[go: up one dir, main page]

RU2809345C1 - Method for processing liquid radioactive waste - Google Patents

Method for processing liquid radioactive waste Download PDF

Info

Publication number
RU2809345C1
RU2809345C1 RU2023110417A RU2023110417A RU2809345C1 RU 2809345 C1 RU2809345 C1 RU 2809345C1 RU 2023110417 A RU2023110417 A RU 2023110417A RU 2023110417 A RU2023110417 A RU 2023110417A RU 2809345 C1 RU2809345 C1 RU 2809345C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
radioactive waste
radioactive
filtrate
processing
liquid radioactive
Prior art date
Application number
RU2023110417A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Евгений Иванович Веселов
Денис Анатольевич Федоров
Original Assignee
Акционерное общество "Научно-исследовательский и конструкторский институт монтажной технологии - Атомстрой" (АО "НИКИМТ-Атомстрой")
Filing date
Publication date
Application filed by Акционерное общество "Научно-исследовательский и конструкторский институт монтажной технологии - Атомстрой" (АО "НИКИМТ-Атомстрой") filed Critical Акционерное общество "Научно-исследовательский и конструкторский институт монтажной технологии - Атомстрой" (АО "НИКИМТ-Атомстрой")
Application granted granted Critical
Publication of RU2809345C1 publication Critical patent/RU2809345C1/en

Links

Abstract

FIELD: nuclear energy.
SUBSTANCE: invention can be used in processing of liquid radioactive waste. The method for processing liquid radioactive waste includes preliminary treatment of the initial radioactive solution to obtain a filtrate and remove impurities. Subsequent treatment of the filtrate is carried out using a membrane apparatus. To treat radioactive filtrate, direct osmosis technology is used, in which radioactive solutions with pH value of no higher than 6 and with an initial salt content of no more than 16 g/L are sent for treatment, while ensuring membrane permeability in the range from 0.2 to 0.5 m3/m2*h.
EFFECT: improved efficiency of waste treatment.
2 cl, 1 tbl

Description

Изобретение относится к атомной энергетике и может быть использовано при переработке жидких радиоактивных отходов. Наиболее эффективно заявляемый способ может быть использован для переработки мало- и среднеминерализованных жидких радиоактивных отходов (ЖРО).The invention relates to nuclear energy and can be used in the processing of liquid radioactive waste. The most effectively claimed method can be used for processing low- and medium-mineralized liquid radioactive waste (LRW).

Известен способ комплексной переработки жидких радиоактивных отходов и устройство для его осуществления, (патент RU 2101235, МПК G21F 9/12, опубликован 10.01.1998), включающий стадии пред очистки, обессоливания и концентрирования с разделением потоков на фильтрат с солесодержанием менее 0,5 г/дм3 и рассол с последующим его концентрированием до получения солей, перед получением солей проводят удаление радионуклидов из жидких радиоактивных отходов с помощью селективного неорганического сорбента, перед утилизацией отработанные сорбенты в колонне осушают, а утилизацию ведут путем помещения колонн вместе с осушенными сорбентами вертикально в контейнер.There is a known method for the complex processing of liquid radioactive waste and a device for its implementation (patent RU 2101235, IPC G21F 9/12, published on January 10, 1998), including the stages of pre-purification, desalting and concentration with the separation of flows into a filtrate with a salt content of less than 0.5 g /dm 3 and brine with its subsequent concentration to obtain salts, before obtaining salts, radionuclides are removed from liquid radioactive waste using a selective inorganic sorbent, before disposal, the spent sorbents in the column are dried, and disposal is carried out by placing the columns together with the dried sorbents vertically in a container .

Недостатком известного способа является высокая избирательность перерабатываемых ЖРО, а именно, что на переработку направляются растворы с концентрацией солей не более 0,5 г/дм3. Это значительно снижает область и эффективность применения предложенного способа.The disadvantage of this known method is the high selectivity of the processed liquid radioactive waste, namely, that solutions with a salt concentration of no more than 0.5 g/dm 3 are sent for processing. This significantly reduces the scope and effectiveness of the proposed method.

Известен способ переработки нитратсодержащих жидких радиоактивных отходов (патент RU 2552845, МПК G21F 9/00, опубликован 10.06.2015), включающий в начальный период жидкие нитратсодержащие радиоактивные отходы с содержанием нитрат-ионов до 12 г/л подвергают биодеструкции за счет ферментативных процессов консорциумами денитрифицирующих микроорганизмов в течение не менее 2 суток при температуре от 20 до 30°С с добавлением в качестве источника углерода сахарозы в соотношении сахароза : нитрат = 1:1 в герметичной емкости, обеспечивающей анаэробные условия, при этом микроорганизмы восстанавливают нитрат-ионы до молекулярного нерадиоактивного азота, который сбрасывается в атмосферу, и сорбируют радионуклиды, а также протекает биовосстановление радиоактивных трансвалентных металлов, после чего образовавшийся шлак биомассы отверждают неорганическим или полимерным матричным материалом.There is a known method for processing nitrate-containing liquid radioactive waste (patent RU 2552845, IPC G21F 9/00, published 06/10/2015), which includes in the initial period liquid nitrate-containing radioactive waste with a content of nitrate ions up to 12 g/l is subjected to biodestruction due to enzymatic processes by consortiums of denitrifying microorganisms for at least 2 days at a temperature of 20 to 30°C with the addition of sucrose as a carbon source in the ratio sucrose: nitrate = 1:1 in a sealed container providing anaerobic conditions, while microorganisms reduce nitrate ions to molecular non-radioactive nitrogen , which is discharged into the atmosphere, and radionuclides are sorbed, and bioreduction of radioactive transvalent metals also occurs, after which the resulting biomass slag is solidified with an inorganic or polymer matrix material.

Недостатками известного способа являются сложность технологического процесса переработки ЖРО, значительные объемы получаемых конечных продуктов кондиционирования РАО и наличие в их объеме органической составляющей, что не соответствует установленным критерием приемлемости.The disadvantages of the known method are the complexity of the technological process for processing liquid radioactive waste, significant volumes of the resulting final products of radioactive waste conditioning and the presence of an organic component in their volume, which does not meet the established acceptance criteria.

Известен способ переработки жидких радиоактивных отходов (патент RU 2273066, МПК G21F 9/06, опубликован 27.03.2006), включающий выполнение предварительного отстаивания исходного потока жидких радиоактивных отходов с образованием надосадочной жидкости и шлама, надосадочную жидкость осветляют на механическом фильтре с образованием фильтрата, фильтрат разделяют ультрафильтрацией с образованием концентрата, при этом фильтрат перед ультрафильтрацией подвергают ионо-селективной сорбции, затем в него вводят ассоциирующие добавки, переводящие молекулярные и ионные формы оставшихся радионуклидов в коллоидные и агрегативные формы, при этом ультрафильтрацию осуществляют в принудительно-турбулентном режиме, а глубокое обессоливание диализата проводят в две стадии: на первой обратным осмосом с образованием потока промежуточного концентрата, который смешивают с рассолом, и дезактивированного раствора, а на второй стадии дезактивированный раствор подвергают электродеионированию.There is a known method for processing liquid radioactive waste (patent RU 2273066, IPC G21F 9/06, published on March 27, 2006), which includes preliminary settling of the initial stream of liquid radioactive waste with the formation of supernatant liquid and sludge, the supernatant liquid is clarified on a mechanical filter to form a filtrate, the filtrate separated by ultrafiltration to form a concentrate, while the filtrate is subjected to ion-selective sorption before ultrafiltration, then associating additives are introduced into it, converting the molecular and ionic forms of the remaining radionuclides into colloidal and aggregative forms, while ultrafiltration is carried out in a forced-turbulent mode, and deep desalting dialysate is carried out in two stages: in the first stage, reverse osmosis with the formation of a flow of intermediate concentrate, which is mixed with brine, and a deactivated solution, and in the second stage, the deactivated solution is subjected to electrodeionization.

Недостатками известного способа являются сложность технологического процесса переработки ЖРО, что ведет к значительному увеличению капитальных и эксплуатационных затрат.The disadvantages of this known method are the complexity of the technological process for processing liquid radioactive waste, which leads to a significant increase in capital and operating costs.

Наиболее близким прототипом по технической сущности к заявляемому способу переработки жидких радиоактивных отходов является способ очистки низкоактивных жидких радиоактивных отходов от радионуклидов (патент RU 2172032, МПК G21F 9/04, опубликован 10.08.2001), включающий стадии предочистки исходного раствора от посторонних примесей и их отделение от образующегося фильтрата с последующей доочисткой фильтрата отделением исходного раствора от примесей путем его пропускания через мембранный фильтрующий аппарат с вращающимися дисками, снабженными с двух сторон полупроницаемыми мембранами, выполненными в виде двухслойной пластины, в которой нижний слой изготовлен из пористого металла, имеющего толщину металлического слоя не более 0,2 мм и размер пор не менее 1,5 мкм, а верхний слой изготовлен из пористой керамики, в качестве которой использованы оксиды, нитриды, карбиды бориды металлов из ряда Ti, Zr, Mg или их смеси, с размером пор в ней не более 0,5 мкм и толщиной керамического слоя не более 10 мкм.The closest prototype in technical essence to the proposed method for processing liquid radioactive waste is a method for purifying low-level liquid radioactive waste from radionuclides (patent RU 2172032, IPC G21F 9/04, published 08/10/2001), including the stages of pre-purification of the source solution from foreign impurities and their separation from the resulting filtrate, followed by post-purification of the filtrate by separating the initial solution from impurities by passing it through a membrane filter apparatus with rotating disks equipped on both sides with semi-permeable membranes made in the form of a two-layer plate, in which the bottom layer is made of porous metal having a metal layer thickness of not more than 0.2 mm and a pore size of at least 1.5 microns, and the top layer is made of porous ceramics, which are used as oxides, nitrides, carbides and borides of metals from the series Ti, Zr, Mg or mixtures thereof, with a pore size in it no more than 0.5 microns and a ceramic layer thickness of no more than 10 microns.

Недостатками известного способа являются:The disadvantages of this known method are:

- высокая стоимость переработки из-за использования в процессе сложно изготавливаемой полупроницаемой мембраны, выполненной из пористого металла, сопряженного с пористой керамикой сложного состава с высокими требованиями по величине формируемых пор и толщины керамического слоя;- high cost of processing due to the use in the process of a difficult-to-manufacture semi-permeable membrane made of porous metal coupled with porous ceramics of complex composition with high requirements for the size of the formed pores and the thickness of the ceramic layer;

- высокие капитальные и эксплуатационных затраты на переработку ЖРО ввиду сложности изготовления мембран и значительной стоимости используемых расходных материалов;- high capital and operating costs for the processing of liquid radioactive waste due to the complexity of manufacturing membranes and the significant cost of the consumables used;

- сложность использования мембранного фильтрующего аппарата с вращающимися дисками в виду возможного быстрого закупоривание пор фильтрующего элемента.- the difficulty of using a membrane filter apparatus with rotating disks due to the possible rapid clogging of the pores of the filter element.

Задачей изобретения является разработка способа дезактивации радиоактивных отходов, позволяющего очистить жидкие радиоактивные растворы от радионуклидов для дальнейшего использования жидкой фазы и снижения объемов, кондиционированных РАО, отправляемых на хранение/захоронение.The objective of the invention is to develop a method for decontaminating radioactive waste, allowing to purify liquid radioactive solutions from radionuclides for further use of the liquid phase and reducing the volume of conditioned radioactive waste sent for storage/disposal.

Поставленная задача решается за счет того, что жидкие радиоактивные отходы также, как и в прототипе, подвергают предварительной очистке на фильтрах грубой и тонкой очистки с получением фильтрата и твердых примесей (шлама). После чего примеси (шламы) отправляются на кондиционирование - цементирование или полимеризацию, а фильтрат подается в накопительную емкость. При необходимости величину рН фильтрата доводят до значения ниже 6 за счет добавления в него кислоты (например, азотной или соляной). Из накопительной емкости жидкая фаза направляется в установку прямого осмоса. Процесс прямого осмоса проводят при начальном значении рН раствора ниже бис начальным солесодержанием не более 16 г/л, при проницаемости мембраны в пределах от 0,2 до 0,5 м32⋅ч. Переработку одной порции фильтрата выполняют в течении не более 14 часов до момента достижения концентрации радионуклидов в пермеате менее 100 Бк/л. После чего «чистый» пермеат возвращают обратно в технологический процесс для дальнейшего использования, а концентрат направляют на кондиционирование.The problem is solved due to the fact that liquid radioactive waste, as in the prototype, is subjected to preliminary purification using coarse and fine filters to obtain a filtrate and solid impurities (sludge). After which the impurities (sludge) are sent for conditioning - cementation or polymerization, and the filtrate is fed into a storage tank. If necessary, the pH of the filtrate is adjusted to a value below 6 by adding an acid (for example, nitric or hydrochloric). From the storage tank, the liquid phase is sent to a direct osmosis unit. The process of direct osmosis is carried out at an initial solution pH value below the bis initial salt content of no more than 16 g/l, with a membrane permeability ranging from 0.2 to 0.5 m 3 /m 2 ⋅h. Processing of one portion of the filtrate is carried out within no more than 14 hours until the concentration of radionuclides in the permeate reaches less than 100 Bq/l. After which the “clean” permeate is returned back to the technological process for further use, and the concentrate is sent for conditioning.

Применение прямого осмоса для переработки радиоактивных отходов с указанными технологическими параметрами повышает эффективность очистки РАО по сравнению с прототипом, снижает образование вторичных радиоактивных отходов, упрощает внедрение процесса переработки ЖРО.The use of direct osmosis for the processing of radioactive waste with the specified technological parameters increases the efficiency of radioactive waste treatment compared to the prototype, reduces the formation of secondary radioactive waste, and simplifies the implementation of the liquid radioactive waste processing process.

В предлагаемом способе возможно выполнение процесса прямого осмоса при переработке радиоактивных растворов с величиной рН не выше 4 и с начальным солесодержанием не более 8 г/л, при проницаемости мембраны в пределах от 0,3 до 0,6 м32⋅ч. Это позволяет активировать процесс переработки ЖРО. Это позволяет снизить время переработки до 12 часов при достижении концентрации радионуклидов в пермеате менее 100 Бк/л и сокращении объемов ЖРО в 10 раз.In the proposed method, it is possible to perform the process of direct osmosis when processing radioactive solutions with a pH value not higher than 4 and with an initial salt content of not more than 8 g/l, with a membrane permeability ranging from 0.3 to 0.6 m 3 /m 2 ⋅h. This allows you to activate the liquid radioactive waste processing process. This makes it possible to reduce the processing time to 12 hours when the concentration of radionuclides in the permeate is less than 100 Bq/l and reduce the volume of liquid radioactive waste by 10 times.

Преимуществами заявляемого способа дезактивации радиоактивных отходов являются:The advantages of the proposed method for decontamination of radioactive waste are:

- повышенная эксплуатационная и экономическая эффективность переработки за счет снижения образования объемов вторичных радиоактивных отходов;- increased operational and economic efficiency of reprocessing by reducing the formation of secondary radioactive waste;

- техническая и технологическая простата применения способа очистки ЖРО, обеспечиваемые применением стандартизованного оборудования;- technical and technological prostate application of the method of cleaning liquid radioactive waste, ensured by the use of standardized equipment;

- расширение рамок перерабатываемых радиоактивных растворов по их солесодержанию и величине рН.- expanding the scope of processed radioactive solutions in terms of their salt content and pH value.

Указанные преимущества обеспечиваются тем, что процесс переработки ЖРО выполняется:These advantages are ensured by the fact that the LRW processing process is carried out:

- при оптимальных начальных показателях очищаемых радиоактивных растворов при величине рН не выше 6 и солесодержании не более 16 г/л, что позволяет менее чем за 14 часов получить пермеат с удельной активностью не более 100 Бк/л;- with optimal initial parameters of the purified radioactive solutions with a pH value of no higher than 6 and a salt content of no more than 16 g/l, which makes it possible to obtain permeate with a specific activity of no more than 100 Bq/l in less than 14 hours;

- оптимальные параметры процесса прямого осмоса при проницаемости мембраны в пределах от 0,2 до 0,5 м32⋅ч позволяет значительно снизить объем вторичных РАО в 10 раз и материальных затрат на их окончательную локализацию.- optimal parameters of the direct osmosis process with membrane permeability ranging from 0.2 to 0.5 m 3 /m 2 ⋅h can significantly reduce the volume of secondary radioactive waste by 10 times and the material costs for their final localization.

Пример осуществления изобретения приведен ниже.An example of the invention is given below.

В качестве объекта переработки выполнялась очистка малосолевых ЖРО (солесодержание от 1,6 до 16 г/л) методом прямого осмоса. Начальная удельная активность ЖРО была на уровне ≈2000 Бк/л по 137Cs. Начальная величина рН ЖРО находилась в пределах от 6 до 8. Суммарный объем перерабатываемого радиоактивного раствора составлял 75 м3. Объем порций очищаемого ЖРО с различными показателями рН равнялся 25 м3.As a processing object, low-salt liquid radioactive waste (salt content from 1.6 to 16 g/l) was purified by direct osmosis. The initial specific activity of liquid radioactive waste was at the level of ≈2000 Bq/l for 137Cs. The initial pH value of the liquid waste was in the range from 6 to 8. The total volume of the radioactive solution being processed was 75 m 3 . The volume of portions of purified liquid radioactive waste with different pH values was 25 m 3 .

Предварительно ЖРО подвергались очистке от примесей на дисковом фильтре с отделением шламов, которые направлялись на цементирование. Полученный фильтрат собирался в накопительной емкости. В объеме накопительной емкости значение рН направляемых на переработку радиоактивных растворов доводилось до требуемого технологического показателя. При этом на прямой осмос направляли низко солевые радиоактивные растворы с величиной рН:Previously, the liquid radioactive waste was purified from impurities using a disk filter, separating the sludge, which was sent for cementing. The resulting filtrate was collected in a storage tank. In the volume of the storage tank, the pH value of radioactive solutions sent for processing was brought to the required technological indicator. In this case, low-salt radioactive solutions with a pH value were sent to direct osmosis:

- раствор ниже 6;- solution below 6;

- ниже 4;- below 4;

- с начальными показателями рН от 6-8 без подкисления.- with initial pH values from 6-8 without acidification.

После чего, растворы направлялись на установку обратного осмоса. Очистка трех различных по значению рН радиоактивных растворов выполняли при проницаемости мембраны в пределах от 0,2 до 0,6 м32⋅ч до момента достижения величины удельной активности в пермеате не более 100 Бк/л. Время переработки различных типов ЖРО составляло от 12 до 20 часов. Результаты выполненной переработки ЖРО представлены в таблице.After which, the solutions were sent to a reverse osmosis installation. The purification of three radioactive solutions with different pH values was carried out at a membrane permeability ranging from 0.2 to 0.6 m 3 /m 2 ⋅h until the specific activity in the permeate reached no more than 100 Bq/l. The processing time for various types of liquid radioactive waste ranged from 12 to 20 hours. The results of the completed LRW processing are presented in the table.

Очищенный пермеат возвращается в технологический процесс переработки РАО. А радиоактивный концентрат подвергается кондиционированию (например, включение в цементную матрицу) с получением конечного продукта, отвечающим критериям приемлемости для последующего долговременного хранения/захоронения.The purified permeate is returned to the technological process for processing radioactive waste. And the radioactive concentrate is subjected to conditioning (for example, inclusion in a cement matrix) to obtain a final product that meets the acceptance criteria for subsequent long-term storage/disposal.

Claims (2)

1. Способ переработки жидких радиоактивных отходов, включающий предварительную очистку исходного радиоактивного раствора с получением фильтрата и выделением примесей, с последующей доочисткой фильтрата с применением мембранного аппарата, отличающийся тем, что для очистки радиоактивного фильтрата применяют технологию прямого осмоса, при этом на очистку направляют радиоактивные растворы с величиной рН не выше 6 и с начальным солесодержанием не более 16 г/л, при обеспечении проницаемости мембраны в пределах от 0,2 до 0,5 м32⋅ч.1. A method for processing liquid radioactive waste, including preliminary purification of the initial radioactive solution with the production of a filtrate and the release of impurities, followed by post-purification of the filtrate using a membrane apparatus, characterized in that direct osmosis technology is used to purify the radioactive filtrate, while radioactive solutions are sent for purification with a pH value not higher than 6 and with an initial salt content of not more than 16 g/l, while ensuring membrane permeability in the range from 0.2 to 0.5 m 3 /m 2 ⋅h. 2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что на очистку методом прямого осмоса направляют радиоактивные растворы с величиной рН не выше 4 и с начальным солесодержанием не более 8 г/л, при обеспечении проницаемости мембраны в пределах от 0,3 до 0,5 м32⋅ч.2. The method according to claim 1, characterized in that radioactive solutions with a pH value of no higher than 4 and with an initial salt content of no more than 8 g/l are sent for purification by direct osmosis, while ensuring membrane permeability in the range from 0.3 to 0, 5 m 3 /m 2 ⋅h.
RU2023110417A 2023-04-24 Method for processing liquid radioactive waste RU2809345C1 (en)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2809345C1 true RU2809345C1 (en) 2023-12-11

Family

ID=

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2101235C1 (en) * 1997-03-27 1998-01-10 Пензин Роман Андреевич Method and installation for system reprocessing of liquid radioactive wastes
RU2118945C1 (en) * 1996-03-12 1998-09-20 Пензин Роман Андреевич Integrated processing of liquid radioactive wastes
RU2172032C1 (en) * 2000-08-31 2001-08-10 Пензин Роман Андреевич Method for cleaning low-activity liquid radioactive wastes from radionuclides
WO2016010239A1 (en) * 2014-07-14 2016-01-21 고려대학교 산학협력단 Apparatus for treating radioactive material using multiple separation membranes
CN104021834B (en) * 2014-06-24 2016-09-28 清华大学 A kind of method and system for nuclear industry concentrated solution decrement

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2118945C1 (en) * 1996-03-12 1998-09-20 Пензин Роман Андреевич Integrated processing of liquid radioactive wastes
RU2101235C1 (en) * 1997-03-27 1998-01-10 Пензин Роман Андреевич Method and installation for system reprocessing of liquid radioactive wastes
RU2172032C1 (en) * 2000-08-31 2001-08-10 Пензин Роман Андреевич Method for cleaning low-activity liquid radioactive wastes from radionuclides
CN104021834B (en) * 2014-06-24 2016-09-28 清华大学 A kind of method and system for nuclear industry concentrated solution decrement
WO2016010239A1 (en) * 2014-07-14 2016-01-21 고려대학교 산학협력단 Apparatus for treating radioactive material using multiple separation membranes

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN104445788B (en) High slat-containing wastewater treatment for reuse zero-emission integrated technique
Ghernaout et al. Water reuse: Extenuating membrane fouling in membrane processes
Juang et al. Membrane processes for water reuse from the effluent of industrial park wastewater treatment plant: a study on flux and fouling of membrane
JP2001070989A (en) Method and apparatus for treating organic wastewater containing high concentration of salts
CN104108813B (en) Refining wastewater desalination integrated treatment process and device
CN105321589B (en) A kind of method that radioactive wastewater is handled using full embrane method
JPH04227099A (en) Method for purifying underground water and waste water
AU2023282288A1 (en) Method and system for removing radioactive nuclides from water
RU2809345C1 (en) Method for processing liquid radioactive waste
CN110759570A (en) Treatment method and treatment system for dye intermediate wastewater
US20140251907A1 (en) Method for separating radioactive nuclides by means of ceramic filter membranes
US9133047B2 (en) Decontamination system with insoluble additives
TWI387562B (en) Process and treatment device for water containing biological treatment water
RU2172032C1 (en) Method for cleaning low-activity liquid radioactive wastes from radionuclides
WO2004089833A2 (en) Method and plant for treatment of organic waste material
RU2273066C1 (en) Method for recovering liquid radioactive wastes
RU2817393C9 (en) Method of processing liquid radioactive wastes
RU2817393C1 (en) Method of processing liquid radioactive wastes
CN104310688B (en) Method for producing steam by utilizing industrial waste water
JP3231520B2 (en) Treatment of wastewater containing phenol
DiGregorio Cost of Wastewater TR Atment Processes
Carnevale et al. Latest development in arsenic removal by membrane technology
CN105923881A (en) Industrial sewage treatment method
JP3098965B2 (en) Water treatment method and water treatment device
CN105859035A (en) Reclaimed water reuse and treatment process