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TWI803322B - 電極結構及量子點電致發光元件 - Google Patents

電極結構及量子點電致發光元件 Download PDF

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TWI803322B
TWI803322B TW111118543A TW111118543A TWI803322B TW I803322 B TWI803322 B TW I803322B TW 111118543 A TW111118543 A TW 111118543A TW 111118543 A TW111118543 A TW 111118543A TW I803322 B TWI803322 B TW I803322B
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陳學仕
楊璇
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國立清華大學
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Abstract

本發明主要揭示一種電極結構，其包括：一種子層、形成於該種子層之上的一電極層、以及形成於該電極層之上的一覆蓋層。本發明之電極結構可應用於一量子點電致發光元件之中，從而作為該量子點電致發光元件所具有的兩種電極(即，陽極與陰極)的其中之一。實驗數據顯示，在包含本發明之電極結構的情況下，該量子點電致發光元件的不會發生透光率不平衡現象。並且，該量子點電致發光元件的總亮度、電流效率和EQE係同時提高。

Description

電極結構及量子點電致發光元件
本發明為量子點電致發光元件(QD electroluminescent (EL) device)，尤指由應用於量子點電致發光元件之中的一種電極結構。
近年來，使用量子點發光層(EML)的量子點電致發光元件(QD EL device)因具有可調的電致發光波長及高色彩飽和度等出色的光學特性，故被視為下一代固態照明和顯示器最有潛力的發光元件。舉例而言。台灣專利公開號TW202139482A1即揭示一種量子點電致發光元件。
圖1顯示習知的一種量子點電致發光元件極體元件的側剖視圖。如圖1所示，習知的量子點電致發光元件1a(亦稱為量子點發光二極體元件)包括：一陽極層1Aa、一電洞注入層1HIa、一量子點發光層1EMa、一電子傳輸層1ETa、以及一陰極層1Ca。依據台灣專利公開號TW202139482A1的揭示內容，可知該量子點發光層1EMa包括：複數顆黃光量子點1YQa和複數顆藍光量子點1BQa，其中該複數顆黃光量子點1YQa和該複數顆藍光量子點1BQa具有範圍介於1:4至1:8之間的一混合比例。在一驅動電壓被施加至該量子點電致發光元件極體元件1a的情況下，該量子點發光層1EMa所發出的一白光係經由該陽極層1Aa(例如：ITO)出光。
一般而言，該陰極層1Ca可利用鋁、銀、或氟化鋰與鋁的複合物等材料製成。值得說明的是，銀薄膜具有低電阻率，且在可見光波長範圍內具有優秀的光學性能。此外，銀薄膜只需利用簡單的熱沉積技術即可形成。因此，銀薄膜於是成為所述陰極層1Ca的最佳方案。更詳細地說明，在熱沉積過程中，銀薄膜的生長機制將遵循島狀生長模式(Volmer-Weber growth mode)。在島狀生長模式中，銀原子相互之間的束縛力強於基板對銀原子的束縛力，導致銀原子在基板表面發生成核，接著成長為更大的島，最終這些島互連而成為銀薄膜。因此，遵循島狀生長模式所形成的銀薄膜可能會有不連續的形貌(morphology)，從而影響其表面粗糙度(Rq)以及光學特性(如：透光率)。最終，銀製的陰極層1Ca和ITO製的陽極層1Aa之間因透光率差異過大而發生透光率不平衡(transmittance imbalance)，影響該量子點發光層1EMa的出光方向。
由上述說明可知，習知的量子點電致發光元件的陰極仍存在需要加以改善之處。有鑑於此，本案之發明人係極力加以研究發明，而終於研發完成本發明之一種電極結構及具有該電極結構的量子點電致發光元件。
本發明之主要目的在於提供一種電極結構，應用於一量子點電致發光元件之中，從而作為該量子點電致發光元件所具有的兩種電極(即，陽極與陰極)的其中之一。實驗數據顯示，在包含本發明之電極結構的情況下，該量子點電致發光元件的陽極與陰極不會因為透光率差異過大而發生透光率不平衡現象，從而總亮度、電流效率和EQE係同時提高。
為達成上述目的，本發明提出所述電極結構的一實施例，其包括： 一種子層，用以與一電子元件之中的一功能材料層接觸； 一電極層，形成於該種子層之上，且為一銅摻雜的銀層；其中，在所述電極層之中，銅的摻雜量係介於0.1%至20%之間；以及 一覆蓋層，形成於該電極層之上。
在一可行實施例中，該電子元件為一常規型式的量子點電致發光元件(Regular QD electroluminescent device)，且所述功能材料層為一電子傳輸層。
在另一可行實施例中，該電子元件為一反向型式的量子點電致發光元件(Inverted QD electroluminescent device)，且所述功能材料層為一電洞傳輸層。
並且，本發明同時提出一種量子點電致發光元件的一第一實施例，其包括： 一陽極層； 一電洞注入層，形成於該陽極層之上； 一電洞傳輸層，形成於該電洞注入層之上； 一發光層，形成於該電洞傳輸層之上； 一電子傳輸層，形成於該發光層之上；以及 一電極結構，包括： 一種子層，形成於該電子傳輸層之上； 一電極層，形成於該種子層之上，且為一銅摻雜的銀層；其中，在所述電極層之中，銅的摻雜量係介於0.1%至20%之間；及 一覆蓋層，形成於該電極層之上。
進一步地，本發明還提出一種量子點電致發光元件的一第二實施例，其包括： 一陰極層； 一電子注入層，形成於該陰極層之上； 一電子傳輸層，形成於該電子注入層之上； 一發光層，形成於該電子傳輸層之上； 一電洞傳輸層，形成於該發光層之上；以及 一電極結構，包括： 一種子層，形成於該電洞傳輸層之上； 一電極層，形成於該種子層之上，且為一銅摻雜的銀層；其中，在所述電極層之中，銅的摻雜量係介於0.1%至20%之間；及 一覆蓋層，形成於該電極層之上。
在一實施例中，該種子層由氧化鉬製成。
在一實施例中，該覆蓋層由氧化鉬製成，從而和該種子層以及該電極層一同構成一電介質/金屬/電介質結構。
在一實施例中，該電極層的厚度介於15 nm至 25 nm之間，該種子層的厚度介於2 nm至 5 nm之間，且該覆蓋層的厚度介於30 nm至 50 nm之間。
為了能夠更清楚地描述本發明所提出之一種電極結構及量子點電致發光元件，以下將配合圖式，詳盡說明本發明之較佳實施例。
常規型式的量子點電致發光元件
圖2顯示包含本發明之一種電極結構的一第一電子元件的立體圖，且圖3為圖2所示之第一電子元件的立體分解圖。如圖2與圖3所示，該第一電子元件1為一常規型式的量子點電致發光元件(Regular QD electroluminescent device)，且包括：一陽極層1A、一電洞注入層1HI、一電洞傳輸層1HT、一發光層1EM、一電子傳輸層1ET、以及本發明之電極結構1E。其中，該陽極層1A形成在一透明基板10之上，該電洞注入層1HI形成於該陽極層1A之上，該電洞傳輸層1HT形成於該電洞注入層1HI之上，該發光層1EM形成於該電洞傳輸層1HT之上，且該電子傳輸層1ET形成於該發光層1EM之上。
本發明之電極結構1E包括：一種子層1E1、一電極層1E2以及一覆蓋層1E3。如圖2與圖3所示，該種子層1E1形成在該電子傳輸層1ET之上。在一實施例中，該電子傳輸層1ET由複數顆ZnMgO奈米粒子組成。另一方面，該電極層1E2形成於該種子層1E1之上，且該覆蓋層1E3形成於該電極層1E2之上。依據本發明之設計，該電極層1E2為一銅摻雜的銀膜(Cu-coated silver film)，且銅的摻雜量係介於0.1%至20%之間。並且，該種子層1E1由金屬氧化物製成，使得利用共蒸鍍法沉積在該種子層1E1之上的該銅摻雜的銀膜(即，電極層1E2)具有高連續性以及低表面粗糙度。值得說明的是，該覆蓋層1E3亦由氧化鉬製成，從而和該種子層1E1以及該電極層1E2一同構成一電介質/金屬/電介質結構，使得所述電極結構1E的透光率可達到88%。
反向型式的量子點電致發光元件
圖4顯示包含本發明之一種電極結構的一第二電子元件的立體圖，且圖5為圖4所示之第二電子元件的立體分解圖。如圖4與圖5所示，該第二電子元件2為一反向型式的量子點電致發光元件(Inverted QD electroluminescent device)，且包括：一陰極層2C、一電子注入層2EI、一電子傳輸層2ET、一發光層2EM、一電洞傳輸層2HT、以及本發明之電極結構1E。其中，該陰極層2C形成在一透明基板20之上，該電子注入層2EI形成於該陰極層2C之上，該電子傳輸層2ET形成於該電子注入層2EI之上，該發光層2EM形成於該電子傳輸層2ET之上，且該電洞傳輸層2HT形成於該發光層2EM之上。
如圖2與圖3所示，本發明之電極結構1E的種子層1E1形成在該電洞傳輸層2ET之上。在一實施例中，該電洞傳輸層2ET由複數顆高分子粒子組成。並且，該電極層1E2的厚度介於15 nm至 25 nm之間，該種子層1E1的厚度介於2 nm至 5 nm之間，且該覆蓋層1E3的厚度介於30 nm至 50 nm之間。
實驗數據
已知，在熱沉積過程中，遵循島狀生長模式(Volmer-Weber growth mode)長成的銀薄膜可能會有不連續的形貌(morphology)，從而影響其表面粗糙度(Rq)以及透光性。因此，如圖3所示，本發明在一基板上形成一銀膜作為一第一實驗元件，且在另一基板上依序形成一ZnMgO層(即，種子層1E1)和一銀膜作為一第二實驗元件。圖6顯示第一實驗元件的AFM影像圖，且圖7顯示第二實驗元件的AFM影像圖。依據圖6與圖7，可以得知，第一實驗元件的銀膜的表面粗糙度(Rq)為4.04nm，而第二實驗元件的銀膜的表面粗糙度(Rq)為0.66nm。因此，實驗數據證實，利用ZnMgO製成的種子層1E1有助於改善共蒸鍍沉積之銀膜的表面型態和表面粗糙度。
進一步地，圖8A顯示膜厚為10nm的銀膜之SEM影像圖，圖8B顯示膜厚為20nm的銀膜之SEM影像圖，且圖8C顯示膜厚為30nm的銀膜之SEM影像圖。如圖8A所示，薄(如10nm)銀膜具有較高的表面粗糙度和不太理想的表面形態，這會影響透光性以及電導率。另一方面，如圖8B與圖8C所示，隨著厚度自10nm增加至30nm，銀膜的表面粗糙度(Rq)自9.37nm下降至1.64nm。
再者，圖9A顯示膜厚為10nm的銀膜之透光率相對於波長的曲線圖，圖9B顯示膜厚為20nm的銀膜之透光率相對於波長的曲線圖，且圖9C顯示膜厚為30nm的銀膜之透光率相對於波長的曲線圖。依據圖9A、圖9B與圖9C，可以得知膜厚為10nm的銀膜的透光率為62%，膜厚為20nm的銀膜的透光率為40%，且膜厚為30nm的銀膜的透光率為25%。換句話說，銀膜的透光率係隨著其厚度的增加而下降。
值得說明的是，電介質/金屬/電介質 結構被認為具有一些特定的特性，例如高透明度與低電阻。因此，如圖3與圖5所示，本發明之電極結構1E包括：一種子層1E1、一電極層1E2以及一覆蓋層1E3，其中該覆蓋層1E3由金屬氧化物製成，從而和該種子層1E1及該電極層1E2一同構成一電介質/金屬/電介質結構。在有關實驗中，係在固定覆蓋層1E3的厚度之下改變種子層1E1的厚度，藉以觀察本發明之電極結構1E的透光率。相關的實驗數據係整理在下表(1)之中。依據表(1)的實驗數據，可以得知，當種子層1E1和覆蓋層1E3的厚度分別為3nm與40nm之時，本發明之電極結構1E的透光率可達88%。 表(1)
種子層1E1 厚度(nm) 透光率@550nm (%) 片電阻 (Ω/sq)
0 72 8.5
1 69 3.9
2 70 4.0
3 88 5.5
4 80 5.0
應知道，銀與氧化物的粘附強度係低於其它金屬(如：鋁、銅)，導致銀薄膜的熱穩定性低於其它金屬膜。銀和銅具有相同的晶體結構，因此本發明在銀膜中摻雜銅，從而以銅摻雜的銀膜作為所述電極層1E2。因此，本發明製作一純銀膜以及一銅摻雜的銀膜，並對在 150 ℃的溫度下對該純銀膜以及該銅摻雜的銀膜進行退火處理，歷時2小時。補充說明的是，在該銅摻雜的銀膜之中，銅的摻雜量為4%。圖10顯示銀膜的SEM影像圖，且圖11顯示銅摻雜的銀膜的SEM影像圖。經過退火處理之後，如圖10所示，銀膜出現一些島狀微結構(即，不連續形貌)，顯見其熱穩定性有待改善。值得注意的是，如圖11所示，銅摻雜的銀膜的形貌在經過退火處理之後依舊顯示出高度連續性。 因此，實驗數據證實，在銀膜中摻雜少量的銅有助於提升銀膜的熱穩定性。
請重複參閱圖2與圖3。在相關實驗中，包含本發明之電極結構1E的一個常規型式的量子點電致發光元件(Regular QD electroluminescent device)係被製造完成。其中，該量子點電致發光元件的各層材料係整理於下表(2)之中。 表(2)
功能材料層 材料
陽極層1A 氧化銦錫(ITO)
電洞注入層1HI PEDOT:PSS
電洞傳輸層1HT Polyvinylcarbazole (PVK)
發光層1EM 綠光量子點 (ZnCdSeS/ZnS)
電子傳輸層1ET ZnMgO奈米粒子
種子層1E1 MoO 3
電極層1E2 銅摻雜的銀膜 (Ag 0.9Cu 0.1)
覆蓋層1E3 MoO 3
在相關實驗中，還同時製造了其它三個常規型式的量子點電致發光元件(Regular QD electroluminescent device)，用以作為對照組樣品。其中，該三個量子點電致發光元件的各層材料係整理於下表(3A)、表(3B)和表(3C)之中。 表(3A)
功能材料層 材料
陽極層 氧化銦錫(ITO)
電洞注入層 PEDOT:PSS
電洞傳輸層 Polyvinylcarbazole (PVK)
發光層 綠光量子點 (ZnCdSeS/ZnS)
電子傳輸層 ZnMgO奈米粒子
陰極層 銀膜
表(3B)
功能材料層 材料
陽極層 氧化銦錫(ITO)
電洞注入層 PEDOT:PSS
電洞傳輸層 Polyvinylcarbazole (PVK)
發光層 綠光量子點 (ZnCdSeS/ZnS)
電子傳輸層 ZnMgO奈米粒子
種子層 MoO 3
陰極層 銀膜
表(3C)
功能材料層 材料
陽極層 氧化銦錫(ITO)
電洞注入層 PEDOT:PSS
電洞傳輸層 Polyvinylcarbazole (PVK)
發光層 綠光量子點 (ZnCdSeS/ZnS)
電子傳輸層 ZnMgO奈米粒子
種子層 MoO 3
陰極層 銅摻雜的銀膜 (Ag:Cu)
圖12顯示多個QLED元件的透光率比值的統計長條圖。在圖12之中，QLED表示為利用表(2)的材料製成的包含本發明之電極結構1E的一個常規型式的量子點電致發光元件，亦可稱為量子點發光二極體元件(Quantum dot light emitting device, QLED)。並且，QLED A表示為利用表(3A)的材料製成的一個常規型式的量子點電致發光元件，QLED B表示為利用表(3B)的材料製成的一個常規型式的量子點電致發光元件，且QLED C表示為利用表(3C)的材料製成的一個常規型式的量子點電致發光元件。依據圖12的實驗數據，可以得知，在包含本發明之電極結構1E的情況下，該量子點電致發光元件的陽極與陰極(即，電極結構1E)不會因為透光率差異過大而發生透光率不平衡現象。
進一步地，實驗數據還顯示，利用表(2)的材料製成的量子點電致發光元件的最高亮度值為225, 500 cd/m 2，且其電流效率和外部量子效率(EQE)分別為39.12 cd/A與11.13%。
如此，上述係已完整且清楚地說明本發明之一種電極結構及量子點電致發光元件；並且，經由上述可得知本發明係具有下列之優點：
(1)本發明揭示一種電極結構1E，其包括：一種子層1E1、形成於該種子層1E1之上的一電極層1E2、以及形成於該電極層1E2之上的一覆蓋層1E3。本發明之電極結構1E可應用於一量子點電致發光元件1之中，從而作為該量子點電致發光元件1所具有的兩種電極(即，陽極與陰極)的其中之一。實驗數據顯示，在包含本發明之電極結構1E的情況下，該量子點電致發光元件1的陽極與陰極(即，電極結構1E)不會因為透光率差異過大而發生透光率不平衡現象，從而總亮度、電流效率和EQE係同時提高。
然而，必須加以強調的是，上述之詳細說明係針對本發明可行實施例之具體說明，惟該實施例並非用以限制本發明之專利範圍，凡未脫離本發明技藝精神所為之等效實施或變更，均應包含於本案之專利範圍中。
1a:習知的量子點電致發光元件 1Aa:陽極層 1HIa:電洞注入層 1EMa:量子點發光層 1ETa:電子傳輸層 1Ca:陰極層 1YQa:黃光量子點 1BQa:藍光量子點 1:第一電子元件 10:透明基板 1A:陽極層 1HI:電洞注入層 1HT:電洞傳輸層 1EM:量子點發光層 1ET:電子傳輸層 1E:電極結構 1E1:種子層 1E2:電極層 1E3:覆蓋層 2:第二電子元件 2C:陰極層 2EI:電子注入層 2ET:電洞傳輸層 2EM:量子點發光層 2HT:電洞傳輸層
圖1為習知的一種量子點電致發光元件極體元件的側剖視圖； 圖2為包含本發明之一種電極結構的一第一電子元件的立體圖； 圖3為圖2所示之第一電子元件的立體分解圖； 圖4為包含本發明之一種電極結構的一第二電子元件的立體圖； 圖5為圖4所示之第二電子元件的立體分解圖； 圖6為一第一實驗元件的AFM影像圖； 圖7為一第二實驗元件的AFM影像圖； 圖8A為膜厚為10nm的銀膜之SEM影像圖； 圖8B為膜厚為20nm的銀膜之SEM影像圖； 圖8C為膜厚為30nm的銀膜之SEM影像圖； 圖9A為膜厚為10nm的銀膜之透光率相對於波長的曲線圖； 圖9B為膜厚為20nm的銀膜之透光率相對於波長的曲線圖； 圖9C為膜厚為30nm的銀膜之透光率相對於波長的曲線圖； 圖10為銀膜的SEM影像圖； 圖11為銅摻雜的銀膜的SEM影像圖；以及 圖12為多個QLED元件的透光率比值的統計長條圖。
1:第一電子元件
1A:陽極層
1HI:電洞注入層
1HT:電洞傳輸層
1EM:量子點發光層
1ET:電子傳輸層
1E:電極結構
1E1:種子層
1E2:電極層
1E3:覆蓋層
10:透明基板

Claims (18)

  1. 一種電極結構，應用於一電子元件之中，且包括： 一種子層，用以和該電子元件之中的一功能材料層接觸； 一電極層，形成於該種子層之上，且為一銅摻雜的銀膜；其中，在所述電極層之中，銅的摻雜量係介於0.1%至20%之間；及 一覆蓋層，形成於該電極層之上。
  2. 如請求項1所述之電極結構，其中，該電子元件為一常規型式的電致發光元件(Regular electroluminescent device)，且所述功能材料層為一電子傳輸層。
  3. 如請求項1所述之電極結構，其中，該電子元件為一反向型式的電致發光元件(Inverted electroluminescent device)，且所述功能材料層為一電洞傳輸層。
  4. 如請求項1所述之電極結構，其中，該種子層由金屬氧化物製成。
  5. 如請求項1所述之電極結構，其中，該覆蓋層由金屬氧化物製成，從而和該種子層以及該電極層一同構成一電介質/金屬/電介質結構。
  6. 如請求項1所述之電極結構，其中，該電極層的厚度介於15 nm至 25 nm之間，該種子層的厚度介於2 nm至 5 nm之間，且該覆蓋層的厚度介於30 nm至 50 nm之間。
  7. 一種量子點電致發光元件包括： 一陽極層； 一電洞注入層，形成於該陽極層之上； 一電洞傳輸層，形成於該電洞注入層之上； 一發光層，形成於該電洞傳輸層之上； 一電子傳輸層，形成於該發光層之上；以及 一電極結構，包括： 一種子層，形成於該電子傳輸層之上； 一電極層，形成於該種子層之上，且為一銅摻雜的銀層；其中，在所述電極層之中，銅的摻雜量係介於1%至8%之間；及 一覆蓋層，形成於該電極層之上。
  8. 如請求項7所述之量子點電致發光元件，其中，該種子層由氧化鉬製成。
  9. 如請求項7所述之量子點電致發光元件，其中，該覆蓋層由氧化鉬製成，從而和該種子層以及該電極層一同構成一電介質/金屬/電介質結構。
  10. 如請求項7所述之量子點電致發光元件，其中，該電極層的厚度介於15 nm至 25 nm之間，該種子層的厚度介於2 nm至 5 nm之間，且該覆蓋層的厚度介於30 nm至 50 nm之間。
  11. 如請求項7所述之量子點電致發光元件，其中，在施加一偏壓於該陽極層和該電極結構之間的情況下，該發光層發出一單波長色光。
  12. 如請求項7所述之量子點電致發光元件，其中，在施加一偏壓於該陽極層和該電極結構之間的情況下，該發光層發出一多波長色光。
  13. 一種量子點電致發光元件包括： 一陰極層； 一電子注入層，形成於該陰極層之上； 一電子傳輸層，形成於該電子注入層之上； 一發光層，形成於該電子傳輸層之上； 一電洞傳輸層，形成於該發光層之上；以及 一電極結構，包括： 一種子層，形成於該電洞傳輸層之上； 一電極層，形成於該種子層之上，且為一銅摻雜的銀層；其中，在所述電極層之中，銅的摻雜量係介於1%至8%之間；及 一覆蓋層，形成於該電極層之上。
  14. 如請求項13所述之量子點電致發光元件，其中，該種子層由氧化鉬製成。
  15. 如請求項13所述之量子點電致發光元件，其中，該覆蓋層由氧化鉬製成，從而和該種子層以及該電極層一同構成一電介質/金屬/電介質結構。
  16. 如請求項13所述之量子點電致發光元件，其中，該電極層的厚度介於15 nm至 25 nm之間，該種子層的厚度介於2 nm至 5 nm之間，且該覆蓋層的厚度介於30 nm至 50 nm之間。
  17. 如請求項13所述之量子點電致發光元件，其中，在施加一偏壓於該陽極層和該電極結構之間的情況下，該發光層發出一單波長色光。
  18. 如請求項13所述之量子點電致發光元件，其中，在施加一偏壓於該陽極層和該電極結構之間的情況下，該發光層發出一多波長色光。
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