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KR102767360B1 - Plasma-resistant glass and manufacturing method of the same - Google Patents

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KR102767360B1
KR102767360B1 KR1020230008465A KR20230008465A KR102767360B1 KR 102767360 B1 KR102767360 B1 KR 102767360B1 KR 1020230008465 A KR1020230008465 A KR 1020230008465A KR 20230008465 A KR20230008465 A KR 20230008465A KR 102767360 B1 KR102767360 B1 KR 102767360B1
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Abstract

본 발명은, Al2O3를 화학 조성 성분으로 함유하지 않는 내플라즈마 유리로서, 화학 조성 성분으로 BaO 20∼50 몰%, B2O3 5∼30 몰% 및 SiO2 30∼60 몰%를 포함하는 내플라즈마 유리 및 그 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 의하면, 화학 조성 성분으로 Al2O3를 함유하지 않으면서도 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 낮은 내플라즈마 특성을 나타낸다.The present invention relates to a plasma-resistant glass which does not contain Al2O3 as a chemical composition component, and which comprises 20 to 50 mol% of BaO, 5 to 30 mol% of B2O3 , and 30 to 60 mol% of SiO2 as chemical composition components, and a method for producing the same . According to the present invention, the plasma-resistant glass exhibits low etching rate for a mixed gas of CF4 , O2 , and Ar even though it does not contain Al2O3 as a chemical composition component.

Description

내플라즈마 유리 및 그 제조방법{Plasma-resistant glass and manufacturing method of the same}{Plasma-resistant glass and manufacturing method of the same}

본 발명은 내플라즈마 유리 및 그 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 화학 조성 성분으로 Al2O3를 함유하지 않으면서도 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 낮은 내플라즈마 특성을 나타내는 내플라즈마 유리 및 그 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to plasma-resistant glass and a method for manufacturing the same, and more specifically, to plasma-resistant glass exhibiting plasma-resistant properties with a low etching rate for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar without containing Al 2 O 3 as a chemical composition component, and a method for manufacturing the same.

최근 수 nm 이하 해상도의 반도체 제조를 위해서 식각에 사용되는 플라즈마 에너지 밀도는 계속 높아지고 있다. 높은 에너지 밀도를 갖는 플라즈마 식각 공정은 타겟 물질 외, 식각 챔버 내부의 부품들도 식각되어 오염 입자를 유발한다. 유발된 오염 입자는 회로 위에 떨어져 트랩핑, 갭 상태 같은 문제를 발생시켜 생산수율을 저하시킨다. 따라서, 오염 입자를 최대한 억제할 수 있는 세라믹 소재에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.Recently, plasma energy density used for etching for semiconductor manufacturing with resolutions below several nm continues to increase. Plasma etching processes with high energy density etch not only target materials but also parts inside the etching chamber, causing contaminant particles. The contaminant particles that are induced fall on the circuit and cause problems such as trapping and gap conditions, thereby reducing the production yield. Therefore, research on ceramic materials that can suppress contaminant particles as much as possible is actively being conducted.

내플라즈마 특성을 가지는 세라믹 소재로는 Al2O3, Y2O3, SiC, YAlO3, YF3 들이 있다. 하지만, 이러한 다결정 세라믹들은 고상 소결을 통해 제조되기 때문에 결정립계 또는 기공을 반드시 포함한다. 이러한 결정립계 또는 기공은 플라즈마 식각이 집중되는 국부적 식각(local etching)이 일어나기 때문에 다수의 오염 입자를 발생시킬 수 있다. Ceramic materials with plasma-resistant properties include Al2O3 , Y2O3 , SiC , YAlO3 , and YF3 . However, since these polycrystalline ceramics are manufactured through solid-state sintering, they necessarily contain grain boundaries or pores. These grain boundaries or pores can generate a large number of contaminant particles because local etching occurs where plasma etching is concentrated.

유리(Glass)는 조성적으로 균질하며 광학적 등방성인 소재이며, 결정립계와 기공이 존재하지 않기 때문에 기존의 세라믹 소결체의 한계를 해결하고 내플라즈마 특성이 더욱 우수할 것으로 기대되고 있다. 하지만, 내플라즈마 유리(PRG)에 대한 연구는 알루미노-실리케이트(alumino-silicate)계 유리를 중심으로 이루어졌다. 알루미노-실리케이트계 유리는 플루오로카본(Fluorocarbon)계 플라즈마와의 화학반응에 따라 형성된 반응 생성물들이 높은 bond dissociation energy, 승화 온도를 나타낸다. 또한, 이 유리들은 단결정 사파이어(sapphire)보다 식각률이 더 낮으며, 식각 전후 미세구조와 표면조도 변화 또한 없다. 유리에서 플라즈마 식각률은 화학조성의 종류와 첨가량 그리고 플라즈마 반응으로 인해 형성된 플루오라이드(fluoride) 반응 생성물들의 승화온도와 상관관계가 있다. 특히, 유리 내에 Al2O3 함유는 내플라즈마 특성 향상에 매우 중요한 것으로 알려져 있다.Glass is a compositionally homogeneous and optically isotropic material, and since it has no grain boundaries or pores, it is expected to overcome the limitations of existing ceramic sintered bodies and have superior plasma resistance. However, research on plasma-resistant glass (PRG) has been focused on alumino-silicate glasses. Alumino-silicate glasses exhibit high bond dissociation energy and sublimation temperature as reaction products formed by chemical reactions with fluorocarbon plasma. In addition, these glasses have lower etching rates than single-crystal sapphire, and there is no change in microstructure and surface roughness before and after etching. The plasma etching rate in glass is correlated with the type of chemical composition, the amount added, and the sublimation temperature of the fluoride reaction products formed by the plasma reaction. In particular, the content of Al 2 O 3 in the glass is known to be very important in improving plasma resistance.

기존 내플라즈마 유리(PRG; Plasma-resistant glass)는 대부분 알루미노-실리케이트(alumino-silicate)계 이루어지는데, 많은 연구자들은 승화온도가 높은 Al을 반드시 함유하여야 할 것으로 생각하였다. Most existing plasma-resistant glasses (PRG) are made of alumino-silicate, and many researchers thought that they must contain Al, which has a high sublimation temperature.

그러나, 본 발명의 발명자는 Al2O3 없이 승화온도가 다양한 La, Gd, Ti, Zn, Y, Zr, Nb, Ta 등을 포함한 유리를 선택하여 CF4/O2/Ar 혼합 플라즈마 식각 저항성을 미세구조 변화 등을 확인함으로써 새로운 내플라즈마 유리에 대하여 제안하고자 한다.However, the inventor of the present invention proposes a new plasma-resistant glass by selecting glasses containing La, Gd, Ti, Zn, Y, Zr, Nb, Ta, etc. with various sublimation temperatures without Al 2 O 3 and confirming the microstructural changes, etc. of the CF 4 /O 2 /Ar mixed plasma etching resistance.

대한민국 등록특허공보 제10-0689889호Republic of Korea Patent Publication No. 10-0689889

본 발명이 해결하고자 하는 과제는 화학 조성 성분으로 Al2O3를 함유하지 않으면서도 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 낮은 내플라즈마 특성을 나타내는 내플라즈마 유리 및 그 제조방법을 제공함에 있다. The problem to be solved by the present invention is to provide a plasma- resistant glass and a method for manufacturing the same, which exhibits plasma-resistant properties with a low etching rate for a mixed gas of CF 4 , O 2 , and Ar while not containing Al 2 O 3 as a chemical composition component.

본 발명은, Al2O3를 화학 조성 성분으로 함유하지 않는 내플라즈마 유리로서, 화학 조성 성분으로 BaO 20∼50 몰%, B2O3 5∼30 몰% 및 SiO2 30∼60 몰%를 포함하는 내플라즈마 유리를 제공한다.The present invention provides a plasma-resistant glass that does not contain Al 2 O 3 as a chemical composition component, and includes 20 to 50 mol% of BaO, 5 to 30 mol% of B 2 O 3, and 30 to 60 mol% of SiO 2 as chemical composition components.

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 40 ㎚/min 보다 낮다.The above plasma glass has an etching rate of less than 40 nm/min for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar.

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 석영 유리의 식각률 대비 20% 보다 낮다. The above plasma glass has an etching rate for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar that is 20% lower than that of quartz glass.

상기 내플라즈마 유리는 화학 조성 성분으로 TiO2 0.1∼10 몰%를 더 포함할 수 있다.The above plasma glass may further contain 0.1 to 10 mol% of TiO 2 as a chemical composition component.

상기 내플라즈마 유리는 화학 조성 성분으로 La2O3 0.01∼40 몰%를 더 포함할 수 있다.The above plasma glass may further contain 0.01 to 40 mol% of La 2 O 3 as a chemical composition component.

상기 내플라즈마 유리는 화학 조성 성분으로 CaO 0.01∼35 몰%를 더 포함할 수 있다.The above plasma glass has CaO as its chemical composition. It may further contain 0.01 to 35 mol%.

또한, 본 발명은, (a) Al2O3를 화학 조성 성분으로 함유하지 않는 내플라즈마 유리를 제조하기 위하여 원료로 BaO 20∼50 몰%, B2O3 5∼30 몰% 및 SiO2 30∼60 몰%를 혼합하는 단계와, 혼합된 결과물을 용융시키는 단계와, (c) 용융물을 몰드에 붇는 단계와, (d) 용융물이 담긴 몰드를 용융 온도보다 낮은 온도에서 유지하여 어닐링하는 단계 및 (e) 어닐링된 결과물을 냉각하여 내플라즈마 유리를 수득하는 단계를 포함하는 내플라즈마 유리의 제조방법을 제공한다.In addition, the present invention provides a method for manufacturing plasma-resistant glass , comprising the steps of: (a) mixing 20 to 50 mol% of BaO, 5 to 30 mol% of B2O3 , and 30 to 60 mol% of SiO2 as raw materials to manufacture plasma-resistant glass that does not contain Al2O3 as a chemical composition component, (b) melting the mixed resultant, (c) pouring the melt into a mold, (d) annealing the mold containing the melt at a temperature lower than the melting temperature, and (e) cooling the annealed resultant to obtain plasma-resistant glass.

상기 (a) 단계에서, 상기 원료로 TiO2 0.1∼10 몰%를 더 혼합할 수 있다.In the above step (a), 0.1 to 10 mol% of TiO 2 can be further mixed with the raw material.

상기 (a) 단계에서, 상기 원료로 La2O3 0.01∼40 몰%를 더 혼합할 수 있다.In the above step (a), 0.01 to 40 mol% of La 2 O 3 can be further mixed with the raw material.

상기 (a) 단계에서, 상기 원료로 CaO 0.01∼35 몰%를 더 혼합할 수 있다.In the above step (a), CaO is used as the raw material. 0.01∼35 mol% can be further mixed.

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 40 ㎚/min 보다 낮다.The above plasma glass has an etching rate of less than 40 nm/min for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar.

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 석영 유리의 식각률 대비 20% 보다 낮다. The above plasma glass has an etching rate for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar that is 20% lower than that of quartz glass.

상기 어닐링은 600∼850℃의 온도에서 수행하는 것이 바람직하다.It is preferable to perform the above annealing at a temperature of 600 to 850°C.

본 발명에 의하면, 화학 조성 성분으로 Al2O3를 함유하지 않으면서도 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 낮은 내플라즈마 특성을 나타낸다. 본 발명의 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 40 ㎚/min 보다 낮다. 또한, 본 발명의 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 석영 유리의 식각률 대비 20% 보다 낮다. According to the present invention, the plasma-resistant glass exhibits low etching rates for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar without containing Al 2 O 3 as a chemical composition component. The plasma-resistant glass of the present invention has an etching rate of less than 40 nm/min for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar. In addition, the plasma-resistant glass of the present invention has an etching rate of less than 20% for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar compared to the etching rate of quartz glass.

본 발명의 내플라즈마 유리는 반도체 또는 디스플레이 제조 공정에서 사용되는 장치나 부품의 소재로 사용될 수 있고, 내플라즈마 유리를 사용함으로써 플라즈마 환경에도 충분히 내구성 있게 견딜 수 있고, 파티클(particle)의 발생도 억제할 수 있고, 표면이 매끄러워 표면에 기공 등이 없으므로 오염 등도 방지될 수 있다. The plasma-resistant glass of the present invention can be used as a material for devices or parts used in semiconductor or display manufacturing processes, and by using the plasma-resistant glass, it can withstand a plasma environment with sufficient durability, can suppress the generation of particles, and has a smooth surface without pores, etc., so that contamination, etc. can be prevented.

또한, 본 발명의 내플라즈마 유리를 분쇄하여 유리 분체로 만들고, 상기 유리 분체를 포함하는 페이스트를 반도체 또는 디스플레이 제조 공정에서 사용되는 장치나 부품(예컨대, 세라믹 재질로 이루어진 장치나 부품)에 코팅을 하게 되면 상기 효과 이외에도 아웃가싱(outgassing)도 방지할 수 있는 효과가 있다.In addition, when the plasma glass of the present invention is crushed to make glass powder and a paste containing the glass powder is coated on a device or component (e.g., a device or component made of ceramic material) used in a semiconductor or display manufacturing process, in addition to the above effects, outgassing can also be prevented.

도 1은 유리 별 플라즈마 식각률을 나타낸 그래프이다.
도 2는 유리 별 식각 후 표면조도 변화를 나타낸 그래프이다.
도 3a 내지 도 3j는 표면 변화를 확인하기 위해 식각 후 미세구조를 관찰하여 나타낸 도면이다.
도 4a 내지 도 4g는 유리 시편들의 XPS depth profile이다.
도 5는 실험에서 사용한 Al2O3 free 다성분계 유리와, 석영 유리(Quartz glass), 알루미나(Al2O3), 사파이어에 대하여 식각률과 조도로 비교한 도면이다.
Figure 1 is a graph showing the plasma etching rate of glass.
Figure 2 is a graph showing the change in surface roughness after glass star etching.
Figures 3a to 3j are drawings showing microstructures observed after etching to confirm surface changes.
Figures 4a to 4g are XPS depth profiles of glass specimens.
Figure 5 is a drawing comparing the etching rate and roughness of the Al 2 O 3 free multicomponent glass used in the experiment, quartz glass, alumina (Al 2 O 3 ), and sapphire.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 이 기술분야에서 통상적인 지식을 가진 자에게 본 발명이 충분히 이해되도록 제공되는 것으로서 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 다음에 기술되는 실시예에 한정되는 것은 아니다. Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the attached drawings. However, the following embodiments are provided so that those with ordinary knowledge in this technical field can sufficiently understand the present invention, and may be modified into various other forms, and the scope of the present invention is not limited to the embodiments described below.

발명의 상세한 설명 또는 청구범위에서 어느 하나의 구성요소가 다른 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 당해 구성요소만으로 이루어지는 것으로 한정되어 해석되지 아니하며, 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것으로 이해되어야 한다.When it is said in the detailed description or claims of an invention that one component "includes" another component, this is not to be construed as being limited to that component alone, unless otherwise specifically stated, and should be understood to mean that it may further include other components.

본 발명의 바람직한 실시예에 따른 내플라즈마 유리는, Al2O3를 화학 조성 성분으로 함유하지 않는 내플라즈마 유리로서, 화학 조성 성분으로 BaO 20∼50 몰%, B2O3 5∼30 몰% 및 SiO2 30∼60 몰%를 포함한다.A plasma-resistant glass according to a preferred embodiment of the present invention is a plasma-resistant glass that does not contain Al 2 O 3 as a chemical composition component, and includes 20 to 50 mol% of BaO, 5 to 30 mol% of B 2 O 3, and 30 to 60 mol% of SiO 2 as chemical composition components.

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 40 ㎚/min 보다 낮다.The above plasma glass has an etching rate of less than 40 nm/min for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar.

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 석영 유리의 식각률 대비 20% 보다 낮다. The above plasma glass has an etching rate for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar that is 20% lower than that of quartz glass.

상기 내플라즈마 유리는 화학 조성 성분으로 TiO2 0.1∼10 몰%를 더 포함할 수 있다.The above plasma glass may further contain 0.1 to 10 mol% of TiO 2 as a chemical composition component.

상기 내플라즈마 유리는 화학 조성 성분으로 La2O3 0.01∼40 몰%를 더 포함할 수 있다.The above plasma glass may further contain 0.01 to 40 mol% of La 2 O 3 as a chemical composition component.

상기 내플라즈마 유리는 화학 조성 성분으로 CaO 0.01∼35 몰%를 더 포함할 수 있다.The above plasma glass has CaO as its chemical composition. It may further contain 0.01 to 35 mol%.

본 발명의 바람직한 실시예에 따른 내플라즈마 유리의 제조방법은, (a) Al2O3를 화학 조성 성분으로 함유하지 않는 내플라즈마 유리를 제조하기 위하여 원료로 BaO 20∼50 몰%, B2O3 5∼30 몰% 및 SiO2 30∼60 몰%를 혼합하는 단계와, 혼합된 결과물을 용융시키는 단계와, (c) 용융물을 몰드에 붇는 단계와, (d) 용융물이 담긴 몰드를 용융 온도보다 낮은 온도에서 유지하여 어닐링하는 단계 및 (e) 어닐링된 결과물을 냉각하여 내플라즈마 유리를 수득하는 단계를 포함한다.A method for manufacturing plasma-resistant glass according to a preferred embodiment of the present invention comprises the steps of: (a) mixing 20 to 50 mol% of BaO, 5 to 30 mol% of B2O3 , and 30 to 60 mol% of SiO2 as raw materials to manufacture plasma-resistant glass that does not contain Al2O3 as a chemical composition component, (b) melting the mixed resultant, (c) pouring the melt into a mold, (d) annealing the mold containing the melt at a temperature lower than the melting temperature, and (e) cooling the annealed resultant to obtain plasma-resistant glass.

상기 (a) 단계에서, 상기 원료로 TiO2 0.1∼10 몰%를 더 혼합할 수 있다.In the above step (a), 0.1 to 10 mol% of TiO 2 can be further mixed with the raw material.

상기 (a) 단계에서, 상기 원료로 La2O3 0.01∼40 몰%를 더 혼합할 수 있다.In the above step (a), 0.01 to 40 mol% of La 2 O 3 can be further mixed with the raw material.

상기 (a) 단계에서, 상기 원료로 CaO 0.01∼35 몰%를 더 혼합할 수 있다.In the above step (a), CaO is used as the raw material. 0.01∼35 mol% can be further mixed.

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 40 ㎚/min 보다 낮다.The above plasma glass has an etching rate of less than 40 nm/min for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar.

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 석영 유리의 식각률 대비 20% 보다 낮다. The above plasma glass has an etching rate for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar that is 20% lower than that of quartz glass.

상기 어닐링은 600∼850℃의 온도에서 수행하는 것이 바람직하다.It is preferable to perform the above annealing at a temperature of 600 to 850°C.

이하에서, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 내플라즈마 유리를 더욱 구체적으로 설명한다. Hereinafter, a plasma glass according to a preferred embodiment of the present invention will be described in more detail.

본 발명의 바람직한 실시예에 따른 내플라즈마 유리는, 화학 조성 성분으로 BaO 20∼50 몰%, B2O3 5∼30 몰% 및 SiO2 30∼60 몰%를 포함하며, 화학 조성 성분으로 Al2O3를 함유하지 않는 내플라즈마 유리이다. A plasma-resistant glass according to a preferred embodiment of the present invention is a plasma-resistant glass containing 20 to 50 mol% of BaO, 5 to 30 mol% of B 2 O 3 and 30 to 60 mol% of SiO 2 as chemical composition components, and not containing Al 2 O 3 as chemical composition components.

상기 내플라즈마 유리는 화학 조성 성분으로 TiO2 0.1∼10 몰%를 더 포함할 수 있다.The above plasma glass may further contain 0.1 to 10 mol% of TiO 2 as a chemical composition component.

상기 내플라즈마 유리는 화학 조성 성분으로 La2O3 0.01∼40 몰%를 더 포함할 수 있다. The above plasma glass may further contain 0.01 to 40 mol% of La 2 O 3 as a chemical composition component.

상기 내플라즈마 유리는 화학 조성 성분으로 CaO 0.01∼35 몰%를 더 포함할 수 있다.The above plasma glass has CaO as its chemical composition. It may further contain 0.01 to 35 mol%.

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스(예컨대, CF4, O2 및 Ar가 6:2:1의 함량비로 혼합된 혼합 가스)에 대한 식각률이 40 ㎚/min 보다 낮다.The above plasma glass has an etching rate of less than 40 nm/min for a mixed gas of CF 4 , O 2 , and Ar (e.g., a mixed gas in which CF 4 , O 2 , and Ar are mixed in a content ratio of 6:2:1).

상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스(예컨대, CF4, O2 및 Ar가 6:2:1의 함량비로 혼합된 혼합 가스)에 대한 식각률이 석영 유리의 식각률 대비 20% 보다 낮다. The above plasma glass has an etching rate that is 20% lower than the etching rate of quartz glass for a mixed gas of CF 4 , O 2 , and Ar (e.g., a mixed gas in which CF 4 , O 2 , and Ar are mixed in a content ratio of 6:2:1).

이하에서, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 내플라즈마 유리의 제조방법을 더욱 구체적으로 설명한다. Hereinafter, a method for manufacturing a plasma glass according to a preferred embodiment of the present invention will be described in more detail.

내플라즈마 유리를 제조하기 위한 원료로 BaO, B2O3 및 SiO2를 준비하고 혼합한다. BaO 20∼50 몰%, B2O3 5∼30 몰% 및 SiO2 30∼60 몰%를 혼합하는 것이 바람직하다. 이때, 상기 원료로 TiO2 0.1∼10 몰%를 더 혼합할 수 있다. 또한, 상기 원료로 La2O3 0.01∼40 몰%를 더 혼합할 수도 있다. 또한, 상기 원료로 CaO 0.01∼35 몰%를 더 혼합할 수도 있다.BaO, B 2 O 3 and SiO 2 are prepared and mixed as raw materials for manufacturing plasma glass. It is preferable to mix 20 to 50 mol% of BaO, 5 to 30 mol% of B 2 O 3 and 30 to 60 mol% of SiO 2. At this time, 0.1 to 10 mol% of TiO 2 can be further mixed with the raw materials. In addition, 0.01 to 40 mol% of La 2 O 3 can be further mixed with the raw materials. In addition, CaO can be further mixed with the raw materials. 0.01∼35 mol% can be further mixed.

상기 혼합은 건식 혼합 공정으로 이용할 수 있으며, 상기 건식 혼합 공정으로는 볼밀링(ball milling), 어트리션밀(attrition milling) 등을 사용할 수 있다. The above mixture can be used as a dry mixing process, and ball milling, attrition milling, etc. can be used as the dry mixing process.

볼 밀링 공정을 구체적으로 살펴보면, 원료를 볼밀링기(ball milling machine)에 장입하고, 볼 밀링기를 이용하여 일정 속도로 회전시켜 원료를 기계적으로 분쇄하고 균일하게 혼합한다. 볼 밀링에 사용되는 볼은 지르코니아나 알루미나와 같은 세라믹으로 이루어진 볼을 사용할 수 있으며, 볼은 모두 같은 크기의 것일 수도 있고 2가지 이상의 크기를 갖는 볼을 함께 사용할 수도 있다. 볼의 크기, 밀링 시간, 볼 밀링기의 분당 회전속도 등을 조절하여 목표하는 입자의 크기로 분쇄한다. 예를 들면, 입자의 크기를 고려하여 볼의 크기는 1㎜∼30㎜ 정도의 범위로 설정하고, 볼 밀링기의 회전속도는 50∼500rpm 정도의 범위로 설정할 수 있다. 볼 밀링은 목표하는 입자의 크기 등을 고려하여 1∼48 시간 동안 실시한다. 볼 밀링에 의해 원료는 미세한 크기의 입자로 분쇄되고, 균일한 입자 크기 분포를 갖게 되며, 균일하게 혼합되게 된다. Specifically, the ball milling process involves loading raw materials into a ball milling machine, and using the ball milling machine to rotate at a constant speed to mechanically pulverize and uniformly mix the raw materials. The balls used in ball milling can be made of ceramics such as zirconia or alumina, and the balls can all be of the same size, or balls of two or more sizes can be used together. The ball size, milling time, and the rotational speed of the ball milling machine are adjusted to pulverize to the target particle size. For example, considering the particle size, the ball size can be set to a range of about 1 mm to 30 mm, and the rotational speed of the ball milling machine can be set to a range of about 50 to 500 rpm. Ball milling is performed for 1 to 48 hours considering the target particle size, etc. Through ball milling, the raw materials are pulverized into fine particles, have a uniform particle size distribution, and are uniformly mixed.

혼합된 원료를 용융로에 담고, 원료가 담긴 용융로를 가열하여 원료가 용융되게 한다. 여기서, 용융이라 함은 원료가 고체 상태가 아닌 액체 상태의 점성을 갖는 물질 상태로 변화되는 것을 의미한다. 상기 용융로는 고융점을 가지면서 강도가 크고 용융물이 붙는 현상을 억제하기 위하여 접촉각이 낮은 물질로 이루어진 것이 바람직하며, 이를 위해 백금(Pt), DLC(diamond-like-carbon), 샤모트(chamotte)와 같은 물질로 이루어지거나 백금(Pt) 또는 DLC(diamond-like-carbon)와 같은 물질로 표면이 코팅된 용융로인 것이 바람직하다. The mixed raw materials are placed in a melting furnace, and the melting furnace containing the raw materials is heated to melt the raw materials. Here, melting means that the raw materials change into a material state having the viscosity of a liquid state rather than a solid state. The melting furnace is preferably made of a material having a high melting point, high strength, and a low contact angle to suppress the phenomenon of the melted material sticking together. To this end, the melting furnace is preferably made of a material such as platinum (Pt), diamond-like carbon (DLC), or chamotte, or is surface-coated with a material such as platinum (Pt) or diamond-like carbon (DLC).

상기 용융은 1250∼1850℃에서 상압으로 1∼12시간 동안 수행하는 것이 바람직하다. 용융 온도가 1250℃ 미만인 경우에는 원료가 미처 용융되지 않을 수 있으며, 상기 용융 온도가 1850℃를 초과하는 경우에는 과도한 에너지의 소모가 필요하여 경제적이지 못하므로 상기 범위의 온도에서 용융하는 것이 바람직하다. 상기 용융 시간이 너무 짧은 경우에는 원료가 충분하게 용융되지 않을 수 있고, 용융 시간이 너무 긴 경우에는 과도한 에너지의 소모가 필요하여 경제적이지 못하다. 용융로의 승온 속도는 5∼50℃/min 정도인 것이 바람직한데, 용융로의 승온 속도가 너무 느린 경우에는 시간이 오래 걸려 생산성이 떨어지고 용융로의 승온 속도가 너무 빠른 경우에는 급격한 온도 상승에 의해 원료의 휘발량이 많아져서 내플라즈마 유리의 물성이 좋지 않을 수 있으므로 상기 범위의 승온 속도로 용융로의 온도를 올리는 것이 바람직하다. 상기 용융은 산소(O2), 공기(air)와 같은 산화 분위기에서 수행하는 것이 바람직하다. The above melting is preferably performed at 1250-1850°C at normal pressure for 1-12 hours. If the melting temperature is lower than 1250°C, the raw material may not be fully melted, and if the melting temperature exceeds 1850°C, excessive energy consumption is required, which is not economical. Therefore, it is preferable to melt at a temperature within the above range. If the melting time is too short, the raw material may not be sufficiently melted, and if the melting time is too long, excessive energy consumption is required, which is not economical. The temperature elevation rate of the melting furnace is preferably about 5-50°C/min. If the temperature elevation rate of the melting furnace is too slow, it takes a long time and productivity decreases, and if the temperature elevation rate of the melting furnace is too fast, the volatilization amount of the raw material increases due to the rapid temperature increase, which may result in poor physical properties of the plasma-resistant glass. Therefore, it is preferable to increase the temperature of the melting furnace at a temperature elevation rate within the above range. The melting is preferably performed in an oxidizing atmosphere such as oxygen (O 2 ) or air.

용융물을 원하는 형태 및 크기의 내플라즈마 유리를 얻기 위하여 정해진 몰드에 붇는다. 상기 몰드는 고융점을 가지면서 강도가 크고 유리 용융물이 붙는 현상을 억제하기 위하여 접촉각이 낮은 물질로 이루어진 것이 바람직하며, 이를 위해 흑연(graphite), 카본(carbon)과 같은 물질로 이루어지거나 흑연(graphite), 카본(carbon)과 같은 물질로 표면이 코팅된 몰드인 것이 바람직하다. The molten material is poured into a predetermined mold to obtain a plasma glass of a desired shape and size. The mold is preferably made of a material having a high melting point, high strength, and a low contact angle to suppress the phenomenon of the glass melt sticking to the mold. To this end, the mold is preferably made of a material such as graphite or carbon, or is surface-coated with a material such as graphite or carbon.

용융물을 어닐링 한다. 상기 어닐링은 용융 온도보다 낮은 온도, 600∼850℃의 온도에서 유지하여 수행하는 것이 바람직하다. 상기 어닐링은 상압으로 10분∼6시간 동안 수행하는 것이 바람직하다. 어닐링 온도가 600℃ 미만인 경우에는 내플라즈마 유리의 기계적 특성이 좋지 않을 수 있고, 850℃를 초과하는 경우에는 과도한 에너지의 소모가 필요하여 경제적이지 못할 수 있다. 상기 어닐링은 산소(O2), 공기(air)와 같은 산화 분위기에서 수행하는 것이 바람직하다. The melt is annealed. The annealing is preferably performed at a temperature lower than the melting temperature, 600 to 850°C. The annealing is preferably performed at normal pressure for 10 minutes to 6 hours. If the annealing temperature is lower than 600°C, the mechanical properties of the plasma-resistant glass may not be good, and if it exceeds 850°C, excessive energy consumption may be required, which may not be economical. The annealing is preferably performed in an oxidizing atmosphere, such as oxygen (O 2 ) or air.

어닐링된 결과물을 냉각하여 내플라즈마 유리를 수득한다. The annealed result is cooled to obtain plasma glass.

이렇게 제조된 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스(예컨대, CF4, O2 및 Ar가 6:2:1의 함량비로 혼합된 혼합 가스)에 대한 식각률이 40 ㎚/min 보다 낮다. 또한, 상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스(예컨대, CF4, O2 및 Ar가 6:2:1의 함량비로 혼합된 혼합 가스)에 대한 식각률이 석영 유리의 식각률 대비 20% 보다 낮다. The plasma-resistant glass manufactured in this way has an etching rate of lower than 40 nm/min for a mixed gas of CF 4 , O 2 , and Ar (for example, a mixed gas in which CF 4 , O 2 , and Ar are mixed in a content ratio of 6:2:1). In addition, the plasma-resistant glass has an etching rate of lower than 20% for a mixed gas of CF 4 , O 2 , and Ar (for example, a mixed gas in which CF 4 , O 2 , and Ar are mixed in a content ratio of 6:2:1) compared to the etching rate of quartz glass.

이하에서, 본 발명에 따른 실험예들을 구체적으로 제시하며, 다음에 제시하는 실험예들에 본 발명이 한정되는 것은 아니다. Hereinafter, experimental examples according to the present invention are specifically presented, but the present invention is not limited to the experimental examples presented below.

본 실험예들에서는 알루미늄 성분이 없고 La, Gd, Ti, Zn, Y, Zr, Nb, Ta 등이 포함된 다성분계 유리의 내플라즈마성에 대해 살펴보았다. In these experimental examples, the plasma resistance of multicomponent glasses containing La, Gd, Ti, Zn, Y, Zr, Nb, and Ta without aluminum was investigated.

본 실험을 위하여 선택한 유리는 Al2O3를 함유하지 않은 광학 유리이다. 그 조성은 ICP-MS(5300DV, PerkinElmer, USA)으로 분석하여 이를 표 1에 나타내었다. The glass selected for this experiment is optical glass that does not contain Al 2 O 3 . Its composition was analyzed by ICP-MS (5300DV, PerkinElmer, USA) and is shown in Table 1.

Composition
(mol%)
Composition
(mol%)
AA B-1B-1 B-2B-2 B-3B-3 C-1C-1 C-2C-2 C-3C-3
Na2O Na2O 1515 1010 K2OK 2 O 55 55 1010 CaOCaO 3030 BaOBaO 2525 3535 55 La2O3 La 2 O 3 3535 3030 4040 Gd2O3 Gd 2 O 3 1010 ZnOZnO 1010 1010 55 Y2O3 Y 2 O 3 55 55 1010 ZrO2 ZrO 2 1010 1010 55 TiO2 TiO 2 1515 55 3030 Nb2O5 Nb 2 O 5 3535 55 2020 Ta2O5 Ta 2 O 5 1010 B2O3 B 2 O 3 1515 55 SiO2 SiO 2 4545 7575 4545 1010 2020 2020 P2O5 P 2 O 5 2020

표 1을 참조하면, A는 Nb 고함량 인산계 유리로 내불산성이다. B 시리즈(B-1, B-2, B-3)는 규산염계 유리로, B-1은 Ba 함량이 높고, B-2는 알칼리 붕규산유리, B-3는 Ti 고함량 알칼리 붕규산유리이다. C 시리즈(C-1, C-2, C-3)는 La 등 고함량 규산염계로 고굴절 유리이다. C-1, C-2, C-3는 La 외에 ZnO, Y2O3, ZrO2, Nb2O3, Ta2O5의 함량에서 차이가 있다. 모든 유리 시료는 10 × 10 × 1mm의 크기로 양면 표면조도(Ra)는 30nm가 될 때까지 Mirror polishing 하였다. Referring to Table 1, A is a high-Nb content phosphate glass that is hydrofluoric acid resistant. The B series (B-1, B-2, B-3) is a silicate glass in which B-1 has a high Ba content, B-2 is an alkaline borosilicate glass, and B-3 is a high-Ti content alkaline borosilicate glass. The C series (C-1, C-2, C-3) is a high-refractive-index glass with a high content of La and other silicates. C-1, C-2, and C-3 differ in the contents of ZnO, Y 2 O 3 , ZrO 2 , Nb 2 O 3 , and Ta 2 O 5 in addition to La. All glass samples were mirror polished until the double-sided surface roughness (Ra) was 30 nm in the size of 10 × 10 × 1 mm.

식각률 평가를 위해 시편 가운데에 1mm 간격을 두고 캡톤(kapton) 테이프를 2중으로 실리콘 웨이퍼(silicon wafer) 위에 고정시켰다. 식각 reference 물질은 석영 유리(quartz glass)(GE124, Momentive, USA), 소결 알루미나 기판(99%, Hantech, Korea), 단결정(0001) 사파이어(Sapphire Tech, Korea)가 사용되었다. 플라즈마 식각은 유도결합 플라즈마(Inductively coupled plasma)(NIE150, NTM, Korea)를 사용하였고, 식각 조건은 플루오로카본(Fluorocarbon) 가스 기반으로 O2, Ar 가스를 혼합하여 사용하였다. 식각에 적용한 RF 바이어스(bias)와 압력, 가스 혼합비, 식각 시간은 표 2에 나타내었다. 과식각 방지를 위해, 플라즈마 식각은 5분 진행되고 5분 쉬는 방식으로 진행되었다.For the etching rate evaluation, double Kapton tapes were fixed on a silicon wafer with a 1 mm gap in the center of the specimen. The etching reference materials used were quartz glass (GE124, Momentive, USA), sintered alumina substrate (99%, Hantech, Korea), and single crystal (0001) sapphire (Sapphire Tech, Korea). Inductively coupled plasma (NIE150, NTM, Korea) was used for plasma etching, and the etching conditions were a mixture of O 2 and Ar gases based on fluorocarbon gas. The RF bias, pressure, gas mixture ratio, and etching time applied to the etching are shown in Table 2. To prevent over-etching, the plasma etching was performed for 5 minutes and then rested for 5 minutes.

ParameterParameter ConditionCondition RF power, WRF power, W 600600 RF power(bias), WRF power(bias), W 200200 CF4, SCCMCF 4 , SCCM 3030 Ar, SCCMAr, SCCM 55 O2, SCCMO 2 , SCCM 1010 Pressure, mTorrPressure, mTorr 3030 Time, minTime, min 6060

플라즈마 식각 후 유리 시편을 5회씩 무작위로 선정하여 식각률과 조도를 Surface profiler(ET3000, Kosaka, Japan)와 Surface roughness로 측정하였다. 미세구조는 FE-SEM(JSM-7610FPlus, JEOL, Japan), 레이저 현미경(OLS4100, Olympus, Japan)으로 관찰되었다. After plasma etching, glass specimens were randomly selected 5 times each, and the etching rate and roughness were measured using a Surface profiler (ET3000, Kosaka, Japan) and Surface roughness, respectively. The microstructure was observed using FE-SEM (JSM-7610FPlus, JEOL, Japan) and a laser microscope (OLS4100, Olympus, Japan).

식각 후, 유리 시편들의 불화층의 깊이를 확인하기 위해 XPS(NEXSA, Thermo Fisher Scientific, USA)를 사용하였다. X-ray 소스는 monochromated, micro-focused, low power Al K-Alpha를 사용하였다. Depth profile은 pass energy 150eV, Sputter energy 2kV, Interval time 15sec, Sputter rate 0.13nm/sec로 측정되었다.After etching, XPS (NEXSA, Thermo Fisher Scientific, USA) was used to determine the depth of the fluoride layer of the glass specimens. A monochromated, micro-focused, low power Al K-Alpha X-ray source was used. The depth profile was measured at a pass energy of 150 eV, a sputter energy of 2 kV, an interval time of 15 sec, and a sputter rate of 0.13 nm/sec.

도 1은 유리 별 플라즈마 식각률을 나타낸 그래프이다. Figure 1 is a graph showing the plasma etching rate of glass.

도 1을 참조하면, Quartz Glass(QG)의 식각률은 193±9 ㎚/min 정도 였는데, 선택된 유리들(A, B-1, B-2, B-3, C-1, C-2, C-3)은 모두 Quartz Glass(QG) 대비하여 식각률이 6~43%로 우수한 내플라즈마 특성을 나타내었다. Referring to Fig. 1, the etching rate of Quartz Glass (QG) was approximately 193±9 nm/min, and the selected glasses (A, B-1, B-2, B-3, C-1, C-2, C-3) all exhibited excellent plasma resistance characteristics with etching rates of 6 to 43% compared to Quartz Glass (QG).

유리 A는 44.06 ㎚/min(QG 대비 22%), 유리 B-1은 20.11 ㎚/min(QG 대비 10%), 유리 B-2와 B-3는 각 79.67 ㎚/min와 83.12 ㎚/min(QG 대비 약 43%), 유리 C-1, C-2, C-~3는 각각 15.06 ㎚/min, 15.86 ㎚/min, 19,32 ㎚/min(QG 대비 약 6%) 였다. Glass A was 44.06 nm/min (22% compared to QG), glass B-1 was 20.11 nm/min (10% compared to QG), glasses B-2 and B-3 were 79.67 nm/min and 83.12 nm/min, respectively (approximately 43% compared to QG), and glasses C-1, C-2, and C-~3 were 15.06 nm/min, 15.86 nm/min, and 19.32 nm/min, respectively (approximately 6% compared to QG).

Nb이 함유된 A는 알루미나와 비슷한 값을 나타내었다. 규산염계 B시리즈에서 Ba 고함유 B-1은 낮은 값을, B-2, B-3는 상대적으로 낮은 플라즈마 내성을 보여주었다. 특히, B-1은 식각률이 20.11 ㎚/min 였고, Quartz Glass(QG) 대비하여 식각률이 10% 정도로 매우 우수한 내플라즈마 특성을 나타내었다. A containing Nb showed similar values to alumina. In the silicate B series, B-1 with high Ba content showed low values, and B-2 and B-3 showed relatively low plasma resistance. In particular, B-1 showed excellent plasma resistance characteristics with an etching rate of 20.11 nm/min and an etching rate of about 10% compared to Quartz Glass (QG).

희토류를 함유하는 C 시리즈(C-1, C-2, C-~3)는 높은 내플라즈마 성을 나타내었다. The C series (C-1, C-2, C-~3) containing rare earth elements exhibited high plasma resistance.

도 2는 유리 별 식각 후 표면조도 변화를 나타낸 그래프이다. Figure 2 is a graph showing the change in surface roughness after glass star etching.

도 2를 참조하면, 표면조도는 B-2를 제외하고 모두 조도 변화가 없었다. B-2의 Ra와 표준편차가 증가하였다. B-3는 조도 변화는 거의 없지만 표준편차 값이 커진 것을 확인하였다. Referring to Figure 2, there was no change in surface roughness except for B-2. Ra and standard deviation of B-2 increased. It was confirmed that B-3 had little change in roughness but the standard deviation value increased.

표면 변화를 확인하기 위해 식각 후 미세구조를 관찰하여 도 3a 내지 도 3j에 나타내었다. 도 3a는 석영 유리(Quartz glass), 도 3b는 알루미나(Al2O3), 도 3c는 사파이어, 도 3d는 표 1에서 A 조성의 유리, 도 3e는 표 1에서 B-1 조성의 유리, 도 3f는 표 1에서 B-2 조성의 유리, 도 3g는 표 1에서 B-3 조성의 유리, 도 3h는 표 1에서 C-1 조성의 유리, 도 3i는 표 1에서 C-2 조성의 유리, 도 3j는 표 1에서 C-3 조성의 유리에 대한 것이다.To confirm the surface change, the microstructure after etching was observed, and is shown in Figs. 3a to 3j. Fig. 3a is quartz glass, Fig. 3b is alumina (Al 2 O 3 ), Fig. 3c is sapphire, Fig. 3d is glass having a composition A in Table 1, Fig. 3e is glass having a composition B-1 in Table 1, Fig. 3f is glass having a composition B-2 in Table 1, Fig. 3g is glass having a composition B-3 in Table 1, Fig. 3h is glass having a composition C-1 in Table 1, Fig. 3i is glass having a composition C-2 in Table 1, and Fig. 3j is glass having a composition C-3 in Table 1.

도 3a 내지 도 3j를 참조하면, B-2, B-3을 제외한 나머지 유리들은 식각 후 미세구조 변화가 없었다. 기준 시료인 QG는 CF4 가스와 반응에 의해 쿼츠 글라스는 불화물 반응 생성물과 이의 탈락에 의한 딤플링(dimpling) 현상이 나타난다. 한편, B-2은 약 수백, B-3은 약 수십 nanometer 크기의 미세구조 변화가 관찰되었다. 또한, 3D 레이저 현미경의 표면 프로파일을 통해 표면 단차를 확인할 수 있었으며, 이를 통해 식각 후 조도 상승의 원인으로 판단할 수 있었다. Referring to FIGS. 3a to 3j, except for B-2 and B-3, the remaining glasses showed no microstructural changes after etching. The reference sample, QG, showed a dimpling phenomenon due to the fluoride reaction product and its removal by reaction with CF 4 gas in the quartz glass. Meanwhile, microstructural changes of about several hundred nanometers were observed in B-2, and about several tens nanometers in B-3. In addition, surface steps could be confirmed through the surface profile of the 3D laser microscope, and this could be determined to be the cause of the increase in roughness after etching.

도 4a 내지 도 4g는 유리 시편들의 XPS depth profile이다. 도 4a는 표 1에서 A 조성의 유리, 도 4b는 표 1에서 B-1 조성의 유리, 도 4c는 표 1에서 B-2 조성의 유리, 도 4d는 표 1에서 B-3 조성의 유리, 도 4e는 표 1에서 C-1 조성의 유리, 도 4f는 표 1에서 C-2 조성의 유리, 도 4g는 표 1에서 C-3 조성의 유리에 대한 것이다.Figures 4a to 4g are XPS depth profiles of glass specimens. Figure 4a is for glass having composition A in Table 1, Figure 4b is for glass having composition B-1 in Table 1, Figure 4c is for glass having composition B-2 in Table 1, Figure 4d is for glass having composition B-3 in Table 1, Figure 4e is for glass having composition C-1 in Table 1, Figure 4f is for glass having composition C-2 in Table 1, and Figure 4g is for glass having composition C-3 in Table 1.

도 4a 내지 도 4g를 참조하면, A, B-1과 C 시리즈(C-1, C-2, C-3)는 불화물 층이 약 3nm 형성하였으나, B-2, B-3의 불화물 층은 30nm 이상이었음을 확인하였다.Referring to FIGS. 4a to 4g, it was confirmed that the A, B-1, and C series (C-1, C-2, C-3) formed a fluoride layer of about 3 nm, but the fluoride layers of B-2 and B-3 were 30 nm or thicker.

CF4/O2/Ar 플라즈마(CF4, O2 및 Ar의 혼합 플라즈마)에 대한 유리의 저항성은 구성하는 원소에 의한 불화물 반응생성물의 승화온도와 밀접한 관련이 있다. 따라서, 식각률 차이의 원인을 확인하기 위해 플라즈마 식각 후 유리 구성 성분의 불화 생성물들의 승화 온도를 확인하였다(표 3 참조). The resistance of glass to CF 4 /O 2 /Ar plasma (mixed plasma of CF 4 , O 2 , and Ar) is closely related to the sublimation temperature of the fluoride reaction products by the constituent elements. Therefore, in order to identify the cause of the difference in etching rate, the sublimation temperature of the fluoride products of the glass components after plasma etching was confirmed (see Table 3).

Fluoride compoundsFluoride compounds Boiling temperature (℃)Boiling temperature (℃) NaFNaF 16951695 KFKF 15051505 CaF2 CaF 2 25332533 BaF2 BaF 2 21372137 LaF3 LaF 3 23272327 GdF3 GdF 3 22802280 ZnF2 ZnF 2 15001500 YF3 YF 3 23302330 ZrF3 ZrF 3 905905 TiF4 TiF 4 284284 NbF5 NbF 5 236236 TaF5 TaF 5 229229 BF3 BF 3 -100-100 SiF4 SiF 4 -96-96 PF3 PF 3 -101-101

유리 A의 주성분으로 35mol%가 함유된 Nb은 불화물의 승화 온도가 236℃로 비교적 낮으나, 불화물 승화 온도가 2137℃로 높은 Ba이 25mol%으로 많다. 따라서 유리 A는 식각률이 44.06nm/min으로 알루미나에 근접한 것으로 생각된다. 이와 유사하게 B-1의 경우도, 주성분인 SiO2가 45mol%으로 많지만 BaO이 35mol%으로 상당히 많기 때문에 식각률이 20.11nm/min으로 매우 낮다고 판단된다. C-1은 La와 Ca의 불화물 승화 온도가 각각 2327℃, 2533℃으로 이들 함량이 높아 그 식각률이 가장 낮고 C-2와 C-3도 불화물 승화온도가 상대적으로 낮은 Ta이나 Nb를 함유하고 있지만, 높은 승화온도를 갖는 성분인 La을 함유하고 있어 높은 내플라즈마성을 나타내고 있다고 생각된다. 결과적으로 CF4/O2/Ar 플라즈마에 대한 저항성이 다시 확인되었다. 한편, 불화물 승화온도가 낮은 성분인 Si와 Ti의 함량이 높은 B-2와 B-3 유리는 타 유리에 비하여 상대적으로 낮은 내플라즈마성을 나타내었고 생각된다. 다만, 쿼츠 글라스보다 낮은 식각률을 나타내는 것은 불화물 승화온도가 높은 알칼리 성분을 다량 함유하기 때문인 것으로 생각된다. Nb, which is the main component of Glass A, is contained at 35 mol%, and has a relatively low fluoride sublimation temperature of 236℃, but Ba, which has a high fluoride sublimation temperature of 2137℃, is contained in large quantities at 25 mol%. Therefore, Glass A is thought to have an etching rate of 44.06 nm/min, which is close to alumina. Similarly, in the case of B-1, although the main component, SiO 2 , is contained in large quantities at 45 mol%, BaO is contained in large quantities at 35 mol%, which means that the etching rate is very low at 20.11 nm/min. C-1 has the lowest etching rate because the fluoride sublimation temperatures of La and Ca are high at 2327℃ and 2533℃, respectively. C-2 and C-3 also contain Ta and Nb, which have relatively low fluoride sublimation temperatures, but contain La, a component with a high sublimation temperature, so they are thought to exhibit high plasma resistance. As a result, the resistance to CF 4 /O 2 /Ar plasma was confirmed again. On the other hand, B-2 and B-3 glasses with high contents of Si and Ti, which are components with low fluoride sublimation temperatures, are thought to have relatively low plasma resistance compared to other glasses. However, it is thought that the reason they show a lower etching rate than quartz glass is because they contain a large amount of alkali components with high fluoride sublimation temperatures.

미세구조와 XPS depth profile을 동시 고려하여 보면, 내플라즈마성을 가지는 유리인 A, B-1과 C 시리즈(C-1, C-2, C-3)는 불화물 층이 얇게 구성되는 것을 확인할 수 있다. B-2, B-3는 30nm 이상의 불화층을 형성하였지만 불화층을 구성하는 성분의 승화온도가 낮기 때문에 식각률이 높은 것으로 생각된다. 이는 스테인레스 스틸의 산소 보호막과 같은 보호막이 내플라즈마 유리에서는 불화물 보호막이 연속적으로 형성 소멸되는 것으로 판단된다. CF4/O2/Ar 플라즈마 반응 과정 중에 형성과 동시에 승화되는 불화물 보호층이 내플라즈성을 좌우하는 것으로 판단된다. When considering both the microstructure and the XPS depth profile, it can be confirmed that the glasses A, B-1 and C series (C-1, C-2, C-3) with plasma resistance have a thin fluoride layer. Although B-2 and B-3 formed a fluoride layer of more than 30 nm, it is thought that the etching rate is high because the sublimation temperature of the components constituting the fluoride layer is low. This is because the fluoride protective film in the plasma-resistant glass is continuously formed and disappears, similar to the oxygen protective film of stainless steel. It is thought that the fluoride protective layer that is formed and sublimated simultaneously during the CF 4 /O 2 /Ar plasma reaction process determines the plasma resistance.

한편 B-1는 식각 전과 식각 후 미세구조 변화가 존재하지 않았다. B2O3가 들어간 alumino-silicate 유리는 플라즈마 반응 후 CF4로 추정되는 부산물(byproducts)이 생성되는 것으로 보고 되었으나, B-1에서는 발견되지 않아 관련 조성의 유리에 대해서는 추가 연구가 필요한 것으로 판단한다. B-2, B-3의 나노홀 미세구조는 알칼리 규산염에서 주로 발생하는 분상과 연관성이 있을 것으로 예상된다. Meanwhile, B-1 showed no microstructural changes before and after etching. It has been reported that alumino-silicate glasses containing B 2 O 3 produce byproducts presumed to be CF 4 after plasma reaction, but since they were not found in B-1, it is judged that further research is needed on glasses with related compositions. The nanohole microstructures of B-2 and B-3 are expected to be related to the phases mainly occurring in alkali silicates.

도 5는 실험에서 사용한 Al2O3 free 다성분계 유리와, 석영 유리(Quartz glass), 알루미나(Al2O3), 사파이어에 대하여 식각률과 조도로 비교한 도면이다. Figure 5 is a drawing comparing the etching rate and roughness of the Al 2 O 3 free multicomponent glass used in the experiment, quartz glass, alumina (Al 2 O 3 ), and sapphire.

도 5를 참조하면, B-1, C 시리즈(C-1, C-2, C-3) 유리들은 기존 내플라즈마 유리의 성분으로 알려진 Al2O3가 없음에도 불구하고 내플라즈마 범위에 해당하는 식각률과 조도를 보여주고 있다.Referring to Figure 5, the B-1 and C series (C-1, C-2, C-3) glasses show etching rates and roughness corresponding to the plasma-resistant range despite the absence of Al2O3 , which is known to be a component of conventional plasma-resistant glasses.

실험예들에서는 Al2O3 성분이 없는 다양한 7가지 유리의 CF4/O2/Ar 혼합 플라즈마 가스에 대한 내구성을 확인하였다. In the experimental examples, the durability of seven different glasses without Al 2 O 3 component against CF 4 /O 2 /Ar mixed plasma gas was confirmed.

반응 후 생성되는 불화물 승화온도가 낮은 P, Si, Ti 원소 함량이 높은 유리들은 높은 식각률을 나타내었다. 한편 Ca, La, Gd, Y와 Zr과 같은 불화물 승화온도가 높은 성분을 함유한 유리는 사파이어 보다 낮은 식각률을 나타내어 높은 내플라즈마성을 나타내었다. 내플라즈마성이 낮은 유리들은 식각 후 표면조도가 증가하거나 표면에 나노 홀(nano hole)들이 형성되었으나, 내플라즈마성이 높은 유리들은 표면 미세구조의 변화가 거의 없었다. Glasses with high P, Si, and Ti content, which have low fluoride sublimation temperatures after the reaction, showed high etching rates. On the other hand, glasses containing high fluoride sublimation temperatures, such as Ca, La, Gd, Y, and Zr, showed lower etching rates than sapphire, indicating high plasma resistance. In glasses with low plasma resistance, surface roughness increased or nano holes were formed on the surface after etching, but in glasses with high plasma resistance, there was little change in the surface microstructure.

내플라즈마성의 지표인 식각률은 불화물 승화 온도가 높은 Ba와 희토류를 다량 함유한 유리(C-1, C-2, C-3)와 B-1 유가 낮은 것으로 확인되어 내플라즈마 재료로서 가능성을 지닌 것으로 판단된다. Nb 고함유 인산계 유리(A)는 불화물 승화온도가 낮은 P, Ti, Nb 등과 동시에 높은 성분인 Ba를 함유하여 알루미나 정도의 식각률을 보였다. 알칼리 규산계 유리(B-2, B-3)는 불화물 승화 온도가 높은 성분 함량과 상관없이 내플라즈마 특성이 낮은 Si 함량이 많아 내플라즈마 특성을 나타내지 않았다.The etching rate, which is an indicator of plasma resistance, was found to be low in glasses (C-1, C-2, C-3) containing a large amount of Ba and rare earths with a high fluoride sublimation temperature and in B-1 glass, so it is judged to have potential as a plasma-resistant material. The Nb-rich phosphate glass (A) showed an etching rate similar to that of alumina because it contained a high amount of Ba as well as P, Ti, and Nb, which have low fluoride sublimation temperatures. Alkaline silicate glasses (B-2, B-3) did not show plasma resistance regardless of the content of components with a high fluoride sublimation temperature because they contained a large amount of Si, which has low plasma resistance.

알루미나 함유 없이 내플라즈마 유리가 되기 위해서는 La, Gd, Ca, Ba 등과 같은 불화물 승화온도가 높은 성분이 들어가는 것이 효과적인 것으로 판단된다. In order to make plasma glass without alumina, it is considered effective to include components with high fluoride sublimation temperatures, such as La, Gd, Ca, and Ba.

이상, 본 발명의 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되는 것은 아니며, 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형이 가능하다.Above, although preferred embodiments of the present invention have been described in detail, the present invention is not limited to the above embodiments, and various modifications are possible by those skilled in the art.

Claims (13)

Al2O3를 화학 조성 성분으로 함유하지 않는 내플라즈마 유리로서,
화학 조성 성분으로 BaO 20~50 몰%, B2O3 5~30 몰%, SiO2 30~60 몰% 및 TiO2 0.1~10 몰%를 포함하며,
CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 석영 유리의 식각률 대비 20% 보다 낮은 것을 특징으로 하는 내플라즈마 유리.
As a plasma-resistant glass that does not contain Al 2 O 3 as a chemical composition component,
The chemical composition contains 20 to 50 mol% of BaO, 5 to 30 mol% of B2O3 , 30 to 60 mol% of SiO2, and 0.1 to 10 mol% of TiO2.
A plasma-resistant glass characterized in that the etching rate for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar is 20% lower than the etching rate of quartz glass.
제1항에 있어서, CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 40 ㎚/min 보다 낮은 것을 특징으로 하는 내플라즈마 유리.
A plasma-resistant glass characterized in that, in claim 1, the etching rate for a mixed gas of CF 4 , O 2 and Ar is lower than 40 nm/min.
삭제delete 삭제delete 제1항에 있어서, 화학 조성 성분으로 La2O3 0.01∼40 몰%를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 내플라즈마 유리.
A plasma-resistant glass characterized in that, in claim 1, it further contains 0.01 to 40 mol% of La 2 O 3 as a chemical composition component.
제1항에 있어서, 화학 조성 성분으로 CaO 0.01∼35 몰%를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 내플라즈마 유리.
In the first paragraph, CaO is used as a chemical composition component. A plasma-resistant glass characterized by further containing 0.01 to 35 mol%.
(a) Al2O3를 화학 조성 성분으로 함유하지 않는 내플라즈마 유리를 제조하기 위하여 원료로 BaO 20~50 몰%, B2O3 5~30 몰%, SiO2 30~60 몰% 및 TiO2 0.1~10 몰%를 혼합하는 단계;
(b) 혼합된 결과물을 용융시키는 단계;
(c) 용융물을 몰드에 붇는 단계;
(d) 용융물이 담긴 몰드를 용융 온도보다 낮은 온도에서 유지하여 어닐링하는 단계; 및
(e) 어닐링된 결과물을 냉각하여 내플라즈마 유리를 수득하는 단계를 포함하며,
상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 석영 유리의 식각률 대비 20% 보다 낮은 것을 특징으로 하는 내플라즈마 유리의 제조방법.
(a) a step of mixing 20 to 50 mol % of BaO, 5 to 30 mol% of B 2 O 3 , 30 to 60 mol% of SiO 2 , and 0.1 to 10 mol% of TiO 2 as raw materials to manufacture a plasma glass that does not contain Al 2 O 3 as a chemical composition component;
(b) a step of melting the mixed result;
(c) a step of pouring the melt into a mold;
(d) a step of annealing by maintaining the mold containing the molten material at a temperature lower than the melting temperature; and
(e) a step of cooling the annealed resultant to obtain a plasma glass,
A method for manufacturing plasma-resistant glass, characterized in that the above plasma-resistant glass has an etching rate for a mixed gas of CF 4 , O 2 , and Ar that is 20% lower than the etching rate of quartz glass.
삭제delete 제7항에 있어서, 상기 (a) 단계에서,
상기 원료로 La2O3 0.01∼40 몰%를 더 혼합하는 것을 특징으로 하는 내플라즈마 유리의 제조방법.
In the seventh paragraph, in step (a),
A method for manufacturing a plasma-resistant glass, characterized by further mixing 0.01 to 40 mol% of La 2 O 3 into the above raw material.
제7항에 있어서, 상기 (a) 단계에서,
상기 원료로 CaO 0.01∼35 몰%를 더 혼합하는 것을 특징으로 하는 내플라즈마 유리의 제조방법.
In the seventh paragraph, in step (a),
CaO as the above raw material A method for manufacturing a plasma glass characterized by further mixing 0.01 to 35 mol%.
제7항에 있어서, 상기 내플라즈마 유리는 CF4, O2 및 Ar의 혼합 가스에 대한 식각률이 40 ㎚/min 보다 낮은 것을 특징으로 하는 내플라즈마 유리의 제조방법.
A method for manufacturing plasma-resistant glass, characterized in that in claim 7, the plasma-resistant glass has an etching rate of lower than 40 nm/min for a mixed gas of CF 4 , O 2 , and Ar.
삭제delete 제7항에 있어서, 상기 어닐링은 600∼850℃의 온도에서 수행하는 것을 특징으로 하는 내플라즈마 유리의 제조방법.A method for manufacturing a plasma-resistant glass, characterized in that in claim 7, the annealing is performed at a temperature of 600 to 850°C.
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