[go: up one dir, main page]

RU2119385C1 - Катализатор для получения глиоксаля - Google Patents

Катализатор для получения глиоксаля Download PDF

Info

Publication number
RU2119385C1
RU2119385C1 RU96111809A RU96111809A RU2119385C1 RU 2119385 C1 RU2119385 C1 RU 2119385C1 RU 96111809 A RU96111809 A RU 96111809A RU 96111809 A RU96111809 A RU 96111809A RU 2119385 C1 RU2119385 C1 RU 2119385C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
catalyst
silver
glyoxal
vapor
ethylene glycol
Prior art date
Application number
RU96111809A
Other languages
English (en)
Other versions
RU96111809A (ru
Inventor
Л.А. Петров
И.Г. Розанов
С.Н. Колпаков
С.А. Шевчук
А.А. Шамин
А.В. Алехин
В.М. Балакин
Original Assignee
Общество с ограниченной ответственностью Научно-производственная фирма "ГЛИКО"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Общество с ограниченной ответственностью Научно-производственная фирма "ГЛИКО" filed Critical Общество с ограниченной ответственностью Научно-производственная фирма "ГЛИКО"
Priority to RU96111809A priority Critical patent/RU2119385C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2119385C1 publication Critical patent/RU2119385C1/ru
Publication of RU96111809A publication Critical patent/RU96111809A/ru

Links

Landscapes

  • Catalysts (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Изобретение относится к органической химии и может быть использовано для промышленного получения гликоля путем парофазного каталитического окисления этиленгликоля. Технической задачей изобретения является повышение выхода целевого продукта путем повышения конверсии и селективности процесса при одновременном упрощении процесса формирования каталитического слоя, увеличении продолжительности стабильной работы катализатора и сокращении расхода серебра. Сущность изобретения состоит в том, что глиоксаль получают путем парофазного окисления этиленгликоля над двухслойном катализатором, при этом в качестве стабилизирующей добавки в парогазовую смесь вводят гексаметилтриамид фосфорной кислоты в количестве от 10 до 50 ppм в расчете на фосфор. В качестве катализатора этого способа используют гранулированный серебряный катализатор, полученный на основе волокнистого кристаллического дендритного серебра с пористой структурой. Каталитический слой формируют путем послойного размещения гранул серебра, при этом размер гранул в слое увеличивают в направлении потока реакционной газовой смеси.

Description

Изобретение относится к органической химии и может быть использовано для промышленного получения глиоксаля путем парофазного каталитического окисления этиленгликоля.
Известно несколько способов промышленного получения глиоксаля.
Известен способ получения глиоксаля путем парофазного окисления этиленгликоля над многослойным катализатором, при этом в качестве катализатора используют серебро и медь с размером частиц от 0,1 до 2,5 мм [Патент США N 4503261, C 07 C 45/38, 1985 ].
В известном способе используемый в процессе реакции катализатор имеет невысокую продолжительность работы.
Наиболее близким к предлагаемому является катализатор для получения глиоксаля, представляющий собой серебро, сформированное в три слоя, причем нижние слои формируют из кристаллического серебра с размером кристаллов не более 2,5 мм с постепенным уменьшением размеров кристаллов в каталитическом слое по высоте контакта, а в верхний слой добавляют мелкодисперсное серебро, полученное путем вакуумного распыления или химическим методом. Кристаллическое серебро получают путем электролиза водных растворов соответствующих солей [Патент США N 4555583, C 07 C 45/29, 1985 - прототип].
Известный способ обладает высокой селективностью по глиоксалю (78- 84,6%) и степенью конверсии этиленгликоля (99,7-99,9%). Однако изготовление каталитического слоя связано с технологическими трудностями, обусловленными необходимостью формирования многослойного катализатора с равномерным распределением тонких слоев по контактному объему и, кроме того, неизбежно перемещение мелкодисперсного серебра по высоте каталитического слоя в процессе работы, что снижает стабильность процесса окисления и продолжительность работы катализатора.
Технической задачей изобретения является повышение выхода целевого продукта путем повышения конверсии и селективности процесса при одновременном упрощении процесса формирования каталитического слоя, увеличении продолжительности стабильной работы катализатора и сокращении расхода серебра.
Поставленная задача решается тем, что в качестве катализатора для получения глиоксаля используют гранулированный серебряный катализатор, полученный на основе волокнистого кристаллического дендритного серебра с пористой структурой.
Каталитический слой формируют путем послойного размещения гранул серебра, при этом размер гранул в слое увеличивают в направлении потока реакционной газовой смеси.
Катализатор получают следующим образом.
Катализатор готовят из материала "Серебряная вата", представляющего собой волокнистый кристаллический осадок с длиной дендритных волокон от 0,5 до 30 мм и толщиной от 1х10-3 мм до 5х10-3 мм. Материал получают высокотемпературным электролизом расплава соответствующих солей. Из волокнистого серебра готовят гранулы с заданной степенью прозорности путем его смешения с органическом наполнителем, в качестве которого используют в частности параформ, формируют структуру гранул посредством сушки и последующей прокалки в муфельной печи при температуре 750oC в течение не менее 3 ч, при этом охлаждение полученных гранул ведут в течение 4 ч до температуры рабочего помещения. Гранулы катализатора представляют собой частицы неправильной формы с размером от 0,01 до 3,00 мм, насыпным весом от 0,8 до 1,3 г/см3 и удельной поверхностью от 0,1 до 0,17 м2/г.
Способ получения глиоксаля осуществляют следующим образом. Этиленгликоль окисляют кислородом в присутствии инертного газа, в качестве которого используют азот, при мольном соотношении инертного газа к кислороду не менее 5: 1. Мольное соотношение кислорода к этиленгликолю составляет 0,8-1,5 : 1,0. Температуру процесса выдерживают в интервале 450-650oC. Время контакта реакционной парогазовой смеси в каталитическом слое составляет не более 0,03 с.
Реакционную парогазовую смесь готовят испарением этиленгликоля и воды в испарителе при смешении с инертным газом, подогретым до температуры 210oC и воздухом, после чего при температуре 190 - 220oC подают на каталитический слой реактора.
Реактор представляет собой полый цилиндр с устройством, обеспечивающим крепление каталитического слоя, и снабжен подконтактным теплообменником.
В теплообменнике проводят частичное отделение оксидата, после чего парогазовую смесь подают в абсорбер для дальнейшего отделения конденсируемого продукта.
Эффективность процесса непрерывного получения глиоксаля повышается при использовании многослойного пористо-волокнистого серебряного катализатора. Слои отличаются гранулометрическим составом серебра, которые расположены преимущественно в порядке увеличения размера гранул по потоку реакционной парогазовой смеси. Заявляемую степень конверсии и селективности процесса можно получить при формировании двухслойного каталитического слоя с размером гранул первого слоя от 0,01 до 1,5 мм и второго слоя от 1,6 до 2,5 мм. Общая высота каталитического слоя составляет от 20 до 50 мм, при этом верхний слой составляет 20-50% от общей массы катализатора.
Предлагаемый нами в качестве катализатора материал характеризуется высокоразвитой кристаллической поверхностью и, как следствие, повышенной активностью. При использовании предлагаемого катализатора в процессе синтеза глиоксаля необходимо введение в реакционную парогазовую смесь эффективных стабилизирующих добавок, снижающих процесс полного окисления этиленгликоля до оксидов углерода. В качестве таковых можно использовать известные ранее добавки, например галоидные алкилы, фосфорорганические соединения, аммонийные фосфорнокислые соли.
Продолжительность стабильной работы катализатора составляет не менее 90 суток, при этом возможна регенерация катализатора. Прозорность серебряных гранул катализатора составляет более 90%, что позволяет экономить разовую весовую загрузку серебра более чем в два раза при сохранении высокой эффективности процесса окисления.
Сравнение предлагаемого катализатора с известным позволяет выявить следующие отличительные признаки: структура серебряного катализатора - в виде волокон кристаллической дендритной структуры, структура каталитического слоя, определяемая количеством слоев, их гранулометрическим составом и порядком формирования.
Все вышеизложенное позволяет сделать вывод о соответствии заявляемого катализатора критерию "новизна".
Несмотря на то что в науке и технике известно использование серебряных катализаторов для осуществления этого процесса. Однако предлагаемый нами катализатор - многослойный пористо-волокнистый серебряный катализатор с кристаллической дендритной структурой волокон позволяет получить неочевидный результат: снизить расход серебра, повысить стабильность процесса путем повышения стабильности работы каталитического слоя, улучшить основной показатель процесса - выход целевого продукта с минимальным количеством примесей. Все вышеизложенное позволяет сделать вывод о соответствии заявляемого изобретения критерию "изобретательский уровень".
Заявляемый катализатор для получения глиоксаля иллюстрируется следующими примерами конкретного выполнения.
Пример 1 (по изобретению). Двадцать грамм волокнистого серебра, полученного высокотемпературным электролизом расплава солей с использованием электролиза с подвижным электродом, пропускали через сито с размером ячеи 0,5 мм и перемешивали с 15 г параформа. Смесь смачивали дистиллированной водой до консистенции густой пасты. Полученную пасту пропускали через сито с размером ячеи 2,5 мм на серебряный противень, который устанавливали в ближней части муфельного шкафа с открытой заслонкой в зоне с температурой 120 - 150oC и выдерживали в течение 1 ч. Для уничтожения неприятного по запаху и токсичного формалина над противнем зажигали факел. Затем противень помещали в зону муфеля с температурой 750oC и выдерживали в течение 3 ч. После остывания муфеля в течение часа противень с серебром охлаждали до комнатной температуры. Спеченное серебро фракционировали через сита на две фракции - от 0,01 мм до 1, 5 мм и от 1, 5 мм до 3,0 мм. Полученное гранулированное волокнистое серебро используют для формирования двухслойного контакта. Нижний слой формируют из 8 г серебряных гранул размером 1,5-3,0 мм, а верхний - 12 г гранул серебра размером 0,01-1,5 мм. Реакционную парогазовую смесь готовили непрерывным испарением со скоростью 200 г/час этиленгликоля и 200 г/час обессоленной воды, смешением с подогретым азотом 600 л/час и воздухом 370 л/час и при 200oC подавали на каталитический слой реактора. Температура процесса в адиабатическом режиме удерживалась в интервале 520-525oC. После конденсации и адсорбции паров постреакционной газовой смеси полученный оксидат анализировали. В результате конверсия этиленгликоля составляет 100%, селективность процесса по глиоксалю, гликолевому альдегиду и формальдегиду составляет 47%, 0,2% и 13% соответственно. (По прототипу конверсия этиленгликоля составляет 100%, селективность процесса по глиоксалю, гликолевому альдегиду и формальдегиду составляет 44,3%, 12% и 4% соответственно.)
Пример 2 (контрольный). Процесс проводили аналогично примеру 1 за исключением гранулометрического состава катализатора. Каталитический слой формировали однородным по гранулометрическому составу в пределах от 0,01 мм до 3,0 мм. Температура адиабатического процесса удерживалась в пределах 520-525oC.
Конверсия этиленгликоля составляет 99,9%. Селективность процесса по глиоксалю, гликолевому альдегиду и формальдегиду составляет 46%, 0,1% и 12% соответственно.
Пример 3 (контрольный). Процесс проводили аналогично примеру 2, за исключением состава реакционной парогазовой смеси. В состав смеси вводили дополнительно 20 ррм гексаметилтриамида фосфорной кислоты по отношению к исходному этиленгликолю из расчета на фосфор. Температура адиабатического процесса удерживалась в пределах 500-510oC.
Конверсия этиленгликоля составляет 94,5%. Селективность процесса по глиоксалю, гликолевому альдегиду и формальдегиду составляет 83,5%, 1,6% и 0,8% соответственно.
Как видно из приведенных в примерах 1-3 данных, проведение способа получения глиоксаля с использованием заявляемого катализатора позволяет добиться максимальной степени конверсии, а селективность процесса по глиоксалю составляет 81-85%, тогда как по прототипу селективность процесса по глиоксалю составляет 78-84,6%. Селективность заявляемого способа по гликолевому альдегиду и формальдегиду выше, чем у известного.
Использование заявляемого каталитического слоя позволяет улучшить основные параметры процесса окисления гликолевого альдегида при одновременном упрощении формирования каталитического слоя, снижении весового расхода серебра в два - три раза и повышении продолжительности стабильной работы катализатора - время стабильной работы не менее 90 суток.
Предлагаемое изобретение позволяет непрерывно синтезировать глиоксаль с высоким выходом и минимальным количеством примесей, используя в качестве стабилизирующей добавки гексаметилтриамид фосфорной кислоты и новый серебряный катализатор, полученный на основе волокнистого дендритного серебра с пористой структурой.

Claims (1)

  1. Катализатор для получения глиоксаля путем парофазного окисления этиленгликоля, представляющий собой многослойный контакт, состоящий из частиц серебра, размещенных в определенном порядке, отличающийся тем, что контакт выполнен в виде двух слоев, а частицы серебра представляют собой гранулы, полученные из волокнистого кристаллического дендритного серебра с пористой структурой и размещенные в порядке увеличения размера частиц в направлении потока реакционной газовой смеси.
RU96111809A 1996-06-11 1996-06-11 Катализатор для получения глиоксаля RU2119385C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU96111809A RU2119385C1 (ru) 1996-06-11 1996-06-11 Катализатор для получения глиоксаля

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU96111809A RU2119385C1 (ru) 1996-06-11 1996-06-11 Катализатор для получения глиоксаля

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2119385C1 true RU2119385C1 (ru) 1998-09-27
RU96111809A RU96111809A (ru) 1998-09-27

Family

ID=20181863

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU96111809A RU2119385C1 (ru) 1996-06-11 1996-06-11 Катализатор для получения глиоксаля

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2119385C1 (ru)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2278729C1 (ru) * 2004-12-02 2006-06-27 Институт химии нефти Сибирского отделения Российской Академии наук (ИХН СО РАН) Катализатор для получения глиоксаля
CN100435943C (zh) * 2007-03-29 2008-11-26 永港伟方(北京)科技有限公司 电解银催化剂组合物及电解银催化剂床

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4503261A (en) * 1982-07-22 1985-03-05 Basf Aktiengesellschaft Preparation of glyoxal
US4555583A (en) * 1982-08-30 1985-11-26 Mitsui Toatsu Chemicals, Incorporated Preparation process for glyoxal

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4503261A (en) * 1982-07-22 1985-03-05 Basf Aktiengesellschaft Preparation of glyoxal
US4555583A (en) * 1982-08-30 1985-11-26 Mitsui Toatsu Chemicals, Incorporated Preparation process for glyoxal

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2278729C1 (ru) * 2004-12-02 2006-06-27 Институт химии нефти Сибирского отделения Российской Академии наук (ИХН СО РАН) Катализатор для получения глиоксаля
CN100435943C (zh) * 2007-03-29 2008-11-26 永港伟方(北京)科技有限公司 电解银催化剂组合物及电解银催化剂床

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2610431C2 (ru) Способ получения акриловой кислоты из метанола и уксусной кислоты
DE60115019T2 (de) Reaktionssysteme zur herstellung von n-(phosphonomethyl)glyzin verbindungen
US6387346B1 (en) Process for producing hydrogen peroxide by direct synthesis
SE442747B (sv) Katalysator for oxidation av butan for framstellning av maleinsyraanhydrid samt anvendning av katalysatorn vid framstellning av maleinsyraanhydrid
US4224236A (en) Process for the manufacture of oxygen-containing carbon compounds from synthesis gas
JPS6112488B2 (ru)
KR102188464B1 (ko) 원소 Mo 및 V을 함유하는 다원소 산화물 및 하나 이상의 몰리브덴 산화물의 혼합물인 촉매 활성 물질을 제조하는 방법
JP2016521288A (ja) 高い空時収量を有するアクリル酸の製造法
US20100121080A1 (en) Copper catalyst for dehydrogenation application
JP2005523148A (ja) 水素添加反応触媒、その製造方法、およびその触媒を使用して無水マレイン酸からガンマ−ブチロラクトンを製造する方法
CN107774287B (zh) 一种用于苯氧化制顺酐的负载型催化剂及其制备
RU2119385C1 (ru) Катализатор для получения глиоксаля
US1937381A (en) Oxidation catalyst
CA2027323C (en) Process for preparing catalysts for producing methacrylic acid
KR930005306B1 (ko) 메타크릴산 제조용 촉매의 제조방법.
GB2087383A (en) Preparation of 1,1,1,3,3,-hexafluoropropane-2-ol
US3497461A (en) Bismuth molybdate on silica catalysts
EP4214185B1 (en) Process for the production of glyoxal
US7767863B2 (en) Method to make methyl isobutyl ketone and diisobutyl ketone
US5990358A (en) Process for the preparation of formaldehyde
US4036780A (en) Catalyst for the preparation of maleic anhydride
JP5030438B2 (ja) 触媒の製造方法及びメタクリル酸の製造方法
US5689011A (en) Process for the production of glyoxals and catalysts therefor
US4118402A (en) Preparation of maleic anhydride
RU2278729C1 (ru) Катализатор для получения глиоксаля