[go: up one dir, main page]

RU2258031C1 - Способ получения углеродного материала - Google Patents

Способ получения углеродного материала Download PDF

Info

Publication number
RU2258031C1
RU2258031C1 RU2004103778/15A RU2004103778A RU2258031C1 RU 2258031 C1 RU2258031 C1 RU 2258031C1 RU 2004103778/15 A RU2004103778/15 A RU 2004103778/15A RU 2004103778 A RU2004103778 A RU 2004103778A RU 2258031 C1 RU2258031 C1 RU 2258031C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
catalyst
pyrolysis
zone
reactor
temperature
Prior art date
Application number
RU2004103778/15A
Other languages
English (en)
Inventor
Э.Г. Раков (RU)
Э.Г. Раков
С.Н. Блинов (RU)
С.Н. Блинов
Original Assignee
Российский химико-технологический университет им. Д.И. Менделеева (РХТУ им. Д.И. Менделеева)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Российский химико-технологический университет им. Д.И. Менделеева (РХТУ им. Д.И. Менделеева) filed Critical Российский химико-технологический университет им. Д.И. Менделеева (РХТУ им. Д.И. Менделеева)
Priority to RU2004103778/15A priority Critical patent/RU2258031C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2258031C1 publication Critical patent/RU2258031C1/ru

Links

Images

Landscapes

  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

Изобретение предназначено для химической промышленности и может быть использовано при получении сорбентов, катализаторов, композиционных материалов. В трубчатый реактор непрерывно подают порошкообразный катализатор, перемещают его вдоль оси реактора. В качестве катализатора можно использовать, мас.%: Ni 70÷90, MgO 10÷30, или Со 40÷60, Al2O3 40÷60; или Mo:Co:Mg с молярным отношением 1:5:94 соответственно. Процесс ведут непрерывно при противоточном контактировании катализатора и углеводорода. В первой зоне или зонах активируют катализатор газами, отходящими после пиролиза углеводородов при 450÷600°С. Время пребывания катализатора 5÷180 мин. Активированный катализатор подают в зону или зоны пиролиза с температурой 550÷1000°С. Туда же противотоком подают углеводород, например, метан. Время пребывания катализатора в зоне пиролиза 0,5÷180 мин. Изобретение позволяет получить многослойные нанотрубки или полые изогнутые волокна в непрерывном режиме, уменьшить число стадий и расход реагентов. 3 з.п. ф-лы, 2 ил.

Description

Изобретение относится к области химической промышленности, в частности к каталитическому способу производства углеродных материалов из углеводородов. Оно может быть использовано в производстве сорбентов, катализаторов, композиционных материалов.
Известен способ получения углеродного материала пиролизом этилена в смеси с водородом на катализаторе Fe-SiO2 в реакторе кипящего слоя [D.Venegoni et al. Carbon, 40, 2002, 1799-1808]. Пиролиз проводят при температурах 550-1050°С. Недостатками этого способа являются необходимость предварительного восстановления катализатора в токе Н2 или его смесей с другими газами, сильное увеличение первоначального размера частиц и объема слоя, что затрудняет непрерывное ведение процесса, невозможность организации противоточного движения фаз в простых по конструкции реакторах.
Известен способ получения углеродного материала путем пиролиза углеводородов при температурах в интервале 400-3000°С в присутствии 0.01-5 мас.% летучего металлорганического катализатора [US Patent 4816289, кл. D 01 C 5/00]. Получаемый продукт представляет собой углеродные волокна диаметром 0.1-4.0 мкм. Недостатками этого метода является низкая величина удельного выхода (количество углеродного продукта, образующегося на единице массы катализатора) при высокой стоимости некоторых исходных компонентов.
Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату является способ, который рассматривается в дальнейшем в качестве прототипа [Патент РФ №2146648, МПК7 С 01 В 31/02].
В соответствии с прототипом процесс получения углеродных нанотрубок ведут, разлагая метан в виброожиженном слое гранулированного железо-кобальтового катализатора, при температуре не выше 650°С. Катализатор содержит 25-85 мас.% железа, 5-75 мас.% кобальта, остальное - оксид алюминия. Процесс ведут в течение 17 ч до полной дезактивации катализатора. Виброожиженный слой катализатора создают для того, чтобы не допустить агломерации, приводящей к дезактивации катализатора, неоднородности частиц углерода и повысить равномерность нагрева катализатора. Основные недостатки описанного способа получения углеродных нанотрубок следующие:
1) Периодичность способа, связанная с необходимостью загружать порции свежего катализатора и извлекать из реактора образовавшийся продукт.
2) Многостадийность, которая обусловлена необходимостью предварительного активирования катализатора перед использованием.
3) Повышенный расход реагентов в связи с необходимостью предварительного активирования катализатора.
Задачей настоящего изобретения является получение углеродных материалов в непрерывном режиме, уменьшение числа стадий процесса и расхода реагентов.
Поставленная задача решается способом получения углеродного материала путем пиролиза углеводородов при повышенной температуре на катализаторе, содержащем переходные металлы, при непрерывном противоточном перемещении слоя катализатора и газового потока, в двух или более температурных зонах, в одной или нескольких из которых при температуре 450-600°С проводят активирование катализатора отходящими после пиролиза газами, при времени пребывания катализатора 5-180 мин, а в другой или других зонах при температуре 550-1000°С проводят пиролиз углеводородов, при времени пребывания катализатора в этой или этих зонах 0.5-180 мин. Дополнительным преимуществом при организации противотока является то, что частичное нагревание катализатора осуществляется отходящими после пиролиза газами. Упрощение заключается в исключении стадии предварительного активирования катализатора водородом, так как водород является продуктом пиролиза и при противоточном контактировании отходящих газов со свежим катализатором активирует катализатор в зоне, где поддерживается необходимая температура и обеспечивается необходимое время пребывания катализатора. Снижение расхода реагентов достигается исключением специальной стадии предварительного активирования катализатора. Дополнительным преимуществом является то, что при противоточном контактировании и организации нескольких температурных зон достигается более высокая степень использования исходных углеводородов.
Морфология получаемого в реакторе углеродного материала зависит главным образом от выбора катализатора, условий проведения пиролиза (температуры, расхода газовой фазы и ее состава).
Способ может быть реализован в горизонтальных или наклоненных под небольшим углом к горизонту реакторах, где перемещение твердого материала по длине может осуществляться путем вибрирования реторты реактора, с помощью шнека или транспортерной ленты. Дополнительным преимуществом последнего способа перемещения является то, что он может использоваться для выращивания углеродного материала на готовых подложках. Способ может быть реализован в вертикальных полочных реакторах при подаче катализатора сверху, а углеводорода снизу, а также в секционированных реакторах кипящего слоя.
Сущность изобретения иллюстрируется следующими примерами.
Пример 1. В конец трубчатого реактора внутренним диаметром 54 мм и длиной 1000 мм непрерывно со скоростью 0.6 г/ч подают порошкообразный катализатор состава никель 90 мас.%, оксид магния 10 мас.%, который перемещают вдоль оси реактора. Исходный катализатор восстанавливают в зоне активирования при температуре 500°С в токе водорода, выделяющегося в зоне пиролиза, при времени пребывания катализатора в зоне активирования 10 мин. Активированный катализатор подают в зону пиролиза с температурой 600°С, куда с другого конца реактора противотоком с расходом 750 см3/мин подают метан, который частично разлагается на углерод и водород, при времени пребывания катализатора в зоне пиролиза 30 мин. Степень превращения метана 40-45%. Непрореагировавший метан и водород выводят из реактора. Образующийся углеродный материал вместе с катализатором непрерывно выводят из реактора и отделяют от катализатора путем растворения катализатора в разбавленной азотной кислоте. Производительность по очищенному материалу до 10 г/ч. Полученный продукт представляет собой изогнутые полые волокна диаметром 20-60 нм с коническими стенками и удельной поверхностью около 100 м2/г.
Пример 2. Условия проведения опыта отличаются от условий в примере 1 тем, что зона пиролиза разделена на две зоны с температурой 600 и 700°С, причем температура увеличивается по направлению тока газа. Степень превращения метана 55-60%. Производительность по очищенному материалу до 15 г/ч. Полученный продукт представляет собой изогнутые полые волокна диаметром 20-60 нм с коническими стенками и удельной поверхностью около 100 м2/г.
Пример 3. В конец трубчатого реактора внутренним диаметром 54 мм и длиной 1000 мм непрерывно подают порошкообразный катализатор состава кобальт 60 мас.%, оксид алюминия 40 мас.%, который перемещают вдоль оси реактора. Исходный катализатор восстанавливают в зоне активирования при температуре 550°С в токе водорода, выделяющегося в зоне пиролиза, при времени пребывания катализатора в зоне активирования 10 мин. Активированный катализатор подают в зону пиролиза с температурой 700°С, куда с другого конца реактора противотоком с расходом 900 см3/мин подают метан, который частично разлагается на углерод и водород, при времени пребывания катализатора в зоне пиролиза 30 мин. Непрореагировавший метан и водород выводят из реактора. Образующийся углеродный материал вместе с катализатором непрерывно выводят из реактора и отделяют от катализатора путем растворения катализатора в разбавленной соляной кислоте. Полученный продукт представляет собой многослойные нанотрубки диаметром 12-25 нм (фиг.1).
Пример 4. В конец трубчатого реактора внутренним диаметром 54 мм и длиной 1000 мм непрерывно подают порошкообразный катализатор с молярным отношением Mo:Co:Mg=1:5:94, который перемещают вдоль оси mреактора. Исходный катализатор восстанавливают в зоне активирования при температуре 600°С в токе водорода, выделяющегося в зоне пиролиза, при времени пребывания катализатора в зоне активирования 10 мин. Активированный катализатор подают в зону пиролиза с температурой 1000°С, куда с другого конца реактора противотоком с расходом 750 см3/мин подают смесь водорода с метаном в соотношении 4:1. Метан частично разлагается на углерод и водород, при времени пребывания катализатора в зоне пиролиза 5 мин. Непрореагировавший метан и водород выводят из реактора. Образующийся углеродный материал вместе с катализатором непрерывно выводят из реактора и отделяют от катализатора путем растворения катализатора в разбавленной соляной кислоте. Полученный продукт представляет собой смесь углеродных нанотрубок (одно-, двух-, трех- и четырехслойных) и нановолокон (фиг.2). Внешний диаметр двухслойных нанотрубок меняется в пределах 1.8-6.7 нм, внешний диаметр трех- и четырехслойных нанотрубок - соответственно в пределах 2.6-6.2 и 4.0-7.7 нм. Удельная поверхность продукта около 400 м2/г.
Пример 5. В конец трубчатого реактора внутренним диаметром 54 мм и длиной 1000 мм непрерывно подают порошкообразный катализатор состава кобальт 60 мас.%, оксид алюминия 40 мас.%, который перемещают вдоль оси реактора. Исходный катализатор восстанавливают в зоне активирования при температуре 550°С в токе водорода, выделяющегося в зоне пиролиза, при времени пребывания катализатора в зоне активирования 20 мин. Активированный катализатор подают в зону пиролиза с температурой 750°С, куда с другого конца реактора противотоком с расходом 750 см3/мин подают этилен, который частично разлагается на углерод и водород, при времени пребывания катализатора в зоне пиролиза 30 мин. Непрореагировавший этилен и водород выводят из реактора. Образующийся углеродный материал вместе с катализатором непрерывно выводят из реактора и отделяют от катализатора путем растворения катализатора в разбавленной соляной кислоте. Полученный продукт представляет собой многослойные нанотрубки диаметром 15-25 нм.
Пример 6. В конец трубчатого реактора внутренним диаметром 54 мм и длиной 1000 мм непрерывно подают порошкообразный катализатор состава кобальт 60 мас.%, оксид алюминия 40 мас.%, который перемещают вдоль оси реактора. Исходный катализатор восстанавливают в зоне активирования при температуре 550°С в токе водорода, выделяющегося в зоне пиролиза, при времени пребывания катализатора в зоне активирования 15 мин. Активированный катализатор подают в зону пиролиза с температурой 700°С, куда с другого конца реактора противотоком с расходом 750 см3/мин подают смесь ацетилена (10 об.%) с аргоном. Ацетилен частично разлагается на углерод и водород, при времени пребывания катализатора в зоне пиролиза 30 мин. Непрореагировавший ацетилен, аргон и водород выводят из реактора. Образующийся углеродный материал вместе с катализатором непрерывно выводят из реактора и отделяют от катализатора путем растворения катализатора в разбавленной соляной кислоте. Полученный продукт представляет собой многослойные нанотрубки диаметром 10-15 нм.
Пример 7. В конец трубчатого реактора внутренним диаметром 54 мм и длиной 1000 мм непрерывно подают порошкообразный катализатор состава кобальт 60 мас.%, оксид алюминия 40 мас.%, который перемещают вдоль оси реактора. Исходный катализатор восстанавливают в зоне активирования при температуре 550°С в токе водорода, выделяющегося в зоне пиролиза, при времени пребывания катализатора в зоне активирования 15 мин. Активированный катализатор подают в зону пиролиза с температурой 900°С, куда с другого конца реактора противотоком с расходом 750 см3/мин подают смесь бензола (10 об.%) с аргоном. Бензол частично разлагается на углерод и водород, при времени пребывания катализатора в зоне пиролиза 15 мин. Непрореагировавший бензол, аргон и водород выводят из реактора. Образующийся углеродный материал вместе с катализатором непрерывно выводят из реактора и отделяют от катализатора путем растворения катализатора в разбавленной соляной кислоте. Полученный продукт представляет собой многослойные нанотрубки диаметром 20-30 нм.

Claims (4)

1. Способ получения углеродного материала путем пиролиза углеводородов при нагревании на катализаторе, содержащем переходные металлы, отличающийся тем, что процесс проводят непрерывно при противоточном контактировании катализатора и углеводорода в двух или более температурных зонах, в одной или нескольких из которых при температуре 450÷600°С проводят активирование катализатора отходящими после пиролиза газами при времени пребывания катализатора 5÷180 мин, а в другой или других зонах при температуре 550÷1000°С проводят пиролиз углеводородов при времени пребывания катализатора в этой или этих зонах 0,5÷180 мин.
2. Способ получения углеродного материала по п.1, отличающийся тем, что используют катализатор, содержащий, мас.%:
Никель 70÷90 Оксид магния 10÷30
3. Способ получения углеродного материала по п.1, отличающийся тем, что используют катализатор, содержащий, мас.%:
Кобальт 40÷60 Оксид алюминия 40÷60
4. Способ получения углеродного материала по п.1, отличающийся тем, что используют катализатор с молярным соотношением Mo:Co:Mg=1:5:94.
RU2004103778/15A 2004-02-10 2004-02-10 Способ получения углеродного материала RU2258031C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2004103778/15A RU2258031C1 (ru) 2004-02-10 2004-02-10 Способ получения углеродного материала

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2004103778/15A RU2258031C1 (ru) 2004-02-10 2004-02-10 Способ получения углеродного материала

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2258031C1 true RU2258031C1 (ru) 2005-08-10

Family

ID=35845090

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2004103778/15A RU2258031C1 (ru) 2004-02-10 2004-02-10 Способ получения углеродного материала

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2258031C1 (ru)

Cited By (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2414418C2 (ru) * 2008-07-14 2011-03-20 Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации Способ получения водорода и углеродных нанотрубок из углеводородного газа
RU2462293C1 (ru) * 2011-01-12 2012-09-27 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Новосибирский государственный технический университет" Способ получения нановолокнистого углеродного материала и водорода
RU2479486C2 (ru) * 2011-04-29 2013-04-20 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Курганский государственный университет" Способ получения графита из воздушной взвеси частиц каменного угля и устройство для его осуществления
RU2480405C1 (ru) * 2011-08-31 2013-04-27 ЮГ Инвестмент Лтд. Углеродный наноструктурный материал и способ его получения
RU2487081C1 (ru) * 2012-04-04 2013-07-10 Открытое Акционерное Общество "Уральский научно-исследовательский институт композиционных материалов" Способ получения углеродного материала
RU2493099C2 (ru) * 2011-12-30 2013-09-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Курганский государственный университет" Способ получения графита и композитов на его основе из водяной суспензии частиц углеродосодержащих материалов и устройство для его осуществления
RU198292U1 (ru) * 2020-02-04 2020-06-30 Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования "Новосибирский Государственный Технический Университет" Устройство для получения метано-водородной смеси
RU2790169C1 (ru) * 2022-06-10 2023-02-14 Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования "Новосибирский Государственный Технический Университет" Способ получения углеродного наноматериала и водорода (варианты) и устройство для получения углеродного наноматериала и водорода в непрерывном режиме

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5510098A (en) * 1994-01-03 1996-04-23 University Of Central Florida CVD method of producing and doping fullerenes
RU2086502C1 (ru) * 1994-04-11 1997-08-10 Институт катализа им.Г.К.Борескова СО РАН Способ получения углеродного материала и водорода
RU2108966C1 (ru) * 1996-03-06 1998-04-20 Уфимский государственный нефтяной технический университет Способ получения коаксиальных углеродных нанотрубок
RU2146648C1 (ru) * 1998-11-30 2000-03-20 Институт катализа им.Г.К.Борескова СО РАН Способ получения углеродных нанотрубок
RU2158747C1 (ru) * 2000-03-21 2000-11-10 Зао "Тк Сибур Нн" Способ прямого пиролиза метана

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5510098A (en) * 1994-01-03 1996-04-23 University Of Central Florida CVD method of producing and doping fullerenes
RU2086502C1 (ru) * 1994-04-11 1997-08-10 Институт катализа им.Г.К.Борескова СО РАН Способ получения углеродного материала и водорода
RU2108966C1 (ru) * 1996-03-06 1998-04-20 Уфимский государственный нефтяной технический университет Способ получения коаксиальных углеродных нанотрубок
RU2146648C1 (ru) * 1998-11-30 2000-03-20 Институт катализа им.Г.К.Борескова СО РАН Способ получения углеродных нанотрубок
RU2158747C1 (ru) * 2000-03-21 2000-11-10 Зао "Тк Сибур Нн" Способ прямого пиролиза метана

Cited By (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2414418C2 (ru) * 2008-07-14 2011-03-20 Российская Федерация, От Имени Которой Выступает Министерство Образования И Науки Российской Федерации Способ получения водорода и углеродных нанотрубок из углеводородного газа
RU2462293C1 (ru) * 2011-01-12 2012-09-27 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Новосибирский государственный технический университет" Способ получения нановолокнистого углеродного материала и водорода
RU2479486C2 (ru) * 2011-04-29 2013-04-20 Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Курганский государственный университет" Способ получения графита из воздушной взвеси частиц каменного угля и устройство для его осуществления
RU2480405C1 (ru) * 2011-08-31 2013-04-27 ЮГ Инвестмент Лтд. Углеродный наноструктурный материал и способ его получения
RU2493099C2 (ru) * 2011-12-30 2013-09-20 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Курганский государственный университет" Способ получения графита и композитов на его основе из водяной суспензии частиц углеродосодержащих материалов и устройство для его осуществления
RU2487081C1 (ru) * 2012-04-04 2013-07-10 Открытое Акционерное Общество "Уральский научно-исследовательский институт композиционных материалов" Способ получения углеродного материала
RU198292U1 (ru) * 2020-02-04 2020-06-30 Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования "Новосибирский Государственный Технический Университет" Устройство для получения метано-водородной смеси
RU2790169C1 (ru) * 2022-06-10 2023-02-14 Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение Высшего Образования "Новосибирский Государственный Технический Университет" Способ получения углеродного наноматериала и водорода (варианты) и устройство для получения углеродного наноматериала и водорода в непрерывном режиме

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN101421447B (zh) 流化床制备碳纳米管的方法
RU2338686C1 (ru) Способ получения углеродных нанотрубок
JP2003535794A5 (ru)
KR20100100890A (ko) 질소 도핑된 탄소 나노튜브의 제조 방법
JP2009528238A (ja) カーボンナノチューブの生成
JPH01131251A (ja) 新規な炭素フィブリルを含む複合材料
KR20050107810A (ko) 기상법 탄소 섬유의 제조방법
KR101329384B1 (ko) 가스 분리 유닛을 갖는 카본나노튜브의 연속 제조장치 및 이를 이용한 연속 제조방법
WO2008054416A2 (en) Gas phase process for growing carbon nanotubes utilizing sequential multiple catalyst injection
RU2258031C1 (ru) Способ получения углеродного материала
CA3096286A1 (en) A process for producing hydrogen and carbon products
RU2312059C1 (ru) Способ получения водорода и нановолокнистого углерода
KR102517481B1 (ko) 탄소나노튜브의 제조방법 및 제조 시스템
CA3096271A1 (en) A process for producing hydrogen and carbon products
JP7692503B2 (ja) 吸着剤及びその調製方法、ヘキサメチレンジアミンの純化方法、有機ジアミンの調製方法及び使用される装置
US3014899A (en) Reduced group valpha metal oxide on silica/alumina support
JPS61225328A (ja) 炭素質繊維の製造法
RU2462293C1 (ru) Способ получения нановолокнистого углеродного материала и водорода
KR102915317B1 (ko) 탄소나노튜브 제조용 촉매의 제조방법
CN1446628A (zh) 过渡金属催化剂及该催化剂制备鱼骨式纳米碳纤维的方法
RU2790169C1 (ru) Способ получения углеродного наноматериала и водорода (варианты) и устройство для получения углеродного наноматериала и водорода в непрерывном режиме
KR20240063802A (ko) 탄소나노튜브 제조용 촉매 및 탄소나노튜브 제조용 촉매의 제조방법
Sivakumar et al. Studies on carbon nanotube synthesis via methane cvd process using CoOX as catalyst on carbon supports
WO2025262368A1 (en) Method and catalyst for producing carbon product
KR20230062780A (ko) 탄소나노튜브 제조용 촉매의 제조방법

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20080211