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TWI869354B - 熱硬化性樹脂組成物、預浸體、樹脂片、覆金屬箔疊層板及印刷配線板 - Google Patents

熱硬化性樹脂組成物、預浸體、樹脂片、覆金屬箔疊層板及印刷配線板 Download PDF

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Publication number
TWI869354B
TWI869354B TW108136484A TW108136484A TWI869354B TW I869354 B TWI869354 B TW I869354B TW 108136484 A TW108136484 A TW 108136484A TW 108136484 A TW108136484 A TW 108136484A TW I869354 B TWI869354 B TW I869354B
Authority
TW
Taiwan
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group
resin composition
thermosetting resin
parts
mass
Prior art date
Application number
TW108136484A
Other languages
English (en)
Other versions
TW202024223A (zh
Inventor
中住宜洋
高野健太郎
Original Assignee
日商三菱瓦斯化學股份有限公司
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 日商三菱瓦斯化學股份有限公司 filed Critical 日商三菱瓦斯化學股份有限公司
Publication of TW202024223A publication Critical patent/TW202024223A/zh
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Abstract

一種熱硬化性樹脂組成物，含有熱硬化性樹脂(A)、氮化硼(B)、及具有8以上之pH的分散劑(C)。

Description

熱硬化性樹脂組成物、預浸體、樹脂片、覆金屬箔疊層板及印刷配線板
本發明係關於熱硬化性樹脂組成物、預浸體、樹脂片、覆金屬箔疊層板及印刷配線板。
近年來，伴隨著廣泛使用於電子設備或通訊器材、個人電腦等之半導體封裝體之高功能化及小型化之進展，半導體封裝體用之各零件的高積體化或高密度安裝化於近年來日益加速。伴隨於此，對於半導體封裝體用之印刷配線板要求的各種特性變得越來越嚴格。就對於如此之印刷配線板要求的特性而言，可舉例如熱傳導性、耐熱性、鑽孔加工性等。
專利文獻1中，揭示一種組成物，含有：具有特定之熔融黏度之樹脂(A)、與由具有特定之比表面積、總細孔容積及平均粒徑之由氮化硼一次粒子所構成之氮化硼凝聚粒子構成之填料(B)；可實現品質及熱傳導性優良的三維積體電路。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]WO2013/081061號小冊
[發明所欲解決之課題]
然而，專利文獻1記載之組成物係設想為使用於三維積體電路，並未設想其使用於印刷配線板等。此外，該文獻中，並未針對硬化物之外觀、熔融黏度、耐熱性及鑽孔加工性進行評價。
因此，本發明之目的係提供可平衡良好地展現優良之成形性、硬化物之外觀、熱傳導性、及耐熱性之熱硬化性樹脂組成物、預浸體、樹脂片、覆金屬箔疊層板及印刷配線板。 [解決課題之手段]
本案發明者們為了解決上述課題深入研究之結果，發現含有熱硬化性樹脂(A)、氮化硼(B)、及具有8以上之pH的分散劑(C)的熱硬化性樹脂組成物可解決上述課題，而完成了本發明。
亦即，本發明係如同下述。 [1] 一種熱硬化性樹脂組成物，含有：熱硬化性樹脂(A)，氮化硼(B)，及具有8以上的pH之分散劑(C)。 [2] 如[1]之熱硬化性樹脂組成物，其中，該分散劑(C)係包含含有(甲基)丙烯酸基之3級胺化合物、及/或含有(甲基)丙烯酸基之4級銨化合物作為單體單元之聚合物。 [3] 如[1]或[2]之熱硬化性樹脂組成物，其中，該分散劑(C)具有包含下式[I]表示之重複單元之嵌段鏈(i)； [化1] 式[I]中，R101 表示氫原子或烷基，X101 表示-NH-或-O-，Y101 表示二價之連結基，R102 ~R104 分別獨立地表示烷基、芳基烷基或雜芳基烷基，Z- 表示相對陰離子。 [4] 如[1]~[3]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該分散劑(C)具有包含下式[II]表示之重複單元之嵌段鏈(ii)； [化2] 式[II]中，R201 表示氫原子或烷基，X201 表示-NH-或-O-，Y201 表示二價之連結基，R202 、R203 分別獨立地表示烷基、芳基烷基或雜芳基烷基。 [5] 如[1]~[4]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該分散劑(C)的含量相對於樹脂固體成分100質量份，為0.1~20質量份。 [6] 如[1]~[5]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該分散劑(C)的重量平均分子量為1.0×103 以上且未達5.0×103 。 [7] 如[1]~[6]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該熱硬化性樹脂(A)包含選自於由氰酸酯化合物(D)、馬來醯亞胺化合物(E)、及環氧化合物(F)構成之群組中之1種以上。 [8] 如[7]之熱硬化性樹脂組成物，其中，該氰酸酯化合物(D)包含選自於由下式(1)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下式(2)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物、及下式(3)表示之二烯丙基雙酚A型氰酸酯化合物構成之群組中之1種以上； [化3] 式中，R1分別獨立地表示氫原子或甲基，n1表示1~50之整數； [化4] 式中，R3分別獨立地表示氫原子或甲基，n3表示1~50之整數； [化5][9] 如[7]或[8]之熱硬化性樹脂組成物，其中，該氰酸酯化合物(D)的含量相對於樹脂固體成分100質量份，為1~90質量份。 [10] 如[7]~[9]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該馬來醯亞胺化合物(E)包含選自於由雙(4-馬來醯亞胺基苯基)甲烷、2,2-雙(4-(4-馬來醯亞胺基苯氧基)-苯基)丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺基苯基)甲烷、下式(4)表示之馬來醯亞胺化合物、及下式(5)表示之馬來醯亞胺化合物構成之群組中之1種以上； [化6] 式(4)中，R5 各自獨立地表示氫原子或甲基，n1 表示1以上之整數； [化7] 式(5)中，存在有多個之R分別獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基或苯基，n為平均值，且表示1>n≦5。 [11] 如[7]~[10]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該馬來醯亞胺化合物(E)的含量相對於樹脂固體成分100質量份，為1~90質量份。 [12] 如[7]~[11]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該環氧化合物(F)為選自於由聯苯芳烷基型環氧樹脂、伸萘基醚型環氧樹脂、參苯酚甲烷型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、溴化雙酚A型環氧樹脂、溴化苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、苯酚芳烷基型環氧樹脂、及萘酚芳烷基型環氧樹脂構成之群組中之1種以上。 [13] 如[7]~[12]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該環氧化合物(F)包含1分子中具有3個以上之環氧基之多官能環氧化合物。 [14] 如[7]~[13]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該環氧化合物(F)的含量相對於該樹脂組成物中之樹脂固體成分100質量份，為1~90質量份。 [15] 如[1]~[14]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該氮化硼(B)的含量相對於樹脂固體成分100質量份，為1~1600質量份。 [16] 如[1]~[15]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，更含有相對於樹脂固體成分100質量份為0.1~20質量份之矽烷偶聯劑。 [17] 如[1]~[16]中任一項之熱硬化性樹脂組成物，係印刷配線板用。 [18] 一種預浸體，具有：基材，及含浸或塗佈於該基材之如[1]~[17]中任一項之熱硬化性樹脂組成物。 [19] 一種樹脂片，具有：支持體，及配置於該支持體的表面之如[1]~[17]中任一項之熱硬化性樹脂組成物。 [20] 一種覆金屬箔疊層板，具有：由選自於由[18]之預浸體及[19]之樹脂片構成之群組中之1種以上形成的疊層體，及配置於該疊層體的單面或雙面之金屬箔。 [21] 一種印刷配線板，具有：絕緣層，及形成於該絕緣層的表面之導體層；該絕緣層含有如[1]~[17]中任一項之熱硬化性樹脂組成物。 [發明之效果]
根據本發明，可提供能平衡良好地展現優良之成形性、硬化物之外觀、熱傳導性及耐熱性的熱硬化性樹脂組成物、預浸體、樹脂片、覆金屬箔疊層板及印刷配線板。
以下，針對用以實施本發明之形態(以下稱為「本實施形態」。)進行詳細地說明，本發明不限定為此等，在不脫離其要旨之範圍可有各種變形。
本說明書中之「樹脂固體成分」，在沒有特別記載之情況下，係指本實施形態之熱硬化性樹脂組成物中除了溶劑及填充材以外的成分，樹脂固體成分100質量份係指熱硬化性樹脂組成物中之除了溶劑及填充材以外之成分的合計為100質量份。
[熱硬化性樹脂組成物] 本實施形態之熱硬化性樹脂組成物係含有熱硬化性樹脂(A)、氮化硼(B)、及具有8以上之pH的分散劑(C)(亦稱為「特定之分散劑(C)」。)。本實施形態之熱硬化性樹脂組成物藉由組合熱硬化性樹脂(A)、氮化硼(B)、及特定之分散劑(C)，可平衡良好地展現優良之成形性、硬化物之外觀、熱傳導性、耐熱性及鑽孔加工性。
一般而言，樹脂組成物係藉由組合熱硬化性樹脂(A)與氮化硼(B)，改善熱傳導性、耐熱性及鑽孔加工性(尤其是熱傳導性)。然而，在組合熱硬化性樹脂(A)與氮化硼(B)之情況(尤其是氮化硼之含量多時)，有樹脂組成物(尤其是含有樹脂組成物之預浸體、樹脂片)之熔融黏度過高，其結果硬化物之外觀變得不良之問題、或疊層成形等時之黏接性差，於成形性產生問題。
因此，為了減低疊層成形等時之熔融黏度，有考慮使用常使用於含有二氧化矽、氧化鋁等填充材之樹脂組成物中之公知的分散劑(例如BYK Japan KK.製之DISPER BYK-161、111、2009、W903等之濕潤分散劑)，但即使使用此等分散劑仍無法充分地抑制熔融黏度的上昇(參照本案比較例)。針對上述問題，本案發明者深入研究之結果，發現藉由使用具有8以上之pH的分散劑(C)(特定之分散劑(C))替代上述公知之分散劑，可充分抑制溶融黏度之上升，硬化物之外觀優良，更改善成形性。其原因據認為具有8以上之pH的分散劑(C)有容易與氮化硼相互作用之傾向，因此氮化硼安定地分散於本實施形態之熱硬化性樹脂組成物中，但原因不限定為該點。
[熱硬化性樹脂(A)] 就熱硬化性樹脂(A)而言，只要是藉由熱進行硬化之化合物便沒有特別之限定，可舉例如氰酸酯化合物(D)、馬來醯亞胺化合物(E)、環氧化合物(F)、酚化合物、經烯基取代之納迪克醯亞胺(nadiimide)化合物、氧雜環丁烷樹脂、苯并㗁𠯤化合物等。此等熱硬化性樹脂可單獨使用1種或組合2種以上使用。此等之中，考慮熱傳導性、耐熱性及黏接性更優良之觀點，宜含有選自於由氰酸酯化合物(D)、馬來醯亞胺化合物(E)、及環氧化合物(F)構成之群組中之1種以上。
[氰酸酯化合物(D)] 就氰酸酯化合物而言，可列舉1分子中具有1個以上之氰氧基(氰酸酯基)的化合物。就氰酸酯化合物而言，可舉例如1分子中含有2個以上之氰氧基的芳香族烴化合物、含有2個以上之氰氧基之2個芳香環藉由連結基鍵結而得之化合物、酚醛清漆型氰酸酯、雙酚型氰酸酯、芳烷基型氰酸酯、二烯丙基雙酚型氰酸酯、及此等之氰酸酯的預聚物。此等氰酸酯化合物可單獨使用1種或組合2種以上使用。
就1分子中具有2個以上之氰氧基之芳香族烴化合物而言，可舉例如式(I)：Ar-(OCN)p (式中，Ar表示苯環、萘環及聯苯環之任一者，p表示2以上之整數。)表示之化合物。式(I)中，作為p為2之化合物係沒有特別之限定，可舉例如1,3-二氰氧基苯、1,4-二氰氧基苯、1,3,5-三氰氧基苯、1,3-二氰氧基萘、1,4-二氰氧基萘、1,6-二氰氧基萘、1,8-二氰氧基萘、2,6-二氰氧基萘、2,7-二氰氧基萘、1,3,6-三氰氧基萘、4,4’-二氰氧基聯苯等。
就含有2個以上之氰氧基基之2個芳香環藉由連結基鍵結而得之化合物而言，係沒有特別之限定，可舉例如雙(4-氰氧基苯基)醚、雙(4-氰氧基苯基)硫醚、雙(4-氰氧基苯基)碸等。
就酚醛清漆型氰酸酸酯而言，可舉例如下式(1x)表示之化合物。
[化8]
式(1x)中，R1a ，係於各芳香環可取代多個，係各自獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基，R1b 係各自獨立地表示氫原子或甲基(宜為氫原子)，n表示1~10之整數。
式(1x)中，n為1~10之整數，考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜為1~6之整數。
此外，酚醛清漆型氰酸酯係包含式(1x)表示之化合物時，可包含n相同之多種的化合物，亦可包含n不相同之多種的化合物。
就式(1x)表示之化合物而言係沒有特別之限定，可舉例如雙(3,5-二甲基4-氰氧基苯基)甲烷、雙(4-氰氧基苯基)甲烷、2,2’-雙(4-氰氧基苯基)丙烷等。
就雙酚型氰酸酯而言，沒有特別之限定，可舉例如於後述之酚化合物之項目中例示之雙酚的酚性羥基之氫原子經氰基(-C≡N)取代的化合物。具體而言，可列舉雙酚A型氰酸酯、雙酚E型氰酸酯、雙酚F型氰酸酯、雙酚AD型氰酸酯、雙酚B型氰酸酯、雙酚AP型氰酸酯、雙酚S型氰酸酯、雙酚Z型氰酸酯、雙酚TMC型氰酸酯等。
雙酚型氰酸酯可使用市售品，亦可使用藉由公知方法製得的製備品。就雙酚型氰酸酯之市售品而言，可舉例如三菱瓦斯化學(股)公司製品之「CA210」等。
就芳烷基型氰酸酯而言，沒有特別之限定，可舉例如萘酚芳烷基型氰酸酯、聯苯芳烷基型氰酸酯等。
萘酚芳烷基型氰酸酯而言，可舉例如下式(1)表示之化合物。
[化9]
式(1)中，R1各自獨立地表示氫原子或甲基，n1表示1~50之整數。n1考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜為1~10之整數，更宜表示1~6之整數。
此外，萘酚芳烷基型氰酸酯為包含式(1)表示之化合物的情況，可包含n1為相同之多種之化合物，亦可包含n1不相同之多種的化合物。
就聯苯芳烷基型氰酸酯而言，可舉例如下式(2)表示之化合物。
[化10]
式(2)中，R3各自獨立地表示氫原子或甲基，n3表示1~50之整數。n3考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜為1~10之整數，更宜為表示1~6之整數。
此外，聯苯芳烷基型氰酸酯為包含式(2)表示之化合物之情況，可包含n3為相同之多種的化合物，亦可包含n3不相同之多種之化合物。
芳烷基型氰酸酯可使用市售品，亦可使用藉由公知方法合成而得之製品。就芳烷基型氰酸酯之合成方法而言，可舉例如將對應於為目的之芳烷基型氰酸酯之酚醛樹脂(以下，也稱為「對應之酚醛樹脂」。)、鹵化氰、與鹼性化合物於惰性有機溶劑中反應之方法、將藉由使對應之酚醛樹脂與鹼性化合物於水溶液中反應所形成之鹽，與鹵化氰進行兩相界面反應之方法等。在任一者之方法，皆可藉由使對應之酚醛樹脂之酚性羥基的氫原子氰酸酯化而獲得芳烷基型氰酸酯。更詳細而言，例如可使用實施例中記載之方法等。
就二烯丙基雙酚型氰酸酯而言，沒有特別之限定，可舉例如二烯丙基雙酚A型氰酸酯、二烯丙基雙酚F型氰酸酯、二烯丙基雙酚E型氰酸酯、二烯丙基雙酚S型氰酸酯等，宜為二烯丙基雙酚A型氰酸酯，更宜為下式(3)表示之二烯丙基雙酚A型氰酸酯。
[化11]
氰酸酯化合物考慮更優良之耐熱性及阻燃性之觀點，宜包含選自於由上式(1)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、上式(2)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物、及上式(3)表示之二烯丙基雙酚A型氰酸酯化合物構成之群組中之1種以上。
氰酸酯化合物之含量考慮耐熱性及阻燃性更優良之觀點，相對於樹脂固體成分100質量份，宜為1~90質量份，更宜為5~70質量份，進一步宜為10~50質量份。
[馬來醯亞胺化合物(E)] 就馬來醯亞胺化合物(E)而言，只要是1分子中具有1個以上之馬來醯亞胺基的化合物便沒有特別之限定，可舉例如1分子中具有1個馬來醯亞胺基之一馬來醯亞胺化合物(例如N-苯基馬來醯亞胺、N-羥基苯基馬來醯亞胺等)、1分子中具有2個以上之馬來醯亞胺基的多馬來醯亞胺化合物(例如雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙{4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基}丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3,5-二甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3,5-二乙基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷)、間伸苯基雙馬來醯亞胺、4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺、1,6’-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷、下式(4)表示之馬來醯亞胺化合物、下式(5)表示之馬來醯亞胺化合物、此等之馬來醯亞胺化合物與胺化合物之預聚物等。
[化12]
式(4)中，R5 係各自獨立地表示氫原子或甲基，n1 表示1以上之整數。
[化13]
式(5)中，存在多個的R係各自獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基(例如甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基、第二丁基、第三丁基、戊基、1-甲基丁基、2-甲基丁基、3-甲基丁基、1-乙基丙基、2-乙基丙基、1,1-二甲基丙基、1,2-二甲基丙基、2,2-二甲基丙基等)或苯基，n係平均值，表示1＜n≦5。
此等馬來醯亞胺化合物，可單獨使用1種，或組合2種以上來使用。此等之中，馬來醯亞胺化合物(E)考慮耐熱性更優良之觀點，宜包含選自於由雙(4-馬來醯亞胺基苯基)甲烷、2,2-雙(4-(4-馬來醯亞胺基苯氧基)-苯基)丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺基苯基)甲烷、上述式(4)表示之馬來醯亞胺化合物、及上述式(5)表示之馬來醯亞胺化合物構成之群組中之1種以上。
馬來醯亞胺化合物可使用市售品，亦可使用藉由公知方法製得的製備品。就馬來醯亞胺化合物之市售品而言，可舉例如K･I Chemical Industry Co.,LTD.製品之「BMI-70」、「BMI-80」、「BMI-1000P」、大和化成工業(股)公司製品之「BMI-3000」、「BMI-4000」、「BMI-5100」、「BMI-7000」、「BMI-2300」、日本化藥(股)公司製品之「MIR-3000」等。
馬來醯亞胺化合物(E)之含量考慮耐熱性更優良之觀點，相對於樹脂固體成分100質量份，宜為1~90質量份，更宜為5~70質量份，進一步宜為10~50質量份。
[環氧化合物(F)] 就環氧化合物(F)而言，可舉例如1分子中具有2個以上之環氧基的環氧化合物。就如此之環氧化合物而言，可舉例如雙酚型環氧樹脂(例如雙酚A型環氧樹脂、雙酚E型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂)、二烯丙基雙酚型環氧樹脂(例如二烯丙基雙酚A型環氧樹脂、二烯丙基雙酚E型環氧樹脂、二烯丙基雙酚F型環氧樹脂、二烯丙基雙酚S型環氧樹脂等)、參苯酚甲烷型環氧樹脂、酚類酚醛清漆型環氧樹脂(例如苯酚酚醛型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂)、芳烷基型環氧樹脂(例如聯苯芳烷基型環氧樹脂、苯酚芳烷基型環氧樹脂、萘酚芳烷基型環氧樹脂等)、含聯苯骨架之聯苯型環氧樹脂、含萘骨架之萘型環氧樹脂(伸萘基醚型環氧樹脂)、含蒽骨架之蒽型環氧樹脂、環氧丙酯型環氧樹脂、多元醇型環氧樹脂、含異氰脲酸酯環之環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、由雙酚A型結構單元與烴系結構單元構成之環氧樹脂、此等之鹵素化合物(例如溴化雙酚A型環氧樹脂、溴化苯酚酚醛清漆型環氧樹脂)。
此等環氧化合物可單獨使用1種，或組合2種以上使用。此等之中，考慮黏接性及可撓性更優良之觀點，環氧化合物(F)宜為選自於由雙酚型環氧樹脂、參苯酚甲烷型環氧樹脂、苯酚類酚醛清漆型環氧樹脂、芳烷基型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、及此等之鹵素化合物構成之群組中之1種以上，更宜為選自於由聯苯芳烷基型環氧樹脂、伸萘基醚型環氧樹脂、參苯酚甲烷型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、溴化雙酚A型環氧樹脂、溴化苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、苯酚芳烷基型環氧樹脂、及萘酚芳烷基型環氧樹脂構成之群組中之1種以上，尤其宜為選自於由聯苯芳烷基型環氧樹脂、伸萘基醚型環氧樹脂、及萘酚芳烷基型環氧樹脂構成之群組中之1種以上。
(芳烷基型環氧樹脂) 就芳烷基型環氧樹脂而言，可舉例如下式(C1)表示之化合物。
[化14]
式(C1)中，Arc1 各自獨立地表示苯環或萘環，Arc2 表示苯環、萘環、或聯苯環，R3a 係各自獨立地表示氫原子或甲基，k表示1~50之整數，各環亦可具有環氧丙氧基以外的取代基(例如碳數1~5之烷基或苯基)。
式(C1)中，k表示1~50之整數，考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜表示1~10之整數，更宜表示1~6之整數，尤其宜為1~3。
此外，芳烷基型環氧樹脂係包含式(C1)表示之化合物的情況，可包含k相同之多種的化合物，亦可包含k不相同之多種的化合物。芳烷基型環氧樹脂包含k不相同之多種化合物時，宜為包含式(C1)中，k為1~3之化合物。
考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，式(C1)表示之化合物宜為式(C1)中，Arc1 為苯環，Arc2 為苯環之化合物(也稱為「苯酚芳烷基型環氧樹脂」。)、Arc1 為萘環，Arc2 為苯環之化合物(也稱為「萘酚芳烷基型環氧樹脂」。)、及Arc1 為苯環，Arc2 為聯苯環之化合物(也稱為「聯苯芳烷基型環氧樹脂」。)。
聯苯芳烷基型環氧樹脂考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜為下式(C2)表示之化合物。
[化15]
式(C2)中，ka表示1~10之整數。
此外，芳烷基型環氧樹脂可為下式(C3)或下式(C4)表示之化合物。
[化16]
式(C3)中，ky表示1~10之整數。
[化17]
式(C4)中，kz表示1~10之整數。
芳烷基型環氧樹脂可使用市售品，亦可使用藉由公知方法製得的製備品。就萘酚芳烷基型環氧樹脂之市售品而言，可舉例如新日鐵住金化學(股)公司製品之「EPOTOHTO(註冊商標)ESN-155」、「EPOTOHTO(註冊商標)ESN-355」、「EPOTOHTO(註冊商標)ESN-375」、「EPOTOHTO(註冊商標)ESN-475V」、「EPOTOHTO(註冊商標)ESN-485」、「EPOTOHTO(註冊商標)ESN-175」、日本化藥(股)公司製品之「NC-7000」、「NC-7300」、「NC-7300L」、DIC(股)公司製品之「HP-5000」、「HP-9900」等。就聯苯芳烷基型環氧樹脂之市售品而言，可舉例如日本化藥(股)公司製品之「NC-3000」、「NC-3000H」、「NC-3000L」、「NC-3000FH」等。
(萘型環氧樹脂) 就萘型環氧樹脂而言，沒有特別之限定，可舉例如除上述萘酚芳烷基型環氧樹脂以外之環氧樹脂，且係具有萘骨架之環氧樹脂。就萘型環氧樹脂之具體例而言，可舉例如下式(C5)表示之環氧樹脂、伸萘基醚型環氧樹脂(聚氧伸萘基(polyoxynaphthylene)型環氧樹脂)等。考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，萘型環氧樹脂宜為伸萘基醚型環氧樹脂。
[化18]
上式(C5)表示之環氧樹脂可使用市售品，亦可使用藉由公知方法製得的製備品。就市售品而言，可列舉DIC(股)公司製品之「HP-4710」等。
就伸萘基醚型環氧樹脂而言，可舉例如下式(C6)表示之化合物。
[化19]
式(C6)中，R3b 係各自獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基、芳烷基、芐基、萘基或含有環氧丙氧基之萘基，k1表示0~10之整數。
式(C6)中，k1表示0~10之整數，考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜表示0~6之整數，更宜表示0~4之整數，尤其宜為2~3。
式(C6)中，考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，R3b 宜各自獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基、芳烷基、及萘基。
在式(C6)表示之化合物中，分子中含有之環氧基之環氧丙氧基的數目宜為2~6，更宜為2~4。
此外，伸萘基醚型環氧樹脂在包含式(C6)表示之化合物的情況，可包含k1相同之多種之化合物，亦可包含k1不同之多種的化合物。伸萘基醚型環氧樹脂包含k1不同之多種之化合物時，考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜為包含式(C6)中，k1為0~4之化合物，更宜為2~3之化合物。
就式(C6)表示之化合物而言，可舉例如式(C7)表示之化合物。
[化20]
伸萘基醚型環氧樹脂可使用市售品，亦可使用藉由公知方法製得的製備品。就伸萘基醚型環氧樹脂之市售品而言，可舉例如DIC(股)公司製品之「HP-4032」、「HP-6000」、「EXA-7300」、「EXA-7310」、「EXA-7311」、「EXA-7311L」、「EXA7311-G3」等。
環氧化合物(F)，考慮耐熱性及黏接性更優良之觀點，宜為包含1分子中具有3個以上之環氧基的多官能環氧化合物。就多官能環氧化合物而言，可列舉上述環氧化合物之中，1分子中具有3個以上之環氧基者。環氧化合物(F)尤其宜為包含選自於由1分子中具有3個以上之環氧基之聯苯芳烷基型環氧樹脂、伸萘基醚型環氧樹脂、及萘酚芳烷基型環氧樹脂構成之群組中之1種以上。
環氧化合物(F)之含量，考慮耐熱性及黏接性更優良之觀點，相對於樹脂固體成分100質量份，宜為1~90質量份，更宜為5~70質量份，進一步宜為10~50質量份。
[苯酚化合物] 就苯酚化合物而言，只要是1分子中具有2個以上之苯酚性羥基之化合物，便沒有特別之限定，可舉例如分子中具有2個以上之苯酚性羥基之苯酚類、雙酚類(例如雙酚A、雙酚E、雙酚F、雙酚S等)、二烯丙基雙酚類(例如二烯丙基雙酚A、二烯丙基雙酚E、二烯丙基雙酚F、二烯丙基雙酚S等)、苯酚類酚醛清漆樹脂(例如苯酚酚醛清漆樹脂、萘酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂等)、萘型酚醛樹脂、二氫蒽型酚醛樹脂、二環戊二烯型酚醛樹脂、聯苯型酚醛樹脂、及芳烷基型酚醛樹脂。此等苯酚化合物係單獨使用1種、或組合2種以上使用。
(芳烷基型酚醛樹脂) 就芳烷基型酚醛樹脂而言，可舉例如下式(c2)表示之化合物。
[化21]
式(c2)中，Ar1 係各自獨立地表示苯環或萘環，Ar2 表示苯環、萘環、或聯苯環，R2a 各自獨立地表示氫原子或甲基，m表示1~50之整數，各環亦可具有羥基以外之取代基(例如碳數1~5之烷基或苯基等)。
式(c2)表示之化合物，考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果之觀點，宜為式(c2)中Ar1 係萘環，Ar2 係苯環之化合物(亦稱為「萘酚芳烷基型酚醛樹脂」。)、及式(c2)中，Ar1 係苯環，Ar2 係聯苯環之化合物(亦稱為「聯苯芳烷基型酚醛樹脂」。)。
萘酚芳烷基型酚醛樹脂考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜為下式(2b)表示之化合物。
[化22]
式(2b)中，R2a 係各自獨立地表示氫原子或甲基(宜為氫原子)，m表示1~10之整數(宜為1~6之整數)。
聯苯芳烷基型酚醛樹脂，考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，宜為下式(2c)表示之化合物。
[化23]
式(2c)中，R2b 係各自獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基或苯基(宜為氫原子)，m1表示1~20之整數(宜為1~6之整數)。
芳烷基型酚醛樹脂可使用市售品，亦可使用藉由公知方法合成而得之製品。就芳烷基型酚醛樹脂之市售品而言，可舉例如日本化藥(股)公司製品之「KAYAHARD GPH-65」、「KAYAHARD GPH-78」、「KAYAHARD GPH-103」(聯苯芳烷基型酚醛樹脂)、新日鐵化學(股)公司製品之「SN-495」(萘酚芳烷基型苯酚樹脂)。
苯酚化合物之含量，考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，相對於樹脂固體成分100質量份，宜為30質量份以下，更宜為10質量份以下，進一步宜為5質量份以下。
[經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物] 就經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物而言，只要是1分子中具有1個以上之經烯基取代之納迪克醯亞胺基的化合物便沒有特別之限定，可舉例如下式(2d)表示之化合物。 [化24]
式中，R1 係各自獨立地表示氫原子、或碳數1~6之烷基(例如甲基或乙基)，R2 係表示碳數1~6之伸烷基、伸苯基、伸聯苯基、伸萘基、或者下式(6)或下式(7)表示之基。
[化25]
式(6)中，R3 表示亞甲基、異亞丙基、CO、O、S或SO2 。
[化26]
式(7)中，R4 係各自獨立地表示碳數1~4之伸烷基、或碳數5~8之伸環烷基。
式(2d)表示之經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物可使用市售品，亦可使用依循公知方法製得之製造品。就市售品而言，可列舉丸善石油化學(股)公司製品之「BANI-M」、及「BANI-X」。
考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果的觀點，經烯基取代之納迪克醯亞胺化合物之含量相對於樹脂固體成分100質量份，宜為30質量份以下，更宜為10質量份以下，進一步宜為5質量份以下。
就氧雜環丁烷樹脂而言，可舉例如氧雜環丁烷、2-甲基氧雜環丁烷、2,2-二甲基氧雜環丁烷、3-甲基氧雜環丁烷、3,3-二甲基氧雜環丁烷等烷基氧雜環丁烷、3-甲基-3-甲氧基甲基氧雜環丁烷、3,3’-二(三氟甲基)全氟氧雜環丁烷、2-氯甲基氧雜環丁烷、3,3-雙(氯甲基)氧雜環丁烷、聯苯型氧雜環丁烷、東亞合成(股)公司製品之「OXT-101」、「OXT-121」等。
就苯并㗁𠯤化合物而言，係1分子中具有2個以上之二氫苯并㗁𠯤環之化合物，可舉例如小西化學(股)公司製品之「雙酚F型苯并㗁𠯤BF-BXZ」、「雙酚S型苯并㗁𠯤BS-BXZ」等。
本實施形態之熱硬化性樹脂組成物，在不妨礙本發明之作用效果的方案，亦可含有上述熱硬化性樹脂(A)以外之化合物(其他成分)。就其他成分而言，可列舉具有可聚合之不飽和基之化合物。就具有可聚合之不飽和基之化合物而言，可舉例如乙烯、丙烯、苯乙烯、二乙烯苯、二乙烯聯苯等乙烯基化合物；(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸-2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸-2-羥基丙酯、多丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、新戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等1元醇或多元醇之(甲基)丙烯酸酯類；雙酚A型環氧(甲基)丙烯酸酯、雙酚F型環氧(甲基)丙烯酸酯等環氧(甲基)丙烯酸酯類；苯并環丁烯樹脂等。
[氮化硼(B)] 就氮化硼(B)而言，沒有特別之限定，可舉例如六方氮化硼。就氮化硼(B)之形狀而言，例如可為鱗片狀、球狀、橢圓狀、多邊形，此等之中宜為鱗片狀。此外，氮化硼(B)可為氮化硼之一次粒子凝聚後得到之凝聚粉末的形態，亦可為利用矽烷偶聯劑等對氮化硼之表面進行處理而成之形態。
氮化硼(B)之平均粒徑係沒有特別之限定，例如可為0.1~20μm。此外，此處之平均粒徑，表示氮化硼(B)之一次粒子之平均粒徑(中位徑(D50))。平均粒徑(D50)例如藉由雷射繞射散射方法求得。
氮化硼(B)之含量，考慮成形性及硬化物之外觀更優良之觀點，相對於樹脂固體成分100質量份，宜為1~1600質量份，更宜為50~1000質量份，進一步宜為70~500質量份，更進一步宜為70~250質量份。
氮化硼(B)與後述分散劑(C)之比率係沒有特別之限定，考慮成形性及硬化物之外觀、獲得之硬化物之熱傳導率優良之觀點，就質量比而言，宜為氮化硼(B)/分散劑(C)=1~5000，更宜為5~1000，進一步宜為10~500。
[特定之分散劑(C)] 就特定之分散劑(C)而言，只要是具有8以上之pH之公知的分散劑便沒有特別之限定。此等之中，考慮成形性及硬化物之外觀更優良之觀點，特定之分散劑(C)宜為含有含(甲基)丙烯酸基之3級胺化合物、及/或含(甲基)丙烯酸基之4級銨化合物作為單體單元之聚合物。
特定之分散劑(C)，考慮成形性及硬化物之外觀更優良之觀點，宜為具有包含下式[I]表示之重複單元之嵌段鏈(i)。
[化27]
式[I]中，R101 表示氫原子或烷基。就烷基而言，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、正己基等碳數1~6之烷基。
X101 表示-NH-或-O-。
Y101 表示二價之連結基。就二價之連結基而言，可舉例如伸烷基、伸烷基-O-伸烷基(伸烷基氧伸烷基)等。就伸烷基而言，可舉例如亞甲基、伸乙基、丙-1,3-二基、丙-1,2-二基、丁-1,4-二基、丁-2,3-二基、戊-1,5-二基、戊-1,4-二基、2-甲基丁-1,4-二基、己-1,6-二基、辛-1,8-二基、癸-1,10-二基等碳數1~10之伸烷基。伸烷基-O-伸烷基係指伸烷基與伸烷基通過-O-鍵鍵結之基。就伸烷基-O-伸烷基而言，可舉例如伸乙基-O-伸乙基、伸乙基-O-三亞甲基等碳數2~10之伸烷基-O-伸烷基等。
R102 ~R104 係各自獨立地表示烷基、芳烷基或雜芳烷基。就烷基而言，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、正己基等碳數1~6之烷基。就芳烷基而言，可舉例如芐基、苯乙基、3-苯基丙基等碳數6~10之芳基與碳數1~6之烷基鍵結而得之基。就雜芳烷基而言，可舉例如吡啶-2-基甲基、吡啶-3-基甲基、吡啶-4-基甲基等具有至少1個N原子、O原子或S原子作為雜原子且員數為5~10之雜芳基與碳數1~6之烷基鍵結而得之基。
Z- 表示相對陰離子(counter anion)。就相對陰離子而言，可列舉Cl- 、Br- 、I- 、ClO4 - 、BF4 - 、CH3 COO- 、PF6 - 等。
嵌段鏈(i)中含有之式[I]表示之重複單元的比率，相對於嵌段鏈(i)之總質量，宜為10~100質量%，更宜為50~100質量%。藉由比率為上述範圍內，有成形性及硬化物之外觀更優良的傾向。
特定之分散劑(C)，考慮成形性及硬化物之外觀更優良之觀點，宜具有包含下式[II]表示之重複單元之嵌段鏈(ii)。
[化28]
式[II]中，R201 表示氫原子或烷基。就烷基而言，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、正己基等碳數1~6之烷基。
X201 表示-NH-或-O-。
Y201 表示二價之連結基。就二價之連結基而言，可舉例如伸烷基、伸烷基-O-伸烷基(伸烷基氧伸烷基)等。就伸烷基而言，可舉例如亞甲基、伸乙基、丙-1,3-二基、丙-1,2-二基、丁-1,4-二基、丁-2,3-二基、戊-1,5-二基、戊-1,4-二基、2-甲基丁-1,4-二基、己-1,6-二基、辛-1,8-二基、癸-1,10-二基等碳數1~10之伸烷基。伸烷基-O-伸烷基係指伸烷基與伸烷基通過-O-鍵鍵結之基。就伸烷基-O-伸烷基而言，可舉例如伸乙基-O-伸乙基、伸乙基-O-三亞甲基等碳數2~10之伸烷基-O-伸烷基等。
R202 、R203 係各自獨立地表示烷基、芳烷基或雜芳烷基。就烷基而言，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、正己基等碳數1~6之烷基。就芳烷基而言，可舉例如芐基、苯乙基、3-苯基丙基等碳數6~10之芳基與碳數1~6之烷基鍵結而得之基。就雜芳烷基而言，可舉例如吡啶-2-基甲基、吡啶-3-基甲基、吡啶-4-基甲基等具有至少1個N原子、O原子或S原子作為雜原子且員數為5~10之雜芳基與碳數1~6之烷基鍵結而得之基。
嵌段鏈(ii)中含有之式[II]表示之重複單元的比率，相對於嵌段鏈(ii)之總質量，宜為10~100質量%，更宜為50~100質量%。藉由比率為上述範圍內，有成形性及硬化物之外觀更優良之傾向。
特定之分散劑(C)，考慮成形性及硬化物之外觀更優良之觀點，宜為具有包含式[I]表示之重複單元、及式[II]表示之重複單元之嵌段鏈(iii)。
嵌段鏈(iii)中，式[I]表示之重複單元的含量與式[II]表示之重複單元的含量的比可為式[I]表示之重複單元之含量：式[II]表示之重複單元之含量=1：99~99：1，亦可為10：90~90：10。
特定之分散劑(C)考慮成形性及硬化物之外觀更優良之觀點，宜為具有嵌段鏈(i)、嵌段鏈(ii)、或嵌段鏈(iii)、與具有下式[III]表示之重複單元之嵌段鏈(iv)的嵌段聚合物。
[化29]
式[III]中，R301 表示氫原子或烷基。就烷基而言，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、正己基等碳數1~6之烷基。
X301 表示-NH-或-O-。
R302 係各自獨立地表示烷基、芳烷基或雜芳烷基。就烷基而言，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、正己基等碳數1~6之烷基。就芳烷基而言，可舉例如芐基、苯乙基、3-苯基丙基等碳數6~10之芳基與碳數1~6之烷基鍵結而得之基。就雜芳烷基而言，可舉例如吡啶-2-基甲基、吡啶-3-基甲基、吡啶-4-基甲基等具有至少1個N原子、O原子或S原子作為雜原子且員數為5~10之雜芳基與碳數1~6之烷基鍵結而得之基。
嵌段鏈(iv)中含有之式[III]表示之重複單元之比率，相對於嵌段鏈(iv)之總質量，宜為10~100質量%，更宜為50~100質量%。藉由比率為上述範圍內，有成形性及硬化物之外觀更優良之傾向。
嵌段鏈(iv)例如在式[III]表示之重複單元以外，亦可含有例如式[IV]表示之重複單元。
[化30]
式[IV]中，R401 表示氫原子或烷基。就烷基而言，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、正己基等碳數1~6之烷基。
X401 表示-NH-或-O-。
R402 表示伸烷基或伸烷基-O-伸烷基。就伸烷基而言，可列舉亞甲基、伸乙基、丙-1,3-二基、丙-1,2-二基、丁-1,4-二基、丁-2,3-二基、戊-1,5-二基、戊-1,4-二基、2-甲基丁-1,4-二基、己-1,6-二基、辛-1,8-二基、癸-1,10-二基等碳數1~10之伸烷基。伸烷基-O-伸烷基係指伸烷基與伸烷基通過-O-鍵鍵結之基。就伸烷基-O-伸烷基而言，可舉例如伸乙基-O-伸乙基、伸乙基-O-三亞甲基等碳數2~10之伸烷基-O-伸烷基等。
m表示1~100之整數。
R403 表示氫原子或烷基。就烷基而言，可列舉甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、正己基等碳數1~6之烷基。
嵌段鏈(i)~(iv)中，亦可含有上述以外之其他重複單元，就如此之重複單元而言，可列舉來自上述以外之(甲基)丙烯酸系單體、芳香族乙烯基系單體、共軛二烯系單體等之重複單元。
就( 甲基)丙烯酸系單體而言，可舉例如(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第二丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸環氧丙酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸1-乙基環己酯、(甲基)丙烯酸芐酯等(甲基)丙烯酸酯化合物、(甲基)丙烯酸2-甲氧基乙酯、甲氧基多乙二醇(乙二醇之單元數為2~100)(甲基)丙烯酸酯、乙氧基多乙二醇(甲基)丙烯酸酯、苯氧基多乙二醇(甲基)丙烯酸酯等。此等(甲基)丙烯酸系單體，可單獨使用1種，或可組合2種以上使用。
就芳香族乙烯基系單體而言，可列舉苯乙烯、鄰甲基苯乙烯、對甲基苯乙烯、對第三丁基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、對第三丁基苯乙烯、間第三丁基苯乙烯、對(1-乙氧基乙氧基)苯乙烯、2,4-二甲基苯乙烯、乙烯基苯胺、乙烯基苯甲酸、乙烯基萘、乙烯基蒽、2-乙烯基吡啶、4-乙烯基吡啶、2-乙烯基喹啉、4-乙烯基喹啉、2-乙烯基噻吩、4-乙烯基噻吩等雜芳基化合物等。此等芳香族乙烯基系單體可單獨使用1種，亦可組合2種以上使用。
就共軛二烯系單體而言，可列舉1,3-丁二烯、異戊二烯、2-乙基-1,3-丁二烯、2-第三丁基-1,3-丁二烯、2-苯基-1,3-丁二烯、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、1,3-戊二烯、2-甲基-1,3-戊二烯、3-甲基-1,3-戊二烯、1,3-己二烯、2-甲基-1,3-辛二烯、4,5-二乙基-1,3-辛二烯、3-丁基-1,3-辛二基、1,3-環戊二烯、1,3-環己二烯、1,3-環辛二烯、1,3-三環癸二烯、香葉烯(myrcene)、氯丁二烯等。此等共軛二烯系單體可單獨使用1種，亦可組合2種以上使用。
就特定之分散劑(C)而言，可使用藉由公知方法(例如WO2016/170760號小冊中記載之方法等)製得的製備品或市售品。
特定之分散劑(C)之pH係8以上，考慮成形性及硬化物之外觀更優良之觀點，宜為8.2以上，更宜為8.4以上。此外，pH係藉由實施例記載之方法求得。
特定之分散劑(C)之重量平均分子量，考慮成形性及硬化物之外觀更優良之觀點，宜為1.0×103 以上，未達5.0×103 ，更宜為2.0×103 以上，4.5×103 以下，進一步宜為3.0×103 以上，4.0×103 以下。此外，藉由重量平均分子量未達5.0×103 ，有更改善對於分散之作用的傾向。重量平均分子量，例如藉由GPC(聚苯乙烯換算)求得。
特定之分散劑(C)之含量，相對於樹脂固體成分100質量份，宜為0.1~20質量份，更宜為0.5~15質量份，進一步宜為0.5~10質量份，進一步宜為0.8~10質量份，尤其宜為1.0~10質量份。藉由含量為0.1質量份以上，有成形性及硬化物之外觀更優良之傾向，藉由含量為20質量份以下，有成形性、耐熱性及熱傳導性更優良之傾向。
本實施形態之熱硬化性樹脂組成物，亦可含有氮化硼(B)以外之無機填充材。就如此之無機填充材而言，可舉例如二氧化矽類、矽化合物(例如白碳等)、金屬氧化物(例如氧化鋁、鈦白、氧化鋅、氧化鎂、氧化鋯等)、金屬氮化物(例如氮化矽、氮化鋁等)、金屬硫酸化物(例如硫酸鋇等)、金屬氫氧化物(例如氫氧化鋁、氫氧化鋁加熱處理品(例如氫氧化鋁經加熱處理去除一部分結晶水者)、水鋁石、氫氧化鎂等)、鉬化合物(例如氧化鉬、鉬酸鋅等)、鋅化合物(例如硼酸鋅、錫酸鋅等)、黏土、高嶺土、滑石、煅燒黏土、煅燒高嶺土、煅燒滑石、雲母、E-玻璃、A-玻璃、NE-玻璃、C-玻璃、L-玻璃、D-玻璃、S-玻璃、M-玻璃G20、玻璃短纖維(包含E玻璃、T玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃等玻璃微粉末類。)、中空玻璃、球狀玻璃等。此等無機填充材可單獨使用1種，或組合2種以上使用。此等之中，考慮更改善低熱膨脹性之觀點，無機填充材宜為選自於由金屬氫氧化物、及金屬氧化物構成之群組中之至少1種，更宜為選自於由二氧化矽、水鋁石、及氧化鋁構成之群組中之至少1種，更宜為二氧化矽。
就二氧化矽類而言，可舉例如天然二氧化矽、熔融二氧化矽、合成二氧化矽、Aerosil、中空二氧化矽等。此等二氧化矽類可單獨使用1種，或組合2種以上使用。此等之中，考慮分散性之觀點，宜為熔融二氧化矽，考慮填充性及流動性之觀點，更宜為具有不同粒度之2種以上的熔融二氧化矽。
無機填充材之含量，考慮更有效且確實地發揮本發明之作用效果之觀點，相對於樹脂固體成分100質量份，宜為500質量份以下，更宜為300質量份以下，進一步宜為100質量份以下。
[矽烷偶聯劑] 本實施形態之熱硬化性樹脂組成物可含有矽烷偶聯劑。藉由含有矽烷偶聯劑，有可更改善熱硬化性樹脂組成物中之氮化硼(B)之分散性、或可更改善熱硬化性樹脂組成物之成分與後述基材之黏接強度之傾向。
就矽烷偶聯劑而言，沒有特別之限定，可列舉一般於無機物之表面處理所使用之矽烷偶聯劑，可列舉胺基矽烷系化合物(例如γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷等)、環氧矽烷系化合物(例如γ-環氧丙氧基丙基三甲基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷等)、丙烯酸矽烷系化合物(例如γ-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等)、陽離子矽烷系化合物(例如N-β-(N-乙烯基芐基胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷鹽酸鹽等)、苯乙烯基矽烷系化合物、苯基矽烷系化合物等。矽烷偶聯劑可單獨使用1種，或組合2種以上使用。此等之中，矽烷偶聯劑宜為環氧矽烷系化合物。就環氧矽烷系化合物而言，可舉例如Dow Corning Toray Co.,Ltd.製品之「Z6040」、信越化學工業(股)公司製品之「KBM-403」、「KBM-303」、「KBM-402」、「KBE-403」等。
含有矽烷偶聯劑時，其含量係沒有特別之限定，相對於樹脂固體成分100質量份，可為0.1~20質量份，宜為2.5~20質量份，更宜為3~18質量份，進一步宜為3~10質量份，亦可為3~8質量份。若相對於樹脂固體成分100質量份，矽烷偶聯劑之含量為0.1質量份以上，有成形性及硬化物之外觀優良的傾向，若為20質量份以下，有硬化物之耐熱性優良的傾向。此外，矽烷偶聯劑之含量若相對於樹脂固體成分100質量份，為3~8質量份，有成形性更優良之傾向。
[濕潤分散劑] 本實施形態之熱硬化性樹脂組成物，可更含有特定之分散劑(C)以外之濕潤分散劑。藉由含有如此之濕潤分散劑，有更改善熱硬化性樹脂組成物中之填充材之分散性的傾向。
就濕潤分散劑而言，只要是為了使填充材分散而使用之公知之分散劑(分散安定劑)即可，可舉例如BYK Japan KK.製之DISPER BYK-110、111、118、180、161、BYK-W996、W9010、W903等。
濕潤分散劑之含量係沒有特別之限定，相對於樹脂固體成分100質量份，宜為0.5質量份以上5.0質量份以下。藉由比率為上述範圍內，有成形性及硬化物之外觀、硬化物之耐熱性更優良之傾向。
[硬化促進劑] 本實施形態之熱硬化性樹脂組成物可更含有硬化促進劑。就硬化促進劑而言，沒有特別之限定，可舉例如三苯基咪唑等咪唑類；過氧化苯甲醯、過氧化月桂醯、過氧化乙醯、過氧化對氯苯甲醯、二過氧鄰苯二甲酸二第三丁酯等有機過氧化物；偶氮二腈等偶氮化合物；N,N-二甲基芐基胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基甲苯胺、2-N-乙基苯胺乙醇、三正丁基胺、吡啶、喹啉、N-甲基𠰌啉、三乙醇胺、三伸乙基二胺、四甲基丁烷二胺、N-甲基哌啶等3級胺類；苯酚、二甲苯酚、甲酚、間苯二酚、兒茶酚等酚類；環烷酸鉛、硬脂酸鉛、環烷酸鋅、辛酸鋅、辛酸錳、油酸錫、蘋果酸二丁基錫、環烷酸錳、環烷酸鈷、乙醯丙酮鐵等有機金屬鹽；將此等有機金屬鹽溶解於苯酚、雙酚等含羥基之化合物而成者；氯化錫、氯化鋅、氯化鋁等無機金屬鹽；氧化二辛基錫、其他烷基錫、氧化烷基錫等有機錫化合物等。此等之中，因為三苯基咪唑有促進硬化反應，更改善玻璃轉移溫度之傾向，尤其理想。
[溶劑] 本實施形態之熱硬化性樹脂組成物可更含有溶劑。熱硬化性樹脂組成物藉由含有溶劑，有在製備熱硬化性樹脂組成物時黏度下降，操作性(處理性)更為改善，或對於基材之含浸性更為改善的傾向。
就溶劑而言，只要可溶解熱硬化性樹脂組成物中之各成分之一部分或全部，便沒有特別之限定，可舉例如酮類(丙酮、甲基乙酮等)、芳香族烴類(例如甲苯、二甲苯等)、醯胺類(例如二甲基甲醛等)、丙二醇一甲醚及其乙酸酯等。此等溶劑可單獨使用1種，或組合2種以上使用。
就本實施形態之熱硬化性樹脂組成物之製造方法而言，可舉例如將各成分一次或分次地摻合至溶劑中，進行攪拌之方法。此時，為了使各成分均勻地溶解或分散，可使用攪拌、混合、混練處理等公知之處理。
[用途] 本實施形態之熱硬化性樹脂組成物係如上述，可平衡良好地展現優良之成形性、硬化物之外觀、熱傳導性、耐熱性及鑽孔加工性。因此，本實施形態之熱硬化性樹脂組成物適合使用於覆金屬箔疊層板及印刷配線板。
[預浸體] 本實施形態之預浸體係包含基材、及含浸或塗佈於基材之本實施形態之熱硬化性樹脂組成物。預浸體可為藉由如前述之公知方法所獲得之預浸體，具體而言，將本實施形態之熱硬化性樹脂組成物含浸或塗佈於基材後，藉由以100~200℃之條件使其加熱乾燥來使其半硬化(B階段化)而獲得。
本實施形態之預浸體亦包含將半硬化狀態之預浸體以180~230℃之加熱溫度及60~180分之加熱時間的條件使其熱硬化而獲得之硬化物的形態。
上述預浸體中之熱硬化性樹脂組成物(包含填充材)之含量，相對於預浸體之總量，宜為30~90質量%，更宜為35~85質量%，進一步宜為40~80質量%。熱硬化性樹脂組成物之含有量藉由為上述範圍內，有更改善成形性之傾向。
就基材而言，沒有特別之限定，可舉例如各種印刷配線板之材料中使用之公知基材。就基材之具體例而言，可列舉玻璃基材、玻璃以外之無機基材(例如以石英等玻璃以外之無機纖維構成之無機基材)、有機基材(例如以全芳香族聚醯胺、聚酯、聚對伸苯基苯并㗁唑、聚醯亞胺等有機纖維構成之有機基材)等。此等基材可單獨使用1種，或組合2種以上使用。此等之中，考慮加熱尺寸安定性更優良之觀點，宜為玻璃基材。
就構成玻璃基材之纖維而言，可舉例如E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、HME玻璃等纖維。此等之中，考慮強度及低吸水性更優良之觀點，構成玻璃基材之纖維宜為選自於由E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、及HME玻璃構成之群組中之1種以上之纖維。
就基材之形態而言，沒有特別之限定，可舉例如織布、不織布、粗紗、切股氈(chopped strand mat)、表面氈(surfacing mat)等形態。就織布之織法而言，沒有特別之限定，例如已知有平織、魚子織、斜紋織等，可取決於目的之用途或性能從此等公知者中適當地選擇來使用。此外，適宜使用將此等予以開纖處理而得者或以矽烷偶聯劑等進行表面處理而得之玻璃織布。基材之厚度或質量沒有特別之限定，通常適宜使用約0.01~0.1mm者。
[樹脂片] 本實施形態之樹脂片(Resin sheet)係包含支持體、及配置於支持體之表面的本實施形態之熱硬化性樹脂組成物。本實施形態之樹脂片，例如可為藉由將本實施形態之熱硬化性樹脂組成物塗佈於支持體之單面或兩面而形成者。例如可藉由於金屬箔、薄膜等支持體，直接塗佈於預浸體等所使用之熱硬化性樹脂組成物並進行乾燥來製造本實施形態之樹脂片。
就支持體而言，沒有特別之限定，例如可使用使用於各種印刷配線板材料之公知者，宜為樹脂薄膜或金屬箔。就樹脂薄膜及金屬箔而言，可舉例如聚醯亞胺薄膜、聚醯胺薄膜、聚酯薄膜、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜、聚對苯二甲酸丁二酯(PBT)薄膜、聚丙烯(PP)薄膜、聚乙烯(PE)薄膜等樹脂薄膜、及鋁箔、銅箔、金箔等金屬箔。此等之中，支持體宜為電解銅箔、PET薄膜。
本實施形態之樹脂片，例如藉由將本實施形態之熱硬化性樹脂組成物塗佈於支持體後，使其半硬化(B階段化)而獲得。本實施形態之樹脂片之製造方法宜為一般製造B階段樹脂及支持體之複合體的方法。具體而言，例如藉由將上述熱硬化性樹脂組成物塗佈於銅箔等支持體後，於100~200℃之乾燥機中加熱1~60分鐘之方法等使其半硬化，來製造樹脂片之方法等。熱硬化性樹脂組成物對於支持體之附著量，就樹脂片之樹脂厚宜為1.0μm以上300μm以下之範圍。本實施形態之樹脂片，可使用來作為印刷配線板之堆疊(build-up)材料。
[覆金屬箔疊層板] 本實施形態之覆金屬箔疊層板包含選自於由本實施形態之預浸體及樹脂片構成之群組中之1種以上所形成的疊層體、及配置於該疊層體之單面或兩面之金屬箔。該疊層體能以1個預浸體或樹脂片形成，亦能以多個預浸體及/或樹脂片形成。
就金屬箔(導體層)而言，只要是各種印刷配線板材料中使用之金屬箔即可，可舉例如銅、鋁等金屬箔，就銅之金屬箔而言，可列舉壓延銅箔、電解銅箔等銅箔。導體層之厚度，例如為1~70μm，宜為1.5~35μm。
覆金屬箔疊層板之成形方法及其成形條件係沒有特別之限定，可使用一般之印刷配線板用疊層板及多層板之手法及條件。例如在疊層板或覆金屬箔疊層板之成形時，可使用於多段壓合機、多段真空壓合機、連續成形機、高壓釜成形機等。此外，在疊層板或覆金屬箔疊層板之成形(疊層成形)中，一般而言溫度係100~300℃，壓力係面壓2~100kgf/cm2 ，加熱時間係0.05~5小時之範圍。另外，因應需求，亦可於150~300℃之溫度進行後硬化。尤其在使用多段壓合機時，考慮充分地促進預浸體之硬化的觀點，宜為溫度200℃~250℃，壓力10~40kgf/cm2 ，加熱時間80分~130分，更宜為溫度215℃~235℃，壓力25~35kgf/cm2 ，加熱時間90分~120分。此外，藉由將上述預浸體、與另外製作之內層用之配線板組合進行疊層成形，也可製成多層板。
[印刷配線板] 本實施形態之印刷配線板具有絕緣層、及形成於絕緣層之表面的導體層，且絕緣層包含本實施形態之熱硬化性樹脂組成物。例如可藉由將本實施形態之覆金屬箔疊層板之金屬箔蝕刻為預定之配線圖案製成導體層來形成本實施形態之印刷配線板。本實施形態之印刷配線板亦可為包含選自於由上述預浸體及樹脂片構成之群組中之1種以上所形成之絕緣層、及形成於該絕緣層之表面的導體層的印刷配線板。
本實施形態之印刷配線板，具體而言，例如可藉由以下方法進行製造。首先，準備本實施形態之覆金屬箔疊層板。將覆金屬箔疊層板之金屬箔蝕刻為預定之配線圖案製作具有導體層(內層電路)之內層基板。然後，藉由於內層基板之導體層(內裝電路)表面，將預定數目之絕緣層、與外層電路用之金屬箔按該順序疊層，進行加熱加熱成形為一體(疊層成形)，獲得疊層體。此外，疊層成形之方法及其成形條件，係與上述疊層板及覆金屬箔疊層板中之疊層成形之方法及其成形條件相同。然後，對於疊層體實施通孔(through hole)或介層孔(via hole)用之鑽孔加工，於藉此形成之孔之壁面形成用以使導體層(內裝電路)、與外層電路用之金屬箔導通的鍍敷金屬皮膜。然後，將外層回路用之金屬箔蝕刻為預定之配線圖案製作具有導體層(外層回路)之外層基板。以如此方式製作印刷配線板。
此外，未使用覆金屬箔疊層板時，亦可於上述絕緣層形成為電路之導體層來製作印刷配線板。此時，於導體層之形成亦可使用無電解鍍敷之手法。 [實施例]
以下，藉由實施例來更詳細地說明本發明，但本發明不限定於此等實施例。
[合成例1]1-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂(SNCN)之合成 將α-萘酚芳烷基樹脂(SN495V，OH基當量：236g/eq.，新日鐵化學(股)製)300g(OH基換算1.28mol)及三乙胺194.6g(1.92mol)(相對於羥基1mol為1.5mol)溶解於二氯甲烷1800g，令其為溶液1。 將氯化氰125.9g(2.05mol)(相對於羥基1mol為1.6mol)、二氯甲烷293.8g、36%鹽酸194.5g(1.92mol)(相對於羥基1mol為1.5mol)、水1205.9g於攪拌下，在保持液溫-2~-0.5℃之情況下，花費30分鐘滴加溶液1。 溶液1滴加結束後，於同溫度攪拌30分鐘後，花費10分鐘滴加將三乙胺65g(0.64mol)(相對於羥基1mol為0.5mol)溶解於二氯甲烷65g而得之溶液(溶液2)。溶液2滴加結束後，於同溫度攪拌30分鐘結束反應。 之後，將反應液靜置而分離有機相與水相。將獲得之有機相以水1300g清洗5次，水洗第5次的廢水的導電度係5μS/cm，確認到能藉由以水所為之清洗予以除去的離子性化合物已充分地除去。 將水洗後之有機相於減壓下濃縮，最後於90℃，1小時使其濃縮乾燥固化而獲得為目的之1-萘酚芳烷基型氰酸酯化合物(SNCN)(橙色黏性物)331g。獲得之SNCN之質量平均分子量Mw係600。此外，SNCN之紅外線吸收光譜顯示2250cm-1 (氰酸酯基)之吸收，且未顯示羥基之吸收。
[合成例2]分散劑A之合成 參考WO2016/170760號公報之實施例1-1中記載之方法，獲得分散劑A。獲得之分散劑A之pH係8.4，獲得之分散劑A之GPC(聚苯乙烯換算)所得之重量平均分子量為3730。此外，pH係依循JIS K 1557-5(塑膠-聚胺甲酸酯原料多元醇試驗法)進行測定。
(實施例1) 將合成例1中合成之1-萘酚芳烷基型氰酸酯樹脂30質量份、酚醛清漆型馬來醯亞胺樹脂(大和化成工業(股)公司製品之「BMI-2300」)15質量份、雙馬來醯亞胺樹脂(K･I Chemical Industry Co.,LTD.製品之「BMI-70」)15質量份、伸萘基醚型環氧樹脂(DIC(股)公司製品之「HP-6000」)35.3質量份、參苯酚型環氧樹脂(日本化藥(股)公司製品之「EPPN-501HY」)4.7質量份、氮化硼(三井化學(股)公司製品之「MBN-010T」)100質量份、環氧系矽烷偶聯劑(Dow Corning Toray Co., Ltd.製品之「Z6040」)15質量份、合成例2中合成之分散劑A2.5質量份、2,4,5-三苯基咪唑(東京化成工業(股)公司製)0.50質量份、辛酸錳(NIKKA OCTHIX Manganese Octoate,金屬含量8%)0.01質量份於甲乙酮混合，而獲得清漆(清漆生成步驟)。 藉由將該清漆中之甲乙酮蒸發餾去而獲得混合樹脂粉末(樹脂粉末生成步驟)。將混合樹脂粉末填充至1邊100mm、厚度0.8mm之模中，以壓力40kg/cm2 、溫度230℃進行120分鐘之真空壓合，獲得1邊100mm，厚度0.8mm之硬化物(硬化物生成步驟)。
(實施例2) 在清漆生成步驟中，將分散劑A之添加量從2.5質量份變更為1.0質量份，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得硬化物。
(實施例3) 在清漆生成步驟中，將分散劑A之添加量從2.5質量份變更為5.0質量份，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得硬化物。
(實施例4) 將藉由清漆生成步驟所獲得之實施例1之清漆含浸塗佈於S玻璃織布(厚度40μm)，以150℃加熱乾燥3分鐘，獲得樹脂組成物固體成分(包含填充材)之含量74質量%的預浸體(預浸體生成步驟)。
(實施例5) 在清漆生成步驟中，將環氧系矽烷偶聯劑之添加量從15質量份變更為7.5質量份，除此以外，以與實施例2同樣方式獲得硬化物。
(實施例6) 在清漆生成步驟中，將環氧系矽烷偶聯劑之添加量從15質量份變更為3.8質量份，除此以外，以與實施例2同樣方式獲得硬化物。
(實施例7) 在清漆生成步驟中，未添加環氧系矽烷偶聯劑，除此以外，以與實施例2同樣的方式獲得硬化物。
(比較例1) 在清漆生成步驟及樹脂粉末生成步驟中，使用磷酸金屬鹽系濕潤分散劑(BYK(股)公司製品之「BYK-W903」，pH為5.5，GPC(聚苯乙烯換算)所得之重量平均分子量為3,880。pH之測定方法與上述相同。)2.5質量份來替代分散劑A，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得混合樹脂粉末。使用獲得之混合樹脂粉末，以與實施例1同樣的方式嘗試生成硬化物，但無法成形。
(比較例2) 在清漆生成步驟及樹脂粉末生成步驟中，使用具有胺價之聚胺甲酸酯系濕潤分散劑(BYK(股)公司製品之「DISPERBYK-161」，pH為7.7，GPC(聚苯乙烯換算)所得之重量平均分子量為75,400。pH之測定方法係與上述相同。)2.5質量份來替代分散劑A，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得混合樹脂粉末。使用獲得之混合樹脂粉末，以與實施例1同樣的方式嘗試生成硬化物，但無法成形。
(比較例3) 在清漆生成步驟及樹脂粉末生成步驟中，使用具有酸價之磷酸酯系濕潤分散劑(BYK(股)公司製品之「BYK-111」，pH為2，GPC(聚苯乙烯換算)所得之重量平均分子量為1,210。pH之測定方法係與上述相同。)2.5質量份來替代分散劑A，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得混合樹脂粉末。使用獲得之混合樹脂粉末，以與實施例1同樣的方式嘗試生成硬化物，但無法成形。
(比較例4) 在清漆生成步驟及樹脂粉末生成步驟中，使用具有胺價之丙烯酸系濕潤分散劑(BYK(股)公司製品之「BYK-2009」，pH為7.8，GPC(聚苯乙烯換算)所得之重量平均分子量為4,080。pH之測定方法與上述相同。)2.5質量份來替代分散劑A，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得混合樹脂粉末。使用獲得之混合樹脂粉末，以與實施例1同樣的方式嘗試生成硬化物，但無法成形。
(比較例5) 在清漆生成步驟中，使用磷酸金屬鹽系濕潤分散劑(BYK(股)公司製品之「BYK-W903」)5.0質量份、具有胺價之聚胺甲酸酯系濕潤分散劑(BYK(股)公司製品之「DISPERBYK-161」)1.0質量份、具有酸價之磷酸酯系濕潤分散劑(BYK(股)公司製品之「BYK-111」)1.0質量份、具有胺價之丙烯酸系濕潤分散劑(BYK(股)公司製品之「BYK-2009」)0.3質量份來替代分散劑A，除此以外，以與實施例1同樣的方式獲得硬化物。
(比較例6) 將藉由清漆生成步驟獲得之比較例5之清漆含浸塗佈於S玻璃織布(厚度40m)，於150℃加熱乾燥3分鐘，嘗試生成預浸體，但無法成形。
[覆銅疊層板之製造方法] 將如實施例4獲得之預浸體重疊2片或8片，於兩面在上下配置12μm厚之電解銅箔(3EC-M3-VLP，三井金屬礦業(股)製)，以壓力30kg/cm2 、溫度220℃進行120分鐘真空壓合，獲得絕緣層厚度0.2mm、0.8mm之覆銅疊層板。使用獲得之覆銅疊層板，進行以下各特性之評價。
[1]清漆凝膠時間 測定於170℃之熱壓上放置各實施例及比較例所獲得之清漆直到硬化為止之時間。測定結果表示於表中。
[2]成形性評價 將各實施例及比較例所獲得之硬化物或表面銅箔經蝕刻而得之覆銅疊層板之外觀藉由目視按以下評價基準進行評價。評價結果表示於表中。此外，針對×之例子係不進行後述評價。 〇：可成形且成為均勻之外觀，未產生空隙。 △：可成形但為不均勻之外觀，有產生空隙。 ×：無法成形。
[3]最低熔融黏度 使用各實施例及比較例獲得之混合樹脂粉末(係指實施例1記載之硬化物前之粉末)或將預浸體捏鬆而採取的樹脂粉1g作為樣本，藉由流變儀(TA Instruments.製 ARES-G2)測定最低熔融黏度。此處，使用板徑為25mm之拋棄式板，在40℃至210℃之範圍，於升溫速度2℃/分、頻率10.0rad/秒、應變0.1%之條件下，測定樹脂的最低熔融黏度。評價結果表示於表中。
[4]熱傳導率 針對製成疊層板之實施例4，將獲得之覆銅疊層板(絕緣層厚度0.8mm)之表面銅箔藉由蝕刻除去。測定表面銅箔經蝕刻之覆銅疊層板或硬化物(未製成疊層板之其他例的情況)之密度及比熱。比熱係藉由TA Instruments.製品之Q100型DSC進行測定。此外，測定上述覆銅箔疊層板或硬化物之厚度方向之熱擴散率。熱擴散率係藉由氙氣閃光分析儀(Bruker：LFA447Nanoflash)測定。熱傳導率係藉由下式算出。測定結果表示於表中。 熱傳導率(W/m･K)=密度(kg/m3 )×比熱(kJ/kg･K)×熱擴散率(m2 /S)×1000
[5]耐熱性(Tg) 針對製成疊層板之實施例4，將覆銅疊層板(絕緣層厚度0.8mm)之表面銅箔藉由蝕刻除去。將表面銅箔經蝕刻之覆銅疊層板或硬化物(未製成疊層板之其他例的情況)藉由切割機切斷為大小5.0mm×20mm，獲得測定用樣本。使用該測定用樣本，依循JIS C6481藉由使用了動態黏彈性分析裝置(TA Instruments.製)的DMA法，測定玻璃轉移溫度(Tg)(n=3之平均值)。測定結果表示於表中。
[6]鑽孔加工性 將以實施例4獲得之覆銅疊層板(絕緣層厚度0.2mm)重疊4片，墊板(Backup board)使用PS-1160G(利昌工業(股)公司製品)，蓋板(entry sheet)使用LE450(三菱瓦斯化學(股)公司製品)，藉由ND-1 V212(Hitachi, Via Mechanics, Ltd.製品)以轉速2000kpm、輸送速度2.0m/min進行鑽孔加工，藉由分析儀測定1~5000孔為止之孔位置(μm)及孔徑，根據測定值評價鑽孔加工性(最大孔徑、孔位置精度)。
[表1]
實施例1~3之熱硬化性樹脂組成物相較於比較例1~4之熱硬化性樹脂組成物，可獲得成形性優良、外觀、熱傳導率、耐熱性優良的硬化物。此外，比較例5之樹脂組成物雖可成形，但相較於實施例1~3之硬化物，就熱傳導率、耐熱性、硬化物之外觀的觀點差。 實施例1之熱硬化性樹脂組成物，即使將其以預浸體的形式加工成疊層板，仍可獲得成形性優良、外觀、熱傳導率、耐熱性優良之硬化物；比較例5之樹脂組成物則如比較例6所示無法獲得疊層板。
本申請案係基於2018年10月19日向日本特許廳提申之日本專利申請案(日本特願2018-197764)，其內容納入於此作為參考。

Claims (16)

  1. 一種熱硬化性樹脂組成物，含有：熱硬化性樹脂(A)，氮化硼(B)，及具有8以上的pH之分散劑(C)；該分散劑(C)的含量相對於樹脂固體成分100質量份，為0.1~5質量份；該分散劑(C)具有包含下式[I]表示之重複單元之嵌段鏈(i)及/或包含下式[II]表示之重複單元之嵌段鏈(ii)；更含有相對於樹脂固體成分100質量份為3~8質量份之矽烷偶聯劑；
    Figure 108136484-A0305-13-0001-4
     式[I]中，R101表示氫原子或烷基，X101表示-NH-或-O-，Y101表示二價之連結基，R102~R104分別獨立地表示烷基、芳基烷基或雜芳基烷基，Z-表示相對陰離子；
    Figure 108136484-A0305-13-0002-2
     式[II]中，R201表示氫原子或烷基，X201表示-NH-或-O-，Y201表示二價之連結基，R202、R203分別獨立地表示烷基、芳基烷基或雜芳基烷基。
  2. 如申請專利範圍第1項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該分散劑(C)的重量平均分子量為1.0×103以上且未達5.0×103。
  3. 如申請專利範圍第1項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該熱硬化性樹脂(A)包含選自於由氰酸酯化合物(D)、馬來醯亞胺化合物(E)、及環氧化合物(F)構成之群組中之1種以上。
  4. 如申請專利範圍第3項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該氰酸酯化合物(D)包含選自於由下式(1)表示之萘酚芳烷基型氰酸酯化合物、下式(2)表示之聯苯芳烷基型氰酸酯化合物、及下式(3)表示之二烯丙基雙酚A型氰酸酯化合物構成之群組中之1種以上；
    Figure 108136484-A0305-13-0003-5
     式中，R1分別獨立地表示氫原子或甲基，n1表示1~50之整數；
    Figure 108136484-A0305-13-0003-6
     式中，R3分別獨立地表示氫原子或甲基，n3表示1~50之整數；
    Figure 108136484-A0305-13-0003-8
  5. 如申請專利範圍第3項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該氰酸酯化合物(D)的含量相對於樹脂固體成分100質量份，為1~90質量份。
  6. 如申請專利範圍第3項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該馬來醯亞胺化合物(E)包含選自於由雙(4-馬來醯亞胺基苯基)甲烷、2,2-雙(4-(4-馬來醯亞胺基苯氧基)-苯基)丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺基苯基)甲烷、下式(4)表示之馬來醯亞胺化合物、及下式(5)表示之馬來醯亞胺化合物構成之群組中之1種以上；
    Figure 108136484-A0305-13-0003-9
     式(4)中，R5各自獨立地表示氫原子或甲基，n1表示1以上之整數；
    Figure 108136484-A0305-13-0004-11
     式(5)中，存在有多個之R分別獨立地表示氫原子、碳數1~5之烷基或苯基，n為平均值，且表示1<n≦5。
  7. 如申請專利範圍第3項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該馬來醯亞胺化合物(E)的含量相對於樹脂固體成分100質量份，為1~90質量份。
  8. 如申請專利範圍第3項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該環氧化合物(F)為選自於由聯苯芳烷基型環氧樹脂、伸萘基醚型環氧樹脂、參苯酚甲烷型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、溴化雙酚A型環氧樹脂、溴化苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、苯酚芳烷基型環氧樹脂、及萘酚芳烷基型環氧樹脂構成之群組中之1種以上。
  9. 如申請專利範圍第3項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該環氧化合物(F)包含1分子中具有3個以上之環氧基之多官能環氧化合物。
  10. 如申請專利範圍第3項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該環氧化合物(F)的含量相對於該樹脂組成物中之樹脂固體成分100質量份，為1~90質量份。
  11. 如申請專利範圍第1、3至10項中任一項之熱硬化性樹脂組成物，其中，該氮化硼(B)的含量相對於樹脂固體成分100質量份，為1~1600質量份。
  12. 如申請專利範圍第1、3至10項中任一項之熱硬化性樹脂組成物，係印刷配線板用。
  13. 一種預浸體，具有：基材，及含浸或塗佈於該基材之如申請專利範圍第1至12項中任一項之熱硬化性樹脂組成物。
  14. 一種樹脂片，具有：支持體，及配置於該支持體的表面之如申請專利範圍第1至12項中任一項之熱硬化性樹脂組成物。
  15. 一種覆金屬箔疊層板，具有：由選自於由如申請專利範圍第13項之預浸體及如申請專利範圍第14項之樹脂片構成之群組中之1種以上形成的疊層體，及配置於該疊層體的單面或雙面之金屬箔。
  16. 一種印刷配線板，具有：絕緣層，及形成於該絕緣層的表面之導體層； 該絕緣層含有如申請專利範圍第1至12項中任一項之熱硬化性樹脂組成物。
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