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TWI567375B - 光元件、分析裝置及分光方法 - Google Patents

光元件、分析裝置及分光方法 Download PDF

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TWI567375B
TWI567375B TW100114336A TW100114336A TWI567375B TW I567375 B TWI567375 B TW I567375B TW 100114336 A TW100114336 A TW 100114336A TW 100114336 A TW100114336 A TW 100114336A TW I567375 B TWI567375 B TW I567375B
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incident
wavelength
light
raman scattering
resonance peak
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TW100114336A
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TW201213791A (en
Inventor
尼子淳
山田耕平
Original Assignee
精工愛普生股份有限公司
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Description

光元件、分析裝置及分光方法
本發明係關於一種光元件、分析裝置及分光方法等。
近年來，對醫療診斷或飲食品之檢查等中所使用之感測器之需求不斷增大，要求開發出高感度且小型之感測器。為了響應此種要求，而研究以電化學性方法為首之各種類型之感測器。於該等中，根據可進行積體化、低成本、不挑選測定環境等理由，對使用表面電漿共振之感測器之關注度不斷提高。
例如，於專利文獻1中，揭示有利用藉由表面固定有金屬微粒子之基板之局部存在表面電漿共振，而提高感測器感度之方法。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2000-356587號公報
[專利文獻2]日本專利特開2007-10648號公報
[專利文獻3]日本專利特開2009-250951號公報
於利用藉由表面電漿共振之電場增強來增強拉曼散射之強度，以提高目標物之感測之感度之情形時，其電場增強度係由激發波長中之電場增強度與拉曼散射波長中之電場增強度之乘積決定。由此，為實現感測之高感度化，必需使激發波長中之電場增強度與拉曼散射波長中之電場增強度均提高。
例如，於上述專利文獻1之方法中，由於難以使金屬微粒子之尺寸或排列均一，故而共振波長中亦會產生差異，使吸光度光譜之寬度變寬。又，亦僅產生一個諧振峰值。因此，例如於感測稀薄之目標物之用途中，難以於激發波長與拉曼散射波長之兩波長中獲得充分之電場增強度。
再者，於專利文獻2中，揭示有具有移位至長波長側之諧振峰值與移位至短波長側之諧振峰值的局部存在電漿共振感測器之技術。又，於專利文獻3中，揭示有為了能夠對複數個波長共振而由複數個共振區域構成微小共振器之電場增強元件之技術。
根據本發明之幾個態樣，可提供一種可提高激發波長中之電場增強度與拉曼散射波長中之電場增強度的光元件、分析裝置及分光方法等。
本發明之一態樣係關於一種光元件，其具有第1突起群，該第1突起群係沿著相對於假想平面平行之方向以第1週期排列有導電體之突起者；且使在相對於朝向上述假想平面之垂線傾斜之方向上行進之光入射至以上述第1週期排列而成之上述第1突起群之情形時之表面電漿共振係於第1諧振峰值波長與第2諧振峰值波長之各者中產生；包含上述第1諧振峰值波長之第1諧振峰值波長帶係包含上述表面增強拉曼散射中之激發波長λ1；包含上述第2諧振峰值波長之第2諧振峰值波長帶係包含上述表面增強拉曼散射中之拉曼散射波長λ2。
根據本發明之一態樣，第1突起群之導電體之突起係沿著相對於假想平面平行之方向而以第1週期排列。在相對於朝向假想平面之垂線傾斜之方向上行進之光入射至該以第1週期排列而成之第1突起群。藉由該入射之光，於第1諧振峰值波長與第2諧振峰值波長之各者中產生表面電漿共振。此時，以使包含第1諧振峰值波長之第1諧振峰值波長帶中包含表面增強拉曼散射中之激發波長λ1，包含第2諧振峰值波長之第2諧振峰值波長帶中包含表面增強拉曼散射中之拉曼散射波長λ2之方式設定第1週期與光之入射角度。藉此，可提高激發波長中之電場增強度與拉曼散射波長中之電場增強度。
又，於本發明之一態樣中，上述拉曼散射波長λ2亦可為較上述激發波長λ1長之波長。
若如此，則可使用拉曼散射光中之波長較激發波長λ1長之拉曼散射波長λ2來檢測目標物。
又，於本發明之一態樣中，亦可入射有偏光方向之平行於上述假想平面之成分與上述第1突起群之排列方向平行之直線偏光作為上述入射光。
若如此，則可將偏光方向之平行於假想平面之成分與第1突起群之排列方向平行之直線偏光入射至光元件。藉此，可激發傳播型之表面電漿。
又，於本發明之一態樣中，亦可為於上述第1突起群之頂面包含由導電體所形成之第2突起群；上述第2突起群沿著與上述假想平面平行之方向，以較上述第1週期短之第2週期排列。
若如此，則可於第1突起群之頂面上沿與假想平面平行之方向以第2週期排列第2突起群。藉此，可於第2突起群中激發局部存在型之表面電漿。
又，於本發明之一態樣中，亦可為在排列上述第1突起群之面上且於上述第1突起群之相鄰之突起間之面上，包含由導電體所形成之第3突起群；上述第3突起群沿著與上述假想平面平行之方向，以較上述第1週期短之第3週期排列。
若如此，則可在排列上述第1突起群之面上且於第1突起群之相鄰之突起間之面上，沿著與假想平面平行之方向以第3週期排列第3突起群。藉此，可於第3突起群中激發局部存在型之表面電漿。
又，本發明之另一態樣係關於一種分析裝置，其包括：光源；如上述任一項之光元件；第1光學系統，其係使來自上述光源之上述波長λ1之入射光相對於朝向上述光元件之上述假想平面之垂線傾斜而入射至上述繞射光柵；第2光學系統，其係自藉由上述光元件之上述導電體光柵而散射或反射之光中取出拉曼散射光；及檢測器，其係檢測經由上述第2光學系統而接收到之上述拉曼散射光。
又，於本發明之另一態樣中，亦可為上述第1光學系統係使上述入射光自上述第1光學系統之光軸偏離而入射，藉此使上述入射光相對於朝向上述假想平面之垂線傾斜而入射至上述導電體光柵。
又，於本發明之另一態樣中，亦可更包含支持部，其係使朝向上述光元件之上述假想平面之垂線相對於上述第1光學系統之光軸傾斜地支持上述光元件；上述第1光學系統係使上述入射光與上述第1光學系統之光軸一致而入射，藉此使上述入射光相對於朝向上述假想平面之垂線傾斜而入射至上述導電體光柵。
又，本發明之又一態樣係關於一種分光方法，其係準備第1突起群，該第1突起群係沿著相對於假想平面平行之方向以第1週期排列有導電體之突起者；使在相對於朝向上述假想平面之垂線傾斜之方向上行進之光入射至以上述第1週期排列之上述第1突起群；於第1諧振峰值波長與第2諧振峰值波長之各者中產生表面電漿共振；包含上述第1諧振峰值波長之第1諧振峰值波長帶係包含上述表面增強拉曼散射中之激發波長λ1；包含上述第2諧振峰值波長之第2諧振峰值波長帶係包含上述表面增強拉曼散射中之拉曼散射波長λ2。
以下，對本發明之較佳之實施形態進行詳細說明。再者，以下說明之本實施形態並非不當地限定申請專利範圍中所記載之本發明之內容者，且本實施形態中所說明之全部構成並非必需作為本發明之解決手段。
1.比較例
利用圖1~圖3，對作為本實施形態之比較例之將金屬微粒子之局部存在表面電漿共振用於表面增強拉曼散射分光中之情形進行說明。首先，利用圖1、圖2對藉由金屬微粒子之局部存在表面電漿共振進行說明。
如上所述，對作為醫療診斷等中所使用之高感度且小型之感測器，使用表面電漿共振(SPR：Surface Plasmon Resonance)之感測器之關注度不斷提高。該感測器係藉由激發光於金屬表面激發表面電漿(SP：Surface Plasmon)，並利用由其表面電漿共振所導致之吸光度之變化，感測附著於金屬表面之目標物者。此處，所謂表面電漿共振，係指藉由界面固有之邊界條件與光產生耦合之電子粗密波之振動模式。
作為激發該表面電漿之方法，已知有使用表面凹凸光柵或稜鏡之方法。例如，作為應用表面電漿共振之感測器，有使用全反射型稜鏡之方法。於該方法中，在全反射型稜鏡之表面形成金屬膜，並使目標物與該金屬膜接觸。繼之，藉由使激發光入射至全反射型稜鏡而在空氣與金屬膜之界面激發傳播型表面電漿，根據由該傳播型表面電漿所引起之吸光度之變化檢測目標物之吸附之有無。作為使目標物吸附之方法，利用抗原抗體反應等。
又，作為激發表面電漿之另一種方法，有激發藉由金屬微粒子之局部存在型表面電漿(LSP：Localized Surface Plasmon)之方法。於該局部存在型表面電漿中，所激發之表面電漿係於形成於基板表面上之微細結構上局部存在，藉由該局部存在之表面電漿而感應顯著增強之電場。為了利用此種增強電場來提高感測器感度，提出有利用使用有金屬微粒子或金屬奈米結構之局部存在表面電漿共振(LSPR：Localized Surface Plasmon Resonance)之感測器。
例如，作為此種感測器，有上述專利文獻1之方法。於該方法中，如圖1所示，將金屬微粒子20固定於透明基板10之表面，並對該透明基板10照射入射光，測定透過金屬微粒子20之反射光之吸光度。如圖2所示，於金屬微粒子20上附著有目標物之情形時，自A1所示之吸光度光譜變為A2所示之吸光度光譜。於專利文獻1之方法中，藉由該吸光度之變化檢測金屬微粒子附近之介質之變化，並檢測目標物之吸附或堆積。
然而，於該方法中，難以均一地製作金屬微粒子之大小或形狀，或者難以使金屬微粒子符合規則地排列。若無法控制金屬微粒子之尺寸或排列，則電漿共振中所產生之吸收或共振波長中亦會產生差異。因此，如圖2所示，吸光度光譜之寬度變寬，峰值強度降低。繼之，若峰值強度降低，則檢測金屬微粒子附近之介質之變化的信號變化會減小，且提高感測器感度亦會產生極限。因此，於如根據吸光度光譜來確定物質之用途中，感測器之感度會不充分。
繼而，作為提高感測器之感度之方法，考慮於表面增強拉曼散射(SERS：Surface Enhanced Raman Scattering)中應用上述感測器之方法。該方法係藉由表面電漿共振來增強拉曼散射光，藉此提高拉曼分光之感度的方法。
然而，於該方法中，由於藉由激發波長(圖4(A)中所示之λ1)與拉曼散射波長(λ2)中之電場增強度來決定感測器感度(下式(1))，故而必需於兩波長中提高電場增強度。
例如，於先前之表面增強拉曼散射感測器中，由於僅利用一個諧振峰值，故而必需使諧振峰值之波長符合激發波長或拉曼散射波長之其中一者。於此情形時，僅利用任一者之散射過程中之電場增強效果，無法期待較高之電場增強效果。
又，將上述專利文獻1之感測器應用於表面增強拉曼散射。於此情形時，如圖2所示，由於僅存在一個較寬之表面電漿諧振峰值，故而必需相對於激發波長與拉曼散射波長，將諧振峰值之位置設定於適當之位置。即，其原因在於，該諧振峰值波長對局部存在電場之增強度造成較大之影響。具體而言，如圖3所示，可獲得相對於拉曼位移較寬之諧振峰值。因此，若將諧振峰值波長設定於激發波長與拉曼散射波長之間，則可於激發過程與拉曼散射過程之兩者中期待電場增強效果。然而，由於諧振峰值較寬，故而於各個過程中共振之強度會減弱，難以說過程整體之增強度充分。
2.本實施形態之方法
因此，於本實施形態中，使入射光傾斜地入射至導電體光柵之一例即金屬光柵而產生兩個諧振峰值，將該兩個諧振峰值設定為激發波長與拉曼散射波長，藉此提高感測器感度。以下，對該本實施形態之方法進行說明。首先，對本實施形態中所使用之拉曼散射分光法進行說明。
圖4(A)中表示拉曼散射分光法之原理性說明圖。如圖4(A)所示，若對目標分子X(目標物)照射單一波長之光Lin，則於散射光中產生與入射光Lin之波長λin不同之波長λ2之拉曼散射光Ram。該拉曼散射光Ram與入射光Lin之能量差對應於目標分子X之振動能階或旋轉能階或電子能階之能量。由於目標分子X具有與其結構相對應之特有之振動能量，故而藉由使用單一波長之光Lin，可確定目標分子X。
例如，若將入射光Lin之振動能量設為V1，將目標分子X之振動能量設為V2，將拉曼散射光Ram之振動能量設為V3，則V3=V1-V2。即，V3成為與V2相對應之振動能量，故而藉由測定拉曼散射光Ram之波長λ2，可確定目標分子X。
再者，入射光Lin之大部分即便於碰撞至目標分子X後亦具有與碰撞前相等大小之能量。將該彈性之散射光稱為瑞利散射(Rayleigh scattering)光Ray。例如，若將瑞利散射光Ray之振動能量設為V4，則V4=V1。即，瑞利散射光Ray之波長λ1滿足λ1=λin。
圖4(B)中表示藉由拉曼散射分光所取得之拉曼光譜(拉曼位移與拉曼散射強度之關係)之例。圖4(B)中所示之圖表之橫軸表示拉曼位移。所謂拉曼位移，係指拉曼散射光Ram之波數(振動數)與入射光Lin之波數之差，且取目標分子X之分子鍵結狀態中特有之值。
如圖4(B)所示，可知B1所示之拉曼散射光Ram之散射強度(光譜峰值)與B2所示之瑞利散射光Ray之散射強度相比，拉曼散射光Ram更微弱。如此，拉曼散射分光法係目標分子X之識別能力優異，另一方面，感測目標分子X之感度本身較低之測定方法。因此，於本實施形態中，使用藉由表面增強拉曼散射之分光法來實現感測器之高感度化。
為了實現應用該表面增強拉曼散射之高感度之表面電漿共振感測器，較理想的是局部電場之增強度(以下，適當省略為增強度)儘可能大。增強度α係由下式(1)所表示(M. lnoue,K. Ohtaka,J. Phys. Soc. Jpn.,52,3853(1983))。此處，αRay為激發波長(與瑞利散射波長相等)中之增強度，αRam為拉曼散射波長中之增強度。
α=αRay×αRam　(1)
根據上式(1)，為了提高表面增強拉曼散射過程中之增強度，必需同時提高激發過程中之增強度與拉曼散射過程中之增強度之兩者。為此於本實施形態中，如圖5所示，僅於激發波長及拉曼散射波長之附近產生兩個較強之諧振峰值。藉此，藉由兩散射過程之協同效果可飛躍性地提高局部電場之增強效果。
3.構成例
利用圖6~圖9，對在激發波長與拉曼散射波長之附近產生兩個諧振峰值之本實施形態之構成例進行說明。再者，以下由於將各構成要素設為於圖式上可識別之程度之大小，故而適當地使各構成要素之尺寸或比率與實際上不同。
圖6係本實施形態之感測片(光元件、導電體光柵)之構成例之立體圖。該感測片係用以利用表面電漿共振與表面增強拉曼散射來檢測目標物(目標物質、目標分子)者，包含基材100(基板)與第1突起群110。該感測片為具有一維週期性之金屬光柵。
再者，以下以感測片係由金屬所形成之金屬光柵之情形為例進行說明，但於本實施形態中並不限定於該情形。即，感測片只要為由導電體所形成之光柵即可，例如亦可為由半導體(例如多晶矽)所形成之光柵。
具體而言，基材100包含Ag(銀)或Au(金)等金屬(廣義上為導電體)，例如，形成為四邊形或圓形之平板狀。第1突起群110係週期性地配置於沿基材100之平面(廣義上為面)之第1方向D1上，例如由與基材100相同之金屬所形成。此處，基材100之平面為例如形成第1突起群110之側之基材100之表面120。
更具體而言，第1突起群110之各突起係突起之排列方向D1之剖面形狀自基材100之表面120凸出而形成為凸形狀。凸形狀為矩形或梯形、圓弧等。例如，如圖6所示，於對於基材100進行俯視時，第1突起群110係形成為與正交於方向D1之第2方向D2平行之條紋狀。
圖7中表示本實施形態之感測片之剖面圖。該剖面圖之剖面係垂直於基材100之平面之面，且係與第1突起群110之排列方向D1平行之面。如圖7所示，將基材100之平面之法線方向設為方向D3。
基材100係於玻璃基板130上形成金屬薄膜140而成者。例如，金屬薄膜140之厚度為150 nm以上。第1突起群110之剖面形狀為矩形(大致為矩形)，高度H1之突起係沿方向D1而以第1週期P1排列。由該金屬薄膜140與第1突起群110形成金屬光柵150(週期性之金屬凹凸結構)。較理想的是將週期P1設定為100~1000 nm之範圍，將高度H1設定為10~100 nm之範圍。
使包含直線偏光之入射光入射至該感測片。直線偏光之偏光方向(偏光方位)為相對於平行於方向D1與D3之面平行之方向。使該入射光相對於由金屬薄膜140與第1突起群110所形成之金屬光柵150傾斜而入射。具體而言，若將傾斜角設為θ，則θ>0，於圖7所示之剖面中以使入射方向與方向D3之相反方向之角度(相對於朝向基材100之平面之垂線的角度)成為θ之方式使入射光入射。
再者，上述中雖然將直線偏光設為相對於平行於方向D1與D3之面平行，但於本實施形態中，直線偏光亦可不相對於上述面平行，只要包含與上述面平行之偏光成分即可。又，上述中係使用在玻璃基板130上形成金屬薄膜140而成者作為基材100，但本實施形態並不限定於此。例如，本實施形態之基材100亦可為於石英基板或藍寶石基板上形成金屬膜而成者。又，亦可使用包含金屬之平板作為基材100。
圖8中表示感測片之反射光強度之特性例。圖8係由Ag形成金屬光柵，光相對於金屬光柵之入射角度θ為3度，光之偏光方向與金屬光柵之槽方向D2正交，且突起之剖面為矩形(大致為矩形)，週期P1為500 nm，高度H1為20 nm之情形之特性例。再者，橫軸表示反射光之波長，縱軸表示反射光強度(相對於入射光強度之比率)。
如圖8所示，本實施形態之金屬光柵中存在兩個表面電漿極化子(SPP：Surface Plasmon Polariton)之諧振峰值。例如，一個諧振峰值位於波長515 nm附近，另一個諧振峰值位於波長555 nm附近。藉由使該兩個諧振峰值於激發波長與拉曼散射波長之附近合併(或使其一致)，可期待較大之增強拉曼散射效果。例如，於將波長515 nm之氬雷射用作激發波長之情形時，可使波長555 nm附近之拉曼散射光(拉曼位移1200~1600 cm-1)顯著增強。
再者，作為應用本實施形態之目標物，例如假定為麻醉藥或酒精或殘留農藥等稀薄之分子，或者病毒等病原體。
4.諧振峰值波長之設定方法
利用圖9對兩個諧振峰值波長之設定方法進行說明。首先，對本實施形態之感測片之功能進行說明。
若使光入射至感測片之光柵面，則藉由光柵之凹凸產生表面電漿。於本實施形態中，使光相對於感測片之光柵面自傾斜方向入射。該入射角度θ為數度(例如10度以下)。若預先使入射光之偏光方向與光柵之槽方向正交，則伴隨金屬光柵內之自由電子之振動而激發電磁波之振動。由於該電磁波之振動影響自由電子之振動，故而形成兩者之振動耦合而成之系統即表面電漿極化子。
該表面電漿極化子沿感測片之表面傳播。具體而言，表面電漿極化子係沿空氣與金屬光柵之界面傳播，並於金屬光柵之附近激發較強之局部電場。表面電漿極化子之耦合對光之波長敏感，其耦合效率較高。繼之，若光柵表面吸附有例如1~多個目標物，則會自其表面產生表面增強拉曼散射。如此，空氣傳播模式即自入射光經由表面電漿極化子激發增強電場，並藉由增強電場與目標物之相互作用顯現表面增強拉曼散射。於本實施形態中，可使反射光強度光譜之寬度較窄，且使兩個諧振峰值較尖。藉此，可實現如下感測片：n提高感測器感度，且可根據表面增強拉曼散射光譜來確定目標物質。
圖9中表示表面電漿極化子之激發條件之說明圖。圖9中所示之C1表示表面電漿極化子之分散曲線(例如，空氣與Au之邊界面上之分散曲線)，C2表示直線。於圖9中，將金屬光柵之週期設為P1，將該情形之光柵向量之波數2π/P1表示於橫軸上。
首先，對金屬光柵與激發條件之關係進行說明。若將入射光之波數設為ki，將入射角度設為θ，則金屬光柵之排列方向(圖7中所示之方向D1或-D1)上之1次滲透波之波數為2π/P1±ki‧sinθ。表面電漿極化子於該滲透波之波數2π/P1±ki‧sinθ與表面電漿之波數一致之情形時被激發。即，表面電漿極化子之激發條件係由表示滲透波之生成條件之直線與表面電漿極化子之分散曲線之交點表示。
圖9之C3表示直線，該直線表示作為本實施形態之比較例之使光相對於金屬光柵垂直(θ=0)入射之情形之滲透波之生成條件。如C3所示，該情形之滲透波之波數係以2π/P1表示。該直線C3係自光柵向量之波數之位置起向上延伸之線，且與表面電漿極化子之分散曲線C1相交。此時，交點為一個，諧振峰值係僅出現一個頻率ω0(角頻率)。
C4與C5表示直線，該直線表示本實施形態中之滲透波之生成條件。於如本實施形態般使光相對於金屬光柵以角度θ(θ>0)入射之情形時，滲透波之波數係以2π/P1±ki‧sinθ表示。直線C4對應於2π/P1+ki‧sinθ，直線C5對應於2π/P1-ki‧sinθ。該等直線C4與C5係自光柵向量之波數之位置起以角度θ向斜上方延伸之線，且與表面電漿極化子之分散曲線C1相交於2點。因此，諧振峰值係出現兩個頻率ω+與ω-(分別對應於波長λp1與λp2)。
於本實施形態中，利用上述表面電漿極化子之激發條件來設定兩個諧振峰值波長λp1與λp2，並將該兩個諧振峰值波長利用於表面增強拉曼散射。具體而言，首先藉由嚴格耦合波分析(RCWA：Rigorous Coupled Wave Analysis)求出分散曲線C1(L. Li and C. W. Haggans,J. Opt. Soc. Am.,A10,1184-1189(1993))。分散曲線C1係金屬之種類或介質之種類或金屬光柵之剖面形狀中固有之曲線。其次，根據目標物之拉曼位移決定所需之光柵週期P1與入射角度θ。即，將第1諧振峰值波長λP1設定於激發波長(瑞利散射波長)之附近，將第2諧振峰值波長λp2(λp2>λp1)設定於拉曼散射波長之附近。繼之，以直線C4通過分散曲線C1與ω=ω+(λ=λp1)之交點，直線C5通過分散曲線C1與ω=ω-(λ=λp2)之交點之方式設定光柵週期P1與入射角度θ。
如此，藉由設定金屬光柵之素材、或形狀、高度H1、光柵週期P1、光之入射角度θ，可將兩個諧振峰值之波長λp1與λp2設定為所需之值。
繼而，於比較例中，如上所述存在如下課題：於表面電漿共振僅具有一個較寬之諧振峰值之情形時，難以於表面增強拉曼散射之過程整體中獲得充分之電場增強效果。
在此方面，本實施形態之光元件係如圖7所示，具有沿相對於基材100之平面(廣義上為假想平面)平行之方向D1以第1週期P1(P1<λ1)排列導電體之突起而成之第1突起群110。在相對於朝向基材100之平面之垂線傾斜之方向上行進之光(波長λ1、入射角度θ)入射至以該第1週期P1排列而成之第1突起群110。藉由該入射光，如圖9所示，於第1諧振峰值波長λp1與第2諧振峰值波長λp2之各者中產生表面電漿共振。此時，如圖8所示，包含第1諧振峰值波長λp1之第1諧振峰值波長帶BW1係包含表面增強拉曼散射中之激發波長λ1。包含第2諧振峰值波長λp2之第2諧振峰值波長帶BW2係包含表面增強拉曼散射中之拉曼散射波長λ2。
此處，所謂頻帶BW1、BW2之寬度，係指特定之反射光強度下之頻帶寬度，例如峰值之半頻寬。再者，於圖8中，雖然設為λ1=λp1、λ2=λp2，但於本實施形態中，λ1與λp1亦可不同，且λ2與λp2亦可不同。又，所謂假想平面，係指成為第1突起群110之排列方向或入射光之入射角度等之基準的平面，例如為與基材100之平面(例如基材100之表面120)平行之面。
根據上述實施形態，可於表面增強拉曼散射之過程整體中提高電場增強度。即，以兩個諧振峰值波長帶BW1、BW2包含波長λ1、λ2之方式設定週期P1或入射角度θ等，藉此可提高激發波長λ1中之電場增強度與拉曼散射波長λ2中之電場增強度。
又，根據上述實施形態，藉由適當變更金屬光柵之素材、或剖面形狀、週期P1、高度H1、光之入射角度θ，可使兩個諧振峰值之位置與間隔符合任意之值。因此，可於確定目標物時適當選擇所照射之光之波長λin，且可擴大測定波長範圍之寬度。
又，於本實施形態中，拉曼散射波長λ2係較激發波長λ1更長之波長(λ2>λ1)。
若如此，則可於拉曼散射光之斯托克斯(Stokes)成分與反斯托克斯成分中測定散射強度更大之斯托克斯成分。再者，於本實施形態中，亦可使用λ2<λ1之反斯托克斯成分。
又，於本實施形態中，如圖7所示，入射偏光方向之平行於基材100之平面之成分(偏光方向之相對於基材100之平面之正投影)與第1突起群110之排列方向D1平行之直線偏光作為入射光。
若如此，則可藉由直線偏光於沿方向D1之方向上感應自由電子電漿之粗密波，且可激發沿第1突起群110之排列方向D1傳播之表面電漿。
又，於本實施形態中，如下所述於圖12等中，亦可於第1突起群110之頂面220上包含由金屬所形成之第2突起群200。繼之，第2突起群200亦可沿與基材100之平面平行之方向D1，以較第1週期P1更短之第2週期P2(P2<P1)排列。
又，於本實施形態中，如下所述於圖12等中，亦可於排列有第1突起群110之面且第1突起群110之相鄰之突起間之面230(第1突起群110之相鄰之突起間之底面230)上包含由金屬所形成之第3突起群210。繼之，第3突起群210亦可沿與基材100之平面平行之方向D1，以較上述第1週期P1更短之第3週期P3(P3<P1)排列。
若如此，則藉由第1突起群110激發傳播型之表面電漿，且藉由該傳播型之表面電漿於第2突起群200或第3突起群210中激發局部存在型之表面電漿。藉此，可進一步提高激發波長與拉曼散射波長中之電場增強度。
5.變形例
於上述圖8中，對金屬光柵150係由Ag所形成之情形進行了說明，但於本實施形態中，金屬光柵150亦可由Au形成。圖10中表示該情形之感測片之反射光強度之特性例。圖10係光相對於金屬光柵之入射角度θ為5度，光之偏光方向與金屬光柵之槽正交，且突起之剖面為矩形(大致為矩形)，週期P1為500 nm，高度H1為40 nm之情形之特性例。
如圖10所示，兩個諧振峰值中之一個位於波長545 nm，另一個位於波長600 nm。藉由使該兩個諧振峰值於激發波長及拉曼散射波長之附近合併，可取得較強之表面增強拉曼散射之信號。
該由Au所形成之金屬光柵與圖8中所示之由Ag所形成之金屬光柵相比，兩個諧振峰值之波長不同，諧振峰值稍寬，且諧振峰值變淺。然而，與僅利用一個諧振峰值之情形相比，增強表面增強拉曼散射之信號之效果明顯優異。又，藉由使用Au，可抑制因氧化或硫化等而導致之表面劣化。再者，如圖8所示，於使用Ag之情形時，諧振峰值較使用Au之情形時更窄且深。因此，與Au相比，可更提高表面增強拉曼散射之信號之增強效果。
此處，於以上實施形態中，雖然使用具有使表面電漿、或表面電漿極化子、表面增強拉曼散射較強顯現之物性之Ag或Au，但於本實施形態中，亦可使用其他Pt(鉑)或Cu(銅)、Al(鋁)等金屬。
6.第2構成例
於上述實施形態中，雖然藉由第1突起群110激發傳播型之表面電漿，但於本實施形態中，繞射光柵亦可包含激發局部存在型之表面電漿之其他突起群(金屬微細結構)。利用圖11、圖12，對此種感測片之第2構成例進行說明。
圖11係感測片之第2構成例之立體圖。該感測片包含基材100、第1突起群110、第2突起群200及第3突起群210。再者，以下對與圖7等中所說明之構成要素同一之構成要素附上相同之元件符號，而適當省略說明。
如圖11所示，第1突起群110係沿與基材100之平面平行之第1方向D1而週期性地配置。繼之，第2突起群200係沿方向D1而週期性地配置於第1突起群110之頂面220上。第3突起群210係沿方向D1而週期性地配置於第1突起群110之突起間之底面230(基材100之平面)上。
更具體而言，第2突起群200與第3突起群210之各突起係突起之排列方向D1之剖面形狀自頂面220與底面230凸出而形成為凸形狀。凸形狀為矩形或梯形、圓弧等。例如，如圖11所示，於相對於基材100進行俯視時，第2突起群200或第3突起群210係形成為與方向D2平行之條紋狀。該第2突起群200與第3突起群210既可由與第1突起群110相同之金屬形成，亦可由不同之金屬形成。
圖12中表示第2構成例之感測片之剖面圖。該剖面圖之剖面係垂直於基材100之平面之面，且係與方向D1平行之面。如圖12所示，第2突起群200之距離頂面220之高度為H2，且以較P1更短之週期P2排列。第3突起群210之距離底面230之高度為H3，且以較P1更短之週期P3排列。例如，較理想的是週期P2或P3係設定為500 nm以下，高度H2或H3係設定為200 nm以下。再者，高度H3既可滿足H3>H1，亦可滿足H3≦H1。
此處，於上述中雖將第2突起群200或第3突起群210之排列方向設為與第1突起群110相同之排列方向D1，但於本實施形態中，第2突起群200或第3突起群210之排列方向亦可為與D1不同之方向。於此情形時，排列週期P2或P3成為方向D1上之排列週期。
其次，對該第2構成例之感測片之表面增強拉曼散射進行說明。於本實施形態中，使激發光以角度θ傾斜而入射至感測片。若如此，則如上所述，藉由第1突起群110在激發波長(瑞利散射波長)與拉曼散射波長中激發具有兩個諧振峰值之傳播型之表面電漿。該表面電漿沿金屬光柵150之表面傳播，並於第2突起群200或第3突起群210中激發局部存在型之表面電漿。繼之，該局部存在型之表面電漿於第2突起群200或第3突起群210之突起間激發增強電場，並藉由該增強電場與目標物之相互作用產生表面增強拉曼散射。此時，由於第2突起群200或第3突起群210之突起間隔較窄，故而於突起間激發較強之增強電場。因此，即便吸附於突起間之目標物為1個~多個，亦可藉由該增強電場產生較強之表面增強拉曼散射。
7.分析裝置
圖13中表示包含本實施形態之感測片之分析裝置之構成例。該分析裝置(廣義上為分光裝置)包括感測片300(光元件)、光源310、準直透鏡320、偏光控制元件330、物鏡350(第1光學系統)、分光鏡340、聚光透鏡360、校準器370(廣義上，340、360及370為第2光學系統)、光檢測器380(檢測器)及輸送部420。再者，本實施形態之分析裝置並不限定於圖13之構成，可實施省略其構成要素之一部分(例如輸送部)，或追加其他構成要素等各種變形。
光源310出射激發表面電漿極化子與表面增強拉曼散射之雷射光。自光源310出射之雷射光係藉由準直透鏡320成為平行光，並藉由偏光控制元件330成為直線偏光。通過偏光控制元件330之雷射光係藉由分光鏡340引導至感測片300之方向，且由物鏡350聚光後入射至感測片300。於感測片300之表面形成例如金屬光柵或檢測物質選擇機構。該金屬光柵之週期短於雷射光之波長。
圖13中所示之箭頭表示目標物之輸送方向。目標物係藉由控制風扇(省略圖式)之驅動，而自送入口400導入至輸送部420之內部，且自排出口410排出至輸送部420之外部。此時，通過輸送部420之目標物之一部分附著於藉由支持部430所支持之感測片300，並於感測片300之表面配置目標物(省略圖式)。
若雷射光入射至金屬光柵表面，則自由電子伴隨雷射光之振動而產生共振振動，並於金屬光柵表面之附近經由表面電漿極化子產生極強之增強電場。若例如1~多個目標物質滲入至該增強電場，則自該增強電場產生表面增強拉曼散射。來自感測片300之瑞利散射光與拉曼散射光通過物鏡350，並藉由分光鏡340引導至光檢測器380之方向。該散射光係由聚光透鏡360聚光，而通過校準器370(分光器)，併入射至光檢測器380。繼之，藉由校準器370自散射光中將拉曼散亂光分光，且藉由光檢測器380接收該拉曼散射光。如此，將散射光光譜分解，而獲得目標物之光譜資訊。
根據以上分析裝置，藉由包含上述感測片300，可產生表面增強拉曼散射，且對該拉曼散射光進行選擇性分光，從而檢測目標物。藉此，可提高感測器感度，且可根據表面增強拉曼散射光譜來確定目標物。
再者，本實施形態之分析裝置可廣泛應用於麻醉藥或爆炸物之檢測、醫療或健康診斷、食品之檢查中所使用之感測裝置。又，可用作檢測如抗原抗體反應中之抗原之吸附之有無等物質之吸附之有無的親和型(affinity)感測器等。
圖14中表示用以使入射光傾斜而入射至感測片之第1方法之說明圖。於該第1方法中，藉由使入射光束Lin(入射光)自物鏡350之光軸偏離而入射，從而使入射光束Lin相對於感測片300傾斜。
具體而言，以相對於物鏡350之光軸垂直之方式將感測片300配置於支持部430上。繼之，自物鏡350之光軸僅隔開特定距離，使入射光束Lin平行於物鏡350之光軸而入射。特定距離為入射光束Lin相對於感測片300之入射角度藉由物鏡350之折射而成為θ之距離。來自感測片300之散射光Lsc(或反射光)入射至物鏡350，且藉由物鏡350引導至分光鏡340等下一階段之光學系統中。
圖15中表示用以使入射光傾斜而入射至感測片之第2方法之說明圖。於該第2方法中，使入射光束Lin(入射光)與物鏡350之光軸一致而入射，另一方面，使感測片300相對於物鏡350之光軸傾斜而配置，藉此使入射光束Lin相對於感測片300傾斜。
具體而言，將感測片300之平面(基材100之平面)之法線與物鏡350之光軸所形成之角度配置為θ。繼之，使入射光束Lin沿物鏡350之光軸入射。若如此，則入射光束Lin不會因物鏡350發生折射，而相對於感測片300以入射角度θ入射。來自感測片300之散射光Lsc係與上述第1方法同樣地，藉由物鏡350引導至下一階段之光學系統中。再者，於本實施形態中，為了使感測片300傾斜，既可如圖15所示般使支持部430傾斜，亦可將支持部430之支持面設為傾斜面。
再者，如上所述對本實施形態進行了詳細說明，但業者應當能夠容易地理解可進行實質上不脫離本發明之新穎事項及效果之多種變形。因此，此種變形例係均為本發明之範圍中所包含者。例如，於說明書或圖式中，至少一次與更廣義或同義之不同術語(目標物、入射光、繞射光柵、導電體等)共同記載之術語(目標物質、激發光、金屬光柵、金屬等)可於說明書或圖式之任一處中，替換為該不同之術語。又，光元件、分析裝置等之構成、動作亦不限定於本實施形態中所說明者，而可實施各種變形。
10．．．透明基板
20．．．金屬微粒子
100．．．基材
110．．．第1突起群
120．．．基材之表面
130．．．玻璃基板
140．．．金屬薄膜
150．．．金屬光柵
200．．．第2突起群
210．．．第3突起群
220．．．第1突起群之頂面
230．．．第1突起群之相鄰之突起間之底面
300．．．感測片
310．．．光源
320．．．準直透鏡
330．．．偏光控制元件
340．．．分光鏡
350．．．物鏡
360．．．聚光透鏡
370．．．校準器
380．．．光檢測器
400．．．送入口
410．．．排出口
420．．．輸送部
430．．．支持部
BW1．．．第1諧振峰值波長帶
BW2．．．第2諧振峰值波長帶
D1．．．第1方向
D2．．．第2方向
D3．．．基材100之平面之法線方向
H1、H2、H3．．．高度
Lin．．．入射光
Lsc．．．散射光
P1．．．第1週期
P2．．．第2週期
P3．．．第3週期
Ram．．．拉曼散射光
Ray．．．瑞利散射光
X．．．目標分子
θ．．．入射角度
λ1．．．激發波長
λ2．．．拉曼散射波長
λin．．．入射光之波長
λp1．．．第1諧振峰值波長
λp2．．．第2諧振峰值波長
ω+、ω-．．．共振頻率
圖1係本實施形態之比較例之說明圖。
圖2係本實施形態之比較例之說明圖。
圖3係本實施形態之比較例之說明圖。
圖4(A)係拉曼散射分光法之原理性說明圖，圖4(B)係藉由拉曼散射分光所取得之拉曼光譜之例。
圖5係本實施形態之方法之說明圖。
圖6係本實施形態之感測片之構成例之立體圖。
圖7係本實施形態之感測片之剖面圖。
圖8係感測片之反射光強度之特性例。
圖9係兩個諧振峰值波長之設定方法之說明圖。
圖10係感測片之變形例之反射光強度之特性例。
圖11係感測片之第2構成例之立體圖。
圖12係感測片之第2構成例之剖面圖。
圖13係分析裝置之構成例。
圖14係用以使入射光傾斜而入射之第1方法之說明圖。
圖15係用以使入射光傾斜而入射之第2方法之說明圖。
100．．．基材
110．．．第1突起群
130．．．玻璃基板
140．．．金屬薄膜
150．．．金屬光柵
D1．．．第1方向
D3．．．基材100之平面之法線方向
H1．．．高度
Lin．．．入射光
P1．．．第1週期
θ．．．入射角度
λ1．．．激發波長

Claims (9)

  1. 一種光元件，其特徵在於：具有第1突起群，該第1突起群係沿著相對於假想平面平行之方向以第1週期排列有導電體之突起者；且使在相對於朝向上述假想平面之垂線傾斜之方向上行進之光入射至上述第1突起群之情形時之表面電漿共振係於第1諧振峰值波長與第2諧振峰值波長之各者中產生；包含上述第1諧振峰值波長之第1諧振峰值波長帶係包含：上述表面增強拉曼散射中之激發波長λ1；包含上述第2諧振峰值波長之第2諧振峰值波長帶係包含：上述表面增強拉曼散射中之拉曼散射波長λ2；若將上述激發波長λ1之激發波數設為k1，將上述拉曼散射波長λ2之拉曼波數設為k2，將表面電漿共振所產生之表面電漿極化子之分散曲線設為f(k)，將入射光之波數設為ki，將入射方向與上述垂線間所夾之入射角度設為θ，將第1週期設為P1，則滿足以下各式：f(k1)=2π/P1+ki．sinθ，f(k2)=2π/P1-ki．sinθ。
  2. 如請求項1之光元件，其中上述拉曼散射波長λ2為較上述激發波長λ1長之波長。
  3. 如請求項1之光元件，其中射入直線偏光作為上述入射光，該直線偏光係偏光方向之平行於上述假想平面之成分與上述第1突起群之排 列方向為平行者。
  4. 如請求項1之光元件，其中於上述第1突起群之頂面包含由導電體所形成之第2突起群；上述第2突起群係沿著與上述假想平面平行之方向，以較上述第1週期短之第2週期排列。
  5. 如請求項1之光元件，其中在排列上述第1突起群之面上且於上述第1突起群之相鄰之突起間之面上，包含由導電體所形成之第3突起群；上述第3突起群係沿與上述假想平面平行之方向，以較上述第1週期短之第3週期排列。
  6. 一種分析裝置，其特徵在於包括：光源；如請求項1至5中任一項之光元件；第1光學系統，其係使來自上述光源之上述波長λ1之入射光相對於朝向上述光元件之上述假想平面之垂線傾斜而入射至上述導電體光柵；第2光學系統，其係自藉由上述光元件之上述導電體光柵而散射或反射之光中取出拉曼散射光；及檢測器，其係檢測經由上述第2光學系統而接收到之上述拉曼散射光。
  7. 如請求項6之分析裝置，其中上述第1光學系統係使上述入射光自上述第1光學系統 之光軸偏離而入射，藉此使上述入射光相對於朝向上述假想平面之垂線傾斜而入射至上述導電體光柵。
  8. 如請求項6之分析裝置，其中更包含支持部，其係使朝向上述光元件之上述假想平面之垂線相對於上述第1光學系統之光軸傾斜地支持上述光元件；上述第1光學系統係使上述入射光與上述第1光學系統之光軸一致而入射，藉此使上述入射光相對於朝向上述假想平面之垂線傾斜而入射至上述導電體光柵。
  9. 一種分光方法，其特徵在於：準備第1突起群，該第1突起群係沿著相對於假想平面平行之方向以第1週期排列有導電體之突起者；使在相對於朝向上述假想平面之垂線傾斜之方向上行進之光入射至上述第1突起群；及於第1諧振峰值波長與第2諧振峰值波長之各者中產生表面電漿共振；且包含上述第1諧振峰值波長之第1諧振峰值波長帶係包含：上述表面增強拉曼散射中之激發波長λ1；包含上述第2諧振峰值波長之第2諧振峰值波長帶係包含：上述表面增強拉曼散射中之拉曼散射波長λ 2；若將上述激發波長λ 1之激發波數設為k1，將上述拉曼散射波長λ 2之拉曼波數設為k2，將表面電漿共振所產生之表面電漿極化子之分散曲線設為f(k)，將入射光之波數設為ki，將入射方向與上述垂線間所夾之入射角 度設為θ，將第1週期設為P1，則滿足以下各式：f(k1)=2 π/P1+ki．sin θ，f(k2)=2π/P1-ki．sinθ。
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