WO2001029922A1

WO2001029922A1 - Polymer electrolyte fuel cell

Info

Publication number: WO2001029922A1
Application number: PCT/JP2000/007357
Authority: WO
Inventors: Teruhisa Kanbara; Kazuhito Hatoh; Junji Niikura
Original assignee: Matsushita Electric Industrial Co Ltd
Current assignee: Panasonic Holdings Corp
Priority date: 1999-10-21
Filing date: 2000-10-20
Publication date: 2001-04-26
Anticipated expiration: 2002-04-21
Also published as: KR20020062733A; JP3970027B2; CN1183619C; US7008714B1; WO2001029922A9; CN1379918A; EP1248310A4; EP1248310A1; KR100417050B1

Description

明細書高分子電解質型燃料電池技術分野

本発明は、ポータブル電源、電気自動車用電源、家庭内コ一ジ： cネシステム等に使用される、高分子電解質を用いた燃料電池に関する。背景技術

高分子電解質を用いた燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、空気など酸素を含有する燃料ガスとを、電気化学的に反応させることにより，電力と熱とを同時に発生させる。この燃料電池は、基本的には、水素ィオンを選択的に輸送する高分子電解質膜の両面に形成された一対の電極、すなわちアノードと力ソードから構成される。前記の電極は、白金族金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とする触媒層と、この触媒層の外面に形成される、通気性と電子導電性を併せ持つ拡散層からなる。さらに、電極に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外にリークしたり、二種類のガスが互いに混合しないように、電極の周囲には高分子電解質膜を挟んでガスシール材ゃガスケッ卜が配置される。これらのシ一ル材ゃガスケットは、電極及び高分子電解質膜と一体化してあらかじめ組み立てられる。これを， M E A (電解質膜一電極接合体）と呼ぶ。 M E Aの外側には、これを機械的に固定するとともに、隣接した M E A を互いに電気的に直列に接続するための導電性のセパレー夕板が配置される。セパレー夕板の M E Aと接触する部分には、電極面に反応ガスを供給し、生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成される。ガス流路は、セパレー夕板と別に設けることもできるが、セパレー夕板の表面に溝を設けてガス流路とする方式が一般的である。

これらの溝に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するためには、燃料ガスおよび酸化剤ガスをそれぞれ供給する配管を、使用するセパレ一夕板の枚数に分岐し、その分岐先を直接セパレ一夕板の溝につなぎ込む配管治具が必要となる。この治具をマ二ホールドと呼び、上記のような燃料ガスおよび酸化剤ガスの供給配管から直接つなぎ込むタイプを外部マ二ホールドと呼ぶ。このマ二ホールドには、構造をより簡単にした内部マニホ一ルドと呼ぶ形式のものがある。内部マ二ホールドとは、ガス流路を形成したセパレー夕板に、貫通した孔を設け、ガス流路の出入り口をこの孔まで通し、この孔から直接燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するものである。

燃料電池は、運転中に発熱するので、電池を良好な温度状態に維持するために、冷却水等で冷却する必要がある。通常、 1〜 3セル毎に冷却水を流す冷却部が設けられる。冷却部をセパレー夕板とセパレー夕板との間に挿入する形式と、セパレー夕板の背面に冷却水流路を設けて冷却部とする形式があり、後者が多く利用される。これらの M E Aとセパレ一夕および冷却部を交互に重ねていき、 1 0〜 2 0 0セル積層し、その積層体を集電板と絶縁板を介して端板で挟み、締結ボル卜で両端から固定するのが一般的な積層電池の構造である。

このような高分子電解質型燃料電池では、セパレータ板は導電性が高く、かつ燃料ガスおよび酸化剤ガスに対して気密性が高く、更に水素酸素を酸化還元する際の反応に対して高い耐食性を持つ必要がある。このような理由から、従来のセパレ一夕板は、通常グラッシ一力一ボンや膨張黒鉛などのカーボン材料で構成され、ガス流路もその表面の切削や、膨張黒鉛の場合は型による成型により、作製されていた。

従来のカーボン板の切削による方法では、カーボン板の材料コストとともに、これを切削するためのコストを引き下げるのが困難であった。また、膨張黒鉛を用いる方法も材料コストが高く、これが実用化のための障害と考えられている。

近年、従来より使用されたカーボン材料に代えて、ステンレス鋼などの金属板を用いる試みが行われている。

しかし、上述の金属板を用いる方法では、金属板が高温において p H 2〜 3程度の酸化性の雰囲気に曝されるため、長期間使用すると、金属板の腐食や溶解が起こる。金属板が腐食すると、腐食部分の電気抵抗が増大し、電池の出力が低下する。また、金属板が溶解すると、溶解した金属イオンが高分子電解質に拡散し、これが高分子電解質のイオン交換サイトにトラップされ、結果的に高分子電解質自身のイオン電導性が低下する。これらの原因により、金属板をそのままセパレ一夕板に使用し, 電池を長期間運転すると、発電効率が次第に低下するという問題があつた。

このような劣化を避けるため、金属板の表面にある程度の厚さを持つ金メッキを施すのが通例であった。また、エポキシ樹脂などに金属粉を混ぜることで作製した導電性樹脂で作製したセパレ一夕が検討されている（特開平 6— 3 3 3 5 8 0号公報）。

以上のように、セパレー夕をグラッシ一カーボン板を切削して作る方法では、グラッシ一カーボン板の材料コストそのものが高い上に、これを切削するためのコストを引き下げることも困難である。膨張黒鉛をプレス加工したものは、材料の力学的強度の問題があり、特に電気自動車の動力源として用いると、走行中の振動や衝撃によって、亀裂が入ることがある。金メッキを施した金属板製セパレー夕は、金メッキのコストに問題がある。導電性樹脂で作製したセパレー夕は、グラッシ一カーボンゃ金属板に較べて導電性が低く、さらに樹脂の表面が硬いため、電極との接触部分の電気抵抗を下げるためには、強い圧力で締め付ける必要があり、それだけ電池構造が複雑になる。発明の開示

本発明は、以上の課題を解決するため、新規な導電性セパレータを備えた高分子電解質型燃料電池を提供する。

本発明の高分子電解質型燃料電池は、水素イオン伝導性高分子電解質膜と、前記水素イオン伝導性高分子電解質膜を挟むァノ一ドおよび力ソードと、前記ァノードに燃料ガスを供給するガス流路を有するァノ一ド側導電性セパレー夕および前記力ソードに酸化剤ガスを供給ガス流路を有するカソード側導電性セパレ一夕とを具備し、前記ァノード側およびカソ一ド側導電性セパレー夕が、耐酸性を有する導電性気密弾性体よりなる。

前記導電性気密弾性体は、式（ 1 ) で示されるポリイソブチレンまたは式（ 2 ) で示されるエチレンプロピレンランダム共重合体を主鎖骨格とする、母剤としての高分子弾性体と、前記母剤に混合された少なくとも無機導電剤とからなることが好ましい。

CH₃

ただし、 Xおよび Yは重合性官能基、 mはイソプチレンオリゴマーの繰り返し数を表す 1以上の整数である。

ただし、 Xおよび Yは重合性官能基、 1 、 mおよび nは 1以上の整数である。図面の簡単な説明

図 1 は本発明の実施例における燃料電池の M E Aの構成を示す要部の縦断面図である。

図 2は本発明の実施例の燃料電池に用いたセパレ一夕のカソ一ド側から見た正面図である。

図 3は同セパレー夕の背面図である。

図 4は本発明の実施例の燃料電池に用いた他のセパレ一夕の正面図である。

図 5は本発明の実施例の燃料電池に用いた M E Aシー卜の正面図である。

図 6は本発明の実施例の燃料電池の出力特性の時間変化を示す図である。発明を実施するための最良の形態

本発明の高分子電解質型燃料電池は、その導電性セパレー夕が耐酸性の導電性気密弾性体からなる。導電性気密弾性体は、好ましくは、前記式（ 1 ) または（ 2 ) で示される、母剤としての高分子弾性体と、この母剤に混合された少なくともカーボン粉末やカーボン繊維などの導電剤からなる。この導電性気密弾性体は、確かにグラッシ一カーボンや金属板に較べると、電気伝導性は低い。しかし、弾力性を持っため、この導電性気密弾性体からなるセパレ一夕と M E Aとを適当な加圧下で接触させると、 M E Aの外側に位置する多孔性電極を構成する例えばカーボンペーパーの表面に、導電性弾性体が食い込み、セパレ一夕と M E Aとの接触抵抗を下げることができる。

導電性気密弾性体からなるセパレー夕は、カーボン板のように加圧状態で振動した時、亀裂が発生するおそれはない。さらに、その母剤と導電剤を選択することにより、金属板製セパレー夕のように、酸性雰囲気で腐食することもない。

本発明者らは、以上のような要件を満足する母剤を探索した結果、前記の式（ 1 ) で示されるポリイソプチレンまたは式（ 2 ) で示されるェチレンプロピレンランダム共重合体を主鎖骨格とする高分子弾性体が、ガス気密性、耐酸性及び耐熱性に優れ、セパレー夕用材料の母剤として特に適したものであることを見いだした。

式（ 1 ) または（ 2 ) を主鎖骨格とする高分子弾性体は、その重合度を選択することで、高分子電解質型燃料電池のセパレー夕に最適な弾性を実現することができる。また、重合前の液状態の時、アセチレンブラック粉末やグラフアイト繊維などの導電剤を混合し、この液状物を適当な型に流延し、電子線を照射して硬化させ、シートを得る。または、前記の液状物を射出成形してシートを作る。こうして燃料または酸化剤のガス供給用の溝を有するシートを連続して形成することができる。この点でも、従来のカーボン板や金属板に較べ、セパレー夕作製時の加工を大幅に簡略化することができる。

前記の式（ 1 ) で示されるポリマーは、繰り返し数 mのイソプチレンオリゴマーに末端官能基 Xと Yを付加したものを 1単位として、末端官能基部分で架橋したものである。 X、 Yとしては、ァリル基、ァクリロィル基、メ夕クリロイル基、イソシァネート基、エポキシ基などを用いることができる。これらの官能基は、多官能基であるので、これらを架橋点とすると、重合後のポリマーはマトリックス状に架橋した網目状構造となる。そのような構造のポリマーの物性は、式（ 1 ) で示される高分子材料中の、イソプチレンオリゴマーの繰り返し数 mと、全体の重合度と、末端官能基の種類に大きく影響を受ける。本発明者らの検討の結果、この材料を高分子電解質型燃料電池のシール材に使用するときは、イソブチレンオリゴマーの繰り返し数 mは、 5 6≤m≤ 7 2であり、平均 6 4であることが望ましい。

式（ 1 ) で表されるイソプチレンオリゴマーの末端官能基 X、 Yがァリル基、ァクリロイル基、またはメ夕クリロイル基であるときは、電子線照射により硬化する。また、末端官能基がイソシァネート基であるときは、水分によりウレタン結合を行わせ、エポキシ基であるときは、ェチルジァミンなどの公知のアミン系硬化剤を用い、加熱により硬化させる。

式（2) で表されるエチレンプロピレンランダム共重合体の末端官能基 Xおよび Yとしては、ァクリロイル基、メタクリロイル基、イソシァネート基、エポキシ基などを用いることができる。これらの多官能基を架橋点とすると、マトリックス状に架橋した網目状構造のポリマーとなる。そのポリマーの物性は、式（2) の 1、 mおよび nと、全体の重合度 1 +m+ nと、末端官能基の種類に大きく影響を受ける。本発明者らの検討の結果、この材料を高分子電解質型燃料電池のシール材に使用するときは、 1および mは 2 , 0 0 0〜： 1 5， 0 0 0、 nは 1 0 0〜

5 0 0程度であることが望ましく、重合度 1 +m+ nは、 5 , 0 0 0〜 2 0， 0 0 0であることが望ましい。末端官能基の種類に応じて、式 ( 1 ) で表されるイソプチレンオリゴマーの場合と同様に、電子線照射、水分によるウレタン結合、またはアミン系硬化剤を用い加熱による硬化反応により架橋させることができる。

以上に示した式（ 1 ) で示されるポリイソプチレンまたは式（ 2 ) で示されるエチレンプロピレンランダム共重合体を主鎖骨格とする、母剤としての高分子弾性体に混合される無機導電剤とては、導電性カーボンの粉末および繊維、銀粉末が好適に用いられる。前記母剤と無機導電剤との混合割合は、前者の 9 0〜 3 0 w t %と、後者の 1 0〜 7 0 w t % の範囲が適当である。無機導電剤が 1 0 w t %未満であると電気抵抗が高く、また無機導電剤が 7 0 w t %を越えると硬化しなくなる。

以下、本発明の実施の形態を図面を参照しながら説明する。

図 1 は、 M E Aの構成を示す縦断面図である。 1 1 はカーボンぺ一パ —からなる拡散層、 1 2はその片面に形成した触媒層であり、両者を併せて電極 1 3 と呼ぶ。この一対の電極により高分子電解質膜 1 4を挟んで M E A 1 5が構成される。

図 2は導電性セパレ一夕をカソード側から見た正面図であり、図 3はその背面図で、アノード側から見た正面図である。この導電性セパレ一夕 2 0は、カソード側導電性セパレー夕とァノード側導電性セパレー夕とを兼ねている。セパレー夕 2 0は、一方の端部に、酸化剤ガスの供給側貫通孔 2 3 a、燃料ガスの供給側貫通孔 2 4 aおよび冷却水の供給側貫通孔 2 5 aを有し、他方の端部に、酸化剤ガスの排出側貫通孔 2 3 b、燃料ガスの排出側貫通孔 2 4 bおよび冷却水の排出側貫通孔 2 5 bを有する。セパレー夕 2 0の力ソードと対向する面には、貫通孔 2 3 aから 2 3 bに連なる溝 2 6が形成され、この溝内には中央を仕切るリブ 2 7 と複数の平行するガス流路 2 9を形成するためのリブ群 2 8が設けてある。

一方、セパレー夕 2 0のアノードと対向する面には、貫通孔 2 4 aから 2 4 bに連なる溝 3 0が形成され、この溝内には中央を仕切るリブ 3 1 と複数の平行するガス流路 3 3を形成するためのリブ群 3 2が設けてある。

ここに示した導電性セパレー夕 2 0は、単電池間に挿入されるものであり、単電池を複数個積層した積層電池の端部に位置するカソード側のセパレ一夕は、一方の面には図 2のようなガス流路を有するが、他方の面は平面である。また、積層電池の端部に位置するアノード側のセパレ一夕は、図 3のようなガス流路を有するが、他方の面は平面である。図 4は導電性セパレ一夕の冷却水の流路を有する面側の正面図である _c この導電性セパレー夕 4 1 は、セパレ一夕 2 0と同様に、一方の端部に、酸化剤ガスの供給側貫通孔 4 3 a、燃料ガスの供給側貫通孔 4 4 aおよび冷却水の供給側貫通孔 4 5 aを有し、他方の端部に、酸化剤ガスの排出側貫通孔 4 3 b、燃料ガスの排出側貫通孔 4 4 bおよび冷却水の排出側貫通孔 4 5 bを有する。セパレ一夕 4 1 の一方の表面には、貫通孔 4 4 aから 4 4 bに連なる、冷却水の流路を形成する溝 4 6が形成され、この溝内には複数の円形のリブ 4 7が設けてある。

この導電性セパレ一夕 4 1は、その一対を、冷却水の流路 4 6を有する面を対向させて接合し、両者間に冷却水を流す冷却部を構成する。そして、一方のセパレ一夕の裏面には酸化剤ガスの流路を形成し、他方のセパレ一夕の裏面には燃料ガスの流路を形成する。

図 5は M E Aの正面図である。 M E A 5 0は、高分子電解質膜 5 1 とこれを挟む電極 5 2からなり、高分子電解質膜 5 1 には、一方の端部に、酸化剤ガスの供給側貫通孔 5 3 a、燃料ガスの供給側貫通孔 5 4 aおよび冷却水の供給側貫通孔 5 5 aを有し、他方の端部に、酸化剤ガスの排出側貫通孔 5 3 b、燃料ガスの排出側貫通孔 5 4 bおよび冷却水の排出側貫通孔 5 5 bを有する。以下に示す実施例においては、図 5に示す ME A 5 0をセパレ一夕 2 0を介して積層し、 2セル毎に上記の冷却部を形成する一対のセパレ一夕 4 1を挿入して 5 0セルを積層した。そして、電極 5 2の周囲を囲むように、電解質膜 5 1 と導電性セパレ一夕との間には、酸化剤ガス、燃料ガスおよび冷却水のための各一対の貫通孔を設けたガスケットを介在させた。実施例 1

まず、電極の作製方法を説明する。

アセチレンブラック粉末に平均粒径約 3 0 Aの白金粒子を担持させた, アセチレンブラックと白金との重量比は 3 ： 1とした。この触媒粉末をイソプロパノールに分散させた。この分散液に、式（ 3) で示されるパ —フルォロカーボンスルホン酸粉末のエチルアルコール分散液を混合し、触媒ペーストを調製した。

F₃C- (CF₂ - CF₂ ) <CF2 - CF^CFa (3)

一 n

S0₃H

式中、 5≤x≤ 1 3. 5、 y= 1 0 0 0、 m= l、 n = 2である。一方、電極の支持体になるカーボンペーパーを撥水処理した。外寸 8 CT/JP00/07357

11 c m X 1 0 c m、厚み 3 6 O jLtrnのカーボン不織布（東レ製、 T G P— H— 1 2 0 ) を、フッ素樹脂の水性ディスパ一ジョン（ダイキン工業製、ネオフロン ND 1 ) に含浸した後、乾燥し、 4 0 0でで 3 0分加熱することで、撥水性を与えた。この力一ボン不織布の一方の面に、上記の触媒ペーストをスクリーン印刷法により塗布し、乾燥して触媒層を形成した。触媒層の一部は、カーボン不織布の中に埋まり込んでいた。このようにして触媒層とカーボン不織布からなる電極を作製した。電極中に含まれる白金量は 0. 5 mgZ c m²、パーフルォロカーボンスルホン酸の量は 1. 2 mg/ c m²となるよう調整した。

次に、外寸が 1 0 c mX 2 0 c mのプロトン伝導性高分子電解質膜の裏表両面に、一対の電極を触媒層が電解質膜に接するようにホットプレスにより接合して ME Aを作製した。プロ卜ン伝導性高分子電解質膜は、前記式（ 3 ) において、 5≤ x≤ 1 3. 5、 y = 1 0 0 0、 m= 2、 n = 2であるパ一フルォロカーボンスルホン酸を 5 0 ； Li mの厚みに薄膜化したものを用いた。

次に、導電性セパレー夕の作製法について説明する。

式（ 1 ) で示されるイソブチレンオリゴマーの繰り返し数 mを 5 6〜 7 2の範囲で平均 6 4とし、官能基 Xおよび Yを共にァリル基とした液状原材料 1 0 0 g、アセチレンブラック 5 0 gに、繊維状グラフアイト (平均直径 5 0 /xm、平均長 0. 5 mm) 5 0 g、および粘度調整用メチルェチルケトン 2 0 0 gを加え、充分に混合してセパレー夕用原液を調製した。この原液をステンレス鋼製の金型に流し込み、 5 0 で 0. 2気圧の減圧雰囲気中に 1時間保存することで、メチルェチルケトンを揮発させた。次に、これに加速電圧 5 0 0 k e V、照射線量 5 0 M r a dの電子線照射を行うことでイソブチレンオリゴマーの末端のァリル基を重合して、導電性シートを作製した。重合度は約 1 0 , 0 0 0 であった。

イソブチレンオリゴマーの繰り返し数 mを 5 6よりも小さくすると、重合後のシートは堅くなり、電池組立時の締め付け圧力を大きくしないと、 M E Aとの接触抵抗を下げることができなかった。また、 111を 7 2 より大きくすると、柔らかすぎて、電池組立時の締め付け圧力で、セパレー夕表面に形成したガス流路の溝が押しつぶされてしまった。電子線の照射量を制御して、重合度が与える影響を検討した結果、重合度が 5 , 0 0 0より小さいと、シートが柔らかすぎ、上記と同じくガス流路も溝が押しつぶされてしまった。

以上のようにして作製した導電性シー卜に、切削及びプレス打ち抜き加工を施して、図 2および図 3に示した構造の導電性セパレー夕 2 0 、並びに図 4に示した冷却水の流路を有するセパレー夕 4 1を作製した。セパレー夕 2 0の大きさは 1 0 c m X 2 0 c m、厚さは 4 mmであり、溝 2 6および 3 0の深さは 1 . 5 mm、リブ 2 8および 3 2の幅は 1 mm、これらリブ間のガス流路 2 9および 3 3の幅は幅 2 mmである。セパレー夕 4 1は、セパレー夕 2 0 と同じ大きさであり、冷却水の流路となる溝 4 6の深さは 1 . 5 m mである。

次に、上記で作製した M E Aのプロトン伝導性高分子電解質膜に、図 5のように、酸化剤ガス、燃料ガス及び冷却水流通用の貫通孔を形成した。この M E A 5 0個に前記の導電性セパレー夕 2 0および 4 1 を組み合わせて電池スタックを組み立てた。電池スタックの両端部には、ステンレス鋼製の集電板、電気絶縁材料の絶縁板、および端板を重ね合わせ、これらを締結ロッドで固定した。この時の締結圧はセパレー夕の面積当たり 4 k g f ノ c m ²とした。締結は、従来の力一ボン板からなるセパレ一夕を用いた燃料電池では、 2 0 k g f ノ c m²程度の高い締結圧力が必要であったのと較べると、本実施例のものは、小さい締結圧力で電池特性を得ることができた。締結圧力がこれより小さいと、ガスがリークしたり、構成要素間の接触抵抗が大きくなつたりして電池性能が低下した。また、締結圧力があまり強くなると、導電性セパレー夕のリブがつぶれて、ガスや冷却水の流通が損なわれるため、やはり電池性能は低下した。即ち、導電性セパレー夕の弾力性により、締結圧を調整することが重要であった。

このように作製した本実施例の高分子電解質型燃料電池を、 8 5 :に保持し、アノードに 8 3での露点となるよう加湿 · 加温した水素ガスを、カソードに 7 8での露点となるように加湿 · 加温した空気をそれぞれ供給した。その結果、電流を外部に出力しない無負荷時には、 5 0 Vの電池開放電圧を得た。

この電池を燃料利用率 8 0 %、酸素利用率 40 %、電流密度 0. 5 A Z c m^zの条件で連続発電試験を行った。このときの出力特性の時間変化を図 6に示した。本実施例の電池は、 8， 0 0 0時間以上にわたって 1， 0 0 0W (2 2 V- 4 5 A) の電池出力を維持することが確認された。

本実施例の電池は、 ME Aを弾力性のセパレー夕で挟み込んだ構成であるため、特に振動や衝撃に強いものとなった。従来のカーボン製のセパレー夕で構成した電池を 2 mの高さから落下させると、平均で約 1 0 回程度で、セパレ一夕に亀裂が入った。本実施例の電池は、約 1 0 0回の落下試験の後も、締結部分のロッドが緩む以外、回復不能の破損はなかった。実施例 2

本実施例では、導電性気密弾性体として、式（2) で示されるェチレンプロピレンランダム共重合体を主鎖骨格とする高分子弾性体を母剤どし、これに無機導電性を混合したものを用いた。

式（ 2 ) で示されるエチレンプロピレンランダム共重合体の末端基 X と Yをそれぞれァクリロイル基とし、共重合比を 1 ： m : n = 1 ： 1 ： 1 、 1 + m + nを約 6 0 とした液状のオリゴマーを 1 0 0 gに、ァセチレンブラックを 5 0 g、繊維状グラフアイト（平均直径 5 0 m、平均長 0 . 5 m m ) を 5 0 g、および粘度調整用としてメチルェチルケトンを 2 0 0 g加え、充分に混合することでセパレ一タ用原液を作製した。この原液をステンレス鋼製の金型に流し込み、これを 5 0 で 0 . 1気圧の減圧中に 2時間保存することで、メチルェチルケトンを揮発させた _t 次に、これに加速電圧 5 0 0 k e V、照射線量 8 0 M r a dの電子線照射を行い、オリゴマーの末端のァクリロイル基を重合することで、導電性シートを作製した。この時の重合度、即ち 1 + m + nは約 7 , 0 0 0 であった。

前記オリゴマーの重合度を 2 0 , 0 0 0よりも大きくすると、シートは堅くなりすぎ、電池組立時の締め付け圧力を大きくしないと、 M E A との接触抵抗を下げることができなかった。また、重合度を 4 , 0 0 0 より小さくすると、柔らかすぎて、電池組立時の締め付け圧力で、セパレー夕表面に形成されたガス流通溝が押しつぶされてしまった。電子線の照射量を制御して、重合度が与える影響を検討した結果、重合度が 5， 0 0 0より小さいと、シートが柔らかすぎ、上記と同じくガス流通溝が押しつぶされてしまった。

この導電性シ一トからなるセパレ一夕を用いて、実施例 1の同様の電池を組み立て、実施例 1 と同一条件で特性を評価した。その結果、本実施例の電池も実施例 1 の電池と同様に優れた特性を有することが確認された。対振動性と対衝撃性も実施例 1の電池と同じく、優れたものであつた。産業上の利用の可能性

本発明によると、セパレ一夕として、従来のカーボン板の切削工法に替わり、耐酸性を有する導電性気密弾性体で作ることで、大幅なコスト低減を図ることができる。さらに極めて優れた対振動性と対衝撃性を有することから、特に電気自動車の動力源として好適である。

Claims

請求の範囲

1 . 水素イオン伝導性高分子電解質膜と、前記水素イオン伝導性高分子電解質膜を挟むァノードおよびカソードと、前記ァノ一ドに燃料ガスを供給するガス流路を有するアノード側導電性セパレー夕および前記カソ一ドに酸化剤ガスを供給ガス流路を有するカソード側導電性セパレー夕とを具備し、前記アノード側および力ソード側導電性セパレ一夕が、耐酸性を有する導電性気密弾性体よりなることを特徴とする高分子電解質型燃料電池。

2 . 導電性気密弾性体が、式（ 1 ) で示されるポリイソプチレンまたは式（ 2 ) で示されるエチレンプロピレンランダム共重合体を主鎖骨格とする、母剤としての高分子弾性体と、前記母剤に混合された少なくとも無機導電剤とからなる請求の範囲第 1項記載の高分子電解質型燃料電池。

い）

ただし、 Xおよび Yは重合性官能基、 mはイソブチレンオリゴマーの繰り返し数を表す 1以上の整数である。

( 2 )

₃ ただし、 Xおよび Υは重合性官能基、 1、 mおよび ηは 1以上の整数である。補正書の請求の範囲

[ 2 0 0 1年 2月 2 0日（2 0 . 0 2 . 0 1 ) 国際事務局受理：出願当初の請求の範囲 2は取り下げられた；出願当初の請求の範囲 1は補正された；他の請求の範囲は変更なし。（ 1頁） ]

1 . (補正後）水素イオン伝導性高分子電解質膜と、前記水素イオン伝導性高分子電解質膜を挟むァノードおよびカソ一ドと、前記ァノードに燃料ガスを供給するガス流路を有するアノード側導電性セパレー夕および前記カソードに酸化剤ガスを供給ガス流路を有するカソード側導電性セパレー夕とを具備し、前記ァノ一ド側およびカソード側導電性セパレ一夕が、耐酸性を有する導電性気密弾性体よりなり、前記導電性気密弾性体が、式（ 1 ) で示されるポリイソプチレンまたは式（ 2 ) で示されるエチレンプロピレンランダム共重合体を主鎖骨格とする、母剤としての高分子弾性体と、前記母剤に混合された少なくとも無機導電剤とからなることを特徴とする高分子電解質型燃料電池。

い）

CH₃

ただし、 Xおよび Yは重合性官能基、 1 、 mおよび ηは 1以上の整数である。

2 . (削除）

補正された用紙（条約第 19条 J 条約 1 9条に基づく説明書請求の範囲第 2項を削除するとともにその特徴点を請求の範囲第 1項に追加し、導電性気密弾性体が、特定の高分子弾性体と無機導電剤からなることを明確にした。