TW201208879A - Light emitting diode assembly and thermal control blanket and methods relating thereto - Google Patents
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201208879 : 六、發明說明: - 【發明所屬之技術領域】 本發明之領域為用於發光二極體組件和熱控層之 反射材料。 5 【先前技術】 廣義上而言,用於照明系統的反射材料是已知的, 參考例如Shin等人之美國公開專利申請案號 2009-〇227〇50。這種反射材料通常用於提高和改變光線 ίο 到所需的方向中。習用的反射面包括金屬塗料、著白色 聚對苯二曱酸乙二醇酯及著白色聚醯胺。習用的反射面 可能會基於數個原因的任一者而發生問題,這些原因例 如: i.白度不足’ ii_反射率不足’ iii.熱暴露後一段時間後反 15 射率差且顏色穩定性差(亦即,熱老化差),iv機械性 質差,v.紫外線照射後顏色穩定性差(亦即,紫外線老 化差)以及vi.在焊接期間變形或變色。因此需要一種 用於照明系統組件之改善的反光材料。 20 【發明内容】 體組之—實施㈣一發光二極舰件。發光二極 -表填找齡胺層,其具麵充練亞胺層第 的主要祕亞麟第二表面。職充⑽亞胺層 25 201208879 Ιλ 一㈣亞胺’其佔該填充聚醯亞胺層之 從50至75重量百分比的量,該聚酿亞胺衍生自: &以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3,,4,4,-聯苯四甲酸二 酐,以及 b. 以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至少 50莫耳百分比的22,_二(三氟甲基)聯 苯胺; ϋ). 白色素粒狀填料,其具有小於1.9微米之 平均粒度H㈣充聚酿亞胺層之從2()到%重量百 分比的量; B_ 4電電路跡線,其至少係形成在該填充聚醯亞 胺層第一表面上; 15 至少一發光二極體,其係附接至該填充聚醯亞 胺層第-表面或附接至導電電路跡線;以及 ㈣5 —封裝材料,其覆蓋發光二極體之外露表面及 该填充聚醯亞胺層第一表面的至少一部分。 =發明之另一實施例為包含填充聚醯亞胺層之一 *、、、二層。該填充聚醯亞胺層的主要組成為: 至—聚醯亞胺,其佔輯充㈣賴層之從50 重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a)以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3,,4 4,_聯苯四曱酸二 20 201208879 b)以聚醯亞胺的總二胺含量為基礎,至少 50莫耳百分比的2,2,_二(三氟曱基)聯 苯胺,以及 B·白色素粒狀填料,其佔該填充聚醢亞胺層之從 5 20到50重量百分比的量,且具有小於1 5微米之平均 粒度, C. 一導電填料’其佔該填充聚醢亞胺層高達5重 量百分比的量。熱控層具有由ASTM E308 [10。觀察者 及光源D65]所測定之至少85之l顏色以及根據ASTM ίο E1164所測定之至少百分之80的反射比。 【實施方式】 定義 15 本文所使用的術語「包含(comprises)」、「包含 (comprising)」、「包括(including)」、「具有(has)」、「具有 (having)」或其等任何其他變型意欲涵蓋非排他性的内 含。例如’包括一系列元件的方法、程序、物品或設備, 不一定僅限制於該等元件,且可以包括其他未提及的元 2〇 件或於該程序、方法、物品或設備中固有的其他元件。 此外,除非另有相反的明確陳述,否則「或」係指包含 性的「或」’而不是指排他性的「或」。例如,可由下列 之任一者滿足條件A或B : A成立(或存在)且b不成 立(或不存在)、A不成立(或不存在)且B成立(或 25 存在)、以及A和B兩者皆成立(或存在)。 201208879 並且’採用「一(a)」或「一(an)」的使用來說 明本發明之元件及構件。這樣做僅僅是為了方便,並且 對本發明之範圍提供一般性的意義。這種描述應被理解 為包括一個或至少一個’並且該單數也同時包括複數, 5 除非很明顯地另指他意。 在此所用之「二酐」一詞意欲包括其之先質、衍生 物或類似物,其技術上也許不是二針,不過會與二胺反 應以形成聚醯亞胺,其則被轉化成聚醯亞胺。 在此所用之「二胺」一詞意欲包括其之先質、衍生 物或類似物,其技術上也許不是二胺,不過會與二軒反 應以形成聚醯亞胺,其則被轉化成聚醢亞胺。 在此所用之「聚醯胺酸」一詞意欲包括衍生自二酐 及二胺的結合並能夠轉化成聚醯亞胺之任何聚醯亞胺 先質物質。 15 在此所用之「化學轉化」或「經化學轉化」表示使 用催化劑、脫水劑或兩者皆用來轉化聚醯胺酸為聚醯亞 胺,並且意欲包括經部分化學轉化之聚醯亞胺,而後其 在尚溫乾燥至大於百分之98的固體程度。 在此所用之「轉化化學品」一詞表示將聚醯胺酸轉 2〇 化成聚醯亞胺之催化劑、脫水劑或兩者。 在此所用之「終飾溶液(Finishing s〇iuti〇n)」一詞 表不在極性非質子溶劑中之二軒,其被添加到具有胺鍵 螭之低分子量聚醯胺酸溶液,以增加聚醯胺酸溶液之分 子量和黏度。所使用的二酐通常,但不一定,為與製造 Μ f醯胺酸所用之相同的二軒(或當❹超過—個二軒 時,該些相同二酐之一)。 在此所用之「板」一詞表示已切割成所需尺寸的填 充之聚醮亞胺層。 、在此所用之「預聚.合物」一詞意指在15至25重量 百7刀比之濃度範圍的相對低分子量聚醯胺酸溶液,其係 藉由使用化學計量過量的二胺所備製 ,以給予約50至 100泊之黏度。 "虽數量、濃度或其他數值或參數有指定的範圍、較 佳範圍或表列出上下理想值之時,這應理解成特別揭露 ,任何上下限之數對或理想值所構成的所有範圍,不論 是否为別揭露該等範圍。凡在本文中給出某一數值範圍 之處’賴圍都意欲包括其魅,以及位於該範圍内的 所有整數和分數,除非另有所指。 ,在描述一些聚合物時’應理解申請人有時係以用於 製造该些聚合物之單體,或用於製造該些聚合物之單體 量,來指稱該些聚合物。雖然此一描述可不包括 述該最終聚合物之狀命名,或以含有製法界定產物 (pr〇dUCt-by-process)用語,但是任何對於該等單體與量 之提及應解讀為該聚合物係由該些單體所製成,除非内 文中另有指明或暗示。 在此之材料、方法及實例僅為例示性,除非特別說 明’且不意欲為限制性。軸在本發明之實施或測試可 使用相似或等同於在此所述者之方法及材料,但 明合適的方法及材料。 一此祝 在一些實施例中,本發明有關於發光二極體組件及 熱控層,兩者皆有填充祕亞胺層。填絲醯亞胺 含低色聚酿亞胺。通常聚醯亞胺有從黃色_色^色 201208879 =7==聚醯亞胺的優點是,當添加本發 月之色素粒狀填料至聚醯亞胺時,產生的膜是近 = 反:發明之填充聚酿亞胺臈可用作為 2^度暴露之反射面。填充聚醯亞胺層^呈現足夠 的白度’ U.呈現足夠的反射率,iu熱 維持反射率且維持顏色(亦即,良好的熱老化m 有足夠的機械性質,以及v•在焊接期間不會變形或變 色。 10 聚醯亞胺 β本發明之聚醯亞胺比其他聚合物更優秀^聚酿亞胺 是一種具有高溫穩定性之芳族聚醯亞胺,能承受對許多 其他聚合物而言一般為太高的加工溫度。本發明之聚醯 亞胺比其他芳族聚醯亞胺更有優勢。本發明之聚醯亞胺 15 具有低色且為透明。因此,在添加色素後之顏色更接近 色素的顏色。為本發明之目的’低色意指在從400至 700 nm的波長傳輸大於百分之8〇的光,這是使用 Agilent 8453紫外/可見分光光度計所測量。 聚醯亞胺是存在於填充聚醯亞胺層之50、55、60、 20 6 5、70及75重量百分比之上述任兩者之間並包括這任 兩者的量中。在一些實施例中,聚醯亞胺存在於從填充 聚醯亞胺層之50至75重量百分比的量中。 本發明之聚醯亞胺,以聚醯亞胺的總二酐含量為基 礎,具有至少45莫耳百分比的3,3',4,4'-聯苯四甲酸二 25 酐(BPDA)’並以聚醯亞胺的總二胺含量為基礎,具有 至少50莫耳百分比的2,2,-二(三氟甲基)聯苯胺 201208879 (TFMB)。在一些實施例中,以聚醯亞胺的總二酐含量 為基礎,聚醯亞胺衍生自至少50莫耳百分比的3,3',4,4·-聯苯四甲酸二酐。 在一些實施例中,本發明之聚醯亞胺,以聚醯亞 5 胺的總二酐含量為基礎,具有至少50莫耳百分比的 3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐(3?0八),並以聚醯亞胺的總 二胺含量為基礎,具有至少50莫耳百分比的2,2'-二(三 氟甲基)聯苯胺(TFMB)。 在一些實施例中,可單獨使用BPDA單體(即100 ίο 莫耳百分比的總二酐成分),也可以結合在此揭露之選 定群組的一個或多個其他二酐一起使用。在一些實施例 中,單獨或與其他者結合使用之額外的二酐可構成不超 過總二酐含量之55莫耳百分比。在一些實施例中,額 外的二酐可構成不超過總二酐含量之50莫耳百分比。 15 在一些實施例中,以聚醯亞胺的總二酐含量為基 礎,聚醯亞胺額外衍生自不超過55重量百分比的焦蜜 石酸二酐。在另一實施例中,以聚醯亞胺的總二酐含量 為基礎,聚醯亞胺額外衍生自不超過55重量百分比的 4,4'-氧二醚酸酐(00卩八);4,4’-(4,4'-異亞丙基二苯)二(鄰 2〇 苯二甲酸酐)(BPADA) ; 2,3,3’,4··聯焦蜜石酸二酐; 2,2’,3,3’-聯焦蜜石酸二酐或其混合物。在另一實施例 中,以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎,聚醯亞胺衍生自 不超過55重量百分比的4,4'-(六氟異丙基)二醚酸酐 (6FDA)。在又另一實施例中,以聚醯亞胺的總二酐含 25 量為基礎,聚醯亞胺衍生自不超過55重量百分比的二 苯砜四甲酸二酐(DSDA) ; 4,4’-雙酚A二酐;1,2,3,4·環 201208879 丁烷四甲酸二酐;(-)-[lS*,5R*,6S*]-3-氧雜雙環[3.2.1] 辛烷-2,4-二酮_6·螺-3-(四氫呋喃_2,5_二酮);雙環p.2.2] 辛-7·烯-2,3,5,6-四甲酸二酐;9,9-雙取代的二苯并哌喃 衍生物(xanthenes)或其混合物。 在一些實施例中,可單獨使用TFMB:胺單體(即 I分之100莫耳比的總二胺含量)或結合在此揭露的選 定群組之一個或多個其他二胺一起使用。單獨或與其他 者結合使用之這些額外的二胺可構成不超過總二胺含 量之50莫耳百分比。在一些實施例中,以聚醯亞胺的 、、息一軒含量為基礎,聚醯亞胺衍生自不超過50莫耳百 分比的反式-1,4-環己二胺3,5·二氨基三氟甲苯;2_(三氟 :基)-1,4-笨二胺;1,3_二氨基_2,4,5,6-四氟苯;2,2-二(3_ ^基苯基)〗,1,1,3,3,3_六氟丙烷;2,2,_二(4_氨基苯基)六 氣丙院(6F 一胺);3,4'-二氨基二苯醚(3,4,-〇DA) ; m-苯 —胺(MPD) ; 4,4-二(三氟甲氧基)聯苯胺;3,3,_二氨 f _5,5’-三氟甲基聯苯;3,3,-二氨基-6,6,-三氟甲基聯 笨’ 3,3’•二(三氟甲基)聯苯胺;2,2-二[4-(4-氨基苯氧 基)苯基]六氟丙烷(440八?);4,4,-二氨基二苯硫醚 (4,4,-DDS) ; 3,3,-二氨基二苯砜(3,3’-DDS) ; 4,4,-二氨基 —苯硬;2,2’-二(二甲基)聯苯胺;3,3,-二(二甲基) 聯笨胺;4,4,-三氟甲基-2,2,-二氨基聯苯或其混合物。 在一些實施例中,聚酿亞胺衍生自不超過5〇莫耳 百分比的二氨基環辛烷;四亞甲二胺;六亞甲二胺;八 ,甲二胺;十二亞甲二胺;氨甲基環辛基甲胺;氨甲基 環癸基甲胺;氨曱基環己基甲胺或其混合物。 ⑧ 10 201208879 在一些實施例中’聚醯亞胺是衍生自90莫耳百分 比的3,3',4,4’-聯苯四甲酸二酐(BPDA)及1〇〇莫耳百分 比的2,2’-二(三氟曱基)聯苯胺(TFMB)的。在一些實 施例中,PMDA溶液(終飾溶液)用來終飾bpda//TFMB 聚醯亞胺。在一些實施例中,聚醯亞胺是衍生自1〇〇莫 耳百分比的3,3’,4,4’-聯苯四甲酸二酐(BPDA)及1〇〇莫 耳百分比的2,2’-二(三氟甲基)聯苯胺(TFMB)。在一 些實施例中,BPDA溶液(終飾溶液)用來終飾 BPDA//TFMB聚醯亞胺。 10 15 20 聚醯亞胺’作為芳族,具有—般優於以半芳族聚合 物製成的膜之機械性質。為了本發明之目的,半芳族聚 合物思扣縮聚物,其中單體單元之只有一個的1〇〇莫耳 百分比是脂族。例如,用於形成㈣之刚莫耳百分比 的二醇或1GG莫耳百分比的二紐(g|)為脂族(如聚 對苯一甲酸乙酯(PET));或者用於形成聚醯胺之1⑼莫 耳百分比的二羧酸或100莫耳百分比的二胺為脂族。芳 族聚。物為其中每個單體單元的至少百分之%為芳族 ^聚合物。例如’至少料形絲S旨之5G莫耳百分的 -醇比及5G莫耳百分比的二驗(醋)為芳族。在一 二實,例中’芳族聚合物優於半芳族聚合物的優勢在 於芳族聚合物往往有高Tg、高熱穩定性及在許多情 況改善的機械性質’如模數,抗張強度及伸長率。 2的機械性質可導致在處理和使用上的優勢。較高的 *和較㊉伸長率使膜能夠被用於動態-曲的應用 ^方族聚合物通常可以承受更高的溫度而不退化。因 ★為了本發明之目的’其中填充聚醯亞胺層長時間暴 25 201208879 露在高溫下,芳族聚合物比半芳族聚合物有利。高溫下 之暴露可連續或累計(一次幾個小時且經過幾次使 用)。高溫意指高於周圍溫度的溫度。本發明之聚醯亞 胺一般會有從320°C至350°C之Tg。本發明之聚醯亞胺 一般會有從-5到10 ppm/°c之熱膨脹係數(CTE),此由 TMA 從 50°C 測量至 250°C。 在一些實施例中’用於形成在此揭露之聚醯亞胺的 二酐(或胺)可以選擇性包含(諸)反應性端基。這些 反應性端基之一些可為納迪克(nacjic)、乙快、n_丙炔、 環己缔、順丁稀一、η-苯乙稀基(styrenyi)、苯乙炔。這 些反應性端基可用於端蓋聚合物以形成低分子量聚合 物或協助交聯聚合物。聚合物之交聯可以增加聚合物之 Tg和機械模數。 15 20 白色素粒狀填料 填充聚醯亞胺層包含白色素粒狀填料。實現高反射 比所需之白色素粒狀填料的量小於如果不使用本發明 =聚=亞胺。白色素粒狀賴存在於填絲醯亞胺膜之 、30、35、40、45及50重量百分此之卜、f杯兩 擇性包括這任兩者的量中。在一之= 50频縣料絲邮賴之從20至 里里白》比的量。在-些實施 料選自由氧化鍅、㈣、氧化二==填 硫化鋅、硫醆鈣、硫酸鋇、碳酸妒、妒知 ^ 基本鉬酸_ H銦^本贿鋅、 另一個實施例中,所組成之群組。在 色素粒狀填料為2氧化鈦(Ti〇2)。 ⑧ 12 25 201208879 • 在二實施例中,白色素粒狀填料物可能有-塗層,其 : 覆盍色素顆粒之表面,只要塗層不負面影響 二:以白度或其他本發明所所需的性質,包括熱老 化後之反射比和顏色穩定性。 5 | f些實施例中,可以湘偶合劑或分散劑對白色 組件:優:只要表面處理不負面影響發光二極體 r错有窄粒f分佈之細(小)顆粒傾向導致光滑 10往往有不高^射率。—般人都知道磨砂表面 與的矣而〃表/、在各個方向中擴散地散射光。光 =、(表面上有較少的突起)傾向具有光澤或反 米實施例中,白色素粒狀填料具有小於Μ微 、、=拉度。在-些實施例中,白色素粒狀填 小於1·5微米之平均粒度。在另—些實施例中念、有 15粒狀填料具有小於1微米之平均粒度。使用/素 射絲射粒度分佈分析儀㈣餘度。在1^ W所需粒度’並打散可能存在的任何大驗結1。以 20 填充聚醯亞胺層 本發明之填充聚醯亞胺層可以由製作填 之技藝中的任何已知方法製成。在:::亞 精由一化學轉化過程製成聚醯亞胺。在例中’ —個這樣的方法包括備製白色素粒狀填料^例中’ 25 T使用球磨機或連續介質磨機㈣漿液以達。可或可 粒度。t液可經或未經過滤以去除任何殘留的 201208879 =:7酐么稍微過量的二胺反應以備製聚醯胺酸預 素粒^料^剪切混合器中混合聚醯胺酸溶液與白色 ==液的量,以達到所需心= 量後通過⑽的希雜度。該混合物可經計 美;te f·,並鑄造或手動鑄造到一光滑不銹鋼帶或 :學品:。使用槽模鑄造前,可計量轉化 溫下』 〇c之輻射加熱),如此將傾向帶動亞 化完成。 15 20 埴料達需Γ白度和反射率需要較少的白色素粒狀 〗、充聚醯亞胺層保持良好的機械性質。在 二例t ’填充聚酿亞胺層具有至A 500 kPsi 此思目女g/T )之模數。在一些實施例中’填充聚醯亞 曰、至夕 9〇〇 kpsi (63291 kg/cm2)之模數。由 ASTM D-882測定張力模數。 在-些實施W中,帛充聚醯亞胺層具有由
ASTM 〇 '則定之伸長率。至少百分之50的伸長率已足夠 用於撓性電路應用。 填充聚醯亞胺層的厚度將取決於顧。由於本發明 之聚酿亞胺的透明度,一些應用可能需要較厚的層。在 一些實施例中,填絲醯亞胺層的厚度是從25到130 微米。 另一個優點是填充聚醯亞胺層能夠承受嚴苛的焊 接步驟(回焊或焊塗層),其中形成有導電電路跡線。 25 201208879 酸乙酯(PET)通常具有與本發明填充聚 ==的反射比:一般來說,白色PET在成像 成導電電路跡件下會變形,因此無法在膜上形 32(TC至3!〇Γ發明之填充聚醯亞胺層一般具有從 有Γ 15以 8。本發明之填充魏亞闕一般具 ί t °C之CTE ’這是由TMA從5代測量 和壌絲醯亞胺具有填絲邮㈣第一表面 充聚醯㈣f胺層第二表面。導電電路跡線係形成在填 色變化。在表面上’而無明顯的反射比下降或顏 =声Γί例中,導電電路跡線形成在填充聚 明及填充聚醯亞胺層第二表面上,而盈 射灯降或顏色變化。導電電路峨提供用; 次超過一個的發光二極體之電性連接。 15 声。ΐΙίΓ Γ科,填絲醯亞歸料包括黏合 ;施:;:聚醯亞胺層第二表面相鄰。在-此 中’黏合層為環氧樹脂。在—實施例中,與〜 %乳樹脂與硬化劑所組成,並且取 ^曰 =更含有額外的構件,例如,彈性體 力:相、填充劑與滯焰劑。在―些實施例中,環1 =雙:Α型環氧樹脂、雙紛F型環氧樹脂; 、料祕型環氧樹脂、鄰甲__ 衣氧奶日、聯苯型環氧樹脂、聯苯㈣型 朴 雙環戊二、烯型環氧樹脂、多心環; 樹二樹脂、含_脂、橡膠、改性環^ 25 201208879 在另一些實施例中’黏合層為丙烯酸系黏合劑或甲 基丙稀酸系黏合劑(「丙稀酸系」及/或「甲基丙缔酸系」 此後將稱為「(甲基)丙稀酸系」)。在一些實施例中, 黏合層為㈣減的(f基)_酸系黏合劑。一般藉 5 由共聚合適的(曱基)丙烯酸與院基s旨來備製(曱其) 丙烯酸系壓敏膠黏合劑,並可包括適合的增黏劑,增土塑 劑及其他添加劑來根據需要調整性質。壓力敏感的(甲 基)丙__合缺眾·知的,且在這裡無需詳細 描述。 10 在一些實施例中,填充聚醯亞胺層是具有第一層及 第二層之多層膜。第一層的組成基本上是: 曰 A. 一聚醯亞胺,其佔該第一層之6〇到75重量百 分比的量,該聚醢亞胺衍生自: a. 以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至少45 15 莫耳百分比的3,3,,4,4'-聯苯四甲酸二酐’ 以及 b. 以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至少5〇 莫耳百分比的2,2'-二(三氟曱基)聯苯胺; B· 一白色素粒狀填料,其佔該第一層之2〇到3〇 2° 1¾百分比的量。當填料量的增加時,臈往往變得更 脆’使得在製程中更加難以處理膜。因此,第二層包含 未填充聚醯雜’其與在第-層巾之聚醯亞胺為相同或 不同。第二層允許填充_亞胺層維射接受的機械及 電氣性質。在-些實施例中,第二層包含填料。以第二 25 層之總重量為基礎’在第二層中之填料量不應大於20 重量百分比。第-層可藉由層壓、塗覆或共擠壓而直接 ⑧ 16 201208879 接合到第二層。第一層可藉由黏合劑間接接合到第二 層。導電電路跡線係形成在第一層上,而無明顯的反射 比下降或顏色變化。當填充聚醯亞胺層用於發光二極體 組件中時,可藉由焊接將單一發光二極體(LED)或多 5 個LED附接到第一層之導電電路跡線。在另一實施例 中,將(諸)LED附接到不具有導電電路的跡線的第一 層之一部分。 發光二極體組件 10 15 20 本發明之一實施例為一發光二極體組件,其包含: A. 本發明的填充聚醯亞胺層,其具有填充聚醯亞 胺層第一表面及填充聚醯亞胺層第二表面。 B. 導電電路跡線,其至少係形成在該填充聚醯亞 胺層第一表面上; C. 至少一發光二極體,其係附接至填充聚醯亞胺 層第一表面或附接至導電電路跡線;以及 D. —封裝材料,其覆蓋發光二極體之外露表面及 填充聚醯亞胺層第一表面的至少一部分。 可由此技藝中為人所熟知的方法來製造本發明的 發光二極體組件。在一些實施例中,藉由下列步驟來獲 得發光二極體組件: a) 塗敷光阻至待成像之填充聚醯亞胺膜區域, b) 在光阻中曝光並顯影圖案, c) 餘刻以移除未受保護的金屬, d) 剝除阻劑保護材料, e) 塗敷焊料罩以便在後續步驟中保護區域, 17 25 201208879 f) 塗敷焊料(回焊或焊塗層), g) 去除焊料的至少一部分(多餘的焊料), 多餘的焊料為還沒有與導電金屬形成化學鍵的焊 料’通常是銅。在-些實施例中,藉由熱油或熱空氣去 除多餘的焊料,這通常被稱為焊料調平。 h) 附接一或更多LED。在一些實施例中,藉由 焊接將(諸)LED直接附接至導電電路跡線。在另一些 ,例中,藉由❹(但秘於)黏合劑或機械手段將 (諸)LED附接到填充聚酿亞胺第—表面的沒有導電電 路跡線之-部分,並使用兩條引線形成電性連結。在一 些實施例巾’除了焊料外可使_合劑來減咖。 0塗敷封裝材料以覆蓋料二極體的外 15 封裝㈣柯覆料絲醯雜層第—表面的 部分。在-些實施财,封裝材料 5括供環境及機械保護。縣材 v匕括波長轉化的-碟或者多個磷之結合 例中,封裝材料亦充當透鏡。在另一些 二 二極體組件包含配置在封裝材料上方的光散:發光 二些==圖案化期間亦㈣^ :^氧^缺軸合之後,料私封裝材料以 亞胺ΐ::之發光二極雜組件的-優勢在於填充聚醯 i)至少85之L顏色。在一 jt上實林彳 極體電路板基板具有至少賺顏::中,發光二 湖巴由ASTM E308 25 201208879 ; [10。觀察者及光源D65]所測定之1976 (L*,a*,b*) 色空間定義L顏色。100的L顏色視為純白色。 ϋ) 至少百分之80的反射比。對於LED來說’反 射的光越多,LED更亮且更有效率。在一些實施例中, 5 填充聚醯亞胺層具有至少百分之85的反射比。根據 ASTME1164測量反射比。因此,發光二極體組件不需 要額外的反射面,如PET反光膠帶或金屬塗層,來提 高及引導來自(諸)LED之光。無需額外的反射面,本 發明之發光二極體組件具有簡化的結構及生產,並可提 10 供重量的減少。 發光二極體組件之另一優勢是無論是從環境溫度 至70°C之LED模組的熱循環或使用中之典型的操作環 境的熱老化期間,均可保持填充聚醯亞胺層反射比及顏 色。 15 在一些實施例中,針對發光二極體組件,聚醯亞胺 衍生自90莫耳百分比的3,3',4,4,-聯苯四甲酸二酐及100 莫耳百分比的2,2,-二(三氟甲基)聯苯胺,且白色素粒 狀填料為二氧化鈦。在另一些實施例中,針對發光二極 ,組件,聚醯亞胺衍生自100莫耳百分比的3,3, 4 4,_聯 苯四甲醆二酐及100莫耳百分比的2 2··二( 聯苯胺,且白色素粒狀填料為二氧化鈦。—氣甲基) 強/發光二極體組件之填充聚醯亞胺層可選擇性包括 極料、添加劑及之類,只要它們不負面影響發光二 Μ 之^件的優點°在—些實施例中’會負面影響本發明 ^發光二極體組件的優點之添加劑的實例為,但不限 ;黑色素或消光劑。在-些實施射,可增加少量的 201208879 藍色素。少量的藍色素視覺增強及/或平衡白色。少量 的藍色素意指等於或小於1重量百分比。在一些實施例 中,可使用如鈷色素、銅色素、鐵色素、鋁色素或上述 的混合物之藍色素。在一實施例中,使用鋁色素。在一 5 些實施例中,填充聚醯亞胺層額外地主要由鋁硫矽酸鈉 (sodium aluminum sulfosilicate)色素(群青)所組成, 其在填充聚醯亞胺層之0.01、〇.〇5、〇.1、0.2、0.3、0.4、 〇·5、0.6、0.7、0.8、0.9及1重量百分比的上述任何兩 者之間並選擇性包括這任何兩者的量中。在一些實施例 10 中’填充聚醯亞胺層額外地主要由紹硫石夕酸納色素(群 青)所組成,其在填充聚醯亞胺層之從〇〇1至1重量 百分比的量中。 在一些實施例中,發光二極體組件另外包含一焊料 罩。該焊料罩之主要組成為: 15 i)· 一聚醯亞胺’其佔該焊料罩之從50到75重量 百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a. 以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至少45 莫耳百分比的3,3’,4,4,-聯苯四甲酸二酐, 以及 20 b. 以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至少50 莫耳百分比的2,2’-二(三氟甲基)聯苯胺; ii). 一白色素粒狀填料,其具有小於1 9微米之平 均粒度,且佔該焊料罩之從2〇到5〇重量百分比的量。 在一些實施例中’焊料罩之厚度在:12、15、2〇、3〇、 40、50、60、70、80、90、1〇〇、11〇、120 及 130 微米 的上述任兩者之間並選擇性包括這任兩者 。在一些實施 ⑧ 20 201208879 例中’焊料罩之厚度是從12到130微米。在另一些實 施例中’焊料罩之厚度是從12到60微米。 ^廣義上而言,反射焊料罩為已知;參見例如,Weaver 等人之美國專利案號7,431,479。Weaver等人揭露電絕 緣焊料罩,如光敏環氧樹脂、光敏聚醢亞胺及多層反射 片。Weaver等人揭露針對夠高濃度的填充材料,可以 增加焊料罩之反射率。當填料量的增加時,膜往往變得 更脆,使得在製程中更加難以處理膜。習用的反射焊料 罩可能會因數個原因的任一者而有問題,這些原因例 如.i白度不足,ii.反射率不足,出熱暴露後一段時間 後反射率差且顏色穩定性差(亦即,熱老化差),、機 械性質差,ν·紫外線照射後顏色穩定性差(亦即,紫外 冰老化差)以及vi·在焊接期間變形或變色。因此需要 一種改善的反射性焊料罩。 在一些實施例中,本發明之焊料罩具有至少百分之 80的反射比。在另一些實施例中,焊料罩具有至少百 分之85的反射比。根據astm E1164測量反射比。達 到反射比而不需在焊料罩上之額外的反射面。因此,一 般無需額外的反射面來提高並引導光線。無需額外的反 射面,本發明的焊料罩簡化結構及生產。並且,具有超 過一層的焊料罩容易出現分層及/或捲曲。 焊料罩具有至少85的L顏色。在一些實施例中,烊料 罩具有至少90的L顏色。由ciE 1976 (L*,a*, b*)色空 間定義L顏色。1〇〇的L顏色被視為純白色。 本發明之焊料罩的又另一個優勢是在熱老化保持 反射比及顏色。本發明之焊料罩的另一個優勢是在焊接 201208879
期間不會變色。白色pFT 胺層具有相當的反射比。與本㈣之填充聚酿亞 像程序中在焊接條件下變形白色Μ會在成 發明之焊料罩呈現:;足 不可作為嬋料罩。本 足夠的熱老化,lv•足夠二足夠的反射率, 間不會變形或變色。W機械性質,以及V.在焊接期 ,料罩可獅性包括強化填料、添加劑及之類,口 t們:負面影響本發明之焊料罩的優點。在一些實施 二影響本發明之焊料罩的優點之添加劑的實 1色素?_。在-些實施例中,Ϊ :” _色素。少篁的藍色素視覺增強及,或平衡 ϊΐ 實施例中,可使用如鈷色素、銅色素、鐵 15 20 中,使用紹色素。在一些實施例中,焊料罩㈣= 硫矽酸鈉色素(群青),其在焊料罩之從〇〇1 百分比的量中。 * 本發明之㈣罩呈現:i·足夠的白度,^足夠的反 射率’ iii·足夠的熱老化,iv.足夠的機械性質,以及 在焊接期間不會變形或變色。本發明之焊料罩與發光I 極體組件填充聚醯亞胺層的結合,能夠產生出相較於_ 僅使用一者更為增進的反射率之發光二極體組件。當$ 合使用時,所有外露表面都反光,進一步提高並重定^ 來自所附接的(諸)LED之光。 ° 在一些實施例中,發光二極體組件包含: 22 201208879 Α·—填充聚醯亞胺層,其具有填充聚醯亞胺層第 表面及填充聚醒亞胺層第二表面;該填充聚醯亞胺層 包含: Ο. 一聚醯亞胺’其佔該填充聚醢亞胺層之從 50至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a·以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3’,4,4,-聯苯四甲酸二 酐,以及 b.以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至少 5〇莫耳百分比的2,2,_二(三氣甲基)聯 苯胺; η)· —白色素粒狀填料,其具有小於19微米 之平均粒度,且佔該填充聚亞胺層的從2G到5〇重量 百分比的量; B. 導電電路跡線’其至少係形成在該填充聚醯亞 胺層第一表面上; C. 至少一發光二極體’其係附接到填充聚醯亞胺 層第一表面或附接至該導電電路跡線;以及 D. -封裝材料,其覆蓋發光二極體之外露表面及 填充聚醯亞胺層第一表面之至少一部分。 在一些實施例中,發光二極體組件包含 A. -填充聚醯亞胺層,其具有填充聚醯亞胺層第 一表面及填充聚駐胺層第二表面;該填充聚醯亞胺層 的主要組成為· ί)_θ 一聚醯亞胺’其佔該填充聚醯亞胺層之從 5〇至75重里百勺比的1,該聚醢亞胺衍生自·· 23 201208879 15 20 以聚醯亞胺之總二酐含量為 少莫耳百分比的3,31 ^至 甲酸二酐,以及 聯本四 以聚醯亞胺之總二胺含量為基 少50莫耳百分比的2 2,_二( 基)聯笨胺; ii). 一白色素粒狀填料’其具有小於19 之平均粒度,且佔該填充聚醯亞胺層之從2 儆木 百分比的量; 引50重量 B導電電路跡線,其至少係形成在該填充聚 胺層第一表面上; A亞 C. 一發光二極體,其係附接到該填充聚醯亞胺層 第—表面或附接至該導電電路跡線;以及 日 D· —封裝材料,其覆蓋該發光二極體之外露表面 及該填充聚醯亞胺層第一表面的至少一部分。 在—些實施例中,發光二極體組件包含: Α·—填充聚醮亞胺層,其具有填充聚醢亞胺層第 一表面及填充聚醯亞胺層第二表面;該填充聚醯亞胺層 的主要組成為: 〇. 一聚醯亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層的從 50至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a. 以聚醢亞胺之總二酐含量為基礎,至 少45莫耳百分比的3,3',4,4,-聯苯四 甲酸二酐,以及 a. b. 至 氟甲 ⑧ 24 201208879 b.以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至 少50莫耳百分比的2,2,-二(三氟甲 基)聯苯胺; η)· —白色素粒狀填料,其具有小於i 9微米 5 之平均粒度,且佔该填充聚醯亞胺層的從20到50重量 百分比的量; 111).鋁硫矽酸鈉色素,其佔該填充聚醯亞胺層 的從0.01至1重量百分比量。 B_導電電路跡線,其至少係形成在該填充聚醯亞 10 胺層第一表面上; C.至少一發光二極體,其係附接到該填充聚醯亞 胺層第一表面或附接至該導電電路跡線;以及 D· 一封裝材料’其覆蓋該發光二極體之外露表面 及該填充聚醯亞胺層第一表面的至少一部分。 15 在另一實施例,對於任何上述發光二極體組件實施 例,白色素粒狀填料是二氧化鈦。在另一實施例,對於 任何上述發光二極體組件實施例,以聚醯亞胺之總二酐 含量為基礎,聚醯亞胺衍生自至少50莫耳百分比的 3,3',4,4’-聯苯四甲酸二酐。在另一實施例,對於任何上 20 述發光二極體組件實施例,聚醢亞胺衍生自90莫耳百 分比的3,3,,4,4,-聯苯四甲酸二酐及100莫耳百分比的 2,2'_二(三氟甲基)聯苯胺。在另一實施例,對於任何 上述發光二極體組件實施例,聚醯亞胺衍生自100莫耳 百分比的3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐及100莫耳百分比的 '5 2,2'-二(三氟甲基)聯苯胺。 25 201208879 在另一些實施例中,當以聚醯亞胺之總二酐含量為 基礎,聚醯亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3',4,4'-聯苯四甲酸二酐時,以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎, 聚醯亞胺另外衍生自不超過55重量百分比的4,4'-(六 5 氟異丙基)二醚酸酐(6FDA)。 在又另一實施例中,當以聚醯亞胺之總二酐含量為 基礎,聚醯亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3’,4,4’-聯苯四甲酸二酐時,以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎, 聚醯亞胺另外衍生自不超過55重量百分比的焦蜜石酸 10 二酐。 在又另一實施例中,當以聚醯亞胺之總二酐含量為 基礎,聚醯亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3',4,4’-聯苯四曱酸二酐時,以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎, 聚醯亞胺額外衍生自不超過55重量百分比的4,4'-氧二 15 醚酸酐(ODPA) ; 4,4'-(4,4'-異亞丙基二苯)二(鄰苯二曱酸 酐)职八0八);2,3,3',4丨-聯焦蜜石酸二酐;2,2丨,3,3'-聯焦 蜜石酸二酐或其混合物。 在又另一實施例中,當以聚醯亞胺之總二酐含量為 基礎,聚醯亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3’,4,4’-20 聯苯四曱酸二酐時,以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎, 聚醯亞胺衍生自不超過55重量百分比的二苯砜四甲酸 二酐(DSDA) ; 4,4’-雙酚A二酐;1,2,3,4_環丁烷四甲酸 二酐;(-)-[lS*,5R*,6S*]-3·氧雜雙環[3.2.1]辛烷_2,4_二 酮-6-螺-3-(四氫呋喃-2,5-二酮);雙環[2.2.2]辛-7-烯 25 -2,3,5,6_四甲酸二酐;9,9-雙取代的二苯并哌喃衍生物 (xanthenes)或其混合物。
26 201208879 在一些實施例中,發光二極體組件包含 A. 一填充聚醯亞胺層,其具有填充聚醯亞胺層第 一表面及填充聚醯亞胺層第二表面;該填充聚醯亞胺層 包含: 1). 一聚酿亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層之從 50至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a.以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至 少45莫耳百分比的3,3’,4,4’-聯苯四 甲酸二酐,以及 b-以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至 少50莫耳百分比的2,2'-二(三氟甲 基)聯苯胺; ⑴· 一白色素粒狀填料,其具有小於19微米 之平均粒度,且佔該填充聚醯亞胺層的從2〇到5〇重量 百分比的量;
及今埴^衣㈣’冉復盍㈣光二極體之外露表面 及"亥填充聚酿亞胺層第-表面的至少一部分;以及 Ε·—焊料罩,該焊料罩包含: 重夏百分比的量 1). 一聚醯亞胺,其佔該焊料罩的從 t匕的量,該聚醯亞胺衍生自: 50 到 75 27 201208879 a.以聚醯亞胺之總二軒含量為基礎,至 )45莫耳百分比的3,3·,4,4··聯苯四 甲酸二軒,以及 b·以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至 )50莫耳百分比的22,_二(三氟甲 基)聯苯胺; ii). -白色素粒狀填料,其具有小於i 9微米 之平均粒度’且佔該焊料罩的從2_ 百分比的 量。 在些實施例中’發光二極體組件包含 A. S充聚醯亞胺層,其具有填充聚醯亞胺層第 表面及填充聚醯亞胺層第二表面;該填充聚醯亞胺層 的主要組成為: 1). 一聚醯亞胺’其佔該填充聚醯亞胺層的從 50至75重量百分比量,該聚醯亞胺衍生自: a. 以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至 少45莫耳百分比的3,3,,4,41_聯苯四 甲酸二針,以及 b. 以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至 少50莫耳百分比的2,2,_二(三氟曱 基)聯苯胺; Η). —白色素粒狀填料,其具有小於1.9微米 之平均粒度,且佔該填充聚醯亞胺層的從20到50重量 百分比的量; Β 導電電路跡線,其至少係形成在該填充聚醯亞 胺層第—表面上; 28 201208879 =-發光二鋪,其係義到轉絲醯亞胺層 面或附接至該導電電路跡線;以及 及殖封裝材料,其覆蓋該發光二極體之外露表面 及填充_亞胺層第—表面的至少—部分;以及 E.—嬋料罩,該焊料罩的主要組成為: 〇· 一聚醯亞胺,其佔焊料罩的從5〇到75 重1百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: 10 15 20 a.以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至 少45莫耳百分比的3,31,44,_聯笨四 甲酸二針,以及 b.以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至 少50莫耳百分比2,2,·二(三氟甲基) 聯苯胺; 11 ·—白色素粒狀填料,其具有小於丨_9微米 旦:粒度’且佔該焊料罩的從2〇到5〇重量百分比的 在另一實施例中,發光二極體組件包含: __ A' 一填充聚醯亞胺層,其具有填充聚醯亞胺層第 面及填絲醯亞胺層第二表面;充聚醯亞胺層 包含: 5〇 一聚醯亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層的從 至75重量百分比量,該聚醯亞胺衍生自: a.以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至 少45莫耳百分比的3 3,4 4,_聯苯四 甲酸二酐,以及 29 25 201208879 b_以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至 少50莫耳百分比的2,2'-二(三氟曱 基)聯苯胺; ii)· 一白色素粒狀填料,其具有小於1.9微米 5 之平均粒度,且佔該填充聚醯亞胺層的從20到50重量 百分比的量; in).鋁硫矽酸鈉色素,其佔該填充聚醯亞胺層 的從0.01至1重量百分比的量。 B·導電電路跡線,其至少係形成在該填充聚醯亞 ίο 胺層第一表面上; C·至少一發光二極體,其係附接到該填充聚醯亞 胺層第一表面或附接至該導電電路跡線;以及 D. 一封裝材料’其覆蓋該發光二極體之外露表面 及该填充聚酿亞胺層第"~表面的至少一部分;以及 15 E. 一焊料罩,該焊料罩包含: i) . 一聚醯亞胺,其佔該焊料罩的從5〇到75 重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a. 以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至 少45莫耳百分比的3,3i,4,4'-聯苯四 20 曱酸二酐,以及 b. 以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至 少50莫耳百分比的2,2,_二(三氟甲 基)聯苯胺; ii) . 一白色素粒狀填料,其具有小於t 9微米 之平均粒度,且佔該烊料罩的從2〇到5〇重量百分比的 量;以及 ⑧ 30 201208879 iii).鋁硫矽酸鈉色素,其佔焊料罩的從0.01 至1重量百分比的量。 在另一實施例中,發光二極體組件包含: A. 一填充醯亞胺層,其具有填充聚醯亞胺層第一 5 表面及填充聚醯亞胺層第二表面;該填充聚醯亞胺層的 主要組成為: i). 一聚醯亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層之從 50至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a. 以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至 ίο 少45莫耳百分比的3,3’,4,4匕聯苯四 甲酸二酐,以及 b. 以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至 少50莫耳百分比的2,2'-二(三氟曱 基)聯苯胺; 15 ii). —白色素粒狀填料,其具有小於1.9微米 之平均粒度,且佔該填充聚醯亞胺層之從20到50重量 百分比的量; iii).鋁硫矽酸鈉色素,其佔該填充聚醯亞胺層 之從0.01至1重量百分比的量。 20 B.導電電路跡線,其至少係形成在該填充聚醯亞 胺層第一表面上; C. 至少一發光二極體,其係附接至該填充聚醯亞 胺層第一表面或附接至該導電電路跡線;以及 D. 一封裝材料,其覆蓋該發光二極體之外露表面 25 及填充聚醯亞胺層第一表面的至少一部分;以及 E. 一焊料罩,該焊料罩的主要組成為: 31 201208879 ^ i}* 一聚醯亞胺,其佔焊料罩的從50到75 重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a·以聚酼亞胺之總二酐含量為基礎,至 少45莫耳百分比的3,3,,4,4,-聯苯四 甲酸二酐,以及 b.以聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至 少50莫耳百分比的22,_二(三氟甲 基)聯苯胺; ϋ). 一白色素粒狀填料,其具有小於19微米 之平均粒度,且佔焊料罩之從2〇到5〇重量百分比 量;以及 iii).銘硫;ε夕酸納色素’其佔該焊料罩之從 至1重量百分比的量。 · 在一些實施例中’對於任何上述發光二極體組件實 施例,填充聚醯亞胺層的白色素粒狀填料及焊料罩的白 色素粒狀填料是獨立的二氧化鈦或兩者都是二氧化鈦。 在另一實施例中,對於任何上述發光二極體組件實 施例’以t酿亞胺的總《一肝含量為基礎,填充聚酿亞胺 層的聚醯亞胺及焊料罩的聚酿亞胺是獨立衍生自(或兩 者都衍生自)至少50莫耳百分比的3,3,,4,4,_聯笨四甲 酸二酐。在另一實施例中,對於任何上述發光二極體組 件實施例’填充聚醯亞胺層的聚醯亞胺及焊料罩的聚醯 亞胺是獨立衍生自(或兩者都衍生自)90莫耳百分比 的3,3’,4,4,-聯苯四甲酸二酐及100莫耳百分比的22,_ 二(三氟曱基)聯苯胺。在另一實施例中,對於任何上 述發光二極體組件實施例,填充聚醯亞胺層的聚醢亞胺 32 201208879 : 及焊料罩的聚醯亞胺是獨立衍生自(或兩者都衍生自) - 100莫耳百分比的3,3·,4,4'-聯苯四甲酸二酐及100莫耳 百分比的2,2’·二(三氟甲基)聯苯胺。 在另一些實施例中,當以聚醯亞胺之總二酐含量為 5 基礎,聚醯亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3',4,4·· 聯苯四甲酸二酐時,以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎, 聚醯亞胺另外衍生自不超過55重量百分比的4,4'-(六 氟異丙基)二醚酸酐(6FDA)。 在又另一實施例中,當以聚醯亞胺之總二酐含量為 ίο 基礎,聚醯亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3',4,4·- 聯苯四甲酸二酐時,以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎, 聚醯亞胺另外衍生自不超過55重量百分比的焦蜜石酸 二針。 在又另一實施例中,當以聚醯亞胺之總二酐含量為 15 基礎,至少45莫耳百分比的聚醯亞胺衍生自3,3’,4,4’- 聯苯四甲酸二酐時,以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎, 聚醞亞胺額外衍生自不超過55重量百分比的4,4'-氧二 醚酸酐(ODPA) ; 4,4,-(4,4’-異亞丙基二苯)二(鄰苯二曱酸 酐XBPADA) ; 2,3,3',4’-聯焦蜜石酸二酐;2,2’,3,3丨-聯焦 20 蜜石酸二酐或其混合物。 在又另一實施例中’當以聚醯亞胺之總二酐含量為 基礎,至少45莫耳百分比的聚醯亞胺衍生自3,3',4,#-聯苯四曱酸二酐時,以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎, 聚醯亞胺衍生自不超過55重量百分比的二苯硪四甲酸 25 二酐(DSDA) ; 4,4·-雙酚Α二酐;1,2,3,4-環丁烷四曱酸 二酐;(-)-[lS*,5R*,6S*]-3-氧雜雙環[3.2.1]辛烷-2,4-二 33 201208879 酮-6-螺-3-(四氫呋喃-2,5-二綱);雙環[2·2_2]辛-7-烯 -2,3,5,6-四甲酸二酐;9,9-雙取代的二苯并派喃衍生物或 其混合物。 5 熱控層 可見光是在空間環境中之熱能的主要來源。熱控制 塗層(熱控層)用於敏感太空船或衛星零件’以防止過 多的熱量積聚。廣義上來說’熱控層之反光材料為已 知;參見例如Roth等人之U.S. 7,270,891及Long等人 ίο 之 WO02/097829。 習用的熱控層可能會基於數個原因之任一者而出 現問題,如反射率不足、附著力差、結構複雜、金屬或 聚合物昂貴、聚合物具有低Tg及/或高CTE,這不適合 用於當暴露在直接陽光時太空之可能的極端熱環境 »5 中。雖然白色聚對苯二甲酸乙二醇酯具有良好的反射 率9聚對苯二曱酸乙二醇酯無法承受長期暴露在低地球 執道的太空環境中;參見「Changes in Optical and Thermal Properties of the MISSE 2 PEACE Polymers and
Spacecraft Silicones」,Waters 等人;11th international 2〇 Symposium on Materials in Space Environment » Sept 15-18 2009,Aix en Provence,France。多層塗層或層壓 板可能因層間附著力差、更複雜的製造所導致之成本增 加及額外的材料成本而出現問題。亦希望減少熱控層的 單位重量。因此需要一種較低成本且改善的熱控層。 25 本發明之一實施例為包含填充聚醯亞胺層之一熱 控層。該填充聚醯亞胺層的主要組成為聚醯亞胺、白色 ⑧ 34 201208879 • 素粒狀填料物及導電填料。聚醯亞胺是存在於填充聚醯 : 亞胺層之50、55、60、65、70及75重量百分比之上述 任兩者之間並包括這任兩者的量中。在一些實施中,聚 酿亞胺存在於從填充聚醯亞胺層之50至75重量百分比 5 的量。白色素粒狀填料存在於填充聚醯亞胺層之20、 25、30、35、40、45及50重量百分比之上述任兩者之 間並選擇性包括這任兩者的量中。在一些實施例中,白 色素粒狀填料存在於填充聚醯亞胺層之從2〇至5〇重量 百分比的量。在一些實施例中,白色素粒狀填料為二氧 1〇 化鈦。 在一些實施例中,導電填料存在於填充聚醯亞胺層 之2、3、4及5重量百分比之上述任兩者之間並選擇性 包括追任兩者的量中。在一些實施例中,導電填料存在 於填充聚醯亞胺層之從2至5重量百分比的量。在一些 15 實施例中,導電填料選自由碳、碳黑、石墨、金屬粒狀 及上述之混合物所組成之群組。導電填料使填充聚醯亞 胺層具有充分的導電性而得以進行靜電荷之放電,從而 防止破壞迅速放電。 本發明之另-實施例為包含填充聚醯亞胺層之熱 20 控層。為填充聚酿亞胺層的主要組成為: A. θ聚醯亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層之從% 至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a)以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3·,4,4,_聯苯四甲酸二 25 酐,
35 S 201208879 b) 二胺含量為基礎*至少 2,2,-二(三I曱基)聯 以聚醯亞胺的總 50莫耳百分比的 苯胺,以及 B.白色素粒狀填料 20到50重量百分比的量 粒度, 其佔該填充聚醯亞胺層之從 並具有小於1.5微米之平均 击《 π、料,其佔該填充聚醯亞胺層之高達5 直77 b 。熱控層具有由ASTM E308 [1〇〇觀寧 10 者及光源糊所測定之至少85^ $ ASTMEU64所測定之至少百分之80的反射比。 在-些實施例中,聚酿亞胺衍生自 a)以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎,至少%莫 耳百分比的3,3’,4,4’·聯苯四甲二酐, 、 15 b)以聚醯亞胺的總二胺含量為基礎 ’至少50莫 耳百分比的2,2’·二(三氟甲基)聯苯胺。在_些實施例 中,白色素粒狀填料為二氧化鈦。 20 在一些實施例中,熱控層聚醯亞胺衍生自90莫耳 百分比的3,3',4,4’-聯苯四甲酸二酐及1〇〇莫耳百分比的 2,2’-二(三氟甲基)聯苯胺,且白色素粒狀填料為二氧 化鈦。在另一些實施例中,熱控層聚醯亞胺衍生自1〇〇 莫耳百分比的3,3,,4,4^聯苯四甲酸二酐及100莫耳百分 比的2,2’-二(三氟甲基)聯苯胺,且白色素粒狀填料為 一氧化鈦。在另一實施例中,以聚醢亞胺的總二酐含量 為基礎,熱控層5^酿亞胺額外衍生自不超過55重量百 分比的4,4'-氧二醚酸酐(ODPA) ; 4,4,-(4,4,-異亞丙基二 苯)二(鄰苯二甲酸酐)(BPADA) ; 2,3 3, 4,_聯焦蜜石酸二 36 25 201208879 • 針’ 2,2,3,3’-聯焦蜜石酸二軒或其混合物。在又另一實 : 施例中,以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎,熱控層聚醯 亞胺衍生自不超過55重量百分比的二苯礙四甲酸二酐 (DSDA) ; 4,4··雙酚A二酐;i,2,3,4-環丁烷四甲酸二酐; 5 (-)-[18*,511*,沾*]-3-氧雜雙環[3.2.1]辛烷-2,4-二酮-6-螺 _3-(四氫呋喃-2,5-二酮);雙環[2·2·2]辛-7-烯-2,3,5,6-四 甲酸二酐;9,9-雙取代的二苯并哌喃衍生物或其混合 物。在又另一實施例中,以聚醯亞胺的總二酐含量為基 礎’熱控層聚醯亞胺另外衍生自不超過55重量百分比 ίο 的4,4'·(六氟異丙基)二醚酸酐(6FDA)。在另一實施 例中,以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎,熱控層聚醯亞 胺另外衍生自不超過55重量百分比的焦蜜石酸二針。 在又另一實施例中,以聚醯亞胺的總二胺含量為基礎, 聚醯亞胺衍生自不超過50莫耳百分比的反式_ι,4-環己 15 二胺3,5-二氨基三氟甲苯;2-(三氟甲基)-1,4-苯二胺; 1,3-二氨基-2,4,5,6-四氟苯;2,2-二(3-氨基苯 基)1,1,1,3,3,3-六鼠丙烧,2,2’-二(4_氨基苯基)六氟丙烧 (6F 二胺);3,4'-二氨基二苯縫(3,4'-ODA) ; m-苯二胺 (MPD) ; 4,4-二(三氟甲氧基)聯苯胺;3,3,_二氨基_5,5l 20 三氟甲基聯苯;3,3’-二氨基-6,6,-三氟甲基聯苯;3,3'-二 (二氟曱基)聯本胺,2,2-二[4-(4-氨基苯氧基)苯基] 六氟丙烧(4-BDAF) ; 4,4’-二氨基二苯硫驗(4,4'-DDS); 3J-二氨基二苯颯(3,3'-DDS) ; 4,4'-二氨基二苯砜;2,2,-二(二甲基)聯苯胺;3,3*-二(二甲基)聯苯胺;4,4’-25 三氟甲基-2,2’-二氨基聯苯及其衍生物。 37 201208879 银發明’熱控層具有很高的反射比。因此,實 2==需要額外的反射層,如蝴。本發明 …,層』簡化結構及製造,並可提供重量的減少。 …、控層具有-般優於以半芳族聚合物製成的膜之 糾v ^ Γ 通常表現出較佳的紫外線穩定 声、乂描的機械性質,如模數及伸長率。模數(強 又越兩’膜越薄。較薄的膜致使較小構件之生產及更 t成本。較高的模數和較高伸長率使膜得被用於動態 的應,中。芳族聚合物通常可以承受更高的溫度而 不退化。高溫下之暴露可連續或S計(-次幾個小時且 經過幾次使用)。 1 一些實施例中,熱控層具有至少500kpsi(35162 kg/cm )之模數。在一些實施例中,熱控層具有至少 kps!(63291 kgW)之模數。由ASTMD 882測定模數。 15 另一個優點是,聚醯亞胺在添加色素之前具有低顏 色。因此,添加白色素粒狀填料會產生具有下列之埶俨 層: 一 1)至少85之L顏色。在一些實施例中,熱控層 具有至少90的L顏色。由ASTME308 [10。觀察者及光 源D65]所測定之CIE 1976 (L*,a*,b*)色空間定義二顏 色。1〇〇的L顏色視為純白色。 ii)至少百分之80的反射比。在一些實施例中, 熱控層具有至少百分之85的反射比。根據ASTME1164 測量反射比。另外,需要較少白色素粒狀填料來獲得L 顏色及反射比,因此保持良好的機械性質。 ⑧ 38 25 201208879 本發明的熱控層之其他優點為在熱老化期間保持 反射比和顏色及抵抗低地球軌道上長期曝光之能力。 希望熱控層具有大於百分之60的太陽能反射、小 於百分之20的太陽能吸收率及小於百分之3〇的太陽能 5 透光率,這些皆根據ASTME1105所測量(氣團-〇,接 近正入射(=<15°))’其為在平面上的兩個定向之平均 值。此外,希望熱控層具有小於百分之20的紅外線反 射比、大於百分之80之紅外線發射率及小於百分之5 的紅外透光率,這些皆根據ASTME408所測量(300K ίο 黑體比重,接近正入射(==< 15。)),其為在平面上的兩 個定.向之平均值。本發明之熱控層具有大於百分之65 的太陽能反射、百分之15的太陽能吸收率及百分之2〇 的太陽能透光率’這些皆根據ASTM E1105所測量(氣 團-0,接近正入射(=< 15。))’其為在平面上的兩個定 15 向之平均值。此外’本發明的熱控層具有百分之17的 紅外線反射比、百分之83之紅外線發射率及百分之零 的紅外透光率,這些皆根據ASTME408所測量(300 K 黑體比重,接近正入射(=<15。)),其為在平面上的兩 個定向之平均值。因此,本發明的熱控層之表現至少相 20 當或優於習用的熱控層。 熱控層的填充聚醯亞胺層可選擇性包括強化填料 或其他添加劑,只要它們不負面影響本發明的熱控層之 優點即可。在一些實施例中,會負面影響本發明之熱控 層的優點之添加劑的實例為(但不限於)在5重量百分比 25 以上的量中之黑色素或消光劑。在一些實施例,可調整 導電填料的量以提供靜電放電之電位,同時反射比所呈 39 201208879 現之灰化不大。在—些實施例中,可增加少量的藍色 素。少量的藍色素视覺增強及/或平衡白色。在一些實 施例中’可使用如㉝色素、銅色素、鐵色素、紹色素或 士述的混合物之藍色素。在一些實施例中,使用紹色 素。在一些實施例中,填絲醯亞胺層額外地主要由銘 爪石夕k納色素(群青)所組成,其在填充聚醯亞胺層之 〇 〇卜 〇 〇5 :0·1、〇·2、0.3、〇.4、0.5、〇.6、0.7、〇.8、 〇·9及1重量百刀比的上述任何兩者之間並選擇性包括 這任何兩者的量中。在—㈣施财,填充輯亞胺層 額外地主要由㉖硫㈣納色素(群青)所組成,其佔填 充聚醯亞胺層之從_至〗重量百分比的量。 15 20 在-些實施例中,熱控層附接到基板。在―些實施 7中,基板為金屬。在另—些實施例中,基板為聚合物。 在-些實施例中,熱控屬可藉由層壓或共擠壓而直接黏 ^至基板。在—些實施例中,使用黏合劑來黏合熱毯至 基板。在-些實施例中,黏合層為環氧樹脂。在一實施 例中,黏合層由環氧樹脂與硬化劑所組成,並且取決於 所需的&質’選擇性另含有額外的構件,例如,彈性體 強化劑、硬化加義、填絲與滯焰劑。在_些實施例 中’環氧樹脂是選自由雙盼Α型環氧樹脂、雙盼f型 環氧樹脂、_ S型環氧樹脂、苯酴祕型環氧樹脂、 祕型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、聯苯芳炫型 環虱樹脂、芳烷型環氧樹脂、雙環戊二烯型環氧樹脂、 ^功能型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、含構環氧樹脂、橡 膠、改性環氧樹脂及其混合物。 25 201208879 在另一些實施例中,黏合層為丙烯酸系黏合劑或甲 基丙烯酸系黏合劑(「丙烯酸系」及/或「甲基丙烯酸系」 此後將稱為「(甲基)丙烯酸系」)。在一些實施例中, 黏合層為壓力敏感的(甲基)丙烯酸系黏合劑。一般藉 5 由共聚合適的(曱基)丙烯酸與烷基酯來備製(曱基) 丙烯酸系壓敏膠黏合劑,並可包括適合的增黏劑,增塑 劑及其他添加劑來根據需要調整性質。壓力敏感的(曱 基)丙烯酸系黏合劑是眾所周知的,且在這裡無需詳細 描述。 10 在另一些實施例中,(金屬氧化物)黏合促進劑可 施加至熱控層以提高熱控層黏合至基板的黏合力。黏合 劑或黏合促進劑可藉由真空沉積、原子層沉積或電漿沉 積施加到熱控層的一側或兩側。在一些實施例中,熱控 層額外包含在熱控層的至少一側上之黏合層。在另一實 15 施例中,熱控層額外包含在熱控層的至少一側上之黏合 促進層。在一些實施例中,熱控層額外包含在熱控層的 至少一側上之黏合劑,其中該黏合劑為環氧黏合劑、丙 烯酸系黏合劑或甲基丙烯酸黏合劑。在一些實施例中, 熱控層額外包含在熱控層的至少一側上之金屬氧化物 20 黏合促進層。 在一些實施例中,熱控層包含填充聚醯亞胺層;該 填充聚醯亞胺層包含·· A. —聚醯亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層之從50 至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: 41 201208879 a) 以聚酿亞胺的總二軒含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3,,4,4,·聯苯四甲酸二 酐, b) 以聚酿亞胺的總二胺含量為基礎,至少 5 %莫耳百分比的2,2,·二(三氟曱基)聯 苯胺,以及 Β·白曰色素粒狀填料,其佔該填充聚醯亞胺層 之從 20到.50重量百刀比的量,並具有小於上$微米之平均 粒度, 10 C. 一導電填料,其_填充聚Si亞胺層之從2至 5重量百刀比的量,其中熱控層具有由綱⑼。 觀察者及錢糊所_之至少85之LI貞色以及根據 ASTM E1164所測定之至少百分之⑽的反射比。 在些實施例中,熱控層包含填充聚醯亞胺層;填 15 充聚醯亞胺層的主要組成為: A. 一聚醯亞胺,其佔該填充聚醢亞胺層之從50 至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a) 以聚酿亞胺的總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3',4,4'-聯苯四甲酸二 20 酐, b) 以聚酿亞胺的總二胺含量為基礎,至少 50莫耳百分比的2,2'-二(三氟曱基)聯 苯胺’以及 B. 白色素粒狀填料,其佔該填充聚醯亞胺層之從 25 2G到5G重量百分比的量,並具有小於1.5微米之平均 粒度; 42 ⑧ 201208879 C. 其佔該填充聚酿亞胺層之從2至 5重量百分比的量;其中熱控層具有由astme3〇8[i〇。 觀察者及先源D65]所測定之至少85之l顏色以及根據 ASTMEU64所収之至少百分之⑽的反射比。 在一些實闕中,缝層包含填絲醯亞胺層;填 充聚醯亞胺層的主要組成為: A. *酿亞胺’其佔該填充聚酿亞胺層之從5〇 至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a)以聚醯亞胺的總二軒含量為基礎,至少 10 15 20 45莫耳百分比的3,3,,4,4·-聯苯四甲酸二 酐, b)以聚醯亞胺的總二胺含量為基礎,至少 50莫耳百分比的22,_二(三氟甲基)聯 苯胺,以及 B. 白色素粒狀填料,其佔該填充聚醯亞胺層之從 20到50重量百分比的量,並具有小於i 5微米之平均 粒度, C. 一導電填料,其佔該填充聚醯亞胺層之從2至 5重量百分比的量; D· 一鋁硫矽酸鈉色素,其佔填充聚醯亞胺層之從 0.01至1重量百分比的量;其中熱控層具有由ASTM E308 [10°觀察者及光源D65]所測定之至少85之l顏色 以及根據ASTM E1164所測定之至少百分之8〇的反射 比。 在一些實施例中,熱控層包含填充聚醯亞胺層;填 充聚醯亞胺層的主要組成為·· 43 25 201208879 A. 一聚醯亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層之從50 至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a) 以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3’,4,4’_聯苯四甲酸二 5 酐, b) 以聚醯亞胺的總二胺含量為基礎,至少 50莫耳百分比的2,2’-二(三氟甲基)聯 苯胺,以及 B. 白色素粒狀填料,其佔填充聚醢亞胺層之從 ίο 20到50重量百分比的量,並具有小於1.5微米之平均 粒度, C. 一導電填料,其佔該填充聚醯亞胺層之從2至 5重量百分比的量,且係選自由破、碳黑、石墨、金屬 粒狀及上述之混合物所組成之群組;其中熱控層具有由 15 ASTME308 [10°觀察者及光源D65]所測定之至少85之 L顏色以及根據ASTM E1164所測定之至少百分之80 的反射比。 在一些實施例中,熱控層包含填充聚醯亞胺層;該 填充聚醯亞胺層包含: 20 A. 一聚醯亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層之從50 至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a) 以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3’,4,4’-聯苯四甲酸二 酐, 44 ⑧ 201208879 b)以聚醯亞胺的總二胺含量,至少5〇莫耳 百分比的2,2,-二(三氟甲基)聯苯胺, 以及 B.白色素粒狀填料,其佔該填充聚醯亞胺層之從 5 20到50重量百分比的量,並具有小於i 5微米之平均 粒度; C_ 一導電填料,其佔該填充聚醯亞胺層之從2至 5重量百分比的量,且係選自由碳、碳黑、石墨、金屬 粒狀及上述之混合物所組成之群組;其中熱控層具有由 ίο ASTME308 [10。觀察者及光源D65]所測定之至少85之 L顏色以及根據ASTM E1164所測定之至少百分之8〇 的反射比’且熱控層額外包含i)在熱控層的至少一側上 之黏合劑’其中該黏合劑為環氧黏合劑、丙烯酸系黏合 劑或曱基丙稀酸黏合劑,或者ii)在熱控層的至少一側上 15 之金屬氧化物黏合促進層。 在一些實施例中,熱控層包含填充聚醯亞胺層;填 充聚醯亞胺層的主要組成為: A. 一聚醯亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層之從5〇 至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: 20 a)以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3’,4,4,-聯苯四甲酸二 酐, b)以聚醯亞胺的總二胺含量為基礎,至少 50莫耳百分比的2,2’·二(三氟甲基)聯 25 苯胺,以及 45 201208879 B. 白色素粒狀填料’其佔該填充聚醯亞胺層之從 20到50重#百分比的量’並具有小於15微米之平均 粒度, C. 一導電填料,其佔該填充聚醯亞胺層之從2至 5重量百分比的量,且係選自由碳、碳黑、石墨、金屬 粒狀及上述之混合物所組成之群組丨其中熱控層具有由 ASTM E308 [10觀察者及光源D65]所測定之至少85之 L顏色以及根據ASTM E1164所測定之至少百分之8〇 的反射比,且熱控層額外包含丨)在熱控層的至少一側上 之黏合劑,其中該黏合劑為環氧黏合劑、丙烯酸系黏合 劑或曱基丙稀酸黏合劑,或者ϋ)在熱控層的至少一側上 之金屬氧化物黏合促進層。 在一些實施例,對於任何上述熱控層實施例,白色 素粒狀填料是二氧化鈦。 在另一實施例,對於任何上述熱控層實施例,以聚 醯亞胺之總二酐含量為基礎,聚醯亞胺衍生自至少% 莫耳百分比的3,3’,4,4,-聯苯四甲酸二酐。在另一實施 例,對於任何上述熱控層實施例,聚醯亞胺衍生自9〇 莫耳百分比的3,3’,4,4’-聯苯四甲酸二酐及2,2,-二(三氣 甲基)聯苯胺的100莫耳百分比。在另一實施例,對於 任何上述熱控層實施例’聚醯亞胺衍生自100莫耳百分 比的3,3’,4,4,-聯苯四甲酸二酐及1〇〇莫耳百分的22,_ 二(三氟甲基)聯苯胺。 在另一些實施例中’當以聚醯亞胺之總二酐含量為 基礎’聚醯亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3,,454,_ 聯苯四曱酸二酐時,以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎, 46 201208879 聚醯亞胺另外衍生自不超過55重量百分比的4,4'-(六 ; 氟異丙基)二醚酸酐(6FDA)。 在又另一實施例中,當以聚醯亞胺之總二酐含量為 基礎,聚醯亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3’,4,4’-5 聯苯四甲酸二酐時,以聚醯亞胺之總二酐含量為基礎’ 聚醯亞胺另外衍生自不超過55重量百分比的焦蜜石酸 二酉干0 在又另一實施例中,當以聚醯亞胺之總二酐含量為 基礎,聚醢亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3’,4,4’-1〇 聯苯四甲酸二酐時’以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎’ 聚醯亞胺額外衍生自不超過55重量百分比的4,4'-氧二 醚酸酐(ODPA); 4,4,-(4,4,-異亞丙基二苯)二(鄰苯二甲酸 酐)(BPADA) ; 2,3,3,,4,-聯焦蜜石酸二酐;2,2’,3,3’-聯焦 蜜石酸二酐或其混合物。 15 在又另·一實施例中,當以聚酿亞胺之總 '一昕含重為 基礎,聚醯亞胺衍生自至少45莫耳百分比的3,3’,4,4’-聯笨四甲酸二酐時,以聚醯亞胺的總二酐含量為基礎, 聚醯亞胺衍生自不超過55重量百分比的二苯砜四甲酸 二酐(DSDA) ; 4,4'-雙酚A二酐;1,2,3,4-環丁烷四曱酸 2〇 二酐;(-)-[18*,511*,68*]-3-氧雜雙環[3.2.1]辛烷-2,4-二 嗣-6-螺-3-(四氫吱喃-2,5-二酮);雙環[2.2.2]辛-7-稀 _2,3,5,6-四甲酸二酐;9,9-雙取代的二苯并哌喃衍生物 (xanthenes)或其混合物。 以提及方式併入在此所述之所有出版物、專利申請 25 案、專利以及其他參考文獻之全部。除非另加說明,否 則在本文採用的所有技術以及科學名詞的含意,皆與 47 201208879 習此項技術者所普遍認知者相同。在發生矛盾的情況 下’以本說明書為準,包括定義在内。 雖然在本發明之實施或測試可使用相似或等同於 在此所述者之方法及材料,但在此說明合適的方法及材 5 料。 實例 在此之材料、方法及實例僅為例示性,除非特別說 明,且不意欲為限制性。雖然在本發明之實施或測試可 10 使用相似或等同於在此所述者之方法及材料,但在此說 明合適的方法及材料。 下列字彙包含使用的每種成分之名稱及縮寫的列 表: 金屬化PET: Mylar®聚酯膜雙面鋁金屬化可從 15 DuPont-Teijin 膜取得 2.0 密耳(50.8 微米)
Aramica® :可從 Teijin Advanced Film Co.取得之芳族 聚醯胺膜0.17密耳(4.3微米) 白色焊料罩:可從San-Ei Kagaku Co· Ltd.,Japan取得 之SSR-6300S液態感光阻焊油墨, 2〇 可從 T〇ray_DuPont Company, Ltd.,Japan 取得之具有
0.50密耳厚的白色環氧樹脂塗料的 Kapton® 50EN 白色 PET :來自 DuPont Teijin Films U.S 之
Mylar®300XMWHll 48 201208879 : L顏色,如由CIE 1976 (ΙΛ a*,b*)色空間所定義(L*=0 ; 產生黑色,L*=100表示漫白),由ASTME308 [10。觀察 員及光源D65]所測定 反射比(反射率的百分比),由ASTME1164 (以10奈 5 米為增額 400-700 nm)所測定。HunterLabs ColorQuest XE。D65/10光源/觀察者。每標本三個測量的平均。 張力模數,由ASTM D-882所測定。 伸長度,由ASTMD-882所測定。 耐浮焊性,由IPCTM 650,方法2.4.13A所測定。 10 粒度,使用Horiba LA-930雷射光散射粒度分佈分析儀 來加以測量。 實例1 實例1繪示本發明之填充聚醯亞胺層相較於具有 相同量的二氧化鈦之其他聚醯亞胺來說,具有較高的反 射比及L顏色。 藉由將3,3’,4,4,-聯苯四曱酸二酐[BPDA]與2,2'二 (三氟曱基)聯苯胺[TFMB]聚合至在二甲基乙醢 胺[DMAc]中在23重量百分比的聚醯胺酸固體之約1〇〇 泊來製備基礎聚醯胺酸預聚合物。保留此預聚合物的_ P刀來製備一氧化欽漿液。藉由添加在DMAc中之6 重量百分比化學計量的PMDA溶液,或替代地,同等 化學計量的BPDA固體來鏈延伸其餘的預聚合物溶 液’使所得的溶液具有約3〇〇〇泊之黏度。 製備二氧化鈦漿液,其由58重量百分比的DMAc、 如上述般製備的6.4重量百分比的BPDA/TFMB聚醯胺 49 201208879 酸預聚合物溶液(在DMAc中之23重量百分比的溶 液)、35重量百分比的二氧化鈦粉末(DuPont TiPure® R-706)及0.05重量百分比的群青無機色素(來自 Nubiola之NubicoatHWR)所組成。將該些成分在轉子 5 定子高速分散研磨機中完全混合。漿液之中值粒徑為 1·2微米。 將32公斤的二氧化鈦漿液混合到在50加备槽中之 191公斤的BPDA/TFMB聚醯胺酸溶液(在DMAc中之 23重量百分比的聚醯胺酸固體)。 ίο 此漿液可混合到具有3000泊之黏度的完成聚醯胺 酸溶液’或至一預聚合物溶液,然後使用在DMAc中之 6重量百分比化學計量的PMDA溶液,或同等化學計量 的BPDA固體來隨後鏈延伸該預聚合物溶液,使所得的 溶液具有約3000泊之黏度。該槽係配備有三個獨立控 15 制的攪拌器軸:一低速錨式混合器、一高速碟式分散器 以及一高剪切轉子定子乳化器。該錨式混合器、分散器 以及乳化器之速度可作必要之調整,以確保有效之混合 與分散而不會過度加熱混合物。藉由使經冷卻的乙二醇 流經混合槽之失套,而進一步調節混合物之溫度。將完 20 成溶液通過20微米的袋狀濾器進行過濾,並進行真空 除氣以去除夾帶之空氣。將完成的聚合物/二氧化鈦混 合物冷卻至約-6°C,在混合器中計量轉化化學品醋酸軒 及3-甲基吼啶,並使用槽膜將膜鑄造到90Ϊ旋轉鼓上。 從鼓剝除所得之凝膠膜並送入拉幅烘乾爐,在該處使用 25 空氣對流將其乾燥化至60至75重量百分比固體,然後 ⑧ 50 201208879 使用輻射加熱來固化至大於98百分比固體程度。結果 如表1所示。 實例2 5 實例2繪示本發明之填充聚醯亞胺層相較於具有 相同量的二氧化鈦之其他非低色聚醯亞胺來說,具有較 兩的反射比及L顏色。 如實例1中般製備基礎聚醯胺酸預聚合物。製備二 氧化鈦漿液,其由58重量百分比的DMAc、6.4重量百 10 分比的BPDA/TFMB聚醯胺酸預聚合物溶液為(在 DMAc中之23重量百分比的溶液)、35重量百分比的二 氧化鈦粉末(DuPontTiPure®R-l〇l)及〇.〇5重量百分 比的群青無機色素(來自Nubiola之Nubicoat HWR) 所組成。將該些成分在轉子定子高速分散研磨機中完全 15 混合。漿液之中位粒度為1·8微米。在200 mL·燒杯中 將14克的二氧化鈦漿液充分混合到85克的保留聚醯胺 酸溶液中(其先前使用在DM Ac中之6重量百分比化學 計量的PMDA溶液加以鏈延伸至3〇〇〇泊)。真空除氣 聚合物混合物。使用不鏽鋼鑄型棒,將膜以手動方式鑄 20 造於附著在玻璃板的Mylar®片上。將含有渴镇膜之
Mylar®片浸潰至池中,該池係由3_甲基吡啶與醋酸酐 之50/50混合物所組成。將該池溫和攪拌3至4分鐘的 時間,以引發臈的亞胺化與膠化。從Mylar⑧載片剝除 凝膠膜並放置到栓框上。在使殘留溶劑自該膜排出後, 25 將含有該膜之栓框放置在15〇t的烘箱中。在45至60 分鐘的時間中將烘箱溫度提高到34〇t,並保持在34〇 201208879 °C 10分鐘。接著從烘箱移除該膜並讓其冷卻。結果如 表1所示。 對照實例1 5 對照實例1繪示具有相同量的二氧化鈦之其他芳 族聚醯亞胺具有較低的反射比及L顏色。 藉由將焦蜜石酸二酐[PMDA]與4,4,-二氨基二苯醚 [4,4-〇〇八]聚合至在#^’二甲基乙酿胺[〇]\4八0]中在21 重量百分比的聚醯胺酸固體之約1〇〇泊來製備基礎聚 10 醯胺酸預聚合物。保留此預聚合物的一部分來製備二氧 化鈦漿液。製備二氧化鈦漿液,其由58重量百分比的 DMAc、6.4重量百分比的保留PMDA/ODA聚醯胺酸預 聚合物溶液(在DMAc中之21重量百分比的溶液)、35 重莖百分比的二氧化鈦粉末(DuPont TiPure® R-706) 15 及〇·〇5重3!百分比的群青無機色素(來自Nubiola之
Nubicoat HWR)所組成。將該些成分在轉子定子高速 分散研磨機中完全混合。漿液之中值粒徑為2.4微米。 在200 mL燒杯中將15克的二氧化鈦漿液混合到8〇克 的聚醯胺酸溶液中。藉由添加在DMAc中之6重量百分 20 比化學計量的PMDA溶液來鏈延伸所得的預聚合物溶 液’使所得的溶液具有約2000泊之黏度。真空除氣聚 合物混合物。以如實例2中般所述相同方式製備膜。在 供箱中固化s玄膜,其中在45至60分鐘的時間中將溫度 提高到375°C ’並保持在375°C 10分鐘。接著從烘箱 25 移除該膜並讓其冷卻。結果如表1所示。 ⑧ 52 201208879 對照實例2 對照實例2繪示具有相同量的二氧化鈦之其他芳 族聚釀亞胺具有較低的反射比及L顏色。 藉由將焦蜜石酸二酐[PMDA]及3,3’,4,4-聯苯四曱 5 酸二酐(BPDA)與 4,4·-二氨基二苯醚[4,4,-〇DA]及 1,4-苯二胺(PPD)聚合至在w,二甲基乙醯胺pMAc]中 在20重量百分比的聚醯胺酸固體之約100泊來製備基 礎共聚醯胺酸預聚合物。保留此預聚合物的一部分來製 備二氡化鈦漿液。製備二氧化鈦漿液,其由58重量百 ίο 分比的DMAc、6_4重量百分比的保留聚醯胺酸預聚合 物、35重量百分比的二氧化鈦粉末(DuPont TiPure® R-706 )及〇·〇5重量百分比的群青無機色素(來自 Nubiola之NubicoatHWR)所組成。將該些成分在轉子 定子高速分散研磨機中完全混合。漿液之中值粒徑為 15 2.7微米。在200 mL燒杯中將15克的二氧化鈦漿液混 合到80克的聚醢胺酸溶液中。藉由添加在DMAc中之 6重量百分比化學計量的PMDA溶液來鏈延伸所得的預 聚合物溶液,使所得的溶液具有約2000泊之黏度。真 空除氣聚合物混合物。以如實例2中般所述相同方式製 20 備膜。在烘箱中固化該膜,其中在45至60分鐘的時間 中將溫度提高到375°C,並保持在375〇C 10分鐘。接 著從烘箱移除該膜並讓其冷卻。結果如表1所示。 表1
Ti〇2 重量百分 比填料 厚度 (密耳) 反射比 (百分比) L顏色 模數 (kpsi) 伸長度 (百分比) 實例1 R706 25 1.02 86 94 1000 53 53 201208879 存九r 〇 T> 1 Λ 1 -----—, K1U 1 Zj l.i 81 87 967 51 對照 實例1 R706 25 1.08 60 43 255 31 對照 實例2 R706 25 1.17 57 35 355 19 對照實例3
Aramica⑧,芳族聚醯胺膜。 圖1顯不實例1之未填充的聚醯亞胺膜比芳族聚醢 5 胺膜具有更尚的透光率,即使聚醯亞胺膜比芳族聚醯胺 膜厚約為6倍》 實例3 實例3繪示本發明之填充聚醢亞胺層在熱老化後 10 顏色及反射比中的變化不大,並通過财浮焊性測試而不 變形或改變顏色。 如實例1中所述般製備聚醯亞胺。於圖2中繪製熱 老化後的L顏色之改變。於圖3中繪製熱老化後的反射 比之改變。於表2及表3中敘述耐浮焊性結果。 15 對照實例4 白色 PET,Mylar®300XMWHll。 對照實例4繪示,雖然熱老化後的顏色及反射比的 改變都不錯,但白色PET在耐浮焊性測試期間變形。 2〇 於圖2中繪製熱老化後的l顏色之改變。於圖3 中繪製熱老化後的反射比之改變。於表2中敘述耐浮焊 性結果。 ⑧ 54 201208879 對照實例5 具有0.50密耳厚的白色環氧樹脂塗料的Kapton® 50EN ° 5 對照實例5繪示,具有白色環氧樹脂塗料之聚醯亞 胺在熱老化後變色,具有較低的反射比,並在耐浮焊性 測試中變形。 於圖2中繪製熱老化後的L顏色之改變。於圖3 中繪製熱老化後的反射比之改變。於表2中敘述耐浮焊 10 性結果。 對照實例6 金屬化PET。 對照實例6繪示,金屬化PET在熱老化後變色, 15 具有較低的反射比’並在耐浮焊性測試中變形。 於圖2中繪製熱老化後的l顏色之改變。於圖3 中繪製熱老化後的反射比之改變。於表2中敘述耐浮焊 性結果。 20 對照實例7 白色焊料罩 對照實例7繪示白色焊料罩在熱老化後改變顏色 及反射比,並㈣祕性Μ之後有變色。 於圖2中繪製熱老化後的L顏色之改變。於圖3 中.繪製熱老化後的反射比。於表2及表3中欽述 耐浮焊性結果。 55 25 201208879 表2 而才浮焊性測試結果•目視檢查 焊接前外觀 焊接後外觀 實例3 填充聚醯亞胺 不透明白色膜 不透明白色膜,無 破損 對照實例4 白色PET 不透明白色膜 膜變形,起泡,並 有熔化的邊緣 對照實例5 具有白色環氧樹脂塗料的 Kapton® 50EN 具有單面不透明的白色塗 層之琥珀色聚醯亞胺膜 膜嚴重捲曲 對照實例6 金屬化PET 雙面鍍鋁不透明膠膜 膜縮小,並有熔化 的邊緣 對照實例7 塗覆到金屬鋁的核心之白 焊料罩顏色轉成淺 白色焊料罩 色焊料罩油墨 粉色 表3 耐浮焊性測試結果-L顏色 L顏色 耐浮焊性測試前 耐浮焊性測試後 實例3 填充聚醯亞胺 90.48 90.34 對照實例4 白色PET 96.14 * 對照實例5 具有白色環氧樹脂塗料的 Kapton® 50EN 87.98 氺 對照實例6 金屬化PET 94.09 氺 對照實例7 白色焊料罩 91.09 79.8 *標本被耐浮焊性測試破壞而無法測量顏色 應注意的是,上面在一般性描述或實例中所述之作 ίο 業並非都是必要的,一部份具體作業可以是不必要的, 56 201208879 並且除了所述的那些作業以外,可執行其他作業。此 ^所列作業順序不必然是執行這些作業的順序。在閲 °貝此說明書之後,熟悉此技藝者將能夠判斷哪個作業可 用於其特定需求或需要。 紙在上述說明中,已參照特定實施例來說明本發明。 本領域普通技術人員應理解在不脫離下列申請專 利,圍所提出之本發明範圍的情況下,可進行各種修改 L ^更。可㈣於相同、等效或類似目的之替代特徵結 A取代此說明書中所揭露的所有特徵結構。 ^此’應將本說明書朗示視為說明性而非限制性,且 〜、欲將所有這類修改涵括於本發明之範圍中。 題解述關於特之效益、其他優點及問 15 20 ::任何可導致這些效益、優點或解決方4= 的7L件解讀為是任何或所有專圍關 鍵、必需或必要之特徵或元件。 心圓之關 佳範圍二^其他數值或參數有指定的範圍、較 犯圍或表列di上下值之時,這應理 二?值之任何對所構成的= 數值範;:處:該範;==在本文中給*某- 範圍内的所有整數和分點,以及位於該 脅並不意欲限定為定義1圍時吨=特^明之範 【圖式簡單說明】 於附圖中舉例而非限制性地說明本發明。 25 201208879 圖1為本發明之未填充聚醯亞胺及Aramica®膜之 百分透光率的圖形。 圖2為各種反射膜之L顏色的改變對攝氏130度之 數小時暴露的圖形。 圖3為各種反射膜在550 nm之百分反射率的改變 對攝氏130度之數小時暴露的圖。 ③ 58 201208879 【主要元件符號說明】 C; 59
Claims (1)
- 201208879 七、申請專利範圍: 1. 一種發光二極體組件,包含: Α·填充聚醯亞胺層,其具有一填充聚醯亞胺層第 -表面及-填充聚酿亞胺層第二表面;該填充聚醯亞胺層 的主要組成為: i}- 一聚醯亞胺,其佔該填充聚醯亞胺層之從 50至75重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: a. 以該聚醯亞胺之總二酐含量為基礎, 至少45莫耳百分比的3,3',4,4'-聯苯四 甲酸二酐,以及 b. 以該聚醯亞胺之總二胺含量為基礎, 至少50莫耳百分比的2,2,·二(三氟甲 基)聯苯胺; ii)· 一白色素粒狀填料,其具有小於丨.9微米之 平均粒度,且佔該填充聚醯亞胺層之從2〇到5〇重量百分 比的量; B·導電電路跡線,其至少係形成在該填充聚醯亞胺 層第一表面上; C. 至少一發光二極體,其係附接到該填充聚醯亞胺 層第一表面或附接至該些導電電路跡線;以及 D. —封裝材料,其覆蓋該發光二極體之外露表面及 該填充聚醯亞胺層第一表面的至少一部分。 2. 如請求項1所述之發光二極體組件’其中該填充聚醯亞胺 層額外地主要由佔該填充聚醯亞胺層之從0.01至1重量 ⑧ 60 201208879 百分比的量之雜琉石夕酸納(s〇dium aluminum sulf〇silicate) 色素所組成。 3·如請求項1所述之發光二極體組件’其中該白色素粒狀填 料為二氧化鈦。 4·如請求項1所述之發光二極體組件’其中該聚醯亞胺衍生 自90莫耳百分比的3,3’,4,4’-聯苯四甲酸二酐及100莫耳 百分比的2,2'-二(三氟甲基)聯苯胺’且該白色素粒狀填 料為二氧化鈦。 5. 如請求項1所述之發光二極體組件,其中該聚醯亞胺衍生 自100莫耳百分比的3,3',4,4’-聯苯四甲酸二酐及100莫耳 百分比的2,2,-二·(三氟甲基)聯苯胺’且該白色素粒狀填 料為二氧化鈦。 6. 如請求項1所述之發光二極體組件’其中以該聚醯亞胺之 總二酐含量為基礎,該聚醯亞胺衍生自至少50莫耳百分 比的3,3,,4,4,-聯苯四甲酸二酐。 7. 如請求項1所述之發光二極體組件,其中以該聚醯亞胺之 總二酐含量為基礎,該聚醯亞胺額外衍生自不超過55重 量百分比的4,4'-氧二醚酸酐(ODPA) ; 4,4'-(4,4'-異亞丙基 二苯)二(鄰苯二甲酸酐)(BPADA) ; 2,3,3·,4·-聯苯四甲酸二 酐;2,2',3,3·-聯苯四甲酸二釺或其混合物。 201208879 8. 如請求項1所述之發光二極體組件,其中以該聚酿亞胺的 總二酐含量為基礎,該聚醯亞胺衍生自不超過55重量百 分比的二苯颯四甲酸二酐(DSDA) ; 4,4'-雙鹼A二酐; 1,2,3,4-環丁烷四曱酸二酐;(-)-[18*,511*,65*]-3_氧雜雙環 [3.2.1] 辛烷-2,4-二酮-6-螺-3-(四氫呋喃-2,5-二嗣);雙環 [2.2.2] 辛-7-烯-2,3,5,6-四甲酸二酐;9,9-雙取代的二苯并略 喃衍生物(xanthenes)或其混合物。 9. 如請求項1所述之發光二極體組件,其中以該聚酿亞胺的 總二酐含量為基礎,該聚醯亞胺額外衍生自不超過55重 量百分比的4,4’-(六氟異丙基)二醚酸酐(6F〇A)° 10. 如請求項1所述之發光二極體組件,其中以該聚醯亞胺 的總二酐含量為基礎,該聚醯亞胺額外衍生自不超過55 重量百分比的焦蜜石酸二酐。 11. 如請求項1所述之發光二極體組件,其中以該聚醯亞胺 的總二胺含量為基礎,該聚醯亞胺額外衍生自不超過50 莫耳百分比的反式-1,4-環己二胺3,5-二氨基三氟甲苯; 2-(三氟甲基)-M-苯二胺;1,3-二氨基-2,4,5,6-四氟苯; 2,2-—(3-氣基苯基)1,1,1,3,3,3-六氟丙烧;2,2'-二(4-氣基 苯基)六氟丙烷(6?二胺);3,4'-二氨基二苯醚(3,4’-〇〇八); m-苯二胺(MPD); 4,4-二(三氟曱氧基)聯苯胺;3,3’·二 氨基-5,5'-三氟甲基聯苯;3,3,_二氨基-6,6,-三氟甲基聯 苯;3,3'·二(三氟甲基)聯苯胺;2,2-二[4-(4-氨基苯氧 基)苯基]六氟丙烷(4-BDAF) ; 4,4'-二氨基二苯硫醚 62 ⑧ 201208879 DDs) ; 3 3ι_二氨基二苯颯(3 3i_DdS) ; 4,4,、… 苯砜;2 ο, / β、 一風基二 ζ,2 -二(二甲基)聯苯胺;3,3’-二(二甲萁、 胺;4 4' TD聯笨 二氟甲基-2,2’-二氨基聯苯或其混合物。 ♦ 12 ·如請求項1 聚矽氧或環 所述之發光二極體組件, 氧樹脂。 其中該封裝材料為 13·=求項丨所述之發光二極體組件,其額外包含 罩,遠埤料罩主要由下列所組成: 广 八1}·—聚醯亞胺,其佔該焊料罩之從50到75重θ 百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: 蕙 a·以該聚醯亞胺之總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3,,4,4,-聯苯四甲酸二 酐,以及 b 以該聚醯亞胺之總二胺含量為基礎,至少 5〇莫耳百分比的2,2,-二(三氟曱基)聯笨 胺; U)· 一白色素粒狀填料,其具有小於1_9微米之平 二;:立度,並佔該焊料罩之從2〇到5〇重量百分比的量。 14 μ種熱控層’包含—填充聚醯亞胺層,該填充聚醯亞胺 層主要由下列所組成: 7ς 一聚醯亞胺’其佔該填充聚醯亞胺層之從50至 重量百分比的量,該聚醯亞胺衍生自: 63 201208879 )以該聚酿亞胺的總二酐含量為基礎,至少 45莫耳百分比的3,3’,4,4,-聯苯四甲酸二 酐, b)以該聚醯亞胺的總二胺含量,至少5〇莫耳 百分比的2,2,-二(三氟甲基)聯苯胺,、以 及 B’白色素粒狀填料,其佔該填充聚醯亞胺層之從 20到50重量百分比的量’並具有小於^ $微米之平均粒 度; C· 一導電填料’其佔該填充聚醯亞胺層之從2至 5重量百分比的量; 其中該熱控層具有由ASTME308 [10。觀察者及光源 D65]所測定之至少85之L顏色以及根據ASTM E1164 所測定之至少百分之8〇的反射比。 15. 如請求項14所述之熱控層,其中該填充聚醯亞胺層額外 包含佔該填充聚醯亞胺層之從〇.〇1至1重量百分比的量 之紹硫石夕酸納(sodium aluminum sulfosilicate)色素。 16. 如請求項15所述之熱控層,其中該白色素粒狀填料為二 氧化鈦。 17.如請求項14所述之熱控層,其中該聚醯亞胺衍生自90 莫耳百分比的3,3\4/-聯苯四甲酸二酐及100莫耳百分 比的2,2’-二(三氟甲基)聯苯胺,且該白色素粒狀填料 為二氧化鈦。 ⑧ 64 201208879 18. 如請求項14所述之熱控層,其中該聚醯亞胺衍生自100 莫耳百分比的3,3’,4,_聯苯四甲酸二酐及100莫耳百分 比的2,2’-二(三氟甲基)聯苯胺,且該白色素粒狀填料 為二氧化鈦。 19. 如請求項14所述之熱控層,其中以該聚醯亞胺之總二酐 含量為基礎,該聚醯亞胺衍生自至少50莫耳百分比的 3,3’,4,4’-聯苯四甲酸二酐。 20. 如請求項14所述之熱控層,其中以該聚醯亞胺之總二酐 含量為基礎,該聚醯亞胺額外衍生自不超過55重量百分 比的4,4'-氧二醚酸酐(ODPA) ; 4,4'-(4,4’-異亞丙基二苯) 二(鄰苯二甲酸酐)(BPADA) ; 2,3,3',4’-聯苯四甲酸二酐; 2,2’,3,3’-聯苯四曱酸二酐或其混合物。 21. 如請求項14所述之熱控層,其中以該聚醯亞胺的總二酐 含量為基礎,該聚醯亞胺衍生自不超過55重量百分比的 二苯砜四甲酸二酐(080八);4,4’-雙酚人二酐;1,2,3,4-環丁烷四甲酸二酐;(-MlS*,5R*,6S*]-3-氧雜雙環[3.2.1] 辛烷-2,4-二酮-6-螺-3-(四氫呋喃-2,5-二酮);雙環[2·2·2] 辛_7_烯-2,3,5,6-四曱酸二酐;9,9-雙取代的二苯并哌喃衍 生物(xanthenes)或其混合物。 65 201208879 22. 如請求項14所述之熱控層,其中以該聚醯亞胺的總二酐 含量為基礎,該聚醯亞胺額外衍生自不超過55重量百分 比的4,4’-(六氟異丙基)二醚酸酐(6FDA)。 23. 如請求項14所述之熱控層,其中以該聚醯亞胺的總二酐 含量為基礎,該聚醯亞胺額外衍生自不超過55重量百分 比的焦蜜石酸二酐。 24. 如請求項14所述之熱控層,其中以該聚醯亞胺的總二胺 含量為基礎,該聚醯亞胺額外衍生自不超過5〇莫耳百分 比的反式-1,4-環己二胺3,5-二氨基三氟甲苯;2_(三氟甲 基)-1,4-苯二胺,1,3-二氨基-2,4,5,6-四氟苯;2,2-二(3- 氨基苯基)1,1,1,3,3,3-六氟丙烷;2,2,_二(4-氨基苯基)六氟 丙烷(6F二胺);3,4’-二氨基二苯醚(3,4,_〇DA) ; m_苯二胺 (MPD) ; 4,4-二(二氟曱氧基)聯苯胺;3,3’-二氨基-5,5,· 二甲基聯苯,3,3 - 一氣基-6,6··三氟曱基聯苯;3 3,-二 (三氟甲基)聯苯胺;2,2-二[4-(4_氨基苯氧基)苯基]六 既丙烧(4-BDAF),4,4 -一氣基二苯硫; 3 3,- 一I基二苯礙(3,3 -DDS),4,4’-二氨基二苯;5風;2 2,·二(二 甲基)聯苯胺,_ —(二甲基)聯苯胺;4,4,-三氟甲基 -2,2'-二氨基聯苯或其混合物β 25·如請求項14所述之熱控層,其中該導電填料選自由碳、 碳黑、石墨、金屬粒狀及其混合物所組成之群組。66 201208879 -* 26.如請求項14所述之熱控層,其額外包含在該熱控層的至 * 少一側上之一黏合劑,其中該黏合劑為環氧黏合劑、丙 烯酸系黏合劑或甲基丙烯酸黏合劑 27.如請求項14所述之熱控層,其額外包含在該熱控層的至 少一側上之一金屬氧化物黏合促進層。 67
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