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WO2000038526A1 - Ceramics for sterilization, method of production thereof and sterilization method using the ceramics - Google Patents

Ceramics for sterilization, method of production thereof and sterilization method using the ceramics Download PDF

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WO2000038526A1
WO2000038526A1 PCT/JP1998/005883 JP9805883W WO0038526A1 WO 2000038526 A1 WO2000038526 A1 WO 2000038526A1 JP 9805883 W JP9805883 W JP 9805883W WO 0038526 A1 WO0038526 A1 WO 0038526A1
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shell
zeolite
sterilization
sterilizing
ceramic
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PCT/JP1998/005883
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French (fr)
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Takemitsu Kikuchi
Kazutomo Kikuchi
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HOUZAWA HIROMI
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HOUZAWA HIROMI
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Publication date
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    • C04B2235/3427—Silicates other than clay, e.g. water glass
    • C04B2235/3463—Alumino-silicates other than clay, e.g. mullite

Definitions

  • the present invention relates to a sterilizing ceramic, a method for producing the same, and a sterilizing method using the same.
  • Sterilization of water provided as tap water is usually performed using sodium hypochlorite as a disinfectant.
  • sodium hypochlorite is injected to kill bacteria that have not been removed from the water even after the purification treatment.
  • chlorine is a toxic substance, and ingestion of high concentrations of chlorine may cause health problems such as damage to mucous membranes such as lungs and nostrils.
  • concentration is low, there is a concern that the constant intake of water containing chlorine may cause health problems such as arteriosclerosis.
  • fungicides that have excellent bactericidal activity against pathogenic Escherichia coli represented by O-157, which is known as a cause of food poisoning, and are harmless to the human body Not known.
  • the present invention has been made in order to solve the above-mentioned problems, and a sterilizing ceramic which rapidly kills bacteria such as Escherichia coli and does not release a substance causing a health hazard of animals and plants, a method for producing the same, and a method for producing the same.
  • the purpose is to provide the sterilization method used. Disclosure of the invention
  • a sterilizing ceramic characterized by being obtained by sintering 50 to 90 parts by weight of zeolite powder and 50 to 10 parts by weight of shell powder.
  • the zeolite and the shell are mixed at a weight ratio of 90:10 to 50:50 and then pulverized to an average particle diameter of 200 m or less, or Mixing a zeolite powder and a shell powder each having a diameter of 200 m or less in a weight ratio of 90:10 to 50:50 to form a mixed powder;
  • a sintering step of sintering the molded body to form a sintered body by heating at a temperature of about 150 Manufacturing method of La mix is provided.
  • a sterilizing ceramic obtained by sintering 50 to 90 parts by weight of zeolite powder and 50 to 10 parts by weight of shell powder in a liquid in which bacteria are present is immersed.
  • a sterilization method characterized by sterilizing the bacteria is provided.
  • natural zeolite as the zeolite and to use at least one of oyster shell or scallop shell as the shell .
  • FIG. 1 is a table showing the sterilizing ability of the ceramics for sterilization of the present embodiment against Escherichia coli.
  • Figure 2 shows the bactericidal activity against sintered E. coli of the sintered body obtained by sintering only natural zeolite and the pH It is a table
  • FIG. 3 is a diagram showing the sterilizing ability of the ceramics for sterilization of the present embodiment with respect to the earthworm.
  • FIG. 4 is a diagram showing the sterilizing ability of the ceramic for sterilization of the present embodiment against Legionella bacteria.
  • FIG. 5 is a view showing the sterilizing ability of the ceramics for sterilization of the present embodiment against Vibrio parahaemolyticus.
  • the ceramic for sterilization of the present embodiment is obtained by sintering zeolite powder and shell powder.
  • Zeolite is a carrier that carries the components contained in the shell. That is, zeolite carries the components of the shell such as calcium, magnesium, sodium, potassium, lithium, copper, zinc, iron, and manganese, and when the sterilizing ceramic is immersed in a liquid, Is released into the liquid as ions.
  • the zeolite is not particularly limited, but natural zeolite is preferred because of its cost advantage.
  • natural zeolites mordenite, clinoptilite, or a mixture thereof is preferable. These can carry more of the above components than other natural zeolites. Therefore, the germicidal ceramics obtained by sintering them have a better germicidal ability.
  • the shell plays a role in expressing the germicidal ability to the germicidal ceramics.
  • the components contained in the shell are supported on the zeolite, but when the sterilizing ceramic is immersed in the liquid, it is released into the liquid as ions.
  • the presence of the released ions exerts a bactericidal action.
  • Sintered bodies obtained by sintering only natural zeolite powder and sintered bodies obtained by using calcium carbonate powder, which is the main component of shells, instead of shell powders However, no bactericidal activity is exhibited.
  • the shell is not particularly limited, but oyster shells, scallop shells and the like can be mentioned as preferred examples.
  • the germicidal ceramics produced using these powders and their mixed powders can be obtained because they have significantly better bactericidal activity than the germicidal ceramics produced using other shell powders. is there.
  • oyster hulls are more preferable because they have excellent sterilizing ability and are inexpensive.
  • the weight ratio of zeolite to shell in the ceramic for sterilization is set to 50:50 to 90:10. If the weight ratio of the shell is less than 10 parts by weight, sufficient sterilizing ability cannot be obtained. On the other hand, if it is more than 50 parts by weight, a sintered body having sufficient strength for use cannot be obtained.
  • the zeolite and the shell are mixed.
  • the zeolite and the shell each of which is crushed into a powder, are mixed at a weight ratio of 50:50 to 90:10 to obtain a mixed powder.
  • a bulk zeolite having a weight ratio of 50:50 to 90:10 may be mixed with a shell and then ground to obtain a mixed powder.
  • the average particle size of the zeolite powder and the average particle size of the shell powder should be 200 wm or less. If the average particle size is larger than 200 m, the sintered body will have low relative density and insufficient strength.
  • At least one of zeolite and shells is heat-treated before mixing. That is, by subjecting the zeolite to a heat treatment, the water of crystallization contained in the zeolite is removed. Thereby, the time required for the step of removing moisture from the molded body, which will be described later, can be reduced.
  • the shell By subjecting the shell to heat treatment, the above-described components contained in the shell are oxidized, and the water impregnated inside the shell is removed by evaporation. Furthermore, dead bodies of microorganisms attached to the shell surface are removed.
  • the loading of each component on the zeolite is easier than when the shell and zeolite that are not heat-treated are sintered. . Therefore, it becomes a ceramic for sterilization which has more excellent sterilization ability.
  • the heat treatment temperature is 100 ⁇ : L0000 for both zeolite and shell. If the heat treatment is performed at a temperature lower than 100, each of the above effects becomes poor. Heat at higher temperature than 100 In the case of the treatment, the amount of the component contained in the shell carried on the zeolite may be reduced as compared with the case where the heat treatment is performed in the following at 100. May not be obtained.
  • zeolite and shells are previously ground to an average particle size of 5 to L0 mm.
  • zeolite and shells are uniformly heat-treated from the surface to the inside. If the average particle size is smaller than 5 mm, the crystal water in the zeolite and the water in the shell have not yet been removed at this stage, so the powder will adhere to the inner wall of the mixing device during mixing. Becomes difficult.
  • the mixed powder is formed into a formed body.
  • molding may be performed using an organic binder or water.
  • the shape of the molded body is not particularly limited, but is preferably spherical because of easy handling. If necessary, the molded body may be dried while performing the molding.
  • the molded body is heated at 100 to 30 O: to remove water remaining in the molded body. If the temperature is lower than 100, water is not removed, and if the temperature is higher than 300, carbon dioxide gas evaporates from the molded body before moisture is not sufficiently removed. May enter.
  • the temperature is set to 400 to 65, and heating of the molded body is continued. At this temperature, carbon dioxide gas is generated from the shell, which is volatilized and removed from the compact. In addition, water remaining in the pores of the zeolite is removed.
  • the temperature is set at 700 to 150, and the molded body is sintered to obtain a sintered body (ceramics for sterilization). At temperatures lower than 700, sintering does not proceed. When sintering is performed at a temperature higher than 150, the sterilizing ability of the obtained sterilizing ceramic may be poor.
  • the organic binder When an organic binder is used at the time of molding, the organic binder is vaporized and volatilized and removed in the process of raising and maintaining the temperature, so that the organic binder does not remain in the sintered body.
  • the above-mentioned components contained in the shell are supported on zeolite. Then, when this sterilizing ceramic is immersed in a liquid in which bacteria exist, the above components are released as ions into the liquid, thereby performing a sterilizing action. That is, the bacteria are killed.
  • the disinfecting ceramics can disinfect, for example, soil bacteria such as Legionella bacteria, Escherichia coli, enterococci, and the like, and can also disinfect pathogenic Escherichia coli such as Ol157.
  • the ceramics for sterilization exerts a bacteria-killing action on the bacteria.
  • the sterilizing ceramic is immersed in a liquid containing bacteria, the bacteria in the liquid are sterilized.
  • this ceramic for sterilization is immersed in well water or water before being sterilized by sodium hypochlorite, the number of living bacteria such as Escherichia coli (hereinafter referred to as the number of viable bacteria) present in these waters Is significantly reduced.
  • both the food and the ceramic for sterilization may be immersed in water.
  • the pH of the liquid it is preferable to adjust the pH of the liquid to 10.5 or more by adding a pH adjuster after immersing the sterilizing ceramic. This is because the addition of the pH adjuster improves the sterilizing effect as compared with the case where the ceramic for sterilization is simply immersed. If it is less than 10.5, the bactericidal effect is not so improved.
  • the water or food in the water can be used for ingestion of animals and plants by neutralizing with an acid.
  • a pH regulator that does not cause health problems is selected. Suitable examples thereof include sodium hydroxide, potassium hydroxide, aqueous ammonia and the like, which are approved as food additives. Each of these may be used alone or in combination. Zeolite and heat-treated shells are approved as food additives.
  • the sterilizing ceramic When the sterilizing ceramic is immersed for a long time in tap water from which free chlorine has been removed, the water satisfies the standard for mineral waters No. 393 of the Ministry of Health and Welfare of the Food Sanitation Law. That is, the sterilizing ceramics do not release substances that cause health problems for animals and plants.
  • a powder obtained by crushing natural zeolite to 10 mm and heat-treating it and then finely pulverizing it, and a powder obtained by crushing oyster shell to 10 mm and heat-treating it and then finely pulverizing it Were mixed in a weight ratio of 67:33.
  • This mixed powder was formed into a spherical shape with a diameter of 8 mm in a rotating drum. The molded body was heated in stages and sintered to obtain a sterilizing ceramic.
  • K-12 a kind of Escherichia coli, was put into water (those free of chlorine from tap water) or distilled water 300 cc. After the injection, the number of viable bacteria per 1 ml was determined by the colony counting method.
  • Example 1 and Example 2 it is possible to not only immerse the sterilizing ceramic but also It is also understood that the viable cell count of K-12 is significantly reduced by adding a pH adjuster.
  • sodium hydroxide In the case of using lium, it can be seen that K-12 is almost sterilized, while adding only the pH adjuster without immersing the zeolite, the number of viable bacteria per lml before and after the addition of the pH adjuster was determined. Compared. These were designated as Comparative Examples 5 to 14, respectively, and the results are shown in FIG. Therefore, for example, comparing the results in Example 7 and Comparative Example 10, it is clear that the combined use of the pH adjuster and the sterilizing ceramic improves the sterilizing effect.
  • the earth bacterium cultivated with the culture solution was uniformly dispersed in physiological saline, and adjusted so that the number of viable cells per 1 ml became 5 ⁇ 10 6 to obtain a bacterial solution.
  • Example 17 the bacterial solution was poured into the beaker until the liquid level reached the stacking height of the sterilizing ceramic. This is Example 17.
  • Example 17 was followed, except that the bacterial solution was poured until the liquid level was twice the stacking height of the sterilizing ceramics. This is Example 18.
  • FIG. 3 shows the change over time in the number of viable bacteria per 1 ml in each case. Note that, in FIG. 3, the bacterial solution is Comparative Example 15.
  • this sterilizing ceramic also has a sterilizing effect on the earth bacterium.
  • 90% or more is sterilized in 12 hours.
  • Legionella bacteria cultured in the B-CYE ⁇ medium were uniformly dispersed in sterilized purified water, and adjusted so that the number of viable cells per 1 ml was about 10 6 , to obtain a bacterial solution. 8 ml of this bacterial solution was added to 792 ml of sterile purified water, and then uniformly dispersed to obtain a test solution.
  • the sterilizing ceramic (natural zeolite: shell-73: 27) sterilized by high-pressure steam was placed in a stainless steel gauge that had been sterilized in advance by heating.
  • the gauge was gradually introduced into the test solution, and the sterilizing ceramic was completely immersed in the test solution.
  • the test solution was stirred by rotating the magnet stirrer at a rotation speed of 90 to 100 rpm. In this state, the change over time in the number of viable bacteria was examined. This is Example 19.
  • Comparative Example 16 a test solution was prepared in accordance with Example 19, and the time-dependent change in the viable cell count was examined without immersing the sterilizing ceramic. This is referred to as Comparative Example 16.
  • FIG. 4 shows the time-dependent change in the number of viable bacteria per ml in Example 19 and Comparative Example 16.
  • Vibrio parahaemolyticus which is the enterobacterium
  • Example 20 The Vibrio parahaemolyticus cultured in NA medium is uniformly dispersed in sterilized concentrations of 3% saline solution, with the exception that the number of bacteria per 1 ml was adjusted to about 1 0 6
  • Example 20 The time-dependent change in the number of viable bacteria was examined according to 19. This is referred to as Example 20. Further, a test solution was prepared in accordance with Example 20, and the aging of the viable cell count was examined without immersing the sterilizing ceramic. This is designated as Comparative Example 17.
  • the sterilizing ceramic of the present invention has excellent sterilizing ability against bacteria such as Escherichia coli.
  • the disinfecting ceramics do not release substances that cause health damage to animals and plants when used.
  • sterilization of drinking water can be performed without using sodium hypochlorite.
  • a sterilizing ceramic having a strength that can withstand long-term use can be efficiently produced.
  • the bacteria present in the liquid are sterilized only by immersing the ceramics for sterilization in a liquid. Therefore, sterilization can be performed very easily.

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Description

明 細 書 殺菌用セラミックスおよびその製造方法とそれを使用した殺菌方法 技術分野
本発明は、 殺菌用セラミックスおよびその製造方法とそれを使用した殺菌方法に関 する。 背景技術
7道水として供される水の殺菌は、 次亜塩素酸ナトリゥムを殺菌剤として行うのが 通例である。 すなわち、 浄化処理によってもなお水中から除去されずに残留した細菌 を死滅せしめるために、 次亜塩素酸ナトリゥムが投入される。
しかしながら、 近年、 このような殺菌処理が施された水を摂取した場合、 人体の健 康に影響が及ぼされることが指摘されている。 すなわち、 この水の中には、 次亜塩素 酸ナトリゥムから遊離した塩素が存在するからである。
周知のように塩素は有毒物質であり、 高濃度の塩素を摂取した場合には、 肺や鼻孔 等の粘膜が損傷する等の健康障害が発生することがある。 また、 低濃度であっても、 塩素を含有する水を恒常的に摂取することにより、 動脈硬化等の健康障害を招く懸念 があることも指摘されている。
さらに、 遊離塩素が水道水中に残留している有機化合物と反応すると、 発ガン性物 質である三ハロゲン化メタン （トリハロメタン） が生成するが、 このような発ガン性 物質を含有する水を摂取することも健康上好ましいことではない。
このように、 7K道水の殺菌を次亜塩素酸ナトリウムによって行うことは、 人体の健 康上好ましいことではないという問題がある。
そこで、 次亜塩素酸ナトリウムではなく他の物質を殺菌剤として使用すれば、 上記 した問題は解決できると考えられる。
しかしながら、 食中毒を引き起こす原因として知られている、 O— 1 5 7に代表さ れる病原性大腸菌に対しても優れた殺菌能を有し、 かつ人体に対して無害な殺菌剤は 、 これまでのところ知られていない。 本発明は上記した問題を解決するためになされたもので、 大腸菌等の細菌を速やか に死滅せしめ、 かつ動植物の健康障害を引き起こす物質を放出することのない殺菌用 セラミックスおよびその製造方法とそれを使用した殺菌方法を提供することを目的と する。 発明の開示
本発明においては、 5 0〜 9 0重量部のゼォライ卜の粉末と 5 0〜1 0重量部の貝 殻の粉末とが焼結されてなることを特徵とする殺菌用セラミックスが提供される。 また、 本発明においては、 ゼォライトと貝殻とを 9 0 ： 1 0〜5 0 ： 5 0の重量比 で混合した後に両者を平均粒径 2 0 0 m以下に粉砕するか、 または、 予め平均粒径 2 0 0 m以下に各々粉砕されたゼォライトの粉末と貝殻の粉末とを 9 0 ： 1 0〜5 0 ： 5 0の重量比で混合して混合粉末とする混合工程と、 前記混合粉末を成形して成 形体とする成形工程と、 前記成形体を 1 0 0〜3 0 0 で加熱して、 該成形体から水 分を除去する水分除去工程と、 次いで 4 0 0〜6 5 0 で加熱して、 前記貝殻から炭 酸ガスを発生させて前記成形体中から揮散除去し、 かつ、 前記ゼォライトの細孔内に 残留した水分を除去するガス Z残留水分除去工程と、 さらに 7 0 0〜1 0 5 0 で加 熱して、 前記成形体を焼結せしめて焼結体とする焼結工程とを備えることを特徴とす る殺菌用セラミックスの製造方法が提供される。
さらに、 本発明においては、 細菌が存在する液体中に 5 0〜 9 0重量部のゼォライ 卜の粉末と 5 0〜1 0重量部の貝殻の粉末とが焼結されてなる殺菌用セラミックスを 浸漬することにより、 前記細菌の殺菌を行うことを特徴とする殺菌方法が提供される この場合、 ゼォライトとしては天然ゼォライトを用い、 貝殻としてはカキ殻または ホタテ殻の少なくともいずれか一方を用いることが好ましい。 図面の簡単な説明
図 1は、 本実施の形態の殺菌用セラミックスの大腸菌に対する殺菌能を示す表図で ある。
図 2は、 天然ゼォライトのみを焼結した焼結体の大腸菌に対する殺菌能と、 p H調 整剤のみを使用した場合の大腸菌の生菌数の変化を示す表図である。
図 3は、 本実施の形態の殺菌用セラミックスのアースロバクタ一に対する殺菌能を 示す図である。
図 4は、 本実施の形態の殺菌用セラミックスのレジオネラ菌に対する殺菌能を示す 図である。
図 5は、 本実施の形態の殺菌用セラミックスの腸炎ビブリォ菌に対する殺菌能を示 す図である。 発明を実施するための最良の形態
以下、 本発明に係る殺菌用セラミックス、 その製造方法およびそれを使用した殺菌 方法につき好適な実施の形態を挙げ、 詳細に説明する。
本実施の形態の殺菌用セラミックスは、 ゼォライ卜の粉末と貝殻の粉末とが焼結さ れてなる。
ゼォライトは、 貝殻が含有する成分を担持する担持体である。 すなわち、 ゼォライ トは、 貝殻が含有するカルシウム、 マグネシウム、 ナトリウム、 カリウム、 リチウム 、 銅、 亜鉛、 鉄、 マンガン等の各成分を担持し、 殺菌用セラミックスが液体中に浸漬 された場合には、 これらをイオンとして該液体中に放出する。
ゼォライトとしては特に限定されるものではないが、 コスト的に有利であることか ら、 天然ゼォライトが好適である。 特に、 天然ゼォライトのうち、 モルデナイト、 ク リノプチ口ライト、 あるいはこれらの混合物が好適である。 これらは、 上記各成分を 他の天然ゼォライトよりも多く担持することができる。 したがって、 これらを用いて 焼結して得られた殺菌用セラミックスには、 より優れた殺菌能が発現するからである 貝殻は、 殺菌用セラミックスに殺菌能を発現せしめる役割を果たす。
上記したように、 貝殻に含有されている成分はゼオライトに担持されるが、 殺菌用 セラミックスが液体中に浸漬された際には、 イオンとして該液体中に放出される。 こ の液体中に細菌が存在する場合には、 前記放出されたイオンの存在によって殺菌作用 が営まれる。 なお、 天然ゼォライ卜の粉末のみを焼結して得られた焼結体や、 貝殻の 粉末に代えて貝殻の主成分である炭酸カルシウムの粉末を用いて得られた焼結体には 、 殺菌能は発現しない。
貝殻としては特に限定されるものではないが、 カキ殻、 ホタテ殻等を好適な例とし て挙げることができる。 これらの粉末やこれらの混合粉末を使用して製造された殺菌 用セラミックスは、 他の貝殻の粉末を使用して製造された殺菌用セラミックスよりも 著しく優れた殺菌能を有するものが得られるからである。 特に、 力キ殻は殺菌能に秀 で、 かつ低廉であることからより一層好適である。
殺菌用セラミックスにおけるゼォライ卜と貝殻との重量比は、 5 0 : 5 0〜9 0 ： 1 0に設定される。 貝殻の重量比が 1 0重量部よりも小さいと、 充分な殺菌能が得ら れない。 また、 5 0重量部よりも大きいと、 使用に際して充分な強度を有する焼結体 が得られない。
次に、 本実施の形態の殺菌用セラミックスの製造方法につき説明する。
まず、 ゼォライトと貝殻とを混合する。 この場合、 各々粉砕して粉末としたゼオラ ィ卜と貝殻とを重量比 5 0 ： 5 0〜9 0 ： 1 0で混合して混合粉末とする。 または、 重量比で 5 0 ： 5 0〜9 0 ： 1 0のバルク状のゼオライトと貝殻とを混合した後粉砕 して混合粉末としてもよい。
この粉碎においては、 ゼォライ卜の粉末の平均粒径および貝殻の粉末の平均粒径は 2 0 0 w m以下とする。 平均粒径が 2 0 0 mよりも大きいと、 相対密度が低く強度 が充分でない焼結体となる。
この場合、 ゼォライトまたは貝殻の少なくとも一方を、 混合前に予め熱処理してお くことが好ましい。 すなわち、 ゼォライトに熱処理を施すことによって、 ゼォライト 中に含有された結晶水を除去する。 これにより、 後述する成形体からの水分の除去を 行う工程に要する時間を短縮することができる。 また、 貝殻に熱処理を施すことによ つて、 貝殻に含有されている上記各成分が酸化され、 かつ貝殻内部に含浸された水分 が蒸発除去される。 さらに、 貝殻表面に付着している微生物の死骸等が除去される。 熱処理された貝殻とゼォライトとを焼結せしめた場合には、 熱処理されていない貝 殻とゼォライ卜とを焼結せしめた場合と比較して、 各成分のゼォライ卜への担持が容 易となる。 したがって、 より優れた殺菌能を有する殺菌用セラミックスとなる。
熱処理の温度は、 ゼォライト、 貝殻とも 1 0 0〜： L 0 0 0 とする。 1 0 0 より も低温で熱処理した場合には、 上記各効果が乏しくなる。 1 0 0 0 よりも高温で熱 処理した場合には、 1 0 0 0で以下で熱処理を行った場合と比較して、 貝殻に含有さ れている成分のゼォライトへの担持量が低減することがあり、 したがって優れた殺菌 能が得られない場合がある。
上記した熱処理を施す場合には、 ゼォライト、 貝殻を平均粒径 5〜： L 0 mmに予め 粉砕しておくことが好ましい。 このように粉砕することによって、 ゼォライト、 貝殻 が表面から内部に亘り均一に熱処理される。 平均粒径を 5 mmよりも小さくした場合 には、 この段階ではまだゼォライト中の結晶水や貝殻中の水分が除去されていないた め、 混合時に粉末が混合装置の内壁に付着する等、 ハンドリングが困難となる。 次いで、 前記混合粉末を成形して成形体とする。 この場合、 例えば、 有機バインダ や水を使用して成形を行ってもよい。 成形体の形状は特に限定されるものではないが 、 ハンドリングが容易であることから、 球形とすることが好ましい。 なお、 必要であ れば、 成形を行いながら成形体の乾燥を行ってもよい。
次いで、 前記成形体を 1 0 0〜3 0 O :で加熱して、 該成形体に残留している水分 を除去する。 1 0 0でよりも低温であると水分が除去されず、 3 0 0 よりも高温で あると、 水分が充分に除去されないうちに成形体からの炭酸ガスの揮散が始まるので 、 成形体に亀裂が入ることがある。
次いで、 温度を 4 0 0〜 6 5 0 として前記成形体の加熱を続行する。 この温度で は前記貝殻から炭酸ガスが発生するが、 これを前記成形体中から揮散除去する。 かつ 、 ゼォライ卜の細孔内に残留した水分を除去する。
最後に、 温度を 7 0 0〜1 0 5 0でとして、 前記成形体を焼結せしめて焼結体 （殺 菌用セラミックス） とする。 7 0 0でよりも低温では焼結が進行しない。 また、 1 0 5 0 よりも高温で焼結した場合には、 得られた殺菌用セラミックスの殺菌能が乏し い場合がある。
なお、 成形時に有機バインダを使用した場合には、 該有機バインダは昇温 ·保持過 程において気化し、 揮散除去されるので、 焼結体中に残留する,ことはない。
このようにして得られた殺菌用セラミックスにおいては、 貝殻に含有されていた上 記各成分がゼォライトに担持されている。 そして、 この殺菌用セラミックスが、 細菌 が存在する液体中に浸漬された際には、 上記各成分が該液体中にィオンとして放出さ れることにより、 殺菌作用が営まれる。 すなわち、 細菌が殺菌されるに至る。 この殺菌用セラミックスは、 例えば、 レジオネラ菌等の土壌菌ゃ大腸菌、 腸炎菌等 を殺菌することができ、 さらには、 O—l 5 7等の病原性大腸菌をも殺菌することが できる。
次に、 この殺菌用セラミックスの使用方法にっき詳細に説明する。
この殺菌用セラミックスは、 細菌が存在する液体が接触した際に、 該細菌に対して 殺菌作用を営む。 言い換えれば、 この殺菌用セラミックスを細菌が存在する液体中に 浸漬すれば、 液体中の細菌が殺菌される。 例えば、 井戸水や次亜塩素酸ナトリウムに よる殺菌が行われる前の水にこの殺菌用セラミックスを浸漬すれば、 これらの水中に 存在する大腸菌等の生きた細菌の数 （以下、 生菌数という） は著しく減少する。 また、 食料品中に存在する細菌に対して殺菌を行う場合には、 この食料品と殺菌用 セラミックスをともに水中に浸漬すればよい。
この場合、 殺菌用セラミックスを浸漬した後に p H調整剤を添加して、 前記液体の p Hを 1 0 . 5以上に調整することが好ましい。 p H調整剤を添加することにより、 単に殺菌用セラミックスを浸漬した場合よりも殺菌効果が向上するからである。 1 0 . 5よりも小さいと殺菌効果はさほど向上しない。
なお、 強アルカリ性を示す p H範囲となった場合には、 酸を使用して中和を行えば 、 この水や水中の食料品を動植物摂取用に供することができる。
液体を動植物摂取用に供する場合には、 p H調整剤としては、 健康障害を引き起こ すことのないものが選定される。 そのようなものとしては、 食品添加物として認可さ れている水酸化ナトリウム、 水酸化カリウム、 アンモニア水等を好適例として挙げる ことができる。 これらは、 各々単独で使用してもよいし、 混合して使用してもよい。 なお、 ゼォライトおよび熱処理が施された貝殻は、 食品添加物として認可されてい る。 また、 遊離塩素を除去した水道水中に前記殺菌用セラミックスを長時間浸漬した 場合には、 この水は、 食品衛生法厚生省告示第 3 9 3号ミネラルウォーター類規格基 準を満足するものとなる。 すなわち、 前記殺菌用セラミックスは、 動植物に健康障害 を引き起こす物質を放出するものではない。
以下、 本実施の形態に係る殺菌用セラミックスの各種菌に対する殺菌能について説 明する。
まず、 大腸菌の 1種である K一 1 2に対する殺菌能について説明する。 天然ゼォライトを 1 0 mmに粉砕して熱処理した後にさらに微粉砕することにより 得られた粉末と、 力キ殻を 1 0 mmに粉砕して熱処理した後にさらに微粉碎すること により得られた粉末とを、 6 7 ： 3 3の重量比で混合した。 この混合粉末を、 回転ド ラム内で径 8 mmの球形に成形した。 この成形体を段階的に昇温して焼結せしめ、 殺 菌用セラミックスを得た，
そして、 整水 （水道水から遊離塩素を除去したもの） あるいは蒸留水 3 0 0 c c中 に、 大腸菌の一種である K—1 2を投入した。 投入後、 コロニーカウント法により 1 m 1当たりの生菌数を求めた。
次いで、 前記整水あるいは前記蒸留水中に前記殺菌用セラミックス 1 0 0 gを浸漬 し、 3 0分間放置した後、 3 0分間攪拌した。 その後、 再びコロニーカウント法によ り生菌数を求めた。
また、 3 0分間放置した後に水酸化ナトリウムを添加して p Hを 1 0. 5〜1 1 . 5に調整し、 その後 3 0分間放置したことを除いては、 上記に準拠して生菌数を求め た。 さらに、 水酸化ナトリウムに代えて水酸化カリウムあるいはアンモニア水を使用 して、 同様に l m l当たりの生菌数を求めた。
また、 天然ゼォライ卜とカキ殻との重量比が 7 3 ： 2 7である殺菌用セラミックス を使用したことを除いては、 上記に準拠して浸漬前後の整水あるいは蒸留水中の l m 1当たりの生菌数を比較した。 これらを各々実施例 1〜1 6とし、 結果を図 1に示す また、 天然ゼォライトのみを焼結して得られた焼結体を使用したことを除いては実 施例 1〜1 6に準拠して、 浸漬前後の l m l当たりの生菌数を比較した。 これらを各 々比較例 1〜4とし、 結果を図 2に示す。
図 1および図 2から、 天然ゼォライトのみを焼結して得られた焼結体は殺菌能を有 しておらず、 天然ゼォライトと貝殻とが焼結されてなる殺菌用セラミックスに殺菌能 が発現することが明らかである。
また、 例えば、 実施例 1および実施例 2における結果を比較することにより、 ある いは、 実施例 9および実施例 1 1における結果を比較することにより、 殺菌用セラミ ックスを浸漬するだけではなく、 さらに p H調整剤を添加することによって、 K一 1 2の生菌数が著しく低減することが諒解される。 特に、 p H調整剤として水酸化ナト リウムを使用した場合においては、 K— 12はほとんど殺菌されていることがわかる 一方、 ゼォライトを浸潰せずに pH調整剤のみを添加して、 pH調整剤添加前後の lml当たりの生菌数を比較した。 これを各々比較例 5〜14とし、 結果を図 2に併 せて示した。 したがって、 例えば、 実施例 7および比較例 10における結果を比較す れば、 pH調整剤と殺菌用セラミックスとを併用することにより、 殺菌効果が向上す ることが京解される。
次に、 土壌菌であるアースロバクタ一あるいはレジオネラ菌に対する殺菌能につい て説明する。
培養液で培養されたアースロバクタ一を生理食塩水に均一に分散させ、 1 m 1当た りの生菌数が 5 X 106となるように調整して菌液とした。
次いで、 滅菌処理された蒸留水で洗浄された殺菌用セラミックス （天然ゼォライト ：貝殻 = 73 : 27) 200gを、 500mlのビーカー内に戴置 ·積畳した。
次いで、 このビーカ一内に、 液面が前記殺菌用セラミックスの積畳高さとなるまで 前記菌液を注ぎ入れた。 これを実施例 17とする。
また、 液面が前記殺菌用セラミツクスの積畳高さの 2倍となるまで菌液を注ぎ入れ たことを除いては、 実施例 17に準拠した。 これを実施例 18とする。
これら実施例 17、 実施例 18、 および前記菌液を室温で静置し、 生菌数の経時変 化を調べた。 各々における lml当たりの生菌数の経時変化を図 3に示す。 なお、 図 3においては、 前記菌液を比較例 15としている。
図 3から、 この殺菌用セラミックスが、 アースロバクタ一に対しても殺菌効果を有 することが分かる。 特に、 実施例 17の場合、 12時間で 90%以上が殺菌されてい ることが諒解される。
また、 B-CYE α培地で培養されたレジオネラ菌を滅菌精製水に均一に分散させ 、 lml当たりの生菌数が約 106となるように調整して、 菌液とした。 この菌液 8 m 1を滅菌精製水 792m 1に添加した後均一に分散したものを試験液とした。
次いで、 高圧の蒸気によって滅菌処理された殺菌用セラミックス （天然ゼォライト ：貝殻- 73 ： 27) を、 加熱によって予め滅菌処理されたステンレス製ゲージ内に 入れた。 次いで、 このゲージを、 前記試験液内に徐々に導入し、 前記殺菌用セラミックスを 該試験液中に完全に浸漬.した。 また、 マグネットスターラを 9 0〜1 0 0 r p mの回 転数で回転させることにより試験液を攪拌した。 この状態で、 生菌数の経時変化を調 ベた。 これを実施例 1 9とする。
また、 実施例 1 9に準拠して試験液を調整し、 前記殺菌用セラミックスを浸漬せず に生菌数の経時変化を調べた。 これを比較例 1 6とする。
実施例 1 9および比較例 1 6における 1 m 1当たりの生菌数の経時変化を、 図 4に 示す。
図 4から、 この殺菌用セラミックスが、 レジオネラ菌に対して著しい殺菌能を有す ることが明らかである。
次に、 腸炎菌である腸炎ビブリオ菌に対する殺菌能について説明する。
NA培地で培養された腸炎ビブリオ菌を滅菌処理された濃度 3 %の食塩水に均一に 分散させ、 1 m l当たりの菌数が約 1 0 6となるように調整したことを除いては実施 例 1 9に準拠して生菌数の経時変化を調べた。 これを実施例 2 0とする。 また、 実施 例 2 0に準拠して試験液を調整し、 前記殺菌用セラミックスを浸潰せずに生菌数の経 時変化を調べた。 これを比較例 1 7とする。
実施例 2 0および比較例 1 7における 1 m 1当たりの生菌数の経時変化を、 図 5に 併せて示した。 図 5から、 この殺菌用セラミックスが、 腸炎ビブリオ菌に対しても著 しい殺菌能を有することが明らかである。 産業上の利用可能性
以上説明したように、 本発明の殺菌用セラミックスは、 大腸菌等の細菌に対して優 れた殺菌能を有する。 また、 この殺菌用セラミックスは、 使用に際して、 動植物に健 康障害を引き起こす物質を放出することがない。 したがって、 例えば、 飲用に供する 水の殺菌を、 次亜塩素酸ナトリウムを用いることなく行うことができる。
また、 本発明の殺菌用セラミックスの製造方法によれば、 長期間に亘る使用に耐え うる程度の強度を有する殺菌用セラミックスを効率よく製造することができる。
さらに、 本発明の殺菌用セラミックスを使用した殺菌方法によれば、 この殺菌用セ ラミックスを液体中に浸漬することのみで、 該液体中に存在する細菌が殺菌される。 したがって、 非常に簡便に殺菌を行うことができる。

Claims

請求の範囲
1 . 5 0〜 9 0重量部のゼォライトの粉末と 5 0 0重量部の貝殻の粉末とが焼結 されてなることを特徴とする殺菌用セラミックス。
2. 請求項 1記載の殺菌用セラミックスにおいて、
前記ゼォライ卜が天然ゼォライトであり、 前記貝殻がカキ殻またはホタテ殻の少な くともいずれか一方であることを特徴とする殺菌用セラミックス。
3. ゼォライ卜と貝殻とを 9 0 ： 1 0〜5 0 ： 5 0の重量比で混合した後に両者を平 均粒径 2 0 0 /xm以下に粉碎するか、 または、 予め平均粒径 2 0 0 m以下に各々粉 砕されたゼォライ卜の粉末と貝殻の粉末とを 9 0 ： 1 0〜5 0 ： 5 0の重量比で混合 して混合粉末とする混合工程と、
前記混合粉末を成形して成形体とする成形工程と、
前記成形体を 1 0 0〜3 0 0 で加熱して、 該成形体から水分を除去する水分除去 工程と、
次いで 4 0 0〜6 5 0でで加熱して、 前記貝殻から炭酸ガスを発生させて前記成形 体中から揮散除去し、 かつ、 前記ゼォライトの細孔内に残留した水分を除去するガス 残留水分除去工程と、
さらに 7 0 0〜 1 0 5 0でで加熱して、 前記成形体を焼結せしめて焼結体とする焼 結工程と、
を備えることを特徴とする殺菌用セラミックスの製造方法。
4. 請求項 3記載の殺菌用セラミックスの製造方法において、
前記ゼォライトを 1 0 0〜 1 0 0 0でで加熱して該ゼォライト内の結晶水を除去す るゼォライト熱処理工程、 または、 前記貝殻を 1 0 0〜 1 0 0 0でで加熱して該貝殻 に含有されている成分を酸化せしめ、 かつ貝殻に含浸された水分を除去する貝殻熱処 理工程の少なくともいずれか一方を、 前記混合工程の前に行うことを特徵とする殺菌 用セラミックスの製造方法。
5. 請求項 4記載の殺菌用セラミックスの製造方法において、
前記ゼォライト熱処理工程の前に、 前記ゼォライトを粒径 5〜1 0 mmに粉碎する ゼォライト予備粉碎工程、 または、 前記貝殻熱処理工程の前に、 前記貝殻を粒径 5〜 1 0 mmに粉砕する貝殻予備粉碎工程の少なくともいずれか一方を備えることを特徴 とする殺菌用セラミックスの製造方法。
6. 細菌が存在する液体中に、 5 0〜9 0重量部のゼォライトの粉末と 5 0〜1 0重 量部の貝殻の粉末とが焼結されてなる殺菌用セラミックスを浸漬することにより、 前 記細菌の殺菌を行うことを特徴とする殺菌方法。
7. 請求項 6記載の殺菌方法において、
前記殺菌用セラミックスを浸潰した後、 p H調整剤を添加して前記液体の p Hを 1 0. 5以上とすることを特徴とする殺菌方法。
8. 請求項 7記載の殺菌方法において、
前記 p H調整剤が水酸化ナトリウム、 水酸化カリウム、 あるいはアンモニア水のい ずれかであることを特徴とする殺菌方法。
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