RU2325719C1 - Способ переработки облученного ядерного топлива - Google Patents
Способ переработки облученного ядерного топлива Download PDFInfo
- Publication number
- RU2325719C1 RU2325719C1 RU2006134809/06A RU2006134809A RU2325719C1 RU 2325719 C1 RU2325719 C1 RU 2325719C1 RU 2006134809/06 A RU2006134809/06 A RU 2006134809/06A RU 2006134809 A RU2006134809 A RU 2006134809A RU 2325719 C1 RU2325719 C1 RU 2325719C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- nitric acid
- extraction
- extractant
- plutonium
- uranium
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 30
- 239000002915 spent fuel radioactive waste Substances 0.000 title claims abstract description 14
- 238000012958 reprocessing Methods 0.000 title abstract description 4
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 40
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 claims abstract description 40
- 238000000605 extraction Methods 0.000 claims abstract description 22
- 238000012545 processing Methods 0.000 claims abstract description 13
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 claims abstract description 9
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 claims abstract description 9
- 229910052768 actinide Inorganic materials 0.000 claims abstract description 6
- 150000001255 actinides Chemical class 0.000 claims abstract description 6
- 239000012141 concentrate Substances 0.000 claims abstract description 3
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 abstract description 15
- 239000010857 liquid radioactive waste Substances 0.000 abstract description 7
- 230000007423 decrease Effects 0.000 abstract description 4
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 4
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 abstract description 4
- 239000002900 solid radioactive waste Substances 0.000 abstract description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 2
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 2
- 229940074355 nitric acid Drugs 0.000 abstract 2
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 27
- OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N plutonium atom Chemical compound [Pu] OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 19
- 229910052778 Plutonium Inorganic materials 0.000 description 18
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 17
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 17
- 239000012453 solvate Substances 0.000 description 8
- 229910002007 uranyl nitrate Inorganic materials 0.000 description 6
- 238000007670 refining Methods 0.000 description 5
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 5
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 4
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 4
- 239000002927 high level radioactive waste Substances 0.000 description 4
- 239000003758 nuclear fuel Substances 0.000 description 4
- 238000002425 crystallisation Methods 0.000 description 3
- 230000008025 crystallization Effects 0.000 description 3
- XOQIPTFXWRJKPQ-UHFFFAOYSA-N [Pu+4].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O Chemical class [Pu+4].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O XOQIPTFXWRJKPQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000004064 recycling Methods 0.000 description 2
- 230000008929 regeneration Effects 0.000 description 2
- 238000011069 regeneration method Methods 0.000 description 2
- VEMKTZHHVJILDY-PMACEKPBSA-N (5-benzylfuran-3-yl)methyl (1r,3s)-2,2-dimethyl-3-(2-methylprop-1-enyl)cyclopropane-1-carboxylate Chemical compound CC1(C)[C@@H](C=C(C)C)[C@H]1C(=O)OCC1=COC(CC=2C=CC=CC=2)=C1 VEMKTZHHVJILDY-PMACEKPBSA-N 0.000 description 1
- 229910000831 Steel Inorganic materials 0.000 description 1
- XSQUKJJJFZCRTK-UHFFFAOYSA-N Urea Chemical compound NC(N)=O XSQUKJJJFZCRTK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- FQHQHCQTFPGBLQ-UHFFFAOYSA-N [U+6].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O Chemical class [U+6].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O FQHQHCQTFPGBLQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000009825 accumulation Methods 0.000 description 1
- 230000002378 acidificating effect Effects 0.000 description 1
- 238000009933 burial Methods 0.000 description 1
- 239000004202 carbamide Substances 0.000 description 1
- 230000015556 catabolic process Effects 0.000 description 1
- 239000003638 chemical reducing agent Substances 0.000 description 1
- 239000008139 complexing agent Substances 0.000 description 1
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 1
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 1
- 230000006378 damage Effects 0.000 description 1
- 238000006731 degradation reaction Methods 0.000 description 1
- 239000003085 diluting agent Substances 0.000 description 1
- 230000007717 exclusion Effects 0.000 description 1
- 239000012452 mother liquor Substances 0.000 description 1
- 238000005025 nuclear technology Methods 0.000 description 1
- 239000012074 organic phase Substances 0.000 description 1
- 230000008520 organization Effects 0.000 description 1
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 1
- 239000010959 steel Substances 0.000 description 1
- 230000009466 transformation Effects 0.000 description 1
- 238000000844 transformation Methods 0.000 description 1
- 229940077390 uranyl nitrate hexahydrate Drugs 0.000 description 1
- 238000004017 vitrification Methods 0.000 description 1
- 238000005406 washing Methods 0.000 description 1
Landscapes
- Extraction Or Liquid Replacement (AREA)
Abstract
Изобретение относится к ядерной технике, в частности к обработке твердых радиоактивных отходов, и может быть использовано в радиохимической технологии для переработки облученного ядерного топлива. Получают моносольват экстрагента с азотной кислотой путем обрабатки экстрагента концентратами от упаривания водных технологических азотно-кислых растворов, проводят экстракцию актинидных элементов и полученный от экстракционного извлечения рафинат направляют на операцию растворения ОЯТ и экстракцию актинидов органическими экстрагентами. Изобретение позволяет уменьшить объем жидких радиоактивных отходов.
Description
Изобретение относится к ядерной технике, в частности к обработке твердых радиоактивных отходов, и может быть использовано в радиохимической технологии для переработки облученного ядерного топлива.
Известны способы переработки отработанного ядерного топлива, включающие растворение отработанного ядерного топлива в азотной кислоте и дальнейшую переработку полученных растворов экстракционными методами. Уменьшение объема жидких радиоактивных отходов в известных способах проводят упариванием азотно-кислых растворов с регенерацией азотной кислоты (см. Б.В.Громов, Б.Н.Судариков, Э.Г.Раков и др. Химическая технология облученного ядерного горючего, Атомиздат, М. 1971 г, стр.406-421). Кроме этих известны также способы переработки отработанного ядерного топлива, включающие растворение ОЯТ в азотной кислоте и дальнейшую переработку полученных растворов экстракционными методами, в которых уменьшение объема жидких радиоактивных отходов достигается за счет получения в процессе растворения пересыщенных по уранилнитрату растворов и последующей выкристаллизацией из них уранилнитрата (см. Takeshi Takata et. al. «Conceptual Design Study on Advanced Aqueous Reprocessing System for Fast Reactor Fuel Cycle», Journal of nuclear science and technology, volume 41, number 3, p.307-314; E.Henrich et. al. «A new concept for product refining in the Purex-process», Atomkernenergie-Kerntechnik, 1986, vol.48, №4, p.241-245).
К недостаткам известных способов относится то, что при их использовании не достигается необходимая степень уменьшения объема жидких радиоактивных отходов вследствие ограниченности концентрации уранилнитрата в пересыщенных растворах. Использование процесса выкристаллизации уранилнитрата взамен второго экстракционного цикла не решает задачи концентрирования радионуклидов из жидких радиоактивных отходов первого экстракционного цикла, а процессы упаривания с организацией регенерации азотной кислоты являются дорогостоящими, так как требуют использования оборудования, изготовленного из специальных сталей.
Наиболее близким способом того же назначения к заявленному изобретению по совокупности признаков является способ переработки ОЯТ, в котором уменьшение объема жидких радиоактивных отходов достигается путем совмещения процессов растворения и экстракции и вывод уранилнитрата из зоны растворения способствует значительному уменьшению удельного объема ВАО (см. Такаши Шимада, Юнукиде Мори, Шиниа Огумо и др. Извлечение урана и плутония из облученного топлива в системе переработки Супер-ДИРЕКС, Super Green 2004 International Symposium. Триест, Италия, выбран за прототип).
К причинам, препятствующим достижению указанного ниже результата при использовании известного способа, выбранного за прототип, относится то, что известный способ ограничен в концентрировании из-за накопления плутония в реакторе-растворителе и возможной деструкцией экстрагента в условиях процесса растворения.
Целью настоящего изобретения является уменьшение объемов жидких радиоактивных отходов.
Технический результат - исключение участия сольвата экстрагента с азотной кислотой в процессе растворения ОЯТ.
Указанный технический результат при осуществлении изобретения достигается тем, что в известном способе, включающем растворение ОЯТ в азотной кислоте и экстракцию актинидов органическими экстрагентами, сначала получают моносольват экстрагента с азотной кислотой путем обработки экстрагента концентратами от упаривания водных технологических азотно-кислых растворов, проводят экстракцию актинидных элементов и полученный от экстракционного извлечения рафинат направляют на операцию растворения ОЯТ.
При экстракционной переработке растворов ОЯТ сольватом экстрагента с азотной кислотой происходит вытеснение азотной кислоты из сольвата в водный раствор с заменой сольвата экстрагента с азотной кислотой на более прочный сольват экстрагента с уранилнитратом и нитратами плутония. В результате получают рафинат, практически не содержащий нитратов урана и плутония, с повышенной концентрацией азотной кислоты, который используют для растворения ОЯТ. Объем возвращаемого в реактор-растворитель рафината или кратность его использования для целей растворения определяется технологическими режимами и зависит в первую очередь от уровня накопленной в нем активности.
Уменьшение объема в предлагаемом способе достигается в отличие от прототипа за счет рецикла водного раствора от растворения ОЯТ, проходящего экстракционную обработку сольватом экстрагента с азотной кислотой. При этом экстрагент не присутствует в реакторе-растворителе и не подвергается повышенной деструкции в условиях процесса растворения. Концентрация нитратов плутония и урана в реакторе-растворителе может поддерживаться в технологически необходимых значениях при соотношении урана и плутония, существующем в ОЯТ, за счет эквимолярного вывода урана и плутония из зоны растворения и их последующего перевода в органическую фазу.
Проведенный заявителем анализ уровня техники по имеющимся патентным и научно-техническим источникам информации, включающий поиск по патентным и научно-техническим источникам, позволил установить, что заявитель не обнаружил аналог, характеризующийся признаками, идентичными всем существенным признакам данного изобретения. Определение из выявленных аналогов прототипа, как наиболее близкого по совокупности существенных признаков аналога, позволил выявить совокупность существенных по отношению к усматриваемому заявителем техническому результату отличительных в заявленном способе захоронения признаков, изложенных в формуле изобретения.
Для проверки соответствия заявленного изобретения условию «изобретательский уровень» заявитель провел дополнительный поиск известных решений, чтобы выявить признаки, совпадающие с отличительными от прототипа признаками заявленного способа. Результаты поиска показали, что заявленное изобретение не вытекает для специалиста явным образом из известного уровня техники, поскольку из определенного заявителем уровня техники не выявлено влияние преобразований, предусматриваемых существенными признаками заявленного изобретения, на достижение технического результата.
Способ осуществляется следующим образом.
Приготовленный до необходимых кондиций раствор от растворения ОЯТ подают на экстракцию урана и плутония сольватом экстрагента с азотной кислотой. Рафинат от экстракционной переработки направляют на растворение следующей порции ОЯТ. Экстракт урана и плутония промывают водными растворами азотной кислоты с доизвлечением урана и плутония свежей порцией экстрагента. Промытый экстракт урана и плутония обрабатывают слабокислым водным раствором азотной кислоты (0,05 М) с добавкой восстановителя и комплексообразователя (например, карбамида) с целью совместной реэкстракции урана и плутония. Полученный реэкстракт урана и плутония выпаривают с добавкой концентрированной азотной кислоты до создания ее концентрации в выпаренном растворе 4-6 М. Получаемый при выпаривании конденсат используют для приготовления реэкстрагирующего раствора. Кубовый раствор охлаждают и выкристаллизовывают гексагидрат уранилнитрата. Полученные кристаллы промывают. Водный азотно-кислый раствор (маточный раствор от процесса кристаллизации) направляют на аффинаж плутония (сорбционный или экстракционный).
Азотно-кислые растворы от аффинажа плутония подсоединяют к рафинату от экстракционной промывки экстракта урана и плутония и подают на выпаривание до создания в кубе выпарного аппарата концентрации азотной кислоты, равной 8М. Кубовый раствор после охлаждения контактируют с экстрагентом для получения сольвата экстрагента с азотной кислотой.
ПРИМЕР
2,38 кг облученного топлива в пересчете на уран (7 л раствора с концентрацией азотной кислоты 3,5 моль/л) обрабатывали в каскаде экстракторов 20 литрами моносольвата 30% раствора ТБФ в разбавителе с азотной кислотой с расходом 0,5 л/ч при дозировке азотно-кислого раствора от растворения облученного топлива - 0,175 л/ч. В результате обработки получили рафинат с концентрация азотной кислоты 11,5 моль/л и 20 литров экстракта урана и плутония. Рафинат использовали для растворения облученного топлива. Полученный экстракт урана и плутония промывали в каскаде экстракторов при соотношении О:В, равном 10:1 0,5 М, азотной кислотой и далее обрабатывали промывной раствор свежей порцией экстрагента при соотношении О:В, равном 1:1. Промытый свежей порцией экстрагента промывной раствор выпаривали совместно с другими азотно-кислыми растворами от аффинажа урана и плутония до получения кубового раствора в объеме 2,5 литра с содержанием в кубовом растворе концентрации азотной кислоты, равной 8 моль/л. Из охлажденного кубового раствора экстрагировали азотную кислоту, для чего 20 литров свежего экстрагента контактировали в каскаде экстракторов с 2,5 литрами кубового раствора (дозирование экстрагента составляло 0,5 л/ч, кубового раствора - 0,0625 л/ч. Рафинат от экстракционной пебреработки кубового раствора направляли на выпаривание в другом выпарном аппарате также до содержания концентрации азотной кислоты в его кубовом растворе 8 моль/л, который направляли в аппарат-растворитель. В этом же аппарате выпаривали оставшуюся часть азотно-кислых растворов от аффинажа урана и плутония. При выводе высокоактивного рафината для его подготовки к остекловыванию вместо сольвата экстрагента с азотной кислотой используют «свежий» экстрагент. Объем образующийся ВАО составил 0,4 литра (0,17 м3/т перерабатываемого урана). Содержание урана в ВАО - <0,01 г/л, плутония - <10 мкг/л, азотной кислоты - 3,5 моль/л.
Таким образом, вышеизложенные сведения свидетельствуют о выполнении при использовании заявленного способа следующей совокупности условий:
- средство, воплощающее заявленный способ при его осуществлении, предназначено для использования в промышленности, а именно атомной переработки облученного ядерного топлива;
- для заявленного способа в том виде, как он охарактеризован в независимом пункте изложенной формулы изобретения, подтверждена возможность его осуществления с помощью описанных в заявке средств и методов;
- заявленное изобретение при его осуществлении способно обеспечить достижение усматриваемого заявителем технического результата, а именно: исключить участие экстрагента в процессе растворения ОЯТ и уменьшить объемы ВАО за счет рецикла азотной кислоты практически до объема воды, получаемой в процессе растворения.
Claims (1)
- Способ переработки отработанного ядерного топлива (ОЯТ), включающий растворение ОЯТ в азотной кислоте и экстракцию актинидов органическими экстрагентами, отличающийся тем, что сначала получают моносольват экстрагента с азотной кислотой, обрабатывая экстрагент концентратами от упаривания водных технологических азотно-кислых растворов, проводят экстракцию актинидных элементов и полученный от экстракционного извлечения рафинат направляют для растворения ОЯТ.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2006134809/06A RU2325719C1 (ru) | 2006-10-02 | 2006-10-02 | Способ переработки облученного ядерного топлива |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2006134809/06A RU2325719C1 (ru) | 2006-10-02 | 2006-10-02 | Способ переработки облученного ядерного топлива |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2325719C1 true RU2325719C1 (ru) | 2008-05-27 |
Family
ID=39586706
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2006134809/06A RU2325719C1 (ru) | 2006-10-02 | 2006-10-02 | Способ переработки облученного ядерного топлива |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2325719C1 (ru) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2382425C1 (ru) * | 2008-09-09 | 2010-02-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" | Способ переработки отработавшего ядерного топлива |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB1240766A (en) * | 1968-06-18 | 1971-07-28 | Gen Electric | Irradiated nuclear fuel recovery process |
| US6270737B1 (en) * | 1999-12-07 | 2001-08-07 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Extraction processes and solvents for recovery of cesium, strontium, rare earth elements, technetium and actinides from liquid radioactive waste |
| RU2224309C2 (ru) * | 2001-12-06 | 2004-02-20 | Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г. Хлопина" | Способ экстракционного извлечения долгоживущих радионуклидов из жидких радиоактивных отходов |
| RU2253159C2 (ru) * | 2003-03-17 | 2005-05-27 | Репин Геннадий Валентинович | Способ отделения ценных компонентов, содержащихся в твердофазном продукте радиоактивных материалов, от примесей |
-
2006
- 2006-10-02 RU RU2006134809/06A patent/RU2325719C1/ru not_active IP Right Cessation
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB1240766A (en) * | 1968-06-18 | 1971-07-28 | Gen Electric | Irradiated nuclear fuel recovery process |
| US6270737B1 (en) * | 1999-12-07 | 2001-08-07 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Extraction processes and solvents for recovery of cesium, strontium, rare earth elements, technetium and actinides from liquid radioactive waste |
| RU2224309C2 (ru) * | 2001-12-06 | 2004-02-20 | Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г. Хлопина" | Способ экстракционного извлечения долгоживущих радионуклидов из жидких радиоактивных отходов |
| RU2253159C2 (ru) * | 2003-03-17 | 2005-05-27 | Репин Геннадий Валентинович | Способ отделения ценных компонентов, содержащихся в твердофазном продукте радиоактивных материалов, от примесей |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2382425C1 (ru) * | 2008-09-09 | 2010-02-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" | Способ переработки отработавшего ядерного топлива |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| RU2400841C2 (ru) | Усовершенствование способа purex и его применение | |
| CN101529528B (zh) | 利用在盐析介质中的溶剂化萃取剂从高酸性水相中集中分离锕系元素 | |
| CN107851470B (zh) | 处理由溶解废核燃料产生的硝酸水溶液的方法 | |
| JP6671286B2 (ja) | 少なくとも１種のアクチニド（ｉｖ）からこのアクチニド（ｉｖ）を錯化することによりウラン（ｖｉ）を除染するための工程を含む、使用済み核燃料を処理する方法 | |
| US20190139663A1 (en) | Method for Collecting Uranium by Treatment Process of Washing Waste Liquid Generated in Uranium Hexafluoride Cylinder Washing Process | |
| RU2012075C1 (ru) | Способ переработки облученного топлива аэс | |
| JP2001522053A (ja) | 核燃料の再処理 | |
| KR20090029819A (ko) | 우라늄 추출 사이클에서 질소를 포함하는 수성상을 이용하여 우라늄(ⅵ)으로부터 화학 원소를 분리하는 방법 | |
| RU93038611A (ru) | Способ обработки высокоактивных азотнокислых рафинатов от регенерации топлива аэс | |
| RU2325719C1 (ru) | Способ переработки облученного ядерного топлива | |
| JPS63198897A (ja) | ジルコニウムとウラン又はプルトニウムのごとき１種類以上の別の金属と共に有機溶媒中に存在するテクネチウムを分離すべく、特に照射済核燃料の再処理に使用し得る方法 | |
| RU2765790C1 (ru) | Способ разделения нептуния и плутония в азотнокислых растворах (варианты) | |
| RU2454742C1 (ru) | Способ переработки оят аэс | |
| Collins et al. | The development and application of a process for the recovery of over 100g of protactinum-231 from a uranium refinery waste material | |
| JPH0453277B2 (ru) | ||
| CN116200599B (zh) | 一种降低乏燃料后处理purex流程铀产品溶液中钚及镎含量的方法 | |
| CA2031750A1 (en) | Method for separating by using crown compounds plutonium from uranium and from fission products in the initial stages for the reprocessing of irradiated nuclear fuels | |
| Zhaowu et al. | Uranium/plutonium and uranium/neptunium separation by the Purex process using hydroxyurea | |
| JPH0217902A (ja) | 溶媒抽出法及び溶媒抽出反応装置 | |
| MY209741A (en) | Method for concentrating liquid radioactive waste | |
| RU2522544C2 (ru) | Способ селективного извлечения радионуклидов из радиоактивных азотнокислых растворов (варианты) | |
| Tkachenko et al. | Dynamic test of extraction process for americium partitioning from the PUREX raffinate | |
| Volk et al. | New technology and hardware for reprocessing spent nuclear fuel from thermal reactors | |
| CN116246812A (zh) | 一种中性络合剂洗脱后处理流程污溶剂中保留钚的方法 | |
| JP3159887B2 (ja) | 使用済み原子燃料の再処理方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| TK4A | Correction to the publication in the bulletin (patent) |
Free format text: AMENDMENT TO CHAPTER -FG4A- IN JOURNAL: 15-2008 FOR TAG: (72) |
|
| MZ4A | Patent is void |
Effective date: 20200819 |