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TWI862511B - 光伏打電池及用於製造該光伏打電池之方法 - Google Patents

光伏打電池及用於製造該光伏打電池之方法 Download PDF

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TWI862511B
TWI862511B TW108132189A TW108132189A TWI862511B TW I862511 B TWI862511 B TW I862511B TW 108132189 A TW108132189 A TW 108132189A TW 108132189 A TW108132189 A TW 108132189A TW I862511 B TWI862511 B TW I862511B
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pox
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威爾穆斯 Ｍ Ｍ 凱瑟爾
萊奇蘭 Ｅ 布萊克
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埃因霍溫理工大學
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Abstract

本發明揭示出一種包含具有二個相對的主表面之矽基材的光伏打電池，其中該二個主表面的第一主表面係以一鈍化層堆疊覆蓋，其中該堆疊包括一覆蓋該第一主表面的含POx及Al層，及一覆蓋該含POx及Al層的覆蓋層。亦揭示出一種用以製造光伏打電池的方法。

Description

光伏打電池及用於製造該光伏打電池之方法
發明領域 本發明係關於一種光伏打電池及用於製造該光伏打電池之方法。
發明背景 含有鈍化層的光伏打電池係從例如WO 2016022026A1知曉。
發明概要 矽基底的光伏打電池，此後亦稱為太陽能電池，其性能的限制性因素係電荷載子在表面處復合，而此係由於促進此復合的表面狀態存在。對太陽能電池來說，此表面復合係一問題，因為在表面處復合的電荷載子會丟失而無法促成集極電流，因此降低能量轉換效率。為了降低表面復合，必需鈍化該表面，如此抑制該表面狀態之復合活性。此通常藉由在半導體表面上沈積或生長介電或其它材料之薄膜層或堆疊來達成，如此在該半導體與此層或堆疊間之介面處的表面狀態密度降低。通常來說，此層或堆疊亦在半導體表面處引發帶彎曲，如此會降低一種型式的電荷載子(電子或電洞)之表面濃度。此亦會降低表面復合，因為復合需要二者載子型式存在。
現在，已知大量材料係對半導體表面鈍化有效。這些包括氧化矽、氮化矽、非晶矽、氧化鋁、氮化鋁、氧化鉿、氧化鎵、氧化鈦及氧化鉭。有時，這些材料係以堆疊結合。
由於這些材料在塊材中或接近半導體介面處包括負電荷狀態的事實，它們大部分在半導體表面處產生向上的帶彎曲(電洞聚積)(參見圖1)。此對p-型半導體表面之鈍化係優良，但是對n-型半導體表面之鈍化係不利。此係因為在n-型表面上，此向上的帶彎曲會造成在表面處形成反轉層，而使得容易將少數載子橫向運送至高復合區域諸如邊緣，此可導致分流。在重摻雜的n-型表面上，該向上的帶彎曲可甚至增加而非降低表面復合，因為所引發的帶彎曲不足以產生該表面電荷的最大反轉，而是僅造成該半導體表面空乏或弱反轉。
會在半導體表面處引發向下的帶彎曲(電子聚積)及因此對n-型表面之鈍化優良的已知鈍化材料包括氧化矽及氮化矽，此係由於二者包括正電荷狀態的事實。但是，前者僅包括相當低濃度的電荷狀態(典型來說，>5×1011 公分-2 )，如此該引發帶彎曲而降低表面復合之貢獻相當小。氮化矽可具有更大的電荷濃度(>5×1012 公分-2 [Hezel 1989])，但是，在鈍化氮化矽膜中之電荷濃度(其那些亦成為低介面狀態密度的特徵)典型稍微較小，其範圍在約5×1011 至2×1012 公分-2 間[Hezel 1989，Schuurmans 1996，Aberle 1999，Dauwe 2002，Wan 2013]。
此明顯小於對最好的鈍化負電荷材料氧化鋁所觀察到之電荷濃度，其中該氧化鋁典型擁有負電荷濃度在2-10×1012 公分-2 之範圍內。因此，在具有強負電荷的鈍化材料與具有強正電荷的那些之可得性間有一差距。
薄膜材料在半導體裝置製造中的第二個重要功能性係作為摻雜物來源，其用以在半導體基材中形成高摻雜表面區域。此例如已使用沈積摻雜磷及硼的氧化矽來闡明，和用於在標準擴散製程期間於矽上生長磷矽酸鹽及硼矽酸鹽玻璃。讓摻雜物種擴散進半導體基材中可藉由將樣品表面加熱至高溫而引發，此可遍及整個表面加熱如在燒製爐中或僅局部使用例如雷射引發加熱(圖2)。當此薄膜摻雜物來源亦作用為表面鈍化層時，將發生特別優良的情況。此係氧化鋁的情況，由於其大的負電荷，其提供有效的鈍化p-型表面；且已經顯示出對經由雷射摻雜來進行矽的鋁摻雜來說，其作用為摻雜物來源二者。此狀況係優良，因為其允許與周圍的鈍化層自排列而形成局部擴散接觸區域，因此簡化加工。
鋁及磷在週期表中係座落於矽兩邊上。鋁在矽中係p-型摻雜物，而磷係n-型摻雜物。已知氧化鋁(Al2 O3 )膜當沈積在矽上時擁有大的負固定電荷濃度。化學計量的磷酸鋁(AlPO4 )可視為與氧化矽(SiO2 )等電子，其特徵為在其與矽的介面處有小的正電荷濃度。
本發明係關於一種包含具有二個相對的主表面之矽基材的光伏打電池，其中該二個主表面的第一主表面係覆蓋一鈍化層堆疊，其包含： 一覆蓋該第一主表面的含POx 及Al層；及 一覆蓋該含POx 及Al層的覆蓋層結構。
該含POx 及Al層係一包含磷、鋁及氧的層，更特別是，一包含磷、鋁及氧化物的混合物之層。此鈍化層堆疊可經特訂以在有效過量載子壽命τeff (秒)、固定電荷密度Qf (公分-2 )及介面狀態密度Dit (電子伏特-1 公分-2 )間獲得最理想的平衡。較佳的是，該有效過量載子壽命τeff 係相對長及該介面狀態密度Dit 係相對低。想要的固定電荷密度Qf 係依該上面已施加該含POx 及Al層之主表面的摻雜型式，即，n-或p-矽而定。
例如，該含POx 及Al層可擁有大的正固定電荷，及可提供優良的結晶矽表面鈍化。在該矽基材的第一主表面處之矽可由在該含POx 及Al層中的磷摻雜。可藉由此方法形成局部重摻雜區域，此使得對矽基材形成電接觸容易。該覆蓋層結構作用為溼氣屏障及對該含POx 及Al層提供化學穩定性，其中該含POx 及Al層可依其成分而相對於環境呈不穩定。
在某些情況中，該混合的含POx 及Al層係具體化為混合的AlPx Oy 膜，其可穩定且在此情況下不需施加覆蓋層。以此觀點來看，本發明亦關於一種包含具有二個相對的主表面之矽基材的光伏打電池，其中該二個主表面的第一主表面係覆蓋一鈍化層堆疊，該堆疊包括一覆蓋該第一主表面的含POx 及Al層，其中該含POx 及Al層係一混合的AlPx Oy 膜。因此，可對在該含POx 及Al層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))進行選擇，使得該含POx 及Al層係相對於外部空氣穩定。如此，該比率係磷原子數目除以磷加鋁的原子數目。
下列具體實例係含有覆蓋層的PV-電池和沒有覆蓋層的PV-電池二者之具體實例。當該PV-電池不具有覆蓋層時，其需要該含POx 及Al層自身係相對於外部空氣穩定。
在第一具體實例中，該含POx 及Al層係一混合的AlPx Oy 膜。因此，在該含POx 及Al層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))係經特訂，以在有效過量載子壽命τeff (秒)、固定電荷密度Qf (公分-2 )及介面狀態密度Dit (電子伏特-1 公分-2 )間獲得最理想的平衡。
如從圖9b明瞭，在該層中的磷與磷+鋁之原子百分比(P/(P+Al))於固定電荷密度(Qf )上具有衝擊。藉由特訂此比率，該固定電荷密度可從負改變至正電荷，在此實施例中，從-12*1012 公分-2 至+14*1012 公分-2 。該有效過量載子壽命τeff 較佳為長及此亦可藉由特訂在磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))獲得，如從圖9a明瞭。該有效過量載子壽命τeff 甚至可藉由組成氣體退火(forming gas annealing)及藉由施加Al2 O3 覆蓋層及選擇性後續退火而改良。該介面狀態密度(Dit )較佳為相對低及此亦可藉由特訂在該含POx 及Al層中之磷與磷+鋁的原子百分比(P/(P+Al))達成。
在具體實例中，於該層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))範圍係0.6至1.0。在此範圍下，該有效過量載子壽命τeff 係相對大，該固定電荷密度Qf 係正及該介面狀態密度Dit 不同及可相對小。此將產生具有好的效率之PV-電池。
在具體實例中，於該層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))係至少0.5。
在具體實例中，該含POx 及Al層額外包含H、Si、C之至少一種。
例如，H可對降低與該矽基材的介面狀態密度有益。
一方面，Si及額外的Al可在該含POx 及Al層與該矽基材間之接觸區域中；及另一方面，在該含POx 及Al層與一包含Al2 O3 的覆蓋層結構間之接觸區域中，於該含POx 及Al層中擴散。
在具體實例中，可於該Si基材與POx 膜間存在一薄SiO2 層(故意形成或如為該沈積製程的副產物)，以便最小化該電介面狀態的濃度(Dit )。
在具體實例中，此薄SiO2 層可具有厚度0.5-2奈米。
在具體實例中，該覆蓋層結構可係氧化鋁(Al2 O3 )層。但是，要注意的是，可在此角色上使用其它材料，特別是其它氧化物或氮化物(例如，氮化矽、氧化鈦、氧化矽等等)。該覆蓋層結構亦可具體化為一層堆疊，例如，Al2 O3 層與SiNx 層之堆疊。
在具體實例中，該覆蓋第一主表面之含POx 及Al層可具有厚度少於10奈米。
在具體實例中，該頂端覆蓋層結構包含具有厚度範圍2-30奈米的氧化鋁(Al2 O3 )層，更佳範圍為2-5奈米。
在具體實例中，該矽基材的二個主表面之第二主表面可由Al2 O3 層覆蓋。
該Al2 O3 層提供優良的結晶矽表面鈍化及擁有負固定電荷。
在具體實例中，該於第二主表面上具有Al2 O3 層的光伏打電池可在該第二主表面與該覆蓋第二主表面的氧化鋁(Al2 O3 )層間包含一SiO2 層。
在具體實例中，此SiO2 層可具有厚度範圍0.5-2奈米。
在具有氧化鋁(Al2 O3 )層覆蓋該第二主表面之具體實例的進一步詳細闡述中，該Al2 O3 層可係一堆疊的部分，其中該堆疊自該第二主表面至該頂端接續地包含Al2 O3 層、在Al2 O3 層的頂端上之選擇性SiO2 層及在其頂端上的SiNx 覆蓋層。
本發明亦關於一種用以製造光伏打電池的方法，該方法包含： 提供一具有二個相對的主表面之矽基材； 在該矽基材的主表面之一上施加一含POx 及Al層； 在該含POx 及Al層的頂端上施加一覆蓋層結構以覆蓋該含POx 及Al層。
該含POx 及Al層會鈍化該矽且可經特訂以在有效過量載子壽命τeff (秒)、固定電荷密度Qf (公分-2 )及介面狀態密度Dit (電子伏特-1 公分-2 )間獲得最理想的平衡。較佳的是，該有效過量載子壽命τeff 係相對長及該介面狀態密度Dit 係相對低。該想要的固定電荷密度Qf 係依上面施加該含POx 及Al層的主表面之摻雜型式，即，n-或p-矽而定。
如上述關於PV-電池的描述，在某些情況中，該混合的含POx 及Al層係具體化為一混合的AlPx Oy 膜，其可穩定及在此情況下無需施加覆蓋層。以此觀點來看，本發明亦關於一種用以製造光伏打電池的方法，該方法包含： 提供一具有二個相對的主表面之矽基材； 在該矽基材的主表面之一上施加該含POx 及Al層，其中該含POx 及Al層係一混合的AlPx Oy 膜。因此，可對在該含POx 及Al層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))進行選擇，使得該含POx 及Al層係相對於外部空氣穩定。
根據本發明之方法的下列具體實例係關於用來製造含有覆蓋層的PV-電池之方法的具體實例和用來製造沒有覆蓋層的PV-電池之方法的具體實例二者。當該PV-電池不具有覆蓋層時，其需要該含POx 及Al層自身係相對於外部空氣穩定。
在具體實例中，該含POx 及Al層係一混合的AlPx Oy 膜，其藉由下列形成： 施加一數目的POx 層及一數目的含Al層，其中特訂在該含POx 及Al層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))，以在有效過量載子壽命τeff (秒)、固定電荷密度Qf (公分-2 )及介面狀態密度Dit (電子伏特-1 公分-2 )間獲得最理想的平衡，其中該特訂係藉由施加想要數目的POx 層及想要數目的含Al層來執行以形成該混合的AlPx Oy 膜。
可藉由施加想要數目的POx 層及想要數目的含Al層例如Al2 O3 層，如想要地精確獲得在該含POx 及Al層中的P/(P+Al)比率。特別是，當該些層係藉由ALD形成，例如，在如以Levitrack之商標名稱出售的空間式大氣系統中時，該POx 層及Al2 O3 層係單層及可精確地界定出在該含POx 及Al層中的P/(P+Al)比率。
在具體實例中，於該層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))範圍在0.6至1.0。
在具體實例中，該含POx 及Al層可藉由下列形成：施加至少一層POx 層及施加至少一層含Al層，及後續退火該至少一層POx 層與至少一層含Al層之堆疊以便混合該Al及P而獲得一混合的AlPx Oy 膜。
在具體實例中，交替地施加該POx 層及含Al層以便形成一層堆疊。此交替的POx 層及含Al層堆疊導致在退火後有非常良好混合的AlPx Oy 膜。
在具體實例中，施加至少一層POx 層及至少一層含Al層及後續POx 層及後續含Al層且進行一中間退火步驟，以便混合在先前施加的至少一層POx 層與至少一層含Al層中之Al及P以獲得一混合的AlPx Oy 膜，在其頂端上施加該後續POx 層及後續含Al層。
當在形成該AlPx Oy 膜期間進行退火數次時，將獲得成分非常均勻之混合的AlPx Oy 膜。
在具體實例中，首先交替地施加該POx 層及含Al層以便形成該層堆疊，及隨後退火該堆疊層以便混合該Al及P而獲得一混合的AlPx Oy 膜。在此具體實例中，於施加該含POx 及Al層的全部層後進行該退火。可依層施加方法的型式來決定是中間退火較佳或是在施加整體的POx 層及含Al層堆疊後再退火較佳。在如以Levitrack之商標名稱出售的空間式大氣系統中，該中間退火係可行，其在形成PV-電池時幾乎沒有任何延遲。
在具體實例中，將該含POx 及Al層施加在第一主表面上可藉由脈衝、空間或批次式原子層沈積法(ALD)；或脈衝、空間或批次式化學氣相沈積法(CVD)執行。
在此具體實例的進一步詳細闡述中，該脈衝、空間或批次式化學氣相沈積法(CVD)可係脈衝、空間或批次式電漿輔助化學氣相沈積法(PECVD)。
在具體實例中，該用以將含POx 及Al層施加在第一主表面上的脈衝、空間或批次式原子層沈積(ALD)或脈衝、空間或批次式化學氣相沈積(CVD)可藉由將該表面交替地曝露至磷酸三甲酯(TMP)與選自於包含O2 電漿、H2 O、O3 及H2 O2 之群的含O反應物；及將該表面交替地曝露至三甲基鋁(TMA)與選自於包含O2 電漿、H2 O、O3 及H2 O2 之群的含O反應物來進行。
在具體實例中，可於每次曝露至磷酸三甲酯與曝露至含O反應物間讓該第一主表面曝露至吹洗氣體，諸如N2 。因此，亦可在每次曝露至三甲基鋁與曝露至含O反應物間讓該第一主表面曝露至吹洗氣體，諸如N2 。在具體實例中，該脈衝、空間或批次式原子層沈積(ALD)或脈衝、空間或批次式化學氣相沈積(CVD)可在大氣ALD或CVD系統中進行，諸如以Levitrack之商標名稱出售的空間式大氣系統。
在具體實例中，該脈衝、空間或批次式原子層沈積(ALD)或該脈衝、空間或批次式化學氣相沈積(CVD)可在低壓沈積系統中進行。
該低壓沈積系統係一種在其中的壓力係次大氣壓的系統。
在具體實例中，可在溫度範圍20-250℃，更佳為80-120℃下執行將該含POx 及Al層施加於該矽基材之第一主表面上。
在具體實例中，該覆蓋層結構之施加可包含施加Al2 O3 層。
在具體實例中，該Al2 O3 層之施加可在與施加該含POx 及Al層相同的大氣空間式ALD系統中執行，且立即接著該含POx 及Al層之施加而沒有從該大氣空間式ALD系統中移出該基材，如此在將該Al2 O3 覆蓋層結構施加到該含POx 及Al層上之前，不讓該含POx 及Al層曝露至空氣或濕氣。
在具體實例中，該含POx 及Al層之施加及該Al2 O3 層之施加可於ALD、CVD及/或PECVD系統的不同模組中執行，其中藉由在惰性氛圍中或在真空中將該基材自施加該含POx 及Al層的模組轉移至施加該Al2 O3 層的模組來避免該含POx 及Al層之空氣曝露。
在具體實例中，該Al2 O3 覆蓋層之施加係在溫度範圍20-300℃，更佳為150-250℃及甚至更佳為180-220℃下執行。
本發明伴隨著參照下列圖形來詳細說明以進行進一步闡明。
較佳實施例之詳細說明 在原子層沈積(ALD)反應器中，於25至100℃間之溫度下，藉由循環方式，讓樣品交替地曝露至磷酸三甲酯(TMP)與O2 電漿反應物及分別的N2 吹洗，在矽基材的主表面上沈積POx 膜。此製程在初始成核延遲後產生線性薄膜生長，且每循環的生長(GPC)係依溫度及TMP曝露時間而在0.5至1.1埃間(至少在25℃之沈積溫度下未觀察到該GPC相關於前驅物注入呈飽和，如此此製程應該視為脈衝式化學氣相沈積方法而非真實ALD)。要注意的是，可潛在地使用其它含磷前驅物及其它反應物(例如H2 O、O3 ，H2 O2 )來取代TMP及O2 電漿，以類似方式來沈積POx 層。亦可能使用其它沈積方法取代ALD來沈積POx 層，例如化學氣相沈積法、蒸鍍法、濺鍍法或溶液基底的方法。
立即接著該POx 沈積，在相同溫度下使用三甲基鋁(TMA)及O2 電漿就地沈積Al2 O3 覆蓋層。原則上，亦可使用其它前驅物或反應物或藉由其它沈積方法來沈積Al2 O3 膜。亦可能藉由另一種具有合適的溼氣屏障性質之材料，例如，氮化矽或氧化鈦來置換該Al2 O3 覆蓋層。
在具有低水蒸氣濃度的低壓(基礎壓力~10-6 托耳)沈積系統中進行該鈍化堆疊之沈積。任擇地，該堆疊亦可能在大氣ALD或CVD系統中進行沈積，諸如例如在現在出售用於Al2 O3 沈積的Levitrack工具中。未覆蓋的POx 膜在曝露至環境後數分鐘內觀察到明顯變質而形成碎形破裂圖案及水泡，此大概由於大氣的水分。比較上，由Al2 O3 覆蓋的POx 膜顯示出有超過數週及數個月的大氣曝露穩定性。由Al2 O3 覆蓋的較厚POx 膜(~5-10奈米)在如所沈積狀態下觀察到逐漸形成泡泡。在沈積後立即於N2 中在溫度200℃下退火此堆疊1分鐘將產生改良的穩定性及無泡泡膜。比10奈米厚且由Al2 O3 覆蓋的POx 膜在曝露至環境數分鐘內具有明顯破裂及在退火時明顯起泡。因此，POx 膜厚度較佳為保持低於10奈米。
為了避免該相當具反應性的POx 膜之空氣曝露，可在空間式ALD系統諸如Levitrack工具中以一整合的製程流來進行該POx /Al2 O3 堆疊之沈積。在此系統中，可於不同環節處沿著加熱至不同溫度的軌跡來注入不同前驅物。在此方法中，可於不同溫度下進行二種製程，例如在100℃下POx 及在200℃下AlOx ，而在此之間沒有曝露至空氣。
POx /Al2 O3 堆疊之x-射線光電子光譜(XPS)組成物的深度曲線(使用濺射)(圖5)顯示出在該Al2 O3 覆蓋層下存在有含POx 及Al層，即，AlPx Oy 層。亦有一薄氧化矽(SiOx )層，其很可能在該初始沈積循環期間當該POx 仍然在成核中時因O2 電漿曝露而形成。遍及整個堆疊的碳濃度係低於偵測極限(>1%)。
為了調查這些層的鈍化性質，自磷酸三甲酯(TMP)，使用O2 電漿反應物，在溫度25及100℃下，於原子層沈積(ALD)反應器中沈積5-6奈米厚的POx 膜。在相同溫度下，使用三甲基鋁(TMA)及O2 電漿就地沈積~15奈米厚的Al2 O3 覆蓋層。以相同方法沈積出特徵為僅有Al2 O3 (沒有POx )的對照樣品。在280微米厚的雙邊研磨浮熔帶(100) 1-5歐姆公分n-型Si晶圓上製造對稱載子壽命測試結構，讓其立即在POx /Al2 O3 或Al2 O3 沈積前接受標準RCA清潔及HF浸泡。在沈積後，讓該樣品於N2 中在一系列增加溫度下連續退火10分鐘。使用Sinton WCT-120TS光電導壽命測試機來進行載子壽命測量。
圖6顯示出藉由POx /Al2 O3 或僅藉由Al2 O3 鈍化的樣品其所測量到的有效過量載子壽命τeff ，如為後沈積退火溫度之函數。有二個點立即明瞭。首先，POx /Al2 O3 能提供優良的表面鈍化程度，其可與在相同溫度下沈積的電漿ALD Al2 O3 膜比較或比其好，其中在25及100℃下沈積的堆疊各別具有波峰壽命1.9毫秒及5.2毫秒(應注意的是，這些溫度對Al2 O3 鈍化非最理想)。其次，與單獨Al2 O3 比較，POx /Al2 O3 堆疊之鈍化品質對退火溫度的相依性基本上不同。特別是，在明顯較低的退火溫度下觀察到壽命明顯增加，已經觀察到在250℃下退火10分鐘後具有1毫秒級數的壽命。後點明確顯示出由POx /Al2 O3 堆疊所提供的鈍化由於該Al2 O3 覆蓋層而不簡單，及由這二種材料與c-Si所形成的介面基本上不同。已觀察到在25℃下沈積的膜之鈍化在400℃下退火時已經變質，但是在100℃下沈積的膜之壽命僅有在550℃下才變質。
該注入相依性壽命資料的仔細檢驗(圖7)顯露出在25及100℃下沈積的膜間有某些進一步差異。於25℃下鈍化之樣品在250℃下退火後的壽命係藉由單二極體模型(single-diode model)良好地描述，其飽和電流密度J0 係每邊44 飛安/平方公分，此建議該表面由於在該介電質堆疊中的電荷而強烈地聚積或逆轉。於較高溫度下退火後，該壽命在高注入下同步增加，同時在低注入下減少，如此該表面復合可不再由J0 適當地參數化。比較上，在100℃下沈積的堆疊會於更寬的溫度範圍內具有單二極體行為，在450℃下退火後觀察到異常低的J0 每邊~6飛安/平方公分。因此顯露出100℃的沈積溫度係較佳。這些在注入相依性上的差異可與固定電荷量的差異相關。有趣的是，在二者溫度下沈積的堆疊於高注入下具有類似的高壽命與指示出~725毫伏特開路電壓的相應1-太陽光(Sun)。這些代表異常高的值及顯示出此堆疊之顯著的鈍化潛力。
使用高頻(1 MHz)電容-電壓測量來決定該POx /Al2 O3 堆疊的固定電荷濃度Qf (圖8)。已發現在100℃下沈積及在溫度250-400℃下退火的POx /Al2 O3 堆疊之正固定電荷係在4至4.6×1012 公分-2 間，與相同Al2 O3 膜但沒有POx 之約2×1012 公分-2 的負固定電荷比較。此電荷比通常使用來鈍化n-型矽表面的標準氮化矽(SiNx )膜明顯較大。該電容-電壓測量亦指示出所調查的POx /Al2 O3 堆疊之特徵為非常低的介面狀態密度(Dit )，其可與Al2 O3 比較或較低及明顯低於SiNx ，此與大的固定電荷一起說明這些堆疊之優良的鈍化。此很可能由於由該覆蓋的Al2 O3 形成良好控制的SiOx 介面及有效氫化。
圖9a顯示出有效過量載子壽命τeff 對在該層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))。從此圖明瞭，當該P/(P+Al)比率在0-0.15間及在0.7-1.0間時，該有效過量載子壽命高。組成氣體退火及施加Al2 O3 覆蓋層改良該過量載子壽命，以便甚至沿著整體比率範圍皆可獲得好的有效過量載子壽命值。
圖9b顯示出固定電荷密度Qf (公分-2 )對在該層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))。從圖形中明瞭，該固定電荷密度可如想要地藉由改變於該層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))從負特訂至正。在0.6-1.0間之範圍下，該固定電荷密度係在14至2間。在此0.6-1.0之範圍下，可獲得好的固定電荷密度值及同時可同樣地獲得非常低的介面狀態密度，此係優良。
圖9c顯示出介面狀態密度Dit (電子伏特-1 公分-2 )對在該層中的磷與(磷+鋁)間之原子百分比比率(P/(P+Al))。當於該層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))係在0.6-1.0間時，可獲得低的介面狀態密度及相對高的正固定電荷密度。
本發明不限於在詳細說明中所描述的實施例。 參照之表列 [Hezel 1989]:    Hezel, R., and K. Jaeger. "Low‐temperature surface passivation of silicon for solar cells."Journal of the Electrochemical Society 136, no. 2 (1989): 518-523. DOI: 10.1149/1.2096673 [Schuurmans 1996]: Schuurmans, F. M., A. Schonecker, J. A. Eikelboom, and W. C. Sinke. "Crystal-orientation dependence of surface recombination velocity for silicon nitride passivated silicon wafers." InPhotovoltaic Specialists Conference, 1996., Conference Record of the Twenty Fifth IEEE , pp. 485-488. IEEE, 1996. DOI: 10.1109/PVSC.1996.564049 [Alerbe 1999]:   Aberle, Armin G.Crystalline silicon solar cells: advanced surface passivation and analysis . Centre for Photovoltaic Engineering. University of New South wales, 1999. [Dauwe 2002]:   Dauwe, Stefan, Jan Schmidt, Axel Metz, and Rudolf Hezel. "Fixed charge density in silicon nitride films on crystalline silicon surfaces under illumination." InPhotovoltaic Specialists Conference, 2002. Conference Record of the Twenty-Ninth IEEE , pp. 162-165. IEEE, 2002. DOI: 10.1109/PVSC.2002.1190481 [Wan 2013]:      Wan, Yimao, Keith R. McIntosh, and Andrew F. Thomson. "Characterisation and optimisation of PECVD SiNx as an antireflection coating and passivation layer for silicon solar cells."AIP Advances 3, no. 3 (2013): 032113. DOI: 10.1063/1.4795108 [Richter 2012]: A. Richter, S.W. Glunz, F. Werner, J. Schmidt, and A. Cuevas, “Improved quantitative description of Auger recombination in crystalline silicon,”Phys. Rev. B vol. 86, no. 165202, 2012 [Cuevas 2015]   Cuevas, Andres, Thomas Allen, James Bullock, Yimao Wan, and Xinyu Zhang. "Skin care for healthy silicon solar cells." InPhotovoltaic Specialist Conference (PVSC), 2015 IEEE 42nd , pp. 1-6. IEEE, 2015. DOI: 10.1109/PVSC.2015.7356379
圖1。就固定電荷Qf 及介面陷阱密度Dit 來論在矽上的鈍化塗層之總整理，其採用自Cuevas等人[Cuevas 2015]，於此已加入我們的POx /Al2 O3 資料(Dit 及Qf 之精確值將依沈積製程條件的細節而定)。
圖2。圖式闡明自含摻雜物膜進行雷射摻雜的方法。該雷射脈衝局部加熱該膜，在該膜中產生局部開口及造成摻雜物擴散進矽中而於表面處形成局部重摻雜區域。
圖3a。藉由Al2 O3 鈍化的矽表面圖，其係現在已知用於表面鈍化的結構。在該膜中的負固定電荷會排斥來自介面的負電荷電子而產生特別有效的p-型表面鈍化。
圖3b。由所建議的POx /Al2 O3 堆疊鈍化之矽表面圖。在該膜中的正固定電荷會排斥來自介面的正電荷電洞而產生特別有效的n-型表面鈍化。
圖4a。在溫度25℃及500毫秒TMP注入時間(吹泡器溫度25℃)下之POx 膜厚度對沈積製程循環數目。
圖4b。在25℃、注入時間500毫秒、1秒及2秒(吹泡器溫度25℃)下之POx 膜厚度對循環數目。
圖4c。在25℃下(吹泡器溫度25℃)之穩定狀態GPC對TMP注入時間。
圖4d。在沈積溫度25、100及200℃及吹泡器溫度25℃及70℃下之POx 膜厚度對循環數目。
圖5。在100℃下沈積於經研磨的(100)Si基材上之POx /Al2 O3 堆疊其藉由XPS決定的相對原子組成物對濺射時間。
圖6a。由在25℃下沈積的POx /Al2 O3 堆疊及相同Al2 O3 膜但沒有POx 鈍化之n-型Si(100)的有效過量載子壽命τeff (Δn=1015 公分-3 )對退火溫度。在N2 中，於每種溫度下連續進行退火10分鐘。
圖6b。由在100℃下沈積的POx /Al2 O3 堆疊及相同Al2 O3 膜但沒有POx 鈍化之n-型Si(100)的有效過量載子壽命τeff (Δn=1015 公分-3 )對退火溫度。在N2 中，於每種溫度下連續進行退火10分鐘。
圖7a。由在25℃下沈積的POx /Al2 O3 堆疊鈍化之n-型FZ Si(100)晶圓之有效過量載子壽命τeff 對過量載子濃度Δn，如為漸增的退火溫度之函數。虛線顯示出固有Si壽命τint 如由Richter等人參數化[Richter 2012]。
圖7b。由在100℃下沈積的POx /Al2 O3 堆疊鈍化之n-型FZ Si(100)晶圓之有效過量載子壽命τeff 對過量載子濃度Δn，如為漸增的退火溫度之函數。虛線顯示出固有Si壽命τint 如由Richter等人參數化[Richter 2012]。
圖8a。於100℃下在矽上沈積的POx /Al2 O3 堆疊及相同Al2 O3 膜但沒有POx 之高頻電容-電壓曲線測量，其中該樣品係在金屬化前於N2 中在多種溫度下退火10分鐘。
圖8b。自圖8a的資料決定之相應固定電荷密度，如為退火溫度的函數。
圖9a。有效過量載子壽命τeff 對在該層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))。
圖9b。固定電荷密度Qf 對在該層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))。
圖9c。介面狀態密度Dit 對在該層中的磷與(磷+鋁)間之原子百分比比率(P/(P+Al))。
(無)

Claims (35)

  1. 一種包含具有二個相對的主表面之矽基材的光伏打電池，其中該二個主表面的第一主表面係以一鈍化層堆疊覆蓋，其中該堆疊包含：一覆蓋該第一主表面的含POx及Al層；及一覆蓋該含POx及Al層之覆蓋層結構。
  2. 如請求項1之光伏打電池，其中該含POx及Al層係一混合的AlPxOy膜，其中在該含POx及Al層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))係經特訂(tailored)，以在有效過量載子壽命τeff(秒)、固定電荷密度Qf(公分-2)及介面狀態密度Dit(電子伏特-1公分-2)間獲得最理想的平衡。
  3. 如請求項2之光伏打電池，其中於該含POx及Al層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))係在0.6至1.0之範圍內。
  4. 如請求項1之光伏打電池，其中於該含POx及Al層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))係至少0.5。
  5. 如請求項1之光伏打電池，其中該含POx及Al層額外包含H、Si、C之至少一種。
  6. 如請求項1之光伏打電池，其包含：一在該第一主表面與該含POx及Al層間的SiO2層。
  7. 如請求項6之光伏打電池，其中該SiO2層係一具有厚度範圍0.5-2奈米的層。
  8. 如請求項1之光伏打電池，其中該覆蓋層結構包含一層氧化鋁(Al2O3)層。
  9. 如請求項1之光伏打電池，其中該覆蓋層結構包含一層堆疊。
  10. 如請求項1之光伏打電池，其中該覆蓋層結構包含一選自於由SiNx、TiOx、SiOx所組成之群的層。
  11. 如請求項1之光伏打電池，其中該覆蓋第一主表面之含POx及Al層具有少於10奈米之厚度。
  12. 如請求項1之光伏打電池，其中該覆蓋層結構係一具有厚度範圍2-30奈米的氧化鋁(Al2O3)層。
  13. 如請求項1之光伏打電池，其中該二個主表面的第二主表面係以氧化鋁(Al2O3)層覆蓋。
  14. 如請求項13之光伏打電池，其包含：一SiO2層，其係在該第二主表面與覆蓋該第二主表面的氧化鋁(Al2O3)層間。
  15. 如請求項14之光伏打電池，其中該SiO2層係一具有厚度範圍0.5-2奈米的層。
  16. 如請求項13之光伏打電池，其中該Al2O3層係一堆疊的部分，其中該堆疊從該第二主表面至頂端接續地包含該Al2O3層、在該Al2O3層的頂端上之選擇性SiO2層及在其頂端上的SiNx覆蓋層。
  17. 一種用以製造光伏打電池的方法，該方法包含：提供一具有二個相對的主表面之矽基材； 在該矽基材之二個相對的主表面之第一主表面上施加一含POx及Al層；在該含POx及Al層的頂端上施加一覆蓋層結構以覆蓋該含POx及Al層。
  18. 如請求項17之方法，其中該含POx及Al層係一混合的AlPxOy膜，其係藉由下列形成：施加一數量的POx層及一數量的含Al層，其中在該含POx及Al層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))係經特訂，以在有效過量載子壽命τeff(秒)、固定電荷密度Qf(公分-2)及介面狀態密度Dit(電子伏特-1公分-2)間獲得最理想的平衡，其中該特訂係藉由施加想要的數目之POx層及想要的數目之含Al層來形成該混合AlPxOy膜而執行。
  19. 如請求項18之方法，其中於該含POx及Al層中的磷與磷+鋁間之原子百分比比率(P/(P+Al))範圍係0.6至1.0。
  20. 如請求項17之方法，其中該含POx及Al層係藉由下列形成：施加至少一層POx層及施加至少一層含Al層，及後續退火該至少一層POx層與至少一層含Al層的堆疊，以便混合該Al及P而獲得一混合的AlPxOy膜。
  21. 如請求項17之方法，其中交替地施加該等POx層與含Al層以便形成一層堆疊。
  22. 如請求項21之方法，其中在施加至少一層POx層及至少一層含Al層與後續POx層及後續含Al層 間進行一中間退火步驟，以便混合在先前施加的至少一層POx層及至少一層含Al層中之Al及P而獲得一混合的AlPxOy膜，在其頂端中施加該後續POx層及後續含Al層。
  23. 如請求項21之方法，其中首先交替地施加該POx層及含Al層以便形成該層堆疊，隨後退火該層堆疊以便混合該Al及P而獲得一混合的AlPxOy膜。
  24. 如請求項17之方法，其中該將含POx及Al層施加在第一主表面上係藉由脈衝、空間或批次式原子層沈積法(ALD)或脈衝、空間或批次式化學氣相沈積法(CVD)執行。
  25. 如請求項24之方法，其中該脈衝、空間或批次式化學氣相沈積法(CVD)係脈衝、空間或批次式電漿輔助化學氣相沈積法(PECVD)。
  26. 如請求項24之方法，其中該用以將含POx及Al層施加在第一主表面上的脈衝、空間或批次式原子層沈積(ALD)或脈衝、空間或批次式化學氣相沈積(CVD)係藉由下列進行：將該表面交替地曝露至磷酸三甲酯(TMP)及選自於包含O2電漿、H2O、O3及H2O2之群的含O反應物；及將該表面交替地曝露至三甲基鋁(TMA)及選自於包含O2電漿、H2O、O3及H2O2之群的含O反應物。
  27. 如請求項26之方法，其中在每次曝露至磷酸三甲酯與曝露至含O反應物間，將該第一主表面曝露至吹洗氣體，諸如N2。
  28. 如請求項26或27之方法，其中在每次 曝露至三甲基鋁與曝露至含O反應物間，將該第一主表面曝露至吹洗氣體，諸如N2。
  29. 如請求項24之方法，其中該脈衝、空間或批次式原子層沈積(ALD)或該脈衝、空間或批次式化學氣相沈積(CVD)係在大氣ALD或CVD系統中進行。
  30. 如請求項24之方法，其中該脈衝、空間或批次式原子層沈積(ALD)或該脈衝、空間或批次式化學氣相沈積(CVD)係在低壓沈積系統中進行。
  31. 如請求項17之方法，其中該將含POx及Al層施加在矽基材的第一主表面上係於溫度範圍20-250℃下執行。
  32. 如請求項17之方法，其中該覆蓋層結構之施加包含施加一Al2O3層。
  33. 如請求項32之方法，其中該Al2O3層之施加係在相同的大氣空間式ALD系統中執行，因為該含POx及Al層之施加立即接著該含POx及Al層之施加而沒有自該大氣空間式ALD系統移出該基材，如此在將該Al2O3覆蓋層施加到該含POx及Al層上之前，該含POx及Al層不會曝露至空氣或濕氣。
  34. 如請求項32之方法，其中該含POx及Al層之施加及該Al2O3層之施加係在ALD、CVD及/或PECVD系統的不同模組中執行，其中藉由在惰性氛圍中或在真空中將該基材自施加該含POx及Al層的模組轉移至施加該Al2O3層的模組來避免該含POx及Al層之空氣曝露。
  35. 如請求項32至34之任一項的方法，其中該Al2O3覆蓋層之施加係在溫度範圍20-300℃下執行。
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