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TW200919817A - Reformer and indirect internal reforming high-temperature fuel cell - Google Patents

Reformer and indirect internal reforming high-temperature fuel cell Download PDF

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TW200919817A
TW200919817A TW097118108A TW97118108A TW200919817A TW 200919817 A TW200919817 A TW 200919817A TW 097118108 A TW097118108 A TW 097118108A TW 97118108 A TW97118108 A TW 97118108A TW 200919817 A TW200919817 A TW 200919817A
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recombination
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fuel cell
reaction vessel
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TW097118108A
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Inventor
Susumu Hatada
Original Assignee
Nippon Oil Corp
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Description

200919817 六、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於一種重組煤油等碳氳化合物燃料以製造出含氫 氣體的重組器，以及使用從該重組器獲得之含氫氣體來進行發電 的間接内部重組式高溫型燃料電池。 【先前技術】
通常，吾人係將在重組器中重組煤油或都市媒氣等碳氫化合 物燃料所產生的含氫氣體（重組氣體）供應給固態氧化物燃料電 池（Solid Oxide Fuel CeU，以下簡稱為 SOFC)。在 SOFC 中，讓 該重組氣體声空氣產生化學放電反應以進行發電。S0FC通常係在 550°C〜1000°C左右的高溫下動作。 重組’可利用水蒸氣重組、部分氧化重組等各種反應，惟因 為，獲得之重組氣體中的氫濃度很高，故大多使用水蒸氣重組。 水蒸氣重組是一種大量吸熱的反應，又反應溫度在55〇它〜75〇它 左右，比較高，故需要高溫熱源。因此，吾人遂開發出間接内部 重組型S0FC，其在SOFC P付近（可接受到S0FC之熱輻射的位置 上）設置重組器，利用S0FC的輻射熱對重組器加埶。特別是羽 接㈣重_，°’其讓含有可燃成分的陽i 排出軋體（從SOFC陽極排出的氣體）在間接内部重纽型s〇fc 容器（模組容器）内燃燒，將該燃燒熱當作熱源對重組器加熱（專 習知重組觸媒有粒狀（專利文獻2)、蜂巢構 =)等各種構造，其中粒狀觸媒成本比較低廉， [專利文獻1]日本特開2004—319420號公報 [專利文獻2]日本特開平5 —129026號公報 [專利文獻3]日本特開2004 — 269332號公報 [專利文獻4]曰本特開2006_327904號公翻 【發明内容】 [發明所欲解決的問題] 4 200919817 然而 _之輕^率报低，在接受 加觸媒量，亦即使增大重組器的丁重冰且^，果有時必須增 示的，讓重組氣體流動折返以防^ : 專，獻2所揭 組器熱度平均而使氣體流動折返時為了讓重 因氣體用的吹送器等輔助設借所需要=力; 本發明之目的在於提供一種重 設備=動力增加或大型化，使觸媒層的溫度分布止辅助 料電池，其具備上述重組器，可=制内組式而溫型燃 [解決問題之技術手段] 抑制成本增加，並讓構造更精簡。 物ι·#ϋ日f提供—種重組器，其利用水蒸氣重組反應從碳氫化人 =料製造出含魏體，該重邮賤反應容器，該反應== ;2重=，’該重組觸媒層充填了具有水蒸氣重組能的粒狀 重、，m赠徵為：具有分祕，將該重_媒層區隔成 匕一個σΡ分’該分隔板的熱傳導率比該觸媒層的有效熱傳^ g的板在額定運轉時從該反應容器較高溫的部分向較 並具備可從該反應容器外對該反應容器加熱的熱源。 又，亦可具備從該反應容器内對該觸媒層加熱的熱源。 ，發明提供一種間接内部重組式高溫型燃料電池，其具備利 用水蒸氣重組反應從碳氫化合物燃料製造出含氫氣體的重纟且器， ^具備用該含氫氣體發電的高溫型燃料電池，該重組器具備&應 容器，該反應容器内具有重組觸媒層，該重組觸媒層充填了具^ 水蒸氟重組能的粒狀觸媒，該重組器配置在可以接收從該高溫型 燃料電池傳導出來之熱輻射的位置上，該重組器具有分隔板，可 200919817 ?分隔板的熱傳導率比該 器較高溫的部分itii的同部板在額定運轉時從該反應容 [對照先前技術之功效] 防止種重組器，其使用成本比較低的粒狀觸媒，可 備所且可防止^ 了避免壓力損失變大而讓輔助設 ^所_力增加或讓體積大型化的情況，使_層溫度分布更平 明提供—翻接㈣重組式高溫麵料電池，其具備上 述重、、且益，可防止成本增加，並使構造更精 【實施方式】 限於圖面對本發明實施職進行説明，惟本發明並非僅 ，1係本發明之間接内部重組式高溫型燃料電池的一個實施 接内部重_ S()FC __勤圖。刻表示重組 益中，乳體流通方向（重組氣體的流通方向）的垂直剖面。圖中， 重、'且氣，:垂直紙面的方向流動。該間接内部重組型S〇Fc，具備 ^用水蒸氣重組反應從碳氫化合魏料製造出含氫氣體（重組 體}的重产器1 ’以及利用該含氫氣體進行發電白勺s〇FC6。亦即、， 自重組器1所獲得的含氫氣體（重組氣體）被供應到s〇FC6 極，空氣等含氧氣體被供應到陰極，在s〇FC内氫與氧產生化風 放電反應而產生電力。 ” 干
又該間接内部重組型SOTC，具備收容重㈣以及s〇FC 體7 (以下稱為模組容器）’其可將重組器與s〇FC模組化。 ^組器1，具備反應容器（以下亦稱重組容器）2，以及在反 應谷為2内充填了粒狀觸媒的重組觸媒層5。重組觸媒具有水蒸氣 重組能量。 "'w' 重組器1配置在接受得到S0FC6的熱輻射的位置上。 在此重組器形成長方體狀。又，S0FC也是長方體狀。 重組器配置在SOFC的上方。至少在額定運轉時，利用s〇Fc 200919817 的輻射熱對重組容器的底面加熱。 厂矣& ==極排出的氣體)燃燒時’也利用該燃燒熱； 接著该重組器，具有將重組觸 _ ^ ^ =該分隔板3在額定運轉時從重組容器的高 分延伸。以下繼分隔板為第一分隔板。 心低μ部 把ί直方向設置了2片平⑺板狀的分隔板3。亦即，分f 中，在水平方向上’設置了1片跟第—分隔板不同的平 :=Γ刀隔板4。分隔板4是想要讓横方向也能平均受熱時= 的構件。以下_亥分隔板為第二分隔板。 亏汁便用 藉由分隔板3與分隔板4在垂直重組氣體進行方向 重組觸媒層區隔出共計六個區塊。 上將 [分隔板] 古第J·分隔板的熱傳導率設成比重組觸媒層的有效熱傳導率更 二。有设置第二分糾瞒也是，將其熱傳導率設成比重 的有效熱傳導率更高。 +曰 觸媒層的有效熱料率，是當把_層看成平均紐時 面熱傳導率，可利用適當的方法測量或是計算。 分隔板的材質，可使用對使用環境具有耐性，且熱傳導率比 觸媒層的有效熱傳導率更高的適當材質，例如不銹鋼等。從防止 因為線膨脹係數不同而造成變形或破壞的觀點來看，而且考量到 ^觸部或是接合部可能會因為化學反應而產生脆化，分隔板的材 質跟反應容器相同比較好。例如，重組器的反應容器由金屬板所 構成，金屬板的熱傳導率比觸媒層的有效熱傳導率更高時，第一 以及第二分隔板的材質宜採用跟重組容器材質相同的金屬為佳。 分隔板的形狀，並不限於平板而已，亦可使用彎曲板等適當 200919817 的形狀。 在圖1中，係以等間隔方式配置2片第— 層的水平方向被分成3 #分。惟並非僅限於此H3 ’重組觸媒 從額定運轉時相對高溫的重組容器部分向相對低严=分隔，巧可 分延伸。該等分隔板，係從離熱源距離近的匕:重組容器部 圖2、圖3以及圖4分別表示重組器白二=您的部分延伸。 1所示的重組器。該等圖示亦為示意剖面圖，表示來〒換圖 體流通方向的剖面。在圖2中，第-分隔板3越靠 .平方向上）配置得越密集，越遠離中央配置得越4中J ？ 一分隔板3從重組容器底面中央部為起點i外ί置ί 向外配置成曲面放射狀。吾人可因應與熱為， 因素，當選擇使用圖2、圖3或是圖4的實施形態。關係等的 第一分隔板應以不會阻礙重組器中氣體流^通^的方 ’可以使用沿著重組器中氣體流通方u 的流通方向）延伸的第-分_。第二分隔板也是—樣皇、、乱體 口口在圖1所示的形態中，S0FC6從反應容器2的外侧 益2加熱。惟並非僅限於此，即使重組器具備燃料電池以= 他熱源，並利用該熱源從外部加熱反應容器，第_ ,的功效也是-樣的。舉例而言，例如，重組器具二|:= "燃燒器等燃燒機構，並利用燃燒機構從外侧加熱重組容^二、 例如’重組器在反應容益外侧設置有電能加熱器等加熱機= 用加熱機構從外侧加熱重組容器，這樣也是可以的。… 又，重組器亦可在反應容器内設置可對觸媒層加熱的埶源。 圖5表示間接内部重組式高溫型燃料電池，其中，重組器'1、在 應容器2内側設置電能加熱器8等的加熱機構，並利用°加 從内部加熱觸媒層。此時第—分隔板所發揮的功效也是同樣'的。 本發明之重組器具備分隔板，其熱傳導率比金屬等觸媒層的 有效，傳導率更高。接著，該分隔板，從反應容^在歡運^時 比較高溫的部分向比較低溫的部分延伸。因此，高溫型燃料電池 200919817 使觸媒層溫度維持在平 [碳氫化合物燃料] (亦=:ίίίί燃Ϊ電池技術領域中，從分子中含有碳與氫 習知混合物中選擇適合的 J、，、天絲，LPG (液化石油氣)、都‘ t ^石丙 醚等的_。 〗化口物从科，或甲醇、乙醇等醇類，二甲 以想ΐίϊ油或LPG因為容易取得故為比較好的選擇。又因為可 故對都市媒氣管線尚未普及的地區是U i 尤ί高溫型燃料電池’可用來當作緊急用電源。 ”就處理使用谷易而言，煤油是比較好的選擇。 [高溫型燃料電池] ^擇 的門ΐΐΐΐ適用於湘高溫型燃料電池的熱輻射難組器加敎 重組型燃料電池。該等高溫型燃料電池，除了·C 爻外，逛有熔融碳酸鹽型燃料電池（MCFC)。 田、人可從平板型或圓筒型等各種形狀的習知s〇fc中選擇採 柄的辦C。S〇FC的形狀可採用適當的形狀，例如由平 堆疊而成的長方體（包含立方體）狀的堆疊電池組、 ^體狀的SOFC堆疊電池組、將管狀的單體s〇FC滅一整 ===形S0FC等。S0FC ’ —般而言，係利用氧離子導電性 陶瓷或疋質子離子導電性陶瓷當作電解質。 MCFC亦可從習知的MCFC中選擇適當者採用之。 SOFC或MCFC可以是單體電池，在實際運用上也可以將複 ^個單體電池排列成堆疊電池組或是捆成—整束來使用。此時， 隹叠電池組或是-整束的電池組只有—個或是有複數個都可以。 [重組器] 重組1§，在反應容器内具備重組觸媒層，其充填了具有水蒸 200919817 氣，組能的粒狀觸媒。除了具有水蒸氣重組 ft尚可適當選擇同時具有部分氧化重組能 自發熱重組觸媒。 k 且一 有(可因應需要預先汽化)以及水蒸氣， 器(重組觸媒層)。又，重組氣體係 SOFC在重Λ式高溫型燃料電池之中’間接内部重組型 ^ &焉熱效率的優點。間接内部重組型SOFC具備： f，且裔’其姻水蒸氣倾反應從碳氫化合物_製造出包含氫 ΓΞΐϊ氣Γ上及S0FC。該重組器可進行水蒸氣重組反應， 錢重組反應過程中伴隨著部分氧化反應的自 = ,、，、式重組法。若從SOFC的發電效率的觀點來看不要起部分氧 ^應比較好。在自發熱式重組法巾，水蒸氣重_支配性反應， 重組反應總體而言屬於吸熱反應。因此，從s〇FC供給重組反 ，所而要的熱。並將重組器與S〇FC收納在—個模組容器内使复 =組化。$組器設置在接收得到s〇FC所發散之熱輻射的位置上: 讀的話，便可利用發電時s〇FC的熱韓射職組器加熱。又， 將SOFC排出的陽極排^氣體在單體電池$ 口燃燒，亦可加埶 SOFC。 ’、、 在間接内部重組型S0FC中，重組器宜設置在從s〇FC能直接
傳導輻射熱到重組器外表面的位置上比較好。因此重組器與s〇FC 之間不要配置實質性遮蔽物，亦即重組器與s〇FC之間保留空隙 比較好。又，重組器與S0FC之間的距離儘量縮短比較好。’、 各供給氣體若有必要可先適當預熱後在供應給重組器或是 SOFC ° ^吾人可用能收納SOFC與重組器的適當容器當作模組容器。 ^材料可用例如不銹鋼等對使用環境具有耐性的適當材料。在容 器上，為了氣體交換等目的，可設置適當的連接口。 特別宜將單體電池出口設置在模組容器内，使模組容器内部 10 200919817 未與外界（大氣）連通，此時模組容器具有氣密性D [重組觸媒] 重組器使用的水蒸氣重組觸媒、自發熱重組觸媒可分別使用 習知觸媒。水蒸氣重組觸媒可使用例如釕系以及鎳系觸媒，自發 熱重組觸媒例如可使用铑系觸媒。 、本啦明使用粒狀觸媒。粒狀觸媒，例如，可使用於打鍵成形 並粉碎後形成適當整粒的觸媒、壓製成形的觸媒、適當加入黏結 劑而壓製成形的觸媒、粉末狀觸媒等。或者，可以使用在各種載 體上載持金屬的觸媒，該载體例如於打錠成形並粉碎後形成適當 整粒的載體、壓製成形_體、製成粉末或是球形、環狀、鍵狀、 圓筒狀、片狀等適當形狀的載體等。 以下，分別對水蒸氣重組、自發熱重組、部分氧化重組，就 重組器之額定運轉條件説明之。 ，水蒸氣重組中，可在煤油等碳氫化合物燃料内添加蒸氣。 水π氣重組的反應溫度可在例如4〇(rc〜1〇〇〇。 8署5〇°C，最好在5贼〜_。。的範圍内為佳。導入反應ί統的ί氣 Ϊ比所含料顧子莫耳數跟水好莫《 #•杯曰)決定之，該數値宜為1〜10，更宜為1.5〜7， J ^ A $厌氫化合物燃料為液體的情況下，若碳氫化合物；m 二時,的流速為A (L/h) ’觸媒層體積為b α)時’:、 Ϊ h更=^可用^表示之，細直宜設定如〇5 在自以：5:最:尸㈣^ 其他含氧氣體。含氧氣可化ΐ?燃料内添加 U是便能平衡伴隨水蒸氣應的吸ϊίΞ谷2宜g 發熱量。含氧氣體的添力m吏其昇溫的 為〇施〜！ bf (y碳比）決定之，該數值宜 反應的反應溫度應設定在丫 .5二取好疋0.02〜0.6。自發熱重組 〜疋在例如400C〜100(TC，宜設定在45〇〇c〜 200919817 t5!?:最好是設定在50(rc〜800°c的範圍内。碳氫化合物燃料為 ^體日^· ’此時空間速度（LHSV)宜在0 〇5〜2〇，更宜在〇卜⑺， 二Μ〜5範圍内。導人反應系統的蒸氣量，其蒸氣/碳的 比值且為1〜10，更宜為15〜7，最好是2〜5。 [其他構件] 明之間接内部重組式高溫型燃料電池内，可111應需要適 溫型燃料電池系統的習知構成元件。該等構成元件 Ϊ，汽碳氫化Ϊ物燃料内所含有之硫黄成分的脱硫 風機等的ίϊ機;i;來=力:jif泉體的幫浦，壓縮機、鼓 :行埶流量調節機構或流動路徑阻擋/切換機構，、用來 = 化合物燃料或可燃物的ί 【産業上利用性】 :於例如』;;==:=溫：：:生可利 上。 a疋，飞電共生系統 【圖式簡單說明】 圖1係不意側剖面圖，用來說明本發 溫型燃料電池的一個實施例。 之間接内部重組式高 例 圖2係示意_關，时酬本發明之紐糾—個實施 圖3係示意側剖面圖 〇 圖4係示意側剖面圖 ’用來綱本㈣之麵郎另一個實 ，用來說明本购之重組H的另一個實 施例 施例 圖5係不意側剖面圖，用來說明本發明 溫型燃料電池的另一個實施例。 Θ之間接内部重組式高 12 200919817 【主要元件符號說明】 1重組器 2重組容器 3第一分隔板 4第二分隔板 5重組觸媒層 6 SOFC 7模組容器 - 8電氣加熱器

Claims (1)

  1. 200919817 七、 申請專利範圍： • 一種重組器，利用水蒸氣重組反應從碳氫化合物燃料製造 出含氫氣體，該重組器具有反應容器、及設於該反應容器内而充 填了具有水蒸氣重組能的粒狀觸媒之重組觸媒層，該重組器 徵為： 具有將該重組觸媒層區隔成至少二個部分的分隔板， 該分隔板的熱傳導率比該觸媒層的有效熱傳導率更高， 該分隔板由該反應容器之額定運轉時較高溫的部分向較低溫 . 的部分延伸。 。2、如申請專利範圍第丨項之重組器，其中，更具備從該反應 ( 谷器外對該反應容器加熱的熱源。 、如申請專利範圍第1項之重組器，其中，更具備從該反應 谷器内對該觸媒層加熱的熱源。 4、一種間接内部重組式高溫型燃料電池，具備：利用水蒸氣 重組，應從碳氫化合物燃料製造出含氫氣體的重組器，以及藉由 該含氳氣體發電的高溫型燃料電池； *，重組器具有反應容器、及設於該反應容器内而充填了具有 水蒸氣重組能的粒狀觸媒之重組觸媒層； 该重組器設置在可以接收來自該高溫型燃料電池之埶輻射的 位置上； I 其特徵為： 該重組器具備可將該重組觸媒層區隔成至少二個部分的分隔 板， ，分隔板的熱傳導率比該觸媒層的有效熱傳導率更高， 忒分隔板由該反應容器之額定運轉時較高溫的部分向較低溫 的部分延伸。 八、 圖式： 14
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