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TWI299399B - Method to integrate carbon nanotube with cmos chip into array-type microsensor - Google Patents

Method to integrate carbon nanotube with cmos chip into array-type microsensor Download PDF

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TWI299399B
TWI299399B TW094144036A TW94144036A TWI299399B TW I299399 B TWI299399 B TW I299399B TW 094144036 A TW094144036 A TW 094144036A TW 94144036 A TW94144036 A TW 94144036A TW I299399 B TWI299399 B TW I299399B
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Jung Tang Huang
Cheng Hung Tsai
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Jung Tang Huang
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Description

1299399 $說右有化學式時’請揭示最能顯示發明特徵的化
九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】
奈合圆晶片成為感測元件的方法與 二特別疋扎以晶圓級方式低溫製作的方法，將夺 =固紐，好的CMQS電路元件預先設計的保護 :，口之稞路金屬層上，可同時確保CM〇s元件在後势 =理的結構完整性，並且可控制單根或多根之單壁^ 夕J的奈米碳管結合在CMOS元件上。 ’ 【先前技術】 &近幾年來，以奈米碳管為基_電子元件之相關研究不 斷地有許多研究機構相繼投入，這些研究成果顯示，奈米碳 1299399 管電子元件擁有彈道傳輸(BallisticTransportation)的特性、單 一根奈米碳管通道可耐(〜25//A)的電流能力(Ali Javey，Jing Guo, Qian Wang，Mark Lundstrom & Hongjie Dai· “Ballistic carbon nanotube field-effect transistors”. Nature，Vol.424, Νο·39,ρ·654_657,2003, Aug·)，這些優異的電晶體特性，足以 取代現有的CMOS晶片成為下一代的電子元件。除此之外， 奈米碳管電子元件亦可用來偵測環境中的外來分子(氣體分 子、生物分子等）（Alexander Star，Tzong_Ru Han，vikram Joshi， Jean-Christophe P，and Geroge Grtiner· ’’Nanoelectronic Carbon Dioxide Sensors' Advanced Materials，2004，16，No.22, Nov.)、（Robert J· Chen，Sarunya Bangsaruntip，et al·· ffNoncovalent functionalization of carbon nanotubes for highly specific electronic biosensors". PNAS (Proceeding of the
National Academy of Science)，Vol· 100，p.4984-4989，2003,
April·)，不僅擁有高靈敏性的偵測能力，尚可將偵測器的體 積、耗電量大幅縮小，且經由特定的奈米碳管表面修飾，可 做為各種高靈敏且具有專一性偵測的感測元件。由以上介紹 可知，以奈米奴官為基礎的電子元件，在未來裡將能夠成為 具潛力的電晶體與感測元件。 1299399 示米礙管研究領域中的領導者IBM華生研究中心艾佛利 4 (PhaedonAvouris) ’ 2001 年在 NanoLetters 中提出將奈米 石厌官電子元件製作成具有處理邏輯運算的電子元件，指出此 屯子凡件可取代現有電晶體内部的一個重要元件，又因奈米 ”了達到彈道傳輸的速度(BallisticTransportation)，亦可用 來執行電子傳輸的功能(V· Derycke，R· Martel，J. Appenzdler， and Ph. Avouns. MCarbon Nanotube Inter- and Intramolecular L〇gic Gates’’· NanoLetters，VoU，Νο·9，ρ·453_456，2001， Ρ·)這疋奈米碳管電子元件發展的一大突破，立下了可以 將示米奴管電子元件作為運算邏輯元件的里程碑。雖然種種 研究顯示，奈米碳管電晶體在本質上就擁有相當大的發展潛 月匕仁疋要使奈米碳管能夠完全取代現有的Cmqs晶片，還 有很長遠研究計劃要執行，而且單憑這些研究結果，是無法 將示米奴官電子元件整合製作成如CM〇s般具有完整功能 性的晶片單元；再者探討][BM的製程方法，乃是將採用雷射 氣化法(Laser ablation method)製成的奈米碳管，藉由灑上 (D1Spersed)的方式灑在預先做好的電極上，如此可得知，要 使這個元件達到如CM〇s般的穩定製程與量產，仍是一項相 當大的挑戰。因此，有效地將奈米碳管與現有的CM〇s晶片 10 1299399 元整地整合在一起’才是一項重要且具有遠景的技術。 此外，美國史丹佛(Stanford)大學戴教授(Hongjie Dai)在 1998年於自然(Nature)雜誌上提出以化學氣相沈積(Chemical Vapor Deposition，CVD)方式於矽晶圓上成功地長出單壁奈 米碳管(Jing Kong，Hyongsok T· Soh，Alan Cassell，Calvin F· Quate and Hongjie Dai. “Synthesis of Individual Single_Walled Carbon Nanotubes on Patterned Silicon Wafers” . Nature，ν〇1·395, ρ·878-881，1998.)。從此，以 CVD 方式成長 奈米碳管於矽晶圓上幾乎成了各個相關實驗室的主流，然 而，使用CVD成長奈米碳管的溫度，往往都需要在7〇〇〜1200 °匚之間’在一般的CMOS元件由於含有金屬層與金屬接線， 因此在後製程中，往往只能耐4⑻。C左右的高溫而已，即便 是以日本Shigeo Maruyama教授於2002年在Chemical Phusics Letters期刊中提出的利用酒精低溫CVD合成奈米碳 管方法（奈米碳管成長溫度約550°C)(Shigeo Maruyama， Ryosuke Kojima，Yuhei Miyauchi，Shohei Chiashi，Masamichi Kohno. “Low-temperature synthesis of high-purity single-walled carbon nanotubes from alcohol55. Chem. Phys. Letters，Vol.360，p.229-234，2002，July·)、或者是史丹佛 1299399 (Stanford)大學戴教授(Hongjie Dai)在 2004 年於 NanoLetters 上提出的低溫的電漿增強型化學氣相沈積(Plasma Enhanced
Chemical Vapor Deposition, PECVD)成長奈米碳管方法(奈米 碳管成長溫度約 600°C左右)（Li, YM; Mann，D; Rolandi，Μ;
Kim，W; Ural，A; Hung, S; Javey，A; Cao, J; Wang，DW;
Hongjie Dai，et· al" “Preferential growth of semiconducting
single-walled carbon nanotubes by a plasma enhanced CVD method”· NanoLetters, Vol.4, Νο·2, p.317-321，2004, Feb·)，都 遠超過CMOS於後製程所能承受的400°C，因此利用這些方 法成長奈米碳管於矽晶圓上，都無法與現有的COMS晶片結 合0 2003年，史丹佛(Stanford)大學戴教授(Hongjie Dai)於 NanoLetters期刊成功地製造出結合奈米碳管的MOS結構積 體電路晶片（Yu-Chih Tseng; Peiqi Xuan; Javey，A·; Malloy，R·; Qiang Wang; Bokor, J.; Hongjie Dai, “Monolithic integration of carbon nanotube devices with silicon MOS technology” · NanoLetters，VoL4，No.l，ρ·123_127, 2004, Jan·)，雖然研究成 果達到預想的目的，但是在研究當中乃是以Poly作為MOS 的接線與主要導體結構，因此能夠在高溫CVD成長奈米碳 12 1299399 管後不被高溫破壞’然而以金屬接線的CM〇s結構就無法在 向溫CVD後仍保留完整的結構性質。 • 綜合上述可知需要-種發明··可將以奈米碳管整合 • CM0S频電路⑼成騎有!峨·電路的分子級感測 器陣列系統晶片的方法，並且能以低溫且晶圓極的組裝方式 將奈米碳管有效率、有規模地附著固定於CM〇s上預先設計 瞻 的_層(Passivate)開口之裸露金屬層上，達到將奈米破 管感測外來分子所產生的微小訊號直接傳入CM0S内部的 處理訊號電路中.，達成更準確、快速的侧陣列晶片。 本發明的目的之一，提供一種不會將CMOS上的電路元件損 仏的後衣m g夠有效率且有規貞彳地將奈米碳管穩定的 口疋於CMOS預先設計的保護層開σ之裸露金屬層上。 , 本《韻目的之二，提供將奈米碳管結合至現有的CMOS晶 片上的有效方法’主要係利用CM〇s電路的優勢，加上奈米 碳官為感測元件，達到分子級的制H系統型晶片。 本1月的目的之二，提供以探針卡的方式，達到晶圓級 (Wafer-Level)的製造組裝，讓晶y可進人量產，大大降低成 本0 本毛明的目的之四，在將奈米碳管固定於CMOS元件上的同 13 1299399 時’使用-阻抗(Impedance)量測器，可隨時量取阻抗值以偵 測奈米奴管固定於電極上的數量。 本發明的目的之五，利用正負介電泳力（p〇sitive卿 NegativeDEP)的概念，將電極上多餘喊是非原定目標數量 之奈米碳管利用AC交流頻率的調整，以負介電泳力 (N_veDEP财式嫌，再域執行—次喊施加週期， Μ達到所需的奈米碳，即維持住_力直到介電溶液 蒸發，如此可鱗地㈣奈米碳管固定於電極上之數量。 本發明的目的之六，只需將奈米碳管簡定對應分子的修 飾’即可成物奸、嶋娜雜娜統晶片。 本發明的目的之七，不必刹田 山” 利用外加的量測電路，直接將奈米 碳⑽於外來分子所產生出__傳人⑽S電路中 做運算，避免外接電路的麻煩與訊號損失。 ,χ月的目的之八’提供感測器系統陣列晶片，讓一個小面 知的CMOS上擁物_日峨觀麵測器單元，因 此可以將檢測時間大幅縮短。 【發明内容】 的方t :此二發明提出—種利用在CM〇S晶片上以低溫 …將奈米碳管有效率、有規模地附著岐於CMOS上預 1299399 先設計的保護層(Passivation)開口之裸露金屬層上。要將奈 米碳管固定於金屬層上，首先必須將預先取得已分離好的單 壁或多壁之奈米碳管，取微量泡入含有卜wt%十二院基硫酸 鈉(8〇〇1丨職〇(^〇作11_6,808)的去離子水溶液中，使奈米碳 管管壁受SDS分子包覆，並且奈米碳管濃度應稀釋到溶液呈 現透明狀，並且添加0.35-wt %乙二胺四醋酸 (EthyleneDiamineTetraAcetic Acid，EDTA)與 4_v〇l %鹽酸緩衝 液（TRIS-HC1 buffer)以便將殘餘之過渡金屬離子複合以及 維持住穩定的溶液酸驗(PH)值。先利用超音波震堡將成束狀 的奈米碳管均勻震開分散，再利用離心裝置讓管壁外包覆 SDS分子之束狀(Bundle)奈米碳管與雜質沉澱於底部，而將 管壁外包覆SDS分子之質I較輕的單根(singie)奈米碳管離 心至容器上方，小心地將溶液上方約30%〜80%的溶液取出， 即可取這些奈米碳管做操控固定。參考(Zhi-Bin Zhang， Xian_Jie Liu，Eleanor E. B. Campbell, Shi-Li Zhang. ‘‘ Alternating current dielectrophoresis of carbon nanotubes” · J.AppL Phys·，Vol.98, 056103, 2005)，可確定奈米碳管溶液透 過這些方式處理後，不但更有利於後續介電泳 (Dielectrophoresis，DEP)力對於奈来碳管操控外，更有絕大的 15 1299399 機會能夠只操控單根奈米碳管固定於銲墊(pa(j)上。此外，由 於半導體型奈米碳管擁有負介電泳力(Negative DEP)的介電 ir、件’更有利於在固定奈米碳管上之應用（Raiph Krupke， Frank Hennrich，et al·· "Separation of Metallic from semiconducting Single-Walled Carbon Nanotubes” · Science， ν〇1·301，ρ·344_347, 2003, July·)。將含有奈米碳管的溶液滴於 CMOS結構上方裸露之金屬焊墊(Pad)上，施加介電泳(DEp) 力來刼控奈米碳管，並且藉由調整AC交流頻率、AC交流 電愚(Peak-to_Peak voltage)、直流電壓等來調整操控奈米碳管 的介電泳(DEP)力，並在施加DEP力的同時，加入阻抗 (Impedance)量測器，使用一款能夠施加介電泳(DEp)訊號的 同日寸，可以貫施阻抗(lmpedance)量測的鎖定訊號放大器 〇U)ek_in amplifier)，隨時量取阻抗值以偵測奈米碳管固定於 電極上的數量；此外，利用正負介電泳力（Positive DEP， Negative DEP)的概念，將電極上多餘的或是非原定目標數量 之不米奴官利用AC交流頻率、AC交流電壓(peak_t0-peak !tage)、直流電壓等的調整，以負介電泳力(Negative DEp) 的方式排除’再重新執行一次訊號施加正DEP力範圍之訊號 須率，直到達到所需的奈米碳管數，即維持住DEP力直到介 16 1299399 電/谷液蒸發，再吹入氮氣以吹乾表面殘留水珠。因此，利用 此方法’可以在CMOS晶片上利用低溫後製程將奈米碳管固 • 定上去，而不會因為前面所述的高溫問題而導致CMOS元件 ^ 的損壞，且可有效率、精準地控制奈米碳管結合在電極上的 數量，達到結合奈米碳管在CM0S、结構上的系統型晶片處理 元件。 [利用CMOS結合奈米碳管成為檢測系統晶片的機制] 本發明使肖财的CMOS技術，制例如TSMC台積電 所提供的(0.35阿或〇·18陣吨㈣ιρ6Μ + _
Salicide 1·8Υ/3·3Υ)製程結構，將電路利用cm〇s製程做出來
火g啕政且排列整齊地固定於裸露 的金屬層(M_2上。本㈣提出較佳實關包含兩種型^ 的CMOS奈米碳管檢測系統晶片：「阻抗式量測系統晶片」 與「電晶體型式量測系統晶片」，分別如圖―、圖二所示」。 在「阻抗式量⑽統晶片」中(圖—），預先設計好的 麵阻抗制電路，直接軸彳得的阻抗變化彻CM〇s 電路满。在「f晶體赋量她二），依使 用的CMOS製程不同，亦提出兩種實施電晶體型式量㈣統 1299399 晶片之方法，一種為設計以Via作為背閘極(back gate)9，以 隶上方之Metal為源極(Source) 10與〉及極(Drain)ll端，利用 ‘ 後製程將Via上方的保護層（Passivation)去除以形成凹穴 • ，在滴入含有生物分子的檢體溶液後，利用溶液形成液體 閘極(Liquid-Gate)的概念，控制奈米碳管通道内的載子，如 圖工⑻；另一種為設計利用CM0S所提供之金屬_絕緣層-金 Φ 屬MJMCMetaWnsulator-Metal)製程來作為電晶體之實施，由 於此種製程提供更薄的絕緣介電層（Insulat〇r，約 厚)14’以MIM結構底層之Metal當作底部閘極13的設計將 更谷易控制奈米碳管通道内載子流動之情形，並使結 構絕緣介電層上方的金屬層CTM層設計為源極(SQurce)l5 與沒極(Drain)i6端，如圖二⑼。CM〇s奈米碳管檢測系統晶 • 片亦可為陣列形式，即每一奈米碳管偵測元件内含-組訊號 處理運算電路，如圖三所示，為晶圓區域陣列式晶片示意 圖，在每一個晶圓區域内包含數個感測晶片，一個感測晶片 配有組運异電路，如此可使得偵測速度大幅上升，並可達 到多樣性分子的量測。 茶考圖二，本發明利用介電泳(DEP)力，先將奈米碳管做 刀離77離出多壁、單壁奈米礙管，或是金屬型、半導體型 18 1299399 奈米碳管，以利後續對應之應用。純倾的奈米碳管泡入導 電溶液中5，滴到CM〇s上方，CM〇s在設計時預先在保護 • 層上相出所須的範圍，然後綱探針卡32型式之微探針 ‘ 6(圖四）（探針卡未全部顯示接線電路板與其他儀器的聯 接），函數產生器7(顯示於圖二，但未顯示於圖四)提供產生 )丨電泳(DEP)力的訊號，藉由AC交流頻率、Ac交流電壓 • (Peak-to-Peakvoltage)^ , 的示米奴官固定於金屬電極層上，待導電溶液蒸發後，奈米 碳管即可與金屬賴定地很好。如圖二所示，使闕歧號 放大器(Lock-in ampUfler)8能夠於施加介電泳(DEp)訊號的同 時實施阻抗(Impedance)量測，在探針施加介電泳(DEp)力的 同時，隨時量取阻抗值以偵測奈米碳管固定於一對電極銲墊 ❿ （Pad)上的數量；此外，利用正負介電泳力（P〇sitive DEP，
Negative DEP)的概念，將電極上多餘的或是非原定目標數量 之奈米碳管利用AC交流頻率的調整，以負介電泳力 (Negative DEP)的方式排除，再重新執行一次訊號施加週期， 直到達成所需的奈米碳管數，即維持住介電泳(DEp)力直到 介電溶液蒸發。此外，若想使介電泳(DEP)力能更有效地操 控奈米碳管，本發明進一步提出於CM〇s上方電極層前端以 19 1299399 聚焦離子束與電子束系統(Fro)、電子束微影系統(Electron Beam Lithography System)等技術沉積針尖形狀的金屬61，如 圖五，瓖此一尖端擁有更集中的電場分佈，更能確保單一根 奈米碳管的固定。此外，由（AliJavey，JingGuo，Qianmng， Mark Limdstrom & Hongjie Dai· “Ballistic carbon 腦〇tube field，effect transistors，，· Nature，Vol.424, Νο·39, p.654-657,
2003, Aug.)得知，為了使奈米碳管與金屬接面能夠接觸的良 好，並將蕭基屏障(Schottky Barrier)降低至最小，使用鈀 (Palladium，Pd)乃4最佳選擇。因此，此處提出以後製程方 式，將Pd金屬能夠沉積在CM0S結構上方的金屬層上並能 向前延伸成為i逼近之金屬電極71、72，施加DEP力後 將奈米碳管於Pd錢的表面，得_性更好之奈米碳 管電晶體(如圖六）。 曰利用奈米碳管作為分子_的元件，在近年來廣泛的被 提出，-般而言，都應用於生物分子與氣體分子的感測上。 當製作好C Μ 0 S奈米碳f檢_統晶片後，經由特定的奈米 碳管表面_ ’即可達到—_建電路的CMOS奈米碳管感 測整合晶片，如圖三所示。隨著外在分子的不同，在接觸奈 米碳管表面時會⑽分子的正储或貞電荷與奈米碳管上 20 1299399 阻抗電路阻值改變、或是電晶體 的載體作用，使伽抗量測料之奈米碳管與cM〇s結合的 :型式之奈米碳管上出現空乏 區降低電㈣過的能力或麵以_體喊高電流通過 的能力。又奈錢f即為電流傳一通道，且直接裸露與外 只要有-些微的變_可_，因而本發啊以迅速、精確 地讀出相倾#的外來分子，可作耻_·、氣體感測 器等等。 來物麵，辦知峨物懈咖當靈敏， 由以上的概述可知CMOS 分子的基本概念是要達成： 不同類別的外來分子，造成_8奈米碳㈣統晶片之 奈米碳管導線通道表面的載體變化明顯不同而且可辨 識0 2、 奈米碳管表面做特定的化學高分子修#，讓奈米碳管可 針單一特定之分子做檢測。 3、 藉由奈米碳管外來分子的敏感度，可以偵測到極微量之 分子。 4、 奈米碳管架構於CMOS電路上，可以不需任何外接電路 來判斷量測結果，並可進一步置入無線辨識系統 21 1299399 (RFID) ’達到無線遠端監控之目的。 5、 利用陣列型式的CMOS奈米碳管系統晶片，讓每一量測 之奈米碳管單元配合一組訊息運算處理電路，使得量測 時間大幅縮短，並可在一個裝置内擺設多種型態之量測 晶片，使得系統可以偵測更多種的外來分子。 6、 利用「阻抗式量測系統晶片」與「電晶體型式量測系統 晶片」的型式，可有效地針對特種分子做偵測。 7、 提供正負介電泳之操控概念，完成單一根奈米碳管固定 於電極上之機制。 完整的奈米碳管結合CM0S為陣列型感測器之製作方法 與偵測流程，如圖四所示，說明如下： 過程一 51純化、分離事先取得之奈米碳管。 利用介電泳力_>)的方法，將奈米碳管分離好。藉由介 電泳力的AC技辦、AC交㈣卿 直流電壓等調整，可以分離出金屬型、半導體型之多、單壁 奈米辭’並可將«給去除，因此可得—致型態的 奈米碳管，以利後續應用。 22 1299399 過程二52使奈米碳管固定於CMOS上方裸露的Metal電極 層。 將純化後的奈米碳管泡人導電缝巾，並精確地調整導 電〆合液的$1度、奈米碳管的濃度，然後滴人CMOS晶片1 預先没計的保護層(PassivatiQn)開口之裸露金屬層上電極層 方2利用棟針卡32之微探針$提供產生不均勻之交變電 % 7給電極，使其產生介電泳力_P)現象，操控奈米碳管4 疋於電極2上方，可藉由奈米碳管與介電溶液之濃度的調 整、製作小針尖高電場分部的電極設計以及調整AC交流頻 率AC父流電壓(peak_t〇_Peak⑽此明）、直流電壓等來達到 單根奈米碳管跨越兩電極間。 過程三53確認奈米碳管緊密吸附於金屬電極層上，並去除 雜質。 DEP力施加-段時間後，將使用氮氣吹乾表面液體並去 除口P份雜質’待導電溶液蒸發，再將耐力釋放，此時奈米 反吕即可在電極上緊密地固定好，此時以去離子水沖洗兩 次，並吹入氮氣，清除表面雜質。 1299399 過私四54驗米碳管表面作特定化學高分子修飾，使奈米 石反官具有特定的偵測能力。 不米石厌吕可在不經由表面修飾的機制即達到分子檢測 的目的利用點墨或是噴墨(Mic卿⑽㈣將所需的特定化學 冋刀子喷在奈米碳管的表面上，使每—組cm〇s奈米碳管偵 測曰曰片有能力針翻定—種的分子作檢測，本發明設計利用 I%驅動之貪墨頭來將不同的修飾分子精準地喷麗於奈米 反 I 之表面（Pengfei Qi，〇phir Vermesh，Mihai Grecu，Ali
Javey，Qian Wang, and HongjieDai，Shu Peng，K J· Cho， ds large arrays of multiplex functionalized carbon nanotube sensors for highly sensitive and selective molecular detection，，，NanoLetters，ν·3, ρ·347·351，2003.)。 過程五55將CMOS奈米碳管檢測系統晶片陣列具體化， 置入特定環境中做檢測。 由於奈米碳管是建構於CM0S積體電路上，因此所有的 訊號處理與判斷皆可由CMOS内部電路完成。本發明只需將 訊號接腳接出，然後將CMOS奈米碳管檢測系統晶片封裝， 將奈米碳管一端裸露出來，置入不同的環境即可做檢測。且 24 1299399 此系統為_型式’因此可以翻快速、多樣性的分子债測 能力’若使料種組合亦可形成_更小，反應更快的電子 . 鼻’亚且可依情況置人咖），讓使用者可遠端監控。 [CMOS的電子電路] 在電晶體電流量測的部份，本發明僅提出—種面積較小 • 的實關如下，參相七，採用DC輕合的方式逐級串 接’在貫際電路設計時，因為輸入級的轉阻值主要受到回授 路徑上MN3及MP3之轉導值所影響，藉由調整 。3及^3控制回授量，可小幅度地改變輸入級的轉阻值。所 以為了增加晶片測試時的彈性，在VDD與Mp3之間串聯 MPR、_3與GND之間串聯_R，MpR及_R皆設計 φ 使其工作在二極體區，作用等同一小電阻，且分別經由偏壓 VCP、VCN控制回授量，以便在量測時將輸入級的轉阻值 及輸入阻抗调整到隶佳的值(Ping^Hsing Lu，Chung-Yu Wu， and Ming-Kai Tsai, Design Techniques for Tunable Transresistance-C VHF Bandpass Filters，，，IEEE Journal of Solid- State Circuits，Vol. 29 Issue: 9, pp· 1058 -1067 Sept. 1994·) 〇 25 1299399 在晶片給予電源及偏壓之後，輸出端為約144v之直流 电壓’此時由任意波形產生諸人正弦波電壓信號⑼，經過 .—個腦之精密電阻，可等效成輸人正弦波電流信號 . ^"I^Ampere，則在電壓輸出端則會產生直流位準為丨糾乂 之正弦波輸出電壓。藉由調整⑸，逐漸將輸入電流信號降 低，觀察輸出端電壓大小來分析電路的特性。首先輸入電壓 • 5〇〇mV、頻率10MHz之正弦波信號，可等效成輸入電流 500nA、頻率1 ΟΜΗζ之正弦波信號，輸出端由示波器量測之 波形如圖八(a)所示。電流信號約為25ηΑ左右，所量測到之 輸出電壓信號波形如圖八(b)所示。 將奈米碳管電晶體的Source(源極）一>Drain(汲極)施加適 ^之黾氣δίΐ號’為了避免因為碳管表面在太大的直流偏壓下 參而產生電化學反應’可在ρ_型奈米電晶體的Drain(沒極)施加 約-10mV的笔壓(]>型奈米電晶體的Drain(沒極)則施加正偏 壓10mV)，Source(源極）接地，預期可以在Source(源 極)一>Drain(汲極）端量測出micron^A)等級的訊號（參考 Robert J. Chen, Sarunya Bangsaruntip et al. "Noncovalent functionalization of carbon nanotubes for highly specific electronic biosensors•丨1 4984-4989 PNAS April 29，2003 vol· 26 1299399 100 n〇. 9.) ’或是在Source(源極)—Drain(汲極)施加振幅為 30mV、頻率為20Hz〜8〇Hz之間的交流訊號，藉以作為電晶 體Source(源極hDrain(汲極)之驅動電壓。 在閘極(Gate)部份，可在P-型奈米碳管電晶體的背閘極 施加負偏壓(可視情況調整偏壓大小），此負偏壓約在0V〜_3V 做為整’在η-型的奈米碳管電晶體中，背閉極則施加正偏 壓，此正偏壓約在GV〜3V之間做調整，在此要避免產生太 大之偏壓而使得絕緣層二氧化石夕薄膜膜被電洞電子 穿過的情況發生，造成f晶體損壞。 【實施方式】 實施例一
本實施例所使用之奈米碳管，其管徑約2腦左右，以】 壁半導體型式居多。_垂直式探針卡，除了可施加〇ε 力外’更可量測阻抗值得到奈米碳管於電極上方之數量，^ 準地控制奈米碳管數量，使奈卿與c腦元件組雜 晶圓級嶋。在細1巾，姆綱管之CM0 設計為「阻抗統晶片」，沒㈣閘極咐 接由⑽S _設計好之_路來量取奈米碳㈣ 27 1299399 面接觸外來分子職生_訊酸化。此—型_合用 =氣體感測器之應用’因為氣體分子數量很多，故以阻抗式 董測即可。又由於沒有背·的設計，亦可於奈米碳管通道 下方設計-金屬微加熱m㈣加絲、，並且也可以加上 金屬型溫度感測H或半導体型溫度_器，來增加氣體反應 使奈米碳管能夠更 麵原之速度。當奈米碳管適當_定於電極上後，也可利 用後段顯影技術於上方魏積金屬電極， 緊密的與CMOS結合。 實施例二 本實施例所使用之奈来碳管，其管徑約2·左右， 以單壁半導翻式居多。彻垂直趣針卡，除了可施加 DEP力外，更可量測阻抗值得到μ碳管於電極上方之數 量，精準地㈣奈純f數量，使奈料管與C腦元物 裝達到晶圓_製造。在實施例二當中，將結合奈米碳管之 CMOS系統晶片設計為「電晶體型式量m日日片」，利用 胸層下方的Via金屬層當作㈣極使用，並將Via層上方 之保護層(―η)以後製程方式去除產生—凹穴，在滴入 1299399 含有生物分子的檢體溶液後，利用溶液形成液體閘極 (Liquid_Gate)的概念，藉以操控奈米碳管内部載子通過情 況。在電晶體型式量測系統晶片的設計上，可以台積電 0·35μηι的CMOS設計規範來作為CMOS結構；若要使背閘 極能更有效率地控制奈米碳管通道内部之载子通過情形，則 介電層的厚度勢必要減薄’鱗可_台積f G18,Mixed Signal 1P6M + MIM Salicide 1.8V/3.3v 所提供的 ΜΙΜ(Μ_ I腦1咖Metal)製程技術，讓MIM、结構底層之Metai當作底 部閘極且更料控制奈米碳㈣道喊子，此方法沒有使用
碳管固定於Pd金屬的表面， ‘屬電極，施加DEP力後將奈米 得到特性更好之奈米碳管電晶 29 1299399 綜上所述，
根據以上所述的内容， 發明之精袖，始;* 6/ ’所作其他相關的改變，卩、要不脫離本 明之精神，均應包含於中請發明專利範圍之内 【圖式簡單說明】 圖-為本發明仙CM0S結合奈米碳管成為阻抗式分子偵 測器的裝置示意圖。 圖-⑻為本發明使用CMOS結合奈米碳管成為電晶體型 式液體分子偵測器的裝置示意圖。 ⑼為本發明使用 CMOS 之 MIM(Metal-Insuiator_Metal) 結構結合奈米碳管成為電晶體式液體分子偵測器 的裝置示意圖。 圖二為本發明所使用之晶圓級製造内含電路的陣列型分子 感測裝置示意圖。 30 1299399 圖四⑻為本發明使用微探針卡作為施加DEp訊號與量測 奈米碳管數量阻抗值之探針卡整體裝配與組裝示 意圖。 ⑼為本發明使用微探針卡作為施加DEp訊號與量測 奈米碳管數量阻抗值之探針卡組裝奈米碳管細部 示意圖 圖五為本發明利用聚焦離子束與電子束系統(FIB)於CMOS 上方電極前端加入針尖形狀之金屬以利〇£：1)力操控單 根奈米碳管之電極示意圖。 圖六利用後製程將Pd金屬沉積於CM〇s上方電極成為奈米 石厌管接觸金屬之示意圖。 圖七元整CMOS奈米碳管檢測系統晶片製作示意流程圖。 圖乂電壓-電流(shunt-shunt)回授型轉阻放大器電路詳圖。 圖九⑻電流量測晶片輸入500nA正弦波10MHz電流時 之輪出電壓波形 (b)電流量測晶片輸入25nA正弦波10MHz電流時之輪 出電壓波形 【主要元件符號說明】 31 1299399 1奈米碳管固定於CMOS 電路晶片上之示意圖 3連結CMOS上方Metal 層訊號之Via連接層 5内含奈米碳管之介電溶 液 7產生DEP力的函數產生 器 9 作為背閘極用途之Via 層，以製作電晶體型式之 分子偵測晶片 11以CMOS上方之部份 Metal 作為沒極(Drain)， 以製作電晶體型式之分 子侦測晶片 13以CMOS提供之MIM結 構的下電極Metal層作 為電晶體型式晶片之背 2將CMOS晶片上保護層 取下之Metal裸露電極 4 奈米碳管（多壁、單壁奈 米碳管，或是奈米導線） 6用以施加DEP訊號與量 測阻抗值之微探針卡 8用來量測奈米碳管數量 的阻抗分析量測儀 10以CMOS上方之部份 Metal作為源極 (Source)，以製作電晶體 型式之分子偵測晶片 12 Via 上方保護層 (Passivation)利用後製程 去除後之凹穴 14以CMOS提供之MIM結 構的絕緣層(Insulator)， 尽度約38nm左右 32 1299399
閘極 15以CMOS提供之mIM結 構的絕緣層上層CTM層 作為電晶體型式晶片之 源極(Source) 21整片晶圓製作完成示意 圖 23奈米碳管(多壁、單壁奈 米碳管，或是奈米導線) 25以CMOS上方之部份 Metal 作為汲極(Drain)， 以製作電晶體型式之分 子债測晶片 16以CMOS提供之MIM結 構的絕緣層上層CTM層 作為電晶體型式晶片之 没極(Drain) 22每一區内含電路、奈米碳 管元件之獨立晶片示意 圖 24以CMOS上方之部份
Metal 作為源極 (Source)，以製作電晶體 型式之分子偵測晶片 26用以連接外部訊號之Pad 區域 27金屬層間之絕緣氧化物 層 33 1299399 31 SU8製作之固定組裝槽 32微探針卡 33石夕晶圓基材(Si Substrate) 34具系統功能之單元晶胞
35以CMOS上方之部份 Metal 作為源極 (Source)，以製作電晶體 型式之分子僧測晶片 37奈米碳管（多壁、單壁奈 求碳管’或是奈米導線) (Die) 36以CMOS上方之部份 Metal 作為汲極(Drain)， 以製作電晶體型式之分 子偵測晶片 38用以連接外部訊號之pad 區域 52過程二 54過程四 51過程一 53過程三 55過程五 61針尖狀金屬 71以Pd金屬層為奈米碳管 接觸金屬之源極(Source) 72以Pd金屬層為奈米碳管 接觸金屬之汲極(Drain) 34

Claims (1)

1299399 十、申請專利範圍： 1· 一種整合奈米石反管與 CMOS (Complementary Metal-Oxide Semiconductor，互補式金氧半導體）積體電路晶片的方 法’其方法為低溫的晶圓級(Wafer-Levd)製程包括： 將έ有刀月文良好的奈米碳管介電溶液置於已製作完成的 CMOS晶片上； 利用陣列型探針卡分區接觸相連於CM〇s電路的銲墊 (pad)對，同時施加介電泳(DEp)訊號吸引碳管至銲墊對 上與施行阻抗(lmpedance)量測，藉由量取阻抗值以偵測 奈米碳管固定於每對銲墊上的數量； 當有多出原定目標數量之奈米碳管時，利用直流偏壓、 交流、頻率的碰，以負介電泳力的方式排除，再 重新執行-次訊號施加職，朗達摘f的奈米碳管 數，即維持住介電泳(DEP)力直到介電溶液紐，如此可 讓奈米碳管與每對銲墊做良好的接觸。 2.如申請專利範園第】項所述的方法，其中的每對鮮塾前 端’可利射线離子束(FIB)或電子束_加人針尖形狀 之金屬’讓介電泳(DEP)力在此點所產生的電場密度最 密’更有效率地操控單—根奈米碳管固定於每對鮮塾上 35 1299399 方。 3·如申4專她圍第丨項所述的方法，其中當奈米碳管適當 地固定於電極上後，也可利職段顯影技術於上方再沉 積金屬電極，使奈米碳管_更S密的與CMOS結合。 4. -種整合奈米碳管與CM〇s心剛⑽咖町Metal 〇xide Semiconductor，互補式金屬氧化物半導體備體電路晶片
的方法，使其成為含有訊號處理電_分子級感測器陣 列系統晶片，其方法為低溫的晶圓、級(Wafer-Level)製程包 括： 將含有分散良㈣奈米碳管溶液置於已製作完成的 CMOS晶片上； 利用陣列型探針卡接觸與CMOS電路相連的每對銲墊 ^ ’料施加介電泳_訊號與施行阻抗伽⑽纖) 、J 4由里取阻抗值以偵測奈米碳管固定於每對鲜塾 上的數量； 虽有多出原定目標數量之奈米碳管時，利用交流頻率的 調整，以負介魏相方式排除，再重新執行一次訊號 把加週期，直到達到所需的奈米碳管數，即維持住DEP 力直到介聽液蒸發，如此可讓奈米碳管與每對鮮墊做 36 良好的接觸； 氣體 面改質’使其對於環境中的外來分子（ 偟 子等)有⑧度靈敏反應，將聰之訊號直接 號 岸聘對銲塾相連的_訊號處理單元中，此訊
判斷與記錄所測得的微量 ^里”可為阻抗量測單元、電流量測單元、電導量測 早元等’因此能夠直接量測、 電訊變化。 .如申請專利範圍第4項所述的方法，其帽奈米碳管表 貝乃疋將特&之化學高分子固著於奈米碳管之表面 上’亦即對奈米碳管做特定對應分子的修飾，可成為生 物分子、氣體分子等多樣性感測系統晶片。 6· 一種整合奈米碳f與_s似___ Me_xide
S-c她Ctor，互補式金屬氧化物半導體)積體電路晶片 的裝置，使其成為含有職處理f路的分子級阻抗式感 測器陣列系統晶片，其裝置包括： 至少一組CMOS訊號處理電路； 至少一對銲墊(_，作為⑽8訊號處理電路的輸入端 至少-根奈米碳管設置於每對銲墊(pad)上，利用陣列型 1299399 如針卡接觸每對銲墊(pad)，施加介電泳卿)訊號與施行 阻抗(Imped繼)量測，藉由量取阻抗值以控制奈米碳管 固定於每對銲墊上的數量； 對奈米碳管表域質，使其騎魏巾的絲分子(氣體 刀子、生物分子等)有高度靈敏反應，將測得之訊號直接 傳入與每對銲墊树的CMQS峨處理單元巾，此訊號 處理單70可為阻抗量測單元、電流量測單元、電導量測 單凡等’因此能夠直接制、判斷與記錄所測得的微量 電訊變化。 士申明專利範圍第6項所述的裝置，其中當奈米碳管適當 地固定於電極上後，也可利用後段顯影技術於上方再沉 積金屬電極，使奈米碳管能夠更緊密的與cm〇s結合。 ’如申明專利範圍第6項所述的裝置，亦可利用CM〇s製 程於奈米碳管通道下方設計一金屬微加熱器或多晶石夕加 熱器。 9’如申明專利範圍第8項所述的裝置，亦可以利用復 製程於金屬微加熱H或多㈣加熱器附近 ，設計一金屬 型溫度感測器或半導体型溫度感測器。 種正a矛、米碳管與CMOS (Complementary 38 1299399 Metal-Oxide Semiconductor，互補式金屬氧化物半導體) 積體電路晶 >；的裝置，使其成為含有峨處理電路的分 • 子級電晶體型感測器陣列系統晶片，其裝置為： ， 至少一對鮮墊_)設於某一金屬層，分別為源極(Source) 與汲極(Drain)端； -連接層(Via)設於每對銲墊(pad)之間的下方作為背間極 鲁 （backgate) ’利用後製程將連接層(Via)上方的介電層去除 以形成凹穴，在滴入含有待測分子的檢體溶液後，利用溶 液形成液體間極(Liquid-Gate)，控制奈米碳管通道内的載 子； 至少-組CMOS訊號處理電路，其輸人端點連接源極與 沒極； • 至少一根奈米碳管設置於每對鋅墊_)，利用陣列型探 針卡接觸每對銲墊(pad) ’絲介電_Ep)_與施行阻 抗(lmpedance)量測，藉由量取阻抗值以控制奈米碳管固 定於每對銲墊上的數量； 對奈米碳管表，使其躲環射❸卜來分子(氣體 分子、生物分子等)有高度錄反應，將測得之訊號直接 傳入與每對輝墊相連的CM〇s訊號處理單元中，此訊號 39 1299399 處理單元可為阻抗量測單元、電流量測單元、電導量測 單元等，因此能夠直接量測、判斷與記錄所測得的^量 電訊變化。 η.如申料利範圍第1G項所述的裝置，其中#奈米碳管適 當地固定於電極上後，也可_後段顯影技術於上方再 沉積金屬電極’使奈米碳管能夠更緊密的與cm〇s結合。 12. —種整合奈米碳管與CM0S (。叫丨⑽邮町 Metal-Oxide Semiconductor，互補式金屬氧化物半導體） 積體電路晶的裝置，使其成為含有訊號處理電路的分 子級電晶體型感測器陣列系統晶片，其裝置為： 至少一對銲墊(pad)設於金屬-絕緣層_金屬 MIM(MetaWnSulat〇r_Metal)結構絕緣介電層上方的金屬 層(CTM)，分別為源極(Source)與汲極(Drain)端； 一極薄的絕緣介電層（Insulat〇r)，設於 MIM(Metal_Insulator-Metal)結構絕緣介電層； 一背部閘極設於MIM結構底層之金屬； 至少一組CMOS訊號處理電路，其輸入端點連接源極與 汲極； 至少一根奈米石反管S又置於母對銲墊(pa(J)，利用陣列型探 40 1299399 針接觸每麟#(_)，施加介㈣(DEP)職與施行阻抗 (Impedance)量測，藉由量取阻抗值以控制奈米碳管固定 於每對銲墊上的數量；
對奈米碳管表面改質，使其雜環境巾的外來分子(氣體 刀子、生物分子等)有高度錄反應，將測得之訊號直接 傳入與每對鮮墊相連的⑽s訊號處理單元中，此訊號 ，理料可為阻抗量測單元、電流量測單元、電導量測 夠直接1測、判斷與記錄所測得的微量 電訊變化。 •Γ請糊範圍第12項所述的裝置，其中當奈米碳管適 二地固疋於電極上後，也可利用後段顯影技術於上方再 ’儿積金屬電極’使奈米碟管能夠更緊密的與CMOS結合。
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