TWI553053B - Asphalt composition - Google Patents
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Description
本發明係關於一種瀝青組合物。
先前，瀝青組合物被廣泛用於道路鋪設、防水片材、隔音片材、蓋頂等用途。此時，已進行了大量之於瀝青中添加各種聚合物而欲改良其性質之嘗試。作為該聚合物，使用乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物、橡膠乳膠、包含共軛二烯及乙烯基芳香族烴之嵌段共聚物等。
另一方面，近年來，就成本削減或鋪設時容易性之方面而言，瀝青組合物之製造時間之縮短或低黏度化等要求逐漸提高。
為了實現瀝青組合物之低黏度化，例如已知專利文獻1~3所記載般之使其含有各種添加劑而降低製造時之混合溫度之技術。
例如正研究添加發泡劑作為添加劑，利用所產生之微細之泡降低製造溫度，或藉由添加水作為添加劑而使瀝青液狀化，或藉由將飽和脂肪酸及磷酸與多元酸醇酯一併添加而降低製造時之混合溫度。
[專利文獻1]日本專利特開2001-072862號公報
[專利文獻2]日本專利特開2002-332606號公報
[專利文獻3]日本專利特開2001-064065號公報
然而，專利文獻1~3所揭示之方法亦仍無法獲得令人滿意之結果，對於製造時之低溫化期望進一步改良。進而，亦發現存在如下問題：上述降低製造時之混合溫度之技術中，微細之泡之控制困難，或者因添加降低混合溫度所必需之量之添加劑而導致製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之剝離抵抗性惡化，或者因添加劑導致熱劣化。
本發明所欲解決之課題在於提供一種製造時之混合溫度較低、黏度較低之瀝青組合物，又，在於提供一種該瀝青組合物中之聚合物之劣化較少、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之剝離抵抗性較高之瀝青組合物。
為了解決上述課題，本發明者等人發現，藉由使用具有特定分子結構之聚合物，可獲得製造時之混合溫度較低、瀝青組合物之黏度較低之瀝青組合物，又，該瀝青組合物中之聚合物之劣化較少，可提高製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之剝離抵抗性，從而完成了本發明。
即，本發明為如下所述。
[1]一種瀝青組合物，其係含有1~15質量%之嵌段共聚物(a)及瀝青(c)者，並且上述嵌段共聚物(a)含有嵌段共聚物(a-1)及嵌段共聚物(a-2)，上述嵌段共聚物(a-1)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(a-2)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，
上述嵌段共聚物(a)之總質量中之嵌段共聚物(a-1)之含量為40質量%以上且85質量%以下，上述嵌段共聚物(a)之總質量中之嵌段共聚物(a-2)之含量為15質量%以上且60質量%以下，上述嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之含量為34質量%以上且55質量%以下，上述嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量為2.0萬~7.3萬之範圍，上述嵌段共聚物(a-2)之數量平均分子量為嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍。
[2]如[1]之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a-1)具有1個將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，且上述嵌段共聚物(a-2)具有2個以上之將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個以上之將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段。
[3]如[1]或[2]之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a-2)含有選自由(S-B)n+1、B-(S-B)n+1、S-(B-S)n、S-(B-S)n-X、[(S-B)k]m-X、及[(S-B)k-S]m-X(各式中，m為2~6之整數，n及k分別獨立地為1~4之整數，S為將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段，B為將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，X為偶合劑之殘基或聚合起始劑之殘基)所組成之群中之至少一個嵌段共聚物。
[4]如[1]至[3]中任一項之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a-2)至少含有(S-B)3-X(S為將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌
段，B為將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，X為偶合劑)所表示之嵌段共聚物。
[5]如[1]至[4]中任一項之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a)中之嵌段共聚物(a-1)之含量為55質量%以上且85質量%以下。
[6]如[1]至[5]中任一項之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量相對於乙烯基芳香族單體單元之總含量之比率為90.0~99.0質量%之範圍。
[7]如[1]至[6]中任一項之瀝青組合物，其進而含有0.5~10質量%之嵌段共聚物(b)，且上述嵌段共聚物(b)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(b)中之乙烯基芳香族單體單元之含量為24質量%以上且未達34質量%。
[8]如[7]之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(b)含有嵌段共聚物(b-1)及嵌段共聚物(b-2)，且上述嵌段共聚物(b-1)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(b-2)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(b)之總質量中之嵌段共聚物(b-1)之含量為5質量%以上且40質量%以下，上述嵌段共聚物(b)之總質量中之嵌段共聚物(b-2)之含量為60質
量%以上且95質量%以下，上述嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量為6萬~15萬之範圍，上述嵌段共聚物(b-2)之數量平均分子量為嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍。
[9]如[8]之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(b-1)具有1個將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，且上述嵌段共聚物(b-2)具有2個以上之將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個以上之將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段。
[10]如[1]至[9]中任一項之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a)及/或嵌段共聚物(b)為共軛二烯單體單元之雙鍵經氫化而成之嵌段共聚物。
[11]一種道路，其係含有如[1]至[10]中任一項之瀝青組合物及骨材而成。
關於本發明之瀝青組合物，其製造時之混合溫度較低，黏度較低，又，瀝青組合物中之聚合物之劣化較少，製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之剝離抵抗性高。
以下，就用以實施本發明之形態(以下稱為「本實施形態」)詳細
地進行說明。本發明並不限定於以下之本實施形態，可於其主旨之範圍內進行各種變化而實施。
《瀝青組合物》
本實施形態之瀝青組合物含有1~15質量%之嵌段共聚物(a)及瀝青(c)，並且嵌段共聚物(a)含有嵌段共聚物(a-1)及嵌段共聚物(a-2)，嵌段共聚物(a-1)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，嵌段共聚物(a-2)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(a)之總質量中之嵌段共聚物(a-1)之含量為40質量%以上且85質量%以下，上述嵌段共聚物(a)之總質量中之嵌段共聚物(a-2)之含量為15質量%以上且60質量%以下，上述嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之含量為34質量%以上且55質量%以下，上述嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量為2.0萬~7.3萬之範圍，上述嵌段共聚物(a-2)之數量平均分子量為嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍。
此處，將構成嵌段共聚物之結構單元稱為「~單體單元」，於作為聚合物之材料記載之情形時省略「單元」，僅記載為「~單體」。
又，本說明書中，所謂「作為主體」，意指嵌段中，特定之單體單元之含量較佳為60質量%以上，更佳為80質量%以上，進而較佳為90質量%以上，進而更佳為95質量%以上。上限並無特別限制，較佳為100質量%以下，較佳為99質量%以下。
[聚合物之結構]
本實施形態中，嵌段共聚物(a)含有嵌段共聚物(a-1)及嵌段共聚物(a-2)。嵌段共聚物(a-1)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，嵌段共聚物(a-2)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，嵌段共聚物(a-2)之數量平均分子量為嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍。
嵌段共聚物(a-1)較佳為具有1個將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，嵌段共聚物(a-2)較佳為具有2個以上之將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個以上之將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段。
嵌段共聚物(a-1)較佳為含有選自由S-B及下述式(i)~(iii)所組成之群中之至少一個嵌段共聚物，嵌段共聚物(a-2)較佳為含有選自由下述式(i)~(vi)所組成之群中之至少一個嵌段共聚物。
(S-B)n+1‧‧‧(i)
B-(S-B)n+1‧‧‧(ii)
S-(B-S)n‧‧‧(iii)
S-(B-S)n-X‧‧‧(iv)
[(S-B)k]m-X‧‧‧(v)
[(S-B)k-S]m-X‧‧‧(vi)
上述式(i)~(vi)中，S表示將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段，B表示將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，X表示偶合劑之殘基或多官能有機鋰等聚合起始劑之殘基，m為2~6之整數，n及k分別獨立地為1~4之整數。(i)~(vi)之m、n及k之值可相同亦可不同。
於在嵌段共聚物中存在複數個嵌段S及B之情形時，各自之分子量或組成等結構可相同，亦可不同。
上述式(iv)~(vi)中，X表示偶合劑之殘基或多官能有機鋰等聚合起始劑之殘基。就控制嵌段之分子量之方面而言，X較佳為偶合之殘基。
偶合劑並無特別限定，例如可列舉：四氯化矽、四氯化錫、環氧化合物、聚鹵化烴化合物、羧酸酯化合物、聚乙烯化合物、烷氧基矽烷化合物、鹵化矽烷化合物、酯系化合物等。嵌段共聚物(a-2)亦可為X為偶合劑之殘基的偶合體與不具有X之嵌段共聚物之混合物。
就製造瀝青組合物時之嵌段共聚物之耐熱劣化性之方面而言，X較佳為烷氧基矽烷化合物或環氧化合物，更佳為環氧化合物。
作為烷氧基矽烷化合物之例，並無特別限定，例如可列舉：四甲氧基矽烷及及其同類物等四烷氧基矽烷化合物；四苯氧基矽烷及及其同類物等四芳氧基矽烷化合物；甲基三乙氧基矽烷及及其同類物等具有2或3個以上之烷氧基之烷基烷氧基矽烷化合物；甲基三苯氧基矽烷及及其同類物等具有2或3個以上之芳氧基之烷基芳氧基矽烷化合物；乙烯基三甲氧基矽烷及及其同類物等具有2或3個以上之烷氧基之烯基烷氧基矽烷化合物；以及三甲氧基氯矽烷及及其同類物等鹵化烷氧基矽烷化合物。其中，就耐熱劣化性或嵌段共聚物之製造性之方面而言，較佳為具有2~4個烷基烷氧基之烷基烷氧基矽烷。
作為環氧化合物之例，並無特別限定，例如可列舉：環氧化大豆油或環氧化亞麻仁油般之聚環氧化植物油、環氧化聚丁二烯、或者環氧化四烯丙醚季戊四醇等。其中，就耐熱劣化性或嵌段共聚物之製造性之方面而言，較佳為具有苯基之環氧化合物。
關於烷氧基矽烷化合物或環氧化合物中之烷氧基矽烷基或環氧基之個數，就瀝青組合物之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度、
瀝青組合物中之聚合物之較少劣化、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，每一分子中較佳為2~5個，更佳為2~4個，進而較佳為3~4個，尤佳為4個。
再者，各嵌段之邊界或最端部未必需要明確區分。例如，亦可存在乙烯基芳香族單體單元與共軛二烯單體單元之嵌段共聚物。該等亦可共存複數個。於將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段(S)中，亦可共存複數個乙烯基芳香族單體單元之含量不同之片段。
若為各嵌段之分子量之40%以下，則亦可於嵌段端部存在不同種類之較短嵌段。
關於本實施形態所使用之嵌段共聚物(a-2)，就瀝青組合物製造時之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，較佳為含有選自由(S-B)m-X(m=2~4之整數，S為將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段，B為將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，X為偶合劑之殘基或聚合起始劑之殘基)所組成之群中之至少一個嵌段共聚物，更佳為含有(S-B)3-X(S為將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段，B為將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，X為偶合劑)所表示之嵌段共聚物。作為嵌段共聚物(a-2)，進而較佳為含有(S-B)3-X及(S-B)4-X，該情形之嵌段共聚物(a)之總質量中之(S-B)3-X之比率較佳為30質量%以上且80質量%以下，更佳為40質量%以上且70質量%以下。進而，更佳為m=2~4之(S-B)2-X、(S-B)3-X及(S-B)4-X之中，(S-B)2-X之含量最少。
關於本實施形態所使用之嵌段共聚物(a-1)於嵌段共聚物(a)之總質量中之比率，就瀝青組合物之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化之方面而言，為40質量%以上，較佳為55質量%以上，更佳為62質量%以上，進而較佳為67質量
%以上。又，就瀝青組合物之較高伸長恢復性、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，為85質量%以下，較佳為80質量%以下，更佳為75質量%以下，進而較佳為72質量%以上。
又，關於本實施形態所使用之嵌段共聚物(a-2)於嵌段共聚物(a)之總質量中之比率，就瀝青組合物之較高伸長恢復性、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，為15質量%以上，較佳為20質量%以上，更佳為25質量%以上，進而較佳為28質量%以上。又，就瀝青組合物之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化之方面而言，為60質量%以下，較佳為45質量%以下，更佳為38質量%以下，進而較佳為33質量%以下。
關於本實施形態所使用之嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量，就瀝青組合物之較高軟化點、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，為2.0萬以上，較佳為3萬以上，更佳為4萬以上。又，就瀝青組合物之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化之方面而言，為7.3萬以下，較佳為6.7萬以下，更佳為6.0萬，進而較佳為5.0萬以下。
關於本實施形態所使用之嵌段共聚物(a-2)之數量平均分子量，就瀝青組合物之較高軟化點、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，為嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍，較佳為1.7~4.0倍，更佳為1.8~3.0倍。
又，於嵌段共聚物(a-2)為(S-B)m-X之情形時，關於(S-B)m-X之數量平均分子量，就瀝青組合物之較高軟化點或較高拉伸恢復性、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，較佳為S-B或S-B-X所表示之嵌段共聚物(a-1)之m倍之數量平均分
子量。
再者，本實施形態中，聚合物之數量平均分子量可藉由下述實施例記載之方法求出。
關於本實施形態所使用之嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之含量，就瀝青組合物之較高軟化點、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，為34質量%以上，較佳為35質量%以上，更佳為40質量%以上，進而較佳為42質量%以上。又，關於嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之含量，就瀝青組合物之製造時之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化、瀝青組合物之柔軟性之方面而言，為55質量%以下，較佳為50質量%以下，更佳為48質量%以下，進而較佳為45質量%以下，尤佳為44質量%以下。
此處，嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之含量並非各成分之值，而是嵌段共聚物(a)總體之乙烯基芳香族單體單元之含量，即各成分之乙烯基芳香族單體單元之含量之平均值。
再者，本實施形態中，嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之含量可藉由下述實施例所記載之方法測定。
關於本實施形態所使用之嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量相對於乙烯基芳香族單體單元之總含量之比率(嵌段率)，就瀝青組合物之較高軟化點、瀝青組合物之較高伸長恢復性、製成瀝青混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，較佳為90%以上，更佳為93%以上，進而較佳為95%以上，尤佳為96%以上。
又，就瀝青組合物之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化、瀝青組合物之柔軟性之方面而言，該嵌段率較佳為99%以下，更佳為98%以下。
關於嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量相對於乙烯
基芳香族單體單元之總含量之比率(嵌段率)，可藉由(嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量)/(嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之總含量)×100求出。
此處，所謂乙烯基芳香族單體嵌段，意指將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段。
再者，本實施形態中，嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量或嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之總含量為利用下述實施例所記載之方法求出之值。
嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量相對於乙烯基芳香族單體單元之總含量之比率例如可根據分子量、聚合溫度、單體之添加速度、添加先添加之單體與後續之單體之時間間隔、極性化合物或無規化劑、聚合反應器之攪拌速度等而變化。
具體而言，例如於達到乙烯基芳香族單體單元之聚合結束時出現之峰溫度時起經過1分鐘以上且未達21分鐘後、並且於較峰溫度降低1℃以下後添加共軛二烯單體單元，藉此可將上述嵌段率設為90%以上且99%以下。
此處，嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量相對於乙烯基芳香族單體單元之總含量之比率並非各成分之值，而是嵌段共聚物(a)總體之值，即各成分之平均值。
關於本實施形態所使用之嵌段共聚物(a)之熔體流動速率(MFR、200℃、5kgf)，就製造性之方面而言，較佳為3g/10min以上，更佳為5g/10min以上，進而較佳為10g/10min以上。又，關於嵌段共聚物(a)之熔體流動速率(MFR、200℃、5kgf)，就瀝青中添加之較低之聚合物添加量或拉伸後之恢復性之方面而言，較佳為100g/10min以下，更佳為50g/10min以下，進而較佳為30g/10min以下。
本實施形態之瀝青組合物就製造時之較低混合溫度、較低黏
度、較高拉伸恢復性、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，較佳為進而含有0.5~10質量%之嵌段共聚物(b)。
嵌段共聚物(b)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，且嵌段共聚物(b)中之乙烯基芳香族單體單元之含量為24質量%以上且未達34質量%。
就製造瀝青組合物時之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度、瀝青組合物之較高伸長率、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化之觀點而言，嵌段共聚物(b)較佳為含有下述嵌段共聚物(b-1)及嵌段共聚物(b-2)，
此時，嵌段共聚物(b-1)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，嵌段共聚物(b-2)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，嵌段共聚物(b-2)之數量平均分子量為嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍。
嵌段共聚物(b-1)較佳為具有1個將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，嵌段共聚物(b-2)較佳為具有2個以上之將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個以上之將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段。
作為嵌段共聚物(b-1)之結構，可與上述嵌段共聚物(a-1)同樣地例示S-B及式(i)~(iii)之結構。
作為嵌段共聚物(b-2)之結構，可與上述嵌段共聚物(a-2)同樣地例示式(i)~(vi)之結構。
嵌段共聚物(b)及嵌段共聚物(b-2)就瀝青組合物之較高軟化點、
瀝青組合物之拉伸恢復性、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，較佳為含有S-B-S或者(S-B)2-X所表示之嵌段共聚物。
嵌段共聚物(b)含有嵌段共聚物(b-1)及嵌段共聚物(b-2)之情形的嵌段共聚物(b)之總質量中之嵌段共聚物(b-1)之含量較佳為40質量%以下，更佳為35質量%以下，進而較佳為30質量%以下，尤佳為20質量%以下。該嵌段共聚物(b-1)之含量之下限並無特別限定，較佳為5質量%以上，更佳為10質量%以上，進而較佳為15質量%以上。
又，嵌段共聚物(b)之總質量中之嵌段共聚物(b-2)之含量較佳為95質量%以下，更佳為90質量%以下，進而較佳為85質量%以下。該嵌段共聚物(b-2)之含量之下限並無特別限定，較佳為60質量%以上，較佳為65質量%以上，更佳為70質量%以上，進而較佳為80質量%以上。
嵌段共聚物(b)更佳為(S-B)2-X(嵌段共聚物(b-2))與S-B(嵌段共聚物(b-1))之混合物。進而，關於嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量，就較高軟化點或製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之剝離抵抗性之方面而言，為6.0萬以上，較佳為7.0萬以上，更佳為8.0萬以上。又，就製造時之較低混合溫度或較低黏度之方面而言，為15萬以下，較佳為13萬以下，更佳為11萬，進而較佳為10萬以下。
又，嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量較佳為嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量以上。
關於本實施形態所使用之嵌段共聚物(b-2)之數量平均分子量，就製造時之較低混合溫度、較低黏度、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，為嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍，較佳為1.7~4.0倍，更佳為1.8~3.0倍。
關於嵌段共聚物(a)及嵌段共聚物(b)之質量比率，就瀝青組合物
之較高軟化點、瀝青組合物之較高拉伸恢復性、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，較佳為嵌段共聚物(a)之質量/嵌段共聚物(b)之質量為70/30以下，更佳為60/40以下，進而較佳為50/50以下。又，就瀝青組合物之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度之方面而言，嵌段共聚物(a)之質量/嵌段共聚物(b)之質量較佳為20/80以上，更佳為30/70以上，進而較佳為40/60以上。
關於本實施形態所使用之嵌段聚合物(a)及/或嵌段共聚物(b)，就瀝青組合物之較高軟化點、聚合物之較高耐熱劣化性之方面而言，較佳為聚合物中之共軛二烯單體單元所含之雙鍵經氫化。就瀝青組合物之較高軟化點或儲藏時之較高耐熱劣化性之方面而言，該共軛二烯單體單元所含之雙鍵之氫化率較佳為10mol%以上，更佳為20mol%以上，進而較佳為30mol%以上。然而，就與瀝青之較高相溶性之方面而言，該共軛二烯單體單元所含之雙鍵量之氫化率較佳為75mol%以下。更佳為50mol%以下，進而較佳為40mol%以下。
就更高軟化點之方面而言，較佳為至少嵌段聚合物(a)經氫化，進而較佳為嵌段聚合物(a)及(b)一併經氫化。
再者，本說明書中，共軛二烯單體單元無論氫化前後均稱為「共軛二烯單體單元」。
雙鍵量之氫化率可藉由控制氫化步驟中之氫化量或氫化反應時間而調整。又，本實施形態中，氫化率可利用下述實施例所記載之方法求出。
關於本實施形態所使用之嵌段聚合物(a)及嵌段共聚物(b)之氫化前之共軛二烯單體單元中之乙烯基含量，就與瀝青之較高相容性、瀝青組合物之較低黏度之方面而言，較佳為8mol%以上，更佳為10mol%以上，進而較佳為12mol%以上。又，關於嵌段聚合物(a)及嵌段共聚物(b)之氫化前之共軛二烯單體單元中之乙烯基含量，就瀝青
組合物中之聚合物之較少劣化之方面而言，較佳為25mol%以下，更佳為20mol%以下，進而較佳為16mol%以下。
[聚合物之製造方法]
本實施形態所使用之聚合物例如可依次進行如下步驟而製造：於烴溶劑中，將鋰化合物作為聚合起始劑，使至少共軛二烯單體與乙烯基芳香族單體聚合而獲得聚合物之聚合步驟；對所獲得之聚合物之共軛二烯單體單元中之雙鍵進行氫化之氫化步驟；及將含有聚合物之溶液之溶劑加以脫溶劑之脫溶劑步驟。
(聚合步驟)
聚合步驟中，於烴溶劑中將鋰化合物作為聚合起始劑，使至少包含共軛二烯單體及乙烯基芳香族單體之單體聚合而獲得聚合物。
(烴溶劑)
作為聚合步驟中使用之烴溶劑，並無特別限定，例如可列舉：丁烷、戊烷、己烷、異戊烷、庚烷、辛烷等脂肪族烴；環戊烷、甲基環戊烷、環己烷、甲基環己烷、乙基環己烷等脂環式烴；苯、甲苯、乙基苯、二甲苯等芳香族烴等。該等可僅單獨使用1種，亦可混合使用2種以上。
(聚合起始劑)
作為於聚合步驟中用作聚合起始劑之鋰化合物，並無特別限定，例如可列舉：有機單鋰化合物、有機二鋰化合物、有機聚鋰化合物等在分子中鍵結有一個以上之鋰原子之化合物。作為此種有機鋰化合物，並無特別限定，例如可列舉：乙基鋰、正丙基鋰、異丙基鋰、正丁基鋰、第二丁基鋰、第三丁基鋰、六亞甲基二鋰、丁二烯基二鋰、異戊烯基二鋰等。該等可僅單獨使用1種，亦可併用2種以上。
(用於聚合之單體)
作為共軛二烯單體，並無特別限定，例如可列舉：1,3-丁二烯、2-甲基-1,3-丁二烯(異戊二烯)、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、1,3-戊二烯、
2-甲基-1,3-戊二烯、1,3-己二烯等具有一對共軛雙鍵之二烯烴。其中，就經濟性之方面而言，較佳可列舉1,3-丁二烯、異戊二烯。又，就機械強度之觀點而言，更佳為1,3-丁二烯。該等可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
作為乙烯基芳香族單體，並無特別限定，例如可列舉：苯乙烯、α-甲基苯乙烯、對甲基苯乙烯、二乙烯基苯、1,1-二苯基乙烯、N,N-二甲基-對胺基乙基苯乙烯、N,N-二乙基-對胺基乙基苯乙烯等乙烯基芳香族化合物。其中，就經濟性之觀點而言，較佳為苯乙烯。該等可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
除了上述共軛二烯單體及乙烯基芳香族單體以外，亦可使用可與共軛二烯單體及乙烯基芳香族單體共聚之其他單體。
於聚合步驟中，為了進行聚合速度之調整、經聚合之共軛二烯單體單元之微結構(順式、反式及乙烯基之比率)之調整、共軛二烯單體與乙烯基芳香族單體之反應比率之調整等，可使用特定之極性化合物或無規化劑。
作為極性化合物或無規化劑，並無特別限定，例如可列舉：四氫呋喃、二乙二醇二甲醚、二乙二醇二丁醚等醚類；三乙胺、四甲基乙二胺等胺類；硫醚類、膦類、磷醯胺類、烷基苯磺酸鹽、鉀或鈉之烷氧化物等。
作為聚合步驟中實施之聚合方法，並無特別限定，可應用公知之方法。作為公知之方法，例如可列舉：日本專利特公昭36-19286號公報、日本專利特公昭43-17979號公報、日本專利特公昭46-32415號公報、日本專利特公昭49-36957號公報、日本專利特公昭48-2423號公報、日本專利特公昭48-4106號公報、日本專利特公昭56-28925號公報、日本專利特開昭59-166518號公報、日本專利特開昭60-186577號公報等所記載之方法。
(失活步驟)
較佳為藉由失活步驟使聚合物之活性末端失活。使聚合物之活性末端失活之方法可藉由使活性末端與具有活性氫之化合物反應而達成。具有活性氫之化合物並無特別限定，就經濟性之方面而言，較佳為醇或水。
(氫化步驟)
氫化步驟為對聚合步驟中所獲得之聚合物之共軛二烯單體單元中之雙鍵之一部分進行氫化反應之步驟。作為用於氫化反應之觸媒，並無特別限定，例如可列舉：使Ni、Pt、Pd、Ru等金屬擔載於碳、二氧化矽、氧化鋁、矽藻土等載體上而成之擔載型非勻相系觸媒；使用Ni、Co、Fe、Cr等之有機鹽或乙醯丙酮鹽與有機Al等還原劑之所謂齊格勒(Ziegler)型觸媒；Ru、Rh等之有機金屬化合物等所謂有機錯觸媒；或者於二茂鈦化合物中使用有機Li、有機Al、有機Mg等作為還原劑之勻相觸媒。其中，就經濟性、聚合物之耐熱老化性或者耐候性之觀點而言，較佳為於二茂鈦化合物中使用有機Li、有機Al、有機Mg等作為還原劑之勻相觸媒系。
作為氫化方法，並無特別限定，例如可列舉日本專利特公昭42-8704號公報、日本專利特公昭43-6636號公報所記載之方法或較佳為日本專利特公昭63-4841號公報及日本專利特公昭63-5401號公報所記載之方法。具體而言，可於非活性溶劑中於氫化觸媒之存在下進行氫化，獲得氫化嵌段共聚物溶液。
氫化反應可使用批次製程、連續製程或者該等之組合之任一種。
氫化反應並無特別限定，就較高氫化活性之觀點而言，較佳為於使上述聚合物之活性末端失活之步驟後進行。
於氫化步驟中，亦可將乙烯基芳香族單體單元之共軛鍵氫化。
總乙烯基芳香族單體單元中之共軛鍵之氫化率較佳為30mol%以下，更佳為10mol%以下，進而較佳為3mol%以下。又，總乙烯基芳香族單體中之共軛鍵之氫化率之下限並無特別限定，較佳為0mol%以上，更佳為1mol%以上。藉由總乙烯基芳香族單體中之共軛鍵之氫化率為上述範圍內，有瀝青中添加之聚合物添加量較低、或者與瀝青之相容性變高之傾向。
(脫溶劑步驟)
脫溶劑步驟為將含有聚合物之溶液之溶劑加以脫溶劑之步驟。作為脫溶劑方法，並無特別限定，可列舉蒸汽汽提法或直接脫溶劑法。
藉由脫溶劑步驟獲得之聚合物中之殘存溶劑量較佳為2質量%以下，更佳為0.5質量%以下，進而較佳為0.2質量%以下，進而更佳為0.05質量%以下，進一步更佳為0.01質量%以下。又，聚合物中之殘存溶劑量之下限並無特別限定，較佳為較少，更佳為0質量%，就脫溶劑時之經濟性之方面而言，通常為0.01質量%以上且0.1質量%範圍。
就聚合物之耐熱老化性或凝膠化之抑制之觀點而言，較佳為添加抗氧化劑。作為抗氧化劑，並無特別限定，例如可列舉：自由基捕捉劑等酚系抗氧化劑、過氧化物分解劑等磷系抗氧化劑或硫系抗氧化劑。又，亦可使用兼具兩性能之抗氧化劑。該等可單獨使用，亦可併用兩種以上。
其中，就聚合物或瀝青組合物之耐熱老化性或凝膠化之抑制之觀點而言，較佳為至少添加酚系抗氧化劑。關於酚系抗氧化劑之添加量，就較高之低溫製造性或於混合中聚合物之劣化較少之方面而言，相對於嵌段共聚物100質量份，較佳為0.05質量份以上。更佳為0.10質量%以上，進而較佳為0.20質量%以上。又，關於酚系抗氧化劑之添
加量，就骨材之較高剝離抵抗性或經濟性之方面而言，相對於嵌段共聚物100質量份，較佳為1.00質量%以下。更佳為0.5質量%以下，進而較佳為0.4質量%以下，尤佳為0.3質量%以下。
另外，就防止聚合物之著色或提高機械強度之觀點而言，亦可於脫溶劑步驟之前，進行去除聚合物中之金屬之去灰分步驟、或調整聚合物之pH值之中和步驟，例如酸之添加或二氧化碳之添加。
[瀝青組合物]
<瀝青(c)>
作為可於本實施形態中使用之瀝青，並無特別限定，例如可列舉以石油精製時之副產物(石油瀝青)、或者天然之產物(天然瀝青)之形式獲得者、或者使該等與石油類混合而成者等。其主成分被稱為瀝青(bitumen)。具體而言，並無特別限定，例如可列舉：直餾瀝青(straight asphalt)，半吹製瀝青(semi-blown asphalt)，吹製瀝青(blown asphalt)，溶劑脫瀝瀝青，添加有焦油、柏油(pitch)、油之稀釋瀝青，瀝青乳劑等。該等亦可混合使用。又，亦可於各種瀝青中添加石油系溶劑萃取油、芳香系烴系加工處理油或者萃取物等芳香族系重質礦物油等。
作為較佳之瀝青，可列舉針入度(根據JIS-K2207測定)較佳為30以上且300以下、更佳為40以上且200以下、進而較佳為45以上且150以下之直餾瀝青。
<瀝青組合物>
關於本實施形態之瀝青組合物中之嵌段聚合物(a)之含量，就瀝青組合物之較高軟化點、瀝青組合物之伸長恢復性、瀝青組合物之較高延展性、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，為1質量%以上，較佳為2質量%以上。又，關於瀝青組合物中之嵌段聚合物(a)之含量，就瀝青組合物之較低混合溫度、
瀝青組合物之較低黏度、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化、經濟性之方面而言，為15質量%以下，較佳為12質量%以下，更佳為10質量%以下。
關於本實施形態之瀝青組合物中之瀝青(c)之含量，就瀝青組合物之較高軟化點、瀝青組合物之伸長恢復性、瀝青組合物之較高延展性、製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之較高剝離抵抗性之方面而言，較佳為99質量%以下，較佳為97質量%以下，更佳為96質量%以下。又，關於瀝青組合物中之瀝青(c)之含量，就瀝青組合物之較低混合溫度、瀝青組合物之較低黏度、瀝青組合物中之聚合物之較少劣化、經濟性之方面而言，較佳為75質量%以上，較佳為85質量%以上，較佳為88質量%以上，更佳為90質量%以上。
於本實施形態之瀝青組合物中含有嵌段聚合物(b)之情形的嵌段聚合物(b)之含量較佳為2~8質量%，更佳為3~7質量%，進而較佳為4~6質量%。
本實施形態之瀝青組合物可視需要調配任意之石油樹脂。作為石油樹脂之種類，並無特別限制，例如可使用C5系石油樹脂等脂肪族系石油樹脂、C9系石油樹脂等芳香族系石油樹脂、二環戊二烯系石油樹脂等脂環族系石油樹脂、C5/C9共聚系石油樹脂等石油樹脂、以及將該等石油樹脂氫化而獲得之氫化石油樹脂。關於石油樹脂之量，並無特別限制，相對於瀝青100質量份，較佳為1質量份以上且10質量份以下，更佳為2質量份以上且6質量份以下。
本實施形態之瀝青組合物可視需要調配任意之添加劑。關於添加劑之種類，只要為通常用於熱塑性樹脂或橡膠狀聚合物之調配者，則並無特別限制。例如可列舉：碳酸鈣、碳酸鎂、氫氧化鎂、硫酸鈣、硫酸鋇、二氧化矽、黏土、滑石、雲母、矽灰石、蒙脫石、沸石、氧化鋁、氧化鈦、氧化鎂、氧化鋅、礦渣棉、玻璃纖維等無機填
充劑，碳黑、氧化鐵等顏料，硬脂酸、二十二酸、硬脂酸鋅、硬脂酸鈣、硬脂酸鎂、伸乙基雙硬脂醯胺等潤滑劑，脫模劑，石蠟系加工處理油、環烷系加工處理油、芳香族系加工處理油、石蠟、有機聚矽氧烷、礦物油等軟化劑/塑化劑，受阻酚系抗氧化劑、磷系熱穩定劑等抗氧化劑，受阻胺系光穩定劑，苯并三唑系紫外線吸收劑，阻燃劑，抗靜電劑，有機纖維、玻璃纖維、碳纖維、金屬晶須等補強劑，著色劑，其他添加劑或者該等之混合物等「橡膠/塑膠調配藥品」(日本Rubber Digest公司編)等所記載者。關於添加劑之量，並無特別限制，可適當選擇，相對於瀝青100質量份，通常為50質量份以下。
關於本實施形態之瀝青組合物，為了防止製成與骨材之混合物時的瀝青組合物與骨材之剝離，亦可添加抗剝離劑。
作為抗剝離劑，較佳為樹脂酸，可列舉具有羧基之碳數20之多環式二萜，且其為含有松香酸、脫氫松香酸、新松香酸、海松酸、異海松酸、長葉松酸中之任一種以上之松香。又，亦可添加脂肪酸或脂肪酸醯胺以作為抗剝離劑及潤滑劑而發揮功能。
關於本實施形態之瀝青組合物之製造方法，並無特別限定。又，關於攪拌聚合物及瀝青之混合物時之條件，亦並無特別限制，可於120℃以上且200℃以下之溫度下進行。攪拌時間通常為30分鐘~6小時，就經濟性之方面而言，較佳為較短。攪拌速度只要根據所使用之裝置適當選擇即可，通常為100ppm以上且8,000rpm以下。
本實施形態之瀝青組合物可實現更低溫下之製造。
本實施形態之瀝青組合物中，除了上述嵌段共聚物以外，亦可含有其他聚合物。作為其他聚合物，並無特別限定，例如可列舉：天然橡膠、聚異戊二烯橡膠、聚丁二烯橡膠、苯乙烯丁二烯橡膠、乙烯丙烯共聚物等烯烴系彈性體；氯戊二烯橡膠、丙烯酸系橡膠、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物等。
本實施形態之瀝青組合物可用於道路鋪設用、蓋頂、防水片材用、密封劑之領域中，尤其可較佳地用於道路鋪設用之領域中。其中，較佳為道路鋪設用。
作為道路鋪設用之例，可列舉於本實施形態之瀝青組合物中混合大量骨材而使用之例。
骨材並無限定，例如只要為社團法人日本道路協會發行之「瀝青鋪設綱要」所記載之鋪設用之骨材，則可任意使用，具體而言，可使用碎石、玉石、沙礫、鋼鐵渣等。又，亦可使用在該等骨材上被覆瀝青而成之瀝青被覆骨材及再生骨材等。另外，亦可使用作為與此類似之粒狀材料之人工焙燒骨材、焙燒發泡骨材、人工輕量骨材、瓷器粒、LuxaBite、鋁粒、塑膠粒、陶瓷、金剛砂、建設廢材、纖維等。
骨材通常大致分為粗骨材、細骨材及填料。
所謂粗骨材，為留在2.36mm篩上之骨材，通常有粒徑範圍2.5~5mm之7號碎石、粒徑範圍5~13mm之6號碎石、粒徑範圍13~20mm之5號碎石、進而粒徑範圍20~30mm之4號碎石等種類，於本實施形態中，可使用將該等各種粒徑範圍之粗骨材之1種或2種以上混合而成之骨材、或者經合成之骨材等。於該等粗骨材上，亦可事先被覆相對於骨材而為0.3~1重量%左右之直餾瀝青。
所謂細骨材，意指通過2.36mm篩並且留在0.075mm篩上之骨材，例如可列舉：河砂、丘砂、山砂、海砂、篩屑、碎石屑、二氧化矽砂、人工砂、玻璃屑、鑄造金屬砂、再生骨材破碎砂等。
所謂填料，為通過0.075mm篩者，且例如為篩屑之填料成分、石粉、熟石灰、水泥、燃燒爐灰、黏土、滑石、飛灰、碳黑等，此外，即便為橡膠粉粒、軟木塞粉粒、木質粉粒、樹脂粉粒、纖維粉粒、紙漿、人工骨材等，只要為通過0.075mm篩者，則可用作填料。
粗骨材、細骨材或者填料可單獨使用，通常混合1種以上而使
用。
關於瀝青混合物中之骨材之含量，就獲得具有油附著時之較高耐質量損失或較高耐強度降低之瀝青組合物之觀點而言，較佳為85質量%以上且98質量%以下之範圍，更佳為90質量%以上且97質量%以下。
關於瀝青混合物之製造方法，並無特別限制，關於瀝青組合物與骨材之混合溫度，通常於120℃以上且200℃以下之範圍內混合。
視需要亦可於瀝青組合物之水中乳化而使用。
[實施例]
以下，藉由實施例具體地說明本發明，但本發明並不受該等實施例之任何限定。關於實施例及比較例之聚合物及瀝青組合物之測定方法如下所述。
<乙烯基芳香族單體嵌段含量>
使用氫化前之聚合物，利用I.M.Kolthoff,etal.,J.Polym.Sci.1,p.429(1946)所記載之四氧化鋨酸法測定乙烯基芳香族單體嵌段含量。聚合物之分解時使用鋨酸0.1g/125mL第三丁醇溶液。
<嵌段共聚物之乙烯基含量、共軛二烯中之不飽和基之氫化率、乙烯基芳香族單體單元之含量>
藉由核磁共振譜分析(NMR)，於下述條件下測定嵌段共聚物中之乙烯基含量、共軛二烯中之不飽和基之氫化率及乙烯基芳香族單體單元之含量。
又，將氫化反應後之反應液投入至大量之甲醇中，由此使嵌段共聚物沈澱而回收。繼而，利用丙酮萃取嵌段共聚物，將萃取液真空乾燥，用作1H-NMR測定之樣品。以下記載1H-NMR測定之條件。
(測定條件)
測定機器：JNM-LA400(JEOL製造)
溶劑：氘化氯仿
測定樣品：將聚合物氫化前後之抽樣品
樣品濃度：50mg/mL
觀測頻率：400MHz
化學位移基準：TMS(四甲基矽烷)
脈衝延遲：2.904秒
掃描次數：64次
脈衝寬度：45°
測定溫度：26℃
<嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量相對於乙烯基芳香族單體單元之總含量之比率(嵌段率)>
使用由上述測定方法求出之乙烯基芳香族單體嵌段含量及乙烯基芳香族單體單元之含量之值，根據下述式算出。
嵌段率=(嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量)/嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之總含量)×100
<數量平均分子量>
數量平均分子量係利用GPC(Gel Permeation Chromatography，凝膠滲透層析儀)[裝置為Waters製造]測定。該GPC測定中，溶劑係使用四氫呋喃，將溫度設為35℃。使用由市售之標準聚苯乙烯之測定所求出之校準曲線(使用標準聚苯乙烯之峰分子量製成)求出層析圖之峰分子量。將該分子量作為數量平均分子量(聚苯乙烯換算分子量)。
<嵌段共聚物(a-1)及嵌段共聚物(a-2)之質量比率>
將由上述GPC獲得之各峰間曲線之反曲點垂直分割，將各分割面積相對於總面積之比作為各成分之面積比，求出質量比率。關於各峰間反曲點，使用EcoSEC波形分離軟體藉由利用高斯近似之擬合處理進行峰分割，將各峰交叉之點作為反曲點。
<聚合物之聚合方法>
(嵌段共聚物1：相當於嵌段共聚物(a))
對附有攪拌機及套管之內容量10L之不鏽鋼製造之高壓釜進行清洗、乾燥、氮氣置換。於該高壓釜中添加環己烷5720g、事先精製之苯乙烯304g，於套管中流通溫水而將內容物設定為約40℃。
其次，於上述高壓釜中添加正丁基鋰環己烷溶液(以純成分計為1.20g)，開始苯乙烯之聚合。
於藉由苯乙烯之聚合而達到最高溫度(52℃)起6分鐘後，自最高溫度降低2℃後，於上述高壓釜中添加丁二烯(1,3-丁二烯)496g，繼續聚合。於丁二烯幾乎完全聚合而達到最高溫度(89℃)起30秒鐘後，於上述高壓釜中添加四乙氧基矽烷作為偶合劑，進行偶合。
自偶合劑添加起20分鐘後，於上述高壓釜中添加水而使其失活，獲得嵌段共聚物溶液。
於所獲得之嵌段共聚物溶液中，相對於上述嵌段共聚物100質量份而添加0.25質量份之3-(3,5-二丁基-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸十八烷基酯，進行充分混合，獲得嵌段共聚物1。
所獲得之嵌段共聚物1為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)3-X/(S-B)4-X=73/17/10質量%，S-B結構之數量平均分子量為4.8萬，(S-B)3-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之3倍，(S-B)4-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之4倍。
再者，本實施例中，S為將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段，B為將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，X為偶合劑之殘基或聚合起始劑之殘基。
又，於嵌段共聚物1中，乙烯基芳香族單體單元之含量為38質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
(嵌段共聚物2：相當於嵌段共聚物(a))
對附有攪拌機及套管之內容量10L之不鏽鋼製造之高壓釜進行清洗、乾燥、氮氣置換。於該高壓釜中添加環己烷5720g、事先精製之苯乙烯344g，於套管中流通溫水而將內容物設定為約40℃。
其次，於上述高壓釜中添加正丁基鋰環己烷溶液(以純成分計為1.22g)，開始苯乙烯之聚合。
於藉由苯乙烯之聚合而達到最高溫度(53℃)起6分鐘後，自最高溫度降低2℃後，於上述高壓釜中添加丁二烯(1,3-丁二烯)456g。於丁二烯幾乎完全聚合而達到最高溫度(89℃)起30秒鐘後，於上述高壓釜中添加四乙氧基矽烷作為偶合劑，進行偶合。
自偶合劑添加起20分鐘後，於上述高壓釜中添加水而使其失活，獲得嵌段共聚物溶液。
於所獲得之嵌段共聚物溶液中，相對於上述嵌段共聚物100質量份添加0.25質量份之3-(3,5-二丁基-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸十八烷基酯，進行充分混合，獲得嵌段共聚物2。
所獲得之嵌段共聚物2為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)3-X/(S-B)4-X=71/18/11質量%，S-B結構之數量平均分子量為4.4萬，(S-B)3-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之3倍，(S-B)4-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之4倍。
又，於嵌段共聚物2中，乙烯基芳香族單體單元之含量為43質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
(嵌段共聚物3：相當於嵌段共聚物(a))
於上述嵌段共聚物2之製造方法，於藉由苯乙烯之聚合而達到最高溫度(53℃)起21分鐘後，自最高溫度降低6℃後，於上述高壓釜中添加丁二烯(1,3-丁二烯)456g，於丁二烯幾乎完全聚合而達到最高溫
度(89℃)起30秒鐘後，於上述高壓釜中添加四乙氧基矽烷作為偶合劑進行偶合，除此以外，以相同方法製造嵌段共聚物3。
所獲得之嵌段共聚物3為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)3-X/(S-B)4-X=71/18/11質量%，S-B結構之數量平均分子量為4.4萬，(S-B)3-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之3倍，(S-B)4-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之4倍。
又，於嵌段共聚物3中，乙烯基芳香族單體單元之含量為43質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為99.5質量%。
(嵌段共聚物4：相當於嵌段共聚物(a))
對附有攪拌機及套管之內容量10L之不鏽鋼製造之高壓釜進行清洗、乾燥、氮氣置換。於該高壓釜中添加環己烷5720g、事先精製之苯乙烯344g，於套管中流通溫水而將內容物設定為約40℃。
其次，於上述高壓釜中添加正丁基鋰環己烷溶液(以純成分計為0.86g)，開始苯乙烯之聚合。
於藉由苯乙烯之聚合而達到最高溫度(53℃)起6分鐘後，自最高溫度降低2℃後，於上述高壓釜中添加丁二烯(1,3-丁二烯)456g，繼續聚合。於丁二烯幾乎完全聚合而達到最高溫度(89℃)起30秒鐘後，於上述高壓釜中添加2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷之由表氯醇所得之二縮水甘油醚化改性物與苯酚-甲醛聚縮合物之由表氯醇所得之二縮水甘油醚化改性物之重量比為1/1之混合物作為偶合劑，進行偶合。
自偶合劑添加起10分鐘後，於上述高壓釜中添加水而使其失活，獲得嵌段共聚物溶液。
於所獲得之嵌段共聚物溶液中，相對於上述嵌段共聚物100質量份添加0.25質量份之3-(3,5-二丁基-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸十八烷基酯，進行充分混合，獲得嵌段共聚物4。
所獲得之嵌段共聚物4為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)2-X=70/30質量%，S-B結構之數量平均分子量為5.8萬，(S-B)2-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之2倍。
又，於嵌段共聚物4中，乙烯基芳香族單體單元之含量為43質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
(嵌段共聚物5：相當於嵌段共聚物(a))
於上述嵌段共聚物4之製造方法中，於藉由苯乙烯之聚合而達到最高溫度(51℃)後，立刻於上述高壓釜中添加丁二烯(1,3-丁二烯)456g，繼續聚合，於丁二烯幾乎完全聚合而達到最高溫度(89℃)起30秒鐘後，於上述高壓釜中添加偶合劑，除此以外，以相同方法製造嵌段共聚物5。
所獲得之嵌段共聚物5為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)2-X=70/30質量%，S-B結構之數量平均分子量為5.8萬，(S-B)2-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之2倍。
又，於嵌段共聚物5中，乙烯基芳香族單體單元之含量為43質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為89質量%。
(嵌段共聚物6：相當於嵌段共聚物(a))
對附有攪拌機及套管之內容量10L之不鏽鋼製造之高壓釜進行清洗、乾燥、氮氣置換。於該高壓釜中添加環己烷5720g、事先精製之苯乙烯280g，於套管中流通溫水而將內容物設定為約40℃。
其次，於上述高壓釜中添加正丁基鋰環己烷溶液(以純成分計為0.80g)，開始苯乙烯之聚合。
於藉由苯乙烯之聚合而達到最高溫度(52℃)起6分鐘後，自最高溫度降低2℃後，於上述高壓釜中添加丁二烯(1,3-丁二烯)520g，繼
續聚合。於丁二烯幾乎完全聚合而達到最高溫度(90℃)起30秒鐘後，於上述高壓釜中添加2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷之由表氯醇所得之二縮水甘油醚化改性物與苯酚-甲醛聚縮合物之由表氯醇所得之二縮水甘油醚化改性物之重量比為1/1之混合物作為偶合劑，進行偶合。
自偶合劑添加起10分鐘後，於上述高壓釜中添加水而使其失活，獲得嵌段共聚物溶液。
於所獲得之嵌段共聚物溶液中，相對於上述嵌段共聚物100質量份添加0.25質量份之3-(3,5-二丁基-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸十八烷基酯，進行充分混合，獲得嵌段共聚物6。
所獲得之嵌段共聚物6為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)2-X=65/35質量%，S-B結構之數量平均分子量為6.9萬，(S-B)2-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之2倍。
又，於嵌段共聚物6中，乙烯基芳香族單體單元之含量為35質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
(嵌段共聚物7：相當於嵌段共聚物(b))
對附有攪拌機及套管之內容量10L之不鏽鋼製造之高壓釜進行清洗、乾燥、氮氣置換。於該高壓釜中添加環己烷5720g、事先精製之苯乙烯240g，於套管中流通溫水而將內容物設定為約40℃。
其次，於上述高壓釜中添加正丁基鋰環己烷溶液(以純成分計為0.70g)，開始苯乙烯之聚合。
於藉由苯乙烯之聚合而達到最高溫度(51℃)起7分鐘後，自最高溫度降低2℃後，於上述高壓釜中添加丁二烯(1,3-丁二烯)560g，繼續聚合。於丁二烯幾乎完全聚合而達到最高溫度(90℃)起30秒鐘後，於上述高壓釜中添加2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷之由表氯醇所得之二縮水甘油醚化改性物與苯酚-甲醛聚縮合物之由表氯醇所得之二縮水甘
油醚化改性物之重量比為1/1之混合物作為偶合劑，進行偶合。
自偶合劑添加起10分鐘後，於上述高壓釜中添加水而使其失活，獲得嵌段共聚物溶液。
於所獲得之嵌段共聚物溶液中，相對於上述嵌段共聚物100質量份添加0.25質量份之3-(3,5-二丁基-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸十八烷基酯，進行充分混合，獲得嵌段共聚物7。
所獲得之嵌段共聚物7為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)2-X=20/80質量%，S-B結構之數量平均分子量為7.5萬，(S-B)2-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之2倍。
又，於嵌段共聚物7中，乙烯基芳香族單體單元之含量為30質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
(嵌段共聚物8：相當於嵌段共聚物(a))
於上述嵌段共聚物4之製造方法中，改變偶合劑量，除此以外，以相同方法製造嵌段共聚物8。
所獲得之嵌段共聚物8為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)2-X=60/40質量%，S-B結構之數量平均分子量為5.8萬，(S-B)2-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之2倍。
又，於嵌段共聚物8中，乙烯基芳香族單體單元之含量為43質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
(嵌段共聚物9：相當於嵌段共聚物(a))
於上述嵌段共聚物4之製造方法中，改變偶合劑量，除此以外，以相同方法製造嵌段共聚物9。
所獲得之嵌段共聚物9為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)2-X=57/43質量%，
S-B結構之數量平均分子量為5.8萬，(S-B)2-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之2倍。
又，於嵌段共聚物9中，乙烯基芳香族單體單元之含量為43質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
(嵌段共聚物10：不相當於嵌段共聚物(a)亦相當於(b))
於上述嵌段共聚物4之製造方法中，改變偶合劑量，除此以外，以相同方法製造嵌段共聚物10。
所獲得之嵌段共聚物10為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)2-X=35/65質量%，S-B結構之數量平均分子量為5.8萬，(S-B)2-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之2倍。
又，於嵌段共聚物10中，乙烯基芳香族單體單元之含量為43質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
(嵌段共聚物11：相當於嵌段共聚物(a))
<氫化觸媒之製備例>
於經氮氣置換之反應容器中投入經乾燥及精製之環己烷1L，添加二氯雙(環戊二烯基)鈦100mmol，一面充分攪拌一面添加含有三甲基鋁200mmo之正己烷溶液，於室溫下反應約3天，獲得氫化觸媒。
於上述嵌段共聚物1之製造方法中，於添加偶合劑後，添加水使其失活後，利用上述氫化觸媒將嵌段共聚物之共軛二烯單體單元中之雙鍵之32mol%氫化，除此以外，與嵌段共聚物1之製造方法同樣地進行製造，獲得嵌段共聚物11。
所獲得之嵌段共聚物11為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)3-X/(S-B)4-X=73/17/10質量%，S-B結構之數量平均分子量為4.8萬，(S-B)3-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之3倍，(S-B)4-X之數量平均分子量為S-
B結構之數量平均分子量之4倍。
又，於嵌段共聚物1中，乙烯基芳香族單體單元之含量為38質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
(嵌段共聚物12：相當於嵌段共聚物(b))
於上述嵌段共聚物7之製造方法中，於添加偶合劑後，添加水使其失活後，利用上述嵌段共聚物11之製造方法中製備之氫化觸媒將嵌段共聚物之共軛二烯單體單元中之雙鍵之32mol%氫化，除此以外，與嵌段共聚物7之製造方法同樣地進行製造，獲得嵌段共聚物12。
所獲得之嵌段共聚物12為嵌段共聚物之混合物，結構之比率為S-B/(S-B)2-X=20/80質量%，S-B結構之數量平均分子量為7.5萬，(S-B)2-X之數量平均分子量為S-B結構之數量平均分子量之2倍。
又，於嵌段共聚物7中，乙烯基芳香族單體單元之含量為30質量%，嵌段共聚物(a)之嵌段率為97質量%。
[實施例1~20及比較例1~4]
<瀝青組合物之製造方法>
於750mL之金屬罐中投入直餾瀝青60-80[新日本石油股份有限公司製造]500g，將金屬罐充分浸漬於160℃之油浴中。其次，一面以4000rpm之轉速攪拌熔融狀態之瀝青一面將如表1或2所示之特定量之各聚合物添加於上述瀝青中，於添加後攪拌120分鐘，製作瀝青組合物。
<瀝青組合物之評價>
藉由以下方法測定上述製作之瀝青組合物之各物性。將該測定結果示於表1及2。
(低溫製造性)
依據上述瀝青組合物之製造方法，將如表1或2所示之特定量之
各聚合物添加至上述瀝青中後，於160℃下進行特定時間熔融混練。使用200目之不鏽鋼製之金屬線網，抄取經熔融混練之瀝青組合物，將聚合物之粒不殘留於上述金屬線網上之狀態判斷為完全溶解。
完全溶解時間較短之情況下瀝青組合物之低溫製造性較佳，依照以下基準依次評價為○、△、×。
[評價基準]
聚合物於90分鐘以內完全溶解之情形：○
聚合物於超過90分鐘且120分鐘以內完全溶解之情形：△
經過120分鐘後聚合物亦未完全溶解之情形：×
(熔融黏度)
藉由布魯克菲爾德型黏度計測定160℃之瀝青組合物之熔融黏度。
關於瀝青組合物，熔融黏度較低之情況下製造性較佳，依照以下基準由較佳開始依序評價為○、△、×。
[評價基準]
‧表1：嵌段共聚物之添加量為5質量%之情形
熔融黏度未達300mPa‧s：○
熔融黏度為300mPa‧s以上且未達350mPa‧s：△
熔融黏度為350mPa‧s以上：×
‧表2：嵌段共聚物之添加量為8質量%之情形
熔融黏度未達600mPa‧s：○
熔融黏度為600mPa‧s以上且未達700mPa‧s：△
熔融黏度為700mPa‧s以上：×
(軟化點)
依據JIS-K2207，利用環球法測定瀝青組合物之軟化點。於規定之環中填充試樣，將其水平地支撐於甘油液中，於試樣之中央放置
3.5g之球，使液溫以5℃/min之速度上升時，測定試樣因球之重量而接觸環台之底板時之溫度。
關於瀝青組合物，軟化點較高之情況下耐流動性較佳，依照以下基準由較佳開始依序評價為○、△、×。
[評價基準]
‧表1：嵌段共聚物之添加量為5質量%之情形
軟化點為60℃以上：○
軟化點為56℃以上且未達60℃：△
軟化點未達56℃：×
‧表2：嵌段共聚物之添加量為8質量%之情形
軟化點為85℃以上：○
軟化點為80℃以上且未達85℃：△
軟化點未達80℃：×
(針入度)
依據JIS-K2207，測定規定之針於5秒鐘內進入由恆溫水浴槽保持為25℃之試樣中之長度。
關於瀝青組合物，針入度較高之情況下耐疲勞性較佳，依照以下基準由較佳開始依序評價為○、△、×。
[評價基準]
‧表1：嵌段共聚物之添加量為5質量%之情形
針入度為45dmm以上：○
針入度為40dmm以上且未達45dmm：△
針入度未達40dmm：×
‧表2：嵌段共聚物之添加量為8質量%之情形
針入度為45dmm以上：○
針入度為40dmm以上且未達45dmm：△
針入度未達40dmm：×
(伸長率)
依據JIS-K2207，將試樣流入至模框中，製成規定之形狀後，於恆溫水浴內保持為15℃，繼而將試樣以5cm/min之速度拉伸時，測定試樣斷裂為止拉伸之距離(伸長率)。
關於瀝青組合物，伸長率較高之情況下耐低溫龜裂性較佳，依照以下基準由較佳開始依序評價為○、△、×。
[評價基準]
‧表1：嵌段共聚物之添加量為5質量%之情形
伸長率為50cm以上：○
伸長率為30cm以上且未達50cm：△
伸長率未達30cm：×
‧表2：嵌段共聚物之添加量為8質量%之情形
伸長率為60cm以上：○
伸長率為50cm以上且未達60cm：△
伸長率未達50cm：×
(韌性)
依據JEAAS，將試樣投入至特定之容器中，此時以張力頭之上表面與試樣面成為相同高度之方式調節後，藉由拉伸試驗機將由恆溫水浴槽保持為25℃之試樣以500mm/min之速度拉伸，根據此時之位移與荷重之曲線圖測定韌性。
關於瀝青組合物，韌性較高之情況下骨材飛散抵抗性較佳，依照以下基準由較佳開始依序評價為○、△、×。
[評價基準]
‧表1：嵌段共聚物之添加量為5質量%之情形
韌性為15N‧m以上：○
韌性為8N‧m以上且未達15N‧m：△
韌性未達8N‧m：×
‧表2：嵌段共聚物之添加量為8質量%之情形
韌性為30N‧m以上：○
韌性為20N‧m以上且未達30N‧m：△
韌性未達20N‧m：×
(強度)
強度係依照JEAAS以與上述韌性相同之方法測定。
關於瀝青組合物，強度較高之情況下骨材飛散抵抗性較佳，依照以下基準由較佳開始依序評價為○、△、×。
[評價基準]
‧表1：嵌段共聚物之添加量為5質量%之情形
強度為8N‧m以上：○
強度為4N‧m以上且未達8N‧m：△
強度未達4N‧m：×
(聚合物之耐熱劣化性(組合物中之聚合物之劣化))
將含有5質量%之由上述方法製作之聚合物之瀝青組合物於180℃下儲藏，經過特定時間後取樣，利用GPC分析嵌段共聚物之分子量分佈之變化。
由於聚合物之熱劣化，由GPC獲得之聚合物之峰中最大峰面積之峰高度變低，故以由下述式所得之峰高度變化成為30%以上之天數評價聚合物之耐熱劣化性。
峰高度變化=儲藏前之聚合物之峰高度/經過特定時間後之聚合物之峰高度×100
關於瀝青組合物，聚合物之峰高度之變化成為30%以上之天數較長之情況下耐熱劣化性較佳，依照以下基準由較佳開始依序評價為
○、△、×。
[評價基準]
聚合物之峰高度之變化成為30%以上之天數為2天以上：○
聚合物之峰高度之變化成為30%以上之天數為1天以上且未達2天：△
聚合物之峰高度之變化成為30%以上之天數未達1天：×
<瀝青混合物之評價>
(瀝青組合物與骨材之剝離抵抗性)
依據社團法人日本道路協會發行之鋪設調查/試驗法便覽(2007年6月初版第1次印刷)之第2分冊A017粗骨材之剝離抵抗性試驗方法進行瀝青組合物與骨材之剝離抵抗性試驗。再者，骨材係使用產地為栃木縣下都賀郡岩舟町之硬質砂岩。
瀝青組合物與骨材之剝離抵抗性之評價係利用藉由上述試驗求出之剝離面積率進行。
剝離面積率較小之情況下瀝青組合物與骨材之剝離抵抗性優異，依照以下基準由較佳開始依序評價為◎、○、△、×。
[評價基準]
剝離面積率未達2%：◎
剝離面積率為2%以上且未達3.5%：○
剝離面積率為3.5%以上且未達5%：△
剝離面積率為5%以上：×
藉由製成如下瀝青組合物，首次得知瀝青組合物之製造時之混合溫度較低，瀝青組合物之黏度較低，瀝青組合物中之聚合物之劣化較少，可提高製成瀝青組合物與骨材之混合物時的骨材之剝離抵抗性，上述瀝青組合物之特徵在於：其係含有1~15質量%之嵌段共聚物(a)者，並且例如(a)包含含有兩個以上之選自由(S-B)n、B-(S-B)n、S-(B-S)n、S-(B-S)n-X、[(S-B)k]m-X、及[(S-B)k-S]m-X(m、n及k為整數，S為將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段，B為將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段)之通式所組成之群中之聚合物的混合物，且
(a)中之S-B及S-B-X之總量為40質量%以上且85質量%以下，且
(a)中之乙烯基芳香族單體單元之含量為34質量%以上且55質量%以下，且(a)中之S-B及S-B-X之數量平均分子量為2.0萬~7.3萬之範圍。
本申請案係基於2014年5月29日提出申請之日本專利申請案(日本專利特願2014-111763號)者，其內容以參照之方式編入至本文中。
[產業上之可利用性]
本發明之瀝青組合物可用於道路鋪設用、蓋頂、防水片材用、密封劑之領域中，尤其可較佳地用於道路鋪設用之領域中。
Claims (17)
- 一種瀝青組合物，其係含有1~15質量%之嵌段共聚物(a)及瀝青(c)者，並且上述嵌段共聚物(a)含有嵌段共聚物(a-1)及嵌段共聚物(a-2)，上述嵌段共聚物(a-1)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(a-2)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(a)之總質量中之嵌段共聚物(a-1)之含量為40質量%以上且85質量%以下，上述嵌段共聚物(a)之總質量中之嵌段共聚物(a-2)之含量為15質量%以上且60質量%以下，上述嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體單元之含量為34質量%以上且55質量%以下，上述嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量為2.0萬~7.3萬之範圍，上述嵌段共聚物(a-2)之數量平均分子量為嵌段共聚物(a-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍，上述嵌段共聚物(a)之氫化前之共軛二烯單體單元中之乙烯基含量為25mol%以下。
- 如請求項1之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a-1)具有1個將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，且上述嵌段共聚物(a-2)具有2個以上之將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個以上之將共軛二烯單體單元作為主 體之聚合物嵌段。
- 如請求項1或2之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a-2)含有選自由(S-B)n+1、B-(S-B)n+1、S-(B-S)n、S-(B-S)n-X、[(S-B)k]m-X、及[(S-B)k-S]m-X(各式中，m為2~6之整數，n及k分別獨立，為1~4之整數，S為將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段，B為將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，X為偶合劑之殘基或聚合起始劑之殘基)所組成之群中之至少一個嵌段共聚物。
- 如請求項1或2之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a-2)至少含有(S-B)3-X(S為將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段，B為將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，X為偶合劑)所表示之嵌段共聚物。
- 如請求項1或2之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a)中之嵌段共聚物(a-1)之含量為55質量%以上且85質量%以下。
- 如請求項3之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a)中之嵌段共聚物(a-1)之含量為55質量%以上且85質量%以下。
- 如請求項1或2之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量相對於乙烯基芳香族單體單元之總含量之比率為90.0~99.0質量%之範圍。
- 如請求項3之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a)中之乙烯基芳香族單體嵌段含量相對於乙烯基芳香族單體單元之總含量之比率為90.0~99.0質量%之範圍。
- 如請求項1或2之瀝青組合物，其進而含有0.5~10質量%之嵌段共聚物(b)，且上述嵌段共聚物(b)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段， 上述嵌段共聚物(b)中之乙烯基芳香族單體單元之含量為24質量%以上且未達34質量%。
- 如請求項3之瀝青組合物，其進而含有0.5~10質量%之嵌段共聚物(b)，且上述嵌段共聚物(b)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(b)中之乙烯基芳香族單體單元之含量為24質量%以上且未達34質量%。
- 如請求項9之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(b)含有嵌段共聚物(b-1)及嵌段共聚物(b-2)，且上述嵌段共聚物(b-1)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(b-2)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(b)之總質量中之嵌段共聚物(b-1)之含量為5質量%以上且40質量%以下，上述嵌段共聚物(b)之總質量中之嵌段共聚物(b-2)之含量為60質量%以上且95質量%以下，上述嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量為6萬~15萬之範圍，上述嵌段共聚物(b-2)之數量平均分子量為嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍。
- 如請求項10之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(b)含有嵌段共聚物(b-1)及嵌段共聚物(b-2)，且上述嵌段共聚物(b-1)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(b-2)具有將乙烯基芳香族單體單元作為主體 之聚合物嵌段及將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，上述嵌段共聚物(b)之總質量中之嵌段共聚物(b-1)之含量為5質量%以上且40質量%以下，上述嵌段共聚物(b)之總質量中之嵌段共聚物(b-2)之含量為60質量%以上且95質量%以下，上述嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量為6萬~15萬之範圍，上述嵌段共聚物(b-2)之數量平均分子量為嵌段共聚物(b-1)之數量平均分子量之1.5~5.0倍。
- 如請求項11之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(b-1)具有1個將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，且上述嵌段共聚物(b-2)具有2個以上之將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個以上之將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段。
- 如請求項12之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(b-1)具有1個將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段，且上述嵌段共聚物(b-2)具有2個以上之將乙烯基芳香族單體單元作為主體之聚合物嵌段及1個以上之將共軛二烯單體單元作為主體之聚合物嵌段。
- 如請求項1或2之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a)及/或嵌段共聚物(b)為共軛二烯單體單元之雙鍵經氫化而成之嵌段共聚物。
- 如請求項3之瀝青組合物，其中上述嵌段共聚物(a)及/或嵌段共聚物(b)為共軛二烯單體單元之雙鍵經氫化而成之嵌段共聚物。
- 一種道路，其係含有如請求項1至16中任一項之瀝青組合物及骨材而成。
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