RU2102125C1 - Method of recovering from metals radioactive isotopes formed in nuclear transformation - Google Patents
Method of recovering from metals radioactive isotopes formed in nuclear transformation Download PDFInfo
- Publication number
- RU2102125C1 RU2102125C1 SU5042951A RU2102125C1 RU 2102125 C1 RU2102125 C1 RU 2102125C1 SU 5042951 A SU5042951 A SU 5042951A RU 2102125 C1 RU2102125 C1 RU 2102125C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- metals
- irradiated
- radioactive isotopes
- distillation
- matrix
- Prior art date
Links
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 17
- 239000002184 metal Substances 0.000 title claims abstract description 17
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims description 20
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 title claims description 11
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 title claims description 5
- 230000009466 transformation Effects 0.000 title claims description 4
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 claims abstract description 13
- 238000004821 distillation Methods 0.000 claims description 12
- 238000000926 separation method Methods 0.000 claims description 6
- 238000000605 extraction Methods 0.000 claims description 4
- 239000003708 ampul Substances 0.000 abstract description 8
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 abstract description 5
- 239000010453 quartz Substances 0.000 abstract description 4
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N silicon dioxide Inorganic materials O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 4
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 3
- 238000011068 loading method Methods 0.000 abstract description 3
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 2
- 239000012535 impurity Substances 0.000 abstract description 2
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 abstract description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 2
- 238000011084 recovery Methods 0.000 abstract 1
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 11
- HCHKCACWOHOZIP-UHFFFAOYSA-N Zinc Chemical compound [Zn] HCHKCACWOHOZIP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 11
- 229910052725 zinc Inorganic materials 0.000 description 11
- 239000011701 zinc Substances 0.000 description 11
- 238000002955 isolation Methods 0.000 description 6
- GYHNNYVSQQEPJS-UHFFFAOYSA-N Gallium Chemical compound [Ga] GYHNNYVSQQEPJS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 229910052733 gallium Inorganic materials 0.000 description 4
- 229910052738 indium Inorganic materials 0.000 description 4
- APFVFJFRJDLVQX-UHFFFAOYSA-N indium atom Chemical compound [In] APFVFJFRJDLVQX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 229910052793 cadmium Inorganic materials 0.000 description 3
- BDOSMKKIYDKNTQ-UHFFFAOYSA-N cadmium atom Chemical compound [Cd] BDOSMKKIYDKNTQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 3
- 239000012857 radioactive material Substances 0.000 description 3
- GYHNNYVSQQEPJS-OIOBTWANSA-N Gallium-67 Chemical compound [67Ga] GYHNNYVSQQEPJS-OIOBTWANSA-N 0.000 description 2
- 239000000356 contaminant Substances 0.000 description 2
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 2
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 2
- 229940006110 gallium-67 Drugs 0.000 description 2
- 229910052732 germanium Inorganic materials 0.000 description 2
- GNPVGFCGXDBREM-UHFFFAOYSA-N germanium atom Chemical compound [Ge] GNPVGFCGXDBREM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000012074 organic phase Substances 0.000 description 2
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 2
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 2
- 238000005303 weighing Methods 0.000 description 2
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 1
- 150000007513 acids Chemical class 0.000 description 1
- 239000000969 carrier Substances 0.000 description 1
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 1
- 238000004587 chromatography analysis Methods 0.000 description 1
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 description 1
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 description 1
- GNPVGFCGXDBREM-AHCXROLUSA-N germanium-69 Chemical compound [69Ge] GNPVGFCGXDBREM-AHCXROLUSA-N 0.000 description 1
- 229910052500 inorganic mineral Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000003456 ion exchange resin Substances 0.000 description 1
- 229920003303 ion-exchange polymer Polymers 0.000 description 1
- 230000000155 isotopic effect Effects 0.000 description 1
- 239000011707 mineral Substances 0.000 description 1
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 1
- 150000002894 organic compounds Chemical class 0.000 description 1
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 description 1
- 239000000047 product Substances 0.000 description 1
- 239000000941 radioactive substance Substances 0.000 description 1
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 238000003608 radiolysis reaction Methods 0.000 description 1
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 1
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 1
- BFKJFAAPBSQJPD-UHFFFAOYSA-N tetrafluoroethene Chemical compound FC(F)=C(F)F BFKJFAAPBSQJPD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- HCHKCACWOHOZIP-NJFSPNSNSA-N zinc-67 Chemical compound [67Zn] HCHKCACWOHOZIP-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 1
Landscapes
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к области радиохимии и ядерной химии и может быть использовано для получения радиоактивных изотопов без носителя. The invention relates to the field of radiochemistry and nuclear chemistry and can be used to produce radioactive isotopes without a carrier.
Известен метод выделения радиоактивных изотопов без носителя [1] он пригоден для получения широкого спектра радиоизотопной продукции, но не удовлетворяет требованиям к технологии радиоактивных производств, существенно возросшим в последнее время. Это обусловлено прежде всего тем, что известные способы выделения радиоизотопов, как правило, представляют собой многостадийные и экологически вредные физико-химические процедуры со сложным выбором оптимальных условий, необходимых для выделения конкретного радионуклида, так как не существует унифицированных схем, пригодных одновременно для широкого круга разделяемых методами радиохимии радиоактивных изотопов. Кроме того, невозможно применять высокоактивные исходные мишени (реакторного или циклотронного происхождения) из-за процессов радиолиза, используемых для радиохимического разделения систем (растворов минеральных кислот, органических соединений, ионообменных смол). A known method for the separation of radioactive isotopes without a carrier [1] is suitable for a wide range of radioisotope products, but does not meet the requirements for radioactive production technology, which has grown significantly in recent years. This is due primarily to the fact that the known methods for the isolation of radioisotopes, as a rule, are multi-stage and environmentally harmful physicochemical procedures with a difficult choice of optimal conditions necessary for the isolation of a specific radionuclide, since there are no standardized schemes suitable simultaneously for a wide range of shared methods of radiochemistry of radioactive isotopes. In addition, it is impossible to use highly active initial targets (of reactor or cyclotron origin) due to radiolysis processes used for radiochemical separation of systems (solutions of mineral acids, organic compounds, ion-exchange resins).
Известен также способ выделения радиоактивных изотопов галлия-66,67 из цинка, облученного протонами [2] Этот способ, широко и эффективно применяемый в настоящее время в производстве указанных радионуклидов и рассматриваемый в качестве прототипа изобретения, заключается в следующем:
облученный протонами металлический цинк растворяют в концентрированной соляной кислоте;
приготовленный таким образом раствор упаривают до состояния мокрых солей;
полученный осадок растворяют в 5 М соляной кислоте;
загружают этим раствором экстракционно-хроматографическую колонку, приготовленную по специальной методике (на основе фторопласта-4 с закрепленной на нем органической фазой);
производят элюирование изотопов галлия-66,67 с колонки разбавленным раствором соляной кислоты (концентрация соляной кислоты зависит от количества и концентрации экстрагента).There is also a method of separating the radioactive isotopes of gallium-66.67 from zinc irradiated with protons [2] This method, widely and efficiently used at present in the production of these radionuclides and considered as a prototype of the invention, is as follows:
zinc metal irradiated with protons is dissolved in concentrated hydrochloric acid;
the solution thus prepared is evaporated to the state of wet salts;
the resulting precipitate is dissolved in 5 M hydrochloric acid;
load with this solution an extraction chromatographic column prepared by a special technique (based on fluoroplast-4 with an organic phase fixed on it);
gallium-66.67 isotopes are eluted from the column with a dilute hydrochloric acid solution (the concentration of hydrochloric acid depends on the amount and concentration of the extractant).
По данному способу получают препараты галлия-66,67 без носителей. К недостаткам этого способа следует отнести сложность процедуры разделения изотопов галлия и цинка, требующей проведения большого количества сложных химических операций с радиоактивными растворами. Способ непригоден для выделения радиоизотопов галлия из матриц с высокой удельной активностью. Это обусловлено тем, что реагенты, используемые в экстракционной хроматографии, имеют низкую радиолитическую устойчивость и вследствие этого при высокой активности загружаемого радиоактивного сырья органическая фаза разрушается, что приводит к загрязнению выделяемого галлия-66,67 цинком. Кроме того, исходное сырье, облученное на циклотроне, не подлежит регенерации, что повышает расходы на изготовление радионуклидов указанным способом. By this method, gallium-66.67 preparations are obtained without carriers. The disadvantages of this method include the complexity of the procedure for the separation of gallium and zinc isotopes, requiring a large number of complex chemical operations with radioactive solutions. The method is unsuitable for the isolation of gallium radioisotopes from matrices with high specific activity. This is due to the fact that the reagents used in extraction chromatography have low radiolytic stability and, as a result, when the loaded radioactive material is highly active, the organic phase is destroyed, which leads to contamination of the gallium-66.67 released by zinc. In addition, the feedstock irradiated at the cyclotron cannot be regenerated, which increases the cost of manufacturing radionuclides in this way.
Изобретение направлено на упрощение способа выделения из металлов радиоизотопов, образующихся в результате ядерного превращения, на решение экологических и экономических проблем, возникающих при получении изотопов. Способ по изобретению, основанный на принципе перегонки служащих для наработки целевых радионуклидов металлических матриц, исключает проведение сложных и экологически вредных многостадийных физико-химических процедур с растворами радиоактивных веществ. The invention is aimed at simplifying the method of separation from metals of radioisotopes formed as a result of nuclear transformation, at solving environmental and economic problems arising from the production of isotopes. The method according to the invention, based on the principle of distillation of metal matrix matrices used to produce target radionuclides, eliminates complex and environmentally harmful multi-stage physicochemical procedures with solutions of radioactive substances.
Сущность изобретения заключается в том, что в способе выделения из металлов радиоактивных изотопов, образовавшихся в результате ядерного превращения (т.е. с изменением заряда атомного ядра), по которому производят реакторное или циклотронное облучение металлической матрицы и последующее извлечение дочернего радионуклида, возникшего из материнского с изменением заряда атомного ядра, согласно изобретению для извлечения дочернего радионуклида облученную металлическую матрицу подвергают перегонке при температуре и давлении, которые обеспечивают полную отгонку матрицы и ограничивают при этом летучесть целевого дочернего радионуклида. The essence of the invention lies in the fact that in the method of separation from metals of radioactive isotopes formed as a result of a nuclear transformation (i.e., with a change in the charge of the atomic nucleus), which produce a reactor or cyclotron irradiation of a metal matrix and subsequent extraction of the daughter radionuclide that has arisen from the mother with a change in the charge of the atomic nucleus, according to the invention, to irradiate the daughter radionuclide, the irradiated metal matrix is subjected to distillation at a temperature and pressure that provide complete distillation of the matrix and limit the volatility of the target daughter radionuclide.
Металлическую матрицу, предварительно облученную на реакторе или циклотроне и содержащую примесные радиоактивные атомы, подвергают перегонке. Режим перегонки (температуру, давление) устанавливают, исходя из физико-химических свойств разделяемых элементов (материнского и дочернего) с тем, чтобы обеспечить полную отгонку матрицы, но при этом ограничить либо полностью, либо частично летучесть целевого дочернего радионуклида. Сущность способа основана, таким образом, на различии в давлениях паров разделяемых элементов при определенном режиме, обеспечивающем перегонку облученной металлической матрицы. Чем выше давление пара материнского элемента при испарении матрицы по сравнению с давлением пара дочернего элемента, тем больше может быть получен выход целевого дочернего радионуклида (вплоть до 100%). The metal matrix, previously irradiated at the reactor or cyclotron and containing impurity radioactive atoms, is subjected to distillation. The distillation mode (temperature, pressure) is set based on the physicochemical properties of the separated elements (parent and daughter) in order to ensure complete distillation of the matrix, but at the same time to limit either the full or partial volatility of the target daughter radionuclide. The essence of the method is thus based on the difference in vapor pressures of the elements to be separated under a certain mode, which ensures the distillation of the irradiated metal matrix. The higher the vapor pressure of the parent element during matrix evaporation compared to the vapor pressure of the daughter element, the more the yield of the target daughter radionuclide can be obtained (up to 100%).
Возможность осуществления изобретения подтверждается следующими примерами. The possibility of carrying out the invention is confirmed by the following examples.
Пример 1. Выделение галлия-67 из изотопнообогащенных цинковых мишеней, облученных протонами. Example 1. Isolation of gallium-67 from isotopically enriched zinc targets irradiated with protons.
Пластину металлического цинка-67 (обогащение 92% чистота 99,9%) весом 100 мг, предварительно очищенную от поверхностных загрязнений, облучали протонами (энергия протонов 20 МэВ, ток пучка 1 мкА, выход галлия-67 7 МБк/час). Затем ее помещали в эвакуированную до ≈10-2 атм кварцевую ампулу и подвергали перегонке при температуре 750±5 К (в данных условиях разница в величинах давления пара цинка и галлия не менее 19. После отгонки цинка в холодной конец ампулы последнюю вскрывали и место загрузки радиоактивного сырья обрабатывали слабым раствором (0,05 м) соляной кислоты. Выход галлия-67 составляет не менее 96% чистота получаемого препарата не менее 99,9% (без дополнительных очисток).A plate of metal zinc-67 (enrichment of 92% purity 99.9%) weighing 100 mg, previously purified from surface contaminants, was irradiated with protons (proton energy of 20 MeV, beam current of 1 μA, gallium yield of 67 7 MBq / h). Then it was placed in a quartz ampoule evacuated to ≈10 -2 atm and subjected to distillation at a temperature of 750 ± 5 K (under these conditions, the difference in the values of the vapor pressure of zinc and gallium is not less than 1 9. After the zinc has been distilled off into the cold end of the ampoule, the latter was opened and the radioactive feed was treated with a weak solution (0.05 m) of hydrochloric acid.The yield of gallium-67 was not less than 96%;
Пример 2. Выделение германия-69 из цинковых циклотронных мишеней, облученных альфа-частицами. Example 2. Isolation of germanium-69 from zinc cyclotron targets irradiated with alpha particles.
Пластину металлического цинка естественного изотопного состава (чистота 99,99%) весом 100 мг, предварительно очищенную от поверхностных загрязнений, облучали альфа-частицами (энергия альфа-частиц -27 МэВ, ток пучка 1 мкА, выход германия 69,6 МБк/час). Затем ее помещали в эвакуированную до ≈ 10-1 атм кварцевую ампулу и подвергали перегонке при температуре 1000±10 К(в данных условиях разница в величинах давления пара цинка и германия не менее 1012). После отгонки цинка в холодный конец ампулы ее вскрывали и место загрузки радиоактивного сырья обрабатывали горячей азотной кислотой. Выход целевого радионуклида не менее 95% чистота не менее 99,9% (без дополнительных очисток).A 100 mg mg zinc plate of natural isotopic composition (purity 99.99%), previously purified from surface contamination, was irradiated with alpha particles (alpha particle energy -27 MeV, beam current 1 μA, germanium yield 69.6 MBq / h) . Then it was placed in a quartz ampoule evacuated to ≈ 10 -1 atm and subjected to distillation at a temperature of 1000 ± 10 K (under these conditions, the difference in the values of the vapor pressure of zinc and germanium is not less than 10 12 ). After zinc was distilled off into the cold end of the ampoule, it was opened and the place of loading of the radioactive material was treated with hot nitric acid. The yield of the target radionuclide is not less than 95%, purity not less than 99.9% (without additional purifications).
Пример 3. Выделение индия-III из изотопнообогащенных кадмиевых мишеней, облученных протонами. Example 3. Isolation of indium III from isotopically enriched cadmium targets irradiated with protons.
Пластину металлического кадмия-III (обогащение 96% чистота 99,99%) весом 100 мг, предварительно очищенную от поверхностных загрязнений, облучали протонами (энергия протонов 20 МэВ, ток пучка 1 мкА, выход индия-III - 45,6 МБк/час). Затем ее помещали в эвакуированную до ≈ 10-2 кварцевую ампулу и подвергали перегонке при температуре 650±5 К (в данных условиях разница в величинах давления пара кадмия и индия не менее 109). После отгонки кадмия в холодный конец ампулы ее вскрывали и место загрузки радиоактивного сырья обрабатывали слабым (0,05 н) раствором соляной кислоты; выход индия-III не менее 96% чистота полученного препарата не менее 99,9% (без дополнительных очисток).A plate of metallic cadmium-III (enrichment of 96% purity 99.99%) weighing 100 mg, previously purified from surface contaminants, was irradiated with protons (proton energy 20 MeV, beam current 1 μA, indium III yield 45.6 MBq / h) . Then it was placed in a quartz ampoule evacuated to ≈ 10 -2 and subjected to distillation at a temperature of 650 ± 5 K (under these conditions, the difference in pressure values of cadmium and indium vapor is not less than 10 9 ). After cadmium was distilled off into the cold end of the ampoule, it was opened and the loading site of the radioactive material was treated with a weak (0.05 N) hydrochloric acid solution; the yield of indium III is not less than 96%; the purity of the obtained preparation is not less than 99.9% (without additional purifications).
Из представленных примеров следует, что изобретение позволяет практически полностью исключить радиоактивные отходы и выбросы радионуклидов в атмосферу и решать таким образом экологические проблемы. From the presented examples it follows that the invention allows almost completely to eliminate radioactive waste and emissions of radionuclides into the atmosphere and thus solve environmental problems.
Минимальная трудоемкость выделения изотопов по изобретению, а также возможность многократного использования дорогостоящего изотопнообогащенного сырья для облучения обусловливают экономическую выгоду, получаемую при осуществлении изобретения, и, наконец, изобретение позволяет использовать металлические матрицы любой активности вследствие высокой радиолитической устойчивости металлов. The minimum laboriousness of isolating isotopes according to the invention, as well as the possibility of reusing expensive isotopically enriched raw materials for irradiation, determine the economic benefits obtained by carrying out the invention, and, finally, the invention allows the use of metal matrices of any activity due to the high radiolytic stability of metals.
Данный способ пригоден для извлечения из металлических матриц широкого круга радионуклидов. This method is suitable for extracting a wide range of radionuclides from metal matrices.
Claims (1)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| SU5042951 RU2102125C1 (en) | 1992-05-15 | 1992-05-15 | Method of recovering from metals radioactive isotopes formed in nuclear transformation |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| SU5042951 RU2102125C1 (en) | 1992-05-15 | 1992-05-15 | Method of recovering from metals radioactive isotopes formed in nuclear transformation |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2102125C1 true RU2102125C1 (en) | 1998-01-20 |
Family
ID=21604613
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| SU5042951 RU2102125C1 (en) | 1992-05-15 | 1992-05-15 | Method of recovering from metals radioactive isotopes formed in nuclear transformation |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2102125C1 (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2431211C1 (en) * | 2010-07-02 | 2011-10-10 | Открытое акционерное общество "Научно-исследовательский институт технической физики и автоматизации" ОАО "НИИТФА" | Method of obtaining europium-155 for gamma flaw detection |
-
1992
- 1992-05-15 RU SU5042951 patent/RU2102125C1/en active
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| 1. Бродская Г.А. и др. Получение и исследование генератора рения-188. Проблемы производства и применения изотопов и источников ядерного излучения в народном хозяйстве СССР. - М.: ЦНИИатоминформ, 1988, с. 37. 2. Бродская Г.А. и др. Радиохимическое разделение цинка и галлия. - Радиохимия, 1974, т. 16, с. 909 - 913. * |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2431211C1 (en) * | 2010-07-02 | 2011-10-10 | Открытое акционерное общество "Научно-исследовательский институт технической физики и автоматизации" ОАО "НИИТФА" | Method of obtaining europium-155 for gamma flaw detection |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Ali et al. | Production techniques of fission molybdenum-99 | |
| Wike et al. | Chemistry for commercial scale production of yttrium-90 for medical research | |
| US20060023829A1 (en) | Medical radioisotopes and methods for producing the same | |
| CA2738308A1 (en) | Method for producing actinium-225 and isotopes of radium and target for implementing same | |
| US6309614B1 (en) | Method for isolating and purifying 90Y From 90strontium in multi-curie quantities | |
| AU2001251607A1 (en) | A method for isolating and purifying 90Y from 90strontium in multi-curie quantities | |
| US20110216867A1 (en) | Process and targets for production of no-carrier-added radiotin | |
| US5167938A (en) | Process for strontium-82 separation | |
| US4276267A (en) | Hot cell purification of strontium-82, 85 and other isotopes from proton irradiated molybdenum | |
| US7569192B2 (en) | System for recovery of daughter isotopes from a source material | |
| RU2102125C1 (en) | Method of recovering from metals radioactive isotopes formed in nuclear transformation | |
| Van Der Walt et al. | The isolation of 99Mo from fission material for use in the 99Mo/99mTc generator for medical use | |
| US3459634A (en) | Radioisotope processing | |
| US20240011125A1 (en) | Repeated Distillation/Sublimation of Rare Earth Elements | |
| RU2102810C1 (en) | Method for producing carrier-free radionuclide | |
| Nair et al. | Carrier free separation of 99Mo from 233U fission products | |
| WO1999058450A1 (en) | Recovery of strontium activity from a strontium-82/rubidium-82 generator | |
| JPH04326096A (en) | Producing method of target body for particle accelerator and radioactive isotope | |
| US7214318B2 (en) | Method for separation of actinide elements | |
| Motojima et al. | Preliminary study on sublimation separation of 99Mo from neutron-irradiated UO2 | |
| Al-Janabi et al. | Radiochemical separation of99Mo from natural uranium irradiated with thermal neutrons | |
| Cheng et al. | Study on the separation of molybdenum-99 and recycling of uranium to water boiler reactor | |
| Mushtaq et al. | Ion Exchange Behaviour of Cadmium and Indium on Organic Anion and Cation Exchangers: A 115Cd/115mIn Generator | |
| RU2803641C1 (en) | Method of producing radioisotope i-161 | |
| RU2102809C1 (en) | Method for producing carrier-free radionuclide |