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TW202311041A - 接合片材及電子零件之製造方法 - Google Patents

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TW202311041A
TW202311041A TW111124253A TW111124253A TW202311041A TW 202311041 A TW202311041 A TW 202311041A TW 111124253 A TW111124253 A TW 111124253A TW 111124253 A TW111124253 A TW 111124253A TW 202311041 A TW202311041 A TW 202311041A
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flux
bonding sheet
layer
mass
conductive
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Application number
TW111124253A
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English (en)
Inventor
新田歩
加藤雅俊
小坂尚史
Original Assignee
日商日東電工股份有限公司
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Abstract

本發明之接合片材具備：導電性粒子層，其含有導電性粒子、熱塑性樹脂、及熱固性樹脂；及助焊劑層，其配置於上述導電性粒子層之至少厚度方向一側且含有熱塑性樹脂及助焊劑。本發明之電子零件之製造方法包括：準備下述積層體之步驟，該積層體係於配置成對應端子彼此隔開間隔而對向配置之2個配線電路基板之間配置有接合片材；及將上述積層體加熱至導電性粒子之熔點以上之溫度的步驟。

Description

接合片材及電子零件之製造方法
本發明係關於一種接合片材及電子零件之製造方法。
先前，於配線電路基板之端子與電子零件之端子之接合、或2個配線電路基板之端子間之接合中，使用接合片材。作為接合片材，已知有含有焊料粒子、熱塑性樹脂、活性劑、及熱固性樹脂之接合片材。 然而，於此種接合片材中，熱固性樹脂會於加熱前與活性劑反應而導致活性劑失活，因此經長期保管之接合片材存在焊料之凝聚性降低之情況。因此，業界提出了一種接合片材，其具備：焊料層，其含有焊料粒子、熱塑性樹脂、及活性劑；及熱固性樹脂含有層，其含有熱固性樹脂(例如參照專利文獻1)。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2013-202632號公報
[發明所欲解決之問題]
於專利文獻1中所記載之接合片材中，由於含有焊料粒子之焊料層與含有熱固性樹脂之熱固性樹脂層被分離，故而上述缺陷被消除，但存在以下缺陷，即，若活性劑與焊料粒子共存於同一層內，則於接合片材之使用時(加熱時)，焊料粒子會在擴散至熱固性樹脂層之前集成，因此容易發生導通不良。
本發明提供一種可抑制長期保管下之導電性粒子之凝聚性之降低並且提高導通可靠性之接合片材及使用該接合片材之電子零件之製造方法。 [解決問題之技術手段]
本發明[1]係一種接合片材，其特徵在於具備：導電性粒子層，其含有導電性粒子、熱塑性樹脂、及熱固性樹脂；及助焊劑層，其配置於上述導電性粒子層之至少厚度方向一側且含有熱塑性樹脂及助焊劑。
本發明[2]包含如上述[1]所記載之接合片材，其特徵在於：上述導電性粒子為焊料金屬。
本發明[3]包含如上述[1]或[2]所記載之接合片材，其特徵在於：上述導電性粒子層含有固形之上述熱塑性樹脂。
本發明[4]包含如上述[1]至[3]中任一項所記載之接合片材，其特徵在於：上述導電性粒子層含有液狀之上述熱固性樹脂。
本發明[5]包含上述[1]至[4]中任一項所記載之接合片材，其特徵在於：上述助焊劑層含有固形之上述熱塑性樹脂。
本發明[6]包含如上述[1]至[5]中任一項所記載之接合片材，其特徵在於：上述助焊劑包含羧酸。
本發明[7]包含一種電子零件之製造方法，其特徵在於包括：準備下述積層體之步驟，該積層體係於配置成對應端子彼此隔開間隔而對向配置之2個配線電路基板之間配置有如[1]至[6]中任一項所記載之接合片材；及將上述積層體加熱至導電性粒子之熔點以上之溫度的步驟。 [發明之效果]
於本發明之接合片材中，導電性粒子層中含有熱固性樹脂，另外，助焊劑層中含有助焊劑。因此，可抑制於保管中助焊劑與熱固性樹脂反應而導致助焊劑失活。其結果為，即使為經長期保管之接合片材，亦可抑制導電性粒子之凝聚性之下降。 並且，於本發明之接合片材中，導電性粒子層中含有導電性粒子，另外、助焊劑層中含有助焊劑。因此，於接合片材之使用時(加熱時)，導電性粒子擴散至助焊劑層，遍及導電性粒子層及助焊劑層進行集成，因此可抑制導通不良之發生，提高導通可靠性。 即，本發明之接合片材可抑制長期保管下之導電性粒子之凝聚性之降低並且提高導通可靠性。 又，於本發明之電子零件之製造方法中，由於使用本發明之接合片材，故而可提高導通可靠性。
[接合片材] 於圖1(a)中示出作為本發明之接著片材之一實施方式之接合片材1。 接合片材1具備導電性粒子層2及配置於導電性粒子層之厚度方向一側之助焊劑層3。
[導電性粒子層] 導電性粒子層係由導電性粒子組合物形成為片狀。導電性粒子組合物含有導電性粒子、熱塑性樹脂、及熱固性樹脂。
導電性粒子分散於熱塑性樹脂中。形成導電性粒子之導電性材料例如為焊料金屬。就有利於環保之觀點而言，焊料金屬可例舉不含鉛之導電性材料(無鉛導電性材料)。作為此種導電性材料，例如可例舉錫-鉍系合金及錫-銀系合金。作為錫-鉍系合金，例如可例舉錫-鉍合金(Sn-Bi)及錫-鉍-銦合金(Sn-Bi-In)。作為錫-銀系合金，例如可例舉錫-銀合金(Sn-Ag)及錫-銀-銅合金(Sn-Ag-Cu)。就低溫接合之觀點而言，作為導電性粒子之材料，較佳可例舉錫-鉍合金、錫-鉍-銦合金、及錫-銀-銅合金，尤佳可例舉錫-鉍合金、及錫-銀-銅合金。
錫-鉍合金中之錫之含有比率例如為20質量%以上，較佳為30質量%以上，又，例如為50質量%以下，較佳為45質量%以下。錫-鉍合金中之鉍之含有比率例如為50質量%以上，較佳為55質量%以上，又，例如為80質量%以下，較佳為70質量%以下。
導電性材料之熔點(導電性粒子之熔點)例如為100℃以上，較佳為130℃以上，又，例如為240℃以下，較佳為200℃以下，更佳為160℃以下，進而較佳為150℃以下。導電性材料之熔點可藉由示差掃描熱測定(DSC)而求出(以下，於助焊劑之情形時亦同樣如此)。
作為導電性粒子之形狀，並無特別限定，例如可例舉球形、板形、針形等，較佳可列舉球形。
導電性粒子之粒徑D 50為10 μm以下，較佳為8 μm以下，更佳為6 μm以下，進而較佳為5 μm以下。若粒徑D 50為上述上限以下，則可提高接合片材中之導電性粒子之分散性。又，可謀求接合片材之薄層化。導電性粒子之粒徑D 50較佳為10 nm以上，更佳為1 μm以上。焊料粒子之粒徑D 50係體積基準之粒度分佈中之中值粒徑(從小徑側起體積累積頻度達到50%之粒徑)，例如基於藉由雷射繞射、散射法所獲得之粒度分佈而求出(關於後述之導電性粒子之粒徑D 90、及助焊劑粒子之粒徑D 50，亦同樣如此)。
導電性粒子之粒徑D 90在大於粒徑D 50之範圍內，較佳為15 μm以下，更佳為10 μm以下，進而較佳為8 μm以下。若粒徑D 90為上述上限以下，則可提高接合片材中之導電性粒子之分散性。又，可謀求接合片材之薄層化。導電性粒子之粒徑D 90例如為20 nm以上，較佳為2 μm以上，更佳為4 μm以上。
導電性粒子之表面通常由包含導電性材料之氧化物之氧化膜被覆。該氧化膜之厚度例如為1～20 nm。
導電性粒子可單獨使用或併用兩種以上。
相對於導電性粒子組合物(即導電性粒子層)，導電性粒子之含有比率例如為40質量%以上，較佳為50質量%以上，又，例如為90質量%以下，較佳為80質量%以下。於未達上述下限之情形時，可能導致在導電性粒子彼此熔融時無法相互接觸而無法凝聚。另一方面，於超過上述上限之情形時，可能導致以下情況：難以將導電性粒子填充至導電性粒子層，難以將導電性粒子組合物加工成片狀之導電性粒子層。
作為熱塑性樹脂，例如可例舉：苯氧樹脂、聚烯烴(例如聚乙烯、聚丙烯及乙烯-丙烯共聚物)、丙烯酸系樹脂、聚酯、聚乙酸乙烯酯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯腈、聚醯胺(尼龍(註冊商標))、聚碳酸酯、聚縮醛、聚對苯二甲酸乙二酯、聚苯醚、聚苯硫醚、聚碸、聚醚碸、聚醚醚酮、聚芳碸、熱塑性聚醯亞胺、熱塑性聚胺酯、聚胺基雙馬來醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚醚醯亞胺、雙馬來醯亞胺三嗪樹脂、聚甲基戊烯、氟化樹脂、液晶聚合物、烯烴-乙烯醇共聚物、離子聚合物、聚芳酯、丙烯腈-乙烯-苯乙烯共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物、丙烯腈-苯乙烯共聚物及丁二烯-苯乙烯共聚物。
作為熱塑性樹脂，較佳可例舉丙烯酸系樹脂及聚酯，進而較佳可例舉丙烯酸系樹脂。
丙烯酸系樹脂包含丙烯酸系聚合物，關於此種丙烯酸系聚合物，例如為含有以下成分作為主成分之單體之聚合物：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯等具有碳數1～12之烷基部分之(甲基)丙烯酸烷基酯。單體可單獨使用或併用。
單體亦可包含能夠與(甲基)丙烯酸烷基酯共聚之一種或兩種以上之共聚性單體。共聚性單體包含：含官能基之乙烯基單體及芳香族乙烯基單體。共聚性單體有利於丙烯酸系聚合物之改質，例如確保丙烯酸系聚合物之凝聚力等。
作為含官能基之乙烯基單體，例如可例舉：含羧基之乙烯基單體、酸酐式乙烯基單體、含羥基之乙烯基單體、含磺基之乙烯基單體、含磷酸基之乙烯基單體、含氰基之乙烯基單體、及含縮水甘油基之乙烯基單體。較佳可例舉含羥基之乙烯基單體。
作為芳香族乙烯基單體，例如可例舉：苯乙烯、氯苯乙烯、氯甲基苯乙烯、及α-甲基苯乙烯。
作為丙烯酸系聚合物，可使用市售品，具體而言，可例舉UH-2170(東亞合成公司製造)作為含羥基之苯乙烯丙烯酸系聚合物。
丙烯酸系樹脂之玻璃轉移溫度Tg例如為-100℃以上，較佳為-50℃以上，又，例如為100℃以下，較佳為50℃以下。
關於丙烯酸系樹脂之玻璃轉移溫度(Tg)，可基於Fox之式而求出。
熱塑性樹脂之軟化溫度例如為40℃以上，較佳為45℃以上，進而較佳為50℃以上，最佳為55℃以上，又，例如為160℃以下，較佳為120℃以下，進而較佳為100℃以下，最佳為80℃以下。
熱塑性樹脂之重量平均分子量(Mw)例如為0.8萬以上，較佳為1萬以上，又，例如為200萬以下，較佳為150萬以下。丙烯酸系樹脂之重量平均分子量(標準聚苯乙烯換算值)係藉由GPC(gel permeation chromatography，凝膠滲透層析法)而算出。於重量平均分子量(Mw)處於上述範圍內之情形時，可在使導電性粒子層成形為片狀時，抑制針孔產生。
熱塑性樹脂較佳為於室溫(25℃)下為固形(固體)。若熱塑性樹脂於室溫下為固形，則可確保導電性粒子層之保形性，維持接合片材之片材形狀。
該等熱塑性樹脂可單獨使用或併用兩種以上。
相對於導電性粒子組合物(即導電性粒子層)，熱塑性樹脂之含有比率例如為10質量%以上，較佳為15質量%以上，又，例如為50質量%以下，較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下。
作為熱固性樹脂，例如可例舉：環氧樹脂、尿素樹脂、三聚氰胺樹脂、鄰苯二甲酸二烯丙酯樹脂、矽酮樹脂、酚樹脂、熱固性丙烯酸系樹脂、熱固性聚酯、熱固性聚醯亞胺及熱固性聚胺酯。較佳可例舉環氧樹脂及熱固性聚胺酯，進而較佳可例舉環氧樹脂。
作為環氧樹脂，例如可例舉：芳香族環氧樹脂、含氮環環氧樹脂、脂肪族環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、縮水甘油醚型環氧樹脂及縮水甘油胺型環氧樹脂。
作為芳香族環氧樹脂，例如可例舉：雙酚型環氧樹脂、酚醛清漆型環氧樹脂、萘環氧樹脂、茀型環氧樹脂及三苯甲烷型環氧樹脂。
作為雙酚型環氧樹脂，例如可例舉：雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、氫化雙酚A型環氧樹脂及二聚酸改性雙酚型環氧樹脂。
作為酚醛清漆型環氧樹脂，例如可例舉：酚系酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂及聯苯型環氧樹脂。
作為茀型環氧樹脂，例如可例舉雙芳基茀型環氧樹脂。
作為三苯甲烷型環氧樹脂，例如可例舉三羥基苯基甲烷型環氧樹脂。
作為含氮環環氧樹脂，例如可例舉異氰尿酸三環氧丙酯(異氰尿酸三縮水甘油酯)及乙內醯脲環氧樹脂。
作為脂環式環氧樹脂，例如可例舉二環環型環氧樹脂。
環氧樹脂可使用市售品。具體而言，可使用jER(註冊商標)828(雙酚A型環氧樹脂，Mitsubishi Chemical公司製造)。
環氧樹脂之環氧當量例如為80 g/eq以上，較佳為100 g/eq以上，更佳為150 g/eq以上，又，例如為500 g/eq以下，較佳為400 g/eq以下，更佳為250 g/eq以下。
作為環氧樹脂，較佳為使用於室溫(25℃)下為液狀之雙酚型環氧樹脂，更佳為使用於室溫(25℃)下為液狀之雙酚A型環氧樹脂。
熱固性樹脂之固化溫度例如為90℃以上，較佳為140℃以上，又，例如為250℃以下，較佳為200℃以下，更佳為160℃以下，進而較佳為150℃以下。
熱固性樹脂較佳為於室溫(25℃)下為液狀。若熱固性樹脂於室溫下為液狀，則可謀求接著可靠性之提高。所謂液狀係指於室溫(25℃)下黏度為200 Pa・s以下之液體或流體。
該等熱固性樹脂可單獨使用或併用兩種以上。
於導電性粒子層中，液狀之熱固性樹脂相對於固體之熱塑性樹脂之比率(液狀之熱固性樹脂/固體之熱塑性樹脂)為0.5以上，較佳為0.8以上，又，例如為1.5以下，較佳為1.2以下。若處於上述範圍內，則可在使導電性粒子層成形為片狀時，抑制針孔產生，又，可表現出黏性(黏著性)，且可效率良好地製作接合片材。
相對於導電性粒子組合物(即導電性粒子層)，熱固性樹脂之含有比率例如為10質量%以上，較佳為15質量%以上，又，例如為50質量%以下，較佳為40質量%以下，更佳為30質量%以下。於該含有比率未達上述下限之情形時，可能導致於焊接後無法獲得足夠之補強效果。另一方面，於該含有比率超過上述上限之情形時，可能導致難以使熱固性樹脂組合物成形為片狀之熱固性樹脂含有層。
導電性粒子組合物可視需要，除上述成分以外，例如以適當之比率含有：針對熱固性樹脂之固化劑及/或固化促進劑、就提高導電性粒子與熱塑性樹脂之密接強度之觀點而言之矽烷偶合劑等添加劑。
另一方面，導電性粒子組合物較佳為實質上不含助焊劑。 藉此，可抑制保管中之助焊劑與熱固性樹脂反應而導致助焊劑失活。其結果為，即便為經長期保管之接合片材，亦可抑制導電性粒子之凝聚性之下降。 並且，由於在接合片材之使用時(加熱時)，可抑制導電性粒子與助焊劑於導電性粒子層內立即接觸而集成，故而導電性粒子效率良好地地擴散至助焊劑層，遍及導電性粒子層及助焊劑層進行集成，因此可抑制導通不良之發生，提高導通可靠性。 即，本發明之接合片材可抑制長期保管下之導電性粒子之凝聚性之降低並且提高導通可靠性。
所謂實質上不含助焊劑意指相對於導電性粒子組合物，助焊劑之含有比率例如為5質量%以下，較佳為未達1質量%，進而較佳為未達0.5質量%。導電性粒子組合物較佳為僅包含導電性粒子、熱塑性樹脂及熱固性樹脂(以及視需要而含有之添加劑)。
[助焊劑層] 助焊劑層配置於導電性粒子層之厚度方向一側。詳細而言，助焊劑層與導電性粒子層之一面之整面接觸。 助焊劑層係由助焊劑組合物形成為片狀。助焊劑組合物含有熱塑性樹脂、及助焊劑。
熱塑性樹脂可使用與導電性粒子層中所例示之熱塑性樹脂相同者。熱塑性樹脂較佳為於室溫(25℃)為固形(固體)。若熱塑性樹脂於室溫下為固形，則可確保導電性粒子層之保形性，維持接合片材之片材形狀。熱塑性樹脂可為與導電性粒子層中所含有之熱塑性樹脂同類者，亦可為不同類者。較佳為同類之熱塑性樹脂。
相對於助焊劑組合物(助焊劑層)，熱塑性樹脂之比率例如為5質量%以上，較佳為10質量%以上，更佳為20質量%以上，又，例如為80質量%以下，較佳為70質量%以下。若相對於助焊劑組合物(助焊劑層)，熱塑性樹脂之比率處於上述範圍內，則可確保助焊劑層之成形性。
助焊劑在藉由加熱使導電性粒子熔融時，將處於導電性粒子之表面之氧化膜加以去除(活化)。
作為助焊劑，例如可例舉：有機酸、羥喹啉衍生物、及金屬羰酸鹽。作為有機酸，例如可例舉羧酸。作為羧酸，可例舉：單羧酸、二羧酸、及三羧酸。作為單羧酸，例如可例舉：乙醇酸、乳酸、及2-羥基丁酸。作為二羧酸，例如可例舉：酒石酸、蘋果酸、己二酸、丙二酸、琥珀酸、戊二酸、庚二酸、辛二酸、及癸二酸。作為三羧酸，例如可例舉檸檬酸。就氧化膜去除功能之觀點而言，助焊劑較佳為羧酸，更佳為二羧酸，進而較佳為蘋果酸、及丙二酸。
助焊劑之熔點例如為100℃以上，較佳為120℃以上，又，例如為180℃以下，較佳為160℃以下，更佳為140℃以下。
作為助焊劑之形狀，並無特別限制，例如可例舉：板形、針形、及球形。
助焊劑之粒徑D 50例如為2 μm以上，較佳為3 μm以上，又，例如為20 μm以下，較佳為10 μm以下，更佳為6 μm以下。若助焊劑之粒徑D 50處於上述範圍內，則可提高助焊劑之分散性。
助焊劑較佳為於室溫下為液狀。藉此，可表現出黏性(黏著性)，且可效率良好地製作接合片材。
助焊劑較佳為溶解於溶劑中而添加至助焊劑組合物中。藉此，可謀求助焊劑層之薄層化。
該等助焊劑可單獨使用或併用兩種以上。
相對於助焊劑組合物(即助焊劑層)，助焊劑之含有比率例如為5質量%以上，較佳為10質量%以上，更佳為20質量%以上，又，例如為80質量%以下，較佳為70質量%以下。於助焊劑之含有比率未達上述下限之情形時，可能導致難以於焊接過程中確保接合片材內之導電性粒子之凝聚性。另一方面，於助焊劑之含有比率超過上述上限之情形時，可能導致難以確保助焊劑層之成形性。
相對於熱塑性樹脂100質量份而言，助焊劑之含有比率例如為1質量份以上，較佳為10質量份以上，更佳為20質量份以上，進而較佳為30質量份以上，尤佳為50質量份以上，又，例如為1000質量份以下，較佳為500質量份以下，更佳為300質量份以下，進而較佳為200質量份以下。
助焊劑相對於導電性粒子之質量比(助焊劑/導電性粒子)例如為0.01以上，較佳為0.02以上，更佳為0.04以上，進而較佳為0.1以上，尤佳為0.2以上，又，例如為100以下，較佳為10以下，更佳為2以下，進而較佳為1以下，尤佳為0.5以下。
助焊劑相對於熱固性樹脂之質量比(助焊劑/熱固性樹脂)例如為0.01以上，較佳為0.1以上，更佳為0.15以上，進而較佳為0.2以上，尤佳為0.4以上，又，例如為100以下，較佳為10以下，更佳為5以下，進而較佳為2.5以下，尤佳為1.5以下。
助焊劑組合物可視需要含有上述添加劑。
另一方面，助焊劑組合物較佳為實質上不含導電性粒子及熱固性樹脂。藉此，可抑制保管中之助焊劑與熱固性樹脂反應而導致助焊劑失活。其結果為，即便為經長期保管之接合片材，亦可抑制導電性粒子之凝聚性之下降。 並且，於接合片材之使用時(加熱時)，可抑制導電性粒子與助焊劑於導電性粒子層內立即接觸而集成。另一方面，於接合片材之使用時(加熱時)，導電性粒子效率良好地擴散至助焊劑層，遍及導電性粒子層及助焊劑層進行集成，因此可抑制導通不良之發生，提高導通可靠性。 即，本發明之接合片材可抑制長期保管下之導電性粒子之凝聚性之降低並且提高導通可靠性。
所謂實質上不含導電性粒子及熱固性樹脂意指相對於助焊劑組合物，導電性粒子及熱固性樹脂各自之含有比率例如為5質量%以下，較佳為未達1質量%，進而較佳為未達0.5質量%。助焊劑組合物較佳為僅包含熱塑性樹脂及助焊劑(以及視需要而含有之添加劑)。
[接合片材之製作] 為了獲得接合片材，首先製作導電性粒子層及助焊劑層。
於製作導電性粒子層時，首先，例如將上述導電性粒子、熱塑性樹脂及熱固性樹脂、以及視需要而含有之添加劑加以混合而製備導電性粒子組合物。導電性粒子組合物可混合於公知之有機溶劑中，製備成導電性粒子組合物之清漆。清漆之固形物成分濃度例如為50質量%以上80質量%以下。
繼而，將清漆塗佈於基材(隔離膜)上，形成塗膜，使該塗膜乾燥。乾燥溫度例如為50℃以上，較佳為60℃以上，且例如為140℃以下，較佳為120℃以下，更佳為100℃以下。藉此，形成導電性粒子層。片狀之導電性粒子含有層較佳為處於B階段狀態(半固化狀態)。
導電性粒子層之厚度例如為1 μm以上，較佳為5 μm以上，且例如為100 μm以下，較佳為50 μm以下，更佳為20 μm以下。於厚度未達上述下限之情形時，就與導電性粒子之平均粒徑之關係而言，可能難以將導電性粒子層加工成片狀。另一方面，於厚度超過上述上限之情形時，可能對成本而言不利。
又，於製作助焊劑層時，將上述熱塑性樹脂、及助焊劑、以及視需要而含有之添加劑加以混合而製備助焊劑組合物。助焊劑組合物可混合於公知之有機溶劑中，製備成助焊劑組合物之清漆。清漆之固形物成分濃度例如為20質量%以上60質量%以下。
繼而，將清漆塗佈於基材(隔離膜)上，形成塗膜，使該塗膜乾燥。乾燥溫度例如為50℃以上，較佳為60℃以上，且例如為140℃以下，較佳為120℃以下，更佳為100℃以下。藉此，形成助焊劑層。
助焊劑層之厚度例如為1 μm以上，較佳為5 μm以上，例如為100 μm以下，較佳為50 μm以下，更佳為20 μm以下。於厚度未達上述下限之情形時，就與助焊劑之平均粒徑之關係而言，可能難以將助焊劑層加工成片狀。另一方面，於厚度超過上述上限之情形時，可能對成本而言不利。
助焊劑層之厚度相對於導電性粒子層之厚度之比率(助焊劑層之厚度/導電性粒子層之厚度)例如為0.5以上，較佳為0.8以上，更佳為1以上，又，例如為1.5以下，較佳為1.2以下。
然後，將導電性粒子含有層與助焊劑含有層予以積層。具體而言，將導電性粒子含有層與助焊劑含有層進行積層並進行壓接。藉此獲得接合片材。於導電性粒子層與助焊劑層之積層中，將導電性粒子層之與基材側相反之側之露出面與助焊劑層之與基材側相反之側之露出面直接貼合。
接合片材之厚度例如為10 μm以上，較佳為15 μm以上，且例如為25 μm以下，較佳為20 μm以下。於厚度未達上述下限之情形，可能導致於焊接部之補強中無法獲得足夠之效果。另一方面，於厚度超過上述上限之情形時，可能導致藉由焊料熔融所獲得之端子間之焊接變得不充分。
[利用接合片材之接合方法(電子零件之製造方法)] 繼而，參照圖1(a)～(c)對使用接合片材1將2個配線電路基板之端子加以接合之接合方法進行說明。
於該方法中，首先，如圖1(a)所示準備2個配線電路基板4及接合片材1。
各配線電路基板4具備：基板5、及設置於其表面且具有端子6之配線電路。基板5呈平板狀，由絕緣基板等形成。端子6包含金屬，係彼此隔開間隔而配置複數個。端子6之長度例如為1 μm以上，且例如為200 μm以下。端子1間之間隔例如為1 μm以上，且例如為200 μm。
接合片材1具備：導電性粒子層2、及配置於導電性粒子層2之厚度方向一面上之助焊劑層3。導電性粒子層2之表面貼合有基材7，助焊劑層3之表面貼合有基材7。
然後，如箭頭所示，將各基材7分別從導電性粒子層2及助焊劑層3剝離。
繼而，如圖1(b)所示，將2個配線電路基板4與接合片材1進行積層。即，首先，如圖1(a)所示將2個配線電路基板4於厚度方向(圖1(a)～(c)之上下方向)上隔開間隔而配置。具體而言，以上側之配線電路基板4之端子6與下側之配線電路基板4之端子6於厚度方向上對向配置之方式，將2個配線電路基板4進行對向配置。然後，於2個配線電路基板2之間配置接合片材1。
繼而，如圖1(b)所示，使2個配線電路基板4相互接近，並與接合片材1接觸。具體而言，在使上側之配線電路基板4之端子6之表面與上側之導電性粒子層2之表面接觸之同時，使下側之配線電路基板4之端子6之表面與下側之助焊劑層3之表面接觸。藉此獲得積層體9。藉此準備下述積層體9，該積層體9係於配置成對應之上下端子6彼此隔開間隔而對向配置之2個配線電路基板4之間配置有接合片材1。
繼而，視需要，如圖1(c)所示對接合片材1與配線電路基板4進行壓接。
即，向接合片材1按壓2個配線電路基板4。
藉此，使接合片材1之導電性粒子層2及助焊劑層3流動，將端子6埋設於導電性粒子層2或助焊劑層3中。即，端子6之表面及側面由導電性粒子層2或助焊劑層3被覆。
與此同時，從端子6露出之基板5之表面由導電性粒子層2或助焊劑層3被覆。
繼而，對積層體9進行加熱。
加熱溫度係導電性粒子10之熔點以上、且助焊劑15之熔點以上之溫度，即導電性粒子10會因助焊劑15之存在而熔融之溫度，只要根據導電性材料、助焊劑等之種類進行適當決定即可。又，加熱溫度較佳為熱塑性樹脂之軟化溫度以上、且熱固性樹脂之固化溫度以上。具體而言，例如為140℃以上，較佳為150℃以上，又，例如為300℃以下，較佳為200℃以下，更佳為180℃以下。
藉由加熱，而如圖2(d)所示，導電性粒子層2及助焊劑層3中之熱塑性樹脂熔融，導電性粒子層2中之導電性粒子10擴散至助焊劑層3，同時助焊劑層3中之助焊劑15擴散至導電性粒子層2。 即，藉由加熱，使得導電性粒子10與助焊劑15在接合片材1(導電性粒子層2及助焊劑層3)之整個厚度方向上擴散，其等相互接觸。
於是，如圖2(e)所示，導電性粒子10因助焊劑15之活性而熔融，於厚度方向上對向之端子6之間，遍及導電性粒子層2及助焊劑層3進行集成(自凝聚)，如圖2(f)所示，形成焊接部13(包含導電性材料之部分)。另一方面，導電性粒子層2中之熱固性樹脂被自凝聚之導電性粒子10排出，移動至焊接部13之周邊，然後藉由熱固化而形成對焊接部13進行補強之固化層14。固化層14較佳為處於C階段狀態(完全固化狀態)。
焊接部13呈沿著厚度方向延伸之大致柱狀，且形成為與厚度方向正交之方向上之截面面積從接合片材1之厚度方向中央朝向上側及下側逐漸變小。又，焊接部13之厚度方向一面(表面)與上側之端子6之表面接觸。又，焊接部13之厚度方向另一面(背面)與下側之端子6之表面接觸。
固化層14與端子6之側面、及從端子6露出之基板5之表面接著，並且存在於焊接部13之周邊部。
藉此，在2個配線電路基板4藉由接合片材1而接合之同時，與各配線電路基板4對應之各端子6彼此電性連接。如此，2個配線電路基板4藉由接合片材1而電性接合，且可製造經接合之電子零件。
[作用效果] 並且，該接合片材1具備：導電性粒子層2，其含有導電性粒子10、熱塑性樹脂及熱固性樹脂；及助焊劑層3，其含有熱塑性樹脂及助焊劑15。即，助焊劑15與熱固性樹脂包含於不同之層(即，分別為導電性粒子層2與助焊劑層3)中。因此，可抑制保管中之助焊劑15與熱固性樹脂反應而導致助焊劑15失活。其結果為，即便為經長期保管之接合片材1，亦可抑制導電性粒子10之凝聚性之下降。 並且，於此接合片材1中，導電性粒子層2中含有導電性粒子10，另外，助焊劑層3中含有助焊劑15。因此，於接合片材1之使用時(加熱時)，導電性粒子10擴散至助焊劑層3，遍及導電性粒子層2及助焊劑層3進行集成，因此可確實地形成焊接部13，可抑制導通不良之發生，提高導通可靠性。
焊接後，由於熱固性樹脂已固化之固化層14對焊接部13進行補強，故而可提高焊接部13之接合強度。
又，於上述接合方法中，若對接合片材1進行加熱，則導電性粒子10於厚度方向上對向之端子6之間進行自凝聚，形成焊接部13，因此可不使用複雜之印刷技術而簡便地對端子6進行焊接。又，由於良好地形成焊接有端子6且將2個基板5進行電性接合之焊接部13，故而可抑制導通不良之發生，提高導通可靠性。並且，於上述接合方法中，可製造能夠提高導通可靠性之電子零件。
[變化例] 再者，於圖1(a)～(c)之實施方式中，在2個配線電路基板4與接合片材1之積層中，將接合片材1配置於2個配線電路基板4之間，但例如雖未圖示，亦可於一個配線電路基板4上將接合片材1以助焊劑層3與配線電路基板4之端子6接觸之方式進行積層，然後，於該接合片材1上，將另一個配線電路基板4以導電性粒子層2及端子6與接合片材1接觸之方式進行積層。即，亦可於一個配線電路基板4上依序積層接合片材1與另一個配線電路基板4。上述接合方法係利用接合片材1將2個配線電路基板4加以接合，藉此製造了電子零件，但亦可藉由利用接合片材1將配線電路基板4與電子元件加以接合而製造電子零件。
又，於圖1(a)之實施方式中，以導電性粒子層2之厚度方向一面上積層有助焊劑層3之2層構造之形式說明了接合片材1，但例如雖未圖示，亦可製成導電性粒子層2之厚度方向一面及另一面上積層有助焊劑層3之3層構造。藉由在該3層構造之接合片材之兩面積層2個配線電路基板4並進行加熱，可將2個基板5進行電性接合。 [實施例]
以下，示出實施例及比較例來更具體地說明本發明，但本發明並不受其等任何限定。
[實施例1] [導電性粒子層] 將作為熱固性樹脂之環氧樹脂(商品名「jER828」，雙酚A型環氧樹脂，環氧當量184～194 g/eq，於室溫下為液狀，Mitsubishi Chemical公司製造)50質量份、作為熱塑性樹脂之丙烯酸系樹脂(商品名「ARUFON UH-2170」，含羥基之苯乙烯丙烯酸系聚合物，於室溫下為固體，東亞合成公司製造)50質量份、及導電性粒子(42質量%Sn-58質量%Bi合金，熔點139℃，球形，粒徑D 50為3 μm，粒徑D 90為6 μm)150質量份添加至甲基乙基酮(MEK)中並進行混合，製備固形物濃度75質量%之導電性粒子組合物之清漆。
繼而，將清漆塗佈於隔離膜上而形成塗膜後，使該塗膜乾燥。將乾燥溫度設為80℃，乾燥時間設為3分鐘。如上所述，於隔離膜上製作厚度10 μm之導電性粒子層。將各實施例之導電性粒子層之組成示於表1中(於表1中，表示導電性粒子組合物之組成之各數值之單位係相對之「質量份」)。
[助焊劑層] 將經乙醇稀釋至固形物成分濃度33質量%之作為助焊劑粒子之蘋果酸(粒徑D 50為4.4 μm)50質量份(以固形物成分計算)、及作為熱塑性樹脂之丙烯酸系樹脂(商品名「ARUFON UH-2170」，含羥基之苯乙烯丙烯酸系聚合物，於室溫為固體，東亞合成公司製造)50質量份添加至甲基乙基酮(MEK)中並進行混合，製備固形物濃度40質量%之助焊劑組合物之清漆。
繼而，將清漆塗佈於隔離膜上而形成塗膜後，使該塗膜乾燥。將乾燥溫度設為80℃，乾燥時間設為3分鐘。如上所述，於隔離膜上製作厚度10 μm之助焊劑層。將各實施例之助焊劑層之組成示於表1中(於表1中，表示助焊劑組合物之組成之各數值之單位係相對之「質量份」)。
[接合片材] 將[導電性粒子層]及[助焊劑層]之未接著有隔離膜之面(露出面)彼此進行積層，利用手壓輥進行壓接，藉此製作接合片材。然後，將接合片材於22℃、相對濕度50%之條件下保管3週。
[實施例2] 將作為助焊劑之蘋果酸(粒徑D 50為4.4 μm，熔點為130℃，於室溫(25℃)下為固體)添加至溶劑(丙酮)中並使其溶解，製備固形物成分濃度(不揮發成分濃度)33質量%之助焊劑溶液(溶解蘋果酸)。
於實施例1中，使用固形物成分濃度(不揮發成分濃度)33質量%之助焊劑溶液(溶解蘋果酸)代替經乙醇稀釋至固形物成分濃度33質量%之作為助焊劑粒子之蘋果酸(粒徑D 50為4.4 μm)，除此以外，與實施例1之接合片材同樣地進行操作而製作接合片材。
[實施例3] 於實施例1中，使用丙二酸(粒徑D 50為4.5 μm，熔點為130℃，於室溫(25℃)下為固體)代替蘋果酸(粒徑D 50為4.4 μm)，除此以外，與實施例1之接合片材同樣地進行操作而製作接合片材。
[實施例4] 於實施例1中，使用導電性粒子(96.5質量%Sn-3.0質量%Ag-0.5質量%Cu合金，熔點217℃，球形，粒徑D 50為3 μm，粒徑D 90為6 μm)代替導電性粒子(42質量%Sn-58質量%Bi合金，熔點139℃，球形，粒徑D 50為3 μm，粒徑D 90為6 μm)，除此以外，與實施例1之接合片材同樣地進行操作而製作接合片材。
[比較例1] 將作為熱固性樹脂之環氧樹脂(商品名「jER828」，雙酚A型環氧樹脂，環氧當量184～194 g/eq，於室溫為液狀，Mitsubishi Chemical公司製造)50質量份、作為熱塑性樹脂之丙烯酸系樹脂(商品名「ARUFON UH-2170」，含羥基之苯乙烯丙烯酸系聚合物，於室溫為固體，東亞合成公司製造)50質量份、導電性粒子(42質量%Sn-58質量%Bi合金，熔點139℃，球形，粒徑D 50為3 μm，粒徑D 90為6 μm)150質量份、及經乙醇稀釋至固形物成分濃度33質量%之作為助焊劑粒子之蘋果酸(粒徑D 50為4.4 μm)50質量份(以固形物成分計算)添加至甲基乙基酮(MEK)中並進行混合，製備固形物濃度40質量%之清漆。
繼而，將清漆塗佈於隔離膜上而形成塗膜後，使該塗膜乾燥。將乾燥溫度設為80℃，乾燥時間設為3分鐘。如上所述，於隔離膜上製作厚度10 μm之接合片材。將比較例1之接合片材之組成示於表1中(於表1中，表示組合物之組成之各數值之單位係相對之「質量份」)。然後，與實施例1同樣地對[導電性粒子層]與[助焊劑層]進行壓接，藉此製作接合片材。然後，將接合片材於22℃、相對濕度50%之條件下保管3週。
[比較例2] 於實施例1之導電性粒子組合物(清漆)之製備中未調配導電性粒子，於實施例1之助焊劑組合物(清漆)之製備中進而調配導電性粒子(42質量%Sn-58質量%Bi合金，熔點139℃，球形，粒徑D 50為3 μm，粒徑D 90為6 μm)150質量份，以及於上述助焊劑組合物(清漆)之製備中製備固形物濃度65質量%之清漆，除此以外，與實施例1同樣地進行操作而製作[導電性粒子層]及[助焊劑層]。然後，與實施例1同樣地對[導電性粒子層]與[助焊劑層]進行壓接，藉此製作接合片材。然後，將接合片材於22℃、相對濕度50%之條件下保管3週。
〈導通測試〉 如下所述對各實施例、及各比較例之各接合片材實施導通測試。首先，經由接合片材將2個配線電路基板加以貼合，而準備樣品。各配線電路基板具有透明之玻璃基板、及形成於其上之複數個端子(寬30 μm)。複數個端子於玻璃基板之一面上並列地配置(相鄰端子間之間隔為30 μm)。於樣品中，以一個配線電路基板之端子與另一個配線電路基板之端子對向之方式，經由接合片材將2個配線電路基板接合在一起。繼而，將該樣品於160℃下加熱處理20秒。繼而，在樣品之降溫後，對一對端子間之電阻值進行測定。於電阻值測定中，使用數位萬用錶PC-500a(三和電氣計器股份有限公司製造)。並且，將可測定電阻值之情形(即，端子間導通之情形)評估為○，將無法測定電阻值之情形(即，端子間不導通之情形)評估為×。將其結果示於表1中。
〈凝聚性〉 對於各實施例、及各比較例之各接合片材，調查加熱下之導電性粒子之凝聚性。首先，準備上述樣品。繼而，將樣品於160℃下加熱處理60秒。於加熱處理中，使用數位顯微鏡(商品名「VHX-7000」，基恩士公司製造)，以200倍之放大倍率，對樣品中之配線電路基板間之接合片材進行觀察。計算直至觀察視野中之所有導電性粒子熔融並於端子間凝聚為止所需要之時間(凝聚結束時間)。然後，將該凝聚結束時間為30秒以下之情形評估為○，將凝聚結束時間超過30秒之情形評估為×。將其結果示於表1中。
[表1]
表1
   實施例1 比較例1 比較例2 實施例2 實施例3 實施例4
導電性粒子層 10 μm 環氧jER828 液體 50 50 50 50 50 50
丙烯酸樹脂UH2170 固體 50 50 50 50 50 50
導電性粒子 固體SnBi58(D 503 μm) 150 150 - 150 150 -
導電性粒子 固體Sn96.5Ag3.0Cu0.5 (D 503 μm) - - - - - 150
助焊劑蘋果酸 固體 熔點130℃ - 50 - - - -
助焊劑層 10 μm 丙烯酸樹脂UH2170 固體 50 - 50 50 50 50
導電性粒子 固體SnBi58(D 503 μm) - - 150 - - -
助焊劑蘋果酸 固體 熔點130℃ 50 - 50 - - 50
助焊劑丙二酸 固體 熔點130℃ - - - - 50 -
助焊劑蘋果酸 溶解 熔點130℃ - - - 50 - -
凝聚性(室溫下保管3週後) ○ × ○ ○ ○ ○
導通測試(室溫下保管3週後) ○ ○ × ○ ○ ○
再者，上述發明係作為本發明之例示之實施方式而提供，其僅為示例，不應限定性地進行解釋。該技術領域之業者所知之本發明之變化例包含於下述發明申請專利範圍中。 [產業上之可利用性]
本發明之接合片材例如適宜用於電子零件之製造中。
1:接合片材 2:導電性粒子層 3:助焊劑層 4:配線電路基板 5:基板 6:端子 7:基材 9:積層體 10:導電性粒子 13:焊接部 14:固化層 15:助焊劑
圖1(a)～(c)係對使用本發明之接合片材之一實施方式將2個配線電路基板之端子加以接合之接合方法進行說明之步驟圖，(a)係準備接合片材(助焊劑層及導電性粒子層)及2個配線電路基板之步驟，(b)係將一個配線電路基板、接合片材(助焊劑層及導電性粒子層)、及另一個配線電路基板進行積層之步驟，(c)係對一個配線電路基板、接合片材(助焊劑層及導電性粒子層)、及另一個配線電路基板進行壓接之步驟。 圖2(d)～(f)係繼圖1(a)～(c)之後，對將2個配線電路基板之端子加以接合之接合方法進行說明之步驟圖，(d)係藉由加熱，使導電性粒子與助焊劑在接合片材(導電性粒子層及助焊劑層)之整個厚度方向上擴散之步驟，(e)係導電性粒子遍及導電性粒子層及助焊劑層進行集成之步驟、(f)係對一個配線電路基板、接合片材(助焊劑層及導電性粒子層)、及另一個配線電路基板進行焊接之步驟。
1:接合片材
2:導電性粒子層
3:助焊劑層
4:配線電路基板
5:基板
6:端子
7:基材
9:積層體
10:導電性粒子
15:助焊劑

Claims (7)

  1. 一種接合片材，其特徵在於具備： 導電性粒子層，其含有導電性粒子、熱塑性樹脂、及熱固性樹脂；及 助焊劑層，其配置於上述導電性粒子層之至少厚度方向一側且含有熱塑性樹脂、及助焊劑。
  2. 如請求項1之接合片材，其中上述導電性粒子為焊料金屬。
  3. 如請求項1或2之接合片材，其中上述導電性粒子層含有固形之上述熱塑性樹脂。
  4. 如請求項1或2之接合片材，其中上述導電性粒子層含有液狀之上述熱固性樹脂。
  5. 如請求項1或2之接合片材，其中上述助焊劑層含有固形之上述熱塑性樹脂。
  6. 如請求項1或2之接合片材，其中上述助焊劑包含羧酸。
  7. 一種電子零件之製造方法，其特徵在於包括：準備下述積層體之步驟，該積層體係於配置成對應端子彼此隔開間隔而對向配置之2個配線電路基板之間配置有如請求項1至6中任一項之接合片材；及將上述積層體加熱至導電性粒子之熔點以上之溫度的步驟。
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