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TWI475701B - 使用複合半導體材料之染敏太陽能電池 - Google Patents

使用複合半導體材料之染敏太陽能電池 Download PDF

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TWI475701B
TWI475701B TW098114940A TW98114940A TWI475701B TW I475701 B TWI475701 B TW I475701B TW 098114940 A TW098114940 A TW 098114940A TW 98114940 A TW98114940 A TW 98114940A TW I475701 B TWI475701 B TW I475701B
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Shinn Horng Chen
An I Tsai
Chun Wei Huang
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Description

使用複合半導體材料之染敏太陽能電池
本發明係關於一種使用複合半導體材料之染敏太陽能電池。
隨著科技與經濟的快速發展，在能源的使用上也是大幅度的增加，現今使用量最大的石油、天然氣、煤等原料，存量是不斷的減少，而增加的需求則必須仰賴其他新興能源。其中因太陽能較不具污染性，為目前最被看好且最重要的能源研究課題之一。至目前為止，已經有多種不同類型的太陽能電池發展出來，其中染敏太陽能電池(Dye-Sensitized Solar Cell,DSSC)因具有價格低的優勢而被認為最具發展潛力。
DSSC最早發展於1976年，由日本的Tsubomura團隊以多孔性ZnO作為電極而得，其得到的光電轉化效率為2.5%。DSSC的光電轉化效率一直等到1991年才被瑞士的M. Grtzel團隊提升至7.1~7.9%，至此商業化才有了可能性。瑞士的M.Grtzel團隊所發展的DSSC係將TiO2 奈米結晶粒塗佈於氧化銦錫(ITO)玻璃作為陽極，利用TiO2 奈米粒多孔膜之孔隙結構吸附釕錯合物光敏化劑(Ru-complexes，其中以N3及N719為代表)以吸收可見光，再配合鍍上鉑(platinum)的導電玻璃作為陰極，而電解質係利用碘離子(I- /I3 - )溶液以提供電池所需之氧化-還原反應。其中N3及N719的結構如下圖所示：
如上所述，染敏太陽能電池主要包含五個部份，分別為提供電流流動通路的陰/陽電極基材、作為電子傳輸層的半導體氧化物如氧化鈦(TiO2 )等、光敏化劑層、傳輸電子與電洞的電解質及保護與連接兩電極之封裝材料。
上述染敏太陽能電池之各個部分都會影響整體效率，其中半導體氧化物佔有舉足輕重的地位，Michael Gratzel在Inorganic chemistry,vo144,pp6841文獻，揭露用於光線散射之半導體氧化物粒徑最好是100～400nm，另外他又在美國專利5,441,827揭露使用兩種不同粒徑的半導體氧化物，第一層係靠近導電層的半導體氧化物，粒徑較小約10～50nm，稱為吸附層(absorbing layer)，主要功能是提供表面積讓光敏化劑吸附。其餘較靠近電解質之層稱為散射層(scattering layer)，其半導體氧化物粒徑較大，約為100～300nm，主要功能是讓太陽光散射，增加光源的利用率。Takashi Tomita在美國專利7,312,507中提及，若使用兩層不同粒徑之半導體氧化物，對光線的阻隔影響太多，故提出另一種使用兩種半導體氧化物粒徑的方式：在單層的厚度下將兩種具不同粒徑的氧化物混合使用。如此一來可以減少光線的阻隔。然而，此方式卻會犧牲掉原本吸收層對光敏化劑的吸附量。
另外，半導體氧化物顆粒間接觸上的連續也是重要的關鍵之一，因為彼此間連續，導電帶也才會連續；材料的選擇上，也以相同的材質為最佳的選擇；不論是粒徑大或小，單一粒徑的顆粒堆積起來，是沒有不同粒徑混合來的緊密。要達到最密堆積是需要不同粒徑的組合以達到接觸上連續。
圖3A表示一習知染敏太陽能電池之半導體材料層(12)與導電基材(11)，該半導體材料層(12)中包含其上吸附光敏化劑之半導體粒子(16)，圖3B表示該其上吸附光敏化劑之半導體粒子(16)之放大示意圖，其中光敏化劑(15)係吸附於半導體粒子(14)上。如圖3A所示，假設光源(13)之光線經由基材(11)入射半導體材料層(12)。當光線經過半導體材料層(12)時，可與層中所含之半導體材料粒子(14)表面上的光敏化劑(15)接觸並產生光致電反應(Photovoltaic Action)。然而，當光線通過此半導體材料層時，因其直線行進路徑較短，無法與光敏化劑有效接觸，故電池元件效率較不佳。
有鑑於此，本發明旨在提供一種染敏太陽能電池，其包含：(a)含有導電基材、半導體材料層及光敏化劑之第一電極；(b)電解質；及(c)第二電極，其中該半導體材料層包含複合半導體材料層，該複合半導體材料層包含複合半導體材料，其包含第一半導體材料粒子及包覆於其表面上之無機微粒，且該複合半導體材料具有約15至約80m2 /g之表面積。
如圖4A所示，本發明半導體材料層包含複合半導體材料層(26)，該複合半導體材料包含其上吸附光敏化劑之複合半導體材料(27)。圖4B為該其上吸附光敏化劑之複合半導體材料(27)之放大示意圖，如圖4B所示，光敏化劑(15)係吸附於該複合半導體材料所含第一半導體材料粒子(25)與無機微粒(24)表面上，且第一半導體材料粒子(25)與無機微粒(24)具有不同粒徑。如圖4A所示，假設光源(13)由導電基材(11)入射本發明複合半導體材料層(26)，光經由該其上吸附光敏化劑之複合半導體材料(27)進行多次折射，因此光行進路徑增長，更易有效與光敏化劑接觸，且因無機微粒具有小粒徑，其表面積較大可吸附更多光敏化劑，因此可進行更多光致電反應，提高電池元件效率。
換言之，本發明染敏太陽能電池之半導體材料層所包含的複合半導體材料層具有散射作用，且因擁有較大表面積而可大幅提升光敏化劑的吸附量，所以能在不增加半導體材料粒子層的厚度的情況下，增加光路徑長度，使得電池元件效率增加。
本發明染敏太陽能電池所使用之半導體材料層，含有複合半導體材料層，該複合半導體材料層包含複合半導體材料，且該複合半導體材料包含第一半導體材料粒子及包覆於其表面上之無機微粒，且該複合半導體材料具有約15至約80m2 /g之表面積，該複合半導體材料層可同時作為光散射層及光敏化劑吸附層。根據本發明之一具體實施例，該複合半導體材料具有約20至約60m2 /g之表面積，且該無機微粒與第一半導體材料粒子的粒徑比不大於1/2。
本發明染敏太陽能電池所使用之半導體材料層，可另外包含第二半導體材料層，該第二半導體材料層包含具有10奈米至80奈米範圍之粒徑之第二半導體材料粒子的第二半導體材料。當第二半導體材料層存在時，其可配置於複合半導體材料層入光面或出光面，根據本發明之一較佳實施例，第二半導體材料層係配置於複合半導體材料層的入光面。
本發明所使用之該第一及第二半導體材料粒子係各自獨立選自由氧化鈦、氧化鋅、氧化錫、氧化鋯、鈦酸鍶、氧化矽、氧化銦、硫化鋅、硒化鎘、磷化鎵、碲化鎘、硒化鉬、硒化鎢、氧化鈮、氧化鎢、鉭酸鉀、硫化鎘及其混合物所構成群組，較佳者，係各自獨立選自由氧化鈦、氧化鋅及氧化錫與其混合物所構成群組，更佳為氧化鈦。根據本發明之具體實施態樣，本發明所使用之複合半導體材料所含的第一半導體材料粒子具有100奈米至400奈米範圍之粒徑，且第二半導體材料粒子具有10奈米至80奈米範圍之粒徑。
可用於本發明中之無機微粒，係選自由氧化鈦、氧化鋅、氧化錫、氧化鋯、鈦酸鍶、氧化矽、氧化銦、硫化鋅、硒化鎘、磷化鎵、碲化鎘、硒化鉬、硒化鎢、氧化鈮、氧化鎢、鉭酸鉀、硫化鎘、磷酸鈣、氧化鈣及其混合物所構成群組，較佳為氧化鈦、氧化鋅、氧化錫或其混合物，更佳為氧化鈦。
本發明之複合半導體材料可藉由將無機微粒的前驅物水解後，加入弱酸保護，再與第一半導體材料粒子結合而製得。
根據本發明之一具體實施例，本發明染敏太陽能電池所使用之複合半導體材料之製備方法包括下列步驟：
(A)將無機微粒之前驅物(異丙氧化鈦)利用水解法獲得白色凝膠水合物；
(B)於反應器中將pH大於1的弱酸加入上述水合物中，攪拌10-50分鐘，得到弱酸鈦溶液；
(C)將第一半導體材料粒子(氧化鈦粒子)加入上述弱酸鈦溶液中，充分混合，於60-100℃下攪拌0.5-2小時；及
(D)升溫至180-270℃，於固定溫度下反應8-15小時。
上述步驟(B)所使用的弱酸，除了要控制在酸性下水解速度外，可協助無機微粒在結晶時期避免過度聚集，而達到減少大粒徑的無機微粒產生。如果使用強酸則會有明顯溶解第一半導體材料粒子的現象發生，故需使用pH大於1的弱酸。另外在步驟(C)所使用第一半導體材料粒子係具有100奈米至400奈米範圍之粒徑。於上述方法中，可控制第一半導體材料粒子與無機微粒前驅物之用量的比例，如果要在第一半導體材料粒子表面形成較少且較小的無機微粒，則可使用較少的無機微粒前驅物，反之，則可使用更多的量。使用不同重量比的第一半導體材料粒子(氧化鈦)與無機微粒之前驅物(異丙氧化鈦)所得結果如下表1所示：
圖1所示為本發明運用在染敏太陽能電池其中一較佳態樣，本發明染敏太陽能電池1主要包含：第一電極5；電解質9；及第二電極10，該第一電極是由導電基材2、半導體材料層及光敏化劑8組成；該導電基材是由基材3及傳導層4組成；該半導體材料層僅由複合半導體材料層7所構成，光敏化劑係吸附於複合半導體材料表面。
圖2所示為本發明運用在染敏太陽能電池另一較佳態樣，本發明染敏太陽能電池1主要包含：第一電極5；電解質9；及第二電極10，該第一電極是由導電基材2、半導體材料層及光敏化劑8組成；該導電基材是由基材3及傳導層4組成；該半導體材料層係由第二半導體材料層6及複合半導體材料層7所組成，光敏化劑同時吸附於複合半導體材料和第二半導體材料表面。
可使用作為本發明基材3的材料，其種類並無特殊限制，其例如，但不限於金屬，如鋁板、銅板、鈦板或不鏽鋼板；玻璃；或塑膠，例如(但不限於)聚酯樹脂(polyester resin)、聚丙烯酸酯樹脂(polyacrylate resin)、聚苯乙烯樹脂、聚烯烴樹脂(polyolefin resin)、聚環烯烴樹脂(polycycloolefin resin)、聚醯亞胺樹脂(polyimide resin)、聚碳酸酯樹脂(polycarbonate resin)、聚胺基甲酸酯樹脂(polyurethane resin)、三醋酸纖維素(triacetyl cellulose,TAC)或聚乳酸(polylactic acid)；及其組合。上述基材上需鍍透明導電氧化物(transparent conducting oxide,TCO)形成導電基材2，上述導電氧化物，例如(但不限於)氟摻雜氧化錫(fluorine-doped tin oxide,FTO)、銻摻雜二氧化錫(antimony-doped tin oxide,ATO)、氧化鋅(zinc oxide,ZnO)、鋁摻雜氧化鋅(aluminum-doped zinc oxide,AZO)或氧化銦錫(ITO)。
根據本發明之具體實施態樣，係將奈米級的半導體材料塗佈於導電基材上，形成膜厚介於約5μm至約20μm之半導體材料層，當膜厚低於5μm於時，染敏太陽能電池效能不佳，膜厚高於20μm時，半導體材料層易脆裂(crack)。
本發明染敏太陽能電池所使用之光敏化劑8，其可為本發明所屬技術領域中具有通常知識者所熟知的任何光敏化劑，其例如可選自方酸類、部花菁類(Chlorophyll)、羅丹明類(Rhodamine)、偶氮苯類、半菁類(Cyanine)、噻吩類(Thiophene)及金屬錯合物(例如(但不限於)：釕(Ru)金屬錯合物)所構成的群組。
可用於本發明太陽能電池中之電解質9，可為液態、膠態或固態，均係本發明所屬技術領域中具有通常知識者所熟知者。
用於本發明太陽能電池中之第二電極10，係包括一基材及塗覆或鍍敷於該基材上之導體材料。適合作為基材的材料可選自上述使用於基材3的材料。適用的導體材料可為碳化物，例如(但不限於)：奈米碳管、碳纖維、奈米碳角、碳黑、富勒烯(Fullerene，C60、C70富勒烯)及類似的顆粒與導電高分子之組合，導電高分子例如(但不限於)：聚苯胺(polyanilines(PANS))、聚吡咯(polypyrroles(PPYs))、聚苯乙烯(poly-phenylene vinylene(PPV))、聚對苯(poly(p-phenylene)(PPP))、聚噻吩(polythiophene(PT))、聚乙炔(polyacetylene(PA))、聚3,4-乙基雙醚噻吩(poly 3,4-ethylenedioxythiophene(PEDOT))，或其組合；或純金、純鉑(Pt)或其合金。
本發明之染敏太陽能電池，可藉本發明所屬技術領域中具有通常知識者所習知的方法製備，其例如包含下列步驟：
(1)將複合半導體材料塗料(表面積20m2 /g)均勻塗佈於FTO玻璃基材(面積約為0.7公分×1.6公分)上，形成薄膜，厚度約為11-12μm之間，複合半導體材料包含：第一半導體材料例子(氧化鈦)(ST41(ISK公司所生產，粒徑100~300nm，表面積6m2 /g))，無機微粒(氧化鈦(HT(Eternal公司所生產，粒徑20~50nm，表面積85m2 /g)))；
(2)將含有TiO2 之FTO玻璃基材在400℃-600℃下進行燒結，以形成電極(electrode)；
(3)施以網印法(screen printing)，以將鉑形成於另一玻璃基材上，製成鉑厚度約為20nm的第二電極；
(4)將步驟(2)之電極浸漬於N719(Solaronix公司生產)之光敏化劑溶液中(溶劑：1:1正丁醇/乙腈(n-butanol/Acetonitrile))，進行光敏化劑吸附，時間約12-24小時；
(5)注入電解質溶液(包含碘(I2 )、碘化鋰(LiI)、1-丙基-3-甲基咪唑碘鹽(1-propyl-3-methyl-imidazolium iodide,PMII)以及甲基吡咯烷酮(methylpyrrolidinone,MPN))。
若以模擬太陽光之光源(AM 1.5)，光強度(P)為100mW/cm2 針對具有上述構成之染敏太陽能電池進行測試，所得結果如下表2所示。上述AM 1.5代表大氣質量(Air Mass)1.5，其中AM=l/cos(θ)，θ表相對垂直入射光偏離之角度。太陽能電池通常使用全美國平均照度AM 1.5(θ=48.2°)來代表地表上太陽光的平均照度(溫度25℃)，其光強度約為100mW/cm2 。
a 開路電壓(open circuit photovoltage，Voc)即是太陽能電池外部電流斷路時所量到的電壓。
b 短路電流密度(short-circuit current density，Jsc)為太陽能電池在負載為零時輸出之電流與元件面積相除之值。
c 填充因子(fill factor,FF)為操作的功率輸出與理想太陽能電池功率輸出的比值，代表太陽能電池性能優劣的一個重要參數。
由表2可知，相較於一般習知半導體材料而言，使用本發明複合半導體材料所製成的染料敏化太陽能電池，確實有比較高的光電轉化效率。綜上所述，本發明所提供之複合半導體材料確實具有改良的光電轉化效率，極具產業利用性。
1．．．染敏太陽能電池
2．．．導電基材
3．．．基材
4．．．傳導層
5．．．第一電極
6．．．第二半導體材料層
7．．．複合半導體材料層
8．．．光敏化劑
9．．．電解質
10．．．第二電極
11．．．導電基材
12．．．半導體材料層
13．．．光源
14．．．半導體材料粒子
15．．．光敏化劑
16．．．其上吸附光敏化劑之半導體粒子
24．．．無機微粒
25．．．第一半導體材料粒子
26．．．複合半導體材料層
27．．．其上吸附光敏化劑之複合半導體材料
圖1及圖2：本發明染敏太陽能電池之結構示意圖。
圖3A：習知染敏太陽能電池之光線路線圖。
圖3B：圖3A所示染敏太陽能電池所使用之其上吸附光敏化劑之半導體粒子的放大示意圖。
圖4A：本發明染敏太陽能電池之光線路線圖。
圖4B：圖4A所示本發明染敏太陽能電池所使用之其上吸附光敏化劑之複合半導體材料之放大示意圖。
1．．．染敏太陽能電池
2．．．導電基材
3．．．基材
4．．．傳導層
5．．．第一電極
7．．．複合半導體材料層
8．．．光敏化劑
9．．．電解質
10．．．第二電極

Claims (10)

  1. 一種太陽能電池，其包含：第一電極，其包含導電基材、半導體材料層及光敏化劑；電解質；及第二電極，其中該半導體材料層包含複合半導體材料層及第二半導體材料層，該複合半導體材料層包含複合半導體材料，且該複合半導體材料包含第一半導體材料粒子與其表面上之無機微粒，且該複合半導體材料具有約15至約80m2 /g之表面積，該第二半導體材料層包含含有具有10奈米至80奈米範圍之粒徑之第二半導體材料粒子的第二半導體材料。
  2. 如請求項1之太陽能電池，其中該複合半導體材料具有約20至約60m2 /g之表面積。
  3. 如請求項1之太陽能電池，其中該無機微粒與該第一半導體材料粒子的粒徑比不大於1/2。
  4. 如請求項1之太陽能電池，其中該第一半導體材料粒子具有100奈米至400奈米範圍之粒徑。
  5. 如請求項1之太陽能電池，其中該無機微粒具有5奈米至50奈米範圍之粒徑。
  6. 如請求項1之太陽能電池，其中該第一半導體材料粒子係各自獨立選自於由氧化鈦、氧化鋅、氧化錫、氧化鋯、鈦酸鍶、氧化矽、氧化銦、硫化鋅、硒化鎘、磷化 鎵、碲化鎘、硒化鉬、硒化鎢、氧化鈮、氧化鎢、鉭酸鉀、硫化鎘及其混合物所構成之群組。
  7. 如請求項1之太陽能電池，其中該第二半導體材料粒子係各自獨立選自於由氧化鈦、氧化鋅、氧化錫、氧化鋯、鈦酸鍶、氧化矽、氧化銦、硫化鋅、硒化鎘、磷化鎵、碲化鎘、硒化鉬、硒化鎢、氧化鈮、氧化鎢、鉭酸鉀、硫化鎘及其混合物所構成之群組。
  8. 如請求項1之太陽能電池，其中該無機微粒係選自於由氧化鈦、氧化鋅、氧化錫、氧化鋯、鈦酸鍶、氧化矽、氧化銦、硫化鋅、硒化鎘、磷化鎵、碲化鎘、硒化鉬、硒化鎢、氧化鈮、氧化鎢、鉭酸鉀、硫化鎘、磷酸鈣、氧化鈣及其混合物所構成之群組。
  9. 如請求項1之太陽能電池，其中該第一半導體材料粒子與該無機微粒各自獨立為氧化鈦、氧化鋅或氧化錫。
  10. 如請求項1之太陽能電池，其中該第二半導體材料粒子為氧化鈦、氧化鋅或氧化錫。
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