TW201009131A - Gem growth cubic press and associated methods - Google Patents

Description

201009131 六、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明主要是關於在高壓和高溫下生長結晶材料的裝 置與方法《因此，本發明係關於化學、冶金、材料科學、 物理和高壓技術之領域。 【先前技術】 得知能夠產生高壓的裝置已經逾半個世 m

壓裝置包括活塞筒壓機（piSt〇n_Cy|inder p「esses)、六面頂 壓機（cubic presses)、四面體壓機（tetrahedra| p「ess)、 壓帶機（be丨t presses)、拖帶壓機（gird|e p「esses)、多砧壓 機（multi-anvil presses>#。許多這類的裝置能夠達到從約 4 GPa至約7 GPa的超高壓力。

高壓裝置通常使用於合成鑽石和立方氮化硼(cBN)，通 常能選擇並組合來源材料及其他原料成為一高壓組件，其 後會被放入該高壓裝”，纟高壓以及一般的高溫下，該 等原料結合而形成想要的產品。更特定的是，石墨、非： 石碳或甚至鑽石都能用於在鑽石合成中的來源材料… 方氮化蝴（h_能用於咖的合成；接著該原料能與㈣ 材料混合或接觸’鑽石合成的觸媒通常使用如鐵、鎳、録 以及其合金；驗金屬、驗土金屬或這些材料的化合物能夠 作為在_合成中的觸媒材料。該原料和觸媒材㈣著能 放置在-高壓裝置中，其中該壓力係升到超高壓力（如55 GPa)。-電流能接著穿過石墨加熱棒或原料（即石墨方向卜 =觸媒材料的電阻加熱（⑽·stive heating)足以使觸媒材料 產生熔化，例如通常對讀石合成約為咖1，對於CBN 3 201009131 的合成約為1500。(^在 $ φ # 在每種條件下，原料-能溶解在觸媒 ，接者沉積成鑽石或CBN的結晶型態。 隨著科技的進步，裕奎 所專注的目軚已經著重在單一循環 乂大數量的晶體，可能可以藉由报多新穎的技術和 數二改良(包括結晶晶種的配置、觸媒和原料有關於晶種 主特：排列、更有效的儀器等)而產生較大數量之晶 、別疋鑽石 '然而’在傾向於大量製造鑽石時，品質 仍維持在工業級。& ❹ 、 ~產的儀器（即產生大量的晶體）無法 維持兼顧生長品質，特別是寶石級的生長。 【發明内容】 因此，本發明提供-種能夠為寶石級生長而建構的多 石占壓機（mum-anvn presses)，該壓機包括複數對向的石占， 其中該料是建構為在測量各站的表面時具有—小於約05 mm之容許度_eranGe)中同時㈣，且各站是對齊在所有 站的-般中心點，且在使用時這種對齊的容許度係調到小 春於約（M _。該壓機也包含藉由所有石占包圍所形成的反應 體積，其中該反應體積具有建構為幫助在各循環時間内單 一晶體生長的尺寸。 同樣地’在此呈現-種形成寳石級晶體的方法，該方 法包括形成-種具有與觸媒材料接觸之單晶晶種的前驅 體，其中該觸媒材料係與原料接觸；該方法也包㈣㈣ 時推進複數石占而壓迫該前驅體以形成一具有前驅體之加壓 反應體積，該反應體積具有建構為有效生長單一晶體的尺 寸，且僅有單-晶該等砧的同時推進具有各砧表面小 於約0.5 mm的容許度，除此之外，各站能對齊為在所有站 201009131 的一般中心點’且具有小於約〇1 mm的容許度。該方法也 包括將加壓體積保持一段足夠量的時間，在一些態樣中為 星期或更久，以形成一個以及僅有一個的寶石級晶體， 一旦該寶石級晶體形成，該加壓體積會被減壓，且該晶體 便可重新獲得。 在一特定實施例中，藉由在此所述之方法和/或伴隨著 使用在此所述之壓機所產生的寶石級晶體能為鑽石或立方 氮化硼（cBN)。 現在僅概括性且較廣地描述出本發明更重要的特徵， 因此在接下來的詳細說明中可更進一步地理解，並且在本 領域所做的貢獻可能會有更佳的領會，而本發明的其他特 徵將會從接下來的詳細說明以及所附的圖式和申請專利範 圍中變得更為清晰，也可能在實行本發明時得知。 【實施方式】 在揭露與敘述本發明之前，需要了解本發明並非限制 鲁於在此所揭露之特定的結構、方法步驟以及材料’而是可 延伸至所屬技術領域具通常知識者能思及之等效結構、方 法步驟及材料，應了解的是，在此所使用專有名詞的目的 只是在敛述特定實施例，並非意欲對本發明有任何的限制。 值得注意的是在本說明書及其申請專利範圍所使用的 單數型態字眼如「一」和「該」，除非在上下文中清楚明 白的指示為單數，不然這些單數型態的先行詞亦包括複數 對f 1此例如「一原料」包括一個或多個這樣的材料， 而一咼壓裝置」包括一個或多個這樣的裝置。 定義 5 201009131 以下是在本發明的說明及專利範圍中所出現之專有名 詞的定義。 在此所述之「砧（anvj丨）」係指能夠至少部分進入模腔 中足以增加在反應體積内之壓力的任何固餿團，於所屬技 術領域中具有通常知識者將了解用於這種砧的各種形狀和 材料，通常，該等砧具有截頭圓錐狀（frust〇c〇nica| shape)。 在此所述之「高壓體積（high pressu「e v〇丨ume)」以及 「反應體積（「的如011 V〇IUme)」能夠互換使用，且係指至 雩少部分的模腔處於維持在足以用於測試和/或晶體生長之高 壓環境的條件中，例如，通常該反應體積包括一定量的原 料（即營養源材料）以及用於寶石級晶體合成和生長的觸媒材 料。該反應體積在高壓組件中至少部分放置在該模腔中所 形成的。 在此所述之「高壓（highpressure)」係指大於約，Mb 的壓力，較佳的是大於約200 MPa。 藝在此所述之「超高壓㈤trahigh p「essure)」係指從約i GPa至約15 GPa的壓力’較佳的是從約4㈣至約7 GPa。 在此所述之合金（anoy)」係指金屬與第二材料的固 態溶液或液態混合物’所述的第二材料可為能夠促進或改 善該金屬性質的非金屬（如碳）、金屬或合金。 在此所述之「晶種（seed)J係指自然或合成之鑽石、 超硬晶體或多晶物質或物質之混合物的顆粒包括但不限 制在鑽石、多晶鑽石（PCD)、立方氮化蝴、碳切等:結晶 晶種能夠使用作為生長較大晶體的起始材料，並有助: 6 201009131 免隨意的或不想要的成核反應和晶體生長。 在此所述之「原料（raw material)」係指用於形成晶體 的材料。特定的是，原料是提供一晶體生長之營養的材料 來源’如各種型態的碳（如石墨）、各種型態的氮化蝴（如六 方氮化硼（hBN))等。 在此所述之「超硬研磨料（superabrasive)」係指鑽石 或立方氮化硼（cBN)顆粒。 在此所述之「前驅物（precursor)」以及「前驅體 _ (Precursor body)」係指結晶晶種、觸媒材料以及原料的組 合。前驅物係指在結晶或鑽石生長程序之前的組合，即「初 胚體（green body)」。 在此所述之「包裹體（inclusion)」係指捕捉非結晶材料 (即非鑽石或非立方氮化硼）進入正在生長之晶體内部。通 常’該包袠體係指在快速的生長條件下被晶體圍住的觸媒 金屬，或者，包裹體系所產生的碳或其他原料沉積物，代 替想要之晶體形成在晶體的晶體生長表面以及週遭材料之 間的界面。通常，包袠體最常在高壓高溫（HPHT)生長時， 在該鑽石之生長表面之實質數量的原料和/或溫度以及壓力 條件控制不充分的情形下形成。 在此所述之「接觸（contacting)」係指在二材料之間物 理的緊密接觸。例如一結晶晶種可以「接觸」一觸媒層的 方式被放置，因此該結晶晶種係與該觸媒層的表面接觸， 部分沒入該觸媒層内或完全沒入其内。 在此所述之「寶石級（gem quaMty)」係指具有於珠寶 目的方面可視為被接受之成色和淨度的結晶體。依照寳石 7 201009131 的淨度和成色特徵而順序排成許多不同的等級是已知的， 例如美國寶石學院（GIA)使用的鑽石鑑定書（mam〇nd Qua丨ity Report)。在一些情形中，當以肉眼觀看時，這種 結晶體可能沒有或實質上沒有可見之不規則結構（如包裹 體、缺陷等）的晶體。根據本發明所生長的晶體呈現出能夠 與適合作為寶石之自然晶體比較的寶石品質。 在此所述之「對齊（alignment)」係指所有的砧朝向一 高壓體一般中心點的能力。 在此所述一致性（synchronization)」係指各砧的適 時定位。意思是所述的砧經常相對於一高壓體一般中心點 同時移動’因此該等砧在時間内的任何點皆與一般中心點 等距。通常，藉由鋁或葉蠟石卬7「叩|1丨丨旧0)所製成的擠壓立 方體（squeezed cube)係用於檢驗對齊和一致性。在對側凹 槽§己號的偏移指出對齊與否，在對侧凹槽的不同深度提供 是否有一致性。 參 在此所述之「實質上地（substantially)」係指步驟、特 性、性質、狀態、結構、項目或結果的完全、接近完全的 範圍或程度。例如，一「實質上」被包覆的物體係指該物 體完全被包覆或幾乎完全被包覆。而離絕對完全確實可允 許的偏差可在不同情況下依照特定上下文來決定。然而， 通常來說接近完全就如同獲得絕對或完整的完全具有相同 的總體結果。所用的「實質上地」在當使用於負面含意亦 同等適用’以表示完全或接近完全缺乏步驟、特性、性質、 狀態、結構、項目或結果。舉例來說，一「實質上沒有 (substantially free of)」顆粒的組成可為完全缺乏顆粒，或 8 201009131 :::常：：完全缺之顆粒，而其影響會如同完全缺乏顆粒 、P話說’ 「實f上沒有」-成分或元素的組成 ”要在所關注的特性上沒有可測量到的影響，可實 然包含這樣的物質。 ’τ' 這裡所述的複數組成物，基於方便可出現在一般的常 見列舉中’然而這些列舉可解釋為列舉中的單一構件單獨 或個別地被定義，因此，這樣列舉中 ^芈甲的單一構件不能視為

任何單獨基於在-般族群中無相反表示之解釋的相同列舉 中實際上相等的其他構件。 在此所述之「大約（about)」係指尺寸、數量、配方、 參數以及其他量和特徵不用也不需要精確，但可為大約和/ 或較大或較小，如所述的，反射容許度、換算係數、四捨 五入（rounding off)、測量誤差等以及其他於所屬技術領域 中具有通常知識者所熟知的因素。再者，除非有說明，否 則「大約（about)」的用語應該明顯包括「精確地（exact|y)」， 與以上關於範圍和數值數據有關的討論一致。 濃度、數量以及其他數值上的資料可是以範圍的形式 來加以表示，而需要瞭解的是這種範圍形式的使用僅基於 方便性以及簡潔’因此在解釋時，應具有相當的彈性，不 僅包括在範圍中明確顯示出來以作為限制之數值，同時亦 可包含所有個別的數值以及在數值範圍中的次範圍，如同 每一個數值以及次範圍被明確地引述出來一般。例如一個 數值範圍「約1到約4.5」應該解釋成不僅僅包括明確引述 出來的大約1到大約4·5’同時還包括在此指定範圍内的每 —個數值（如2、3及4)以及次範圍（如1 -3、2-4等）。此相 9 201009131 同原則適用在僅有引述一數值的範圍中，例如「小於約 4.5」，其應解釋為包括所有以上所引述的數值和範圍。再 者，這樣的闡明應該能適用在無論是一範圍的幅度或所述 的特徵中。 本發明 因此，本發明的揭露係指一種精密寶石機（p「ecisi〇n gem machine)以及形成寳石級晶體的方法。如所述的在 ❿

超研磨料製造的趨勢中是朝量產以及在單—反應程序中產 生較大量研磨顆粒的方向，這種趨勢自然的結果係產生具 有較大反應體積的儀器。在增加反應體積時，在加工時反 應體積容量的整體控制會自然減弱，接著在進一步的推進 傾向於在較大之加工儀器方面獲得更多的控制。舞而，寶 石型態晶體可能是理想的，但其無法在目前市場上所提供 之儀器中有效且有效率的生長。 本發明人發現實質上減少反應體積以提供單—晶體生 長，並結合被一多砧壓機刺激和支持的HPHT生長，而對 於晶體成形的變數有複雜勒的掌控而達㈣石級晶體的 程度，特別是鑽石和/或立方氮㈣（eBN)能n也成形。 寶石級生長仰賴於精確掌控壓力和溫度持續一段時間，甚 :數天或-個星期或更多(即1〇_14天），因為需要顯著的 時間讓晶格成形m完美符合寶石級的標準。相反地， 很多現有的裝置和方法適合在短時間内生長成千上萬的工 f級鐵石晶體’如30分中’而在目前的機器和時間内的生 …、法符合寶石級晶體生長所需的必需準確性，再者，在 目前機器的放射狀或縱向方向所呈現的固有溫度梯度會同 201009131 時阻礙寶石級鑽石晶體的生長。 然而本發明之方法和裝置係為單—晶體生長所建構 •的，該裝置係一種為寶石級生長所建構的多砧壓機，該壓 機包括複數對向的砧，其中該等砧是建構為在測量各砧的 表面時具有一小於約〇·5 mm之容許度（tolerance)中同時移 動，且各砧是對齊在所有砧的一般中心點，且在使用時這 種對齊的容許度係調到小於約01 mm。該壓機也包含藉由 所有砧包圍所形成的反應體積，其中該反應體積具有建構 為幫助在各循環時間内單一晶體生長的尺寸。 同樣地’在此呈現一種形成寶石級晶體的方法，該方 法包括形成一種具有與觸媒材料接觸之單晶晶種的前驅 體，其中該觸媒材料係與原料接觸；該方法也包括藉由同 時推進複數砧而壓迫該前驅體以形成一具有前驅體之加壓 反應體積，該反應體積具有建構為有效生長單一晶體的尺 寸，且在最常見的態樣中僅有單一晶體或寶石，該等砧的 0 同日守推進具有各砧表面小於約〇_5 mm的容許度，除此之 外’各砧能對齊為在所有砧的一般中心點，且具有小於約 〇·1 mm的容許度。該方法也包括將加壓體積保持以形成一 寶石級晶體或石材，在最常見的態樣中僅有一個寶石級晶 體或石材。一旦该寶石級晶體形成，該加壓體積會被減壓 而重新獲得該晶體。 在一特定實施例_，藉由在此所述之方法或伴隨著使 用在此所述之壓機所製造的寶石級晶體能為鑽石或立方氮 化硼（cBN) 〇 一别驅體係為配置在反應體積内所建構的。該前驅體 11 201009131 通常包括從一晶種生長成結晶趙 .^ m旳材枓。在一態樣中，適 “乍為別驅體的材料包括一晶種、一 在一態樣中，該等材料能建構為具 原钭層 马具有能夠控制晶體生長的 =梯度。在-些態樣中，係選擇並提供一適合僅生長單 ==晶：或石材之量的材料，，該結晶晶種能藉 由觸媒層而與原料層分開而形成一前驅體。

❿ 該觸媒層能依照想要生長的晶體以幾乎任何適合的觸 :材料所製成’適合鑽石合成的觸媒材料包括具有任何金 屬或合金的金屬觸媒粉末或固體層，1包括能夠促進鑽石 從碳源材料中生長的碳溶劑。適合的金㈣㈣制 性的㈣包括m猛、絡及其合金；許多—般的 金屬觸媒合金包括鐵·鎳（如INVAR合金）、鐵_鈷、錄秦銘 等；目前較佳的金屬觸媒材料為鐵·錄合金，如Fe_35Nj、 Fe-31 Ni-5Co、Fe.5_以及其他_ar合金其中Fe 35⑷ 是最佳的且能輕易獲得的。除此之外，—觸媒材料包括在 混合物和/或層狀結構中的複數材料。 同樣地’適合CBN合成的觸媒材料包括任何能夠促進 CBN從適合的氮化硼原料中生長的觸媒，適合咖生長的 觸媒材料之非限制性範例包括鹼金屬、鹼土族金屬以及其 化α物。這種觸媒材料許多特定的範例包括鋰、鈣、鎂、 鹼金屬和鹼土族金屬的氮化物，如氮化鋰（LUN)、氮化鈣 (CasN2)、氮化鎂（|^3心）、硼鈣化氮（CaBN2)以及硼氮化鋰 (LigBN2)。在cBN合成_的觸媒能進一步包括非常少量的 添加物’其能控制cBN晶體的生長速率或内部顏色，例如 矽（Sl)、鉬（Mo)、鍅（Z「）、鈦（Ti)、鋁（AI)、鉑（Pt)、鉛（Pb>、 12 201009131 錫州、卵）、碳（c)以及這些材料切1和氮的化合物。

該前驅體之成分的量和尺寸能依照想要的終端產物寶 石級晶體而選擇。較佳的是，該原料並非晶體生長的限制 因素’因此在一態樣中，該原料能至少為所產生之寶石級 晶體之最終尺寸的約四倍；纟另—實施例中，該前驅體具 有大於所產生之寶石級晶體之體積的約十倍的體積。在任 -情泥中，所提供之原料的量能夠在數量方面特定地事先 選擇，以達到足夠僅生長具有選擇之尺寸（即】克拉（ct)、 2Ct' 5认等）的單一寶石級晶體或石材。 該觸媒材料能形成有任何能夠讓原料擴散至觸媒層並 維持溫度梯度延長至晶體生長之時間的適合〖寸。一般而 言，該觸媒層具有從約i mm至約2〇 mm的厚度。然而， 在此範圍之外的厚度也能依照想要的生長速度'溫度梯度 的規模等而使用。真政於_ jLL At » 之用丹人於些態樣中，觸媒材料的量能夠 在數量方面特定地事先選擇，以達到足夠僅生長具有選擇 之尺寸(即0.5 Ct·、i ct.、2 ct·、5 ct等)的單一寶石級晶 體或石材。 在該前驅體中，一旦該前驅體位於反應腔室中，一結 晶晶種（在大部分的態樣中僅有一個結晶晶種）能與該觸媒材 料接觸，一結晶晶種能放置於接觸該觸媒材料的位置，或 能夠以部份或全部位於觸媒材料中的位置。該結晶晶種能 為任何能生長出寶石級晶體的合適晶種材料。在一特定態 樣中，該寶石級晶體可為鑽石或cBN。在本發明之另一態 樣中該結晶晶種能為錄石晶種、cBN晶種或碳化;5夕（sic) 晶種。鑽石或cBN的合成能使用任何具有相似結晶結構的 13 201009131

列舉之結晶晶種。雖然cBN和Sjc晶種也可以使用，但通 常鑽石晶種是鑽石合成中較佳的結晶晶種；相同地，在cBN 合成的一些實施例中，雖然鑽石或SiC晶種也可以使用， 但cBN晶種是較佳的結晶晶種。 一般而言，結晶晶種具有從約3〇微米（"m)至約i毫 米（mm)的尺寸，較佳的是從5〇 至約5〇〇 "⑴。然而， 本發明所揭露的方法和裝置能使用於幾乎認何尺寸之結晶 晶種的生長，使用較大的晶種通常降低形成較大之寶石級 ® 晶體的所需時間。 在另一實施例中，該結晶晶種以及觸媒材料能藉由一 隔層而分開，在這些情形中，特別在晶體合成的前段步驟， 一缺乏營養的熔融觸媒層可在觸媒層充分充滿營養之前完 全溶解該結晶晶種（即原料）以開始生長晶體。為了減少或防 止結晶晶種過分溶解，特別是小的晶種，能放置一薄的隔 層在結晶晶種和觸媒材料之間，例如，一隔層能以塗層的 ，形式圍繞在肖晶晶種周®，或為一沿著生長表面的層狀結 構，而提供觸媒材料暫時的屏障。該隔層能以任何熔點高 於觸媒材料之熔點的材料、金屬或合金所形成。一個示範 的隔層材料包括链，因此，該隔層能保存結晶晶種直到觸 媒材料的營養材料飽和（或實質上飽和卜能夠調整該隔層的 厚度以及成分，而讓該隔層能被實質上移除，即溶解或視 為無屏障（麵·baM吟因此—旦充分的營養材料溶解在觸 媒層中’該結晶晶種的生長就會進行。在一特定的實施例 中，該始隔層具有一缺口或孔洞，能夠暴露該結晶晶種。 在進一步的實施例中，該隔層的缺口能夠計畫性地放置在 14 201009131 該結晶晶種上，而暴露所想要的生長面。例如，一鉑隔層 具有一孔洞，而一鑽石晶種的（100)面會暴露出來。這種調 整能夠減少1避免產生額外的鑽石曰曰曰冑自發性的成核反 應。 該原料能建構為對於想要的結晶體（如鑽石或cBN)從 結晶晶種中的生長提供原料的來源。特別的是，能使用碳 源作為鑽石生長的原料，而低壓相的氮化硼，如六方氮化 鲁硼（hBN，即白石墨）或裂解氮化硼（pBN)能作為cBN生長的 原料。在鑽石生長的條件中，該碳源層包括碳源材料（如石 墨、非晶碳、鑽石粉末等）。在本發明之一態樣中，該碳源 層包括南純度石墨。雖然各種碳源材料皆可使用，但通常 石墨提供良好的晶體生長，並促進長成之鑽石的同質性， 再者，低抗性的石墨也提供能夠容易轉變為鑽石的碳源材 料。 該原料基於接近且排列於結晶晶種和觸媒材料而被建 . 構，使得原料能夠沿著大量的原料擴散方向而擴散至該觸 媒層中，該大量的原料擴散方向在高溫的應用中能夠朝向 I質上平行、垂直於重力或與重力之間有一個角度的方向， 备在各循環中單一晶體的生長，較佳的配置為垂直於重力。 一多站壓機能夠使用於壓掣該前驅體，以形成單一寶 石級晶體，如同先前所述，該多砧壓機能包括複數對向的 砧，各係對齊至一般中心點，砧的數量依照特定的應用而 有所不同，然而，在一態樣中，該壓機具有六個砧。該等 砧係建構為同時在充分的容許度（當測量各表面為小於約 〇.5咖)中同時移動。再者，該移動力能夠建構為控制多於 15 201009131 一個砧，而該移動力係產生至單一的力量。通常，多砧的 力量能藉由不同的力量來控制，而無關於其他砧的移動， 這種設計彳艮難讓在此要求的容許度具有一致性，如傳壓流 體和其他移動表示各砧必須適當地被對齊，甚至在壓擎循 環之間。相反地，多於一個砧能藉由單一驅動裝置（ram)而 驅動，因此自然會讓該移動有—致性。在又一態樣中，能 使用單一驅動裝置來驅動壓機中大部分或全部的砧。 Ο 或者結合該單一驅動裝置，能夠使用一般的替換塊或 石占塊而讓該等石占的移動有一致性，能夠使用單一塊體而物 理性地推進複數㈣’ A了幫助移動，當將料站保持在 W要的對齊之下，該塊體能構建為藉由石占抵擎於該塊體而 控制滑動。因A，該替換塊能夠具有角的或圓滑的，而適 合讓各接觸的料持在理想的配置而朝向該料之一般中 〜點。在-態樣中’—站能夠對齊為依照替換塊的引導力 之方向而移動。在-實施例中，該替換塊能夠直接且永久 與石占結合’該等#永久地結合於該替換塊能夠沿著該塊體 的表面而接觸’並且以想要的方向滑動。在—特定的實施 例中，能夠使用單一驅動裝置來驅動六個站。該驅動機器 忐夠將-壓機平台的直立移動轉換成所有砧的移動一致， 能夠使用一傾斜(如45度)的塊體滑動四個放置在-水平物 體（layout)上的站，而底部的站是藉由塊體朝頂部的站之方 向壓迫’使得全部六個砧能夠同時朝一般中心點移動。另 -構型是放置三個砧在一立方體角落的侧《，並且用力推 動另外二個放置在虛構之立方體對向角落的石占，這種推進 月匕夠再次藉由滑動背板（backing…紂幻而受影響。 16 .201009131 當能夠藉由潤滑劑之應用而幫助使用一塊體，該滑動 月&沿著滑動表面，最重要的是，會受到單一塊體而影響之 滑動表面間的摩擦力將能被計算，而保持想要的一致性和 對齊。潤滑劑是於所屬技術領域中具有通常知識者所熟知 的，但例如能夠包括聚四氟乙烯（Tef丨on 。該裝置的其他 修改能夠促進對齊和一致性。若能形成充分的容許度，導 角（guiding pins)能夠幫助該等砧的對齊。結合能夠控制至 少一或甚至全部砧移動的變頻器能夠有效地使用於促進一 致性至想要的容許度。 通常，砧的對齊是朝向所有砧的一般中心點，能夠測 量該對齊和/或一致性，例如藉由壓掣如鋁或葉蠟石製成之 塊體。能檢驗各砧表面的凹槽記號，一致性能藉由凹槽的 深度而反映，且全部砧的差距應小於約〇_5 mm ;該等砧的 對齊能夠藉由凹槽的偏移（offset)而反映，且距離對向砧應 小於0.1 m m。 ❷ 根據本發明，一高壓多砧壓機能包括複數個砧，本發 明之砧能被組合而形成一反應體積，該反應體積至少部份 填充含有能忍受高壓之材料的前驅體。各砧係與對向的互 補砧對齊，接著能將所有的砧朝彼此移動，且同時朝向一 般中心點，以緊壓該前驅體，並向其施力。在一態樣中， 保持的手段和纟置能結合於本發明之彳法和ϋ中以較能 將該等砧維持現狀，因此讓想要之晶體的生長時間延長。b 複數砧的内表面能建構為形成一具有預先決定之截面 的反應體積，特別的事，該等内表面能夠為（但不限制在）拱 1 ( uate)平坦狀或與某種輪廓相符的表面。例如，春 17 201009131 被組合時’拱型内表面能夠讓一反應體積形成圓形截面； 同樣地’當被組合時’平坦的内表面能夠讓一反應體積依 照砧片段的數量而形成三角形、矩形、五角形等截面。 根據本發明，互補石占的數量能夠從二至任何特定數量 而有所不同。在一態樣中，本發明之多站壓機能夠具有從 二至十個互㈣，當站的數目增加時，各石占面的相對尺寸 會減少’較大數量㈣會增加裝置的複雜性和維持費用， _ ❹ 更重要的疋會使得-構型無法達到想要的對齊和一致性。 該等砧’通常為具有砧的壓機’能夠藉由任何具有高 撥壓強度的堅硬频所形成。適合形成本發明μ的堅硬 材料之範例包括但不限制在硬質碳化鎮 tungsten Ca「bide)、氧化链㈤㈣心）、氮化石夕（siHc〇n ni刚十二氧化。咖m di〇xide)、硬化鋼 steei)、超合金（即姑、錄和鐵基合金）等。在—較佳的實施 例中，該料係藉由強化碳化鶴所形成的，較佳的硬質碳 化鎢能藉由次微米的碳化鎢，且包括約6赠。的鈷含量。 所屬技術領域中具有通常知識者能得知其他特別適合於這 種局壓裝置的材料。 該反應體積包括前驅趙以及可選的金屬硬焊塗料、概 塾材料、石墨加熱管、雷卩且哭楚 _ e冤阻器4，所屬技術領域中具有通 常知識者將能了解有助於包含在該反應體積内的額外元件 與材料。 依…、本發明，施力構件能為任何可以提供力量的裝置 或機器’該力量足以推進和/或保持該料在-壓機中且1 有合理穩定性’並定位於—段讓特定選擇之尺寸的單一寶 18 201009131 石級鑽石生長的時間。許多適合的施力構件非限制性的範 例i括單軸壓機、液壓活塞等。液壓活塞和驅動裝置與那 些使用在四面體壓機和六面頂壓機的裝置相似，也能使用 在本發明之高壓裝置中；或者，該施力構件能包括繫棒⑴e rod)和液壓活塞，與那些使用在標準六面頂壓機中的裝置 相似。應該注意的是’該等施力構件的力量能夠施加在一 或多個如上所述的替換塊。 >依照上述的原則，本發明之裝置能夠在反應體積内產 © 生尚【，超過約2MPa的高壓是容易達到的。在一態樣中， 一結合的壓掣力足以提供超高壓；在一更詳細的態樣中， 該超高壓能夠從約】GPa至約1〇GPa，較佳的是從約2Qpa 至約7 GPa，最佳的是從約4至約6 Gpa。該壓掣力能夠 、准持#又達到想要的寶石級晶體生長之數量所要求的時 間，如上所述，寶石級生長需要比工業級晶體生長更延長 的時間，故在此所述之多砧壓機能夠構建為保持壓掣力大 於約24小冑，或甚至大於2天或更久；在一些態樣中，所 需的時間可為約3天、約4天、約5天或約一個星期。在 這種時間内，理想的是在生長腔室中將壓力梯度和其他條 件保持在幾乎完全穩定的狀態。在一些態樣中，該等條件 的各參數之改變小於約1 〇% ;在另一態樣中，該等參數的 改變小於約5〇/〇 ;在又另一態樣中，該等參數和其他條件的 改變係在生長操作期間小於約1 %。 然而’ 一般的生長條件能夠有些許的不同，該溫度能 夠從約1000 eC至約1600 °C，而壓力能從約2至約7 GPa ’且較佳的是從約4至約6 GPa。適當的溫度係依照 19 201009131 所選擇之觸媒材料以及想要的觸媒而調整，依照—般指導， 溫度為高於該觸媒之熔點的約1〇。〇至約2〇〇。〇。 在此所述的裝置和方法能額外控制並促進各別已長成 曰體的叩質，如所知的，在前驅體之材料的配置能夠構 建為促進在特定方向和/或沿著特定生長面的生長，在鑽石 =成時冑媒實質上為;^融的，因此低密度之鑽^ (35 g_3) 傾向:在更密集之熔融觸媒（密度大於8 g/cm3)上流動。再 者右較低部分的熔融觸媒比上層部分的溫度更高，則該 雩、溶融觸媒可能藉由對流而往上流動，炫融觸媒或鑽石的這 種机動並非理想的，如在鑽石合成的溫度梯度方法，對流 月b夠增加碳溶質的擴散，而足以妨礙該晶種鑽石的生長， 而產生非均質的晶體形成和缺陷，因此在本發明之一態樣 _忐夠包括定向該晶種、原料和觸媒材料，使得實質上消 除或實質上減少這種不想要的影響。 除此之外，依照本發明，在反應體積中的溫度變化圖 魯形能夠主動地被控制以維持晶體生長的理想生長條件。通 常依照溫度梯度方法，各生長表面和/或結晶晶種比對應之 原料通量（flux)表面具有較低的溫度。一般而言，在反應體 積中的溫度變化圖形係從原料至結晶晶種的負梯度，該溫 度差能有所不同，但一般是從約2〇。c至約50。C，再者， 該結晶晶種的溫度變動小於i 0 。c是理想的，以避免於正 在生長的晶體產生缺陷或包覆體。 能夠使用各種機器以在該反應體積中保持想要的溫度 變化圖形，能夠提供加熱元件以與該原料熱接觸，合適的 加熱元件包括但不限制在藉由低電阻原料通過電流、加熱 20 .201009131 管等。相同的是，結晶晶種和生長表面能藉著與致冷元件 接觸而冷卻，適合的致冷元件包括但不限制在冷卻管、致 冷劑等。致冷元件能放置在存在之壓力元件旁，或能夠與 壓力元件或反應組件一體形成。當額外的助劑能主動控制 該溫度變化圖形，能使用熱電耦來測量溫度變化圖形，熱 電耦能放置在反應體積内的各種位置以判斷溫度是否維持 在較佳的生長條件。該等加熱和致冷元件接著能被調整而 提供足夠的熱量或冷卻量。通常回饋方案是用於降低在溫 瘳度控制中的變動，即比例-積分微分（PID)控制器、比例_接 分㈣控制器等。 ^ 如同所屬技術領域所熟知的多砧壓機，能包括很多其 他的部份以及結合，以使得該壓機有正確的運作，本發明 的揭露在多砧壓機已知的部份並未詳細說明，而是解釋所 使用的裝置和方法的修改和改良，以提供在各循環中一致 形成單一寶石級晶體的技術。該反應體積明顯地小於通常 _ 使用於產業的反應體積，必要之反應體積的一般尺寸是取 決於所產生之成長晶體的理想尺寸，該尺寸較佳的是足夠 大而有充分生長的材料（即觸媒和原料），使得該等材料不會 限制生長的因素。在一態樣中，該反應體積能夠小於約，〇 cm2 ;在另一態樣中，該反應體積係小於約1 cm2，或甚至 小於約0.1 cm2。 在一態樣中，一多砧壓機能夠具有單一生長體積，該 生長體積具有在生長期間於整個生長體積中的單一溫度梯 度，特別的是，該生長體積具有所述從一原料至單一結晶 晶種的溫度梯度，在此技術中，該系統是最有效的，且減 21 201009131 少非晶種生長的可能性。單一寶石級晶體能夠在相對緊密 的空間中生長，且具有均勻的壓力場以及小至最小化的溫 度變化。應該注意的是，該生長通常藉由溫度梯度方法而 發生，然而該溫度變化在生長單元^偏離該溫度梯度則為 在生長單元中的溫度變化，例如，該溫度變化能夠為該原 料之溫度的變化。通常，溫度變化是不理想的，在一態樣 中，可以不仰賴該溫度梯度方法，在此情況中，沒有最小 化整個生長體積中的溫度變化（梯度或其他）是理想的。 通常，既有使用多砧的壓機無法對齊和具有一致性而 有所述的容許度。 當然，需要瞭解的是以上所述之排列皆僅是在描述本 發明原則的應用，許多改變及不同的排列亦可以在不脫離 本發明之精神和範圍的情況下被於本領域具通常知識者所 设想出來，而申請範圍也涵蓋上述的改變和排列。因此， 儘管本發明被特定及詳述地描述呈上述最實用和最佳實施 例，於本領域具通常知識者可在不偏離本發明的原則和觀 點的情況下做許多如尺寸、材料、形狀、樣式、功能、操 作方法、組裝和使用等變動。 【圖式簡單說明】 無 【主要元件符號說明】 無 22

Claims (1)

1. 201009131 七、申请專利範圍： 1. 一種能夠為寶石級生長而建構的多砧壓機（multianvil presses) ， 包括 複數對向的站’該等砧是建構為在測量各砧的表面時 八有】於約0_5⑺巾之容許度（tolerance)中同時移動，其 中各ά疋對齊在所有砧的一般中心點，且在使用時具有小 於約0.1 mm的容許度；

   反應體積’其係由所有砧包圍所形成的，該反應體 積具有建構為提供在各循環時間内單一晶體生長的尺寸。 2_如申請專利範圍第1項所述之壓機’其中該壓機具 有六個砧。 Λ 如申請專利範圍第1項所述之壓機，其中至少一半 的占係藉由單一驅動裝置（single ram)所驅動。 4.如申請專利範圍第3項所述之壓機’其中所有的砧 旮係由單一驅動裝置所驅動。 5·如申請專利範圍第3項所述之壓機’其中藉由該等 抵掣在一奴 —般替換塊（displacement block)之站的滑動背板有 助於多於—個砧的推進。 如申晴專利範圍第5項所述之壓機，其申聚四氟乙 烯係用作潤滑劑。 7·如申請專利範圍第1項所述之壓機，其中該壓機係 建構為維持寶石級生長的熱和溫度條件大於約24小時。 8·如申請專利範圍第1項所述之壓機，其中該反應體 積具有大於一理想晶體之體積10倍的體積。 9·如申請專利範圍第1項所述之壓機，其中該等石占的 23 .201009131 推進為變頻器控制的（transducerc〇ntr〇丨丨e⑴。 1〇. 一種形成單-寶石級晶體的方法，該方法包括： 形成-種具有與觸媒材料接觸之單晶晶種的前驅體， 該觸媒材料係與原料接觸； 藉由同時推進複數砧而壓迫該前驅體以形成一且有前 驅體之加磨反應體積，該反應體積具有建構為有效：長單 -晶體的尺寸’該等石占的同時推進具有各石占表面小於約〇 5 ❹ mm的容許度，其中各站能對齊為在所有站的一般中心點， 且具有小於約0.1 mm的容許度； 將加壓體積保持-段足夠量的時間以形成一寶石級晶 體； 降低該加壓體積之壓力；以及 重新獲得該寶石級晶體。 11 如申請專利範圍第 係同時前進。 1〇項所述之方法，其中六個砧

   12. 如中請專利範圍第1Q項所述之方法，其中將加壓 體積保持的步驟係維持大於24小時。 13. 如巾請專利範圍第1Q項所述之方法，其中該結晶 晶種為鑽石。 14 為石墨 如申請專利範圍第 10項所述之方法，其中該原料 15.如巾請專利範圍第1Q項所述之方法，其中該結晶 晶種為立方氮化硼（CBN)。 日日 16·如申請專利範圍第1〇項所述之方法，其中同時推 進複數砧包括使用單—驅動裝置以推進至少—半的砧。 24

   201009131 17·如申請專利範圍第16項所述之方 進複數站包括使用單—驅動裝置以推進所有的站其中同時推 18·如申請專利範圍第16項所述之方 進-替換塊足以同時推動該等複數石占。 、、尚包括推 19.如申請專利範圍第1〇項所述之方法 的推動係藉由一變頻器所控制。 等砧 如申請專利範圍第1〇項所述之方法，其中該前驅 八有大於該寶石級晶體之體積約10倍的體積。 21·如申請專利範圍第10項所述之方法，其中該前驅 體的原料具有大於該寶石級晶體之體積約4倍的體積。 22. —種藉由申請專利範圍第1〇項所述之方法產生 寶石級晶體。 23如申請專利範圍第22項所述之晶體，其中該晶體 為鑽石。 24.如申請專利範圍第22項所述之晶體，其中該晶體 為立方氮化硼（cBN)。 25· —種具有單—生長體積的多砧壓機，包括在生長 時整個生長體積中的單一溫度梯度，所述之溫度梯度係從 原料至單一結晶晶種。 26. —種生長單一寶石級晶體的方法，包括使用多砧 壓機並且在過程中於該多砧壓機的反應體中控制溫度梯度 至單一梯度。 八、圖式：無 25