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TWI684481B - 含銅層狀碳酸鹽一氧化碳吸附劑及製造方法 - Google Patents

含銅層狀碳酸鹽一氧化碳吸附劑及製造方法 Download PDF

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TWI684481B
TWI684481B TW107126382A TW107126382A TWI684481B TW I684481 B TWI684481 B TW I684481B TW 107126382 A TW107126382 A TW 107126382A TW 107126382 A TW107126382 A TW 107126382A TW I684481 B TWI684481 B TW I684481B
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余慶聰
鄭涵文
陳建宏
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行政院原子能委員會核能硏究所
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Abstract

本發明提供一種一氧化碳吸附劑、一種混合物作為吸附一氧化碳之用途、以及一種一氧化碳吸附劑製造方法。其中，一氧化碳吸附劑為含銅層狀碳酸鹽與沸石的混合物。一氧化碳吸附劑製造方法包含使用銅前趨物與硝酸鋁製造酸液；使用氫氧化鈉以及碳酸鈉製造鹼液；混合攪拌酸液及鹼液並過濾以生成固體；將固體乾燥並煅燒以生成銅鋁碳酸鹽粉末；將銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末混合以形成一氧化碳吸附劑。

Description

含銅層狀碳酸鹽一氧化碳吸附劑及製造方法
本發明係有關於一氧化碳吸附劑、一種混合物作為吸附一氧化碳之用途、以及一種一氧化碳吸附劑製造方法。
發展氣體分離技術能促進能源有效利用，以我國工業餘氫為例，全國能源會議已指出約60億立方米未能有效利用，大部分以燃燒方式排放，造成能源巨大浪費與環境污染。可用燃氣中CO與H2回收利用在我國尚未普及。
工業氣體CO用途廣泛，屬性為必要元素之一，依純度舉例如電子(半導體)、化工、潔淨能源、鋼鐵等，在各個國家皆屬於重要基礎材料，其價格亦影響成本與產業競爭力。
現有CO吸附技術如溶液吸收、低溫蒸餾等國際技術已成熟，但成本較高，近期研究以環保、低能耗、高吸附量之吸附劑分離技術為目前國際發展趨勢。以凡德瓦耳力為主的固態CO吸附劑，例如沸石材料，常溫常壓吸附量較低。基於上述，現有的CO吸附技術有改進的空間。
有鑑於此，本發明之目的在於提供一氧化碳吸附劑、一種混合物作為吸附一氧化碳之用途、以及一種一氧化碳吸附劑製造方法，可有效率地吸附一氧化碳。
本發明之一氧化碳吸附劑包含銅鋁碳酸鹽([Cu2+ 1-xAl3+ x(OH)2]x+(CO3 2-)x/2‧mH2O)粉末以及沸石(zeolite)粉末。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末為層狀雙氫氧化物(Layered Double Hydroxide，LDH)。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末中銅與鋁的莫耳比範圍為1~10。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末與該沸石粉末之重量混合比例範圍為1：5~5：1。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末與該沸石粉末之重量混合比例為1：3。
本發明之混合物作為吸附一氧化碳之用途，其中該混合物包含沸石(zeolite)粉末以及銅鋁碳酸鹽粉末。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末為層狀雙氫氧化物(Layered Double Hydroxide，LDH)。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末中銅與鋁的莫耳比範圍為1~10。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例範圍為1：5~5：1。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例為1：3。
本發明之一氧化碳吸附劑製造方法，包含：使用銅前趨物與硝酸鋁製造酸液；使用氫氧化鈉以及碳酸鈉製造鹼液；混合攪拌酸液及鹼 液並過濾以生成固體；將固體乾燥並煅燒以生成銅鋁碳酸鹽粉末；將銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末混合以形成該氧化碳吸附劑。
在本發明的實施例中，銅前趨物包含硝酸銅。
在本發明的實施例中，在製造酸液之步驟中，銅前趨物與硝酸鋁之銅與鋁的莫耳比範圍為1~10。
在本發明的實施例中，在生成銅鋁碳酸鹽粉末的步驟中，煅燒溫度小於400℃。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末為層狀雙氫氧化物(Layered Double Hydroxide，LDH)。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例範圍為1：5~5：1。
在本發明的實施例中，銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例為1：3。
本發明之一氧化碳吸附劑製造方法進一步包含將一氧化碳吸附劑置於惰性氣體中於前處理溫度以進行前處理。
在本發明的實施例中，前處理溫度為370℃。
在本發明的實施例中，惰性氣體為氮氣。
1000‧‧‧步驟
2000‧‧‧步驟
3000‧‧‧步驟
4000‧‧‧步驟
5000‧‧‧步驟
6000‧‧‧步驟
圖1為本發明一氧化碳吸附劑製造方法之實施例流程示意圖；圖2為本發明一氧化碳吸附劑中銅鋁碳酸鹽粉末的SEM照相圖； 圖3為本發明一氧化碳吸附劑中銅鋁碳酸鹽粉末的XRD測試圖；圖4為不同前處理溫度的實施例的一氧化碳吸附量測試結果圖；圖5為不同銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例的實施例的一氧化碳吸附量測試結果圖。
如圖1所示之實施例流程圖，本發明之一氧化碳吸附劑製造方法，包含例如以下步驟。
步驟1000，使用銅前趨物與硝酸鋁製造酸液。更具體而言，是使用包含硝酸銅的銅前趨物與硝酸鋁製造酸液。其中，銅前趨物與硝酸鋁之銅與鋁的莫耳比範圍較佳為1~10。
步驟2000，使用氫氧化鈉以及碳酸鈉製造鹼液。更具體而言，較佳是使用1.6M的氫氧化鈉以及0.1M的碳酸鈉製造鹼液。
步驟3000，混合攪拌酸液及鹼液並過濾以生成固體。更具體而言，酸液和鹼液較佳以體積比1：1，混合過程中以適當攪拌轉速使其均勻，混合後產生固體使用100網目濾紙過濾，獲得固體。
步驟4000，將固體乾燥並煅燒以生成銅鋁碳酸鹽([Cu2+ 1-xAl3+ x(OH)2]x+(CO3 2-)x/2‧mH2O)粉末。更具體而言，以乾燥設備(廠牌：CHANNEL，型號：DM-30)設定105℃，乾燥時間8~24hr；煅燒設備(廠牌：NABERTHERM，型號：P330)設定200~450℃，鍛燒時間1~4小時。其中，以較佳實施例而言，煅燒溫度小於400℃。
如圖2的掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope，SEM)(廠牌Hitachi，型號：S-4800 type，操作參數：15kV，倍率100,000倍)照相圖所示，生成之銅鋁碳酸鹽粉末為層狀結構。此外，如圖3的X-射線繞射分析(X-ray Diffraction，XRD)(廠牌：Bruker，型號：D8-ADVENCE，操作參數：40kV、40mA、5°~70°，掃描速度每秒為1step)測試圖所示，生成之銅鋁碳酸鹽粉末於2 θ等於11.5°(標記003)、23.6°(標記006)、35.5°(標記009)有峰值出現。由此可知，生成之銅鋁碳酸鹽粉末為層狀雙氫氧化物(Layered Double Hydroxide，LDH)。
步驟5000，將銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末混合以形成氧化碳吸附劑。更具體而言，是以簡單研磨方式進行兩種粉末混和，混合時間宜超過1小時，確保混和均勻。其中，銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例範圍為1：5~5：1。
以較佳實施例而言，本發明之一氧化碳吸附劑製造方法進一步包含步驟6000，將一氧化碳吸附劑置於惰性氣體中於前處理溫度以進行前處理。其中，惰性氣體包含氮氣，但不以此為限。其中，處理時間1~10小時。
進一步而言，在常溫常壓下，對於銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例為1：1所混合形成的一氧化碳吸附劑，將其置於氮氣中於不同的前處理溫度進行前處理，然後再進行一氧化碳吸附測試。其中，一氧化碳吸附測試係採用重量法，亦即依吸附劑於吸附前後之重量差異計算吸附量的重量百分比差異，其結果如圖4所示。其中，圖4最左邊的溫度390°C不含銅鋁碳酸鹽粉末之沸石粉的測試結果。由圖4可知，前處理溫度為370 ℃時，一氧化碳吸附劑具有較大的吸附量。
在不同實施例中，前處理溫度為370℃，並調整銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例，然後對混合形成的一氧化碳吸附劑進行一氧化碳吸附測試，其結果如表1所示。
Figure 107126382-A0101-12-0006-1
由表1可知，銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例為1：3，形成之一氧化碳吸附劑具有較佳的一氧化碳吸附量。
另一方面，本發明之一氧化碳吸附劑還進一步與習知的一氧化碳吸附劑進行比較。更具體而言，將前處理溫度為370℃、銅鋁碳酸鹽粉末與沸石粉末之重量混合比例為1：3之本發明一氧化碳吸附劑、CuCl、CuAl、及沸石分別進行一氧化碳吸附測試，測試結果如圖5所示。
由圖5可以看出，本發明之一氧化碳吸附劑相較於CuCl、CuAl、及沸石，明顯具有較佳的一氧化碳吸附效果。由此可證實包含沸石(zeolite)粉末以及銅鋁碳酸鹽粉末的混合物可作為吸附一氧化碳之用途。
基於上述，本發明之一氧化碳吸附劑包含銅鋁碳酸鹽([Cu2+ 1-xAl3+ x(OH)2]x+(CO3 2-)x/2‧mH2O)粉末以及沸石(zeolite)粉末。其中，銅鋁碳酸鹽粉末為層狀雙氫氧化物(Layered Double Hydroxide，LDH)。換言之，在較佳實施例中，一氧化碳吸附劑為含銅層狀碳酸鹽與沸石的混合物。其中，銅鋁碳酸鹽粉末中銅與鋁的莫耳比範圍為1~10。銅鋁碳酸鹽粉末與該沸石粉末之重量混合比例範圍為1：5~5：1，且較佳為1：3。
雖然前述的描述及圖式已揭示本發明之較佳實施例，必須瞭解到各種增添、許多修改和取代可能使用於本發明較佳實施例，而不會脫離如所附申請專利範圍所界定的本發明原理之精神及範圍。熟悉本發明所屬技術領域之一般技藝者將可體會，本發明可使用於許多形式、結構、佈置、比例、材料、元件和組件的修改。因此，本文於此所揭示的實施例應被視為用以說明本發明，而非用以限制本發明。本發明的範圍應由後附申請專利範圍所界定，並涵蓋其合法均等物，並不限於先前的描述。
1000‧‧‧步驟
2000‧‧‧步驟
3000‧‧‧步驟
4000‧‧‧步驟
5000‧‧‧步驟
6000‧‧‧步驟

Claims (18)

  1. 一種一氧化碳吸附劑，包含：一銅鋁碳酸鹽粉末，其中銅鋁碳酸鹽粉末為層狀雙氫氧化物(Layered Double Hydroxide，LDH)；以及一沸石(zeolite)粉末。
  2. 如請求項1所述的一氧化碳吸附劑，其中該銅鋁碳酸鹽粉末中銅與鋁的莫耳比範圍為1~10。
  3. 如請求項1所述的一氧化碳吸附劑，其中該銅鋁碳酸鹽粉末與該沸石粉末之重量混合比例範圍為1：5~5：1。
  4. 如請求項3所述的一氧化碳吸附劑，其中該銅鋁碳酸鹽粉末與該沸石粉末之重量混合比例範圍為1：3。
  5. 一種混合物作為吸附一氧化碳之用途，其中該混合物包含：一沸石(zeolite)粉末；以及一銅鋁碳酸鹽粉末，其中銅鋁碳酸鹽粉末為層狀雙氫氧化物(Layered Double Hydroxide，LDH)。
  6. 如請求項5所述的混合物作為吸附一氧化碳之用途，其中該銅鋁碳酸鹽粉末中銅與鋁的莫耳比範圍為1~10。
  7. 如請求項5所述的混合物作為吸附一氧化碳之用途，其中該銅鋁碳酸鹽粉末與該沸石粉末之重量混合比例範圍為1：5~5：1。
  8. 如請求項7所述的混合物作為吸附一氧化碳之用途，其中該銅鋁碳酸鹽粉末與該沸石粉末之重量混合比例範圍為1：3。
  9. 一種一氧化碳吸附劑製造方法，包含 使用一銅前趨物與一硝酸鋁製造一酸液；使用一氫氧化鈉以及一碳酸鈉製造一鹼液；混合攪拌該酸液及該鹼液並過濾以生成一固體；將該固體乾燥並煅燒以生成一銅鋁碳酸鹽粉末；將該銅鋁碳酸鹽粉末與一沸石粉末混合以形成該一氧化碳吸附劑。
  10. 如請求項9所述的一氧化碳吸附劑製造方法，其中該銅前趨物包含硝酸銅。
  11. 如請求項9所述的一氧化碳吸附劑製造方法，其中在製造該酸液之步驟中，該銅前趨物與該硝酸鋁之銅與鋁的莫耳比範圍為1~10。
  12. 如請求項9所述的一氧化碳吸附劑製造方法，其中在生成該銅鋁碳酸鹽粉末的步驟中，煅燒溫度小於400℃。
  13. 如請求項12所述的一氧化碳吸附劑製造方法，其中銅鋁碳酸鹽粉末為層狀雙氫氧化物(Layered Double Hydroxide，LDH)。
  14. 如請求項9所述的一氧化碳吸附劑製造方法，其中該銅鋁碳酸鹽粉末與該沸石粉末之重量混合比例範圍為1：5~5：1。
  15. 如請求項14所述的一氧化碳吸附劑製造方法，其中該銅鋁碳酸鹽粉末與該沸石粉末之重量混合比例範圍為1：3。
  16. 如請求項9所述的一氧化碳吸附劑製造方法，進一步包含將該一氧化碳吸附劑置於一惰性氣體中於一前處理溫度以進行一前處理。
  17. 如請求項16所述的一氧化碳吸附劑製造方法，其中該前處理溫度為370℃。
  18. 如請求項16所述的一氧化碳吸附劑製造方法，其中該惰性氣體為氮氣。
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Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0864553B1 (en) * 1995-12-01 2013-02-27 Kabushiki Kaisha Kobeseikosho Gas generating agent and transfer charge for use in airbag gas generator, and gas generator comprising said gas generating agent and transfer charge
WO2016167030A1 (ja) * 2015-04-14 2016-10-20 日本碍子株式会社 層状複水酸化物、層状複水酸化物緻密膜及び複合材料

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