TWI497529B - 包括在被使用於燃料組裝內之鋯合金上降低增強型腐蝕用之材料層的核反應器組件及降低該鋯合金上之增強型腐蝕的方法 - Google Patents
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Description
例示具體例一般係關於包括具有降低在鋯合金上的局部腐蝕之組件的核反應器及其方法。
通常，核電設備包括具有燃料排列於其中以藉核熔合製造電力的反應器核。核電設備中的一般設計係令燃料以多個燃料棒束縛在一起的燃料組裝形式或燃料束排列置於反應器核中。這些燃料棒基本上在貫穿組裝的多個軸位置之處包括數個元件使燃料棒結合至組裝組件。
如圖1所示者，核反應器的慣用燃料束10，如BWR，可包括一外通道12環繞上部束縛板14和下部束縛板16。多個全長燃料棒18和/或部分長度的燃料棒19可以矩陣排列在燃料束10中並通過多個間隔器20。燃料棒18和19通常源於和中止於上部和下部束縛板14和16，除了部分長度棒19(其皆中止於全長棒18的下部直立位置)以外，連續接續燃料束10的長度。圖1B出示慣用的BWR75，包括四個燃料組裝10和控制葉片15。
當，例如，具有不銹鋼外封套的控制葉片15置於接近通道12處時，腐蝕常見於，如，Zircaloy製造的通道12上。Zircaloy係常用於核反應器之習知的高鋯合金。腐蝕亦見於接觸或接近製自以鎳和/或鐵為基礎的合金的核組件(如，隔離器20或隔離彈簧(未示))之Zircaloy燃料覆層。此腐蝕，亦被稱為”局部”腐蝕，減弱Zircaloy組件並減少組件的可用壽命時間。
例示具體例針對在已經知道會造成鄰近的鋯合金結構腐蝕增強之核反應器組件的表面上提供薄黏著塗層，及降低增強的腐蝕之方法。例示具體例包括結構上結合至組件的塗層，使得經塗覆的組件與鋯合金組件之間的腐蝕電位差低於無塗層的組件與鋯合金組件之間的腐蝕電位差。
例示具體例包括核反應器，其包含由選自以鎳為基礎的合金和以鐵為基礎的合金之至少一材料形成的第一組件，和與第一組件相鄰的第二組件。該第二組件由鋯合金形成。一材料層形成於第一組件的至少一表面上。該材料層由不同於第一組件的材料所形成，使得第一組件和第二組件之間的電化學腐蝕電位差降低。
例示具體例亦包括一種增進鋯在核反應器燃料組裝中之耐蝕性之方法，其藉由在第一組件之與第二組件相鄰的至少一表面上形成材料層，使得第一組件和第二組件之間的電化學電位差降低。
現將參考說明一些例示具體例之圖，更完整地描述各式各樣的例示具體例。圖中，為清楚計，放大層厚度和區域。
文中揭示詳細說明的例示具體例。但是，文中揭示的特定結構和功能細節僅為用於描述例示具體例之目的的代表。但是，此發明可以許多替代形式體現且不應將此發明僅限於文中提及的例示具體例。
據此，例示具體例可為各種修飾和變體形式，圖中出示其具體例並將於文中詳細描述。但應瞭解不欲將例示具體例限於所揭示的特別形式，相反地，例示具體例用以涵蓋屬本發明範圍內的所有修飾、對等物和變體。關於圖之描述中，類似的數字代表類似元件。
將瞭解，雖然文中可以使用第一、第二等詞語描述各種元件，這些元件不應限於這些詞語。這些詞語僅用以區別元件和其他元件。例如，第一元件應可被稱為第二元件，和，類似地，第二元件可被稱為第一元件，且未背離例示具體例的範圍。如文中所用者，”和/或”一詞包括相關提列項目中之一或多者之任何者和所有組合。
應瞭解當元件被指稱為”連接”或”偶合”至另一元件，其可直接連接或偶合至其他元件或可以有居間的元件存在。反之，當元件被指稱為”直接連接”或”直接偶合”至另一元件，則沒有居間的元件存在。用以描述元件之間之關係的用語應以類似方式闡示(如，”介於”相對於”直接介於”、”相鄰”相對於”直接相鄰”..等)。
文中使用的詞語僅用以描述特別的具體例且不欲限制例示具體例。除非特別聲明，否則文中使用的單數形式”一”、”一個”和”該”亦用以包括複數形式。將進一步瞭解文中使用的詞語”包含(comprises)”、”包含(comprising)”包括(includes)”和/或”包括(including)”指定陳述的特徵、整體、步驟、操作、元件和/或組件，但未排除一或多種其他的特徵、整體、步驟、操作、元件、組件和/或它們的群組之存在或增加。
將瞭解，雖然文中可以使用第一、第二、第三..等詞語描述各種元件、組件、區域、層和/或部分，這些元件、組件、區域、層和/或部分不受限於這些詞語。這些詞語，僅用以區別元件、組件、區域、層或部分與其他區域、層或部分。因此，下文討論的第一元件、組件、區域、層或部分可被稱為第二元件、組件、區域、層或部分且未背離例示具體例之範圍。
與空間有關的詞語，如，”在..下方”、”低於”、”較低”、”高於”、”較高”..等可用於文中以便簡單地描述圖中所示特徵與另一特徵或元件之間的關係。將瞭解與空間有關的詞語用以含括除了圖中敘述的方向性以外之使用或操作的裝置之不同方向性。例如，如果圖中的裝置反轉，則描述為”低於其他元件”或”在其他元件下方”的元件將成為”高於其他元件或特徵”。因此，例如，”低於”一詞亦可涵蓋”高於”的指向。該裝置可為另一指向(旋轉90度或於其他方向觀察或參照)且應據此闡述文中使用之與空間有關的描述。
文中的例示具體例係參考截面圖(其以圖解說明理想化的具體例(和中間構造))地描述。因此，可預期因為，例如，製造技巧和/或容忍度，而有描述形狀之變體。因此，不應以例示具體例限制文中說明區域之特別形狀，而是可包括，例如，因製造結果而得到的變體。例如，說明為矩形的植入區域的邊緣可具有圓形或曲線輪廓和/或梯度(如，植入濃度梯度)而非自植入區域至非植入區域具有突然的改變。類似地，藉植入操作形成之埋藏的區域可使得植入區域位於埋藏的區域和經由其進行植入操作的表面之間。因此，圖中所示區域係本質和其形狀概要，不須為裝置的確實形狀且不限制其範圍。
亦應注意到在耶些替代實施中，提及的功能/作用可不依循圖而發生。例如，連續出示的兩個圖事實上以實質上同時執行或有時以相反順序執行，此取決於所含括的官能性/作用。
除非另外定義，否則文中使用的所有詞語(包括技術和科學術語)具有嫻於此技術者一般了解之屬例示具體例的相同意義。應進一步瞭解詞語(如一般使用的辭典中定義者)可闡述為具有與其相關技術的文章中一致的意義且除非文中定義表明者，將不會以理想化的或整體形式上的意義闡明。
為了要更明確地描述例示具體例，參考附圖詳細描述各式各樣的觀點。然而，例示具體例不限於所述的例示具體例。
現將參考出示本發明之例示具體例的附圖地更完整描述例示具體例。但是，此例示具體例可以許多不同形式體現且不應限於文中的具體例。反之，提出這些例示具體例以使得描述徹底和完整，且將本發明之範圍完全傳達至嫻於此技藝之人士。圖中，誇大構成元件的尺寸以便於說明。
例示具體例係針對降低鎳合金(如，INCONEL)、鐵合金(如，不銹鋼)..等形成的核反應器組件之形成陰影的趨勢，此藉由使用薄塗層降低組件與任何相鄰和/或鄰近之以鋯合金為基礎的組件之間的電化學電位差，藉此減少鋯合金上的局部腐蝕之形成而達成。該核反應器組件可包括燃料組裝零件，如，間隔器、間隔器彈簧、束縛板、控制葉片..等。所謂相鄰和鄰近可以廣泛地包括，如，至少二組件彼此直接接觸，至至少二組件在相同反應器中。
如圖2A中所示者，核反應器組件，例如，間隔器20具有材料層300形成於其表面上。該材料層300在各式各樣的核反應器(如，BWR反應器)環境中安定且不會在核處理期間內破裂和/或碎裂。材料層300可為形成於組件20上時會降低核組件20與至少一相鄰的鋯合金組件之間的電化學腐蝕電位差的任何材料。用於材料層300的該材料可包括鈦、鋯、鉿、釔、鈧、它們的合金和它們的氧化物..等(如，具0.25%鐵的Zircaloy-2(GNF-Ziron)、高Fe-Ni Zircaloy、Zr-Sn-Fe-Cr合金(VB))，和將在反應器中之腐蝕而轉化成氧化物的任何其他類似材料。GNF-Ziron進一步述於美國專利案第4,810,461號，茲將該案全數以引用方式納入本文中，而VB進一步述於美國專利案第5,712,888號，茲將該案全數以引用方式納入本文中。因為該氧化物達到與相鄰的鋯合金組件類似的電化學腐蝕電位，所以各式各樣的氧化物皆有效。相鄰的鋯合金組件可包括，如，Zircaloy-2、Zircaloy-4、Zr-Sn合金、Zr-Sn-Fe-Cr-Ni合金、Zr-Sn-Fe-Cr合金和Zr-Nb合金..等。
材料層300可藉各式各樣的習知方法沉積。例如，可以使用化學蒸鍍法(CVD)、電漿蒸鍍法(PVD)、電漿增進的化學蒸鍍法(PECVD)、電漿熱噴霧、高速氧燃料(HVOF)熱噴霧、焊線電弧(wire arc)、無電沉積和電鍍沉積材料300。此外，可以使用離子植入法(包括，例如，至少一離子源包括鋯、鈦、鉿和/或鈧)形成材料層300。
根據例示具體例，材料層300可為薄層，如，通常約25微米或更低。藉由使用薄材料層300，流經和/或環繞組件20的冷卻劑不會因材料層300的存在而受到明顯影響。
其他例示具體例中，如圖2B中所示者，緩衝層310可形成於核組件20和材料層300之間。緩衝層310可提高介於材料層300和組件20之間的黏著性且可由鉭、其氧化物和合金形成。該緩衝層310可藉前文關於材料層300之討論的類似方法形成且材料層300和緩衝層310之組合亦可約25微米或更低。
圖示3出示304SS、Zircaloy-2和純鋯於288℃的電化學腐蝕電位(ECP)與水中的氧濃度的關係圖。如所示者，純Zr的電位最低，約-850毫伏，Zircaloy-2居中，範圍由約-600至-200毫伏，而304SS具最高電位在約-400至200毫伏的範圍內。以鎳為基礎的合金，如INCOLNEL 600、INCONEL X750..等於高溫水中展現與304SS類似的ECP行為。
如圖4所示者，304SS的電化學腐蝕電位可藉由在其表面上形成Zircaloy-2層而減低。取決於氧濃度，經塗覆的304SS的電位由約-400至200毫伏(示於圖3)降低至約-470至-380毫伏(示於圖5)。藉由以Zircaloy-2薄層塗覆304SS組件，ECP降低且經塗覆的304SS組件與相鄰的Zircaloy-2組件之間的差異亦降低，藉此減少Zircaloy-2組件之腐蝕(示於圖4)。因此，以Zr為基礎的合金(如，Zircaloy2)、以Fe為基礎的合金(如，304SS)或以Ni為基礎的合金(如，Alloy X750)之塗層限制氧的氧化反應並將ECP降至接近Zircaloy2的值。
圖5藉由出示腐蝕電位行為之比較，進一步出示經薄材料層塗覆的非鋯合金組件與鋯合金組件之間的ECP差異。圖5顯示在0.01M Na2SO4溶液中，於25℃，有和無UV照射的情況下，經TiO2
塗覆的Fe-Cr-Ni合金組份(藉CVD製造)與鋯合金組件的腐蝕電位行為。該UV照射用以模擬反應器處理。用於所示實驗，在UV照射之前，此二組件在含有500ppb O2的300℃水中於事先氧化。如圖5所示者，在UV照射期間內，非導電的氧化物膜防止和/或大幅限制氧化劑至組件的金屬表面之物質傳送，造成ECP偏移至低值，即使於高氧化劑含量時亦然。
雖然在例示具體例中，例示具體例燃料組裝組件插入BWR型燃料棒和燃料束中，瞭解其他類型的燃料和電力設備可以例示具體例保留裝置使用。例如，PWR、CANDU、RBMK、ESBWR..等類型的反應器可包括可因應例示具體例保留裝置的燃料棒以照射其中的照射標的。
藉此描述例示具體例，嫻於此技藝者將瞭解例示具體例可藉慣例實驗且沒有進一步發明活動地改變。例如，其他燃料類型、形狀和構形可以與例示具體例燃料束和束縛板結合。變化未視為背離例示具體例之精神和範圍，且意欲將嫻於此技術者顯見的所有這樣的修飾含括於下列申請專利範圍的範圍內。
10．．．燃料束
12．．．通道
14．．．上部束縛板
15．．．控制葉片
16．．．下部束縛板
18．．．全長燃料棒
19．．．部分長度燃料棒
20．．．間隔器
75．．．BWR
300．．．材料層
310．．．緩衝層
藉詳細描述附圖將更瞭解例示之圖，其中類似元件以類似的參考數字表示，其僅用於說明且不限制文中的例示具體例。
圖1A圖解一般技術的燃料組裝。
圖1B圖解包括四個燃料組裝和一控制葉片的一般BWR。
圖2A係根據例示具體例之其上具有薄材料層之核反應器組件的表面截面。
圖2B係根據例示具體例之其上具有薄材料層和緩衝層之核反應器組件的表面截面。
圖3係304SS、Zircaloy-2和純鋯的電化學腐蝕電位與氧濃度的關係圖。
圖4係經Zircaloy-2塗覆的304SS的電化學腐蝕電位與浸泡時間的關係圖。
圖5係實驗結果圖，顯示腐蝕電位與經TiO2
塗覆的Fe-Cr-Ni合金和鋯合金之浸泡時間之比較，此處使用UV模擬核處理期間內經歷的射線。
Claims (9)
- 一種核反應器，包含：由選自以鎳為基礎的合金和以鐵為基礎的合金之至少一材料形成的第一組件；與第一組件相鄰的第二組件，該第二組件由鋯合金形成；和形成於第一組件的至少一表面上的材料層，該材料層由不同於第一組件的材料所形成，使得第一組件和第二組件之間的電化學腐蝕電位差降低，其中該材料層選自下列材料之一：鈦、鋯、鉿、釔、鈧、它們的合金和它們的氧化物；和形成於介於該第一組件的至少一表面和該材料層之間的緩衝層，該緩衝層包括鉭、氧化鉭和鉭合金的至少一者。
- 如申請專利範圍第1項之核反應器，其中第一組件係控制葉片、間隔器、彈簧、上部束縛板和下部束縛板之一。
- 如申請專利範圍第1或2項之核反應器，其中該鋯合金包括Zircaloy-2、Zircaloy-4、Zr-Sn合金、Zr-Sn-Fe-Cr-Ni合金、Zr-Sn-Fe-Cr合金和Zr-Nb合金。
- 一種增進鋯在核反應器燃料組裝中之耐蝕性之方法，包含：在第一組件之與第二組件相鄰的至少一表面上形成材料層，使得第一組件和第二組件之間的電化學電位差降低 ，其中該材料層選自下列材料之一：鈦、鋯、鉿、釔、鈧、它們的合金和它們的氧化物；和形成介於該第一組件的至少一表面和該材料層之間的緩衝層，其中該緩衝層包括鉭、氧化鉭和鉭合金的至少一者。
- 如申請專利範圍第4項之方法，其中該鋯合金包括Zircaloy-2、Zircaloy-4、Zr-Sn合金、Zr-Sn-Fe-Cr-Ni合金、Zr-Sn-Fe-Cr合金、和Zr-Nb合金。
- 如申請專利範圍第4或5項之方法，其中該第一組件由選自以鎳為基礎的合金和以鐵為基礎的合金之至少一材料形成。
- 如申請專利範圍第4項之方法，其中形成材料層之塗覆步驟包括藉下列方法中之至少一者沉積該材料層：化學蒸鍍法(CVD)、電漿蒸鍍法(PVD)、電漿增進的化學蒸鍍法(PECVD)、電漿熱噴霧、高速氧燃料(HVOF)熱噴霧、焊線電弧(wire arc)、無電沉積和電鍍。
- 如申請專利範圍第4項之方法，其中該塗覆步驟包括藉離子植入法植入第一組件的至少一表面。
- 如申請專利範圍第8項之方法，其中該植入步驟包括使用包括Zr、Ti，Hf和Sc的至少一離子來源植入第一組件的至少一表面。
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