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KR900000893B1 - 수첨분해 공정 - Google Patents

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KR900000893B1
KR900000893B1 KR1019840002114A KR840002114A KR900000893B1 KR 900000893 B1 KR900000893 B1 KR 900000893B1 KR 1019840002114 A KR1019840002114 A KR 1019840002114A KR 840002114 A KR840002114 A KR 840002114A KR 900000893 B1 KR900000893 B1 KR 900000893B1
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hydrocarbon
polynuclear aromatic
aromatic compound
hydrocracking
adsorbent
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램 폴리차드
테오도르 베이커스 스티브
머리 우드 브리안
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유오피 인코오포레이티드
패트릭 제이.링크
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Abstract

내용 없음.

Description

수첨분해 공정
수첨분해 공정단위에서 재순환류로부터 다핵방향족 화합물(PNA)를 제거하기 위한 흡착대역이 포함된 시스템의 개통도
본 발명은 탄화수소성 원료를 접촉수첨분해(catalytic hydrocracking)하여 저비점의 탄화수소 생성물로 전환하는 일반적 분야에 관한 것이다. 부가하면, 본 발명은 수첨분해 진행 동안 다핵방향족 화합물을 형성하기 쉬운 탄화수소 원료를 수첨분해하는 방법에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 다핵방향족 화합물의 선구물질을 함유한 탄화수소를 공정단위의 오염없이 수첨분해하는 방법에 관한 것이다.
액체 탄화수소의 일부분을 응축시키기 위하여 수첨분해 대역(hydrocracking yone)으로 부터 유출물을 부분적으로 냉각시켜 다핵방향족 화합물이 풍부한 부분을 형성한 후, 이 부분응축물의 방출류를 유출시키는 단계로 구성되는 수첨분해 공정에서 장치의 오염을 막는 방법이 미합중국 특허 제 3,619,407호(Hendricks et.al)에 명시되어 있다. 상기 미합중국 특허 제3,619,407호는 재순환유(수첨분해 대역 유출물의 중질분) 또는 실질부분을 사용하여 주위대기압하에서 증류 또는 감압증류하여 다핵방향족 화합물(PNA 또는 벤즈코로넨)을 함유한 하부중질유분을 분리해내는 방법으로 상기 언급된 오염문제를 해결하였다. 그러나, 이 방법은 실질적인 비용이 증가할 뿐만 아니라 재순환유의 약 90-99%이상을 증류시키기 위하여 높은 열량을 필요로하므로 부가작동을 위한 비용이 증가한다.
상기 미국특허에서 발생한 문제의 해결책은 고가의 증류과정을 피하고, 재순환유부분을 시스템으로 부터 방출시켜 이것을 다른용도로 사용하는데 있다. 그러나 이러한 해결방법도 또한 하기와 같은 여러 이유때문에 바람직하지 못하다. 그 첫째는, 최종작동부분에서 벤즈코르넨의 농도가 한계용해도를 초과하지 않을 수준으로 충분히 낮게 유지시킬 수 있을 정도로 방출류의 크기가 유지되어야만 한다. 이러한 점때문에 필요로하는 저비점생성물의 수득율이 실질적으로 감소된다. 두번째로, 정류된 탄화수소 원료에서의 벤즈코로넨의 농도가 수첨분해작동 동안 실질적으로 증가하기 때문에(결과적으로 분말화 탄화수소가 증가한다), 수첨분해 시스템에서 필요로하는 벤즈코로넨함량으로 유지하기 위해 필요로 하는 방출류의 크기가 작동동안 매우 다양하게 변하게 된다. 따라서 반응탑의 총원료공급율이 변하고 결과로 공정상에 예견하지 못했던 문제가 발생하게 된다. 즉, 상기 미국특허에서 제시한 공정은 부분액체 응축물을 수취하기 위한 고압력의 용기와 시스템으로 부터 응축된 액체를 회수하기 위한 조절레버 및 파이핑장치를 필요로 한다. 일단 응측된 액체가 회수되면, 벤즈코로넨으로 오염된 상당한 양의 중질탄화수소는 안전한 방법으로 주위로 처분되어야 한다. 이러한 처분은 최소비용 이상의 비용을 필요로 한다.
종래의 기술에 따르면, 다핵방향족 화합물은 적합하게 선택된 흡착제에 선택적으로 흡착될 수 있다. 다핵방향족 화합물에 대한 흡착성이 큰 종래의 흡착제로는 알루미나와 실리카겔이 있다. 또 다른 다핵방향족 화합물 흡착제로는 셀룰로오스아세테이트, 합성 마그네슘실리케이트, 기공이 큰 마그네슘실리케이트, 기공이 큰 폴리스티렌겔 및 흑연화탄소 블랙등이 있다. 이러한 모든 흡착제는 뉴욕의 아카데미 출판사에서 출판된 1981년도의 "Analytical Chemistry of Polycycic Aromatic Compounds"표제의 책(Milton L.Lee 등에 의해 저술됨)에 명시되어 있다.
구체적으로 본 발명의 접촉수첨공정은, (a) 저비점의 생성물로 전화시키기 위하여 수첨분해 대역에서 다핵방향족 화합물(PNA)를 형성하기 쉬운 탄화수소 원료를 수소 및 금속교환 결정질의 제올라이트 수첨분해 촉매와 승온 및 승압에서 접촉시키고; (b) 미량의 다핵방향족 화합물을 함유한 비전화된 탄화수소유와 액체 탄화수소 화합물을 준비하기 위해 수첨분해 대역으로 부터의 탄화수소 유출물을 응축시키고; (c) 다핵방향족 화합물을 함유한 비전화 탄화수소유를 다핵방향족 화합물을 선택적으로 유지시킬 수 있는 흡착제와 접촉시키고; (d) 상기 (c)단계의 결과로 생긴 다핵방향족 화합물의 농도가 감소된 비전화된 탄화수소유를 수첨분해대역로 다시 재순환 시키는 단계로 구성된다.
본 발명에는 원료의 종류, 촉매, 흡착제, 온도 및 압력을 포함하는 작동조건과 같은 세부사항도 포함되는데, 이러한 모든 사항은 본 발명의 각 사항을 설명하기 위해 후술된다.
본 도면은 본 발명을 구체적으로 설명한 것으로, 수첨분해 공정 단위에서 재순환류로 부터 다핵방향족 화합물(PNA)를 제거하기 위한 흡착대역이 포함된 시스템의 계통도이며, 본 발명은 본 도면에 국한되지는 않는다.
본 발명가들은 총재순환 비전화유를, 다핵방향족 화합물을 함유한 재순환류 혹은 비전화된 탄화수소유 부분을 다핵방향족 화합물을 선택적으로 보류시킬 수 있는 흡착제와 접촉시킴으로써 미합중국 특허 제3,619,40호(Hendricks et.al)에 명시된 것처럼 반응기 유출물에서 벤즈코로넨이 풍부한 부분응축물의 약간의 양도 회수되지 않은 채 또는 증류적재량의 증가없이 그리고 상기 언급된 오염이나 침전의 문제없이 상기 명시된 수첨분해 공정 단위에서 계속 유지시킬 수 있다는 것을 알게되었다. 따라서, 본 발명에 따르면, 재순환 탄화수소류부터 모든 다핵방향족 화합물을 회수하여 오염물질의 농도를 아주 최소로 할 수 있다.
상술했듯이, 다핵방향족 화합물에 대해 선택적 작용을 하는 흡착제를 종래에도 사용했지만, 이러한 흡착제를 본 발명의 수첨분해에도 이용할 수 있다고 예견하지 못했다. 또한, 수첨분해 공정에서 액체 탄화수소 재순환류로부터 다핵방향족 화합물은 선택적으로 제거하기 위한 흡착제에 대한 사용은 종래에는 만족스러운 결과를 주지 못했다.
오염물질의 농도가 작은 경우에 있어서, 침전이 촉진되어 열교환탑 표면상으로 계속 밀려드는 정도 그 이하로 오염물질의 농도를 유지하기 위해 재순환 탄화수소유를 흡착제와 접촉시킬 필요가 있다.
다핵방향족 화합물 또는 이의 선구물질의 공정진행 흐름류에서 한계용해도 이상이 되어 적층현상이 일어날 수 있을 정도의 양으로 함유되어 있는 오일은 어떠한 무기질 오일원료라 할지라도 본 발명의 수첨분해에 사용할 수 있다. 대부분의 오염에 대한 문제는 결정질의 제올라이트 촉매를 사용할 때 발생한다. 오염농도가 약 5WPPM(백만부당 5중량부)이상일때 바람직하지 못한 적층현상이 일반적으로 일어나나 경우에 따라 1WPPM정도의 낮은 오염농도에서도 적층현상이 일어나기도 한다. 여기서의 다핵방향족 화합물은 코로넨핵과 최소한 하나이상의 벤조링이 결합된 융합링 다핵방향족 탄화수소를 의미한다.
비록 이러한 방향족 화합물이 매우 고비점의 물질이라 하더라도 이러한 물질이 거의 비슷한 높은 엔드 비점(high end boiling point : 종래의 ASTM방법에 의해 측정됨)을 갖는 탄화수소유에서만 발견된다고는 가정할 수는 없다. 상기의 방향족 화합물의 한계용해도가 약 10-1000WPPM이므로 탄화수소유에서의 방향족화합물의 존재는 종래의 방법에 의해서는 엔드비점의 영향을 거의 받지 않는다. 그러나, 약 500℉(260℃)의 낮은 엔드비점을 갖는 원료라 할지라도 오염물질이 발견된다.
본 발명에 적합한 탄화수소 원료로는 가스오일, 감압가스오일, 싸이클로오일 및 이들의 혼합물을 들 수 있다.
본 발명에 사용되는 바람직한 촉매는 약간의 제(Ⅷ)족 금속수소화 성분상에 퇴적되는 결정질의 제올라이트크랙 기본물질로 구성된다. 또한 수소화성분은 제올라이트 기본물질과 결합되기 위한 것으로 제(VIB)족으로부터 선택된다. 제올라이트크랙 기본물질은 때대로 종래에 분자체라 칭하여 진 것으로, 나트륨, 수소, 마그네슘, 칼슘, 희커토금속과 같은 하나이상의 교환가능한 양이온, 알루미나 및 실리카로 구성된다. 촉매들은 또한 약 4-14Å의 비교적 균일한 지름을 갖는 가공을 갖는 결정체이다. 실리카/알루미나의 몰비가 약 3-12정도로 비교적 큰 제올라이트를 사용하는 것이 바람직하며 상기의 몰비가 4-8인 경우 더욱 바람직하다. 천연의 제올라이트에는 모오데나이트, 스틸바이트, 훌란다이트, 패리어라이트, 다카아르다이트, 캐버자이트, 에리오나이트 및 포우저사이트등이 있다. 또한 적합한 합성제올라이트로는 B,X,Y 및 L 결정형이나 상기의 천연제올라이트의 합성형(에 : 합성 포우저사이트 및 모오데나이트)등이 있다. 바람직한 제올라이트는 결정체의 기공지름이 약 8-12Å인 제올라이트로서 실리카/알루미나의 몰비는 약 4-6이다. 가장 기본적인 제올라이트는 합성 Y분자체이다.
제올라이트를 유발시키는 천연물은 나트륨형, 알칼리토금속형 또는 이의 혼합형에서 발견된다.
합성제올라이트가 나트륨형일 때 특히 바람직하다. 경우에 따라, 크랙기본물질로서 사용하기 위해 원래의 제올라이트가 금속대부분을 다가금속 및/또는 암모늄염으로 교환시킨 후 가열하여 제올라이트와 결합되어 있는 암모늄이온을 분해시키고 물의 제거에 의해 탈양 이온화 되어진 교환자리 및/또는 수소이온자리의 위치를 마련하는 것이 바람직하다. 이러한 수소 또는 탈양이온화 Y제올라이트로는 미합중국 특허 제3,130,006호에 명시되어 있다.
혼합 다가금속-수소제올라이트는 처음에 암모늄염으로 이온 교환시키고, 다음에는 다가금속염으로 부분적으로 역교환 시킨후(backexchange), 하소에 의해 제조된다. 합성모오데 나이트의 경우에 있어서, 수소형은 알칼리금속 제올라이트를 산으로 직접처리시킴으로써 제조된다. 크랙기본물질이 처음의 이온교환 능력에 대해 최소한 약 10%, 바람직하게는 최소한 20%함유되어 있을 때 바람직하다. 특히 안정하고 바람직한 제올라이트 부류는 이온교환 능력의 대해 약 20%정도가 수소이온에 의해 교환된 제올라이트이다.
수소화성분으로서 본 발명의 촉매에 사용되는 활성금속은 철, 코발트, 니켈, 루테늄, 로듐, 팔라듐, 오스뮴, 이리듐 및 백금과 같은 제(Ⅷ)족의 금속이다. 상기의 금속외에 다른 촉진제들이 사용될 수 있는데 이러한 보기로서 몰리브데늄과 텅스텐과 같은 (VIB)족의 금속을 들 수 있다. 촉매에서 수소화금속의 양은 매우 광범위하다. 그러나, 보통 0.05-30중량%의 양이 사용된다. 노블금속(noble metal)의 경우에는 약 0.05-2중량%를 사용하는 것이 바람직하다. 수소화금속을 결합시키는 방법은 제올라이트 기본물질을 금속이 양이온형태로 존재할 수 있는 바람직한 금속용액과 접촉시키는 방법이 이용된다. 이후, 선택된 수소화금속 또는 금속들을 첨가한 후, 결과의 촉매가루를 윤활제, 결합제 또는 기타필요로 하는 첨가시약과 함께 여과, 탈수 및 펠릿화 시킨후, 촉매의 활성과 암모늄이온의 분해를 위해 적당한 온도(예:371-650℃) 및 주위공기하에서 하소시킨다. 또한 상기 방법대신에, 제올라이트 성분을 먼저 펠릿화한 후 수소화성분을 첨가하고 하소에 의해 활성화하는 방법을 이용하기도 한다. 상술된 촉매는 희석되지 않은 형태로 사용할 수 있으며, 또는 분말화 제올라이트 촉매는 알루미나, 실리카겔, 실리카-알루미나코겔, 활성화 클레이와 같은 활성이 적은 촉매, 희석제 또는 결합제와 함께 약 5-90중량%의 비로 혼합하여 펠릿화된 형태로 사용되기도 한다. 상기의 회석제로서 상기 제시된 희석제가 사용되거나 혹은(VIB)족 및/또는 (Ⅷ)족의 금속과 같은 수소화 금속이 약간 함유한 희석제가 사용된다.
본 발명에 있어서, 다핵방향족 화합물을 함유한 비전화된 탄화수소유는 선택적으로 다핵방향족 화합물을 보류시키는 적합한 흡착제와 접촉된다. 여기에 있어서, 적합한 흡착제는 다핵방향족 화합물에 대해 선택성을 지닌 물질이거나 종래에 사용되어 오던 물질로부터 선택된다. 적합한 흡착제의 보기로는 분자체, 실리카겔, 활성탄소, 활성알루미나, 실리카-알루미나켈 및 클레이 등을 들 수 있다. 물론, 주어진 상황에 맞는 특수한 흡착제가 다른 흡착제에 비해 더 좋은 결과를 줌을 이해할 수 있을 것이다.
선택된 흡착제는 흡착대역에서 다핵방향족 화합물을 함유한 탄화수소와 접촉된다. 흡착제는 적합한 방법으로 흡착대역에 설치되는데, 흡착제의 설치에 있어서 바람직한 방법은 고정베드 배열식이다. 흡착제는 하나 또는 이 이상의 용기속에 위치하여 열을 지어 혹은 평행하게 유동된다. 흡착대역을 통하는 탄화수소의 흐름은 흡착제베드 또는 챔버중의 하나가 다핵방향족 화합물의 축적에 의해 소비되었을 때, 소비된 대역이 평행대역을 통해 계속작동이 일어나는 동안 우회할 수 있도록 평행방식으로 이루어지는 것이 바람직하다. 흡착제의 소비대역은 다시 재생되거나, 소비된 흡착제는 바람직한 방식에 따라 치환된다.
흡착대역은 약 10-6000psig(70-4140 KPa gauge), 바람직하게는 약 25-500pish(170-3450KPa gauge)의 압력, 약 50-600℉(10-315℃), 바람직하게는 약 100-500℉(38-260℃)의 온도, 약 0.1-500, 바람직하게는 0.5-400의 액체의 시간공간속력(LHSV : liguid hourly space velocity)으로 유지되는 것이 바람직하다. 흡착대역을 통하여 탄화수소는 상향, 하향 또는 방사선 방식으로 흐른다. 흡착대역의 온도와 압력은 액체상에서 탄화수소가 유지될 수 있도록 선택되는 것이 바람직하다. 다음, 다핵방향족 화합물의 농도가 감소된 결과의 비전화 탄화수소유는 다음의 진행과 비점도 탄화수소으로 전환되기 위해 수첨분해 대역으로 순환된다.
본 발명의 좀더 자세한 설명은 첨부된 도면을 이용하여 이루어진다. 도면에서, 원료는 도관(1)을 통해 수첨분해 대역(2)로 주입된다. 기체상의 수소는 도관(6)과 (1)을 통해 수첨분해 대역(2)로 주입된다. 다핵방향족 화합물의 농도가 감소된 재순환 탄화수소유는 도관(16)과 (1)를 통해 수첨분해 대역(2)로 주입된다. 탄화수소원료의 일부분이 저비점의 탄화수소로 전환되기에 충분한 조건하의 수첨분해 대역(2)에서 반응한다. 수첨분해 대역(2)는 상기에서 명시된 하나이상의 제올라이트 수첨분해 베드로 충진된다. 수첨분해 대역(2)의 수첨분해 조건은 하기 범위이내에서 변화될 수 있다.
Figure kpo00001
수첨분해 대역(2)로부터 유출되는 유출물은 도관(3)을 통해 유출되어 열교환장치에 의해 액체 탄화수소로 응축되기 위해 냉각 되는데, 열교환장치는 도면에 도시되어 있지않다. 응축된 수첨분해 대역유출물은 도관(3)을 통해 고압분리탑(4)로 주입된다. 기체상의 수소가 풍부한 흐름은 도관(6)을 통해 고압분리탑(4)로부터 유출되어, 도관(6) 및 (1)을 통해 수첨분해 대역(2)로 재순환된다.
응축된 액체 탄화수소는 도관(5)를 통해 고압분리탑(4)로부터 유출되어 정류탑(7)로 이동된다. 정류탑(7)에서, 필요로 하는 탄화수소 생성물이 분리되어 도관(3)을 통해 회수된다. 탄화수소 생성물의 비점보다 더 크며 다핵방향족 화합물을 함유한 중질탄화수소 유분은 정류탑(7)에서 분리되어 도관(9)를 통해 재순환류로서 유출된다. 탄화수소 재순환류는 도관(9) 및 (11)을 통해 탄화수소 재순환류로부터 미량의 다핵방향족 화합물을 제거하기 위해 적합한 흡착제가 함유되어 있는 흡착대역(13)으로 이동된다. 특히 바람직한 흡착제는 상기에 명시된 바와 같다. 다핵방향족 화합물의 농도가 감소된 탄화수소 순환류는 흡착대역(13)으로부터 도관 (15),(16) 및 (1)을 통해 수첨분해 대역(2)로 이동된다. 또 다른방법으로, 탄화수소 재순환류는 도관(9) 및 (10)을 통해 흡착대역(12)로 이동되며, 다핵방향족 화합물의 농도가 감소된 탄화수소 재순환류는 흡착대역(12)로부터 도관(14),(16) 및 (1)을 통해 수첨분해 대역(2)로 이동되기도 한다. 본 발명의 이용도를 최대로 하기 위해 흡착대역의 배치는 상기에 명시된 방법대로 배열한다.
하기는 본 발명의 공정을 설명한 것으로 특허청구 범위에 제시된 본 발명의 영역에 어떠한 제한을 주지는 않는다.
선택된 원료는 중질감압 가스오일이며, 이 원료는 20˚API이며, 초기비점은 500℉(260℃), 50% 비점은 900℉(480℃), 90%의 비점은 약 1050℉(566℃)이상이다. 원료는 2.7중량%의 황과 0.2중량%의 질소를 함유한다.
매일당 40,000 배럴(6,360㎥)의 원료가 10000 SCFB(standard ft3/barrel)(280 stdm3)의 수소와 후술되는 매일당 15000배럴(2400㎥)의 재순환 탄화수소류와 혼합되어 수첨분해 대역에 주입된다.
다음 원료, 액체 탄화수소 재순환류 및 수소가 2개의 촉매 고정베드와 수첨분해 대역에서 접촉된다. 촉매중의 첫번째 베드는 니켈과 텅스텐을 함유한 실리카-알루미나 지지물을 포함하고 있으며, 약0.5의 액체의 시간공간속도 및 약 725℉(385℃)의 평균 촉매온도에서 작동한다. 두번째 촉매의 베드는 니켈과 텅스텐을 함유한 알루미나-제올라이트 지지물을 포함하고 있으며 약 1의 액체의 시간공간 속도 및 약 600℉(350℃)의 평균 촉매 온도에서 작동한다. 두 촉매 베드는 약 2400psig(16,550kpa gauge)의 압력에서 작동한다. 수소가 풍부한 가스류는 고압분리탑으로부터 유출되어 새로 공급된 수소와 함께 수첨분해 대역으로 재순환 된다. 고압분리탑으로부터 유출되는 액체 탄화수소는 정류탑으로 이동되어 이 증류탑에서 650℉(340℃) 이하의 비점을 갖는 탄화수소가 분리되어 생성물로서 회수된다. 산출된 생성물의 합계가 하기표에 명시되어 있다.
[표 1]
Figure kpo00002
650℉(340℃) 이상의 비점을 갖는 탄화수소는 정류탑으로부터 유출되며 재순환 탄화수소로서 칭하여 진다. 재순환 탄화수소는 약 150 WPPM 다핵 방향족 화합물을 함유하며, 하류방향으로 흘러 약 3의 LHSV, 약 175℉(80℃)의 온도, 225psig(1,550 kpa gauge)의 압력조건에서 활성탄소 흡착제의 고정베드와 접촉된다. 재순환 탄화수소가 흡착제와 접촉된 후의 다핵방향족 화합물의 온도는 약 97 퍼센트까지 감소하며 결과의 약간의 오염물질이 있는 재순환 탄화수소는 다시 신원료 및 수소와 함께 수첨분해 대역으로 주입된다.

Claims (8)

  1. 저비점의 생성물로 전화시키기 위하여 수첨분해 대역에서 다핵방향족 화합물(PNA)를 형성하기 쉬운 탄화수소 원료를 수소 및 금속교환 제올라이트 결정질의 수첨분해 촉매와 승온 및 승압에서 접촉시키고; 상기 수첨분해 대역으로부터 탄화수소 유출물을 응축시켜 이를 저비점의 탄화수소 생성물질과 미량의 다핵방향족 화합물을 함유한 650℉(340℃) 이상의 비점을 갖는 비전화된 탄화수소로 분리시키고; 다핵방향족 화합물을 함유한 상기 비전화된 탄화수소 오일의 일부분을 다핵방향족 화합물을 유지시킬 수 있는 흡착제와 접촉시키고; 상기의 결과로 생긴 다핵방향족 화합물의 농도가 감소된 비전화 탄화수소유를 상기 수첨분해 대역으로 재순환 시키는 단계로 구성되는 접촉 수첨분해 공정.
  2. 제1항에 있어서, 상기 탄화수소 원료는 감압 가스 오일로 구성되는 것을 특징으로 하는 공정.
  3. 제1항에 있어서, 상기 수첨분해 대역은 약 1000-3000psig(약 6900-20700kpa gauge)의 압력으로 유지되는 것을 특징으로 하는 공정.
  4. 제1항에 있어서, 상기 수첨분해 대역은 약 500℉-775℉(약 260℃-413℃)의 온도로 유지되는 것을 특징으로 하는 공정.
  5. 제1항에 있어서, 상기 금속교환 제올라이트 결정질의 수첨분해 촉매가 합성 포우저사이트로 구성되는 것을 특징으로 하는 공정.
  6. 제1항에 있어서, 상기 금속교환 제올라이트 결정질의 수첨분해 촉매에 니켈과 텅스텐이 포함되는 것을 특징으로 하는 공정.
  7. 제1항에 있어서, 상기 흡착제가 실리카겔, 활성탄소, 활성화 알루미나, 실리카-알루미나겔, 클레이. 분자체 또는 이의 혼합물인 것을 특징으로 하는 공정.
  8. 제1항에 있어서, 상기 다핵방향족 화합물을 함유한 비전화 탄화수소 오일을 약 25-500psig(약 170-3450kPa gauge)의 압력, 약 100-500℉(약 38-260℃)의 온도, 약 0.5-5400의 액체의 시간당 공간속도의 조건에서 흡착제와 접촉시키는 것을 특징으로 하는 공정.
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