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TWI523268B - Deep ultraviolet LED and its manufacturing method - Google Patents

Deep ultraviolet LED and its manufacturing method Download PDF

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TWI523268B
TWI523268B TW103137475A TW103137475A TWI523268B TW I523268 B TWI523268 B TW I523268B TW 103137475 A TW103137475 A TW 103137475A TW 103137475 A TW103137475 A TW 103137475A TW I523268 B TWI523268 B TW I523268B
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TW
Taiwan
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layer
photonic crystal
periodic structure
crystal periodic
deep ultraviolet
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TW103137475A
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English (en)
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TW201535782A (zh
Inventor
Yukio Kashima
Eriko Matsuura
Mitsunori Kokubo
Takaharu Tashiro
Takafumi Ookawa
Hideki Hirayama
Ryuichiro Kamimura
Yamato Osada
Satoshi Shimatani
Original Assignee
Marubun Co Ltd
Toshiba Machine Co Ltd
Riken
Ulvac Inc
Tokyo Ohka Kogyo Co Ltd
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Filing date
Publication date
Application filed by Marubun Co Ltd, Toshiba Machine Co Ltd, Riken, Ulvac Inc, Tokyo Ohka Kogyo Co Ltd filed Critical Marubun Co Ltd
Publication of TW201535782A publication Critical patent/TW201535782A/zh
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Description

深紫外LED及其製造方法
本發明係關於一種以作為III-V族氮化物半導體發光元件之AlGaN系深紫外LED(Light Emmiting Diode，發光二極體)為代表之深紫外LED技術。
作為發光波長為220nm~350nm之深紫外LED之一例係以280nm為設計波長之AlGaN系深紫外LED，且有組合對該深紫外光吸收率較高之p-GaN接觸層與反射率較低之Au電極而成之構成。因此，存在如下技術：將該p-GaN接觸層全部置換為對上述深紫外光透明之p-AlGaN接觸層，進而，將上述Au電極置換為反射率較高之Al反射電極，藉此提高其光提取效率(LEE：Light Extraction Efficiency)，從而改善外部量子效率(EQE：External Quantum Efficiency)。
又，於非專利文獻1或非專利文獻2中，針對上述技術，進行有如下報告：為了取得Al反射電極與透明p-AlGaN接觸層之歐姆接觸(ohmic contact)，而於其等之間插入薄至1nm且抑制對深紫外光之較強之吸收的Ni層，藉此將LEE改善至15%，將EQE自3.8%改善至7%。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]WO2012/127660號公報
[專利文獻2]日本專利第5315513號公報
[非專利文獻]
[非專利文獻1]第60次應用物理學會春季學術演講會 演講預稿集(2013年春神奈川工科大學)29p-G21-10
[非專利文獻2]戰略性創造研究推進事業CREST研究領域「開創新功能之光．光量子科學技術」研究課題「230-350nm帶InAlGaN系深紫外高效率發光器件之研究」研究結束報告書(研究期限2007年10月~2013年3月)
然而，於使用透明p-AlGaN接觸層之情形時，因驅動電壓與先前之p-GaN接觸層相比上升5V左右，故而功率轉換效率(WPE，Wall Plug Efficiency)會惡化至3%。推斷其原因在於：即便插入Ni層，仍無法充分地取得透明p-AlGaN接觸層與Al反射電極之歐姆接觸。進而，將上述Ni層控制為1nm之厚度而積層於技術上存在很大困難，於製品之實用化方面會對製造成本或良率產生較大影響。因此，用以接著獲得與EQE同等之WPE之LED構造之改良成為課題。
在此種背景下，於專利文獻1中，於上述p-GaN接觸層設置開口部，藉由反射金屬層反射通過該開口部之來自發光層之光之一部分，藉此謀求光提取效率之提高。然而，無法排除開口部以外之p-GaN接觸層對吸收之影響，換言之，並未根本性地解決控制、抑制p-GaN接觸層本身之吸收之問題。
另一方面，於本案發明之申請人所申請之發明之專利文獻2中，於由具有不同折射率之2個構造體構成之界面，使具有滿足布拉格散射條件之週期構造之光子晶體形成於一或二以上之光提取層之任意深度位置，而達成LEE之提高。然而，其實施例係於光提取層形成光子晶體週期構造，抑制上述界面中之設計波長之全反射，從而謀求LEE之提高。即，其重點在於藉由光子晶體週期構造使光透過，並非具體 地揭示貫通複數個層而形成之以反射為目的之光子晶體週期構造之導入者。
本發明之目的在於，於深紫外LED中維持較高之功率轉換效率且提高光提取效率。
根據本發明之一觀點，提供一種深紫外LED，其特徵在於：其係將設計波長設為λ者，自與基板為相反側起依序具有反射電極層、金屬層、p型GaN接觸層、及對波長λ透明之p型AlGaN層，且具有設置於至少包含上述p型GaN接觸層與上述p型AlGaN層之界面之厚度方向之範圍的光子晶體週期構造，且上述光子晶體週期構造具有光子帶隙。
關於上述設置p型AlGaN層與高效率Al反射電極而提高外部量子效率(EQE)之情形時成為問題之伴隨接觸電阻之增大之功率轉換效率(WPE)之下降，可藉由設置p型GaN接觸層而降低接觸電阻，從而提高功率轉換效率(WPE)，並且可藉由在包含p型GaN之接觸層與p型AlGaN層設置反射型光子晶體週期構造而提高LEE。
反射型光子晶體週期構造藉由具有光子帶隙而反射波長λ之光。因此，可抑制金屬層與p型氮化物半導體中之光之吸收，故而可增大光提取效率。
根據本發明之另一觀點，提供一種深紫外LED之製造方法，其包括如下步驟：準備積層構造體，該積層構造體係將設計波長設為λ，自與基板為相反側起依序含有反射電極層、金屬層、p型GaN接觸層、及對波長λ透明之p型AlGaN層；準備用以形成光子晶體週期構造之模具，該光子晶體週期構造設置於至少包含上述p型GaN接觸層與上述p型AlGaN層之界面之厚度方向之範圍；於上述積層構造體上形成抗蝕劑層，轉印上述模具之構造；以及將上述抗蝕劑層作為掩膜， 依序對上述積層構造體進行蝕刻而形成光子晶體週期構造。
本說明書包含作為本案之優先權之基礎之日本專利申請案2014-043388號之說明書及/或圖式所記載之內容。
根據本發明，可避免WPE惡化且顯著地提高LEE。
1‧‧‧Al(或Au)反射電極層
2‧‧‧Ni(或Pd)層
3‧‧‧p-GaN接觸層
4‧‧‧透明p-AlGaN接觸層
5‧‧‧p-AlGaN層
6‧‧‧電子阻擋層
7‧‧‧障壁層
8‧‧‧量子井層
9‧‧‧障壁層
10‧‧‧n-AlGaN層
11‧‧‧AlN緩衝層
12‧‧‧藍寶石基板
100‧‧‧光子晶體週期構造
100a‧‧‧光子晶體週期構造
100b‧‧‧光子晶體週期構造
100c‧‧‧光子晶體週期構造
101‧‧‧柱狀構造體
101a‧‧‧柱狀構造體
101b‧‧‧柱狀構造體
101c‧‧‧柱狀構造體
110‧‧‧光子晶體週期構造
111‧‧‧柱狀構造體
200‧‧‧樹脂鑄模
210‧‧‧UV光源
220‧‧‧高追隨機構
230‧‧‧光阻劑
231‧‧‧有機抗蝕劑膜
232‧‧‧含矽抗蝕劑膜
232a‧‧‧氧化矽膜
232d‧‧‧含矽抗蝕劑膜
240‧‧‧高剛性/高精度載台
301‧‧‧含氧及氟氣體電漿
302‧‧‧含氯電漿
a‧‧‧週期
h‧‧‧深度
R‧‧‧半徑
圖1A(a)、(b)係表示作為本案發明之一個實施例之光子晶體週期構造之一例之剖面構造與平面構造的圖。
圖1B係表示作為本案發明之一個實施例之光子晶體週期構造之另一例之剖面的圖。
圖1C係表示作為本案發明之一個實施例之光子晶體週期構造之另一例之剖面的圖。
圖1D係表示作為本案發明之一個實施例之光子晶體週期構造之另一例之剖面的圖。
圖1E係表示作為本案發明之一個實施例之光子晶體週期構造之另一例之剖面的圖。
圖2係表示於LEE增減率之計算中設為基準之光子晶體週期構造之剖面之圖。
圖3係對來自圖1A、圖1B所示之LED構造之正面輸出之LEE與來自圖2所示之LED構造之正面輸出之LEE進行比較並進行圖示。
圖4係於與圖3相同之條件下對LED合計輸出之LEE進行比較之圖。
圖5係於與圖3相同之條件下對LED側面輸出之LEE進行比較之圖。
圖6係於與圖3相同之條件下對電極不同之LED正面輸出之LEE進行比較。
圖7係表示雙層抗蝕劑法中之抗蝕劑之塗佈之情況之圖。
圖8係表示利用使用樹脂鑄模(模具)之奈米壓印微影(nanoimprint lithography)法進行之圖案轉印之情況之圖。
圖9係表示使用奈米壓印微影法將模具之圖案轉印至抗蝕劑之情況之圖。
圖10係表示利用電漿去除殘留之含矽抗蝕劑，而使有機抗蝕劑膜露出之情況之圖。
圖11係表示將氧化矽膜作為掩膜而利用含氯電漿自Al反射電極不間斷地蝕刻之情況之圖。
圖12係表示藉由灰化去除有機抗蝕劑，而形成貫通型光子晶體週期構造之情況之圖。
以下，一面參照圖式，一面對本發明之實施形態進行詳細說明。例如，作為一例，表示如下一種深紫外LED構造，即，藉由於AlGaN系深紫外LED中併用p-GaN接觸層(p型GaN接觸層)與透明p-AlGaN接觸層(p型AlGaN接觸層)而防止歐姆接觸之惡化，其結果可避免WPE之惡化，並且無需金屬層之極薄積層化，從而可達成LEE之提高。
作為本發明之第1實施形態之深紫外LED之一例，於圖1A(a)中表示將設計波長λ設為280nm之AlGaN系深紫外LED之構造。圖1A(b)係俯視圖。具體而言，具有反射波長λ之反射電極層作為Al(或Au)反射電極層1，具有金屬層作為Ni(或Pd)層2，具有包含p型氮化物半導體之接觸層作為p-GaN接觸層(p型GaN接觸層)3，具有對波長λ大致透明之透明p型氮化物半導體接觸層作為透明p-AlGaN接觸層(p型AlGaN接觸層)4，且具有p型氮化物半導體層作為p-AlGaN層5。而且，自與基板為相反側起依序包含該等層，具有至少貫通p-GaN接觸層3與透明p- AlGaN接觸層4而成之光子晶體週期構造100，且該光子晶體週期構造100係藉由具有光子帶隙而反射波長λ之光(反射效果較高)之反射型光子晶體週期構造。如圖1A(a)及圖1A(b)中作為xy平面圖所示般，設為孔構造，該孔構造係圓柱等形狀之折射率小於p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之空氣等柱狀構造體101沿著X方向及Y方向以週期a形成為三角晶格狀而成。
柱狀構造體101係設置於包含p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之界面之厚度方向之範圍。
亦可為如圖1B所示般柱狀構造體101a未到達至p-GaN接觸層3與Ni層2之界面之構造，如圖1C所示般柱狀構造體101b未到達至透明p-AlGaN接觸層4與p-AlGaN層5之界面之構造，又，如圖1D所示般柱狀構造體101c未到達至p-GaN接觸層3與Ni層2之界面之構造。
即，只要為設置於至少包含p型GaN接觸層3與p型AlGaN層4之界面之厚度方向之範圍之光子晶體週期構造即可。
再者，圖1E所示之光子晶體週期構造110表示貫通Al反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4之所有層而形成之反射型光子晶體週期構造之情況。又，層1至層5之順序如上所述，亦可於不改變其等之相對順序之範圍內含有其他層。再者，透明p型氮化物半導體接觸層4一般可稱為p型氮化物半導體層，亦可將p型氮化物半導體層與p-AlGaN層5共用。
光子晶體週期構造100或110例如係將由具有底面之圓孔構成之三角晶格作為單位構造且於積層面上重複該單位構造而成之反射型光子晶體週期構造。再者，單位構造亦可為正方晶格等其他單位構造。又，為了提高LEE，較理想為形成於積層面之整個面，但亦可形成於積層面之一部分。
透明p-AlGaN接觸層4亦可理解為將吸收波長λ之p-GaN接觸層之 厚度之一部分置換為含有50%之Al且對波長λ透明之p-AlGaN接觸層之構造。此處，所謂透明，例如係指對波長λ之透過率為95%以上。而且，較理想為上述Ni層2由於較強地吸收波長λ，故而理想的是1nm左右之極薄層，但如上所述般考慮到實用性，亦可為具有10nm左右或其以上之厚度者。
又，反射型光子晶體週期構造100或110理想地係指如圖1A、圖1B所示般，以上述圓孔之底面位於透明p-AlGaN接觸層4與p-AlGaN層5之界面之位置之方式控制其深度h者。再者，透明p-AlGaN接觸層4亦可與p-AlGaN層5共用，於此情形時，上述圓孔之底面位置(深度h)亦可位於p-AlGaN層5之中途。
進而，亦可為例如於藍寶石基板12之光提取面側除了形成有本實施形態之反射型光子晶體週期構造100或110以外亦形成有透過型光子晶體週期構造之LED構造。不如說，藉由此種構造，存在與僅形成有單一之反射型光子晶體週期構造之LED構造相比LEE提高之情形。
根據本實施形態，關於設置透明p型氮化物半導體接觸層與高效率Al反射電極而提高外部量子效率(EQE)之情形時成為問題之伴隨接觸電阻之增大之功率轉換效率(WPE)之下降，可藉由設置p-GaN接觸層，而降低與電極之接觸電阻，且可藉由設置反射型光子晶體週期構造，而提高LEE。
本發明之第2實施形態之深紫外LED係以使第1實施形態所記載之光子晶體週期構造滿足下述必要條件之方式而設計者。即，該光子晶體週期構造於底面部形成具有不同折射率之透明p-AlGaN與空氣作為2個構造體，於將該等構造體之平均折射率設為nav(nav係週期a與上述圓孔之半徑R之函數)，將週期設為a之情形時，滿足以下式表示之布拉格散射條件。
(數1) mλ/nav=2a
此處，次數m係處於1<m<5之範圍且決定使LEE成為最大之圓孔之半徑R、週期a及其加工深度h之重要參數。具體而言，使用下述FDTD(Finite Difference Time Domain，時域有限差分)法(時間區域差分法)，自該範圍中選定LEE成為最大之次數m，以此方式限定次數m之範圍之原因如下。即，無需進行利用FDTD法之模擬，於m=1之情形時，支柱構造之直徑為數10nm左右，將計算模型離散化之情形時之差分空間解析度為20nm，兩者之間並無較大差異。因此，可判斷出未準確地反映實際之週期構造之形狀，故而亦可將其排除在外。又，關於m=5，其週期於深紫外LED中達到400nm左右，與設計波長之280nm存在較大差異，故而亦可將其排除在外。
根據第2實施形態，可實現僅具有深紫外LED之設計波長程度之週期a或圓孔之半徑R之週期構造所無法獲得之LEE之提高。
本發明之第3實施形態之深紫外LED係藉由以下順序決定第2實施形態所記載之具有光子帶隙之光子晶體週期構造之參數者。即，使用預先暫時決定之圓孔之半徑R與週期a之比即R/a、設計波長λ、及對應於上述2個構造體之折射率n1與n2之各構造體之介電常數ε1及ε2，藉由平面波展開法對TE(Transverse Electric，橫電波)偏光成分之能帶構造進行解析。具體而言，將其等輸入至利用磁場H展開波長λ之平面波所得之下式所表示之麥克斯韋電磁場波動方程式(數2)中，利用波數空間進行其固有值計算，藉此對TE偏光成分之光子能帶構造進行解析。繼而，根據其解析結果求出光子帶隙，以後重複該操作，藉此，自暫時決定之R/a中選定一個以上之該光子帶隙成為最大之R/a之候補。
(數2)
此處，ε-1表示介電常數之倒數，G表示反晶格向量，ω表示頻率，c表示光速，k表示波向量。
再者，對TE偏光成分之光子能帶構造進行解析之原因在於：其目的為於界面中使來自發光層之波長λ之光最大限度地朝光提取面側反射。可藉由如下對其進行說明：TE光之電場容易聚集在與其平行地存在於上述週期構造面內之介電體之連結構造面，於上述週期構造參數與波長λ滿足布拉格散射條件之情形時，波長λ之光於其電場面內藉由布拉格散射而被反射。
進而，光子晶體週期構造100或110之參數較理想為如下參數，即，針對布拉格散射條件之每個上述次數m算出根據所選定之R/a候補而獲得之週期a、圓孔之半徑R、及週期a以上之週期構造之加工深度h，對各個參數群進行使用FDTD法之模擬，自其等之結果中決定最佳即最能改善LEE之次數m、週期a、半徑R及深度h之組合。
根據第3實施形態，由於藉由光子晶體週期構造反射來自發光層之TE光，故而可提高反射電極層或金屬層之種類之選定時之自由度，且可提高LEE。
本發明之第4實施形態之深紫外LED之特徵在於：作為用以獲得較高之LEE之條件，使第3實施形態所記載之光子晶體週期構造100或110之形成(加工)深度h為週期a以上。再者，較理想為該深度h，以光子晶體週期構造僅至少貫通上述p-GaN接觸層3與上述透明p-AlGaN接觸層4之部分之厚度之合計而言，為上述週期a之2/3以上，更佳為具有前期週期a以上之深度h。
鑒於因高縱橫比所致之加工精度之極限，深度h即便為週期a之2/3以上，亦可有效地作為反射型光子晶體週期構造。然而，較理想 為藉由使用下述製造方法而克服該精度之極限，如第4實施形態般具有週期a以上之深度h。
根據第4實施形態，可最大限度地發揮LEE之提高效果。
本發明之第5實施形態之深紫外LED之特徵在於：第4實施形態所記載之光子晶體週期構造為貫通自Al反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4之所有層而成之光子晶體週期構造110(圖1E之符號110)。
根據第5實施形態，可自反射電極層不間斷地(連續地)貫通形成光子晶體週期構造110，能夠避免形成於LED內部之一部分之層等技術上之困難，從而可實現製造步驟之簡易化及成本降低。
本發明之第6實施形態之深紫外LED係第5實施形態所記載之深紫外LED構造，而且包含將以下記載之各層相對地以其記載之順序積層而成之構造者。即，如上述之一例般，其係自基板側起包含作為p型氮化物半導體層之p-AlGaN層5、作為透明p型氮化物半導體接觸層之透明p-AlGaN接觸層4、作為金屬層側之接觸層之p-GaN接觸層3之深紫外LED。再者，反射電極層與金屬層並無特別限定，可分別為Al(或Au)反射電極與Ni(或者Pd或Pt)層之組合。尤其是關於金屬之種類，較理想為可抑制對於圓孔之內壁附著之金屬。
根據第6實施形態，藉由採用該層構造，對於深紫外LED之LEE之提高可期待較高之效果。
本發明之第7實施形態之深紫外LED之特徵在於：第1至第6實施形態所記載之光子晶體週期構造100或110係使用利用奈米壓印微影法之轉印技術而形成者。奈米壓印微影技術係對於在例如8英吋之較大之基板整個面形成奈米~微米級之範圍之微細之凹凸構造圖案最佳之製程。
再者，關於上述利用奈米壓印微影法之轉印技術中所使用之光阻劑，為了對具有微細之凹凸構造圖案之鑄模無間隙地填充，必須具 備較高之流動性。然而，該流動性成為使透明p-AlGaN接觸層4之蝕刻選擇比惡化之主要因素。因此，本發明之第8實施形態之深紫外LED之特徵在於：具有藉由使用雙層抗蝕劑法之轉印技術而形成之光子晶體週期構造，該雙層抗蝕劑法可兼顧該流動性與蝕刻選擇比之兩者。
根據第7實施形態，可將藉由本實施形態而設計之光子晶體週期構造以奈米單位準確地且大面積地轉印至抗蝕劑。根據第8實施形態，可形成藉由本案實施形態而設計之縱橫比較高之光子晶體週期構造。
[實施例1]
使用圖1A，對本案發明之實施例進行說明。各層之組成、摻雜物、膜厚、折射率等如下表(表1)所述。其設計波長λ為280nm，形成之反射型光子晶體週期構造對該波長λ具有光子帶隙，將來自發光層之光反射至光提取層側即藍寶石基板12側。
光子晶體週期構造係設為於透明p-AlGaN接觸層4與p-AlGaN層5之交界面具有其底面之圓孔且以由該圓孔構成之三角晶格為單位構造之反射型光子晶體週期構造。又，構成該週期構造之具有不同折射率之2個構造體為透明p-AlGaN與空氣或其他介質，其平均折射率nav係藉由下式(數3)而求出。
再者，亦可將透明p-AlGaN接觸層4與p-AlGaN層5設為1個層。亦可將透明p-AlGaN接觸層4簡稱為p型AlGaN層。又，包含表1在內之各層之組成、摻雜物、膜厚、折射率等係模擬所使用之值之一例，包含透明度在內之深紫外LED之構造並不限定於表中所示之參數。
再者，於本實施例1中，較理想為貫通Al反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4之所有層而形成之光子晶體週期構造110，且參照製造成本等，其圓孔之介質較理想為空氣。另一方面，於形成僅貫通p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之光子晶體週期構造100之情形時，藉由在積層步驟中使用剝離法，可與貫通Al反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4之所有層而形成之光子晶體週期構造110同樣地將圓孔之介質設為空氣。又，於可克服高度之技術上之困難或成本方面之虧損之情形時，只要為折射率低於透明p-AlGaN接觸層4且不吸收波長λ之介質，則未必限定於空氣。
再者，透明p-AlGaN接觸層4亦可設為與p-AlGaN層5共用，於此情形時，上述圓孔之底面位置(深度h)亦可位於p-AlGaN層5之中途。
此處，圓孔之半徑R與週期a之比即R/a雖然經由以後之步驟最終決定為LEE成為最大之值，但此處限於暫時決定。而且，將該暫時決定之R/a設為0.40，將透明p-AlGaN接觸層4之折射率(n2)設為2.65，且將空氣之折射率(n1)設為1.00，而計算平均折射率nav。
其次，針對每一個次數m(1<m<5)，根據該nav(1.88)與下式(數4)之布拉格散射條件決定對應於暫時決定之R/a(0.40)之半徑R與週期a。
(數4)mλ/nav=2a
其結果，當m=2時，a=149，R=59.5，當m=3時，a=224，R=89.5，當m=4時，a=298，R=119.5。
進而，藉由使用暫時決定之R/a、折射率n1、n2、及對應於其等之介電常數ε1(1.00)及ε2(7.02)之平面波展開法對能帶構造進行解析。具體而言，將介電常數ε1、ε2、R/a輸入至利用磁場H展開波長λ之平面波所得之下式所表示之麥克斯韋之電磁場波動方程式(數5)中，利用波數空間進行其固有值計算，藉此對TE偏光成分之光子能帶構造進行解析。根據以此方式求出之能帶構造求出光子帶隙。
此處，ε-1表示介電常數之倒數，G表示反晶格向量，ω表示頻率，c表示光速，k表示波向量。
再次，暫時決定新的R/a(於本實施例1中，R/a=0.25、0.30、0.35等)，同樣地求出TE偏光成分之光子帶隙。藉由重複該步驟，而研究哪一個R/a時之光子帶隙成為最大，選定其候補。針對所選定之R/a之候補，如上所述般，針對布拉格散射條件之每一個次數m算出週期a、半徑R，進而將光子晶體週期構造之加工深度h加入至參數，進行使用FDTD法之模擬。繼而，決定表現最大LEE之次數m、週期a、半徑R及深度h之組合。其結果，於本實施例1中，決定為R/a=0.40，次數m=4，週期a=298nm，半徑R=119.5nm。
以下式(數6)即輸出2相對於輸出1之增減率表示作為本實施例1之效果之指標之LEE增減率。
(數6)LEE增減率=(輸出2-輸出1)/輸出1
此處，所謂輸出2係來自作為本實施例1之成果之LED構造之光輸出值，所謂輸出1係用以與輸出2進行比較之成為基準之光輸出值。對應於輸出1之LED構造如下表(表2)及圖2所示。而且，於該LED構造中並未形成本實施形態之反射型光子晶體週期構造。進而，該LED構造係無金屬層與p-GaN接觸層而將其等全部置換為透明p-AlGaN接觸層4之構造。再者，所謂光輸出值係指於利用FDTD法之模擬模型所使用之分別配置於LED之側面(外壁之4個面)及正面(上表面與底面)之監視器所接收之來自深紫外LED構造之發光層之光輸出之值。
於表3及圖3中表示基於藉由上述設計而決定之反射型光子晶體週期構造之參數之FDTD模擬結果。具體而言，於圖3中，將p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之厚度之組合及光子晶體週期構造之形 成之深度h作為參數，將各LED構造中之正面輸出之LEE與圖2之LED構造中之正面輸出之LEE進行比較，而作為LEE增減率進行比較。
表3及圖3之縱軸係LED之正面之輸出中之LEE增減率([%])。表3之最左行及圖3之橫軸係p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之厚度之組合(以[nm]/[nm]表示)，分別為0/300、50/250、100/200、200/100及300/0。再者，為了不僅比較因各層之厚度而產生之影響，而且比較因兩層之厚度之比而引起之LEE之增減，方便起見，將兩層之合計統一成300nm。此處，所謂300/0之情形係相對於本實施例1之比較例，且係未導入作為本案發明之實施態樣之透明p-AlGaN接觸層之LED構造。同樣地，所謂0/300之情形係表示對應於作為LEE增減率之算出基準之輸出1之圖2之LED構造(無光子晶體週期構造)。
表3之最上列及圖3之深度方向之軸表示光子晶體週期構造之形成深度h，設為0、100、200、300、460nm。所謂深度h為300nm之情形係於p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之兩層形成有週期構造者。同樣地，所謂深度為460nm之情形係貫通自Al反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4之所有層形成有週期構造者，於表3及圖3中將該情況顯示為「貫通」。又，所謂深度0nm之情形係表示於圖2之LED構造中作為LEE增減率之算出基準之輸出1(LEE增減率=0)。
由表3及圖3所示之結果可知，藉由導入透明p-AlGaN接觸層4以及形成反射型光子晶體週期構造100或110，LED之正面輸出顯著地增加。具體而言，將吸收波長λ之p-GaN接觸層3之厚度抑制為50~200nm之範圍，另一方面，以250~100nm之範圍導入透明p-AlGaN接觸層4，且跨及週期a左右之300nm以上形成反射型光子晶體週期構造之深度h，藉此可使LED之正面輸出中之LEE之增減率為113%以上，即，可獲得輸出1之2.13倍之輸出。認為該效果與是否貫通Al反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4而形成有反射型光子晶體週期構造無關。又，於光子晶體週期構造之深度h為200nm之情形時，LEE增減率(正面輸出)增加。此係本實施例之構造，相當於週期a之2/3左右之深度，根據該結果可以說，即便為週期a之2/3以上之深度，亦可表現出利用光子晶體週期構造之反射效果。
同樣地，將LED之側面與正面之合計輸出之LEE增減率示於表4及圖4，將側面輸出之LEE增減率示於表5及圖5。
由該表4及圖4亦可獲得與上述考察相同之結果。具體而言，以250~100nm之範圍導入透明p-AlGaN接觸層4，(將p-GaN接觸層抑制為50~200nm之範圍)，且跨及300nm以上而形成反射型光子晶體週期構造之深度h，藉此最大可獲得1.19倍之LEE。
再者，根據LED之封裝構造或LED之用途，接收FDTD模擬之結果，並判斷此時之光子晶體週期構造之參數是否最佳之基準不同。即，其基準有多種，如LED正面之輸出、正面之輸出與側面之輸出之合計輸出、Near Field(近場)或Far Field(遠場)中之亮度特性等。反之，根據其基準，被評價為最佳而決定之反射型光子晶體週期構造之各參數不同。再者，Near Field係主要於觀察LEE增減率時予以參照，Far Field係於觀察LEE增減率與放射圖案之角度分佈時予以參照。
[實施例2]
本實施例2係貫通反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4之所有層(460nm)而成之光子晶體週期構造，針對電極之種類為Al與Au之不同之情形，對LED之正面輸出中之LEE增減率進行了比較。表6表示p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之厚度分別為200/100、且將電極設為Au之情形時之LED構造。表7係針對p-GaN接觸層3與透明p- AlGaN接觸層4之厚度之每一組合，將因電極之不同而導致之對LED之正面輸出中之LEE之影響與圖2之LED構造進行比較，於圖6中對其進行圖示。
由該等圖表可知，當將其他條件設為相同時，LEE增減率不會因Al電極或Au電極之不同而有較大差異。因此，藉由本案發明之LED構造與反射型光子晶體週期構造之導入，可視需要提昇反射電極材料之選擇之自由度。
[實施例3]
於上述實施例1及2中，使形成光子晶體週期構造100或110之層之p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之厚度之組合每次變化50nm，對因其差異而導致之LEE增減率進行比較研究。於本實施例3中，詳細地確認了p-GaN接觸層3及透明p-AlGaN接觸層4之厚度、與藉由光子晶體週期構造之導入而產生之p-GaN接觸層3中之光之吸收之抑制效果(即，利用光子晶體週期構造之反射效果)之相關性。使下表(表8)所示之深紫外LED構造中之p-GaN接觸層3之厚度於200~300nm之範圍內每次變化10nm，對因其差異而引起之LEE增減率進行比較研究(表9)。此處，關於光子晶體週期構造之參數，將布拉格散射條件之次數m設為4，圓孔半徑R為119.5nm，週期a為298nm，深度h為460nm，設為貫通Al反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4之所有層而形成之光子晶體週期構造110。再者，於(表9)中，針對p-GaN接觸層3之厚度之範圍0~200，亦記載有於實施例1中確認之當將p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之厚度之組合設為50nm時之LEE增減率之結果作為參考。
如表9所示，當p-GaN接觸層之厚度為260nm(於此情形時，透明p-AlGaN接觸層之厚度為40nm)時，LEE增減率(合計輸出)轉為正，成為2%。根據該結果可知，於設為光子晶體週期構造之參數之布拉格散射條件之次數m4之情形時，若將p-GaN接觸層3之厚度設為260nm以下(於此情形時，透明p-AlGaN接觸層4之厚度為40nm)，則可完全地抑制p-GaN接觸層3中之光之吸收，從而表現出藉由導入反射型光子晶體週期構造而產生之反射效果。如此，並非完全不存在透明p-AlGaN接觸層4，而具有略微之厚度。
進而，於將光子晶體週期構造之參數設為布拉格散射條件之次數m3之情形時，亦對藉由反射型光子晶體週期構造之導入而產生之p-GaN接觸層3中之光之吸收之抑制效果與p-GaN接觸層3及透明p-AlGaN接觸層4之厚度之相關性進行了比較研究(表10)。於此情形時，圓孔半徑R為89.5nm，週期a為224nm，深度h與上述布拉格散射條件之次數m4之情形時同樣地於貫通Al反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4之所有層而形成之光子晶體週期構造110中，為了僅將貫通p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之部分之厚度設為週期a以上，而將深度h設為390nm。使p-GaN接觸層3之厚度於0~200nm之範圍內每次變化50nm。
由表10可知，於次數m3時，認為只要使p-GaN接觸層3之厚度具有少於50nm之程度之膜厚，便可期待藉由反射型光子晶體週期構造之導入而產生之p-GaN接觸層3中之光之吸收之抑制效果。
[實施例4]
以下，使用圖表示使用奈米壓印微影法具體地形成上述實施例1至3所記載之光子晶體週期構造之步驟。再者，此處，以圖1E所示之貫通Al反射電極層1至透明p-AlGaN接觸層4之全部而成之光子晶體週期構造110為例進行說明，但於形成僅貫通p-GaN接觸層3與透明p-AlGaN接觸層4之兩層而成之光子晶體週期構造100之情形時，基本步驟亦相同。
首先，製作用以於成為對象之複數個層準確地再現藉由實施例1至3之方法而設計之光子晶體週期構造100或110之模具。該模具較理想為使用樹脂製之模具(樹脂鑄模)200，以可追隨若基板大型化則變得顯著之基板及積層於其上之層之翹曲。
再者，關於利用奈米壓印微影法之轉印技術中所使用之光阻劑，為了對具有微細之凹凸構造圖案之鑄模無間隙地填充，必須具備 較高之流動性。然而，該流動性成為使透明p-AlGaN接觸層4之蝕刻選擇比惡化之主要因素。雙層抗蝕劑法由於兼顧其流動性與蝕刻選擇比之兩者，故而係適合解決該問題之方法。
具體而言，於已積層至Al反射電極層1之深紫外LED之積層構造體(圖1A、B)中，藉由旋轉塗佈機等在Al反射電極層1上塗佈使透明p-AlGaN接觸層4之蝕刻選擇比提高之酚醛樹脂等有機抗蝕劑材料，而形成有機抗蝕劑膜231。進而於其上塗佈流動性較高之含矽抗蝕劑，而形成含矽抗蝕劑膜232(圖7)。該含矽抗蝕劑膜232係在考慮其材料之黏度等之基礎上調整為可良好地確保原版之脫模性之膜厚，通常，亦可較有機抗蝕劑膜231薄。
使用於圖8中表示其基本構成之奈米壓印微影法，並使用樹脂鑄模200，對含矽抗蝕劑膜232轉印藉由實施例1至3之方法而設計之光子晶體週期構造100或110。再者，於該轉印時，於微細之凹凸構造之凹部殘留含矽抗蝕劑膜232d(圖9)。
其次，藉由含氧氣體與含氟氣體之電漿301，對殘留於凹部之含矽抗蝕劑膜232d進行蝕刻直至有機抗蝕劑膜231露出為止。此時，含矽抗蝕劑膜232之凸部亦一併被蝕刻(圖10)。
其後，將含矽抗蝕劑膜232曝露於含氧電漿中，而形成氧化矽膜232a，將該氧化矽膜232a作為掩膜，藉由含氯電漿302依序自Al反射電極層1不間斷地蝕刻至透明p-AlGaN接觸層4與p-AlGaN層5之界面(圖11)。作為氯氣，使用Cl2或BCl等。藉由使用該含氯電漿302，可提高透明p-AlGaN接觸層4相對於掩膜之選擇比，故而可實現縱橫比較高之高精度之加工。繼而，最後藉由灰化去除有機抗蝕劑膜231與氧化矽膜232a(圖12)。
於本實施形態中，以AlGaN系深紫外LED(Light Emmiting Diode)為例進行了說明，但只要為具有相同之構造之光半導體發光元件，則 即便為其他材料系亦可適用。
(總結)
1)若p-GaN接觸層之膜厚為200nm左右，則以光子晶體之深度為1週期以上，可完全地反射入射光而抑制吸收，從而LEE增減率之合計值改善10%以上。
2)於1)之情形時，可使Ni層變厚至10nm~30nm左右，故而可實現與p-GaN接觸層之歐姆接觸，從而可抑制驅動電壓上升，而大幅地改善WPE。
3)於1)之情形時，反射電極材料選擇之自由度提昇。
4)使用雙層抗蝕劑之奈米壓印法可自反射電極貫通至p-GaN接觸層而總括性地製作光子晶體。因此，無需用於微細圖案之剝離製程般之高精度定位，故而於製造成本方面具有較大之優點。
又，模擬等處理及控制可藉由利用CPU(Central Processing Unit，中央處理單元)或GPU(Graphics Processing Unit，圖形處理單元)之軟體處理、利用ASIC(Application Specific Integrated Circuit，特殊應用積體電路)或FPGA(Field Programmable Gate Array，場可程式化閘陣列)之硬體處理而實現。
又，於上述實施形態中，隨附圖式中所圖示之構成等並不限定於其等，可於發揮本發明之效果之範圍內適當進行變更。此外，只要不脫離本發明之目的之範圍，可作適當變更實施。
又，本發明之各構成要素可任意地進行取捨選擇，且具備取捨選擇後之構成之發明亦包含於本發明。
又，亦可將用以實現本實施形態中所說明之功能之程式記錄於電腦可讀取之記錄媒體，並使電腦系統讀入並執行記錄至該記錄媒體之程式，藉此進行各部之處理。再者，此處所謂之「電腦系統」係設為包含OS(Operating System，作業系統)或周邊機器等硬體者。
又，若為利用WWW(World Wide Web，全球資訊網)系統之情形，則「電腦系統」設為亦包含主頁提供環境(或顯示環境)者。
又，所謂「電腦可讀取之記錄媒體」係指軟碟、磁光碟、ROM(Read Only Memory，唯讀記憶體)、CD-ROM(Compact Disk Read Only Memory，小型光碟-唯讀記憶體)等可攜式媒體、內置於電腦系統之硬碟等記憶裝置。進而，所謂「電腦可讀取之記錄媒體」，亦包含如經由網際網路等網路或電話線路等通信線路發送程式之情形時之通信線般於短時間內動態地保持程式者、如於此情形時成為伺服器或用戶端之電腦系統內部之揮發性記憶體般將程式保持一定時間者。又，上述程式既可為用以實現上述功能之一部分者，進而，亦可為能夠藉由與已經記錄至電腦系統之程式之組合而實現上述功能者。功能之至少一部分亦可藉由積體電路等硬體而實現。
[產業上之可利用性]
本發明可利用於深紫外LED。
將本說明書中所引用之所有刊物、專利及專利申請案直接作為參考而引入至本說明書中。
1‧‧‧Al(或Au)反射電極層
2‧‧‧Ni(或Pd)層
3‧‧‧p-GaN接觸層
4‧‧‧透明p-AlGaN接觸層
5‧‧‧p-AlGaN層
6‧‧‧電子阻擋層
7‧‧‧障壁層
8‧‧‧量子井層
9‧‧‧障壁層
10‧‧‧n-AlGaN層
11‧‧‧AlN緩衝層
12‧‧‧藍寶石基板
100‧‧‧光子晶體週期構造
100a‧‧‧光子晶體週期構造
100b‧‧‧光子晶體週期構造
100c‧‧‧光子晶體週期構造
101‧‧‧柱狀構造體
101a‧‧‧柱狀構造體
101b‧‧‧柱狀構造體
101c‧‧‧柱狀構造體
110‧‧‧光子晶體週期構造
111‧‧‧柱狀構造體
a‧‧‧週期
R‧‧‧半徑

Claims (16)

  1. 一種深紫外LED，其特徵在於：其係將設計波長設為λ者，自與基板為相反側起依序具有反射電極層、金屬層、p型GaN接觸層、及對波長λ透明之p型AlGaN層，且具有設置於至少包含上述p型GaN接觸層與上述p型AlGaN層之界面的厚度方向之範圍的光子晶體週期構造，且上述光子晶體週期構造具有光子帶隙。
  2. 如請求項1之深紫外LED，其中進而上述光子晶體週期構造設置於上述反射電極層及上述金屬層。
  3. 如請求項1之深紫外LED，其中上述光子晶體週期構造包含柱狀構造體，該柱狀構造體設置於至少包含上述p型GaN接觸層與上述p型AlGaN層之界面的厚度方向之範圍。
  4. 如請求項1之深紫外LED，其中上述光子晶體週期構造於上述基板側之其底面部包含空氣及上述AlGaN層之2個構造體，波長λ、週期a及上述2個構造體之平均折射率nav滿足布拉格散射條件，且該布拉格散射條件之次數m處於1<m<5之範圍內。
  5. 如請求項4之深紫外LED，其中上述光子帶隙對TE偏光成分開放。
  6. 如請求項5之深紫外LED，其中上述光子晶體週期構造其深度h係設為上述週期a之2/3以上。
  7. 如請求項5之深紫外LED，其中上述光子晶體週期構造其深度h係設為上述週期a以上。
  8. 如請求項5至7中任一項之深紫外LED，其中上述光子晶體週期構 造其深度h係設為上述p型AlGaN層之厚度以上且上述p型GaN接觸層與上述p型AlGaN層之合計厚度以下。
  9. 如請求項1至7中任一項之深紫外LED，其除了具有上述p型AlGaN層以外，進而於上述基板側具有Al之組成大於上述p型AlGaN層之p型AlGaN層。
  10. 如請求項8之深紫外LED，其除了具有上述p型AlGaN層以外，進而於上述基板側具有Al之組成大於上述p型AlGaN層之p型AlGaN層。
  11. 如請求項1至7中任一項之深紫外LED，其中上述光子晶體週期構造係使用利用奈米壓印微影法之轉印技術而形成者。
  12. 如請求項8之深紫外LED，其中上述光子晶體週期構造係使用利用奈米壓印微影法之轉印技術而形成者。
  13. 如請求項11之深紫外LED，其中上述光子晶體週期構造係使用乾式蝕刻而形成者，該乾式蝕刻使用藉由流動性較高之抗蝕劑與蝕刻選擇比較高之抗蝕劑之雙層抗蝕劑法。
  14. 如請求項12之深紫外LED，其中上述光子晶體週期構造係使用乾式蝕刻而形成者，該乾式蝕刻使用藉由流動性較高之抗蝕劑與蝕刻選擇比較高之抗蝕劑之雙層抗蝕劑法。
  15. 一種深紫外LED之製造方法，其包括如下步驟：準備積層構造體，該積層構造體係將設計波長設為λ，自與基板為相反側起依序含有反射電極層、金屬層、p型GaN接觸層、及對波長λ透明之p型AlGaN層；準備用以形成光子晶體週期構造之模具，該光子晶體週期構造設置於至少包含上述p型GaN接觸層與上述p型AlGaN層之界面的厚度方向之範圍； 於上述積層構造體上形成抗蝕劑層，轉印上述模具之構造；以及將上述抗蝕劑層作為掩膜，依序對上述積層構造體進行蝕刻而形成光子晶體週期構造。
  16. 如請求項15之深紫外LED之製造方法，其中於上述積層構造體上形成抗蝕劑層，轉印上述模具之構造之步驟包括如下步驟：於上述積層構造體上形成乾式蝕刻，該乾式蝕刻使用藉由流動性較高之第1抗蝕劑層與相對於上述第1抗蝕劑層之蝕刻選擇比較高之第2抗蝕劑層之雙層抗蝕劑法；以及使用奈米壓印微影法將上述模具之構造轉印至上述第1抗蝕劑層；將上述抗蝕劑層作為掩膜，依序對上述積層構造體進行蝕刻而形成光子晶體週期構造之步驟包括如下步驟，即，對上述第1抗蝕劑層與上述第2抗蝕劑層進行蝕刻直至上述第2抗蝕劑層露出為止，並且亦一併對上述第1抗蝕劑層之圖案凸部進行蝕刻，且將上述第2抗蝕劑層作為掩膜，依序對上述積層構造體進行蝕刻而形成光子晶體週期構造。
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