TW200925252A - Fluorescent substance and method for manufacturing the same - Google Patents

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200925252 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於一種螢光體及其製法’其可利用於已使 用藍色發光二極體（藍色LED)或紫色發光二極體（紫色 led)之白色發光二極體（白色led)等爲主之各式各樣 的發光裝置。 【先前技術】 白色LED係具有小型、輕量、長壽命、具優越之高速 ® 應答、或未使用如螢光燈中之水銀等有害物質、環境負荷 爲小的特徵，已泛用於行動電話等之小型液晶顯示器的背 光光源、或手電筒等之小型照明裝置’今後期待朝向中大 型顯示器光源或一般照明用途之發展。 已有人提案各種方式之白色LED，現在最爲普及之方 式，可列舉··由化合物半導體藍色發光二極體元件、與吸 收從此所發射之藍色光，活化發射其補色之黃色螢光的鈽 之鋁酸釔（YAG: Ce)螢光體所構成之物。 ❹ 由於此種白色LED帶紅色之發光成分將不足，具有現 色性爲低的問題。爲了補償紅色成分，已有人提案與YAG 之螢光體同時倂用橙〜紅色之氮化物及氧氮化物螢光體的 手法。 習知作爲氮化物、氧氮化物螢光體之已活化特定之稀 土類元素的α型賽隆（si al on)係具有有用的螢光特性，已 探討適用於白色LED等（參照專利文獻1〜3)。 專利文獻1:日本專利第3668770號公報 200925252 專利文獻2:日本專利特開2003-124527號2 專利文獻3:日本專利特開2004-067837號2 α型賽隆係α型氮化矽結晶之S i -N鍵的部5 鍵與A1-0鍵所置換，爲了確保電中性，於結晶格 有使特定之元素（Ca、及Li、Mg、Y;或是除了 以外之鑭系金屬）滲入固溶於格子內的構造。藉 滲入固溶之元素部分成爲發光中心的稀土類元素 螢光特性。其中，使Ca予以固溶、利用Eu以取 ® 之α型賽隆螢光體（以下，稱爲Ca-α-賽隆螢光體 外〜藍色區域之廣範圍波長領域較有效地被激發 >〜橙色發光。 α型賽隆係於氮氣環境中之高溫下，處理由 氮化鋁、鈣及銪之氧化物（含有經由加熱處理而 物之化合物）而成的混合粉末所得到。於如此之 中，由於使用氧化物原料，必然成爲固溶相當量 賽隆。於此情形下所得的α型賽隆螢光體之發光 黃〜橙色（螢光波峰波長約爲580 nm)。 對此，相較於該習知α型賽隆，使用氮化鈣 料而合成之含氮率高的α型賽隆係可能形成高濃 溶。尤其，C a固溶濃度爲高的情形，在較習知組 長側（ 595〜650nm)，具有螢光波峰波長之螢光 得到（專利文獻4 )。 專利文獻4:日本專利特開2005-307012號ί 【發明內容】 r報 r報 卜被A1-N 子間，具 La 與 Ce 由作成使 ，以發現 代其部分 )係於紫 而顯示黃 氮化矽、 成爲氧化 合成方法 氣之α型 色係成爲 作爲鈣原 度之鈣固 成爲長波 體將可以 :報 200925252 發明所欲解決之技術問頴 將含氮率高的α型賽隆螢光體應用於白色LED等之發 光裝置時，期待發光效率之更進一步提高。 本發明之目的係針對具有5 95nm以上波長具有波峰之 含氮率高的α型賽隆螢光體，提供一種發光效率較習知爲 優越之螢光體與穩定製造它之方法。 解決問顆之技術丰跺 本發明人係關於一種活化Eu2 +之含氮率高的Ca-α -賽 ® 隆螢光體粉末之製造，進行實驗性檢討。其結果發現如下 之事實而完成本發明：藉由將預先合成的α型賽隆粉末作 爲粒成長之種粒子而添加於原料粉末中，可以得到較習知 爲大、表面爲平滑之粒子，而且不會經由其合成粉末加以 粉碎處理而得到特定粒度之粉末，可以得到具優越之發光 效率、於595 nm以上之波長具有螢光波峰的螢光體。 亦即’本發明係一種螢光體之製法，其特徵係以通式： (Cax、EuY)(Si、A1)12(0、N)16(其中，1.5<Χ+Υ<2·2，且 Ο ¥ 0 < Υ< 0.2、0/NS0.04)所示之α型賽隆作爲主要成分；藉 由在氮氣環境中’於1650〜1850 °C，加熱處理由（a)氮化 砂、（b)氮化錦、（c)含Ca之化合物、（d)含Eu之化 合物與（e) «型賽隆所構成的原料混合粉末。另外，僅藉 由分級處理，再經由加熱處理而形成α型賽隆，得到平均 粒徑爲15〜25μιη之粉末。 另外，所謂「僅藉由分級處理」係意指爲了得到特定 平均粒徑粉末的處理，不進行粉碎之其他處理，於本發明 200925252 之製法中，主旨上並不限於分級加熱處理後之處理。 於本發明之螢光體之製法中，使原料混合粉末中所含 之α型賽隆，其添加量爲5〜30質量％，其平均粒徑爲3 〜15μηι，並且比表面積爲0.2〜lm2/g。另外，固溶元素較 佳爲C a。 另外，於本發明之螢光體之製法中，其中使原料混合 粉末成爲體密度〇.6g/cm3以下之方式來塡充氮化硼製之掛 堝，進行加熱處理。 此外，本發明係一種以通式：（Cax、EuY)(Si、Al)12 (0、N)16 (其中 ’ 1.5< X + Y< 2.2，且 0< Y< 0.2、0/NS0.04) 所示之α型賽隆作爲主要成分，比表面積爲0.1〜〇.35m2/g 的螢光體（粉末）。 還有，於本發明中，比表面積係利用B ET法加以測定， 經由BET多點解析所求出之値。 〔發明之效果〕 本發明之含氮率高的賽隆螢光體之製法係與習知之製 法不同，藉由使起始原料中含有成爲粒成長之核的α型賽 隆粉末，容易使一次粒子之粒徑增大爲可能的。另外，根 據作爲核所添加的α型賽隆粉末之粒度，最終所得的賽隆 螢光體粉末之粒子形態的控制爲可能的。基於此效果’能 夠穩定提供一次粒徑爲大的、具有平滑之粒子表面、具優 越之發光特性的螢光體。 利用本發明之製法所得的螢光體，由於比表面積小至 0.1〜0.35m2/g，亦即一次粒子爲大的，而且未經粉碎處理， 200925252 粒子表面爲平滑的，其結果，具有發光效率爲60%以上之 優越的發光特性。 〔發明之實施形態〕 以下，茲將針對本發明之製法，詳細加以說明。 首先，針對利用本發明之製法所製造之最終生成物的 Eu活化之Ca-α-賽隆螢光體加以說明。 —般而言，α型賽隆係將α型氮化矽中之Si-N鍵之部 分置換成A1-N鍵及A1-0鍵，爲了保持電中性，使特定之 ❹ 陽離子滲入格子內的固溶體，以通式：Mz(Si、Al)12(〇、N)16 表示。其中，Μ係可滲入格子內的元素：Li、Mg、Ca、Y 及鑭系金屬（除了 La與Ce以外）。Μ之固溶量，Z値係根 據Si-N鍵之Al-Ν鍵取代率所決定之數値。 爲了使螢光特性得以發現，必須設定Μ之部分成爲可 固溶之發光中心的元素，尤其，藉由Μ使用Ca，於其部分 選擇成爲發光中心的Eu，被紫外〜藍色之廣泛波長區域的 光所激發，可以得到黃〜橙色之可見光的螢光體。 〇 即使在Eu活化之Ca-ot-賽隆螢光體之中，橙〜紅色之 長波長發光係在降低賽隆結晶內之含氧率的同時’也藉由 提高Ca (包含Eu)之固溶濃度而予以實現。 具體而言，於通式：（Cax、EuY)(Si、A1)12(0、N)16 中， 設爲 1.5<Χ+Υ<2·2，且 0<Υ<0·2、O/NS0.04。X+Y 爲 1 . 5以下之情形，波峰波長5 9 5 nm以上之螢光將難以得到， 欲製造超過2.2之α型賽隆之情形下，對螢光特性造成不 良影響之第二相將變得容易生成。另外，若0/Ν超過0.04 ❹

200925252 時’不僅波峰波長5 9 5 nm以上之螢光將難以ίΙ Eu之固溶界限量將變少，Χ+Υ>；ι·5也將變得 另外’基於螢光波峰波長及發光效率之觀點，窄 溶量Υ値，較佳爲0<Υ<0.2。 接著，針對爲了製造上述Eu活化之Ca-a-的原材料加以說明。 本發明之製法之特徵在於：原料粉末除了 α型賽隆之製造的氮化矽、氮化鋁、Ca化合物万 之外，也含有預先所合成的α型賽隆。

Ca化合物係爲了得到含氮率高的α型賽隆 全部或其部分作成氮化鈣。另外•將CaF2使用 之部分也爲可能的。藉由添加CaF2，能夠抑制 結而使一次粒子增大，容易得到適當之物作爲卷 基於提高含氮率之觀點，關於Eu化合物， 物。但是，相較於Ca，由於Eu之摻合比例非 爲氧化物也可以。 於原料粉末中所預先摻合的α型賽隆（以 原料賽隆）係於加熱處理之際，選擇性成爲粒形 加速一次粒子之成長。相較於無添加之情形， 型賽隆，一次粒子之大小將變大約數倍〜十倍 著表面平滑化，結晶性之提高及在粒子表面上 被抑制，發光特性將提高。再者，對α型賽隆 的預先添加係具有抑制合成過程中之粒子間燒 易粉碎性之賽隆生成爲可能的。此賽隆並不 ^到，C a及 難以實現。 『關Eu之固 賽隆螢光體 可用於習知 t Eu化合物 ，較佳爲使 丨於Ca原料 粒子間之燒 Ϊ成長之核。 較佳爲氮化 常小，即使 下，也稱爲 〖成之基點， 藉由添加α 的同時，隨 之光散射將 之原料粉末 結的效果， 加以粉碎處 -10- 200925252 理，所希望之粒度粉末將可以得到，具有抑制使發光特性 降低之粉碎處理所伴隨之微粒生成的效果。 原料賽隆係於合成後，由於存在於粒子之中央部，相 對於發光特性的貢獻爲小的，尤其其組成並未予以限定。 但是，使用含有不同的發光中心元素，或含有阻礙發光之 鐵等不純物元素的α型賽隆粉末，因爲對其表面所形成的 α型賽隆螢光體層之特性造成大的影響而不佳。基於此觀 點，於本發明中，與螢光體層相同，較佳爲使用已固溶Ca ® 之α型賽隆，尤以使用與欲得到之螢光體的化學組成一致 的α型賽隆特別理想。 另外，相較於其他之原料粉末，由於原料賽隆成爲粒 成長之基點’其一次粒子相當大，再者，期望此等原料賽 隆不形成粗大的二次粒子。基於此觀點，平均粒徑較佳爲 3〜15μιη，並且比表面積較佳爲0.2〜lm2/g。於此範圍內， 可以得到充分之粒成長及燒結抑制效果，不會引起發光特 性之降低。 〇 針對α型賽隆之添加量，較佳爲5〜30質量％。若α 型賽隆之添加量爲5質量％以上的話，於所添加的α型賽 隆粒子以外的部分，並不進行新的α型賽隆粒子之形成及 燒結、粒成長’另外’若爲30質量％以下的話，粒成長之 基點將過多’各個粒子僅變成些微之成長，也能夠防止難 以得到相當大之一次粒子而較佳。 使含有上述之α型賽隆之各原料成爲所希望之組成（上 述通式所示之組成）之方式來加以混合。針對所混合之方 -11- 200925252 法，能夠採用進行乾式混合之方法、實質上與原料各成分 不進行反應之不活性溶劑中，於進行濕式混合之後，去除 溶劑之方法等。還有，混合裝置適合利用V型混合機、搖 滾式混合機、球磨機、振動式磨機等。 藉由將成爲所希望組成之方式來加以混合而得的粉末 (以下，簡稱爲原料粉末）塡充於與原料及所合成的登光 體之反應性低的材質之容器內，例如，塡充於氮化硼製之 容器內，於氮氣環境中，於1650〜1850 °c之溫度範圍，加 © 熱既定時間而得到螢光體。 藉由將加熱處理之溫度設爲1 6 5 0 °C以上，抑制未反應 生，成物所殘存的量，能夠使一次粒子充分成長，藉由設爲 1 8 5 0 °C以下，能夠抑制顯著之粒子間的燒結。 還有，基於抑制加熱中粒子間燒結之觀點，對原料粉 末之容器內的塡充較佳係盡可能提高體積。具體而言，於 對原料粉末之容器進行塡充之際，較佳爲使體密度成爲 0.6g/cm3以下。例如，藉由將原料粉末通過篩子，此時， ¥ 不對通過篩子的粉末施加振動，能夠降低體密度。 另外，針對加熱處理中之加熱時間，選擇不會發生下 列不利情況之時間範圍：存在許多未反應物、一次粒子爲 成長不足、或發生粒子間之燒結，若根據本發明人之探討， 較佳約爲2〜24小時之範圍。 藉由僅分級處理利用上述之操作所得的α型賽隆螢光 體之粉末，得到平均粒徑爲15〜25μιη之粉未。 加熱處理後之反應生成物係維持部分含有塊狀物的粉 -12- 200925252 末狀態，並且’由於粒子間的燒結受到抑制，並不進行發 光強度降低主因之一的粉碎處理’而是僅藉由利用篩等進 行之分級處理，能夠以高收率得到既定平均粒徑之粉末。 藉由分級處理，能夠去除塊狀物而得到粒度、特性均 質的螢光體。尤其，平均粒徑爲15〜25 μιη之粉末，其一 次粒子之粒徑大、比表面積小、顯示良好之發光強度。具 體而言，可以得到一次粒子大至3〜ΙΟμηι之螢光體。再者， 如上所述，由於此螢光體並未經粉碎操作，因爲表面係由 ® 平滑粒子所構成，具有發光效率爲60%以上之發光特性。 因而，利用本發明之製法所得的螢光體，例如，能夠適用 於作爲LED用螢光體。亦即，若平均粒徑爲15 μιη以上的 話，發光強度並不會變低；若平均粒徑爲25 μιη以下的話， 朝向密封LED樹脂之均勻分散爲容易的，不會發生發光強 度及色調之偏異，實用上爲可能使用。 還有，於習用技術中，一次粒子之平均粒徑最多也不 過約爲2μιη，而且，由於經歷粉碎操作，表面並非平滑， ❹ 發光效率僅能夠得到約5 0 %以下之物。 【實施方式】 接著，藉由實施例、比較例，更詳細說明本發明。 還有，於實施例及比較例中，粒子之比表面積係顯示 利用日本BEL公司製之比表面積測定裝置（BELSORP-mini) 加以測定，進行BET多點解析之結果，平均粒徑係顯示利 用COULTER公司製之雷射繞射/散射式粒度分布測定裝置 (LS-230型）測定之結果。 -13- 200925252 <實施例1 > 1.原料粉末中所含之α型賽隆（原料賽隆）之合成 原料粉末之摻合組成係將氮化矽粉末設爲61.2質量 %、將氮化鋁粉末設爲22.1質量％、將氮化鈣粉末設爲9.5 質量％、將氟化鈣粉末設爲5.〇質量％、將氧化銪粉末設 爲2_2質量％。此組成係與最終生成物的α型賽隆之組成 約略相同。於氮氣環境中之套手工具箱中，使用硏缽以混 合此原料粉末。 ¥ 接著，於相同之套手工具箱內，使該原料粉末通過篩 ?L 2 5 Ομιη之後，塡充於氮化硼材質坩堝中，利用碳加熱器 之電爐在氮之大氣壓下，於1 750〇C進行16小時之加熱處 S °由於原料粉末中所含之氮化鈣容易於空氣中氧化、水 解’已塡充混合粉末之坩堝係從套手工具箱取出之後，迅 速設置於電爐中，立即進行抽真空以防止氮化鈣之反應。 經由加熱處理所得的生成物係粉末狀，幾乎全部通過 4 5 μπι篩孔之篩。將通過此篩之粉末作爲α型賽隆螢光體製 造用之原料粉末的 α核粉末。α核粉末之比表面積爲 0-43m2/g，平均粒徑爲 9.2μιη。 2·α型賽隆螢光體之合成及評估 原料粉末係摻合15質量％之該α核粉末、53質量％ 之氮化矽粉末、19.1質量％之氮化鋁粉末、11質量％之氮 化鈣粉末、1 . 9質量％之氧化銪粉末，於套手工具箱內，利 用硏缽混合，通過篩孔2 5 0 μιη之篩。將約2 2 g之此原料粉 末塡充於內容積88cm3 (內徑60mmx高度30mm)之氮化硼 -14- 200925252 材質坩堝中。坩堝內所塡充的原料混合粉末之體密度爲 0.38 g/cm3。從套手工具箱取出已塡充原料粉末之氮化硼材 質坩堝，迅速設置於碳加熱器之電爐內，於1 75 0 °C進行16 小時之加熱處理。所得的試料並不加以粉碎處理，而是進 行篩分級，最後將通過45 μιη篩之粉末設爲最終生成物（螢 光體）。此螢光體之組成係（Cai.67、Eu〇.〇8)(Si、Α1)ΐ2(〇、Ν)16 (其中，Χ+Υ=1·75、0/Ν = 0.03)。 相對於最終生成物之加熱處理回收物的比例爲72質 © 量％。最終生成物之平均粒徑爲17.7 μιη。另外，藉由使用 CuKa線之粉末 X線繞射測定以探討螢光體結晶相之結 果，所存在之結晶相僅爲α型賽隆。 > 接著，使用分光螢光光度計（日本High Techno logis 公司製之「F4500」），進行激發/螢光光譜測定。將結果 顯示於第1圖。圖中，縱軸係相對強度，顯示將市售之 YAG: Ce螢光體（曰本化成OPTONIX製之P46Y3級）之 波長4 5 5 nm激發的螢光波峰強度設爲1〇〇時之相對値。 ® 由圖得知：螢光體係顯示被紫外〜藍色的寬幅波長所 激發、波峰波長爲60〇11111、半帶寬（11&1【卜&11(1以丨(^11)爲8511111 之螢光光譜。進一步使用積分球以對該螢光體進行總光束 發光光譜測定（參考文獻：日本「照明學會誌」第83卷第 2號、平成11年、87-93頁、「NBS標準螢光體之量子收 率測定」大久保和明等著）。針對激發光係使用已分光的 氙燈光源。利用波長4 5 5 nm之藍色光激發之情形的光吸收 率、內部量子收率、發光效率分別爲86%、73%、63%。 200925252 另外’針對此螢光體，進行掃描型電子顯微鏡（SEM) 觀察。將掃描型電子顯微鏡（S EM)顯示於第2圖。從SEM 像所判定之一次粒子的粒徑爲3〜1〇 μηι。還有，此螢光體 之比表面積爲0.24m2/g。 <比較例1 > 除了不添加α核粉末之外’進行完全相同於實施例1 之處理。亦即，原料粉末之摻合組成係設定氮化矽粉末62.4 質量％、氮化銘粉22.5質量％、氮化鈣粉末12.9質量％、 ® 氧化銪粉末2.2質量％。將此原料混合粉末（22g)塡充於 氮化硼材質坩堝內（內容積88cm3)之際的體密度爲 0.4lg/cm3。實施1750°C下進行16小時之加熱處理後之生 成物予以篩孔45μπι之篩分級的結果，篩通過率爲35質量 %。通過篩之最終生成物的平均粒徑爲1 1 . 6 μπι，粉末X線 繞射測定之結果，所存在之結晶相僅爲α型賽隆。 將所得的螢光體之激發/螢光光譜顯示於第1圖。比較 例之螢光體的激發光譜形狀、螢光光譜之波峰波長及半帶 〇 寬係與實施例之螢光體相同，螢光波峰強度將變低。利用 波長450nm之藍色光所激發之情形的光吸收率、內部量子 效率、發光效率分別爲77%、70%、54%。 由第3圖之S EM像可以得知，比較例之螢光體係燒結 許多個一次粒子爲2 μ m以下大小的二次粒子所構成。此營 光體粉末之比表面積爲〇.42m2/g。 <實施例2、3、比較例2、3 > 使用實施例1所製作的α核粉末、氮化矽粉末、氮化 -16- 200925252 銘粉、氮化耗粉末、氧化銪粉末，於合成後，成爲α型賽 隆單相之方式來作成表1所示之摻合，經由與實施例完全 相同的處理，得到與實施例1相同組成的螢光體粉末。針 對所得的螢光體粉末，進行與實施例1同樣的測定、評估。 與實施例1與比較例1之結果相一致，將評估結果顯示於 袠2及3。

1] 混合組合(質量％) α核粉末 Si3N4 A1N Ca3N2 EU2〇h ^施例1 15 53 19.1 11 1.9 1施例2 10 ' 56.2 20.3 11.6 2.0 施例3 25 46.8 16.9 9.7 1.7 上t較例1 0 62.4 22.5 12.9 2.2 戈較例2 2 61.1 22 12.7 2.2 上b較例3 80 12.5 4.5 2.6 0.4 L表2】 45μηι舖通過率 (質量％) 平均粒徑 (nm) 比表面積 (m2/g) X線繞射 1施例1 72 17.7 0.24 僅α型賽隆 ^施例2 63 19.2 0.19 僅α型賽隆 I施例3 54 16.3 0.26 僅α型賽隆 較例1 35 11.6 0.42 僅α型賽隆 上匕較例2 36 12.7 0.40 僅α型賽隆 上匕較例3 80 12.5 0.38 僅α型賽隆 200925252 【表3】 發光波峰波長 光吸收率 內部量子效率 發光效率 (nm) (%) (%) (%) 實施例1 600 86 73 63 實施例2 599 88 71 62 實施例3 600 85 72 61 比較例1 600 77 70 54 比較例2 600 80 68 54 比較例3 594 76 65 49 由表1〜3之結果也明確得知，藉由添加作爲合成原料 之α型賽隆，可以得到平均粒徑大、比表面積小的螢光體。 但是，相較於實施例1〜3之螢光體之情形’於原料賽隆之 添加量爲2質量％、80質量％之情況’觀察到最終生成物 之螢光體的平均粒徑爲13 μιη以下、比表面積超過0.35 m2/g、 發光效率之降低。 <實施例4、比較例4 > © 爲了探討原料賽隆之粒度對最終生成物造成之影響， 調製粒度不同的二種α型賽隆。亦即’於乙醇溶劑中，利 用氮化矽材質坩堝與球所構成的濕式球磨機’進行實施例 1所製作之α核粉末的4小時粉碎，經由過濾、乾燥後而 得到α核粉末Α。進一步重複藉由使用水之沈澱分級以去 除α核粉末A中所含之微粉，得到α核粉末Β°α核粉末A 與B之平均粒徑分別爲1.2μιη、3·2μηι;比表面積分別爲 1.5m2/g、0.82m2/g。原料賽隆係於實施例4中使用α核粉 200925252 末B，於比較例4中使用α核粉末a，經由相同於實施例1 之方法而得到螢光體粉末。將評估結果顯示於表4及5。 【表4】 45μηι舗通過率 (%) 平均粒徑 (μηι) 比表面積 (m2/g) X線繞射 實施例4 68 17.5 0.24 僅α型賽隆 比較例4 42 13.2 0.45 僅α型賽隆 發光波峰波長 (nm) 光吸收率 (%) 內部量子效率 (%) 發光效率 (%) 實施例4 601 86 73 63 比較例4 599 81 67 54 〔產業上利用之可能性〕 若根據本發明之製法，能夠再現性佳地、量產性佳地 製造具優越之發光特性的螢光波峰波長爲59511111以上之橙 〜紅色的含氮率高的α型賽隆。 本發明之螢光體係由含氮率高的α型賽隆所構成，且 發射螢光波峰波長爲595nm以上之橙〜紅色的優越之螢光 體’可適用於以白色LED等爲主之各式各樣的照明裝置， 產業上大爲有用。 【圖式簡單說明】 第1圖係顯示測定有關實施例及比較例之螢光體 600nm的螢光強度時之激發光譜及因波長45〇nm之外部激 發光所得的發光光譜之圖形。 -19- 200925252 第2圖係顯示有關實施例之螢光體之掃描電子顯微鏡 (SEM )像的照片。 第3圖係顯示有關比較例之螢光體SEM像的照片。 【元件符號說明】 4FR1 〇

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Claims (1)

1. 200925252 十、申請專利範圍： 1. —種螢光體之製法’其特徵係以通式：（Cax、Euy) ( Si、 Al) 12(0、N) 16 (其中 ’ 1·5<χ+γ<2.2，且 〇<Y< 0.2、0/NS0.04)所示之α型賽隆作爲主要成分；於氮氣 環境中，於1650〜1850 °C，加熱處理由（〇氮化矽、（b) 氮化鋁、（c)含Ca之化合物、（d)含Eu之化合物、 (e) α型賽隆所構成的原料混合粉末。 2. —種螢光體之製法’其特徵係以通式：（Cax、Euy) ( Si、 Ο Al) ΐ2(〇、Ν) 16(其中 ’ 1·5<χ+γ<2·2，且 0<Υ< 0_2、0/NS0.04)所示之α型賽隆作爲主要成分；藉由在 氮氣環境中，於1650〜1850 °C，加熱處理由（3)氮化矽、 (b)氮化鋁、（c)含Ca之化合物、（d)含Eu之化合 物、（e)a型賽隆所構成的原料混合粉末，並藉由分級 處理，得到平均粒徑爲15〜25μχη之粉末。 3 .如申請專利範圍第1或2項之螢光體之製法，其中原料 混合粉末中之（e) α型賽隆的含率爲5〜30暫量％。 4_如申請專利範圍第1至3項中任一項之螢光體之製法， 其中（e) α型賽隆的平均粒徑爲3〜15μιη，並且比表面 積爲0.2〜lm2/g。 5.如申請專利範圍第1至4項中任一項之螢光體之製法， 其中（e) α型賽隆至少固溶有Ca。 6·如申請專利範圍第5項之螢光體之製法，其中（e) α型 賽隆係與最終生成物之α型賽隆具有相同的組成。 7.如申請專利範圍第1至6項中任一項之螢光體之製法， -21 - 200925252 其中使原料混合粉末之體密度成爲〇.6g/cm3以下之方式 來塡充反應容器，進行加熱處理。 8·—種螢光體，其特徵係以通式：（Cax、EuY) (Si、Al) i2(0、N) 16(其中，1·5<Χ+Υ<2·2，且 0<Y<0.2、 O/NS0.04 )所示之α型賽隆作爲主要成分，比表面積爲 〇· 1 〜0.35m2/g 0 9.如申請專利範圍第8項之螢光體之製法，其中於5 9Onm 以上之波長範圍具有發光波峰波長。 ❹ ❹ -22 - 200925252 七、指定代表圖： (一） 本案指定代表圖為：第1圖。 (二） 本代表圖之元件符號簡單說明： 無0 ❹ 八、本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵的化學式：