TW201700565A - 預浸體、樹脂基板、金屬覆蓋積層板、印刷佈線基板及半導體裝置 - Google Patents
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Abstract
本發明之預浸體係將熱硬化性樹脂組成物含浸於纖維基材而成者。而且，對於將該預浸體以230℃、2小時進行加熱處理而得的硬化物，進行了熱機械分析測定時，硬化物面內方向在150℃至250℃之範圍內所算出之平均線膨脹係數α2相對於在50℃至150℃之範圍內所算出之平均線膨脹係數α1的比(α2/α1)為0.7以上且2.0以下，且平均線膨脹係數α2為8.0ppm/℃以下。
Description
本發明係關於預浸體、樹脂基板、金屬覆蓋積層板、印刷佈線基板及半導體裝置。
近年來隨著電子機器之高機能化的要求，正進行電子零件之高密度積體化及高密度安裝化。又，由於電子零件之高密度積體化及高密度安裝化，使用於此等電子機器之半導體裝置的小型化急速進展。而且，對於半導體裝置所使用之印刷佈線基板係要求高密度且微細的電路。
作為形成微細電路之方法，提案有SAP(半加成製程)法。SAP法係對絕緣層表面施行粗化處理，於上述絕緣層表面上形成成為基底的無電解金屬鍍覆膜。接著，藉由抗鍍劑保護非電路形成部，藉由電鍍進行電路形成部的銅之增厚。接著，去除抗鍍劑，其後，將上述電路形成部以外之無解金屬鍍覆層藉快速蝕刻予以去除，而於絕緣層上形成電路。根據SAP法，由於可使絕緣層上所積層之金屬層薄膜化，故可作成更微細的電路佈線。
半導體裝置係例如藉由於印刷佈線基板上搭載半導體元件而形成。作為關於此種印刷佈線基板的技術，可舉例如以下
專利文獻1記載的技術。專利文獻1記載一種印刷佈線基板，係使用了含有具二氫苯并環之熱硬化性樹脂及具有順丁烯二醯亞胺環之熱硬化性樹脂作為必須成分的熱硬化性樹脂組成物。此種熱硬化性樹脂組成物中，具有順丁烯二醯亞胺環之熱硬化性樹脂的含有比例，係相對於具有二氫苯并環之熱硬化性樹脂及具有順丁烯二醯亞胺環之熱硬化性樹脂的合計量為3~30重量%。
[專利文獻1]日本專利特開平10-259248號公報
對於藉由在印刷佈線基板上搭載半導體元件而形成的半導體裝置，係要求佈線間之絕緣可靠性優越。此種要求係隨著近年來印刷佈線基板之佈線的高密度化而變得尤其顯著。從而，根據本案發明人等的研究，專利文獻1記載之技術明顯難以充分獲得高溫高濕下之印刷佈線基板之絕緣可靠性。
根據本發明，提供一種預浸體，係將熱硬化性樹脂組成物含浸於纖維基材而成者，對於將該預浸體以230℃、2小時進行加熱處理而得的硬化物，進行了熱機械分析測定時，硬化物面內方向在150℃至250℃之範圍內所算出之平均線膨脹係數α2相對於在50℃至150℃之範圍內所算出之平均線膨脹係數α1的比(α2/α1)為0.7以上且2.0以下，且
上述平均線膨脹係數α2為8.0ppm/℃以下。
再者，根據本發明，提供一種樹脂基板，其含有上述預浸體之硬化物。
再者，根據本發明，提供一種金屬覆蓋積層板，係於上述預浸體之硬化物之單面或雙面、或將上述預浸體重疊2片以上之積層體的硬化物的單面或雙面，設置金屬箔而成。
再者，根據本發明，提供一種印刷佈線基板，係將上述樹脂基板或上述金屬覆蓋積層板進行電路加工而獲得者，其設置有1層或2層以上之電路層。
再者，根據本發明，提供一種半導體裝置，係於印刷佈線基板之上述電路層上搭載了半導體元件。
根據本發明，可提供能夠實現具有微細電路尺寸、且高溫高濕下之絕緣可靠性優越之印刷佈線基板的預浸體、樹脂基板及金屬覆蓋積層板。再者，可提供高溫高濕下之絕緣可靠性優越的印刷佈線基板及半導體裝置。
105‧‧‧金屬箔
200‧‧‧金屬覆蓋積層板
300‧‧‧印刷佈線基板
301‧‧‧絕緣層
303‧‧‧金屬層
305‧‧‧絕緣層
307‧‧‧通孔
308‧‧‧無電解金屬鍍覆膜
309‧‧‧電解金屬鍍覆膜
311‧‧‧芯層
317‧‧‧增建層
400‧‧‧半導體裝置
401‧‧‧抗焊層
407‧‧‧半導體元件
410‧‧‧焊錫凸塊
413‧‧‧密封材
圖1為表示本實施形態之金屬覆蓋積層板之構成一例的剖面圖。
圖2為表示本實施形態之印刷佈線基板之構成一例的剖面圖。
圖3為表示本實施形態之印刷佈線基板之構成一例的剖面圖。
圖4為表示本實施形態之半導體裝置之構成一例的剖面圖。
圖5為表示本實施形態之半導體裝置之構成一例的剖面圖。
以下使用圖式說明本發明實施形態。又，所有圖式中，對相同構成要件係加註共通符號，並適當省略說明。又，圖為概略圖，與實際尺寸比率並不一致。又，在未特別限定之下，文中數字之間的「~」係表示以上至以下。
首先，說明本實施形態之預浸體。
預浸體係用於形成印刷佈線基板之絕緣層。預浸體為例如將本實施形態中之熱硬化性樹脂組成物(P)(以下亦稱為樹脂組成物(P))含浸於纖維基材，其後，使其半硬化而獲得的片材狀材料。
又，樹脂基板係用於形成印刷佈線基板之絕緣層。
於此，樹脂基板係包含預浸體之硬化物。此種樹脂基板例如可藉由將1片預浸體進行加熱硬化而獲得。又，樹脂基板亦可藉由對將2片以上之預浸體積層的積層體進行加熱硬化而獲得。再者，作為樹脂基板，亦可於預浸體之單面或雙面，設置由構成預浸體之纖維基材及樹脂組成物(P)以外之絕緣性材料所構成的層。作為此種層，可舉例如用於使樹脂基板之耐擦傷性提升的硬塗層。具有硬塗層之樹脂基板係例如藉由於上述預浸體之硬化物的單面或雙面經由底塗層使硬塗層密黏而可獲得。再者，可依在硬化前之預浸體之單面或雙面密黏了硬塗層的狀態，進行加熱處理，使預浸體硬化，同時使預浸體與硬塗層融黏，亦可獲得樹脂基板。
預浸體例如可用於形成印刷佈線基板中之增建層中的絕緣層或芯層中之絕緣層。
在將預浸體用於形成印刷佈線基板中之芯層中之絕緣層的情況，例如將2片以上之預浸體重疊，對所得積層體進行加熱硬化，
藉此亦可作成芯層用之絕緣層。
由提高印刷佈線基板於高溫高濕下的絕緣可靠性、或半導體元件與印刷佈線基板間之連接可靠性的觀點而言，預浸體係滿足以下條件。亦即，對於將預浸體以230℃、2小時進行加熱處理而得的硬化物(以下亦簡稱為「硬化物」)，進行熱機械分析測定時，硬化物面內方向在150℃至250℃之範圍內所算出之平均線膨脹係數α2相對於在50℃至150℃之範圍內所算出之平均線膨脹係數α1的比(α2/α1)為0.7以上且2.0以下。又，α2/α1較佳為0.75以上且1.5以下、更佳0.8以上且1.2以下。
尚且，上述預浸體之硬化物可單純地將預浸體以既定溫度(230℃)進行加熱而獲得，但較佳係於加壓條件下進行加熱而獲得的硬化物。此係由於將預浸體進行加熱加壓所形成的硬化物，其物性更穩定，可進行正確的物性評價所致。尚且，在將預浸體進行加熱加壓而形成硬化物的情況，例如藉由依4MPa、230℃進行加熱加壓2小時，可獲得硬化物。
再者，僅由預浸體之硬化物所構成的樹脂基板，係滿足與上述預浸體之硬化物相同的條件。又，在樹脂基板具有預浸體之硬化物以外之層的情況，若僅預浸體之硬化物滿足上述條件即可。以下說明中，列舉為預浸體之硬化物之條件的事項，亦為樹脂基板所具有之預浸體之硬化物所應滿足的條件。
本實施形態中，平均線膨脹係數α1及α2，係使用TMA(熱機械分析)裝置(TA Instruments公司製，Q400)，對於對象物，依溫度範圍30℃~260℃、升溫速度10℃/min、負重10g、壓縮模式的條件所測定，為平面方向(XY方向)之線膨脹係數(CTE)的平均值。
硬化物中，若α2/α1滿足上述範圍，則即使所得印刷佈線基板之環境溫度發生大幅變化，仍可減低以電路層與絕緣層間之線膨脹係數差為起因而發生的應力變化。因此，即使在將所得印刷佈線基板或半導體裝置長期間放置於溫度變化激烈的狀況下，仍可維持電路層與絕緣層間之密黏性。由以上，可認為藉由使用此種預浸體，可提高所得印刷佈線基板於高溫高濕下之絕緣可靠性。
再者，硬化物中，若α2/α1滿足上述範圍，則即使所得半導體裝置之環境溫度發生大幅變化，仍可減低以印刷佈線基板與半導體元件間之線膨脹係數差為起因而發生的應力變化。其結果，可更加抑制半導體元件相對於印刷佈線基板的位置偏移，可進一步提高半導體元件與印刷佈線基板之間於高溫下之絕緣可靠性或溫度周期可靠性。
又，由進一步提高印刷佈線基板於高溫高濕下之絕緣可靠性、或半導體元件與印刷佈線基板間之連接可靠性的觀點而言，預浸體係進一步滿足以下條件。亦即，對於硬化物進行了熱機械分析測定時，硬化物面內方向在150℃至250℃之範圍內所算出之平均線膨脹係數α2為8.0ppm/℃以下。又，平均線膨脹係數α2較佳為7.5ppm/℃以下，特佳7.2ppm/℃以下。關於下限值並無特別限定，例如可設為0.1ppm/℃以上。
硬化物中，若平均線膨脹係數α2滿足上述範圍，則即使所得印刷佈線基板曝露於焊錫回焊等高溫度時，仍可減低以電路層與絕緣層間之線膨脹係數差為起因而發生的應力。因此，即使在將所得印刷佈線基板或半導體裝置長期間放置於溫度變化激烈的狀況下，仍可維持電路層與絕緣層間之密黏性。藉此，可更加提高所得印刷佈
線基板於高溫高濕下之絕緣可靠性。
再者，硬化物中，若平均線膨脹係數α2滿足上述範圍，則即使所得半導體裝置曝露於焊錫回焊等高溫度時，仍可減低以印刷佈線基板與半導體元件間之線膨脹係數差為起因而發生的應力。其結果，可更加抑制半導體元件相對於印刷佈線基板的位置偏移，可進一步提高半導體元件與印刷佈線基板之間於高溫下之絕緣可靠性或溫度周期可靠性。
又，由提高印刷佈線基板於高溫高濕下之絕緣可靠性、或半導體元件與印刷佈線基板間之連接可靠性的觀點而言，預浸體較佳係滿足以下條件。亦即，對於硬化物進行了熱機械分析測定時，硬化物面內方向之在50℃至150℃之範圍所算出之平均線膨脹係數α1為7.5ppm/℃以下，較佳為7.2ppm/℃以下，特佳6.5ppm/℃以下。關於下限值並無特別限定，例如可設為0.1ppm/℃以上。
硬化物中，若平均線膨脹係數α1滿足上述範圍，則即使所得印刷佈線基板之環境溫度發生大幅變化，仍可減低以電路層與絕緣層間之線膨脹係數差為起因而發生的應力。因此，即使在將所得印刷佈線基板或半導體裝置長期間放置於溫度變化激烈的狀況下，仍可維持電路層與絕緣層間之密黏性。藉此，可更加提高所得印刷佈線基板於高溫高濕下之絕緣可靠性。
再者，硬化物中，若平均線膨脹係數α1滿足上述範圍，則即使所得半導體裝置曝露於高溫度時，仍可減低以印刷佈線基板與半導體元件間之線膨脹係數差為起因而發生的應力。其結果，可更加抑制半導體元件相對於印刷佈線基板的位置偏移，可進一步提高半導體元件與印刷佈線基板之間於高溫下之絕緣可靠性或溫度周期可
靠性。
為了達成此種平均線膨脹係數α1或α2、α2/α1，重要的是適當設定預浸體之樹脂組成物(P)的構成成分的種類或各成分的調配量、預浸體之製造方法等。又，樹脂組成物(P)之構成成分具體而言為後述之順丁烯二醯亞胺化合物(A)、苯并化合物(B)、無機填充材(C)、環氧樹脂(D)、低應力材(E)、纖維基材、硬化促進劑等。
又，由進一步提高半導體元件與印刷佈線基板間之連接可靠性的觀點而言，預浸體較佳係滿足以上條件。亦即，對於硬化物，使用熱機械分析裝置，進行具有由30℃至260℃依10℃/min進行升溫之過程、與在260℃保持1小時之過程的熱機械分析測定時，在將熱機械分析測定前之硬化物之縱方向長度設為基準長L0，將硬化物之自基準長L0起的最大熱膨脹量設為L1，將使硬化物於260℃保持了1小時下之自基準長L0起的熱膨脹量設為L2的情況，由100×(L1-L2)/L0所示的尺寸收縮率較佳為0.15%以下，更佳0.10%以下。關於下限值並無特別限定，例如可設為0.00%以上。
尚且，硬化物之縱方向係指預浸體之搬送方向(所謂MD)。
一般而言，在半導體裝置曝露於高溫時，印刷佈線基板中蓄積於絕緣層的應力(例如使預浸體加熱硬化時蓄積於纖維基材之應力)受到解放，使絕緣層收縮。又，在由高溫冷卻為常溫時，絕緣層之樹脂成分發生收縮。相對於此，硬化物中，若尺寸收縮率滿足上述範圍，在所得半導體裝置曝露於高溫時，可減低以印刷佈線基板中之絕緣層收縮為起因而發生的應力。因此，即使在將所得半導體裝置長期間放置於溫度變化激烈的狀況下，仍可維持絕緣層與電路層
間之密黏性。其結果，可更加提高所得印刷佈線基板於高溫高濕下之絕緣可靠性。又，可更加抑制半導體元件相對於印刷佈線基板的位置偏移，可更加提高半導體元件與印刷佈線基板間於高溫下的連接可靠性或溫度周期可靠性。
為了達成此種尺寸收縮率，重要的是分別適當控制樹脂組成物(P)的構成成分的順丁烯二醯亞胺化合物(A)、苯并化合物(B)、無機填充材(C)、環氧樹脂(D)、低應力材(E)、纖維基材、硬化促進劑等的種類或調配量、預浸體之製造方法等。
又，對於硬化物，使用熱機械分析裝置，進行具有自30℃至300℃以10℃/min進行升溫之過程、與自300℃至30℃以10℃/min進行降溫之過程的壓縮模式下的面方向之熱機械分析測定時，在將熱機械分析測定前之硬化物之縱方向長度設為基準長L0，將降溫過程之30℃下之硬化物之縱方向長度設為L1情況，由100×(L1-L0)/L0所示的尺寸變化率較佳為-0.20%以上，更佳-0.15%以上。關於下限值並無特別限定，例如可設為0.00%以下。
尚且，硬化物之縱方向係指預浸體之搬送方向(所謂MD)。
硬化物中，若尺寸變化率滿足上述範圍，在所得半導體裝置曝露於激烈的溫度變化時，可減低以印刷佈線基板中之絕緣層之尺寸變化為起因而發生的應力。因此，即使在將所得半導體裝置長期間放置於溫度變化激烈的狀況下，仍可維持絕緣層與電路層間之密黏性。其結果，可更加提高所得印刷佈線基板於高溫高濕下之絕緣可靠性。又，可更加抑制半導體元件相對於印刷佈線基板的位置偏移，可更加提高半導體元件與印刷佈線基板間於高溫下的連接可靠性或溫度周期可靠性。
為了達成此種尺寸變化率，重要的是分別適當控制樹脂組成物(P)的構成成分的順丁烯二醯亞胺化合物(A)、苯并化合物(B)、無機填充材(C)、環氧樹脂(D)、低應力材(E)、纖維基材、硬化促進劑等的種類或調配量、預浸體之製造方法等。
另外，由提升所得印刷佈線基板之剛性或耐熱性的觀點而言，預浸體較佳係滿足以下條件。亦即，對於硬化物，依升溫速度5℃/min、頻率1Hz之條件進行了動態黏彈性測定時，硬化物之玻璃轉移溫度較佳為260℃以上、更佳270℃以上、再更佳280℃以上。關於上限，較佳為400℃以下。玻璃轉移溫度可使用動態黏彈性分析裝置(DMA)進行測定。
若由動態黏彈性測定所測得之硬化物的玻璃轉移溫度滿足上述範圍，可提高所得印刷佈線基板之剛性，更加減低安裝時之印刷佈線基板的翹曲。其結果，於所得半導體裝置中，可更加抑制半導體元件相對於印刷佈線基板的位置偏移，可更加提高半導體元件與印刷佈線基板間的連接可靠性。
為了達成此種玻璃轉移溫度，重要的是分別適當控制樹脂組成物(P)的構成成分之順丁烯二醯亞胺化合物(A)、苯并化合物(B)、無機填充材(C)、環氧樹脂(D)、低應力材(E)、纖維基材、硬化促進劑等的種類或調配量、預浸體之製造方法等。
另外，由更加提升使用預浸體所得之印刷佈線基板之剛性或耐熱性、應力緩和能力之平衡的觀點而言，預浸體較佳係滿足以下條件。亦即，在對硬化物進行了動態黏彈性測定時，硬化物於30℃下之儲存彈性模數E’30較佳為10GPa以上、更佳20GPa以上。關於上限值並無特別限定，可設為例如40GPa以下。
若於30℃下之硬化物的儲存彈性模數E’30滿足上述範圍，則可提升所得印刷佈線基板之剛性或耐熱性、應力緩和能力的性能平衡，可更加減低安裝時之印刷佈線基板的翹曲。因此，對於所得之半導體裝置，可更加抑制半導體元件相對於印刷佈線基板的位置偏移。其結果，可更加提高半導體元件與印刷佈線基板間的連接可靠性。
另外，由更加提升使用預浸體所得之印刷佈線基板之剛性或耐熱性、應力緩和能力之平衡的觀點而言，預浸體較佳係滿足以下條件。亦即，在對硬化物進行了動態黏彈性測定時，硬化物於30℃下之儲存彈性模數E’30相對於250℃下之儲存彈性模數E’250的比(E’30/E’250)較佳為1.05以上且1.75以下。
硬化物中，若E’30/E’250滿足上述範圍，則可更加抑制印刷佈線基板對溫度變化的彈性係數變化。藉此，即使發生大幅溫度變化，仍不易發生絕緣層變形等，可抑制半導體元件相對於印刷佈線基板的位置偏移。其結果，可更加提高半導體元件與印刷佈線基板間的連接可靠性。
為了達成此種儲存彈性模數E’30或E’30/E’250，重要的是分別適當控制樹脂組成物(P)的構成成分的順丁烯二醯亞胺化合物(A)、苯并化合物(B)、無機填充材(C)、環氧樹脂(D)、低應力材(E)、纖維基材、硬化促進劑等的種類或調配量、預浸體之製造方法等。
由更加提高預浸體之硬化物或樹脂基板之微細佈線加工性的觀點而言，預浸體較佳係滿足以下條件。亦即，在將硬化物之以120℃乾燥1小時後之質量設為第1質量，將該硬化物依下
述條件進行處理後、硬化物之以120℃乾燥1小時後之質量設為第2質量時，由[{(第1質量)-(第2質量)}/(該硬化物之表背兩面之面積和)]×100所定義的減膜量較佳為1.2g/m2以下。
將硬化物於3g/L氫氧化鈉水溶液(溶媒：二乙二醇單丁基醚11.1體積%，乙二醇3.6體積%，純水85.3體積%)以60℃浸漬5分鐘，藉此使硬化物膨潤。接著，將經膨潤之硬化物於粗化處理水溶液(過錳酸鈉60g/L，氫氧化鈉45g/L)於80℃浸漬5分鐘，藉此對硬化物進行粗化處理。接著，將經粗化處理之硬化物於中和液(98質量%硫酸5.0體積%，硫酸羥基胺0.8體積%，純水94.2體積%)於40℃浸漬5分鐘，藉此中和硬化物。
在上述硬化物之減膜量滿足上述範圍時，可提升預浸體之硬化物或樹脂基板之微細佈線加工性。此係由於由上式所定義之減膜量為上述上限值以下的預浸體之硬化物或樹脂基板，即使於表面施行粗化處理，仍可對金屬層(電路層)維持密黏性所致。
為了達成此種減膜量，重要的是分別適當控制樹脂組成物(P)的構成成分之順丁烯二醯亞胺化合物(A)、苯并化合物(B)、無機填充材(C)、環氧樹脂(D)、低應力材(E)、纖維基材、硬化促進劑等的種類或調配量、預浸體之製造方法等。
預浸體之厚度為例如20μm以上且220μm以下。若預浸體之厚度為上述範圍內，可得到機械強度及生產性之平衡特別優越、適合薄形印刷佈線基板的樹脂基板。
圖1為表示本實施形態之金屬覆蓋積層板200之構成一例的剖面圖。如圖1所示，金屬覆蓋積層板200係於由預浸體之
硬化物所構成的絕緣層301之雙面設置金屬箔105。金屬覆蓋積層板200可用於形成印刷佈線基板之絕緣層。又，圖1中，係於絕緣層301之雙面設置了金屬箔105，但本實施形態之金屬覆蓋積層板200亦可為將金屬箔105設於絕緣層301之單一面的構成。又，絕緣層301亦可由使複數片(2片以上)預浸體重疊之積層體的硬化物所構成。
由更加提高所得印刷佈線基板於高溫高濕下之絕緣可靠性的觀點而言，金屬覆蓋積層板200較佳係滿足以下條件。亦即，將金屬覆蓋積層板200於135℃、濕度85%RH之環境下保管100小時下的剝離強度變化率較佳為30%以下。於此，剝離強度變化率係由100×(P1-P2)/P1所示。P1係根據JIS C-6481：1996所測定，為保管前之預浸體之硬化物(絕緣層301)與金屬箔105間之剝離強度，P2為保管後之預浸體之硬化物(絕緣層301)與金屬箔105間之剝離強度。
印刷佈線基板200中，若剝離強度變化率滿足上述範圍，可提升所得印刷佈線基板於高溫高濕下之絕緣可靠性。此係由於由上式所定義之剝離強度變化率為上述上限值以下的金屬覆蓋積層板200，即使長期間曝露於高溫高濕下，仍可維持對金屬層(電路層)的密黏性所致。
為了達成此種剝離強度變化率，重要的是分別適當控制樹脂組成物(P)的構成成分的順丁烯二醯亞胺化合物(A)、苯并化合物(B)、無機填充材(C)、環氧樹脂(D)、低應力材(E)、纖維基材、硬化促進劑等的種類或調配量、預浸體之製造方法、金屬覆蓋積層板200之製造方法等。
接著說明預浸體之製造方法。
預浸體係例如將本實施形態之樹脂組成物(P)浸漬於纖維基材，其後使其半硬化而獲得的片材狀之材料。此種構造之片材狀材料係介電特性、高溫高濕下之機械性、電氣性連接可靠性等各種特性優越，適合於製造印刷佈線基板之絕緣層。
作為使樹脂組成物(P)含浸於纖維基材的方法，並無特別限定，可舉例如將樹脂組成物(P)溶解於溶劑而調製樹脂清漆，將纖維基材浸漬於上述樹脂清漆的方法；藉由各種塗佈機將上述樹脂清漆塗佈於纖維基材的方法；藉噴塗器將上述樹脂清漆吹附於纖維基材的方法；由纖維基材之雙面藉由以樹脂組成物(P)所構成之樹脂層(P)對纖維基材進行層合的方法等。
接著，說明使用了上述所得預浸體之金屬覆蓋積層板200的製造方法。使用了預浸體之金屬覆蓋積層板200的製造方法係如以下敘述。
首先，在預浸體或使預浸體2片以上重疊之積層體之外側的上下雙面或單面，重疊金屬箔105。又，亦可作成為不使用層合裝置或貝克勒裝置，僅單純地於預浸體或使預浸體2片以上重疊之積層體之外側的上下雙面或單面重疊了金屬箔105的狀態。
接著，對使預浸體(或2片以上之預浸體之積層體)與金屬箔105重疊的積層體進行加熱加壓成形，可得到金屬覆蓋積層板200。於此，加熱加壓成形時，較佳係持續加壓至冷卻結束為止。
上述加熱加壓成形時之加熱溫度，較佳為120℃以上且250℃以下，更佳150℃以上且240℃以下。
又，上述加熱加壓成形時之壓力，較佳為0.5MPa以上且5MPa
以下，更佳2.5MPa以上且5MPa以下。
又，加熱加壓成形後，視需要亦可於恆溫槽等進行後硬化。後硬化之溫度較佳為150℃以上且300℃以下，更佳250℃以上且300℃以下。
又，使用此金屬覆蓋積層板200或樹脂基板作為芯基板可獲得印刷佈線基板。
以下詳細說明製造預浸體、金屬覆蓋積層板200及樹脂基板時所使用的各材料。
作為構成金屬箔105之金屬，可舉例如銅、銅系合金、鋁、鋁系合金、銀、銀系合金、金、金系合金、鋅、鋅系合金、鎳、鎳系合金、錫、錫系合金、鐵、鐵系合金、科伐合金(商標名)、42合金、銦鋼、超銦鋼等之Fe-Ni系之合金、W、Mo等。此等之中，作為構成金屬箔105的金屬，由導電性優越、藉蝕刻所進行之電路形成容易、且廉價而言，較佳為銅或銅系合金。亦即，作為金屬箔105較佳為銅箔。
又，作為金屬箔105，亦可使用附載體之金屬箔等。
金屬箔105之厚度較佳為0.5μm以上且20μm以下，更佳為1.5μm以上且18μm以下。
接著說明本實施形態所使用之纖維基材。
作為纖維基材並無特別限定，可舉例如以玻璃織布、玻璃不織布等之玻璃纖維基材；聚醯胺樹脂纖維、芳香族聚醯胺樹脂纖維、全芳香族聚醯胺樹脂纖維等之聚醯胺系樹脂纖維；聚酯樹脂纖維、芳香族聚酯樹脂纖維、全芳香族聚酯樹脂纖維等之聚酯系樹脂纖維；聚醯亞胺樹脂纖維、氟樹脂纖維之任一種作為主成分的織布或
不織布所構成的合成纖維基材；以牛皮紙、木棉紙、或木棉與牛皮紙漿之混合紙等為主成分的紙基材；等。此等之中，可使用任一種。此等之中較佳為玻璃纖維基材。藉此，可得到低吸水性、高強度、低熱膨脹性之樹脂基板。
纖維基材之厚度並無特別限定，較佳為5μm以上且150μm以下，更佳為10μm以上且100μm以下，再更佳為12μm以上且90μm以下。藉由使用具有此種厚度的纖維基材，可更加提升預浸體製造時之操作性。
若纖維基材之厚度為上述上限值以下，則可提升纖維基材中之樹脂組成物(P)的含浸性，可抑制股線空隙(strand void)發生或絕緣可靠性降低。又，可輕易藉由碳酸氣體、UV、準分子等之雷射進行樹脂基材或絕緣層301的貫通孔形成。又，若纖維基材之厚度為上述下限值以上，可提升纖維基材或預浸體之強度。其結果，可提升操作性，預浸體之製作變得容易，可抑制樹脂基板之翹曲。
作為玻璃纖維基材，適合使用例如由E玻璃、S玻璃、D玻璃、T玻璃、NE玻璃、UT玻璃、L玻璃、HP玻璃及石英玻璃所選擇之一種或二種以上的玻璃所形成的玻璃纖維基材。
樹脂組成物(P)係用於形成印刷佈線基板之絕緣層的熱硬化性樹脂組成物，較佳係含有順丁烯二醯亞胺化合物(A)、苯并化合物(B)、與無機填充材(C)。
作為順丁烯二醯亞胺化合物(A)，較佳係含有下式(1)所示之順丁烯二醯亞胺化合物(A1)。
[化1]
(式(1)中，n1為0以上且10以下之整數，X1分別獨立為碳數1以上且10以下之伸烷基、由下式(1a)所示之基、由式「-SO2-」所示之基、由「-CO-」所示之基、氧原子或單鍵，R1分別獨立為碳數1以上且6以下之烴基，a分別獨立為0以上且4以下之整數，b分別獨立為0以上且3以下之整數。)
(上式(1a)中，Y為具有芳香族環之碳數6以上且30以下的烴基，n2為0以上之整數。)
作為X1中碳數1以上且10以下的伸烷基，並無特別限定，較佳為直鏈狀或分枝鏈狀的伸烷基。
作為此直鏈狀之伸烷基，具體可舉例如亞甲基、伸乙基、伸丙基、伸丁基、伸戊基、伸己基、伸庚基、伸辛基、伸壬基、伸癸基、三亞甲基、四亞甲基、五亞甲基、六亞甲基等。
又，作為分枝鏈狀之伸烷基，具體可舉例如-C(CH3)2-(亞異丙基)、-CH(CH3)-、-CH(CH2CH3)-、-C(CH3)(CH2CH3)-、-C(CH3)(CH2CH2CH3)-、-C(CH2CH3)2-般之烷基
亞甲基；-CH(CH3)CH2-、-CH(CH3)CH(CH3)-、-C(CH3)2CH2-、-CH(CH2CH3)CH2-、-C(CH2CH3)2-CH2-般之烷基伸乙基等。
尚且，X1中之伸烷基的碳數若為1以上且10以下即可，較佳為1以上且7以下，更佳為1以上且3以下。具體而言，作為具有此種碳數之伸烷基，可舉例如亞甲基、伸乙基、伸丙基、伸異丙基。
又，R1分別獨立為碳數1以上且6以下之烴基，以碳數1或2之烴基、具體而言例如甲基或乙基為較佳。
再者，a為0以上且4以下之整數，較佳為0以上且2以下之整數，更佳為0。又，b為0以上且3以下之整數，較佳為0或1，更佳為0。
又，n1為0以上且10以下之整數，較佳為0以上且6以下之整數，更佳為0以上且4以下之整數，特佳為0以上且3以下之整數。又，順丁烯二醯亞胺化合物(A)較佳係至少含有上式(1)中n1為1以上之化合物。藉此，由樹脂組成物(P)所得之絕緣層將發揮更優越的耐熱性。
再者，上式(1a)中，Y為具有芳香族環之碳數6以上且30以下的烴基，n2為0以上之整數。
此具有芳香族環之碳數6以上且30以下的烴基，可為僅由芳香族環所構成的烴基，亦可具有芳香族環以外的烴基。Y所具有之芳香族基可為1個，亦可為2個以上，在2個以上的情況，此等芳香族環可為相同或相異。又，上述芳香族環可為單環構造及多環構造之任一種。
具體而言，作為具有芳香族環之碳數6以上且30以
下的烴基，可舉例如由苯、聯苯、萘、蒽、茀、菲、二環戊二烯并苯(indacene)、聯三苯、苊、萉等具有芳香族性的化合物的核去除了二個氫原子的2價基。
又，此等芳香族烴基亦可具有取代基。於此，所謂芳香族烴基具有取代基，係指構成芳香族烴基之氫原子之一部分或全部被取代基所取代。作為取代基，可舉例如烷基。
作為此取代基之烷基，較佳為鏈狀之烷基。又，其碳數較佳為1以上且10以下，更佳1以上且6以下，特佳1以上且4以下。具體可舉例如甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、第三丁基、第二丁基等。
此種基Y較佳係具有由苯或萘去除了2個氫原子的基，作為上式(1a)所示之基，較佳為下式(1a-1)、(1a-2)之任一者所示的基。藉此，由樹脂組成物(P)所得之絕緣層將發揮更優越的耐熱性。
上式(1a-1)、(1a-2)中，R4分別獨立為碳數1以上且6以下之烴
基。e分別獨立為0以上且4以下之整數，更佳為0。
再者，上式(1a)所示之基中，n2若為0以上之整數即可，較佳為0以上且5以下之整數，更佳為1以上且3以下之整數，特佳為1或2。
由以上，上式(1)所示之順丁烯二醯亞胺化合物(A1)較佳係X1為碳數1以上且3以下之直鏈狀或分枝鏈狀的伸烷基，R1為碳數1或2之烴基，a為0以上且2以下之整數，b為0或1，n1為1以上且4以下之整數。又，較佳係X1為上式(1a-1)、(1a-2)之任一者所示之基，e為0。藉此，由樹脂組成物(P)所得之絕緣層將發揮更優越的低熱收縮性及耐藥品性。
作為上式(1)所示之順丁烯二醯亞胺化合物(A1)的較佳具體例，特佳可使用例如下式(1-1)所示的順丁烯二醯亞胺化合物。
又，順丁烯二醯亞胺化合物(A)亦可含有與上式(1)所示順丁烯二醯亞胺化合物(A1)相異種類的順丁烯二醯亞胺化合物(A2)。
作為此種順丁烯二醯亞胺化合物(A2)，可舉例如1,6’-雙順丁烯二醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷、六亞甲基二胺雙順丁烯二醯亞胺、
N,N’-1,2-伸乙基雙順丁烯二醯亞胺、N,N’-1,3-伸丙基雙順丁烯二醯亞胺、N,N’-1,4-四亞甲基雙順丁烯二醯亞胺等之脂肪族雙順丁烯二醯亞胺化合物；醯亞胺擴張型雙順丁烯二醯亞胺等。此等之中，特佳為1,6’-雙順丁烯二醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷、醯亞胺擴張型雙順丁烯二醯亞胺。順丁烯二醯亞胺化合物(A2)可單獨使用，亦可併用二種以上。
作為醯亞胺擴張型雙順丁烯二醯亞胺，可舉例如以下式(a1)所示之雙順丁烯二醯亞胺化合物、以下式(a2)所示之雙順丁烯二醯亞胺化合物、以下式(a3)所示之雙順丁烯二醯亞胺化合物(A)等。作為式(a1)所示之雙順丁烯二醯亞胺化合物的具體例，可舉例如BMI-1500(Designer Molecules公司製，分子量1500)等。作為式(a2)所示之雙順丁烯二醯亞胺化合物的具體例，可舉例如BMI-1700(Designer Molecules公司製，分子量1700)、BMI-1400(Designer Molecules公司製，分子量1400)等。作為式(a3)所示之雙順丁烯二醯亞胺化合物的具體例，可舉例如BMI-3000(Designer Molecules公司製，分子量3000)等。
上式(a1)中，n表示1以上且10以下之整數。
[化6]
上式(a2)中，n表示1以上且10以下之整數。
上式(a3)中，n表示1以上且10以下之整數。
樹脂組成物(P)中所含之順丁烯二醯亞胺化合物(A)的含量並無特別限定，在將樹脂組成物(P)之總固形份(亦即除了溶媒以外的成分)設為100質量%時，較佳為1.0質量%以上且25.0質量%以下，更佳2.0質量%以上且22.0質量%以下，再更佳5.0質量%以上且20.0質量%以下。若順丁烯二醯亞胺化合物(A)之含量為上述範圍內，可更進一步提升所得預浸體之硬化物或樹脂基板的低熱收縮性及耐藥品性的平衡。
順丁烯二醯亞胺化合物(A)中所含之順丁烯二醯亞胺化合物(A1)的含量並無特別限定，在將樹脂組成物(P)中所含的順丁
烯二醯亞胺化合物(A)設為100質量%時，較佳為30.0質量%以上且100.0質量%以下，更佳50.0質量%以上且100.0質量%以下。若順丁烯二醯亞胺化合物(A1)之含量為上述範圍內，可更進一步提升所得預浸體之硬化物或樹脂基板的低熱收縮性及耐藥品性的平衡。
順丁烯二醯亞胺化合物(A1)之重量平均分子量(Mw)之下限並無特別限定，較佳為400以上、特佳800以上。若Mw為上述下限值以上，可抑制預浸體發生黏性。又，Mw之上限並無特別限定，較佳為4000以下、更佳2500以下。若Mw為上述上限值以下，於樹脂基板製作時，對纖維基材之浸漬提升，可得到更均勻的樹脂基板。順丁烯二醯亞胺化合物(A1)之Mw可藉由例如GPC(凝膠滲透層析法，標準物質：聚苯乙烯換算)所測定。
苯并化合物(B)為具有苯并環之化合物。作為苯并化合物(B)，可舉例如選自下式(2)所示化合物、下式(3)所示化合物之一種或二種以上。
(上式(2)中，X2分別獨立為碳數1以上且10以下之伸烷基、上式(1a)所示之基、式「-SO2-」所示之基、「-CO-」所示之基、氧原子或單鍵，R2分別獨立為碳數1以上且6以下之烴基，c分別獨立為0以上且4以下之整數。)
[化9]
(上式(3)中，X3分別獨立為碳數1以上且10以下之伸烷基、上式(1a)所示之基、式「-SO2-」所示之基、「-CO-」所示之基、氧原子或單鍵，R3分別獨立為碳數1以上且6以下之烴基，d分別獨立為0以上且4以下之整數。)
作為上式(2)及上式(3)中之X2及X3，可舉例如於上式(1)之X1所說明者相同的基。又，作為上式(2)及上式(3)中之R2及R3，可設為與上式(1)之R1所說明者相同，進而作為上式(2)及上式(3)中之c及d，可設為與上式(1)之a所說明者相同。
作為此種苯并化合物(B)，上式(2)所示化合物及上式(3)所示化合物中，較佳為上式(2)所示化合物。藉此，由樹脂組成物(P)所得之絕緣層將發揮更優越的低熱收縮性及耐藥品性。
又，上式(2)所示之化合物較佳係上述X2為碳數1以上且3以下之直鏈狀或分枝鏈狀的伸烷基，R2為碳數1或2之烴基，c為0以上且2以下之整數。又，較佳係上述X2為上式(1a-1)、(1a-2)之任一者所示之基，c為0。藉此，由樹脂組成物(P)所得之絕緣層將發揮更優越的低熱收縮性及耐藥品性。
作為苯并化合物(B)的較佳具體例，可舉例如選自下式(2-1)所示之化合物、下式(2-2)所示之化合物、下式(2-3)所示
之化合物、下式(3-1)所示之化合物、下式(3-2)所示之化合物及下式(3-3)所示之化合物的一種或二種以上。
(上式(2-3)中，R分別獨立為碳數1~4之烴基。)
[化11]
樹脂組成物(P)中所含之苯并化合物(B)的含量並無特別限定，在將樹脂組成物(P)之總固形份(亦即除了溶媒以外的成分)設為100質量%時，較佳為1.0質量%以上且25.0質量%以下，更佳2.0質量%以上且15.0質量%以下。若苯并化合物(B)之含量為上述範圍內，可更進一步提升所得預浸體之硬化物或樹脂基板
的低熱收縮性及耐藥品性。
樹脂組成物(P)中所含之順丁烯二醯亞胺化合物(A)的含量，係相對於順丁烯二醯亞胺化合物(A)及苯并化合物(B)的合計100質量%，較佳為35質量%以上且80質量%以下。藉此，可更進一步提升所得預浸體之硬化物或樹脂基板的耐熱性、低熱收縮性及耐藥品性。
本實施形態之樹脂組成物(P)可進一步含有環氧樹脂(D)。
作為環氧樹脂(D)，可舉例如雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚E型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、雙酚M型環氧樹脂(4,4’-(1,3-伸苯基二異丙二烯)雙酚型環氧樹脂)、雙酚P型環氧樹脂(4,4’-(1,4-伸苯基二異丙二烯)雙酚型環氧樹脂)、雙酚Z型環氧樹脂(4,4’-環己二烯雙酚型環氧樹脂)等之雙酚型環氧樹脂；苯酚酚醛清漆樹脂型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂型環氧樹脂、四酚基乙烷型酚醛清漆樹脂型環氧樹脂、具有縮合環芳香族烴構造之酚醛清漆樹脂型環氧樹脂等之酚醛清漆樹脂型環氧樹脂；聯苯型環氧樹脂；茬型環氧樹脂、聯苯基芳烷基型環氧樹脂等之芳烷基型環氧樹脂；萘醚型環氧樹脂、萘酚型環氧樹脂、萘二醇型環氧樹脂、2官能至4官能環氧基型萘樹脂、聯萘基環氧樹脂、萘芳烷基型環氧樹脂等之萘型環氧樹脂；蒽型環氧樹脂；苯氧基型環氧樹脂；二環戊二烯型環氧樹脂；降伯烯型環氧樹脂；金剛烷型環氧樹脂；茀型環氧樹脂等。
作為環氧樹脂(D)，可單獨使用此等中之一種，亦可併用二種以上，亦可將一種或二種以上及此等之預聚物併用。
環氧樹脂(D)中，由更加提升所得印刷佈線基板之耐熱性及絕緣可靠性的觀點而言，較佳為選自雙酚型環氧樹脂、酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、芳烷基型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂所組成群的一種或二種以上，更佳為選自芳烷基型環氧樹脂、具有縮合環芳香族烴構造之酚醛清漆型環氧樹脂及萘型環氧樹脂所組成群的一種或二種以上。
作為雙酚A型環氧樹脂，可使用三菱化學公司製之「Epikote 828EL」及「YL980」等。作為雙酚F型環氧樹脂，可使用三菱化學公司製之「jER806H」及「YL983U」、DIC公司製之「EPICLON 830S」等。作為2官能萘型環氧樹脂，可使用DIC公司製之「HP4032」、「HP4032D」及「HP4032SS」等。作為4官能萘型環氧樹脂，可使用DIC公司製之「HP4700」及「HP4710」等。作為萘酚型環氧樹脂，可使用新日鐵化學公司製之「ESN-475V」、日本化藥公司製之「NC7000L」等。作為芳烷基型環氧樹脂，可使用日本化藥公司製之「NC3000」、「NC3000H」、「NC3000L」、「NC3000S」、「NC3000S-H」、「NC3100」、新日鐵化學公司製之「ESN-170」及「ESN-480」等。作為聯苯型環氧樹脂，可使用三菱化學公司製之「YX4000」、「YX4000H」、「YX4000HK」及「YL6121」等。作為蒽型環氧樹脂，可使用三菱化學公司製之「YX8800」等。作為萘醚型環氧樹脂，可使用DIC公司製之「HP6000」、「EXA-7310」、「EXA-7311」、「EXA-7311L」及「EXA7311-G3」等。
作為環氧樹脂(D)，可單獨使用此等中之一種，亦可併用二種以上，亦可將一種或二種以上與此等之預聚物併用。
此等環氧樹脂(D)中，特佳為芳烷基型環氧樹脂。藉此，可更加提升樹脂基板之吸濕焊錫耐熱性及難燃性。
環氧樹脂(D)之重量平均分子量(Mw)之下限並無特別限定，較佳為300以上、特佳800以上。若Mw為上述下限值以上，可抑制預浸體發生黏性。Mw之上限並無特別限定，較佳為20,000以下、更佳15,000以下。若Mw為上述上限值以下，於預浸體製作時，對纖維基材之含浸性提升，可得到更均勻的預浸體。環氧樹脂之Mw可藉由例如GPC進行測定。
樹脂組成物(P)中所含之環氧樹脂(D)的含量，可配合其目的而適當調整，並無特別限定。其中，在將樹脂組成物(P)中除了無機填充材(C)以外之成分的總量設為100質量%時，較佳為1質量%以上且50質量%以下。若環氧樹脂(D)之含量為上述下限值以上，則操作性提升、容易形成預浸體。若環氧樹脂(D)之含量為上述上限值以下，則所得印刷佈線基板之強度或難燃性提升、或印刷佈線基板之線膨脹係數降低，有提升翹曲之減低效果的情形。
本實施形態之樹脂組成物(P)較佳係含有無機填充材(C)。藉此，可提升所得預浸體之硬化物或樹脂基板的儲存彈性模數E’。進而可使所得絕緣層301的線膨脹係數減小。
作為無機填充材(C)，可舉例如滑石、燒成黏土、未燒成黏土、雲母、玻璃等之矽酸鹽；氧化鈦、氧化鋁、水鋁石、二氧化矽、熔融二氧化矽等之氧化物；碳酸鈣、碳酸鎂、水滑石等之碳酸鹽；氫氧化鋁、氫氧化鎂、氫氧化鈣等之氫氧化物；硫酸鋇、硫酸鈣、亞硫酸鈣等之硫酸鹽或亞硫酸鹽；硼酸鋅、甲硼酸鋇、硼酸鋁、硼酸鈣、硼酸鈉等之硼酸鹽；氮化鋁、氮化硼、氮化矽、氮
化碳等之氮化物；鈦酸鍶、鈦酸鋇等之鈦酸鹽等。
此等之中，較佳為滑石、氧化鋁、玻璃、二氧化矽、雲母、水鋁石、氫氧化鋁、氫氧化鎂，特佳為二氧化矽。作為無機填充材(C)，可單獨使用此等中之一種，亦可併用二種以上。
無機填充材(C)之平均粒徑並無特別限定，較佳為0.01μm以上、更佳0.05μm以上。若無機填充材(C)之平均粒徑為上述下限值以上，則可抑制清漆之黏度變得過高、可提升預浸體製作時之作業性。又，無機填充材(C)之平均粒徑並無特別限定，較佳為5.0μm以下、更佳2.0μm以下、再更佳1.0μm以下。若無機填充材(C)之平均粒徑為上述上限值以下，可抑制無機填充材(C)之沉降等現象，可得到更均勻的樹脂層。又，在印刷佈線基板之電路尺寸L/S(line and space)小於20/20μm時，可抑制對佈線間之絕緣性造成影響的情形。無機填充材(C)之平均粒徑係例如藉由雷射繞射式粒度分佈測定裝置(HORIBA公司製，LA-500)，依體積基準測定粒子之粒度分佈，以其中徑(D50)作為平均粒徑。
又，無機填充材(C)並無特別限定，可使用平均粒徑為單分散之無機填充材，亦可使用平均粒徑為多分散的無機填充材。進而亦可將平均粒徑為單分散及/或多分散之無機填充材以一種或二種以上併用。
無機填充材(C)較佳為二氧化矽粒子，較佳為平均粒徑5.0μm以下的二氧化矽粒子，更佳為平均粒徑0.1μm以上且4.0μm以下的二氧化矽粒子，特佳為0.2μm以上且2.0μm以下之二氧化矽粒子。藉此，可進一步提升無機填充材(C)對纖維基材的填充性。
樹脂組成物(P)中所含無機填充材(C)的含量並無特別
限定，在將樹脂組成物(P)之總固形份(亦即，溶媒除外之成分)設為100質量%時，較佳為50.0質量%以上且85.0質量%以下，更佳為60.0質量%以上且80.0質量%以下。若無機填充材(C)之含量為上述範圍內，可使所得預浸體之硬化物或樹脂基板更加地低熱膨脹、低吸收。
樹脂組成物(P)較佳係進一步含有低應力材(E)。藉此，可使所得預浸體之硬化物或樹脂基板的應力緩和，或使其與電路層等其他構件間之密黏性更加提升。
作為低應力材(E)，可舉例如選自(甲基)丙烯酸系嵌段共聚合體；聚矽氧化合物；藉羧基、胺基、乙烯基丙烯酸酯基或環氧基所改質的丙烯腈‧丁二烯橡膠；脂肪族環氧樹脂；及橡膠粒子等所選擇之一種或二種以上。
(甲基)丙烯酸系嵌段共聚合體係含有(甲基)丙烯酸系單體作為必須單體成分的嵌段共聚合體。作為上述丙烯酸系單體，可舉例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸第三丁酯、丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸第三丁酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸月桂酯、甲基丙烯酸硬脂酯等之(甲基)丙烯酸烷基酯；丙烯酸環己酯、甲基丙烯酸環己酯等之具有脂環構造的(甲基)丙烯酸酯；甲基丙烯酸苄酯等之具有芳香環的(甲基)丙烯酸酯；甲基丙烯酸2-三氟乙酯等之(甲基)丙烯酸的(氟)烷基酯；於丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸、順丁烯二酸酐等之分子中具有羧基的含羧基丙烯酸單體；丙烯酸2-羥基乙酯、丙烯酸2-羥基丙酯、丙烯酸4-羥基丁酯、甲基丙烯酸2-羥基乙酯、甲基丙烯酸2-羥基丙酯、甲基丙烯
酸4-羥基丁酯、甘油之單(甲基)丙烯酸酯等之於分子中具有羥基的含羥基丙烯酸單體；甲基丙烯酸環氧丙酯、甲基丙烯酸甲基環氧丙酯、甲基丙烯酸3,4-環氧基環己基甲酯等之於分子中具有環氧基的丙烯酸單體；丙烯酸烯丙酯、甲基丙烯酸烯丙酯等之於分子中具有烯丙基的含烯丙基丙烯酸單體；γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷等之於分子中具有水解性矽基的含矽烷基丙烯酸單體；2-(2'-羥基-5'-甲基丙烯氧基乙基苯基)-2H-苯并三唑等之具有苯并三唑系紫外線吸收性基的紫外線吸收性丙烯酸單體等。
尚且，上述(甲基)丙烯酸系嵌段共聚合體中，亦可使用上述丙烯酸系單體以外之單體作為單體成分。作為上述丙烯酸系單體以外的單體，可舉例如苯乙烯、α-甲基苯乙烯等之芳香族乙烯基化合物、丁二烯、異戊二烯等之共軛二烯、乙烯、丙烯、異丁烯等之烯烴等。
作為上述(甲基)丙烯酸系嵌段共聚合體並無特別限定，可舉例如由2個聚合體嵌段所構成的二嵌段共聚合體、或由3個聚合體嵌段所構成之三嵌段共聚合體、由4個以上聚合體嵌段所構成之多嵌段共聚合體等。
其中，作為上述(甲基)丙烯酸系嵌段共聚合體，由提升耐熱性、耐光性、及耐龜裂性的觀點而言，較佳係使玻璃轉移溫度(Tg)較低之聚合體嵌段(S)(軟嵌段)、與具有較聚合體嵌段(S)高之Tg之聚合體嵌段(H)(硬嵌段)交互排列的嵌段共聚合體，更佳係於中間具有聚合體嵌段(S)、於兩端具有聚合體嵌段(H)的H-S-H構造的三嵌段共聚合體。
作為樹脂組成物(P)中之(甲基)丙烯酸系嵌段共聚合體的較佳具體例，可舉例如上述聚合體嵌段(S)為以丙烯酸丁酯(BA)作為主要單體而構成的聚合體、上述聚合體嵌段(H)為以甲基丙烯酸甲酯(MMA)作為主要單體而構成的聚合體、亦即聚甲基丙烯酸甲酯嵌段-聚丙烯酸丁酯嵌段-聚甲基丙烯酸甲酯三聚物(PMMA-b-PBA-b-PMMA)等。
又，作為上述(甲基)丙烯酸系嵌段共聚合體，亦可使用例如商品名「Nanostrength M52N」、「Nanostrength M22N」、「Nanostrength M51」、「Nanostrength M52」、「Nanostrength M53」(Arkema公司製，PMMA-b-PBA-b-PMMA)、商品名「Nanostrength E21」、「Nanostrength E41」(Arkema公司製，PSt(聚苯乙烯)-b-PBA-b-PMMA)等之市售物。
作為聚矽氧化合物，可舉例如聚矽氧橡膠、聚矽氧油、聚矽氧粉末、聚矽氧樹脂、聚矽氧環氧樹脂、胺改質聚矽氧樹脂、含有環氧基及苯基之3維交聯型聚矽氧樹脂等。
作為上述脂肪族環氧樹脂，較佳為除了環氧丙基以外不具有環狀構造的脂肪族環氧樹脂，更佳為具有2個以上環氧丙基之2官能以上脂肪族環氧樹脂。此種脂肪族環氧樹脂由於環氧基不易被氧化，故不易發生因熱履歷所造成的彈性係數上升，而較優越。
作為上述橡膠粒子，可舉例如核殼型橡膠粒子、交聯丙烯腈丁二烯橡膠粒子、交聯苯乙烯丁二烯橡膠粒子、丙烯酸橡膠粒子、聚矽氧粒子等。
核殼型橡膠粒子為具有核層與殼層的橡膠粒子，可舉
例如外層之殼層由玻璃狀聚合物所構成、內層之核層由橡膠狀聚合物所構成的2層構造，或外層之殼層由玻璃狀聚合物所構成、中間層由橡膠狀聚合物所構成、核層由玻璃狀聚合物所構成的3層構造的粒子等。玻璃狀聚合物係例如由甲基丙烯酸甲酯之聚合物等所構成，橡膠狀聚合物係由例如丙烯酸丁酯聚合物(丁基橡膠)等所構成。作為核殼型橡膠粒子之具體例，可舉例如Staphyloid AC3832、AC3816N(商品名，GANTSU化成公司製)、METABLEN KW-4426(商品名，三菱嫘縈公司製)。作為交聯丙烯腈丁二烯橡膠(NBR)粒子的具體例，可舉例如XER-91(平均粒徑0.5μm，JSR公司製)等。
作為交聯苯乙烯丁二烯橡膠(SBR)粒子的具體例，可舉例如XSK-500(平均粒徑0.5μm，JSR公司製)等。作為丙烯酸橡膠粒子之具體例，可舉例如METABLEN W300A(平均粒徑0.1μm)、W450A(平均粒徑0.2μm)(三菱嫘縈公司製)等。
聚矽氧粒子若為由有機聚矽氧烷所形成之橡膠彈性微粒子則無特別限定，可舉例如由聚矽氧橡膠(有機聚矽氧烷交聯彈性體)所構成之微粒子、及將由2維交聯主體之聚矽氧所構成之核部藉由3維交聯型主體之聚矽氧所被覆的核殼構造粒子等。作為聚矽氧橡膠微粒子，可使用KMP-605、KMP-600、KMP-597、KMP-594(信越化學公司製)、TORAYFIL E-500、TORAYFIL E-600(東麗道康寧公司製)等之市售物。
樹脂組成物(P)中所含之低應力材(E)的含量並無特別限定，在將樹脂組成物(P)之總固形份(亦即，溶媒除外的成分)設為100質量%時，較佳為0.1質量%以上且10.0質量%以下，更佳1.0質量%以上且8.0質量%以下。若低應力材(E)之含量為上述範圍
內，可使所得預浸體之硬化物或樹脂基板的應力更加緩和，或使其與電路層等其他構件間之密黏性更加提升。
此外，視需要對樹脂組成物(P)中亦可適當調配硬化促進劑、偶合劑。
作為硬化促進劑並無特別限定，可舉例如膦化合物、具有鏻鹽之化合物、咪唑系化合物等。可使用此等中之一種或組合使用二種以上。此等之中較佳為咪唑系化合物。咪唑系化合物由於為具有特別優越之觸媒機能的化合物，故可更確實地促進順丁烯二醯亞胺化合物(A)與苯并化合物(B)之聚合反應。
作為咪唑系化合物並無特別限定，可舉例如2-乙基-4-甲基咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2,4-二甲基咪唑、2-十二烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、2-苯基-4,5-二羥甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑、1-乙烯基-2-甲基咪唑、1-丙基-2-甲基咪唑、2-異丙基咪唑、1-氰基甲基-2-甲基-咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑等，此等可使用一種或組合使用二種以上。此等之中，較佳為2-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-十一烷基咪唑及2-乙基-4-甲基咪唑。藉由使用此等化合物，可更加促進順丁烯二醯亞胺化合物(A)與苯并化合物(B)之反應，提升成形加工性，同時可獲得提升所得硬化物之耐熱性的優點。
作為膦化合物，可舉例如乙基膦、丙基膦般之烷基膦、苯基膦等之1級膦；二甲基膦、二乙基膦般之二烷基膦、二苯基膦、甲基苯基膦、乙基苯基膦等之2級膦；三甲基膦、三乙基膦、三丁基膦、三辛基膦般之三烷基膦、三環己基膦、三苯基膦、烷基
二苯基膦、二烷基苯基膦、三苄基膦、三甲苯基膦、三對苯乙烯基膦、參(2,6-二甲氧基苯基)膦、三-4-甲基苯基膦、三-4-甲氧基苯基膦、三-2-氰基乙基膦等之3級膦等。此等之中，較佳為使用3級膦。
又，作為具有鏻鹽的化合物，可舉例如具有四苯基鏻鹽、烷基三苯基鏻鹽等的化合物，具體可舉例如硫氰酸四苯基鏻、四對甲基苯基硼酸四苯基鏻、硫氰酸丁基三苯基鏻等。
硬化促進劑之含量係相對於順丁烯二醯亞胺化合物(A)與苯并化合物(B)之合計100質量份，較佳為0.01~5.0質量份，更佳0.05~3.0質量份，特佳0.1~1.5質量份。藉由將硬化促進劑之含量設定為此種範圍內，可更加提升由樹脂組成物(P)所得之硬化物的耐熱性。
再者，樹脂組成物(P)亦可含有偶合劑。偶合劑可於樹脂組成物(P)之調製時直接添加，在樹脂組成物(P)含有無機填充材(C)的情況，亦可事先添加於無機填充材(C)。藉由偶合劑之使用，可提升纖維基材或無機填充材(C)與各樹脂間之界面的濕潤性。從而，較佳係使用偶合劑，可改良所得預浸體之硬化物或樹脂基板的耐熱性。
作為偶合劑，可舉例如環氧基矽烷偶合劑、陽離子矽烷偶合劑、胺基矽烷偶合劑等之矽烷偶合劑，鈦酸酯系偶合劑及聚矽氧油型偶合劑等。偶合劑可單獨使用一種，亦可併用二種以上。
藉此，可提高纖維基材或無機填充材(C)與各樹脂間之界面的濕潤性，可更加提升所得預浸體之硬化物或樹脂基板的耐熱性。
作為矽烷偶合劑，可使用各種化合物，可舉例如環氧基矽烷、胺基矽烷、烷基矽烷、脲矽烷、巰基矽烷、乙烯基矽烷等。
作為具體之化合物，可舉例如γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-β(胺基乙基)γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-β(胺基乙基)γ-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-苯基γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-苯基γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-β(胺基乙基)γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-6-(胺基己基)3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(3-(三甲氧基矽基丙基)-1,3-苯二甲烷、γ-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、β-(3,4環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷、γ-巰基丙基三甲氧基矽烷、甲基三甲氧基矽烷、γ-脲丙基三乙氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷等，此等之中可使用一種或組合二種以上。此等之中，較佳為環氧基矽烷、巰基矽烷、胺基矽烷，作為胺基矽烷更佳為1級胺基矽烷或苯胺基矽烷。
偶合劑之添加量係配合無機填充材(C)之比表面積適當調整，並無特別限定，在將樹脂組成物(P)之總固形份(亦即，溶媒除外之成分)設為100質量%時，較佳為0.01質量%以上且1質量%以下，更佳0.05質量%以上且0.5質量%以下。
若偶合劑之含量為上述下限值以上，可充分被覆無機填充材(C)，可使所得預浸體之硬化物或樹脂基板之耐熱性提升。又，若偶合劑之含量為上述上限值以下，可抑制對反應造成影響的情形，可抑制所得預浸體之硬化物或樹脂基板之彎曲強度等的降低。
再者，於樹脂組成物(P)中，在不損及本發明目的之範圍內，亦可添加顏料、染料、消泡劑、均平劑、紫外線吸收劑、發泡劑、抗氧化劑、難燃劑、離子捕捉劑等之上述成分以外的添加物。
作為顏料，可舉例如高嶺土、合成氧化鐵紅、鎘黃、鎳鈦黃、鍶黃、含氫氧化鉻、氧化鉻、鋁酸鈷、合成群青等之無機顏料，酞青等之多環顏料、偶氮顏料等。
作為染料，可舉例如異吲哚啉酮、異吲哚啉、喹啉黃、、二酮吡咯基吡咯、苝、芘、蒽、靛、、喹吖酮、苯并咪唑酮、紫蒽酮、酞青、次甲基偶氮染料等。
樹脂組成物(P)係於各種有機溶劑中，使用超音波分散方式、高壓衝突式分散方式、高速旋轉分散方式、珠磨方法、高速剪切分散方式、自轉公轉式分散方式等各種混合機進行溶解、混合、攪拌，可作成樹脂清漆(I)。
作為樹脂清漆(I)所使用之有機溶劑，可舉例如丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、甲苯、醋酸乙酯、環己烷、庚烷、環己烷、環己酮、四氫呋喃、二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、二甲基亞碸、乙二醇、賽路蘇系、卡必醇系、苯甲醚、N-甲基吡咯啶酮等。
樹脂清漆(I)之固形份並無特別限定，較佳為40質量%以上且80質量%以下，特佳為50質量%以上且70質量%以下。藉此，可進一步提升樹脂清漆(I)對纖維基材的含浸性。
以上之樹脂組成物(P)中，各成分的比例係例如如以下般。
在將樹脂組成物(P)之總固形份(亦即，溶媒除外之成分)設為100質量%時，較佳係順丁烯二醯亞胺化合物(A)之比例為1.0質量%以上且25.0質量%以下，苯并化合物(B)之比例為1.0質量%以上且25.0質量%以下，無機填充材(C)之比例為50.0質量%以上且85.0質量%以下。
又，更佳係順丁烯二醯亞胺化合物(A)之比例為5.0質量%以上且20.0質量%以下，苯并化合物(B)之比例為2.0質量%以上且15.0質量%以下，無機填充材(C)之比例為60.0質量%以上且80.0質量%以下。
接著說明本實施形態之印刷佈線基板300。圖2及圖3係表示本實施形態之印刷佈線基板300之構成一例的剖面圖。
印刷佈線基板300係至少具有設有通孔307之絕緣層301、與設於絕緣層301之至少一面的金屬層303。尚且，本實施形態中，通孔307係指用於將層間電氣性連接的孔，可為貫通孔及非貫通孔。
本實施形態之印刷佈線基板300係如圖2所示般，可為單面印刷佈線基板，亦可為雙面印刷佈線基板或多層印刷佈線基板。所謂雙面印刷佈線基板，係指於絕緣層301之雙面積層了金屬層303的印刷佈線基板。又，所謂多層印刷佈線基板，係指藉由鍍覆貫通孔法或增建法等，於絕緣層301上經由層間絕緣層(亦稱為增建層)積層了2層以上之金屬層303的印刷佈線基板。
於此，本實施形態之印刷佈線基板300中，絕緣層301係相當於本實施形態之樹脂基板或金屬覆蓋積層板200之絕緣層301。
金屬層303為例如電路層，具有金屬箔105及/或無電解金屬鍍覆膜308、與電解金屬鍍覆層309。
在印刷佈線基板300為圖3所示般之多層印刷佈線基板的情況，金屬層303為芯層311或增建層317中之電路層。
金屬層303係例如於經藥液處理或電漿處理之金屬箔105或絕緣層301之面上，藉由SAP(半加成製程)法所形成。在
對金屬箔105或絕緣層301上施行無電解金屬鍍覆膜308後，藉由抗鍍劑保護非電路形成部，藉電鍍進行電解金屬鍍覆層309之施加。其後，去除抗鍍劑與以快速蝕刻去除無電解金屬鍍覆膜308，藉此於金屬箔105或絕緣層301上形成金屬層303。
金屬層303之電路尺寸，係在以線距(line and space，L/S)表示時，可作成為25μm/25μm以下，尤其可作成為15μm/15μm以下。一般而言，減小電路尺寸、作成微細佈線時則佈線間之絕緣可靠性降低。然而，本實施形態之印刷佈線基板300可作成線距(L/S)15μm/15μm以下的微細佈線，並可達成線距(L/S)10μm/10μm以下左右的微細化。
金屬層303之厚度並無特別限定，通常為5μm以上且25μm以下。
增建層317中之絕緣層305若由絕緣性材料所構成，則無特別限定，可由例如樹脂薄膜、預浸體之任一者所構成。此等之中，預浸體為片材狀材料，介電特性、高溫高濕下之機械性、電氣連接可靠性等各種特性優越，適合於印刷佈線基板之增建層317的製造，而較佳。
作為預浸體，特佳為上述預浸體。
芯層311中之絕緣層301(亦包括不含增建層317之印刷佈線基板300中的絕緣層301)的厚度，較佳為0.025mm以上且0.3mm以下。若絕緣層301之厚度為上述範圍內，可得到絕緣層301之機械強度及生產性之平衡特別優越、適合薄型印刷佈線基板的絕緣層301。
增建層317中之絕緣層305的厚度較佳為0.015mm
以上且0.05mm以下。若絕緣層305之厚度為上述範圍內，可得到絕緣層305之機械強度及生產性之平衡特別優越、適合薄型印刷佈線基板的絕緣層305。
接著說明印刷佈線基板300之製造方法之一例。惟，本實施形態之印刷佈線基板300之製造方法並不限定於以下例子。
首先，準備金屬覆蓋積層板200。
接著，藉由蝕刻處理，將金屬覆蓋積層板200之金屬箔105之一部分或全部去除。
接著，於絕緣層301形成通孔307。通孔307可例如使用鑽孔機或雷射照射而形成。用於雷射照射之雷射可舉例如準分子雷射、UV雷射、碳酸氣體雷射等。通孔307形成後的樹脂殘渣等，亦可藉由過錳酸鹽、重鉻酸鹽等之氧化劑等予以去除。
尚且，在以蝕刻處理去除金屬箔105前，亦可於絕緣層301形成通孔307。
接著，對金屬箔105或絕緣層301之表面，進行藥液處理或電漿處理。
作為藥液處理並無特別限定，可舉例如使用具有有機物分解作用的氧化劑溶液等的方法等。又，作為電漿處理，可舉例如對對象物直接照射氧化作用強之活性種(電漿、自由基等)以去除有機物殘渣的方法等。
接著，形成金屬層303。金屬層303可例如藉由半加成製程(SAP)或改良半加成製程(MSAP)所形成。以下具體說明。
首先，使用無電解鍍覆法，於金屬箔105或絕緣層301之表面或通孔307內形成無電解金屬鍍覆膜308，達成印刷佈
線基板300之雙面導通。又，通孔307可藉導體糊料、或樹脂糊料予以適當埋填。接著說明無電解鍍覆法之例子。例如，首先，於金屬箔105或絕緣層301之表面上或通孔307內賦予觸媒核。作為此觸媒核，並無特別限定，例如可使用貴金屬離子或鈀膠體。接著，以此觸媒核作為核，藉無電解鍍覆處理形成無電解金屬鍍覆膜308。於無電解鍍覆處理時，可使用例如含有硫酸銅、甲醛、錯化劑、氫氧化鈉等的溶液。又，無電解鍍覆後，較佳係施行100~250℃的加熱處理，使鍍覆被膜穩定化。由可形成能抑制氧化之被膜的觀點而言，特佳為120℃~180℃的加熱處理。又，無電解金屬鍍覆膜308之平均厚度為例如0.1~2μm左右。
接著，於金屬箔105及/或無電解金屬鍍覆膜308上形成具有既定開口圖案的抗鍍劑。此開口圖案相當於例如電路圖案。作為抗鍍劑並無特別限定，可使用公知材料，可使用液狀及乾式薄膜。在形成微細佈線的情況，作為抗鍍劑，較佳為使用感光性乾式薄膜。以下說明使用了感光性乾式薄膜之一例。例如，於無電解金屬鍍覆膜308上積層感光性乾式薄膜，對非電路形成區域進行曝光使其光硬化，藉顯影液溶解、去除未曝光部。藉由使經硬化之感光性乾式薄膜殘存，形成抗鍍劑。
接著，於至少抗鍍劑之開口圖案內部且金屬箔105及/或無電解金屬鍍覆膜308上，藉由電鍍處理，形成電解金屬鍍覆層309。作為電鍍處理並無特別限定，可使用通常印刷佈線基板所使用的公知方法，例如可使用：依於硫酸銅等鍍液中浸漬了如上述般處理的金屬覆蓋積層板200的狀態，對鍍液流通電流等的方法。電解金屬鍍覆層309可為單層、亦可具有多層構造。作為電解金屬鍍
覆層309的材料並無特別限定，例如可使用銅、銅合金、42合金、鎳、鐵、鉻、鎢、金、銲錫之任一種以上。
接著，使用鹼性剝離液或硫酸或市售之阻劑剝離液等，去除抗鍍劑。
接著，將形成了電解金屬鍍覆層309之區域以外的金屬箔105及/或無電解金屬鍍覆膜308去除。例如，藉由使用軟蝕刻(快速蝕刻)等，可去除金屬箔105及/或無電解金屬鍍覆膜308。於此，軟蝕刻處理可藉由使用含硫酸及過氧化氫之蝕刻液的蝕刻進行。藉此，可形成金屬層303。金屬層303係由金屬箔105及/或無電解金屬鍍覆膜308、與電解金屬鍍覆層309所構成。
再者，於印刷佈線基板300上，視需要可積層增建層317，藉由重複以半加成製程進行層間連接及電路形成的步驟，可作成多層。
如以上，可得到本實施形態之印刷佈線基板300。
接著，說明本實施形態之半導體裝置400。圖4及圖5為表示本實施形態之半導體裝置400之構成一例的剖面圖。印刷佈線基板300可使用於圖4及圖5所示之半導體裝置400。作為半導體裝置400之製造方法並無特別限制，例如有以下方法。
首先，準備藉上述方法所得的印刷佈線基板300。接著，於印刷佈線基板300之金屬層303(電路層)上，視需要積層增建層，重複藉半加成法進行層間接連及電路形成的步驟。然後，視需要將抗焊層401積層於印刷佈線基板300的雙面或單面。
作為抗焊層401的形成方法並無特別限定，可舉例如層合乾式薄膜型之抗焊劑，藉由曝光及顯影而形成的方法，或在藉
液狀阻劑進行圖案印刷後，藉由曝光及顯影而形成圖案的方法。
接著，在屬於印刷佈線基板300之電路層一部分的連接端子上，經由焊錫凸塊410載置半導體元件407。接著，進行回焊處理，藉此使半導體元件407經由焊錫凸塊410固黏於連接端子上。其後，將半導體元件407、焊錫凸塊410等以密封材413密封，藉此得到圖4及圖5所示般之半導體裝置400。
以上敘述了本發明實施形態，但此等為本發明之例示，亦可採用上述以外的各種構成。例如，本實施形態中，雖表示了預浸體為1層的情況，但亦可製造積層了2層以上預浸體的絕緣層。
又，上述實施形態中，係以焊錫凸塊410連接了半導體元件407與印刷佈線基板300之電路層，但並不限定於此。例如亦可藉由接合導線連接半導體元件407與印刷佈線基板300之電路層。
以下藉由實施例及比較例說明本發明，但本發明並不限定於此等。又，實施例中，在未特別限定之下，「份」係表示「質量份」。又，各個厚度係由平均膜厚所表示。
實施例及比較例中，係使用以下原料。
順丁烯二醯亞胺化合物1：式(1)中，n1為0以上且3以下，X1為「-CH2-」所示之基，a為0、b為0之化合物(BMI-2300，大和化成工業公司製，Mw=750)
順丁烯二醯亞胺化合物2：雙酚A二苯基醚順丁烯二醯亞胺(BMI-4000，大和化成工業公司製)
順丁烯二醯亞胺化合物3：4,4'-二苯基甲烷順丁烯二醯亞胺(式
(1)中，n1為0，X1為「-CH2-」所示之基，a為0、b為0之化合物，BMI-1000，大和化成工業公司製)
順丁烯二醯亞胺化合物4：1,6'-順丁烯二醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷(BMI-TMH，大和化成工業公司製)
順丁烯二醯亞胺化合物5：醯亞胺擴張型順丁烯二醯亞胺(BMI-1500，式(a1)所示之順丁烯二醯亞胺化合物，Designer Molecules公司製，分子量1500)
氰酸酯樹脂：雙酚A二氰酸酯之預聚物(固形份75質量%之MEK溶液，LONZA公司製，BA230S)
苯并化合物1：式(2-1)所示之苯并化合物(P-d型苯并，四國化成工業公司製)
苯并化合物2：式(3-1)所示之苯并化合物(F-a型苯并，四國化成工業公司製)
環氧樹脂1：芳烷基型環氧樹脂(NC3000L，日本化藥公司製)
環氧樹脂2：雙酚F型環氧樹脂(EPICLON 830S，DIC公司製)
環氧樹脂3：萘二醇型環氧樹脂(EPICLON HP-4032D，DIC公司製)
環氧樹脂4：倍半矽氧烷型環氧樹脂(COMPOCERAN SQ502-8，荒川化學工業公司製)
酚樹脂1：酚醛清漆型酚樹脂(PR-HF-3，住友電木公司製)
無機填充材1：二氧化矽(Admatechs公司製，SC4050，平均粒徑1.1μm，苯基胺基矽烷處理的二氧化矽漿料)
低應力材1：羧酸末端丙烯腈‧丁二烯橡膠(PTI JAPAN公司製，CTBN1008SP)
低應力材2：胺基末端丙烯腈‧丁二烯橡膠(PTI JAPAN公司製，ATBN1300X16)
低應力材3：聚矽氧化合物(含環氧基及苯基之3維交聯型聚矽氧樹脂，東麗道康寧公司製，AY42-119)
低應力材4：聚矽氧化合物(聚矽氧環氧樹脂，東麗道康寧公司製，BY16-115)
低應力材5：聚矽氧化合物(於分子鏈兩末端具有胺基之改質聚矽氧樹脂，東麗道康寧公司製，BY16-853)
低應力材6：丙烯酸系嵌段共聚合體(丙烯酸系單體之嵌段共聚合體(PMMA-b-PBA-b-PMMA，b=嵌段)，數量平均分子量：約10,000，Arkema公司製，Nanostrength M51)
硬化促進劑1：2-苯基咪唑(四國化成公司製，2PZ-PW)
硬化促進劑2：四對甲苯基硼酸四苯基鏻(北興化學工業公司製，TPP-MK)
接著說明預浸體之製造。將所使用之樹脂清漆的組成示於表1(質量份)，將所得預浸體1~22之評價結果等示於表2。又，表2記載之P1~P20係指預浸體1~預浸體22。
依表1所示固形份比例使各成分溶解或分散，準備藉甲基乙基酮調整為不揮發份70質量%的混合液。其後，將此混合液使用高速攪拌裝置，進行攪拌而調製樹脂清漆1。
對玻璃織布(布型式#2118，T玻璃，基重114g/m2)藉塗佈裝置含浸樹脂清漆1。其後，藉140℃之熱風乾燥裝置對玻璃織布進行乾燥10分鐘，得到厚107μm的預浸體1(P1)。
預浸體2~22係除了將樹脂清漆之種類變更如表1所示般以外，與預浸體1同樣地進行製造。其中，由溶解性的觀點而言，清漆19係藉二甲基甲醯胺調整固形份濃度。
於預浸體1之雙面重疊極薄銅箔(三井金屬鑛業公司製，Micro Thin Ex，2.0μm)。接著，以4MPa、230℃進行加熱加壓成形2小時，得到樹脂基板。所得之附有金屬箔之樹脂基板的芯層(由樹脂基板所構成的部分)的厚度為0.107mm。
首先，對前項所得之附有金屬箔之樹脂基板之表面的極薄銅箔
層施行約1μm的粗化處理。其後，藉碳酸氣體雷射，形成層間連接用的 80μm的貫通孔。接著，在裝入了60℃膨潤液(Atotech Japan公司製，Swelling Dip Securiganth P)的容器中置入附有金屬箔之樹脂基板，浸漬5分鐘後，將附有金屬箔之樹脂基板由容器取出。其後，在裝入了80℃過錳酸鉀水溶液(atotech Japan公司製，Concentrate Compact CP)的容器中置入附有金屬箔之樹脂基板，浸漬2分鐘後，進行中和而進行貫通孔內之除膠渣處理。接著，對除膠渣處理後之附有金屬箔之樹脂基板，進行無電解鍍銅使厚度成為0.5μm。接著，使厚度成為18μm而形成電解鍍銅用之抗鍍劑，進行圖案鍍銅。其後，以150℃加熱30分鐘而進行後硬化。接著，剝離抗鍍劑並對全面進行快速蝕刻，形成L/S=15/15μm的圖案。
除了如圖2所示般取代預浸體的種類以外，與實施例1同樣地製作樹脂基板、印刷佈線基板。
又，針對由各實施例及比較例所得之樹脂基板，進行下述各評價。評價結果示於表2。
玻璃轉移溫度之測定係使用動態黏彈性分析裝置(DMA裝置，TA Instrument公司製，Q800)進行。
首先，由所得樹脂基板切出8mm×40mm之試驗片。接著，藉蝕刻液(氯化鐵溶液，35℃)去除試驗片之銅箔，得到預浸體之硬化物。接著，使用所得之預浸體的硬化物，以升溫速度5℃/min、頻
率1Hz進行動態黏彈性測定。又，玻璃轉移溫度係設為於頻率1Hz下tanδ顯示最大值的溫度。
儲存彈性模數E'之測定係使用動態黏彈性分析裝置(DMA裝置，TA Instrument公司製，Q800)進行。
首先，由所得樹脂基板切出8mm×40mm之試驗片。接著，藉蝕刻液(氯化鐵溶液，35℃)去除試驗片之銅箔，得到預浸體之硬化物。
接著，對所得之預浸體的硬化物，以升溫速度5℃/min、頻率1Hz，進行30℃及250℃下的儲存彈性模數測定，算出30℃下之儲存彈性模數E'30、250℃下之儲存彈性模數E'250及E'30/E'250。
首先，由所得樹脂基板切出4mm×15mm之試驗片。接著，藉蝕刻液(氯化鐵溶液，35℃)去除試驗片之銅箔，得到預浸體之硬化物。
接著，對所得之預浸體的硬化物，使用熱機械分析裝置TMA(TA Instrument公司製，Q400)，依升溫速度10℃/min、負重10g、壓縮模式之條件，進行具有自30℃升溫至260℃之過程、與於260℃保持1小時之過程的熱機械分析測定。然後，求得預浸體硬化物之自基準長L0起的最大熱膨脹量L1及將使預浸體硬化物於260℃保持了1小時下之自基準長L0起的熱膨脹量L2。接著，算出由100×(L1-L2)/L0所示的尺寸收縮率。
首先，由所得樹脂基板切出4mm×15mm之試驗片。接著，藉蝕刻液(氯化鐵溶液，35℃)去除試驗片之銅箔，得到預浸體之硬化物。
接著，對所得之預浸體的硬化物，使用熱機械分析裝置TMA(TA Instrument公司製，Q400)，依溫度範圍30~260℃、升溫速度10℃/min、負重10g、壓縮模式之條件進行熱機械分析(TMA)測定2個周期。算出50℃至150℃之範圍中平面方向(XY方向)之線膨脹係數的平均值α1及150℃至250℃之範圍中平面方向(XY方向)之線膨脹係數的平均值α2。
又，膨脹係數係採用第2周期之值。
首先，由所得樹脂基板切出4mm×15mm之試驗片。接著，藉蝕刻液(氯化鐵溶液，35℃)去除試驗片之銅箔，得到預浸體之硬化物。
接著，將所得預浸體之硬化物於120℃乾燥1小時後之質量設為第1質量，依下述條件處理該硬化物後，將該硬化物於120℃乾燥1小時後之質量設為第2質量時，算出由[{(第1質量)-(第2質量)}/(該硬化物之表背兩面之面積和)]×100所定義的減膜量。
將硬化物於3g/L氫氧化鈉溶液(溶媒：二乙二醇單丁基醚11.1體積%、乙二醇3.6體積%、純水85.3體積%)於60℃浸漬5分鐘，
藉此使硬化物膨潤。接著，將經膨潤之硬化物於粗化處理水溶液(過錳酸鈉60g/L，氫氧化鈉45g/L)於80℃浸漬5分鐘，藉此對硬化物進行粗化處理。接著，將經粗化處理之硬化物於中和液(98質量%硫酸5.0體積%，硫酸羥基胺0.8體積%，純水94.2體積%)於40℃浸漬5分鐘，藉此中和硬化物。
首先，由所得樹脂基板切出4mm×15mm之試驗片。接著，藉蝕刻液(氯化鐵溶液，35℃)去除試驗片之銅箔，得到預浸體之硬化物。
接著，對所得之預浸體的硬化物，使用熱機械分析裝置TMA(TA Instrument公司製，Q400)，依升溫速度10℃/min、負重10g、壓縮模式之條件，進行具有自30℃以10℃/min升溫至300℃之過程、與自300℃以10℃/min降溫至30℃之過程的熱機械分析測定。然後，測定熱機械分析前之硬化物之縱方向長度作為基準長L0及降溫過程中30℃下之硬化物之縱方向長度L1。接著，由所得L0及L1算出100×(L1-L0)/L0所示的尺寸變化率。
算出將所得樹脂基板(金屬覆蓋積層板)於135℃、濕度85%RH之環境下保管100小時下之由100×(P1-P2)/P1所示的剝離強度變化率。
上式中，P1係保管前之根據JIS C-6481：1996所測定、預浸體之硬化物與金屬箔間的剝離強度。又，P2係保管後之根據JIS
C-6481：1996所測定、預浸體之硬化物與金屬箔間的剝離強度。
於印刷佈線基板之L/S=15/15μm的微細電路圖案上，積層增建材(住友電木公司製，BLA-3700GS)後，製作經硬化的試驗樣本。使用此試驗樣本，依130℃、濕度85%、施加電壓3.3V之條件評價連續濕中絕緣電阻。又，將電阻值106Ω以下視為故障。評價基準係如以下。
○：500小時以上無故障
△：200~未滿500小時中有故障
×：未滿200小時中有故障
藉由雷射顯微鏡，對形成了L/S=15/15μm之微細電路圖案後的印刷佈線基板的細線加工性，以細線(電路)之外觀檢查及導通檢查進行評價。評價基準如以下。
◎：細線之形狀、導通均無問題。
○：細線之一部分形狀有問題，但無短路、佈線斷路，實質上無問題。
×：有短路、佈線斷路。
於上述印刷佈線基板之製造中，依壁間成為80μm之方式形成20對之層間連接的 80μm的貫通孔。接著，於電路圖案上，積層
增建材(住友電木公司製，BLA-3700GS)後，製作經硬化的試驗樣本。使用此試驗樣本，依130℃、濕度85%、施加電壓5.5V的條件評價連續潮濕中之絕緣電阻。又，將電阻值106Ω以下視為故障。評價基準如以下。
◎：500小時以上無故障(良好)
○：200~未滿500小時中有故障(實質上無問題)
△：未滿200小時中有故障(實質上無法使用)
×：未滿100小時中有故障(無法使用)
在形成了電路圖案後之印刷佈線基板積層增建材(住友電木公司製，BLA-3700GS)後，予以硬化。接著，對此硬化物，以半加成法進行電路加工。於其上，安裝縱10mm×橫10mm×厚100μm之具焊錫凸塊的半導體元件。接著，將半導體元件以底部填充劑(住友電木公司製，CRP-4160G)密封，於150℃硬化2小時。最後，切割為15mm×15mm而製作半導體裝置。
使用溫度可變雷射三維測定機(日立Technology and Service公司製，形式LS220-MT100MT50)，評價所得半導體裝置之260℃下的翹曲。評價係於上述測定機之樣本室以半導體元件面朝下而設置半導體裝置所進行，測定高度方向之變位，以變位差最大之值作為翹曲量。評價基準如以下。
◎：翹曲量未滿30μm
○：翹曲量為30μm以上且未滿50μm
×：翹曲量為50μm以上
首先，準備4個由(11)所得的半導體裝置。將此等半導體裝置於85℃、溫度85%RH之條件下處理168小時後，以IR回焊爐(高峰溫度：260℃)處理3次。其後，於大氣中，以-55℃(15分鐘)、125℃(15分鐘)之條件作為1周期，將此種條件進行500周期。接著，使用超音波映像裝置(日立建機FINETECH公司製，FS300)，觀察半導體元件、焊錫凸塊有無異常。
◎：半導體元件、焊錫凸塊均無異常
○：於半導體元件及/或焊錫凸塊之一部分見到裂痕，但實用上無問題
×：於半導體元件及/或焊錫凸塊之一部分或全部見到裂痕，實用上有問題
Claims (15)
- 一種預浸體，係將熱硬化性樹脂組成物含浸於纖維基材而成者，對於將該預浸體以230℃、2小時進行加熱處理而得的硬化物，進行熱機械分析測定時，硬化物面內方向在150℃至250℃之範圍內所算出之平均線膨脹係數α2相對於在50℃至150℃之範圍內所算出之平均線膨脹係數α1的比(α2/α1)為0.7以上且2.0以下，且上述平均線膨脹係數α2為8.0ppm/℃以下。
- 如請求項1之預浸體，其中，對於將該預浸體以230℃、2小時進行加熱處理而得的硬化物，進行具有自30℃至260℃以10℃/min進行升溫之過程、與在260℃保持1小時之過程的熱機械分析測定時，在將上述熱機械分析測定前之上述硬化物之縱方向長度設為基準長L0，將上述硬化物之自上述基準長L0起的最大熱膨脹量設為L1，將使上述硬化物於260℃保持了1小時下之自上述基準長L0起的熱膨脹量設為L2的情況，由100×(L1-L2)/L0所示的尺寸收縮率為0.15%以下。
- 如請求項1之預浸體，其中，對於將該預浸體以230℃、2小時進行加熱處理而得的硬化物，進行具有自30℃至300℃以10℃/min進行升溫之過程、與自300℃至30℃以10℃/min進行降溫之過程的壓縮模式下的面方向之熱機械分析測定時，在將熱機械分析測定前之上述硬化物之縱方向長度設為基準長L0，將上述降溫過程之30℃下之上述硬化物之縱方向長度設為L1的情況， 由100×(L1-L0)/L0所示的尺寸變化率為-0.20%以上。
- 如請求項1之預浸體，其中，對於上述硬化物，依升溫速度5℃/min、頻率1Hz之條件進行了動態黏彈性測定時，上述硬化物之玻璃轉移溫度為260℃以上。
- 如請求項1之預浸體，其中，在對上述硬化物進行了動態黏彈性測定時，上述硬化物於30℃下之儲存彈性模數E’30相對於250℃下之儲存彈性模數E’250的比(E’30/E’250)為1.05以上且1.75以下。
- 如請求項1之預浸體，其中，該預浸體之厚度為20μm以上且220μm以下。
- 如請求項1之預浸體，其中，上述熱硬化性樹脂組成物含有順丁烯二醯亞胺化合物(A)、苯并化合物(B)與無機填充材(C)。
- 如請求項7之預浸體，其中，順丁烯二醯亞胺化合物(A)係含有下式(1)所示之順丁烯二醯亞胺化合物(A1)；
- 如請求項7之預浸體，其中，上述苯并化合物(B)係包括選自下式(2)所示化合物、下式(3)所示化合物之一種或二種以上；
- 如請求項7之預浸體，其中，上述無機填充材(C)係包括選自滑石、氧化鋁、玻璃、二氧化矽、雲母、水鋁石、氫氧化鋁及氫氧化鎂之一種或二種以上。
- 一種樹脂基板，其含有請求項1至10中任一項之預浸體之硬化物。
- 一種金屬覆蓋積層板，係於請求項1至10中任一項之預浸體之硬化物的單面或雙面、或將上述預浸體重疊2片以上之積層體的硬化物的單面或雙面，設置有金屬箔。
- 如請求項12之金屬覆蓋積層板，其中，將該金屬覆蓋積層板於135℃、濕度85%RH之環境下保管100小時下，將上述保管前之根據JIS C-6481：1996所測定之上述預浸體之硬化物與上述金屬箔間之剝離強度設為P1，將上述保管後之根據JIS C-6481：1996所測定之上述預浸體之硬化物與上述金屬箔間之剝離強度設為P2時，由100×(P1-P2)/P1所示之剝離強度變化率為30%以下。
- 一種印刷佈線基板，係將請求項11之樹脂基板或請求項12之金屬覆蓋積層板進行電路加工而獲得者，其設置有1層或2層以上之電路層。
- 一種半導體裝置，係於請求項14之印刷佈線基板之上述電路層上搭載了半導體元件。
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