SE504878C2 - Sätt att styra en vatten/väte isotopisk utbytesreaktionsanläggning av entemperaturtyp - Google Patents

Description

504 878 10 15 20 25 30 35 2 vilken ändras med tillförseln av utarmat vatten och med hålls konstant.

Ett exempel på en utbytesextraktionsanläggning visas produktextraktionen, i fig 6, där siffran l representerar en vatten/väte isotopisk utbytesreaktionskolonn (i det följande "reaktionskolonn"). Reaktionskolonnen l är uppdelad i två delar la och lb för minskning av dess höjd. Dessa två partier la och lb fungerar emellertid som en enhetlig reaktionskolonn tack vare förekomsten av en tank lc, en pump ld och en nivåregulator (LC) le för tanken. Siffran 2 representerar ett elektrolytiskt system, som innefattar en elektrolytisk cell med ett membran, och siffran 3 representerar ett rekombinationssystem för väte och syre.

En nivåregulator (LC) 15 är monterad på det elektrolytiska systemet 2.

Väte D och syre E som alstras av det elektrolytiska systemet 2 sänds till bottnen av reaktionskolonnen 1 och till rekombinationssystemet 3.

Väte införs i bottnen av reaktionskolonnen 1 och byts ut mot i nedåtsjunkande vatten innehållet lätt väte när det stiger i kolonnen. Väte som lämnar reaktionskolonnens 1 topp införs i rekombinationssystemet 3, där det re- kombineras med syre som införs i rekombinationssystemet 3.

Rekombinerat vatten G underkastas nivåreglering medelst en nivåregulator (LC) 3a och införs i toppen av reaktions- kolonnen 1 som refluxvatten F medelst en pump 8.

Utarmat tungt vatten kan separeras i utbytes- reaktionsanläggningen enligt ovan i produkt och spill på följande sätt. Först införs utarmat tungt vatten A i mellandelen av reaktionskolonnen 1 medelst en råmaterial- pump 9. Utarmat tungt vatten A kommer sedan i motströms- kontakt med tungt väte som skapas av det elektrolytiska systemet 2 och införs i bottnen av reaktionskolonnen l för utbyte av lätt väte i utarmat tungt vatten A mot tungt väte, och strömmar ut från kolonnbottnen som tungt vatten som sedan införs i det elektrolytiska systemet 2. 10 15 20 25 30 35 504 878 3 Väte kommer sedan i kontakt med utarmat tungt vatten och fångar lätt väte och stiger ytterligare inuti kolonnen, kommer i motströmskontakt med refluxvattnet F, som införs genom kolonntoppen, utbyter kvarvarande tungt väte mot lätt väte i refluxvattnet F och införs som lätt väte i rekombinationssystemet 3. Refluxvatten F fångar tungt väte under sitt sjunkande och får väsentligen samma tungvattenkoncentration som det utarmade tunga vattnet A, där detta utarmade tunga vatten A införs.

Utbytesreaktionsanläggningen som drivs på ovan be- skrivet sätt styrs genom styrning av tungvattenkoncentra- tionsregulatorn (ZC) ll så att koncentrationen av tungt vatten i det elektrolytiska systemet 2 hålls konstant, och genom att en reglerventil 13 styrs medelst en flödes- regulator (FC) 12 för uttagande av produkten B. Å andra sidan tas spillet C ut genom anordnande av ett rör som sträcker sig från rekombinationssystemet 3 till toppen av reaktionskolonnen 1, sändande av en ut- signal från nivåregulatorn (LC) 15 för det elektrolytiska systemet 2 (som representerar vattenmängden i utbytes- reaktionsanläggningen) som en flödesbärsignal till en flödesregulator (FC) 16 och påverkande av en reglerventil 17 medelst denna FC 16.

Som resultat av styrningen och regleringen enligt ovan hålls koncentrationen av produkt-tungt vatten och vattenmängden i utbytesreaktionsanläggningen konstant, och det tunga vattnets koncentration i produkten B liksom lättvattenkoncentrationen i spillet C har höga värden, vilket är önskvärt.

Emellertid är det så att när vattenmängden som blir kvar i varje del av utbytesreaktionsanläggningen under- söks, är vattenkvarhållningsmängden liten i reaktions- kolonnen l, medan vattenkvarhållningsmängden i tanken (lc i fig 6) (som anordnas i det fall att reaktionskolonnen är uppdelad för att minska dess höjd) är mycket stor. Uppe- hållstiden för refluxvattnet F sträcker sig från flera minuter till flera timmar. Vidare är kvarhàllningsmängden 504 878 10 15 20 25 30 35 4 av rekombinerat vatten G stor i rekombinationssystemet 3, medan dess uppehållstid också är flera timmar med avseende på den rekombinerade vattenmängden.

Eftersom det elektrolytiska systemet 2 har en extremt stor kapacitet är i motsats härtill uppehållstiden med av- seende på extraktionsmängden av produkt ca 100 timmar.

I enlighet med styrsättet i fig 6 är därför gensvaret för ändring av produktkoncentrationen extremt långsamt och extraktionsmängden av spill ändras drastiskt ehuru tung- vattenkoncentrationen knappast förändras. Sålunda avviker lättvattenkoncentrationen i spillet från ett förutbestämt värde och ingen styrning eller reglering kan längre göras.

För att möta detta problem kan tungvattenkoncentra- tionen i spillet regleras med snabbt gensvar genom extrak- tion av spillet så att lättvattenkoncentrationen eller tungvattenkoncentrationen i spillet hålls konstant.

Ehuru extremt dyrbar infraröd absorptiometri är känd som ett sätt att kontinuerligt mäta en spårmängd av tung- vattenkoncentration i spill, är appliceringen av detta sätt på reglersystemet problemfyllt i termer av stabilitet och pålitlighet.

SAMMANFATTNING AV UPPFINNINGEN Ett ändamål med uppfinningen är att åstadkomma ett sätt att styra en utbytesreaktionsanläggning av ovan definierad typ så att den effektivt och stabilt separerar utarmat tungt vatten i produkt och spill.

För uppnående av ändamålet ges enligt uppfinningen ett sätt att styra en utbytesreaktionsanläggning enligt ovan, innefattande ett elektrolytiskt system, en utbytes- reaktionskolonn och ett rekombinationssystem för separation av utarmat tungt vatten i produkt och spill.

Enligt en aspekt på uppfinningen innefattar styr- sättet reglering av en extraktionsmängd av spill så att en tungvattenkoncentration av vatten vid en mellandel av reaktionskolonnen hålls konstant, och reglering av extraktionsmängden av produkten så att en vattenmängd i lO 15 20 25 30 35 504 878 5 utbytesreaktionsanläggningen hålls konstant.

I en annan aspekt enligt uppfinningen innefattar styrsättet delning av rekombinerat vatten, som utges från i ett spillflöde och ett reflux- av refluxvattnets flöde till re- rekombinationssystemet, vattenflöde, reglering aktionskolonnen så att en tungvattenkoncentration av vattnet i en mellandel av reaktionskolonnen hålls kon- stant, extraherande av spill så att vattenmängden i re- kombinationssystemet hålls konstant, och reglering av en extraheringsmängd av produkt så att en vattenmängd i ut- bytesreaktionsanläggningen hålls konstant.

I alla dessa styrsätt enligt uppfinningen föreligger en blandning av lätt och tungt vatten med hög tungvatten- koncentration vid reaktionskolonnens mellandel och bland- ningens tungvattenkoncentration kan mätas genom mätning av densiteten eller liknande.

Delen där koncentrationerna av tungt och lätt vatten i reaktionskolonnen lätt kan mätas genom mätning av den- siteten eller liknande är den del där tungvattenkoncent- rationen är från flera procent till ca 95%. Tungvatten- koncentrationen kan därför mätas tillräckligt med hjälp av densiteten eller liknande, genom delning av reaktions- kolonnen vid den del där tungvattenkoncentrationen ligger inom detta område. Naturligtvis är det icke väsentligt att dela reaktionskolonnen i flera delar. Om reaktionskolonnen delas är detta emellertid lämpligt på grund av att vatten i tanken kan användas för mätning av tungvatten- koncentrationen.

KORT BESKRIVNING AV RITNINGARNA Fig l är en förklarande vy som visar ett styrsätt enligt uppfinningen, där spill tas ut på sådant sätt att en tungvattenkoncentration vid en mellandel av reaktions- kolonnen hålls konstant.

Fig 2 är en förklarande vy som visar ett annat styr- sätt enligt uppfinningen, där flödet av refluxvatten regleras på sådant sätt att tungvattenkoncentrationen vid 504 878 10 15 20 25 30 35 6 reaktionskolonnens mellandel hålls konstant och spillet tas ut på sådant sätt att vattenmängden i rekombinations- systemet hålls konstant.

Fig 3 är ett diagram som visar tungvattenkoncentra- tionerna i spill som tas ut när tungvattenkoncentrationen av vatten från det 35:e steget från reaktionskolonnens topp hålls vid respektive tungvattenkoncentration.

Fig 4 är ett diagram som visar ändringen, med tiden, av tungvattenkoncentrationen av utarmat tungt vatten, produkt, spill och vatten fràn det 35:e steget från reaktionskolonnens topp i det längre fram beskrivna exemplet.

Fig 5 är ett diagram som visar ändringen, med tiden, av tungvattenkoncentrationen av utarmat tungt vatten, produkt, spill och vatten från det 35:e steget från reaktionskolonnens topp i det längre fram beskrivna jämförande exemplet.

Pig 6 är en förklarande vy illustrerande ett styrsätt i en konventionell utbytesreaktionsanläggning.

FÖREDRAGNA UTFÖRINGSFORMER AV UPPFINNINGEN Pig 1 och 2 är förklarande vyer av styrsättet enligt uppfinningen, och detaljer som är gemensamma med fig 6 har samma hänvisningsbeteckningar.

I det styrsätt som illustreras i fig 1 mäts tung- vattenkoncentrationen av vatten vid mellandelen av re- aktionskolonnen 1 som densitet medelst en densitetsöver- vakare (DC) 21 och dess justerade utsignal sänds till flödesregulatorn (FC) 16, som påverkar reglerventilen 17, och spillet C extraheras. Produkten B extraheras genom manövrering av reglerventilen 13 medelst niváregulatorn (LC) 15 och flödesregulatorn (FC) 12 på sådant sätt att vattenmängden i utbytesreaktionsanläggningen hålls kon- stant. Vattenmängden inuti utbytesreaktionsanläggningen ändrar sig alltefter spillet C som uttages och utarmat tungt vatten A som tillföres- 10 15 20 25 30 35 '504 878 7 I styrsättet enligt fig 2 mäts tungvattenkoncentra- tionen av vatten i mellandelen av reaktionskolonnen 1 som densitet medelst densitetsövervakaren (DC) 21, och dess justerade utsignal sänds till flödesregulatorn (FC) 18, som styr slaglängden av pumpen 8 så att refluxvatten fås att strömma. Vattenmängden i rekombinationssystemet 3 mäts med hjälp av nivån medelst nivåregulatorn (LC) 3a och reglerventilen 17 styrs av den justerade utsignalen från LC 3a för extraktion av spill. Produkten B extraheras genom aktivering av reglerventilen 13 medelst nivåregula- torn (LC) 15 och flödesregulatorn (FC) 12, mängden i utbytesreaktionsanläggningen hålls konstant. så att vatten- Vattenmängden inuti utbytesreaktionsanläggningen ändrar sig alltefter extraherat spill C och alltefter tillfört utarmat tungt vatten A.

Ett exempel på driften av utbytesreaktions- anläggningen enligt ovan under användning av styrsättet enligt uppfinningen beskrivs i det följande.

Exempelvis är, under förhållanden där tungvatten- av utarmat tungvatten är 30 viktprocent, det koncentrationen matningsmängden av utarmat tungvatten 1,4 l/timme, alstrade flödet antalet steg av gas/vätskeseparationstyp i utbytes- av elektrolyserat väte 4 Nm3/timme, reaktionskolonnen 90, temperaturen 70°C och trycket väsentligen atmosfärstryck, varvid relationen mellan spillet C tungvattenkoncentration och vattnets tungvatten- koncentration från det 35:e steget från toppen av re- aktionskolonnen den som visas i fig 3. Såsom framgår i diagrammet i fig 3 är det på så vis, att när tungvatten- koncentrationen i spillet C ändras från 0,1 viktprocent till 0,12 viktprocent, vatten vid det 35:e steget från 62,9 viktprocent till ändras tungvattenkoncentrationen av 63,6 viktprocent.

Tungvattenkoncentrationen i detta koncentrations- område kan mätas medelst en densimeter för relativt ekonomisk industriell tillämpning, och densiteten vid 25°C för var och en av koncentrationerna 62,9 viktprocent och 504 878 10 15 20 25 30 35 8 63,6 viktprocent svarar mot l,0646 g/cm3 respektive l,O653 g/cm3. Även om mätarens spännvidd är l,04OO till l.09OO g/cm3 vid 25°C (svarande mot ca 40 viktprocent till 87 viktprocent tungvattenkoncentration), är förändringen i densitet l,4% relativt spännvidden av mätaren och kan där- för detekteras tillräckligt noga.

Följaktligen ändras lättvattenkvarhàllningsmängden av utbytesreaktionsanläggningen som helhet alltefter ändring- en av extraktionsflödet av spill genom reglering av ex- traktionsmängden av spill så att vattendensiteten, konti- nuerligt mätt vid reaktionskolonnens mellansteg, hålls konstant, eller genom reglering av flödet av refluxvatten och reglering av extraktionsmängden av spill så att vattenmängden i rekombinationssystemet hålls konstant.

Sålunda kommer tungvattenkoncentrationen av vatten'i re- kombinationssystemet och i varje del av reaktionskolonnen att ändras med gott gensvar, eftersom vattenkvarhållnings- mängden är liten i rekombinationssystemet och i reaktions- kolonnen. På detta sätt kan tungvattenkoncentrationen i spillet C övervakas med gott gensvar genom reglering av extraktionsmängden av spill så att densiteten av vatten vid reaktionskolonnens mellansteg hålls konstant, eller genom reglering av refluxvattnets flödeshastighet och reglering av extraktionsmängden av spill så att vatten- mängden i rekombinationssystemet hålls konstant.

När ovan beskrivna styrning utförs och produkten extraheras så att vattenmängden från utbytesreaktions- anläggningen som helhet hålls konstant, kan flödesbalansen och komponentbalansen för såväl tungvattnet som lätt- vattnet upprättas.

I detta fall är koncentrationen av produkten den koncentration som primärt bestäms av den isotopiska separationskapaciteten av reaktionskolonnen och av den ovan beskrivna materialbalansen. Följaktligen kan pro- duktens tungvattenkoncentration lätt ökas genom att sörja för en marginal hos antalet steg hos reaktions- kolonnen. 10 15 20 25 30 35 504 878 9 Om utarmat tungt vatten innehåller tritium är det möjligt icke endast att sänka tungvattenkoncentrationen i spillet under det förutbestämda värdet utan också att drastiskt minska tritiumkoncentrationen i spillet genom val av lämplig matningsposition för utarmat tungt vatten till reaktionskolonnen och genom val av ett lämpligt värde för densiteten av vatten vid mellandelen av den reaktions- kolonn som skall regleras.

Sagt i förbigående utförs regleringen av extraktions- mängden av spill i fig 1 genom kaskadreglering, där in- ställning av flödeshastighetsregulatorn 16 för spill ändras av utsignalen från densitetsregulatorn 21, men kan också utföras genom direkt styrning av reglerventilen 17 för extrahering av spill med hjälp av utsignalen fràn densitetsregulatorn 21.

Regleringen av flödeshastigheten av refluxvatten i fig 2 utförs genom kaskadreglering, där inställningen av flödesregulatorn 18 ändras med hjälp av utsignalen från densitetsregulatorn 21 och pumpens 8 slaglängd ändras med hjälp av utsignalen från flödesregulatorn 18 för reflux- vatten. Emellertid kan regleringen av refluxvattnets flöde också utföras genom anordnande av en reglerventil (ej visad) i refluxledningen och manövrering av denna regler- i stället för pumpen 8, med hjälp av kaskad- regleringen. I alla dessa fall är det möjligt att avlägsna flödesregulatorn 18 och att direkt reglera slaglängden av ventil, pumpen 8 eller reglerventilen anordnad i refluxledningen.

Ehuru mätningen av tungvattenkoncentrationen i fig l och 2 företrädesvis utförs genom mätning av vattendensi- teten kan den utföras genom mätning av specifika vikten eller brytningsindexet, eller genom mätning av tungvätes- koncentrationen i vätgas medelst en gaskromatograf av värmekonduktivitetstyp eller med en masspektrometer.

I fig 1 och 2 kan extraheringen av produkten regleras genom direkt styrning av reglerventilen 13 via nivå- regulatorn 15. 504 878 10 15 20 25 30 35 10 I sättet enligt fig 1 och 2 kan förutom att vatten- kvarhållningsmängden i hela utbytesreaktionsanläggningen hålls konstant skillnaden mellan matningsmängden av ut- armat tungt vatten och spillets extraheringsmängd användas som produktens extraheringsmängd. Ehuru extraheringsläget av produkten är beläget i det elektrolytiska systemet 2 kan det vara möjligt att extrahera produkten som strömmar ut från bottnen av reaktionskolonnen l. Reaktionskolonnen 1 av gas/vätskeseparationstyp används i fig 1 och 2, men en strilbäddstyp kan användas lika väl.

På sättet enligt uppfinningen med konstruktionen ovan extraheras i den första utföringsformen enligt fig 1 spill så att tungvattenkoncentrationen i vatten vid mellandelen av reaktionskolonnen hålls konstant. I en sådan mellandel av reaktionskolonnen är förändringen i tungvattenkon- centrationen stor jämfört med förändringen i tungvatten- koncentrationen i spillet. I den andra utföringsformen enligt fig 2 regleras flödet av refluxvatten och extra- heras spill så att vattenmängden i rekombinationssystemet hålls konstant. I båda utföringsformerna regleras vatten- mängden inuti utbytesreaktionsanläggningen vid konstant värde med extraheringsmängden av produkt som har ett lång- samt gensvar för produkt. Följaktligen kan i sättet enligt uppfinningen koncentrationerna av såväl produkt som spill hållas stabila vid deras förutbestämda initialvärden.

Ett exempel och ett jämförande exempel på före- liggande uppfinning ges nedan.

Exempel: Utarmat tungt vatten separerades i produkt och spill under följande förhållanden och under användning av anläggningen i fig l: tungvattenkoncentration i utarmat vatten ... 44,8 vikt% tritiumkoncentration i utarmat vatten ... 343 pCi/ml 10 15 20 25 30 35 504 878 ll matningsmängd av utarmat tungt vatten ... 2,0 l/h generationsmängd av 3 elektrolytiskt väte ... 4,0 Nm /h totalantal steg i reaktionskolonnen ... 90 steg reaktionskolonnens temperatur ... 70°C reaktionskolonnens tryck ... atmosfärstryck vattenkvarhållningsmängd i reaktionskolonnen ... approx. 7 l vattenkvarhållningsmängd i rekombinationssystemet ... approx. 8 l vattenkvarhàllningsmängd i det elektrolytiska systemet ... approx. 250 l Det har varit möjligt att kontrollera produkten på över 99,8 viktprocent, tungvattenkoncentrationen i spillet på under 0,016 viktprocent, och tritiumkoncentrationen i spillet på under 2 x 10-3 uCi/ml genom reglering av densiteten av vatten som strömmar ned fràn kolonnens topp till det 35:e steget till ca 1,06 g/cm3 i fig 4.

Resultaten visas Jämförande exempel: Utarmat tungt vatten separerades i produkt och spill under följande förhållanden och under användningen av an- läggningen i fig 6: tungvattenkoncentration i utarmat tungt vatten ... 30 vikt% matningsmängd av utarmat tungt vatten ... 1,4 l/h generationsmängd av 3 elektrolytiskt väte ... 4,0 Nm /h totalantal steg i reaktionskolonnen 90 steg reaktionskolonnens temperatur ... 70°C 504 878 10 15 20 25 30 35 12 reaktionskolonnens tryck _.. atmosfärstryck Resultaten återges i fig 5. Som klart framgår här kunde stabil reglering icke uppnås med reglersättet i det jämförande exemplet.

Såsom beskrivits i det föregående ger reglersättet enligt föreliggande uppfinning hög gensvarshastighet, eftersom extraheringsmängden av spill (huvuddelen därav tas upp av lätt vatten vars mängd inuti utbytesreaktions- anläggningen är liten) regleras så att tungvatten- koncentrationen av vatten vid mellandelen av reaktions- kolonnen, som undergår stor förändring i koncentration, hålls konstant. Vidare är koncentrationsfördelningen i varje del av utbytesreaktionsanläggningen ostörd av stör- ningar såsom förändringar i matningsmängden eller i tung- vattenkoncentration i det utarmade vatten som införs i utbytesreaktionsanläggningen. Produkten (huvuddelen därav tas upp av tungt vatten vars mängd i utbytesreaktions- anläggningen är stor) extraheras så att vattenmängden inuti extraktionsreaktionsanläggningen (det ersätts av mängden vatten som tas ut och mängden av utarmat infört tungt vatten) hålls konstant. Som resultat separeras ut- armat tungt vatten i spill och produkt, som båda har en stabil koncentration.

Claims (3)

10 15 20 25 30 35 13 504 878 PATENTKRAV

1. Sätt att styra en vatten/väte isotopisk utbytes- reaktionsanläggning av entemperaturstyp, innefattande ett (2), ett rekombinationssystem (3) elektrolytsystem en utbytesreaktionskolonn (1) och för separation av lätt vatten från tungt vatten, som har en koncentration av lätt vatten, varvid tungt vatten och lätt vatten erhål- les, vilket sätt omfattar följande steg: - tillförande av det tunga vattnet med en koncentration av lätt vatten till utbytesreaktionskolonnen, varvid det tunga vattnet strömmar till den nedre delen av utbytes- reaktionskolonnen och till det elektrolytiska systemet (2), varifrån det tunga vattnet strömmar bort, medan det lätta vattnet tillföres den övre delen av utbytesreak- tionskolonnen (1) och sedan rekombinationssystemet (3), varifrån det lätta vattnet strömmar bort, k ä n n e t e c k n a t av följande steg: - att mängden av det lätta vattnet som strömmar bort från rekombinationsystemet (3) styres på så sätt att koncent- rationen av tungt vatten i en mellandel av utbytesreak- tionskolonnen blir konstant, och ~ att mängden av tungt vatten som strömmar bort från det elektrolytiska systemet (2), styres på så sätt att vat- tenmängden i isotop-utbytesreaktionsanläggningen förblir konstant.

2. Sätt att styra en vatten/väte isotopisk utbytes- reaktionsanläggning av entemperaturstyp, innefattande ett (2), ett rekombinationssystem (3) elektrolytsystem en utbytesreaktionskolonn (l) och för separation av lätt vatten från tungt vatten, som har en koncentration av lätt vatten, varvid tungt vatten och lätt vatten erhål- les, vilket sätt omfattar följande steg: - tillförande av det tunga vattnet med en koncentration av lätt vatten till utbytesreaktionskolonnen, varvid det tunga vattnet strömmar till den nedre delen av utbytes- reaktionskolonnen och till det elektrolytiska systemet “BAD on|e|NAL å 504 878 14 10 15 20 (2), varifrån det tunga vattnet strömmar bort, medan det lätta vattnet tillföres den övre delen av utbytesreak- tionskolonnen (l) och sedan rekombinationssystemet (3), varifrån det lätta vattnet strömmar bort, k ä n n e t e c k n a t av följande steg: - att det lätta vattnet som strömmar bort från rekombina- tionssystemet (3), delas i ett flöde av lätt vatten och ett flöde av refluxvatten, vilket senare flöde tillbaka- föres till utbytesreaktionskolonnen (1), - att refluxvattnets strömningshastighet till utbytes- reaktionskolonnen (1) styres på så sätt att koncentra- tionen av tungt vatten i en mellandel i utbytesreaktions- kolonnen förblir konstant, - att mängden av lätt vatten som strömmar bort från re- kombinationssystemet styres på så sätt att vattenmängden i rekombinationssystemet förblir konstant och - att mängden av tungt vatten som strömmar bort från det elektrolytiska systemet (2), styres pà sådant sätt att vattenmängden i isotop-utbytesreaktionsanläggningen för- blir konstant.

3. Sätt enligt kraven l eller 2, k ä n n e - t e c k n a t därav, att koncentrationen av tungt vatten i vattnet i mellandelen (lc) av utbytesreaktionskolonnen (1) hàlles konstant, varvid vattnets densitet mätes. . 'åAo OWGWL