[go: up one dir, main page]

RU2212074C2 - Method for carbon extraction from neutron- irradiated graphite - Google Patents

Method for carbon extraction from neutron- irradiated graphite

Info

Publication number
RU2212074C2
RU2212074C2 RU2001120518A RU2001120518A RU2212074C2 RU 2212074 C2 RU2212074 C2 RU 2212074C2 RU 2001120518 A RU2001120518 A RU 2001120518A RU 2001120518 A RU2001120518 A RU 2001120518A RU 2212074 C2 RU2212074 C2 RU 2212074C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
carbon
graphite
irradiated
neutron
neutrons
Prior art date
Application number
RU2001120518A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2001120518A (en
Inventor
В.В. Гаврилов
В.И. Безносюк
Б.Я. Галкин
Original Assignee
Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г.Хлопина"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г.Хлопина" filed Critical Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г.Хлопина"
Priority to RU2001120518A priority Critical patent/RU2212074C2/en
Publication of RU2001120518A publication Critical patent/RU2001120518A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2212074C2 publication Critical patent/RU2212074C2/en

Links

Images

Landscapes

  • Measurement Of Radiation (AREA)

Abstract

FIELD: removal of radioactive wastes during spent nuclear fuel regeneration. SUBSTANCE: neutron- irradiated graphite is heated in air current at temperature ranging between 450 and 530 C followed by entrapping and settling down extracted compounds of carbon-14. EFFECT: enhanced speed of process. 1 cl, 1 tbl

Description

Изобретение относится к области удаления радиоактивных отходов в процессах переработки отработавшего ядерного топлива. The invention relates to the field of radioactive waste removal in spent nuclear fuel reprocessing processes.

Углерод-14 по сравнению с другими радиоактивными изотопами, выделяющимися на ядерных реакторах и заводах по воспроизводству ядерного топлива, имеет наибольшее радиоэкологическое значение из-за большого периода полураспада и значительного вклада в ожидаемую коллективную дозу [1]. При работе ядерных реакторов с графитовым замедлителем образуется большое количество углерода-14 не только в ядерном топливе, но и в графите. Так, только за счет примесей азота в графите образуется 120 Ku/ГВт (эл.) в год углерода-14 [2]. Carbon-14, in comparison with other radioactive isotopes emitted at nuclear reactors and nuclear fuel reproduction plants, has the greatest radioecological significance due to the long half-life and significant contribution to the expected collective dose [1]. During the operation of nuclear reactors with a graphite moderator, a large amount of carbon-14 is formed not only in nuclear fuel, but also in graphite. So, only due to nitrogen impurities in graphite 120 Ku / GW (el.) Per year carbon-14 is formed [2].

Наибольшее количество углерода-14 выделяется в атмосферу на заводах по воспроизводству ядерного топлива, особенно при переработке топлива реакторов HTGR, где отходящие газы содержат очень большое количество 12СО2 и следовые количества 14СО2. Для фиксации диоксида углерода обычно используют методы превращения его в карбонаты кальция и бария, которые можно перемешивать с цементом и окончательно захоранивать в соляных пещерах [3]. Недостатком указанных методов является образование больших количеств отходов, содержащих лишь незначительное по массе количество углерода-14.The greatest amount of carbon-14 is released into the atmosphere at nuclear fuel reproduction plants, especially during the processing of fuel from HTGR reactors, where the exhaust gases contain a very large amount of 12 СО 2 and trace amounts of 14 СО 2 . To fix carbon dioxide, methods are usually used to turn it into calcium and barium carbonates, which can be mixed with cement and finally buried in salt caves [3]. The disadvantage of these methods is the formation of large quantities of waste containing only an insignificant amount of carbon-14.

Наиболее близким к заявляемому способу по технической сущности является способ удаления углерода-14 из облученного нейтронами графита реактора большой мощности канального (РБМК), осуществляющийся нагреванием в низком вакууме (Р~ 0,01 МПа) в интервале температур 800-1200oС с последующим улавливанием и осаждением выделившихся соединений углерода-14 [4]. Недостатком этого метода является длительность процесса. Так, для извлечения более 94% углерода-14 процесс проводят в течение 25 часов.Closest to the claimed method in technical essence is a method of removing carbon-14 from neutron-irradiated graphite of a high-power channel reactor (RBMK), carried out by heating in low vacuum (P ~ 0.01 MPa) in the temperature range 800-1200 o C, followed by trapping and precipitation of the released carbon-14 compounds [4]. The disadvantage of this method is the length of the process. So, to extract more than 94% carbon-14, the process is carried out for 25 hours.

Предлагаемым изобретением решается задача увеличения скорости процесса выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита. Для достижения указанного технического результата в предлагаемом способе, предусматривающем термическую обработку облученного нейтронами графита, нагревание осуществляют в токе воздуха при температурах 450-530oС с последующим улавливанием и осаждением выделившихся соединений углерода-14. Использование предлагаемого способа позволяет существенно увеличить скорость выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита РБМК при гораздо менее высоких температурах.The present invention solves the problem of increasing the rate of carbon-14 emission from graphite irradiated with neutrons. To achieve the specified technical result in the proposed method, which includes heat treatment of graphite irradiated with neutrons, heating is carried out in an air stream at temperatures of 450-530 o With the subsequent capture and precipitation of the released carbon-14 compounds. Using the proposed method can significantly increase the rate of carbon-14 emission from RBMK graphite irradiated with neutrons at much lower temperatures.

Пример: Образец облученного нейтронами графита РБМК массой 0,1405 г помещался в кварцевую лодочку, которая ставилась в кварцевую трубку, и выдерживался в течение 5 часов в трубчатой печи при температуре 500oС в токе воздуха, продуваемого с объемной скоростью 1 л/ч.Example: A sample of RBMK graphite irradiated with neutrons weighing 0.1405 g was placed in a quartz boat, which was placed in a quartz tube, and kept for 5 hours in a tubular furnace at a temperature of 500 o C in a stream of air blown at a volume velocity of 1 l / h.

Воздушный поток вместе с выделяющимися в процессе нагревания образца графита газами пропускался через нагретую до 450oС гранулированную окись меди для окисления окиси углерода и углеводородов. Далее воздушный поток проходил через ловушку и аэрозольный фильтр для улавливания графитовой пыли и систему, состоящую из трех последовательно соединенных барботеров, заполненных водным раствором NaOH с концентрацией 2 моль/л для улавливания диоксида углерода.The air stream, together with the gases released during the heating of the graphite sample, was passed through granular copper oxide heated to 450 ° C to oxidize carbon monoxide and hydrocarbons. Next, the air flow passed through a trap and an aerosol filter for trapping graphite dust and a system consisting of three series-connected bubblers filled with an aqueous solution of NaOH with a concentration of 2 mol / L for trapping carbon dioxide.

Для очистки от посторонних радиоактивных изотопов полученные щелочные растворы Na2CO3 разлагали с помощью НСl. Выделившийся диоксид углерода осаждали в виде СаСО3 и определяли содержание углерода-14 методом толстослойных дисперсных сцинтилляторов. Этот метод имеет незначительную систематическую погрешность, относительное квадратичное отклонение составляет 0,07. Диапазон определяемых активностей имеет интервал 2•101 - 2•105 Бк/проба. При каждом анализе выполнялось не менее двух параллельных определений. Активность углерода-14, поглощенного в ловушке с раствором щелочи, вычислялась по формуле:

Figure 00000001

где Апр - активность углерода-14, поглощенного в ловушке с раствором щелочи, Бк;
Nпр - скорость счета препарата, с-1;
Nф - скорость счета натурального фона, с-1;
Nэт - скорость счета эталона, с-1;
Аэт - активность углерода-14 в эталоне, Бк;
V1 - объем раствора щелочи в ловушке, см3;
V2 - объем аликвоты, см3;
Р1 - вес введенного носителя, г;
Р2 - вес выделенного препарата, г.For purification from extraneous radioactive isotopes, the obtained alkaline solutions of Na 2 CO 3 were decomposed with HCl. The released carbon dioxide was precipitated in the form of CaCO 3 and the carbon-14 content was determined by the method of thick dispersed scintillators. This method has a slight systematic error, the relative standard deviation is 0.07. The range of defined activities has an interval of 2 • 10 1 - 2 • 10 5 Bq / sample. Each analysis performed at least two parallel determinations. The activity of carbon-14 absorbed in a trap with an alkali solution was calculated by the formula:
Figure 00000001

where And pr - the activity of carbon-14 absorbed in a trap with a solution of alkali, Bq;
N CR - the speed of the drug, s -1 ;
N f - count rate of the natural background, s -1 ;
N et - reference counting rate, s -1 ;
And et is the activity of carbon-14 in the standard, Bq;
V 1 - the volume of alkali solution in the trap, cm 3 ;
V 2 is the volume of an aliquot, cm 3 ;
P 1 is the weight of the introduced carrier, g;
P 2 - the weight of the selected drug, g

После окончания эксперимента масса образца, облученного нейтронами графита РБМК, составляла 0,0706 г (50,3% от первоначальной массы), а содержание углерода-14 - 4,9% от его первоначального количества. After the experiment, the mass of the sample irradiated with RBMK graphite neutrons was 0.0706 g (50.3% of the initial mass), and the carbon-14 content was 4.9% of its initial amount.

Оставшийся после проведения эксперимента образец графита окислялся в кварцевой трубке потоком воздуха с объемной скоростью 10 л/ч при температуре 900oС в течение 30 минут, а отходящие газы пропускались через описанную выше систему. К концу эксперимента образец графита полностью окислился практически без твердого остатка.The graphite sample remaining after the experiment was oxidized in a quartz tube with an air flow at a volume velocity of 10 l / h at a temperature of 900 ° C for 30 minutes, and the exhaust gases passed through the system described above. By the end of the experiment, the graphite sample was completely oxidized with virtually no solid residue.

В таблице приведена зависимость выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита РБМК от времени и температуры в токе воздуха. The table shows the dependence of carbon-14 emission from RBMK graphite irradiated with neutrons on time and temperature in an air stream.

Результаты по выделению углерода-14 при температуре 450oС приведены для скорости пропускания воздуха 10 л/ч, а результаты, полученные при температурах 475, 500 и 530oС, - для скорости пропускания 1 л/ч.The results of the emission of carbon-14 at a temperature of 450 o C are given for an air transmission rate of 10 l / h, and the results obtained at temperatures of 475, 500 and 530 o C are given for a transmission rate of 1 l / h.

По результатам таблицы видно, что скорость выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита РБМК существенно выше, чем в прототипе. Так, по известному способу при температуре 900oС из образца выделяется 94,6% углерода-14 в течение 25 часов, тогда как по предлагаемому способу при температуре 500oС из образца выделяется 95,1% углерода-14 в течение 5 часов. Так же, как и в рассматриваемом прототипе, нагревание образца прекращали при уменьшении его массы на 50%.The results of the table show that the rate of carbon-14 emission from RBMK graphite irradiated with neutrons is significantly higher than in the prototype. Thus, according to the known method, at a temperature of 900 ° C. , 94.6% of carbon-14 is released from the sample within 25 hours, while according to the proposed method, at a temperature of 500 ° C. , 95.1% of carbon-14 is released within 5 hours. As in the prototype under consideration, the heating of the sample was stopped with a decrease in its mass by 50%.

Уменьшение температуры проведения процесса ниже 450oС приводит к значительному уменьшению скорости выделения углерода-14. Так, при температуре 400oС из образца выделяется 80% углерода-14 за 50 часов. Увеличение температуры проведения процесса выше 530oС приводит к резкому росту скорости окисления стабильного углерода и не позволяет разделить углерод-14 и углерод-12.A decrease in the temperature of the process below 450 o With leads to a significant decrease in the rate of emission of carbon-14. So, at a temperature of 400 o With 80% carbon-14 is released from the sample in 50 hours. An increase in the temperature of the process above 530 o With leads to a sharp increase in the oxidation rate of stable carbon and does not allow to separate carbon-14 and carbon-12.

Отличительными признаками предложенного способа является нагревание в интервале температур от 450 до 530oС в токе воздуха, дающее новый и неожиданный эффект - увеличение скорости выделения углерода-14 при более низких температурах.Distinctive features of the proposed method is heating in the temperature range from 450 to 530 o C in a stream of air, giving a new and unexpected effect - an increase in the rate of carbon-14 at lower temperatures.

Источники информации
1. Ионизирующее излучение, источники, биологические эффекты. Научный комитет ООН по действию атомной энергии. Доклад за 1982 год Генеральной Ассамблеи, т.1, Нью-Йорк, с.555-557, 1982.
Sources of information
1. Ionizing radiation, sources, biological effects. UN Scientific Committee on the Effects of Atomic Energy. General Assembly Report 1982, vol. 1, New York, pp. 555-557, 1982.

2. W. Davis NRC Report ORNL (NURFG/TM-12 Oak Ridge National Laboratory, NTYS) 1977. 2. W. Davis NRC Report ORNL (NURFG / TM-12 Oak Ridge National Laboratory, NTYS) 1977.

3. Heiner Brucher Atomkernenergie-Kerntechnik, Vol. 44, N 2, 111-114, 1984. 3. Heiner Brucher Atomkernenergie-Kerntechnik, Vol. 44, N 2, 111-114, 1984.

4. Авторское свидетельство 1734497, 20.11.99, бюл. 32, с.20-90. 4. Copyright certificate 1734497, 11/20/99, bull. 32, p. 20-90.

Claims (1)

Способ выделения углерода-14 из облученного нейтронами графита, включающий термическую обработку графита с последующим улавливанием соединений углерода-14, отличающийся тем, что облученный нейтронами графит нагревают в токе воздуха в интервале температур 450-530oС.The method of carbon-14 emission from graphite irradiated with neutrons, including heat treatment of graphite with subsequent capture of carbon-14 compounds, characterized in that the graphite irradiated with neutrons is heated in an air stream in the temperature range 450-530 o C.
RU2001120518A 2001-07-23 2001-07-23 Method for carbon extraction from neutron- irradiated graphite RU2212074C2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2001120518A RU2212074C2 (en) 2001-07-23 2001-07-23 Method for carbon extraction from neutron- irradiated graphite

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2001120518A RU2212074C2 (en) 2001-07-23 2001-07-23 Method for carbon extraction from neutron- irradiated graphite

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2001120518A RU2001120518A (en) 2003-04-20
RU2212074C2 true RU2212074C2 (en) 2003-09-10

Family

ID=29776828

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2001120518A RU2212074C2 (en) 2001-07-23 2001-07-23 Method for carbon extraction from neutron- irradiated graphite

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2212074C2 (en)

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2472572C2 (en) * 2007-04-17 2013-01-20 ГЛОБАЛ РИСЕРЧ ТЕКНОЛОДЖИЗ, ЭлЭлСи Trapping carbon dioxide (co2) from air
RU2546981C1 (en) * 2013-10-16 2015-04-10 Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") Method of treating irradiated reactor graphite
RU2603015C1 (en) * 2015-10-29 2016-11-20 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" Method of cleaning irradiated graphite bushings of uranium-graphite reactor and device for implementation thereof
RU2658306C2 (en) * 2016-11-22 2018-06-20 Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования (ФГБОУ ВО) "Уральский Государственный Аграрный Университет" (УрГАУ) (отдел по научной, инновационной работе и докторантуре) Method of processing reactor graphite
WO2020106181A1 (en) 2018-11-21 2020-05-28 Акционерное Общество "Российский Концерн По Производству Электрической И Тепловой Энергии На Атомных Станциях" Method for decontaminating a structural element of a nuclear reactor

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1718277A1 (en) * 1989-05-31 1992-03-07 Институт проблем материаловедения АН УССР Method of processing hot graphite containing waste
RU2084979C1 (en) * 1994-06-10 1997-07-20 Производственное объединение "МАЯК" Method for extracting carbon-14 radioactive nuclide from neutron irradiated aluminium nitride
SU1734497A1 (en) * 1990-08-27 1999-11-20 Научно-производственное объединение "Радиевый институт" им.В.Г.Хлопина METHOD FOR REMOVING CARBON-14 FROM NEUTRON-irradiated graphite
WO2001027935A2 (en) * 1999-10-14 2001-04-19 David Bradbury Process for the treatment of radioactive graphite

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU1718277A1 (en) * 1989-05-31 1992-03-07 Институт проблем материаловедения АН УССР Method of processing hot graphite containing waste
SU1734497A1 (en) * 1990-08-27 1999-11-20 Научно-производственное объединение "Радиевый институт" им.В.Г.Хлопина METHOD FOR REMOVING CARBON-14 FROM NEUTRON-irradiated graphite
RU2084979C1 (en) * 1994-06-10 1997-07-20 Производственное объединение "МАЯК" Method for extracting carbon-14 radioactive nuclide from neutron irradiated aluminium nitride
WO2001027935A2 (en) * 1999-10-14 2001-04-19 David Bradbury Process for the treatment of radioactive graphite

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2472572C2 (en) * 2007-04-17 2013-01-20 ГЛОБАЛ РИСЕРЧ ТЕКНОЛОДЖИЗ, ЭлЭлСи Trapping carbon dioxide (co2) from air
RU2546981C1 (en) * 2013-10-16 2015-04-10 Открытое акционерное общество "Ордена Ленина Научно-исследовательский и конструкторский институт энерготехники им. Н.А. Доллежаля" (ОАО "НИКИЭТ") Method of treating irradiated reactor graphite
RU2603015C1 (en) * 2015-10-29 2016-11-20 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" Method of cleaning irradiated graphite bushings of uranium-graphite reactor and device for implementation thereof
RU2658306C2 (en) * 2016-11-22 2018-06-20 Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования (ФГБОУ ВО) "Уральский Государственный Аграрный Университет" (УрГАУ) (отдел по научной, инновационной работе и докторантуре) Method of processing reactor graphite
WO2020106181A1 (en) 2018-11-21 2020-05-28 Акционерное Общество "Российский Концерн По Производству Электрической И Тепловой Энергии На Атомных Станциях" Method for decontaminating a structural element of a nuclear reactor
KR20210094460A (en) 2018-11-21 2021-07-29 조인트 스탁 컴퍼니 “로제네르고아톰” Methods for decontamination of structural elements in nuclear reactors

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2212074C2 (en) Method for carbon extraction from neutron- irradiated graphite
US9144771B2 (en) Iodine absorbent material containing salt and radioactive iodine removal system using the same
RU2687842C1 (en) Method for complex control of radionuclides in emissions of nuclear power plants
US4383969A (en) Method for removing radioactive carbon produced in nuclear power plants
CN114705510A (en) Method for analyzing granular, gaseous inorganic and gaseous organic iodine-129 in ambient atmosphere
JPS62255894A (en) Method and device for decontaminating waste gas of fuel cycle of fusion reactor
JP3945757B2 (en) Method for separating and recovering radionuclide carbon 14 adsorbed on graphite structural material
RU2579753C1 (en) Method of processing irradiated nuclear fuel
Loveridge et al. The determination of strontium in rocks and biological materials
KR101171029B1 (en) Device for Separation of Radiocarbon and Separation Method of Radiocarbon Using Thereof
Hennig Thermal neutron capture cross section of carbon-13
Seki et al. Determination of radioiodine species in rain water collected at Tsukuba near Tokyo
JP2569357B2 (en) Method for removing radioactive europium from radioactive gadolinium solution
RU2155399C1 (en) Strontium-89 radioisotope production process
Moriyama et al. The interactions of tritium with irradiation defects in solid breeder materials
RU2343575C2 (en) Method of long-living radionuclides fixation for storage and transmutation
CA2098560A1 (en) Medical isotope production reactor
Snellman Sampling and monitoring of carbon-14 in gaseous effluents from nuclear facilities-a literature survey
KR102149211B1 (en) Method for reducing decontamination waste of moderator
JP2023029304A (en) Method for separating glass solidification blocking element from radiative waste solution
Ettinger Iodine sampling with silver nitrate-impregnated filter paper
Shikata et al. Novel method of producing radioactive iodine
Voskresenskaya et al. Ruthenium Capture from the Gas Phase during Reprocessing of Spent Uranium-Plutonium Nitride Fuel from Fast Reactors
Martin et al. Relative determination of 14C on spent ion-exchange resins by resin regeneration and sample combustion
Bale High Specific Activity Labeling of Protein with I131

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20130724