TWI847429B - 拋光漿料組合物 - Google Patents
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Abstract
本發明涉及拋光漿料組合物，更具體地，涉及用於對多晶矽進行拋光的拋光漿料組合物，其包括膠體二氧化矽拋光粒子；季銨陽離子單體；以及酸性物質。
Description
本發明涉及用於多晶矽膜CMP（Chemical mechanical polishing）工藝的拋光漿料組合物。
化學機械拋光（CMP）工藝是在使半導體晶片接觸拋光墊後，通過旋轉來利用含有拋光劑和各種化合物的漿料實現平坦化的工藝。通常，金屬拋光工藝是通過重複執行利用氧化劑形成金屬氧化物（MO
x）的過程，以及利用拋光粒子去除所形成的金屬氧化物的過程來實現。
隨著半導體器件的多樣化和高度集成化，會使用更加精密的圖案形成技術，相應地，半導體器件的表面結構更加複雜，表面膜之間的階梯差也越來越大。在製造半導體器件時，作為平坦化技術會使用化學機械拋光（CMP，chemical mechanical polishing）工藝，用於去除形成在晶片上的特定膜中的階梯差。CMP組合物具有選擇性，可以相對於一種類型的集成電路成分選擇性地去除另一種成分。本領域廣泛熟知用於晶片表面CMP工藝的組合物和方法。用於對半導體晶片表面進行拋光的CMP漿料組合物通常包括拋光粒子、多種添加劑化合物等。具有三維晶體管堆疊層的閃存裝置（3D 閃存）越來越受到歡迎。但，為了用於3D閃存，拋光漿料通常需要提供更高的多晶矽拋光率、氧化矽的拋光選擇比以及良好的表面形貌和低缺陷。並且，還需要克服只有在鹼性區域才可能實現多晶矽膜的高拋光速率的拋光漿料組合物的限制。
[發明要解決的問題]
本發明用於解決上述言及的問題，提供一種用於對多晶矽膜進行拋光的拋光漿料組合物，可以實現多晶矽的高拋光性，例如，可以在酸性區域實現高拋光性。
然而，本發明要解決的技術問題並不受限於上述言及課題，未言及的其他課題將通過下面的記載由本領域普通技術人員明確理解。
[解決問題的技術手段]
根據本發明的一實施例，提供一種用於對多晶矽進行拋光的拋光漿料組合物，包括：膠體二氧化矽拋光粒子；季銨陽離子單體；以及酸性物質。
根據本發明的一實施例，所述膠體二氧化矽拋光粒子可以具有陽離子表面電荷，所述膠體二氧化矽拋光粒子可以包括10 nm至200 nm的單一大小粒子，或者混合10 nm至200 nm的2種以上不同大小的混合粒子。
根據本發明的一實施例，所述拋光粒子可以是所述漿料組合物中的0.0001重量％至10重量％。
根據本發明的一實施例，所述季銨陽離子單體可以包括由下面的化學式1至化學式3表示的化合物中的至少一種：
[化學式1]
[化學式2]
其中，所述化學式1中R
1至R
4分別是從具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基以及具有1至50個碳原子的直鍊或支鏈烷氧基中選擇，
所述化學式2中R
1至R
4分別是從氫、具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基、具有1至50個碳原子的直鍊或支鏈烷氧基以及具有6-30個碳原子的芳香環中選擇，
所述化學式1以及所述化學式2中X是抗衡離子，所述X是從氫氧化物（OH
-）、鹵素、硫酸鹽（SO₄
² -）、磷酸鹽（PO₄³
-）、硝酸鹽（NO
3 -）、硫酸氫鹽（HSO
4 -）、甲磺酸甲酯（CH
3SO
3 -）、高氯酸鹽（ClO
4 -）以及六氟磷酸鹽（PF
6 -）中選擇，
[化學式2]
其中，所述化學式3中R、R
8以及R
9是從氫、具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基、具有1至50個碳原子的直鍊或支鏈烷氧基以及具有6-30個碳原子的芳香環中選擇，
R
1是從具有1-50個碳原子的直鏈或支鏈亞烴基以及
（R
5以及R
7分別是具有1-50個碳原子的直鏈或支鏈亞烴基，R
6是氫、具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基；或者具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基，n是0或者1）中選擇，
R
2至R
4分別是從氫、具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基以及具有6-30個碳原子的芳香環中選擇，
X是抗衡離子，所述X是從氫氧化物（OH
-）、鹵素、硫酸鹽（SO₄
² -）、磷酸鹽（PO
4 3-）、硝酸鹽（NO
3 -）、硫酸氫鹽（HSO
4 -）或者甲磺酸甲酯（CH
3SO
3 -）、高氯酸鹽（ClO
4 -）以及六氟磷酸鹽（PF
6 -）中選擇。
根據本發明的一實施例，所述化學式1中R
1至R
4可以分別從具有1至10個碳原子的直鍊或支鏈烷基中選擇。
根據本發明的一實施例，所述化學式2中R
2至R
4可以分別從具有1至10個碳原子的直鍊或支鏈烷基中選擇，所述化學式2中R
8至R
9中的至少一個是氫。
根據本發明的一實施例，所述季銨陽離子單體可以是所述組合物中的0.0001重量％至0.5重量％。
根據本發明的一實施例，所述酸性物質可以包括無機酸、有機酸或者兩者，所述酸性物質可以是所述拋光漿料組合物中的0.0001重量％至1重量％。
根據本發明的一實施例，所述無機酸可以包括從由硫酸、硝酸、磷酸、矽酸、氫氟酸、硼酸、溴酸、碘酸、鹽酸以及高氯酸組成的群組中選擇的至少一種。
根據本發明的一實施例，所述有機酸可以包括一元羧酸、二羧酸或者兩者，所述有機酸可以包括從由檸檬酸（citric acid）、草酸（oxalic acid）、丙酸（propionic acid）、硬脂酸（stearic acid）、丙酮酸（pyruvic acid）、醋酸（acetic acid）、乙醯乙酸（acetoacetic acid）、乙醛酸（glyoxylic acid）、蘋果酸（malic acid）、丙二酸（malonic acid）、二甲基丙二酸、馬來酸（maleic acid）、戊二酸（glutaric acid）、己二酸（adipic acid）、2-甲基己二酸、三甲基己二酸、庚二酸（pimelic acid）、鄰苯二甲酸（phthalic acid）、偏苯三酸（trimellitic acid）、酒石酸（tartaric acid）、乙醇酸（glycollic acid）、2,2-二甲基戊二酸、乳酸（lactic acid）、異亮氨酸（isoleucine）、丁酸（butyric acid）、琥珀酸（succinic acid）、3,3-二乙基丁二酸以及抗壞血酸（ascorbic acid）組成的群組中選擇的至少一種。
根據本發明的一實施例，對於所述酸性物質，在使用2種以上酸性物質時，第一酸性物質與其餘酸性物質的質量比可以是9 : 1至1 : 9。
根據本發明的一實施例，所述拋光漿料組合物還可以包括鹼性化合物，所述鹼性化合物可以包括從由氨、氨甲基丙醇（Ammonium methyl propanol；AMP）、四甲基氫氧化銨（Tetra methyl ammonium hydroxide；TMAH）、氫氧化銨、氫氧化鉀、氫氧化鈉、氫氧化鎂、氫氧化銣、氫氧化銫、碳酸氫鈉、碳酸鈉、咪唑、單乙醇胺（Monoethanolamine，MEA）、二乙醇胺（Diethanol amine，DEA）、三乙醇胺（TEA）、1,5-二氨基-3-戊醇、2-二甲氨基-2-甲基-1-丙醇、1-氨基-2-丙醇、1-二甲氨基-2-丙醇、1,3-二氨基-2-丙醇、3-二甲氨基-1-丙醇、2-氨基-1-丙醇、2-二甲氨基-1-丙醇、2-二乙氨基-1-丙醇、2-（2-氨基乙基氨基）乙醇、2-二乙氨基-1-乙醇、2-乙氨基-1-乙醇、1-（二甲氨基）2-丙醇、N-甲基二乙醇胺、N-丙基二乙醇胺、N-異丙基二乙醇胺、N-（2-甲基丙基）二乙醇胺、N-正丁基二乙醇胺、N-叔丁基乙醇胺、N-環己基二乙醇胺、2-（二甲氨基）乙醇、2-二乙氨基乙醇、2-二丙氨基乙醇、2-丁基氨基乙醇、2-叔丁基氨基乙醇、2-環氨基乙醇、2-氨基-2-戊醇、2-[雙（2-羥乙基）氨基]-2-甲基-1-丙醇、2-[雙（2-羥乙基）氨基]-2-丙醇、N,N-雙（2-羥丙基）乙醇胺、2-氨基-2-甲基-1-丙醇、三（羥甲基）氨基甲烷、三異丙醇胺、四乙基氫氧化銨（Tetraethyl ammonium hydroxide，TEAH）、四丙基氫氧化銨（Tetrapropylammonium hydroxide，TPAH）、四丁基氫氧化銨（Tetrabutylammonium hydroxide）、四戊基氫氧化銨（Tetrapentylammonium hydroxide，TBAH）、甲基（三羥乙基）氫氧化銨（Methyl(trishydroxyethyl)ammonium hydroxide）、三丁基乙基氫氧化銨（Tributylethylammonium hydroxide）、（2-羥乙基）三乙基氫氧化銨（(2-hydroxyethyl)triethylammonium hydroxide）、（2-羥乙基）三丙基氫氧化銨（(2-hydroxyethyl)tripropylammonium hydroxide）以及（1-羥丙基）三乙基氫氧化銨（(1-hydroxypropyl)trimethylammonium hydroxide）組成的群組中選擇的至少一種。
根據本發明的一實施例，所述漿料組合物的pH可以是2至11。
根據本發明的一實施例，所述拋光漿料組合物對多晶矽膜的拋光速度可以是2000 Å/min以上。
根據本發明的一實施例，當所述拋光漿料組合物的pH是3至5或者9至11時，多晶矽膜相對於氮化矽膜、氧化矽膜或包含兩者的膜的選擇比可以是10 : 1至1000 : 1。
[發明的效果]
本發明提供一種拋光漿料組合物，其可以對多晶矽膜保持高拋光率，並且可以改善及拋光性能，例如，不僅在鹼性區域，在酸性區域也可以保證多晶矽膜的高拋光率，相對於氮化膜、氧化膜等其他膜具有良好的拋光選擇比。
下面，將參照附圖對實施例進行詳細說明。應當理解，可以對實施例進行多種改變，本申請的權利範圍並不受限於下面的實施例。對實施例進行的所有改變、及其等同物乃至其替代物均屬於本發明的權利範圍。
實施例中使用的術語僅用於說明，並非用於限定範圍。在內容中沒有特別說明的情況下，單數表達包括複數含義。在本說明書中，“包括”或者“具有”等術語用於表達存在說明書中所記載的特徵、數字、步驟、操作、構成要素、配件或其組合，並不排除存在或者額外附加一個或一個以上其他特徵、數字、步驟、操作、構成要素、配件或其組合的可能性。
在沒有其他定義的情況下，包括技術或者科學術語在內的本文使用的全部術語，都具有本領域普通技術人員所理解的通常含義。通常使用的如詞典定義的術語，應理解為相關技術內容中的含義，在本說明書中沒有明確定義的情況下，不能解釋為理想化或過於形式化的含義。
在說明實施例的過程中，當判斷對於相關公知技術的具體說明會不必要地混淆實施例時，省略其詳細說明。
並且，在說明實施例的構成要素時，可以使用第一、第二、A、B、（a）、（b）等術語。這些術語僅用於將一構成要素區別於其他構成要素，並不用於限制相應構成要素的本質或順序等。例如，第一構成要素可以被稱為第二構成要素，並且類似地，第二構成要素也可以被稱為第一構成要素。此外，應當理解，當說明書中說明一個構成要素“連接”、“結合”或者“接觸”另一個構成要素時，第三構成要素可以“連接”、“結合”或者“接觸”在第一構成要素和第二構成要素之間，儘管第一構成要素能夠是直接連接、結合或接觸第二構成要素。
當一個構成要素與某一實施例的構成要素具有共同功能時，在其他實施例中也使用相同名稱對該構成要素進行說明。在沒有言及反例的情況下，某一實施例的說明能夠適用於其他實施例，對重複內容省略具體說明。
下面將參照附圖詳細描述本發明的實施例。在說明本發明時，當認為對相關公知功能或結構進行具體說明會不必要地混淆本發明的要旨時，省略對其進行詳細說明。並且，本說明書中的術語用於準確描述實施例，會根據使用者、操作者的意圖或者本發明所屬技術領域的慣例有所不同。因此，對於術語的定義應以整體說明書內容為依據。
在整個說明書中，當說明一個構件位於另一個構件“上”時，這不僅包括一個構件與另一個構件接觸的情況，還包括又一構件存在於兩個構件之間的情況。
在整個說明書中，當一個部分“包括”某個構件時，意味著可以進一步包括其他構件，而不是排除其他構件。
下面，參照實施例對本發明的拋光漿料組合物進行具體說明。但本發明並不受限於實施例。
本發明涉及拋光漿料組合物，根據本發明的一實施例，所述拋光漿料組合物可以包括膠體二氧化矽拋光粒子；季銨陽離子單體；以及酸性物質。
根據本發明的一實施例，所述膠體二氧化矽拋光粒子可以包括大小為10 nm至200 nm；或者20 nm至200 nm的粒子。當包括在所述拋光粒子的大小範圍內時，可以保證所期待的拋光率，並且防止因粒子過大導致過度拋光。例如，所述拋光粒子可以包括10 nm至200 nm的單一大小粒子，或者10 nm至200 nm的混合2種以上不同大小的混合粒子。例如，所述拋光粒子可以包括10 nm至50 nm大小的第一粒子以及50 nm以上至100 nm的第二粒子，第一粒子與第二粒子的混合比例（質量比）可以是1 : 0.1至10。根據粒子的形狀，所述大小可以是直徑、長度、厚度等。所述拋光粒子的平均粒徑是指可以通過XRD、SEM、TEM、BET或者動態光散射測量的視野範圍內測得的多個粒子粒徑的平均值。例如，所述第一粒子可以是在合成反應初期形成的非-聚集粒子，所述多個第一粒子相互聚集（aggregation）後形成第二粒子。當所述第一粒子大小不到所述範圍時，會降低拋光率；當超出所述範圍時，會降低均勻性。並且，當所述第二粒子大小不到所述範圍時，會降低拋光率，或者因拋光產生小粒子導致洗滌性降低，在晶片表面產生過多缺陷；當超出所述範圍時，會因過度拋光產生凹面，腐蝕以及表面缺陷。
作為本發明的一例，所述膠體二氧化矽拋光粒子可以包括30（m
2/g）至150（m
2/g）的單一比表面積粒子或者包括30（m
2/g）至150（m
2/g）的混合兩種以上不同比表面積的混合粒子。 例如，所述拋光粒子可以包括30（m
2/g）至80（m
2/g）比表面積的第一粒子以及80（m
2/g）以上至150（m
2/g）比表面積的第二粒子，第一粒子與第二粒子的混合比例（質量比）可以是1 : 0.1至10。當包括在所述比表面積範圍內時，可以保證與拋光對象膜具有充分的接觸面積，由此提供高水準的拋光速度，減少形成在拋光對象膜表面的刮痕以及凹面。可以通過BET（Brunauer-Emmett-Teller）方法來測量比表面積。例如，可以利用孔隙度測量儀（Porosimetry analyzer；Bell Japan Inc，Belsorp-II mini），並藉助於氮氣吸附法來利用BET 6點法進行測量。
作為本發明的一例，所述膠體二氧化矽拋光粒子的形狀可以是從由球形、角形、針形以及板形組成的組中選擇的至少任一種。
作為本發明的一例，所述膠體二氧化矽拋光粒子可以經過有機物和/或無機物塗覆、表面置換或通過這兩者顯示出陽離子表面電荷。並且，所述膠體二氧化矽拋光粒子可以通過二氧化矽粒子表面的取代基種類（例如NH
3 +等陽離子）的置換、取代基密度（或個數）的控制等來控制二氧化矽表面電荷。例如，所述膠體二氧化矽拋光粒子的陽離子表面電荷在pH 1至6的液體載體內可以顯示出8 mV以上；10 mV以上；15 mV以上；或者40 mV以上的正電荷的Zeta電位。
作為本發明的一例，所述膠體二氧化矽拋光粒子在所述漿料組合物中可以是0.0001重量％至10重量％；0.001重量％至10重量％；或者0.1重量％至10重量％。當包括在所述範圍內時，可以根據拋光對象膜（例如，多晶矽膜）來實現所期待的拋光率和/或調節拋光率來實現所期待的選擇比，減少因拋光粒子含量增加而殘留在拋光對象膜（例如，多晶矽膜）表面的拋光粒子數量，並且防止由於低含量導致降低拋光速度，以及由於過度拋光在圖案上形成凹面或者產生侵蝕等2次缺陷的問題。
根據本發明的一實施例，所述季銨陽離子單體可以包括由下面的化學式1、化學式2以及化學式3表示的化合物中的至少一種。例如，所述季銨陽離子單體可以通過基於脂肪族烴鏈（C-Chain）的疏水性基與親水性基的結構來幫助實現多晶矽的高拋光率。
[化學式1]
作為本發明的一例，所述化學式1中R
1、R
2、R
3以及R
4可以分別從具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基以及具有1至50個碳原子的直鍊或支鏈烷氧基中選擇。
作為本發明的一例，所述化學式1中所述X是抗衡離子，可以從氫氧化物（OH
-）、鹵素、硫酸鹽（SO₄
² -）、磷酸鹽（PO₄³
-）、硝酸鹽（NO
3 -）、硫酸氫鹽（HSO
4 -）、甲磺酸甲酯（CH
3SO
3 -）、高氯酸鹽（ClO
4 -）以及六氟磷酸鹽（PF
6 -）中選擇。 所述烷氧基由-O-R’表示，R'可以分別從具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基以及具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基中選擇。
作為本發明的一例，所述化學式1中烷基的“碳原子數”可以分別從1至50；1至30；1至20；1至10；或者1至3中選擇。
作為本發明的一例，所述化學式2中烯基的“碳原子數”可以分別從2至50；2至30；2至20；2至10；或者2至3中選擇。
[化學式2]
作為本發明的一例，所述化學式2中R
1、R
2、R
3以及R
4可以分別從氫、具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基、具有1至50個碳原子的直鍊或支鏈烷氧基以及具有6-30個碳原子的芳香環中選擇，所述烷氧基可以由-O-R’表示，R'可以是從具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基以及具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基中選擇。
優選地，在所述化學式2中，R
1、R
2、R
3以及R
4可以分別是從氫、具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基以及具有6-30個碳原子的芳香環中選擇，R
1、R
2、R
3以及R
4並非都是氫。
作為本發明的一例，在所述化學式2中，所述X是抗衡離子可以從氫氧化物（OH
-）、鹵素、硫酸鹽（SO₄
² -）、磷酸鹽（PO₄³
-）、硝酸鹽（NO
3 -）、硫酸氫鹽（HSO
4 -）或者甲磺酸甲酯（CH
3SO
3 -）、高氯酸鹽（ClO
4 -）以及六氟磷酸鹽（PF
6 -）中選擇。
作為本發明的一例，所述化學式2中烷基的“碳原子數”可以分別從1至50；1至30；1至20；1至10；或者1至3中選擇。
作為本發明的一例，所述化學式2中烯基的“碳原子數”可以分別從2至50；2至30；2至20；2至10；或者2至3中選擇。
[化學式3]
作為本發明的一例，所述化學式3中R、R
8以及R
9可以分別從氫、具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基、具有1至50個碳原子的直鍊或支鏈烷氧基以及具有6-30個碳原子的芳香環中選擇，所述烷氧基可以由-O-R’表示，R'可以是從具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基以及具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基中選擇。優選地，所述化學式2中R、R
8以及R
9可以分別從具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基以及具有1至50個碳原子的直鍊或支鏈烷氧基中選擇。
作為本發明的一例，所述化學式3中R
1可以是從具有1-50個碳原子的直鏈或支鏈亞烴基以及
（R
5以及R
7可以分別是具有1-50個碳原子的直鏈或支鏈亞烴基，R
6是氫、具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基；或者具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基；n是0或者1）中選擇。
作為本發明的一例，所述化學式3中R
2至R
4可以分別從氫、具有1-50個碳原子的直鍊或支鏈烷基、具有2至50個碳原子的直鍊或支鏈烯基以及具有6-30個碳原子的芳香環中選擇。
作為本發明的一例，所述化學式3中所述X是抗衡離子，可以從氫氧化物（OH
-）、鹵素、硫酸鹽（SO₄
² -）、磷酸鹽（PO₄³
-）、硝酸鹽（NO
3 -）、硫酸氫鹽（HSO
4 -）或者甲磺酸甲酯（CH
3SO
3 -）、高氯酸鹽（ClO
4 -）以及六氟磷酸鹽（PF
6 -）中選擇。
作為本發明的一例，所述化學式3中烷基的“碳原子數”可以分別從1至50；1至30；1至20；1至10；或者1至3中選擇。優選地，所述化學式2中R
8以及R
9中至少一個可以是氫。
作為本發明的一例，所述化學式3中烯基的“碳原子數”可以分別從2至50；2至30；2至20；2至10；或者2至3中選擇。
作為本發明的一例，所述季銨陽離子單體可以包括從由二甲基二甲基氯化銨（Dimethyldimethylammonium chloride）、二甲基二乙基氯化銨（Dimethyldiethylammonium chloride）、二甲基二丙基氯化銨（Dimethyldipropylammonium chloride）、二甲基二辛基氯化銨（Dimethyldioctylammonium chloride）、二甲基二烷基氯化銨（Dimethyldialkylammonium chloride）、二乙基二烷基氯化銨（Diethyldialkylammonium chloride）、二硬脂基二甲基氯化銨（Distearyldimethylammonium chloride）、二烯丙基二甲基氯化銨（Diallyldimethylammonium chloride，DADMAC）、二烯丙基二乙基氯化銨（Diallyldiethylammonium chloride）、辛基三甲基氯化铵（Trimethyloctylammonium chloride）、2-三烷基銨基乙基丙烯酸甲酯氯化物（例如，2-三甲基銨基乙基丙烯酸甲酯氯化物（2-Trimethylammonioethyl methacrylate chloride））以及2-（三烷基氨基）丙烯酸乙酯（例如，2-（三甲氨基）丙烯酸乙酯、氯甲烷季銨鹽（2-(Dimethylamino)ethyl acrylate，methyl chloride quaternary salt））組成的群組中選擇的至少一種。
作為本發明的一例，所述季銨陽離子單體是所述拋光漿料組合物中的0.0001重量％至0.5重量％，當包括在所述範圍內時，可以在對多晶矽膜進行拋光時，實現高的拋光率，例如，可以實現在酸性區域獲得對於多晶矽膜的高拋光率的效果。
根據本發明的一實施例，所述酸性物質可以有助於改善pH調節劑的功能、膠體二氧化矽粒子的分散穩定性以及多晶矽的拋光性，例如，可以包括無機酸、有機酸或者兩者。
作為本發明的一例，所述無機酸可以包括從由硫酸、硝酸、磷酸、矽酸、氫氟酸、硼酸、溴酸、碘酸、鹽酸以及高氯酸組成的群組中選擇的至少一種。
作為本發明的一例，所述有機酸可以包括一元羧酸、二羧酸或者兩者，所述有機酸可以包括從由檸檬酸（citric acid）、草酸（oxalic acid）、丙酸（propionic acid）、硬脂酸（stearic acid）、丙酮酸（pyruvic acid）、醋酸（acetic acid）、乙醯乙酸（acetoacetic acid）、乙醛酸（glyoxylic acid）、蘋果酸（malic acid）、丙二酸（malonic acid）、二甲基丙二酸、馬來酸（maleic acid）、戊二酸（glutaric acid）、己二酸（adipic acid）、2-甲基己二酸、三甲基己二酸、庚二酸（pimelic acid）、鄰苯二甲酸（phthalic acid）、偏苯三酸（trimellitic acid）、酒石酸（tartaric acid）、乙醇酸（glycollic acid）、2,2-二甲基戊二酸（2,2-dimethylglutaric acid）、乳酸（lactic acid）、異亮氨酸（isoleucine）、丁酸（butyric acid）、琥珀酸（succinic acid）、3,3-二乙基丁二酸以及抗壞血酸（ascorbic acid）組成的群組中選擇的至少一種。
作為本發明的一例，所述酸性物質可以是所述拋光漿料組合物中的0.0001重量％至3重量％；0.001重量％至1重量％；或者0.01重量％至1重量％，當包括在所述範圍內時，可以隨著酸性物質的含量增加，實現多晶矽的CMP拋光量提升效果，當使用2種以上酸性物質時，第一酸性物質與其餘酸性物質的質量比可以是9 : 1至1 : 9，這有助於改善多晶矽的選擇比。
根據本發明的一實施例，所述拋光漿料組合物還可以包括鹼性化合物。作為本發明的一例，所述鹼性化合物可以有助於改善pH調節劑的功能、膠體二氧化矽粒子的分散穩定性以及多晶矽的拋光性，所述鹼性化合物可以包括從由氨、氨甲基丙醇（Ammonium methyl propanol；AMP）、四甲基氫氧化銨（Tetra methyl ammonium hydroxide；TMAH）、氫氧化銨、氫氧化鉀、氫氧化鈉、氫氧化鎂、氫氧化銣、氫氧化銫、碳酸氫鈉、碳酸鈉、咪唑、單乙醇胺（Monoethanolamine，MEA）、二乙醇胺（Diethanol amine，DEA）、三乙醇胺（TEA）、1,5-二氨基-3-戊醇、2-二甲氨基-2-甲基-1-丙醇、1-氨基-2-丙醇、1-二甲氨基-2-丙醇、1,3-二氨基-2-丙醇、3-二甲氨基-1-丙醇、2-氨基-1-丙醇、2-二甲氨基-1-丙醇、2-二乙氨基-1-丙醇、2-（2-氨基乙基氨基）乙醇、2-二乙氨基-1-乙醇、2-乙氨基-1-乙醇、1-（二甲氨基）2-丙醇、N-甲基二乙醇胺、N-丙基二乙醇胺、N-異丙基二乙醇胺、N-（2-甲基丙基）二乙醇胺、N-正丁基二乙醇胺、N-叔丁基乙醇胺、N-環己基二乙醇胺、2-（二甲氨基）乙醇、2-二乙氨基乙醇、2-二丙氨基乙醇、2-丁基氨基乙醇、2-叔丁基氨基乙醇、2-環氨基乙醇、2-氨基-2-戊醇、2-[雙（2-羥乙基）氨基]-2-甲基-1-丙醇、2-[雙（2-羥乙基）氨基]-2-丙醇、N,N-雙（2-羥丙基）乙醇胺、2-氨基-2-甲基-1-丙醇、三（羥甲基）氨基甲烷、三異丙醇胺、四乙基氫氧化銨（Tetraethyl ammonium hydroxide，TEAH）、四丙基氫氧化銨（Tetrapropylammonium hydroxide，TPAH）、四丁基氫氧化銨（Tetrabutylammonium hydroxide）、四戊基氫氧化銨（Tetrapentylammonium hydroxide，TBAH）、甲基（三羥乙基）氫氧化銨（Methyl(trishydroxyethyl)ammonium hydroxide）、三丁基乙基氫氧化銨（Tributylethylammonium hydroxide）、（2-羥乙基）三乙基氫氧化銨（(2-hydroxyethyl)triethylammonium hydroxide）、（2-羥乙基）三丙基氫氧化銨（(2-hydroxyethyl)tripropylammonium hydroxide）以及（1-羥丙基）三乙基氫氧化銨（(1-hydroxypropyl)trimethylammonium hydroxide）組成的群組中選擇的至少一種。
作為本發明的一例，所述鹼性化合物可以是所述拋光漿料組合物中的0.0001重量％至3重量％；0.001重量％至1重量％或者0.01重量％至1.0重量％，當包括在所述範圍內時，可以有助於提升多晶矽的CMP拋光量。
根據本發明的一實施例，所述拋光漿料組合物的pH是2至11，例如，可以是pH 3至5或者pH 9至11。所述拋光漿料組合物可以在pH 3至5的酸性區域實現分散穩定性與多晶矽膜的高拋光性。並且，當超出所述pH範圍形成高鹼性區域時，在拋光後會出現半導體材料的大面積脫落，由此導致晶片表面等拋光對象基材的粗糙度（roughness）不一致，發生凹面、侵蝕、腐蝕以及表面不均勻等缺陷。
根據本發明的一實施例，所述拋光漿料組合物用於對包括多晶矽膜的基材進行拋光，例如，可以用於包括多晶矽膜的基材的化學機械拋光工藝（CMP）。
根據本發明的一實施例，所述拋光漿料組合物具有正Zeta電位，例如，具有1 mV至100 mV；10 mV至80 mV；或者20 mV至60 mV的Zeta電位。當包括在所述Zeta電位範圍內時，可以提高疏水性多晶矽膜的拋光速度。
根據本發明的一實施例，所述拋光漿料組合物可以在鹼性區域顯示負的Zeta電位，可以是-1 mV以下；-10 mV以下；-30 mV以下；或者-30 mV至-100 mV。
根據本發明的一實施例，當利用所述拋光漿料組合物對包括所述多晶矽膜的基材進行拋光時，對於所述多晶矽膜的拋光速度可以是2000 Å/min以上；3000 Å/min以上，例如，可以是2000 Å/min至5000 Å/min。
根據本發明的一實施例，當利用所述拋光漿料組合物對包括所述多晶矽膜，以及包括氮化矽膜、氧化矽膜或兩者的膜的基材進行拋光時，可以實現所述多晶矽膜的高拋光選擇比，例如，在所述拋光漿料組合物的pH 3至5或者pH9至11中，多晶矽膜與氮化矽膜、氧化矽膜或包含兩者的膜的選擇比可以是10 : 1至3000 : 1。
下面，通過實施例更詳細地說明本發明。但下面的實施例僅用於對本發明進行示例，本發明的內容並非受限於下面的實施例。
實施例1參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、季銨陽離子單體（二烯丙基二甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例 2參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、季銨陽離子單體（二烯丙基二甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例 3參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、季銨陽離子單體（二烯丙基二甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例4參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、季銨陽離子單體（二烯丙基二甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例5參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、季銨陽離子單體（二烯丙基二甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例6參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、季銨陽離子單體（二烯丙基二甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例7參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（30 nm至40 nm的大小），季銨陽離子單體（二烯丙基二甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例8參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（10 nm至20 nm的大小）、季銨陽離子單體（二烯丙基二甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例9參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（10 nm至20 nm的大小）、季銨陽離子單體（二烯丙基二甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的氫氧化鉀（KOH）進行混合，直到達到pH 11，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例10參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、季銨陽離子單體（辛基三甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
實施例11參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小，F-2或者G-1）、季銨陽離子單體（辛基三甲基氯化銨）以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
比較例 1參照表1，除了添加氮類非離子化合物（丙烯醯胺）之外，按照與實施例1相同的方式來製備拋光漿料組合物。
比較例 2參照表1，除了沒有添加季銨陽離子單體之外，按照與實施例1相同的方式來製備拋光漿料組合物。
比較例 3參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、陽離子聚合物（聚(2-乙烯吡啶)（Poly(2-vinylpyridine)，P2VP））以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
比較例 4參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、陽離子聚合物（聚乙烯亞胺（Polyethyleneimine，PEI））以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
比較例 5參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、陰離子聚合物（聚丙烯酸（Polyacrylic acid，PAA））以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
比較例 6參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（60 nm至80 nm的大小）、非離子聚合物（聚乙二醇（Polyethylene glycol，PEG））以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
比較例 7參照表1，將具有陽離子表面電荷的膠體二氧化矽（30 nm至40 nm的大小）、非離子聚合物（聚乙二醇（Polyethylene glycol，PEG））以及作為pH調節劑的硝酸（Nitric acid）進行混合，直到達到pH 4，由此來製備拋光漿料組合物。
拋光特性評價
利用實施例以及比較例的拋光漿料組合物，通過下面的拋光條件對含有多晶矽膜的基板進行拋光。
[拋光條件]
（1）拋光設備 : ST#01（KCT）
（2）運載器（Carrier）rpm/壓板（Platen）rpm : 87/93
（3）晶片壓力（Wafer Pressure）: 3 psi
（4）漿料流量（Surry Flow rate）（ml/min）: 250 ml/min
（5）拋光墊: IC 1000
（6）時間: 60s
（7）R-ring壓力（R-ring pressure）: 6 psi
為了評價拋光特性，利用實施例以及比較例的拋光漿料組合物對多晶矽晶片基板進行拋光後，測量拋光後的拋光速度以及拋光後圖案表面的凹陷（recess），其結果如表1所示。
【表1】
（1）拋光粒子表面處理劑
F-1：PL-3C（FUSO，陽離子型（cation type））
F-2：PL-1C（FUSO，陽離子型（cation type））
G-1：BS-1 LC（FUSO）
pH調節劑：從硝酸、KOH以及TEA（Triethanolamine）中選擇，分別添加0.03重量％至0.1重量％。
參照表1，本發明的拋光漿料組合物在添加由化學式1以及化學式2表示的季銨陽離子單體時，可以在酸性區域保證對於多晶矽膜的高拋光率的拋光性。即，相比比較例的非離子聚合物、陰離子聚合物、以及陽離子聚合物，根據本發明的拋光漿料組合物對於多晶矽膜具有高拋光率，可以實現對於氧化矽以及氮化矽膜的高拋光選擇比。
綜上，通過有限的附圖說明瞭實施例，本領域普通技術人員能夠基於所述記載進行多種更改與變形。如果所說明的技術按照不同的順序執行，和/或如果所說明的構成要素按照不同的形態進行結合或組合，或者由其他構成要素或者等同物置換或代替，也能得到適當的結果。因此，其他體現方式，其他實施例以及權利要求書及其等同內容範圍都應被解釋為包括在本發明中。
| 膠體二氧化矽粒子 | 添加劑-1 | pH | Poly-Si 拋光量 （Å/min） | Nitride 拋光量 （Å/min） | Oxide 拋光量 （Å/min） | |||
| 類型 | Wt% | 類型 | Wt% | |||||
| 實施例1 | F-1 | 1 | DADMAC | 0.0025 | 4 | 3124 | 20 | 10 |
| 實施例2 | F-1 | 1 | DADMAC | 0.005 | 4 | 3348 | 25 | 18 |
| 實施例3 | F-1 | 1 | DADMAC | 0.01 | 4 | 3412 | 31 | 24 |
| 實施例4 | F-1 | 1 | DADMAC | 0.02 | 4 | 3416 | 33 | 27 |
| 實施例5 | F-1 | 1 | DADMAC | 0.05 | 4 | 3442 | 31 | 25 |
| 實施例6 | F-1 | 2 | DADMAC | 0.01 | 4 | 3712 | 50 | 84 |
| 實施例7 | F-2 | 1 | DADMAC | 0.01 | 4 | 3241 | 72 | 34 |
| 實施例8 | G-1 | 1 | DADMAC | 0.01 | 4 | 3398 | 22 | 29 |
| 實施例9 | G-1 | 1 | DADMAC | 0.01 | 11 | 3811 | 29 | 19 |
| 實施例10 | F-1 | 1 | MTAC | 0.01 | 4 | 3361 | 41 | 29 |
| 實施例11 | F-2 | 1 | MTAC | 0.01 | 4 | 3492 | 44 | 37 |
| 比較例1 | F-1 | 1 | 醯胺 （Amide） | 0.01 | 4 | 218 | 21 | 12 |
| 比較例2 | F-1 | 1 | - | - | 4 | 126 | 18 | 8 |
| 比較例3 | F-1 | 1 | P2VP | 0.01 | 4 | 234 | 32 | 14 |
| 比較例4 | F-1 | 1 | PEI | 0.01 | 4 | 1119 | 29 | 13 |
| 比較例5 | F-1 | 1 | PAA | 0.01 | 4 | 119 | 2 | 12 |
| 比較例6 | F-1 | 1 | PEG | 0.01 | 4 | 42 | 21 | 29 |
| 比較例7 | F-2 | 1 | PEG | 0.01 | 4 | 57 | 12 | 54 |
Claims (10)
- 一種用於對多晶矽進行拋光的拋光漿料組合物，包括：膠體二氧化矽拋光粒子；季銨陽離子單體；以及酸性物質，其中所述季銨陽離子單體包括由下面的化學式2表示的化合物：
- 如請求項1所述之拋光漿料組合物，其特徵在於，所述膠體二氧化矽拋光粒子具有陽離子表面電荷，所述膠體二氧化矽拋光粒子包括10nm至200nm的單一大小粒子，或者混合10nm至200nm的2種以上不同大小的混合粒子。
- 如請求項1所述之拋光漿料組合物，其特徵在於， 所述拋光粒子是所述漿料組合物中的0.0001重量%至10重量%。
- 如請求項1所述之拋光漿料組合物，其特徵在於，所述無機酸包括從由硫酸、硝酸、磷酸、矽酸、氫氟酸、硼酸、溴酸、碘酸、鹽酸以及高氯酸組成的群組中選擇的至少一種。
- 如請求項1所述之拋光漿料組合物，其特徵在於，所述有機酸包括一元羧酸、二羧酸或者兩者，所述有機酸包括從由檸檬酸、草酸、丙酸、硬脂酸、丙酮酸、醋酸、乙醯乙酸、乙醛酸、蘋果酸、丙二酸、二甲基丙二酸、馬來酸、戊二酸、己二酸、2-甲基己二酸、三甲基己二酸、庚二酸、鄰苯二甲酸、偏苯三酸、酒石酸、乙醇酸、2,2-二甲基戊二酸、乳酸、異亮氨酸、丁酸、琥珀酸、3,3-二乙基丁二酸以及抗壞血酸組成的群組中選擇的至少一種。
- 如請求項1所述之拋光漿料組合物，其特徵在於，對於所述酸性物質，在使用2種以上酸性物質時，第一酸性物質與其餘酸性物質的質量比是9：1至1：9。
- 如請求項1所述之拋光漿料組合物，其特徵在於，所述拋光漿料組合物還包括鹼性化合物，所述鹼性化合物包括從由氨、氨甲基丙醇、四甲基氫氧化銨、氫氧化銨、氫氧化鉀、氫氧化鈉、氫氧化鎂、氫氧化銣、氫氧化銫、碳酸氫鈉、碳酸鈉、咪唑、單乙醇胺、二乙醇胺、三乙醇胺、1,5-二氨基-3-戊醇、2-二甲氨基-2-甲基-1-丙醇、1-氨基-2-丙醇、1-二甲氨基-2-丙醇、1,3-二氨基-2-丙醇、3-二甲氨基-1-丙醇、2-氨基-1-丙醇、2-二甲氨基-1-丙醇、2-二乙氨基-1-丙醇、2-(2-氨基乙基氨基)乙醇、2-二乙氨基-1-乙醇、2-乙氨基-1-乙醇、1-(二甲氨基)2-丙醇、N-甲基二乙醇胺、N-丙基二乙醇胺、N-異丙基二乙醇胺、N-(2-甲基丙基)二乙醇胺、N-正丁基二乙醇胺、N-叔丁基乙醇胺、N-環己基二乙醇胺、2-(二甲氨基)乙醇、2-二乙氨基乙醇、2-二丙氨基乙醇、2-丁基氨基乙醇、2-叔丁基氨基乙醇、2-環氨基乙醇、2-氨基-2-戊醇、2-[雙(2-羥乙基)氨基]-2-甲基-1-丙醇、2-[雙(2-羥乙基)氨基]-2-丙醇、N,N-雙(2-羥丙基)乙醇胺、2-氨基-2-甲基-1-丙醇、三(羥甲基)氨基甲烷、三異丙醇胺、四乙基氫氧化銨、四丙基氫氧化銨、四丁基氫氧化銨、四戊基氫氧化銨、甲基(三羥乙基)氫氧化銨、三丁基乙基氫氧化銨、(2-羥乙基)三乙基氫氧化銨、(2-羥乙基)三丙基氫氧化銨以及(1- 羥丙基)三乙基氫氧化銨組成的群組中選擇的至少一種。
- 如請求項1所述之拋光漿料組合物，其特徵在於，所述漿料組合物的pH是2至11。
- 如請求項1所述之拋光漿料組合物，其特徵在於，所述拋光漿料組合物對多晶矽膜的拋光速度是2000Å/min以上。
- 如請求項1所述之拋光漿料組合物，其特徵在於，當所述拋光漿料組合物的pH是3至5或者9至11時，多晶矽膜相對於氮化矽膜、氧化矽膜或包含兩者的膜的選擇比是10：1至1000：1。
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