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WO1996007899A1 - Verfahren und vorrichtung zur bestimmung von gaskonzentrationen in einem gasgemisch - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur bestimmung von gaskonzentrationen in einem gasgemisch Download PDF

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WO1996007899A1
WO1996007899A1 PCT/CH1995/000197 CH9500197W WO9607899A1 WO 1996007899 A1 WO1996007899 A1 WO 1996007899A1 CH 9500197 W CH9500197 W CH 9500197W WO 9607899 A1 WO9607899 A1 WO 9607899A1
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WO
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gas
gas component
concentration
cell
acoustic resonator
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PCT/CH1995/000197
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Andreas Rüetschi
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Original Assignee
SCR CREVOISERAT SA
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Publication date
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    • G01N2291/105—Number of transducers two or more emitters, two or more receivers

Definitions

  • the present invention relates to a method and a device for determining gas concentrations in a gas mixture in the exhaust gas monitoring of heating systems according to claims 1-8 and 9-14, as well as uses according to claims 15-17.
  • PS-EP-277622 describes a detection device for the optical-spectroscopic detection of gases by means of the photo-acoustic effect.
  • This device essentially consists of a light source, a detector designed as a gas collection cell and signal processing means. After passing through a narrowband interference filter, the light from the source is radiated into a photoacoustic gas cuvette containing the measurement gas, and the measurement is carried out with the cuvette closed or nearly closed.
  • the disadvantage here is the fact that this arrangement has no means of avoiding, or correcting or compensating, for contaminants which are deposited on the entrance window and thus significantly impair the service life.
  • a CO analysis device which essentially has a main detector and a compensation detector, as a result of which interference components are effectively eliminated.
  • This transmission process is characterized by a complicated design of the arrangement, which includes requires two sealed gas cells, which has an adverse effect on inexpensive production.
  • TF Deaton et al. a differential photoacoustic method described, which is particularly suitable for the determination of very small concentrations of methane, carbon dioxide and nitrogen dioxide (Appl. Physics Lett., Vol.26, 300-303 (1975)).
  • a disadvantage is the high experimental effort, which is primarily due to the use of a deuterium fluoride (DF) laser.
  • DF deuterium fluoride
  • the object of the present invention is to provide methods and devices with which gas concentrations in a gas mixture (carbon dioxide and carbon monoxide) are determined in combination in a measuring system and which are inexpensive to manufacture and can be used in the exhaust gas monitoring of heating systems.
  • a method is intended to ensure that the measuring system based thereon can work maintenance-free over a long period of time and has a long service life.
  • the measuring accuracy that can be achieved must be sufficient to control a heating burner so that the legal requirements, e.g. those of an Air Pollution Control Ordinance (LRV) are met.
  • FIG. 2 shows a flow diagram of a measurement method for the combined determination of gas concentrations in a gas mixture
  • FIG. 3 shows a schematic structure of a measuring system with a combined sensor system for photoacoustic and sound measurements carried out in the same measuring cell
  • the measuring system 100 consists of a sensor system 110, a control and evaluation unit 120 and the data lines 130 which connect the sensor system and the control and evaluation unit.
  • the sensor system 110 is connected via a thermally shielded line 102 to a sample chamber, for example a chimney 103, in which the exhaust gases are present as a hot gas mixture mixed with particles, in particular with soot.
  • a pump 1 For the sampling of a gas sample 104, a pump 1 is provided, which via a line 5, a filter 6, a line 7, an acoustic resonator 10, a line 9, a valve 8, a line 11 and a photoacoustic cell 20 leads the sensor system 110.
  • the gas sample is conducted out of the sensor system 110 again via a line 2, a valve 3, a line 2 ′ and a line 4.
  • the line 5, which is surrounded by a thermal shield 102 tightly connects the interior of the chimney 103 to the filter 6.
  • At the outlet of the filter 6 there is a gas mixture free of particles of any kind, in particular of soot particles, ie a cleaned gas sample 105 is available, which is fed via line 7 into resonator 10.
  • the resonator 10 there is a transmitter 41 and a receiver 42, which are located at a fixed distance from one another and thus meet the requirements for measuring the speed of sound in the cleaned gas sample 105.
  • the resonator 10 In the
  • the concentration of the first gas component is determined via the speed of sound of the gas mixture or the cleaned gas sample 105.
  • a further valve 8 is a further valve 8 with the lines 9 and
  • the compartment 11 is provided, which leads the cleaned gas sample 105 via line 11 into a compartment 21 of the photoacoustic cell 20.
  • the compartment 21 is provided with a partition 23, which has an optical window 24. Via a valve 12 and the lines 13, 14, the cleaned gas sample 105 reaches a compartment 22, which in turn is connected to the valve 3 via a line 2.
  • the compartment 21 has a further partition 25 with an interference filter 26, which is opposite the partition 23 and which on the compartment 21 opposite side in the compartment 27 has an IR source 28.
  • the compartment 22 also has a detector 29 and a microphone 31 which is attached to the side of the photoacoustic cell 20.
  • the IR source 28, the microphone 31 and the detector 29 are connected via lines 51, 51 'and 51 "to a signal processing unit 50, which in turn is connected via a line 52 to a computer unit 80.
  • the transmitter 41 and the receiver 42 are connected via lines 61 and 61 'to a signal processing unit 60, which in turn is connected via a line 62 to the computer unit 80.
  • a temperature probe 73 is connected via a line 71 to a signal processing unit 70, which in turn is connected via a line 72 is connected to the computer unit 80.
  • the measured values of the concentrations of the first and second gas concentrations are available for further use, be it for display or for documentation of any kind cher kind, but especially for the control and regulation of combustion plants.
  • the gas mixture is fed to a filter, or a soot filter, which ensures that the cleaned gas sample leaving the filter no longer has any disturbing amounts of solids due to the selected pore size.
  • This cleaning of the gas sample is of crucial importance, since the lifespan of a measuring system essentially depends on the measures taken to avoid any kind of contamination.
  • the gas line that is intended for sampling and the filter are designed so that the gas sample in the subsequent units cannot fall below the dew point until the measurement system is left. This is ensured by ⁇ appropriate thermostatting of the measuring system.
  • the cleaned gas sample After the cleaned gas sample has been fed to an acoustic resonator, it is measured there after a dwell time of a few seconds. This is done in a manner known per se by measuring the speed of sound of the cleaned gas sample.
  • the acoustic resonator In the acoustic resonator there is a transmitter and a receiver at a fixed distance.
  • the transmitter frequency is now determined in such a way that the electrical receiver signal is in phase with the electrical transmitter signal.
  • This frequency is a measure of the speed of sound, from which the concentration of the first gas component, for example the CO 2 concentration tration, is determined. This measurement technique is not discussed in more detail here (BA Younglove, NV Frederik, Int.Journal of Thermophysics, Vol. 11/5, 897-905 (1990)).
  • a CO concentration that may be present in the cleaned gas sample can practically not influence the measurement accuracy, because on the one hand the CO concentrations are in the range of 0-1000 ppm, ie 0-0.1%, and on the other hand because the carbon monoxide and the nitrogen, which is present in large excess, has practically identical molecular weights.
  • the concentration of the first gas component for example the CO 2 concentration, is thus determined undisturbed in addition to the carbon monoxide.
  • a frequency proportional to the concentration of the first gas component for example the C0 2 concentration, is used, which is further processed in process step 4.
  • the frequency proportional to the concentration of the first gas component, for example the C0 2 concentration, and that to the con- Concentration of the second gas component, for example the CO concentration, a measurement signal having a linear relationship are each fed to a signal processing unit and electronically processed such that signals are present at the output of these signal processing units which can be supplied to the computer unit.
  • the measurement signal of the photoacoustic cell is recorded once with the valve closed and once with the valve open.
  • the two amplitude values of the measurement signal change in different ways with the concentrations of the gas components, for example with the concentrations of the CO or the CO 2 .
  • the measurement signals are processed in the computer unit in such a way that digital signals are present at the output, which can be supplied, for example, to a display, or which are kept available for any other use. Operations such as linearizations, offset corrections, smoothing and averaging of any kind are possible.
  • the possibilities for determining the concentrations of the first and second gas components, for example the CO 2 and CO concentrations, set out in process steps 3.1 and 3.2 represent only one type of problem solution. Furthermore, this method can be simplified, for example that the two gas concentrations are supplied to a single measuring cell, which on the one hand has the properties of the acoustic resonator, and on the other hand that of a photoacoustic cell. This naturally simplifies the necessary supply and discharge lines for the cleaned gas sample and the requirements for the control, both of which have an advantageous effect on the production costs. It is also advantageous to omit one measuring system, but for that remaining something becomes more complex.
  • the measuring system 100 consists of a sensor system 110, a control and evaluation unit 120 and the data lines 130, which connects the sensor system and the control and evaluation unit.
  • the sensor system 110 is connected via a thermal shield 102 to a sample space, for example a chimney 103, in which the exhaust gases are present as a hot gas mixture mixed with particles, in particular with soot.
  • a pump 1 is provided, which leads the gas sample into the sensor system 110 via a line 5, a filter 6, a line 7 and a measuring cell 30.
  • the gas sample is conducted out of the sensor system 110 again via a line 2, a valve 3, a line 2 ′ and a line 4.
  • a gas mixture free of particles of any kind, in particular of soot particles, ie a cleaned gas sample 105 Available which is led via the line 7 and an opening 153 into a compartment 121 of the measuring cell 30.
  • the compartment 121 is provided with a partition 123 which has an optical window 124.
  • the compartment 121 has a further partition 125 with an interference filter 126 or an IR bandpass filter, which is opposite the partition 123.
  • the compartment 121 is equipped with a transmitter 152 and a receiver 151, which are at a fixed distance from one another, and thus meet the requirements for measuring the speed of sound in the cleaned gas sample 105.
  • the line 7 ends with the opening 153, which is embedded in the receiver 152; it is chosen so small that it cannot interfere with the sound measurement. Of course, it can also be attached to another location in the compartment 121.
  • the speed of sound of the cleaned gas sample 105 for example the C0 2 concentration, determined.
  • a valve 112 and the lines 113, 114 are provided on the compartment 121 of the measuring cell 30, via which the cleaned gas sample 105 reaches a compartment 122, which in turn is connected to the valve 3 via a line 2 and adjoins the compartment 121 .
  • the compartment 122 also has a detector 129 and a microphone 131, which is attached to the side of the measuring cell 30.
  • the IR source 128, the microphone 131 and the detector 129 are connected via lines 51, 51 'and 51 "to a signal processing unit 50, which in turn is connected via a line 52 to a computer unit 80.
  • the transmitter 151 and the receiver 152 are connected via lines 61 and 61 'to a signal processing unit 60, which in turn is connected to the computer unit 80 via a line 62.
  • a temperature probe 73 is connected via a line 71 to a signal processing unit 70, which in turn is connected via a line 72 to is connected to the computer unit 80.
  • the measured values of the concentrations of the first and second gas components for example the CO 2 and CO concentrations, are available for further use, be it for a display or for Documentation of any kind, but especially for the control and regulation of heating systems.
  • this method is not limited to the determination of carbon dioxide and carbon monoxide. Rather, there are a number of further gas combinations which can be determined using the described method or the corresponding devices. For example, in addition to C0 2 also determine NO and other nitrogen oxides; or methane (CH 4 ), ethane (C 2 H ⁇ ), ethene (C 2 H 4 ), ethine (C 2 H 2 ), water and ammonia (NH 3 ).
  • the gas mixture in the sensor system (110) is converted into the concentration of the first gas component, for example the CO 2 concentration, in an acoustic resonator (10) and the concentration of the second gas component, for example the CO concentration, in a photoacoustic cell (20).
  • concentration of the first gas component for example the CO 2 concentration
  • concentration of the second gas component for example the CO concentration

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Abstract

Zur Bestimmung von Gaskonzentrationen in Gasgemischen in der Abgasüberwachung von Heizungsanlagen wird ein Verfahren vorgeschlagen, welches in einem Messsystem (100), umfassend ein Sensorsystem (110), eine Steuer- und Auswerteeinheit (120) und Datenleitungen (130), aus einem Gasgemisch im Sensorsystem (110) die Konzentration einer ersten Gaskomponente, insbesondere CO2-Konzentration, in einem akustischen Resonator (10) und die Konzentration einer zweiten Gaskomponente, insbesondere CO-Konzentration, in einer photoakustischen Zelle (20) bestimmt. Die Steuerung des Sensorsystems erfolgt mittels einer Rechnereinheit (80), welcher auch die Messsignale (52, 62, 72) nach entsprechender Aufbereitung in den Signalverarbeitungseinheiten (50, 60, 70) zur Auswertung zugeführt werden. Die Rechnereinheit stellt die Messgrössen (81) der Gaskonzentrationen, insbesondere die CO2-Konzentration und die CO-Konzentration, zur Anzeige, bzw. zur weiteren Verwendung zur Verfügung. Zur Durchführung des beschriebenen Verfahrens werden Messanordnungen angegeben, wovon eine die Integration des akustischen Resonators (10) und der photoakustischen Zelle (20) in einer einzigen Messzelle vorsieht. Diese Ausführung bietet bezüglich Kompaktheit und einfacher Bauweise besondere Vorteile. Verfahren und Vorrichtung der beschriebenen Art finden Anwendung in der Abgasüberwachung, insbesondere aber der Regelung von Heizungsanlagen.

Description

Verfahren und Vorrichtung zur Bestimmung von GasJonzentrationen in einem Gasgemisch
üie vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Bestimmung von Gaskonzentrationen in einem Gasgemisch in der Abgasüberwachung von Heizungsanlagen gemäss den Patentansprüchen 1 - 8, bzw. 9 - 14, sowie Verwendungen gemäss den Patentansprüchen 15 - 17.
Bisher bekannte Systeme zur Abgasüberwachung in Heizungsan¬ lagen erfassen und verarbeiten neben der Temperatur den Druck der Zuluft, und allenfalls noch den Sauerstoffgehalt des Abgases. Eine weitergehende Kontrolle erfordert, nicht nur den Gehalt des Abgases an Kohlendioxid zu bestimmen, sondern auch denjenigen des Kohlenmonoxids.
In der PS-EP-277622 wird eine Detektionsvorrichtung für den optisch-spektroskopischen Nachweis von Gasen mittels des photo¬ akustischen Effektes beschrieben. Diese Vorrichtung besteht im wesentlichen aus einer Lichtquelle, einem als Gassammeizelle ausgebildeten Detektor und Signalverarbeitungsmitteln. Das Licht der Quelle wird nach Passieren eines Schmalband-Interferenzfil¬ ters in eine das Messgas enthaltende photoakustische Gasküvette eingestrahlt und die Messung bei verschlossener oder annähernd verschlossener Küvette durchgeführt. Nachteilig dabei ist die Tatsache, dass diese Anordnung keine Mittel zur Vermeidung, bzw. Korrektur oder Kompensation, von Verschmutzungen aufweist, die sich auf dem Eintrittsfenster ablagern, und somit die Lebensdauer erheblich beeinträchtigen.
Nach der PS-JP 2-116737 ist ein CO-Analysegrät bekannt, welches im wesentlichen einen Hauptdetektor und einen Kompen¬ sationsdetektor aufweist, wodurch Interferenzanteile wirkungs¬ voll beseitigt werden. Dieses Transmissionsverfahren zeichnet sich durch eine komplizierte Auslegung der Anordnung aus, welche u.a. zwei versiegelte Gaszellen erfordert, was sich auf eine preisgünstige Herstellung nachteilig auswirkt.
Im weiteren wird von T.F. Deaton et al . ein differentielles photoakustisches Verfahren beschrieben, welches sich besonders für die Bestimmung sehr kleiner Konzentrationen von Methan, Kohlendioxid und Stickstoffdioxid eignet (Appl . Physics Lett . , Vol.26, 300-303 (1975)) . Nachteilig ist der hohe experimentelle Aufwand, welcher vor allem durch die Verwendung eines Deuterium- fluorid (DF) Lasers gegeben ist.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, Verfahren und Vorrichtungen anzugeben, mit welchen Gaskonzentrationen in einem Gasgemisch (Kohlendioxid und Kohlenmonoxid) in einem Messsystem in Kombination bestimmt werden und welches kostengünstig herge¬ stellt und in der Abgasüberwachung von Heizungsanlagen eingesetzt werden können. Zudem soll ein derartiges Verfahren gewährleisten, dass das darauf beruhende Messsystem über längere Zeit wartungs¬ frei arbeiten kann, eine hohe Lebensdauer aufweist. Die erziel¬ bare Messgenauigkeit muss zur Steuerung eines Heizbrenners aus¬ reichend sein, damit die gesetzlichen Anforderungen, z.B. jene einer Luftreinhalteverordnung (LRV) , erfüllt werden.
Erfindungsgemäss wird diese Aufgabe mittels Verfahren gemäss dem Wortlaut der Patentansprüche 1 - 8 und mittels Vorrichtungen gemäss dem Wortlaut der Patentansprüche 9 - 14 gelöst. Es zeigen:
Fig. 1 Schematische Darstellung des Messprinzips zur kombi¬ nierten Bestimmung von Gaskonzentrationen in einem Gasgemisch
Fig. 2 Flussdiagramm eines Messverfahrens zur kombinierten Bestimmung von Gaskonzentrationen in einem Gasgemisch
Fig. 3 Schematischer Aufbau eines Messsystems mit einem kom¬ binierten Sensorsystem für in der gleichen Messzelle durchgeführte photoakustische und Schall-Messung
Die Erfindung wird im weiteren an Hand der Fig. 1 - 3 näher beschrieben. Fig. 1 zeigt eine schematische Darstellung des Messprinzips zur kombinierten Bestimmung von Gaskonzentrationen in einem Gasgemisch. Das Messsystem 100 besteht aus einem Sensorsystem 110, einer Steuer- und Auswerteeinheit 120 und den Datenleitungen 130, -welche das Sensorsystem und die Steuer- und Auswerteeinheit verbindet. Das Sensorsystem 110 ist über eine thermisch abge¬ schirmte Leitung 102 mit einem Probenraum, beispielsweise mit einem Kamin 103, verbunden, in welchem die Abgase als heisses Gasgemisch, versetzt mit Partikeln, insbesondere mit Russ, vor¬ liegen. Für die Probenahme einer Gasprobe 104 ist eine Pumpe 1 vorgesehen, die über eine Leitung 5, ein Filter 6, eine Leitung 7, einen akustischen Resonator 10, eine Leitung 9, ein Ventil 8, eine Leitung 11 und eine photoakustische Zelle 20 die Gasprobe in das Sensorsystem 110 führt. Über eine Leitung 2, ein Ventil 3, eine Leitung 2' und eine Leitung 4 wird die Gasprobe wieder aus dem Sensorsystem 110 geführt. Die Leitung 5, welche von einer thermischen Abschirmung 102 umgeben ist, verbindet den Innenraum des Kamins 103 dicht mit dem Filter 6. Am Ausgang des Filters 6 steht ein von Partikeln jeglicher Art, insbesondere von Russpar¬ tikeln, freies Gasgemisch, d.h. eine gereinigte Gasprobe 105 zur Verfügung, welche über die Leitung 7 in den Resonator 10 geführt wird. Im Resonator 10 befindet sich ein Geber 41 und ein Empfän¬ ger 42, welche in einer festen Distanz zueinander liegen, und damit die Voraussetzungen für eine Messung der Schallgeschwin¬ digkeit in der gereinigten Gasprobe 105 erfüllen. Im Resonator
10 wird über die Schallgeschwindigkeit des Gasgemisches, bzw. der gereinigten Gasprobe 105, die Konzentration der ersten Gaskom¬ ponente, beispielsweise einer C02-Konzentration, ermittelt. Am Resonator 10 ist ein weiteres Ventil 8 mit den Leitungen 9 und
11 vorgesehen, welches die gereinigte Gasprobe 105 über die Leitung 11 in ein Kompartiment 21 der photoakustischen Zelle 20 führt. Das Kompartiment 21 ist mit einer Trennwand 23 versehen, welche ein optisches Fenster 24 aufweist. Über ein Ventil 12 und die Leitungen 13, 14 gelangt die gereinigte Gasprobe 105 in ein Kompartiment 22, welches seinerseits über eine Leitung 2 mit dem Ventil 3 verbunden ist. Das Kompartiment 21 weist eine weitere Trennwand 25 mit einem Interenzfilter 26 auf, welche der Trennwand 23 gegenüberliegt und welche auf der dem Kompartiment 21 gegenüberliegenden Seite im Kompartiment 27 eine IR-Quelle 28 aufweist. Das Kompartiment 22 weist im weiteren einen Detektor 29 und ein Mikrophon 31 auf, welches seitlich an der photoakusti¬ schen Zelle 20 angebracht ist. Die IR-Quelle 28, das Mikrofon 31 und der Detektor 29 sind über die Leitungen 51, 51' und 51" mit einer Signalverarbereitungseinheit 50 verbunden, die ihrerseits über eine Leitung 52 mit einer Rechnereinheit 80 verbunden ist. Der Geber 41 und der Empfänger 42 sind über die Leitungen 61 und 61' mit einer Signalverarbereitungseinheit 60 verbunden, die ihrerseits über eine Leitung 62 mit der Rechnereinheit 80 verbunden ist. Eine Temperatursonde 73 ist über eine Leitung 71 mit einer Signalverarbereitungseinheit 70 verbunden, die ihrer¬ seits über eine Leitung 72 mit der Rechnereinheit 80 verbunden ist. Am Ausgang 81 der Rechnereinheit 80 stehen die Messwerte der Konzentrationen der ersten und zweiten Gaskonzentration (C02- und CO-Konzentrationen) für eine weitere Verwendung zur Verfügung, sei es für eine Anzeige, oder für eine Dokumentation irgendwel¬ cher Art, insbesondere aber für die Steuerung und Regelung von Verbrennungsanlagen.
Das erfindungsgemässe Verfahren wird unter Bezug auf das Flussdiagramm (Fig. 2) näher erläutert, wobei in Fig. 2 die allgemeinen Schritte dargestellt sind. Dabei werden für die Beschreibung der verschiedenen Verfahrensschritte diejenigen Referenzzahlen des Flussdiagrammes verwendet, die für die Glie¬ derung der einzelnen Schritte angeführt sind.
Fig. 2 zeigt das Flussdiagramm für ein Verfahren zur kombi¬ nierten Bestimmung von Gaskonzentrationen in Gasgemischen welches durch die Schritte 1 - 5 nachstehend beschrieben wird:
1. Probenahme
Ausgangspunkt des Verfahrens ist eine Gasprobe, die untersucht, bzw. analysiert werden soll. Diese ist im allgemeinen ein Gemisch von mehreren Komponenten und liegt meistens in einer kontaminier¬ ten Form vor, wobei die Kontaminationsstoffe sowohl flüssig wie fest sein können. So ist beispielsweise die Abgasprobe einer Verbrennungsanlage mit Russanteilen versetzt. Die Probenahme hat an einer Stelle zu erfolgen, welche die Entnahme einer repräsen¬ tativen Probe ermöglicht. Sie wird beispielweise über ein gesteu¬ ertes Unterdrucksystem ermöglicht, indem eine Pumpe den notwen¬ digen Unterdruck erzeugt, und über eine Schaltung von Ventilen, welche in den Zuleitungen angeordnet sind, dafür gesorgt wird, dass während den Ventilöffnungszeiten eine hinreichende Menge des Gasgemisches in den Analysenraum geführt wird.
2. Reinigung
Das Gasgemisch wird einem Filter, bzw. einem Russfilter, zuge¬ führt, welcher dafür sorgt, dass die das Filter verlassende gereinigte Gasprobe aufgrund der gewählten Porengrösse keine störenden Mengen an Feststoffen mehr aufweist. Dieser Reinigung der Gasprobe kommt eine entscheidende Bedeutung zu, ist doch die Lebensdauer eines Messsystems im Wesentlichen von den Massnahmen abhängig, die getroffen wurden, um Kontaminationen irgendwelcher Art zu vermeiden. Die Pumpenleistung, die Querschnitte der Zuleitungen, die Ventilquerschnitte, die Filterfläche und die Porengrösse des Filters bestimmen mit ihren Abhängigkeiten untereinander die Ventilöffnungszeiten, welche notwendig sind, um das Vorliegen einer homogenen Probe sicherzustellen. Die Gasleitung, die zur Probenahme vorgesehen ist, und das Filter sind so ausgelegt, dass die Gasprobe in den nachfolgenden Einheiten bis zum Verlassen des Messsystems den Taupunkt nicht unterschreiten können. Dies wird durch ein ■ entsprechendes Thermostatieren des Messsystems sichergestellt.
3.1. Bestimmung der ersten Gaskomponente
Nachdem die gereinigte Gasprobe einem akustischen Resonator zugeführt wurde, wird sie dort nach einer Verweilzeit von einigen Sekunden gemessen. Dies erfolgt in an sich bekannter Weise über die Messung der Schallgeschwindigkeit der gereinigten Gasprobe. Im akustischen Resonator befinden sich ein Geber und ein Empfänger in einer festen Distanz . Die Geberfrequenz wird nun derart ermittelt, dass das elektrische Empfängersignal gleich¬ phasig zum elektrischen Gebersignal ist. Diese Frequenz ist ein Mass für die Schallgeschwindigkeit, aus welcher dann die Konzen¬ tration der ersten Gaskomponente, beispielsweise der C02-Konzen- tration, ermittelt wird. Auf diese Messtechnik wird hier nicht näher eingegangen (B.A. Younglove, N.V. Frederik, Int. Journal of Thermophysics, Vol. 11/5, 897-905 (1990)) . Wesentlich ist, dass eine in der gereinigten Gasprobe möglicherweise vorliegende CO-Konzentration die Messgenauigkeit praktisch nicht beeinflussen kann, weil einerseits die CO-Konzentrationen im Bereich von 0 - 1000 ppm, d.h. 0 - 0,1% liegen, und andererseits weil das Kohlenmonoxid und der in grossem Uberschuss vorliegende Stickstoff praktisch identische Molekulargewichte aufweisen. Somit wird die Konzentration der ersten Gaskomponente, bei¬ spielsweise die C02-Konzentration, ungestört neben dem Kohlen¬ monoxid ermittelt. Am Ende dieses Verfahrensschrittes liegt eine der Konzentration der ersten Gaskomponente, beispielsweise der C02-Konzentration, proportionale Frequenz zugrunde, welche im Verfahrensschritt 4 weiterverarbeitet wird.
3.2. Bestimmung der zweiten Gaskomponente
Nachdem die gereinigte Gasprobe einer photoakustischen Zelle zugeführt wurde, wird sie dort nach einer Verweilzeit von einigen Sekunden gemessen. Dies erfolgt in an sich bekannterweise über die Nutzung des photoakustischen Effektes. Eine IR-Lichtquelle wird moduliert und die Modulation der in der gereinigten Gasprobe absorbierten Energie über ein Mikrofon gemessen. Ein Interferenz¬ filter, welches zwischen der Lichtquelle und der Gaszelle ange¬ ordnet ist, wird so ausgewählt, dass die Transmissionswellenlänge des Interferenzfilters gerade mit derjenigen Absorptionsbande der zweiten Gaskomponente, beispielsweise der CO-Absorptionsbande, übereinstimmt . Dadurch werden störende Einflüsse weitgehend unterdrückt. Auf weitergehende Einzelheiten dieser Messtechnik wird hier nicht näher eingegangen. Am Ende dieses Verfahrens¬ schrittes liegt ein Messsignal vor, welches einen linearen Zusammenhang zur Konzentration der zweiten Gaskomponente, bei¬ spielsweise der CO-Konzentration, aufweist und welches Verfah¬ rensschritt 4 weiterverarbeitet wird.
4. Signalverarbeitung
Die der Konzentration der ersten Gaskomponente, beispielsweise der C02-Konzentration, proportionale Frequenz und das zur Kon- zentration der zweiten Gaskomponente, beispielsweise der CO- Konzentration, einen lineare Zusammenhang aufweisende Messsignal werden je einer Signalverarbeitungseinheit zugeführt und elektro¬ nisch derart aufbereitet, dass am Ausgang dieser Signalverar¬ beitungseinheiten Signale vorliegen, welche der Rechnereinheit zugeführt werden können.
5. Auswerten
Das Messsignal der photoakustischen Zelle wird einmal bei geschlossenenm und einmal bei offenem Ventil aufgenommen. Die beiden Amplitudenwerte des Messsignals ändern sich in unter¬ schiedlicher Weise mit den Konzentrationen der Gaskomponenten, beispielsweise mit den Konzentrationen des CO, bzw. des C02. Durch diese Charakteristik und durch den mittels Schallgeschwin¬ digkeit bestimmten Wert der ersten Gaskomponente, beispielsweise der C02-Konzentration, lässt sich der überlagerte Anteil und damit die Konzentratione der zweiten Gaskomponente, beispiels¬ weise der CO-Konzentration, extrahieren.
In der Rechnereinheit werden die Messsignale so verarbeitet, dass am Ausgang digitale Signale vorliegen, welche beispielsweise einer Anzeige zugeführt werden können, oder die für irgend eine andere Verwendung zur Verfügung gehalten werden. Dabei kommen Operationen wie Linearisierungen, Offset-Korrekturen, Glättungen und Mittelwertbildungen irgendwelcher Art in Frage.
Die in den Verfahrensschritten 3.1 und 3.2 dargelegten Möglichkeiten zur Bestimmung der Konzentrationen der ersten und zweiten Gaskomponenten, beispielsweise der C02- und CO-Konzen- trationen, stellen nur eine Art der Problemlösung dar. Im weiteren lässt sich dieses Verfahren beispielsweise so verein¬ fachen, dass die beiden Gaskonzentrationen einer einzigen Messzelle zugeführt werden, die einerseits die Eigenschaften des akustischen Resonators besitzt, und andererseits aber jene einer photoakustischen Zelle. Damit vereinfachen sich natürlich die notwendigen Zu- und Ableitungen für die gereinigte Gasprobe und die Anforderungen an die Steuerung, was sich beides vorteilhaft auf die Herstellungskosten auswirkt. Ebenfalls vorteilhaft ist das Wegfallen des einen Messsystems, wofür allerdings das verbleibende etwas komplexer wird.
Fig. 3 zeigt eine schematische Darstellung des Aufbaus eines Messsystems mit einem kombinierten Sensorsystem für in der glei- chen-Messzelle durchgeführte photoakustische und Schall-Messung. Das Messsystem 100 besteht aus einem Sensorsystem 110, einer Steuer- und Auswerteeinheit 120 und den Datenleitungen 130, welche das Sensorsystem und die Steuer- und Auswerteeinheit verbindet. Das Sensorsystem 110 ist über eine thermisch Ab¬ schirmung 102 mit einem Probenraum, beispielsweise mit einem Kamin 103, verbunden, in welchem die Abgase als heisses Gas¬ gemisch, versetzt mit Partikeln, insbesondere mit Russ, vorlie¬ gen. Für die Probenahme einer Gasprobe 104 ist eine Pumpe 1 vorgesehen, die über eine Leitung 5, ein Filter 6, eine Leitung 7 und eine Messzelle 30 die Gasprobe in das Sensorsystem 110 führt. Über eine Leitung 2, ein Ventil 3, eine Leitung 2' und eine Leitung 4 wird die Gasprobe wieder aus dem Sensorsystem 110 geführt. Die Leitung 5, welche von einer thermischen Abschirmung 102 umgeben ist, verbindet den Innenraum des Kamins 103 dicht mit dem Filter 6. Am Ausgang des Filters 6 steht ein von Partikeln jeglicher Art, insbesondere von Russpartikeln, freies Gasgemisch, d.h. eine gereinigte Gasprobe 105 zur Verfügung, welche über die Leitung 7 und eine Öffnung 153 in ein Kompartiment 121 der Mess¬ zelle 30 geführt wird. Das Kompartiment 121 ist mit einer Trenn¬ wand 123 versehen, welche ein optisches Fenster 124 aufweist. Das Kompartiment 121 weist eine weitere Trennwand 125 mit einem Interferenzfilter 126, bzw. einem IR-Bandpassfilter, auf, welche der Trennwand 123 gegenüberliegt. Im weiteren ist das Komparti¬ ment 121 mit einem Geber 152 und einem Empfänger 151 ausgerüstet, welche in einer festen Distanz zueinander liegen, und damit die Voraussetzungen für eine Messung der Schallgeschwindigkeit in der gereinigten Gasprobe 105 erfüllen. Die Leitung 7 endet mit der Öffnung 153, welche im Empfänger 152 eingelassen ist; sie ist so klein gewählt, dass sie die Schallmessung nicht störend beein¬ flussen kann. Selbstverständlich kann sie auch an einer anderen Stelle des Kompartimentes 121 angebracht werden. Im Kompartiment 121 der Messzelle 30 wird über die Schallgeschwindigkeit der gereinigten Gasprobe 105, beispielsweise die C02-Konzentration, ermittelt. Am Kompartiment 121 der Messzelle 30 sind ein Ventil 112 und die Leitungen 113, 114 vorgesehen, über welche die ge¬ reinigte Gasprobe 105 in ein Kompartiment 122 gelangt, welches seinerseits über eine Leitung 2 mit dem Ventil 3 verbunden ist und an das Kompartiment 121 angrenzt. Angrenzend an die Trennwand 125 befindet sich, auf der dem Kompartiment 121 gegenüberliegen¬ den Seite, ein Kompartiment 127, in welchem sich eine IR-Quelle 128 befindet. Das Kompartiment 122 weist im weiteren einen Detektor 129 und ein Mikrophon 131 auf, welches seitlich an der Messzelle 30 angebracht ist. Die IR-Quelle 128, das Mikrofon 131 und der Detektor 129 sind über die Leitungen 51, 51' und 51" mit einer Signalverarbereitungseinheit 50 verbunden, die ihrerseits über eine Leitung 52 mit einer Rechnereinheit 80 verbunden ist. Der Geber 151 und der Empfänger 152 sind über die Leitungen 61 und 61' mit einer Signalverarbereitungseinheit 60 verbunden, die ihrerseits über eine Leitung 62 mit der Rechnereinheit 80 verbun¬ den ist. Eine Temperatursonde 73 ist über eine Leitung 71 mit einer Signalverarbereitungseinheit 70 verbunden, die ihrerseits über eine Leitung 72 mit der Rechnereinheit 80 verbunden ist. Am Ausgang 81 der Rechnereinheit 80 stehen die Messwerte der Konzen¬ trationen der ersten und zweiten Gaskomponente, beispielsweise der C02- und CO-Konzentrationen, für eine weitere Verwendung zur Verfügung, sei es für eine Anzeige, oder für eine Dokumentation irgendwelcher Art, insbesondere aber für die Steuerung und die Regelung von Heizungsanlagen.
Anwendungen für ein derartiges Verfahren und die entsprechen¬ den Vorrichtungen sind die Bestimmung von Konzentrationen in Gas¬ gemischen, wie beispielsweise von Kohlendioxyd und Kohlenmonoxid, in Abgasen jeglicher Art, insbesondere aber jene von Heizungs¬ anlagen und dergleichen. Mit den ermittelten Messgrössen lassen sich Steuerung und Regelung von Verbrennungsprozessen wesentlich verbessern und optimieren.
Selbstverständlich ist dieses Verfahren nicht auf die Be¬ stimmung von Kohlendioxid und Kohlenmonoxid beschränkt. Vielmehr gibt es eine Anzahl weiterer Gaskombinationen, welche mit dem beschriebenen Verfahren, bzw. den entsprechenden Vorrichtungen, bestimmt werden können. So lassen sich beispielsweise neben C02 auch NO, sowie weitere Stickoxide bestimmen; oder aber Methan (CH4) , Aethan (C2Hβ) , Aethen (C2H4) , Aethin (C2H2) , Wasser und Ammoniak (NH3) .
E findungswesentlich ist, dass das beschriebene Verfahren die Kombination von zwei Messverfahren in einem Sensorsystem vor¬ sieht. Dabei werden aus einem Gasgemisch im Sensorsystem (110) die Konzentration der ersten Gaskomponente, beispielsweise die C02-Konzentration, in einem akustischen Resonator (10) und die Konzentration der zweiten Gaskomponente, beispielsweise die CO- Konzentration, in einer photoakustischen Zelle (20) bestimmt, wobei eine Integration des akustischen Resonators (10) und der photoakustischen Zelle (20) in einer einzigen Messzelle (30) ein besonders vorteilhaftes Ausführungsbeispiel darstellt.

Claims

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Bestimmung von Konzentrationen in Gasgemischen einer Gasprobe (104) mittels eines Messsystems (100) , umfassend ein Sensorsystem (110), eine Steuer- und Auswerteeinheit (120) und Datenleitungen (130), gekennzeichnet dadurch, dass die Gasprobe (104) nach der Probenahme im Messsystem (100) durch ein Filter (6) geführt wird, dass in der gereinigten Gasprobe (105) die Konzentration einer ersten Gaskomponente mittels einer Schallmessung und die Konzentration einer zweiten Gaskomponente mittels des photoakustischen Effektes ermittelt wird, und dass die Messsignale (61, 61') der Schallmessung und die Messsignale (51, 51', 51") der photoakustischen Messung in einer Rechner¬ einheit (80) verarbeitet werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch, dass die gereinigte Gasprobe (105) einem akustischen Resonator (10) zuge¬ führt wird, in welchem die Schallgeschwindigkeit der gereinigten Gasprobe bestimmt wird, woraus die Konzentration der ersten Gaskomponente ermittelt wird, dass der akustische Resonator (10) mit einer photoakustischen Zelle (20) zum Transfer der gereinig¬ ten Gasprobe über erste Leitungen (9, 11) verbunden wird, worüber die gereinigte Gasprobe der photoakustischen Zelle (20) zugeführt wird, und dass in der photoakustischen Zelle (20) die Konzentra¬ tion der zweiten Gaskomponente der gereinigten Gasprobe über den photoakustischen Effekt ermittelt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch, dass die gereinigte Gasprobe (105) im Messsystem (100) einer Messzelle
(30) zugeführt wird, in welcher die Schallgeschwindigkeit der gereinigte Gasprobe bestimmt wird, woraus die Konzentration der ersten Gaskomponente ermittelt wird, und in welcher die Konzen¬ tration einer zweiten Gaskomponente der gereinigten Gasprobe über den photoakustischen Effekt ermittelt wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 oder 3, gekennzeichnet dadurch, dass die erste Gaskomponente Kohlendioxid und die zweite Gaskomponente Kohlenmonoxid ist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 oder 3, gekennzeichnet dadurch, dass die erste Gaskomponente Kohlendioxid und die zweite Gaskomponente Stickstoffmonoxid oder ein höheres Stickstoffoxid (N0X) ist.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 oder 3, gekennzeichnet dadurch, dass die erste Gaskomponente Wasser und die zweite Gaskomponente Stickstoffmonoxid oder ein höheres Stickstoffoxid (N0X) ist.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 oder 3, gekennzeichnet dadurch, dass die erste Gaskomponente Wasser und die zweite Gaskomponente Methan (CH<) , Aethan (C2H6) , Aethen (C2H<) oder Aethin (C2H2) ist.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 oder 3, gekennzeichnet dadurch, dass die erste Gaskomponente Wasser und die zweite Gaskomponente Ammoniak (NH3) ist .
9. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüchen 4 - 8, gekennzeichnet dadurch, dass zur Bestimmung der Konzentration der ersten Gaskomponente ein akustischer Resonator (10) vorgesehen ist, dass zur Bestimmung der Konzentration der zweiten Gaskomponente eine photoakustische Zelle (20) vorgesehen ist, und dass die photoakustische Zelle (20) zwei hintereinander- liegende Kompartimente (21, 22) aufweist, die akustisch über zweite Leitungen (13, 14) und ein Ventil (12) wahlweise verbunden werden können.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen dem akustischen Resonator (10) und der photoakustischen Zelle (20) eine Verbindung über die ersten Leitungen (9, 11) vorgesehen ist.
11. Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass der akustische Resonator (10) einen Geber (41) und einen Empfänger (42) aufweist, wobei der Empfänger in einer festen Distanz zum Geber angeordnet ist, und dass Mittel zum Betrieb des akustischen Resonators (10) vorgesehen sind.
12. Vorrichtung nach den Ansprüchen 9 - 11, dadurch gekenn¬ zeichnet, dass für die Steuerung des akustischen Resonators (10) und der photoakustischen Zelle (20), insbesondere für die Probe¬ nahme, eine Rechnereinheit (80) vorgesehen sind.
13. Vorrichtung zur Durchführung der Verfahren nach den Ansprü¬ chen 1 - 8, dadurch gekennzeichnet, dass der akustische Resonator (10) und die photoakustische Zelle (20) in einer einzigen Mess¬ zelle (30) integriert sind.
14. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass für die Steuerung der Messzelle (30) , insbesondere für die Probe¬ nahme, eine Rechnereinheit (80) vorgesehen ist.
15. Verwendung einer Vorrichtung nach den Ansprüchen 13 oder 14 zur Bestimmung von Kohlendioxid und Kohlenmonoxid in der Abgas¬ überwachung von Heizungsanlagen.
16. Verwendung einer Vorrichtung nach den Ansprüchen 13 oder 14 zur Bestimmung von Kohlendioxid und Stickstoffmonoxid in der Ver¬ brennungstechnologie.
17. Verwendung einer Vorrichtung nach den Ansprüchen 13 oder 14 zur Bestimmung von Kohlendioxid und höheren Stickstoffoxiden (NOx) in der Verbrennungstechnologie.
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