TWI647110B - 層合體之製造方法 - Google Patents
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Abstract
本發明為一種層合體之製造方法，其係具有層合薄膜、與接著層之層合體之製造方法，此製造方法係包含於此層合薄膜一側的面形成此接著層之步驟，此層合薄膜係至少層合基材與至少包含矽之薄膜層之層合薄膜，形成此接著層之步驟，係包含將此層合薄膜為成帶狀連續之層合薄膜原布(Original fabric)，對縱向方向運送，並且對於前述層合薄膜原布，於此縱向方向，以加入每一單位截面積為0.5N/mm2以上且未滿50N/mm2之張力的狀態，於層合在此層合薄膜原布之此薄膜層的面，形成此接著層。
Description
本發明係關於層合體之製造方法。
本案係於2014年10月9日，根據日本所申請之日本特願2014-208087號主張優先權，並將其內容援用於此。
近年來，作為顯示裝置或照明裝置所使用之發光元件，正研究有機電致發光元件(有機EL元件)。有機EL元件係由陽極、有機發光層、及陰極所成，以陽極與陰極挾持有機發光層的方式形成，從陰極所注入之電子、及從陽極所注入之電洞以位於二個電極之間的有機發光層結合而生成激發子，藉由激發子釋出能量來發光。
惟，於有機EL元件，發光層或電極與水分或氧接觸時，引起發光層或電極的劣化，有時於元件內產生發光不良部分。因此，於具備有機EL元件之有機EL裝置，將有機EL元件的周圍以密封材料密封，採用防止水分或氧與有機EL元件的接觸之構成。
作為如此之有機EL裝置用的密封材料，已知
有於合成樹脂製之基材的表面，層合形成無機化合物之氣體阻隔層(薄膜層)之氣體阻隔性薄膜、與接著層之層合體(例如參照專利文獻1)。
[專利文獻1]日本特開平07-153570號公報
一般而言，欲大量加工薄膜狀之成形體時，有時採用藉由對於薄膜狀之成形體為成帶狀連續之原布(薄膜原布)，進行連續性加工，加工後進行適當裁斷，而大量得到經加工之成形體的製造方法。
欲使用如此之製造方法製造上述層合體時，有因為具有氣體阻隔性之薄膜層的破損、或接著層的表面有漣漪而產生外觀不良之虞，故被要求進行改良。
本發明係鑑於如此之事情而完成者，以提供一種可抑制具有氣體阻隔性之薄膜層的破損、或外觀不良的產生之層合體之製造方法為目的。
為了解決上述之課題，本發明之一態樣為提供一種層合體之製造方法，其係具有層合薄膜、與前述層
合薄膜一側的面所形成之接著層之層合體之製造方法，前述層合薄膜係具有基材與於至少包含矽之前述基材與前述接著層所形成之薄膜層，係具有將前述層合薄膜為成帶狀連續之層合薄膜原布，對縱向方向運送，並且對於前述層合薄膜原布，於前述縱向方向，以加入每一單位截面積為0.5N/mm2以上且未滿50N/mm2之張力的狀態，於前述層合薄膜原布之一側的面，形成前述接著層之步驟。
在本發明之一態樣，可作為貼合於前述層合薄膜原布之製造方法，該製造方法係使用前述接著層之形成材料為成帶狀連續之接著層原布，於形成前述接著層之步驟，將前述接著層原布對縱向方向運送，並且對於前述接著層原布，於前述縱向方向，以加入每一單位截面積為0.01N/mm2以上且未滿5N/mm2之張力的狀態，貼合於前述層合薄膜原布。
在本發明之一態樣，可作為連續性形成前述薄膜層之步驟之製造方法，該製造方法係具有將前述基材為成帶狀連續之基材原布連續性運送，並且於前述基材原布之至少單側的表面上，連續性形成前述薄膜層之步驟。
在本發明之一態樣，可作為放電電漿的電漿CVD者之製造方法，該製造方法係使用形成前述薄膜層之步驟，藉由於捲繞前述基材原布之第1成膜輥、與和前述第1成膜輥成對向之捲繞前述基材原布之第2成膜輥之間施加交流電壓，在前述第1成膜輥與前述第2成膜輥之間的空間，使用所產生之前述薄膜層之形成材料即成膜氣
體之放電電漿的電漿CVD者。
在本發明之一態樣，可作為運送前述基材原布進行之製造方法，該製造方法係藉由前述放電電漿，係藉由於前述第1成膜輥與前述第2成膜輥之間形成交流電場，同時形成前述第1成膜輥與前述第2成膜輥膨脹於對向空間之無休止之隧道狀的磁場，具有沿著前述隧道狀之磁場所形成之第1放電電漿、與前述隧道狀之磁場周圍所形成之第2放電電漿，形成前述薄膜層之步驟係前述第1放電電漿與前述第2放電電漿以重疊的方式，運送前述基材原布進行。
在本發明之一態樣，可作為調控前述成膜氣體所包含之有機矽化合物與氧的混合比之製造方法，該製造方法係前述薄膜層至少包含矽、氧及碳，於形成前述薄膜層之步驟，對於所形成之前述薄膜層，係自前述薄膜層的表面起之距離、與相對於位於前述距離的點之前述薄膜層所包含之矽原子、氧原子及碳原子的合計數，在分別表示矽原子數之比率(矽之原子數比)、氧原子數之比率(氧之原子數比)、碳原子數之比率(碳之原子數比)的關係之矽分布曲線、氧分布曲線及碳分布曲線，以全部滿足下述之條件(i)~(iii)的方式，調控前述成膜氣體所包含之有機矽化合物與氧的混合比：(i)矽之原子數比、氧之原子數比及碳之原子數比，係在前述薄膜層之膜厚全體當中90%以上之區域，滿足下述式(1)表示之條件，
(氧之原子數比)>(矽之原子數比)>(碳之原子數比)…(1)、(ii)前述碳分布曲線係至少具有1個極值、(iii)在前述碳分布曲線之碳之原子數比的最大值及最小值之差異的絕對值為0.05以上。
再本發明之一態樣，可作為在前述薄膜層之矽分布曲線之矽之原子比的最大值及最小值之差異的絕對值未滿5at%之製造方法。
在本發明之一態樣，可作為前述薄膜層的組成為SiOxCy(0<x<2、0<y<2)之製造方法。
即，本發明係包含以下之態樣。
[1]一種層合體之製造方法，其係具有層合薄膜、與接著層之層合體之製造方法，前述製造方法係包含於前述層合薄膜一側的面形成前述接著層之步驟，前述層合薄膜係至少層合基材與至少包含矽之薄膜層之層合薄膜，形成前述接著層之步驟，係包含將前述層合薄膜為成帶狀連續之層合薄膜原布，對縱向方向運送，並且對於前述層合薄膜原布，於前述縱向方向，以加入每一單位截面積為0.5N/mm2以上且未滿50N/mm2之張力的狀態，於層合有前述層合薄膜原布之前述薄膜層的面，形成前述接著層。
[2]如[1]之層合體之製造方法，其中，形成前述接著層之步驟，係進一步包含將前述接著層為成帶狀連續之接著層原布，對縱向方向運送，並且對於前述接著層原布，於前述縱向方向，以加入每一單位截面積為0.01N/mm2以
上且未滿5N/mm2之張力的狀態，於前述層合薄膜原布貼合前述接著層原布。
[3]如[1]或[2]之層合體之製造方法，其係進一步包含於前述基材之至少一側的表面上形成前述薄膜層之步驟，形成前述薄膜層之步驟，係包含將前述基材為成帶狀連續之基材原布連續性運送，並且於前述基材原布之至少單側的表面上，連續性形成前述薄膜層。
[4]如[3]之層合體之製造方法，其中，形成前述薄膜層之步驟，係包含藉由於捲繞前述基材原布之第1成膜輥、與和前述第1成膜輥成對向的方式設置之捲繞前述基材原布之第2成膜輥之間施加交流電壓，在前述第1成膜輥與前述第2成膜輥之間的空間，產生前述薄膜層之形成材料即成膜氣體之放電電漿；及藉由使用前述經產生之放電電漿之電漿CVD，而於前述基材原布的表面形成前述薄膜層。
[5]如[4]之層合體之製造方法，其中，前述放電電漿，係包含藉由於前述第1成膜輥與前述第2成膜輥之間形成交流電場，同時形成前述第1成膜輥與前述第2成膜輥膨脹於對向空間之無休止之隧道狀的磁場，施加如具有沿著前述隧道狀之磁場所形成之第1放電電漿、與前述隧道狀之磁場周圍所形成之第2放電電漿的交流電壓，以形成磁場、及形成前述薄膜層之步驟係前述第1放電電漿與前述第2放電電漿以重疊的方式，運送前述基材原布。
[6]如[4]或[5]之層合體之製造方法，其中，前述薄
膜層係至少包含矽、氧及碳，形成前述薄膜層之步驟，包含對於所形成之前述薄膜層，係在前述薄膜層之膜厚方向中自前述薄膜層的表面起之距離、與相對於位於前述距離的點之前述薄膜層所包含之矽原子、氧原子及碳原子的合計數，分別表示矽原子數之比率即矽之原子數比、氧原子數之比率即氧之原子數比、碳原子數之比率即碳之原子數比的關係之矽分布曲線、氧分布曲線及碳分布曲線，以滿足下述之條件(i)~(iii)的方式，調控前述成膜氣體所包含之有機矽化合物與氧的混合比：
(i)前述矽之原子數比、前述氧之原子數比及前述碳之原子數比，係在前述薄膜層之膜厚全體當中90%以上之區域，滿足下述式(1)表示之條件，(氧之原子數比)>(矽之原子數比)>(碳之原子數比)…(1)；(ii)前述碳分布曲線係至少具有1個極值；(iii)在前述碳分布曲線之前述碳之原子數比的最大值及最小值之差異的絕對值為0.05at%以上。
[7]如[6]之層合體之製造方法，其中，在前述薄膜層之矽分布曲線之前述矽之原子比的最大值及最小值之差異的絕對值未滿5at%。
[8]如[1]~[7]中任一項之層合體之製造方法，其中，前述薄膜層的組成為SiOxCy(0<x<2、0<y<2)。
根據本發明，可提供一種可抑制具有氣體阻隔性之薄膜層的破損、或外觀不良的產生之層合體之製造方法。
1‧‧‧層合體
1A‧‧‧層合體原布
2‧‧‧層合薄膜
2A‧‧‧層合薄膜原布
3‧‧‧基材
3A‧‧‧基材原布
4‧‧‧薄膜層
4a‧‧‧第1層
4b‧‧‧第2層
5‧‧‧捲曲抑制層
6、6A‧‧‧接著層
7A‧‧‧分離薄膜
8A‧‧‧接著薄膜
10‧‧‧成膜裝置
11‧‧‧退繞輥
12‧‧‧捲繞輥
13‧‧‧運送輥
17、18‧‧‧成膜輥
19‧‧‧氣體供給管
20‧‧‧電漿產生用電源
21‧‧‧電極
23‧‧‧磁場形成裝置
23a、24a‧‧‧中心磁石
23b、24b‧‧‧外部磁石
24‧‧‧磁場形成裝置
60‧‧‧塗膜
100、200、300‧‧‧製造裝置
110‧‧‧第1退繞輥
120‧‧‧捲繞輥
130‧‧‧第2退繞輥
140‧‧‧貼合輥
141、142‧‧‧輥
150‧‧‧表面處理裝置
160‧‧‧塗佈裝置
170‧‧‧硬化裝置
180‧‧‧運送輥
181、182‧‧‧輥
190‧‧‧切斷裝置
1000‧‧‧有機EL裝置
1100‧‧‧基板
1200‧‧‧有機EL元件
1210‧‧‧陽極
1220‧‧‧陰極
1230‧‧‧有機發光層
SP‧‧‧空間
[圖1]係針對在本發明之一實施形態即層合體之製造方法所製造之層合體之一例所示之示意圖。
[圖2]係表示在本發明之一實施形態即有關層合體之製造方法之層合體之薄膜層之示意圖。
[圖3]係表示有關本發明之第1實施形態之層合體之製造方法之說明圖。
[圖4]係表示有關本發明之第1實施形態之層合體之製造方法之說明圖。
[圖5]係表示有關本發明之第2實施形態之層合體之製造方法之說明圖。
[圖6]係表示本發明之一實施形態即層合體之製造方法之變形例之說明圖。
[圖7]係使用本發明之一實施形態即藉由層合體之製造方法所製造之層合體之有機EL裝置的示意圖。
[圖8]係表示於製造例1所得之在層合薄膜1之薄膜層的矽分布曲線、氧分布曲線、氮分布曲線及碳分布曲線之圖表。
以下，參照圖1~4，並且針對有關本發明之第1實施形態之層合體之製造方法進行說明。尚，在以下全部之圖面，為了更易觀察到圖面，適當變更各構成要素的尺寸或比率等。
圖1係針對在本實施形態之層合體之製造方法所製造之層合體之一例所示之示意圖。層合體1係具有層合薄膜2、與層合薄膜2之一側的面所形成之接著層6。
在有關本實施形態之層合體1，層合薄膜2係具有基材3、與挾持於基材3與接著層6之間所形成之薄膜層4、與設置在和設置基材3之薄膜層4的面相反側的面之捲曲抑制層5。
即，有關本實施形態之層合體1的1個側面係具有層合薄膜2、與接著層6；層合薄膜2係具有基材3、與薄膜層4、與捲曲抑制層5；薄膜層4係設置在基材3與接著層6之間，捲曲抑制層5係設置在和設置基材3之薄膜層4的面相反側的面。
作為基材3之形成材料，例如可列舉聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)等之聚酯樹脂；聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、環狀聚烯烴類等之聚烯烴類樹脂；聚醯胺基樹脂；聚碳酸酯樹脂；聚苯乙烯樹脂；聚乙烯基醇樹脂；乙烯-乙酸乙烯酯共聚物之皂化物；聚丙烯腈樹脂；縮醛樹脂；聚醯亞胺樹脂；聚醚硫化物(PES)，如有必要，亦可組合該等之2種以上使用。配合透明性、耐熱性、線膨脹性等必要之特性，以選擇自聚酯樹脂、及聚烯烴類樹脂所構成之群組較佳；更佳為選擇自PET、PEN、及環狀聚烯烴類所構成之群組。又，作為包含樹脂之複合材料，可列舉聚二甲基矽氧烷、聚倍半矽氧烷等之矽氧烷樹脂；玻璃複合基板；玻璃環氧基板等。此等之材料當中，從耐熱性高、且線膨脹率小的觀點來看，較佳為聚酯系樹脂、聚烯烴類系樹脂、玻璃複合基板、及玻璃環氧基板。又，此等之材料可1種單獨或組合2種以上使用。
在本實施形態之層合體1，係使用PEN作為基材3之形成材料。
基材3之厚度雖是考慮製造層合薄膜時之穩定性等來適當設定，但在真空中，由於基材3的運送容易，故較佳為5μm~500μm。進而，於本實施形態之製造方法所使用之層合薄膜，於薄膜層4之形成時，如後述
由於通過基材3進行放電，故基材3之厚度更佳為50μm~200μm，特佳為50μm~100μm。
尚，「基材的厚度」可作為在任意9個點，從在基材的厚度方向之表面至表面的距離之平均值求得。
尚，基材3從與所形成之薄膜層4的密著性的觀點來看，可實施用以清淨其表面之表面活性處理。作為如此之表面活性處理，例如可列舉電暈處理、電漿處理、及框架處理。
薄膜層4係設置在基材3的表面(即，以製品之層合體來看時，設置在基材與接著層之間)，擔保氣體阻隔性。薄膜層4雖具備至少1層，但可具備複數之層(例如2~4層)，至少各層包含矽、氧及氫。
圖2係表示薄膜層4之示意圖。圖所示之薄膜層4係包含：大量包含藉由後述之成膜氣體的完全氧化反應所形成之SiO2之第1層4a、與大量包含藉由不完全氧化反應所產生之SiOxCy之第2層4b，第1層4a與第2層4b成為交替層合之3層構造。又，構成薄膜層4之層當中之至少1層可進一步含有氮、鋁、鈦。
惟，圖係示意性表示分布於膜組成者，實際上第1層4a與第2層4b之間並非明確產生界面者，組成為連續性變化。於圖，薄膜層4雖作為3層構造表示，但亦可進一步層合複數層。薄膜層4以較3層更多之層構成
時，於層合方向之兩端形成第1層4a，第2層4b成為挾持在相鄰的第1層4a之構成。
即，薄膜層4之1個側面係於基材3之表面上，大量包含SiO2之第1層4a、與大量包含藉由不完全氧化反應所產生之SiOxCy之第2層4b、與大量包含SiO2之第1層4a依此順序層合之構成。
薄膜層4之另一側面，係大量包含SiO2之第1層4a、與大量包含藉由不完全氧化反應所產生之SiOxCy之第2層4b進行交替複數層合，且層合方向之兩端為第1層4a之構成。
捲曲抑制層5係為了抑制層合薄膜2全體之捲曲(翹曲)而設置。作為捲曲抑制層5之形成材料，可採用與上述之薄膜層4相同之材料。又，對於捲曲抑制層5之厚度(以下有時稱為層厚)，亦可成為與上述之薄膜層4相同之厚度。薄膜層4與捲曲抑制層5，較佳為成為相同之形成材料、相同之層構造、及相同之厚度。捲曲抑制層5之厚度，可藉由與後述之薄膜層4的厚度同樣之方法求得。
尚，亦可不形成捲曲抑制層5。
即，有關本實施形態之層合體1的另一側面，係具有層合薄膜2、與接著劑層6；層合薄膜2係具有基材3、與薄膜層4；薄膜層4係設置在基材3與接著層6之間。
接著層6係具有使層合體1接著於其他構件之機能。作為接著層6之形成材料，可使用通常所知悉之材料，例如可使用熱硬化性樹脂組成物或光硬化性樹脂組成物。
尚，所謂熱硬化性樹脂組成物，例如可列舉酚樹脂、環氧樹脂、三聚氰胺樹脂、尿素樹脂、不飽和聚酯樹脂、醇酸樹脂、聚胺基甲酸乙酯樹脂、熱硬化性聚醯亞胺，如有必要，可列舉包含溶劑或黏度調製劑等之組成物。所謂光硬化性樹脂組成物，例如可列舉丙烯酸酯樹脂、環氧樹脂，如有必要，可列舉包含溶劑或黏度調製劑等之組成物。
接著層6係由殘存聚合性官能基之樹脂組成物所構成，藉由使層合體1與其他構件密著後，進一步使構成接著層6之樹脂組成物聚合，可作為實現強固接著之構成。
又，接著層6係將熱硬化性樹脂組成物或光硬化性樹脂組成物作為材料使用，並藉由於事後供給能量，可作為高分子化前述樹脂並使其硬化之構成，亦可作為被稱為感壓型接著劑(Pressure Sensitive Adhesive、PSA)，藉由按壓貼著於對象物之構成。
作為感壓型接著劑，可使用「於常溫具有黏著性，以輕壓力接著於被著材之物質」(JIS K6800)即黏著劑，亦可使用「將特定成分作為保護被膜(微膠囊)內容，藉由適當之手段(壓力、熱等)破壞被膜為止依然
可保持穩定性之接著劑」(JIS K6800)即膠囊型接著劑。
作為接著層6之厚度(以下有時亦稱為膜厚)，可成為100μm以下。又，接著層6之厚度未滿10μm時，由於預測耐衝撃性降低、或易產生皺折，故較佳為10μm以上。即，作為接著層6之厚度，較佳為10μm以上、100μm以下。
接著層6如圖所示可以1層構成，亦即如雙面膠帶，藉由於成為基材之薄膜的雙面設置接著層，可具有可以雙面接著之層合構造。
層合體1的含水率為了抑制對由層合體1密封之對象物的影響，較佳為相對於層合體1的總質量，為0.1質量%以下。層合體1的含水率，例如可藉由減壓乾燥、加熱乾燥或減壓加熱乾燥層合體1來減低。
層合體1的含水率係從層合體1製作約0.1g之試驗片並進行精秤，可將試驗片在卡爾.費歇爾水分計(Karl Fischer moisture meter)以150℃加熱3分鐘，並藉由測定所產生之水分量求得。
以本實施形態之製造方法製造之層合體1成為如以上之構成。
圖3、4係表示本實施形態之層合體之製造方法之說明圖。本實施形態之層合體之製造方法係具有於基材形成
薄膜層之步驟、與於所形成之層合薄膜形成接著層之步驟。在以下之說明，係作為未設置圖1所示之捲曲抑制層5者進行說明。
圖3係表示形成薄膜層之步驟之說明圖，係實施形成薄膜層之步驟之成膜裝置10的示意圖。
圖所示之成膜裝置10，係具備退繞輥11、捲繞輥12、運送輥13~16、成膜輥17、18、氣體供給管19、電漿產生用電源20、電極21、22、設置在成膜輥17內部之磁場形成裝置23、及設置在成膜輥18內部之磁場形成裝置24。成膜裝置10之構成要素當中，至少成膜輥17、18、氣體供給管19、及磁場形成裝置23、24係製造層合薄膜時，配置在未圖示之真空腔內。此真空腔係連接至未圖示之真空泵。真空腔內部的壓力藉由真空泵的運作調整。
使用此裝置時，藉由調控電漿產生用電源20，於成膜輥17與成膜輥18之間的空間，可從氣體供給管19產生所供給成膜氣體的放電電漿，可使用所產生之放電電漿進行電漿CVD成膜。
退繞輥11中，以捲繞成膜前之基材原布3A之狀態設置，將基材原布3A退繞至縱向方向並且進行供給。又，基材原布3A之端部側中設置捲繞輥12，牽引進行成膜後之基材原布3A並且捲繞收容成輥狀。
基材原布3A係呈現帶狀，藉由以與縱向方向交差之方向每一個切斷成特定長度，而成為上述之圖1之基材3。作為基材原布3A之形成材料，可採用與上述之基材3之形成材料同樣的材料。在本實施形態之層合體之製造方法，係使用PEN作為基材原布3A之形成材料。
成膜輥17與成膜輥18係平行延伸成對向配置。兩輥係以導電性材料形成，分別旋轉並且運送基材原布3A。又，成膜輥17與成膜輥18，係彼此絕緣，同時連接至共通之電漿產生用電源20。從電漿產生用電源20施加時，於成膜輥17與成膜輥18之間的空間SP形成電場。
進而，成膜輥17與成膜輥18係於內部儲存磁場形成裝置23、24。磁場形成裝置23、24係於空間SP形成磁場之構件，以成膜輥17及成膜輥18一起不會旋轉的方式儲存。
磁場形成裝置23、24係具有：與成膜輥17、成膜輥18之延伸方向同方向延伸之中心磁石23a、24a、與包圍中心磁石23a、24a之周圍並且與成膜輥17、成膜輥18之延伸方向同方向延伸而配置之圓環狀的外部磁石23b、24b。於磁場形成裝置23，結合中心磁石23a與外部磁石23b之磁力線(磁界)形成無休止之隧道。即使在磁場形成裝置24，同樣結合中心磁石24a與外部磁石24b之磁力線形成無休止之隧道。
藉由此磁力線、與成膜輥17與成膜輥18之
間所形成之電場為交叉之磁控管放電，使其產生成膜氣體之放電電漿。亦即，詳細如後述，空間SP係作為進行電漿CVD成膜之成膜空間使用，在基材原布3A，於未與成膜輥17、18接觸之面(即成膜面)，形成將成膜氣體作為形成材料之薄膜層。
在空間SP之附近，於空間SP設置供給電漿CVD之原料氣體等之成膜氣體的氣體供給管19。氣體供給管19係具有與成膜輥17及成膜輥18之延伸方向同一方向延伸之管狀形狀，從設置在複數點之開口部對空間SP供給成膜氣體。於圖3，係將從氣體供給管19面對空間SP供給成膜氣體的樣子以箭頭表示。
原料氣體可因應所形成之阻隔膜的材質適當選擇使用。作為原料氣體，例如可使用含有矽之有機矽化合物。作為如此之有機矽化合物，例如可列舉六甲基二矽氧烷、1,1,3,3-四甲基二矽氧烷、乙烯基三甲基矽烷、甲基三甲基矽烷、六甲基二矽烷、甲基矽烷、二甲基矽烷、三甲基矽烷、二乙基矽烷、丙基矽烷、苯基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、四甲氧基矽烷、四乙氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、八甲基環四矽氧烷、二甲基二矽氮烷、三甲基二矽氮烷、四甲基二矽氮烷、五甲基二矽氮烷、六甲基二矽氮烷等。此等之有機矽化合物當中，從化合物的操作性或所得之阻隔膜的氣體阻隔性等之觀點來看，較佳為六甲基二矽氧烷、及1,1,3,3-四甲基二矽氧烷。又，此等之有機矽化合物可
1種單獨或組合2種以上使用。進而，作為原料氣體，除了上述之有機矽化合物之外，亦可含有單矽烷，作為所形成之阻隔膜的矽源使用。
作為成膜氣體，除了原料氣體之外，亦可使用反應氣體。作為如此之反應氣體，可適當選擇與原料氣體進行反應而成為氧化物、氮化物等之無機化合物之氣體使用。作為用以形成氧化物之反應氣體，例如可使用氧、臭氧等。又，作為用以形成氮化物之反應氣體，例如可使用氮、氨等。此等之反應氣體可1種單獨或組合2種以上使用，例如形成氧氮化物時，可組合用以形成氧化物之反應氣體與用以形成氮化物之反應氣體使用。
作為成膜氣體，為了將原料氣體供給至真空腔內，如有必要可使用載送氣體。進而，作為成膜氣體，為了使其產生放電電漿，如有必要可使用放電用氣體。作為如此之載送氣體及放電用氣體，可適當使用周知之氣體，例如可使用氦(He)、氬、氖、氙氣等之稀有氣體；氫。
真空腔內之壓力(真空度)，雖可因應原料氣體的種類等適當調整，但以空間SP之壓力為0.1Pa~50Pa較佳。由抑制氣相反應之目的，將電漿CVD定為低壓電漿CVD法時，通常為0.1Pa~10Pa。又，電漿產生裝置之電極轉鼓的電力雖可因應原料氣體之種類或真空腔內之壓力等，適當調整，但較佳為0.1kW~10kW。
基材原布3A之運送速度(線速度)雖可因應
原料氣體的種類或真空腔內的壓力等適當調整，但較佳為0.1m/min~100m/min，更佳為0.5m/min~20m/min。線速度未滿下限值時，於基材原布3A有變易於產生起因於熱之皺折的傾向，另外，線速度超過上限值時，有所形成之阻隔膜的厚度變薄的傾向。即，線速度為下限值以上時，可抑制起因於在基材原布3A之熱之皺折的產生，線速度為上限值以下時，所形成之阻隔膜的厚度變充分。
在如以上之成膜裝置10，如以下般進行對基材原布3A進行成膜。
首先，可於成膜前，以從基材原布3A所產生之排氣變成非常少的方式進行事前之處理。從基材原布3A排氣的產生量，可將基材原布3A安裝在製造裝置，使用減壓裝置內(腔內)時之壓力來判斷。例如，製造裝置之腔內的壓力若為1×10-3Pa以下，可判斷從基材原布3A之排氣的產生量變成非常少者。
作為減少從基材原布3A之排氣的產生量之方法，可列舉真空乾燥、加熱乾燥、及藉由此等組合之乾燥、以及藉由自然乾燥之乾燥方法。即使為任一種乾燥方法，為了促進捲繞成輥狀之基材原布3A之內部的乾燥，較佳為於乾燥中重複進行輥之捲換(退繞及捲繞)，將基材原布3A全體曝露於乾燥環境下。
真空乾燥係藉由於耐壓性之真空容器放入基材原布3A，使用如真空泵之減壓機，排氣真空容器內而成為真空來進行。真空乾燥時之真空容器內的壓力，較佳
為1×10-6Pa以上、1000Pa以下，更佳為1×10-5Pa以上、100Pa以下，再更佳為1×10-4Pa以上、10Pa以下。真空容器內之排氣，可藉由連續運轉減壓機，連續性進行，內壓以無法成為一定以上的方式來進行管理，並且可藉由斷斷續續運轉減壓機來斷續性進行。乾燥時間較佳為至少8小時以上，更佳為1週以上，再更佳為1個月以上。
加熱乾燥係藉由將基材原布3A曝露於50℃以上之環境下來進行。加熱溫度較佳為50℃以上且200℃以下，更佳為70℃以上且150℃以下。超過200℃之溫度時，有基材原布3A變形之虞。又，藉由從基材原布3A溶出低聚物成分並析出於表面，有產生缺陷之虞。乾燥時間可因加熱溫度所使用之加熱手段適當選擇。
作為加熱手段，若為於常壓下可將基材原布3A從50℃以上加熱至200℃以下者，則並未特別限制。通常所知之裝置當中，較佳係使用紅外線加熱裝置、微波加熱裝置、及加熱滾筒。
於此，所謂「紅外線加熱裝置」，係藉由從紅外線產生手段放射紅外線，加熱對象物之裝置。
所謂「微波加熱裝置」，係藉由從微波產生手段，照射微波，加熱對象物之裝置。
所謂「加熱滾筒」，係藉由加熱滾筒表面，使對象物與滾筒表面接觸，而從接觸部分由熱傳導進行加熱之裝置。
自然乾燥係將基材原布3A配置於低濕度之氛
圍中，藉由使乾燥氣體(乾燥空氣、或乾燥氮)通風，維持低濕度之氛圍來進行。進行自然乾燥時，較佳為於配置基材原布3A之低濕度環境，一起配置二氧化矽凝膠等之乾燥劑。乾燥時間較佳為至少8小時以上，更佳為1週以上，再更佳為1個月以上。
此等之乾燥可於將基材原布3A安裝在製造裝置之前以其他途徑進行，亦可於將基材原布3A安裝在製造裝置之後，於製造裝置內進行。
作為將基材原布3A安裝在製造裝置後並使其乾燥之方法，可列舉從退繞輥退繞運送基材原布3A，並且減壓腔內之方法。又，使通過之輥成為具備加熱器之輥，藉由加熱輥，可將前述輥作為上述之加熱滾筒使用來加熱。
作為減少從基材原布3A之排氣之其他方法，可列舉預先於基材原布3A之表面成膜無機膜。作為無機膜之成膜方法，可列舉真空蒸鍍(加熱蒸鍍)、電子束(Electron Beam、EB)蒸鍍、濺鍍、離子鍍等之物理的成膜方法。又，亦可藉由熱CVD、電漿CVD、大氣壓CVD等之化學的堆積法成膜無機膜。進而，於表面藉由將成膜無機膜之基材原布3A由上述之乾燥方法實施乾燥處理，可進一步減少排氣的影響。
即，本發明之製造方法的1個側面，可包含於成膜薄膜層之前，以從基材原布3A所產生之排氣變成非常少的方式，進行真空乾燥、加熱乾燥、藉由真空乾燥與加熱乾燥的組合之乾燥、及自然乾燥；或可包含
於基材原布3A之表面成膜無機膜。
其次，將未圖示之真空腔內作為減壓環境，施加在成膜輥17、成膜輥18，使其於空間SP產生電場。
此時，為了於磁場形成裝置23、24，形成上述之無休止之隧道狀的磁場，故藉由導入成膜氣體，並藉由前述磁場與空間SP所釋出之電子，形成沿著前述隧道之甜甜圈狀成膜氣體的放電電漿。此放電電漿由於可用數Pa附近之低壓力產生，故可將真空腔內之溫度成為室溫附近。
另外，由於在形成磁場形成裝置23、24之磁場以高密度捕捉到之電子的溫度高，故產生藉由前述電子與成膜氣體之碰撞所產生之放電電漿。亦即，藉由由空間SP所形成之磁場與電場，電子被封閉於空間SP，於空間SP形成高密度之放電電漿。更詳細而言，在與無休止之隧道狀的磁場重疊的空間，形成高密度之(高強度之)放電電漿，在未與無休止之隧道狀的磁場重疊的空間，形成低密度之(低強度之)放電電漿。此等放電電漿的強度係連續性變化者。
產生放電電漿時，大量生成自由基或離子進行電漿反應，產生成膜氣體所包含之原料氣體與反應氣體的反應。例如，原料氣體即有機矽化合物、與反應氣體即氧進行反應，而產生有機矽化合物之氧化反應。
於此，於形成高強度之放電電漿的空間，由於氧化反應所給予的能量多，故反應容易進行，可產生作為主要之
有機矽化合物的完全氧化反應。另外，於形成低強度之放電電漿的空間，由於氧化反應所給予的能量少，故反應難以進行，可產生作為主要之有機矽化合物的不完全氧化反應。
尚，在本說明書所謂「有機矽化合物的完全氧化反應」，係指進行有機矽化合物與氧的反應，使有機矽化合物完全氧化分解成二氧化矽(SiO2)與水與二氧化碳為止。所謂「有機矽化合物的不完全氧化反應」，係指有機矽化合物未進行完全氧化反應，成為並非SiO2而是於構造中產生包含碳之SiOxCy(0<x<2,0<y<2)的反應。
如上述，由於放電電漿係於成膜輥17、成膜輥18的表面形成甜甜圈狀，運送至成膜輥17、成膜輥18的表面之基材原布3A，變成交替通過形成高強度之放電電漿的空間、與形成低強度之放電電漿的空間。因此，於通過成膜輥17、成膜輥18的表面之基材原布3A的表面，交替形成藉由完全氧化反應所產生之SiO2與藉由不完全氧化反應所產生之SiOxCy。
此等之外，高溫之2次電子以磁場之作用防止流入基材原布3A，因此，變成可抑制基材原布3A在低的溫度，直接投入高的電力，而達成高速成膜。膜之堆積主要僅發生於基材原布3A之成膜面，成膜輥由於被覆在基材原布3A不易污染，可長時間之穩定成膜。
如此進行所形成之薄膜層4係含有矽、氧及碳之薄膜層4，在分別表示在前述層之膜厚方向從前述層
的表面之距離、與相對於矽原子、氧原子及碳原子的合計量之矽原子的量之比率(以下，有時亦稱為矽之原子數比)、氧原子的量之比率(以下，有時亦稱為氧之原子數比)及碳原子的量之比率(以下，有時亦稱為碳之原子數比)的關係之矽分布曲線、氧分布曲線及碳分布曲線，滿足下述條件(i)~(iii)全部。
(i)首先，薄膜層4係在矽之原子數比、氧之原子數比及碳之原子數比為前述層之膜厚的90%以上、100%以下(更佳為95%以上100%以下，特佳為100%)之區域，滿足下述式(1)表示之條件，(氧之原子數比)>(矽之原子數比)>(碳之原子數比)…(1)。
在薄膜層4之矽之原子數比、氧之原子數比及碳之原子數比為滿足(i)之條件時，所得之氣體阻隔性層合薄膜的氣體阻隔性變充分。
(ii)進而，薄膜層4係碳分布曲線為至少具有1個極值。
在薄膜層4，更佳為碳分布曲線至少具有2個極值，特佳為至少具有3個極值。碳分布曲線不具有極值的情況下，在使所得之氣體阻隔性層合薄膜的薄膜彎曲的情況之氣體阻隔性變不充分。又，如此在至少具有3個極值的情況下，碳分布曲線所具有之一個極值、及從在與前述極值相鄰之極值之薄膜層4的膜厚方向，至薄膜層4的表面之距離之差異的絕對值，較佳皆為200nm以下，更
佳為100nm以下。
尚，在本實施形態所謂「極值」，係指在薄膜層4，相對於從在薄膜層4之膜厚方向至薄膜層4的表面之距離之元素之原子數比的極大值或極小值。又，在本說明書所謂「極大值」，係指在薄膜層4，使至薄膜層4的表面之距離變化的情況，元素之原子數比的值從增加至減少所變化的點，且相較於該點之元素之原子數比的值，將從前述點至從在薄膜層4之膜厚方向至薄膜層4的表面之距離，進一步使其變化20nm位置之元素的原子數比(原子組成百分率)的值，更減少3at%以上的點。進而，在本實施形態所謂「極小值」，係指在薄膜層4，使從薄膜層4的表面之距離變化的情況，元素之原子數比的值從減少至增加所變化的點，且相較於該點之元素之原子數比的值，將從前述點至從在薄膜層4之膜厚方向至薄膜層4的表面之距離，進一步使其變化20nm位置之元素的原子數比(原子組成百分率)的值，更增加3at%以上的點。
(iii)進而，薄膜層4在碳分布曲線之碳之原子數比的最大值及最小值之差異的絕對值為5at%以上。
在薄膜層4，更佳為碳之原子數比的最大值及最小值之差異的絕對值為6at%以上，特佳為7at%以上。絕對值未滿5at%時，在使所得之氣體阻隔性層合薄膜的薄膜彎曲的情況之氣體阻隔性變不充分。即，絕對值為
5at%以上時，在使所得之氣體阻隔性層合薄膜的薄膜彎曲的情況之氣體阻隔性變充分。
在本實施形態，較佳為薄膜層4之氧分布曲線係至少具有1個極值，更佳為至少具有2個極值，特佳為至少具有3個極值。氧分布曲線不具有極值的情況下，在使所得之氣體阻隔性層合薄膜的薄膜彎曲的情況之氣體阻隔性有降低的傾向。又，如此，在至少具有3個極值的情況下，在與氧分布曲線所具有之一個極值及前述極值相鄰之極值，從在薄膜層4之膜厚方向至薄膜層4的表面之距離之差異的絕對值，較佳皆為200nm以下，更佳為100nm以下。
又，在本實施形態，較佳為在薄膜層4之氧分布曲線之氧之原子數比的最大值及最小值之差異的絕對值為5at%以上，更佳為6at%以上，特佳為7at%以上。絕對值未滿下限時，在使所得之氣體阻隔性層合薄膜的薄膜彎曲的情況之氣體阻隔性有降低之傾向。即，絕對值若為下限值以上，可抑制在使所得之氣體阻隔性層合薄膜的薄膜彎曲的情況之氣體阻隔性的降低。
在本實施形態，較佳為在薄膜層4之矽分布曲線之矽之原子數比的最大值及最小值之差異的絕對值為未滿5at%，更佳為未滿4at%，特佳為未滿3at%。絕對值超過上限時，所得之氣體阻隔性層合薄膜之氣體阻隔性有降低之傾向。即，絕對值若為上限值以下，可抑制所得之氣體阻隔性層合薄膜之氣體阻隔性的降低。
又，在本實施形態，在薄膜層4，在表示從在薄膜層4之膜厚方向至前述層的表面之距離、與相對於矽原子、氧原子及碳原子的合計量之氧原子及碳原子的合計量之比率(氧及碳之原子數比)的關係之氧碳分布曲線，在氧碳分布曲線之氧及碳之原子數比之合計的最大值及最小值之差異的絕對值，較佳為未滿5at%，更佳為未滿4at%，特佳為未滿3at%。絕對值超過上限時，所得之氣體阻隔性層合薄膜之氣體阻隔性有降低之傾向。即，絕對值若為上限值以下，可抑制所得之氣體阻隔性層合薄膜之氣體阻隔性的降低。
於此，矽分布曲線、氧分布曲線、碳分布曲線及氧碳分布曲線，係藉由併用X光光電子分光法(XPS：Xray Photoelectron Spectroscopy)之測定與氬等之稀氣體離子濺鍍，使試料內部露出，並且依順序進行表面組成分析，亦即可藉由XPS深度剖析測定作成。藉由如此之XPS深度剖析測定所得之分布曲線，例如可將縱軸作為各元素之原子數比(單位：at%)，將橫軸作為蝕刻時間(濺鍍時間)來作成。尚，如此，在將橫軸作為蝕刻時間之元素的分布曲線，由於蝕刻時間大致上是與從在膜厚方向至薄膜層4之表面的距離相關，故作為「從在薄膜層4之膜厚方向至薄膜層4之表面的距離」，可採用從XPS深度剖析測定時所採用之蝕刻速度與蝕刻時間的關係所算出之薄膜層4之表面的距離。又，作為如此之XPS深度剖析測定時所採用之濺鍍法，較佳係採用使用氬
(Ar+)作為蝕刻離子種之稀氣體離子濺鍍法，將其蝕刻速度(蝕刻速度)定為0.05nm/sec(SiO2熱氧化膜換算值)。
又，在本實施形態，從在膜面全體，形成具有均勻且優異之氣體阻隔性之薄膜層4的觀點來看，較佳為薄膜層4在膜面方向(即與薄膜層4之表面平行之方向)實質上一樣。在本說明書，所謂「薄膜層4在膜面方向實質上一樣」，係指藉由XPS深度剖析測定，對於薄膜層4之膜面之任意2點的測定點，作成氧分布曲線、碳分布曲線及氧碳分布曲線時，在其任意2點的測定點，所得之碳分布曲線所具有之極值數量相同，在個別之碳分布曲線之碳之原子數比的最大值及最小值之差異的絕對值，彼此相同或是為5at%以內之差異。
進而，在本實施形態，較佳為碳分布曲線實質上連續。
在本說明書，所謂「碳分布曲線實質上連續」，係意指在碳分布曲線之碳之原子數比不包含未連續變化之部分，具體而言，係指從蝕刻速度與蝕刻時間所算出從在薄膜層4之膜厚方向至前述層的表面的距離(x、單位：nm)、與碳之原子數比(C、單位：at%)的關係，係滿足下述數式(F1)：｜dC/dx｜≦0.01…(F1)
表示之條件。
尚，「dC」係表示從蝕刻速度與蝕刻時間所算出從在
薄膜層4之膜厚方向至前述層的表面之碳之原子數比，「dx」係表示從蝕刻速度與蝕刻時間所算出從在薄膜層4之膜厚方向至前述層的表面之距離。
藉由本實施形態之方法所製造之氣體阻隔性層合薄膜，係具備至少1層全部滿足上述條件(i)~(iii)之薄膜層4，但可具備2層以上滿足如此條件之層。進而，具備2層以上如此之薄膜層4的情況下，複數之薄膜層4之材質可為相同亦可為相異。又，具備2層以上如此之薄膜層4的情況下，如此之薄膜層4可形成於基材一側之表面上，亦可形成於基材兩方的表面上。又，作為如此之複數之薄膜層4，可包含不一定具有氣體阻隔性之薄膜層4。
又，在矽分布曲線、氧分布曲線及碳分布曲線，矽之原子數比、氧之原子數比及碳之原子數比為在前述層之膜厚的90%以上區域，滿足式(1)表示之條件的情況下，相對於在薄膜層4中之矽原子、氧原子及碳原子的合計量，矽原子的含量之原子數比率，較佳為25at%以上且45at%以下，更佳為30at%以上且40at%以下。又，相對於在薄膜層4中之矽原子、氧原子及碳原子的合計量，氧原子的含量之原子數比率較佳為33at%以上且67at%以下，更佳為45at%以上且67at%以下。進而，相對於在薄膜層4中之矽原子、氧原子及碳原子的合計量，碳原子的含量之原子數比率，較佳為3at%以上且33at%以下，更佳為3at%以上且25at%以下。
進而，在矽分布曲線、氧分布曲線及碳分布曲線，矽之原子數比、氧之原子數比及碳之原子數比為在前述層之膜厚的90%以上區域，滿足式(2)表示之條件的情況下，相對於在薄膜層4中之矽原子、氧原子及碳原子的合計量，矽原子的含量之原子數比率，較佳為25at%以上且45at%以下，更佳為30at%以上且40at%以下。又，相對於在薄膜層4中之矽原子、氧原子及碳原子的合計量，氧原子的含量之原子數比率較佳為1at%以上且33at%以下，更佳為10at%以上且27at%以下。進而，相對於在薄膜層4中之矽原子、氧原子及碳原子的合計量，碳原子的含量之原子數比率，較佳為33at%以上且66at%以下，更佳為40at%以上且57at%以下。
又，薄膜層4之厚度(亦稱為膜厚)較佳為5nm以上且3000nm以下的範圍，更佳為10nm以上且2000nm以下的範圍，特佳為100nm以上且1000nm以下的範圍。薄膜層4之厚度為未滿下限時，有氧氣體阻隔性、水蒸氣阻隔性等之氣體阻隔性劣化的傾向，另外，超過上限時，有因彎曲導致易降低氣體阻隔性的傾向。即，薄膜層4之厚度為下限值以上時，氧氣體阻隔性、水蒸氣阻隔性等之氣體阻隔性良好，為上限值以下時，難以降低因彎曲導致之氣體阻隔性。
又，本實施形態之氣體阻隔性層合薄膜具備複數之薄膜層4的情況，該等之薄膜層4之厚度(膜厚)的合計值通常為10nm以上且10000nm以下的範圍，較佳
為10nm以上且5000nm以下的範圍，更佳為100nm以上且3000nm以下的範圍，特佳為200nm以上且2000nm以下的範圍。薄膜層4之厚度的合計值未滿下限值時，有氧氣體阻隔性、水蒸氣阻隔性等之氣體阻隔性劣化的傾向，另外，超過上限時，有因彎曲導致易降低氣體阻隔性的傾向。即，薄膜層4之厚度的合計值為下限值以上時，氧氣體阻隔性、水蒸氣阻隔性等之氣體阻隔性良好，為上限值以下時，難以降低因彎曲導致之氣體阻隔性。
為了形成如此之薄膜層4，作為成膜氣體所包含之原料氣體與反應氣體的比率，為了使原料氣體與反應氣體完全反應，較佳為相較理論上成為必要之反應氣體的量之比率，亦不可過剩反應氣體的比率。反應氣體的比率變成過剩時，導致得不到全部滿足上述條件(i)~(iii)之薄膜層4。
以下，使用含有作為原料氣體之六甲基二矽氧烷(HMDSO：(CH3)6Si2O：)與作為反應氣體之氧(O2)之成膜氣體，將製造矽-氧系之薄膜層的情況為例，針對成膜氣體中之原料氣體與反應氣體之適合比率等進行更詳細說明。
將含有作為原料氣體之HMDSO、與作為反應氣體之氧之成膜氣體藉由電漿CVD使其反應，以製作矽-氧系之薄膜層時，藉由其成膜氣體引起如下述反應式(1)所記載之反應，製造二氧化矽。
[化1](CH3)6Si2O+12O2→6CO2+9H2O+2SiO2…(1)
在如此之反應，完全氧化HMDSO1莫耳所必要的氧量為12莫耳。因此，於成膜氣體中，由於相對於HMDSO1莫耳，使其含有12莫耳以上之氧，而使用完全反應的情況，形成均勻之二氧化矽膜，變成無法形成完全滿足上述條件(i)~(iii)之薄膜層4。因此，形成本實施形態之薄膜層4時，以無法完全進行上述(1)式之反應的方式，相對於HMDSO1莫耳，必須將氧量變成較化學量論比之12莫耳更少。
尚，於成膜裝置10之真空腔內的反應，原料之HMDSO與反應氣體之氧，由於從氣體供給部對成膜區域供給而進行成膜，反應氣體之氧之莫耳量(流量)即使為原料之HMDSO之莫耳量(流量)的12倍莫耳量(流量)，現實上亦無法完全進行反應，將氧之含量與化學量論比相比較，認為是大幅過剩供給，初次完結反應(例如為了得到藉由CVD使其完全氧化之氧化矽，亦有將氧之莫耳量(流量)成為原料之HMDSO的莫耳量(流量)之20倍以上左右的情況)。因此，相對於原料之HMDSO的莫耳量(流量)之氧之莫耳量(流量)，較佳為化學量論比即12倍量以下(更佳為10倍以下)的量。
藉由以如此之比使其含有HMDSO及氧，未完全氧化之HMDSO中之碳原子或氫原子注入薄膜層4中，變成可形成全部滿足上述條件(i)~(iii)之薄膜
層4，變成可發揮所得之氣體阻隔性層合薄膜優異之阻隔性及耐彎曲性。
尚，相對於成膜氣體中之HMDSO的莫耳量(流量)之氧之莫耳量(流量)過少時，由於未氧化之碳原子或氫原子於薄膜層4中過剩取入，此情況降低阻隔膜的透明性。如此之氣體阻隔性薄膜，導致無法利用在將如有機EL裝置或有機薄膜太陽電池等之透明性作為必要之裝置用的可撓性基板。從如此之觀點來看，較佳為相對於成膜氣體中之HMDSO的莫耳量(流量)之氧之莫耳量(流量)的下限，成為HMDSO的莫耳量(流量)之更多0.1倍的量，更佳為成為更多0.5倍的量。
即，相對於成膜氣體中之HMDSO的莫耳量(流量)之氧之莫耳量(流量)，較佳為HMDSO的莫耳量(流量)之0.1倍量以上、12倍量以下，更佳為0.5倍量以上、10倍量以下。
如此，是否完全氧化有機矽化合物，除了成膜氣體中之原料氣體與反應氣體的混合比之外，亦可藉由施加於成膜輥17、成膜輥18之施加電壓來調控。
藉由使用如此之放電電漿之電漿CVD法，可對於捲繞在成膜輥17、成膜輥18之基材原布3A的表面，進行連續性薄膜層4之形成。
形成捲曲抑制層5時，於薄膜層4之形成後，對與形成基材原布3A之薄膜層4的面相反側的面進行成膜。捲曲抑制層5藉由在與形成薄膜層4的條件相同
條件進行成膜，可成為與薄膜層4相同組成、相同層構造、及相同層厚(厚度)。當然藉由將捲曲抑制層5之形成條件與薄膜層4之形成條件變成不同，可將捲曲抑制層5之組成、層構造、層厚成為與薄膜層4不同亦無妨。
即，本發明之層合體之製造方法的1個側面，係包含形成接著層之步驟、與形成薄膜層之步驟、與進而由所期望形成捲曲抑制層之步驟；前述形成捲曲抑制層之步驟可與形成前述薄膜層之步驟以同樣條件進行，亦可以不同條件進行。
藉此，可製造層合薄膜為成帶狀連續之層合薄膜原布2A。層合薄膜原布2A藉由以與縱向方向交差之方向每一個切斷成特定長度而成為層合薄膜2。
圖4係表示形成接著層之步驟之說明圖，係實施形成接著層之步驟之製造裝置100之示意圖。
圖所示之製造裝置100係具備第1退繞輥110、捲繞輥120、第2退繞輥130、貼合輥140、及表面處理裝置150。
第1退繞輥110中，將薄膜層以面向外側之狀態，並以捲繞層合薄膜原布2A之狀態設置，將層合薄膜原布2A對縱向方向退繞並且進行供給。
捲繞輥120係設置於層合薄膜原布2A之端部側，牽引形成接著層後之層合薄膜原布2A(後述之層合
體原布1A)，並且捲繞收容成輥狀。
第2退繞輥130中，係以捲繞帶狀之接著薄膜8A之狀態設置，將接著薄膜8A對縱向方向退繞並且進行供給。接著薄膜8A係於帶狀之分離薄膜7A之一面，成帶狀設置接著層6A者，將接著層6A以面向外側之狀態捲繞至第2退繞輥130。
接著層6A相當於在本發明之「接著層原布」。作為接著層6A之形成材料，可採用與上述之接著層6的形成材料相同之材料。
分離薄膜7A係可剝離貼著於接著層6A之一面。藉由從接著薄膜8A剝離分離薄膜7A，露出接著層6A，而變成可接著。
貼合輥140係具有一對之輥141及輥142。於貼合輥140，相對於一對之輥的間隙，從同方向侵入層合薄膜原布2A與接著薄膜8A，藉由於一對之輥間挾持層合薄膜原布2A與接著薄膜8A並進行加壓，貼合兩者而形成層合體原布1A。詳細而言，於貼合輥140，係以使層合薄膜原布2A之薄膜層、與接著薄膜8A之接著層6A對向之狀態貼合兩者，而形成層合體原布1A。層合體原布1A藉由以與縱向方向交差之方向每一個切斷成特定長度，而成為係本實施形態之層合體之製造方法的目的物即層合體1。
在本實施形態之層合體之製造方法，相對於層合薄膜原布2A，於縱向方向，以加入每一單位截面積
0.5N/mm2以上且未滿50N/mm2的張力之狀態，貼合層合薄膜原布2A與接著薄膜8A，而於層合薄膜原布2A之一側的面形成接著層。在製造裝置100，在第1退繞輥110與貼合輥140之間之層合薄膜原布2A的張力成為上述範圍。
尚，在本說明書，所謂在「單位截面積」之截面積，係意指以與縱向方向垂直的面切斷時之切剖面。
即，本實施形態之層合體之製造方法的1個側面，相對於層合薄膜原布2A，於縱向方向，係包含藉由以加入每一單位截面積0.5N/mm2以上且未滿50N/mm2的張力之狀態，貼合層合薄膜原布2A與接著薄膜8A，而於層合薄膜原布2A之一側的面形成接著層。
藉由於層合薄膜原布2A加入上述之張力，即使彎曲在第1退繞輥110捲繞成輥狀之層合薄膜原布2A，亦可與接著薄膜8A成為良好貼合，不易產生外觀不良。
又，層合薄膜原布2A所加入之張力為0.5N/mm2以上時，於層合體原布1A難以形成皺折，不易產生外觀不良。又，層合薄膜原布2A所加入之張力未滿50N/mm2時，相對於所製造之層合體1，即使加入衝撃的情況亦難以破壞薄膜層，易維持氣體阻隔性。
又，在本實施形態之層合體之製造方法，相對於接著薄膜8A，較佳為於縱向方向，以加入每一單位截面積0.01N/mm2以上且未滿5N/mm2的張力之狀態，貼
合層合薄膜原布2A與接著薄膜8A，而於層合薄膜原布2A之一側的面形成接著層。所加入之張力，較佳為若每一單位截面積為0.1N/mm2以上且未滿0.5N/mm2更佳。在製造裝置100，在第2退繞輥130與貼合輥140之間之接著薄膜8A的張力成為上述範圍。
即，本實施形態之層合體之製造方法的1個側面，相對於接著薄膜8A，於縱向方向係包含藉由以加入每一單位截面積0.01N/mm2以上且未滿5N/mm2的張力之狀態，貼合層合薄膜原布2A與接著薄膜8A，而於層合薄膜原布2A之一側的面形成接著層。
接著薄膜8A所加入之張力為0.01N/mm2以上時，於層合體原布1A難以形成皺折，不易產生外觀不良。又，層合薄膜原布8A所加入之張力未滿5N/mm2時，接著薄膜8A被拉延而成變形之虞較低，易製造如同設計之層合體1。
層合薄膜原布2A所加入之張力，可藉由調整第1退繞輥110之退繞速度(旋轉速度)、與貼合輥140之旋轉速度來調控。又，接著薄膜8A所加入之張力，可藉由調整第2退繞輥130之退繞速度(旋轉速度)、與貼合輥140之旋轉速度來調控。調整貼合輥140之旋轉速度時，由於對層合薄膜原布2A所加入之張力與接著薄膜8A所加入之張力的兩方造成影響，個別調控張力的情況下，調整第1退繞輥110或第2退繞輥130之旋轉速度較佳。
貼合輥140可成為具有加熱一對之輥141、
142之構成。於如此之構成之貼合輥140，藉由加熱層合薄膜原布2A與接著薄膜8A，由於可軟化層合薄膜原布2A及接著薄膜8A並且進行貼合，變成可使兩者之對向面(貼合面)的接觸面積增加，可期待提昇密著性的效果。又，接著層6A之形成材料為熱硬化性樹脂時，促進硬化。
加熱溫度為超過構成層合薄膜原布2A之樹脂、與構成接著薄膜8A之樹脂的至少一者之玻璃轉移溫度(Tg)的溫度即可。若為如此之溫度，層合薄膜原布2A或接著薄膜8A變可熱變形，可期待提昇上述之密著性的效果。
貼合時之壓力，例如以調控為0.1MPa以上且0.5MPa以下較佳。
表面處理裝置150係配置於第1退繞輥110與貼合輥140之間的層合薄膜原布2A之運送路線上。表面處理裝置150係配置於可處理與在層合薄膜原布2A之接著薄膜8A的對向面之薄膜層的表面之位置。表面處理裝置150係對於薄膜層的表面，實施電漿處理、UV臭氧處理、電暈處理等。藉此，於薄膜層的表面由於去除雜質，增加羥基等之極性基量，故可達成層合薄膜原布2A與接著薄膜8A之密著性的提昇(剝離強度的提昇)。
其他，製造裝置100可成為具有捲繞接著薄膜8A之保護薄膜之捲繞輥、或運送各薄膜時所用之運送輥等周知之構成。
從如以上進行所製造之層合體原布1A，例如藉由從捲繞輥120進行退繞，並且以與縱向方向交差之方向每一個切斷成特定長度，而得到於接著層6貼著分離薄膜之層合體1。
即，本發明之層合體之製造方法作為1個側面，可包含將藉由前述製造步驟所形成之前述層合體原布1A，進一步以與縱向方向交差之方向切斷。
進而，前述方法可包含剝離分離薄膜。
本實施形態之層合體之製造方法成為如以上之構成。
根據如以上構成之層合體之製造方法，可提供一種可抑制具有氣體阻隔性之薄膜層的破損、或外觀不良的產生之層合體之製造方法。
圖5係有關本發明之第2實施形態之層合體之製造方法的說明圖。本實施形態之層合體之製造方法係與第1實施形態之層合體之製造方法一部分共通，形成接著層之步驟不同。據此，在本實施形態，對於與第1實施形態共通之構成要素賦予相同符號，詳細說明則省略。
圖5係表示在本實施形態之形成接著層之步驟的說明圖，係實施形成接著層之步驟之製造裝置200之示意圖。
圖所示之製造裝置200係具備第1退繞輥
110、捲繞輥120、表面處理裝置150、塗佈裝置160、及硬化裝置170。
塗佈裝置160係配置於表面處理裝置150與捲繞輥120之間的層合薄膜原布2A之運送路線上。塗佈裝置160係於與在層合薄膜原布2A之接著薄膜8A的對向面之薄膜層的表面，塗佈呈現液狀之接著層之前驅物的組成物。
塗佈裝置係具有儲集前述前驅物之組成物未圖示之槽、與吐出和層合薄膜原布2A對向之前述前驅物之組成物之塗佈部、與設置在連接槽與塗佈部之配管之未圖示的送液泵。在圖5，僅表示附符號160之塗佈部。
作為塗佈部，可使用可塗佈液狀之前驅物之組成物的通常所知悉之構成，例如可採用分注器、模具塗佈機、棒塗佈機、狹縫塗佈機、噴灑塗佈裝置或印刷機。
作為前述前驅物之組成物，可為硬化性樹脂、光聚合起始劑、如有必要包含溶劑或黏度調製劑等之組成物(光硬化性組成物)，可為取代光聚合起始劑之包含熱分解型聚合起始劑之組成物(熱硬化性組成物)。於本實施形態，變成使用光硬化性組成物。
藉由調整由塗佈裝置160之前述前驅物之組成物的塗佈量、與由第1退繞輥110及捲繞輥120之層合薄膜原布2A之運送速度，可調控層合薄膜原布2A之表面所形成之前驅物之組成物的塗膜60之厚度(膜厚)。
硬化裝置170係具有促進塗膜60之硬化之機
能。在本實施形態，由於作為前驅物之組成物變成使用光硬化性組成物，故作為硬化裝置170，例如使用可照射紫外線等之光之光源。於硬化裝置170，對塗膜60照射紫外線，於照射紫外線之塗膜60，藉由光聚合反應促進聚合反應而硬化，形成接著層6A。尚，塗佈塗佈裝置160之前述前驅物之組成物，為熱硬化性組成物情況下，作為硬化裝置170，係使用紅外線照射裝置或加熱器等之熱源。
在本實施形態之層合體之製造方法，相對於層合薄膜原布2A，於縱向方向，係包含藉由以加入每一單位截面積0.5N/mm2以上且未滿50N/mm2的張力之狀態，於層合薄膜原布2A之表面形成塗膜60，而於層合薄膜原布2A之一側的面形成接著層。在製造裝置100，在第1退繞輥110與捲繞輥120之間之層合薄膜原布2A的張力成為上述範圍。
即，本發明之層合體之製造方法的1個側面，相對於層合薄膜原布2A，於縱向方向，係包含藉由以加入每一單位截面積0.5N/mm2以上且未滿50N/mm2的張力之狀態，於層合薄膜原布2A之表面形成塗膜60，使前述塗膜硬化，而於層合薄膜原布2A之一側的面形成接著層。
層合薄膜原布2A所加入之張力為0.5N/mm2以上時，由於在所形成之塗膜60之膜厚不均勻，故層合體原布1A難以形成皺折，不易產生外觀不良。又，層合薄膜原布2A所加入之張力未滿50N/mm2時，相對於所製
造之層合體1，即使加入衝撃的情況亦難以破壞薄膜層，易維持氣體阻隔性。
從如以上進行所製造之層合體原布1A，例如藉由從捲繞輥120進行退繞，並且以與縱向方向交差之方向每一個切斷成特定長度，可得到層合體1。
即，本發明之層合體之製造方法作為1個側面，可包含將藉由前述製造步驟所形成之前述層合體原布1A，進一步以與縱向方向交差之方向切斷。
本實施形態之層合體之製造方法成為如以上之構成。
根據如以上構成之層合體之製造方法，可提供一種可抑制具有氣體阻隔性之薄膜層的破損、或外觀不良的產生之層合體之製造方法。
圖6係表示上述實施形態之變形例的說明圖，係對應第1實施形態之圖4之圖。圖6所示之製造裝置300係具備第1退繞輥110、第2退繞輥130、貼合輥140、表面處理裝置150、運送輥180、及切斷裝置190。
運送輥180係層合薄膜原布2A(層合體原布1A)之運送路線上，配置於貼合輥140之下流側。運送輥180係具有一對之輥181及輥182，於一對之輥181、182之間挾持層合體原布1A運送至下流側。
切斷裝置190係層合薄膜原布2A(層合體原布1A)之運送路線上，配置於運送輥180之下流側。切
斷裝置190係將運送來之層合體原布1A以與層合體原布1A之縱向方向交差之方向每一個切斷成特定長度，連續製造層合體1。
使用如以上之製造裝置300之層合體之製造方法中，藉由使用切斷裝置190，實施切斷層合體原布1A製造層合體1之步驟，於圖4所示之捲繞輥120並未捲繞層合體原布1A，可連續性製造層合體1。
即，本發明之層合體之製造方法的1個側面，係包含於捲繞輥120並未捲繞層合體原布1A，而是使用切斷裝置190切斷層合體原布1A，製造層合體1之步驟。
尚，在第2實施形態之圖5所示之製造裝置200，取代捲繞輥120，可於硬化裝置170之下流側，作為配置上述之運送輥180與切斷裝置190之製造裝置。即使為使用如此之製造裝置之層合體之製造方法，亦可連續性製造層合體1。
圖7係使用藉由本實施形態之層合體之製造方法所製造之層合體之有機EL裝置的示意圖。
圖所示之有機EL裝置1000係具有基板1100、與設置在基板1100上之有機EL元件1200、與設置在基板1100及有機EL元件1200上之層合體1。層合體1係使用藉由上述之層合體之製造方法所製造者。
基板1100係有機EL元件1200從基板1100
側取出光之底部發射型的構成時，使用具有光透過性者。又，有機EL元件1200為從與基板1100側相反側取出光之頂部發射型的構成時，基板1100可具有光透過性，亦可為不透明者。
作為不透明基板之形成材料，例如可列舉氧化鋁等之陶瓷、樹脂材料等。又，亦可使用如絕緣處理金屬板的表面之基板。作為具有光透過性之基板之形成材料，可列舉玻璃、石英等之無機物；丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯樹脂等之樹脂材料。此等當中，基板之形成材料為樹脂材料時，較佳為實施適當氣體阻隔處理者。
基板1100可為具有可撓性者，亦可為不具有可撓性者。
有機EL元件1200係具有陽極1210、與陰極1220、與挾持於陽極1210及陰極1220之有機發光層1230。
陽極1210係以銦錫氧化物、銦鋅氧化物、錫氧化物等通常所知悉之形成材料形成。
陰極1220係以較陽極1210功函數更小之(例如未滿5eV)材質形成。作為陰極1220之形成材料，例如可列舉鈣、鎂、鈉、鋰金屬、氟化鈣等之金屬氟化物或氧化鋰等之金屬氧化物、乙醯丙酮鈣(Acetylacetonato calcium)等之有機金屬錯合物等。有機EL元件1200為頂部發射型的構成時，藉由選擇陰極1220的厚度或材料，使其於陰極1220具有光透過性。
有機發光層1230作為有機EL元件之形成材料，可使用通常所知悉之發光材料。有機發光層1230之形成材料可為低分子化合物，亦可為高分子化合物。
層合體1係將接著層6面向有機EL元件1200與基板1100及有機EL元件1200接著，於層合體1與基板1100所包圍之空間內密封有機EL元件1200。尚，於圖，僅表示一方向之剖面視野，但有機EL元件1200以全方位包圍在層合體1與基板1100。
在如此之構成之有機EL裝置1000，由於使用上述之層合體1，密封有機EL元件1200，變成具有氣體阻隔性之薄膜層難以破損，成為信賴性高者。又，在所使用之層合體1，由於抑制外觀不良的產生而成為外觀良好者。進而，有機EL裝置1000為具備頂部發射型之有機EL元件1200時，發光光雖透過層合體1射出至外部，但在層合體1，由於抑制接著層6皺折的形成，發光光不會進行折射.散射，而是有效果地射出至外部故較佳。
以上，雖參照附加圖面，並且針對有關本發明之適合實施的形態例進行說明，但可說並非被限定於有關本發明之例。在上述之例所示之各構成構件的諸多形狀或組合等為一例，在不脫離本發明之主旨的範圍，根據設計要求可為各種變更。
例如，在上述實施形態，對於層合薄膜原布2A或接著薄膜8A，於縱向方向以加入張力之狀態，實施形成接著層之步驟，但加入量力之方向並不限於此。除了
縱向方向，可作為將層合薄膜原布2A或接著薄膜8A以擴散至寬度方向的方式加入張力，並且亦即於各薄膜對二軸方向加入張力，實施形成接著層之步驟。
以下雖將本發明由實施例進行說明，但本發明並非被限定於此等之實施例。
以下之實施例及比較例，係使用由下述方法所製造之層合薄膜。
使用上述之圖3所示之製造裝置製造層合薄膜。
將二軸拉延聚萘二甲酸乙二酯薄膜(帝人杜邦薄膜公司製、PQDA5、厚度100μm、寬度700mm)作為基材使用，將此安裝在真空腔內之送出輥。將真空腔內定為1×10-3Pa以下後，將基材以0.5m/分鐘之一定速度運送，並且於基材上進行薄膜層之成膜。基材所使用之二軸拉延聚萘二甲酸乙二酯薄膜係於單面成為實施易接著處理(底漆處理)之非對稱構造，對未實施易接著處理的面進行薄膜層之成膜。在為了形成薄膜層所使用之電漿CVD裝置，於一對之電極間使其產生電漿，與前述電極表面密接，並且運送基材，而於基材上形成薄膜層。又，前述之一對之電極，係磁束密度以高至電極及基材表面的方式，於電極
內部配置磁石，電漿產生時於電極及基材上，電漿被高密度拘束。
通過薄膜層之成膜，面向成為成膜區之電極間的空間，將六甲基二矽氧烷氣體導入100sccm(Standard Cubic Centimeter per Minute、0℃、1氣壓基準)、氧氣體導入900sccm，於電極輥間供給1.6kW、頻率70kHz之交流電力，進行放電使其產生電漿。其次，在真空腔內之排氣口周邊之壓力以成為1Pa的方式調節排氣量後，藉由電漿CVD法於運送基材上形成薄膜層。重複此步驟4次。
層合薄膜之薄膜層的膜厚對於層合薄膜，係使用小坂研究所製Surfcorder ET200，進行無成膜部與成膜部之段差測定而求得。所得之層合薄膜之薄膜層的膜厚為700nm。
層合薄膜之全光線透過率係藉由須賀試驗機公司製之直讀霧狀電腦(型式HGM-2DP)測定。以無樣品狀態進行背景測定後，將層合薄膜設定在樣品支架進行測定而求得。所得之層合薄膜的全光線透過率為87%。
層合薄膜之水蒸氣透過度係在溫度40℃、濕度90%RH之條件，藉由鈣腐蝕法(日本特開2005-283561號公報所記載之方法)測定而求得。所得之層合薄膜的水蒸氣透過度為2×10-5g/m2/day。
所得之層合薄膜在薄膜層之膜厚方向之90%以上的區域中，成為從原子數比比較大者至氧、矽、碳之
順序，又具有10以上膜厚方向之碳分布曲線的極值，進而在碳分布曲線之碳之原子數比的最大值及最小值之差異的絕對值為15at%以上。
又，在所得之層合薄膜，在下述條件進行XPS深度剖析測定，求得所得之矽原子、氮原子、氧原子及碳原子之分布曲線。圖8係表示在製造例1所得之層合薄膜1之薄膜層的矽分布曲線、氧分布曲線、氮分布曲線及碳分布曲線之圖表。
蝕刻離子種：氬(Ar+)
蝕刻速度(SiO2熱氧化膜換算值)：0.05nm/秒
蝕刻間隔(SiO2換算值)：10nm
X光光電子分光裝置：Thermo Fisher Scientific公司製、機種名「VG Theta Probe」
照射X光：單結晶分光AlKα
X光之光點及其尺寸：800×400μm之橢圓形。
於上述層合薄膜、及透明雙面黏著膠帶(琳得科公司製、TL-430S-06、30μm厚)以分別加入下述張力之狀態，使用輥進行貼合，製造實施例1之層合體。此時，於層合薄膜之薄膜層側貼合透明雙面黏著膠帶。
尚，透明雙面黏著膠帶相當於在上述之實施形態之
「接著薄膜8A」，透明雙面黏著膠帶之接著層相當於在上述之實施形態之「接著層6A]、「接著層6」。
層合薄膜每一單位截面積的張力：39N/mm2
透明黏著雙面膠帶每一單位截面積的張力：0.1N/mm2
除了將貼合條件變更為下述條件之外，其他與實施例1同樣進行，製造實施例2之層合體。
層合薄膜每一單位截面積的張力：0.5N/mm2
透明黏著雙面膠帶每一單位截面積的張力：0.1N/mm2
除了將貼合條件變更為下述條件之外，其他與實施例1同樣進行，製造比較例1之層合體。
層合薄膜每一單位截面積的張力：62.5N/mm2
透明黏著雙面膠帶每一單位截面積的張力：0.1N/mm2
除了將貼合條件變更為下述條件之外，其他與實施例1同樣進行，製造比較例2之層合體。
層合薄膜每一單位截面積的張力：無
透明黏著雙面膠帶每一單位截面積的張力：0.1N/mm2
對於所得之層合體，以下述之方法進行評估。
對於所得之層合體的外觀，進行目視評估。
從所得之層合體，切出2cm平方製作試驗片。對於試驗片，以層合薄膜側為下、透明雙面黏著膠帶側為上的方式載置於試驗台，從層合體上方10nm的位置，落下鐵球(直徑：1英寸(2.54cm)、重量：68g)加上衝撃。
對於落球後之層合體，使用顯微鏡(股份有限公司High Rocks公司製、DIGITAL MICROSCOPE KH7700)以210倍的倍率觀察，計測存在於1.8mm×1.4mm之視野範圍之薄膜層的破裂數目。
將評估結果示於下述表1。在表1，將皺折及破裂雙方皆無者作為為良品以「A」表示，將具有皺折及破裂當中任一方者作為不良品以「B」表示。又，於表
1，將使用之透明雙面黏著膠帶單作為「黏著膠帶」表示。
評估之結果，於實施例1、2之層合體，貼合後無皺折，耐衝撃試驗後之薄膜層中，於觀察視野中並未存在破裂。
另外，於比較例1之層合體，貼合後雖無皺折，但於耐衝撃試驗後之薄膜層中，觀察視野中14條存在破裂。
又，於比較例2之層合體，於耐衝撃試驗後之薄膜層，觀察視野中雖未存在破裂，但於透明雙面著膠帶形成皺折。
由以上之結果，瞭解到本發明為有用。
Claims (8)
- 一種層合體之製造方法，其係具有層合薄膜、與於前述層合薄膜一側的面形成之接著層之層合體之製造方法，前述層合薄膜係具有層合基材與至少包含矽之形成於前述基材與前述接著層之間之薄膜層，該層合體之製造方法具有使前述層合薄膜為成帶狀連續之層合薄膜原布(Original fabric)，對縱向方向運送，並且對於前述層合薄膜原布，於前述縱向方向，以加入每一單位截面積為0.5N/mm2以上且未滿50N/mm2之張力的狀態，於前述層合薄膜原布一側的面，形成前述接著層之步驟。
- 如請求項1之層合體之製造方法，前述接著層之形成材料使用帶狀連續之接著層原布，形成前述接著層之步驟中，將前述接著層原布，對縱向方向運送，並且對於前述接著層原布，於前述縱向方向，以加入每一單位截面積為0.01N/mm2以上且未滿5N/mm2之張力的狀態，對前述層合薄膜原布貼合。
- 如請求項1或2之層合體之製造方法，其步驟具有前述基材為將帶狀連續之基材原布連續性運送，並且於前述基材原布之至少單側的表面上，連續性形成前述薄膜層。
- 如請求項3之層合體之製造方法，其中，形成前述薄膜層之步驟，係使用藉由利用於捲繞前述基材原布之第1成膜輥、與和前述第1成膜輥成對向，捲繞前述基材原布之第2成膜輥之間施加交流電壓，產生在前述第1成膜輥與前述第2成膜輥之間的空間前述薄膜層之形成材料即為成膜氣體之放電電漿之電漿CVD者。
- 如請求項4之層合體之製造方法，其中，前述放電電漿，係藉由於前述第1成膜輥與前述第2成膜輥之間形成交流電場，同時形成前述第1成膜輥與前述第2成膜輥膨脹於對向空間之無休止之隧道狀的磁場，具有沿著前述隧道狀之磁場所形成之第1放電電漿、與前述隧道狀之磁場周圍所形成之第2放電電漿，形成前述薄膜層之步驟係將前述第1放電電漿與前述第2放電電漿以重疊的方式，進行運送前述基材原布。
- 如請求項4之層合體之製造方法，其中，前述薄膜層係至少包含矽、氧及碳，形成前述薄膜層之步驟中，包含對於所形成之前述薄膜層，係自前述薄膜層的表面起之距離、與相對於位於前述距離的點之前述薄膜層所包含之矽原子、氧原子及碳原子的合計數，分別表示矽原子數之比率(矽之原子數比)、氧原子數之比率(氧之原子數比)、碳原子數之比率(碳之原子數比)的關係之矽分布曲線、氧分布曲線及碳分布曲線中，以滿足下述之條件(i)~(iii)的方式，調控前述成膜氣體所包含之有機矽化合物與氧的混合比：(i)矽之原子數比、氧之原子數比及碳之原子數比，係在前述薄膜層之膜厚全體當中90%以上之區域，滿足下述式(1)表示之條件，(氧之原子數比)>(矽之原子數比)>(碳之原子數比)．．．(1)；(ii)前述碳分布曲線係至少具有1個極值；(iii)在前述碳分布曲線之碳之原子數比的最大值及最小值之差異的絕對值為0.05以上。
- 如請求項6之層合體之製造方法，其中，在前述薄膜層之矽分布曲線之矽之原子比的最大值及最小值之差異的絕對值未滿5at%。
- 如請求項1或2之層合體之製造方法，其中，前述薄膜層的組成為SiOxCy(0<x<2、0<y<2)。
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