WO1993006509A1

WO1993006509A1 - Light-scattering light guide and its manufacture, and applied optics apparatus thereof

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Publication number: WO1993006509A1
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Inventors: Yasuhiro Koike
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Description

明細害

光散乱導光体とその製造方法及び応用光学装置

技術分野

本発明は、光を導光しつつ散乱光を周囲に向けて照射し得る光散乱導光体とその製造方法、ならびに該光散乱導光体を用いた応用光学装置に関する。

更に詳しく言えば、本発明は、有機材料の重合過程で生じる不均一構造を利用して、相対的に小断面積の入射光束を高い効率と均一度を以て相対的に大面積の出射光束に変換することの出来る光散乱導光体とその製造方法、ならびに該光散乱導光体の特性を有効に利用した光源装置、照明装 g、光分岐装置等の応用光学装置に関するものである。

背景技術

従来より、入射光を導光しつつ散乱させて多方向に向け出射させる為の光学要素あるいは装 g として種々のものが公知となっている。

これら公知の光学要素あるいは装雷の 1 つの類型は、延在した板状の透明材料の側方より光を入射させ、一方の面側に反射要素を配し、他方の表面付近に光拡散性を与えて光出射面とする面状光源を構成し、液晶表示装釁のノヅクライト光源等として使用するものである。

例えば、特開昭 6 2 — 2 3 5 9 0 5 号公報、特開昭 6 3 — 6 3 0 8 3 号公報、特開平 2 — 1 3 9 2 5 号公報及び特開平 2 — 2 4 5 7 8 7 号公報に記載されたものがこれに当る。

これら光散乱導光装 S を用いた面状光源においては、光散乱が透明体の内部で体積的に生起されておらず、透明体の表面付近あるいは反射要素における乱反射や鏡面反射を利用して光出射方向に拡がりを持たせているのみなので、光散乱導光装 Sが高い光拡散性を発揮しているとは言い難い。

また、側方から光を入射させて均一な照度を有する面状光源を得ようとした場合、上記各公知文献に示された例からも容易に理解されるように、反射要素の反射能等になんらかの勾配を持たせなければならず、光散乱導光体装《部分の構造を複雑で大型（特に、厚みについて）なものとすることが避けられない。

従って、この型の光散乱導光体を均一で高い照度と薄型の構造が要求される液晶表示装のパックライト光源等の用途に用いる場合には、光散乱性を補強し面状光源として照度の均一性を確保する為に種々の付加的構成が必要であるが、それらの光散乱能補強手段を加えると薄型構造の要求には応えられなくなるという問題があった。

公知の光学要素あるいは装置のもう 1 つの類型は、延在した板状の透明材料の丙部に該透明材料と屈折率の異なる粒状物質を分散させて光抵散板を構成するものである。

例えば、特開平 1 — 1 7 2 8 0 1 号公報、特開平 1 一 2 3 6 2 5 7 号公報、特開平 1 一 2 6 9 9 0 1 号公報、特開平 1 一 2 6 9 9 0 2 号公報及び特開平 2 — 2 2 1 9 2 5 号公報に開示されたものがこの類型に属する。

上記特開平 2 — 2 2 1 9 2 5 号公報には、光拡散板の側方より光を入射させ、一方の面側に反射要素を配し他方の面を光出射面として、液晶表示装镢のノックライト光源等を構成することが開示されている。

これらの光拡散板においては、透明体の内部に分散混入された粒状物質によって生じる屈折率の不均一によつて光散乱が体積的に生起されている。その意味において、上記第 1 の類型のものに比して、光拡散効率を改善し得るものということは出来るが、次のような問題点がある。

すなわち、基体材料中に別の物質からなる粒状物質を均一に分散させることは、実際上極めて難しく、その結果、不均一構造の分布にむらができ、均一な光拡散が得られないという欠点がある。

例えば、数ミクロンの粒子をメチルメタクリレート（ M M A ) モノマーに混入させて重合させる場合には、密度や相溶性の違いにより、粒子の分布に偏りを生じて均 — な光散乱能を得ることが出来ない。ポリメチルメタクリレート（ P M M A ) などのポリマーに粒子を高温で練り込む場合にも同様の理由で高度に均一な粒子分散構造を得ることは困難である。

また、光散乱を与える屈折率不均一構造の基本単位が粒状に限られるので、光散乱導光体の体積全体を均一かつ有効に使って光散乱を生じさせるという観点から見ると好ましいとは言えない。特に、液晶表示装置のバックライト光源のように、比較的広面積の均一照度面光源を得ようとした場合には、粒子分散密度が小さくなるから、光散乱導光体全体を均一に光散乱に寄与させていることにならない。このことは高度に均一な拡散光を得る上で望ましいことではなレ、。

光散乱導光体全体の光散乱能を変えずに屈折率不均一構造を光散乱導光体全体に分布させるには、分散させる粒子の径を小さくして、粒子数密度を上げれば良いとも考えられるが、特定された材料で粒子径を任意の微小サィズに定めることは、微小粒子の製造技術上の制約もあつて必ずしも容易でない。また、過度に粒子径を小さくすると散乱に波長依存性が生じ、無用な着色現象を招く恐れがある。

上記特開平 2 — 2 2 1 9 2 5 号公報には、 P M M A を

M M A と M A ( アクリル酸メチル）の混合単量体に溶解してメタクリル樹脂シラヅプを調製し、このシラヅブに比重が 2 以上でメ夕クリル樹脂と屈折率の異なる無機充填材（フイラ一；例えば、ガラスビーズ、石英粉等）を分散混合し、重合開始剤を加えて重合反応（共重合反応）を起こさせて光散乱導光体を得ているが、この場合でも光散乱は実質的に無機充填剤のみによってもたらされており、重合反応過程において屈折率不均一構造を生成させることは全く企図されていない。特開平 2 — 2 2 1 9 2 5 号公報に記載されているような共重合の組合せ（例えば、メタクリル酸メチル 5 0 重量％とメ夕クリル酸ェチル 5 0 重量％、あるいはメタクリル酸メチル 5 0 重量 % とアクリル酸メチル 5 0 重量％ ) では、相溶性が極めて良い為に屈折率不均一構造は生ぜず、従って、重合反応によって形成された樹脂はあくまで透明な基材として機能するのみで、光散乱には寄与していない。

従来より、光散乱導光体の形状としては、板状のものの他に種々のものが知られている。例えば、海洋牧場やクロレラ培養の為の光照射装置においては、棒状あるいは線状の導光体の表面に傷を付け、該傷部分で生じる光散乱を利用して、広い角度範囲を指向する出射光を得ている。しかしながら、このような方法では、散乱光が傷の付いた部分に集中してしまい、十分な均一度を以て大きな断面穣を持った光束を得ることが難しい。

また、太陽光を建造物内に取り入れて室内照明などに利用する場合にもファイノー状の導光手段を用いているが、大きな照明空間を効率良く均一に照明する出射光束を得る為には高価で大型の付加的設備を要しているのが現状である。

このように、公知の光散乱導光体においては上記したような種々の問題があり、これら問題点を克服した光散乱導光体が、液晶表示装置のバックライト光源等の明るく均一性が高い面状光源を必要とする分野を始めとして、幅広い光学関係分野で待ち望まれていた。

発明の開示本凳明の目的は、相対的に小断面積の光束を高い効率と均一度を以て相対的に大面稹の光束に変換することの出来る光散乱導光体とその製造方法、ならびに該光散乱導光体の特性を有効に利用したパックライト光源装 s、光分岐装置等の応用光学装 S を提供することにある。

本発明は、有機材料の重合過程で生じた屈折率不均一構造を有する光散乱導光体とその製造方法、並びに有機材料の重合過程で生じた屈折率不均一構造を有する該光散乱導光体を利用した応用光学装置を提供するものである。

また、本発明は有機材料の重合適程で生じた屈折率不均一構造を有し、実用上極めて意義のある散乱能の定量値を持った光散乱導光体を提供するものである。

先ず、有機材料の重合過程によって屈折率不均一構造を形成させて本発明の光散乱導光体を得る原理の概要を説明する。

本発明は重合過程において種々のメカニズムによって生成される不均一構造を稜極的に利用して光散乱導光体を構成するものである。この不均一搆造を生むメカニズムのいくつかを例示すれば次のようになる。

( 1 ) 第 1 材料としてのモノマーに第 2 材料としてのポリマー（オリゴマーであっても良い。以下、本明細害においては特にことわりの無い限り、ポリマーと言えばオリゴマーを含むものとする。）を少量溶解させる。この状態では、ポリマーの個々の分子が完全に溶解している。従って、均一に混ざり合った透明な混合溶液の形態をとつており、光散乱性は生じていない。この混合溶液に重合開始剤等を添加して加熱するなどの手段により重合反応を開始させる。重合反応が進行し、 . 高転化率になつてきた時、それまでに生成されてきた第 1 材料のポリマーと第 2 材料のポリマーとの相溶性が、該第 2 材料のポリマーと第 1 材料のモノマーとの相溶性に比べて小さい場合には、第 2 材料のポリマーは徐々に凝集構造を形成する。第 1 材料のポリマーと第 2 材料のポリマーの屈折率が実質的に相異するように有機材料を組み合わせれば、屈折率がゆらいだ構造、すなわち屈折率不均一構造が生成される。

この場合、粒子状の物質をモノマーに混入分散させて重合を行わせたり、ポリマーに粒子を高温条件下で練り込ませたりする従来技術とは違って、重合前にポリマー分子 1 つ 1 つのレベルで均一に溶解した状態が実現しており、その状態からスタートして不均一構造を徐々に形成しているので、極めて高い均一度で不均一構造が分布した光散乱導光体を得ることが出来る。

後記する実施例のうち実施例 1、 3 、 5、 6 、 7、 8 及び 9 における光散乱導光体は、この類型に属するものである。

( 2 ) 第 1 材料としてのモノマーに第 2 材料としてのモノマーを適量混合して重合反応を起こさせる。この時例えば、第 1 材料のモノマーの反応性比 r ，と第 2 材料のモノマーの反応性比 Γ 2について、 r ! > l 且つ r sく 1 が成立するように材料を選択しておけば、重合反応の過程で第 1 材料のモノマーは優先的に重合し、未反応モノマ — 中の第 2 材料のモノマーの割合は次第に増大する。第 1 材料のモノマーの大半が重合すると、今度は第 2 材料のモノマーの重合する割合が増加し始め、最終段階においては、第 2 材料のポリマーとのみが生成されることになる。

第 1 材料のポリマーと第 2 材料のポリマーの相溶性が比較的小さければ、組成の似たもの同士、すなわち、第 1 材料のボリマーと第 2 材料のボリマーとがそれぞれ凝集構造を形成することになる。両ポリマーの屈折率が実質的に異なれば、屈折率がゆらいだ屈折率不均一構造が生成される。この場合も重合前にモノマー同士を均一に混ぜることは容易なので、まんべんなく屈折率不均一構造が形成される。

後記する実施例のうち実施例 2 における光散乱導光体は、この類型に属するものである。

( 3 ) 単独材料のモノマーのみを重合させても、屈折率不均一搆造を形成することが出来る。

すなわち、モノマーとポリマーの比重が十分に異なれば、重合が進んでポリマーがある程度固くなってくると、残存モノマーがポリマーになった時の体稹収縮部分は、いわゆるマイクロボイドとなる。このマイクロボイドは極めて多数形成され、重合反応の結果得られるポリマー内に 3 次元的に均一分布した光散乱中心として機能するので、従来の物質粒子を分散混入させた光散乱導光体に比して特性の良い光散乱導光体が得られる。

後記する実施例のうち実施例 1 0 における光散乱導光体は、この類型に属するものである。

( 4 ) 上記（ 1 ) の類型の変形として、上記第 2 の材料に低分子量であって、第 1 材料のモノマーとの相溶性は良好であるが第 1 材料ポリマーとの相溶性は劣るものを選択することも可能である。この場合にも、上記（ 1 ) で述べたのと同様のメカニズムによって、第 2 材料（低分子量物質）が凝集して不均一構造が生まれる。第 2 材料の屈折率が第 1 材料ポリマーと実質的に異なるような組合せを採用すれば光散乱導光体を製造される。

このような低分子材料として用い得る物質は数多く存在するが、例を挙げれば、フタル酸ジフエニル、へキサフロロイソプロピルテレフタレート、ビフエ二ル、安息香酸フエニル等がある。

本発明は上記（ 1 ) 〜（ 4 ) に説明したメカニズム、あるいはこれらに類似したメカニズム乃至原理に基礎を g くものである。屈折率不均一構造の生成メカニズムの細部には多様性があるが、いずれのケースにおいても有機材料の重合過程を通して屈折率不均一構造を意図的に形成し、それを光散乱導光体として具現化することに本発明の基本的特徴がある。従って、上記説明したメカ二ズムはあくまで典型例を示した例示であって、本発明の技術的範囲を限定する趣旨のものではない。

本発明においては、極めて多様な有機材料を色々な組合せで用いて、上記説明したようなメカニズムを通して屈折率不均一構造を形成させることが出来る。

これら有機材料の具体例を表 1 及び表 2 に記す。各表において、各材料名はモノマーの形で示してあるが、最終的に屈折率不均一構造を構成するのはポリマーであるから、ポリマー形態における屈折率の値を付記した。

例えば、 M A、 A 等は比較的低屈折率のものを示し、 X M A、 X A 等は比較的高屈折率のものを示しているから、各グループから材料を選択して、相溶性あるいは反応性の相異等に基づいた屈折率不均—構造を得ることが出来る。 2 種のポリマー閭の屈折率差 I η '— n s | は、 I n t - n a I > 0. 0 0 1 であることが一般的には好ましい。

ここで用いる有機材料は 2 種類とは限らず、 3 種類以上の有機材料（モノマー、ポリマ一あるいはオリゴマー）を適宜組み合わせて、複合的に重合反応を進行させて屈折率不均一構造を得ても全く差し支えない。言い替えれば、 3 種以上の有機材料の組合せは、 2 種類の組合せを複数組含むというのが本発明の立場であり、従って、屈折率不均一構造形成に使甩される有機材料が何種類であつても本発明の範躊からの逸脱を意味するものでないことは言うまでもない。 a b 区分モノマーポリマー n 0 A 1. MM A (メチルメ夕クリレート） 1. 49

2. EMA (ェチルメ夕クリレート） 1. 483

3. n PMA (n—プロビルメタクリレート） 1. 484

4. n BMA (n—ブチルメタクリレート） 1. 483

5 n HMA (n—へ *シルメ々クリレート） Λ 81

6. i PMA (イソプロビルメタクリレート） 1. 473

7. i BMA (イソブチルメタクリレート） 1. 477

8. t BMA (t一ブチルメタクリレート） 1. 463 g CHMA (シクロへキシルメタクレー卜、 1. 507

XMA 10. B_z MA (ベンジルメタクリレート） 1. 568

11. PhMA (フエニルメタクリレート） 1. 57

12. 1 -P h EMA (1一フエニルェチル 1. 549

メタクリレート）

13. 2-P h EMA (2—フエニルェチル 1. 559

メタクリレート）

H. F F A (フルフリルメ夕クリレー卜） 1. 538

A 15. MA (メチルァクリレート） 1. 4725

16. EA (ェチルァクリレート） 1. 4685

1?. n BA (n—ブチルァクリレート） 1. 4634

XA 18. Bz MA (ベンジルァクリレート） 1. 5584

19. 2— C I E A (2—クロルェチル 1. 52

ァクリレート） a b e 2 区分モノマーポリマ一 n o

AC 20. VA c (ビニルアセテート） 1. 7

XA 21. VB (ビニルペンゾエート)

22. VPAc (ビニルフエニルアセテート）

23. VC 1 Ac (ビニルクロルアセテート）

C 24. AN (ァク yn二トリ） 1. 52 o一 * A k薩

Z5. MA t^a一メテ'レ zクリ O—トリゾレ) 1. 52 σ— A 26. MA (2 C I ) (メチルー α— 1. 5172 ク αルァクリレート）トD »~

S t 27. ο— C I S t (o—ク αルスチレン） 1. 609 CMトO O 8

2Β. p-FS t (p—フルォ oスチレン） 1. 566

29. o, p-F S t (0. p—ジフルォロ 1. 475 スチレン）

30. p— i PS t (p—イソプ。ピル 1. 554 スチレン）

a b e 3

E PM · エチレンとプロピレンの ¾Χ·&«3

E PD エチレン、プロピレンと ϋ?»の非 ¾aジェンとの 3成分？ at合体 S BR · ブタジエンとスチレンとの ft»¾H|¾

NBR · ブタジエンとアクリロニトリルとの

M R ' のイソプレンとイソブテンとの

CR · * ク anプレンの重

BR · · ブタジエンの霣^ ¾

I R · · イソプレンの重

ノ、ィパロンポリエチレンに: 1M化 8¾と¾»をさせた物

ウレタンゴムジオールとジイソシアナ一卜との璽付加による重^

多琉化ゴム · ジク□ルェタンと四硫ィヒナトリウムなどとの »g合による重^ シリコンゴム環状シロキサンの開管重合などで得られる重^

フツ *ゴム · フッ化ビニリデンとトリフルォロクロルエチレンの ftM^S等

本発明において屈折率不均一構造を生成する重合反応として、表 1 及び表 2 に挙げたような材料を関与させる場合の他に、いわゆるゴム系の高分子材料を形成する重合反応を利用することも可能である。その例を、重合物あるいは共重合物の形で表 3 に示した。これらゴム系の材料を重合反応に関与させた場合には、特に柔軟性乃至弾力性のある光散乱導光体を得ることが出来る。

また、従.来の粒子を添加する方法で得られる屈折率不均一構造と違って、本発明で実現される屈折率不均一構造の形態は、例えば単位形状や寸法が共にランダムな島状あるいは縞状に高低屈折率の相が入り組んだ形態、それら 2 相の界面領域の屈折率プロファイルにある程度の連続性が生じる形態等を取り得るものである。

それ故、材料の選択乃至重合反応における屈折率不均 —構造生成態様の自由度に基づいて、種々の特性を持つた光散乱導光体を得ることが可能となる。すなわち、次に述べる有効散乱照射パラメータ E、相関距離 a 及び誘電率ゆらぎ 2 乗平均 < 77 ² > を適宜選択制御することによって、散乱能の強さ、散乱角度特性等を所望のものとする自 fi度が大きくなる。

以下、散乱特性を定量的に記述し、光散乱導光体の散乱特性を選択制御する際に有用な量あるいは関数である有効散乱照射パラメータ E、相関関数ァ（ r ) 、相閬距難 a および誘電率ゆらぎ 2 乗平均 < ?7 2 > について； D e b y e の理論を引用して簡単に説明する。強度 1 0の光が媒体中を y ( cm)透過し、その間の散乱により強度が I に減衰した場合に、有効散乱照射パラメ一夕 E を次式（ 1 ) または（ 2 ) で定義する。

E [ cm- ' ] = - [ 1 n ( I / I 0 ) ] / γ ' · ( 1 ) E [ cm- ¹ ] = - ( I / I O) - d l / d y · ' ( 2 ) 式（ 1 ) 、（ 2 ) は各々いわゆる積分形及び微分形の表現であって、物理的な意味は等価である。なお、この Ε は濁度（ ) と呼ばれることもある。

一方、媒体内に分布した不均一構造によって光散乱が起こる場合の散乱光強度は、縦偏光の入射光に対して出射光の大半が縦偏光である通常の場合（ V v散乱）には、次式（ 3 ) で表される。

V ( 4 < 77 ² > 7Γ ³ ) / λ ^ ] X C r ( r ) d r

· · · · · · ( 3 ) 但し、 C = [ r ² sin ( レ s r ) ] レ s r

· · . · · · ( ) 自然光を入射させた場合には、 H _h散乱を考慮して、式 ( 3 ) の右辺に（ l + cos 0 ² ) を乗じた、

I = V ( 1 + cos Θ ² ) ( 5 ) を考えれば良いことが知られている。

ここで、えは入射光の波長、レ - ( S Tr n ) / え、 s = 2 sin ( 0 / 2 ) , n は媒体の屈折率、 0 は散乱角、く 77 ² > は媒体中の誘電率ゆらぎ 2 乗平均であり、ァ（ r : 柑関関数と呼ばれるものである。

D e b y e によると、媒体の屈折率不均一構造が界面を持って A 相と B 相に分かれて分散している場合には、誘電率のゆらぎに関して相関関数 y ( r )、相関距離 a、誘電率ゆらぎ 2 乗平均 < " ^≥ > 等が次のような関係式で表される。

r ( r ) = e x p ( a / r ) v. o ) a [ cm] = ( 4 V / S ) · ø « ø B ( 7 )

< 77 ² > = 0 « 0 S ( II B ²― n s ² ) ] ² ( 8 ) 但し、 V ；全体稷、 S ；界面の全面積、 ø 。、 ø B _; A、 B 各相の体稹分率、 n 。、 n _B ; A、 B 各相の屈折率である。

不均一構造が半径 E の球状界面で構成されていると見なせば、相関距雜 a は次式で表される。

a [ em] = ( 4 / 3 ) R ( 1 — ) ( 9 ) 相関関数ァ ( r ) についての式（ 6 ) を用い、式（ 5 ) に基づいて自然光を媒体に入射させた時の有効散乱照射ノ、' ラメ一夕 E を計算すると結果は次のようになる。

E = [ ( 3 2 a ³ く 77 ² > っ / Λ B ⁴ ] · f ( b )

• • • • ( 1 0 ) 但し、 f ( b ) = [ { ( b + 2 ) ² / b ² ( b + 1 ) } ― { 2 ( b + 2 ) / b ³ } · I n ( b + 1 ) 〕

• • • • ( 1 1 ) b = 1 ² a ² · · · · ( 1 2 ) 以上述べた関係から、相閧距雜 a 及び誘電率ゆらぎ 2 乗平均 < ?? ² > を変化させることにより、散乱光強度、散乱光強度の角度依存性及び有効散乱照射パラメータ E を制御することが可能であることが判る。

散乱光強度の角度依存性は、本発明の光散乱導光体を実際の照明装置等に適用する場合に考慮され得る事項であることは言うまでもない。

図 1 5 は、横軸に相関距離 a、縦軸に誘電率ゆらぎ 2 乗平均 < 77 ² > をとって有効散乱照射パラメ一夕 E の曲線を E = 5 0 [ cm- ¹ ] 及び E = 1 0 0 [ cm— ¹ ] の場合について例示したものである。

一般に、 E が大きければ散乱能が大きく、 E が小さければ散乱能が小さい、換言すれば透明に近くなる。 E =

0 は全く散乱の無いことに対応する。

従って、大面積の面状光源や長尺のファイバー状乃至棒状の均一照明光源等に本発明の光散乱導光体を適用する場合には E を小さく選べば良い。

— 応の目安としては、例えば、 E = 0. 0 0 1 [ cm" ¹ ] 程度とすれば、数十 m の寸法のファイバー状の光散乱導光体を均一に光らせることが出来る。図 1 に示した E =

1 0 0 [ cm- ' ] の程度にとれば、数 m m の範囲を集中的且つ均一に照明するのに適している。

また、図 1 の E - S O E CD) - ¹ ] のケースでは、それらの中間的なサイズ（例えば、数 c m 〜数 + c m ) の光散乱導光体を均一に光らせるのに好適である。

但し、これら有効散乱照射パラメータ E の値は具体的な適用装置の使用条件、例えば 1 次光源の強さ、周辺に配置された光学要素に依存する散乱光補強あるいは減衰ファクタ一等も考慮して定められることが好ましい。相 M距離 a については、一応 0. 0 0 5 〜 5 0 ^ 程度が実際的と考えられるが、個々のケースについては、要求される角度特性等を考慮して定められることが好ましい。

図面の簡単な説明図 1 は、棒状の光散乱導光体の斜視図、

図 2 は、図 1 に示した棒状の光散乱導光体の散乱光強度の長さ方向分布の一例を示す図、

図 3 は、棒状の光散乱導光体の斜視図、

図 4 は、散乱光強度の測定装 gの一例を示す概略図、図 5 ( a )、（ b ) は、散乱及び散乱の散乱光強度の角度依存性の一例を表す図、

図 6 は、 V _v散乱の散乱光強度の角度依存性を表す別の例を示す図、

図 7 は、ディスク状の光散乱導光体を示す図、

図 8 は、図 7 に示したディスク状の光散乱導光体の光り散乱特性を調べる為の光分岐 * 混合装型の配置を示す図、

図 9 は、くさび型光散乱導光体の張り合わせ状態とその試験方法を示した図、

図 1 0、図 1 1、図 1 2 及び図 1 3 は、本発明の板状光散乱導光体を用いて面状光源を構成した場合の面発光の様子と光強度の分布を示した図、

図 1 4 は（ a )、（ b ) はくさび型の光散乱導光体の製造方法を例示した図、

図 1 5 は、横軸に相関距離 a、縦軸に誘電率ゆらぎ 2 乗平均 < 77 ² > をとって有効散乱照射パラメ一夕 E の曲線を E = 5 0 [ cm" ¹ ] 及び E = 1 0 0 [ c m " ¹ ] の場合について描いた図である。

発明を実施する為の最良の形態

[ 実施例 1 ]

M M A に，トリフルォロェチルメタクリレー卜（ 3 F M A ) のポリマーを 0. l w t % ^解し、ラジカル重合開始剤として t — ブチルノ、' 一ォキシイソプロピルカーボネ — ト 0. 2 w t %、連鎖移動剤として、 n — ブチルメルカプタンを 0. 2 w t % 加え、 7 0 ° C で 9 6 時間重合した後、熱処理を行い、棒状、板状等各種形状の光散乱導光体を得た。板状体の厚さや 3 F M A ポリマーの組成を場所的に徐々に変化させることにより、有効散乱照射パラメータ E を平面内で徐々に変化させることが出来た。

棒状の光散乱導光体 1 ( 図 1 参照）に、軸方向より光を入射させたところ、散乱角 9 0 ° における V _v散乱強度は 2 x 1 0 - ⁴〜 1. 5 X 1 0 - ³ [ cm " ¹ ] , 散乱強度はは、 5 x 1 0 - 5〜： I. l x l 0 — ² [ c in -， ] であった。

長さ方向についての散乱強度の変化は、図 2 に示された形をしており、比較的フラットな特性を示した。

また、図 3 に示したように、板状体の光散乱導光体 2 の場合には、背後にミラ一 3 を置き、縦方向について均 — な光を光源 4 から入射させて、散乱光強度を測定した。散乱光強度の測定は、シリコンフォトセルで光散乱導光体 2 の前面側をスキャンすることによって行った。

X 方向に 3 F M A ¾度を変化させて有効散乱照射パラメータ E に勾配をつけることによって、前面側全域について均一な散乱光強度分布を実現させることに成功した。

また、 X 方向に厚さを変化させることによつても同様の散乱光強度均一分布を得ることが出来た。

図 3 に示した例では、光散乱導光体の背後にミラーを配置したが、適当なサイズ（例えば、数 c m 〜数 1 0 c m ) の板状の光散乱導光体に光を雨側側面から入射させる配置とすれば、ミラーあるいは粒子状の反射要素を分布させた反射体等の反射補強手段を用いなくとも、均一性のある照度分布を有する面状光源が得られることが判つた。この種の配置を液晶表示装置のパックライ卜光源等に適用すれば、装置を小型化する上で極めて有利である。また、背後を光学的に開放すれば、雨面発光光源としても有用である。

[実施例 2 ]

M M A とビニルベンゾエー卜（ V B ) を 4 対 1 の割合で共重合させた。重合開始剤としてディ ' 夕ーシャリー • プチルパ一ォキサイド（ D B P O ) を 0. 2 w t %、連鎖移動剤として n —ブチルメルカブタンを 0. 2 w t % 用い、 1 3 0 ° C で 9 6 時間重合させた。

得られた光散乱導光体について、実施例 1 と同じ条件で散乱光測定を行ったところ、実施例 1 で得られた光散乱導光体とほぼ同じ特性を有していることが判った。

[ 実施例 3 ]

M M A に 3 F M A のポリマーを 0. 1 5 w t % 溶解したものと、 0 . 1 ^ 七％溶解したものを調製し、各々にラジカル重合開始剤として t 一ブチルパーォキシイソブ口ピル力一ポネート 0. 2 w t %、連鎖移動剤として、 n —ブチルメルカプタンを 0. 2 w t % 加え、 7 0 ° C で 7 2 時間重合した後、 1 3 0 ° C で 2 4 時間熱処理を行い、棒状（直径 2 O m m ) の光散乱導光体を製造した。

この光散乱導光体を図 4 に示した測定装置のゴニオメ一夕の中心に試料としてセヅ卜し、側面から縦方向に偏光した H e — N e レーザ光（ V 偏光）を入射させ、入射方向に対して角度 0 を有する方向への散乱光強度を測定した。この散乱光の縦偏波成分及び横偏波成分 H v について、測定した結果を示したのが図 5 ( a ) 、 ( b ) である。図中、 A , B は各々ポリ一 3 F M A の濃度が 0. 1 5 w t % のものと、 0 . l w t % のものを表している。縦偏波成分 V _vは等方性散乱に対応し、横偏波成分 H v は異方性散乱に対応している。

この光散乱導光体においては縦偏波成分 V v と、横偏波成分 H に大きな差が認められない。これは、入射光の偏光方向に関わらず、散乱光が偏光性を殆ど持たないことを意味している。従って、このような光散乱導光体は偏光性を消去する光学素子（一種のスクランブラ一）として使用することが出来る。また、縦偏波成分（ V '散乱光強度）の角度依存性に基づいて、前述の D e b y e の関係式を使って相関距離を計算したところ、ほぽ 1 0 0 0 オングストロームの大きさの屈折率不均一構造によって、 V '散乱光強度に角度依存性が生じていることが判った。

[実施例 4 ]

M M A とビニルペンゾェ一ト（ V B ) を 4 対 1 の割合で共重合させた。重合開始剤としてディ ' ターシャリー • ブチルバ一ォキサイド（ D B P O ) を 0. 2 w t %、連鎖移動剤として n —ブチルメルカブタンを 0. 2 w t % 用い、 7 0 ° C で 9 6 時間重合させた。

得られた光散乱導光体について、 D e b y e の関係式を使って相関距雜 a と誘電率ゆらぎ 2 乗平均 < 77 ² > を計算した結果、相関距離 a = 7 2 0 オングストローム、誘電率ゆらぎ 2 乗平均く？？ ² > = 1. 2 2 X 1 0 - 6という値を得た。

[実施例 5 ]

M M A に分子量 4 7 5 0 0 のポリスチレンポリマーを 0. 2 w t % 溶解し、ラジカル重合開始剤として t ーブチルノ — ォキシイソプロビルカーボネー卜 0. 2 w t %、連鎖移動剤として、 n —ブチルメルカブタンを 0. 2 w t % 加え、 7 0 ° C で 9 6 時間重合させて棒状の光散乱導光体（直径 5 m ni ) を製造した。

この光散乱導光体の等方性光散乱（ V v ) の角度依存性を図 6 に示す。また、この光散乱導光体を図 7 に示されたようなディスク状に加工し、上下を反射板で挟んで図 8 に示したように入射側と出射側に各々光ファイバ一を接続した。入射側の光ファイノ、 * 一は 1 本とし、出射側の光ファイノ、'一は 5 本として、光分岐装置（あるいは、光混合装置）を構成した。入射側から光信号を入力したところ、出射側の 5 本の光ファイノーについて、ほぼ等しい強度の光信号出力が得られた。

[ 実施例 6 ]

M M A に 3 F M A のポリマーを 0. l w t % 溶解し、ラジカル重合開始剤として t 一ブチルノ、'一ォキシイソブ口ピルカーボネート 0. 2 w t %、連鎖移動剤として、 n—ブチルメル力プ夕ンを 0. 2 w t % 加え、 7 0 ° C で 7 2 時間重合した後、 1 3 0 ° C で 2 4 時間熱処理を行い、棒状の光散乱導光体（直径 1 0 m m ) を製造した。

この光散乱導光体を約 2 0 0 ° C に加熱して柔軟にした状態で延伸することにより、外径 l m m のファイノー状乃至糸状の光散乱導光体を製造した。この光散乱導光体に H e — N e レーザ光を入射したところ、約 l m にわたって光を伝達しながら均一な散乱光を放射することが確かめられた。

この延伸されたフアイバー状光散乱導光体の屈折率は 1. 4 9 1 であつたが、これとは異なる屈折率 1. 5 0 2 を有する M M A とベンジルメタクリレ一トの共重合体を用いて周囲に被覆を施して光散乱導光体からなる光フアイバ一素子を作ることが出来た。

この光ファイノ、 *— に H e — N e レーザ光を入射したところ、約 8 O c m にわたつて光を伝達しながら均一な散乱光を放射することが確かめられた。

また、被覆材料を屈折率 1.. 4 8 0 を有する M M A と

3 F M A の共重合体とした場合には、この均一散乱導光長さは約 2 m に伸びた。

[実施例 7 ]

M M A に 3 F M A のポリマーを 0. l w t % 溶解し、ラジカル重合開始剤として t —ブチルパーォキシイソプ口ビル力一ボネート 0. 2 w t %、連鎖移動剤として、 n —ブチルメルカブタンを 0. 2 w t % 加え、 7 0 ° C で 7 2 時間重合した後、 1 3 0 ° C で 2 4 時間熱処理を行い、棒状の光散乱導光体（直径 1 0 m m ) を製造した。

この光散乱導光体をペレット状にして、更に細かく粉碎した後、底面の直径が 1 ひ m m、高さが 3 0 m m の円錐状の型容器及び直径 6 m m の球形の型容器に各々入れて約 2 0 0 ° C で加熱することにより、各容器形状に対応した形状の光散乱導光体を製造することが出来た。

このことから、型容器の形状と寸法を選べば任意形状と任意サイズを有する光散乱導光体を製造し得ることが判つた。

[実施例 8 ]

M M A に 3 F M A のポリマーを 0. 4 0 w t %、 0 . 3 0 w t %、 0 . 0 5 w t % 及び 0. 0 1 \^ 七％溶解したものを各々調製し（得られる光散乱導光体も含めて、順に、記号 W l、 W 2、 W 3 及び W 4 で表す。）、ラジカル重合開始剤として t ーブチルノーォキシィソプロピルカーボネート 0. 2 w t %、連鎖移動剤として、 n — プチルメル力プ夕ンを 0. 2 w t % 加え、 7 0 ° C でマ 2 時間重合した後、 1 3 0 ° C で 2 4 時間熱処理を行い、 4 種類のくさび状光散乱導光体を作った。各要素のサイズは縦 8 0 m m、横 1 0 0 m m、最厚部厚さ 4 m m とした。

これらの光散乱導光体要素のうち 2 個（サンプル A 及び B ) を任意に組合わせて図 9 に示したような板状の光散乱導光体を作り、側方より蛍光灯の光を入射させた。

そして、一方の面側にビデオカメラを配 g し、インテンシティディスプレイを使って散乱光強度を測定した。

サンプル A、 B のいろいろの組合せについてその結果を示したのが図 1 0 〜図 1 3 である。

I ( x ) 、 I ( y ) はそれぞれ横方向、縦方向についての散乱光強度を表しており、中央部の白黒港淡は光照度に対応している。

図 1 0 は、サンプル A として W 2 を選び、サンプル B として W 3 を選んだものである（ A = W 2、 B = W 3 ) 。以下、図 1 1 では A = W 1、 B = W 3、図 1 2 では A = W 2、 B = W 4、図 1 3 では A = W 1、 B = W 4 という組合せが選択されている。

図 1 0 及び図 1 1 のケースでは散乱光強度に比較的大きな勾配が認められるが、図 1 2 及び図 1 3 のいケースでは極めてフラットな散乱光強度分布が実現していることが明瞭に判る。

図 1 2 や図 1 3 に示したような均一散乱光が得られる光散乱導光体が、液晶表示装 Sのバックライ卜光源として非常に W値あるものであることは明らかである。

[実施例 9 ]

M M A に 3 F M A のポリマ一を 0. l w t % 溶解し、ラジカル重合開始剤として t 一ブチルパーォキシィソブ口ピルカーボネート 2 w t %、連鎮移勖剤として、 n —ブチルメルカブタンを 0. 2 w t % 加え、 7 0 ° C で 7 2 時間重合した後、 1 3 0 ° C で 2 4 時間熱処理を行い、くさび状光散乱導光体を作った。

これを、図 1 4 ( a ) に示したように、重合反応容器に収容し、その上から重合開始剤を含むモノマーを注入し、 6 0 ° C で拡散重合させた。

その結果、図 1 4 ( b ) に示したような板状の光散乱導光体を得た。この板状光散乱導光体はその厚み方向については有効散乱照射パラメータが一定であるが、図中 X軸方向については有効散乱照射パラメータ E に勾配が付けられているものである。このように特定方向にだけ散乱能が変化するものが得られたのは、前もって作成されたくさび状の光散乱導光体重合する時に M M A モノマ一側に蟛澗し、ある程度上下方向に組成が均一化された為あ。散乱光強度から有効散乱照射パラメータ E を計算したところ、 X 軸方向に沿って 2. 3 0 [ C DI- ' ] から 5 X 1 0 - ³ [ cm" ¹ ] まで変化していることが判った。

また、このような方法により、くさび形以外の種々の形状（球面状、波形状等）の光散乱導光体を作製し、それをもとに所望方向に所望の散乱能（有効散乱照射パラメータ E ) の分布を与えた板状乃至直方体状の光散乱導光体を製造することが可能であることが判った。

[ 実施例 1 0 ]

M M A に、ラジカル重合開始剤として t —ブチルノ、'一ォキシイソプロピルカーボネート 0. 2 w t %、連鎖移動剤として、 II — ブチルメル力プ夕ンを 0. 2 w t % 加え、 6 0 ° C ( ガラス転移温度以下）で 2 4 0 時間にわたって重合反応を行わせた。残存しているモノマーは、高転化率が実現した段階で固化した P M M A マリックス中にトラヅプされているが、このモノマーは長時間の加熱により重合する。ここでモノマーからポリマーへ変化する際に生じる体積変化（収縮）により、無数のマイクロボイドが生成し、これが光散乱をもたらす屈折率不均一構造としての機能を果たす。

このようなプロセスで得られた光散乱導光体サンプルについて、 V 散乱強度の角度依存性を測定し、 D e b y e の関係式に基づいて相関距離 a を計算したところ、 8 5 0 オングス卜ロームという値が得られた。

また、誘電率ゆらぎ 2 乗平均 < 77 ² > の値は < ?7 ² > = 1. 1 x 1 0 —，、有効散乱照射パラメ一夕 E については E = 0. 1 7 [ cm" ^! ] とレ、う値であった。

また、 0 = 4 0 ° における V 散乱強度の測定値は、 3 x l O - aであり、 6* 9 0 ° では 0. 8 X 1 0 ^{- 4}であった。更に、 0 = 1 0 0 ° にとると、 O . 5 x l O —⁴ ( 0 = 4 0 ⁰ の場合の 6 分の 1 ) まで数値が低下した。

すなわち、この実施例のプロセスによってもたらされた屈折率不均一構造（マイクロボイド）を持つ光散乱導光体は前方方向への散乱が後方への散乱に比べて強く起こる傾向を示した。

[実施例 1 1 ]

Μ Μ Α に 3 F M A のポリマーを 0. 2 w t % 溶解し、ラジカル重合開始剤として t 一ブチルパ一ォキシィソブ口ピルカーボネート 0. 2 w t %、連鎖移動剤として、 n —ブチルメルカブタンを 0. 2 w t % 加え、 7 0 ° C で 7 2 時間重合した後、 1 3 0 ° C で 2 4 時間熱処理を行い、板状の光散乱導光体（ 1 0 c m x l 0 c m、厚さは 5 m ni均一）を製造した。

この光散乱導光体に図 3 に準じた配置で両側側面から蛍光灯の光を入射させた。光散乱導光体の背後には反射フィルム（鏡面でなくても良い）を配置し、前面にプリズム状の光拡散板を置いて、散乱光強度を測定した（通常用いられることの多いドットパターン状に散乱要素を分布させたノックライト用散乱補強素子は使用しない）。

光源に通常の光度の蛍光灯を使用して、光散乱導光体前面の全体にわたって約 4 4 0 0 カンデラの明るさで光が放射されていることが判った。

従来市販されているバックライト用光散乱導光体を用いて、同じ条件で測定を行ったところ、約 3 4 0 0 カンデラという値を得た。

すなわち、従来より約 2 3 % の照度の向上が達成されていることが確かめられた。

また、 M M A に B z M A のポリマーを 0. 5 w t % 溶解し、同様の条件で重合を行い、同形同サイズの光散乱導光体を製造し、同じ測定を行ったところ、得られた結果も殆ど変わるところがなかった。

産業上の利用可能性

本発明に係る光散乱導光体によれば、有機材料の重合反応による屈折率不均一構造形成という極めて自由度（材料、有効散乱照射パラメ一夕 E の値、相関距離 a の値、光散乱導光体形状等の選択の幅）の高いプロセスを利用して、相対的に小面積の光束を高い効率と均一度を以て相対的に大面積の光束に変換することが出来るので、均 — 度の高い散乱光を必要とするあらゆる光学関係分野において高い産業上の利用性を有する。

具体的には、液晶表示装置等各種ディスプレイのバックライ卜光源装置、自動車等におけるノ、' ックライト光源、 1 次光源として太陽光あるいは通常の照明光源を利用した各種の照明システムにおける各種形状と各種寸法の照明光源、レーザや発光ダイオード等の光源を 1 次光源に用いた際の光束拡張装置、光信号伝送システムにおける光分岐装 g * 混合、顕微鏡等において狭い範囲を集中的且つ強力に照明する装置等への適用が考えられる。

Claims

請求の範囲

1. 少なくとも 1 種類の有機材料の重合過程で生じた屈折率不均一構造を有する光散乱導光体。

2. 少なくとも 1 種類の有機材料の重合過程で生じた屈折率不均一構造を有する平板状の光散乱導光体。

3. 少なくとも 1 種類の有機材料の重合過程で生じた屈折率不均一構造を有する曲板状、棒状、線状、円錐状または球体,状の光散乱導光体。

4. 有効散乱照射パラメ一夕 E の値が、 0 . 0 0 1 ≤ E ≤ 1 0 0 の範囲にある請求項 1、請求項 2 または請求項 3 に記載された光散乱導光体。

5. 有効散乱照射パラメ一夕 E の値が、 1 . 0 0 1 E ≤ 1 0 0 の範囲にあるとともに、前記屈折率の不均 — 構造の相関関数ァ ( r ) を、近似式ァ（ r ) = e X P C — a Z r ] で表した時の相関距離 a の範囲が、 0 . 0 0 5 〃 ≤ a 5 0 yti の範囲にある請求項 1、請求項 2 または請求項 3 に記載された光散乱導光体。

6. 有効散乱照射パラメ一夕 E に勾配をもたせることにより、出射光強度が均一化された請求項 1、請求項 2 または請求項 3 に記載された光散乱導光体。

7. 少なくとも 1 種類の有機材料の重合過程で生じた屈折率不均一構造を有する平板状の光散乱導光体と該光散乱導光体の側方より光を入射させる手段とを備えたバックライト光源装置。

8. 少なくとも 1 種類の有機材料の重合過程で生じた屈折率不均一構造を有する光散乱導光体と、該光散乱導光体に光を入射させる 1 つまたは複数の手段及び 1 つまたは複数の出射光導光手段とを備えた光分岐 · 混合装置。

9 . それぞれがポリマーの状態にある時の屈折率が互いに異なる 2 つの有機材料のうち一方の有機材料のモノマーに他方の有機材料のボリマーまたはオリゴマーを溶解し、重合反応を開始させ、該重合反応の進行過程において前記モノマー及び前記 2 つの有機材料の各ポリマーあるいはオリゴマーからなる共存系の各要素間の相溶性の相異に基づいて不均一構造を生成させるプロセスを含む光散乱導光体の製造方法。

1 0 . それぞれがポリマーの状態にある時の屈折率が互いに異なる 2 つの有機材料の各モノマーを溶解し、重合反応を開始させ、該重合反応の進行過程において前記各モノマ一間の反応性の相異に基づいて不均一構造を生成させるプロセスを含む光散乱導光体の製造方法。