluminescent device in which the transparent conductive film 7, the light emitting layer 8 and the metal electrode 9 are laminated on the flattening film 5 in the composite light emitting substrate B for a surface light emitter in the eighth embodiment.
  • a cross-sectional view schematically shows a surface light emitter D on which a luminescent element 10 is formed. That is, the element 10 is formed on the composite thin film holding substrate B for a surface light emitter.
  • the electroluminescent element 10 has a transparent conductive film 5 as an anode and a metal electrode 9 of a metal thin film as a cathode, and is formed by laminating a light emitting layer 8 between the anode and the cathode. I have.
  • FIG. 5 shows an organic electroluminescence element 10 in which a hole transport layer 11 is provided between a transparent conductive film 7 serving as an anode and a light emitting layer 8, and a metal electrode 9 serving as a cathode is provided between the light emitting layer 8 and a metal electrode 9 serving as a cathode.
  • An electron transport layer 12 is laminated between the layers as needed.
  • a dielectric layer is laminated on one or both sides of the light emitting layer 8.
  • metal electrode 9, hole transport layer 11, and electron transport layer 12 those conventionally used in the manufacture of electroluminescence can be used as they are.
  • FIG. 5 shows a case where the organic electroluminescent element 10 is provided on the composite thin film holding substrate B for a surface light emitter of FIG.
  • the organic electroluminescent element 10 is a transparent conductive
  • a positive voltage is applied to the conductive film 7 and a negative voltage is applied to the metal electrode 9 serving as a cathode
  • the electrons injected into the light emitting layer 8 via the electron transport layer 12 and the light emitting layer 8 via the hole transport layer 11 are applied.
  • the injected holes are recombined in the light emitting layer 8 to emit light.
  • Silica fine particles as fine particles known methods described in Bogush, GH; et al, "Preparation of monodis perse silica particles: control of size and mass fraction, Journal of Non-crystalline Solids, 104 (1988) 95-106
  • the refractive index of the prepared fine particles was about 1.38.
  • DLS-7000 manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd. was used as a dynamic light scattering particle diameter measurement apparatus.
  • a precursor solution BA-1 was prepared by adding 86.95 g of tetraisopropoxytitanium to 260.84 g of hexylene glycol (HG) and stirring at room temperature for 30 minutes. 13.78 g of water and 68.53 g of ethylene glycol (EG) were mixed, and 58.76 g of aluminum nitrate was dissolved. Further, 186.23 g of 2-butoxyethanol (BS) and 229.31 g of HG were mixed and mixed. Then, 95.60 g of tetraethoxysilane (TEOS) was added, and the mixture was stirred for 30 minutes. Then, the precursor solution BA-1 was added and stirred for 30 minutes to prepare a binder solution BA-2.
  • HG hexylene glycol
  • Precursor solution BB-1 was prepared by adding 157.94g of tetraisopropoxytitanium to 473.82g of hexylene glycol (HG) and stirring at room temperature for 30 minutes. 12.52 g of water and 68.75 g of ethylene glycol (EG) were mixed, and 53.37 g of aluminum nitrate was dissolved. Further, 186.81 g of 2-butoxyethanol (BS) and 17.86 g of HG were added and mixed. Then, 28.94 g of tetraethoxysilane (TEOS) was added, and the mixture was stirred for 30 minutes. Then, the precursor solution BA-1 was heated and stirred for 30 minutes to prepare a binder solution BB-2.
  • HG hexylene glycol
  • Each of the binder solutions BA-2 and BB-2 was formed on a silicon single crystal substrate and baked at 300 ° C for 30 minutes, and the refractive index of the obtained silica Z titer composite oxide film was obtained.
  • 661. 75 g of ethanol and 208 g of TEOS were mixed. 126 g of water and 4.25 g of aqueous ammonia (concentration: 28 wt%) were stirred at 40 ° C for 4 days to prepare a particle-containing solution RA-1.
  • the produced RA-1 500g Pico HG was calendered to 435g and concentrated to 300g to prepare a solution RA-2 containing silica fine particles.
  • the particle size was measured to be 20 nm using a DLS-7000 manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.
  • the binder solutions BA-2 and BB-2 and the silica fine particle-containing solutions RA-2, RB-2 and RC-2 are adjusted to have a solid content mass ratio of 50Z50, 20 ⁇ 80 and 93.4 / 6.6. And the coating solution was adjusted by diluting with an arbitrary solvent so that the solid content became 6%. Table 1 shows each coating solution, binder solution, silica fine particle-containing solution, and mixing ratio (mass ratio of solid content).
  • Each of the coating solutions prepared above was spin-coated on a glass substrate (# 1737) manufactured by Kojung Co., Ltd., and baked at 300 ° C. for 30 minutes to obtain a composite thin film having a configuration as shown in FIGS. 1 and 2.
  • a holding glass substrate was produced.
  • Tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (111) (Alq-3) was formed on a composite thin film holding glass substrate by vapor deposition.
  • the refractive index of the glass substrate used is 1.50.
  • Ninder solution BC-2 was formed on a silicon single crystal substrate and baked at 300 ° C for 30 minutes, and the refractive index of the obtained silica film was measured using DVA-36L manufactured by Mizojiri Optical Industrial Co., Ltd. It was 1.43 when measured by an automatic mold ellipsometer.
  • the noinder solutions BB-2 and BC-2 and the silica fine particle-containing solutions RA-2, RB-2 and RC-2 produced in Example 1 were mixed in a mass ratio of 50,50, 20,80 of the solid content. And 93.4 / 6.6, and the coating solution was adjusted by diluting with an arbitrary solvent so as to have a solid content of 6%.
  • Table 2 shows the coating solution, binder solution, fine particle-containing solution, and mixing ratio (mass ratio of solid content).
  • each of the coating solutions prepared above was spin-coated on a glass substrate (# 1737) manufactured by KOJUNG Co., Ltd., and baked at 300 ° C for 30 minutes to obtain a composite thin film having a structure as shown in Figs. A holding glass substrate was produced. Tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (111) (Alq-3) was formed on a composite thin film holding glass substrate by vapor deposition.
  • the binder solutions BA-2, BB-2, and BC-2 prepared in Example 1 and Comparative Example 2 were spin-coated on the glass substrate used in Example 1 and baked at 300 ° C for 30 minutes. This was repeated until the film thickness became about 1 m, and a glass substrate holding a binder film as shown in FIG. 6 (a) was produced. These were designated as Comparative Example 3. Tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (111) (Alq-3) was deposited on the prepared glass substrate holding a binder film by vapor deposition to produce a surface light emitter as shown in FIG. 6 (b).
  • the maximum fluorescence intensity of the composite thin film holding glass substrate formed with the phosphors formed in Example 1, Comparative Example 2 and Comparative Example 3 was compared with the maximum fluorescence intensity of the glass substrate formed with the phosphors formed in Comparative Example 1.
  • Table 3 Table 4 and Table 5 show the degree of scattering using a spectral haze meter TC-1800H manufactured by Tokyo Denshoku Co., Ltd. according to the methods described in Pio ISK7136 and JISK7161-1-1. The measurement results of AZE values are shown.
  • O-1 was prepared by mixing 59.02 g of TEOS and 202.07 g of methyltriethoxysilane. After dissolving 204.OOg of ginseng in 534.91 g of ethanol, 15-20. The solution O-1 was added dropwise in about 45 minutes with C, and the mixture was stirred under reflux for 5 hours to prepare an O-2 coating solution.
  • an O-3 coating solution was prepared by adding 40 g of propylene glycol monomethyl ether to 141.18 g of the O-2 coating solution, evaporating the solution to 60 g at 60 ° C. and concentrating the solution.
  • An O-3 coating solution was formed on a silicon single crystal substrate and baked at 300 ° C for 30 minutes, and the refractive index of the obtained silica film was measured using a DVA-36L model manufactured by Mizojiri Optical Industrial Co., Ltd. It was 1.38 when measured with an automatic ellipsometer.
  • Tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (111) (Alq-3) was formed on a glass substrate holding an O-3 overcoat composite thin film by vapor deposition.
  • the SC—BC (5), SC—BC (2) and SC—BB (2) prepared in Example 1 were used as a flattening material on a composite thin film-supporting glass substrate as a SE (manufactured by Nissan Chemical Industries, Ltd.).
  • SE manufactured by Nissan Chemical Industries, Ltd.
  • —812 was overcoated and baked at 250 ° C. for 1 hour to produce a glass substrate holding the SE—812 overcoat composite thin film as shown in FIG.
  • SE-812 was formed on a silicon single crystal substrate and baked at 250 ° C for 10 minutes.
  • the refractive index of the obtained SE-812 coating film was measured using a DVA-36L model manufactured by Mizojiri Optical Industrial Co., Ltd. It was 1.64 when measured with an automatic ellipsometer.
  • Tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (111) (Alq-3) was formed on a SE-812 overcoat composite thin film holding glass substrate by vapor deposition.
  • Tris (8-hydroxyquinoline) aluminum (111) (Alq-3) was formed on a glass substrate holding an O-3 overcoat composite thin film by vapor deposition.
  • FIG. 7 The composite thin film holding glass substrate formed with the phosphors formed in Example 2, Example 3, Comparative Examples 4 and 5, and the glass substrate formed with the phosphors formed in Comparative Example 1 are shown in FIG. As shown in Fig. 7, it is placed in a F-4010 type spectrofluorometer manufactured by Hitachi, Ltd., and the substrate is irradiated with excitation light vertically, and the fluorescent light emitted from the substrate is applied to a detector positioned vertically to the substrate. Therefore, the maximum fluorescence intensity was measured.
  • Tables 6 and 7 show the measurement results of HAZE value, which indicates the degree of scattering, using a spectroscopic haze meter TC-1800H manufactured by Tokyo Denshoku Co., Ltd., using the methods described in PIO ISK7136 and JISK7161-1. .
  • the coating material has a fine particle and a binder power on the surface of the transparent base material, and the difference between the respective refractive indices is 0.1 or more.
  • the refractive index of the fine particles forming the composite thin film is 1.38, and the refractive indexes of the binders are 1.60 and 1.82.
  • the ratio of the fine particles contained in the solid content of the coating material represented by the solid content mass Z of the fine particles is 0.5, 0.2, 0.066.
  • the calculated values are 1.49, 1.56, 1.59 and 1.60, 1.73, 1.79, respectively, and the refractive index of the composite thin film is the same as or similar to that of a glass substrate (transparent substrate). It is larger than that of the glass substrate. Even when the refractive index of the composite thin film is equal to or higher than that of the transparent substrate, the light that passes through the composite thin film has a higher extraction efficiency from the transparent substrate to the outside (atmosphere).
  • Example 2 In the composite thin film holding substrate for a surface light emitter of Example 1 of the present invention, when the refractive index of the fine particles forming the composite thin film is 1.38 and the refractive index of the binder is 1.60, When the refractive index of the composite thin film is larger than the refractive index of the glass substrate, the effect of improving the light extraction efficiency is particularly large as compared with Comparative Example 2.
  • the ratio of fine particles contained in the solid content of the coating material (expressed as + (solid content of fine particles)) is about 0.2, and the fine particles and the binder coexist moderately in the film, the composite containing the fine particles and the binder The effect of improving the light extraction efficiency of the thin film becomes greater.
  • Example 2 and Example 3 the composite thin film for a surface light-emitting body in which (solid content of fine particles) / (solid content of binder + solid content of fine particles) is 0.01 or more and 0.2 or less.
  • the refractive index of the flat film formed on the composite thin film on the holding substrate is equal to the refractive index of the composite thin film, the effect of improving the light extraction efficiency due to the scattering of the film surface is greatly reduced.
  • the refractive index of the flat film is significantly different from the refractive index of the composite thin film, the effect is Lower but retained.
  • Comparative Example 4 when the refractive index of the composite film and the refractive index of the flattening film are substantially the same, the effect of improving the light extraction efficiency is lost by forming the flattening film.
  • Example 2 and Example 3 the composite thin film for a surface light-emitting body having (solid content of fine particles) / (solid content of binder + solid content of fine particles) of 0.01 or more and 0.2 or less was used.
  • the refractive index of the composite thin film is different from the refractive index of the flat film, the effect is maintained. The magnitude of the retained effect is more remarkable when the difference in refractive index between the flat film and the composite thin film is large.
  • the solid content mass of the fine particles (Z) (the solid content mass of the binder + the solid content mass of the fine particles) of Example 3 is 0.01 or more and 0.2 or less.
  • the refractive index of the composite film is substantially equal to the refractive index of the flat film, the effect of improving the light extraction efficiency is lost at a particle diameter of 80 nm, but when the fine particles having a particle diameter of 200 nm are used. Keeps its effect.
  • Comparative Example 4 when the refractive index of the composite thin film and the refractive index of the flattening film are substantially equal, the effect of improving the light extraction efficiency is lost by forming the flattening film.
  • Example 2 solid content of fine particles
  • Z solid content of binder + solids of fine particles
  • the composite thin film holding substrate for a surface light emitting device having a weight fraction of greater than 0.2 and 0.5 or less when the refractive index of the composite film is different from the refractive index of the flattening film, the effect is maintained. .
  • the (solid content of fine particles) Z (solid content of binder + solid content of fine particles) of Example 3 is greater than 0.2 and 0.5 or less,
  • fine particles with a particle diameter of 200 nm are used, even if the difference between the refractive index of the composite thin film and the flattening film is small, if the difference between the refractive index of the fine particles and the refractive index of the binder is large, the light extraction efficiency is determined by scattering inside the film The effect of improvement is maintained.
  • a transparent substrate for a surface light emitter capable of improving the light extraction efficiency of a surface light emitter used for various displays represented by an organic electroluminescence element, a display element, a backlight for a liquid crystal, a lighting, and the like. And a surface light emitter having high luminous efficiency can be provided by using this.

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Abstract

　本発明の目的は有機エレクトロルミネセンス素子に代表される各種ディスプレイ、表示素子、液晶用バックライト及び照明等に用いられる面発光体の光取り出し効率を向上することのできる面発光体用複合薄膜保持基板を提供し、これを用いることにより高い発光効率の面発光体を提供することにある。 　微粒子及びバインダーを含む複合薄膜を透明性基材の表面上に製膜した透明性基板であって、複合薄膜の屈折率は透明性基材の屈折率よりも高く、複合薄膜内に含まれる微粒子とバインダーとの屈折率の差が０．１以上であり、及び複合薄膜における（微粒子の固形分質量）／（バインダーの固形分質量＋微粒子の固形分質量）が０．０１～０．５である面発光体用複合薄膜保持基板とこれを用いた面発光体。

Description

面発光体
技術分野
[0001] 本発明は、有機エレクトロルミネセンス素子に代表される各種ディスプレイ、表示素 子、液晶用バックライト及び照明等に用いられる面発光体、ならびにこの面発光体用 の透明性基板に関する。
背景技術
[0002] 有機エレクトロルミネセンス素子は近年フラットディスプレイの需要の高まりから新た に注目されている素子である。有機エレクトロルミネセンス素子は、従来フラットパネ ルディスプレイとして広く用いられてきた液晶素子に比較して優れた点を有する。す なわち自発光素子であるがゆえに視野角依存性が少ないこと、消費電力が小さいこ と、きわめて薄い素子にできることである。し力しながらフラットディスプレイとするには 未だに解決すべき問題点も多い。そのうち一つは素子の発光寿命が短いことである 。寿命が短いとフラットディスプレイに静止画を長時間表示した場合、点灯画素と非 点灯画素の間に輝度の差が生じ残像として視認されるという、残像現象があるためで ある。発光寿命に関係する要因は多々あるが、発光輝度を高めるためにより高い電 圧を素子に印加すると、より寿命が短くなることが知られている。し力しながら有機ェ レクトロルミネセンス素子を用いたディスプレイの発光輝度は、低電圧の印加状態で は満足できるものではなぐ昼間室外でのディスプレイの視認性を確保するためには 素子に高 、電圧を印加して発光輝度を高める必要がある。このように有機エレクト口 ルミネセンス素子には、寿命を長くしょうとすれば発光輝度を弱くせねばならず、視認 性を高めようとすれば寿命が短くなるというジレンマに陥っていた。
[0003] この問題を解決するために、有機エレクトロルミネセンス素子の発光層材料の改良 が精力的に進められてきた。すなわちより低い電圧印加で高い発光輝度を実現する ため、内部量子効率の高い発光層材料を開発するものである。
[0004] また、有機エレクトロルミネセンス素子の発光効率を向上するためには、内部量子 効率を向上させるほかに、光取り出し効率も向上させる必要がある。 [0005] 光取り出し効率とは、素子の発光に対して素子の透明性基板正面力 大気中に放 出される発光の割合である。すなわち発光層での発光が大気中に放出されるには、 幾つかの屈折率の異なる媒質の界面を通過する必要がある力 スネルの屈折の法 則に従えば、各界面にその臨界角以上の角度で入射した光は、界面で全反射され て層中に導波し消失する力もしくは層側面より放出され、その分だけ素子正面からの 光放出が減少する。
[0006] このため、光取り出し効率を向上することが重要な課題であり、様々な試みが行わ れている。透明電極や発光層に粒界を形成し可視光を散乱させるもの（特許文献 1 参照。）、透明性基板として一方の表面が粗面化されたガラス基板を用いて発光を散 乱させるもの (特許文献 2参照。）、電極と有機層との界面付近に散乱領域を設けたも の（特許文献 3参照。）が開示されている。し力しながらこれらの試みは全て素子各層 の膜厚を乱す恐れがあり、絶縁破壊及び素子発光の不均一性を生じる原因となるた め、素子の量産性の態様からは満足できるものではな力つた。
[0007] また、一般的に透明性基材と透明電極の界面に透明性基材の屈折率より小さい層 を形成することで、光取り出し効率を向上できるとされている。その層の屈折率は透 明性基材より、例えば 0. 01から 0. 5、好ましくは 0. 05から 0. 3小さいことが好ましい 。層自体の屈折率は、通常 1. 2〜1. 4であり、好ましくは 1. 2〜1. 35であり、より好 ましくは 1. 25-1. 3である。具体的には、屈折率の低い表面層（シリカエアロゾル） を有した透明性基材上に発光体を形成して、透明性基材での導光ロスを低減させる もの (特許文献 4参照。）、中空微粒子、エア口ゲル微粒子、シリカ多孔質体を用いた 複合薄膜によって得られる屈折率の低い層を有した透明性基材上に発光体を形成 して、透明性基材での導光ロスを低減させるものが開示されている (特許文献 5参照 。）。
[0008] そこでは、薄膜発光体を屈折率の低い薄膜の上に形成することで、その光取出効 率を向上させている。厚みが光の波長よりも小さいような発光体においては、その発 光層内での導波は制限されるため、発光層の表面に放射され得る光の量は増加す る。
[0009] しかし、屈折率の低い表面層を有した透明性基材を用いる場合には、透明電極の 厚みが 150nmとなった場合には、透明電極を透過する影響を無視することはできず 、ガラスと屈折率の低い表面層との間での全反射する光の量は減少するが、屈折率 の低い表面層と透明電極の間で発光体から出た光の全反射する光の量が増加する ため、大きな光取出効率の向上は望めない。
[0010] 特許文献 1：特開昭 59— 005595号公報 (特許請求の範囲）
特許文献 2：特開昭 61— 156691号公報 (特許請求の範囲）
特許文献 3：特開平 09— 129375号公報 (特許請求の範囲）
特許文献 4：特開 2001— 202827号公報 (特許請求の範囲）
特許文献 5：特開 2003— 216061号公報 (特許請求の範囲）
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0011] 従って、透明性基材の種類に関わらず、その表面に薄膜を形成することによって、 上述のような既知の技術と比較して、発光効率を向上させる効果を期待でき、そして 好ましくは安価にかつ簡便に形成できる薄膜が望まれる。
[0012] 本発明は上述の背景に基づきなされてものであり、その目的は有機エレクトロルミネ センス素子に代表される各種ディスプレイ、表示素子、液晶用バックライト及び照明 等に用いられる面発光体の光取り出し効率を向上することのできる面発光体用の透 明性基板を提供し、これを用いることにより高い発光効率の面発光体を提供すること にある。
課題を解決するための手段
[0013] 本発明は、微粒子とバインダーを含む複合薄膜 (光取り出し膜)を透明性基材上に 成膜した透明性基板 (複合薄膜保持基板)であって、複合薄膜の屈折率が透明性基 材の屈折率より高い領域において、複合薄膜の表面及び膜内部の効果的な散乱に より、達成されることが見出された。
[0014] 本発明の第 1態様は、微粒子及びバインダーを含む複合薄膜を透明性基材の表 面上に製膜した透明性基板であって、複合薄膜の屈折率は透明性基材の屈折率よ りも高ぐ複合薄膜内に含まれる微粒子とバインダーとの屈折率の差が 0. 1以上であ り、及び複合薄膜における (微粒子の固形分質量) Z (バインダーの固形分質量 +微 粒子の固形分質量)が 0. 01〜0. 5である面発光体用複合薄膜保持基板である。
[0015] ここで、複合薄膜表面の散乱は、膜表面の凹凸により空気と複合薄膜の間で起こり 、これは空気と複合薄膜の屈折率の差があるために生じる現象である。表面での散 乱の効果を得る為には、微粒子とバインダーの混合比率は、複合薄膜中の微粒子の 割合が多いことが望ましいため、（微粒子の固形分質量) Z (バインダーの固形分質 量 +微粒子の固形分質量)で表されるコーティング材 (微粒子及びバインダー形成 材料を含有する複合薄膜を形成するための材料)の固形分中に含まれ微粒子の割 合 (質量比）は 0. 2〜0. 5程度が望ましい。一方、内部での散乱を得る為には、粒子 と粒子の間隔が充分にあり、その間隔をバインダーで埋めている状態が望ましいため 、（微粒子の固形分質量) / (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形分質量)で 表されるコーティング材の固形分中に含まれる微粒子の割合 (質量比）は 0. 01〜0. 2程度が望ましい。
[0016] 本発明の第 1態様の好ましい態様は、以下の通りである。
前記微粒子が、金属酸ィ匕物微粒子又は有機ポリマー微粒子であること。 前記微粒子が金属酸ィ匕物微粒子である場合には、好ましくはシリカ、チタ-ァ、酸 化錫、酸化亜鉛、酸ィ匕セリウム、酸ィ匕アルミニウム、酸化インジウム及びそれらの複合 酸化物からなる群から選ばれる少なくとも 1種の金属酸ィ匕物微粒子であること。
そして、前記微粒子として、特に好ましくはシリカ微粒子が挙げられること。前記シリ 力微粒子の平均粒子径は、好ましくは 10〜： LOOOnmであること。そして、その平均粒 子径は 80nm以上が好ましぐより好ましくは 200nm以上であること。
[0017] その理由としては、光取り出し効率が大きく向上するためには、複合薄膜の表面及 び膜内部の散乱を得る必要がある。複合薄膜の表面の散乱を得るためには微粒子 の粒子径が 80nm以上であることが望まし 、。その散乱の効果は粒子が大きくなると ともにその効果は増大することが見出された。また、複合薄膜内部の散乱を得るため には、粒子径が 200nm程度以上が望ましいことが見出された。
前記ノインダ一が、金属酸ィ匕物又は有機ポリマーであること。
前記ノインダ一が金属酸ィ匕物である場合には、好ましくはシリカ、チタ-ァ、酸ィ匕錫 、酸化亜鉛、酸化セリウム、酸化アルミニウム及びそれらの複合酸化物からなる群か ら選ばれる少なくとも 1種の金属酸ィ匕物であること。
ここで、複合薄膜内での微粒子とバインダー間の散乱を得るためには、微粒子とバ インダ一の屈折率が異なる必要がある。両者に屈折率の差があれば、どちらが大きく てもよい。
[0018] 本発明の第 1態様の面発光体用複合薄膜保持基板において、透明性基材の表面 に、微粒子及びバインダーを含み、それぞれの屈折率の差が 0. 1以上である、コー ティング材力 得られる複合薄膜が形成されることで、光取り出し効率を大きく向上す ることができる。光は複合薄膜を通過する際、膜表面及び膜内部で散乱される。その 効果により、この面発光体用複合薄膜保持基板の複合薄膜上に発光素子を設ける 場合、発光素子内を導波する光が少なくなり、複合薄膜を通過する光の透明性基材 から外部（大気)への取出効率は高くなる。
[0019] 本発明の第 1態様の面発光体用複合薄膜保持基板において、複合薄膜を形成す る微粒子の屈折率が 1. 38、ノインダ一の屈折率が 1. 60及び 1. 82である場合、微 粒子の固形分質量 Z (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形分質量)で表される コーティング材の固形分中に含まれる微粒子の割合が 0. 5, 0. 2、0. 066の場合に は、複合薄膜の屈折率は、概略値として [膜の屈折率 = (微粒子の固形分質量比） X 1. 38 + (バインダーの固形分質量比） X (バインダーの屈折率) ]で計算すると、 それぞれ 1. 49、 1. 56、 1. 59及び 1. 60、 1. 73、 1. 79となり、複合薄膜の屈折率 は、多くの透明性基材の屈折率（1. 4〜1. 6)と同等もしくはより大きくなる。透明性 基材よりも膜の屈折率が大きい場合にも、複合薄膜を通過する光の透明性基材から 外部（大気)への取出効率は高くなる。
[0020] 上記複合薄膜と同等な屈折率で微粒子を含有せず、且つ表面が平滑である薄膜 を、透明性基材上に形成した面発光体用複合薄膜保持基板において、その面発光 体用複合薄膜保持基板を通過する光の透明性基材から外部 (大気)への取出効率 が高くする効果は皆無である。
[0021] 本発明の第 1態様の複合薄膜において、用いる粒子の粒子径が 200nm以上であ る場合に、より激しく散乱が起こり、微粒子とバインダーを含む複合薄膜の光取り出し 効率向上の効果はより大きくなる。 本発明の第 1態様の複合薄膜において、コーティング材中に含まれる微粒子及び バインダー、それぞれの屈折率の差が 0. 3以上であるコーティング材力 得られる薄 膜を形成することで、微粒子とバインダーを含む複合薄膜の光取り出し効率向上の 効果はより大きくなる。
[0022] 本発明の第 1態様の複合薄膜において、（微粒子の固形分質量) Z (バインダーの 固形分質量 +微粒子の固形分質量)で表されるコーティング材の固形分中に含まれ る微粒子の割合が 0. 2程度になるように、微粒子とバインダーが適度に膜中で共存 する場合に、微粒子とバインダーを含む複合薄膜の光取り出し効率向上の効果はよ り大きくなる。
[0023] 本発明の第 2態様及び第 3態様は、第 1態様にて記載された面発光体用複合薄膜 保持基板における微粒子及びバインダーを含む光を散乱させる複合薄膜が製膜さ れている表面上に、有機ポリマー及び金属酸ィ匕物などを含む平坦ィ匕材料を用いて 平坦化膜を形成し、複合薄膜表面の凹凸の軽減又は平滑化を行った面発光体用複 合薄膜保持基板である。
[0024] 本発明の第 2態様は、複合薄膜における (微粒子の固形分質量) / (バインダーの 固形分質量 +微粒子の固形分質量)が 0. 01以上 0. 2以下である前記第 1態様の 微粒子及びバインダーを含む複合薄膜の表面上に平坦ィ匕膜を製膜した面発光体用 複合薄膜保持基板である。平滑化又は凹凸の軽減を行う場合、複合薄膜の微粒子 の固形分質量 Z (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形分質量)で表されるコー ティング材の固形分中に含まれる微粒子の割合が 0. 01以上 0. 2以下である場合に は、平坦ィ匕材料の屈折率は微粒子とバインダーを含む複合薄膜の屈折率と同等で も光取り出し効率向上の効果を示すが、複合薄膜の屈折率とは異なることが好ましい 。複合薄膜表面の平滑ィ匕又は凹凸の軽減を行うことで膜表面の凹凸が失われた場 合、平坦ィ匕膜と複合薄膜の屈折率の差がないか若しくはほとんどない場合には、膜 表面の散乱は失われてしま!/、、平坦ィ匕膜と複合薄膜の屈折率の差がある場合には、 その屈折率の差に応じた散乱の効果があることが見出された。その散乱の効果は、 屈折率の差が大きいほど大きくなることが見出された。最大の屈折率の差となるのは 、空気の屈折率が 1であるので、すなわち平坦ィ匕膜がない場合がもっとも大きな効果 が得られる。
[0025] 本発明の第 2態様において、面発光体用複合薄膜保持基板の複合薄膜の上に形 成される平坦化膜の屈折率が、複合薄膜の屈折率と同等である場合に、膜表面の散 乱による光取り出し効率向上の効果が大きく低下する。平坦ィ匕膜の屈折率が、複合 薄膜の屈折率と大きく異なる場合には、その効果は低下するが保持される。屈折率 がほぼ同等である微粒子とバインダーを含む複合薄膜自身の屈折率と平坦膜の屈 折率とがほぼ同等の場合には光取り出し効率向上の効果はなくなることから、第 1態 様の複合薄膜では膜内の散乱により効果が保持されると考えられる。複合薄膜とそ の膜を覆う層の屈折率差の大きさで光取り出し効率向上の効果は変化し、空気と複 合薄膜の屈折率差が最も大きいため、複合薄膜を覆う層がない場合に、その効果は 最大となる。
[0026] 本発明の第 3態様は、複合薄膜における (微粒子の固形分質量) / (バインダーの 固形分質量 +微粒子の固形分質量)が 0. 2より大きく 0. 5以下である前記第 1態様 の微粒子及びバインダーを含む複合薄膜の表面上に複合薄膜とは屈折率の差が 0 . 2以上である平坦ィ匕膜を製膜した面発光体用複合薄膜保持基板である。複合薄膜 の微粒子の固形分質量 Z (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形分質量)で表 されるコーティング材の固形分中に含まれる微粒子の割合が 0. 2より大きく 0. 5以下 である場合には、平坦ィ匕膜の屈折率は微粒子とバインダーを含む複合薄膜の屈折 率と 0. 2以上異なることが好ましい。
[0027] 本発明の第 3態様において、面発光体用複合薄膜保持基板の複合薄膜の上に形 成される平坦化膜の屈折率が、複合薄膜の屈折率と同等である場合に、膜表面の散 乱による光取り出し効率向上の効果が大きく低下するが、大きく異なる場合には、そ の効果は保持される。その低下は第 2態様の複合薄膜の上に平坦ィヒ層を形成する 場合よりもさらに小さぐそれは膜内のバインダーの量が多い方が散乱がより顕著で あることによるものである。複合薄膜とその膜を覆う層の屈折率差の大きさで光取り出 し効率向上の効果は変化し、空気と複合薄膜の屈折率差が最も大きいため、複合薄 膜を覆う層がない場合に、その効果は最大となる。また、平坦化層が形成されること により、 HAZEが減少する、つまり白くなるのが軽減されより透明になり色再現性がよ くなるが、光取り出し効率向上の効果は保持されている。
[0028] ここで、第 2態様又は第 3態様の好ましい態様は、以下の通りである。
前記複合薄膜上の平坦ィ匕膜が、金属酸ィ匕物又は有機ポリマーであること。 前記複合薄膜上の平坦ィ匕膜が金属酸ィ匕物である場合には、好ましくはシリカ、チタ 二了、酸化錫、酸化亜鉛、酸化セリウム、酸化アルミニウム及びそれらの複合酸化物 力 なる群力 選ばれる少なくとも 1種の金属酸ィ匕物であること。
前記複合薄膜上の平坦ィ匕膜が有機ポリマーである場合には、好ましくはシリコーン 榭脂、アクリル榭脂、スチレン榭脂、ポリイミド榭脂、及びポリアミド榭脂からなる群力も 選ばれる少なくとも 1種の有機ポリマーであること。
[0029] 本発明の第 4態様は、更に前記第 1態様の微粒子及びバインダーを含む複合薄膜 の上に透明導電性膜が形成されている面発光体用複合薄膜保持基板である。
[0030] 本発明の第 5態様は、更に前記第 2態様又は第 3態様の平坦化膜の上に更に透明 導電性膜が形成されている面発光体用複合薄膜保持基板である。
[0031] ここで、第 2態様、第 3態様又は第 5態様の好ましい態様は、以下の通りである。
前記微粒子がシリカ微粒子であり、前記バインダーがシリカ Zチタ-ァ複合酸ィ匕物 であり、かつ前記複合薄膜上に平坦ィヒ膜がシリカであること。
[0032] 本発明の第 6態様は、前記第 1態様に記載された面発光体用複合薄膜保持基板 における微粒子及びバインダーを含む複合薄膜の表面上に、蛍光体薄膜が積層さ れた面発光体である。
本発明の第 6態様の面発光体は、面発光体用複合薄膜保持基板の複合薄膜の上 に、紫外線又は電子線によって励起されて発光する有機又は無機の蛍光体薄膜が 形成されており、外部への光の取り出し効率が高い面発光体を得ることができる。そ の光取り出しの効果は、複合薄膜の効果と表面の凹凸による紫外線又は電子線の 当たる表面積が増大した効果、それぞれの相乗効果によるものである。
[0033] 本発明の第 7態様は、前記第 2態様又は第 3態様に記載された面発光体用複合薄 膜保持基板の平坦ィ匕膜の表面上に、蛍光体薄膜が積層された面発光体である。
[0034] 本発明の第 8態様は、前記第 4態様又は第 5態様に記載された面発光体用複合薄 膜保持基板の透明導電性膜の表面上に、エレクトロルミネセンス素子を構成する面 発光体である。
本発明の第 8態様では、第 1態様に記載された面発光体用複合薄膜保持基板の 複合薄膜又は第 2もしくは第 3態様の面発光体用複合薄膜保持基板の平坦ィ匕膜の 上に透明導電性膜、発光層及び金属電極がこの順に積層してエレクトロルミネセンス 素子を形成することで、外部への光の取り出し効率が高!、面発光体を得ることができ る。
[0035] なお、複合薄膜は、微粒子及びバインダー形成材料を含む液状コーティング材を 透明性基材に塗布して塗膜を形成し、これを乾燥することによって透明性基材上に 残る被膜である。乾燥とは、塗膜から液体成分 (又は揮発性成分)を除去して固体の 被膜を残すことを意味し、乾燥に際しては必要に応じて加熱してもよい。尚、乾燥し て被膜を得た後で被膜を加熱して熱処理してもよぐ乾燥時の加熱を継続することに よって、被膜の熱処理を実施してよい。乾燥後、 UV照射を実施してもよぐ UV照射 後さらに熱処理を実施してもよ ヽ。
発明の効果
[0036] 有機エレクトロルミネセンス素子に代表される各種ディスプレイ、表示素子、液晶用 バックライト及び照明等に用いられる面発光体の光取り出し効率を向上することので きる面発光体用の透明性基板を提供し、これを用いることにより高い発光効率の面発 光体を提供することができる。
図面の簡単な説明
[0037] [図 1]本発明の面発光体用複合薄膜保持基板の一例を模式的に示す断面図である
[図 2]本発明の面発光体用複合薄膜保持基板のもう一つの例を模式的に示す断面 図である。
[図 3] (a)及び (b)は、図 1及び図 2の面発光体用複合薄膜保持基板上に平坦ィ匕膜を 設けた形態を模式的に示す断面図である。
圆 4] (a)及び (b)は、図 2及び図 3 (a)の面発光体用複合薄膜保持基板上に蛍光体 薄膜を設けた形態を模式的に示す断面図である。
[図 5]図 3 (a)の面発光体用複合薄膜保持基板 B上にエレクト口ルミネッセンス素子を 設けた形態を模式的に示す断面図である。
[図 6] (a)及び (b)は、バインダー膜保持ガラス基板の一例を模式的に示す断面図で あり、（b)では発光薄膜が設けられている。
[図 7]分光蛍光光度計内サンプル配置図である。
符号の説明
[0038] 1 透明性基材
2 微粒子
3 バインダー
4 複合薄膜 (光取り出し膜）
5 平坦化膜
6 蛍光体薄膜
7 透明導電性膜
8 発光層
9 金属電極
10 エレクト口ルミネッセンス素子
11 ホール輸送層
12 電子輸送層
発明を実施するための最良の形態
[0039] 本発明の面発光体用複合薄膜保持基板において、透明性基材は、透光性のもの であれば特に制限されることなく使用することができ、通常はシート状又はプレート状 形態である。透明性基材は、例えば透明ガラス板、透明プラスチック板等であってよ ぐ一般に透光性板として用いられるものであれば特に制限されない。この透明性基 材の屈折率は、多くの場合、 1. 46〜： L 6の範囲である。
[0040] 本発明の面発光体用複合薄膜保持基板において、複合薄膜内に含有される微粒 子に使用できる材料としては、有機ポリマー微粒子及び金属酸ィ匕物微粒子などを例 示できる。また、バインダーに使用できる材料としては、金属酸化物及び有機ポリマ 一などを例示できる。これらの使用できる材料から、上述の条件を満足するように微 粒子又は微粒子含有溶液とバインダーとの組み合わせを選択すればよい。次に、微 粒子及びバインダーにつ!/、て説明する。
[0041] 本発明における複合薄膜内に含有させる微粒子として、金属酸化物の微粒子を使 用できる。
この金属酸ィ匕物としては、先ず、シリカ微粒子が挙げられる。そのシリカ微粒子の平 均粒子径は 10nm〜1000nmの範囲にあるのが好ましい。特に膜表面での散乱の 効果を得るためには平均粒子径が 80nm以上ではであることが好ましぐさらに膜内 部での散乱の効果を得るためには 200nm以上であることが好ま 、。本発明にて使 用する粒子径は、動的光散乱法にて測定した平均粒子径ある。測定装置としては大 塚電子株式会社製 DLS— 7000等が挙げられる。シリカ微粒子と同様に使用できる 金属酸化物として、チタニア、酸化錫、酸化亜鉛、酸化セリウム、酸化アルミニウム、 酸化インジウム、酸化ジルコニウム及びそれらの複合酸化物からなる群から選ばれる 少なくとも 1種の金属酸ィ匕物の微粒子を例示できる。使用するのが好ましい金属酸化 物微粒子としては、チタ-ァ、酸化錫、酸化インジウム及びそれらの複合酸化物から なる力も選ばれる少なくとも 1種の金属酸ィ匕物の微粒子を例示できる。使用するのが 特に好ま 、金属酸ィ匕物微粒子としては、その屈折率が大きなものを選定する場合 、チタニア微粒子、酸化インジウム錫微粒子を例示できる。金属酸化物微粒子の屈 折率は、その材料自体を種々選択することによって所望の値にすることができる。
[0042] 本発明における複合薄膜内に含有させる微粒子として、有機ポリマーの微粒子を 使用できる。この有機ポリマーとしては、シリコーン榭脂、アクリル榭脂、スチレン榭脂 等を例示できる。このような有機ポリマーは、懸濁重合、超臨界重合等によって微粒 子として得ることができるが、微粒子が得られる限り、別の方法で製造される微粒子で あってもよい。有機ポリマー微粒子の屈折率は、ポリマー材料を種々選択することに よって所望の値にすることができる。
[0043] 本発明における複合薄膜のバインダーとして、金属酸ィ匕物を使用できる。この場合 、コーティング材中にバインダー形成材料として含まれて 、る金属酸ィ匕物前駆体が、 コーティング材組成物を塗布して得られる塗膜を乾燥することによってバインダーとし ての金属酸化物に変化する。使用するのが好ましいそのような金属酸ィ匕物前駆体の 例としては、アルコキシシランを挙げることができる。このアルコキシシランを酸触媒中 で加水分解させて製造した塗布液を 300°Cで乾燥することによってシリカが得られる
[0044] そのようなシリカが得られる塗布液は、上述の微粒子又は微粒子含有溶液と混合 することで、溶解及び Z又は分散した状態の溶液となり、これを塗布して乾燥すること によって微粒子及びバインダーを分散状態で含む固体の被膜となる。本発明の複合 薄膜のバインダーとして、シリカと同様に、シリカ Zチタ-ァ複合酸化物、チタ-ァ、 酸化錫、酸化亜鉛、酸化セリウム、酸化アルミニウム又はそれらの複合酸化物等を例 示できる。
[0045] バインダーとしての金属酸化物の屈折率は、金属酸化物をもたらすその前駆体の 構成元素種を種々選択することによって所望の値にすることができる。チタ-ァ、シリ 力 Zチタ-ァ複合酸ィ匕物は特開平 05— 124818号公報、特開平 06— 033000号 公報及び特開平 06 - 242432号公報に詳細に記載されて 、るように製造した塗布 液を 300°Cで乾燥することによって得られる。そのような複合酸ィ匕物が得られる塗布 液は、上述の微粒子又は微粒子含有溶液と混合することで、溶解及び/又は分散し た状態の溶液となり、これを塗布して乾燥することによって微粒子及びバインダーを 分散状態で含む固体の被膜となる。
[0046] 本発明の複合薄膜のノインダーとして、有機ポリマーを使用できる。この有機ポリマ 一は、上述の有機ポリマー微粒子を構成するポリマーと同じあってよい。従って、その ようなポリマーは、液状のコーティング材において、溶解及び Z又は分散した状態に あり、これを塗布して乾燥することによって微粒子及びバインダーを分散状態で含む 固体の被膜となる。即ち、この場合では、有機ポリマー自体がバインダー形成材料で あり、また、ノインダーである。そのようなポリマーの他の例としては、アクリル系榭脂、 フッ素系榭脂等の透明性に優れたものが好ましいが、光学薄膜コーティングとして一 般的に用いられるものであってもよ 、。
[0047] 別の態様では、コーティング材を塗布して得られる塗膜を乾燥するに際して、バイン ダー形成材料がバインダーに化学的に変化するものであってよい。例えば、バインダ 一形成材料は、反応性 (例えば架橋性、縮重合性等)の有機モノマー、有機オリゴマ 一又は有機プレポリマーであって、これらが反応してバインダーとしての有機ポリマー となるものであってもよい。従って、そのような有機モノマー、有機オリゴマー又は有 機プレボリマーは、液状のコーティング材組成物において、反応性のバインダー形成 材料として溶解及び Z又は分散している。使用するのが好ましいそのような有機モノ マー、有機オリゴマー又は有機プレボリマーとしては、エポキシ系のモノマー、オリゴ マー、プレボリマー等を例示できる。
[0048] 有機ポリマーの屈折率は、有機ポリマー、それをもたらす有機モノマー、有機オリゴ マー及び有機プレボリマーを種々選択することによって所望の値にすることができる
[0049] 本発明の面発光体用複合薄膜保持基板では、上述の条件を満足し、かつ複合薄 膜の屈折率が透明性基材の屈折率よりも高くなるように、微粒子又は微粒子含有溶 液とバインダーとの組み合わせを選択すればよい。
[0050] 以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態をより詳細に説明する。
図 1は、本発明の第 1態様の複合薄膜 (光取り出し膜)保持基板 Aの 1つの形態を 断面図にて模式的に示す。透明性基材 1の表面に、微粒子 2とバインダー 3によって 構成された複合薄膜 4が形成されている。この複合薄膜は、微粒子又は微粒子含有 溶液とバインダー形成塗布液との混合物である液状コーティング材を透明性基材 1 上に塗布して乾燥し、 UV照射する又は未照射のまま、その後焼成することにより得 られたものである。
微粒子 2としては、粒子径が 10nm〜1000nmであることが好ましぐ特に 80nm以 上であることがより好まし!/、。
微粒子 2とバインダー 3の屈折率の差は 0. 1以上であることが好まぐ特に 0. 3以上 あることがより好ましい。
(微粒子 2の固形分質量) Z (バインダー 3の固形分質量 +微粒子 2の固形分質量) で表されるコーティング材の固形分中に含まれる微粒子の割合は 0. 01〜0. 5であ ることが好ましぐ特に 0. 2〜0. 5であることがより好ましい。
[0051] 図 2は、第 1態様において、面発光体用複合薄膜保持基板 Aの 1つの形態を断面 図にて模式的に示す。透明性基材 1の表面に、微粒子 2とバインダー 3によって構成 された複合薄膜 4が形成されている。この複合薄膜は、微粒子又は微粒子含有溶液 とバインダー形成塗布液との混合物である液状コーティング材組成物を透明性基材
1上に塗布して乾燥し、 UV照射する又は未照射のまま、その後焼成することにより得 られたものである。
微粒子 2としては、微粒子の平均粒子径が ΙΟηπ！〜 lOOOnmであることが好ましぐ 特に 200nm以上であることがより好まし 、。
微粒子 2とバインダー 3の屈折率の差は 0. 1以上であることが好まぐ特に 0. 3以上 あることがより好ましい。
(微粒子 2の固形分質量) Z (バインダー 3の固形分質量 +微粒子 2の固形分質量） で表されるコーティング材の固形分中に含まれる微粒子の割合は、 0. 01〜0. 5であ ることが好ましぐ特に 0. 01〜0. 2であることがより好ましい。
[0052] 図 3は、第 2態様又は第 3態様において、前記面発光体用複合薄膜保持基板 Aの 複合薄膜 4の上に、金属酸ィ匕物又は有機ポリマーなどを含む平坦ィ匕材料を用いて平 坦化膜 5を形成し、複合薄膜表面の凹凸の軽減又は平滑化を行った面発光体用複 合薄膜保持基板 Bの 1つの形態を断面図に示す。凹凸の軽減又は平滑ィ匕を行う場 合、複合薄膜にぉ 、て (微粒子 2の固形分質量) / (バインダー 3の固形分質量 +微 粒子 2の固形分質量)で表されるコーティング材の固形分中に含まれる微粒子の割 合が 0. 01〜0. 2である場合には、平坦ィ匕膜の屈折率は微粒子とバインダーを含む 複合薄膜の屈折率と同様でも光取り出し効率向上の効果を示すが、複合薄膜の屈 折率と異なることが好ましい。一方、複合薄膜において (微粒子 2の固形分質量) Z( ノインダー 3の固形分質量 +微粒子 2の固形分質量)で表されるコーティング材の固 形分中に含まれる微粒子の割合が 0. 2〜0. 5である場合には、平坦ィ匕膜の屈折率 は微粒子とバインダーを含む複合薄膜の屈折率と 0. 2以上異なることが好ま 、。
[0053] 平坦化膜の形成後、化学的機械的研磨 (CMP)などの研磨によって、平坦化膜の 表面の研磨を行ってもよい。図 3 (a)は図 1の面発光体用複合薄膜保持基板 Aに平 坦ィ匕膜 5を設けたものを、図 3 (b)は図 2の面発光体用複合薄膜保持基板 Aに平坦 化膜 5を設けたものをそれぞれ示す。
[0054] 図 4は、第 6態様又は第 7態様にお 、て、前記の面発光体用複合薄膜保持基板 A 又は Bの夫々における複合薄膜 4又は平坦ィ匕膜 5の上に蛍光体薄膜 6を設けた面発 光体 Cを模式的に断面図にて示す。図 4の形態では、複合薄膜 4又は平坦化膜 5の 透明性基材 1と反対側の表面に直接、蛍光体薄膜 6を設けている。この薄膜 6は、紫 外線の照射や電子線の照射によって励起されて発光する有機又は無機の蛍光体を 含んでなり、フォトルミネセンス素子として面発光体 Cを形成する。この面発光体 ま CRT、 FED、 PDP等の自発光型ディスプレイにおいて特に有用である。図 4 (a)は 図 2の面発光体用複合薄膜保持基板 Aに蛍光体薄膜 6を設けたものを、図 4 (b)は 図 3 (a)の面発光体用複合薄膜保持基板 Bに蛍光体薄膜 6を設けたものをそれぞれ 示す。
[0055] 蛍光体の材料としては特に限定されるものではなぐフォトルミネセンス素子におい て従来力 使用されて 、る有機あるいは無機の任意の材料を用いることができる。蛍 光体薄膜 6の形成方法としては、無機蛍光体の場合にはスパッタリング法、 MOCVD 法 (有機金属気相成長法)等の気相成長法を、低分子有機蛍光体の場合には真空 蒸着法を、高分子有機蛍光体の場合にはスピンコーティング、インクジェットコーティ ング等のコーティング法を挙げることができる。
[0056] 図 5は、第 8態様において、前記面発光体用複合薄膜保持基板 Bにおいて、平坦 化膜 5の上に、透明導電性膜 7、発光層 8及び金属電極 9を積層してエレクトロルミネ センス素子 10を形成するようにした面発光体 Dを断面図にて模式的に示す。即ち、 面発光体用複合薄膜保持基板 B上に素子 10が形成されている。エレクト口ルミネッ センス素子 10は、陽極としての透明導電性膜 5及び陰極としての金属薄膜の金属電 極 9を有して成り、この陽極と陰極の間に発光層 8を積層して形成されている。図 5の 形態は、有機エレクトロルミネセンス素子 10を示し、陽極となる透明導電性膜 7と発光 層 8との間にホール輸送層 11が、そして、発光層 8と陰極となる金属電極 9との間に 電子輸送層 12が必要に応じて積層されている。無機エレクトロルミネセンス 10の場 合には、発光層 8の片面あるいは両面に誘電層が積層される。これらの発光層 8、金 属電極 9、ホール輸送層 11、電子輸送層 12の材料としては、エレクトロルミネセンス の製造に従来から使用されて 、るものをそのまま用いることができる。
[0057] 尚、図 5は図 3の面発光体用複合薄膜保持基板 Bに有機エレクトロルミネセンス素 子 10を設けたものを示す。有機エレクトロルミネセンス素子 10は、陽極となる透明導 電性膜 7に正電圧を、陰極となる金属電極 9に負電圧を印加すると、電子輸送層 12 を介して発光層 8に注入された電子と、ホール輸送層 11を介して発光層 8に注入さ れたホールとが、発光層 8内にて再結合して発光が起こる。
実施例
[0058] 次に、本発明を実施例で具体的に説明する。
微粒子としてのシリカ微粒子は、 Bogush, G.H.; et al, "Preparation of monodis perse silica particles: control of size and mass fraction , Journal of Non— cr ystalline Solids, 104(1988)95-106で示される公知の方法で製造した。その調製され た微粒子の屈折率は約 1. 38であった。
平均粒子径測定では、動的光散乱法粒子径測定装置として、大塚電子株式会社 製 DLS— 7000を用いた。
[0059] (実施例 1)
へキシレングリコール（HG) 260. 84gに、テトライソプロポキシチタン 86. 95gをカロ えて、室温で 30分撹拌することで前駆体溶液 BA—1を調製した。水 13. 78g、ェチ レングリコール (EG) 68. 53gを混合し、硝酸アルミニウム 58. 76gを溶解した。さらに 2—ブトキシエタノール（BS) 186. 23g、HG229. 31gをカ卩えて混合した。そこでテト ラエトキシシラン (TEOS) 95. 60gを加えて 30分撹拌後、前駆体溶液 BA— 1を加え て 30分撹拌することでバインダー溶液 BA— 2を調製した。
[0060] へキシレングリコール（HG) 473. 82gに、テトライソプロポキシチタン 157. 94gを カロえて、室温で 30分撹拌することで前駆体溶液 BB—1を調製した。水 12. 52g、ェ チレングリコール (EG) 68. 75gを混合し、硝酸アルミニウム 53. 37gを溶解した。さら に 2—ブトキシエタノール（BS) 186. 81g、 HG17. 86gを加えて混合した。そこでテ トラエトキシシラン (TEOS) 28. 94gを加えて 30分撹拌後、前駆体溶液 BA— 1をカロ えて 30分撹拌することでバインダー溶液 BB - 2を調製した。
[0061] ノ インダー溶液 BA— 2及び BB— 2を夫々シリコン単結晶基板上に成膜して、 300 °Cで 30分間焼成し、得られたシリカ Zチタ-ァ複合酸化物膜の屈折率を株式会社 溝尻光学工業所社製 DVA—36L型自動エリプソメーターにて測定したところ、 1. 6 0及び 1. 82であった。 [0062] エタノール 661. 75g、 TEOS208gを混合し、 40。Cで水 126g、アンモニア水（濃 度 28wt%) 4. 25gをカ卩え、 40°Cで 4日間撹拌して、粒子含有溶液 RA— 1を作製し た。作製した RA— 1 500g〖こ HGを 435gカロえ、 300gに濃縮することでシリカ微粒子 含有溶液 RA— 2を調製した。大塚電子株式会社製 DLS— 7000により、粒子径を測 定したところ 20nmであつた。
[0063] エタノール 548. 59g、 TEOS277. 76gを混合し、 40。Cで水 168g、アンモニア水（ 濃度 28wt%)5. 65gを加え、 40°Cで 7時間撹拌して、粒子含有溶液 RB— 1を作製 した。作製した RB— 1 500gに HGを 445gカロえ、 500gに濃縮することでシリカ微粒 子含有溶液 RB— 2を調製した。大塚電子株式会社製 DLS— 7000により、粒子径を 測定したところ 80nmであった。
[0064] エタノール 445g、 TEOS345gを混合し、 40°Cで水 200g、アンモニア水 (濃度 28w t%)10gを加え、 40°Cで 7時間撹拌して、粒子含有溶液 RC— 1を作製した。作製し た RC— 1 500gに HGを 455g加え、 500gに濃縮することでシリカ微粒子含有溶液 RC— 2を調製した。大塚電子株式会社製 DLS— 7000により、粒子径を測定したと ころ 210nmであった。
[0065] バインダー溶液 BA— 2及び BB— 2とシリカ微粒子含有溶液 RA— 2、 RB— 2及び RC— 2を、固形分の質量比で 50Z50、 20Ζ80及び 93. 4/6. 6となるように混合 し、固形分 6%となるように任意の溶媒で希釈することで、コーティング溶液をそれぞ れ調整した。それぞれのコーティング溶液、バインダー溶液、シリカ微粒子含有溶液 及び混合割合 (固形分の質量比率)を表 1に示す。
[0066] [表 1] 表 1
Figure imgf000019_0001
[0067] 上記で調製したコーティング溶液をそれぞれコーユング社製ガラス基板（# 1737) 上にスピンコートによって塗布し、 300°Cで 30分間焼成することで、図 1及び 2のよう な構成の複合薄膜保持ガラス基板を作製した。複合薄膜保持ガラス基板上にトリス（ 8—ヒドロキシキノリン)アルミニウム（111) (Alq— 3)を蒸着によって製膜した。用いた ガラス基板の屈折率は 1. 50である。
[0068] (比較例 1)
実施例 1で用いたガラス板を未処理のまま用いて、未処理のままのガラス基板にトリ ス（8—ヒドロキシキノリン)アルミニウム（111) (Alq - 3)を蒸着によって製膜した。
[0069] (比較例 2)
水 150g、エタノール 167. 09gを混合し、蓚酸 1. 50gを溶解させて溶液 BC— 1を 調製した。エタノール 334. 19g、TEOS347. 22gを混合し、室温で約 30分間に溶 液 BB— 1を滴下後、室温で 30分撹拌した。その後、還流下で 1時間撹拌することで ノ インダー溶液 BC - 2を調製した。
[0070] ノ インダー溶液 BC— 2をシリコン単結晶基板上に成膜して、 300°Cで 30分間焼成 し、得られたシリカ膜の屈折率を株式会社溝尻光学工業所社製 DVA— 36L型自動 エリプソメーターにて測定したところ、 1. 43であった。
[0071] ノ インダー溶液 BB— 2及び BC— 2と実施例 1で作製したシリカ微粒子含有溶液 R A— 2、 RB— 2及び RC— 2を、固形分の質量比で 50,50、 20,80及び 93. 4/6 . 6となるように混合し、固形分 6%となるように任意の溶媒で希釈することで、コーティ ング溶液をそれぞれ調整した。それぞれのコーティング溶液、バインダー溶液、微粒 子含有溶液及び混合割合 (固形分の質量比率)を表 2に示す。
[0072] [表 2] 表 2
Figure imgf000020_0001
[0073] 上記で調製したコーティング溶液をそれぞれコーユング社製ガラス基板（# 1737) 上にスピンコートによって塗布し、 300°Cで 30分間焼成することで、図 1及び 2のよう な構成の複合薄膜保持ガラス基板を作製した。複合薄膜保持ガラス基板上にトリス（ 8—ヒドロキシキノリン)アルミニウム（111) (Alq— 3)を蒸着によって製膜した。
[0074] (比較例 3)
実施例 1で用いたガラス基板上に実施例 1及び比較例 2で作製したバインダー溶液 BA— 2、 BB— 2、 BC— 2をスピンコートによって成膜して、 300°Cで 30分間焼成す ることを繰り返し行い、膜厚を約 1 mとして、図 6 (a)のようなバインダー膜保持ガラ ス基板を作製した。これらを比較例 3とした。作製したバインダー膜保持ガラス基板に トリス（8—ヒドロキシキノリン)アルミニウム（111) (Alq— 3)を蒸着によって製膜して、 図 6 (b)のような面発光体を作製した。
[0075] 実施例 1、比較例 2及び比較例 3で作製した蛍光体を製膜した複合薄膜保持ガラス 基板及び比較例 1で作製した蛍光体を製膜したガラス基板を、図 7のように株式会社 日立製作所製 F— 4010形分光蛍光光度計内に配置し、基板に垂直に励起光を照 射して、基板力 放出される蛍光光を基板力 垂直に位置する検出器によって最大 蛍光強度を測定した。
比較例 1で作製した蛍光体を製膜したガラス基板の最大蛍光強度に対する、実施 例 1、比較例 2及び比較例 3で作製した蛍光体を製膜した複合薄膜保持ガラス基板 の最大蛍光強度の変化量である、（実施例 比較例 2及び比較例 3で作製した蛍光 体を製膜した複合薄膜保持ガラス基板の最大蛍光強度 Z比較例 1で作製した蛍光 体を製膜したガラス基板の最大蛍光強度)を計算し、表 3、表 4及び表 5に示す。
[0076] さらに、表 3、表 4及び表 5に ίお ISK7136、JISK7161— 1に記載される方法で、（ 有)東京電色社製に分光ヘーズメーター TC— 1800Hよって散乱の度合いを表す H AZE値の測定結果を示した。
[0077] [表 3]
Figure imgf000022_0001
4] 表 4
Figure imgf000023_0001
[0079] [表 5]
表 5
Figure imgf000023_0002
[0080] (実施例 2)
TEOS59. 02g、メチルトリエトキシシラン 202. 07gを混合し O— 1を調製した。ェ タノ一ノレ 534. 91gに、蔘酸 204. OOgを溶解させた後、 15〜20。Cで約 45分間に溶 液 O— 1を滴下後、還流下で 5時間撹拌することで O— 2コーティング溶液を調製した 。また、 O— 2コーティング溶液 141. 18gにプロピレングリコールモノメチルエーテル 40gをカロえ、 100gになるまで 60°Cでエバポレーシヨンして濃縮することで O— 3コー ティング溶液を調製した。
[0081] 実施例 1で作製した SC— BC (5)、 SC— BC (2)及び SC— BB (2)を用いた複合薄 膜保持ガラス基板上に、さらに平坦ィ匕材料として、 O— 3コーティング溶液をオーバ 一コーティングし、 300°Cで 30分間焼成することで図 3のような構成の平坦ィ匕膜が製 膜された O— 3オーバーコート複合薄膜保持ガラス基板を作製した。
[0082] O— 3コーティング溶液をシリコン単結晶基板上に製膜して、 300°Cで 30分間焼成 し、得られたシリカ膜の屈折率を株式会社溝尻光学工業所社製 DVA— 36L型自動 エリプソメーターにて測定したところ、 1. 38であった。
O— 3オーバーコート複合薄膜保持ガラス基板上にトリス (8—ヒドロキシキノリン)ァ ルミ-ゥム（111) (Alq— 3)を蒸着によって製膜した。
[0083] (実施例 3)
実施例 1で作製した SC— BC ( 5)、 SC— BC ( 2)及び SC— BB ( 2)を用 、た複合薄 膜保持ガラス基板上に、平坦化材料として日産化学工業株式会社製 SE— 812をォ 一バーコーティングし、 250°Cで 1時間焼成することで図 3のような構成の SE— 812 オーバーコート複合薄膜保持ガラス基板を作製した。
SE— 812をシリコン単結晶基板上に製膜して、 250°Cで 10分間焼成し、得られた SE— 812コ一ティング膜の屈折率を株式会社溝尻光学工業所社製 DVA— 36L型 自動エリプソメーターにて測定したところ、 1. 64であった。
SE-812オーバーコート複合薄膜保持ガラス基板上にトリス（8—ヒドロキシキノリン )アルミニウム（111) (Alq - 3)を蒸着によって製膜した。
[0084] (比較例 4)
比較例 2で作製した CC— CC (5)を用いた複合薄膜保持ガラス基板上に、さらに平 坦ィ匕材料として O— 3コーティング溶液をオーバーコーティングし、 300°Cで 30分間 焼成することで図 3のような構成の O— 3オーバーコート複合薄膜保持ガラス基板を 作製した。
O— 3オーバーコート複合薄膜保持ガラス基板上にトリス (8—ヒドロキシキノリン)ァ ルミ-ゥム（111) (Alq— 3)を蒸着によって製膜した。
[0085] (比較例 5)
比較例 2で作製した CC— CC (5)を用いた複合薄膜保持ガラス基板上に、平坦ィ匕 材料として日産化学工業株式会社製 SE— 812をオーバーコーティングし、 250°Cで 1時間焼成することで図 3のような構成の SE— 812オーバーコート複合薄膜保持ガラ ス基板を作製した。 SE-812オーバーコート複合薄膜保持ガラス基板上にトリス（8—ヒドロキシキノリン )アルミニウム（111) (Alq- 3)を蒸着によって製膜した。
[0086] 実施例 2、実施例 3、比較例 4及び比較例 5で作製した蛍光体を製膜した複合薄膜 保持ガラス基板及び比較例 1で作製した蛍光体を製膜したガラス基板を、図 7のよう に株式会社日立製作所製 F— 4010形分光蛍光光度計内に配置し、基板に垂直に 励起光を照射して、基板力 放出される蛍光光を基板力 垂直に位置する検出器に よって最大蛍光強度を測定した。
[0087] 比較例 1で作製した蛍光体を製膜したガラス基板の最大蛍光強度に対する、実施 例 2、実施例 3、比較例 4及び比較例 5で作製した蛍光体を製膜した複合薄膜保持ガ ラス基板の最大蛍光強度の変化量である、（実施例 2、実施例 3、比較例 4及び比較 例 5で作製した蛍光体を製膜した複合薄膜保持ガラス基板の最大蛍光強度 Z比較 例 1で作製した蛍光体を製膜したガラス基板の最大蛍光強度)を計算し、表 6及び表 7に示す。
さらに、表 6及び 7に ίお ISK7136、JISK7161— 1に記載される方法で、（有)東京 電色社製に分光ヘーズメーター TC—1800Hよって散乱の度合いを表す HAZE値 の測定結果を示した。
[0088] [表 6]
表 6
Figure imgf000025_0001
[0089] [表 7] 表 7
Figure imgf000026_0001
[0090] 本発明の実施例 1の面発光体用複合薄膜保持基板において、透明基材の表面に 、微粒子及びバインダー力もなり、それぞれの屈折率の差が 0. 1以上である、コーテ イング材カゝら得られる複合薄膜が形成されることで、光取り出し効率を大きく向上する ことができる。光は複合薄膜を通過する際、膜表面及び膜内部で散乱される。その効 果により、この面発光体用複合薄膜保持基板の複合薄膜上に発光素子を設ける場 合、発光素子内を導波する光が少なくなり、複合薄膜を通過する光は透明基材から 外部 (大気)への取出効率が高くなる。
[0091] 本発明の実施例 1の面発光体用複合薄膜保持基板において、複合薄膜を形成す る微粒子の屈折率が 1. 38、ノインダ一の屈折率が 1. 60及び 1. 82である場合、微 粒子の固形分質量 Z (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形分質量)で表される コーティング材の固形分中に含まれる微粒子の割合が 0. 5, 0. 2、 0. 066の場合に は、複合薄膜の屈折率は概略値として [膜の屈折率 = (微粒子の固形分質量比） X 1 . 38 + (バインダーの固形分質量比） X (バインダーの屈折率) ]で計算すると、それ ぞれ 1. 49、 1. 56、 1. 59及び 1. 60、 1. 73、 1. 79となり、複合薄膜の屈折率はガ ラス基板 (透明性基材)のそれと同等もしくはガラス基板のそれより大きくなる。複合薄 膜の屈折率が透明性基材のそれと同等もしくは透明性基材のそれより大きい場合に も複合薄膜を通過する光は透明性基材から外部（大気)への取出効率が高くなる。
[0092] 比較例 2において、微粒子の屈折率が 1. 38、バインダーの屈折率が 1. 43及び 1 . 60であるから、微粒子の固形分質量 Z (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形 分質量)で表されるコーティング材の固形分中に含まれる微粒子の割合が 0. 5, 0. 2 、 0. 066の場合には、複合薄膜の屈折率は、概略値として [膜の屈折率 = (微粒子 の固形分質量比） X 1. 38 + (バインダーの固形分質量比） Xバインダーの屈折率] で計算すると、それぞれ 1. 41、 1. 42、 1. 43となり、ガラス基板より複合薄膜の屈折 率は小さくなる。
[0093] 本発明の実施例 1の面発光体用複合薄膜保持基板において、複合薄膜を形成す る微粒子の屈折率が 1. 38、ノインダ一の屈折率が 1. 60である場合には、ガラス基 板の屈折率よりも複合薄膜の屈折率が大きくなるとき、特に比較例 2に比べ、大きな 光取り出し効率向上の効果を示す。
[0094] 本発明の実施例 1の複合薄膜において、複合薄膜を形成する微粒子の屈折率が 1 . 38である場合、バインダーの屈折率が 1. 60であるより 1. 82である場合に、更に大 きな光取り出し効率向上の効果を示す。これは微粒子とバインダーの屈折率差がより 0. 3以上とより大きくなつたためである。
[0095] 比較例 3に示すように、同等な屈折率を有する複合薄膜と平坦膜においては、複合 薄膜を通過する光は透明性基材から外部 (大気)への取出効率を高くする効果は皆 無である。
[0096] 実施例 1の複合薄膜において、用いる微粒子の粒子径が 200nm以上である場合 に、より激しく散乱が起こり、微粒子とバインダーを含む複合薄膜の光取り出し効率向 上の効果はより大きくなる。
[0097] 実施例 1の複合薄膜において、微粒子の固形分質量 Z (バインダーの固形分質量
+微粒子の固形分質量)で表されるコーティング材の固形分中に含まれる微粒子の 割合が 0. 2程度と微粒子とバインダーが適度に膜中で共存する場合に、微粒子とバ インダーを含む複合薄膜の光取り出し効率向上の効果はより大きくなる。
[0098] 実施例 2及び実施例 3の (微粒子の固形分質量) / (バインダーの固形分質量 +微 粒子の固形分質量)が 0. 01以上 0. 2以下である面発光体用複合薄膜保持基板上 において、複合薄膜の上に形成される平坦ィ匕膜の屈折率が、複合薄膜の屈折率と 同等である場合に、膜表面の散乱による光取り出し効率向上の効果が大きく低下す る。平坦ィ匕膜の屈折率が、複合薄膜の屈折率と大きく異なる場合には、その効果は 低下するが保持される。比較例 2の微粒子とバインダーの屈折率がほぼ同等でかつ 平坦ィヒする平坦ィヒ材料の屈折率が複合薄膜自身の屈折率とほぼ同等の場合には 光取り出し効率向上の効果はなくなることから、実施例 1の複合薄膜では膜内の散乱 により効果が保持されると考えられる。複合薄膜とその膜を覆う層の屈折率差の大き さで光取り出し効率向上の効果は変化し、空気と複合薄膜の屈折率差が最も大きい ため、複合薄膜を覆う膜がない場合に、その効果は最大となる。
[0099] 比較例 4において、複合膜の屈折率と平坦ィ匕膜の屈折率がほぼ同等の場合には、 平坦ィ匕膜を形成することによって光取り出し効率向上の効果は失われてしまうが、実 施例 2及び実施例 3の (微粒子の固形分質量) / (バインダーの固形分質量 +微粒 子の固形分質量)が 0. 01以上 0. 2以下である面発光体用複合薄膜保持基板にお いては、複合薄膜の屈折率と平坦ィ匕膜の屈折率が異なる場合には、その効果は保 持される。保持される効果の大きさは平坦ィ匕膜と複合薄膜の屈折率の差が大きい方 がより顕著である。
[0100] 実施例 3の (微粒子の固形分質量) Z (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形 分質量)が 0. 01以上 0. 2以下である面発光体用複合薄膜保持基板において、複 合膜の屈折率と平坦ィ匕膜の屈折率がほぼ同等の場合には、粒子径が 80nmでは光 取り出し効率向上の効果は失われてしまうが、粒子径 200nmの微粒子を用いた場 合にはその効果は保持される。
[0101] 実施例 2及び実施例 3の (微粒子の固形分質量) / (バインダーの固形分質量 +微 粒子の固形分質量)が 0. 2より大きく 0. 5以下である面発光体用複合薄膜保持基板 において、複合薄膜の上に形成される平坦ィヒ膜の屈折率が複合薄膜の屈折率と同 等である場合に、膜表面の散乱による光取り出し効率向上の効果が低下するが、大 きく異なる場合にはその効果は保持される。複合薄膜とその膜を覆う膜の屈折率差 の大きさで光取り出し効率向上の効果は変化し、空気と複合薄膜の屈折率差が最も 大きいため、複合薄膜を覆う膜がない場合に、その効果は最大となる。
[0102] 比較例 4において、複合薄膜の屈折率と平坦ィ匕膜の屈折率がほぼ同等の場合に は、平坦ィ匕膜を形成することによって光取り出し効率向上の効果は失われてしまうが 、実施例 2の (微粒子の固形分質量) Z (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形 分質量)が 0. 2より大きく 0. 5以下である面発光体用複合薄膜保持基板においては 、複合膜の屈折率と平坦化膜の屈折率が異なる場合には、その効果は保持される。
[0103] 実施例 3の (微粒子の固形分質量) Z (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形 分質量)が 0. 2より大きく 0. 5以下である面発光体用複合薄膜保持基板において、 粒子径 200nmの微粒子を用いるとき、複合薄膜と平坦化膜の屈折率差が小さい場 合にも、微粒子の屈折率とバインダーの屈折率差が大きい場合には、膜内部散乱に より光取り出し効率向上の効果が保持される。
産業上の利用可能性
[0104] 有機エレクトロルミネセンス素子に代表される各種ディスプレイ、表示素子、液晶用 バックライト及び照明等に用いられる面発光体の光取り出し効率を向上することので きる面発光体用の透明性基板を提供し、これを用いることにより高い発光効率の面発 光体を提供することができる。 なお、 2004年 5月 26日に出願された日本特許出願 2004— 155743号の明細書 、特許請求の範囲、図面及び要約書の全内容をここに引用し、本発明の明細書の開 示として、取り入れるものである。

Claims

請求の範囲
[1] 微粒子及びバインダーを含む複合薄膜を透明性基材の表面上に製膜した透明性 基板であって、複合薄膜の屈折率は透明性基材の屈折率より高ぐ複合薄膜内に含 まれる微粒子とバインダーとの屈折率の差が 0. 1以上であり、及び複合薄膜におけ る (微粒子の固形分質量) Z (バインダーの固形分質量 +微粒子の固形分質量)が 0
. 01〜0. 5である面発光体用複合薄膜保持基板。
[2] 複合薄膜における (微粒子の固形分質量) Z (バインダーの固形分質量 +微粒子 の固形分質量)が 0. 01以上 0. 2以下である微粒子及びバインダーを含む複合薄膜 の表面上に平坦化膜を製膜した請求項 1に記載の面発光体用複合薄膜保持基板。
[3] 複合薄膜における (微粒子の固形分質量) Z (バインダーの固形分質量 +微粒子 の固形分質量)が 0. 2より大きく 0. 5以下である微粒子及びバインダーを含む複合 薄膜の表面上に複合薄膜とは屈折率の差が 0. 2以上である平坦ィ匕膜を製膜した請 求項 1に記載の面発光体用複合薄膜保持基板。
[4] 更に、微粒子及びバインダーを含む複合薄膜の表面上に透明導電性膜が形成さ れて 、る請求項 1に記載の面発光体用複合薄膜保持基板。
[5] 更に、平坦ィ匕膜の上に透明導電性膜が形成されている請求項 2又は 3に記載の面 発光体用複合薄膜保持基板。
[6] 前記微粒子が、金属酸ィ匕物微粒子又は有機ポリマー微粒子である請求項 1〜5の
Vヽずれか 1項に記載の面発光体用複合薄膜保持基板。
[7] 前記微粒子が、シリカ、チタニア、酸化錫、酸化亜鉛、酸化セリウム、酸ィ匕アルミニゥ ム、酸化インジウム及びそれらの複合酸ィ匕物力 なる群力 選ばれる少なくとも 1種の 金属酸化物微粒子である請求項 1〜6のいずれか 1項に記載の面発光体用複合薄 膜保持基板。
[8] 前記バインダーが、金属酸ィ匕物又は有機ポリマーである請求項 1〜7のいずれか 1 項に記載の面発光体用複合薄膜保持基板。
[9] 前記バインダーが、シリカ、チタ二了、酸化錫、酸化亜鉛、酸ィ匕セリウム、酸ィ匕アルミ -ゥム及びそれらの複合酸化物からなる群から選ばれる少なくとも 1種の金属酸化物 である請求項 1〜7のいずれか 1項に記載の面発光体用複合薄膜保持基板。
[10] 前記複合薄膜上の平坦化膜が、金属酸ィ匕物又は有機ポリマーである請求項 2、 3 又は 5に記載の面発光体用複合薄膜保持基板。
[11] 前記複合薄膜上の平坦化膜が、シリカ、チタ二了、酸化錫、酸化亜鉛、酸化セリウ ム、酸ィ匕アルミニウム及びそれらの複合酸ィ匕物力 なる群力 選ばれる少なくとも 1種 の金属酸化物である請求項 2、 3又は 5に記載の面発光体用複合薄膜保持基板。
[12] 前記複合薄膜上の平坦化膜が、シリコーン榭脂、アクリル榭脂、スチレン榭脂、ポリ イミド榭脂、及びポリアミド榭脂からなる群力も選ばれる少なくとも 1種の有機ポリマー である請求項 2、 3又は 5に記載の面発光体用複合薄膜保持基板。
[13] 前記微粒子がシリカ微粒子であり、前記バインダーが、シリカ Zチタ-ァ複合酸ィ匕 物であり、かつ前記複合薄膜上の平坦化膜がシリカである請求項 2、 3又は 5に記載 の面発光体用複合薄膜保持基板。
[14] 請求項 1に記載された面発光体用複合薄膜保持基板にお！ヽて、微粒子及びバイ ンダーを含む複合薄膜の表面上に、蛍光体薄膜が積層された面発光体。
[15] 請求項 2又は 3に記載された面発光体用複合薄膜保持基板において、平坦ィ匕膜の 表面上に、蛍光体薄膜が積層された面発光体。
[16] 請求項 4又は 5に記載された面発光体用複合薄膜保持基板において、透明導電性 膜が製膜されている表面上に、エレクトロルミネセンス素子を構成する面発光体。
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